View
233
Download
1
Category
Preview:
Citation preview
SKRIPSI PREPARASI DAN PERFORMA PEMISAHAN GAS MIXED MATRIX MEMBRANE PSf/KTZ PADA VARIASI JUMLAH KTZ
AFIFAH NUR UBAIDILLAH NRP. 01211440000072
Dosen Pembimbing I : Nurul Widiastuti, Ph.D. Dosen Pembimbing II : Dr. Zulhairun Abdul Karim DEPARTEMEN KIMIA FAKULTAS ILMU ALAM INSTITUT TEKNOLOGI SEPULUH NOPEMBER SURABAYA 2018
ii
SCRIPT
PREPARATION AND GAS SEPARATION PERFORMANCE OF PSF/ZTC MIXED MATRIX MEMBRANE AT VARIOUS AMOUNT OF ZTC
AFIFAH NUR UBAIDILLAH NRP. 01211440000072
Supervisor I : Nurul Widiastuti, Ph.D. Supervisor II : Dr. Zulhairun Abdul Karim CHEMISTRY DEPARTMENT FACULTY OF NATURAL SCIENCE INSTITUT TEKNOLOGI SEPULUH NOPEMBER SURABAYA 2018
iii
PREPARASI DAN PERFORMA PEMISAHAN GAS MIXED
MATRIX MEMBRANE PSF/KTZ PADA VARIASI JUMLAH
KTZ
SKRIPSI
Disusun Sebagai Syarat Untuk Menyelesaikan Mata Kuliah Tugas Akhir di Departemen Kimia
Fakultas Ilmu Alam Institut Teknologi Sepuluh Nopember, Surabaya
Disusun Oleh:
AFIFAH NUR UBAIDILLAH
NRP. 01211440000072
DEPARTEMEN KIMIA FAKULTAS ILMU ALAM
INSTITUT TEKNOLOGI SEPULUH NOPEMBER SURABAYA
2018
iv
LEMBAR PENGESAHAN
PREPARASI DAN PERFORMA PEMISAHAN GAS MIXED
MATRIX MEMBRANE PSF/KTZ PADA VARIASI JUMLAH
KTZ
SKRIPSI
Oleh:
AFIFAH NUR UBAIDILLAH
NRP. 01211440000072
Surabaya, 24 Januari 2018
Menyetujui,
Dosen Pembimbing I, Dosen Pembimbing II,
Nurul Widiastuti, Ph.D. Dr. Zulhairun Abdul Karim
NIP.19710425 199412 2 001
Mengetahui,
Kepala Departemen Kimia
Prof. Dr. Didik Prasetyoko, S.Si., M.Sc.
NIP. 19710616 199703 1 002
v
Karya ini kupersembahkan untuk Bapak, ibu, serta keluarga tercinta,
Sahabatku yulinar, nabila, suci, dan teman-teman GALAXY
vi
PREPARASI DAN PERFORMA PEMISAHAN GAS MIXED
MATRIX MEMBRANE PSF/KTZ PADA VARIASI JUMLAH
KTZ
Nama : Afifah Nur Ubaidillah NRP : 01211440000072 Departemen : Kimia
Pembimbing I : Nurul Widiastuti, Ph.D Pembimbing II : Dr. Zulhairun Abdul Karim
ABSTRAK
Pada penelitian ini, mixed matrix membrane PSf/KTZ
serat berongga pada variasi jumlah KTZ telah dipreparasi melalui
metode inversi fasa dry/wet jet spinning untuk pemisahan gas.
Karakteristik MMM PSf/KTZ dipelajari dari hasil karakterisasi X-
Ray Diffraction (XRD), Fourier Transform Infrared (FTIR),
Scanning Electron Microscopy (SEM), Atomic Force Microscopy
(AFM), Thermal Gravimetric Analisys (TGA), dan Differential
Scanning Calorimetry (DSC). Performa pemisahan gas pada
MMM PSf/KTZ dipelajari dari hasil permeasi gas CH4, CO2, O2,
N2, dan H2. MMM PSf/KTZ dengan jumlah penambahan KTZ
sebesar 0,5% berat memiliki nilai permeabilitas dan selektivitas
terbaik. Nilai permeabilitas untuk MMM PSf/KTZ (0,5% berat)
adalah H2 (240,38 GPU), CO2 (77,12 GPU), O2 (26,85 GPU), CH4
(24,14 GPU), dan N2 (17,74 GPU). Sedangkan nilai selektivitas
untuk MMM PSf/KTZ (0,5% berat) adalah CO2/CH4 (3,21), O2/N2
(1,52), H2/CH4 (10,03), dan CO2/N2 (4,37).
Kata Kunci : pemisahan gas, serat berongga, mixed matrix
membrane, polisulfon, karbon tertemplat zeolit-Y.
vii
PREPARATION AND GAS SEPARATION
PERFORMANCE OF PSF/ZTC MIXED MATRIX
MEMBRANE AT VARIOUS AMOUNT OF ZTC
Name : Afifah Nur Ubaidillah NRP : 01211440000072 Department : Chemistry
supervisor I : Nurul Widiastuti, Ph.D. supervisor II : Dr. Zulhairun Abdul Karim
ABSTRACT
In this study, a PSf/ZTC mixed matrix hollow fiber
membrane with various amount of ZTC have been prepared by
dry/wet jet spinning phase inversion method. Characteristics of
MMM PSf/ZTC have been studied from results of X-Ray
Diffraction (XRD), Fourier Transform Infrared (FTIR), Scanning
Electron Microscopy (SEM), Atomic Force Microscopy (AFM),
Thermal Gravimetric Analisys (TGA) and Differential Scanning
Calorimetry (DSC). Gas separation performance of MMM
PSf/ZTC have been studied from gas permeation of CH4, CO2, O2,
N2, and H2. MMM PSf/ZTC with addition 0.5% wt of ZTC have
hight permeability and selectivity. The permeability of MMM
PSf/ZTC (0.5% wt) were H2 (240.38 GPU), CO2 (77.12 GPU), O2
(26.85 GPU), CH4 (24.14 GPU), and N2 (17.74 GPU). The
selectivity of MMM PSf/ZTC (0.5% wt) were CO2/CH4 (3.21),
O2/N2 (1.52), H2/CH4 (10.03), and CO2/N2 (4, 37).
Keywords : gas separation, hollow fiber, mixed matrix
membrane, polysulfone, zeolite-Y templated
carbon.
viii
KATA PENGANTAR
Puji syukur penulis panjatkan kepada Tuhan yang Maha
Esa karena atas berkat, rahmat dan hidayah-Nya sehingga naskah
skripsi yang berjudul “Preparasi dan Karakterisasi Mixed Matrix
Membrane PSf/KTZ dengan Variasi Jumlah KTZ untuk Aplikasi
Pemisahan Gas” dapat diselesaikan dengan baik. Dalam
kesempatan ini penulis mengucapkan terima kasih kepada pihak-
pihak yang mendukung atas terselesaikannya tulisan ini, yaitu :
1. Nurul Widiastuti, M.Si, Ph.D selaku dosen pembimbing I
yang telah memberikan bimbingan dan pengarahan dalam
proses penyelesaian naskah ini.
2. Dr. Zulhairun Abdul Karim selaku dosen pembimbing II
yang telah memberikan bimbingan dan pengarahan dalam
proses penyelesaian naskah ini.
3. Prof. Dr. Didik Prasetyoko, M.Sc selaku ketua jurusan
kimia yang telah memberikan fasilitas sehingga naskah ini
dapat diselesaikan.
4. Prof. Dr. Taslim Ersam selaku dosen wali atas pengarahan
dalam pengambilan mata kuliah.
5. Orang tua yang selalu memberikan doa dan dukungan
hingga naskah ini selesai.
6. Semua pihak yang telah membantu, yang tidak mungkin
saya sebutkan satu persatu.
Penulis menyadari bahwa penulisan naskah ini masih jauh dari
kesempurnaan. Penulis menerima kritik dan saran yang
membangun dari pembaca untuk meningkatkan kualitas dan
perbaikan lebih lanjut.
Surabaya, 24 Januari 2018
Penulis
ix
DAFTAR ISI
LEMBAR PENGESAHAN .......................................................... iv
ABSTRAK .................................................................................. vi
ABSTRACT ................................................................................ vii
KATA PENGANTAR ................................................................viii
DAFTAR ISI ................................................................................ ix
DAFTAR GAMBAR .................................................................. xii
DAFTAR TABEL ....................................................................... xv
DAFTAR LAMPIRAN ............................................................. xvii
BAB I PENDAHULUAN ............................................................. 1
1.1 Latar Belakang .............................................................. 1 1.2 Rumusan Masalah ......................................................... 5 1.3 Tujuan ............................................................................ 5 1.4 Manfaat .......................................................................... 5 1.5 Batasan Masalah ............................................................ 6
BAB II TINJAUAN PUSTAKA ............................................ 7
2.1 Membran Sebagai Pemisah Gas .................................... 7 2.2 Mixed Matrix Membrane Sebagai Pemisahan Gas ........ 9 2.3 Pemilihan Material Mixed Matrix Membrane ............. 12 2.4 Metode Preparasi Mixed Matrix Membrane ................ 17 2.5 Karakterisasi ................................................................ 17
2.6.1 X-Ray Diffraction (XRD) .................................... 17 2.6.2 Analisa Adsorpsi Desorpsi Gas N2 (BET) ........... 19 2.6.3 Scanning Electron Microscopy (SEM) ................ 20 2.6.4 Fourier Transform Infrared (FTIR) .................... 22 2.6.5 Atomic Force Microscopy (AFM) ....................... 23 2.6.6 Thermal Gravimetric Analysis (TGA) ................. 24 2.6.7 Differential Scanning Calorimetry (DSC) ........... 25
x
BAB III METODOLOGI PENELITIAN .............................. 27
3.1 Alat dan Bahan ............................................................ 27 3.1.1 Alat ...................................................................... 27 3.1.2 Bahan ................................................................... 27
3.2 Prosedur ....................................................................... 28 3.2.1 Sintesis Zeolit-Y .................................................. 28 3.2.2 Karakterisasi Zeolit-Y ......................................... 29 3.2.3 Sintesis Karbon Tertemplat Zeolit-Y................... 30 3.2.4 Karakterisasi Karbon Tertemplat Zeolit-Y (KTZ) ..
............................................................................. 31 3.2.5 Preparasi Larutan Cetak Membran ...................... 32 3.2.6 Fabrikasi Membran Serat Berongga .................... 34 3.2.7 Uji Permeasi Gas ................................................. 35 3.2.8 Karakterisasi Membran ........................................ 37
BAB IV HASIL DAN PEMBAHASAN ............................... 41
4.1 Sintesis Zeolit-Y .......................................................... 41 4.2 Sintesis Karbon Tertemplat Zeolit (KTZ) ................... 43 4.3 Karakterisasi Zeolit-Y dan Karbon Tertemplat Zeolit
(KTZ) ........................................................................... 45 4.4 Preparasi dan Fabrikasi Membran Serat Berongga ..... 50 4.5 Pengaruh Penambahan KTZ pada Karakteristik Mixed
Matrix Membrane PSf/KTZ ........................................ 51 4.5.1 Pengaruh Penambahan KTZ Terhadap Struktur
Mixed Matrix Membrane PSf/KTZ ..................... 52 4.5.2 Pengaruh Penambahan KTZ Terhadap Morfologi
Mixed Matrix Membrane PSf/KTZ ..................... 55 4.5.3 Pengaruh Penambahan KTZ Terhadap Kekasaran
Permukaan Mixed Matrix Membrane PSf/KTZ .. 58 4.5.4 Pengaruh Penambahan KTZ Terhadap Ketahanan
Termal Mixed Matrix Membrane PSf/KTZ ......... 60
xi
4.5.5 Pengaruh Penambahan KTZ Terhadap Performa
Pemisahan Gas Mixed Matrix Membrane PSf/KTZ
............................................................................. 63 BAB V KESIMPULAN ....................................................... 71
5.1 Kesimpulan .................................................................. 71 5.2 Saran ............................................................................ 71
DAFTAR PUSTAKA.................................................................. 73
LAMPIRAN ................................................................................ 83
BIODATA PENULIS................................................................ 123
xii
DAFTAR GAMBAR
Gambar 2.1 Skema Pemisahan Komponen pada Membran ...... 7 Gambar 2.2 Mekanisme transport pada membran berpori, (a)
Knudsen diffusion, (b) surface diffusion, (c)
capillary condensation, (d) molecular sieving ...... 8 Gambar 2.3 Skema mekanisme transport gas pada lapisan rapat
MMM .................................................................. 11 Gambar 2.4 Struktur polisulfon ............................................... 13 Gambar 2.4 Prosedur sintesis KTZ ......................................... 15 Gambar 2.5 Molekul sukrosa (a) yang dapat masuk ke dalam
pori window zeolit-Y, (b) yang tidak dapat masuk
ke dalam pori window zeolit-Y ........................... 16 Gambar 2.7 Difraktogram XRD dari (a) zeolit-Y, (b)
komposit karbon/zeolit-Y .................................... 19 Gambar 2.8 Grafik adsorpsi desorpsi isotermal dari KTZ,
SCM30 (karbon aktif), dan A20 (karbon aktif) ... 20 Gambar 2.9 Hasil SEM permukaan membran (a) PSf murni, (b)
PSf/CNF0.01 (c) PSf/CNF0,1, (d) PSf/CNF1 .......... 21 Gambar 2.10 Spektra FTIR dari (a) membran PSf, (b) MMM
PSf/CNF, (c) MMM PSf/F-CNF.......................... 22 Gambar 2.11 Hasil AFM membran (a) PSf/CNF1, (b) PSf/CNF0,1,
(c) PSf/CNF0,01 ..................................................... 24 Gambar 2.12 Kurva TGA membran PSf dan MMM PSf/TNT
dengan variasi jumlah penambahan TNT ............ 25 Gambar 3.1 Skema alat dry/wet jet spinning............................35
Gambar 3.2 Skema alat pemisahan gas ................................... 37
Gambar 4.1 Zeolit-Y ............................................................... 43 Gambar 4.2 Karbon tertemplat zeolit-Y (KTZ)....................... 45 Gambar 4.3 Difraktogram XRD dari (a) standar JCPDS No. 39-
1380, (b) zeolit-Y, (c) komposit karbon/zeolit-Y,
(d) KTZ ................................................................ 46
xiii
Gambar 4.4 Hasil SEM dari (a) Zeolit-Y (b)KTZ ................... 48 Gambar 4.5 Skema pengisian karbon ke dalam pori zeolit-Y
dengan adanya lapisan karbon ekternal dan tanpa
adanya lapisan karbon ekternal (Choi dkk., 2015)
............................................................................. 49 Gambar 4.6 (a) Membran PSf, (b) MMM PSf/KTZ (0,4% berat),
(c) MMM PSf/KTZ (0,5% berat), (d) MMM
PSf/KTZ (0,7% berat) ......................................... 51 Gambar 4.7 Difraktogram XRD dari (a) KTZ, (b) membran PSf,
(c) MMM PSf/KTZ (0,7% berat) ........................ 52 Gambar 4.8 Spektra FTIR dari (a) membran PSf, (b) MMM
PSf/KTZ (0,7% berat), dan (c) karbon tertemplate
zeolit-Y (KTZ) .................................................... 54 Gambar 4.9 Skema ikatan hidrogen antara KTZ dan matriks PSf
(Widjojo dkk., 2008) ........................................... 55 Gambar 4.10 Hasil SEM (1) penampang lintang dan (2)
penampang permukaan dari (a) membran PSf, (b)
MMM PSf/KTZ (0,4% berat), (c) MMM PSf/KTZ
(0,5% berat), (d) MMM PSf/KTZ (0,7% berat) .. 58 Gambar 4.11 Hasil AFM dari (a) membran PSF, (b) MMM
PSf/KTZ (0,4%), (c) MMM PSf/KTZ (0,5%), dan
(d) MMM PSf/KTZ (0,7%) ................................. 60 Gambar 4.12 Kurva TGA membran PSf dan MMM PSf/KTZ
.............................................................................. 63 Gambar 4.13 Perubahan relatif permeabilitas MMM PSf/KTZ
terhadap membran PSf ......................................... 66 Gambar 4.14 Perubahan relatif selektivitas MMM PSf/KTZ
terhadap membran PSf ......................................... 67 Gambar A.1 Diagram alir penelitian.........................................83
Gambar A.2 Skema kerja sintesis zeolit-Y .............................. 84 Gambar A.3 Skema kerja sintesis karbon tertemplat zeolit-Y . 85 Gambar A.4 Skema kerja preparasi larutan cetak MMM
PSf/KTZ .............................................................. 86
xiv
Gambar A.5 Skema kerja preparasi larutan cetak membran PSf .
............................................................................. 87 Gambar A.6 Skema kerja fabrikasi membran serat berongga .. 88 Gambar A.7 Skema kerja uji permeasi gas pada membran ...... 88 Gambar C.1 Difraktogram XRD dari Zeolit-Y.........................96
Gambar C.2 Difraktogram XRD dari standar JCPDS No. 39-
1380 zeolit-Y ........................................................ 98 Gambar C.3 Difraktogram XRD dari komposit karbon/zeolit-Y .
............................................................................. 99 Gambar C.4 Difraktogram XRD dari karbon tertemplat zeolit-Y
........................................................................... 100 Gambar C.5 Difraktogram XRD dari membran PSf .............. 101 Gambar C.6 Difraktogram XRD dari MMM PSf/KTZ (0,7%
berat) .................................................................. 102 Gambar D.1 Spektra FTIR karbon tertemplat zeolit-Y..........103
Gambar D.2 Spektra FTIR dari membran PSf ....................... 104 Gambar D.3 Spektra FTIR dari MMM PSf/KTZ (0,7% berat) ....
........................................................................... 105 Gambar E.1 Grafik TGA membran PSf.................................107
Gambar E.2 Grafik TGA MMM PSf/KTZ (0,4% berat) ....... 108 Gambar E.3 Grafik TGA MMM PSf/KTZ (0,5% berat) ....... 109 Gambar E.4 Grafik TGA MMM PSf/KTZ (0,7% berat) ....... 110 Gambar F.1 Grafik DSC membran PSf..................................111
Gambar F.2 Grafik DSC MMM PSf/KZ (0,4% berat) .......... 112 Gambar F.3 Grafik DSC MMM PSf/KTZ (0,5% berat) ........ 113 Gambar F.4 Grafik DSC MMM PSf/KTZ (0,7% berat) ........ 114
xv
DAFTAR TABEL
Tabel 2.1 Performa pemisahan gas pada membran polimer ...... 9 Tabel 2.2 Performa pemisahan gas pada membran anorganik 10 Tabel 2.3 Performa pemisahan gas pada mixed matrix membrane
................................................................................. 12 Tabel 3.1 Komposisi larutan cetak membran............................33
Tabel 3.2 Parameter kondisi saat fabrikasi Mixed Matrix
Membrane PSf/KTZ serat beronga .......................... 34 Tabel 4.1 Karakteristik pori dari hasil sintesis zeolit-Y dan
KTZ..........................................................................49
Tabel 4.2 Nilai kekasaran permukaan pada membran ............. 59 Tabel 4.3 Suhu transisi gelas dari membran PSf dan MMM
PSf/KTZ .................................................................. 61 Tabel 4.4 Suhu dekomposisi dari membran PSf dan MMM
PSf/KTZ .................................................................. 62 Tabel 4.5 Permeabilitas gas pada membran PSf dan MMM
PSf/KTZ .................................................................. 65 Tabel 4.6 Selektivitas membran PSf dan MMM PSf/KTZ
terhadap gas ............................................................. 66 Tabel 4.7 Koefisien difusi gas ................................................. 67 Tabel 4.8 Permeabilitas gas pada MMM PSf dengan berbagai
jenis pengisi ............................................................. 69 Tabel 4.9 Selektivitas MMM PSf dengan berbagai jenis pengisi
terhadap gas ............................................................. 69 Tabel D.1 Data hasil FTIR karbon tertemplat zeolit-Y...........103
Tabel D.2 Data hasil FTIR membran PSf ............................... 104 Tabel D.3 Data hasil FTIR membran MMM PSf/KTZ (0,7%
berat) ...................................................................... 105 Tabel C.1 Data hasil XRD zeolit-Y...........................................96
Tabel C.2 Data hasil standar JCPDS No. 39-1380 ................... 98 Tabel C.3 Data hasil XRD komposit karbon/zeolit-Y ............. 99 Tabel C.4 Data hasil XRD dari karbon tertemplat zeolit-Y ... 101
xvi
Tabel C.5 Data hasil XRD dari membran PSf ........................ 101 Tabel C.6 Data hasil XRD dari MMM PSf/KTZ (0,4% berat) ....
............................................................................... 102 Tabel D.1 Data hasil FTIR karbon tertemplat zeolit-Y............103
Tabel D.2 Data hasil FTIR membran PSf ............................... 104 Tabel D.3 Data hasil FTIR membran MMM PSf/KTZ (0,7%
berat) ...................................................................... 105 Tabel G.1 Nilai permeabilitas pada membran PSf...................115
Tabel G.2 Nilai permeabilitas pada MMM PSf/KTZ (0,4% berat)
........................................................................... 116 Tabel G.3 Nilai permeabilitas pada MMM PSf/KTZ (0,5% berat)
........................................................................... 117 Tabel G.4 Nilai permeabilitas pada MMM PSf/KTZ (0,7% berat)
........................................................................... 117 Tabel G.5 Nilai selektivitas CO2 terhadap CH4 pada membran ....
........................................................................... 118 Tabel G.6 Nilai selektivitas O2 terhadap N2 pada membran ... 119 Tabel G.7 Nilai selektivitas H2 terhadap CH4 pada membran . 120 Tabel G.8 Nilai selektivitas CO2 terhadap N2 pada membran . 120
xvii
DAFTAR LAMPIRAN
LAMPIRAN A Skema kerja ....................................................... 83 LAMPIRAN B Perhitungan formula zeolit-Y ............................ 89 LAMPIRAN C Hasil XRD.......................................................... 96 LAMPIRAN D Hasil FTIR ....................................................... 103 LAMPIRAN E Hasil TGA ........................................................ 107 LAMPIRAN F Hasil DSC ......................................................... 111 LAMPIRAN G Data permeasi gas ............................................ 115
1
BAB I
PENDAHULUAN
1.1 Latar Belakang
Teknologi membran merupakan teknologi sederhana yang
telah digunakan dan dikembangkan sejak 30 tahun terakhir untuk
proses pemisahan gas (Scott dan Hughes, 1996). Pemisahan gas
dengan teknologi membran dipilih karena memiliki beberapa sifat
unggul seperti efisiensi tinggi, kecepatan tinggi dan sistem
operasional yang sederhana (Scott dan Hughes, 1996). Pemisahan
gas merupakan salah satu aplikasi terpenting yang sering
digunakan dalam proses industri, seperti pemisahan gas hidrogen,
pemisahan gas oksigen - nitrogen, pemurnian gas alam, pemisahan
gas karbon dioksida, dan pemisahan uap (Aroon dkk., 2010).
