KfK 3686 Februar 1984

Ergebnisbericht über Forschungs- und Entwicklungsarbeiten

1983 des Laboratoriums für

Aerosolphysik und Filtertechnik

Kernforschungszentrum Karlsruhe

KERNFORSCHUNGSZENTRUM IZARLSRUHE

Laboratorium für Aerosolphysik und Filtertechnik

KfK 3686

Ergebnisbericht über

Forschungs- und Entwicklungsarbeiten 1983

KERNFORSCHUNGSZENTRUM KARLSRUHE GMBH, KARLSRUHE

Als Manuskript vervielfältigt Für diesen Bericht behalten wir uns alle Rechte vor

Kernforschungszentrum Karlsruhe GmbH

ISSN 0303-4003

Das Laboratorium fUr Aerosolphysik und Filtertechnik befaßt sich mit der Analyse der im Normal- und Stör­fallbetrieb von kerntechnischen Anlagen auftretenden Schadstofffreisetzungen, der Entwicklung von Filtern zur Abscheidung von Spaltprodukten und inaktiven Schadstoffen aus der Ab- und Umluft von kerntechni­schen Anlagen und der Entwicklung und Anwendung von FilterprUfverfahren. Weiterhin werden Fragen der SchadstoffrUckhaltung und der Schadstoffumwandlung in der Atmosphäre untersucht.

Am 31.12.1983 waren im LAF beschäftigt: 24 Akademiker, 9 Ingenieure, 1 mathem. Assistent, 38 sonstige Mitarbeiter, 2 Gastwissenschaftler, 2 Mitarbeiter in Ausbildung.

Das LAF ist in zwei Teilbereiche gegliedert:

Das LAF I befaßt sich im Rahmen des PSB mit Untersu­chungen zum radiologischen Quellterm bei schweren Störfällen des SNR, wobei die Bildung, das Verhalten und die Abscheidung von nuklearen Aerosolen im Vor­dergrund stehen. Es werden Untersuchungen zum Ver­halten von Natriumbränden und zur Abscheidung von Natrium-Aerosolen (Sandbettfilter, Naßabscheideretc.) durchgeführt sowie Beiträge zur Auslegung von Con­tainmentsystemen geliefert.

Im Rahmen des PNS werden Untersuchungen zum Verhalten von radioaktiven Aerosolen in LWR-Containments durch­geführt. Der Schwerpunkt der Arbeiten liegt dabei auf der Untersuchung des natUrliehen Abbaus der Aerosole, die bei hypothetischen Unfällen aus dem Kern freige­setzt werden sowie der passiven und evtl. aktiven RUckhaltefunktionen des Containmentsystems. Im Rah­men des PWA werden Sandbettfilter fUr Wiederaufarbei­tungsanlagen entwickelt.

Auf dem Gebiet der atmosphärischen Schadstoffbela­stung werden Fragen der physikalischen und chemischen Umwandlung von Gasen und Aerosolen, die aus nicht­nuklearen Energiewandlungsanlagen emittiert werden (z.B. so2), untersucht. Neben dem atmosphärischen Schadstoff-Abbau werden Fragen der Aerosolbildung aus Gasen (sekundäres Aerosol)bearbeitet.

Die RUckhaltung von gas- und aerosolförmigen Schad­stoffen aus Verbrennungsprozessen wird untersucht sowie Verfahren zur Rauchgasreinigung weiterent­wickelt. Weiterhin werden aerosolphysikalische Grund­lagen-Untersuchungen und die Entwicklung von Aerosol­Meßverfahren verfolgt.

LABORATORIUM FüR AEROSOLPHYSIK UND FILTERTECHNIK (LAF) Leitung:

LAF I : Prof. Dr. W. Schikarski LAF II: Dipl.-Chem. J. Wilhelm

Das LAF I I fUhrt von~i egend anwendungsorientierte Arbeiten auf dem Gebiet der Filtertechnik zur Ab­scheidung von radioaktiven Gasen und Schwebstoffen durch. Darüber hinaus werden Erzeugungsmechanismen fUr Aerosole und Verfahren zur Reduzierung ihrer Quellstärke untersucht. Dies schließt die Adaption und Entwi ck 1 ung von r~eß- und Prüfmethoden fUr den Einsatz in kontaminierten Bereichen ein.

Die F+E-Arbeiten im Rahmen des PNS umfassen die Ent­wicklung von:

- verbesserten Schwebstoffiltern fUr Kernkraftwerke, insbesondere in Hinsicht auf die Belastung bei Stör- und Unfällen durch DifferenzdrUcke, Luft­feuchte und Temperatur.

- Abluftfilterstrecken zum Einsatz bei einer Druck­entlastung des Reaktorsicherheitsbehälters unter Unfallbedingungen auf der Basis neuer Filter­materialien, wie z. B. von Metallfaservliesen und anorganischen Materialien zur RUckhaltung von sorbierbaren Stoffen.

Mit diesen Arbeiten verbunden ist die Entwicklung und Anwendung neuer Prüfverfahren fUr kerntechnische Filter, die aktuelle, aus Stör- und Unfällen resul­tierende Erfahrungen zu berücksichtigen haben.

Im Rahmen des PWA werden Untersuchungen zur Entste­hung und Reduktion von Tropfen- und Feststoff-Aeroso­len in Komponenten einer WA mit Schwerpunkt auf der Aerosolerzeugung bei Förder- und Rührvorgängen durch­geführt. Außerdem wird der Verbundbetrieb der vom LAF li und IT entwickelten Auflöserabgasreinigungs­anlage mit einer im Technikum errichteten Auflöser­einheit erprobt. Untersuchungen zum Verhalten der Auflöserabgasanlage bei typischen Störfällen wurden aufgenommen. ~1es sungen im Abgas der ~JAK in bezug auf Auftreten und Form gasförmiger Radi onuk 1 i de werden durchgeführt.

Die im LAF II entwickelten Filterprüfverfahren werden innerhalb der Auftragsforschung des KfK für Kern­kraftwerke und Genehmigungsbehörden angewandt und ge­\~ährleisten, zusammen mit einschlägigen Laborunter­suchungen, die fUr anwendungsorientierte Arbeiten notwendige Verbindung mit der Praxis.

01. Projekt Schneller Brüter 01.02.20 LAF Aerosolforschung und Natrium­

branduntersuchungen

Untersuchungen zu Natriumbränden (FAUNA)

Nach dem erfolgreichen Abschluß des experimentellen Teils des an der Versuchsanlage FAUNA durchgeführten Workshops zur Größenbestimmung von Natriumbrand­aerosolen (unter Beteiligung von Gruppen aus England, Frankreich, Italien, Belgien, Deutschland) wurde die Anlage für Natriumspraybrand-Ve~suche umgerüstet. Von den gemeinsam mit CEA durchgeführten Spraybrandver­suchen mit großen Natriumsprayraten (bis zu 50 kg Na/se.c) und kurzen Sprayzeiten (o, 1,5 sec) unter­schieden sich die Versuche 1983 vor allem durch die Anordnung der Düse, der Sprayrate (o, 1 kg/sec) und der Sprayzeit (bis zu 60 sec). Durch die relativ langen Sprayzeiten ließen sich die thermodynamischen Avswirkungen (Druck- und Temperaturanstieg) noch während des Spraybrandes untersuchen. Das Druck- und Temperaturmaximum fällt praktisch mit dem Sprayende zusammen. Die folgende Tabelle 1 gibt einen kurzen Oberblick über den Rahmen der Versuchsbedingungen:

Versuch Düse Sprayrate Sprayzeit max. Ober-Nr. kg Na/sec sec druck bar

3 1 Loch, 8 mm ß 0,86 35 1 ,05 4 1 Loch, 8 mm ~ 1,3 23 1,01 6 4 Loch, 4 mm ß 1 ,3 24 1,08

Der Druckanstieg, der für die ganze Versuchsreihe charakteristisch ist, ist für die Versuche aus der Tabelle 1 in Bild 1 dargestellt. Die genaue Auswer­tung der Versuche wird zur Zeit durchgeführt.

2. 4 r----+----+---+----+------t

IJJ 0::: ::l (/) (/) IJJ 0::: c...

1. 6

...

0. 8 1-----+---+----+-------<,__----4 {$) N

Bild 1: Charakteristischer Druckverlauf bei Natrium­spraybrandexperimenten

- 1 -

Weiterhin wurden 1983 Versuche zur chemischen Umwand­lung von Natriumbrandaerosolen durchgeführt. Dazu wurde das FAUNA-Aerosolloop offen betrieben, d.h. die in der FAUNA erzeugten Natriumbrandaerosole wurden über den Naßwäscher abgesaugt. Messungen an verschie­denen Stellen des Loops (gleichbedeutend mit verschie­den langen Verweilzeiten) gaben Aufschluß über das zeitlich abhängige chemische Verhalten der Aerosole.

•;, of sodfum os corbonale

100

Ume 1~1

-Bild 2: Karbonatbildung an Natriumbrandaerosolen

Abhängig von der Zeit ist der prozentuale Anteil des gebildeten Natriumkarbonats aufgetragen. Dabei ergeben sich bei verschiedenen relativen Feuchten (r.F.) unter­schiedliche Anteile: Während nach 260 sec bei r.F.;;: 20% die Aerosole zu mehr als 85% aus Natriumkarbonat be­stehen, sind es bei r.F.:>3% nur noch<v18% (auch nach 260 sec).

Die bereits 1982 durchgeführten Messungen am FAUNA­Aerosolloop (EG-Workshop) wurden 1983 ausgewertet und mit der Erstellung eines EG-Berichtes abgeschlossen. Die wichtigsten Schlußfolgerungen sind:

- Der aerodynamische Durchmesser konnte, bezogen auf . alle Versuche, mit einer Genauigkeit von! 20% be­

stimmt werden. Aus den Messungen kann nicht geschlossen werden, daß die Aerosole immer einer log-normalen Größenvertei­l ung fo 1 gen.

- Keines der eingesetzten Geräte zeigte offensicht­liche Nachteile.

