SOLID STATE DIVISION PROGRESS REPORT for Period

ORNL6722

SOLID STATE DIVISION

PROGRESS REPORT for Period Ending March 31,1992

(A.

MANAGED BY MARTIN MARIETTA ENERGY SYSTEMS, INC. FOR THE UNITED STATES DEPARTMENT OF ENERGY :

! < O f S T R I B U T l O N O F T H I S D O C U M E N T IS U N L I M I T E D

This report has been reproduced directly from the best available copy.

Available to DOE and DOE contractors from the Office of Scientific and Techni-cal Information, P.O. Box 62, Oak Ridge, TN 37831; prices available from (615) 576-8401, FTS 626-8401.

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This report was prepared as an account of work sponsored by an agency of the United States Government. Neither the United States Government nor any agency thereof, nor any of their employees, makes any warranty, express or implied, or assumes any legal liability or responsibility fur the accuracy, com-pleteness, or usefulness of any information! apparatus, product, or process dis-closed, or represents that its use would not infringe privately owned rights. Reference herein to any specific commercial product, process, or service by trade name, trademark, manufacturer, or otherwise, does not necessarily consti-tute or imply its endorsement, recommendation, or favoring by the United States Government or any agency thereof. The views and' opinions of authors expressed herein do not necessarily state or reflect those of the United States Government or any agency thereof.

ORNL—6722

DE93 003665

SOLID STATE DIVISION PROGRESS REPORT

for Period Ending March 31, 1992

J. B. Roberto, Director L. A. Boatner, Section Head

J. F. Cooke, Section Head B. C. Larson, Section Head R. M. Moon, Section Head

D. M. Zehner, Section Head

Edited by: P. H. Green

L. W. Hinton

Date Published - September 1992

Prepared for the Division of Materials Sciences

Prepared by the OAK RIDGE NATIONAL LABORATORY:

Oak Ridge, Tennessee 37831 ' managed by

MARTIN MARIETTA ENERGY SYSTEMS; INC. for the

DEPARTMENT OF ENERGY UNDER CONTRACT NO. DE-AC05-840R21400

biSTRIBUTlON OF THIS DOCUMENT IS UNLIMI

Reports previously issued in this series are as follows:

O R N L -O R N L -O R N L -O R N L -O R N L -O R N L O R N L O R N L O R N L -O R N L O R N L -O R N L -O R N L -O R N L -O R N L -O R N L -O R N L -O R N L -O R N L -O R N L -O R N L -O R N L -O R N L -O R N L -O R N L -O R N L -O R N L -O R N L -O R N L -O R N L -O R N L O R N L -O R N L -O R N L -O R N L O R N L O R N L -O R N L O R N L O R N L O R N L O R N L O R N L O R N L O R N L O R N L O R N L O R N L O R N L O R N L

1 0 9 5 1 1 2 8 1 2 1 4 1 2 6 1 1 3 0 1 1 3 5 9 1 4 2 9 1 5 0 6 1606 1 6 7 7 1 7 6 2 1 8 5 1 1 8 5 2 1 9 4 4 1 9 4 5 2 0 5 1 2 0 5 2 2 1 8 8 2 1 8 9 2 4 1 3 2 4 1 4 • 2 6 1 4 • 2 8 2 9 • 3 0 1 7 • 3 2 1 3 3 3 6 4 - 3 4 8 0 • 3 6 7 6 • 3 8 4 1 • 3 9 3 5 - 4 0 9 8 • 4 2 5 0 - 4 4 0 8 / - 4 5 2 6 ? - 4 6 5 9 - 4 7 7 9 - 4 8 6 1 - 4 9 5 2 - 5 0 2 8 - 5 1 3 5 - 5 3 2 8 - 5 4 8 6 - 5 6 4 0 - 5 8 5 0 - 5 9 7 5 - 6 1 2 8 , - 6 3 0 6 - 6 4 5 3

6 5 7 1 6 6 6 4

P e r i o d E n d i n g A p r i l 3 0 , 1 9 5 1 P e r i o d E n d i n g J u l y 3 1 , 1 9 5 1 P e r i o d E n d i n g O c t o b e r 3 1 , 1 9 5 1 P e r i o d E n d i n g J a n u a r y 3 1 , 1 9 5 2 P e r i o d E n d i n g M a y 1 0 , 1 9 5 2 P e r i o d E n d i n g A u g u s t 1 0 , 1 9 5 2 P e r i o d E n d i n g N o v e m b e r 1 0 , 1 9 5 2 P e r i o d E n d i n g F e b r u a r y 1 0 , 1 9 5 3 P e r i o d E n d i n g A u g u s t 3 0 , 1 9 5 3 P e r i o d E n d i n g F e b r u a r y 2 8 , 1 9 5 4 P e r i o d E n d i n g A u g u s t 3 1 , 1 9 5 4 P e r i o d E n d i n g F e b r u a r y 2 8 , 1 9 5 5 P e r i o d E n d i n g F e b r u a r y 2 8 , 1 9 5 5 P e r i o d E n d i n g A u g u s t 3 1 , 1 9 5 5 P e r i o d E n d i n g A u g u s t 3 1 , 1 9 5 5 P e r i o d E n d i n g F e b r u a r y 2 9 , 1 9 5 6 P e r i o d E n d i n g F e b r u a r y 2 9 , 1 9 5 6 P e r i o d E n d i n g A u g u s t 3 1 , 1 9 5 6 P e r i o d E n d i n g A u g u s t 3 1 , 1 9 5 6 P e r i o d E n d i n g A u g u s t 3 1 , 1 9 5 7 P e r i o d E n d i n g A u g u s t 3 1 , 1 9 5 7 P e r i o d E n d i n g A u g u s t 3 1 , 1 9 5 8 P e r i o d E n d i n g A u g u s t 3 1 , 1 9 i y 0 P e r i o d E n d i n g A u g u s t 3 1 , 1 9 6 0 P e r i o d E n d i n g A u g u s t 3 1 , 1 9 6 1 P e r i o d E l i d i n g A u g u s t 3 1 , 1 9 6 2 P e r i o d E n d i n g M a y 3 1 , 1 9 6 3 P e r i o d E n d i n g M a y 3 1 , 1 9 6 4 P e r i o d E n d i n g M a y 3 1 , 1 9 6 5 P e r i o d E n d i n g D e c e m b e r 3 1 , 1 9 6 5 P e r i o d E n d i n g D e c e m b e r 3 1 , 1 9 6 6 P e r i o d E n d i n g D e c e m b e r 3 1 , 1 9 6 7 P e r i o d E n d i n g D e c e m b e r 3 1 , 1 9 6 8 P e r i o d E n d i n g D e c e m b e r 3 1 , 1 9 6 9 P e r i o d E n d i n g D e c e m b e r 3 1 , 1 9 7 0 P e r i o d E n d i n g D e c e m b e r 3 1 , 1 9 7 1 P e r i o d E n d i n g D e c e m b e r 3 1 , 1 9 7 2 P e r i o d E n d i n g D e c e m b e r 3 1 , 1 9 7 3 P e r i o d E n d i n g D e c e m b e r 3 1 , 1 9 7 4 P e r i o d E n d i n g D e c e m b e r 3 1 , 1 9 7 5 P e r i o d E n d i n g A p r i l 3 0 , 1 9 7 7 P e r i o d E n d i n g S e p t e m b e r 3 0 , 1 9 7 8 P e r i o d E n d i n g F e b r u a r y 2 9 , 1 9 8 0 P e r i o d E n d i n g S e p t e m b e r 3 0 , 1 9 8 1 P e r i o d E n d i n g M a r c h 3 1 , 1 9 8 3 P e r i o d E n d i n g S e p t e m b e r 3 0 , 1 9 8 4 P e r i o d E n d i n g M a r c h 3 1 , 1 9 8 6 P e r i o d E n d i n g S e p t e m b e r 3 0 , 1 9 8 7 P e r i o d E n d i n g M a r c h 3 1 , 1 9 8 9 P e r i o d E n d i n g S e p t e m b e r 3 0 , 1 9 9 0

i i

Contents

A C R O N Y M S x v i i

I N T R O D U C T I O N x i x

1. Theoretical Solid State Physics

SURFACES AND INTERFACES '' ' M v<

A n o m a l o u s I n t e r p l a n a r E x p a n s i o n a t t h e ( 0 0 0 1 ) S u r f a c e o f B e — H . L. Davis, J. B. Hannon, K. B. Ray, and E. W. Plummer M 2

ij // S u r f a c e S e g r e g a t i o n o f R a n d o m A l l o y s — H . L . Darns, B. Dotsch, A. Wanmer, K. Miiller,

and D. M. Zehner . . / . 3

A L o w - E n e r g y E l e c t r o n D i f f r a c t i o n ( L E E D ) D e t e r m i n a t i o n o f t h e T a C ( l l l ) T e r m i n a t i o n — H. L. Davis, B. Dotsch, and D. M. Zehner 4

N u m e r i c a l S i m u l a t i o n o f S i - G e ( 0 0 1 ) S t e p p e d S u r f a c e s — M a ; i d Karimi, Theodore Kaplan, Mark Mostoller, and David Jesson 5

S i m u l a t i o n o f ( a / 2 ) [ 1 1 0 ] E d g e D i s l o c a t i o n s i n S i , G e , a n d G e - S i F i l m s — M a r k Mostoller, M. F. Chisholm, Theodore Kaplan, and Majid Karimi 5

C h a r g i n g E f f e c t s i n S m a l l T u n n e l J u n c t i o n s — K . Flensburg, M. Jonson, H. O. Frota, S. M. Girvin, D. R. Penn, and M. D. Stiles 7

MAGNETISM AND SPIN DYNAMICS

E f f e c t s o f I m p u r i t i e s o n t h e M a g n e t i c O r d e r i n g o f C h r o m i u m — R . S. Fishman and S.H.Liu 7

R o l e o f E x c h a n g e M a t r i x E l e m e n t o n S p i n - W a v e S p e c t r a o f H C P C o b a l t — ] . M. Bass, J. A. Blackman, }. F. Cooke, and K. N. Trohidou 8

S p i n S u s c e p t i b i l i t y o f F e r r o m a g n e t i c N i c k e l A l o n g A r b i t r a r y S y m m e t r y D i r e c t i o n s — J. F. Cooke and J. A. Blackman 9

C u r r e n t - D e n s i t y F u n c t i o n a l T h e o r y o f S u r f a c e P r o p e r t i e s o f E l e c t r o n H o l e D r o p l e t s i n a>) S t r o n g M a g n e t i c F i e l d — M a r k Rasolt, G. Vignale, and P. Skudlarski it!.: 1 0

( i i i

i v

A n d e r s o n M o d e l — H . O. Frota and G . D. Mahan 1 1 1

M a g n o n R e n o r m a l i z a t i o n o f a L o c a l i z e d H o l e — A . G . Mal'shukov and G. D. Mahan 1 2

BUCKYBALLS, SAND PILES, BAND TAILS, AND MORE

F l u c t u a t i o n s i n H i g h - R a n k i n g T e n s o r O r d e r P a r a m e t e r s : I m p l i c a t i o n t o t h e O r i e n t a t i o n a l T r a n s i t i o n o f B u c k y b a l l s — M a r k Rasolt 1 2

S e l f - S e g r e g a t i o n i n M u l t i c o m p o n e n t S a n d P i l e s — T h e o d o r e Kaplan, S. H. Liu, L. /. Gray, and B. C. Sales 1 4

C a n d i d a t e F o r m a t i o n T e c h n o l o g i e s f o r T h i n - F i l m S i l i c o n P h o t o v o l t a i c s — R . F. Wood and D. L. More 1 4

Q u a s i - F e r m i L e v e l s i n Q u a n t u m W e l l P h o t o l u m i n e s c c n c e — G . D. Mahan and

L. E. Oliveira 1 5

B a n d T a i l s a n d B a n d w i d t h s i n S i m p l e M e t a l s — H . O. Frota and G. D. Mahan 1 6

I n h o m o g e n e o u s T h e r m o e l e c t r i c s — G . D. Mahan 1 6

C u r r e n t D e p e n d e n c e o f t h e v a n d e r W a a l s I n t e r a c t i o n — A . G. Rojo and G . D . Mahan 1 7

C o m p u t e r S i m u l a t i o n S t u d i e s o f H i g h - E n e r g y C o l l i s i o n C a s c a d e s — M a r k T. Robinson 1 7

2. I Superconductivity

THEORY

S p o n t a n e o u s l y B r o k e n C u r r e n t - C a r r y i n g S t a t e s i n H i g h - T c S u p e r c o n d u c t o r s — Mark Rasolt and F. Perrot 2 0 y

U p p e r C r i t i c a l F i e l d o f L a y e r e H S u p e r c o n d u c t o r s — S . H. Liu 2 0

d9 S p i n P o l a r o n T h e o r y o f H i g h - T c S u p e r c o n d u c t i v i t y — R . F. Wood and J. F. Cooke 2 2

R e s i s t i v e T r a n s i t i o n a n d N o r m a l - S t a t e C o n d u c t i v i t y i n Y B a 2 C u 3 0 7 / P r B a 2 C u 3 0 7

S u p e r l a t t i c e s — R . F. Wood 2 3

P o l a r o n s i n t h e L a y e r e d E l e c t r o n G a s — G . D . Mahan 2 4

L a t t i c e D y n a m i c s o f H i g h - T c S u p e r c o n d u c t o r s — M a r k Mostoller...:. 2 5

V

S i g n o f t h e C o u p l i n g B e t w e e n T - V i o l a t i n g S y s t e m s i n S e c o n d - O r d e r P e r t u r b a t i o n T h e o r y — A . G . Rojo and A. J. Leggett 2 6

T w o P h a s e s o f t h e A n y o r i G a s a n d B r o k e n T S y m m e t r y : S o m e E x a c t R e s u l t s — G . S. Canright and A. G. Rojo 2 6

S o m e C o n s e q u e n c e s o f PT S y m m e t i y f o r O p t i c a l R o t a t i o n E x p e r i m e n t s —

G . S . Canright and A. G. Rojo 2 7

O r d e r i n g o f C h i r a l i t y f o r M a n y P l a n e s o r A n y o n s — A . G . Rojo and G. S. Canright 2 8

A n t i f e r r o m a g n e t i c O r d e r i n g o f S y m m e t r y B r e a k i n g i n M u l t i p l e P l a n e s — A . G . Rojo and G. S. Canright 2 8

THIN FILMS

G r o w t h o f U n i f o r m - T h i c k n e s s T h i n F i l m s b y P u l s e d - L a s e r A b l a t i o n — D . H. Lowndes, J . W . McCamy, Shen Zhu, and D. B. Poker 2 9

E a r l y S t a g e s o f Y B a 2 C u 3 0 7 . 5 E p i t a x i a l G r o w t h o n ( 0 0 1 ) M g O a n d S r T i 0 3 — Douglas H. Lowndes, X-Y. Zheng, Shen Zhu, / . D . Budai, and R. J. Warmack 3 1

S u p p r e s s i o n o f t h e S p i r a l - G r o w t h M e c h a n i s m i n E p i t a x i a l Y B a 2 C u 3 0 7 _ § — Douglas H. Lowndes, X.-Y. Zheng, Shen Zhu, J. D. Budai, and R. J. Warmack 3 2

S c a n n i n g T u n n e l i n g M i c r o s c o p y o f P u l s e d - L a s e r D e p o s i t e d Y B a 2 C u 3 0 7 _ 5 E p i t a x i a l T h i n F i l m s : S u r f a c e M i c r o s t r u c t u r e a n d G r o w t h M e c h a n i s m — D a v i d P. Norton, Douglas H. Lowndes, X.-Y. Zheng, Shen Zhu, and R. J. Warmack 3 4

K i n e t i c R o u g h e n i n g D u r i n g aJ_ a n d c l G r o w t h o f Y B a 2 C u 3 0 7 - * — S . / . Pennycook, M. F. Chisholm, S. Zhu, D. P. Norton, and D. H. Lowndes 3 5

N u c l e a t i o n a n d G r o w t h o f Y B a 2 C u 3 0 7 . x o n M g O — S . } . Pennycook, M. F. Chisholm, j f S. Zhu, and D. H. Lowndes 3 6

D e f e c t S t r u c t u r e o f S u p e r c o n d u c t i n g Y B a 2 C u 3 0 * F i l m s P r e p a r e d a t L o w O x y g e n P r e s s u r e s — H . Fujita, }. D. Budai, J. Z. Tischler, R. Feenstra, and D. P. NortSn 3 7

C e l l - b y - C e l l G r o w t h a n d A m o r p h i z a t i o n o f Y B a 2 C u 3 0 7 _ x — S . J. Pennycook, M : ; F . Chisholm, D. E . Jesson, D. P. Norton, D. H. Lowndes, R. Feenstra, H. % Kerchner, and ). O. Thomson 3 8

D e p r e s s i o n a n d B r o a d e n i n g o f t h e S u p e r c o n d u c t i n g T r a n s i t i o n i n Y B a 2 C u 3 0 7 - s - B a s e d S u p e r l a t t i c e s : I n f l u e n c e o f t h e B a r r i e r L a y e r s — D a v i d P. Norton, Douglas H. Lowndes, S. J . Pennycook, and J. D. Budai 3 9

T r a n s p o r t - C u r r e n t R e s i s t i v i t y a n d I n d u c t i v e I m p e d a n c e o f Y B a 2 C u 3 0 7 / P r B a 2 C u 3 0 7 S u p e r l a t t i c e F i l m s — H . R. Kerchner, D. K. Christen, C. E. Klabunde, /. 0 . Thomson, Y. R. Sun, and J. R. Thompson 4 0

i v

S u p e r c o n d u c t i v i t y a n d H o l e D o p i n g i n P r o . 5 C a o . s B a 2 C u 3 0 7 . s T h i n F i l m s — David P. Norton, D. Hj Lowndes, B. C. Sales, J. D. Bu.iai, and B. C. Chakoumakos 4 2

R o l e o f O x y g e n V a c a n c i e s i n t h e F l u x - P i n n i n g M e c h a n i s m a n d H o l e - D o p i n g L a t t i c e D i s o r d e r i n H i g h C u r r e n t D e n s i t y Y B a 2 C u 3 0 7 . x F i l m s — R . Feenstra, D. K. Christen, C . E. Klabunde, and J. D. Budai 4 3

E p i t a x i a l O r i e n t a t i o n s f o r Y B a 2 C u 3 0 ; c F i l m s o n S i l v e r S u b s t r a t e s — J . D. Budai, D. K. Christen, E. C. Jones, and R. T. Young.. 4 4

H i g h - Q u a l i t y E p i t a x i a l Y B C O ( F ) F i l m s D e p o s i t e d D i r e c t l y o n S a p p h i r e — R. T. Ypung, K. H. Young, M. D. Miller, S. R. Ovshinsky, J. D. Budai, C. W. White, and J. S. Martens .'. J 4 5

F l u x C r e e p i n t h e J o s e p h s o n M i x e d S t a t e ' o f G r a n u l a r - O r i e n t e d Y B a 2 C u 3 0 7 _ x T h i n ; F i l m s — £ . C . Jones, D. K. Christen, C. E. Klabunde, J. R. Thompson, D. P. Norton, j R. Feenstra, D. H. Lowndes, and J. D. Budai <' 4 6

T h e r m a l i z a t i o n a n d A t t e n u a t i o n o f Y B C O L a s e r A b l a t i o n P l u m e s b y B a c k g r o u n d G a s e s — D . B. Ceohegan '.' 4 7

BULK MATERIALS

E n h a n c e d C u r r e n t D e n s i t y / c a n d E x t e n d e d I r r e v e r s i b i l i t y o f S i n g l e - C r y s t a l B i 2 S r 2 C a C u 2 0 g b y L i n e a r D e f e c t s f r o m H e a v y I o n I r r a d i a t i o n — / . R. Thompson, Y. R. Sun, H. R. Kerchner, D. K. Christen, B. C. Sales, B. C. Chakoumakos, A. D. Marwick, L. Civale, and J. O. Thomson 4 8

V o r t e x C o n f i n e m e n t b y C o l u m n a r D e f e c t s i n Y B a 2 C u 3 C > 7 C r y s t a l s : E n h a n c e d P i n n i n g a t H i g h F i e l d a n d T e m p e r a t u r e s — L . Civale, A. D. Marwick, T. K. Worthington, M. A. Kirk, J. R. Thompson, L. Krusin-Elbaum, Y. R. Sun, J. R. Clem, and F. H. Holtzberg 4 9

S y s t e m a t i c s o f S u p e r c o n d u c t i v e P r o p e r t i e s a n d F l u x P i n n i n g v s . O x y g e n D e f i c i e n c y 8 i n A l i g n e d Y B a 2 C u 3 0 7 - s M a t e r i a l s — J . R. Thompson,). C. Ossandon, D. K. Christen, Y. R. Sun, B. C. Sales, H. R. Kerchner, J. E. Tkaczyk, and K. W. Lay 5 0

S c a l i n g o f t h e H y s t e r e t i c M a g n e t i c B e h a v i o r i n Y B a 2 C u 3 0 7 S i n g l e C r y s t a l s — L . Civale, M. W. McElfresh, A. D. Marwick, F. H. Holtzberg, C. Feild, J. R. Thompson, and D. K. Christen h 5 1

L o n g - T e r m , N o n l o g a r i t h m i c M a g n e t i c R e l a x a t i o n a n d F l u x C r e e p A n n e a l i n g i n H i g h - / C

S i n g l e - C r y s t a l S u p e r c o n d u c t o r — / . R. Thompson, Yang Ren Sun, A. P. Malozemoff, D. K. Christen, H. R. Kerchner, / . G . Ossandon, A. Marwick, and F. H. Holtzberg 5 2

G r a i n B o u n d a r y F a c e t i n g i n Y B a 2 C u 3 0 7 . 5 — M . F . Chisholm and S. J. Pennycook 5 3

T h e P r o d u c t i o n a n d P r o p e r t i e s o f M e l t - Z o n e - T e x t u r e d Y B a 2 C u 3 0 7 - s F i l a m e n t s — D . K. Christen, C. E. Klabunde, D. B. Chandler, M. J. Neal, M. V . Parish, B. C. Chakoumakos, A. Coyal, and D. M. Kroeger 5 5

v i i

M a g n e t i z a t i o n a n d C r i t i c a l C u r r e n t D e n s i t y R e l a t e d t o M i c r o s t r u c t u r e i n Y B a 2 C u 3 0 _ 7 - A g C o m p o s i t e s — H . R. Khan, J. R. Thompson, and J. G. Ossandon 5 6

D e p e n d e n c e o f t h e C r i t i c a l C u r r e n t D e n s i t y o n t h e A d d i t i o n o f A l u m i n u m t o C e r a m i c ; c Y B a 2 C u 3 0 7 . 5 — H . R. Kerchner, ]. O. Thomson, Jennifer Paul, and H. R. Khan 5 6

u M e a s u r e m e n t o f t h e K i n e t i c E n e r g y f o r C u i n Y B a 2 C u 3 C > 7 _ 5 b y N e u t r o n R e s o n a n c e