Terdapat beberapa jenis membran yang telah dikembangkan
untuk aplikasi pemisahan gas. Jenis membran yang pertama adalah
membran polimer. Membran polimer merupakan membran tak
berpori, sehingga jalur transport gas pada membran tersebut
melalui mekanisme solution-diffusion. Oleh sebab itu, sifat
intrinsik material polimer adalah faktor pengontrol utama untuk
menentukan performa pemisahan gas (Dong dan Chen, 2013).
Membran polimer memiliki keunggulan sifat mekanik dan proses
operasional yang ekonomis (Chung dkk., 2007). Namun, performa
pemisahan gas pada membran polimer berada dibawah garis upper
bound pada plot Robeson (Lloyd M Robeson, 1991). Hal ini
menunjukkan bahwa membran polimer memiliki selektivitas yang
tinggi dengan permeabilitas yang rendah. Disisi lain performa
pemisahan gas ditunjukkan oleh membran dengan material
anorganik yang memiliki stabilitas termal dan kimia yang baik,
serta permeabilitas yang tinggi dibandingkan membran polimer
(Chung dkk., 2007). Namun tingginya biaya material dan proses
fabrikasi yang tidak mudah untuk diproduksi dalam skala besar
merupakan kekurangan dari membran anorganik (Dong dan Chen,
2013). Oleh karena itu untuk mengatasi kelemahan dari kedua jenis
membran tersebut, maka membran polimer digabungkan dengan
2
material anorganik menjadi mixed matrix membrane (MMM),
yang harapannya dapat menghasilkan membran dengan sifat
mekanik dan kimiawi yang baik, ketahanan termal dan performa
pemisahan gas yang tinggi, serta dapat dikomersialisasikan dalam
skala besar.
Mixed matrix membrane (MMM) merupakan jenis membran
yang terbentuk karena adanya penambahan material anorganik ke
dalam matriks polimer. Material anorganik berfungsi sebagai
pengisi yang dapat menyediakan jalur transport gas melalui
mekanisme molecular sieving, knudsen diffusion, surface diffusion
dan capillary condensation (Ismail dkk., 2011). Mekanisme
transport gas tersebut menyebabkan peningkatan permeabilitas dan
selektivitas membran (Chung dkk., 2007). Penelitian sebelumnya
telah banyak melaporkan mengenai MMM dengan peningkatan
performa pemisahan gas yang lebih baik dibandingkan dengan
membran polimer murni. Hasil peningkatan performa pemisahan
gas tersebut telah dilaporkan oleh Magueijo dkk. (2013) dengan
menggunakan membran gabungan PSf/CX (carbon xerogel) dapat
meningkatkan permeabilitas CO2 dari 182 menjadi 262 GPU dan
selektivitas CO2/O2 dari 1,4 menjadi 1,5. Hasil yang sama juga
dilaporkan oleh Zulhairun dkk. (2017) dengan menggunakan
membran gabungan PSf/TNT dapat meningkatkan permeabilitas
H2 dari 111,95 menjadi 269,07 GPU dan selektivitas H2/CH4 dari
5,3 menjadi 57,86. Hasil peningkatan performa pemisahan gas juga
dilaporkan oleh Dehghani Kiadehi dkk. (2015) dengan
menggunakan membran gabungan PSf/CNF (carbon nanofiber)
dapat meningkatkan permeabilitas CO2 dari 0,71 menjadi 4,87
barrer dan selektivitas CO2/CH4 dari 3,73 menjadi 12,17. Dari hasil
penelitian-penelitian tersebut dapat diketahui bahwa performa
pemisahan gas pada MMM dapat meningkat dibandingkan dengan
membran polimer murni. Hasil penelitian tersebut juga
memberikan informasi bahwa jenis material polimer/anorganik
yang digunakan sangat mempengaruhi peningkatan performa
pemisahan gas pada MMM. Oleh karena itu, ketepatan dalam
3
pemilihan material polimer/anorganik untuk preparasi MMM
merupakan permasalahan lanjutan.
Pemilihan material polimer/anorganik untuk pembuatan
MMM sangat penting dalam meningkatkan performa pemisahan
gas. Pemilihan material polimer dengan selektivitas yang tinggi
menyebabkan performa pemisahan gas yang lebih baik. Oleh
karena itu, polimer glassy yang bersifat kaku (rigid) lebih
berpotensi untuk digunakan dalam preparasi MMM, karena
memiliki selektivitas yang tinggi, dibandingkan dengan polimer
rubbery yang memiliki permeabilitas yang tinggi namun
selektivitas yang kurang baik (Aroon dkk., 2010). Salah satu jenis
polimer glassy yang banyak digunakan untuk pembuatan MMM
sebagai aplikasi pemisah gas murni maupun gas campuran adalah
polisulfon. Polisulfon merupakan material yang cukup menarik
ketika digabungkan dengan material anorganik berpori, karena
memiliki kombinasi selektivitas dan permeabilitas yang baik serta
mudah dalam prosesnya (Zimmerman dkk., 1997; Zulhairun,
Ismail, dkk., 2014). Polisulfon juga bersifat polar karena adanya
gugus sulfon, sehingga polisulfon dapat meningkatkan interaksi
kimia dengan gas yang memiliki momen kuadrat polar tinggi
(Bastani dkk., 2013). Akibatnya, gas tersebut dapat dengan mudah
teradsorp ke dalam matriks polisulfon dan meningkatkan
selektivitas.
Faktor lain yang mempengaruhi performa pemisahan gas
pada MMM adalah pemilihan material anorganik yang
ditambahkan sebagai pengisi. Pemilihan material anorganik
tersebut didasarkan pada komposisi kimia, bentuk partikel, dan
kesesuaian dengan matriks polimer yang digunakan (Goh dkk.,
2011). Salah satu material anorganik yang telah banyak digunakan
sebagai pengisi adalah zeolit. Zeolit memiliki struktur pori yang
tetap dan seragam, serta memiliki sifat fisika, kimia, adsorpsi dan
difusi yang baik (Dong dan Chen, 2013; Goh dkk., 2011). Zeolit
yang digabungkan dengan polimer glassy memiliki stabilitas
mekanik dan sifat transport gas yang baik, namun akan cenderung
menghasilkan void. Void merupakan celah yang disebabkan karena
4
rendahnya sifat adhesi antarmuka diantara zeolit dan polimer
glassy (Goh dkk., 2011). Void tersebut akan menyediakan jalur
alternatif bagi molekul gas, sehingga selektivitas membran
terhadap gas akan menurun. Di sisi lain, terdapat MMM dengan
material anorganik berupa karbon aktif yang memiliki sifat adhesi
antarmuka yang lebih tinggi, luas permukaan yang besar
(>500m2g-1), volume pori yang besar, stabil secara termal dan
mekanik, serta bersifat ringan (Dong dan Chen, 2013; Goh dkk.,
2011; Konwar dan De, 2013). Sifat-sifat karbon aktif tersebut dapat
meningkatkan performa pemisahan gas seperti yang ditunjukkan
pada penelitian Anson dkk., (2004). Anson dkk., (2004)
menggunakan dua jenis karbon aktif (AC1 dan AC2) yang
digabungkan dengan polimer ABS (acrylonitrile butadiene
styrene) untuk preparasi MMM. MMM ABS/AC1 memiliki
peningkatan permeabilitas CO2 dari 4,72 barrer menjadi 18,40
barrer dan selektivitas CO2/CH4 dari 13,80 menjadi 19,96.
Sedangkan MMM ABS/AC2 memiliki peningkatan permeabilitas
CO2 dari 4,72 barrer menjadi 10,13 barrer dan selektivitas
CO2/CH4 dari 13,80 menjadi 15,42. Peningkatan permeabilitas dan
selektivitas MMM ABS/AC2 lebih rendah dibandingkan MMM
ABS/AC1. Hal tersebut disebabkan karena AC2 memiliki
distribusi ukuran pori yang lebih lebar dibandingkan AC1 (Anson
dkk., 2004). Lebarnya distribusi ukuran pori dapat mengakibatkan
peningkatan performa pemisahan gas tidak signifikan. Oleh karena
itu, untuk memperbaiki sifat dari zeolit dan karbon aktif, maka
perlu adanya modifikasi dengan cara mensintesis material karbon
jenis baru berupa karbon tertemplat zeolit (KTZ) (Choi dkk.,
2015).
KTZ merupakan material karbon jenis baru yang unik dan
berpotensi, serta belum mendapat perhatian untuk digunakan
sebagai pengisi pada MMM (Choi dkk., 2015; Nishihara dkk.,
2009; Nishihara dan Kyotani, 2012). Oleh karena itu, pada
penelitian ini dilakukan strategi baru menggunakan KTZ sebagai
pengisi pada MMM. KTZ yang telah berhasil disintesis
sebelumnya oleh Anggarini (2013) memiliki karakteristik berupa
5
ukuran partikel yang relatif kecil (0,414 µm), ukuran pori yang
relatif besar (3,339 nm), distribusi ukuran pori berupa mesopori
(44,97%) dan mikropori (55,03%) serta luas permukaan yang
relatif tinggi (1359 m2/g). Ukuran partikel KTZ yang relatif kecil
dapat meningkatkan distribusi partikel secara merata di dalam
matriks polimer, sehingga tidak terdapat aglomerasi partikel yang
dapat menurunkan nilai selektivitas (Aroon dkk., 2010). Ukuran
pori berupa mesopori dapat memungkinkan rantai polimer
berpenetrasi ke dalam pori KTZ, sehingga kompatibilitas antara
KTZ dengan polimer dapat meningkat (Rezakazemi dkk., 2014).
KTZ dengan ukuran pori sebesar 3,339 nm juga dapat
menyediakan mekanisme transport gas berupa knudsen diffusion
atau surface diffusion, dimana mekanisme tersebut dapat
meningkatkan permeabilitas dan selektivitas pada MMM.
1.2 Rumusan Masalah
Pada penelitian ini, KTZ merupakan material karbon jenis
baru yang digunakan sebagai pengisi pada mixed matrix
membrane, karena memiliki ukuran pori berupa mikropori yang
seragam, luas permukaan yang besar, serta memiliki sifat adhesi
antarmuka yang tinggi. Namun, belum diketahui kondisi optimum
saat preparasi dan performa pemisahan gas dari mixed matrix
membrane PSf/KTZ. Oleh karena itu, perlu dipreparasi dan
dipelajari performa pemisahan gas mixed matrix membrane
PSf/KTZ pada variasi jumlah KTZ.
1.3 Tujuan
Tujuan dari penelitian ini adalah untuk mempreparasi dan
mempelajari performa pemisahan gas mixed matrix membrane
PSf/KTZ pada variasi jumlah KTZ.
1.4 Manfaat
Hasil dari penelitian ini dapat memberikan kontribusi pada
pengembangan material mixed matrix membrane untuk pemisahan
gas.
6
1.5 Batasan Masalah
Pada penelitian ini, MMM dipreparasi menggunakan
metode inversi fasa dry/wet jet spinning dengan bentuk serat
berongga. Material yang digunakan pada mixed matrix membrane
(MMM) terdiri dari karbon tertemplat zeolit (KTZ) sebagai pengisi
dan polisulfon (PSf) sebagai matriks polimer. Pengaruh KTZ pada
karakteristik MMM PSf/KTZ dipelajari menggunakan XRD,
FTIR, SEM, AFM, TGA, dan DSC. Sedangkan pengaruh KTZ
pada performa pemisahan gas pada MMM PSf/KTZ dipelajari
menggunakan uji permeasi gas CO2, CH4, O2, N2, dan H2.
7
BAB II TINJAUAN PUSTAKA
2.1 Membran Sebagai Pemisah Gas
Pemisahan gas merupakan salah satu aplikasi terpenting
yang sering digunakan dalam proses industri, seperti pemisahan
gas hidrogen, pemisahan gas oksigen - nitrogen, pemurnian gas
alam, pemisahan gas karbon dioksida, dan pemisahan uap (Aroon
dkk., 2010). Salah satu teknologi yang dapat digunakan dalam
aplikasi pemisahan gas adalah membran. Membran merupakan
lapisan tipis selektif yang dapat melewatkan satu komponen dan
menahan komponen yang lain (Mulder, 1996), skema pemisahan
komponen pada membran ditunjukkan pada Gambar 2.1.
Gambar 2.1 Skema Pemisahan Komponen pada Membran
(Mulder, 1996)
Proses pemisahan gas pada membran dapat terjadi karena
adanya gaya dorong (driving force) dan proses fisika-kimia antara
membran dengan gas (Mulder, 1996). Gaya dorong dapat berupa
gradien konsentrasi (ΔC), gradien tekanan (ΔP), gradien
temperatur (ΔT), dan gradien potensial (ΔE). Sedangkan proses
8
fisika-kimia antara membran dengan gas dapat dipelajari dari
mekanisme transport gas. Mekanisme transport gas pada membran
dibedakan menjadi 5 macam yaitu, knudsen diffusion, surface
diffusion, capillary condensation, molecular sieving dan solution
diffusion seperti yang ditunjukkan pada Gambar 2.2 (Ismail dkk.,
2015).
Gambar 2.2 Mekanisme transport pada membran berpori, (a)
Knudsen diffusion, (b) surface diffusion, (c)
capillary condensation, (d) molecular sieving
(Ismail dkk., 2015)
Mekanisme transport knudsen diffusion terjadi pada gas
yang memiliki berat molekul kecil dan juga melewati membran
yang memiliki pori kecil (Wenten dkk., 2010). Pada prosesnya,
tumbukan gas dengan dinding pori lebih sering terjadi
dibandingkan tumbukan antar molekul gas itu sendiri (Wenten
dkk., 2010). Di sisi lain, terdapat mekanisme transport surface
diffusion yang berbanding terbalik dengan mekanisme knudsen
diffusion. Mekanisme surface diffusion terjadi pada gas yang
memiliki berat molekul dan polaritas yang besar, pada prosesnya
molekul gas tersebut akan diserap pada dinding pori membran dan
9
berpindah disepanjang permukaannya (Ismail dkk., 2015).
Selanjutnya, mekanisme transport capillary condensation terjadi
pada gas yang dapat terkondensasi di dalam pori membran (Ismail
dkk., 2015). Mekanisme molecular sieving terjadi ketika ukuran
molekul gas sesuai dengan ukuran pori dari membran, sehingga
membran secara selektif dapat melewatkan gas tertentu (Ismail
dkk., 2015). Selain itu, terdapat mekanisme solution diffusion yang
pada umumnya terjadi pada membran polimer. pada prosesnya, gas
melewati membran melalui 3 tahap yaitu adsorpsi, difusi dan
desorpsi. Pada tahap adsorpsi, kesesuaian sifat antara gas dengan
membran dibutuhkan agar gas dapat masuk ke dalam membran.
Sedangkan pada tahap difusi, gas dengan diameter kinetik yang
kecil dibutuhkan agar gas dapat berdifusi dengan cepat (Ismail
dkk., 2015).
2.2 Mixed Matrix Membrane Sebagai Pemisahan Gas
Terdapat beberapa jenis membran yang banyak digunakan
untuk aplikasi pemisahan gas, jenis membran yang pertama adalah
membran polimer. Membran polimer memiliki kemudahan dalam
proses preparasi dan fabrikasi, biaya produksi yang rendah, serta
mudah dalam pembuatan variasi bentuk modul (Vinoba dkk.,
2017). Namun, membran polimer memiliki kekurangan yaitu tidak
dapat stabil secara termal dan kimia, ukuran pori tidak dapat
dikontrol serta memiliki permeabilitas yang rendah dengan
selektivitas yang tinggi, seperti yang ditunjukkan pada Tabel 2.1
(Lloyd M Robeson, 1991; Vinoba dkk., 2017).
Tabel 2.1 Performa pemisahan gas pada membran polimer Membran Uji gas Kinerja pemisahan Pustaka
Permeabilitas Selektivitas
PSf CO2/CH4 PCO2 = 5,6 barrer 22,4 (McHattie dkk.,
1991)
HFPC O2/N2 PO2 = 6,9 barrer 4,06 (Hellums dkk.,
1989)
10
PSf CO2/N2 PCO2 = 4,9 barrer 24,5 (L M Robeson,
2000)
PA O2/N2 PO2 = 1,7 barrer 5,15 (Babari dkk.,
1989)
DMPSF CO2/CH4 PCO2 = 2,1 barrer 30 (McHattie dkk.,
1991) (PA = polyarylate; HFPC = hexafluoro bisphenol-A polycarbonate; DMPSF =
dimethyl bisphenol-A polysulfone)
Di sisi lain, terdapat membran anorganik yang bersifat stabil
secara kimia dan termal, ukuran pori dapat dikontrol, serta
memiliki selektivitas dan permeabilitas yang lebih tinggi daripada
membran polimer, seperti yang ditunjukkan pada Tabel 2.2
(Vinoba dkk., 2017). Namun, membran anorganik memiliki
kekurangan yaitu bersifat rapuh, biaya produksi tinggi dan tidak
mudah diproduksi dalam skala besar. Oleh karena itu, untuk
mengatasi kekurangan dari kedua jenis membran tersebut maka
dilakukan kombinasi antara membran polimer dengan material
anorganik. Kombinasi tersebut dapat menghasilkan membran jenis
lain yang dinamakan mixed matrix membrane (MMM).
Tabel 2.2 Performa pemisahan gas pada membran anorganik Membran Uji gas Kinerja pemisahan Pustaka
Permeabilitas Selektivitas
CMS O2/N2 PO2 = 411 barrer 4 (Wey dkk.,
2013)
Karbon CH4/N2 PCH4 = 320 barrer 2,6 (Fuertes, 2000)
Silica CO2/N2 PCO2 = 1,9×10-7
mol m-2 s-1 Pa-1
46 (Nagasawa
dkk., 2017)
GO H2/N2 PH2 = 446×10-10
mol m-2 s-1 Pa-1
64 (Zhu dkk.,
2017) (CMS= carbon molecular sieve; GO = graphene Oxide)
Mixed matrix membrane (MMM) merupakan jenis membran
yang terdiri dari matriks polimer dan material anorganik (Magueijo
dkk., 2013). Adanya material anorganik di dalam matriks polimer
11
menyebabkan MMM memiliki sifat yang lebih unggul
dibandingkan membran polimer dan membran anorganik. Sifat
tersebut berupa kestabilan secara termal dan kimia, dapat
dikomersialisasikan dalam skala besar, serta memiliki selektivitas
dan permeabilitas yang lebih tinggi, seperti yang ditunjukkan pada
Tabel 2.3 (Vinoba dkk., 2017).
MMM memiliki morfologi ideal yang dapat meningkatkan
nilai permeabilitas dan selektivitas. Morfologi ideal pada MMM
terdiri dari (1) lapisan rapat (dense) dan (2) substrat berpori (Dong
dan Chen, 2013). Lapisan rapat merupakan lapisan selektif, dimana
material anorganik diinginkan berada pada lapisan tersebut, untuk
menjamin transport gas dapat melewati fase anorganik lebih
banyak daripada fase polimer. Ketika transport gas dapat melewati
fase anorganik lebih banyak, maka performa pemisahan gas dapat
diperbaiki secara maksimal. Sedangkan, substrat berpori
merupakan lapisan yang hanya berfungsi untuk mendukung
performa pemisahan gas MMM secara fisik (Dong dan Chen,
2013). Skema mekanisme transport gas pada lapisan rapat MMM
ditunjukkan oleh Gambar 2.3
Gambar 2.3 Skema mekanisme transport gas pada lapisan rapat
MMM (Rezakazemi dkk., 2014)
12
Tabel 2.3 Performa pemisahan gas pada mixed matrix
membrane Komposisi
Membran
Gas Performa Membran Pustaka
Polimer Polimer/pengisi
PSf/CNF CO2/CH4 α = 3,73
PCO2= 0,71
barrer
α = 12,17
PCO2 = 4,87
barrer
(Dehghani
Kiadehi
dkk., 2015)
PSf/CMS O2/N2 α = 5,50
PO2= 1,58
barrer
α = 5,97
PO2 = 7,96 barrer
(Ismail dkk.,
2011)
PSf/SAPO3
4-IL6
CO2/N2 α = 6,15
PCO2= 5,60
GPU
α = 18,82
PCO2= 7,24 GPU
(Ahmad
dkk., 2017)
PSf/GO CO2/N2 α = 17,26
PCO2= 65,24
GPU
α = 29,90
PCO2= 74,42
GPU
(Zahri dkk.,
2016)
PSf/C15 CO2/CH4 α = 23,12
PCO2= 4,97
barrer
α = 20,98
PCO2= 18,72
barrer
(Zulhairun,
Ismail, dkk.,
2014)
PSf/SWNT O2/N2 α = 5,07
PO2= 0,84
barrer
α = 5,35
PO2= 1,23 barrer
(Kim dkk.,
2007)
PSf/Zeolit-
T
CO2/CH4 α = 2,63
PCO2= 12,33
GPU
α = 3,37
PCO2= 78,90
GPU
(Mohamad
dkk., 2016)
PSF/TNT H2/CH4 α = 53,31
PH2= 111,95
GPU
α = 57,86
PH2= 269,07
GPU
(Zulhairun
dkk., 2017a)
2.3 Pemilihan Material Mixed Matrix Membrane
Faktor yang dapat mempengaruhi performa pemisahan gas
pada MMM adalah pemilihan material polimer dan anorganik.