Nachdem die Entwicklung des Konvektionscodes KONVEC zu einem vorläufigen Abschluß gebracht wurde, kann nun mit der Berechnung von Turbulenzparametern, die das Aerosolverhalten beeinflussen, begonnen werden. Ferner wurde die Obernahme des von CEA entwickelten Spray­codes PULSAR abgeschlossen. Damit ist jetzt die Durch­führung von "Sensitivity Studies" und die Nachrech­nung von Sprayversuchen möglich.

Untersuchungen zum Verhalten nuklearer Aerosole in SNR-Containments

Das Rechenprogramm PARDISEKO, das das Verhalten eines polydispersen Aerosolsystems in einem abgeschlossenen Volumen beschreibt, wurde erweitert. Insbesondere wurden die physikalischen Effekte der Turbulenz auf das Aerosolverhalten mit in das Pro~ramm aufgenommen, die neue Version PARDISEKO IV ist abgeschlossen und dokumentiert.

Nach der experimentellen Bestimmung des dynamischen Formfaktors K für uo2-Aerosole wurden 1983 direkte Messungen des Koagulationsformfaktors f durchgeführt. Mit der im Jahresbericht 1982 dargestellten neu­artigen Meßmethode konnte f erstmals für uo 2 er­mittelt werden. Der mittlere \<Jert fürKund für f stimmten innerhalb des experimentellen Fehlers überein. Es konnte gezeigt werden, daß f deutlich kleiner ist als der aus früheren Aerosolverhaltens­experimenten indirekt abgeleitete Wert.

Veröffent- Primärbe-lichungen: richte:

18 103 V 18 610

19 052 19 157 19 486 19 300

01.02.20 p 07B 01. 02. 20 P 83C 01. 02. 20 p 83B

Beteiligte Mitarbeiter:

B. Belle M. Bodar R. Broßardt E. Bundschuh DP. E. Cherdron Ch. Hosemann Dr. s. Jordan Ing. vJ. Lindner 0. Sachse H. Schmidt Dr. W. Zeller H. Zimmermann

Untersuchungen zum Aerosolquellterm

Das FAUST-Programm bezieht sich auf den primären (instantanen) Quellterm beim SNR-Kühlmitteldurch­satzstörfall. Legt man bei den Berechnungen dieses Störfalls sehr pessimistische Annahmen zugrunde, so kann es zu einer prompt kritischen Leistungsexkur­sion mit großer Energiefreisetzung und derAusbildung einer großen Brennstoff- bzw. Natriumdampfblase kommen, die gegen den Natriumpool im oberen Plenum expandiert und für den Aerosoltransport in das Cover­gas verantwortlich ist. Die Blase wird bei den FAUST­Versuchen durch ein Inertgas-Partikel-Gemisch simu­liert, das nach dem öffnen einer Berstscheibe in einen Flüssigkeitsbehälter expandiert. In der Phase FAUST-1 wird Wasser, in der Phase FAUST-2 heißes Natrium als Poolmedium verwendet.

Die Versuchsserie FAUST-1A mit kleiner Poolgeometrie (wassergefUllter Plexiglaszyl inder, ß 30 cm, Höhe 1m, Covergas ohne Leckagen) wurde 1983 mit insgesamt

- 2 -

31 Versuchen bei Entladungsdrücken bis 2 MPa abge­schlossen. Variiert wurden neben Druck, Poolhöhe und Partikeldurchmesser auch die Gasart (N 2, Ar). Hier konnte gezeigt werden, daß man Expansion und an­schließende Oszillationen durch das Modell eines Wasserkolbens, der zwischen zwei Gaspolstern eine ebene adiabatische Schwingung ausfUhrt, relativ gut annähern kann. Die in früheren Versuchen bereits ge­fundene hohe Partikelrückhaltung (Rückhaltefaktoren meist> 104) wurde bestätigt; sie wird auf Impaktions­prozesse während der Oszillationsphase und auf Aus­waschprozesse als Folge des Flüssigkeitseintrages (Entrainment) zurückgeführt. Die Entrainmentraten im Covergas konnten mit Hilfe des Gorradini-Modells ver­standen werden, während man für die Blase zusätzliche Prozesse annehmen muß,

Die Phase FAUST-1B mit größerer Poolgeometrie ( Plexiglaszylinder 60 cm ß, 60 cm Höhe) und definierten Leckagen im Tankdeckel hat 1983 begonnen. Bisher wurden 12 Versuche mit Entladungsdrücken zwischen 0,4 und 2 MPa, Poolhöhen zwischen 10 und 50 cm und Parti­keln von 1 ~m bzw. 44 ~m durchgeführt. Während sich die Expansionscharakteristik deutlich von den lA-Ver­suchen unterscheidet (insbesondere wird in der An­fangsphase statt der hemisphärischen Expansion eine eher strahlförmige Expansion mit Wirbeltorus beob­achtet) und die Periode der Schwingungen im allge­meinen kürzer ist, ist die PartikelrUckhaltung ähnlich hoch wie bei 1A. Die aus den Deckelleckagen (2 Öffnun­gen ä: 4 cm ß) ausgetretenen Wassermengen waren sehr niedrig und lagen bei einigen Millilitern. Mitgeführte Metallpartikeln konnten nicht nachgewiesen werden. In Tab. 2 sind Parameter und Ergebnisse einiger Ver­suche der Serie 1B zusammengestellt. Der Versuchs­stand besitzt auch eine Ultraschallanlage zur Detek­tion von Gasblasen in der Poolflüssigkeit; dieses Ver­fahren wurde erfolgreich erprobt und wird bei den Natriumversuchen eingesetzt. Die Komponenten des Ver­suchsstandes FAUST-2A (Berstscheibenentladungen in

Exp. Entladungs Pool- Partikel- Blasen- RUck-Nr. überdruck höhe durchmes- periode halte-

ser faktor {MPa) (cm) r~m) [msec)

103 1,98 40 1 47 > 3 • 104

104 1,00 20 1 37 20 106 0,40 40 < 44 41 > 3 • 104

107 1,01 50 < 44 41 > 3. 104

108 1,51 10 1 * 15

110 1 ,51 40 < 44 56 > 3 • 104

Tab', 2: Parameter und Ergebnisse einiger Versuche der Serie FAUST - 1B

Blasenperiode: Zeit von t=O bis zur 1. Druckspitze Rückhaltefaktor: Partikelmenge entladen I freigesetzt

* : Durchschlag, keine Schwingungen

heißes Natrium, kleine Poolgeometrie mit ca. 2 kg Na) sind fertiggestellt und werden zur Zeit getestet und montiert.

Das Rechenprogramm MOFA (Mode 11 rechnungen zu FAUST), das die Blasen- und Covergasdynamik (Oszillationen, Druckstöße, Volumina, Entrainment etc.) beschreibt, wurde in seiner ersten Version abgeschlossen und doku­mentiert. Der Vergleich mit den 1A-Experimenten zeigt, daß man die Höhe der Druckpulse weit überschätzt und zu kleine Schwingungsdauern erhält, wenn die hemis­phärische Phase mit der Rayleigh-Gleichung beschrieben wird. Wesentlich bessere Resultate erhält man mit dem Modell einer ebenen Expansion. Begonnen wurde die Er­stellung des Rechenprogrammes PAROGA (Partikelab­scheidung in einem oszillierenden Gasvolumen). Damit konnte bereits der große Einfluß der Impaktion auf die Partikelabscheidung während der Oszillationen gezeigt werden. Das Rechenprogramm PARAF (Partikelabscheidung in einer stabilen, aufsteigenden Blase mit Abscheide­koeffizienten nach Fuchs) wurde erstellt, um die Rückhaltefaktoren für die Aufstiegsphase abschätzen zu können. In diesem Fall haben die Partikeln meist eine große Chance, das Covergas zu erreichen.

Das NALA-Programm bezieht sich auf den sekundären (verzögerten) Quellterm und orientiert sich am Core Catcher-Problem des SNR-300. 1983 wurden die Ergeb­nisse der Phase NALA !I als KfK-Bericht dokumentiert. Die PARDISEKO IV-Begleitrechnungen zu den NALA II­Aerosolverhaltensmessungen (Berücksichtigung der turbulenten Abscheidung) wurden in Form einer Studie zusammengefaßt und veröffentlicht.

ImMETANA-Programm (Untersuchung des Methyliodid (MeJ)­Abbaus in Natriumaerosolatmosphäre) wurde der MeJ­Nachweis durch IR-Absorption unter den Bedingungen des Experimentes in einem Testloop optimiert, so daß eine Nachweisgrenze von 0,2 vpm MeJ erreicht 1~urde. Ein entsprechendes Meßloop wurde dem Reaktionsvolumen (dem NALA !I-Kessel) Uber eine Diffusionsmembrane angekoppelt; dadurch wird ausgeschlossen, daß Reaktionen auf einem angeströmten und damit aerosolbe­ladenen Filter das Meßergebnis beeinflussen. In natriumdampf- bzw. metallaerosolhaltiger Inertatmos­phäre (Ar sowie N2) 1~urden ca.40Zerfallskurven von MeJ aufgenommen. Insgesamt wird auch bei geringer Aerosolkonzentration MeJ zügig abgebaut, jedoch wird die Abbaurate noch von der Lachentemperatur und der turbulenten Durchmischung des Reaktionsvolumens mitbe­stimmt. Letzteres beeinflußt den f4eJ-Abbau bei Natrium­bränden ganz erheblich: Am "ruhenden" Na-Brandaerosol findet nahezu kein Abbau statt, wohl aber während eines lebhaften Brandes. Hierzu wurden jedoch nur orientierende Experimente durchgeführt. Die Serie wird 1984 fortgesetzt.