A b s o r p t i o n S p e c t r o s c o p y — H . A. Mook, /. A. Harvey, N. W . Hill, and N. Hecker. 5 7 o

P h o n o n s i n S u p e r c o n d u c t i n g B a o . 6 K o . 4 B i 0 3 — R . M . Nicklow, Mark Mostoller, C.-K. Loong, and M . L. Norton 5 8

P h o n o n s a n d S u p e r c o n d u c t i v i t y i n B i 2 S r 2 C a C u 2 0 g — H . A. Mook, B. C. Chakoumakos, M. Mostoller, A. T. Boothroyd, and D. McK. Paul 6 0

11 M a g n e t i c D y n a m i c s o f S u p e r c o n d u c t i n g L a i . g s S r o . u C u Q } — T . £ . Mason, G . Aeppli,

and H. A. Mook 61

P r e s s u r e E f f e c t s o n t h e C r y s t a l S t r u c t u r e o f L a 2 - * B a * C u 0 4 — S . Katano and J. A. Fernaniez-Baca 6 2

S m a l l - A n g l e N e u t r o n S c a t t e r i n g S t u d y o f t h e F l u x L i n e L a t t i c e i n Y B a 2 C u 3 C > 7 — M. Yethiraj, H. A. Mook, and G. D. mgnall 6 3

3. Neutron Scattering

SMALL-ANGLE SCATTERING AND NEUTRDN REFLECTOMETRY

M o l e c u l a r W e i g h t S c a l i n g i n C r i t i c a l P o l y m e r M i x t u r e s b y S A N S — G . D . YJignall, M. Gehken, F. S. Bates, L. Hansen, and K. Almdal 66

<> r, S m a l l - A n g l e N e u t r o n S c a t t e r i n g f r o m P o l y ( V i n y l A l c o h o l ) G e l s — G . D . Wignall,

r-j T, Kanaya, K. Kaji, and H. Yamaoka 6 7

S A N S S t u d i e s o f P o l y m e r i z a b l e O i l - i n - W a t e r M i c r o e m u l s i o n s — A n d y P. Full, Eric W. Kaler, and G. D. Wignall 68

S A N S S t u d i e s o f M i x e d M i c e l l e s o f N o n i o n i c a n d A n i o n i c S u r f a c t a n t s a s a F u n c t i o n o f T e m p e r a t u r e a n d C o m p o s i t i o n — C . Brent Douglas, Eric W . Kaler, and G. D. Wignall 6 9

ii S m a l l - A n g l e X - R a y S c a t t e r i n g S t u d y o f F l u c t u a t i n g L a m e l l a e i n a T e r n a r y S y s t e m —

E. Y. Sheu, Sow-Hsin Chen, Bruce L. Carvalho, ]. S. Lin, and Malcolm Capel 7 1

S m a l l - A n g l e X - R a y S c a t t e r i n g o f Z i r c o n i u m ( I V ) I o n H y d r o l y s i s a n d A g g r e g a t i o n — L . M. Toth, / . S . Lin, and L. K. Felker 7 1

v i i i

S t r u c t u r a l D e v e l o p m e n t o f C r y s t a l l i t e s i n S t r e t c h e d P o l y a n i l i n e a n d t h e E f f e c t o f

D o p i n g — B . K. Annis, f . S. Lin, E. M . Scherr, and A. G . MacDiarmid 7 2

S c a l i n g B e h a v i o r i n t h e P r e c i p i t a t i o n o f a n A l u m i n u m - L i l h i u m A l l o y — S t e v e Spooner 7 3

A T e s t o f t h e L a n g e r - S c h w a r t z M o d e l o f N u c l e a t i o n a n d G r o w t h — / . / . Hoyt, G. Sundar, and S. Spooner 7 4

S u r f a c e S t r u c t u r e o f a V i s c o e l a s t i c F l u i d U n d e r S h e a r — J . B. Hayter, R. Pynn, L. /. Magid, G. S. Smith, W . A. Hamilton, and P. Butler 7 5

T h e N e u t r o n R e f l e c t o m e t e r a t H F I R — W . A. Hamilton and J. B. Hayter 7 6

NEUTRON DIFFRACTION A t o m i c S h o r t - R a n g e O r d e r a n d S p i n D e n s i t y W a v e P r o p a g a t i o n i n C u M n — Y . Tsutioda

and }. W . Cable 7 8

M a g n e t i c a n d S t r u c t u r a l P h a s e T r a n s i t i o n i n C e ( F e i - x A l x ) 2 — Y . S. Yang, /. A. Fernandez-Baca, N. Ali, and B. D. Gaulin 7 9

( 'J

T h e S t r u c t u r e s o f S o d i u m M e t a l — R . , Berliner, H. G. Smith, J. R. D. Copley, and /. Trivisonno 8 0

N e u t r o n S c a t t e r i n g S t u d i e s o f t h e S t r u c t u r e s a n d L a t t i c e D y n a m i c s o f t h e A l k a l i M e t a l s — H . G. Smith, R. Berliner, and J. Trivisonno ! 8 0

R e f i n e m e n t o f t h e S t r u c t u r e s o f S r 3 A l 2 0 6 a n d t h e H y d r o g a r n e t S r 3 A l 2 ( 0 4 D 4 ) 3 b y R i e t v e l d A n a l y s i s o f N e u t r o n P o w d e r D i f f r a c t i o n D a t a — B . C . Chukoumakos, G. A. Lager, and J. A. Fernandez-Baca 8 1

P h a s e T r a n s i t i o n o f M e t a s t a b l e T e t r a g o n a l Z r 0 2 t o M o n o c l i n i c P h a s e — Y . Ishii, S. Katano, H. R. Child, N. Igawa, and R. M. Nicklow 8 2

N e u t r o n S c a t t e r i n g M e a s u r e m e n t o f R e s i d u a l S t r e s s e s i n W e l d s — S t e v e Spooner, C. R. Hubbard, S. A. David, T. Dodson, T. M. Holden, J. H. Root, J. Schroeder, M. A. M. Bourke, and /. A. Goldstone 8 4

\J

INELASTIC NEUTRON SCATTERING S p i n W a v e s i n M n g o C i i i o — / • A. Fernandez-Baca, M. E. Hagen, R. M. Nicklow, and

Y. Tsunoda 8 5

M a g n e t i c E x c i t a t i o n s i n t h e T r i a n g u l a r A n t i f e r r o m a g n e t M ^ S n — P . Radhakrishna and J. W. Cable 8 5

M a g n o n s i n F e r r o m a g n e t i c T e r b i u m U n d e r H i g h P r e s s u r e s — S . Kawano, J. A. Fernandez-Baca, and R. M . Nicklow 8 7

i x

D y n a m i c M a g n e t i c C r i t i c a l P h e n o m e n a i n D y s p r o s i u m — M . Hagen and H. R. Child 8 8 'r

A S t u d y o f t h e M a g n e t i c C r i t i c a l S c a t t e r i n g f r o m t h e L o n g i t u d i n a l l y M o d u l a t e d A n t i f e r r o m a g n e t s T h u l i u m a n d E r b i u m — M . Hagen, H. R. Child, }. A. Fernandez-Baca, and J. L. Zarestky 8 9

A r e T h e r e P r e c u r s o r E f f e c t s A b o v e t h e M a r t e n s i t i c T r a n s f o r m a t i o n i n a V i r g i n C r y s t a l o f L i M e t a l ? — H . G. Smith, R. Berliner, and J. Trivisanno . 8 9

T e m p e r a t u r e D e p e n d e n c e o f t h e P h o n o n E n e r g y i n L i t h i u m O x i d e — Y . Ishii, R. M . Nicklow, and S. Katano 9 1

i " ' L a t t i c e I n s t a b i l i t y i n ( J j - A g Z n — Y . Morn, A. Nagawa, Y. Matsuo, S. Funahashi,

H. R. Child, and R. M . Nicklow JL 9 2

/V

4. Synthesisf Processing, and Characterization of Materials

SOLID ELECTROLYTES AND THIN-FILM BATTERIES

L i t h i u m P h o s p h o r u s O x y n i t r i d e : A N e w A m o r p h o u s T h i n - F i l m E l e c t r o l y t e — /. B. Bates, N. J. Dudney, G. R. Gruzalski, A. Choudhury, R. A. Zuhr, and C. F. Luck 9 4

R e c h a r g e a b l e T h i n - F i l m L i t h i u m B a t t e r i e s — / . B. Bates, G. R. Gruzalski, N. J. Dudney, and C. F. Luck 9 5

S p u t t e r i n g o f L i t h i u m C o m p o u n d s f o r P r e p a r a t i o n o f E l e c t r o l y t e T h i n F i l m s — N. /. Dudney, J. B. Bates, J. D. Robertson, and C. F. Luck 9 6

E m i s s i o n S p e c t r o s c o p y a s a P r o b e o f t h e R F S p u t t e r i n g o f L i t h i u m C o m p o u n d s — N. ]. Dudney and J. B. Bates 9 6

C o m p o s i t i o n A n a l y s i s o f L i 2 0 - P 2 0 3 - S i 0 2 E l e c t r o l y t e T h i n F i l m s — N . J. Dudney, J. B. Bates, J. D. Robertson, and R. A. Zuhr 9 7

i't

T i m e - D o m a i n I n v e s t i g a t i o n o f C i r c u i t s C o n t a i n i n g C o n s t a n t P h a s e A n g l e E l e m e n t s — G . R . Gruzalski 9 8

PEROVSKITE STRUCTURE OXIDES

D i p o l e - G l a s s B e h a v i o r o f L i g h t l y D o p e d K T a ! . x N b x 0 3 — P . M . Gehring, H. Chou, S. M. Shapiro, A. Hriljac, D. H. Chen, J. Toulouse, D. Rytz, and L. A. Boatner y 9 9

V

D i e l e c t r i c N o n l i n e a r i t y a n d S p o n t a n e o u s P o l a r i z a t i o n o f K T a ^ N b ^ O g — ]. Toulouse, X . M. Wang, L. A. Knauss, and L. A. Boatner 1 0 0

' J

D i e l e c t r i c a n d R a m a n S t u d y o f S h o r t - a n d L o n g - R a n g e O r d e r i n K T N — P . K. DiAntonio, X . M . Wang, J. Toulouse, and L. A., Boatner 1 0 1

S o f t M o d e S t u d i e s i n K T a i ^ N b ^ O s U s i n g T i m e - R e s o l v e d T h i r d - O r d e r O p t i c a ? ; S u s c e p t i b i l i t y — P . Grenier, D. Houde, S. Jandl, and L. A. Boatner 1 0 2

E f f e c t o f N i o b i u m D o p i n g o n t h e P r o p e r t i e s o f P i c o s e c o n d L a s e r - I n d u c e d T r a n s i e n t G r a t i n g s i n K T a ^ N b ^ O a — H . Liu, R. C. Powell, and L. A. Boatner 1 0 3

O r i g i n o f P i c o s e c o n d - P u l s e - I n d u c e d , D e g e n e r a t e F o u r - W a v e M i x i n g S i g n a l s ( . i n K T a i . z N b x 0 3 C r y s t a l s — H . Liu, R. C. Powell, and L. A. Boatner 1 0 4

D i e l e c t r i c A c t i v e D e f e c t s a n d T h e r m a l C o n d u c t i v i t y o f U n d o p e d K T a ( ) 3 — ^ B. Daudin, B. Sake, J. L. Granvil, and L . A Boatner 1 0 5

S t u d y o f F e r r o e l e c t r i c M i c r o d o m a i n s D u e t o O x y g e n V a c a n c i e s i n K T a C > 3 — P . Grenier, M. Blouin, and L. A. Boatner 1 0 5

P r o t o n s a n d O t h e r D e f e c t s i n F e - D o p e d K T a 0 3 — T . Scherban, A.' S. Nowick, L. A. Boatner, and M. M. Abraham 1 0 6

S t r a i n R e l a x a t i o n b y D o m a i n F o r m a t i o n i n E p i t a x i a l F e r r o e l e c t r i c T h i n " F i l m s — B. S. Kwak, A. Erbil, B. J. Wilkens, J. D. Budai, M . F. Chisholm, and L. A. Boatner 1 0 7 O

o E f f e c t o f E n v i r o n m e n t o n R a d i a t i o n - I n d u c e d O u t d i f f u s i o n o f N e u t r o n s a n d P r o t o n s

f r o m C r y s t a l l i n e L i N b O a a t L o w T e m p e r a t u r e s — R . Gonzalez, E. Hodgson, C. Ballesteros, and Y. Chen ; 1 0 8

OPTICAL CHARACTERIZATION OF IMPURITIES AND DEFECTS

E f f e c t o f T h e r m o c h e m i c a l R e d u c t i o n o n t h e E l e c t r i c a l , O p t i c a l A b s o r p t i o n , a n d P o s i t r o n -A n n i h i l a t i o n C h a r a c t e r i s t i c s o f Z n O C r y s t a l s — R . M. de la Cruz, R. Pareja,, R. Gonzalez, L. A. Boatner, and Y. Chen 1 0 9 , °

E f f e c t o f S u b s t i t u t i o n a l H y d r i d e I o n s o n t h e C h a r g e S t a t e s o f O x y g e n V a c a n c i e s i n T h e r m c c h e m i c a l l y R e d u c e d C a O a n d M g O — Y . Chen, V. M. Orera, R. Gonzalez, R . T . Williams, G. P. Williams, G. H. Rosenblatt/and G. ]. Pogatshnik 1 1 0

E x c i t e d - S t a t e A b s o r p t i o n M e a s u r e m e n t s o f S m 2 + i n C a F 2 , S r F 2 , a n d S r C l 2 — /. K. Lawson, H. W. H. Lee, S. A. Payne, and L. A. Boatner .V. 1 1 2

P o l a r i z a t i o n D e p e n d e n c e o f t h e 7 F o —> 5 D o T w o - P h o t o n T r a n s i t i o n i n S m 2 + - a n d E u 3 + - D o p e d M a t e r i a l s — J . C. Gacon, M. Bouazaoui, B. Jacquier, M. Kibler, L. A. Boatner, and M . M . Abraham 1 1 2

<f

x i

P r o p e r t i e s o f t h e 8 0 0 - n m L u m i n e s c e n c e B a n d i n N e u t r o n - I r r a d i a t e d M a g n e s i u m O x i d e C r y s t a l s — R . Gonzalez, Y. Chen, R. M. Sebek, G. P. Williams, Jr., R. T. Williams, and W. Gellerrnan 1 1 3

[ H " C a + ] ° D e f e c t i n T h e r m o c h e m i c a l l y R e d u c e d C a O : A S t a t i c a n d D y n a m i c a l E P R S t u d y — V . M. Orera, M . L . Sanjuan, and Y. Chen 1 1 4

L u m i n e s c e n c e o f F + C e n t e r s i n C a O C r y s t a l s U n d e r P u l s e d - L a s e r E x c i t a t i o n — J. L. Park, Y. Chen, G. P. Williams, Jr., R. T. Williams, and G. J. Pogatshnik 1 1 5

O p t i c a l P r o p e r t i e s o f C o l o r C e n t e r s i n C a l c i u m - S t a b i l i z e d G a d o l i n i u m G a l l i u m G a r n e t s — G . J. Pogatshnik, L. S. Cain, Y. Chen, and B. D. Evans.....'. 1 1 6

MATERIALS PROPERTIES ii

O p t i c a l F u n c t i o n s o f S i l i c o n D e t e r m i n e d b y T w o - C h a n n e l P o l a r i z a t i o n M o d u l a t i o n E l l i p s o m e t r y — G . E . Jellison, Jr 1 1 7

t 1

S p e c t r o s c o p i c E l l i p s o m e t r y S t u d i e s o f C V D - G r o w n P o l y c r y s t a l l i n e a n d A m o r p h o u s S i l i c o n — G . E . Jellison, Jr 1 1 8

S a m p l e D e p o l a r i z a t i o n E f f e c t s f r o m T h i n F i l m s o f Z n S o n G a A s M e a s u r e d b y S p e c t r o s c o p i c E l l i p s o m e t r y — G . E . Jellison, Jr., and J. W. McCamy 1 1 9 ,

1| " ' i. P h y s i c a l P r o p e r t y C h a n g e s i n Z i r c o n a s , a F u n c t i o n o f A l p h a - D e c a y D a m a g e —

B . C . Chakoumakos, R. C. Ewing, G. R. Lumpkin, T. Murakami, W. C. Oliver, and W. J. Weber : . 1 , . 1 2 0

(< R a r e - E a r t h E l e m e n t R e f e r e n c e S a m p l e s f o r E l e c t r o n M i c r o p r o b e A n a l y s i s —

E . Jarosewich and L. A. Boatner 1 2 1

T h e A p p l i c a t i o n o f S i n g l e C r y s t a l s t o A c h i e v e a Q u a n t i t a t i v e U n d e r s t a n d i n g o f W e l d M i c r o s t r u c t u r e s — S . A. David, J. M. Vitek, L. A. Boatner, and M. Rappaz 1 2 2

S t u d y o f E p i t a x i a l P l a t i n u m T h i n F i l m s G r o w n b y M e t a l l o - O r g a n i c C h e m i c a l V a p o r D e p o s i t i o n ( M O C V D ) — B . S. Kwak, P. N.Virst, A. Erbil, B. J. Wilkens, J. D. Budai, M. F. Chisholm, and L. A. Boatner 1 2 4

5. Ion Beam and Laser Processing

ION BEAM PROCESSING

C r o s s - S e c t i o n a l T r a n s m i s s i o n E l e c t r o n M i c r o s c o p y ( T E M ) O b s e r v a t i o n o f C o p p e r -I m p l a n t e d S i 0 2 G l a s s — H . Hosono, H. Fukushima, Y. Abe, R. A. Weeks, and R. A. Zuhr ! 1 2 8

x i i

P i c o s e c o n d N o n l i n e a r O p t i c a l R e s p o n s e o f C o p p e r C l u s t e r s C r e a t e d b y I o n I m p l a n t a t i o n i n F u s e d S i l i c a — R . H. Magruder, R. F. Haglund, Jr., L. Yang, J. E. Wllig, K. Becker, and R. A. Zuhr 1 2 9

I o n - I m p l a n t e d O p t i c a l W a v e g u i d e s i n K T a O s — / . Y . C . Wong, L. Zhmg, G. Kakarantzas, P. D. Townsend, P. J. Chandler, and L. A. Boatner 1 3 0

E f f e c t o f O x y g e n I m p l a n t a t i o n o n t h e T h e r m a l S t a b i l i t y o f T i - I m p l a n t e d L i N b O a — D . B. Poker, D. G. Tonn, and Uma B. Ramabadran 1 3 1

C h a r g e I n j e c t i o n P r o p e r t i e s o f I r i d i u m O x i d e F i l m s P r o d u c e d o n T i - 6 A 1 - 4 V A l l o y S u b s t r a t e s b y I o n B e a m M i x i n g T e c h n i q u e s — J . M. Williams, IS. Lee, and R. A. Buchanan 1 3 2

E f f e c t o f N i t r o g e n I o n I m p l a n t a t i o n i n A l u m i n u m o n C o r r o s i o n P r o p e r t i e s i n C h l o r i d e M e d i a — / . M . Williams, R. A. Buchanan, and A. Gupta 1 3 3

T h e E f f e c t o f N i t r o g e n I m p l a n t a t i o n o n B a c t e r i a l A d h e r e n c e o f a S u r g i c a l T i - 6 A 1 - 4 V A l l o y a s D e t e r m i n e d b y a N o v e l S t a i n i n g T e c h n i q u e — J . M. Williams, Beverly L. Giammara, David J. Birch, and Joanne J. Dobbins 1 3 4

T h e R o l e o f E l e c t r o n i c E n e r g y L o s s i n t h e I o n B e a m A m o r p h i z a t i o n o f P b 2 P 2 0 7 — B . C . Sales, R. A. Zuhr, J. C. McCallum, and L. A. Boatner..... 1 3 5

I o n B o m b a r d m e n t , U l t r a s o n i c a n d P u l s e d - L a s e r B e a m E f f e c t s o n S m a l l M e t a l l i c C l u s t e r s o f P o t a s s i u m i n M g O — J . Rankin, P. Thevenard, L. J. Romana, L. A. Boatner, C. W . White, C. J. McHargue, and L. L. Horton 1 3 6

A n n e a l i n g o f P b - I m p l a n t e d S r T i C > 3 i n t h e P r e s e n c e o f W a t e r V a p o r : A S t u d y U s i n g D 2

1 8 0 L a b e l i n g — / . C . McCallum, T. W. Simpson, I. V. Mitchell, J. Rankin, c , and L. A. Boatner 1 3 7

M u l t i p l e I o n I m p l a n t a t i o n E f f e c t s o n H a r d n e s s a n d F a t i g u e P r o p e r t i e s o f F e - 1 3 C r - 1 5 N i A l l o y s — G . R. Rao, E. H. Lee, L. A. Boatner, B. A. Chin, and L. K. Mansur 1 3 8

E l e c t r o n C y c l o t r o n R e s o n a n c e M i c r o w a v e P l a s m a - E t c h S y s t e m O p t i m i z a t i o n — L. A. Berry, S. M. Gorbatkin, John Swyers, and G. H. Henkel 1 3 9

E l e c t r o n C y c l o t r o n R e s o n a n c e M i c r o w a v e P l a s m a D e p o s i t i o n o f B o r o n N i t r i d e T h i n F i l m s — S . M. Gorbatkin, Charles Barbour, and T. Mayer 1 4 1

M e a s u r e m e n t o f t h e S a t u r a t e d D C o v e r a g e o n R e c o n s t r u c t e d ( 1 0 0 ) C u — C . Walters, D. B. Poker, D. M. Zehner, and E. W . Plummer 1 4 1

ION IMPLANTATION AND ANALYSIS

I o n - I n d u c e d D a m a g e A c c u m u l a t i o n i n M e V - I m p l a n t e d S e m i c o n d u c t o r s — O . W . Holland and T. E. Haynes 1 4 2

x i i i

M e c h a n i s m s o f D a m a g e G r o w t h D u r i n g I o n I m p l a n t a t i o n o f U n s t r a i n e d S i - G e A l l o y s — T . E . Haynes and O. W . Holland 1 4 3

D e f e c t s i n H i g h - E n e r g y , S e l f - I o n - I m p l a n t e d S i P r o b e d b y P o s i t r o n A n n i h i l a t i o n S p e c t r o s c o p y — O . W. Holland, Bent Nielsen, T. C. Leung, and K. G. Lynn 1 4 4

R a m a n a n d I o n C h a n n e l i n g A n a l y s i s o f D a m a g e i n I o n - I m p l a n t e d G a l l i u m A r s e n i d e — T . E . Haynes, O. W. Holland, U. V. Desnica, and J. Wagner 1 4 5

E x t e n d e d D e f e c t F o r m a t i o n i n I o n - I m p l a n t e d a n d A n n e a l e d G a l l i u m A r s e n i d e — M. /. Bollong, K. S. Jones, and T. E. Haynes 1 4 6