Pemilihan material polimer dengan selektivitas yang tinggi
menyebabkan performa pemisahan gas yang lebih baik. Oleh
karena itu, polimer glassy yang bersifat kaku (rigid) lebih
berpotensi untuk digunakan dalam preparasi MMM, karena
memiliki selektivitas yang tinggi, dibandingkan dengan polimer
13
rubbery yang memiliki permeabilitas yang tinggi namun
selektivitas yang kurang baik (Aroon dkk., 2010). Salah satu jenis
polimer glassy yang banyak digunakan untuk pembuatan MMM
sebagai aplikasi pemisah gas adalah polisulfon.
Polisulfon merupakan material yang cukup menarik ketika
digabungkan dengan material anorganik berpori, karena memiliki
kombinasi selektivitas dan permeabilitas yang baik serta mudah
dalam prosesnya (Zimmerman dkk., 1997; Zulhairun, Ismail, dkk.,
2014). Polisulfon juga bersifat polar karena adanya gugus sulfon
seperti yang ditunjukkan pada Gambar 2.4, sehingga polisulfon
dapat meningkatkan interaksi kimia dengan gas yang memiliki
momen kuadrat polar tinggi (Bastani dkk., 2013). Akibatnya, gas
tersebut dapat dengan mudah teradsorp ke dalam matriks
polisulfon dan meningkatkan selektivitasnya.
Gambar 2.4 Struktur polisulfon
Nilai selektivitas dan permeabilitas yang baik dengan
menggunakan polisulfon ditunjukkan pada hasil penelitian yang
dilakukan oleh Magueijo dkk. (2013), dimana nilai permeabilitas
CO2 dan selektivitas CO2/O2 secara berturut-turut dapat mencapai
262 GPU dan 1,5. Hasil yang sama juga ditunjukkan pada
penelitian yang dilakukan oleh Zulhairun dkk., (2017), dimana
nilai permeabilitas H2 dan selektivitas H2/CH4 secara berturut-turut
dapat mencapai 196 GPU dan 69,40.
Faktor lain yang dapat meningkatkan performa pemisahan
gas pada MMM adalah pemilihan material anorganik. Pemilihan
material anorganik tersebut didasarkan pada komposisi kimia,
bentuk partikel, dan kesesuaian dengan matriks polimer yang
digunakan (Goh dkk., 2011). Salah satu material yang banyak
digunakan sebagai pengisi pada MMM adalah zeolit (Vinoba dkk.,
14
2017). Zeolit memiliki struktur pori yang tetap dan seragam, serta
memiliki sifat fisika, kimia, adsorpsi dan difusi yang baik (Dong
dan Chen, 2013; Goh dkk., 2011). Sifat zeolit tersebut dapat
meningkatkan performa pemisahan gas seperti yang ditunjukkan
pada penelitian Mohamad dkk., (2016). Pada penelitian tersebut,
MMM PSf/zeolit-T (4% berat) memiliki peningkatan
permeabilitas CO2 dari 12,33 menjadi 78,90 GPU dan selektivitas
CO2/CH4 dari 2,63 menjadi 3,37. Namun, terdapat hasil yang
berbeda pada penelitian yang dilakukan oleh Husain dan Koros,
(2007), dimana MMM ultem/zeolit HSSZ-13 (4,4% berat) tidak
memiliki peningkatan performa pemisahan gas. Hal tersebut
disebabkan karena adanya cacat pada morfologi membran yang
disebut “sieve-in-a-cage”. Cacat dapat terjadi ketika adhesi
antarmuka zeolit-polimer bersifat lemah.
Di sisi lain, terdapat material anorganik berupa karbon
aktif yang memiliki sifat adhesi antarmuka diantara polimer-
anorganik yang lebih tinggi, luas permukaan yang besar (>500m2g-
1), volume pori yang besar, stabil secara termal dan mekanik, serta
bersifat ringan (Dong dan Chen, 2013; Goh dkk., 2011; Konwar
dan De, 2013). Sifat-sifat karbon aktif tersebut juga dapat
meningkatkan performa pemisahan gas seperti yang ditunjukkan
pada penelitian Anson dkk., (2004). Pada penelitian tersebut dua
jenis karbon aktif (AC1 dan AC2) digabungkan dengan polimer
ABS (acrylonitrile butadiene styrene) untuk preparasi MMM.
MMM ABS/AC1 (10% berat) memiliki peningkatan permeabilitas
CO2 dari 4,72 menjadi 18,40 barrer dan selektivitas CO2/CH4 dari
13,80 menjadi 19,96. Sedangkan MMM ABS/AC2 (20% berat)
memiliki peningkatan permeabilitas CO2 dari 4,72 menjadi 10,13
barrer dan selektivitas CO2/CH4 dari 13,80 menjadi 15,42.
Peningkatan permeabilitas dan selektivitas MMM ABS/AC2 lebih
rendah dibandingkan MMM ABS/AC1, hal tersebut disebabkan
karena AC2 memiliki distribusi ukuran pori yang lebih lebar
dibandingkan AC1 (Anson dkk., 2004). Lebarnya distribusi ukuran
pori dapat mengakibatkan performa pemisahan gas tidak dapat
meningkat secara signifikan. Oleh karena itu, untuk memperbaiki
15
sifat dari zeolit dan karbon aktif, maka perlu adanya modifikasi
dengan cara mensintesis material karbon jenis baru berupa karbon
tertemplat zeolit (KTZ) (Choi dkk., 2015).
KTZ merupakan material karbon jenis baru yang unik dan
berpotensi serta belum mendapat perhatian untuk digunakan
sebagai pengisi pada MMM (Choi dkk., 2015; Nishihara dkk.,
2009; Nishihara dan Kyotani, 2012). KTZ disintesis menggunakan
zeolit sebagai templat dan prekursor karbon dengan metode
impregnasi. Salah satu jenis zeolit yang sering digunakan sebagai
templat adalah zeolit-Y, karena sangat murah dan telah diproduksi
dalam skala industri. Serta prekursor karbon yang dapat digunakan
adalah sukrosa, karena memiliki ukuran molekul 0,7 × 0,9 nm
(Ramm dkk., 1982). Ukuran molekul dari sukrosa sesuai dengan
ukuran pori dari zeolit-Y, sehingga molekul sukrosa dapat masuk
ke dalam pori dari zeolit-Y (0,74 nm) (Vinoba dkk., 2017).
Prosedur sintesis KTZ secara umum ditunjukkan oleh Gambar 2.5.
Gambar 2.5 Prosedur sintesis KTZ (Nishihara dkk., 2008)
Namun tantangan terbesar dalam mensintesis KTZ adalah
saat proses sintesis komposit karbon/zeolit-Y, karena terdapat
kemungkinan karbon tidak dapat masuk ke dalam pori dari zeolit-
Y seperti yang ditunjukkan oleh Gambar 2.6. Karbon tersebut akan
16
menghalangi karbon lain untuk masuk ke dalam pori zeolit-Y,
sehingga karbon dapat membentuk lapisan rapat pada permukaan
luar kristal zeolit-Y sebelum pori terisi penuh oleh karbon.
Akibatnya, KTZ yang dihasilkan setelah proses pencucian
komposit karbn/zeolit-Y memiliki karakteristik pori yang tidak
sesuai untuk digunakan sebagai material anorganik pada mixed
matrix membrane.
Gambar 2.6 Molekul sukrosa (a) yang dapat masuk ke dalam pori
window zeolit-Y, (b) yang tidak dapat masuk ke
dalam pori window zeolit-Y (Gunawan, 2015)
KTZ yang berhasil disintesis menggunakan metode
impregnasi ditunjukkan pada penelitian yang dilakukan oleh
Anggarini (2013). KTZ tersebut memiliki karakteristik berupa
ukuran partikel yang relatif kecil (0,414 µm), distribusi ukuran pori
berupa mesopori (44,97%) dan mikropori (55,03%), luas
17
permukaan yang relatif tinggi (1359 m2/g), serta ukuran pori yang
relatif besar (3,339 nm). Ukuran partikel KTZ yang relatif kecil
dapat meningkatkan distribusi partikel secara merata di dalam
matriks polimer, sehingga tidak adanya aglomerasi partikel yang
dapat menurunkan nilai selektivitas (Aroon dkk., 2010). Ukuran
pori berupa mesopori dapat memungkinkan rantai polimer
berpenetrasi ke dalam pori KTZ, sehingga kompatibilitas antara
KTZ dengan polimer dapat meningkat (Rezakazemi dkk., 2014).
Luas permukaan KTZ yang relatif tinggi dapat memaksimalkan
adsorpsi gas (Aroon dkk., 2010; Dong dan Chen, 2013). Ukuran
pori yang relatif besar (3,339 nm) juga dapat menyediakan
mekanisme transport gas berupa knudsen diffusion atau surface
diffusion, dimana mekanisme tersebut dapat meningkatkan
permeabilitas dan selektivitas pada MMM.
2.4 Metode Preparasi Mixed Matrix Membrane
Preparasi MMM menggunakan metode inversi fasa dry/wet
jet spinning. Metode tersebut digunakan untuk mempreparasi
membran dengan bentuk serat berongga. Secara umum preparasi
membran dengan metode inversi fasa dry/wet jet spinning
melibatkan 3 komponen utama yaitu polimer, pelarut, dan non
pelarut. Pada penelitian ini inversi fasa dilakukan dengan cara
merendam membran di dalam wadah koagulasi yang berisis air
(non pelarut). Pada saat perendaman, pelarut akan berdifusi menuju
wadah koagulasi, dan non pelarut akan berdifusi menuju polimer.
selama proses tersebut larutan akan mengalami demixing (Wenten
dkk., 2000).
2.5 Karakterisasi
2.6.1 X-Ray Diffraction (XRD)
Sinar-X adalah radiasi elektromagnetik dengan energi
foton antara 100 eV sampai 100 KeV. Sinar ini digunakan dalam
berbagai bidang seperti kedokteran, sipil, keamanan, dan sains.
Pada bidang sains sinar-X digunakan untuk menganalisis
18
komposisi unsur-unsur kimia suatu bahan/zat dan juga
mineralogi/struktur kristal dari suatu bahan. Untuk mengetahui
mineralogi atau struktur kristal dari suatu bahan, teknik sinar-X
yang digunakan adalah difraksi atau lebih lengkapnya disebut
sebagai teknik difraksi sinar-X (XRD) (Prasetyoko dkk., 2016).
Prinsip kerja dari XRD adalah sinar-X ditembakkan pada
bidang kristal suatu zat dan berinteraksi dengan atom dalam sampel
tersebut untuk menghasilkan hamburan cahaya. Ketika sinar-X
dihamburkan oleh suatu zat dengan keteraturan seperti kristal,
maka akan dihasilkan difraktogram karena memiliki kesamaan
panjang gelombang dengan sinar X (Skoog dkk., 2007 dan willard,
1988). Hamburan yang terjadi pada XRD menuruti hukum Bragg
yang ditunjukkan oleh persamaan 2.1.
𝑛𝜆=2𝑑 𝑠𝑖𝑛𝜃 (2.1)
Dimana n adalah tingkat difraksi, 𝑑 adalah jarak antar
bidang kristal, λ adalah panjang gelombang sinar X dan θ adalah
sudut jatuh difraksi (Bragg, 1975). Saat proses karakterisasi, sinar-
X yang dipakai pada umumnya adalah radiasi Cu-Kα dengan
panjang gelombang 1,54 Å (Millward dan Yaghi, 2005). Gambar
2.7 merupakan hasil difraktogran XRD dari komposit
karbon/zeolit-Y dan zeolit-Y.
Pada hasil difraktogram XRD dari zeolit-Y memiliki
puncak dengan intensitas tertinggi pada 2θ = 6° (111), puncak
tersebut merupakan puncak khas dari zeolit-Y. Difraktogram dari
komposit karbon/zeolit-Y juga memiliki puncak khas dari zeolit-
Y, hal tersebut menunjukkan bahwa karbon dapat masuk ke dalam
pori zeolit-Y tanpa merusak struktur dari zeolit-Y (Youn dkk.,
2011).
Zeolit-Y merupakan material kristalin dengan atom-atom
penyusunnya tersusun sedemikian rupa sehingga bentuknya
menyerupai bidang-bidang dengan jarak antar bidang yang tertentu
dan tiap atom tersebut dapat memantulkan berkas sinar-X. Susunan
19
atom-atom yang teratur seperti itu tidak terdapat pada material
bersifat amorf, karena pada material amorf atom-atom
penyusunnya tersusun secara acak. Apabila ada keteraturan
susunan pada material amorf, maka keteraturan tersebut hanya
terjadi/ada dalam jarak yang sangat pendek dan daerah yang sangat
kecil saja. Oleh karena itu, hanya material yang bersifat kristalin
saja yang dapat menghasilkan pola difraksi yang menunjukkan
struktur kristalinnya, sedangkan fasa amorf tidak dapat
(Prasetyoko dkk., 2016).
Gambar 2.7 Difraktogram XRD dari (a) zeolit-Y, (b) komposit
karbon/zeolit-Y (Youn dkk., 2011)
2.6.2 Analisa Adsorpsi Desorpsi Gas N2 (BET)
Adsorpsi desorpsi gas N2 digunakan untuk analisa material
mikropori dan mesopori. Dalam adsorpsi fisis, gas inert dengan
jumlah tertentu, pada temperatur yang sangat rendah (77 K), dan
tekanan vakum diadsorb pada permukaan material berpori.
Adsorpsi fisis tidak tergantung pada sifat dari sampel, tetapi hanya
tergantung pada luas permukaan dan struktur pori. Luas permukaan
material yang dianalisa diukur dari jumlah molekul yang terdeposit
20
di monolayer. Sedangkan ukuran pori ditentukan oleh tekanan
kondensasi. Dari analisa ini diperoleh luas area spesifik total,
distribusi ukuran pori, dan volume total pori (Prasetyoko dkk.,
2016). Gambar 2.8 menunjukkan grafik adsorpsi desorpsi
isotermal dari KTZ, SCM30 dan A20.
Gambar 2.8 Grafik adsorpsi desorpsi isotermal dari KTZ,
SCM30 (karbon aktif), dan A20 (karbon aktif)
(Nishihara dan Kyotani, 2012)
Pada Gambar 2.8 menunjukkan grafik adsorpsi desorpsi
isotermal dari KTZ yang mengikuti tipe I. Tipe I pada grafik
adsorpsi desorpsi isotermal dapat mengndikasikan bahwa material
karbon yang berhasil disintesis memiliki pori berukuran mikropori
(Nishihara dan Kyotani, 2012).
2.6.3 Scanning Electron Microscopy (SEM)
SEM merupakan suatu analisis yang digunakan untuk
mempelajari sifat-sifat permukaan suatu obyek, morfologi, bentuk,
ukuran dan susunan partikel penyusun obyek yang berada pada
permukaan sampel, komposisi unsur-unsur dan senyawa penyusun
21
sampel, mendapatkan informasi kristalografi dan susunan atom
dalam sampel (Prasetyoko dkk., 2016)
SEM menggunakan elektron sebagai sumber energi,
berkas elektron dengan energi kinetik 1-25 kV ditembakkan ke
dalam sampel, elektron tersebut memiliki energi tinggi dan disebut
sebagai elektron primer. Ketika elektron primer mengenai sampel
maka akan menghasilkan elektron sekunder yang memiliki energi
lebih rendah. Elektron sekunder kemudian ditangkap oleh detektor
sehingga dihasilkan sebuah gambar (Kroschwitz, 1990). Gambar
2.9 menunjukkan hasil SEM pada permukaan MMM dengan
adanya variasi jumlah penambahan CNF.
Gambar 2.9 Hasil SEM permukaan membran (a) PSf murni, (b)
PSf/CNF0.01 (c) PSf/CNF0,1, (d) PSf/CNF1
(Dehghani Kiadehi dkk., 2015)
Pada Gambar 2.9 menunjukkan adanya pengaruh material
anorganik terhadap morfologi permukaan pada MMM PSf.
22
Semakin banyak CNF yang ditambahkan, maka aglomerasi
partikel dan defect pada permukaan semakin tinggi (Dehghani
Kiadehi dkk., 2015).
2.6.4 Fourier Transform Infrared (FTIR)
FTIR merupakan instrumen yang digunakan untuk
mengidentifikasi gugus fungsi dan jenis ikatan dari suatu molekul.
Ketika cahaya inframerah menumbuk sampel, frekuensi yang
sesuai dengan frekuensi getaran alami suatu molekul akan diserap,
sehingga meningkatkan besarnya getaran alami molekul (king
dkk., 2004).
FTIR menggunakan interferometer yang memungkinkan
berbagai panjang gelombang diproduksi secara bersamaan,
sehingga mengurangi waktu yang dibutuhkan untuk analisis.
Proses ini dikenal sebagai keuntungan Fellgett. Interferometer
pada spektrometer inframerah memiliki radiasi cahaya yang tinggi
karena semua radiasi inframerah dilewatkan, atau dipancarkan dari
sampel dan menyerang detektor sekaligus (King dkk., 2004).
Gambar 2.10 menunjukkan spektra FTIR dari membran PSf,
MMM PSf/CNF, dan MMM PSf/F-CNF.
Gambar 2.10 Spektra FTIR dari (a) membran PSf, (b) MMM
PSf/CNF, (c) MMM PSf/F-CNF (Kiadehi dkk.,
2015)
23
Pada Gambar 2.10 (a) menunjukkan spektra FTIR dari
membran PSf yang memiliki puncak-puncak pada daerah : 1150
cm-1 (SO2), 1370 cm-1 (C-H), dan 1580 cm-1 (C=C). Di sisi lain
terdapat MMM PSf/CNT yang memiliki spektra FTIR sama
dengan membran PSf, namun dengan satu perbedaan yaitu adanya
vibrasi stretching C-H pada daerah 2970 dan 3070 cm-1, yang
menunjukkan adanya CNF (Kiadehi dkk., 2015).
2.6.5 Atomic Force Microscopy (AFM)
AFM dapat memberikan informasi topologi tiga dimensi
suatu permukaan hingga skala nanometer, sehingga dapat
digunakan untuk mengetahui kekasaran permukaan pada suatu
material. Karakterisasi ini dapat digunakan untuk material yang
bersifat konduktor maupun isolator seperti makromolekul, sel,
DNA dan protein.
AFM terdiri dari berbagai komponen seperti sebuah
penompang (cantilever) yang berinteraksi langsung dengan
sampel. Cantilever memiliki ujung yang tajam sebagai alat
pemeriksa (probe) yang digunakan untuk memindai permukaan
spesimen. Penompang ini biasanya terbuat dari silikon ataupun
silikon nitrida dengan radius kelengkungan ujung mencapai
bilangan nanometer. Ketika ujungnya dibawa mendekati
permukaan sampel, gaya antara ujung tajam pemindai dengan
permukaan sampel menyebabkan pelengkungan penompang sesuai
dengan hukum Hooke (Kronenberger, 2006). Gambar 2.11
menunjukkan hasil AFM membran PSf dan MMM PSf/CNF
(carbon nanofiber) dengan variasi penambahan CNF.
Gambar 2.11 menunjukkan bahwa kekasaran permukaan
yang dipengaruhi oleh jumlah material anorganik yang
ditambahakan pada MMM PSf. Semakin banyak material
anorganik yang ditambahkan maka kekasaran permukaan pada
membran semakin meningkat (Dehghani Kiadehi dkk., 2015).
24
Gambar 2.11 Hasil AFM membran (a) PSf/CNF1, (b)
PSf/CNF0,1, (c) PSf/CNF0,01 (Dehghani Kiadehi
dkk., 2015)
2.6.6 Thermal Gravimetric Analysis (TGA)
TGA merupakan suatu analisis yang digunakan untuk
menentukan kemurnian sampel, perilaku dekomposisi, stabilitas
termal suatu material, reaksi kimia yang melibatkan perubahan
berat material akibat absorpsi desorpsi dan kinetika kimia dengan
25
menghitung perubahan berat yang dihubungkan dengan perubahan
temperatur. Perubahan berat dapat berupa hilangnya berat atau
bertambahnya berat material (Prasetyoko dkk., 2016).
Pada Gambar 2.12, menunjukkan bahwa membran PSf
terdekomposisi terlebih dahulu daripada MMM PSf/TNT untuk
semua variasi jumlah penambahan TNT (Zulhairun dkk., 2017).
Sehingga dapat disimpulkan bahwa adanya penambahan TNT
dapat meningkatkan kestabilan termal pada MMM.
Gambar 2.12 Kurva TGA membran PSf dan MMM PSf/TNT
dengan variasi jumlah penambahan TNT
(Zulhairun dkk., 2017)
2.6.7 Differential Scanning Calorimetry (DSC)
DSC merupakan suatu analisis yang digunakan untuk
menentukan temperatur transisi, panas fusi fasa kristal, derajat
kristalisasi, kapasitas panas, panas pembentukan, dan kemurnian
sampel. data yang didapatkan melalui teknik ini adalah profil kurva
aliran panas ke sampel minus aliran panas ke reference terhadap
waktu atau temperatur. Perbedaan temperatur antara sampel dan
reference dijaga tetap nol (Prasetyoko dkk., 2016).
27
BAB III
METODOLOGI PENELITIAN
3.1 Alat dan Bahan
3.1.1 Alat
Peralatan yang digunakan pada penelitian ini dibagi
menjadi 3 bagian yaitu : (1) alat yang digunakan untuk sintesis
zeolit-Y dan KTZ adalah crusible stainless steel, reaktor
hidrotermal (autoclave stainless steel), botol polipropilena, oven,
hot plate, furnace tubular, dan seperangkat alat refluks, (2) alat
yang digunakan untuk preparasi membran serat berongga adalah
pisau pengaduk, sonikator, botol duran, alat spinning, dan wadah
koagulasi, (3) alat yang digunakan untuk analisis zeolit-Y, KTZ
dan membran adalah x-ray diffraction (XRD, Expert PAN
Alytical), scanning electron microscopy (SEM, Zeiss EVO MA30
dan TM3000 Tabletop Microscope), adsorpsi desorpsi N2 (BET,
ASAP 2040), fourier transform infrared (FTIR, Thermo Scientific
Nicolet iS10), thermal gravimetric analysis (TGA, Mettler Toledo
TGA/SDTA851e), differential scanning calorimetry (DSC,
Mettler Toledo DSC/822e), atomic force microscopy (AFM, AIST-
NT Inc. 329 Bel Marin Keys Blvd Suitte 20 USA Novato CA
94949), dan alat uji permeasi gas.