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Veröffent­lichungen:

V 18 596 18 819

V 19 055 V 19 058

19 157

Primär­berichte

01.02.20 P 08A

Beteiligte Mitarbeiter:

R. Broßardt DI (FH) W. Haenscheid DP H. Sauter DI (FH) \•J. Schmickl Dr. W. Schütz Ch. Waje H. Zimmermann

06, Projekt Nukleare Sicherheit 06.01.11 LAF Reaktions-, Freisetzungs- und Aerosol­

verhalten beim Kernschmelzen

Zu Beginn des Jahres 1983 ~/Urde der NAUA-Code an Stone & Webster Eng. Corp. (SWEC), Boston/USA, als Beitrag zur ANS-Source-Term-Studie übergeben. Die Rechnungen wurden zum Teil parallel bei SWEC und im LAF durchgeführt und sind noch nicht abgeschlossen. Untersucht wurden dabei Störfälle mit sehr geringer Eintrittswahrscheinlichkeit, aber mit schwerwiegenden Konsequenzen, wie die "AB-ß-Sequenz", bei der voraus­gesetzt wird, daß das Containment von Beginn des Störfalls an eine öffnung in die Umgebung, etwa auf­grundeines Erdbebens,besitzt und jegliche Kontrolle des Reaktorkerns durch Totalausfall der elektrischen Leistung unmöglich geworden ist. Dieses Szenario hat eine gewisse Ähnlichkeit zu den Störfällen der Frei­setzungskategorie FK2, mit dem wesentlichen Unter­schied, daß der ~Jeg der Aktivität unmittelbar aus dem Containment in die Umgebung führt und nicht über den Ringraum und das Hilfsanlagengebäude wie beim deut­schen Containmentsystem. Dies bedingt eine erheblich geringere Rückhaltung im Vergleich zu FK2 (Dekonta­minationsfaktor 4-5 im Vergleich zu ca. 100-150 bei FK2).

Wie bereits im l'etzten Jahresbericht am Beispiel der NSPP-Experimente gezeigt, kann Diffusiophorese ein wichtiger zusätzlicher Abscheideeffekt in Anwesenheit kondensierender Gase, wie Wasserdampf, sein. Es wurde der von Waldmann und Schmitt theoretisch und experi­mentell ent~1ickelte Ansatz zur Beschreibung der Diffusiophorese zur Anwendung im NAUA-Code ausgewählt. Der in der ursprünglichen Fassung der Waldmann-Schmitt­Formel enthaltene, für Containments wie auch für integrale Großversuche nur schwerermittelbare molare Gradient des Wasserdampfes, konnte mittels der Diffu­sionsgleichu~g für Hasserdampf durch ruhende Luft aus der Gleichung entfernt werden und durch von entspre­chenden Thermodynamik-Codes, wie COCMEL, leicht be­stimmbare Größen, wie den Luft- und Dampfpartialdruck,, sowie durch die integrale Kondensationsrate ersetzt werden. Zur experimentellen Absicherung des

Diffus i ophorese-Mode 11 s wurden ~~essungen im NAUA­Versuchsstand durchgeführt, deren Schwierigkeit darin besteht zu verhindern, daß die kalte Abscheidefläche auf das Aerosol rückkoppelt und Volumenkondensation induziert. In mehreren Verbesserungsschritten wurde eine Probenahmesonde entwickelt, die das Aerosol nicht beeinflußt und Dampf und Aerosolpartikeln ge­trennt abscheidet, Es VIUrden rillt U02-Partikeln ge­arbeitet und die Proben so klein wie möglich gehalten. Die dadurch bedingten relativ großen Fehler einer Einzelmessung erforderten die statistische Auswer­tung vieler Proben. Insgesamt ergab sich eine be­friedigende Obereinstimmung der gemessenen Abschei­dung mit der berechneten, so daß das Modell im NAUA-Mod5 als verifiziert gelten kann.

Rechnungen mit NAUA-Mod5 zur Freisetzungskategorie FK6 zeigten, daß die langfristig luftgetragene Akti­vität unter dem Einfluß der Diffusiophorese um etwa eine Größenordnung im Vergleich zu den bisherigen Rechnungen vermindert wird. Im Kurzzeitbereich war dagegen nur ein geringer Unterschied gegeben. Dies bedeutet, daß die durch Leckage verursachte Aktivi­tätsbelastung, die im wesentlichen durch die Zeiten mit hoher Massenkonzentration bestimmt wird, nur um wenige Prozent reduziert wird. Dies könnte sich für Störfälle der Kategorie FK2 noch ändern, da dort möglicherweise auch in nachgeschalteten Compartments, wie dem Hilfsanlagengebäude, noch erhebliche Konden­sationsraten auftreten, aber sonst aufgrundder ge­ringen Aerosolkonzentration nur eine schwache Aero­solabscheidung stattfinden wUrde.

Die vorbereitenden Arbeiten fUr die DEMONA-Experi­mente wurden abgeschlossen. Es wurde ein Leck-Dicht­heitstest des Modellcontainments durchgeführt und die Leckagefunktion des Containments gemessen, die in die Aerosolabbaurechnungen mit NAUA eingeht. Eine Leckrate von mehr als 200 Vol%/d würde die Durchführung der Versuche in Frage stellen. Wegen der Bedeutung der Leckagefunktion wurde mit vier verschiedenen Systemen (Battelle, EIR, KWU, KfK/LAF I) unabhängig gemessen. Es ergab sich eine sehr gute Obereinstimmung der Ergebnisse; die mittlere Leckrate des Modellcontain­ments betrug 70 Vol%/d.

Für die Aerosolerzeugung wurden im LAF I vorbereitende Testserien durchgeführt, um Detailfragen zum Genera­torprinzip und zu den Betriebsdaten zu klären. Mit einem kleinen Plasmaspritzbrenner (20 kW) wurden Aerosole aus den Ausgangsmaterialien Eisen und Zinn erzeugt (siehe Bilrl 3) sowie die Erzeugungsraten beim Betrieb in Luft und Wasserdampf und bei Oberdruck gemessen. Es wurden für die DEMONA-Experimente aus­reichende Erzeugungsraten von ca. 1 g/mi n • kW in a 11 en Fällen erreicht. Ein Konstruktionsvorschlag für die

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Bild 3: Plasmaaerosolgenerator in Betrieb

Anordnung der Generatoren zur Minimierung der Verluste wurde ausgearbeitet. Alle Komponenten sind fertigge­stellt bz11. geliefert; die Erprobung des Aerosolgene­rators hat begonnen.

Die Aerosolmeßinstrumentierung wird vom EIR bereitge­stellt und betrieben. Beim Lecktest wurden eine Filterstation, ein Fotometer,ein "Regenmesser" (zur Sammlung von Sedimentationsproben) und eine Luft­Dampf-Verhältnis-Meßstation erfolgreich erprobt. Der Lecktest ging über die volle Dauer der späteren Ver­suche. d. h. 8 Tage mit Vorbereitung und Abkühlphase, so daß er auch als Härtetest bezüglich des Durchhalte­vermögens der eingebauten Apparaturen gelten kann. Ebenfalls beim Lecktest eingesetzt wurde ein Doppel­kalorimeter zur Messung der Tröpfchenmassenkonzen­tration in der Atmosphäre. Drei Kalorimeter werden später bei den DEMONA-Versuchen von KfK/LAF I betrie­ben (Entwicklung durch das Institut für Technische Thermodynamik der Universität Karlsruhe). Die beim Lecktest auftretenden Probleme mit der elektrischen Isolierung wurden behoben. Der Prototyp v1urde weiter erprobt und verbessert.

Nach Implementierung der Diffusiophorese in den NAUA­Code wurde eine Reihe von Auslegungsrechnungen zu den DEMONA-Experimenten durchgeführt. Diese zeigen, daß - wie bei den FK6-Rechnungen - das Kurzzeitverhalten und damit auch die maximal erreichbare Massenkonzen­tration nur unwesentlich durch Diffusiophorese beein­flußt werden. Dagegen sind im Langzeitverhalten erheb­liche Unterschiede zu erkennen, so daß die als untere Meßgrenze anzusehende Konzentration von 1 mg/m3 bereits nach 15 h erreicht wird im Gegensatz zu 24 h ohne Diffusiophorese. Variationsrechnungen zur Aerosoler­zeugungsrate von 130 g/min im Hinblick auf den

Demonstrationscharakter der DEMONA-Experimente mög­lichst nicht unterschritten werden sollte, da sonst die Anfangskonzentration von 10 g/m3 nicht erreicht werden kann. Der erste Großversuch im DEMONA-Programm ist für Februar 1984 vorgesehen ..

Veröffent- Primär- Seteil igte

lichungen: berichte: Mitarbeiter: 18 752 06.01.11 P 26A Dr. W. Schöck 19 051 06. 01 . 11 P 26 B DP. H. Bunz 19 129 M. Koyro 19 503 H. Schmidt

V 18 779 E. Bundschuh

04. Projekt Wiederaufarbeitung und Abfallbehandlung 04.01.03 LAF Filterentwicklung und Verbund der Ab­

gasreinigung

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Die Branduntersuchungen mit unbeladenem Kerosin/TBP­Gemisth wurden 1983 mit einer Versuchsreihe im 220 m3

großen Versuchsbehälter der FAUNA-Anlage abgeschlossen. Ziel dieser Versuche war die Ermittlung des Brandver­laufes bei abnehmender Sauerstoffkonzentration und der thermodynamischen Belastungen des Behälters. Bei den Experimenten wurden die Brandfläche (max. 0,8 m2

), die eingesetzte Lösungsmittelmenge (LM) (max. 50 kg) und die LM-Zusammensetzung (reines Kerosin; Kerosin/TBP 70/30) variiert. Durch diese Versuchsbedingungen wird ein Lösungsmittelbrand in der Zelle einer VJiederaufar­beitungsanlage etwa im Maßstab 1:5 nachgebildet. Die gewählten Versuchsbedingungen und die wichtigsten Er­gebnisse sind in Tab. 3 zusammengefaßt. In Abb. 4 ist der Verlauf eines Brandes mit 0,8 m2 Brandfläche dar­gestellt (Versuch 8, Tab. 3). Die Messung der Tempera­turverteilung im Brandraum (20 TE über den Durchmesser verteilt) ergab, daß sich bei den Bränden eine ausge­prägte axialsymmetrische Konvektionsströmung einstellt.

Bild 4: Brandverlauf bei Versuch 8

Versuch N r .