F o r m a t i o n o f C o S i 2 i n S I M O X W a f e r s b y H i g h - D o s e C o I m p l a n t a t i o n — T . P. Sjoreen, R. Jebasinski, K. Schmidt, S. Mantl, H. Holzbrecher, and W . Speier 1 4 7

S c h o t t k y B a r r i e r H e i g h t s o f I o n B e a m S y n t h e s i z e d S i / C o S i 2 D i o d e s — T . P. Sjoreen, A. Schiippen, S. Mantl, and L. Vescan 1 4 8

I o n B e a m S y n t h e s i s o f I r S i 3 — T . P. Sjoreen .V:; 1 4 9 4- 1

A n a l y s i s o f C F i l m s F o r m e d o n S i n g l e - C r y s t a l C u b y I o n I m p l a n t a t i o n a n d L a s e r A n n e a l i n g — S . P. Withrow,.D. M. Hembree, Jr., C. W. White, R. A. Zuhr, J. W . McCamy, and S. J. Pennycook 1 4 9

F o r m a t i o n o f B u r i e d A m o r p h o u s L a y e r s i n D i a m o n d b y C a r b o n I o n I m p l a n t a t i o n — C . W . White, S. P. Withrow, R. A. Zuhr, L. Romana, H. Naramoto, and C,\ Hembree 1 5 0

N u c l e a t i o n a n d G r o w t h o f D i a m o n d C a r b o n - I m p l a n t e d S i n g l e - C r y s t a l C o p p e r — T. P. Ong, Fulin Xiong, R. P. H. Chang, and c'w. White 1 5 1

C o n d u c t i o n i n I o n - I m p l a n t e d S i n g l e - C r y s t a l D i a m o n d — J . D. Hunn, N. R. Parikh, M. L. Swanson, and R. A. Zuhr 1 5 2

M o d i f i c a t i o n o f t h e O p t i c a l P r o p e r t i e s o f A I 2 O 3 b y I o n I m p l a n t a t i o n — C . W. White, D. K. Thomas, D. K. Hensley, R. A. Zuhr, J. C. McCallum, A. Pogary, R. F. Haglund, R. H. Magruder, and L. Yang 1 5 3

LASER AND MOLECULAR BEAM PROCESSING OF THIN FILMS

F a s t I n t e n s i f i e d C C D P h o t o g r a p h y o f L a s e r A b l a t i o n P l u m e P r o p a g a t i o n i n V a c u u m a n d A m b i e n t O x y g e n — D . B. Geohegan 1 5 4

G r o w t h o f E p i t a x i a l Z n S F i l m s o n G a A s ( 0 0 1 ) a n d ( 1 1 1 ) b y P u l s e d - L a s e r A b l a t i o n — / . W . McCamy, D. H. Lowndes, J. D. Budai, B. C. Chakoumakos, and R. A. Zuhr 1 5 5

I n S i t u O b s e r v a t i o n o f S u r f a c e - R e a c t i o n - L i m i t e d G e r m a n i u m E p i t a x i a l G r o w t h P r o c e s s e s b y T r a n s i e n t O p t i c a l R e f l e c t o m e t r y — J . W. Sharp and Djula Eres 1 5 7

x i v

D i g i t a l E p i t a x y o f G r o u p - I V S e m i c o n d u c t o r s b y S u r f a c e - L i m i t e d P r o c e s s e s — Djula Eres and J. W. Sharp 1 5 8

M o d e l i n g t h e K i n e t i c s o f S u r f a c e - L i m i t e d T h i n - F i l m G r o w t h f r o m H y d r i d i c S o u r c e G a s e s — D j u l a Eres 1 5 8

M o l e c u l a r B e a m A p p a r a t u s f o r T h i n - F i l m G r o w t h S t u d i e s — D j u l a Eres 1 5 9

E n h a n c e d A d h e s i o n o f C o p p e r F i l m s o n S a p p h i r e S u b s t r a t e s b y P u l s e d - L a s e r P r o c e s s i n g : E x p e r i m e n t s a n d M o d e l C a l c u l a t i o n s — M . J. Godbole, A. J. Pedraza, Douglas H. Lowndes, and J. R. Thompson, Jr 1 6 0

6. Structure of Solids and Surfaces

SURFACE PHYSICS

N e w S u r f a c e R e c o n s t r u c t i o n s o n T a C ( l l O ) , ( 3 1 0 ) , a n d ( 2 1 0 ) S t u d i e d b y H i g h - R e s o l u t i o n L E E D — J . - K . 2uo, D. M. Zehner, and J. F. Wendelken 1 6 4 ,

A D i r e c t O b s e r v a t i o n o f P e r i o d i c ( 1 0 0 ) F a c e t i n g o n t h e T a C ( l l O ) S u r f a c e b y S c a n n i n g T u n n e l i n g M i c r o s c o p y — J . - K . Zuo, D. M . Zehner, J. F. Wendelken, and R. J . Warmack!:. 1 6 5

O r i e n t a t i o n E p i t a x y o f t h e H e x a g o i t a l l y R e c o n s t r u c t e d P t ( 0 0 1 ) S u r f a c e — D o o n Gibbs, G. Grubel, D. M. Zehner, D. L. Abernathy, and S. G. J. Mochrie 1 6 6

R e c o n s t r u c t i o n o f t h e P t ( l l l ) S u r f a c e — A R. Sandy, S. G. J. Mochrie, D. M. Zehner, G. Grubel, K. G. Huang, and Doon Gibbs 1 6 7

X - R a y S c a t t e r i n g D e t e r m i n a t i o n o f t h e C u ( 1 1 0 ) ( 2 x 3 ) - N S t r u c t u r e — A P. Baddorf, Geir Helgesen, Doon Gibbs, A. R. Sandy, C. You, and S. G. J. Mochrie 1 6 8

C o m p o s i t i o n a n d S t r u c t u r e o f C l e a n a n d O x i d i z e d M o o . 7 5 R e o . 2 5 ( 0 0 1 ) A l l o y S u r f a c e — S . H. Overbury and D. M. Zehner 1 6 9

S h e a r D i s p l a c e m e n t o f t h e K ( 1 1 0 ) S u r f a c e — B . S. Itchkawitz, A. P. Baddorf, H. L. Davis, and E. W. Plummer 1 7 0

I d e n t i f i c a t i o n o f O x y g e n S p e c i e s o n S i n g l e - C r y s t a l K ( 1 1 0 ) — A . P. Baddorf and B. S. Itchkawitz ! 1 7 1

S e l e c t i v e Q u e n c h i n g o f N e g a t i v e I o n R e s o n a n c e s i n C h e m i s o r b e d O x y g e n o n P t ( l l l ) — L . Siller, J. F. Wendelken, and R. E. Palmer 1 7 2

O b s e r v a t i o n o f N e g a t i v e I o n R e s o n a n c e s f o r P h y s i s o r b e d O x y g e n o n P t ( l l l ) — /. F. Wendelken, L. Siller, and R. E. Palmer 1 7 3

A n g l e - R e s o l v e d P h o t o e m i s s i o n f r o m a M o n o l a y e r o f G r a p h i t e o n t h e T a C ( l l l ) S u r f a c e — B . S. Itchkawitz, P. F. Lyman, G. W . Ownby, and D. M. Zehner 1 7 4

X V

S u r f a c e E l e c t r o n i c S t r u c t u r e a n d O f f - S i t e A u g e r T r a n s i t i o n s o n T a C ( l l l ) O b s e r v e d W i t h A u g e r - P h o t o e l e c t r o n C o i n c i d e n c e S p e c t r o s c o p y — R . A. Bartynski, S. Yang, S. L . Hulbert, C . - C . Kao, M. Weinert, and D . M . Zehner..:.. 1 7 5

ELECTRON MICROSCOPY

S u b - A n g s t r o m M i c r o s c o p y T h r o u g h I n c o h e r e n t I m a g i n g a n d I m a g e R e c o n s t r u c t i o n — S. J. Pennycook, D. E. Jesson, A. G. Ferriige, and M. J. Seddon 1 7 6

D i r e c t I m a g i n g o f t h e O r d e r e d P h a s e i n S i x G e i . r A l l o y s b y Z - C o n t r a s t S c a n n i n g E l e c t r o n M i c r o s c o p y — D . E . Jesson, S. J. Pennycook, J.-M. Baribeau, and D. C. Houghton 1 7 7

S t e p - D r i v e n L a t e r a l S e g r e g a t i o n D u r i n g M o l e c u l a r B e a m E p i t a x i a l G r o w t h o f S i x G e i _ x A l l o y s — D . E . Jesson, S. J. Pennycook, J.-M. Baribeau, and D. C. Houghton 1 7 8

A t o m i c S t r u c t u r e o f I n t e r f a c i a l M i s f i t D i s l o c a t i o n s — M . F. Chisholm, M. Mostoller, T. Kaplan, and M. Karimi...: h i , . 1 7 9

S u r f a c e N u c l e a t i o n o f P a r t i a l D i s l o c a t i o n s i n H i g h l y S t r a i n e d S i G e F i l m s o n S i ( O O l ) — M. F. Chisholm and S. J. Pennycook '." 180

> D i r e c t A t o m i c I m a g i n g o f I n t e r f a c e s — S . J. Pennycook and D. E. Jesson 1 8 1

T h e D e p e n d e n c e o f Z - C o n t r a s t I m a g e s o n C r y s t a l T i l t a n d M i c r o s c o p e M i s a l i g n m e n t s — D. E. Jesson and S. J. Pennycook 1 8 2

C o l u m n - b y - C o l u m n E n e r g y D i s p e r s i v e X - R a y A n a l y s i s — N . D. Browning and S. J. Pennycook 1 8 4

C o l u m n - b y - C o l u m n E l e c t r o n E n e r g y L o s s S p e c t r o s c o p y — N . D. Browning and S. J. Pennycook 1 8 5

N e w A p p r o a c h e s t o P r e c i s i o n T r a n s m i s s i o n E l e c t r o n M i c r o s c o p e ( T E M ) S p e c i m e n P r e p a r a t i o n — / . T . Luck and M. F. Chisholm 1 8 6

M o l e c u l a r B e a m E p i t a x y ( M B E ) S y s t e m t o S t u d y G r o w t h M e c h a n i s m s o f S i G e A l l o y s a n d M u l t i l a y e r s — E . Takasuka, D. E. Jesson, J. F. Wendelken, T. C. Estes, and S. /. Pennycook 1 8 7

D i r e c t I m a g i n g o f G a A s / S i H e t e r o - I n t e r f a c e s — E . Takasuka, S. J. Pennycook, M, F. Chisholm, K. Asai, and K. Fujita 1 8 8

X-RAY DIFFRACTION

R e s o n a n t N u c l e a r B r a g g S c a t t e r i n g f r o m a M o s a i c 5 7 F e 2 0 3 C r y s t a l — J . Z. Tischler, B. C. Larson, G. E. Ice, and P. Zschack 1 8 9

o

x v i

- D e v e l o p m e n t o f n e V X - R a y S p e c t r o s c o p y U s i n g R e s o n a n t N u c l e a r B r s g g R e f l e c t i o n s a n d R e i x > n a n t F i l t e r s — / . Z . Tischler, B. C . Larson, E. E. Alp, and Q. Shen 1 9 0

D e m o n s t r a t i o n o f n e V S c a t t e r i n g S p e c t r o s c o p y U s i n g t h e P h a s e T r a n s i t i o n i n B a T i Q j — / . Z . Tischler, B. C. Larson, L. A. Boatner, E. E. Alp, T. Mooney, and Q. Shen 1 9 1

E p i t a x i a l G r o w t h a n d D o m a i n F o r m a t i o n i n M O C V D P b T i C > 3 E p i t a x i a l F e r r o e l e c t r i c T h i n F i l m s — B . S. Kwak, A. Erbil, J. D. Budai, M. F. Chisholm, L. A. Boatner, K. Zhang, and B. ]. Wilkens 1 9 2

S t r u c t u r a l E v o l u t i o n o f t h e A m o r p h o u s P h a s e s P r o d u c e d b y H e a t i n g C r y s t a l l i n e M g H P 0 4 » 3 H 2 0 — B . C. Sales, B. C. Chakoumakos, L. A. Boatner, and J. O. Ramey 1 9 5 ,

S i n g l e - C r y s t a l A n a l y s i s o f M i x e d ( L n / T b P C X t ) O r t h o p h o s p h a t e s — D . F . Mullica, V E . L. Sappenfield, and L. A. Boatner 1 9 4

C o n c e p t u a l D e s i g n R e p o r t f o r P r o p o s e d B e a m L i n e s a t t h e A d v a n c e d P h o t o n S o u r c e — - B. C. Larson and / . Z . Tischler 1 9 5

P U B L I C A T I O N S A N D P A P E R S 1 9 7

S E M I N A R S . . ! 'tt : 2 4 1

f S C I E N T I F I C A C T I V I T I E S , A W A R D S , A N D H O N O R S U . 2 4 9

P E R S O N N E L C H A N G E S 2 5 7 //

O R G A N I Z A T I O N C H A R T 2 6 1

A U T H O R I N D E X 2 6 3

Acronyms

A E S - a u g e r e l e c t r o n s p e c t r o s c o p y A N S - A d v a n c e d N e u t r o n S o u r c e A P S - A d v a n c e d P h o t o n S o u r c e A P E C S - A u g e r - p h o t o e l e c t r o n c o i n c i d e n c e

s p e c t r o s c o p y B C A - b i n a r y c o l l i s i o n a p p r o x i m a t i o n C H E S S - C o r n e l l H i g h - E n e r g y

S y n c h r o t r o n S o u r c e C P A - c o n s t a n t - p h a s e a n g l e C V D - c h e m i c a l v a p o r d e p o s i t i o n D S C - d i f f e r e n t i a l s c a n n i n g c a l o r i m e t r y E C R - e l e c t r o n c y c l o t r o n r e s o n a n c e E D X - e n e r g y d i s p e r s i v e x - r a y E E L S - e l e c t r o n e n e r g y l o s s s p e c t r o s c o p y E P R - e l e c t r o n p a r a m a g n e t i c r e s o n a n c e F W H M - f u l l w i d t h a t h a l f m a x i m u m H F I R - H i g h F l u x I s o t o p e R e a c t o r H P L C - h i g h - p e r f o r m a n c e l i q u i d

c h r o m a t o g r a p h y H R E M - h i g h - r e s o l u t i o n e l e c t r o n

m i c r o s c o p y H R E E L S - h i g h - r e s o l u t i o n e l e c t r o n

e n e r g y l o s s s p e c t r o s c o p y H R L E E D - h i g h - r e s o l u t i o n l o w - e n e r g y -

e l e c t r o n d i f f r a c t i o n H R T E M - h i g h - r e s o l u t i o n t r a n s m i s s i o n

e l e c t r o n m i c r o s c o p y H T S C - h i g h - t e m p e r a t u r e s u p e r c o n d u c t o r s I B D - i o n b e a m d e p o s i t i o n I P N S - I n t e n s e P u l s e d N e u t r o n S o u r c e L D A - l o c a l d e n s i t y a p p r o x i m a t i o n L E E D - l o w - e n e r g y e l e c t r o n d i f f r a c t i o n M B E - m o l e c u l a r b e a m e p i t a x y

M O C V D - m e t a l l o - o r g a n i c c h e m i c a l v a p o r d e p o s i t i c n

N S L S - N a t i o n a l S y n c h r o t r o n L i g h t S o u r c e

P I G E - p r o t o n - i n d u c e d g a m m a e m i s s i o n P I X E - p a r t i c l e - i n d u c e d x - r a y e m i s s i o n P L A - p u l s e d - l a s e r a b l a t i o n P L D - p u l s e d - l a s e r d e p o s i t i o n Q M S - q u a d r u p o l e m a s s s p e c t r o m e t e r R B S - R u t h e r f o r d b a c k s c a t t e r i n g

s p e c t r o s c o p y R H E E D - r e f l e c t i o n h i g h - e n e r g y e l e c t r o n

d i f f r a c t i o n S A N S - s m a l l - a n g l e n e u t r o n s c a t t e r i n g S A X S - s m a l l a n g l e x - r a y s c a t t e r i n g S E M - s c a n n i n g e l e c t r o n m i c r o s c o p y S P E G - s o l i d - p h a s e - e p i t a x i a l g r o w t h S T E M - s c a n n i n g t r a n s m i s s i o n e l e c t r o n

m i c r o s c o p y S T M - s c a n n i n g t r a n s m i s s i o n m i c r o s c o p y T C R - t h e r m o c h e m i c a l r e d u c t i o n T D S - t h e r m a l d e s o r p t i o n s p e c t r o s c o p y T E M - t r a n s m i s s i o n e l e c t r o n m i c r o s c o p y T R R - t i m e - r e s o l v e d r e f l e c t i v i t y U H V - u l t r a h i g h v a c u u m U I U C - U n i v e r s i t y o f I l l i n o i s a t U r b a n a -

C h a m p a i g n W A N D - w i d e - a n g l e n e u t r o n

d i f f r a c t o m e t e r W A X D - w i d e - a n g l e x - r a y d i f f r a c t i o n X D C D - x - r a y d o u b l e - c r y s t a l d i f f r a c t i o n X P S - x - r a y p h o t o e m i s s i o n s p e c t r o s c o p y Y S Z - y t t r i a - s t a b i l i z e d z i r c o n i a

n

x v i i

Introduction

T h i s r e p o r t c o v e r s r e s e a r c h p r o g r e s s i n t h e S o l i d S t a t e D i v i s i o n f r o m O c t o b e r 1 , 1 9 9 0 , t o

M a r c h 3 1 , 1 9 9 2 . D u r i n g t h i s p e r i o d , t h e d i v i s i o n c o n d u c t e d a b r o a d , i n t e r d i s c i p l i n a r y m a t e r i a l s

r e s e a r c h p r o g r a m w i t h e m p h a s i s o n t h e o r e t i c a l s o l i d s t a t e p h y s i c s , s u p e r c o n d u c t i v i t y , n e u t r o n

s c a t t e r i n g , s y n t h e s i s a n d c h a r a c t e r i z a t i o n o f m a t e r i a l s , i o n b e a m a n d l a s e r p r o c e s s i n g , a n d t h e

s t r u c t u r e o f s o l i d s a n d s u r f a c e s . T h i s r e s e a r c h e f f o r t w a s e n h a n c e d b y t h e r e t u r n o f t h e H i g h F l u x

I s o t o p e R e a c t o r ( H F I R ) t o f u l l o p e r a t i o n , n e w e m p h a s i s o n t h e s y n t h e s i s a n d p r o c e s s i n g o f

m a t e r i a l s , a n d i n c r e a s e d p a r t n e r i n g w i t h i n d u s t r y a n d u n i v e r s i t i e s .

T h e t h e o r e t i c a l e f f o r t w a s b r o a d e n e d t o i n c l u d e n u m e r i c a l s i m u l a t i o n o f s u r f a c e s a n d i n t e r f a c e s ,

s t i m u l a t e d b y r e c e n t a d v a n c e s i n h i g h - p e r f o r m a n c e c o m p u t i n g a n d b y s t r o n g i n t e r e s t i n r e l a t e d

d i v i s i o n e x p e r i m e n t a l p r o g r a m s . S u p e r c o n d u c t i v i t y r e s e a r c h c o n t i n u e d t o a d v a n c e o n a b r o a d f r o n t

f r o m f u n d a m e n t a l m e c h a n i s m s o f h i g h - t e m p e r a t u r e s u p e r c o n d u c t i v i t y t o t h e d e v e l o p m e n t o f n e w

c o n d u c t o r s a n d p r o c e s s i n g t e c h n i q u e s . T h e n e u t r o n s c a t t e r i n g p r o g r a m w a s e n h a n c e d b y a h e a l t h y

s c i e n t i f i c u s e r p r o g r a m a n d g r o w i n g d i v e r s i t y r e p r e s e n t e d b y n e w i n i t i a t i v e s i n c o l l o i d a l m a t e r i a l s ,

r e s i d u a l s t r e s s , a n d b i o l o g i c a l m a t e r i a l s .

T h e n a t i o n a l e m p h a s i s o n m a t e r i a l s s y n t h e s i s a n d p r o c e s s i n g w a s m i r r o r e d i n d i v i s i o n r e s e a r c h

p r o g r a m s i n t h i n - f i l m p r o c e s s i n g , s u r f a c e m o d i f i c a t i o n , a n d c r y s t a l g r o w t h . R e s e a r c h o n a d v a n c e d

p r o c e s s i n g t e c h n i q u e s s u c h a s l a s e r a b l a t i o n , i o n i m p l a n t a t i o n , a n d p l a s m a p r o c e s s i n g w a s

c o m p l e m e n t e d b y s t r o n g p r o g r a m s i n t h e c h a r a c t e r i z a t i o n o f m a t e r i a l s a n d s u r f a c e s i n c l u d i n g t h e

, c o n t i n u e d d e v e l o p m e n t a n d a p p l i c a t i o n o f Z - c o n t r a s t s c a n n i n g t r a n s m i s s i o n e l e c t r o n m i c r o s c o p y .

T h e m a t e r i a l s p r o c e s s i n g r e s e a r c h s p a n n e d t h e c o n t i n u u m f r o m b a s i c s t u d i e s t o a p p l i c a t i o n s a n d

i n c l u d e d m o r e t h a n a d o z e n c o o p e r a t i v e r e s e a r c h a g r e e m e n t s w i t h i n d u s t r y i n s u p e r c o n d u c t i v i t y ,

t h i n - f i l m b a t t e r y m a t e r i a l s , a n d p h o t o v o l t a i c m a t e r i a l s .

I n a d d i t i o n t o t h e r e s e a r c h p r o g r e s s s u m m a r i z e d i n t h e r e p o r t , t h e d i v i s i o n c o n t i n u e d a

t r a d i t i o n o f s e r v i c e a n d l e a d e r s h i p i n t h e s c i e n t i f i c c o m m u n i t y . D u r i n g t h i s p e r i o d , 1 5 d i v i s i o n

s t a f f m e m b e r s c h a i r e d o r c o - c h a i r e d n a t i o n a l c o n f e r e n c e s a n d w o r k s h o p s , 1 0 s e r v e d a s n a t i o n a l

o f f i c e r s o r e x e c u t i v e c o m m i t t e e m e m b e r s f o r p r o f e s s i o n a l s o c i e t i e s , 1 5 s e r v e d o n n a t i o n a l o r

i n t e r n a t i o n a l r e v i e w c o m m i t t e e s , 6 s e r v e d o n e d i t o r i a l b o a r d s f o r t e c h n i c a l j o u r n a l s , a n d 7 e d i t e d o r

c o - e d i t e d b o o k s a n d p r o c e e d i n g s .

x v i x

1. Theoretical Solid State Physics

T h i s c r c R e s e n t s a n o v e r v i e w o f t h e c u r r e n t r e s e a r c h a c t i v i t i e s o f t h e S o l i d

S t a t e T h e o i y . i . j , ; g r « : V : ( . A s i n t h e p a s t , t h i s r e s e a r c h e f f o r t c o v e r s a d i v e r s e r a n g e c f

p r o b l e m s w h i c h n o t o n l y a r e i m p o r t a n t f r o m t h e t h e o r e t i c a l p e r s p e c t i v e b u t a l s o r e f l e c t

t h e d i v i s i o n ' s e x p e r i m e n t a l p r o g r a m s . F o r p u r p o s e s o f t h i s r e p o r t , t h e w o r k i s

o r g a n i z e d i n t o f o u r c a t e g o r i e s — S u p e r c o n d u c t i v i t y , S u r f a c e s a n d I n t e r f a c e s , M a g n e t i s m i '

a n d S p i n D y n a m i c s , a n d o t h e r t h e o r e t i c a l r e s e a r c h a c t i v i t i e s . T h i s c h a p t e r c o v e r s t h e 0

l a s t t h r e e c a t e g o r i e s . T h e w o r k o n s u p e r c o n d u c t i v i t y , w h i c h a m o u n t s t o a b o u t o n e - t h i r d

o f t h e P r o g r a m , c a n b e f o u n d i n t h e f i r s t s e c t i o n o f C h a p t e r 2 .