3.1.2 Bahan
Bahan yang digunakan pada penelitian ini dibagi menjadi
3 tahap yaitu : (1) bahan yang digunakan untuk sintesis zeolit-Y
dan KTZ adalah natrium aluminat (NaAlO2, Sigma Aldrich),
larutan natrium silikat (Na2SiO3, Sigma Aldrich), natrium
hidroksida (NaOH 99% p.a, Sigma Aldrich), sukrosa (C12H22O11
98%, Fluka), asam sulfat (H2SO4 98% p.a, Merck), air
demineralisasi, gas nitrogen (N2 99,9999%), asam klorida (HCl
37%, SAP), dan asam fluorida (HF 48% p.a, Sigma Aldrich), (2)
bahan yang digunakan untuk preparasi MMM PSf/KTZ adalah
karbon tertemplat zeolit-Y (KTZ) hasil sintesis, polisulfon (PSf
Udel-P3500, Solvay Chemicals), N,N-dimetilasetamida (DMAc
28
99%, Merck), tetrahidrofuran (THF 99.8%, Merck), etanol (EtOH,
Merck), dan metanol (MeOH 99.9%, Merck), (3) bahan yang
digunakan untuk uji permeasi adalah gas CO2, CH4, H2, N2, dan O2
(kemurnian > 99,995%, Mega Mount Industrial Gases Sdn Bhd,
Malaysia).
3.2 Prosedur
Prosedur pada penelitian ini meliputi sintesis zeolit-Y,
karakterisasi zeolit-Y, sintesis KTZ, karakterisasi KTZ, preparasi
dan fabrikasi membran, uji permeasi gas, serta karakterisasi
membran. Sintesis zeolit-Y pada penelitian ini menggunakan
metode hidrotermal, sintesis KTZ menggunakan metode
impregnasi prekursor dan karbonisasi, preparasi dan fabrikasi
membran serat berongga menggunakan metode inversi fasa
dry/wet jet spinning.
3.2.1 Sintesis Zeolit-Y
Sintesis zeolit-Y terdiri dari 3 tahap proses yaitu
pembuatan seed gel, feedstock gel, dan overall gel (Kayadoe,
2013).
• Seed gel
Seed gel pertama kali dibuat dengan cara mencampurkan
23,991 gram air demineralisasi dengan 3,469 gram natrium
hidroksida dan 1,924 gram natrium aluminat ke dalam botol
polipropilen 50 mL dengan diikuti proses pengadukan hingga
terbentuk larutan homogen. Larutan homogen yang terbentuk
selanjutnya ditambahkan 17,518 gram natrium silikat dengan
diikuti proses pengadukan menggunakan magnetic stirer pada suhu
ruang dan kecepatan 600 rpm selama 10 menit, selanjutnya
didiamkan pada suhu ruang selama 24 jam dalam keadaan botol
tertutup.
29
• Feedstock gel
Feedstock gel dibuat dengan cara mencampurkan 154,785
gram air demineralisasi dengan 0,1 gram natrium hidroksida dan
12,397 gram natrium aluminat ke dalam botol polipropilen 500 mL
dengan diikuti proses pengadukan hingga terbentuk larutan
homogen. Larutan homogen yang terbentuk selanjutnya
ditambahkan 113,014 gram natrium silikat dengan diikuti proses
pengadukan menggunakan magnetic stirer pada suhu ruang dan
kecepatan 600 rpm selama 10 menit, selanjutnya didiamkan dalam
suhu ruang selama 24 jam dalam keadaan botol tertutup.
• Overall gel
Overall gel dibuat dengan cara mencampurkan 16,5 gram seed
gel ke dalam feedstock gel secara perlahan yang diikuti proses
pengadukan menggunakan magnetic stirrer pada suhu ruang dan
kecepatan 600 rpm selama 20 menit. Gel yang terbentuk kemudian
dimasukkan ke dalam autoclave untuk proses kristalisasi dan
dilakukan pemeraman selama 24 jam. Hasil yang terbentuk
selanjutnya dimasukkan ke dalam oven pada suhu 100°C selama 7
jam untuk proses hidrotermal. Proses hidrotermal menghasilkan
padatan zeolit-Y dan filtrat yang kemudian disaring menggunakan
pompa vakum, selanjutnya padatan zeolit-Y dicuci dengan air
deionisasi hingga pH kurang dari 9 dan dikeringkan pada suhu
110°C selama 12 jam.
3.2.2 Karakterisasi Zeolit-Y
3.2.2.1 X-Ray Diffraction (XRD)
X-ray diffraction (XRD, Expert PAN Alytical) digunakan
untuk mengetahui struktur zeolit-Y. Sampel zeolit-Y yang
berbentuk serbuk diletakkan pada sampel holder, kemudian sampel
ditekan dan diratakan. Sampel holder diletakkan pada sampel
injector dan dianalisa pada sudut 2θ = 0,02°/s dari 5° hingga 50°.
CuKα (λ = 0,1541 nm, 40 kV, 30 nm) yang digunakan sebagai
sumber radiasi.
30
3.2.2.2 Scanning Electron Microscopy (SEM)
Scanning electron microscopy (SEM, Zeiss Evo MA 30)
digunakan untuk mengetahui struktur morfologi zeolit-Y. Sampel
zeolit-Y diletakkan pada sampel holder, kemudian sampel dilapisi
dengan palladium. Selanjutnya, sampel holder dimasukkan ke
dalam specimen chamber untuk dianalisa struktur morfologinya.
3.2.2.3 Adsorpsi desorpsi N2 (BET)
Adsorpsi desorpsi N2 (BET, ASAP 2040) digunakan untuk
mengetahui karakteristik pori dari zeolit-Y. Sampel zeolit-Y
disiapkan sebanyak 0,1 gram, dan didegassing pada suhu 195°C
selama 3 jam di bawah aliran gas N2 dengan kondisi vakum.
Selanjutnya, sampel dilakukan proses adsorpsi isoterm N2 pada
suhu 77 K.
3.2.3 Sintesis Karbon Tertemplat Zeolit-Y
Proses sintesis KTZ menggunakan material zeolit-Y
(SiO2/Al2O3 = 10,0) yang berfungsi sebagai templat dan sukrosa
yang berfungsi sebagai prekursor. Sintesis KTZ dalam penelitian
ini terdiri dari 3 tahap yang didasarkan pada penelitian Kayadoe
(2013) dan Agustina (2013).
• Impregnasi sukrosa pada zeolit-Y
10 gram zeolit-Y hasil sintesis sebelumnya dimasukkan ke
dalam holder stainless steel yang telah diamplas hingga bersih,
kemudian holder stainless steel tersebut dimasukkan ke dalam
furnace tubular untuk proses degassing pada suhu 200°C selama 4
jam dengan laju peningkatan panas 1°C/menit. Selanjutnya zeolit-
Y hasil degassing dimasukkan ke dalam larutan sukrosa yang
dibuat dengan cara melarutkan 12,5 gram sukrosa dalam 50 mL
asam sulfat 0,35 M dengan diikuti proses pengadukan
menggunakan magnetic stirer pada suhu ruang dan kecepatan 250
rpm selama 72 jam.
31
• Karbonisasi templat
Campuran hasil impregnasi sukrosa dimasukkan ke dalam
holder stainless steel yang telah diamplas hingga bersih. Kemudian
holder stainless steel tersebut dimasukkan ke dalam furnace
tubular untuk proses karbonisasi pada suhu 800°C selama 4 jam
dengan laju pemanasan 2°C/menit di bawah aliran gas N2 dengan
laju alir 30 cm3/menit. Hasil dari proses ini adalah komposit
karbon/zeolit-Y.
• Penghilangan templat zeolit
Komposit karbon/zeolit-Y direndam dalam larutan HF 5%
selama 1 jam, kemudian dicuci menggunakan air demineralisasi
panas hingga diperoleh filtrat pH netral. Padatan yang dihasilkan
dikeringkan dalam oven pada suhu 110°C selama 12 jam.
Selanjutnya, 5 gram padatan tersebut direfluks menggunakan HCl
37% pada suhu 60°C selama 1 jam. Hasil dari proses refluks
disaring dan dicuci dengan air demineralisasi hingga diperoleh
filtrat pH netral. Padatan yang dihasilkan dikeringkan dalam oven
pada suhu 120°C selama 12 jam. Selanjutnya, padatan hasil dari
proses refluks direndam kembali menggunakan HF 48% selama 1
jam dan dihasilkan karbon tertemplat zeolit-Y. Karbon tersebut
dicuci dengan air demineralisasi panas hingga diperoleh filtrat pH
netral dan dikeringkan dalam oven pada suhu 120°C selama 12
jam. Karbon tertemplat zeolit-Y tersebut digunakan sebagai
pengisi pada MMM serat berongga.
3.2.4 Karakterisasi Karbon Tertemplat Zeolit-Y (KTZ)
3.2.4.1 X-Ray Diffraction (XRD)
X-ray diffraction (XRD, Expert PAN Alytical) digunakan
untuk mengetahui struktur komposit karbon/zeolit-Y dan KTZ.
Sampel yang berbentuk serbuk diletakkan pada sampel holder,
kemudian sampel ditekan dan diratakan. Sampel holder diletakkan
pada sampel injector dan dianalisa pada sudut 2θ = 0,02°/s dari 5°
32
hingga 50°. CuKα (λ = 0,1541 nm, 40 kV, 30 nm) yang digunakan
sebagai sumber radiasi.
3.2.4.2 Scanning Electron Microscopy (SEM)
Scanning electron microscopy (SEM, Zeiss Evo MA 30)
digunakan untuk mengetahui struktur morfologi KTZ. Sampel
KTZ diletakkan pada sampel holder, kemudian sampel dilapisi
dengan palladium. Selanjutnya, sampel holder dimasukkan ke
dalam specimen chamber untuk dianalisa struktur morfologinya.
3.2.4.3 Adsorpsi desorpsi N2 (BET)
Adsorpsi desorpsi N2 (BET, ASAP 2040) digunakan untuk
mengetahui karakteristik pori dari KTZ. Sampel zeolit-Y disiapkan
sebanyak 0,1 gram, dan didegassing pada suhu 195°C selama 3 jam
di bawah aliran gas N2 dengan kondisi vakum. Selanjutnya, sampel
dilakukan proses adsorpsi isoterm N2 pada suhu 77 K.
3.2.4.4 Fourier Transform Infrared (FTIR)
Fourier transform infrared (FTIR, Thermo Scientific
Nicolet iS10) digunakan untuk mengetahui gugus fungsi pada
KTZ. KTZ yang berbentuk serbuk ditekan hingga membentuk
pelet, dan dianalisa menggunakan tip sinar IR.
3.2.5 Preparasi Larutan Cetak Membran
Proses preparasi larutan cetak MMM PSf/KTZ
menggunakan beberapa material berupa PSf, DMAc, THF dan
etanol dengan perbandingan 30% : 30% : 30% : 10% berat
(Zulhairun dkk., 2017), serta serbuk KTZ yang ditambahkan sesuai
variasi yaitu 0,4%, 0,5%, dan 0,7% berat per total padatan (polimer
+ KTZ) (Zulhairun dkk., 2017). Variasi komposisi larutan cetak
membran secara lengkap ditunjukkan oleh Tabel 3.1.
Larutan cetak MMM PSf/KTZ dipreparasi dengan cara
mencampurkan serbuk KTZ yang telah didegas pada suhu 120°C
33
selama 3 jam ke dalam larutan DMAc, diikuti dengan proses
sonikasi selama 10 menit + 3 menit pada suhu ruang. Selanjutnya
dilakukan penambahan THF ke dalam campuran tersebut dan
disonikasi kembali selama 10 menit pada suhu ruang. Kemudian
PSf yang telah dikeringkan pada suhu 80°C selama 72 jam
ditambahkan secara bertahap dengan diikuti pengadukan pada
kecepatan 620 rpm hingga semalaman. Selanjutnya dilakukan
penambahan etanol secara perlahan dengan diikuti pengadukan
pada 960 rpm hingga terbentuk larutan homogen, dan disonikasi
kembali selama 30 menit.
Sebagai pembanding, larutan cetak membran PSf
dipreparasi menggunakan material dan perbandingan material
yang sama dengan MMM PSf/KTZ, namun tanpa adanya KTZ.
Preparasi larutan cetak membran PSf dimulai dengan melarutkan
larutan THF ke dalam larutan DMAc dengan diikuti proses
pengadukan pada kecepatan 620 rpm. Selanjutnya, dilakukan
penambahan PSf yang telah dikeringkan pada suhu 80°C selama
72 jam ke dalam larutan tersebut secara bertahap, dengan diikuti
proses pengadukan pada kecepatan 620 rpm hingga semalaman.
Selanjutnya dilakukan penambahan etanol secara perlahan dengan
diikuti pengadukan pada 960 rpm hingga terbentuk larutan
homogen, dan disonikasi selama 30 menit.
Tabel 3.1 Komposisi larutan cetak membran
KTZ
(0%
berat)
KTZ
(0,4%
berat)
KTZ
(0,5%
berat)
KTZ
(0,7%
berat)
KTZ (g) 0 0,12 0,15 0,21
DMAc (g) 30 30 30 30
THF (g) 30 30 30 30
PSF (g) 30 30 30 30
Etanol (g) 10 10 10 10
34
3.2.6 Fabrikasi Membran Serat Berongga
Larutan cetak membran (MMM PSf/KTZ dan membran
PSf) dibentuk menjadi membran serat berongga menggunakan
metode dry/wet jet spinning seperti yang ditunjukkan oleh Gambar
3.1. Larutan tersebut pertama kali diletakkan pada wadah larutan
cetak yang dihubungkan dengan spinneret menggunakan gear
pump (Induction motor, Oriental Motor Co. Ltd., Japan). Wadah
larutan cetak dan spinneret harus dalam keadaan suhu ruang saat
proses spinning. Pada saat yang bersamaan, koagulan internal
ditambahkan ke dalam sistem yang juga dihubungkan dengan
spinneret menggunakan syringe pump (D-Series pump controller,
Teledyne Isco Inc., USA). Koagulan internal tersebut digunakan
untuk membentuk rongga pada serat membran. Selanjutnya,
membran serat berongga yang keluar dari spinneret secara
langsung ditampung pada wadah koagulan ekternal yang berisi air
kran.
Membran serat berongga yang berada pada wadah
koagulan eksternal dibiarkan selama 48 jam pada suhu ruang,
proses tersebut bertujuan untuk pertukaran pelarut. Setelah proses
pertukaran pelarut, membran serat berongga direndam di dalam
metanol selama 4 jam, hal tersebut bertujuan untuk menghilangkan
pelarut yang tersisa pada membran. Pada tahap akhir, membran
serat berongga dikeringkan pada suhu ruang selama 24 jam
sebelum proses uji dan karakterisasi (Zulhairun dkk., 2014).
Parameter dan kondisi saat fabrikasi membran serat berongga
secara lengkap ditunjukkan pada Tabel 3.2 (Zulhairun dkk., 2017).
Tabel 3.2 Parameter kondisi saat fabrikasi Mixed Matrix
Membrane PSf/KTZ serat beronga
Kondisi spinning Nilai/tipe
Diameter luar/dalam spinneret 0,80 mm/ 0,40 mm
Komposisi koagulan internal NMP/air destilat (90/10)
Laju alir (cm3/menit)
Dope
1
35
Koagulan internal 0,7
Bak koagulasi eksternal Air
Jarak celah udara (cm) 3
Wind-up rate (m/menit) 10
Rasio kecepatan drum wind-up :
extrusion
1:1
Suhu °C
Koagulan eksternal
Spinning dope
Suhu ruang (25°C)
Suhu ruang (25°C)
Gambar 3.1 Skema alat dry/wet jet spinning (Deshmukh dan Li,
1998)
3.2.7 Uji Permeasi Gas
Uji permeasi gas menggunakan seperangkat alat yang
dirangkai sedemikian rupa seperti yang ditunjukkan oleh Gambar
3.2. Proses uji permeasi gas menggunakan lima serat membran
36
dengan panjang ±20 cm yang diletakkan pada membrane module.
Selanjutnya, gas tunggal O2, CO2, N2, CH4, H2 dilewatkan pada
membrane module tersebut, dengan menggunakan driving force
berupa tekanan sebesar 5 bar pada keadaan suhu ruang (25°C).
Permeasi gas dihitung dengan melihat waktu yang dibutuhkan gas
untuk mencapai volume tertentu menggunakan bantuan bubble
flowmeter. Waktu yang tercatat digunakan untuk menghitung nilai
permeabilitas dan selektivitas pada membran dengan mengikuti
persamaan berikut :
𝑝𝑖
𝑙=
𝑄
𝐴 𝑃 273,15 .106
𝑇 (3.1)
Dimana : 𝑝𝑖
𝑙 = Permeabilitas gas 𝑖
𝑄 = Debit gas
A = luas membran
P = Tekanan
T = Temperatur (25°C)
𝛼𝑖/𝑗 =(
𝑝𝑖𝑙
)
(𝑝𝑗
𝑙) (3.2)
Dimana :
𝛼𝑖/𝑗 = Selektifitas membran untuk gas 𝑖 terhadap gas 𝑗 𝑝𝑖
𝑙 = Permeabilitas gas 𝑖
𝑝𝑗
𝑙 = Permeabilitas gas 𝑗
37
Gambar 3.2 Skema alat pemisahan gas (Online dkk., 2015)
3.2.8 Karakterisasi Membran
3.2.8.1 X-Ray Diffraction (XRD)
X-ray diffraction (XRD, Expert PAN Alytical) digunakan
untuk mengetahui struktur membran PSf dan MMM PSf/KTZ
(0,4% berat). Sampel dipotong dengan ukuran 1 cm dan diletakkan
pada sampel holder, kemudian sampel holder diletakkan pada
sampel injector dan dianalisa pada sudut 2θ = 0,02°/s dari 3°
hingga 50°. CuKα (λ = 0,1541 nm, 40 kV, 30 nm) yang digunakan
sebagai sumber radiasi.
3.2.8.2 Fourier Transform Infrared (FTIR)
Fourier transform infrared (FTIR, Thermo Scientific
Nicolet iS10) digunakan untuk mengetahui gugus fungsi pada
membran PSf dan MMM PSf/KTZ (0,7% berat). Membran
tersebut dipotong dengan ukuran 4 cm, dan ditekan hingga
membentuk pelet. Selanjutnya, dianalisa menggunakan tip sinar
IR.
38
3.2.8.3 Scanning Electron Microscopy (SEM)
Scanning electron microscopy (SEM, TM3000 Tabletop
Microscope) digunakan untuk mengetahui struktur morfologi pada
penampang permukaan dan penampang lintang dari membran PSf
dan MMM PSf/KTZ. Untuk mengetahui morfologi penampang
permukaan maka membran dipotong dengan ukuran 0,5 cm dan
diletakkan pada sampel holder. Sedangkan untuk mengetahui
morfologi penampang lintang maka membran dipotong di dalam
nitrogen cair untuk mendapatkan penampang permukaan yang
halus. Kemudian membran dilapisi dengan lapisan tipis platina dan
dimasukkan ke dalam specimen chamber untuk dianalisa struktur
morfologinya.
3.2.8.4 Atomic Force Microscopy (AFM)
Atomic force microscopy (AFM, AIST-NT Inc. 329 Bel
Marin Keys Blvd Suitte 20 USA Novato CA 94949) digunakan
untuk mengetahui kekasaran pada membran PSf dan MMM
PSf/KTZ. Membran dipotong dengan ukuran 1 cm, dan diletakkan
pada sampel holder. Selanjutnya probe melakukan scanning pada
permukaan membran.
3.2.8.5 Thermal Gravimetric Analysis (TGA)
Thermal gravimetric analysis (TGA, Mettler Toledo
TGA/SDTA851e) digunakan untuk mengetahui stabilitas termal
pada membran PSf dan MMM PSf/KTZ. Membran sebanyak 4,5
mg diletakkan pada aluminium slate dan dipanaskan pada suhu
100°C untuk menghilangkan kelembaban yang diserap dari
lingkungan. Selanjutnya, membran dipanaskan di bawah aliran gas
N2 dari suhu 30°C hingga 800°C dengan laju pemanasan
10°C/menit.
39
3.2.8.6 Differential Scanning Calorymetry (DSC)
Differential scanning calorimetry (DSC, Mettler Toledo
DSC/822e) digunakan untuk mengetahui Tg dari membran PSf dan
MMM PSf/KTZ. Membran sebanyak 4,5 mg dipanaskan dari suhu
30°C hingga 250°C dengan laju pemanasan 10°C/menit.
41
BAB IV
HASIL DAN PEMBAHASAN
Pada penelitian ini dilakukan sintesis zeolit-Y, KTZ, dan
fabrikasi MMM PSf/KTZ. Zeolit-Y disintesis menggunakan
metode hidrotermal, KTZ disintesis menggunakan metode
impregnasi dan karbonisasi, preparasi membran PSf dan MMM
PSf/KTZ menggunakan metode inversi fasa. Hasil sintesis zeolit-
Y dan KTZ dikarakterisasi menggunakan SEM, XRD, FTIR dan
BET. Hasil preparasi MMM PSf/KTZ dikarakteriasi menggunakan
XRD, FTIR, SEM, AFM, TGA, dan DSC. Selanjutnya performa
pemisahan gas pada membran diuji menggunakan gas tunggal CO2,
H2, CH4, O2, dan N2.
4.1 Sintesis Zeolit-Y
Seperti yang telah dijelaskan sebelumnya bahwa zeolit-Y
dengan perbandingan molar Si/Al = 10:1 terbentuk melalui
beberapa tahap sintesis. Tahap pertama adalah sintesis seed gel,
seed gel disintesis menggunakan natrium aluminat (NaAlO2)
sebagai sumber aluminat, natrium silikat (Na2SiO3) sebagai sumber
silikat, serta natrium hidroksida (NaOH) sebagai pemberi suasana
basa, dimana pada suasana tersebut proses polimerisasi akan
berlangsung. Sintesis seed gel memerlukan suatu proses
pemeraman yang bertujuan untuk membentuk inti kristal zeolit-Y.
Tahap kedua adalah sintesis feedstock gel, feedstock gel
disintesis menggunakan material yang sama dengan seed gel,
namun dengan jumlah yang lebih banyak dan tanpa adanya proses
pemeraman.