I 2 3 4 5 6 7 B

Brandgefäß ~ m 0,4 0,4 1,0 1,0 0,4 0,4 1,0 1,0

lM eingesetzt kq 8,1 9,3 7,9 19,2 8,55 7,9 45,0 50,0

LH verbrannt kg 6,77 5,56 R,4 11,7 5,72 7,0 8,5 12,5

Brandzeit min 60,0 58,0 8,8 11,2 58,0 71,6 8,6 9,8

Brandrate k9/m' • h 47,0 3,0 77 ,I 41,5 58,3 73,3 84,7

Rest o2 % 16,5 16,7 13,0 12,4 15,6 13,6 13,0 11,4

Flamnentell'p. max. •c - 510 894 1104 500 520 815 760

Gastemp. mittlere ·c 170 90 304 ?.97 lW 105 315 306

Behälterdruck max. bar 1,14 1,09 1,42 1,56 1,20 1,25 1,48 1,53

Aeroso 1 massenkonz. g/m"l 1,1 2,0 2,4 3,5 I, I 0,3 2,4 0,8

Partikelgröße (HMAD) ~m - - 1,5 2,1 0,9 - 2,4 2,05

Tabelle 3: Kerosin/TBP-Brandversuche in der FAUNA

Ein weiterer Arbeitsschwerpunkt war die Untersuchung des Einflusses von TBP-HN02-Verbindungen auf den Ab­lauf von Lösungsmittelbränden. Durch "Extraktion" von Kerosin/TBP 70/30 bzw. reinem TBP mit HN03 (max. 10 molar) wurden Ausgangssubstanzen mit verschiedener HN03-Molarität der organischen Phase hergestellt. Da­bei wurden auch die Extraktionsintensität und das Volu­menverhältnis org./wässrig variiert. Der EinfluP. un­terschiedlicher HN03-Molarität der organischen Phase (max. 3,6 molar) auf den Brandverlauf wurde bestimmt. Dazu liegen folgende erste Ergebnisse vor:

bei 135 ac Flüssigkeitstemperatur beginnt eine hef­tige Reaktion, vergleichbar mit heftigem Sieden

- die Intensität dieser Reaktion erreicht bei 200 oc ein Maximum

-während dieser Reaktion verfärbt sich die Flüssig­keit rot

- neben Ruß wird brauner Rauch freigesetzt

- die Reaktion löst die Produktion brennbarer Gase (vermutlich Buten aus der TBP-Zersetzung) aus.

Die Beobachtungen st:immen mit Literaturangaben überein. Quantitative Untersuchungen zum Einfluß der ~/esentli­chen Versuchsparameter (Brandrate, Aerosolerzeurungs­rate, Brandfläche) sind noch nicht abgeschlossen.

Neben diesen Arbeiten wurden die für 1984 geplanten Arbeiten zur Bestimmung der Brennstoff-Freisetzung aus brennendem Lösungsmittel vorbereitet. Der dazu erfor­derliche Versuchsaufbau sowie Vorversuche wurden durch­geführt.

Veröffent­lichungen: V 18537

18611

Primär­berichte: 04.01 .03 P 30A

Beteiligte Mitarbeiter: Dr. S. Jordan Ing. H. Lindner W. Nguyen H. Stiefel

15.01.02 LAF Institutseigene, grundlegende und anwendungsorientierte Arbeiten

Untersuchungen der Auswirkungen der gegenseitigen Beeinflussung von Kühlturmschwaden und Abgasfahnen bei Kraftwerken

Der vom Umweltbundesamt geförderte Projektteil A (ex­perimentelle Untersuchungen der heterogenen so2-0xi­dation) wurde am Jahresende 19B3 abgeschlossen. Das Ziel des Gesamtvorhabens ist es, durch experimentelle und modelltheoretische Untersuchungen die Säurebil­dung in vermischten Kühlturm- und Rauchgasfahnen von Kohlekrafhlerken zu bestimmen. Für eine von der Haupt­abteilung Sicherheit/Umweltmeteorologie entwickelte Version des Modells "HALKORE C" v1urden durch Labor­experimente die Reaktionsraten und der Gesamtumsatz von so2 an Stäuben aus der Koh 1 everbrennung, an Rußen, an natürlichen Stäuben, an synthetischen Aerosolpar­tikeln und in Tropfen untersucht. Mit Hilfe physiko­chemischer Modelle der Hasseraufnahme der Partikeln als Funktion der relativen Feuchte der Umgebungsluft, der Partikelgröße und der chemischen Zusammensetzung lassen sich die Reaktionsraten der heterogenen so2-0xi.dation durch die Mechanismen der durch Mn(Il)-und Fe(!!)- bzw. Fe(lll)-Ionen katalysierten so2-0xi­dation interpretieren. Die Oxidationsprozesse an Ruß­oberflächen können durch einen Langmuir-HinshehiOod Mechanismus beschrieben werden. Die experimentell be­stimmte Kapazität der untersuchten Aerosolsysteme für das System so2-Hasserdampf-Partikeln-(N02) lä~t sich auch durch Integration der Ratengleichungen berech­nen. Somit stehen aus Experimenten abgeleitete Raten­gesetze der heterogenen so2-0xidation an Partikeln zur Verfügung, die,in die Stoffbilanzgleichungen des 11ALKORE-C-Modell s eingesetzt, einen Senkenterm für so2 und einen Produktionsterm für partikelförmige Schwefelsäure und Sulfate bedeutet.

Die katalytische so2-oxidation in Wassertropfen, de­ren Kondensationskeime Kohlekraftwerkstaubpartikeln da rste 11 en, 11urde für den Berei eh der Wassermasse der Partikeln mw zur Trockenmasse m

0 von 10 < mw/m

0 < 104

untersucht. Dies entspricht Konzentrationen der Kata­lysatoren Mn und Fe im Bereich 10- 7 - 10-4M. Die Re­aktionsraten für Kohlekraftwerksstäube (Abb. 5) sind durch die Ratengesetze der Fe-katalysierten so2-0xi­dation darstellbar. Die Kapazität C (in ms02-/m

0) der

Partikeln aus Kohlekraftvlerken läßt sich fU~ mw/m0

.:;;

5 gemäß C = A exp (m /m ), A = 0,8- 1,3 und für w 0 0 5

m /m > 5 gemäß C = 10 (m /m ) ' berechnen. Der Ver-w 0 w 0 gleich verschiedener heterogener Oxidationsmechanis-men zeigt, daß unterhalb pH = 5 nur die Oxidation durch H2o2 und katalytische Reaktionen von Bedeutung ist. In Kühlturmfahnen mit Flüssigwassergehalt von 0.1 - 1 cm~20 mL~ft werden bei 1 ppm so2 durch H2o2

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0,2- 20% so2 und durch flugstaubhaltige Tropfen 0,1-22% so 2 pro Stunde oxidiert, während die homogene SP2 Oxidation durch die OH-Radikale einen Abbau von ca. 0,5% h- 1 ergibt.

Die homogene so2-0xidation hat als Folgeprodukt gas­förmige Schwefelsäure, die in feuchter Atmosphäre zur Partikelbildung führt. Dieser Prozeß der homogenen Keimbildung wurde mit Hilfe eines Nukleationsmodells beschrieben. Während die heterogene so2-oxidation an Flugstäuben bei der Durchmischung von Kühlturmfahnen mit Rauchfahnen in Quellnähe bis zu ca. 10 - 15 km vom Emissionsort zur so2-oxidation beiträgt, ist die homogene so2-0xidation im mesoskaligen Bereich von Bedeutung. Die heterogene Oxidation kann etv1a 2 - 10% des emittierten so2 im näheren Bereich einer Anlage abbauen, während in diesem Bereich ca. 0,4 - 3% des so2 durch homogene Reaktionen umwandelbar sind.

0 I

10-9q ___ 2,----,-----,4--.----r6-..---:8r-pH

Bild 5: Die Reaktionsraten verschiedener Oxidations­mechanismen in Abhängigkeit vom pH-Wert für eine so2-Konzentration L-S02_7 = 1 ppm. - : 02 ; -~-: 50 ppb o3 ; ---: 1 ppb H2o2 ;

-5 3+ -5 2+ - -: Mischkatalysator, 10 MFe +10 MMn ; -.-.- : Ruße in Hassertropfen (mw/m

0) = 103

(Naximalwert) ; A,B : lösliche Anteile von Kohlekraftwerksstaub (mw/m

0 = 103)·

Veröffent- Primärberichte; Beteiligte lichungen; Hitarbeiter:

1773J Dr. R. Dlugi 17738 Dr. S. Jordan 19271 DP. H. Bunz

V 18331 Dr, S. Hauegold V 19056 V 19301 V 19057

Entstehung und Verhalten von Aerosolsystemen in der Troposphäre (EVA)

Ein wesentlicher Teil der gasförmigen Luftverunreini­gungen (z.B. so2, NOx) wird während der Ausbreitung in der Atmosphäre durch chemische Gasreaktionen umge­wandelt. Im EVA-Programm soll mit Hilfe von experi­mentellen und modelltheoretischen Untersuchungen die Bildung von Aerosolsystemen und das physikalische und chemische Verhalten partikelförmiger Reaktionsproduk­te in der Troposphäre modellmäßig beschrieben werden.

Der für die Experimente not~1endige Versuchsstand wur­de unter Beachtung der gewünschten Parametervariatio­nen (Reaktionszeit, UV-Bestrahlungsstärke, Temperatur, rel. Feuchte etc.) geplant und teilweise aufgebaut. Der Durchflußreaktor besteht aus einem 3,5 m langen Quarzglasrohr mit einem inneren Durchmesser von 12cm. Am Anfang und Ende dieses Rohrstückes können Meßpro­ben isokinetisch aus dem Gesamtgasstrom abgezogen wer­den. Zu beiden Seiten des Rohres ist ein 80 cm langer Quarzglastrichter angebracht, der eine gleichmäßige und wirbelfreie Verteilung des Gasgemisches über den gesamten Rohrquerschnittt gewährleistet. Um die in der Troposphäre ablaufenden photochemischen Prozesse simulieren zu können, ist das Quarzglasrohr mit spe­ziell beschichteten Leuchtstoffröhren umgeben, die eine dem Sonnenlicht ähnliche Strahlung im Wellenlän­genbereich von 300-450 nm aussenden. Die Thermostati­sierung des Durchflußreaktors erfolgt in einer iso-1 ierten Kammer, die mit Luft der ge1·1ünschten Tempera­tur gespült wird.