A s a r e s u l t o f a r e c e n t E x p l o r a t o r y S t u d i e s g r a n t , t h e S o l i d S t a t e T h e o r y S e c t i o n

h a s d e v e l o p e d a m o l e c u l a r d y n a m i c s , p r o g r a m w h i c h i n i t i a l l j ' t a r g e t e d t h e s t u d y o f ~ ' • I-*

s u r f a c e s a n d i n t e r f a c e s . R e l e v a n t c o m p u t e r h a r d w a r e w a s p u r c h a s e d , a n d s c i e n t i f i c s o f t w a r e w a s d e v e l o p e d a n d t e s t e d . A v e r s i o n o f t h e m o l e c u l a r d y n a m i c s c o m p u t e r c o d e

h a s a l s o b e e n d e v e l o p e d t o r u n o n m a s s i v e l y p a r a l l e l c o m p u t e r s . R e s u l t s f r o m s t u d i e s c f

S i - G e ( O O l ) s t e p p e d s u r f a c e s a n d e d g e d i s l o c a t i o n s i n S i , G e , a n d G e - S i f i l m s h a v e b e e n

o b t a i n e d , a n d a s t u d y o f i o n i m p l a n t a t i o n i n b u c k y b a l l s h a s b e e n i n i t i a t e d . I t i s

a n t i c i p a t e d t h a t t h i s p r o g r a m w i l l e x p a n d r a p i d l y a n d w i l l h a v e a s i g n i f i c a n t i m p a c t

o n m a n y o f t h e d i v i s i o n ' s o t h e r e x p e r i m e n t a l p r o g r a m s . I n o t h e r s u r f a c e - r e l a t e d w o r k ,

t h e t h e o r e t i c a l a n a l y s i s o f l o w - e n e r g y e l e c t r o n d i f f r a c t i o n d a t a h a s r e v e a l e d a n

a n o m a l o u s i n t e r p l a n a r e x p a n s i o n a t t h e ( 0 0 0 1 ) s u r f a c e o f B e , a s w e l l a s i m p o r t a n t

s t r u c t u r a l i n f o r m a t i o n a b o u t M o R e a n d T a C ( l 1 1 ) s u r f a c e s .

R e s u l t s f r o m r e s e a r c h o n m a g n e t i c s y s t e m s i n c l u d e a n e x p l a n a t i o n , a t l o n g l a s t , o f

t h e e f f e c t s o f i m p u r i t i e s o n t h e m a g n e t i c o r d e r i n g o f C r , p r e d i c t i o n s o f h i g h - e n e r g y

s p i n - w a v e b e h a v i o r f o r a r b i t r a r y d i r e c t i o n s o f t h e w a v e v e c t o r i n i t i n e r a n t

f e r r o m a g n e t s , p r e d i c t i o n s o f s p i n - w a v e r e n o r m a l i z a t i o n o f a l o c a l i z e d h o l e i n a

H e i s e n b e r g a n t i f e r r o m a g n e t , a n d p r e d i c t i o n s o f t h e s p i n d y n a m i c s o f e l e c t r o n - h o l e

d r o p l e t s i n a s t r o n g m a g n e t i c f i e l d . I n a d d i t i o n t o t h e w o r k o n s u p e r c o n d u c t i v i t y ,

s u r f a c e s a n d i n t e r f a c e s , a n d m a g n e t i s m , t h e d i v e r s i t y o f t h e P r o g r a m i s r e f l e c t e d i n

r e s u l t s f r o m s t u d i e s ( o f t h e o r i e n t a t i o n a l o r d e r i n g o f b u c k y b a l l s , s e l f - s e g r e g a t i o n i n

m u l t i c o m p o n e n t s a n d p i l e s , t h i n - f i l m s i l i c o n p h o t o v o l t a i c s , ' q u a s i - F e r m i l e v e l s i n

q u a n t u m w e l l p h o t o l u m i n e s c e n c e , b a n d t a i l s a n d b a n d w i d t h s i n s i m p l e m e t a l s ,

i m p u r i t y d o p i n g i n i n h o m o g e n e o u s t h e r m o e l e c t r i c s , c u r r e n t d e p e n d e n c e o f t h e v a n d e r

W a a l s i n t e r a c t i o n s , a n d h i g h - e n e r g y c o l l i s i o n c a s c a d e s .

1

SURFACES AND INTERFACES

A N O M A L O U S I N T E R P L A N A R E X P A N S I O N A T T H E ( 0 0 0 1 ) S U R F A C E O F B e 1

H. L. Davis,). B. Hannon2

K. B. Ray,2 and E. W. Plummer1

O s c i l l a t o r y i n t e r p l a n a r r e l a x a t i o n i s s u c h a

g e n e r a l p r o p e r t y o f m e t a l s u r f a c e s , w i t h o b v i o u s

r e p e r c u s s i o n s o n t h e s t a t i c a n d d y n a m i c p r o p e r -

t i e s , t h a t i t h a s a t t r a c t e d c o n s i d e r a b l e t h e o r e t i c a l

i n t e r e s t . I n a k e y p a p e r , F i n n i s a n d H e i n e 3

a p p l i e d t h e c o n c e p t o f s u r f a c e c h a r g e s m o o t h i n g

•a t t h e s u r f a c e ; w h i c h c r e a t e s e l e c t r o s t a t i c f o r c e s

r e s u l t i n g i n a c o n t r a c t i o n o f t h e f i r s t i n t e r p l a n a r

s p a c i n g . L a n d m a n , H i l l , a n d M o s t o l l e r 4 g e n e r a l -

i z e d t h i s m o d e l b y i n c l u d i n g a m o r e r e a l i s t i c

c h a r g e p r o f i l e n o r m a l t o t h e s u r f a c e , w h i c h l e a d s / / r

t o o s c i l l a t o r y i n t e r p l a n a r r e l a x a t i o n s . T h e r e

h a v e b e e n s u b s e q u e n t r e f i n e m e n t s o f t h i s m o d e l ,

b u t t h e g e n e r a l p i c t u r e i s t h e s a m e a s t h a t

p r e s e n t e d b y L a n d m a n , H i l l , a n d M o s t o l l e r . 4

T h e m o r e o p e n f a c e s h a v e l a r g e c o n t r a c t i o n s i n

t h e f i r s t i n t e r p l a n a r s p a c i n g s w h i l e t h e c l o s e -

p a c k e d f a c e s e x h i b i t s m a l l c h a n g e s , s o m e t i m e s

e v e n e x p a n d i n g s l i g h t l y . 1 H o w e v e r , a r e c e n t ^

L E E D I - V a n a l y s i s o f t h e B e ( 0 0 0 1 ) s u r f a c e s h o w s '

a n a n o m a l o u s l y l a r g e i n t e r p l a n a r e x p a n s i o n o f

-6%.

B e r y l l i u m h a s a t t r a c t e d c o n s i d e r a b l e t h e o r e t -

i c a l a t t e n t i o n b e c a u s e o f i t s a n o m a l o u s n a t u r e .

A t o m i c B e h a s a n e l e c t r o n i c c o n f i g u r a t i o n w i t h

c o m p l e t e l y f i l l e d o r b i t a l s ( l s 2 2 s 2 ) , s o t h e B e - B e

p o t e n t i a l m i g h t b e e x p e c t e d t o b e w e a k . I n f a c t ,

t h e b i n d i n g e n e r g y o f t h e d i m e r i s o n l y 0 . 1 e V .

I n t h e c r y s t a l , B e f o r m s a v e r y s t r o n g ( 3 . 3 2

e V / a t o m ) a n d d i r e c t i o n a l b o n d d u e t o

h y b r i d i z a t i o n o f t h e s a n d p b a n d s . A p o s s i b l e

e x p l a n a t i o n o f t h e l a r g e i n t e r p l a n a r e x p a n s i o n

m a y b e t h e i n t e r p l a y b e t w e e n t h e d e g r e e o f

h y b r i d i z a t i o n a n d t h e n u m b e r o f n e a r e s t n e i g h -

b o r ' s . F i g u r e 1 . 1 i l l u s t r a t e s t h e a n o m a l y o f t h e B e

s u r f a c e b y d i s p l a y i n g t h e c h a n g e i n t h e f i r s t

{ ( S S D N 4 5 5 4 • i . . . . i . . i • . . . i . . . . i . . . . i . . . . i

, F c f a i . C u " > F e -"Rh . - * '

N i X

Pb

1 I ' ' 1 ' I ' ' 1 ' I ' ' ' ' I 1 ' 1 1 I 1 1 ' 1 I ' 1 1 1 I 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9

d „ / N N

F i g . 1 . 1 . A c o m p a r i s o n o f t h e e x p e r i m e n -t a l l y d e t e r m i n e d i n t e r p l a n a r c h a n g e s Ad(\2)/NN a s a f u n c t i o n o f t h e b u l k i n t e r p l a n a r s p a c i n g d0/NN f o r a w i d e r a n g e o f m e t a l s . NN i s t h e n e a r e s t n e i g h b o r d i s t a n c e i n t h e b u l k .

i n t e r p l a n a r s p a c i n g A d ( 1 2 ) a s a f u n c t i o n o f t h e

b u l k i n t e r p l a n a r s p a c i n g f o r a l a r g e n u m b e r o f

m e t a l s u r f a c e s . B o t h f i r s t p r i n c i p l e s 5 a n d

e m b e d d e d a t o m 6 c a l c u l a t i o n s o f B e ( 0 0 0 1 ) g i v e a

4 % e x p a n s i o n o f t h e f i r s t i n t e r p l a n a r s p a c i n g .

1 . S u m m a r y o f p a p e r : Phys. Rev. Lett. 6 8 , 2 6 3 2 ( 1 9 9 2 ) .

/ 2 . U n i v e r s i t y o r P e n n s y l v a n i a ,

P h i l a d e l p h i a , P a . 3 . M . W . F i n n i s a n d V . H e i n e , J. Phys. F 4 ,

L 3 7 ( 1 9 7 4 ) . 4 . U . L a n d m a n , R . N . H i l l , a n d

M . M o s t o l l e r , Phys. Rev. B 2 1 , 4 4 8 ( 1 9 8 0 ) . 5 . P . J . F e i b e l m a n , Phys. Rev. B, s u b m i t t e d

f o r p u b l i c a t i o n . ( j 6 . S . P. ' C h e n , Surf. Sci. Lett. 2 6 4 , L 1 6 2

( 1 9 9 2 ) .

f a c t o r w a s u s e d t o d e t e r m i n e t h e b e s t a g r e e m e n t > i

b e t w e e n e x p e r i m e n t a l d a t a a n d r e s u l t s o f m o d e l

c a l c u l a t i o n s . S h o w n i n T a b l e 1 . 1 a r e r e s u l t s

o b t a i n e d f o r t h e l a y e r - b y - l a y e r s e g r e g a t i o n o f

M o a n d t h e i n t e r l a y e r r e l a x a t i o n s f o r b o t h

s a m p l e s . I n b o t h c a s e s , t h e o u t e r m o s t l a y e r i s

' ' t e r m i n a t e d a l m o s t c o m p l e t e l y i n M o w i t h a s u b -

s e q u e n t r e d u c t i o n i n t h e s e c o n d l a y e r .

Table 1.1. Comparison of LEED Results for Moq.75 Re0.25<100) and Mo0.a5 Reo.is(100).

M o o . 7 5 R e 0 . 2 5 M o 0 . 8 5 R e 0 . 1 5 L a y e r ( 1 0 0 ) ( 1 0 0 )

L a y e r - B y - L a y e r M o S e g r e g a t i o n

1 0 . 9 6 0 . 9 7 2 0 . 5 3 , 0 . 6 7 3 0 . 7 6 0 . 7 9 4 0 . 7 1 0 . 7 8 5 0 . 7 5 " 0 . 8 7 6 0 . 7 5 ( > 0 . 8 5

P e r c e n t R e l a x a t i o n o f I n t e r l a y e r S p a c i n g s

A d 1 2 -11.0 - 1 0 . 6 A d 2 3 + 5 . 2 + 5 . 1 A d 3 4 - 2 . 7 - 2 . 7 A d 4 5 + 3 . 3 + 3 . 0 A d s s - 2 . 1 - 1 . 8 A d 6 7 + 2 . 4 + 2 . 6 A d 7 8 - 1 . 3 - 1 . 8

B u l k spacing 1 . 5 6 4 A 1 . 5 6 7 A

T h e f i r s t a d s o r p t i o n s t u d i e s i n v o l v e d t h e

i n t e r a c t i o n o f h y d r o g e n w i t h t h e c l e a n s u r f a c e .

M e a s u r e m e n t s w i t h H R E E L S s h o w t h a t a t 1 0 0 K ,

h y d r o g e n d i s s o c i a t e s o n t h e s u r f a c e a n d a d s o r b s

i n a b r i d g e b o n d s i t e , a n d a t s a t u r a t i o n t h e r e a r e

t w o m o n o l a y e r s p r e s e n t . R e s u l t s o f L E E D I - V

SURFACE SEGREGATION OF RANDOM ALLOYS1

H. L. Davis, B. Dotsch,2 A. Wimmer,2

K. Muller,2and D. M . Zehner

D e t e r m i n i n g t h e s u r f a c e c o m p o s i t i o n a s a

r e s u l t o f s u r f a c e s e g r e g a t i o n f o r r a n d o m a l l o y s i s

a n e c e s s a r y r e q u i r e m e n t f o r e v e n t u a l l y u n d e r -

s t a n d i n g t h e c h e m i c a l a n d p h y s i c a l r e a c t i o n s

w h i c h t a k e p l a c e a t t h e s u r f a c e . A s p a r t o f a i

p r o g r a m c o n c e r n e d w i t h t h e s e o b j e c t i v e s , l o w - <•

e n e r g y e l e c t r o n d i f f r a c t i o n ( L E E D / h a s b e e n

u s e d t o i n v e s t i g a t e t h e ( 1 0 0 ) s u r f a c e s o f

M o o . 7 5 R e o . 2 5 a n d M o o . 8 5 R e o . i s s a m p l e s . U n r e -

c o n s t r u c t e d ( l x l ) p a t t e r n s w e r e o b s e r v e d i)

f o l l o w i n g c l e a n i n g t r e a t m e n t s , w h i c h i n v o l v e d

s p u t t e r i n g , a n n e a l i n g , a n d h e a t i n g i n o x y g e n t o

r e m o v e r e s i d u a l c a r b o n . T h e I - V p r o f i l e d a t a

w e r e c o l l e c t e d u s i n g v i d e o v d a t a a c q u i s i t i o n

t e c h n i q u e s w i t h t h e i n c i d e n t e l e c t r o n b e a m

n o r m a l t o t h e s u r f a c e a n d t h e s a m p l e m a i n -

t a i n e d a t a t e m p e r a t u r e o f 1 0 0 K . A n a l y s i s o f t h e ;

d a t a b a s e d i f f e r e d f r o m c o n v e n t i o n a l L E E D p r o -

c e d u r e s i n t h a t a l a y e r - b y - l a y e r v e r s i o n o f t h e

a v e r a g e f - m a t r i x a p p r o x i m a t i o n w a s u s e d t o

m i m i c t h e e l e c t r o n s c a t t e r i n g f r o m t h e r a n d o m l y

o c c u p i e d s i t e s . A n R - f a c t o r a n a l y s i s u s i n g t h e R 2

4 // i n v e s t i g a t i o n s o f t h e s e s u r f a c e s s h o w t h a t w h i l e

t h e r e l a t i v e e l e m e n t a l c o n c e n t r a t i o n s i n e a c h n

l a y e r a i ? v i r t u a l l y u n c h a n g e d , m o s t i n t e r l a y e r

r e l a x a t i o n s a r e r e d u c e d t o < 0 . 5 % o f t h e b u l k

v a l u e .

1 . S u m m a r y o f p a p e r t o b e p u b l i s h e d . 2 . U n i v e r s i t a t E r l a n g e n - N i i r n b e r g ,

E r l a n g e n , G e r m a n y .

A L O W - E N E R G Y E L E C T R O N D I F F R A C T I O N ( L E E D ) D E T E R M I N A T I O N O F T H E

T a C ( l l l ) T E R M I N A T I O N 1

" H. L. Davis, B. Ddtsch,2and D. M. Zehner

S i n c e T a C c r y s t a l l i z e s i n t h e r o c k s a l t s t r u c -

t u r e , b u l k ( l l j l ) p l a n e s a r e c o m p o s e d o f e i t h e r

T a o r C a t o m s o n l y a n d a r e s t a c k e d s u c h t h a t

a d j a c e n t p l a n e s a l t e r n a t e i n c o m p o s i t i o n .

I d e a l l y , c l e a v a g e o f T a C p e r p e n d i c u l a r t o a

[ 1 1 1 ] 1 d i r e c t i o n w o u l d p r o d u c e t w o d i s t i n c t l y o

d i f f e r e n t ( 1 1 1 ) s u r f a c e s , o n e t e r m i n a t e d i n T a

a n d t h e o t h e r t e r m i n a t e d i n C . A l t h o u g h s u c h

c l e a v a g e i s n o t p o s s i b l e , a T a C ( l l l ) s u r f a c e c a n

b e p r e p a r e d b y s t a n d a r d c u t t i n g , p o l i s h i n g ,

s p u t t e r i n g , a n d a n n e a l i n g t e c h n i q u e s . S i n c e

t h i s c r y s t a l s t r u c t u r e i s n o t p o l a r b y n a t u r e , o n l y

o n e t y p e o f t e r m i n a t i o n i s e x p e c t e d , r e f l e c t i n g

t h e l o w e s t s t a t e o f e n e r g y . R e s u l t s o f c o r e - l e v e l

s p e c t r o s c o p y i n v e s t i g a t i o n s u s i n g s y n c h r o t r o n

r a d i a t i o n i n w h i c h a w e l l - d e f i n e d T a s u r f a c e

c o r e l e v e l i s o b s e r v e d i n d i c a t e t h a t a p o r t i o n , i f

n o t a l l , o f t h e o u t e r m o s t l a y e r c o n s i s t s o f T a

a t o m s .

I n o r d e r t o d e t e r m i n e d e f i n i t e l y t h e c o m p o -

s i t i o n o f t h i s s u r f a c e , a L E E D i n v e s t i g a t i o n h a s

b e e n p e r f o r m e d . A c l e a n , w e l l - o r d e r e d s u r f a c e

w a s p r e p a r e d b y A r + i o n s p u t t e r i n g f o l l o w e d b y

f l a s h i n g t o ~ 1 8 0 0 ° C f o r ~ 5 s . W i t h t h e p r i m a r y

e l e c t r o n b e a m i n c i d e n t n o r m a l t o t h e s u r f a c e ,

e q u i v a l e n t b e a m - a v e r a g e d I - V p r o f i l e s w e r e

o b t a i n e d u s i n g a c o m p u t e r - c o n t r o l l e d v i d e o V

d a t a a c q u i s i t i o n s y s t e m a n d t h e n c o m p a r e d

w i t h p r o f i l e s c a l c u l a t e d f o r v a r i o u s s t r u c t u r a l

m o d e l s o f , t h e s u r f a c e . I n o r d e r t o o b t a i n e x c e l -<V , V

l e n t a g r e e m e n t b e t w e e n c a l c u l a t e d , a n d e x p e r i -

m e n t a l p r o f i l e s , t h e v a r i o u s n o n s t r u c t u r a l

p a r a m e t e r s o f t h e L ? . t h e o r e t i c a l m o d e l

w e r e a l s o v a r i e d . S t r u c t u r a l d e t e r m i n a t i o n s

w e r e m a d e u s i n g t h e i ? 2 f a c t o r m i n i m i z a t i o n

t e c h n i q u e .

R e s u l t s o f t h e a n a l y s i s h a v e l e d t o d e f i n i -

t i v e c o n c l u s i o n s a b o u t t h e t e r m i n a t i o n o f t h e

T a C ( l l l ) s u r f a c e . I t i s e x c l u s i v e l y t e r m i n a t e d

i n T a , a n d t h e l a y e r s i n . t h e s e l v e d g e r e g i o n

h a v e t h e s t a c k i n g s e q u e n c e o f t h e b u l k . I n

a d d i t i o n , t h e f i r s t i n t e r l a y e r s p a c i n g , d \ 2 > i s

d e c r e a s e d b y 9 . 9 % w i t h r e s p e c t t o t h e b u l k

v a l u e o f 1 . 2 8 6 A , t h e s e c o n d , d23, t h i r d , d34, a n d

f o u r t h , ^ 4 5 , a r e i n c r e a s e d b y 0 . 2 , 1 . 4 , a n d T . 2 % ,

r e s p e c t i v e l y , a n d t h e f i f t h d s 6 d e c r e a s e d b y

2 . 4 % .

) i ff

1 . S u m m a r y o f p a p e r t o b e p u b l i s h e d . 2 . G u e s t s c i e n t i s t f r o m t h e U n i v e r s i t y o f

E r l a n g e n - N u r n b u r g , E r l a n g e n G e r m a n y .