Tahap ketiga adalah sintesis overall gel, overall gel
disintesis dengan cara menambahkan seed gel ke dalam feedstock
gel. Perbandingan optimum seed gel dan fedstock gel yang
digunakan untuk mensintesis overall gel adalah 1:18,
perbandingan tersebut merupakan salah satu faktor yang
42
menentukan keberhasilan dalam mensintesis zeolit-Y (kayadoe,
2013). Ketika feedstock gel ditambahkan dengan jumlah yang
sangat banyak terhadap seed gel, maka kristalinitas dari zeolit-Y
akan menurun, hal itu disebabkan karena reaksi antara seed gel dan
feedstock gel berlangsung lebih cepat, sehingga kristal zeolit-Y
yang terbentuk menjadi tidak teratur. Sintesis overall gel juga
memerlukan proses pemeraman, pada proses tersebut terjadi
pembentukan dan pertumbuhan inti sekunder kristal zeolit-Y
berukuran mikro melalui proses polimerisasi dan depolimerisasi.
Selanjutnya overall gel dihidrotermal pada suhu optimum yaitu
100°C yang bertujuan untuk kristalisasi. Proses hidrotermal yang
dilakukan pada suhu rendah (40°C) akan menghasilkan padatan
amorf, sedangkan pada suhu tinggi (120°C) akan menghasilkan
zeolit-P (Sang dkk., 2006). Reaksi secara keseluruhan yang terjadi
pada sintesis zeolit-Y adalah sebagai berikut:
Na2SiO3(s) + 3H2O(l) Na2SiO3(aq)
NaAlO2(s) + 2H2O(l) NaAl(OH)4(aq)
NaOH(aq) + NaAl(OH)4(aq) + Na2SiO3(aq)
[Nax(AlO2)y(SiO2)z.NaOH.H2O] (gel)
Naj[(AlO2)j(SiO2)192-j] . kH2O(s) (kristal)
Na56[(AlO2)56(SiO2)136].250H2O(s) (kristal zeolit NaY) (4.1)
(Manurung dkk., 2011)
Proses hidrotermal pada overall gel menghasilkan suatu
padatan putih dengan filtrat tidak berwarna yang dipisahkan
melalui proses penyaringan. Padatan putih yang dihasilkan dicuci
menggunakan air demineralisasi hingga pH<9 yang bertujuan
untuk menghilangkan sisa NaOH. Selanjutnya padatan putih
tersebut dikeringkan untuk menghilangkan kandungan air fisik sisa
proses pencucian. Setelah proses pengeringan, padatan putih
Suhu ruang
hidrotermal
(323-623 K)
43
(Gambar 4.1) dikarakterisasi untuk mengetahui tingkat
keberhasilan dalam mensintesis zeolit-Y.
Gambar 4.1 Zeolit-Y
4.2 Sintesis Karbon Tertemplat Zeolit (KTZ)
Proses sintesis KTZ menggunakan zeolit-Y hasil sintesis
dan sukrosa sebagai templat. Sukrosa dipilih karena memiliki
diameter molekul sebesar 0,7 – 0,9 nm (Ramm, 1982), dengan
ukuran diameter tersebut memungkinkan molekul sukrosa dapat
masuk ke dalam pori dari zeolit-Y yang berukuran 0,74 nm
(Bastani dkk., 2013).
Sintesis KTZ melalui beberapa tahap yaitu impregnasi
sukrosa, karbonisasi templat, dan penghilangan templat zeolit-Y.
Tahap impregnasi sukrosa menggunakan perbandingan sukrosa
dan zeolit-Y sebesar 1,25 : 1, pada tahap ini diawali dengan proses
degassing zeolit-Y di bawah aliran gas N2 pada suhu 200°C yang
bertujuan untuk menghilangkan gas atau pengotor yang mengisi
pori zeolit-Y. Padatan zeolit-Y hasil degassing kemudian
dimasukkan ke dalam larutan sukrosa. Larutan sukrosa dibuat
dengan cara mencampurkan sukrosa ke dalam asam sulfat encer
0,35 M, asam sulfat encer tersebut berperan sebagai agen
penghidrasi. Hasil dari proses impregnasi sukrosa selanjutnya
dilakukan proses karbonisasi.
44
Karbonisasi sukrosa menggunakan suhu 800°C di bawah
aliran gas N2. Gas N2 digunakan untuk menghindari terjadinya
pembakaran sempurna yang dapat mengakibatkan rusaknya
struktur pori yang telah terbentuk. Hasil dari proses karbonisasi
sukrosa merupakan komposit karbon/zeolit-Y berwarna hitam.
Proses karbonisasi sukrosa sesuai dengan reaksi pirolisis berikut.
C12H22O11(l) → 12C(s) + 11 H2O(l) (4.2)
Komposit karbon/zeolit-Y yang terbentuk selanjutnya
dilakukan penghilangan templat zeolit-Y dengan proses pencucian
menggunakan HF dan HCl. Pencucian menggunakan HF bertujuan
untuk menghilangkan Si dan pencucian menggunakan HCl
bertujuan untuk menghilangkan Al pada kerangka zeolit-Y (Su
dkk., 2004; Yang dkk., 2006). Proses pencucian diawali dengan
menggunakan HF 5% yang bertujuan untuk memutuskan ikatan Si-
O-Al. Selanjutnya, pencucian menggunakan HCl 37% melalui
metode refluks bertujuan untuk menghilangkan Al (Alam dan
Mokaya, 2011), reaksi asam klorida dengan aluminium akan
menghasilkan garam AlCl3 sesuai persamaan 4.3.
Al2O3(s) + 6 HCl(aq) → 2 AlCl3(aq) + 3 H2O(l) (4.3)
Pencucian terakhir menggunakan HF 48%, hal ini
bertujuan untuk melarutkan silika, silika yang terlarut membentuk
fluorosilikat seperti yang ditunjukkan oleh persamaan 4.4. Hasil
akhir yang terbentuk dari proses pencucian dengan HF dan HCl
adalah material karbon tertemplat zeolit (KTZ) berwarna hitam
seperti yang ditunjukkan pada Gambar 4.2.
SiO2(s) + 6 HF(aq) → 2 H+(aq) +SiF6
2- (aq) + 2 H2O(l) (4.4)
45
Gambar 4.2 Karbon tertemplat zeolit-Y (KTZ)
4.3 Karakterisasi Zeolit-Y dan Karbon Tertemplat Zeolit
(KTZ)
Zeolit-Y dan KTZ dikarakterisasi menggunakan XRD,
karakterisasi tersebut digunakan untuk mengetahui tingkat
keberhasilan dalam mensintesis zeolit-Y dan KTZ dengan melihat
struktur kristal yang terbentuk. Hasil karakterisasi menggunakan
XRD pertama kali ditunjukkan oleh difraktogram XRD dari zeolit-
Y dengan puncak-puncak pada 2θ = 6,3°; 10,2°; 11,9°; 20,3°;
23,5°; 26,9°; 30,6°; 31,2° (Gambar 4.3 (b)), pada hasil
difraktogram tersebut terdapat puncak dengan intensitas tertinggi
pada 2θ = 6,3°, yang menunjukkan adanya bidang kristal zeolit-Y
(111) (Guan, Zhang, dkk., 2009).
Hasil difraktogram XRD dari zeolit-Y sesuai dengan
penelitian yang dilakukan Guan, Zhang, dkk., (2009), dimana
zeolit-Y memiliki puncak khas pada 2θ ~6°. Hasil difraktogram
XRD dari zeolit-Y juga sesuai dengan Powder Diffraction File
(PDF) yang diperoleh dari Data Base Joint Committee on Powder
Diffraction Standards (JCPDS) nomor 39-1380 (Gambar 4.3(a)).
Sehingga, dapat disimpulkan bahwa zeolit-Y berhasil disintesis
dan tidak terdapat fasa lain yang terbentuk.
Sementara itu, terdapat difraktogram XRD dari komposit
karbon/zeolit-Y seperti yang ditunjukkan pada Gambar 4.3(c).
Komposit karbon/zeolit-Y masih memiliki puncak-puncak khas
dari zeolit-Y. Adanya puncak-puncak khas tersebut menunjukkan
46
bahwa karbon dapat memasuki pori zeolit-Y tanpa merusak
struktur kristal dari zeolit-Y.
Gambar 4.3 Difraktogram XRD dari (a) standar JCPDS No. 39-
1380, (b) zeolit-Y, (c) komposit karbon/zeolit-Y, (d)
KTZ
Sedangkan difraktogram XRD dari KTZ seperti yang
ditunjukkan pada Gambar 4.3(d) bersifat amorf dan tidak memiliki
puncak-puncak khas dari zeolit-Y secara keseluruhan. Hal ini
menunjukkan bahwa kerangka zeolit-Y benar-benar hilang dan
hanya tersisa karbon. Di sisi lain, hasil difraktogram XRD dari
KTZ masih memiliki puncak pada 2θ ~6° yang menunjukkan
bidang kristal zeolit-Y (111). Oleh karena itu, dapat disimpulkan
bahwa KTZ yang disintesis berhasil mereplikasi struktur zeolit-Y
(Nishihara dan Kyotani, 2012). Namun, hasil difraktogram XRD
dari KTZ menunjukkan puncak (002) pada 2θ ~24° yang
mengindikasikan adanya karbon grafitik (Guan, Wang, dkk.,
47
2009). Karbon grafitik merupakan karbon yang tidak dapat masuk
ke dalam pori zeolit-Y, sehingga membentuk lapisan karbon rapat
yang berada di luar permukaan kristal zeolit-Y. Hal tersebut dapat
menyebabkan penurunan mikroporositas dari KTZ, sehingga KTZ
tidak berhasil disintesis secara maksimal (Choi dkk., 2015).
Hasil difraktogram XRD dari KTZ sesuai dengan
penelitian yang dilakukan oleh Guan, Wang, dkk., (2009), dimana
difraktogram XRD dari KTZ memiliki puncak pada 2θ ~6° yang
mengindikasikan bahwa KTZ berhasil mereplikasi struktur zeolit-
Y dan memiliki puncak pada 2θ ~25° yang mengindikasikan
adanya karbon grafitik.
Hasil karakterisasi menggunakan XRD sebelumnya telah
menunjukkan bahwa KTZ berhasil disintesis dan dapat mereplikasi
struktur zeolit-Y. Oleh karena itu, untuk mendukung data tersebut,
maka dibutuhkan karakterisasi menggunakan SEM yang dapat
menunjukkan dengan jelas morfologi KTZ hasil sintesis. Gambar
4.4(b) menunjukkan bahwa KTZ dengan ukuran partikel 400-500
nm (mikro) memiliki morfologi yang menyerupai zeolit-Y dengan
bentuk oktahedral (Gambar 4.4(a)). Namun, terdapat bagian yang
menggumpal dan tidak berbentuk oktahedral pada KTZ, hal ini
dikarenakan adanya karbon grafitik yang berada diluar mikropori
zeolit-Y seperti yang telah dijelaskan sebelumnya.
Hasil karakterisasi menggunakan SEM pada zeolit-Y dan
KTZ sesuai dengan penelitian yang dilakukan oleh Nishihara dan
Kyotani (2012), dimana karbon grafitik terdapat pada KTZ.
Selain struktur dan morfologi dari KTZ, karakteristik pori
juga merupakan salah satu faktor yang dapat menentukan
keberhasilan dalam mensintesis KTZ, oleh karena itu perlu
dilakukan karakterisasi menggunakan adsorpsi desorpsi N2 (BET).
Tabel 4.1 menunjukkan luas permukaan BET, volume mikropori,
volume mesopori, mikroporositas, dan diameter pori rata-rata dari
KTZ.
48
Gambar 4.4 Hasil SEM dari (a) Zeolit-Y (b)KTZ
Hasil yang diperoleh menunjukkan bahwa KTZ memiliki
ukuran pori rata-rata yang lebih besar, dan mikroporositas yang
lebih rendah dibandingkan dengan zeolit-Y. Kedua hal tersebut
mungkin disebabkan karena adanya karbon grafitik seperti yang
telah dijelaskan sebelumnya. Karbon grafitik diakibatkan oleh
proses pengisian karbon ke dalam pori zeolit-Y yang berjalan tidak
sempurna seperti yang ditunjukkan pada Gambar 4.5.
Disisi lain, KTZ yang disintesis pada penelitian ini
memiliki luas permukaan yang lebih besar dibandingkan dengan
zeolit-Y, serta terdapat pori berukuran mesopori yang dapat
meningkatkan kompatibilitas dengan polimer, dimana hal tersebut
merupakan karakteristik yang diinginkan pada KTZ.
49
Gambar 4.5 Skema pengisian karbon ke dalam pori zeolit-Y
dengan adanya lapisan karbon ekternal dan tanpa
adanya lapisan karbon ekternal (Choi dkk., 2015)
Tabel 4.1 Karakteristik pori dari hasil sintesis zeolit-Y dan KTZ
Zeolit-Y KTZ
Luas permukaan BET (m2/g) 686,82 932,50
Volume pori total (cm3/g) 0,40 0,97
Volume mikropori (cm3/g) 0,34 0,30
Volume mesopori (cm3/g) 0,06 0,67
Mikroporositas (%) 84,41 30,93
Diameter pori rata-rata (nm) 1,18 2,07
50
4.4 Preparasi dan Fabrikasi Membran Serat Berongga
Preparasi larutan cetak membran (membran PSf dan
MMM PSf/KTZ) pada penelitian kali ini menggunakan beberapa
material berupa PSf, DMAc, THF, Etanol, serta KTZ. PSf
digunakan sebagai polimer, DMAc dan THF digunakan sebagai
pelarut, etanol digunakan sebagai non pelarut dan KTZ digunakan
sebagai pengisi, variasi penambahan KTZ digunakan untuk
mengetahui efek KTZ terhadap performa pemisahan gas pada
membran.
Metode yang digunakan dalam preparasi dan fabrikasi
membran serat berongga pada penelitian kali ini adalah inversi fasa
dry wet/jet spinning. Inversi fasa terjadi ketika membran serat
berongga dimasukkan ke dalam wadah koagulasi eksternal yang
berisi air (non pelarut), dalam proses tersebut terjadi pertukaran
pelarut yang disebabkan oleh perbedaan kelarutan. Selama proses
pertukaran pelarut, larutan menjadi tidak stabil dan mengalami
demixing, sehingga terjadi perubahan fasa dari liquid menjadi
padat. Proses demixing dibagi menjadi 2 yaitu instaneous demixing
dan delayed demixing. Instaneous demixing terjadi pada saat
wadah koagulasi ekternal berisi air, sehingga pertukaran pelarut
dan non pelarut secara cepat dapat terjadi dan membentuk struktur
membran berpori, sedangkan delayed demixing terjadi pada saat
wadah koagulasi ekternal tidak berisi air, sehingga pertukaran
pelarut dan non pelarut terjadi secara lambat dan menyebabkan
struktur membran rapat (Mulder, 1996).
Hasil preparsi membran serat berongga seperti yang
ditunjukkan pada Gambar 4.6, selanjutnya dilakukan post
treatment dengan cara merendam membran di dalam larutan
metanol, hal ini berfungsi untuk menghilangkan sisa pelarut yang
masih terdapat di dalam membran. Metanol digunakan karena
memiliki tekanan uap yang tinggi sehingga dengan mudah dapat
menguap dari membran dan membentuk luas permuakaan serta
volume pori yang lebih besar.
51
Gambar 4.6 (a) Membran PSf, (b) MMM PSf/KTZ (0,4% berat),
(c) MMM PSf/KTZ (0,5% berat), (d) MMM
PSf/KTZ (0,7% berat)
4.5 Pengaruh Penambahan KTZ pada Karakteristik
Mixed Matrix Membrane PSf/KTZ
KTZ yang ditambahkan sebagai pengisi memiliki
pengaruh terhadap karakteristik MMM PSf/KTZ, seperti struktur
kristal, morfologi, kekasaran, serta ketahanan termal. Karakteristik
tersebut dapat mempengaruhi performa pemisahan gas.
52
4.5.1 Pengaruh Penambahan KTZ Terhadap Struktur
Mixed Matrix Membrane PSf/KTZ
MMM PSf/KTZ dikarakterisasi menggunakan XRD yang
bertujuan untuk mengetahui efek penambahan KTZ pada
perubahan struktur membran PSf. Gambar 4.7 (b) menunjukkan
struktur membran PSf berbetuk amorf dengan puncak lebar pada
2θ = 17,78° (𝑑-spacing = 4,98 Å). Namun, pada MMM PSf/KTZ
(0,4% berat) terjadi pergeseran puncak lebar membran PSf yang
tidak signifikan menjadi 2θ = 17,96° (𝑑-spacing = 4,94 Å)
(Gambar 4.7 (c)). Pergeseran tersebut mengindikasikan adanya
interaksi yang lemah diantara matriks PSf dan KTZ, sehingga
menimbulkan pengurangan jarak yang sangat kecil antar rantai
polimer (Zulhairun, Ismail, dkk., 2014). Adanya penambahan KTZ
juga mengakibatkan penurunan intensitas puncak membran PSf
pada MMM PSf/KTZ. Penurunan intensitas puncak tersebut
mungkin menunjukkan adanya susunan rantai PSf yang telah
terganggu oleh KTZ (Zulhairun, Ismail, dkk., 2014).
Gambar 4.7 Difraktogram XRD dari (a) KTZ, (b) membran PSf,
(c) MMM PSf/KTZ (0,7% berat)
53
Hasil karakterisasi menggunakan XRD sesuai dengan
penelitian yang dilakukan oleh Zulhairun, Ismail, dkk., (2014),
dimana terdapat puncak lebar membran PSf pada 2θ = 18,1° dan
adanya penurunan intensitas puncak membran PSf akibat adanya
penambahan material anorganik.
Dari hasil karakterisasi menggunakan XRD dapat
disimpulkan bahwa KTZ dapat berinteraksi secara lemah dengan
matriks PSf. Oleh karena itu, untuk mendukung data hasil XRD
maka perlu dilakukan karakterisasi menggunakan FTIR.
Gambar 4.8 menunjukkan spektra FTIR dari KTZ,
membran PSf, dan MMM PSf/KTZ. Membran PSf menunjukkan
puncak-puncak pada daerah: 852 dan 872 cm-1 (vibrasi rocking C-
H); 1013, 1079, 1104 cm-1 (vibrasi stretching C-C); 1148 dan 1322
cm-1 (vibrasi simetrik stretching Ar-SO2-Ar); 1168 cm-1 (vibrasi
stretching C-C); 1236 cm-1 (vibrasi stretching Ar-O-Ar); 1293 cm-
1 (vibrasi simetrik stretching S=O); dan 1583 cm-1 (vibrasi
stretching C=C aromatik) (Zornoza dkk., 2009). Sementara itu,
terdapat KTZ yang menunjukkan puncak-puncak pada daerah:
3341 cm-1 (vibrasi stretching O-H) yang tidak ditemukan pada
spektra FTIR dari membran PSf; 1575 cm-1 (vibrasi stretching C=C
aromatik); dan 1173 cm-1 (vibrasi stretching C-C) (Nishihara dkk.,
2008).
Di sisi lain, MMM PSf/KTZ memiliki pola spektra FTIR
yang sama dengan membran PSf. Namun, terdapat puncak serapan
baru pada daerah 3287 cm-1 (vibrasi stretching O-H) dan terdapat
pergeseran puncak Ar-SO2-Ar yang mengindikasikan adanya
ikatan hidrogen antara gugus fenol dari KTZ dengan gugus sulfon
dari matriks PSf (Widjojo dkk., 2008). Namun, ikatan hidrogen
tersebut hanya dapat terjadi pada gugus OH yang berada pada
permukaan KTZ (Zulhairun dkk., 2017). Skema ikatan hidrogen
antara KTZ dengan PSf ditunjukkan pada Gambar 4.9.
54
Hasil karakterisasi menggunakan FTIR sesuai dengan
penelitian yang dilakukan oleh Zulhairun dkk., (2017), dimana
gugus (OH) pada TNT (titania nanotubes) dapat berikatan
hidrogen dengan gugus (O=S=O) pada PSf. Hasil tersebut juga
sesuai dengan penelitian yang dilakukan oleh Junaidi dkk., 2014,
dimana MMM PSf/SAPO-34 memiliki puncak serapan baru pada
daerah 3640 cm-1 yang menunjukkan adanya ikatan OH.
Dari hasil karakterisasi menggunakan XRD dan FTIR,
dapat disimpulkan bahwa KTZ dapat berikatan secara lemah
dengan matriks PSf, dan terdapat ikatan hidrogen antara gugus
fenol pada KTZ dengan gugus sulfon pada PSf.
Gambar 4.8 Spektra FTIR dari (a) membran PSf, (b) MMM
PSf/KTZ (0,7% berat), dan (c) karbon tertemplate
zeolit-Y (KTZ)
55
Gambar 4.9 Skema ikatan hidrogen antara KTZ dan matriks PSf
(Widjojo dkk., 2008)
4.5.2 Pengaruh Penambahan KTZ Terhadap Morfologi
Mixed Matrix Membrane PSf/KTZ
Karakterisasi menggunakan SEM bertujuan untuk
mengetahui pengaruh penambahan KTZ pada perubahan struktur
morfologi dari MMM PSf/KTZ. Seperti yang ditunjukkan pada
Gambar 4.10 (2a), membran PSf tanpa adanya KTZ memiliki
permukaan yang lebih halus, sedikit cacat dan tidak ada void.
Sedangkan MMM PSf/KTZ (0,4%, 0,5% dan 0,7% berat) seperti
yang ditunjukkan pada Gambar 4.10 (2b-2d dan 1b-1d)
mengindikasikan adanya aglomerasi partikel pada permukaan dan
substrat berpori yang semakin banyak. Aglomerasi tersebut
mungkin disebabkan karena interaksi antar partikel KTZ lebih kuat
dibandingkan interaksi antara partikel KTZ-PSf. Interaksi partikel
KTZ dengan matriks PSf terbatas hanya pada ikatan hidrogen.
Seperti yang telah dijelaskan sebelumnya ikatan hidrogen tersebut
hanya terjadi pada gugus OH yang berada di permukaan partikel
56
KTZ (Zulhairun dkk., 2017), sehingga interaksi antara parikel KTZ
dan matriks PSf tidak maksimal. Aglomerasi partikel KTZ dapat
meningkatkan jumlah void. Void dapat berukuran kecil dan besar
sesuai dengan ukuran aglomerasi KTZ, void dengan ukuran besar
terdapat pada MMM PSf/KTZ (0,4% berat) yang ditunjukkan pada
Gambar 4.10 (2b) dan terdapat pada MMM PSf/KTZ (0,7% berat)
yang ditunjukkan pada Gambar 4.10 (2d). Sedangkan void dengan
ukuran yang lebih kecil terdapat pada MMM PSf/KTZ (0,5% berat)
yang ditunjukkan pada Gambar 4.10 (2c).