Neben der Planung der Versuchsanlage wurde mit dem Aufbau der notwendigen Partikelmeßtechnik begonnen. Die zur größenabhängigen Kalibrierung eines Kondensa­tionskernzählers (CNC) benötigten H2so4-Testaerosole (D ~ 0,3 ~m) werden in einem Schwefelsäure-Aerosol­generator durch Zerstäubung erzeugt. Diese Tröpfchen werden anschließend in einem beheizten Glasrohr ver­dampft und danach mit kalter Verdünnungsluft gemischt, wobei aufgrundeiner starken Obersättigung Schwefel­säurepartikeln entstehen. Die Größe und Anzahl dieser sekundären H2so4-Partikeln wurden durch geeignete Wahl der Konzentration der H2so4-Lösung, der Aufheiztempe­ratur und der Verdünnungsluftmenge variiert, um Parti­keln der gewünschten Größe (D > 0,005 pm) bei ge­wünschter Anzahlkonzentration zu erhalten.

Veräffent­l ichungen:

Primär­berichte:

Beteiligte t1itarbeiter: Dr. W. Zeller

Aerosolphysikalische Grundlagenuntersuchungen

Eine exakte mathematische Beschreibung aerosolmechani­scher Prozesse, wie z.B. der Sedimentation und der Ko­agulation, kann nur unter molekularen oder unter

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hydrodynamischen Bedingungen angegeben werden. Im Obergangsbereich versagen die Theorien, und es müs­sen empi ri sehe Ansätze benutzt \~erden. Die Sedimen­tation wird sowohl im molekularen und hydrodynami­schen Bereich als auch im Obergangsbereich durch die folgende empirische Beziehung richtig beschrieben:

mit ng = Viskosität des Trägergases vp =Geschwindigkeit des Aerosols rp =Radius des kugelförmigen Aerosols 1 g = mittlere freie \1egl änge des Trägergases

A,Q u.b = empirische Koeffizienten.

Der Klammerausdruck im Nenner wird als Slip-Korrek­tur ( Knudsen-~Jeber-Cunn ingham- Korrektur) bezeichnet. Bisher wurden die Koeffizienten A, Q und b nur aus älteren Experimenten abgeleitet oder neu interpre­tiert, so daß deutlich unterschied] iche ~Jerte in der Literatur angegeben \~erden. Es konnte gezeigt werden, daß sich die Koeffizienten mit der Kenntnis der Re­flektionsart der Gasmoleküle an der Oberfläche der Aerosole berechnen lassen. Aus den Ansätzen von Epstein für diffuse Reflektion und mit Hilfe der Viskositätsgleichung leiten sich die Koeffizienten direkt aus dem diffus reflektierenden Gasmolekül~n­teil sowie einer numerischen Konstante ab, die aus der Viskositätsgleichung stammt und von dem benutz­ten kinetischen Gastheorie-Modell abhängt. Damit konnten die Koeffizienten der Knudsen-~Jeber-Cunn i ng­ham Slip-Korrektur zu A = 1.200; Q = 0,432; b =1,039 berechnet ~1erden.

Ferner wurde ein Rechenprogramm zur Berechnung der Streueigenschaften einzelner Mie-Aerosole mit homoge­ner als auch schalenförmiger Struktur entwickelt. Die Anwendung der Mie'schen Theorie unteratmosphärischen Bedingungen ermöglicht die Lösung derverschiedensten Problemstellungen beim Strahlungstransport, bei der Aerosolmeßtechnik, bei der Fernerkundung etc .• Be­rechnet ~/erden die exakten ~1ie-Funktionen, bezogen auf die Streuung elektromagnetischer Wellen an di­elektrischen und tei11~eise absorbierenden Kugeln. Mit Hilfe der komplexen Mie-Streukoeffizienten ~rerden alle abgeleiteten Größen wie die Mie-Intensitäts- und Mie-Amplitudenfunktionen, die Extinktions-, Streu­und Absorptions~lirkungsfaktoren, die Stokes-Vektoren, der Polaritätsgrad usw. bestimmt. E-s wird eire Ge­nauigkeit der numerischen Ergebnisse von 4 geltenden Ziffern für komplexe Brechungsindizes und Größenpar~ meter atmosphärischer Aerosole im sichtbaren und in­fraroten Spektralbereich erreicht. Im Rechenprogramm ist auch die Berechnung der Streueigenschaften von Partikelpolydispersionen vorgesehen. Das Rechenpro-

grammwurde durch Beispielrechnungen an einemRußaero­sol mit Wasserfilm unterschiedlicher Dicke getestet. Veröffent- Primärberichte Beteiligte Mitarbeiter lichungen V 18807 Dr. G. Metzig

Entschwefelung und Dehitrierung von Rauchgasen

In Zusammenarbeit mit dem Institut für Thermische Strömungsmaschinen der Universität Karlsruhe ~1urde

1983 eine Studie fertiggestellt, in der verschiedene simultane Entschwefelungs- und Denitrierungsverfahren für Rauchgase stationärer Quellen aufgezeigt, vergli­chen und bewertet wurden.

Trockenverfahren werden allgemein als aussichtsrei­cher angesehen, obwohl Naßverfahren kostengünstiger sind. Die Gründe hierfür liegen unter anderem in der Komplexität einer Naßanlage, dem Anfall von Abwässern, der beschränkten Abscheidung von NO und der Notwendig­keit der ~Jiederaufhei zung der Rauchgase. Das El ectron­Beam-Dry-Scrubber (EBDS)-Verfahren ist ein trockenes Simultanverfahren, das sich durch seine einfache Pro­zeßführung von den anderen unterscheidet. Hier wird das A~as mit energiereichen Elektronen (300- 700 kV) und hoher Dosisleistung (1 - 3 Mrad) bestrahlt und durch Radiolyse Reaktionsprodukte im Rauchgas erzeugt, die zur beschleunigten Oxidation von N0 2 zu HN03 bzw. von so2 zu H2so4 führen. Sa 1 peter- und Sch~1efe 1 säure reagieren mit dem eingedüsten Ammoniak unter Bildung fester Stoffe ~Jährend der Bestrahlung. Endprodukte des Reaktionsprozesses sind Ammoniumsulfat und Ammonium­nitrat. Grundsätzlich liegen die Hauptvorteile des EBDS-Verfahrens im hohen Abscheidegrad für so2 und NOx und der erhöhten Partikalabscheidung (Aufladung im Elektronenfeld) bei einfacher Prozeßführung. Es ent­stehen keine Abwasser- und Schlammprobleme. Eine Rauchgaserhitzung vor dem Schornstein kann vermieden werden. Das anfallende Produkt ist Düngemittel und sollte nach vorheriger Staubabscheidung den Normen landwirtschaftlicher Nutzung entsprechen. Das Verfah­ren hat ein günstiges Regel- und Teillastverhalten und ist daher insbesondere für Kraftwerke mittlerer Leistung geeignet. Hinsichtlich der Kosten dürfte das Verfahren mit anderen Simultanverfahren vergleichbar sein, gegenüber getrennten Abscheideverfahren aber günstiger. Für das in Japan entwickelte Verfahren konnte gezeigt werden, daß der großtechnische Einsatz erfolgversprechend ist. Für einen weitgespannten Ein­satz des EBDS-Verfahrens, insbesondere bei der Rauch­gasreinigung von kohlegefeuerten Kraft- und Heizwer­ken sind zusätzliche Untersuchungen hinsichtlich Reak­tionskinetik, Partikelbildung, Strahlungsleistungs­dichte, Strömungsfeldoptimierung notwendig, die in einem neuen F+E-Vorhaben ab 1984 angegangen werden.

Veröffentlichungen: LAF I - Nr. 381 I

Seteil igte Mitarbeiter: Dr. S. Jordan

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06 Projekt Nukleare Sicherheit

06.01.14 LAF Abluftfilterung an Reaktoren

Schwebs toffi 1 terverha lten unter Störfallbedingungen

Um die Höhe einer eventuellen Abgabe von Radionukli­den bei einem Reaktorstörfall abschätzen zu können muß der Quellterm bekannt sein, das Transportverhal­ten im Sicherheitsbehälter modellierbar sein und es müssen verläßliche Daten zur Abscheidewirkung der Fi 1 tere lemente unter den möglicherweise extremen Be­tri ebsbedi ngungen vorliegen. Für die Sch~1ebs toffil­terelemente fehlen diese Daten weitestgehend oder gänzlich.

1. Untersuchungen zum Filterverhalten unter der Ein­zelbeanspruchung von hohem Differenzdruck oder hoher Feuchte

Am LAF I I werden Untersuchungen zum Sch1~ebstoffil ter­verhalten, zunächst unter Einzelbeanspruchung durch hohen Differenzdruck, hohe Feuchte und hohe Tempera­tur durchgeführt.

Im Berichtszeitraum wurde eine vierte und letzte Testserie am LANL zur Differenzdruckbelastbarkeit unter Raumluftbedingungen abgeschlossen. Alle Test­serien zeigten u. a., daß die Be 1 as tbarkei t mit wach­sendem Anströmquerschnitt der Filter und mit abneh­mender Faltungstiefe sinkt. Darüber hinaus ~IUrde eine größere Zahl verbesserter Filterprototypen unter­sucht. Diese in Ho 1 zrahmenbauv1ei se mit Kuns ts toffver­gußmasse hergestellten Testfilter blieben bei dem maximal erreichbaren Differenzdruck von 28 kPa unbe­schädigt.

Im Hinblick auf die Betriebsbedingungen der Filter­elemente bei einem Kühlmittelverluststörfall oder beim Löschen eines Brandes mit \•lasser werden Unter­suchungen zum Feuchteverhalten in der ertüchtigten Anlage TAIFUN durchgeführt.