5

NUMERICAL SIMULATION OF Si-Ge (001) STEPPED SURFACES1

U v,

Majid Karimi ^Theodore Kaplan, Mark Mostoller, and David Jesson

T h e g r o w t h o f S i - G e s u p e r l a t t i c e s b y

m o l e c u l a r b e a m e p i t a x y i s o f c o n s i d e r a b l e c u r -

r e n t i n t e r e s t . T h e s e s u p e r l a t t i c e s o f f e r t h e

p o t e n t i a l o f d i r e c t b a n d - g a p m a t e r i a l s f o r

o p t i c a l e l e c t r o n i c d e v i c e s w h i c h c o u l d b e

d i r e c t l y i n t e g r a t e d i n t o s i l i c o n - b a s e d t e c h n o l o -

g i e s . T h e s t u d y o f t h e s e m a t e r i a l s b y

Z - c o n t r a s t s c a n n i n g t r a n s m i s s i o n e l e c t r o n

m i c r o s c o p y ( S T E M ) h a s r e v e a l e d a d d i t i o n a l

p e r i o d i c i t i e s i n " t h e i n t e r f a c i a l s t r u c t u r e s . r t

j e s s o n , P e n n y c o o k , a n d B a r i b e a u h a v e s u g g e s t e d

a G e - p u m p m e c h a n i s m t o e x p l a i n t h e g r o w t h o f

t h e s e s t r u c t u r e s . 3

I n t h e p u m p m o d e l t h e i n t e r c h a n g e o f G e // • -

' a n d S i a t o m s a t SB r e b o n d e d s t e p e d g e s i s a n

e s s e n t i a l p a r t o f t h e g r o w t h p r o c e s s . T h e e n e r -

g e t i c s o f t h i s i n t e r c h a n g e h a v e b e e n i n v e s t i -

g a t e d b y p e r f o r m i n g a t o m i s t i c c a l c u l a t i o n s

u s i n g c l a s s i c a l m a n y - b o d y S t i l l i n g e r - W e b e r

a n d T e r s o f f p o t e n t i a l s .

A n ( 0 0 1 ) G e s u r f a c e w i t h s e m i - i n f i n i t e

s i n g l e - l a y e r S i t e r r a c e s w a s c o n s i d e r e d . T h e

' t e r r a c e s t e r m i n a t e i n S g s t e p s t h a t a r e e i t h e r

r e b o n d e d o r n o n - r e b o n d e d . T w o s y s t e m s , o n e

with 1 4 2 8 atoms a ledge separation of 1 2 A and G a l a r g e r o n e w i t h 4 2 6 6 a t o m s a n d a l e d g e ' /

s e p a r a t i o n o f 5 2 A, w e r e c o n s t r u c t e d . F o r e a c h

s y s t e m , t h e e n e r g y w a s m i n i m i z e d b y t h e

c o n j u g a t e g r a d i e n t m e t h o d f o r r e b o n d e d a n d

n o n - r e b o n d e d s t e p s w i t h a n d w i t h o u t G e a n d S i

i n t e r c h a n g e a t t h e s t e p e d g e . T h e r e s u l t s a r e

p r e s e n t e d i n T a b l e 1 . 2 . I n a l l c a s e s , i t w a s f o u n d

t h a t G e a n d S i i n t e r c h a n g e w a s e n e r g e t i c a l l y

t h e m o s t f a v o r a b l e a t Sb r e b o n d e d s t e p s . T h i s

Table 1.2. Formation energy per ledge atom for interchange of Si and Ge at the step edge.

L e d g e S e p a r a t i o n

(A)

S t e p S t r u c t u r e

S t i l l i n g e r - W e b e r D G ( e V )

T e r s o f f D G ( e V )

1 2 r e b o n d e d - 0 . 1 6 1 - 0 . 2 1 2 5 2 r e b o n d e d - 0 . 1 6 2 v , .-0.220 1 2 n o n - r e b o n d e d - 0 . 0 2 8 - 0 . 1 1 2 5 2 n o n - r e b o n d e d - 0 . 0 2 8

o'" - 0 . 1 1 0

i s c o n s i s t e n t w i t h t h e G e - p u m p m o d e l . F u r -

t h e r m o r e , d e s p i t e a d i f f e r e n c e i n t h e s i z e o f t h e

e n e r g y c h a n g e s c a l c u l a t e d , b o t h p o t e n t i a l s a l s o

p r e d i c t n o s i g n i f i c a n t d e p e n d e n c e o n l e d g e

s e p a r a t i o n . '

1 . S u m m a r y o f p a p e r t o b e p u b l i s h e d . 2 . O a k R i d g e A s s o c i a t e d U n i v e r s i t i e s

f a c u l t y r e s e a r c h p a r t i c i p a n t f r o m A l a b a m a A & M U n i v e r s i t y , N o r m a l , A l a .

3 . D . E . J e s s o n , S . J. P e n n y c o o k , a n d J. M . B a r i b e a u , Phys. Rev. Lett. 6 6 , 7 5 0 , ( 1 9 9 1 ) .

SIMULATION OF (a/2)[110] EDGE DISLOCATIONS IN Si, Ge, , A N D Ge-Si FILMS1

Mark Mostoller, M. F. Chisholm, Theodore Kaplan, and Magid Karimi2

I n ( 0 0 1 ) f i l m s o f G e o n S i , t h e r e i s a l a t t i c e

m i s f i t o f a b o u t 4 % b e t w e e n G e ( a = 5 . 6 5 A) a n d

S i ( a = 5 . 4 3 A). T h e s y s t e m a c c o m m o d a t e s t h e

r e s u l t i n g s t r a i n b y f o r m i n g a n e t w o r k o f

b = ( « / 2 ) [ 1 1 0 ] e d g e d i s l o c a t i o n s i n t h e G e f i l m ;

t h i s h a s b e e n o b s e r v e d a t a t o m i c s c a l e r e s o l u -

t i o n b y Z - c o n t r a s t s c a n n i n g t r a n s m i s s i o n e l e c -

t r o n m i c r o s c o p y ( S T E M ) i n t h e S o l i d S t a t e

D i v i s i o n . 3 T h e s e e d g e d i s l o c a t i o n s i n S i , G e ,

a n d G e - S i f i l m s h a v e b e e n s t u d i e U * ' u s i n g c l a s -

s i c a l s i m u l a t i o n s .

T h e d i s l o c a t i o n s w e r e f o r m e d i n t e x t b o o k

f a s h i o n . R e l a t i v e l y l a r g e m i c r o c r y s t a l s w i t h

a x e s a l o n g t h e x = [ 1 1 0 ] , y = [ 1 1 0 ] , a n d z = [ 0 0 1 ]

d i r e c t i o n s w e r e c o n s t r u c t e d , a n d a n xz h a l f

p l a n e w a s r e m o v e d f r o m t h e b o t t o m h a l f . T h e

m i c r o c r y s t a l s w e r e u C u a l l y k e p t t h i n a l o n g t h e

[ 1 1 0 ] ( d i s l o c a t i o n ) d i r e c t i o n , w h e r e p e r i o d i c

b o u n d a r y c o n d i t i o n s w e r e a p p l i e d . T y p i c a l

c r y s t a l s i z e s w e r e 1 7 0 0 - 2 5 0 0 a t o m s . A f t e r

r e m o v i n g t h e h a l f p l a n e , t h e t o t a l e n e r g y w a s

m i n i m i z e d , b y t h e c o n j u g a t e g r a d i e n t m e t h o d .

T h e i n t e r a c t i o n s b e t w e e n t h e a t o m s w e r e

m o d e l e d w i t h t h e S t i l l i n g e r - W e l b e r p o t e n t i a l ,

w h i c h i n c l u d e s t w o - a n d t h r e e - b o d y t e r m s , t h e

l a t t e r t o s t a b i l i z e t h e t e t r a h e d r a l b o n d i n g i n

t h e s e s e m i c o n d u c t o r s .

^ T h e c o r e o f t h e r e s u l t i n g d i s l o c a t i o n s

s h o w e d t h e l i n k e d p e n t a g o n a b o v e t h e

h e p t a g o n S t r u c t u r e s e e n i n p e r s p e c t i v e i n

F i g . 1 . 2 . B y c o m p a r i n g t h e s i m u l a t i o n r e s u l t s

f o r t h e t o t a l s t r a i n e n e r g y V{R) a s a f u n c t i o n o f

d i s t a n c e R f r o m t h e c o r e w i t h t h e p r e d i c t i o n s o f

l i n e a r e l a s t i c i t y t h e o r y , i t i s c l e a r t h a t t h e

c o r e r a d i u s r 0 a p p r o p r i a t e f o r u s e i n c o n t i n u u m

d e s c r i p t i o n s o f t h e s e d i s l o c a t i o n s i s s m a l l

( - 2 - 5 A).

T h e s i m u l a t i o n s f o r G e - S i f i l m s s e e m t o t

i n d i c a t e t h a t t h e c o r e w i l l b e l o c a t e d a t t h e

i n t e r f a c e , w i t h t h e p e n t a g o n i n S i a n d t h e

l o w e r f i v e a t o m s i n t h e h e p t a g o n i n G e . H o w -

e v e r , t h e e n e r g y d i f f e r e n c e s b e t w e e n t h i s a r i d

" F i g . 1 . 2 . L o o k i n g d o w n t h e c o r e o f a n ( a / 2 ) [ 1 0 0 ] e d g e d i s l o c a t i o n i n s i l i c o n .

c o m p e t i n g a l t e r n a t i v e s a r e s m a l l , a n d w h a t

t h e s i m u l a t i o n s r e a l l y d e m o n s t r a t e i s t h e n e e d

t o t a k e a n o t h e r l o o k a t t h e p o t e n t i a l s t h a t

h a v e b e e n u s e d f o r n e a r l y a d e c a d e . T h e

S t i l l i n g e r - W e b e r p o t e n t i a l , f o r e x a m p l e , i s t o o

s h o r t - r a n g e t o m o d e l a s t a c k i n g f a u l t a c c u -

r a t e l y a n d d o e s a p o o r 4 j o b o n t h e e l a s t i c c o n -

s t a n t s a n d p h o n o n f r e q u e n c i e s , a l t h o u g h i t d o e s

f i t t h e b u l k s t r u c t u r e a n d t h e m e l t i n g p o i n t .

O t h e r p o t e n t i a l s i n t h e l i t e r a t u r e s u f f e r f r o m »

s i m i l a r d r a w b a c k s .



3 . M . F . C h i s h o l m e t . a l . , " A t o m i c S t r u c -t u r e o f I n t e r f a c i a l M i s f i t D i s l o c a t i o n s , t h i s r e p o r t .

7 !, II

C H A R G I N G E F F E C T S I N S M A L L T U N N E L J U N C T I O N S 1

K. Flensberg,2M. J o n s o n , 3 H . O . Frota2

S. M . Girviri,4D. R. Penn,5and M. D. Stiles5

M a n y i n t e r e s t i n g e f f e c t s ( e . g . , t h e C o u l o m b

b l o c k a d e ) h a v e b e e n p r e d i c t e d b y t h e o r y a n d

a l s o o b s e r v e d i n t u n n e l j u n c t i o n s w i t h c a p a c i -

t a n c e C s o l o w t h a t t h e c h a r g i n g e n e r g y

e c = e 2 / 2 C a s s o c i a t e d w i t h a s i n g l e e l e c t r o n i s

laTger t h a n t h e e n e r g y s c a l e kgT o f t h e r m a l

f l u c t u a t i o n s . T h e m e a s u r e d b l o c k a d e i s m u c h

s m a l l e r c o m p a r e d w i t h w h a t i s e x p e c t e d f r o m

t h e s e m i c l a s s i c a l t h e o r y . Q u a n t u m f l u c t u a -

t i o n s , i n a d d i t i o n ^ t o t h e r m a l f l u c t u a t i o n s , m u s t

b e i n c l u d e d i n a n a c c u r a t e t h e o r y . T w o k i n d s o f

q u a n t u m f l u c t u a t i o n s a r e i n c l u d e d . O n e i s t h e

c h a r g e f l u c t u a t i o n s a c r o s s a j u n c t i o n , a s e l e c -

t r o n s h o p b a c k a n d f o r t h . T h e s e c o n d i s t h e

c h a r g e f l u c t u a t i o n s a l o n g t h e w i r e l e a d s c o n -

n e c t i n g t h e c u r r e n t t o t h e t u n n e l j u n c t i o n . T h e s e

e l e c t r o m a g n e t i c fluctuations a r e i n c l u d e d b y

c o u p l i n g t h e e l e c t r o n s t o a t r a n s m i s s i o n l i n e o f

i m p e d a n c e Z ( c o ) . O n e p a p e r d e r i v e d t h e g e n -

e r a l b e h a v i o r i n c l u d i n g t h e s e t w o k i n d s o f fluc-

t u a t i o n s , a n d t h e y w e r e f o u n d t o a d d i n t h e

c r i t i c a l e x p o n e n t . A n o t h e r c a l c u l a t i o n c o n -

c e r n e d t h e n a t u r e o f t h e i m p e d a n c e Z ( o > ) a n d

v a r i o u s p h y s i c a l m o d e l s w h i c h g i v e t h e

b e h a v i o r o b s e r v e d e x p e r i m e n t a l l y .

1 . S u m m a r y o f p a p e r s : Phys. Rev. B 4 3 , 7 5 8 6 ( 1 9 9 1 ) ; Solid State Comm. 7 7 , 9 1 7 ( 1 9 9 1 ) ; Z . Phys. B 8 5 , 3 9 5 ( 1 9 9 2 ) .

2 . G u e s t s c i e n t i s t f r o m t h e O R N L / U T D i s t i n g u i s h e d S c i e n t i s t P r o g r a m . „, 3 . C h a l m e r s U n i v e r s i t y o f T e c h n o l o g y , G o t e b o r g , S w e d e n .

4 . I n d i a n a U n i v e r s i t y , B l o o m i n g t o n , I n d . 5 . N a t i o n a l I n s t i t u t e o f S t a n d a r d s a n d

T e c h n o l o g y , G a i t h e r s b u r g , M d .

MAGNETISM AND SPIN DYNAMICS

E F F E C T S O F I M P U R I T I E S O N T H E M A G N E T I C O R D E R I N G O F

C H R O M I U M 1

R. S. Fishman2 and S. H. Liu

I t h a s b e e n f o u n d e x p e r i m e n t a l l y t h a t

i m p u r i t i e s p r o f o u n d l y a l t e r t h e m a g n e t i c

o r d e r i n g p r o p e r t i e s o f c h r o m i u m . I n p u r e

c h r o m i u m t h e o r d e r e d m a g n e t i c p h a s e i s a

s p i n - d e n s i t y w a v e w h o s e w a v e v e c t o r i s

i n c o m m e n s u r a t e w i t h t h e l a t t i c e . C o n c u r r e n t

w i t h t h e s p i n - d e n s i t y w a v e , a c h a r g e - d e n s i t y

w a v e h a s b e e n o b s e r v e d w i t h t w i c e t h e w a v e

v e c t o r a s t h e s p i n - d e n s i t y w a v e . D o p i n g w i t h

a s l i t t l e a s 0 . 2 % v a n a d i u m c h a n g e s t h e p h a s e

t r a n s i t i o n f r o m w e a k l y f i r s t t o s e c o n d o r d e r .

W h i l e v a n a d i u m i m p u r i t i e s s u p p r e s s t h e

N e e l t e m p e r a t u r e T ^ , d o p i n g w i t h m a n g a n e s e

d r a m a t i c a l l y e n h a n c e s T ^ .

Y o u n g a n d S o k o l o f f 3 h a v e p r o p o s e d a

m o d e l t o u n d e r s t a n d t h e m a g n e t i c o r d e r i n g i n

p u r e c h r o m i u m . I n p a r t i c u l a r , i t w a s s h o w n

t h a t t h e c h a r g e - d e n s i t y w a v e i s a s e c o n d

h a r m o n i c o f t h e s p i n - d e n s i t y w a v e , a n d t h e

c o e x i s t e n c e o f t h e t w o c a u s e s t h e p h a s e

t r a n s i t i o n t o b e f i r s t o r d e r . T h e Y o u n g -

S o k o l o f f f o r m a l i s m h a s b e e n d e f i n e d b y

e x a m i n i n g t h e s u b t l e b a l a n c e b e t w e e n s p i n -

d e n s i t y a n d c h a r g e - d e n s i t y t e r m s i n t h e f r e e

8

e n e r g y , i n c l u d i n g t w o e f f e c t s i n t r o d u c e d b y

i m p u r i t i e s ( i . e . , i m p u r i t y s c a t t e r i n g a n d t h e

c h a n g e o f e l e c t r o n d e n s i t y ) . I t h a s b e e n f o u n d

t h a t i m p u r i t y s c a t t e r i n g d e s t r o y s t h e c h a r g e -

d e n s i t y w a v e a n d c a u s e s t h e p h a s e t r a n s i t i o n t o b e s e c o n d o r d e r . B o t h s c a t t e r i n g a n d t h e

c h a n g e o f e l e c t r o n d e n s i t y h a v e s t r o n g e f f e c t s

o n t h e t r a n s i t i o n t e m p e r a t u r e T n ; t h e f o r m e r

a l w a y s s u p p r e s s e s T ^ j w h i l e t h e l a t t e r c a n

r a i s e o r l o w e r T ^ d e p e n d i n g o n w h e t h e r t h e

e l e c t r o n d e n s i t y i s i n c r e a s e d o r d e c r e a s e d .

T h e t h e o r y g i v e s a q u a n t i t a t i v e a c c o u n t o f a

c o m p l e t e s e r i e s o f e x p e r i m e n t s d o n e a t O R N L

a n d e l s e w h e r e .

1 . S u m m a r y o f p a p e r : Phys. Rev. B 4 5 , 1 2 3 0 6 ( 1 9 9 2 ) .

2 . G u e s t s c i e n t i s t f r o m N o r t h D a k o t a S t a t e U n i v e r s i t y , F a r g o , N . D a k .

3 . C . Y . Y o u n g a n d J . B . S o k o l o f f , J. Phys. F 4, 1 3 0 4 ( 1 9 7 4 ) .

R O L E O F E X C H A N G E M A T R I X E L E M E N T O N S P I N - W A V E S P E C T R A O F H C P

C O B A L T 1

/. M. Bass,2 J. A. Blackman,2

}. F. Cooke, and K. N. Trohidou2

C a l c u l a t i o n s b a s e d o n t h e i t i n e r a n t -

e l e c t r o n t h e o r y o f f e r r o m a g n e t i s m h a v e

p r o v i d e d a g o o d d e s c r i p t i o n o f t h e l o w -

t e m p e r a t u r e s p i n - w a v e s p e c t r u m o f t h e c u b i c

t r a n s i t i o n m e t a l s n i c k e l a n d i r o n .

M u l t i b r a n c h s p i n - w a v e s p e c t r a w h i c h

e x t e n d e d t o h i g h e n e r g i e s w e r e p r e d i c t e d a n d

s u b s e q u e n t l y c o n f i r m e d b y n e u t r o n s c a t t e r i n g

e x p e r i m e n t s .

T h e p r e d i c t i o n o f s u c h c o m p l e x s p e c t r a f o r

n i c k e l a n d i r o n l e d t o s p e c u l a t i o n a b o u t t h e

n a t u r e o f m a g n e t i c e x c i t a t i o n s i n h e p c o b a l t .

S i n c e t h e r e a r e n o w t w o a t o m s i n t h e u n i t c e l l ,

e v e n m o r e c o m p l e x s p i n - w a v e s p e c t r a m i g h t b e

e x p e c t e d . I n s t e a d , p r e l i m i n a r y c a l c u l a t i o n s

b a s e d o n a h i g h l y s i m p l i f i e d f o r m o f t h e

e x c h a n g e m a t r i x e l e m e n t p r e d i c t e d t h e s i m p l e

t w o - b r a n c h s p e c t r a a l o n g t h e T-A d i r e c t i o n ,

s h o w n i n F i g . 1 . 3 , w h i c h m i g h t b e e x p e c t e d

f r o m s i m p l e s y m m e t r y a r g u m e n t s . 3

T h i s w o r k h a s b e e n e x t e n d e d t o i n c l u d e

t h e m o s t g e n e r a l f o r m o f t h e e x c h a n g e m a t r i x

e l e m e n t c o n s i s t e n t w i t h h e p s y m m e t r y a n d t o

d e t e r m i n e t h e c o r r e s p o n d i n g i m p a c t o n t h e

s p i n - w a v e s p e c t r a o f c o b a l t . 2 I f o n l y

^ - s y m m e t r y t e r m s a r e r e t a i n e d , t h e e x c h a n g e

m a t r i x e l e m e n t i s f o u n d t o d e p e n d o n 1 2 u n i q u e

s y m m e t r y - d e p e n d e n t p a r a m e t e r s . T h e s e

p a r a m e t e r s c a n i n t u r n b e d i v i d e d i n t o f o u r

t y p e s b y v i r t u e o f t h e p a i r i n g o f t h e i r i n d i c e s .

A s y s t e m a t i c s t u d y o f t h e t y p e s o f s p i n - w a v e s p e c t r a w h i c h c a n b e g e n e r a t e d a l o n g t h e T-A

d i r e c t i o n b y t h i s g e n e r a l f o r m o f t h e e x c h a n g e

m a t r i x h a s b e e n c a r r i e d o u t .

200.0 r

160.0 -

> 120.0 -» E , Uj 80.00 -

40.00 -

0.000 0 0.2 0.4 0.6 0.8 1

ql(n/c)

F i g . 1 . 3 . S p i n - w a v e d i s p e r s i o n f o r q ( i n u n i t s o f 7 t / c ) a l o n g t h e T-A d i r e c t i o n .

9

R e s u l t s o f t h i s s t u d y h a v e s h o w n t h a t

i n c l u s i o n o f t h e f o u r d i f f e r e n t t y p e s o f

p a r a m e t e r s l e a d s t o a w i d e v a r i e t y o f s p i n -

w a v e b e h a v i o r a n d t h a t t h e r e l a t i v e l y

s i m p l e r e s u l t f o u n d p r e v i o u s l y w a s d u e t o t h e

p a r t i c u l a r l y s i m p l e f o r m o f t h e e x c h a n g e

m a t r i x e l e m e n t u s e d . T h e m o s t c o m p l e x r e s u l t

f o u n d t h u s f a r c o r r e s p o n d s t o f o u r d i s t i n c t

b r a n c h e s , n o n e o f w h i c h a r e p r e s e n t a l o n g t h e

e n t i r e l e n g t h o f t h e s y m m e t r y d i r e c t i o n .

W o r k i s c u r r e n t l y u n d e r w a y t o e v a l u a t e t h e

p a r a m e t e r s u s i n g a s c r e e n e d c o u l o m b p o t e n t i a l

w i t h t h e s c r e e n i n g l e n g t h t a k e n a s t h e o n l y

v a r i a b l e p a r a m e t e r . R e s u l t s o b t a i n e d f r o m

t h i s a p p r o a c h , c o m b i n e d w i t h m o r e e x t e n s i v e

n e u t r o n s c a t t e r i n g d a t a , w i l l p r o v i d e t h e m o s t

r i g o r o u s t e s t y e t o f t h e i t i n e r a n t - e l e c t r o n

t h e o r y o f f e r r o m a g n e t i s m .

1 . S u m m a r y o f p a p e r s : Phys. Rev. Lett. 6 7 , 2 5 6 1 ( 1 9 9 1 ) ; / . Phys., Condens. Matter 4 , L 2 7 5 ( 1 9 9 2 ) .

2 . U n i v e r s i t y o f R e a d i n g , R e a d i n g , U n i t e d K i n g d o m .

3 . K . N . T r o h i d o u , J . A . B l a c k m a n , a n d J . F . C o o k e , Phys. Rev. Lett. 6 7 , 2 5 6 1 ( 1 9 9 1 ) .

