Charakterisierung optisch angeregter Halbleiter mit phasenaufgelöster Pump-Probe-Spektroskopie

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Charakterisierung optisch angeregter Halbleiter mit phasenaufgelöster Pump-Probe-Spektroskopie

Matthias SeemannAG HalbleiterphysikUniversität Rostock

11. Juli 2005

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Ultraschnelle Prozesse in Halbleitern

10 fs 100 fs 10 ps

Zeit

Anregung/Kohärenz Thermalisierung Entfernung von Ladungsträgern

•Abschirmung

•Streuung

•Thermalisierung

•Dephasierung

•Exzitonen

•Phononstreuung

RekombinationErzeugung von Ladungsträgern

Abb: Sundaram, Mazur, Nature 1, 2002

elektromagne-tisches Feld

Elektronen, Löcher

KohärenzPolarisation P(t)

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Ultraschnelle Prozesse in Halbleitern

10 fs 100 fs 10 ps

Zeit

Anregung/Kohärenz Thermalisierung Entfernung von Ladungsträgern

•Abschirmung

•Streuung

•Thermalisierung

•Dephasierung

•Exzitonen

•Phononstreuung

RekombinationErzeugung von Ladungsträgern

Abb: Sundaram, Mazur, Nature 1, 2002

elektromagne-tisches Feld

Elektronen, Löcher

KohärenzPolarisation P(t)

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ÜbersichtÜbersicht

Halbleitermodelle Charakterisierung ultrakurzer Laserpulse Verhalten der reflektierten Phase für gering

angeregte Halbleiterschichten Abhängigkeit der reflektierten Phase von der

Ladungsträgerkonzentration in der Halbleiterschicht Zusammenfassung

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ÜbersichtÜbersicht

Halbleitermodelle Oszillatormodell quantenmechanische Modelle

Charakterisierung ultrakurzer Laserpulse Verhalten der reflektierten Phase für gering

angeregte Halbleiterschichten Abhängigkeit der reflektierten Phase von der

Ladungsträgerkonzentration in der Halbleiterschicht Zusammenfassung

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Oszillatormodell

Polarisation

dielektrische Funktion2

statr bg 2 2

( )( , )

( ) iab ab ab

ab

fk

k

phänomenologische Dämpfungskonstante (alle dissipativen Prozesse)

Zwei-Niveausystematomarer Oszillator

Eingrenzung von Gleichgewichtseigenschaften der Proben

Räumliche Dispersion

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Quantenmechanische Modelle

2 2

X G 2B e h

*

2( )

Ry KE

n m m

Tanguymodell

• isoliertes Exziton• dissipative Prozesse Lorentz- verbreiterung

Halbleiter-Bloch-Gleichungen

• angeregter Halbleiter• statistisches Vielteilchenmodell

T2 – Dephasierungszeit

T1 – Rekombinationszeit

T – Temperatur

V – Potential

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Reflexion an Halbleiterschichten

Dispersionsrelation der Polaritonen

22 (1)

bg2( , )

cK K

mikroskopisches Modell (Halbleiter)

Pekar‘sche Randbedingungen

komplexer Reflexionskoeffizient

klassisches Modell der Reflexion im Rahmen der Maxwell-Gleichungen

Amplitudenverhältnis der Polaritonwellen

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ÜbersichtÜbersicht

Halbleitermodelle Charakterisierung ultrakurzer Laserpulse

Kreuzkorrelation (P.I.C.A.S.O.) Spektrale Interferometrie (SI)

Verhalten der reflektierten Phase für gering angeregte Halbleiterschichten

Abhängigkeit der reflektierten Phase von der Ladungsträgerkonzentration in der Halbleiterschicht

Zusammenfassung

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Phase des LichtfeldesZeitbereichZeitbereich

FrequenzbereichFrequenzbereich

Spektrum1/2

Problem der Phasenrekonstruktion

Fourier-transformation

spektrale Phase

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Rekonstruktionsverfahren für die spektrale Phase

P.I.C.A.S.O.(Phase and Intensity from

Crosscorrelation And Spectrum Only)

• einfacher Aufbau

• referenzfrei

• prinzipielle Vieldeutigkeiten der rekonstruierten Pulse

Spektrale Interferometrie

• Sensitivität

• Eindeutige explizite Auswertung

• benötigt Referenzpuls

• interferometrisch

Vorteile

Nachteile

Charakterisierung der anregenden Laserpulse

Charakterisierung des emittierten Lichtfeldes

Aufgabe

Methode

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P.I.C.A.S.O. zweiter Ordnung mit Intensitätskreuzkorrelation

Spektrum

Kreuzkorrelation

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Simulation

Messung von Pulsen mit kubischer spektraler Phase

Messung mit SHG P.I.C.A.S.O.