Verschiedene handelsübliche neue sov1ie beladene Fil­terelemente und ein verbesserter Fi 1 terprototyp wur­den Langzeittests bei 1'/achsender Feuchte unterzogen. Die in Tab. I zusammengefaßten Ergebnisse zeigen, daß die getesteten derzeit handelsüblichen Schweb­stoffilter bei Beaufschlagung mit Nebel bereits bei niedrigen Di fferenzdrllcken versagen. Lediglieh der verbesserte Filterprototyp blieb bei dem maximal auftretenden Differenzdruck von 7 ,6 kPa unbeschä­

digt. vleiter interessiert vor allem der Abscheide­grad bei hoher Feuchte sowie bei Nebelbeaufschla­gung. Dazu mußte ein geeignetes Prüfverfahren be­reitgestellt werden. Diese langwierige Entwicklungs-

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arbeit konnte im Berichtszeitraum abgeschlossen werden. Das Schema des erarbeiteten Verfahrens ist in Bild 1 dargestellt.

Schub­ventHator

Plasma­brenner

Testfilter

Abb. 1: Schema des Abscheidegradprüfverfahrens für ------ den Einsatz bei hoher Feuchte und hoher

Temperatur.

Tab. I: Versagensgrenzen von Schwebstoffilterelementen ------bei Beaufschlagung mit Nebel nach längerer

Feuchteei nvli rkung.

T e s t f i 1 t e Versuchs- Schadens-r dauer bei di fferenz-Bez. Rahmen Fixierung Einbau- 100% r.F. druck

des Packs zustand h kPa

VM 1 Metall Glas- unbe- 74 3,3 VM 2 wolle laden 7 2,1 VM 3 30 1,7 DN 1 Sperr- Kuns ts t.- unbe- 43 9,0 DN 2 holz verguß- 1 aden 74 6,3 masse AN 1 96 6,3 AN 2 Sperr- Kunsts t.- be- 143 4,7 AN 3 holz verguß- laden 84 4,1 AN 4 masse 17 5,3 AN 5 53 5,4 CN 1 II II II 20 8,6 E 1 * II II II 73 -

* Prototypfilter mit Kunststoffasermedium und PVC­Abstandshaltern, beladen mit ASHRAE-Teststaub, unbes chä di gt.

Herzustellen ~1ar ein nicht korrosiv l'lirkendes Test­aerosol mit Partikeldurchmessern im penetrierenden Bereich. Dies wird mit Hilfe des Argonplasmas erzeugt. Von der Vielzahl untersuchter Substanzen 1~urden die im Plasma weitgehend beständigen Verbindungen Ti02 und Moo 3 ausgewählt.

Die Bestimmung des Abscheidegrades über die Aerosol­massenkonzentrati on vor und nach dem Tes tfi 1 ter erfor­dert 1.) isokinetische Probenahme auf Kernporenfilter, 2.) Probenaufschluß in konzentrierten Mineralsäuren und 3.) Analyse mit Hilfe der flammenlosen Atomabsorp­tionsspektroskopie (AAS). Nach Optimierung des Auf­schlusses und der AAS-Analyse sind Abscheidegrade bis 99,99% nachweisbar.

Zum Vergleich dieses Prüfverfahrens mit den bei Umge­bungsbedingungen anwendbaren Standardmethoden wurde ein Filtertestkanal errichtet, der außerdem zur Vor­und Nachuntersuchung der Filter aus den Belastbar­keitstests und den Feuchtetests dient.

2. Bau der Prüfanlage BORA zur Untersuchung des Ver­haltens von Schwebstoffiltern unter kombinierter Beanspruchung

Bei Störfällen ist mit kombinierter Beanspruchung durch hohen Differenzdruck, hohe Feuchte bzw. hohe Temperatur zu rechnen. Entsprechend muß das Verhalten der Schwebstoffilter geprüft werden. Dafür wurde die Prüfanlage BORA konzipiert und gebaut. Der Aufbau der Anlage konnte weitestgehend termingerecht abgewickelt werden, so daß der Probebetrieb in Kürze aufgenommen werden kann. Bild 2 zeigt eine Ansicht der montierten Radialventilatoren.

Abb. 2: Prüfanlage BORA, Ansicht der Radial­ventilatoren

Neben der Koordination der Arbeiten zum Aufbau der Anlage 1vurde durch das LAF !I die Befeuchtungsein­richtung geplant und gebaut, ebenso wie die gesamte F+E-Meßtechnik mit den optischen Systemen, der Ver­suchsablaufsteuerung und der Datenverarbeitung. Zur Befeuchtung der in der Anlage umgewälzten Luft v1urde eine sehr effiziente und kostengünstige Lösung ent­wickelt, bei der VE-Wasser mit Hilfe spezieller Mischkammer-Ziveistoffdüsen in den heißen Luftstrom am Gebläseeintritt eingesprüht lvird. Für die hochge­schwindigkeitskinematographische Registrierung des Fi Herverhaltens wurde ein digitales Datendisplay entwickelt, um mit Hilfe einer speziellen Einblend­vorrichtung die wichtigsten Daten explizit auf dem Film festhalten zu können. Zur Eichung des IR-Feuch­temeßgerätes, auch in Abhängigkeit von Druck und Temperatur, wurde eine Apparatur gebaut, mit der die Feuchte mit einem Fehler < 0,1 % eingestellt werden

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kann. Die gesamte F+E-lnstrumentierung wurde fertig­gestellt.

3. Modellierung der Anlage BORA für strömungs-technische Rechnungen

In der wichtigsten Versuchsphase bei der Durchführung der Belastbarkeitstests in der Anlage BORA wird der Luftstrom vom Bypass-Strang auf die Teststrecke umge­leitet. Dabei ist über das Testfilter eine Druckrampe definierter Steigung zu erzeugen. Die konstruktive und betriebliche Lösung dieser Aufgabe erforderteine strömungstechnische Modellierung der Anlage BORA. Da­für wurde der Rechencode TVENT erarbeitet und durch die Einführung zeitlich variabler Widerstandskenn­linien, eine genauere Beschreibung der Druckverlust­charakteristik und ein geeignetes Plattprogramm er­weitert. Anschließend wurden Rechnungen für 40 °e und 150 °e durchgeführt. Als Beispiel zeigt Bild 3 eine Schar einstellbarer Druckrampen am Testfilter

BORA 8'26 !09.ll.B3l

,

M

~

-

. cb.oo 1.50 2,00 2.50 3.00 3.50 1{,00 ll.SO 5,00

TIHE [sJ

Abb. 3: Verlauf der Druckrampen am Testfilter bei unterschiedlichen Steuerklappenbewegungen

Die Rechnerergebnissezeigen, daß eine spezifizierte Steilheit der Druckrampe leicht eingehalten VIerden kann. Außerdem wurden die benötigten Angaben zur Klappensteuerung erhalten.

Die Modellierung der Anlage BORA diente darüber hin­aus der Vorbereitung von Rechnungen zu den Strömungs­verhältnissen in Lüftungssystemen von Kernkraftwer­ken und zur Beanspruchung der eingebauten Filterele­mente. Diese Arbeiten sind zu intensivieren, die Er­gebnisse mit der Anlage BORA zu verifizieren.

Veröffent- Primär- Betei 1 i gte lichungen berichte Mitarbeiter

17 476 06.01.14 p 18A DI Th. Arnitz 19 138 Dr. u. Ensinger

u. Geckle e. Ri cketts, M.E.

Dr. V. Rüdinger G. Trippel

Entwicklung von Sch~1ebstoffi ltern für Unfa 11-bedingungen

Die Arbeiten an den Meta 11 faserfiltern konzentrierten sich auf die Ermittlung des Abscheideverhaltens unter Dampfeinwirkung. Die Probenahmetechnik mußte ~legen

der unzureichenden Dampfbeständigkeit der Kernporen­filter verändert werden.

Die bisher zwischen 130 und 110 °e gemessenen Dekonta­minationsfaktoren bei Anströmgeschwindigkeiten von 30 cm/s lagen zwischen 1800 und 4000; dies entspricht den Werten, die bei Beaufschlagung mit Luft und bei gleicher Flächenbelegung von 1,5 kg/m2 mit 2 ~m Fasern gemessen wurden.

Ein Versuchseinsatz befindet sich zur Zeit im Rahmen von Versuchen zur Abgasreinigung von Kraftfahrzeug­motoren in der Erprobung. Die Filter werden mit Tempe­raturen bis ca. 430 °e beaufschlagt und arbeiten ein­wandfrei.

~2rfi!~~r-~~~-~~~!~~~~!f~~~r~

Zur Verlängerung der Standzeit von Filtern mit s­Qualität werden Vorfilter mit hoher Staubspeicher­fähigkeit entwickelt. Diese Arbeiten beinhalten die Messung teilchengrößen-spezifischer Abscheidegrade als Funktion der Anströmgeschwindigkeit, des Faser­durchmessers und der Beladung. Eine erste Testserie mit Rußaerosolen als Testaerosol wurde durchgeführt. Zusätzlich wurde die Abreinigung mit Hilfe von Ultra­schall und \·lasser sowie Isopropanol erprobt.

Er~f~og§o_~o_Eil~~r~ol~g~o-~o~-~Q~gQo~ot§D

Ziel dieser Arbeiten ist es, eine zuverlässige Vor­Ort-Prüfmethode für kerntechnische Schwebstoff-Filter­anlagen bereitzustellen, die als Standard-Prüfver­fahren in das atomrechtliche Genehmigungsverfahren übernommen werden kann.

Um die bisher hier nur im Labor eingesetzte Uranin­Filterprüfmethode in Zukunft auch für die Leckprüfung großer Filteranlagen verwenden zu können, wurde eine Reihe von Filterprüfungen an einer 30.000 m3;h Abluft­filteranlage durchgeführt. Die ersten Messungen zeig­ten eine ungleichmäßige Aerosolverteilung über den Querschnitt des Lüftungskanals. Durch Vergrößerung des Abstandes zwischen der Aufgabe- und Rohluftprobe­nahmestelle konnten die Streuungen nicht hinreichend verringert werden.

Zur Erzielung besserer Aerosoldurchmischungen wurden drei verschiedene Mischeinsätze geprüft. Die beste Wirkung ergab eine F/2 Prallscheibe. Diese kann außer­dem während des Normalbetriebes parallel zur Luft­strömung stehen und nur während der Filtertests senk-

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recht zur Strömungsrichtung geste11 t werden, um un­nötigen Druckabfa 11 ~Jährend des Norma 1 betri ebes durch den Miseher zu vermeiden.

