1giacri@cea.fr26/01/2005 Réactions photonucléaires Création dune bibliothèque Mesures de...

26/01/2005 1giacri@cea.fr

Réactions photonucléairesCréation d’une bibliothèque

Mesures de neutrons retardés

Marie-Laure GIACRI-MAUBORGNE

CEA Saclay, DSM/DAPNIA/SPhN

giacri@cea.fr

26/01/2005 2giacri@cea.fr

•Production de faisceau d’ions radioactifs•Sources de neutrons•Transmutation des déchets nucléaires•Radioprotection des accélérateurs d’électrons•Interrogation active des déchets nucléaires•Détection de matériaux nucléaires

•Étude de l’excitation et de la désexcitation des noyaux•Étude du processus (,fission) ↔ (n,fission)•Accès direct à des noyaux composés uniques (237Np, 241Am, …)

Intérêt des réactions photonucléaires

26/01/2005 3giacri@cea.fr

Plan

I Construction d’une bibliothèque photonucléaire pour CINDER’90

•Différentes sources de sections efficaces – Évaluations IAEA– Calculs HMS-ALICE (test, modification, validation)– Calculs GNASH pour les actinides

•Distributions de fragments de fission avec le modèle ABLA•Spectres de décroissance par neutrons retardés avec le modèle

ABLA

II Expériences

•Étalonnage du détecteur•Mesures de neutrons retardés au « 4 MV »•Mesures de neutrons retardés à ELSA

26/01/2005 4giacri@cea.fr

CINDER’90: Présentation

Pour les neutrons

•Code de calcul d’évolution dédié à la transmutation (W. B. Wilson, LANL)

•Gamme en énergie : 0 à 25 MeV sur 63 groupes

•3400 isotopes – 259 noyaux stables– 736 noyaux avec des sections efficaces – 1325 produits de fission

•60 distributions de produits de fission pour :– 30 noyaux– 3 énergies de neutrons (lents, rapides et 14 MeV) – la fission spontanée

26/01/2005 5giacri@cea.fr

CINDER’90: Extension aux photons (travail de thèse)Pour les photons

•Même gamme en énergie que pour les neutrons•Mêmes isotopes

•25 groupes au lieu de 63 – Pas entre chaque groupe : 1 MeV

•90 distributions de fragments de fission– 30 noyaux

– 3 spectres de photons : Bremsstrahlung Emax : 10, 15 et 25 MeV

26/01/2005 6giacri@cea.fr

Extension de la bibliothèque aux photons

Bibliothèque

Photons E<25 MeV

Z≤84 Sections efficacesIAEA

155 isotopes

Produits de fission

Sections efficaces

Z>849 isotopes

Sources de sections efficaces photonucléaires

•Évaluations de l’IAEA

26/01/2005 7giacri@cea.fr

235U

Extension de la bibliothèque : Évaluations de l’IAEA

133Cs (,abs)Évaluations de l’IAEA

•164 noyaux parmi les plus couramment utilisés

•Très souvent basées sur des données expérimentales

Base fiable pour les calculs d’évolution

26/01/2005 8giacri@cea.fr

Extension de la bibliothèque aux photons

Bibliothèque

Photons E<25 MeV

Les autres

HMS-ALICE

Z≤84 Sections efficaces

Produits de fission

Sections efficaces

Z>84

IAEA

155 isotopes

9 isotopes

Sources de sections efficaces photonucléaires

•Évaluations de l’IAEA

•Calculs HMS-ALICE

26/01/2005 9giacri@cea.fr

Validation d’HMS-ALICE

HMS-ALICE

• Code prédictif de sections efficaces

•Calculs rapides

•Noyaux lourds : bien reproduits

•Noyaux légers : difficiles à reproduire

Suffisant pour un code d’évolution (résultats à facteur 2-3 près)

•Noyaux déformés : problème sur l’absorption

Photoabsorption à modifier avant les calculs sur les noyaux fissiles

26/01/2005 10giacri@cea.fr

HMS-ALICE : Photoabsorption

•Paramétrisation de l’absorption

•Utilisation en entrée des données de la bibliothèque RIPL 2 pour i et Ei

•Utilisation de la règle de somme pour i

i

GDR

iE

iEEi

i

)1( 22

2)22(

2

12

mb.MeV60

iiiGDR

GDR

dEE

A

NZdEE

2

prolatesnoyaux lesPour

2211

26/01/2005 11giacri@cea.fr

HMS-ALICE: Résultats de la nouvelle paramétrisation

•Amélioration par rapport aux anciens résultats•Validation par rapport aux données expérimentales