Terbentuknya void dan cacat pada permukaan MMM
disebabkan oleh dua faktor, (1) rendahnya kompatibilitas antara
polimer dan permukaan partikel (2) terjadinya stress dan force saat
fabrikasi membran (A. F. Ismail dkk., 2011). Rendahnya
kompatibilitas antara PSf-KTZ disebabkan karena interaksi kimia
yang lemah antara PSf-KTZ. Hal ini sesuai dengan penjelasan pada
hasil FTIR. Rendahnya kompatibilitas antara PSf-KTZ juga dapat
disebabkan oleh rantai PSf yang tidak dapat berpenetrasi ke dalam
pori-pori KTZ. Faktor kedua adalah stress yang dihasilkan selama
proses pertukaran pelarut, stress akan cenderung lebih besar pada
polimer yang bersifat glassy seperti polisulfon dan polietersulfon.
Stress tersebut akan menghasilkan shrinkage pada permukaan
membran (Ismail dkk., 2011).
Hasil karakterisasi menggunakan SEM sesuai dengan
penelitian yang dilakukan oleh (Ismail dkk., 2011), dimana
penambahan MWCNT (multi walled carbon nanotubes) yang
semakin banyak dapat meningkatkan aglomerasi pada MMM.
Dari hasil karakterisasi menggunakan SEM dapat
disimpulkan bahwa penambahan KTZ dapat mempengaruhi
morfologi dari MMM PSf/KTZ yang nantinya akan berpengaruh
pada performa pemisahan gas pada MMM PSf/KTZ.
58
Gambar 4.10 Hasil SEM (1) penampang lintang dan (2)
penampang permukaan dari (a) membran PSf, (b)
MMM PSf/KTZ (0,4% berat), (c) MMM PSf/KTZ
(0,5% berat), (d) MMM PSf/KTZ (0,7% berat)
4.5.3 Pengaruh Penambahan KTZ Terhadap Kekasaran
Permukaan Mixed Matrix Membrane PSf/KTZ
Karakterisasi menggunakan AFM digunakan untuk
mengetahui kekasaran permukaan MMM PSf/KTZ dengan adanya
variasi penambahan KTZ. Kekasaran tersebut dianalisis dengan
cara membandingkan nilai Ra (kekasaran permukaan) dan nilai
Rms (rata-rata kekasaran dasar) seperti yang ditunjukkan pada
Tabel 4.2, serta dengan melihat hasil AFM secara 2D dan 3D
seperti yang ditunjukkan pada Gambar 4.11.
Hasil AFM tersebut menunjukkan bahwa kekasaran
permukaan pada MMM PSf/KTZ dapat meningkat seiring dengan
bertambahnya jumlah KTZ yang ditambahkan. Bertambahnya
jumlah KTZ dapat mengakibatkan bertambahnya aglomerasi
partikel. Bertambahnya aglomerasi partikel menyebabkan
terbentuknya nodul yang semakin banyak pada permukaan MMM
PSf/KTZ, nodul tersebut akan meningkatkan kekasaran permukaan
(Dehghani Kiadehi dkk., 2015).
Hasil yang sama juga ditunjukkan oleh penelitian yang
dilakukan Dehghani Kiadehi dkk., (2015), semakin banyak
59
penambahan CNF (carbon nanofiber) maka kekasaran permukaan
pada MMM PSf/CNF semakin meningkat.
Dari hasil karakterisasi menggunakan AFM dapat
disimpulkan bahwa penambahan KTZ pada matriks PSf dapat
meningkatkan kekasaran permukaan MMM PSf/KTZ.
Tabel 4.2 Nilai kekasaran permukaan pada membran
Membran Ra (nm) Rms (nm)
PSf 4,57 6,30
PSf/KTZ (0,4% berat) 7,31 9,47
PSf/KTZ (0,5% berat) 10,24 13,14
PSf/KTZ (0,7% berat) 14,26 17,72
60
Gambar 4.11 Hasil AFM dari (a) membran PSF, (b) MMM
PSf/KTZ (0,4%), (c) MMM PSf/KTZ (0,5%), dan
(d) MMM PSf/KTZ (0,7%)
4.5.4 Pengaruh Penambahan KTZ Terhadap Ketahanan
Termal Mixed Matrix Membrane PSf/KTZ
Penelitian-penelitian sebelumnya menunjukkan bahwa
penggabungan material anorganik mungkin memiliki efek yang
cukup besar terhadap sifat termal matriks polimer. Oleh karena itu,
DSC dan TGA digunakan untuk menentukan suhu transisi gelas
(Tg) dan suhu dekomposisi (Td) dari membran PSf dan MMM
PSf/KTZ. Tabel 4.3 menunjukkan bahwa Tg MMM PSf/KTZ lebih
tinggi dari Tg membran PSf. MMM PSf/KTZ (0,4% berat)
memiliki Tg yang paling tinggi, hal tersebut mungkin disebabkan
oleh interaksi antara rantai PSf dan KTZ. Rantai PSf dapat
61
teradsorpsi pada permukaan KTZ sehingga mengurangi mobilitas
dari rantai PSf itu sendiri, akibatnya matriks PSf yang berada
disekitar permukaan material anorganik memiliki Tg yang lebih
tinggi. Namun, akan berkurang dengan meningkatnya jarak antara
matriks PSf dan permukaan KTZ (Wang, 1998). Peningkatan Tg
merupakan fenomena rigidification yang mungkin terjadi pada
antarmuka PSf-KTZ karena adanya stress selama proses fabrikasi
membran (Ismail dkk., 2011).
Tabel 4.3 Suhu transisi gelas dari membran PSf dan MMM
PSf/KTZ
Membran Tg (°C)
PSf 178,16
PSf/KTZ (0,4% berat) 181,71
PSf/KTZ (0,5% berat) 178,53
PSf/KTZ (0,7% berat) 179,26
Seperti yang telah dijelaskan sebelumnya, bahwa
penambahan KTZ dapat meningkatkan Tg MMM, namun tidak
memiliki tren secara signifikan sebagai fungsi penambahan KTZ.
Hal tersebut mungkin disebabkan karena adanya penurunan
mobilitas rantai PSf, distribusi heterogen partikel KTZ pada
matriks PSf, dan rendahnya sifat adhesi antarmuka diantara KTZ
dan matriks PSf (Ismail dkk., 2011).
Hasil karakterisasi menggunakan DSC sesuai dengan
penelitian yang dilakukan oleh Ismail dkk., (2011), dimana
penambahan MWCNT (multi walled carbon nanotubes) dapat
meningkatkan nilai Tg MMM, namun tidak memiliki tren secara
signifikan sebagai fungsi penambahan MWCNT.
Untuk mempelajari lebih lanjut efek penambahan KTZ
terhadap sifat termal dari MMM, maka karakterisasi menggunakan
TGA dibutuhkan untuk mengetahui stabilitas termal. Tabel 4.4 dan
62
Gambar 4.12 menunjukkan bahwa membran PSf memiliki
kestabilan termal yang lebih rendah dibandingkan MMM
PSf/KTZ. Membran PSf mengalami penurunan berat awal sebesar
2% pada suhu 163°C-186°C yang menunjukkan penguapan sisa
pelarut DMAc. Diikuti penurunan berat major sebesar 52,64%
pada suhu sekitar 499,94°C hingga 554,06°C yang menunjukkan
dekomposisi polisulfon. Di sisi lain, terdapat MMM PSf/KTZ
(0,4% berat) yang mengalami penurunan berat major pada suhu
yang lebih tinggi yaitu sekitar 509,15°C - 547,81°C. MMM
PSf/KTZ (0,5% dan 0,7% berat) juga menunjukkan peningkatan
suhu dekomposisi polisulfon, namun tidak memiliki tren secara
signifikan sebagai fungsi penambahan KTZ. Hal tersebut mungkin
dikarenakan distribusi KTZ yang tidak merata di dalam matriks
PSf (Zulhairun, Ismail, dkk., 2014).
Hasil yang sama juga ditunjukkan pada penelitian yang
dilakukan oleh Zulhairun dkk., (2017), dimana membran PSf
murni mengalami penurunan berat awal sebesar 4% pada suhu
100°C dan mengalami penurunan berat major sebesar 70,73% pada
suhu sekitar 400°C hinggan 600°C.
Tabel 4.4 Suhu dekomposisi dari membran PSf dan MMM
PSf/KTZ
Membran Td (°C) Massa yang
hilang (%)
PSf 499,94 – 554,06 52,64
PSf/KTZ (0,4% berat) 509,15 – 547,81 46,21
PSf/KTZ (0,5% berat) 507,68 – 546,30 46,34
PSf/KTZ (0,7% berat) 508,24 – 546,98 46,20
Dari hasil karakterisasi menggunakan DSC dan TGA dapat
disimpulkan bahwa, penambahan KTZ dapat meningkatkan
kestabilan termal MMM, hal tersebut ditunjukkan oleh adanya
63
pergeseran suhu dekomposisi dan suhu transisi gelas ke arah yang
lebih tinggi pada MMM PSf/KTZ (0,4 %, 0,5%, 0,7% berat).
Gambar 4.12 Kurva TGA membran PSf dan MMM PSf/KTZ
4.5.5 Pengaruh Penambahan KTZ Terhadap Performa
Pemisahan Gas Mixed Matrix Membrane PSf/KTZ
MMM PSf/KTZ serat berongga diuji performanya
terhadap gas tunggal CH4, CO2, N2, O2, dan H2 pada suhu ruang,
dengan menggunakan tekanan 5 bar untuk gas CH4, CO2, N2, O2,
serta 3 bar untuk gas H2. Performa pemisahan gas pada membran
dapat dilihat dari nilai permeabilitas dan selektivitas. Hasil
permeabilitas dan selektivitas ditunjukkan oleh Tabel 4.5 dan
Tabel 4.6, dari hasil tersebut menunjukkan adanya peningkatan
permeabilitas untuk MMM PSf/KTZ (0,4%, 0,5% dan 0,7% berat).
Peningkatan permeabilitas berbanding terbalik dengan penurunan
selektivitasnya, semakin besar nilai permeabilitas maka semakin
64
kecil nilai selektivitasnya, hal tersebut mengindikasikan adanya
kerusakan pada lapisan rapat (dense) (Magueijo dkk., 2013).
Hasil ini, sesuai dengan penelitian yang dilakukan oleh
Ismail, Rahman, dkk. (2011), dengan adanya penambahan CMS
(Carbon Molecular Sieve) yang semakin banyak, maka
permeabilitas dari MMM PSf/CMS semakin besar.
Selanjutnya, performa pemisahan gas pada MMM
PSf/KTZ (0,4%, 0,5%, 0,7% berat) dibandingkan dengan membran
PSf untuk mengetahui performa pemisahan gas yang dapat
diperbaiki dengan adanya penambahan KTZ. Gambar 4.13
menunjukkan adanya perubahan relatif permeabilitas MMM
PSf/KTZ (0,4% berat) terhadap membran PSf ke arah yang lebih
rendah (-), hal tersebut mungkin disebabkan karena transport gas
pada membran didominasi oleh fase polimer dan pergerakan gas di
dalam membran terhalang karena adanya aglomerasi KTZ pada
struktur substrat berpori seperti yang ditunjukkan oleh hasil SEM
MMM PSf/KTZ (0,4% berat) (Dong dan Chen, 2013). Hal yang
sama juga ditunjukkan oleh Gambar 4.14, perubahan relatif
selektivitas MMM PSf/KTZ (0,7% berat) terhadap membran PSf
ke arah yang lebih rendah (-), hal tersebut mungkin disebabkan
karena adanya cacat, aglomerasi KTZ serta void dalam jumlah
yang relatif banyak pada permukaan rapat (dense), sehingga
membran tidak selektif dalam memisahkan gas (Magueijo dkk.,
2013).
Di sisi lain terdapat MMM PSf/KTZ (0,5% berat) yang
memiliki perubahan relatif permeabilitas dan selektivitas terhadap
membran PSf ke arah yang lebih tinggi (+). Sehingga KTZ (0,5%
berat) merupakan jumlah penambahan yang optimum untuk
preparasi MMM PSf/KTZ. Performa pemisahan gas pada MMM
PSf/KTZ (0,5%) yang lebih baik dari variasi penambahan jumlah
KTZ lainnya dapat dikaitkan didukung dari hasil SEM. MMM
PSf/KTZ (0,5% berat) memiliki aglomerasi dengan ukuran yang
relatif kecil sehingga void disekitar aglomerasi juga berukuran
65
kecil, hal tersebut mungkin meminimalisir gas untuk melewati
jalur alternatif (void) sehingga nilai selektivitas tidak menurun
secara signifikan.
Urutan permeabilitas gas pada membran PSf adalah H2
(182,57 GPU) > CO2 (60,13GPU) > CH4 (23,49 GPU) > O2 (21,17
GPU) > N2 (16,53 GPU), hal tersebut menunjukkan penurunan
permeabilitas gas yang sebanding dengan peningkatan diameter
kinetik gas, H2 (2.89 Å) > CO2 (3.33 Å) > O2 (3.46 Å) > N2 (3.64
Å), kecuali untuk CH4 (3.8 Å) yang memiliki permeabilitas lebih
tinggi daripada gas O2 dan N2. Hal tersebut dikarenakan kelarutan
gas CH4 yang lebih tinggi terhadap PSf dibandingkan gas O2 dan
N2 (Zulhairun dkk., 2017).
Hasil permeabilitas membran PSf sesuai dengan penelitian
yang dilakukan oleh Zulhairun dkk., (2017), dimana permeabilitas
gas CH4 lebih besar dari N2 yang disebabkan karena tingginya
kelarutan CH4 pada matriks PSf.
Tabel 4.5 Permeabilitas gas pada membran PSf dan MMM
PSf/KTZ
Membran Permeabilitas (GPU)
CH4 CO2 N2 O2 H2
PSf 23,49 60,13 16,53 21,17 182,57
PSf/KTZ
(0,4% berat)
5,78
53,79
4,93
13,02
157,93
PSf/KTZ
(0,5% berat)
24,14
77,12
17,74
26,85
240,38
PSf/KTZ
(0,7% berat)
209,38
145,79
138,07
133,91
473,91
66
Tabel 4.6 Selektivitas membran PSf dan MMM PSf/KTZ
terhadap gas
Membran Selektivitas
CO2/CH4 O2/ N2 H2/ CH4 CO2/ N2
PSf 2,56 1,28 7,78 3,65
PSf/KTZ
(0,4% berat)
9,72
2,67
28,71
11,04
PSf/KTZ
(0,5% berat)
3,21
1,52
10,03
4,37
PSf/KTZ
(0,7% berat)
0,70
0,97
2,26
1,05
Gambar 4.13 Perubahan relatif permeabilitas MMM PSf/KTZ
terhadap membran PSf
-75
%
+3
%
+7
91
%
-11
%
+2
8% +
14
2%
-70
%
+7
%
+7
35
%
-38
%
+2
7%
+5
33
%
-13
%
+3
2%
+1
60
%
0
50
100
150
200
250
300
350
400
450
500
P S f P S f / K TZ
( 0 , 4 % b e r a t )
P S f / K TZ
( 0 , 5 % b e r a t )
P S f / K TZ
( 0 , 7 % b e r a t )
Per
mea
bil
itas
rel
atif
CH4 CO2 N2 O2 H2
67
Gambar 4.14 Perubahan relatif selektivitas MMM PSf/KTZ
terhadap membran PSf
Berbeda dengan membran PSf, MMM PSf/KTZ (0,5 %
berat) memiliki permeabilitas yang lebih baik dibandingkan
membran PSf. Peningkatan permeabilitas tidak dapat disebabkan
oleh mekanisme transport berupa molecular sieving, karena ukuran
pori rata-rata dari KTZ (20-26 Å= mesopori ; 17,8 Å = mikropori)
lebih besar dari diameter kinetik gas. Peningkatan permeabilitas
juga tidak dapat dikaitkan dengan mekanisme Knudsen diffusion,
karena koefisien difusi gas (CO2/CH4 , O2/N2 , H2/CH4 , CO2/N2)
seperti yang ditunjukkan pada Tabel 4.7, memiliki nilai kurang dari
1 (Anson dkk., 2004).
Tabel 4.7 Koefisien difusi gas
Gas Koefisien difusi
CO2/CH4 0,56
O2/N2 0,41
H2/CH4 0,58
CO2/N2 0,8
+2
80
%
+2
5%
-73
%
+1
09
%
+1
9%
-24
%
+2
69
%
+2
9%
-71
%
+2
02
%
+2
0%
-71
%
0
5
10
15
20
25
30
35
P S f P S f / K TZ
( 0 , 4 % b e r a t )
P S f / K TZ
( 0 , 5 % b e r a t )
P S f / K TZ
( 0 , 7 % b e r a t )
Sel
ekti
vit
as r
elat
ifCO2/CH4 O2/N2 H2/CH4 CO2/N2
68
Oleh karena itu, MMM PSf/KTZ (0,5% berat) yang
memiliki urutan permeabilitas gas yaitu H2 (240,38 GPU) > CO2
(77,12 GPU) > O2 (26,85 GPU) > CH4 (24,14 GPU) > N2 (17,74
GPU) dapat memisahkan gas melalui mekanisme surface diffusion.
Pada mekanisme tersebut, gas dengan berat molekul dan polaritas
yang relatif besar akan teradsorb secara selektif pada permukaan
membran, kecuali gas H2 dan gas CH4. Gas H2 memiliki diameter
kinetik yang lebih kecil dengan berat molekul juga sangat kecil
dibandingkan gas lainnya, sehingga dapat berdifusi lebih cepat di
dalam matriks polimer PSf (Ahmad Fauzi Ismail dkk., 2015). Gas
CH4 memiliki kelarutan yang lebih tinggi di dalam matriks PSf,
sehingga permeabilitas lebih cepat daripada N2 (Zulhairun dkk.,
2017).
KTZ merupakan material karbon jenis baru yang belum
diketahui performanya terhadap pemisahan gas pada MMM. Oleh
karena itu perlu adanya perbandingan dengan performa pemisahan
gas pada MMM yang menggunakan jenis lain. Tabel 4.8 dan Tabel
4.9 menunjukkan performa pemisahan gas pada MMM PSf/KTZ
yang dapat bersaing dengan MMM PSf/pengisi jenis lain seperti
carbon xerogel (CX), fumed silica (SF) dan SAPO-34. Pada MMM
PSf/CX memiliki permeabilitas yang sangat besar dengan
selektivitas yang sangat kecil. Sehingga, dapat disimpulkan bahwa
performa pemisahan gas pada MMM tersebut tidak dapat
ditingkatkan secara maksimal. Berkebalikan dengan MMM
PSf/CX, MMM PSf/FS memiliki permeabilitas yang sangat kecil
dengan selektivitas yang sangat besar. Sehingga, performa
pemisahan gas pada MMM tersebut juga tidak dapat ditingkatkan
secara maksimal. Sedangkan MMM PSf/SAPO-34 memiliki
performa pemisahan gas yang bersaing dengan MMM PSf/KTZ
pada penelitian ini.
69
Tabel 4.8 Permeabilitas gas pada MMM PSf dengan berbagai
jenis pengisi Pengisi Variasi
optimum
(% berat)
Permeabilitas (GPU) Pustaka
CH4 CO2 N2 O2 H2
KTZ 0,5 24,14 77,12 17,74 26,85 240,38 Penelitian
ini
CX 5 219 262 156 75 - (Magueijo
dkk., 2013)
FS 0,1 2,75 90,04 2,5 15,83 - (Wahab
dkk., 2012)
SAPO-
34
10 11,16 314 12,03 - - (Junaidi
dkk., 2014b)
Tabel 4.9 Selektivitas MMM PSf dengan berbagai jenis pengisi
terhadap gas Pengisi Variasi
optimum
(% berat)
Selektivitas Pustaka
CO2/CH4 O2/ N2 H2/ CH4 CO2/ N2
KTZ 0,5 3,21 1,52 10,03 4,37 Penelitian ini
CX 5 1,20 1,13 - 1,6 (Magueijo
dkk., 2013)
FS 0,1 32,74 6,35 - 36,02 (Wahab
dkk., 2012)
SAPO-
34
10 28,20 - - 26,10 (Junaidi
dkk., 2014b)
71
BAB V KESIMPULAN
5.1 Kesimpulan
Mixed matrix membrane (MMM) yang terdiri dari matriks
PSf dan KTZ pada penelitian ini berhasil dipreparasi. Penambahan
KTZ dapat mempengaruhi struktur, meningkatkan aglomerasi dan
kekasaran permukaan, meningkatkan stabilitas termal,
meningkatkan performa pemisahan gas pada MMM PSf/KTZ.
Pada penelitian ini, peningkatan performa pemisahan gas secara
optimum terjadi pada penambahan KTZ sebesar 0,5% berat. MMM
PSf/KTZ (0,5% berat) memiliki performa pemisahan gas yang
lebih baik daripada membran PSf. Permeabilitas MMM PSf/KTZ
(0,5% berat) adalah H2 (240,38 GPU) > CO2 (77,12 GPU) > O2
(26,85 GPU) > CH4 (24,14 GPU) > N2 (17,74 GPU), dan
selektivitasnya adalah H2/CH4 (10,03) > CO2/N2 (4,37) > CO2/CH4
(3,21) > O2/N2 (1,52).
5.2 Saran
KTZ berinteraksi secara lemah dengan matriks PSf,
sehingga perlu dilakukan penelitian lebih lanjut untuk memperkuat
ikatan antara KTZ dan matriks PSf dengan cara menambah gugus
hidroksil pada KTZ. Pada MMM PSf/KTZ juga terdapat void dan
cacat, sehingga perlu dilakukan penelitian lebih lanjut untuk
mengurangi deffect dan void tersebut dengan cara melapisi MMM
PSf/KTZ menggunakan polidimetilsiloksan (PDMS).