In mehreren Versuchsreihen wurde das Abscheidever­halten von Aktivkohlefilterschichten gegen Uranin­aerosole untersucht. Es ergab sich ein sehr kleiner Dekontaminationsfaktor zwischen 1 und 3. Damit be­steht die Möglichkeit, auch bei den gewöhnlich sehr kompakt aufgebauten Lüftungsanlagen in KKH bei extrem kleinem Abstand zwischen S-Filter und A-Kohlefilter die S-Filter einer Vor-Ort-Prüfung im eingebauten Zustand zu unterziehen.

Veröffent- Primär- Beteiligte

lichungen: berichte: Mitarbeiter:

17 473 06.01.14 p 17A H.-G. Dillmann

18 536 H. Pasl er

18 607 R. Mai er 19 137 H. Schmitt

Anteile und Quellen der Iodkomponenten in der Abluft von Siedewasserreaktoren

In der Kaminfortluft und in einzelnen Abluftströmen von Siedewasserreaktoren ~1erden zur Festlegung der Berechnungsgrundlagen für die 131 I-Ingestionsdosis von Individuen der kritischen Bevölkerungsgruppe in der Umgebung und zur Verbesserung der Lüftungskonzepte die 131 I-Komponenten schwebstofförmiges Iod, elemen­tares Iod (I 2) und organisches Iod (eH3I) bestimmt. Die Messungen werden mit diskriminierenden Iodsammlern durchgeführt. Bei einem Si ede~msserreaktor (SWR 4) sind sie abgeschlossen.

Im Berichtszeitraum wurden die Messungen mit dis­kriminierenden Iodsammlern in der Kaminfortluft und in einzelnen Abluftströmen eines anderen Siedewasser­reaktors ( S\•JR 5) fortgesetzt.

Die Messungen in der Kaminfortluft zeigten, daß der Anteil des radioökologisch entscheidenden elementaren 131 I bei Leistungsbetrieb überwog, bei Revision da­gegen gering war. Insgesamt betrug der Anteil des elementaren 131 I 13 %.

Die Messungen in einzelnen Abluftströmen ergaben folgendes:

a) Die höchsten zur Freisetzung in die Umgebung bei-131 tragenden Abgaberaten des elementaren I traten

in der Abluft aus dem Reaktorgebäude und aus dem Maschinenhaus auf (Durchsätze jeweils 140.000

m3 /h).

b) Die hohen Abgaberaten des elementaren 1311 in der Spülluft und Stopfbuchsabsaugung wurden durch Filterung auf für die Freisetzung in die Umgebung unbedeutende Werte reduziert.

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c) Die Abgaberaten des elementaren 131 I in der Dige­starienabluft hatten eine für die Freisetzung in die Umgebung unbedeutende Höhe.

Diese Befunde stimmen zum großen Teil mit den im SWR 4 erzielten Ergebnissen überein. Das gilt ins­besondere für die relativ geringe Abgabe von elemen­tarem 131 I mit der Digestarienabluft {Gegensatz zu Druckwasserreaktoren).

Die Messungen im SWR 5 werden nach einer Meßzeit von insgesamt einem Jahr abgeschlossen.

Veröffent- Primärberichte:

lichungen:

18 751 19 136 18 600

Beteiligte Mitarbeiter:

R. Butz Dr. H. Deuber A. Ladanyi R. Sommerlatt S. Winkler

Abscheidung von Iod durch Iodfilter und Aktivkohlen (nicht projektgebundene Arbeiten)

Während eines Zeitraumes von zwei Monaten wurden Un­tersuchungen zur Abscheidung von 131 I durch ein An­lagenraumabluftfilter eines Druckwasserreaktors durch­geführt. Bei diesem Iodfilter war bei Messung mit dis­kriminierenden Iodsammlern durch den Setreiber der Anlage eine sehr schnelle Alterung festgestellt und ein schneller Wechsel der Aktivkohle (nach einer Be­triebszeit von nur wenigen Wochen) erzwungen worden. Die Untersuchungen dienten vor allem der Gewinnung von zuverlässigen Daten zur Abscheidung von 131 I durch das genannte Iodfilter. Außerdem sollte die Ur­sache für die Alterung geklärt werden.

Die Rückhaltung von 131I wurde in Vor-Ort-Tests (am Iodfilter) sowohl mit anlagenfremdem (im Labor her­gestelltem) als auch mit anlageneigenem (in der Ab­luft vorhandenem) 131 I durchgeführt. Außerdem wurden Labortests (an Aktivkohleproben aus Bypässen) unter Betriebsbedingungen {30 °C, 30% r. F.) und bei Aus­legungsbedingungen {30 °c, 70% r. F.) durchgeführt. Zur Klärung der Ursache für die Alterung wurde die Seladung der Aktivkohle (aus Bypässen) mit organi­schen Substanzen gaschromatographisch bestimmt.

Das Anlagenraumabluftfilter war mit der Aktivkohle 207B gefüllt (Imprägnans: KI; Korngröße: 8- 12 mesh). Die Verweilzeit im Filter betrug ca. 0,5 s.

Aus den erzielten Ergebnissen geht folgendes hervor:

a) Das Iodfilter wies, entsprechend den Dekontami­nationsfaktoren für anlagenfremdes CH3

131 I und anlageneigenes 131 I2, eine Leckage vbn 10-2

bis 10-3 % auf.

b) Die tatsächliche Rückhaltung des organischen 131 I, gegeben durch einen Dekontaminationsfaktor von größenordnungsmäßig 103, wurde durch die Rückhal­tung von 131 I in Form von penetrierenden Iodverbin­dungen bestimmt.

c) Die tatsächliche Rückhaltung des organischen 131 I war um mehr als eine Größenordnung geringer als die Rückhaltung von CH 131 I unter Auslegungsbe-

3 dingungen.

d) Die Alterung beruhte vorwiegend auf Adsorption von schwerflüchtigen organischen Stoffen (Decan, Dodecan).

Weitere Arbeiten umfaßten im wesentlichen die Bestim­mung des Alterungseinflusses auf die Abscheidung von CH3

131 I und 131 I2 durch verschiedene, insbesondere neuentwickelte imprägnierte Aktivkohlen. Auf diese Arbeiten kann hier wegen Platzmangel nicht eingegangen werden.

Veröffent- Primärberichte:

lichungen:

V 19 406 17 472 18 601 19 053

Beteiligte Mitarbeiter:

K. Bleier R. Butz Dr. H. Deuber Ing. K. Gerlach K. Görtz A. Hengst ·R. Kaempffer R. Kauffeld A: Ladanyi R. Sebök W. Sellien R. Sommerlatt s. Winkler

04 Projekt Wiederaufarbeitung und Abfallbehandlung

04.01.03 LAF Filterentwicklung und Verbund der Abgasreinigung

Verfahrensentwicklung und Optimierung der Filter zur Auflöser-Abgasreinigung

Im Auflöser einer Wiederaufarbeitungsanlage treten Tropfen, Feststoffpartikeln, gasförmiges radioaktives Iod und Iodverbindungen auf, die ~ntfernt werden müs­sen. Dazu wurden fernbedienbare Abscheider entwickelt und in der Versuchsanlage PASSAT erprobt. Die Kompo­nenten und Bedienungseinrichtungen sind für eine bau­gleiche Obernahme in eine zukünftige Wiederaufarbei­tungsanlage ausgelegt. Die Untersuchungen an den Ab­scheidern gestatten die Ermittlung von Leistungsdaten, die für das atomrechtliche Genehmigungsverfahren zur Verfügung gestellt werden sollen.

Störfalluntersuchungen am Schwebstoftilter

Während des Berichtszeitraumes wurden drei unabhängig von einander auftretende Störungen untersucht, die in einer Auflöser-Abgasstrecke auftreten können.

1. Ausfall der Stickoxid-Haschkolonne (erhöhte Kor­rosionsgefahr)

2. Aus fa 11 des Erhitzers vor dem Sch1·1ebs toffi lter (F4) (Taupunktunterschreitung am F4)

3. Erhöhter Gasdurchsatz am F4 (Folge von versehent­lich geöffnetem Auflöserdeekel oder Leckagen).

Die Untersuchungen bei erhöhter Stickoxidkonzentra­tion in der Filterstrecke wurden mit NOx-Gehalten zwischen 15 und 23,5 Vol .% (im Experiment erreichter Maximall'iert) durchgeführt. Die Temperaturen am Fang­rillen- (F2) und Faserpaketabscheider (F3) betrugen 30 °e, am F4 80 °C, die Taupunkttemperatur des Gas­stromes (150 m~/h) 12 °C. Nach 72 Stunden unter ge­nannten Bedingungen wurde an den Filtereinsätzen keine Korrosion festgestellt. Die Dichtungsmateria­lien aus Silikonkautschuk sowie Vergußmassen aus einem metallorganischen Material zeigten keine sicht­bare Versprädung oder Zersetzung. In der Rohrleitung Zl'iischen Taupunktkühler und F2 ist wie schon bei früheren NOx-Versuchen durch Kondensat Korrosion aufgetreten.

Der Dekontaminationsfaktor am F4 wurde bei 5 Vol .% und 1 Vol.% NOxin Abhängigkeit vom Volumenstrom ermittelt. Mit steigendem Volumenstrom von 75 auf 150 m~/h fiel er jeweils auf ca. die Hälfte ab (3 • 104).

Beim Ausfall des Erhitzers vor dem F4 und dessen Be­gleitheizung ist bei Taupunkten zwischen 30 und 70 °e Kondensatbildung zu en'iarten. Ihr Einfluß auf Diffe­renzdruck und Parti ke 1 rückha ltung am F4 ~1ar zu über­prüfen. Ein Filtereinsatz wurde dazu mit NaN03-Partikeln vorbeladen und der Differenzdruckverlauf während des Abkühlvorganges gemessen. Insgesamt fiel der Differenzdruck durch den infolge der Abkühlung verringerten Volumenstroms und das Abwaschen von NaN03 durch Kondensat ab. Der Dekontaminationsfaktor, mit Uraninpartikeln in der feuchten Luft (ca. 100% r. F.) ermittelt, ergab sich zu 1,6 • 104, der ent­sprechende vJert des trockenen Abscheiders wurde vor dem Versuch zu 1,2 • 105 bestimmt.