26/01/2005 12giacri@cea.fr

Nouvelle paramétrisation: Systématique

237Np238U

233U232Th

239Pu

236U235U

234U

234U

26/01/2005 13giacri@cea.fr

HMS-ALICE: Sections efficaces pour les actinides

•Bons résultats

•Évaluations plus précises des actinides importants comme 237Np,241Am … Calcul avec GNASH

238

U2

35U

26/01/2005 14giacri@cea.fr

Extension de la bibliothèque aux photons

Les autres

Bibliothèque

Photons E<25 MeV

HMS-ALICE

Z≤84 Sections efficaces

Produits de fission

Sections efficaces

Z>84

IAEA

155 isotopes

9 isotopes

GNASH

3 isotopes

Sources de sections efficaces photonucléaires

•Évaluations de l’IAEA

•Calculs HMS-ALICE

•Amélioration des sections efficaces par l’utilisation de GNASH pour :

– 237Np

– 240Pu

– 241Am

26/01/2005 15giacri@cea.fr

Résultats de GNASH

+ 239Pu

(,fiss)

(,1n)

(,2n)

(,fiss)

(,1n)

(,2n)

+ 235U GNASH

•Code d’évaluation Besoin de données expérimentales

•Première utilisation pour la photofission des actinides

– Absorption : modèle précédent

– Entrée : données neutrons moins la voie d’absorption du neutron

– Ajustement des barrières de fission

Validation de la méthode sur 235U, 238U et 239Pu

→ Évaluation d’actinides non présents dans la bibliothèque de l’IAEA

26/01/2005 16giacri@cea.fr

GNASH: 237Np

•Pas de mesure directe de l’absorption

•Seulement deux mesures avec des photons mono-énergétiques (Bermann et Veyssière)

Jusqu’à 30% d’écart entre les mesures

•Validation par des mesures intégrales

+ 237Np

(,fiss)

(,1n)

(,2n)

26/01/2005 17giacri@cea.fr

237Np : Comparaisons à des mesures intégrales

•Comparaison du taux de fission avec les différentes sections efficaces expérimentales.

[Kas92] NSE 111, 368 (1992)

•Comparaison du taux de fission relatif du 237Np pour différentes énergies par rapport à l’238U

[Hui54] PR 95, 1009 (1954) [Ale86] YF 43 290 (1986)

Emax=30 MeV Taux de fission par rapport à [Kas92]

Bermann 1.2

Veyssière 0.93

GNASH 1.06

Énergie max. (MeV) 11.5 [Ale86] 17 [Hui54] 20 [Hui54]

Données exp. 2.71 ± 0.08 2.39 ± 0.1 2.40 ± 0.11

GNASH 2.55 2.24 2.11

max

0

E

ff dEEECY

26/01/2005 18giacri@cea.fr

GNASH: 241Am ,240Pu

•Nécessaire d’avoir plus de données pour faire d’autres évaluations

Taux de fission relatif de l’241Am par rapport à l’238U

[Vin76] YF 24 686 (1976) [Ale86] YF 43 290 (1986)

Énergie (MeV) GNASH Expérimental

11.5 [Ale86] 2.54 2.45 ± 0.07

14.5 [Vin76] 2.51 2.42 ± 0.06

16.6 [Vin76] 2.34 2.18 ± 0.07

240Pu

241Am

26/01/2005 19giacri@cea.fr

Extension de la bibliothèque aux photons

Les autres

Bibliothèque

Photons E<25 MeV

HMS-ALICE

Z≤84 Sections efficaces

Produits de fission

Sections efficaces

Z>84

IAEA

155 isotopes

9 isotopes

GNASH

3 isotopes

ABLA

Sources de sections efficaces photonucléaires

•Évaluations de l’IAEA

•Calculs HMS-ALICE

•Amélioration des sections efficaces par l’utilisation de GNASH pour :

– 237Np

– 240Pu

– 241Am

Insertion de distributions des fragments de fission

– Modèle ABLA (GSI)

26/01/2005 20giacri@cea.fr

ABLA: Résultats pour l’uranium

Bonne reproduction en masse pour l’uranium : en fonction de l’énergie et de l’isotope

238U

235U

15 MeV 25 MeV

Re

nd

em

en

t (%

)