73
DAFTAR PUSTAKA
Agustina, E. 2013. Karbon Tertemplat Zeolit-Y dengan Aktivasi
ZnCl2 Sebagai Material Penyimpan Hidrogen. Thesis,
Institut Teknologi Sepuluh Nopember Surabaya.
Ahmad, N. N. R., Leo, C. P., Mohammad, A. W., dan Ahmad, A.
L. 2017. Modification of gas selective SAPO zeolites using
imidazolium ionic liquid to develop polysulfone mixed
matrix membrane for CO2gas separation. Microporous and
Mesoporous Materials. Vol. 244, pp. 21–30.
Alam, N., dan Mokaya, R. 2011. Microporous and mesoporous
materials characterisation and hydrogen storage of Pt-doped
carbons templated by Pt-exchanged zeolite Y. Microporous
and Mesoporous Materials. Vol. 142(2–3), pp. 716–724.
Anggarini U. 2013. Sintesis dan Karakterisasi Karbon Tertemplat
Zeolit-Y dengan Aktivasi K2CO3 sebagai Material
Penyimpan Hidrogen. Thesis, Institut Teknologi Sepuluh
Nopember Surabaya.
Anson, M., Marchese, J., Garis, E., Ochoa, N., dan Pagliero, C.
2004. ABS copolymer-activated carbon mixed matrix
membranes for CO2/CH4 separation. Vol. 243, pp. 19–28.
Aroon, M. A., Ismail, A. F., Matsuura, T., dan Montazer-Rahmati,
M. M. 2010. Performance studies of mixed matrix
membranes for gas separation: A review. Separation and
Purification Technology. Vol. 75(3), pp. 229–242.
Atkins, Peter., Overton, Tina, Rourke, Jonathan, Weller, Mark,
Amstrong, Fraser, Hagerman, Michael. 2010, Inorganic
Chemistry 5th ed. WH Freeman and Company, New York.
74
Babari, T. A., Koros, W. J., dan Paul, D. R. 1989. Polymeric
Membranes based on Bisphenol-A for gas seperations.
Journal of Membrane Science. Vol. 42, pp. 303–314.
Bastani, D., Esmaeili, N., dan Asadollahi, M. 2013. Polymeric
mixed matrix membranes containing zeolites as a filler for
gas separation applications: A review. Journal of Industrial
and Engineering Chemistry. Vol. 19(2), pp. 375–393.
Burmann, P., Zornoza, B., Téllez, C., dan Coronas, J. 2014. Mixed
matrix membranes comprising MOFs and porous silicate
fillers prepared via spin coating for gas separation. Chemical
Engineering Science. Vol. 107, pp. 66–75.
Choi, S., Kim, H., Lee, S., Wang, Y., Ercan, C., Othman, R., dan
Choi, M. 2015. Large-scale synthesis of high-quality zeolite-
templated carbons without depositing external carbon layers.
Chemical Engineering Journal. Vol. 280, pp. 597–605.
Chung, T., Ying, L., Li, Y., dan Kulprathipanja, S. 2007. Mixed
matrix membranes ( MMMs ) comprising organic polymers
with dispersed inorganic fillers for gas separation. Vol 32, pp.
483–507.
Dehghani Kiadehi, A., Rahimpour, A., Jahanshahi, M., dan
Ghoreyshi, A. A. 2015. Novel carbon nano-fibers
(CNF)/polysulfone (PSf) mixed matrix membranes for gas
separation. Journal of Industrial and Engineering Chemistry.
Vol. 22, pp. 199–207.
Deshmukh, S. P., dan Li, K. 1998. Effect of ethanol composition
in water coagulation bath on morphology of PVDF hollow
fiber membranes. Vol. 150, pp. 75–85.
Dong, G., dan Chen, V. 2013. Challenges and opportunities for
mixed-matrix membranes for gas separation. Vol. 1, pp.
4610–4630.
75
Goh, P. S., Ismail, A. F., Sanip, S. M., Ng, B. C., dan Aziz, M.
2011. Recent advances of inorganic fillers in mixed matrix
membrane for gas separation. Separation and Purification
Technology. Vol. 81(3), pp. 243–264.
Guan, C., Wang, K., Yang, C., dan Zhao, X. S. 2009. Microporous
and mesoporous materials characterization of a zeolite-
templated carbon for H2 storage application. Microporous
and Mesoporous Materials. Vol. 118(1–3), pp. 503–507.
Guan, C., Zhang, X., Wang, K., dan Yang, C. 2009. Investigation
of H2 storage in a templated carbon derived from zeolite Y
and PFA, Vol. 66, pp. 565–569.
Hellums, M. W., Koros, W. J., Husk, G. R., dan Paul, D. R. 1989.
Fluorinated polycarbonates for gas separation applications.
Journal of Membrane Science. Vol. 46(1), pp. 93–112.
Hirscher, M. 2010. Handbook of Hydrogen Storage: New Material
for Future Energy Storage. WILEY-VCH : Jerman.
Husain, S., dan Koros, W. J. 2007. Mixed matrix hollow fiber
membranes made with modified HSSZ-13 zeolite in
polyetherimide polymer matrix for gas separation. Journal of
Membrane Science. Vol. 288(1–2), pp. 195–207.
Ismail, A. F., Khulbe, K. C., dan Matsuura, T. 2015. Gas separation
membranes: Polymeric and inorganic. Springer Cham
Heidelberg New York Dordrecht : London.
Ismail, A. F., Rahim, N. H., Mustafa, A., Matsuura, T., Ng, B. C.,
Abdullah, S., dan Hashemifard, S. A. 2011. Gas separation
performance of polyethersulfone/multi-walled carbon
nanotubes mixed matrix membranes. Separation and
Purification Technology. Vol 80(1), pp. 20–31.
Ismail, A. F., Rahman, W. R., Aziz, F., Ismail, A. F., Rahman, W.
R., dan Aziz, F. 2011. Development of polysulfone (PSF)
76
carbon molecular sieve (CMS) mixed matrix membrane
(MMM) For O2/N2 gas separation. Vol. 201.
Ismail, A.F., Rana, D., Matsuura, T., Foley, H.C. 2011. Carbon
Based Membranes for Separation Processes. Springer Cham
Heidelberg New York Dordrecht : London.
Junaidi, M. U. M., Leo, C. P., Ahmad, A. L., Kamal, S. N. M., dan
Chew, T. L. 2014. Carbon dioxide separation using
asymmetric polysulfone mixed matrix membranes
incorporated with SAPO-34 zeolite. Fuel Processing
Technology. Vol. 118, pp. 125–132.
Kayadoe, V. 2013. Sintesis dan Karakterisasi Karbon Tertemplate
Zeolit NaY dengan Prekursor Sukrosa sebagai Material
Penyimpan Hidrogen. Thesis, Institut Teknologi Sepuluh
Nopember Surabaya.
Kiadehi, A. D., Jahanshahi, M., Rahimpour, A., dan Ghoreyshi, S.
A. A. 2015. The effect of functionalized carbon nano-fiber
(CNF) on gas separation performance of polysulfone (PSf)
membranes. Chemical Engineering and Processing: Process
Intensification. Vol. 90, pp. 41–48.
Kim, S., Chen, L., Johnson, J. K., dan Marand, E. 2007.
Polysulfone and functionalized carbon nanotube mixed
matrix membranes for gas separation: Theory and
experiment. Journal of Membrane Science. Vol. 294(1–2),
pp. 147–158.
King, P.L., Ramsey, M.S., McMillan, P.F., Swayze, G. 2004.
Laboratory Fourier Transform Infrared Spectroscopy
Methods for Geologic Samples. Infrared spectroscopy in
geochemistry, Exploration geochemistry and remote
sensing; eds: 57-91.
Konwar, R. J., dan De, M. 2013. Microporous and mesoporous
materials effects of synthesis parameters on zeolite templated
77
carbon for hydrogen storage application. Microporous and
Mesoporous Materials. Vol. 175, pp. 16–24.
Kronenberger, Astrid. 2006. Atomic Force Microscopy; Basics and
Applications. Cooperative projects of the natural,
Engineering and biosciences, Jacob University.
Kroschwitz, J. 1990. Polymers Characterization and Analysis, John
Wiley and Sons Inc. : Canada.
Magueijo, V. M., Anderson, L. G., Fletcher, A. J., dan Shilton, S.
J. 2013. Polysulfone mixed matrix gas separation hollow
fibre membranes filled with polymer and carbon xerogels.
Chemical Engineering Science. Vol. 92, pp. 13–20.
Manurung, T. W., Sunardi, dan Irawa, U. 2011. Kajian Pengaruh
Konsentrasi NaOH terhadap Karakter Zeolit Sintetik dari
Kaolin Lokal Kalimantan Selatan. Sains dan Terapan Kimia.
Vol. 5, pp. 76-83.
McHattie, J. S., Koros, W. J., dan Paul, D. R. 1991. Gas transport
properties of polysulfones. 1. Role of symmetry of methyl
group placement on bisphenol. Polymer. Vol. 32(5), pp 840–
850.
Millward, A. R., dan Yaghi, O. M. 2005. Metal organic
frameworks with exceptionally high capacity for storage of
carbon dioxide at room temperature. Vol. 127 (51), pp.
17998-17999.
Mohamad, M. B., Fong, Y. Y., dan Shariff, A. 2016. Gas separation
of carbon dioxide from methane using polysulfone membrane
incorporated with Zeolite-T. Procedia Engineering. Vol. 148,
pp. 621–629.
Mulder, M. 1996. Basic Principles of membrane Technology 2nd
ed., Kluwer Academic Publisher: Doerdrecht.
78
Nagasawa, H., Yamamoto, Y., Tsuda, N., Kanezashi, M.,
Yoshioka, T., dan Tsuru, T. 2017. Atmospheric-pressure
plasma-enhanced chemical vapor deposition of microporous
silica membranes for gas separation, Journal of Membrane
Science. Vol. 524, pp. 644–651.
Nishihara, H., Hou, P., Li, L., Ito, M., Uchiyama, M., Kaburagi, T.,
Ikura, A., Katamura, J., Kawarada, T., Mizuuchi, K., dan
Kyotani, T. 2009. High pressure hydrogen storage in Zeolite-
Templated Carbon. Vol 113, pp. 3189–3196.
Nishihara, H., dan Kyotani, T. 2012. Zeolite-Templated Carbon -
Its Unique Characteristics and Application. Novel Carbon
Adsorbents. Elsevier Ltd.
Nishihara, H., Yang, Q., Hou, P., Unno, M., Yamauchi, S., Saito,
R., Paredes, J. I., Martı, A., dan Tasco, J. M. D. 2008. A
possible buckybowl-like structure of zeolite templated
carbon. Vol. 7, pp. 1220-1230.
Online, V. A., Huang, Q., Wu, Y., Xiao, C., Chen, K., Song, L.,
dan Liu, Z. 2015. RSC Advances E ff ects of post treatment
on the structure and properties of PVDF/FEP blend hollow
fiber. pp. 77407–77416.
Prasetyoko, Didik., dkk. 2016. Karakterisasi Struktur Padatan.
Yogyakarta: Deepublish.
Ramm, L. E., Whitlow, M. B., dan Mayer, M. M. 1982.
Transmembrane channel formation by complement :
Functional analysis of the number of C5b6 , C7 , C8 , and C9
molecules required for a single channel Immunology. Vol
79(8), pp. 4751–4755.
Rezakazemi, M., Ebadi Amooghin, A., Montazer-Rahmati, M. M.,
Ismail, A. F., dan Matsuura, T. 2014. State-of-the-art
membrane based CO2 separation using mixed matrix
membranes (MMMs): An overview on current status and
79
future directions. Progress in Polymer Science. Vol. 39(5),
pp. 817–861.
Robeson, L. M. 1991. Correlation of separation factor versus
permeability for polymeric membranes. Vol 62, pp. 165–185.
Robeson, L. M. (2000). Polymer membranes for gas separation,
Vol. 4(1999), pp. 549–552.
Sang, S., Liu, Z., Tian, P., Liu, Z., Qu, L., dan Zhang, Y. 2006.
Synthesis of small crystals zeolite NaY. Vol. 60, pp. 1131–
1133.
Scott, K., dan Hughes, R. 1996. Industrial membrane separation
technology, Chapman and Hall. London.
Skoog, D.A., Holler, J.F., and Crouch, S.R. 2007. Principles of
Instrumental Analysis 6th Edition. Canada:Thomson
Corporation.
Su, F., Zhao, X. S., Lv, L., dan Zhou, Z. 2004. Synthesis and
characterization of microporous carbons templated by
ammonium-form zeolite Y. Vol. 42, pp. 2821–2831.
Vinoba, M., Bhagiyalakshmi, M., Alqaheem, Y., Abdulaziz, A.,
Pérez, A., dan Rana, M. S. 2017. Recent Progress of Fillers
in Mixed Matrix Membranes for CO2 Separation: A Review.
Separation and Purification Technology.
Wahab, M. F. A., Ismail, A. F., dan Shilton, S. J. 2012. Studies on
gas permeation performance of asymmetric polysulfone
hollow fiber mixed matrix membranes using nanosized
fumed silica as fillers. Separation and Purification
Technology. Vol. 86, pp. 41–48.
Walujodjati, A. 2008. Sintesis Hidrotermal dari Oksida Keramik.
Jurnal Momentum. Vol 4, No 2, 33-37.
Wang, M.-J. 1998. Effect of polymer-filler and filler-filler
80
interactions on dynamic properties of filled vulcanizates.
Rubber Chemistry and Technology. Vol. 71(3), pp. 520–589.
Wenten, I .G. 2000. Teknologi membran industrial. Bandung : ITB.
Wey, M. Y., Tseng, H. H., dan Chiang, C. kai 2013. Effect of MFI
zeolite intermediate layers on gas separation performance of
carbon molecular sieve (CMS) membranes. Journal of
Membrane Science. Vol. 446, pp. 220–229.
Widjojo, N., Chung, T., dan Kulprathipanja, S. (2008): The
fabrication of hollow fiber membranes with double-layer
mixed-matrix materials for gas separation. Vol. 325, pp. 326–
335.
Willard, H., 1988. Instrumental Method of AnalysisI, 7th ed.
Wadsworth Publishing.
Yang, Z., Xia, Y., Sun, X., dan Mokaya, R. 2006. Preparation and
hydrogen storage properties of zeolite templated carbon
materials nanocast via chemical vapor deposition : effect of
the zeolite template and nitrogen doping. Vol. 110, pp.
18424–18431.
Youn, H., Kim, J., Chandrasekar, G., Jin, H., dan Ahn, W. 2011.
High pressure carbon dioxide adsorption on nanoporous
carbons prepared by Zeolite-Y templating. Materials Letters.
Vol. 65(12), pp. 1772–1774.
Zahri, K., Wong, K. C., Goh, P. S., dan Ismail, A. F. 2016.
Graphene oxide/polysulfone hollow fiber mixed matrix
membranes for gas separation, RSC Adv. Vol. 6(92), pp.
89130–89139.
Zimmerman, C. M., Singh, A., dan Koros, W. J. 1997. Tailoring
mixed matrix composite membranes for gas separations. Vol.
137, pp. 145–154.
81
Zhu, J., Meng, X., Zhao, J., Jin, Y., Yang, N., Zhang, S., Sunarso,
J., dan Liu, S. 2017. Facile hydrogen/nitrogen separation
through graphene oxide membranes supported on YSZ
ceramic hollow fibers, Journal of Membrane Science. Vol.
535(January), pp. 143–150.
Zornoza, B., Irusta, S., Téllez, C., dan Coronas, J. 2009
Mesoporous silica sphere-polysulfone mixed matrix
membranes for gas separation. Langmuir. Vol. 25(10), pp.
5903–5909.
Zulhairun, A. K., Ismail, A. F., Matsuura, T., Abdullah, M. S., dan
Mustafa, A. 2014. Asymmetric mixed matrix membrane
incorporating organically modified clay particle for gas
separation. Chemical Engineering Journal. Vol. 241, pp.
495–503.
Zulhairun, A. K., Ng, B. C., Ismail, A. F., Surya Murali, R., dan
Abdullah, M. S. 2014. Production of mixed matrix hollow
fiber membrane for CO2/CH4 separation. Separation and
Purification Technology. Vol. 137, pp. 1–12.
Zulhairun, A. K., Subramaniam, M. N., Samavati, A., Ramli, M.
K. N., Krishparao, M., Goh, P. S., dan Ismail, A. F. 2017.
High-flux polysulfone mixed matrix hollow fiber membrane
incorporating mesoporous titania nanotubes for gas
separation. Separation and Purification Technology. Vol.
180, pp. 13–22.
Zulhairun, A. K., Subramaniam, M. N., Samavati, A., Ramli, M.
K. N., Krishparao, M., Goh, P. S., dan Ismail, A. F. 2017.
High-flux polysulfone mixed matrix hollow fiber membrane
incorporating mesoporous titania nanotubes for gas
separation. Separation and Purification Technology. Vol.
180, pp. 13–22.
85
3. Sintesis Karbon Tertemplat Zeolit-Y
Gambar A.3 Skema kerja sintesis karbon tertemplat zeolit-Y
86
4. Preparasi Larutan Cetak Membran
a. Preparasi Larutan Cetak MMM PSf/KTZ
Gambar A.4 Skema kerja preparasi larutan cetak MMM PSf/KTZ
87
b. Preparasi Larutan Cetak Membran PSf
Gambar A.5 Skema kerja preparasi larutan cetak membran PSf
88
5. Fabrikasi Membran Serat Berongga
Gambar A.6 Skema kerja fabrikasi membran serat berongga
6. Uji Permeasi Gas
Gambar A.7 Skema kerja uji permeasi gas pada membran
89
LAMPIRAN B : PERHITUNGAN FORMULA ZEOLIT-Y
1. Prosentase Komposisi Bahan
a. Na2SiO3 35,5%
- Perbandingan Na2O : SiO2 = 1 : 1, Prosentase = 21–50%,
rata-rata= 35,5%
sehingga Na2O : SiO2 = 17,75% : 17,75%
- SiO2 = 16 – 17%, rata-rata = 16,5% (Mr = 60,09 gr/mol)
- H2O = 33 – 63%, rata-rata = 48% (Mr = 18 gr/mol)
b. NaAlO2
- Al2O3 = 50 – 56%, rata-rata = 53% (Mr = 101,96 gr/mol)
- Na2O = 40 – 45%, rata-rata = 42,5% (Mr = 62 gr/mol)
- Fe2O3 = 0,05%
c. NaOH pelet = 99% (Mr = 40 gr/mol)
2. Pembuatan Seed Gel
Komposisi molar bahan untuk pembuatan seed gel
Na2O : Al2O3 : SiO2 : H2O = 10,67 : 1 : 10 : 180
a. Massa NaAlO2 yang dibutuhkan
Gram Al2O3 = n x Mr
= 1 mol x 101,96 gr/mol
= 101,96 gr
Prosentase Al2O3 dalam NaAlO2 adalah 53%, maka gram
NaAlO2 yang harus diambil adalah:
Gram NaAlO2 = gram Al2O3
53%
= 101,96 gr
53%
= 192,38 gr
90
b. Massa Na2SiO3 yang diperlukan
Gram SiO2 = n x Mr
= 10 mol x 60,09 gr/mol
= 600,90 gr
Prosentase SiO2 dalam Na2SiO3 = 17,75% + 16,5% = 34,25%,
maka gram Na2SiO3 yang harus diambil adalah
Gram Na2SiO3 = gram SiO2
34,25%
= 600,90 gr
34,25%
= 1752,07 gr
c. Massa H2O yang diperlukan
Gram H2O = n x Mr
= 180 mol x 18 gr/ mol
= 3240 gr
Prosentase H2O dalam Na2SiO3 adalah 48%
Gram H2O = 48% x gram Na2SiO3
= 48% x 1752,07 gr
= 840,99 gr
Sehingga gram H2O yang harus diambil adalah
Gram H2O = 3240 – 840,99 gr
= 2399,01 gr
d. Massa NaOH yang diperlukan
Prosentase Na2O dalam NaAlO2 adalah 42,5%
Gram Na2O = 42,5% x gram NaAlO2
= 42,5% x 192,38 gr
= 81,76 gr
91
Mol Na2O = 81,76 gr
62 gr/mol
= 1,32 mol
Prosentase Na2O dalam Na2SiO3 adalah 17,75%
Gram Na2O = 17,75% x gram Na2SiO3
= 17,75% x 1752,07 gr
= 310,99 gr
Mol Na2O = 310,99 gr
62 gr/mol
= 5,02 mol
Total mol Na2O dari NaAlO2 dan Na2SiO3 adalah
= 1,32 + 5,02 mol = 6,34 mol
Maka penambahan mol Na2O yang dibutuhkan adalah :
= 10,67 – 6,34 mol = 4,33 mol (ditambahkan dari NaOH)
Penambahan NaOH = 2 x 4,33 mol
= 8,67 mol
Gram NaOH yang harus ditambahkan = 8,67 mol x 40 gr/mol
= 346,82 gr
Semua massa bahan dalam seed gel dibagi dengan 100, sehingga
massa bahan untuk pembuatan seed gel adalah :
NaAlO2 = 192,38 gr : 100 = 1,92 gr
Na2SiO3 = 1752,07 gr : 100 = 17,52 gr
H2O = 2399,01 gr : 100 = 23,99 gr
NaOH = 346,82 gr : 100 = 3,47 gr_ +
Massa total teoritis = 46,03 gr
92
Untuk membuat overall gel, massa seed gel yang ditambahkan ke
dalam feedstock gel adalah 16,5 gr, sehingga komposisi molar
masing-masing bahan dalam 16,5 gr seed gel ditunjukkan pada
tabel berikut.