, S P I N S U S C E P T I B I L I T Y O F F E R R O M A G N E T I C N I C K E L A L O N G

A R B I T R A R Y S Y M M E T R Y D I R E C T I O N S 1

J. F. Cooke and }. A. Blackman2

C a l c u l a t i o n s o f t h e f r e q u e n c y a n d w a v e -

v e c t o r d e p e n d e n t m a g n e t i c s u s c e p t i b i l i t y

b a s e d o n t h e i t i n e r a n t t h e o r y o f

f e r r o m a g n e t i s m h a v e r e v e a l e d r a t h e r c o m p l e x

a n d u n u s u a l b e h a v i o r o f t h e m a g n e t i c

e x c i t a t i o n s p e c t r a i n b o t h n i c k e l a n d i r o n . F o r

e x a m p l e , t h e s p i n - w a v e s p e c t r a i n t h e s e

m a t e r i a l s c o n s i s t o f m u l t i p l e b r a n c h e s a l o n g

t h e [ 1 0 0 ] d i r e c t i o n w h i c h e x t e n d t o q u i t e h i g h

e n e r g i e s . B e c a u s e o f c o m p u t e r c o r e a n d t i m e

l i m i t a t i o n s , t h e s e c a l c u l a t i o n s w e r e r e s t r i c t e d

t o s y m m e t r y d i r e c t i o n s o n l y a n d n e g l e c t e d s -

a n d p - s y m m e t r y c o n t r i b u t i o n s t o t h e

s u s c e p t i b i l i t y . D a t a f r o m s u b s e q u e n t n e u t r o n

s c a t t e r i n g e x p e r i m e n t s w e r e f o u n d t o b e i n

r e m a r k a b l e a g r e e m e n t w i t h p r e d i c t i o n s f r o m

t h e o r y e x c e p t f o r t h e p e r s i s t e n c e o f t h e l o w e r

s p i n - w a v e b r a n c h o u t t o t h e B r i l l o u i n - z o n e

b o u n d a r y a l o n g t h e [ 1 0 0 ] d i r e c t i o n i n n i c k e l .

R e c e n t a c c e s s t o c o m p u t e r s w i t h s i g n i f i c a n t l y

g r e a t e r c o r e a n d s p e e d c o m b i n e d w i t h

i m p r o v e d e f f i c i e n c y o f t h e c o m p u t e r c o d e s

h a v e m a d e p o s s i b l e c a l c u l a t i o n s w h i c h n o t

o n l y r e m o v e e s s e n t i a l l y a l l o f t h e s t r i c t l y

n u m e r i c a l a p p r o x i m a t i o n s i n p r e v i o u s

c a l c u l a t i o n s b u t a l s o a l l o w r e s u l t s t o b e

d e t e r m i n e d a l o n g a r b i t r a r y d i r e c t i o n s i n t h e

B r i l l o u i n z o n e .

A n u m b e r o f i m p o r t a n t r e s u l t s h a v e b e e n

o b t a i n e d f r o m c a l c u l a t i o n s b a s e d o n t h i s m o r e

g e n e r a l a p p r o a c h . I t h a s b e e n d e m o n s t r a t e d

e x p l i c i t l y t h a t t h e s - a n d p - s y m m e t r y

c o n t r i b u t i o n s c a n i n d e e d b e n e g l e c t e d a s

s p e c u l a t e d p r e v i o u s l y . T h e b e h a v i o r o f t h e

l o w e r b r a n c h o f t h e s p i n - w a v e d i s p e r s i o n

c u r v e i n n i c k e l n e a r t h e z o n e b o u n d a r y h a s

b e e n f o u n d t o d e p e n d o n c e r t a i n o f t h e

e x c h a n g e m a t r i x e l e m e n t p a r a m e t e r s a n d t h e

p a r t i c u l a r r e c i p r o c a l l a t t i c e v e c t o r n e e d e d t o

b r i n g t h e w a v e v e c t o r b e i n g c o n s i d e r e d i n t o

t h e f i r s t B r i l l o u i n z o n e . T h e s e t w o e f f e c t s c a n

b e c o m b i n e d t o r e p r o d u c e t h e m e a s u r e d

10

b e h a v i o r o f t h e s p i n - w a v e s p e c t r a a l o n g t h e

[ 1 0 0 ] d i r e c t i o n i n n i c k e l . F i n a l l y , t h e

e v o l u t i o n o f t h e s p i n - w a v e s p e c t r a w a s

i n v e s t i g a t e d a s t h e w a v e v e c t o r w a s r o t a t e d

f r o m t h e [ 1 0 0 ] d i r e c t i o n ( w h e r e t w o b r a n c h e s

e x i s t ) t o t h e [ 1 1 1 ] d i r e c t i o n ( w h e r e o n l y a

s i n g l e b r a n c h e x i s t s ) . I t w a s f o u n d t h a t t h e

e v o l u t i o n i s n o t s m o o t h b u t a p p e a r s t o b e

a b r u p t . T h i s r e s u l t , a l o n g w i t h o t h e r s

o b t a i n e d a t o f f - s y m m e t r y w a v e v e c t o r s , w i l l

p r o v i d e a m o r e d e t a i l e d t e s t o f i t i n e r a n t -

e l e c t r o n t h e o r y t h a n i s p o s s i b l e a l o n g

s y m m e t r y d i r e c t i o n s .

1 . S u m m a r y o f p a p e r t o b e p u b l i s h e d . 2 . U n i v e r s i t y o f R e a d i n g , R e a d i n g ,

U n i t e d K i n g d o m .

C U R R E N T - D E N S I T Y F U N C T I O N A L T H E O R Y O F S U R F A C E P R O P E R T I E S O F

E L E C T R O N - H O L E D R O P L E T S I N A S T R O N G M A G N E T I C F I E L D 1

Mark Rasolt, G. Vignale,2 and P. Skudlarski2

A n e x t e r n a l m a g n e t i c f i e l d B o i n t e r a c t s

w i t h a m a n y - F e r m i o n s y s t e m t h r o u g h b o t h

s p i n a n d o r b i t a l c u r r e n t c o u p l i n g . F o r d e n s e

F e r m i s y s t e m s ( e . g . , m e t a l s o r u n d o p e d s e m i -

c o n d u c t o r s ) , p r e s e n t l y a v a i l a b l e m a g n e t i c

f i e l d s h a v e a n e g l i g i b l e e f f e c t . W i t h t h e

e x c e p t i o n o f c a l c u l a t i o n s o f P a u l i - s p i n

s u s c e p t i b i l i t y i n l i n e a r r e s p o n s e t h e o r y ,

c o n s i d e r a t i o n o f m a g n e t i c e f f e c t s h a s b e e n

a l m o s t e x c l u s i v e l y r e s e r v e d t o s p o n t a n e o u s

s p i n a l i g n m e n t — f e r r o m a g n e t i c a n d

a n t i f e r r o m a g n e t i c — w h e r e e x c h a n g e e n e r g i e s

c a n b e s i z e a b l e . I n l o w c a r r i e r - d e n s i t y

s e m i m e t a l s a n d c a r r i e r - d o p e d o r c a r r i e r -

e x c i t e d s e m i c o n d u c t o r s , a c c e s s i b l e l a b o r a t o r y

f i e l d s c a n h a v e a p r o f o u n d e f f e c t t h r o u g h

b o t h s p i n a n d o r b i t a l c u r r e n t c o u p l i n g . T h i s

o c c u r s w h e n t h e m a g n e t i c l e n g t h I = c f i / e B o ) 1 / ' 2

i s c o m p a r a b l e t o t h e i n t e r p a r t i c l e s e p a r a t i o n .

I n t h i s r a n g e o f I , t h e r e i s n o d o u b t t h a t t h e

e f f e c t o f B o d o m i n a t e s t h e s t r u c t u r e o f t h e

g r o u n d - s t a t e w a v e f u n c t i o n a n d t h e c o r r e -

s p o n d i n g e n e r g y .

W i t h t h e e x c e p t i o n o f t h e u n i f o r m t w o -

d i m e n s i o n a l ( 2 D ) e l e c t r o n g a s , 3 t h e e f f e c t o f

o r b i t a l c u r r e n t s o n g r o u n d - s t a t e p r o p e r t i e s h a s

t o t a l l y b e e n i g n o r e d . T h i s i s t r u e i n

n o n u n i f o r m 2 D s y s t e m s a n d e v e n m o r e s o i n

t h r e e - d i m e n s i o n a l ( 3 D ) s y s t e m s . A c u r r e n t -

d e n s i t y - f u n c t i o n a l t h e o r y ( C D F T ) , 4 w h i c h

h a n d l e s b o t h s p i n a n d c u r r e n t r e l a t e d m a n y -

b o d y e f f e c t s r i g o r o u s l y , i s n o w a v a i l a b l e .

A p p l i c a t i o n o f t h e f i r s t C D F T h a s b e e n

c o m p l e t e d a n d a p p l i e d t o a n o n u n i f o r m 3 D

s y s t e m o f e x c i t e d e l e c t r o n s a n d h o l e s a n d

e l e c t r o n - h o l e d r o p l e t s ( E H D ) i n

s e m i c o n d u c t o r s .

T h e p r o p e r t i e s o f t h e E H D m o s t s e n s i t i v e

t o t h e p r e s e n c e o f B o a r e s u r f a c e p r o p e r t i e s .

F o c u s w a s p l a c e d o n t h e e f f e c t o f B o o n t h e

E H D s u r f a c e c u r r e n t a n d s u r f a c e t e n s i o n

( F i g . 1 . 4 ) . A t c y c l o t r o n f r e q u e n c y a> c = 8 , t h e

d i a m a g n e t i c d e p e n d e n c y i n c r e a s e s t h e s u r f a c e

t e n s i o n b y 5 0 % . T h e e f f e c t o f t h e s u r f a c e

d i a m a g n e t i c c u r r e n t s h o u l d b e r e a d i l y

o b s e r v e d e x p e r i m e n t a l l y .

1 . S u m m a r y o f p a p e r : Phys. Rev. B 4 5 , 8 4 9 4 ( 1 9 9 2 ) .

11

a ; S o u

tn 0 )

Q

a» »H

U

1.2

1.0

0.8

0.6

0 . 4 -

0.2 =-

0.0

-0.2 - 4

ORNL-DWG 92M-8946

LI I M 1 I 1 I 1 M M I 1 I

1 • t • I i 1 • > 0 1 2 0 4 5 6 7 8

/ ' (Oe/Ryd 9 10

- 2 0

X

F i g . 1 . 4 . S o l i d l i n e : s u r f a c e d e n s i t y p r o f i l e t i / t i Q o f a n E H D . T h e s u r f a c e i s l o c a t e d a t x = 0 ( x i s i n u n i t s o f B o h r r a d i u s a). C u r v e s a r e g i v e n f o r ( o c = 1 , 4 , a n d 8 R y d . D a s h e d l i n e : a z i m u t h a l c u r r e n t d e n s i t y . I n s e t : s u r f a c e e n e r g y o f E H D a s a f u n c t i o n o f ( o c .

2 . U n i v e r s i t y o f M i s s o u r i , C o l o m b i a , M o . 3 . R . B . L a u g h l i n , Phys. Rev. Lett. 5 0 ,

1 3 9 5 ( 1 9 8 3 ) ; D . Y o s h i o k a a n d P . A . L e e , Phys. Rev. B 3 7 , 4 9 8 6 ( 1 9 8 8 ) .

4 . G . V i g n a l e a n d M . R a s o l t , Phys. Rev. Lett. 5 9 , 2 3 6 0 ( 1 9 8 7 ) ; Phys. Rev. B 3 7 , 1 0 6 8 5 ( 1 9 8 8 ) ; M . R a s o l t a n d G . V i g n a l e , Phys. Rev. Lett. 6 5 , 1 4 9 8 ( 1 9 9 0 ) .

A N D E R S O N M O D E L 1

H. O. Frota2 and G. D. Mahan3

T h e A n d e r s o n m o d e l f o r a m e t a l d e s c r i b e s

a n i m p u r i t y w i t h a l o c a l s p i n . T h e s p i n c a n

i n t e r a c t w i t h t h e c o n d u c t i o n e l e c t r o n s , a n d

t o g e t h e r t h e y g e n e r a t e s p i n f l u c t u a t i o n s . T h e

m o d e l c a n n o t b e s o l v e d e x a c t l y , h o w e v e r .

W i l s o n r e n o r m a l i z a t i o n g r o u p m e t h o d s

w e r e u s e d t o o b t a i n t w o d i f f e r e n t p r o p e r t i e s o f

t h e s i n g l e - s i t e c a s e . I n o n e c a l c u l a t i o n , a

c h a r g e - f l u c t u a t i o n t e r m w a s a d d e d t o t h e

m o d e l w i t h a c o u p l i n g c o n s t a n t G. I t w a s f o u n d

t h a t t h e K o n d o r e s o n a n c e a t t h e F e r m i s u r f a c e

c o u l d b e d e s c r i b e d b y a D o n i a c h - S u n j i c l i n e

s h a p e , w h e r e t h e e x p o n e n t w a s a f u n c t i o n o f G .

T h e o r b i t a l e n e r g i e s w e r e a l s o d e p e n d e n t o n G .

12

F u r t h e r m o r e , f o r s o m e v a l u e s o f i m p u r i t y

v a l e n c e a n d G ; i t w a s f o u n d t h a t t w o - e l e c t r o n

c h a r g e f l u c t u a t i o n s w e r e e n e r g e t i c a l l y f a v o r e d

o v e r s i n g l e - e l e c t r o n f l u c t u a t i o n s .

I n t h e s e c o n d c a l c u l a t i o n , t h e c h a r g e s u s -

c e p t i b i l i t y o f t h e A n d e r s o n m o d e l w a s c a l c u -

l a t e d a s a f u n c t i o n o f f r e q u e n c y . A s s u m i n g a s e t

o f m o d e l p a r a m e t e r s w h e r e t h e g r o u n d s t a t e

w a s a n / 1 s t a t e , t h e s u s c e p t i b i l i t y s h o w e d a

t w o - p e a k s p e c t r a . T h e t w o p e a k s c o r r e s p o n d t o

t r a n s i t i o n s / 1 - » f° a n d / 1 f2. T h e i r r e s p e c -

t i v e o s c i l l a t o r s t r e n g t h s w e r e f o u n d t o b e a f u n c -

t i o n o f t h e m o d e l p a r a m e t e r s .

1 . S u m m a r y o f p a p e r s : Phys. Rev. B 4 3 , 1 0 7 5 5 ( 1 9 9 1 ) ; Phys. Rev. B 4 4 , 8 4 3 3 ( 1 9 9 1 ) .

2 . G u e s t s c i e n t i s t f r o m t h e O R N L / U T D i s t i n g u i s h e d S c i e n t i s t P r o g r a m .

3 . O R N L / U T D i s t i n g u i s h e d S c i e n t i s t .

MAGNON RENORMALIZATION OF A LOCALIZED HOLE1

A. G. Mal'shukov2 and G. D. Mahan3

A p r o b l e m o f c u r r e n t t h e o r e t i c a l i n t e r e s t i s

t h e b e h a v i o r o f a f e w h o l e s i n a s t r o n g l y c o r r e -

l a t e d H e i s e n b e r g a n t i f e r r o m a g n e t . A n e x a c t l y

s o l v a b l e m o d e l w h i c h d e s c r i b e s t h e b e h a v i o r

o f a s i n g l e h o l e h a s b e e n f o u n d . T h e b e h a v i o r

o f t h e h o l e c a n b e f o u n d e x a c t l y i n t h e l i m i t

w h e r e i t i s a s s u m e d t o b e l o c a l i z e d o n a s i n g l e

s i t e . B e c a u s e m o s t o t h e r c a l c u l a t i o n s s h o w t h a t

i t m o v e s s l o w l y , t h e n l o c a l i z i n g t h e h o l e i s a

g o o d a p p r o x i m a t i o n .

A l i n e a r i z e d s p i n - w a v e , o r m a g n o n , m o d e l

w a s u s e d t o s o l v e f o r t h e c o r r e l a t i o n f u n c t i o n s o f

t h e l o c a l i z e d h o l e . P a i r s o f m a g n o n s c o u p l e t o

t h e h o l e . T h e s c a t t e r i n g o f t h e m a g n o n s , f r o m

t h e s p i n - i m p u r i t y c a u s e d b y t h e l o c a l i z e d h o l e ,

c a n b e d e s c r i b e d b y p h a s e s h i f t s . T h e s e p h a s e

s h i f t s a r e u s e d t o c a l c u l a t e v a r i o u s p r o p e r t i e s

s u c h a s t h e g r o u n d s t a t e e n e r g y a n d t h e q u a s i -

p a r t i c l e r e n o r m a l i z a t i o n . A m a g n o n - b o u n d

s t a t e w a s f o u n d a t z e r o e n e r g y . I t s t r o n g l y

r e n o r m a l i z e s t h e v a l u e s o f t h e p h a s e s h i f t s ,

w h i c h a f f e c t a l l t h e p r o p e r t i e s o f t h e l o c a l i z e d

h o l e .




BUCKYBALLS, SAND PILES, BAND TAILS,

AND MORE

FLUCTUATIONS IN HIGH-RANKING TENSOR ORDER PARAMETERS:

IMPLICATION TO THE ORIENTATIONAL TRANSITION OF BUCKYBALLS1

Mark Rasolt

T h e m i c r o s c o p i c i c o s a h e d r a l s y m m e t r y o f

t h e C 5 0 m o l e c u l e s f o r m i n g a l i q u i d o r a s o l i d o f

b u c k y b a l l s i n t r o d u c e s t h e a d d i t i o n a l p o s s i b i l -

i t y o f a n o r i e n t a t i o n a l - p h a s e t r a n s i t i o n ( O P T ) .

S u c h a p h a s e t r a n s i t i o n h a s b e e n , i n f a c t ,

o b s e r v e d i n t h e s o l i d F u l l e r i t e a t T c =» 2 4 9 K 2 ,

w h i c h h a s g e n e r a t e d c o n s i d e r a b l e e x p e r i -

m e n t a l a n d t h e o r e t i c a l i n t e r e s t . 2 - 5

13

S o m e i s s u e s c o n c e r n i n g t h e g e n e r a l e f f e c t s o f

f l u c t u a t i o n s i n s u c h s y s t e m s f o r w h i c h t h i s

i c o s a h e d r a l h i g h s y m m e t r y r e q u i r e s a h i g h -

r a n k i n g t e n s o r o r d e r p a r a m e t e r w e r e s t u d i e d .

T w o " , i s s u e s a d d r e s s e d w e r e t h e e f f e c t o f s u c h

f l u c t u a t i o n s o n t h e n a t u r e o f t h e O P T i n

b u c k y b a l l s , i n c l u d i n g t h e o r d e r o f t h e O P T

w h i c h r e m a i n s i n c o n t e n t i o n , 2 , 3 a n d t h e l a r g e

l o w - t e m p e r a t u r e p r e c u r s o r i n t h e O P T w i t h i t s

s t r o n g d e p e n d e n c e o n p r e s s u r e w h i c h i s n o t

c o n v e n t i o n a l . 3

F o l l o w i n g s o m e s y m m e t r y c o n s i d e r a t i o n s ,

t h e a p p r o p r i a t e L a n d a u - G i n z b u r g ( L G ) f o r m f o r

t h e l i q u i d c r y s t a l o f b u c k y b a l l s w a s d e r i v e d :

x Q a i P i Y i p i Y i A ! Q X i P i Y l P l Y l A i

+ t Q a 1 p 1 Y i p 4 n A 1 Q p i Y l A i a 2 P 2 r 2

10 x G a 2 f t n 2 « l f h Y l + S % Q 4

i = l T ( l a )

c o r r e s p o n d i n g t o J? = 6 . T h e r e a r e m a n y

c o n s t r a i n t s w h i c h r e d u c e t h e 3 6 c o m p o n e n t s o f Q

t o 1 3 . T h e l a s t t e r m i s a s h o r t h a n d n o t a t i o n f o r

t h e t e n (<j) = 1 0 ) q u a r t i c i n v a r i a n t s . F o r

e x a m p l e .

W l ( Q a i P l t t P l M i Q c t i P i Y l P l M l y. ( l b )

a n d t h e r e a r e n i n e m o r e .

F o r t h e s o l i d , t h e L G f r e e - e n e r g y d e n s i t y

[ E q . ( 1 ) ] i s n o w b r o k e n b y a s p a t i a l t r a n s l a -

t i o n a l m o d u l a t i o n w i t h f o u r e q u i v a l e n t

K 1 ~ \ 22 2J a ' 2-\222j a' K 3 ~ 2 2J a' » _ f\\ A 2 5

4 — 2 2 J a '

4

F = I :=1

A f o r m o f F i s w r i t t e n a s :

| ( r + V 2 ) <j>i2 + ^ (j>i3 + £ t2«t>i2«t>j j * i = l >

+ f 4 [ <J*2*I*3 + 4*14*3*1*4 + 4>l4*2<L>4 + <L>2<L>34>4 J

, 4 N 2 4

+ « f z * { > i 2 J + 4>i4 + a e t a t a ( 2 )

w h e r e <t*i = <J>i ( r ) ( i = 1 - > 4 ) a r e t h e f o u r o r d e r

p a r a m e t e r s f o r t h e k * j .

S t u d y i n g b o t h E q s . ( 1 ) a n d ( 2 ) u s i n g

r e n o r m a l i z a t i o n g r o u p t e c h n i q u e s , i t w a s f o u n d

t h a t t h e i c o s o h e d r a l O P T o f b u c k y b a l l s m u s t b e

f i r s t o r d e r . T h e u n u s u a l b e h a v i o r o f t h e

p r e c u r s o r a s a f u n c t i o n o f t e m p e r a t u r e a n d

p r e s s u r e 2 , 3 t o a f l u c t u a t i o n - d r i v e n f i r s t - o r d e r

O P T w a s a l s o e x p l a i n e d .

1 . S u m m a r y o f p a p e r t o b e p u b l i s h e d . 2 . P . A . H e i n e y e t a l . , Phys. Rev. Lett. 6 6 ,

2 9 1 1 ( 1 9 9 1 ) . 3 . G . A . S a m a r a e t a l . , Phys. Rev. Lett. 6 7 ,

3 1 3 6 ( 1 9 9 1 ) . 4 . N . W . A s h c r o f t , Eur. Phys. Lett. 1 6 , 3 5 5

( 1 9 9 1 ) . 5 . O . G u n n a r s o n e t a l . , Phys. Rev. Lett. 6 7 ,

3 0 2 2 ( 1 9 9 1 ) .

14

S E L F - S E G R E G A T I O N I N M U L T I C O M P O N E N T S A N D P I L E S 1

Theodore Kaplan, S. H. Liu, L. J. Cray,2 and B. C. Sales

T h e flow o f g r a n u l a r m a t e r i a l c o m p o s e d o f

m o r e t h a n o n e t y p e o f c o n s t i t u e n t i s c o m m o n i n

m a t e r i a l s p r e p a r a t i o n . T y p i c a l l y , v a r i o u s

m a t e r i a l s a r e m i x e d i n o n e c o n t a i n e r a n d t h e n

p o u r e d i n t o a n o t h e r f o r s i n t e r i n g . S e l f -

s e g r e g a t i o n u n d e r s u c h c o n d i t i o n s c a n s e v e r e l y

a f f e c t t h e f i n a l f o r m o f t h e t r e a t e d m a t e r i a l .