DATA

ABLA

Masse (A) Masse (A)

Re

nd

em

en

t (%

)

ABLA

Excitation du noyau : (,abs) modèle précédent

Traitement semi- empirique de la distribution des fragments de fission

avanlauwe@cea.fr

26/01/2005 21giacri@cea.fr

ABLA : 239Pu

Ajustements des paramètres du modèle : modification d’un puits de potentiel

Étude systématique nécessaire

239Pu

Masse (A)

Ren

dem

ent

(%)

Data

ABLA ( nouveau paramètre)

ABLA

28 MeV

avanlauwe@cea.fr

26/01/2005 22giacri@cea.fr

ABLA : 232Th

Masse (A)

Data

ABLA

E =9 MeV

E =15 MeV

Ren

dem

ent

(%)

Données expérimentales : Rares, larges incertitudes, quelques lacunes

avanlauwe@cea.fr

26/01/2005 23giacri@cea.fr

Extension de la bibliothèque aux photons

Les autres

Bibliothèque

Photons E<25 MeV

HMS-ALICE

Z≤84 Sections efficaces

Produits de fission

Sections efficaces

Z>84

IAEA

155 isotopes

9 isotopes

GNASH

3 isotopes

ABLA

Sources de sections efficaces photonucléaires

•Évaluations de l’IAEA•Calculs HMS-ALICE•Amélioration des

sections efficaces par l’utilisation de GNASH pour :

– 237Np– 240Pu– 241Am

Insertion de distributions des fragments de fission

– Modèle ABLA (GSI)→ Neutrons retardés

Neutrons

retardés

26/01/2005 24giacri@cea.fr

Extraction des six groupes de neutrons retardés

ABLA : distributions individuelles de fragments de fission

CINDER’90 : calcul des distributions cumulatives

g6.x : identifications des précurseurs classement en six groupes

Utilisation possible de n’importe quelle distribution de fragments de fission

Première utilisation dans le cadre de l’étude de l’activation liée aux neutrons retardés dans la cible de spallation (PbBi) à PSI (Delayed Neutrons in Liquid Metal Spallation Targets, D. Ridikas et al., Proc. Int. Workshop NEMEA-2, 20-23 Oct., 2004, Bucarest, Roumanie)

26/01/2005 25giacri@cea.fr

Étude de la décroissance par neutrons retardés

Fragments de fission très riches en neutrons → décroissance ou -n

Plus de 300 noyaux précurseurs connusÉtude de la décroissance -n des fragments de fission : test partiel des distributions et contraintes sur le modèle

26/01/2005 26giacri@cea.fr

Étude de la décroissance par neutrons retardés

•L’émission de neutrons retardés s’écrit :

T1/2 compris entre quelques ms et 100 s

•En physique des réacteurs, regroupés en 6 groupes en fonction du temps de vie. L’émission de neutron s’écrit alors

6

1

exp)(i

dnidn tatYi

prec

dndncdn tPYtY exp)(

igroupe

dnci PYa

i

igroupedndnc

i a

PY

2/1

2ln

Tdn

26/01/2005 27giacri@cea.fr

Nombre de neutrons retardés par fission: d

•Spectre de décroissance en fonction du temps d’irradiation :

•Cas particuliers:

• A l’équilibre (Tirr>> T1/2)

• Temps d’irradiation très court (Tirr<< T1/2)

i

irriidn TtatY iexp)(

0

)(1

dttYT

a dnirri

id

0dni

id Ya i

iidn tatY exp)(

irri

iidn TtatY iexp1exp)( i

id a

26/01/2005 28giacri@cea.fr

Résultats d’ABLA pour les neutrons retardés

Temps de vie bien reproduits. Rendements à travailler.

Les résultats sont encourageants mais des progrès restent à faire à différents niveaux : la modélisation dans ABLA et les données sur les précurseurs.