An mehreren neuen, nicht beladenen Filtereinheiten ließ sich nach 8 Stunden dauernder Taupunktunter­schreitung bei der relativ geringen Anströmgeschwin­digkeit von 0,71 cm/s keine Differenzdruckänderung erkennen. (Hegen Turbulenzen nur erkennbar, wenn llp > 0,1 mbar). Eine Erhöhung der relativen Feuchte nach

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dem Ausfall eines Erhitzers (6 h) bzl'i. des Taupunkt­kühlers führte bei Gastemperaturen/Taupunkten von 30 °C/30 °e und 70 °C/68 °e an neuen, unbeladenen Filtereinheiten zu Dekontaminationsfaktoren ~ 3,0•104, die denen beim bestimmungsgemäßen Betrieb entsprechen.

Ein störfallbedingter hoher Gasdurchsatz am F4 sollte zeigen, ob der Abscheider auch unter dieser Bedingung brauchbare Abscheideleistungen fUr Partikeln mit Durch­messeren von 0,07 bis 0,3 ~m erbringt. Die Gastempe­ratur betrug 80 °e, die relative Feuchte etv1a 5 %. Der Abb. 1 kann entnommen werden, daß selbst bei An­strömgeschwindigkeiten von 8 cmjs, bezogen auf die gesamte Oberfläche des Filterpapiers, noch Dekonta­minationsfaktoren von > 105 erhalten wurden. Auch bei Gastemperaturen von 130 °e lagen die Dekontaminations­faktoren in dem mit gestrichelten Linien dargestellten Fehlerbereich.

5·106

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0

I 2·10

6

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5·105

2·105

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5

0 3 6 9 - v (cm/s)

0 1000 2000 _____,_,.. v (nY/hl rv!ITJvz

.LAF

Abb. 1: Dekontaminationsfaktoren am Schwebstoffilter --- in Abhängigkeit von der Anströmgesch1·1indigkeit

bei 80 oc; gestrichelte Linien: Fehlerbereich

Rückhalteleistung einer N02-Modell-Haschkolonne für Partikeln~ 18 ~m

Am Modell einer Glockenbodenkolonne, wie sie in der Anlage "\11\SCHE" zur Untersuchung der N02-Absorption eingesetzt \'/erden soll, l'iUrden orientierende Messungen über die Vlirksamkeit der Aerosolabscheidung durchge­führt. Diese, teilweise aus Plexiglas gefertigte und leicht zu verändernde Modellkolonne entspricht in Hin­sicht auf Durchmesser, Anzahl der Glocken pro Boden und der Belastbarkeit der Böden der in der "vJI\SCHE" einzubauenden Edelstahlwaschkolonne.

- 14 -

Für ein von außen eingebrachtes Aerosol mit einem Tropfenspektrum von 1 bis 23 ~m Durchmesser, zeigte sich eine Abnahme des Rückhaltefaktors über einen Glockenboden von 3,5 auf 1,8 bei steigender Bela­stung VGas/VH2o von 267 auf 1400. Eine Abhängigkeit des Rückhaltefaktors am Glockenboden vom Partikel­durchmesser 1~urde im Bereich von 0,3 bis 10 ~m nicht festgestellt; die Rückhaltefaktoren betrugen 1. Für Tropfen mit Durchmessern von 10 bis 18 ~m wurden Rückhaltefaktoren bis zu 4,6 erreicht.

Das Spektrum der Tropfen, die dem Glockenboden ent­stammen, 1·1urde mit einem Streulichtmeßgerät ermittelt. Die Tropfen wiesen nach dem 1. Umlenkblech Durch­messer < 15 ~m auf; das t~aximum der Verteilung trat bei etwa 1 ~auf (REM-Aufnahmen bestätigten diese \•Jerte). Die Rückhaltefaktoren über die Uml enkb 1 eche nahmen mit steigendem Volumenstrom zu und erreichten \>Jerte von 3 bei 140 m3;h. Es zeigte sich jedoch, daß weder eine Verminderung des seitlichen Abstandes zur Kolonnen -Außenvland, noch eine Erhöhung der Anzahl der Umlenkbleche einen erkennbaren Einfluß auf die Rückhaltung der Tropfen aus dem Glockenboden be­wirken.

Veräffent­li chungen:

16 331 19 377 17 474 18 552 19 054 17 128 18 517 18 282

Primär­berichte:

04.01.03 P 28 A P 28 B p 28 c P 28 D P 28 E

06.02.01 P 10 A P 10 D

Behälterabgasbehandlung

Beteiligte Mitarbeiter:

H. Barth K. Beringer H. Fischer Dr. J. Furrer DI (FH) kaempffer DI A. Linek R. Oberst DI (FH} W. Schul­meyer (NUKEM} KTB-Betriebs-

mannschaft

Im Berichtszeitraum wurden folgende Arbeiten aus­geführt: 1. Auswertung der Versuche am Rechteck-S 1 abbehä 1 ter 2. Inbetriebnahme und Versuchsbetrieb der Anlage

BEATE.

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Die Versuche 1~urden im Labor an einem begasten Recht­eck-Slabbehälter (nach DWK-Standard} durchgeführt. Zur Bestimmung der Aerosolquellstärken wurde je­weils der gesamte Rührluftvolumenstrom nach Trock­nung durch das Probenahmefilter gezogen. Die Aus­wertung erfolgte gravimetrisch.

Abb, la zeigt die Ergebnisse. Das Diagramm zeigt die Abhängigkeit der Aerosolmassenkonzentration (Salzrückstand des Tropfenaerosols) vom Luftdurch­satz bei 2 verschiedenen NaN0 3-Konzentrationen in

wässriger Lösung. Bei v1achsender Gasbe 1 as tung steigt die ~1assenkonzentration zunächst an und fällt nach Erreichen eines Maximums wieder etwas ab. Abb. 1b stellt die Ergebnisse beim System NaN03, HN03, TBP und Kerosin dar. Zum Vergleich wurden noch die ent­sprechenden Messungen vom wässrigen System eingetragen. Die NaN03-Konzentration betrug jeweils 10 Gew.%. Auch hier ist ein deutliches Maximum der Aerosolkonzentra­tion zu sehen. Der Einfluß von HN03 und Organics führt zu einer Erhöhung der Aerosolmassenkonzentration.

Abb. 1a

0,2

Gasbelastung --- G 5 io 20 3p

Konzentration 30% NaN03 • Füllhöhe 0,5 m Je. Füllhöhe 0,25m Konzentration 10°/• NaN03 o Fülhöl>e 0~ m

1> Füllhöhe 0.25 m

i +

tt f

~ ~

ii ~

~ ~

0,4 0,6 0.8 1

Luftdurchsatz ---V

Gasbelastung--G 10 20 30

Lsg.-Konz.:10%NoN03 in 10%iger HN0311 .. 0,01% TP.B+0,03%Kerosin

o Füllhöhe 0.5 m

a Füllhöhe 0.25 m J Lsg.-Kbnz.:10%NoN03 o Füll.höhe 0.5 m A Füllhöhe 0.25 m

0

0,2 0.4 0.6 0,8 1

Abb. 1b Luftdurchsatz ----V

5p N m-

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3 NmlW 4·10 2

Aerosolmassenkonzentration (Feststoff} in Abhängig­keit von Gasbelastung, Lösungszusammensetzung und Füllstand, bestimmt an einem Rechteck-Slabbehälter (L X H X B 1200 X 1000 X 55 mm)

u

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Die senkrechten Balken an den Meßpunkten geben die Streuung der Einzelmessungen an. Die Punkte selbst sind Mittel\'lerte aus mindestens vier Versuchen.

g~_ßnl~9!L~stm

Im ersten Halbjahr 1983 erfolgte die Fertigstellung der Anlage und die Inbetriebnahme. Anschließend 1'/urde der Betrieb nach dem vorgegebenen Versuchs­programm aufgenommen.

Veröffent- Primär-lichungen berichte

Beteiligte Mitarbeiter:

18608 04.01.03. 27 A H. Barth Dr. J. Furrer DI R. Heger F. Seither Th. Timke DI Th. Wäscher (KAH)

15.01.02 LAF Institutseigene, grundlegende und anl'lendungsorientierte Arbeiten

Partikelbildung in der Abgasstrecke einer Feststoff­verbrennungsanlage

Eine der \~esentlichsten Quellen für die antropogene Luftverschmutzung stellen Verbrennungsprozesse dar. Neben den Schadgasen sind die partikelförmigen Emis­sionen von entscheidender Bedeutung. Im LAF II 1'/urde damit begonnen, die Bildung der in der Abgasstrecke der HDB entstehenden Partikeln zu untersuchen und deren Eigenschaften zu ermitteln. Damit soll ein Beitrag zur Optimierung der Staubabscheidung gelei­stet v/erden.

- 15 -

Mit der Durchführung einer Literaturstudie, der Ent­l'licklung des Arbeitskonzeptes und der erfolgreichen Erprobung der Meßtechnik konnte die Einarbeitungs­phase abgeschlossen \'/erden. Insbesondere 1'/urde zur Be­stimmung der bei verschiedenen Temperaturen vorliegen­den Partikeln eine Probenahmetechnik auf Keramikfaser­filter entwickelt, die bis 1000 °C einsetzbar ist. Darüber hinaus v1urden erste experimentelle Untersu­chungen durchgeführt. Die Aus\'lertung der am Ofenaus­gang gezogenen Proben zeigte, außer dem Einfluß des Brandgutes, eine besonders hohe Partikelkonzentration jel'leils kurz nach Beschickung des Ofens. Die raster­elektronenmikroskopische Analyse von auf Kernporen­filter gezogenen Proben zeigte Agglomerate, deren Primärteilchen in der Größenordnung 0,1 ~m liegen.

Veröffent­lichungen:

Primär­berichte:

Beteiligte Mitarbeiter:

Dr. V. Rüdinger Dr. J. Stöhr

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