O n a l a r g e r s c a l e , t h i s p h e n o m e n o n c a n b e s i g -

n i f i c a n t i n i n d u s t r i a l - t y p e p r o c e s s e s w h e r e

g r a n u l a r m a t e r i a l s a r e m i x e d a n d t h e n t r a n s -

f e r r e d b y m e a n s w h i c h i n v o l v e g r a n u l a r f l o w

u n d e r g r a v i t y .

A t o t a l l y r a n d o m m i x t u r e o f t w o d i f f e r e n t

g r a n u l a r m a t e r i a l s w a s c o n s i d e r e d . I t w a s

a s s u m e d t h a t t h e t w o k i n d s o f g r a n u l e s h a v e

s u f f i c i e n t l y d i f f e r e n t s i z e s , s h a p e s , o r o t h e r

p h y s i c a l p r o p e r t i e s s u c h t h a t t h e c r i t i c a l

a n g l e s o f r e p o s e f o r t h e m a t e r i a l s a r e d i f f e r e n t .

T h e c r i t i c a l a n g l e o f r e p o s e i s t h e m a x i m u m

s l o p e t h a t a n y p o i n t o n a p i l e o f t h e m a t e r i a l

c a n s u s t a i n . I f t h i s s l o p e i s e x c e e d e d , t h e

g r a n u l e s w i l l f l o w . T h e n o n l i n e a r d y n a m i c s o f

t h i s s y s t e m w e r e m o d e l e d b y a d i s c r e t e c e l l u l a r

a u t o m a t o n . R e s u l t s o f s i m u l a t i o n s s h o w e d t h a t

p o u r i n g a r a n d o m m i x t u r e i n t o a n o t h e r c o n -

t a i n e r l e a d s t o t h e a l m o s t t o t a l s e g r e g a t i o n o f

t h e t w o c o n s t i t u e n t s . T h e m a t e r i a l w i t h t h e

h i g h e r c r i t i c a l a n g l e n e e d s a g r e a t e r s l o p e t o

i n d u c e m o t i o n . A s a r e s u l t , i t t e n d s t o b u n c h u p

a r o u n d t h e s i t e a t w h i c h i t i s p o u r e d , w h i l e t h e

m o r e m o b i l e g r a n u l e s w i t h t h e l o w e r c r i t i c a l

s l o p e t e n d t o m o v e a w a y . T h e f i n a l d i s t r i b u -

t i o n o f g r a n u l e s i n t h e n e w c o n t a i n e r s h o w s a

c o n c e n t r a t i o n o f t h e m o r e m o b i l e c o n s t i t u e n t s a t

t h e b o t t o m a n d t h e p e r i p h e r y o f t h e p i l e w i t h

t h e l e s s m o b i l e s p e c i e s n e a r t h e c e n t e r a n d t o p .

T h i s m o d e l b r e a k s d o w n w h e n t h e p a r t i c l e s

a r e a p p r o x i m a t e l y t h e s a m e s i z e . T h e d o m i -

n a t e c o n t r i b u t i o n t o t h e a n g l e o f r e p o s e f o r d i f -

f e r e n t p a r t i c l e s i s r e l a t e d t o t h e g e o m e t r y o f

h o w t h e y s t a c k . W h e n t h e s i z e s a r e c o m p a r a -

b l e , t h e d i f f e r e n c e s i n a n g l e o f r e p o s e a r e s m a l l ,

a n d t h e d i s c r e t e n a t u r e o f t h e m o d e l b e c o m e s

u n r e a l i s t i c .

1 . S u m m a r y o f p a p e r t o b e p u b l i s h e d . 2 . E n g i n e e r i n g P h y s i c s a n d M a t h e m a t i c s

D i v i s i o n , O R N L .

C A N D I D A T E F O R M A T I O N T E C H N O L O G I E S F O R T H I N - F I L M S I L I C O N

P H O T O V O L T A I C S 1

R. F. Wood and D. L. Morel2

A n e x t e n s i v e s t u d y w a s c a r r i e d o u t t o i d e n -

t i f y a n d e v a l u a t e c a n d i d a t e f o r m a t i o n t e c h -

n o l o g i e s f o r t h i n - f i l m , p o l y c r y s t a l l i n e ,

p h o t o v o l t a i c - q u a l i t y s i l i c o n a n d t o d e t e r m i n e

r e s e a r c h p r o g r a m r e q u i r e m e n t s f o r a n y c a n d i -

d a t e s t h a t w e r e j u d g e d w o r t h y o f p u r s u i t . T h e

s t u d y d i d n o t c o v e r a m o r p h o u s S i w h i c h i s a

w e l l - d e v e l o p e d f i e l d i n i t s o w n r i g h t . M o r e -

o v e r , b e c a u s e o f t h e l o w a b s o r p t i o n c o e f f i c i e n t

o f c r y s t a l l i n e S i , t h e " t h i n f i l m s " c o n s i d e r e d i n

t h e s t u d y w e r e 3 0 - 5 0 p . m t h i c k a n d w o u l d b e

m o r e a p p r o p r i a t e l y c l a s s i f i e d a s t h i c k f i l m s .

N u m e r o u s S i d e p o s i t i o n a n d r e c r y s t a l l i z a -

t i o n t e c h n i q u e s w e r e s u r v e y e d . I t w a s c o n c l u d e d

t h a t s o m e f o r m o f v e r y r a p i d d e p o s i t i o n f o l -

15

l o w e d b y z o n e - m e l t i n g r e c r y s t a l l i z a t i o n w a s

t h e s i n g l e m o s t p r o m i s i n g a p p r o a c h . R e c r y s t a l -

l i z a t i o n o f t h e d e p o s i t e d s i l i c o n i s n e c e s s a r y t o

a c h i e v e t h e g r a i n s i z e s r e q u i r e d f o r s a t i s f a c -

t o r y e l e c t r i c a l p r o p e r t i e s . I t a l s o b e c a m e c l e a r

d u r i n g t h e d e p o s i t i o n s t u d i e s t h a t b o t h l i q u i d -

p h a s e e p i t a x y a n d e l e c t r o c h e m i c a l d e p o s i t i o n

a r e t e c h n i q u e s t h a t h a v e n o t b e e n a d e q u a t e l y

e x p l o r e d f o r t h i n - f i l m S i d e p o s i t i o n .

I n a d d i t i o n t o t h e d e p o s i t i o n p r o c e s s e s , a

v i t a l c o m p o n e n t o f a d e v e l o p m e n t a l p r o g r a m

m u s t b e r e s e a r c h o n l o w - c o s t s u b s t r a t e s . I t w a s

r e c o m m e n d e d t h a t i n i t i a l l y t h e m a j o r e f f o r t i n

t h i s a r e a b e f o c u s e d o n c e r a m i c s u b s t r a t e s ,

i n c l u d i n g t h i n - f i l m c o a t i n g s f o r d i f f u s i o n b a r -

t r i e r s , o p t i c a l c o n f i n e m e n t , a n d p a s s i v a t i o n .

D e v e l o p m e n t s i n g l a s s t e c h n o l o g y s h o u l d b e

c l o s e l y m o n i t o r e d e v e n t h o u g h i t w a s r e c o g -

n i z e d t h a t g l a s s e s a b l e t o w i t h s t a n d r e c r y s t a l -

l i z a t i o n t e m p e r a t u r e s o f ~ 1 4 1 0 ° C a r e u n l i k e l y

t o b e f o r t h c o m i n g . M e t a l l i c s u b s t r a t e s a r e n o t

l i k e l y t o h a v e t h e c o r r e c t t h e r m a l p r o p e r t i e s

f o r h i g h - t e m p e r a t u r e p r o c e s s i n g , a n d h i g h -

g r a d e g r a p h i t e i s t o o e x p e n s i v e .

F i n a l l y , t h e p r o g r a m m u s t h a v e t h e c a p a -

b i l i t i e s f o r e x t e n s i v e i n s i t u a n d p o s t d e p o s i t i o n

d i a g n o s t i c s o f t h e f i l m s , s u b s t r a t e e v a l u a t i o n ,

a n d d e v i c e f a b r i c a t i o n a n d t e s t i n g .

P u t t i n g t h e s e r e q u i r e m e n t s t o g e t h e r , a

w e l l - d e s i g n e d r e s e a r c h p r o g r a m f o r e s t a b l i s h -

i n g t h e f e a s i b i l i t y o f t h i n - f i l m p o l y c r y s t a l l i n e

S i s o l a r c e l l s s h o u l d h a v e t h e f o l l o w i n g c o m p o -

n e n t s : ( 1 ) l o w - c o s t s u b s t r a t e d e v e l o p m e n t ,

( 2 ) a d v a n c e d t h i n - f i l m d e p o s i t i o n t e c h n i q u e s ,

( 3 ) r e c r y s t a l l i z a t i o n o f s m a l l - g r a i n e d f i l m s ,

( 4 ) l i q u i d - p h a s e e p i t a x y / e l e c t r o c h e m i c a l d e -

p o s i t i o n , a n d ( 5 ) f i l m d i a g n o s t i c s a n d c e l l

f a b r i c a t i o n a n d t e s t i n g . S u c h a p r o g r a m j o i n t l y

f u n d e d b y t h e E l e c t r i c P o w e r R e s e a r c h I n s t i t u t e

( E P R I ) a n d O R N L u n d e r a C o o p e r a t i v e

R e s e a r c h a n d D e v e l o p m e n t A g r e e m e n t h a s b e e n

i n i t i a t e d .

1 . S u m m a r y o f a c o l l a b o r a t i v e " W h i t e P a p e r " s t u d y c a r r i e d o u t b y E P R I a n d O R N L .

2 . U n i v e r s i t y o f S o u t h F l o r i d a , T a m p a , F l a .

Q U A S I - F E R M I L E V E L S I N Q U A N T U M W E L L P H O T O L U M I N E S C E N C E 1

G . D . Mahan2 and L. E. Oliveira3

T h e o b s e r v a t i o n o f e l e c t r o n - h o l e r e c o m b i -

n a t i o n r a d i a t i o n h a s b e e n a s t a n d a r d t e c h n i q u e

t o o b s e r v e t h e i m p u r i t y s t a t e s i n s e m i c o n -

d u c t o r s . R e c e n t l y , t h e m e t h o d h a s b e e n

a p p l i e d t o s e m i c o n d u c t o r q u a n t u m w e l l s a n d

w i r e s . H e r e a n i m p o r t a n t v a r i a b l e i s t h e l o c a -

t i o n o f t h e i m p u r i t y — w h e t h e r i n t h e c e n t e r o r

a t t h e e d g e o f t h e w e l l / w i r e . A l s o , t h e t h i c k -

n e s s o f t h e w e l l o r w i r e a f f e c t s t h e r e s u l t . T h e

i n t e r p r e t a t i o n o f t h e e x p e r i m e n t s r e q u i r e s a

k n o w l e d g e o f t h e n u m b e r o f e l e c t r o n s a n d h o l e s

w h i c h a r e t e m p o r a r i l y i n t h e c o n d u c t i o n a n d

v a l e n c e b a n d s .

T h e s e d e n s i t i e s w e r e c a l c u l a t e d a s a f u n c -

t i o n o f l a s e r i n t e n s i t y f o r t y p i c a l w e l l s f o u n d i n

G a A S ( A l A s ) s u p e r l a t t i c e s . I n i t i a l l y , t h e r e a r e

n e g l i g i b l e e l e c t r o n s a n d h o l e s , w h i c h a r e

e x c i t e d b y p h o t o n a b s o r p t i o n a n d t h e n r e l a x e d

b y v a r i o u s r a d i a t i v e a n d A u g e r p r o c e s s e s . T h e

16

r a t e f o r m a n y o f t h e s e p r o c e s s e s w a s c a l c u l a t e d

t o d e t e r m i n e t h e a v e r a g e n u m b e r w h i c h a r e

t e m p o r a r i l y e x c i t e d d u r i n g a s t e a d y - s t a t e l a s e r

e x c i t a t i o n . A t y p i c a l l a s e r o f 1 W / c m 2 g a v e a

q u a s i - F e r m i l e v e l o f a b o u t 1 m e V . M o s t e x p e r -

i m e n t a l p h o t o l u m i n e s c e n c e i s w i d e r t h a n t h i s ,

w h i c h i n d i c a t e s i n h o m o g e n e o u s b r o a d e n i n g d u e

t o d i f f e r e n t p o s i t i o n s o f t h e i m p u r i t i e s .


2 . O R N L / U T D i s t i n g u i s h e d S c i e n t i s t . 3 . U n i v e r s i d a d e E s t a d u a l d e C a m p i n a s ,

C a m p i n a s , S a o P a u l o , B r a z i l .

B A N D T A I L S A N D B A N D W I D T H S I N S I M P L E M E T A L S 1

H. O. Frota1 and G. D. Mahan3

R e c e n t e x p e r i m e n t s o n s i m p l e m e t a l s h a v e

b e e n i n t e r p r e t e d a s i n d i c a t i n g e x c e s s i v e n a r -

r o w i n g o f t h e o c c u p i e d c o n d u c t i o n b a n d s for^

e l e c t r o n s . T h e p r e s e n t c a l c u l a t i o n s w e r e u n d e r -

t a k e n t o s e e w h e t h e r e x c e s s i v e b a n d n a r r o w i n g

w a s d u e t o e l e c t r o n - e l e c t r o n i n t e r a c t i o n s . P a s t

w o r k h a d d i s c u s s e d b a n d n a r r o w i n g a f t e r c a l c u -

l a t i o n s o f t h e r e a l p a r t o f t h e q u a s i - p a r t i c l e

s e l f - e n e r g y . H e r e , a c o m p l e t e , c a l c u l a t i o n

w h i c h i n c l u d e d b o t h t h e r e a l a n d i m a g i n a r y

s e l f - e n e r g y o f t h e e l e c t r o n w a s p e r f o r m e d . T h e

s e l f - e n e r g i e s w e r e u s e d t o c a l c u l a t e t h e c o m -

p l e t e i n t e r a c t i n g d e n s i t y o f s t a t e s ( D O S ) .

L a r g e b a n d t a i l s w e r e f o u n d , i n a g r e e m e n t w i t h

p r e v i o u s c a l c u l a t i o n s . T h e e x t r a D O S f r o m

t h e s e b a n d t a i l s w e r e c o m p e n s a t e d b y f e w e r

s t a t e s i n t h e r e g u l a r b a n d , d u e t o q u a s i - p a r t i c l e

r e n o r m a l i z a t i o n . T h e r e s u l t i n g b a n d n a r r o w i n g

w a s f o u n d t o b e l e s s t h a n o n e o r t w o p e r c e n t ,

w h i c h i s t h e a c c u r a c y o f t h e c a l c u l a t i o n s .

T h u s , t h e e x p e r i m e n t a l r e p o r t s a r e d i f f i c u l t t o

e x p l a i n .




I N H O M O G E N E O U S T H E R M O E L E C T R I C S 1

G . D . Mahan2

T h e r m o e l e c t r i c g e n e r a t o r s a n d r e f r i g e r a -

t o r s o c c u p y a n i c h e m a r k e t . T h e y a r e u s e d

w h e r e r e l i a b i l i t y i s m o r e i m p o r t a n t t h a n e f f i -

c i e n c y a n d w h e r e s e m i c o n d u c t o r c h i p s n e e d t o b e

m i c r o c o o l e d . H e r e , a w a y t o m a k e e x i s t i n g

d e v i c e s s l i g h t l y m o r e e f f i c i e n t i s e x p l a i n e d . A

c o m p u t e r c o d e w a s w r i t t e n w h i c h p e r m i t t e d

t h e e f f i c i e n c y o f t h e s e d e v i c e s t o b e c a l c u l a t e d

f o r a n y k i n d o f t e m p e r a t u r e d e p e n d e n c e o f t h e

d e v i c e p a r a m e t e r s a n d f o r a n y p a t t e r n o f i m p u -

r i t y d o p i n g . T h e d e v i c e s o f t e n o p e r a t e o v e r

l a r g e t e m p e r a t u r e r a n g e s , a n d t h e e l e c t r i c a l

c o n d u c t i v i t y , t h e r m a l c o n d u c t i v i t y , a n d

S e e b e c k c o e f f i c i e n t a l l d e p e n d u p o n t e m p e r a -

t u r e a n d d o p i n g . I t w a s f o u n d t h a t o n e p a t t e r n

o f d o p i n g m a d e t h e s e d e v i c e s m o r e , e f f i c i e n t

t h a n h o m o g e n e o u s d o p i n g . T h i s p a t t e r n h a s

t h e h i g h - c o n d u c t i n g m a t e r i a l a t t h e c o l d e n d .

> \ 1 . S u m m a r y o f p a ^ i i . ' J. Appl. Phys. 7 0 ,

4 5 5 1 ( 1 9 9 1 ) . 2 . O R N L / U T D i s t i n g u i s h e d S c i e n t i s t .

17 , / f

C U R R E N T D E P E N D E N C E O F T H E V A N D E R W A A L S I N T E R A C T I O N 1

A. G . Rojo1 and G. D. Mahan3

T h e v a n d e r W a a l s i n t e r a c t i o n f o r s y s t e m s

c a r r y i n g a n o n z e r o c u r r e n t w a s c o n s i d e r e d . I n

s i m p l e c a s e s l i k e t w o p a r a l l e l w i r e s o r s h e e t s ,

t h e v a n d e r W a a l s a t t r a c t i o n i n c r e a s e s

q u a d r a t i c a l l y w i t h t h e d i f f e r e n c e b e t w e e n t h e

c u r r e n t s i n t h e t w o s u b s y s t e m s . T h i s i m p l i e s a

n o n z e r o c u r r e n t d r a g a t z e r o t e m p e r a t u r e , a n e w /

e f f e c t t h a t c o u l d b e d e t e c t e d e x p e r i m e n t a l l y .

T h i s e f f e c t g i v e s a c o u p l i n g t e r m b e t w e e n

c u r r e n t s t h a t s h o u l d b e d i s t i n g u i s h e d f r o m t h e

c l a s s i c a l m a g n e t i c i n t e r a c t i o n t h a t c o m e s f r o m

t h e B i o t - S a v a r t l a w . F i r s t , t h e c u r r e n t d r a g

e f f e c t f a l l s o f f r a p i d l y w i t h d i s t a n c e a n d i s

o n l y a p p r e c i a b l e f o r d i s t a n c e s i n t h e s u b m i c r o n /i r e g i m e . I t i s a l s o r e c o g n i z e d t h a t f o r l a r g e r d i s -

t a n c e s ( i n t h e m i c r o n r e g i m e ) , r e t a r d a t i o n

e f f e c t s a r e i m p o r t a n t . I n t h e e x p e r i m e n t o f

G r a m i l a e t a l . , 4 t h e 2 D e l e c t r o n g a s h a s a F e r m i

t e m p e r a t u r e o f r o u g h l y 6 0 K , c o r r e s p o n d i n g t o a

F e r m i e n e r g y Ep ~ 1 0 " 2 e V . A n e s t i m a t e o f t h e

d i s t a n c e f o r r e t a r d a t i o n e f f e c t s t o b e i m p o r t a n t i ) i s R ~ f i c / E p ~ 1 0 4 x 1 3 7 ao, w h i c h i s a b o v e t h e

m i c r o n r e g i m e . S i n c e t h e i n t e r l a y e r d i s t a n c e

c o n s i d e r e d b y G r a m i l a e t a l . 4 i s ~ 2 4 0 A, t h e

z e r o t e m p e r a t u r e c u r r e n t d r a g i s e x p e c t e d t o b e

o b s e r v a b l e f o r t h i s t y p e o f e x p e r i m e n t a l s e t u p .

S e c o n d , t h e c l a s s i c a l m a g n e t i c i n t e r a c t i o n d o e s

n o t i m p l y a c u r r e n t d r a g , a t l e a s t i n t h e s t a -

t i o n a r y r e g i m e . I f , f o r e x a m p l e , t h e r e a r e t w o

c u r r e n t l o o p s i n t h e s a m e p l a n e a n d t h e c u r r e n t

i s t u r n e d o n ( e . g . , c l o c k w i s e ) i n o n e o f t h e m , t h e

i n d u c e d e m f g e n e r a t e s a c o u n t e r c l o c k w i s e c u r -

r e n t i n t h e s e c o n d l o o p . H o w e v e r , t h i s i s a t r a n -

s i e n t e f f e c t t h a t i s z e r o i n t h e s t a t i o n a r y

r e g i m e . I t s h o u l d a l s o b e n o t e d t h a t t h i s t r a n -

s i e n t c u r r e n t i s i n t h e o p p o s i t e d i r e c t i o n f r o m

t h e d r a g g e d o n e .

I n s u m m a r y , i t w a s s h o w n t h a t t h e v a n d e r

W a a l s i n t e r a c t i o n b e t w e e n t h e t w o s y s t e m s h a s

a c u r r e n t - d e p e n d e n t t e r m , i n s u c h a w a y t h a t

t h e a t t r a c t i o n i s m a x i m i z e d i f t h e t w o s u b -

s y s t e m s h a v e o p p o s i t e c u r r e n t s . T h i s i m p l i e s

t h a t t h e r e s h o u l d b e a c u r r e n t d r a g b e t w e e n t h e

t w o s u b s y s t e m s w h e n o n e o f t h e t w o i s f o r c e d t o

h a v e a f i n i t e c u r r e n t . T h i s e f f e c t i s n o n d i s s i p a -

t i v e a n d i s n o n z e r o f o r z e r o t e m p e r a t u r e .

1 . S u m m a r y o f p a p e r : Phys. Rev. Lett. 6 8 , 2 0 7 4 ( 1 9 9 2 )


3 . O R N L / U T D i s t i n g u i s h e d S c i e n t i s t . 4 . T . J . G r a m i l a e t a l . , Phys. Rev. Lett. 6 6 ,

1 2 1 6 ( 1 9 9 1 ) .

C O M P U T E R S I M U L A T I O N S T U D I E S O F

H I G H - E N E R G Y C O L L I S I O N C A S C A D E S 1

Mark T. Robinson

I n p r e v i o u s w o r k w i t h t h e M A R L O W E p r o -

g r a m , i t w a s s h o w n t h a t t h e b i n a r y c o l l i s i o n

a p p r o x i m a t i o n ( B C A ) m a y b e m o d i f i e d t o

i n c l u d e a n e x p l i c i t c a l c u l a t i o n o f t h e t i m e o f

e a c h c o l l i s i o n 2 a n d t h a t t h e s e t i m e s m a y b e

u s e d t o o r d e r t h e c o l l i s i o n s i n a c a s c a d e p r o p -

e r l y i n t i m e . 3 I t w a s s h o w n a l s o t h a t c a s c a d e

n o n l i n e a r i t i e s c o u l d b e a p p r o x i m a t e d b y a l l o w -

i n g t h e a l r e a d y s t o p p e d c a s c a d e a t o m s t o

b e c o m e t a r g e t s i n l a t e r e n c o u n t e r s . T h e e a r l i e r

w o r k w a s l i m i t e d t o i n i t i a l k i n e t i c e n e r g i e s Eq

i n t h e l o w - k i l o v o l t r e g i o n b y t h e n e e d f o r f r e -

q u e n t s e a r c h e s o f t h e l i s t o f a t o m s i n a d e v e l o p -

i n g c a s c a d e , w h i c h m a d e t h e t i m e t o e v a l u a t e a f 2 ' s i n g l e c a s c a d e p r o p o r t i o n a l t o E 0 .