Tabel B.1 Komposisi molar masing-masing bahan dalam 16,5
gram seed gel
Bahan Mol Gram
Na2O 0,1067 0,1067 mol x 62 gr/mol = 6,62 gr
Al2O3 0,01 0,01 mol x 101,96 gr/mol = 1,02 gr
SiO2 0,1 0,1 mol x 60 gr/mol = 6 gr
H2O 1,8 1,8 mol x 18 gr/mol = 32,4 gr
Tabel B.2 Mol komponen dalam 16,5 gram seed gel
Mol Na2O = (16,5 gr/ 46,03 gr) x 0,1067 mol
= 0,0382 mol
Mol Al2O3 = (16,5 gr/ 46,03 gr) x 0,01 mol
= 0,0036 mol
Mol SiO2 = (16,5 gr/ 46,03 gr) x 0,1 mol
= 0,0358 mol
Mol H2O = (16,5 gr/ 46,03 gr) x 0,1067 mol
= 0,6452 mol
3. Feedstock Gel
Perbandingan feedstock gel : seed gel yang harus ditambahkan
untuk membentuk overall gel adalah 18 : 1
Rasio perbandingan SiO2 dan Al2O3 pada feedstock gel : seed
gel
= (0,0645 + 0,6452) : (0,0036 + 0,0358)
= 0,7097 : 0,0394
= 18 : 1
93
Tabel B.3 Rasio SiO2 dan Al2O3 pada feedstock gel : seed gel
Spesi Mol Al2O3 Mol SiO2 Mol H2O
Seed gel 0,0036 0, 0358 0,6452
Feedstock gel 0,0645 0,6451 11,6129
Rasio terhadap
Al2O3
1 10 18
a. Massa NaAlO2 yang diperlukan
Gram Al2O3 = n x Mr
= 0,0645 mol x 101,96 gr/mol
= 6,5777 gr
Prosentase Al2O3 dalam NaAlO2 adalah 53%, maka gram
NaAlO2 yang harus diambil adalah
Gram NaAlO2 = gram Al2O3
53%
= 6,5777 gr
53%
= 12,4106 gr
b. Massa Na2SiO3 yang diperlukan
Gram SiO2 = n x Mr
= 0,6451 mol x 60,09 gr/mol
= 38,7072 gr
Prosentase SiO2 dalam Na2SiO3 = 17,75% + 16,5% = 34,25%,
maka gram Na2SiO3 yang harus diambil adalah
Gram Na2SiO3 = gram SiO2
34,25%
= 38,7072 gr
34,25%
= 113,0137 gr
94
c. Gram H2O
Gram H2O = n x Mr
= 11,6129 mol x 18 gr/ mol
= 209,0318 gr
Prosentase H2O dalam NaSiO3 adalah 48%
Gram H2O = 48% x gram NaSiO3
= 48% x 113,0137 gr
= 54,2466 gr
Sehingga massa H2O yang harus diambil adalah
Gram H2O = 209,0318 – 54,2466 gr
= 154,7852 gr
d. Gram NaOH
Prosentase Na2O dalam NaAlO2 adalah 42,5%
Gram Na2O = 42,5% x gram NaAlO2
= 42,5% x 12,4106 gr
= 5,2745 gr
Mol Na2O = 5,2745 gr
62 gr/mol
= 0,0851 mol
Prosentase Na2O dalam Na2SiO3 adalah 17,75%
Gram Na2O = 17,75% x gram NaSiO3
= 17,75% x 113,0137 gr
= 20,0599 gr
Mol Na2O = 20,0599 gr
62 gr/mol
= 0,3235 mol
95
Total mol Na2O dari NaAlO2 dan Na2SiO3 adalah
= 0,0851 + 0,3235 mol = 0,4086 mol
Rasio Na2O : Al2O3 = 0,4086 : 0,0645
= 6,334
Karena rasio Na2O 6,334 lebih besar dari perbandingan 4,30 maka
jumlah NaOH yang harus ditambahkan adalah 0,1 gram.
Tabel B.4 Massa zat yang digunakan dalam pembuatan feedstock
gel dan seed gel
Spesi NaAlO2
(gr)
Na2SiO3
(gr)
H2O
(gr)
NaOH
(gr)
Seed gel 1,9238 17,5207 23,9901 3,4682
Feedstock
gel
12,4106 113,0137 154,7852 0,1
96
LAMPIRAN C : HASIL XRD
1. XRD Zeolit-Y
Gambar C.1 Difraktogram XRD dari Zeolit-Y
Tabel C.1 Data hasil XRD zeolit-Y
Pos.
[°2Th.]
Height
[cts]
FWHM Left
[°2Th.]
d-spacing
[Å]
Rel. Int.
[%]
6.2831 1507.97 0.1673 14.06749 100.00
6.3853 1053.27 0.0669 13.84247 69.85
10.2033 321.73 0.2676 8.66972 21.34
11.8902 272.88 0.2007 7.44321 18.10
12.5109 160.05 0.2007 7.07531 10.61
15.6248 652.56 0.0669 5.67159 43.27
17.7414 113.51 0.1338 4.99941 7.53
18.5957 256.54 0.1004 4.77162 17.01
20.2768 444.92 0.1673 4.37966 29.50
21.7291 105.45 0.2676 4.09012 6.99
22.7168 158.10 0.2007 3.91447 10.48
23.5296 854.38 0.1506 3.78106 56.66
24.9433 49.59 0.1338 3.56988 3.29
25.6540 79.94 0.1673 3.47256 5.30
97
26.9426 672.98 0.1840 3.30933 44.63
27.6399 132.04 0.1673 3.22742 8.76
28.1273 286.42 0.2007 3.17259 18.99
29.4952 210.75 0.2007 3.02849 13.98
30.6181 395.43 0.1171 2.91993 26.22
31.2975 746.74 0.1840 2.85808 49.52
32.2804 309.47 0.0836 2.77327 20.52
32.9567 109.32 0.2007 2.71788 7.25
33.9059 277.94 0.0836 2.64394 18.43
34.5496 146.48 0.1171 2.59614 9.71
35.4938 44.97 0.2007 2.52921 2.98
37.6981 182.40 0.1004 2.38624 12.10
40.3768 39.59 0.2676 2.23390 2.63
41.2069 117.85 0.1673 2.19080 7.81
41.6648 63.02 0.2676 2.16777 4.18
42.9931 73.23 0.1673 2.10383 4.86
43.8234 46.43 0.1338 2.06587 3.08
46.9208 33.36 0.2676 1.93647 2.21
47.5155 41.96 0.1004 1.91361 2.78
49.1823 35.73 0.1004 1.85259 2.37
98
2. XRD Standart JCPDS No. 39-1380
Gambar C.2 Difraktogram XRD dari standar JCPDS No. 39-1380
zeolit-Y
Tabel C.2 Data hasil standar JCPDS No. 39-1380
2θ Intensitas 2θ Intensitas
6,184 100 29,603 25
10,112 19 30,697 36
11,869 12 31,36 78
12,386 5 32,41 28
14,343 2 33,025 11
15,615 78 34,033 32
17,582 4 34,644 14
18,664 44 35,625 4
20,304 52 37,151 4
21,237 3 37,865 23
21,497 3 40,565 5
22,764 18 41,342 13
23,642 95 41,844 7
24,977 8 43,143 8
25,748 22 43,959 11
99
26,988 67 45,256 2
27,768 19 45,714 4
28,936 3
3. XRD Komposit Karbon/Zeolit-Y
Gambar C.3 Difraktogram XRD dari komposit karbon/zeolit-Y
Tabel C.3 Data hasil XRD komposit karbon/zeolit-Y
Pos.
[°2Th.]
Height
[cts]
FWHM Left
[°2Th.]
d-spacing
[Å]
Rel. Int.
[%]
6.1617 761.18 0.1004 14.34429 100.00
10.0905 109.05 0.1338 8.76642 14.33
11.8055 160.82 0.0669 7.49646 21.13
15.5548 462.04 0.1004 5.69696 60.70
18.6004 240.44 0.1506 4.77043 31.59
20.2691 248.11 0.1004 4.38130 32.59
21.2499 76.50 0.1673 4.18125 10.05
22.7199 123.09 0.1673 3.91395 16.17
23.1537 111.97 0.1338 3.84158 14.71
23.5098 591.49 0.1673 3.78420 77.71
25.6822 73.16 0.2007 3.46881 9.61
100
26.9007 387.72 0.1004 3.31440 50.94
29.6001 89.14 0.4015 3.01800 11.71
30.6078 145.27 0.2007 2.92089 19.08
31.2265 264.64 0.1224 2.86205 34.77
31.3510 245.83 0.1004 2.85333 32.30
32.3368 111.67 0.1673 2.76856 14.67
33.0292 47.25 0.2676 2.71209 6.21
33.9987 97.26 0.1004 2.63694 12.78
34.5213 50.16 0.2007 2.59820 6.59
37.7517 45.27 0.2676 2.38298 5.95
39.1851 24.47 0.2007 2.29905 3.21
40.4241 16.80 0.4015 2.23140 2.21
41.2541 30.38 0.2007 2.18840 3.99
41.8080 29.45 0.2007 2.16068 3.87
43.1146 38.50 0.2007 2.09818 5.06
47.2641 10.59 0.8029 1.92320 1.39
4. XRD Karbon Tertemplat Zeolit-Y
Gambar C.4 Difraktogram XRD dari karbon tertemplat zeolit-Y
101
Tabel C.4 Data hasil XRD dari karbon tertemplat zeolit-Y
Pos.
[°2Th.]
Height
[cts]
FWHM Left
[°2Th.]
d-spacing
[Å]
Rel. Int.
[%]
6.0485 26.04 0.0900 14.60034 100.00
5. XRD Membran PSf
Gambar C.5 Difraktogram XRD dari membran PSf
Tabel C.5 Data hasil XRD dari membran PSf
Pos.
[°2Th.]
Height
[cts]
FWHM Left
[°2Th.]
d-spacing
[Å]
Rel. Int.
[%]
17.7774 43.02 0.0900 4.98525 100.00
102
6. XRD MMM PSf/KTZ (0,7% berat)
Gambar C.6 Difraktogram XRD dari MMM PSf/KTZ (0,7%
berat)
Tabel C.6 Data hasil XRD dari MMM PSf/KTZ (0,4% berat)
Pos.
[°2Th.]
Height
[cts]
FWHM Left
[°2Th.]
d-spacing
[Å]
Rel. Int.
[%]
8.9208 29.65 0.2007 9.91300 100.00
17.9644 25.19 0.2007 4.93787 84.95
Position [°2Theta] (Copper (Cu))
10 20 30 40
Counts
0
100
200
300 0,7% KTZ Uncoated
103
LAMPIRAN D : HASIL FTIR
1. FTIR Karbon Tertemplat Zeolit-Y
Gambar D.1 Spektra FTIR karbon tertemplat zeolit-Y
Tabel D.1 Data hasil FTIR karbon tertemplat zeolit-Y
Peak Intensitas
406,33 46,338
420,47 47,676
1172,86 53,507
1574,71 54,595
3340,99 57,744
104
2. FTIR Membran PSf
Gambar D.2 Spektra FTIR dari membran PSf
Tabel D.2 Data hasil FTIR membran PSf
Peak Intensitas Peak Intensitas
403,70 82,000 1147,74 64,306
411,54 76,393 1168,22 72,833
423,31 80,443 1235,87 64,266
457,73 80,997 1293,29 79,783
472,87 81,049 1321,89 81,976
555,57 62,808 1363,57 92,537
635,32 83,410 1409,31 89,219
690,06 74,300 1486,25 66,222
714,76 80,000 1503,41 75,311
733,82 84,634 1583,38 73,706
760,80 88,945 1909,68 96,456
831,30 69,895 2021,20 95,745
852,23 76,454 2029,89 96,250
105
872,48 76,434 2039,24 96,124
1012,73 76,939 2921,30 91,963
1079,38 76,670 2965,56 91,687
1103,57 66,617 3065,41 94,712
3. FTIR MMM PSF/KTZ (0,7% berat)
Gambar D.3 Spektra FTIR dari MMM PSf/KTZ (0,7% berat)
Tabel D.3 Data hasil FTIR membran MMM PSf/KTZ (0,7%
berat)
Peak Intensitas Peak Intensitas
404,91 70,466 872,93 78,520
410,71 71,224 1013,23 72,193
416,58 71,167 1073,75 74,334
424,93 72,642 1103,98 70,663
430,86 73,073 1148,34 73,154
436,64 73,263 1168,34 78,304
442,60 74,175 1235,64 78,141
106
448,64 73,828 1293,72 87,107
456,29 74,400 1323,14 86,281
556,35 70,825 1386,53 85,113
627,72 80,684 1486,77 81,908
690,37 77,677 1503,30 85,239
714,95 80,099 1583,17 75,022
832,46 76,364 2965,79 94,155
852,71 79,468 3287,35 91,844
115
LAMPIRAN G
DATA UJI PERMEASI GAS
1. Permeabilitas
Parameter tetap : T = 298 K
P = 375,03 cmHg (CO2, CH4, O2, N2)
P = 225,02 cmHg (H2)
Contoh perhitungan untuk CH4 :
𝑝𝑖
𝑙=
𝑄
𝐴 𝑃 273,15 . 106
𝑇
=𝑄
𝐴 𝑃 273,15 . 106
𝑇
=0,123 𝑐𝑚3/s
13,171 𝑐𝑚2 375,03 𝑐𝑚𝐻𝑔 273,15 . 106
298 𝐾
= 22,78 𝑐𝑚𝐻𝑔. 𝑐𝑚. 𝑠−1. 𝐾−1
= 22,78 𝐺𝑃𝑈
Perhitungan permeabilitas untuk semua gas dengan 4 kali
pengulangan pada membran PSf ditunjukkan pada tabel.
Tabel G.1 Nilai permeabilitas pada membran PSf
Gas Q
(cm3/s)
A
(cm2)
P
(cmHg)
T
(K)
p
(GPU)
Rata-rata
CH4 0,12 13,17 375,03 298 22,78 23,49
0,12 13,17 375,03 298 21,91
0,13 13,17 375,03 298 24,27
0,13 12,90 375,03 298 25,03
CO2 0,29 13,17 375,03 298 53,49 60,13
0,32 13,17 375,03 298 60,55
0,32 13,17 375,03 298 60,36
0,35 12,90 375,03 298 66,12
N2 0,09 13,17 375,03 298 16,97 16,53
0,09 13,17 375,03 298 16,57
116
0,08 13,17 375,03 298 14,99
0,09 12,90 375,03 298 17,59
O2 0,12 13,17 375,03 298 22,44 21,17
0,12 13,17 375,03 298 22,58
0,09 13,17 375,03 298 16,53
0,12 12,90 375,03 298 23,13
H2 0,55 13,17 225,02 298 170,50 182,57
0,60 13,17 225,02 298 186,68
0,58 13,17 225,02 298 178,14
0,61 12,90 225,02 298 194,98
Tabel G.2 Nilai permeabilitas pada MMM PSf/KTZ (0,4% berat)
Gas Q
(cm3/s)
A
(cm2)
P
(cmHg)
T
(K)
p
(GPU)
Rata-rata
CH4 0,04 12,77 375,03 298 8,02 5,78
0,02 12,02 375,03 298 4,21
0,03 12,43 375,03 298 5,35
0,03 11,89 375,03 298 5,56
CO2 0,33 12,77 375,03 298 63,28 53,79
0,28 12,02 375,03 298 56,84
0,28 12,43 375,03 298 55,46
0,19 11,89 375,03 298 39,59
N2 0,03 12,77 375,03 298 6,23 4,93
0,02 12,02 375,03 298 4,16
0,02 12,43 375,03 298 4,72
0,02 11,89 375,03 298 4,61
O2 0,08 12,77 375,03 298 15,30 13,02
0,07 12,02 375,03 298 13,55
0,07 12,43 375,03 298 13,13
0,05 11,89 375,03 298 10,10
H2 0,55 12,77 225,02 298 175,27 157,93
0,50 12,02 225,02 298 168,23
0,50 12,43 225,02 298 164,10
0,36 11,89 225,02 298 124,11
117
Tabel G.3 Nilai permeabilitas pada MMM PSf/KTZ (0,5% berat)
Gas Q
(cm3/s)
A
(cm2)
P
(cmHg)
T
(K)
p
(GPU)
Rata-rata
CH4 0,13 12,01 375,03 298 26,12 24,14
0,12 11,81 375,03 298 24,60
0,12 12,27 375,03 298 24,39
0,10 11,87 375,03 298 21,43
CO2 0,37 12,01 375,03 298 75,24 77,12
0,43 11,81 375,03 298 89,56
0,35 12,27 375,03 298 69,59
0,36 11,87 375,03 298 74,10
N2 0,09 12,01 375,03 298 18,77 17,74
0,08 11,81 375,03 298 17,29
0,09 12,27 375,03 298 18,82
0,08 11,87 375,03 298 16,08
O2 0,14 12,01 375,03 298 29,25 26,85
0,13 11,81 375,03 298 27,40
0,13 12,27 375,03 298 25,34
0,12 11,87 375,03 298 25,43
H2 0,68 12,01 225,02 298 231,94 240,38
0,71 11,81 225,02 298 246,50
0,71 12,27 225,02 298 234,80
0,72 11,87 225,02 298 248,29
Tabel G.4 Nilai permeabilitas pada MMM PSf/KTZ (0,7% berat)
Gas Q
(cm3/s)
A
(cm2)
P
(cmHg)
T
(K)
p
(GPU)
Rata-rata
CH4 12,62 1,12 375,03 298 217,48 209,38
12,68 1,15 375,03 298 221,18
12,04 0,98 375,03 298 199,68
12,36 1,01 375,03 298 199,18
CO2 12,62 0,82 375,03 298 158,22 145,79
12,68 0,82 375,03 298 158,54
12,04 0,68 375,03 298 138,76
118
12,36 0,65 375,03 298 127,64
N2 12,62 0,76 375,03 298 146,49 138,04
12,68 0,75 375,03 298 144,43
12,04 0,67 375,03 298 135,97
12,36 0,63 375,03 298 125,37
O2 12,62 0,74 375,03 298 143,59 133,91
12,68 0,74 375,03 298 143,29
12,04 0,63 375,03 298 129,16
12,36 0,60 375,03 298 119,61
H2 12,62 1,56 225,02 298 502,49 473,91
12,68 1,56 225,02 298 502,02
12,04 1,34 225,02 298 452,04
12,36 1,33 225,02 298 439,09
2. Selektivitas
Contoh perhitungan selektivitas CO2 terhadap CH4 pada membran
PSf :
𝛼𝑖/𝑗 =(
𝑝𝑖𝑙
)
(𝑝𝑗
𝑙)
=53,49 𝐺𝑃𝑈
22,78 𝐺𝑃𝑈
= 2,35
Tabel G.5 Nilai selektivitas CO2 terhadap CH4 pada membran
membran pCO2
(GPU)
pCH4
(GPU)
α Rata-rata
PSf 53,49 22,78 2,35 2,56
60,55 21,91 2,76
60,36 24,27 2,49
66,12 25,03 2,64
PSf/KTZ
(0,4% berat)
63,28 8,02 7,89 9,72
56,84 4,21 13,50
119
55,46 5,35 10,37
39,59 5,56 7,13
PSf/KTZ
(0,5% berat)
75,24 26,12 2,88 3,21
89,56 24,60 3,64
69,59 24,39 2,85
74,10 21,43 3,46
PSf/KTZ
(0,7% berat)
158,22 217,48 0,73 0,70
158,54 221,18 0,72
138,76 199,68 0,69
127,64 199,18 0,64
Tabel G.6 Nilai selektivitas O2 terhadap N2 pada membran
membran pO2
(GPU)
pN2
(GPU)
α Rata-rata
PSf 22,44 16,97 1,32 1,28
22,58 16,57 1,36
16,53 14,99 1,10
23,13 17,59 1,31
PSf/KTZ
(0,4% berat)
15,30 6,23 2,46 2,67
13,55 4,16 3,26
13,13 4,72 2,78
10,10 4,61 2,19
PSf/KTZ
(0,5% berat)
29,25 18,77 1,56 1,52
27,40 17,29 1,58
25,34 18,82 1,35
25,43 16,08 1,58
PSf/KTZ
(0,7% berat)
143,59 146,49 0,98 0,97
143,29 144,43 0,99
129,16 135,97 0,95
119,61 125,37 0,95
120
Tabel G.7 Nilai selektivitas H2 terhadap CH4 pada membran
membran pH2
(GPU)
pCH4
(GPU)
α Rata-rata
PSf 170,50 22,78 7,49 7,78
186,68 21,91 8,52
178,14 24,27 7,34
194,98 25,03 7,79
PSf/KTZ
(0,4% berat)
175,27 8,02 21,86 28,71
168,23 4,21 39,97
164,10 5,35 30,68
124,11 5,56 22,34
PSf/KTZ
(0,5% berat)
231,94 26,12 8,88 10,03
246,50 24,60 10,02
234,80 24,39 9,63
248,29 21,43 11,58
PSf/KTZ
(0,7% berat)
502,49 217,48 2,31 2,26
502,02 221,18 2,27
452,04 199,68 2,26
439,09 199,18 2,20
Tabel G.8 Nilai selektivitas CO2 terhadap N2 pada membran
membran PCO2
(GPU)
PN2
(GPU)
α Rata-rata
PSf 53,49 16,97 3,15 3,65
60,55 16,57 3,65
60,36 14,99 4,03
66,12 17,59 3,76
PSf/KTZ
(0,4% berat)
63,28 6,23 10,16 11,04
56,84 4,16 13,66
55,46 4,72 11,74
39,59 4,61 8,59
PSf/KTZ
(0,5% berat)
75,24 18,77 4,01 4,37
89,56 17,29 5,18
69,59 18,82 3,70
121
74,10 16,08 4,61
PSf/KTZ
(0,7% berat)
158,22 146,49 1,08 1,05
158,54 144,43 1,10
138,76 135,97 1,02
127,64 125,37 1,02
123
BIODATA PENULIS
Penulis dilahirkan di Sumenep pada
tanggal 17 Oktober 1995 sebagai
anak pertama dari dua bersaudara.
Penulis telah menempuh pendidikan
di SD. Taman Muda Kalianget, SMP
1 Sumenep, dan SMA 1 Pamekasan.
Penulis diterima dijurusan Kimia
FIA-ITS pada tahun 2014 melalui
jalur SBMPTN dan terdaftar dengan
NRP 01211440000072. Penulis
mengambil bidang minat Kimia
Material Energi di bawah bimbingan
ibu Nurul Widiastuti Ph.D. selama menempuh pendidikan, penulis
pernah ikut dalam beberapa organisasi, pelatihan dan kepanitian.
Penulis pernah menjabat sebagai staff Divisi Kesejahteraan
Mahasiswa HIMKA ITS 2015/2016 dan bendahara Divisi
Hubungan Luar BEM FMIPA ITS 2016/2017.
Penulis dapat dihubungi melalui :
Email : afifahnurubaidillah@gmail.com
Telp : 085735468446
Recommended