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Pulse mit kubischer spektraler PhaseSpektrales Feld

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Güte der rekonstruierten PhaseDifferenz der spektralen PhasenSpektrales Feld

Einfluß von Meßfehlern:Einfluß von Meßfehlern:

Spektrum 410 :1SNRKreuzkorrelation 510 :1SNR(SNR – signal to noise ratio)

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Spektrale InterferometrieMach-Zehnder-Interferometer

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Spektrale Interferometrie

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Transmissionsmessungen an Glasproben Bestimmung der Phase des komplexen Transmissionskoeffizienten

Spektrale Interferometrie

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ÜbersichtÜbersicht

Halbleitermodelle Charakterisierung ultrakurzer Laserpulse Verhalten der reflektierten Phase für gering

angeregte Halbleiterschichten Abhängigkeit der reflektierten Phase von der

Ladungsträgerkonzentration in der Halbleiterschicht Zusammenfassung

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Reflexionsexperiment

Laser

Bestimmung des komplexen Reflektionskoeffizienten r()

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Phase der Reflektivitätnicht-vorangeregter Halbleiter

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Betrag |r| der Reflektivitätnicht-vorangeregter Halbleiter

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Dispersionsrelation der Polaritonennicht-vorangeregter Halbleiter - Tanguymodell

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Dispersionsrelation der Polaritonennicht-vorangeregter Halbleiter - Tanguymodell

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Dispersionsrelation der Polaritonennicht-vorangeregter Halbleiter - Tanguymodell

26

Phase der Reflektivitätnicht-vorangeregter Halbleiter – Vergleich mit Modellen

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Phase der Reflektivitätnicht-vorangeregter Halbleiter – Vergleich mit Modellen

Tanguymodell liefert die beste Übereinstimmung

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Betrag |r| der Reflektivitätnicht-vorangeregter Halbleiter – Vergleich mit Modellen

29

Betrag |r| der Reflektivitätnicht-vorangeregter Halbleiter – Vergleich mit Modellen

Tanguymodell liefert die beste Übereinstimmung

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Phasenverhalten an Polaritonreso-nanzen bei geringer Anregung

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ÜbersichtÜbersicht

Halbleitermodelle Charakterisierung ultrakurzer Laserpulse Verhalten der reflektierten Phase für gering

angeregte Halbleiterschichten Abhängigkeit der reflektierten Phase von der

Ladungsträgerkonzentration in der Halbleiterschicht Zusammenfassung

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Phase der Reflektivität im Grundzustand

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Pump-Probe-Reflexionsexperiment

Laser

Bestimmung des komplexen Reflektionskoeffizienten r()

Reflexion

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Phase der Reflektivität bei Variation des Pumpzeitpunktes

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Phase der Reflektivität bei Variation der Pumpleistung

Messung Theorie (SBE)*

* Modellierung und Berechnung durch G. Manzke

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Abhängigkeit des -Phasensprunges von der AnregungsdichteModell der Halbleiter-Bloch-Gleichungen (G. Manzke)

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Phasenverhalten an Polaritonreso-nanzen bei erhöhter Anregung

Erhöhte Dämpfung des Exzitons Umklappen des -Phasensprunges

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Zusammenfassung• erfolgreiche Rekonstruktion von Laserpulsen mit P.I.C.A.S.O.-Methode zweiter Ordnung

• Anwendbarkeit auf Pulse mit kubischer spektraler Phase

• Bedingungen an die erforderliche Meßdynamik

• erstmalige Messung von Sprüngen in der spektralen Phase an Fabry-Perot-Resonanzen der Halbleiterschicht

• Verhalten der -Sprünge hängt empfindlich von den die Lichtpropagation in der Schicht beeinflussenden Vielteilchen-Streuprozessen des Elektron-Loch-Ensembles ab.

• Abhängigkeit vom Anregungszeitpunkt

• Abhängigkeit von der Ladungsträgerdichte

• Modellrechnungen im Rahmen des Formalismus der Halbleiter-Bloch-Gleichungen konnten bestätigt werden

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DanksagungIch danke besonders

• Herrn Prof. Dr. Stolz für die Themenstellung, Ideen und Vorschläge• Herrn Prof. Dr. Hommel und Herrn Dr. Passow für die Probenherstellung• Dr. Frank Kieseling für die Unterstützung im Labor• Dr. Günter Manzke und Robert Franz für die Durchführung der Modellrechnungen und Diskussionen• allen (ehemaligen) Mitarbeitern der AG Halbleiterphysik insbesondere Dr. Christoph Nacke, Lena Fitting, Dr. Gerd Rudlof und Dr. Birger Seifert• der Feinmechanischen Werkstatt des Institutes für Physik

Ihnen für Ihre Aufmerksamkeit!

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Zeitaufgelöste PulspropagationReflektiertes Feld E(t)

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Reflektivität |r()|2 bei Variation der Pumpleistung

nur sehr geringe Änderungen

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Spektrale InterferometrieInterferogramm für = 440.83 nm

Interferometrische Stabilität ca. 80 Attosekunden

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PolaritoninterferenzDispersionsrelation und Reflektivität einer ZnSe-Epitaxieschichtprobe

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ungepumpte komplexe Reflektivität

•Fabry-Perot-Modenstruktur der verschiedenen Probenschichten im Oszillator-/Tanguymodell

•effektive Schichtdicke (25.5 nm) etwas größer als die nominelle Schichtdicke (25 nm)

Betrag |r()|

qualit. Bestätigung des Eindringens der Polarisation in die Barriere (quanten-mechanisches Modell)

Phase

•erstmalige Messung des Auftretens von Sprüngen der Phase an Polaritonresonanzen

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Dicke der exzitonischen Totschicht

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Phase des Lichtfeldes

L( ) ( ) cos[ ( )]E t E t t t Laserpuls im ZeitbereichLaserpuls im Zeitbereich

im Frequenzbereichim Frequenzbereich Spektrum Problem der Phasenrück-gewinnung

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Verfahren zur Charakteri-sierung ultrakurzer Lichtpulse