Emission de neutrons retardés par

groupe (U238 15MeV)

0

0,2

0,4

0,6

0,8

1

1,2

1,4

1 2 3 4 5 6

groupe

neu

tro

ns/

100

fiss

ion

s

Prédiction

Données

Temps de vie moyen des groupes

(U238 15MeV)

0,1

1

10

100

1 2 3 4 5 6

groupe

Tem

ps

de

vie

(s)

Prédictions

Données

Données : Atom. Ener, 20, 268 (1965)

26/01/2005 29giacri@cea.fr

d en fonction de l’énergie

238UPour les neutrons: d constant puis décroît avec la fission de seconde chance

Pour les photons: même comportement attenduConfirmation expérimentale impossibleComportement prédit par ABLA

Données expérimentales : rares, incertitudes importantesNécessaire de faire de nouvelles mesures et si possible à différentes énergies

26/01/2005 30giacri@cea.fr

Expériences menées à Bruyères-Le-Châtel

•Étalonnage du détecteur et comparaison à l’efficacité simulée

•Expérience test de mesure de la décroissance en neutrons retardés suite à la fission induite par neutrons de 2 MeV sur l’238U au « 4 MV »

– Mesure de d

– Spectre de décroissance

•Mesure de la décroissance en neutrons retardés suite à la photofission sur l’238U à ELSA

– Mesure de d

– Spectre de décroissance

26/01/2005 31giacri@cea.fr

Expériences de mesure de neutrons retardés

•Expérience en collaboration avec la DIF/DPTA/SPN

•Dispositif expérimental :– Cible de 400g d’uranium appauvri– Détecteur

• 3He à 4 bars• Longueur active 30 cm• Diamètre 2.5 cm

– De la paraffine comme modérateur – Ensemble détecteur + paraffine blindé par du cadmium

26/01/2005 32giacri@cea.fr

Étalonnage du détecteur au « 4 MV »

•A l’aide de source de neutrons et d’un faisceau mono-énergétique•Bon accord avec les simulations•Efficacité constante entre 0.1 et 1MeV

26/01/2005 33giacri@cea.fr

Expérience test au « 4 MV »

•Mesure des neutrons retardés issus de la fission n2MeV+238U

•Trois séries de mesures

– 6s-6s– 25s-25s– 125s-125s

pnd

np

26/01/2005 34giacri@cea.fr

Nombre de neutrons retardés par 100 fissions

d = 4.410.60 à comparer à

d = 4.660.17 (référence)

•L’incertitude majeure provient de la méconnaissance de l’intensité faisceau.

•Si la production de précurseurs est à l’équilibre

3

3 )0(

Hefiss

Hed N

tN

26/01/2005 35giacri@cea.fr

Résultats pour la fission induite par neutrons

Rapport ENDF-B VI Expérience

a2/a1 12.85 12.09 ± 8.7

a4/a1 37.12 36.61 ± 30

a3/a2 1.21 0.84 ± 0.47

a4/a2 2.89 3.03 ± 1.16

a4/a3 2.39 3.62 ± 2.03

Résultats encourageants mais il faut améliorer le protocole expérimental

Durée de la prise de données : 4h30

26/01/2005 36giacri@cea.fr

i

irriiid TtatY exp1exp)(

Influence des temps d’irradiation

Adapter les durées d’irradiation et de décroissance aux

groupes recherchés

Tirr= 0.2sTirr= 5min

Tirr= 5min

26/01/2005 37giacri@cea.fr

Photofission : Caractéristiques de l’expérience

•Accélérateur d’électron ELSA– Energie : 15 MeV– Intensité : 1 µA– Fréquence de répétition : 5 Hz– Durée de l’impulsion faisceau : 140 µs

•Taux de comptage maximal : 400 cp/s à t=0

26/01/2005 38giacri@cea.fr

ELSA : Dispositif expérimental

26/01/2005 39giacri@cea.fr

Flux de photons et nombre de fissions

•Études par différentes méthodes – Chambre à fission (238U)– Irradiation d’un barreau de cuivre naturel– Mesure de dose– Simulation par MCNPX

•En cours d’analyse

26/01/2005 40giacri@cea.fr

•Deux méthodes possibles

– Irradiation infinie (Tirr>>T1/2) :

– Irradiation infiniment courte (Tirr<<T1/2) :

•Résultats de Nikotin ([Nik65] Atom. Ener, 20, 268 (1965))

•Résultats de Caldwell (NSE 56, 179 (1975)) Emax<12 MeV

Nombre de neutrons retardés par photofission

28.000.3 d

34.089.2

)()(1

3

0

3

3

0

3

Hefiss

He

Heirr

fiss

Heirr

d N

dttN

T

N

dttNT

2.091.2 d

4.01.3 d

26/01/2005 41giacri@cea.fr

Résultats photofission : 5 min-5 min

Groupe T1/2 T1/2 [Nik65]

1 52.29±4.83 56.2±0.8

2 20.22±0.84 21.3±0.3

3 5.04±0.66 5.5±0.2

4 2.05±0.3 2.15±0.1

Groupe ai ai [Nik65]

1 0.059±0.003 0.061±0.01

2 0.489±0.056 0.489±0.07

3 0.458±0.060 0.545±0.07

4 1.286±0.260 0.970±0.15

Durée de la prise de données : 7h

26/01/2005 42giacri@cea.fr

Résultats photofission : 5 s-100 s

Groupe T1/2 T1/2 [Nik65]

3 5.76±0.95 5.50±0.20

4 2.14±0.23 2.15±0.10

5 0.64±0.16 0.70±0.06

Groupe ai ai [Nik65]

2 0.489±0.063 0.489±0.07

3 0.460±0.060 0.545±0.07

4 0.927±0.113 0.970±0.15

5 0.465±0.090 0.552±0.08

6 0.359±0.128 0.502±200

Durée de la prise de données : 3h

26/01/2005 43giacri@cea.fr

Résultats photofission : 140 µs-30 s

Groupe T1/2 T1/2 [Nik65]

5 0.763±0.13 0.70±0.06

6 0.164±0.31 0.19±0.02

Groupe ai ai [Nik65]

4 0.978±0.112 0.970±0.15

5 0.672±0.099 0.552±0.08

6 0.254±0.068 0.502±0.20

Durée de la prise de données : 2h

26/01/2005 44giacri@cea.fr

Planning expérimental

2005Mesures 238U, 232Th (m ≥ 100 g)Amélioration de l’efficacité du détecteur (augmentation du nombre de détecteurs 3He)Mesures 237Np (m ≥ 5g)

2006Amélioration de l’efficacité du détecteur (seconde augmentation du nombre de détecteurs 3He) ou augmentation intensité faisceau à 10 µAMesures 235U, 239Pu, 240Pu (m ~ 1g)

2007Mesures 241Pu, 242Pu, 241Am (m ~ 1g)

26/01/2005 45giacri@cea.fr

Amélioration du détecteur

13 cm13 cm

13 cm

Mesures avec des cibles de ~100 g A ~10 g B ~1 g

A) 6 compteurs 3He B) 12 compteurs 3He

C) Augmentation de l’intensité d’ELSA 1µA → 10 µA

26/01/2005 46giacri@cea.fr

Conclusions sur la bibliothèque

Amélioration du calcul de sections efficaces par la modification du modèle de la photoabsorption dans HMS-ALICE

Évaluations de sections efficaces photonucléaires pour 237Np, 240Pu et 241Am avec GNASH; réévaluations 235U, 238U et 239Pu

Ajout dans ENDF VII

Ajout de toutes les sections efficaces photonucléaires dans la bibliothèque de CINDER’90

Structure en place pour l’ajout des fragments de fission Résultats encourageants pour les distributions en masse

Besoins de plus de données expérimentales pour mieux contraindre le modèle

→ Mesure de neutrons retardés

Première utilisation dans le cadre du calcul d’activation pour le démantèlement du LURE (Orsay)

Mise à disposition de la bibliothèque fin 2005 Extension de la bibliothèque à 150 MeV

26/01/2005 47giacri@cea.fr

Conclusions sur la partie expérimentale

Mesure du total nombre de neutrons retardés en accord avec d’autres résultats expérimentaux

Spectres de décroissance expérimentaux en accord avec les données de Nikotin

Faisabilité de la mesure du spectre de décroissance des neutrons retardés de photofission à ELSA

Campagne de mesure de la décroissance par neutrons retardés pour d’autres actinides (232Th, 239Pu, …) et à différentes énergies

→ Développement d’un détecteur plus efficace

26/01/2005 48giacri@cea.fr

Collaboration

•CEA Saclay, DSM/DAPNIA/SPhN

J.C. David, D. Doré, D. Ridikas, A. Van Lauwe

•CEA Bruyères-Le-Châtel– DPTA/SPN : X. Ledoux, M. Petit, J.M. Laborie,

C. Varignon, N. Arnal– DPTA/SP2A : L’équipe d’ELSA, L’équipe du « 4 MV »

•GSI (Darmstadt)

K.H. Schmidt, A. Kelic

•LANL, T-16

M. Chadwick, B. Wilson, M. Blann, P. Young

26/01/2005 58giacri@cea.fr

Résultat d