A s o - c a l l e d " h a s h i n g " a l g o r i t h m h a s n o w

b e e n d e v e l o p e d w h i c h e n a b l e s t h e s t o p p e d c a s -

c a d e a t o m s t o b e l o c a t e d m u c h m o r e e f f i c i e n t l y

t h a n b e f o r e . W i t h t h e i m p r o v e d a l g o r i t h m ,

t h e t i m e f o r a s i n g l e c a s c a d e i s p r o p o r t i o n a l t o

Eq, a n d s i m u l a t i o n s a t m u c h h i g h e r i n i t i a l

k i n e t i c e n e r g i e s a r e f e a s i b l e . T h e m o d e l w a s

a l s o s l i g h t l y m o d i f i e d b y r e q u i r i n g a t o m s t o

s u r m o u n t a b i n d i n g e n e r g y t o b e r e d i s p l a c e d .

T h i s v a l u e w a s t a k e n a s o n e - t e n t h o f t h e c u t - o f f

e n e r g y u s e d i n t h e c a l c u l a t i o n s . I t h a s t h e

e f f e c t o f s l i g h t l y r e d u c i n g t h e n u m b e r o f

r e d i s p l a c e m e n t s , b u t c o n c e n t r a t e s t h e a t t e n t i o n

o f . . t i e c o d e o n t h e e v e n t s o f m o s t s i g n i f i c a n c e .

T h e r e v i s e d m o d e l w a s u s e d t o g e n e r a t e c a s -

c a d e s i n C u a n d i n A u a t i n i t i a l k i n e t i c e n e r g i e s

u p t o 1 0 0 k e V . U p t o 2 0 k e V , 1 0 0 0 c a s c a d e s w e r e

g e n e r a t e d a t e a c h e n e r g y ; 5 0 0 w e r e g e n e r a t e d a t

5 0 k e V , a n d 2 5 0 a t 1 0 0 k e V . I n a d d i t i o n t o t h e

e f f e c t s o f r e d i s p l a c e m e n t s , t h e e f f e c t s o f

t h e r m a l d i s o r d e r w e r e e x a m i n e d . T h e t e m -

p o r a l d e v e l o p m e n t o f c a s c a d e s , a s w e l l a s t h e i r

o v e r a l l p r o p e r t i e s , w a s e x a m i n e d a f t e r t h e i n i -

t i a l e n e r g y w a s d i s s i p a t e d .

T h e r a t e o f e n e r g y d i s s i p a t i o n f r o m a

d e v e l o p i n g c a s c a d e i s i n c r e a s e d b y t h e a p p r o x -

i m a t e n o n l i n e a r i t y , a s w e l l a s b y t h e r m a l d i s -

o r d e r . T h e l a t t e r a l s o e l i m i n a t e s l o n g r e p l a c e -

m e n t s e q u e n c e s . T h e c a s c a d e s a r e m o r e c o m p a c t

t h a n a r e t h o s e i n a l i n e a r c a s c a d e i n a s t a t i c

c r y s t a l . C o n s e q u e n t l y , t h e r e t e n d t o b e f e w e r

" d i s t a n t " F r e n k e l p a i r s a n d l e s s d a m a g e .

T a r g e t r e d i s p l a c e m e n t s r e d u c e ' t h e d a m a g e i n

C u b y 3 % a t m o s t , b u t i n A u i t i s r e d u c e d b y

a m o u n t s u p t o 2 0 % a t 1 0 0 k e V . T h e r m a l d i s -

o r d e r i s a l s o r i i r . p o r t a n t . B y d i s r u p t i n g c r y s t a l

e f f e c t s , t h e d a m a g e i s r e d u c e d s i g n i f i c a n t l y .

1 . S u m m a r y o f p a p e r : Nucl. Instrum. and Methods Phys. Res. Sect. B 6 7 , 3 9 6 ( 1 9 9 2 ) .

2 . M . T . R o b i n s o n , Phys. Rev. B 4 0 , 1 0 7 1 7 ( 1 9 8 9 ) .

3 . M . T . R o b i n s q n , Nucl. Instrum. and Methods Phys. Res. Sect. B 4 8 , 4 0 8 ( 1 9 9 0 ) .

2. Superconductivity \ \

V. T h e S o l i d S t a t e D i v i s i o n r e s e a r c h p r o g r a m s i n s u p e r c o n d u c t i v i t y e n c o m p a s s a b r o a d

r a n g e o f t o p i c s , e x t e n d i n g f r o m f u n d a m e n t a l t h e o r e t i c a l a d v a n c e s i n u n d e r s t a n d i n g t h e

m e c h a n i s m s o f h i g h - t e m p e r a t u r e s u p e r c o n d u c t i v i t y ( H T S ) t o t h e d e v e l o p m e n t o f

f i l a m e n t a r y H T S c o n d u c t o r s c a p a b l e o f c a r r y i n g t e c h n o l o g i c a l l y u s e f u l e l e c t r i c c u r r e n t s

a t l i q u i d n i t r o g e n t e m p e r a t u r e s . T h e s t r o n g d i v e r s i t y i n t h i s r e s e a r c h r e s u l t s f r o m

c o l l a b o r a t i o n s a m o n g t h e t h e o r e t i c a l a n d e x p e r i m e n t a l g r o u p s i n t h e d i v i s i o n a n d w i t h

o u t s i d e a c a d e m i c a n d i n d u s t r i a l s c i e n t i s t s i n c l u d i n g b a s e s u p p o r t o f t h e O R N L

S u p e r c o n d u c t i n g T e c h n o l o g y P r o g r a m . T h i s c h a p t e r i s d i v i d e d i n t o t h r e e s e c t i o n s :

T h e o r y , T h i n F i l m s , a n d B u l k M a t e r i a l s .

I n t h e T h e o r y S e c t i o n , s e v e r a l n e w r e s u l t s a r e p r e s e n t e d w h i c h r e f l e c t u n i q u e p r o p -

e r t i e s a r i s i n g f r o m t h e l a y e r e d s t r u c t u r e o f t h e H T S o x i d e m a t e r i a l s . A n u m b e r o f d i f -

f e r e n t s i n g l e a n d m u l t i l a y e r m e c h a n i s m s o f H T S i n l a y e r e d m a t e r i a l s a r e i n v e s t i g a t e d .

T h e e f f e c t s o f t w o d i m e n s i o n a l i t y o n t h e c u r r e n t c a r r y i n g s t a t e s , u p p e r c r i t i c a l f i e l d a n d

m a g n e t i c b e h a v i o r , a n d s u p e r c o n d u c t i v e t r a n s i t i o n s a r e s u m m a r i z e d . I n t h e f i e l d o f

f r a c t i o n a l s t a t i s t i c a l q u a s i p a r t i c l e s , t h e t h e o r y o f a n y o n s h a s b e e n e x t e n d e d t o a c c o u n t

b o t h f o r c o u l o m b c o u p l i n g b e t w e e n t w o - d i m e n s i o n a l p l a n e s a n d f o r e x a c t f i n i t e

t e m p e r a t u r e e f f e c t s .

I n t h e T h i n - F i l m s S e c t i o n , s e v e r a l c o n t r i b u t i o n s s u m m a r i z e a d v a n c e s i n u n d e r s t a n d -

i n g t h e l a t t i c e s t a b i l i t y , d e f e c t s t r u c t u r e , a n d c r y s t a l g r o w t h m e c h a n i s m s i n H T S m a t e -

r i a l s t h r o u g h a v a r i e t y o f m i c r o s t r u c t u r a l s t u d i e s . I n t e r f a c e s i n s u p e r l a t t i c e s a n d i n i o n

b e a m a m o r p h i z e d f i l m s , a s WP'I a s f i l m s a t e a r l y s t a g e s o f d e p o s i t i o n , h a v e b e e n c h a r -

a c t e r i z e d b y x - r a y d i f f r a c t i o n , Z - c o n t r a s t s c a n n i n g t r a n s m i s s i o n e l e c t r o n m i c r o s c o p y ,

a n d s c a n n i n g t u n n e l i n g m i c r o s c o p y t e c h n i q u e s . D e t a i l e d x - r a y s t u d i e s h a v e e l u c i d a t e d

t h e r o l e o f h e t e r o e p i t a x i a l n e a r - c o i n c i d e n c e l a t t i c e m a t c h i n g o n t h e p r o p e r t i e s o f H T S

f i l m s d e p o s i t e d o n v a r i o u s o x i d e a n d m e t a l l i c s u b s t r a t e s . T h r o u g h s y s t e m a t i c s t u d i e s

c o n d u c t e d o n b o t h t h i n f i l m s a n d b u l k m a t e r i a l s , t h e e f f e c t s o f o x y g e n c o n t e n t o n t h e

s u p e r c o n d u c t i n g p r o p e r t i e s a n d m a g n e t i c f l u x p i n n i n g h a v e b e e n c l a r i f i e d .

I n t h e b u l k m a t e r i a l s s e c t i o n , s e v e r a l c o n t r i b u t i o n s d e s c r i b e s t u d i e s o f e n h a n c e d

l o s s - f r e e r e s p o n s e i n m a t e r i a l s t h a t h a v e u n d e r g o n e h e a v y a n d l i g h t i o n i r r a d i a t i o n s t o

p r o d u c e t a i l o r e d d e f e c t s t r u c t u r e s f o r f l u x p i n n i n g . M u c h o f t h i s w o r k h a s s i g n i f i c a n t

r a m i f i c a t i o n s f o r p r a c t i c a l a p p l i c a t i o n s . N e u t r o n s c a t t e r i n g h a s p r o v i d e d n e w i n s i g h t s

i n t o H T S m a t e r i a l s , i n c l u d i n g e v i d e n c e f o r i n c r e a s e d e l e c t r o n - p h o n o n c o u p l i n g a t t h e

s u p e r c o n d u c t i n g t r a n s i t i o n a n d s t r u c t u r a l i m a g i n g o f t h e m a g n e t i c v o r t e x l a t t i c e .

1 9 i i

20

THEORY

S P O N T A N E O U S L Y B R O K E N C U R R E N T - C A R R Y I N G S T A T E S I N

H I G H - T C S U P E R C O N D U C T O R S 1

Mark Rasolt and F. Perrot2

T h e i s s u e a d d r e s s e d i s w h e t h e r s p o n t a -

n e o u s l y b r o k e n c u r r e n t - c a r r y i n g s t a t e s ( S B C C S )

( " a n a l o g " f o r s p o n t a n e o u s f e r r o m a g n e t i c a l i g n -

m e n t 3 ) a r e : r < r e a l i s t i c p o s s i b i l i t y i n s u c h i t i n e r -

a n t 2 D s y s t e m s . P r e j u d i c e a g a i n s t s u c h S B C C S

i n f a v o r o f s p i n - p o l a r i z e d g r o u n d s t a t e s o r i g i -

n a t e s i n t h e L a n d a u d i a m a g n e t i c 4 r e s p o n s e , % L ,

v s . t h e P a u l i s u s c e p t i b i l i t y , x p . F o r s t r o n g i n -

h o m o g e n e i t i e s , h o w e v e r , t h i n g s c a n b e q u i t e

d i f f e r e n t . A l s o , a s i d e f r o m s t r o n g i n h o m o -

g e n e i t i e s , 2 D i s a l s o v e r y i m p o r t a n t f o r

S B C C S . 5

T h e S B C C S w a s c a l c u l a t e d u s i n g t h e

t h e o r y o f V i g n a l e a n d R a s o l t . T h e e n e r g y , E , o f

t h e i n h o m o g e n e o u s F e r m i l i q u i d i s w r i t t e n a s H

E ( n ( r ) , V x ( ; p ( r ) / n ( r ) ) ) = E ; ( n ( r ) , / p ( r ) )

+ [ + n ( r ) V ( r ) -\)v ( D • A(t) + M ( r ) l 2 j

( l a )

w h e r e

E ; M r ) , ; p ( r ) ) = T c ( n ( r ) , / p ( r ) ) + E h U D ) // v-'

+ E 2 C ( n ( r ) , V x ( / p ( r ) / n ( r ) ) > . ( l b )

Tc i s t h e k i n e t i c e n e r g y o f a n o n i n t e r a c t i n g

F e r m i o n l i q u i d w i t h d e n s i t y n ( r ) a n d p a r a -

m a g n e t i c c u r r e n t jp(r), E^(n(r)) i s t h e H a r t r e e

e n e r g y , a n d - E x ^ i s t h e e x c h a n g e a n d c o r r e l a t i o n

e n e r g y . T h e e f f e c t o f i n h o m o g e n e i i y [ i . e . , V ( r ) ]

a s r e f l e c t e d i n l a r g e r e f f e c t i v e m a s s m * w a s

d e t e r m i n e d . F o r m * / m - 1 . 8 n o S B C C S w a s

f o u n d . A s t h e d e p t h o f t a e w e l l s t o m * / m - 3 . 3 ,

m*/m - 6 . 4 a n d m*/m ~ 1 2 . 4 c o n t i n u e d t o

i n c r e a s e , S B C C S c l e a r l y a p p e a r . F i g u r e 2 . 1

d e t a i l s t h e c u r r e n t p a t t e r n o f ; ' p ( r ) . A w i d e

v a r i e t y o f p a t t e r n s a r e o b s e r v e d . F o r

r e l a t i v e l y s m a l l m * / m ~ 3 . 3 ( f i r s t p a n e l o f

F i g . 2 . 1 ) / ( r ) h a s n o t y e t s t a b i l i z e d t o a c l e a r - c u t

v o r t e x a n t i v o r t e x s t r u c t u r e o b s e r v e d i n t h e

o t h e r t w o p a n e l s .

1 . S u m m a r y o f p a p e r : Physical Review Letters ( i n p r e s s ) .

r> 2 . C o m m i s s a r i a t a l ' E n e r g i e A t o m i q u e , V i l l e n e u v e - S a i n t - G e o r g e s , F r a n c e .

3 . D . C e p e r l e y , Phys. Rev. B18, 3 1 2 6 ( 1 9 7 8 ) .

4 . G . V i g n a l e , M . R a s o l t , a n d D . J . W . (

G e l d a r t , Phys. Rev. B 3 7 , 2 5 0 2 ( 1 9 8 8 ) . 5 . Y . H a s e g a w a e t a l . , Phys. Rev. Lett. 6 3 ,

9 0 7 ( 1 9 8 9 ) .

U P P E R C R I T I C A L H E L D O F L A Y E R E D S U P E R C O N D U C T O R S 1

S. H. Liu

A l l h i g h - T c c o p p e r o x i d e s u p e r c o n d u c t o r s

h a v e s t r a t i f i e d c r y s t a l s t r u c t u r e s . T h e c h a r g e

e a r n e r s m o v e f r e e l y i n t h e C u O l a y e r s b u t h o p

w e a k l y b e t w e e n t h e l a y e r s . A s a r e s u l t , t h e

e f f e c t i v e m a s s i n t h e d i r e c t i o n p e r p e n d i c u l a r t o

t h e l a y e r s i s u s u a l l y m u c h l a r g e r t h a n t h a t

w i t h i n t h e l a y e r s . T h e m a s s a n i s o t r o p y c a u s e s

t h e f l u x o i d s t r u c t u r e t o b e f l a t t e n e d w h e n t h e

a p p l i e d m a g n e t i c f i e l d i s p a r a l l e l t o t h e

l a y e r s ; a n d w i t h s u f f i c i e n t l y h i g h f i e l d , t h e

21

F i g . 2 . 1 . T h e c u r r e n t p a t t e r n s i n a u n i t c e l l o f a s y m m e t r y - b r o k e n c u r r e n t - c a r r y i n g s t a t e i n a t w o -

d i m e n s i o n a l n o n u n i f o r m i n t e r a c t i n g e l e c t r o n g a s ^ T h e p a n e l o n t h e l e f t h a s t h e s m a l l e s t d e n s i t y

n o n u n i f o r m i t y w i t h — = 3 3 t h e c e n t e r p a n e l h a s ~ = 6 . 4 a n d t h e r i g h t p a n e l — = 1 2 . 4 ( s e e t e x t ) .

f l u x o i d c a n f i t i n s i d e ' t h e s p a c e b e t w e e n a d j a -

c e n t l a y e r s . T h i s e - f t f e c l " i s k n o w n a s

" d i m e n s i o n a l c r o s s o v e r , " i n d at* t h i s p o i n t t h e )

m a g n e t i c f i e l d c e a s e s t o h a v e a n y forither d e l e -

t e r i o u s e f f e c t o n s u p e r c o n d u c t i v i t y , " T y p i c a l l y ,

t h e e f f e c t i s e x p e c t e d t o o c c u r a t a r e a l i s t i c

m a g n e t i c f i e l d s t r e n g t h i n s y s t e m s i n w h i c h t h e

h o p p i n g s t r e n g t h b e t w e e n t h e l a y e r s i s e x c e e d -

i n g l y w e a k , m u c h w e a k e r t h a n t h a t f o u n d i n

C u O s y s t e m s .

I n s y s t e m s w i t h m o r e t h a n o n e l a y e r i n a

u n i t c e l l , a n e w d i m e n s i o n a l c r o s s o v e r p h e -

n o m e n o n b e c o m e s p o s s i b l e - i f t h e l a y e r s h a v e

u n e q u a l p a i r c o u p l i n g s t r e n g t h s , a s u f f i c i e n t l y

s t r o n g m a g n e t i c f i e l d c a n q u e n c h t h e s u p e r -

c o n d u c t i v i t y i n o n e l a y e r a n d l e a v e t h e o t h e r

l a y e r l e s s a f f e c t e d . T h e s a m e c a n h a p p e n i f t h e

t w o h o p p i n g s t r e n g t h s a r e f a r a p a r t . A s e t o f

c r i t i c a l f i e l d v s . t e m p e r a t u r e c u r v e s i s s h o w n i n

F i g . 2 . 2 . T h e s e a r e c a l c u l a t e d f o r a t w o - l a y e i '

m o d e l w i t h i n t r a l a y e r p a i r i n g i n t e r a c t i o n s i n

X u

X

F i g . 2 . 2 . U p p e r c r i t i c a l f i e l d c u r v e s f o r a t w o - l a y e r m o d e l w h i c h s h o w s t h e n e w k i n d o f d i m e n s i o n a l c r o s s o v e r , a s i n d i c a t e d b y t h e s h a r p u p t u r n o f t h e c u r v e s . T h e m o d e l p a r a m e -t e r s a r e g i v e n i n t h e t e x t .

t h e r a t i o X02/^-01 = 0 . 5 a n d the h o p p i n g

s t r e n g t h s i n t h e r a t i o / 1 / / 2 = 0 . 1 . F i g . 2 . 3 s h o w s

h o w t h e o r d e r p a r a m e t e r i n t h e l a y e r w i t h

w e a k e r p a i r i n g i s q u e n c h e d b y t h e m a g n e t i c

f i e l d . A s u p e r c o n d u c t o r i n t h i s s t a t e m a y b e

22

OftNl DWG 922-9*65

77 Tc

F i g . 2 . 3 . T h e r a t i o o f t h e o r d e r p a r a m e t e r s o f t h e t w o k i n d s o f s u p e r c o n d u c t i n g l a y e r s p l o t t e d a s a f u n c t i o n o f t h e m a g n e t i c f i e l d , d e m o n s t r a t i n g t h a t t h e w e a k l y p a i r e d l a y e r s b e c o m e n o n s u p e r c o n d u c t i n g a t t h e d i m e n s i o n a l c r o s s o v e r f i e l d .

a b l e t o w i t h s t a n d a h i g h c u r r e n t b e c a u s e t h e

c u r r e n t c a n flow i n t h e s t r o n g l y s u p e r c o n d u c t i n g

l a y e r s w h i l e t h e a c c o m p a n y i n g m a g n e t i c f i e l d

c a n p e n e t r a t e t h e w e a k l y s u p e r c o n d u c t i n g

l a y e r s . T h e f l u x l a t t i c e c o n s i s t s o f p a r a l l e l

s h e e t s w h i c h a r e r i g i d l y p i n n e d . S u c h a s t a t e ,

i f r e a l i z e d , c o u l d b e o f t e c h n o l o g i c a l

i m p o r t a n c e .

1 . S u m m a r y o f p a p e r t o b e p u b l i s h e d .

d 9 S P I N P O L A R O N T H E O R Y O F H I G H - T C S U P E R C O N D U C T I V I T Y 1

R. F. Wood and J. F. Cooke

T h e r e s u l t s o f f u r t h e r s t u d i e s o f a d9 s p i n -

p o l a r o n m o d e l o f h i g h - T c s u p e r c o n d u c t i v i t y a r e

r e p o r t e d . C a l c u l a t i o n s o f t h e i r f o r m a t i o n e n e r -

g i e s s u g g e s t t h a t s p i n p o l a r o n s i n v o l v i n g t h e C u

d9 c o n f i g u r a t i o n a n d O 2 p a o r b i t a l s i n t h e C u 0 2

p l a n e s s h o u l d f o r m r e a d i l y i n t h e n e w h i g h - T c

s u p e r c o n d u c t o r s . E s t i m a t e s o f t h e i r r a d i i a n d

e f f e c t i v e m a s s e s i n d i c a t e t h a t t h e y a r e s m a l l

s p i n p o l a r o n s w i t h m a s s e s a p p r o x i m a t e l y f o u r

t i m e s t h e b a n d e f f e c t i v e m a s s . F o r m a t i o n o f i s p i n p o l a r o n s d e s t r o y s t h e l o n g - r a n g e a n t i -

f e r r o m a g n e t i c ( A F M ) o r d e r i n g , b u t r e p a i r , o r

h e a l i n g , o f t h e A F M o r d e r l o c a l l y p r o v i d e s a

p a i r i n g m e c h a n i s m .

P a r a m e t e r i z e d A F M b a n d c a l c u l a t i o n s f o r a

C u 0 2 p l a n e s h o w h o w a M o t t - H u b b a r d ( M - H )

g a p o p e n s a s a c o n s e q u e n c e o f a n e l e c t r o n

r e p u l s i o n e n e r g y U a t t h e C u s i t e s . T h e p a r a m -

e t e r s a r e c h o s e n t o g i v e a g r e e m e n t w i t h m e a -

s u r e d d e n s i t y o f s t a t e s , t h e m a g n e t i c m o m e n t

' p e r C u s i t e , a n d o t h e r d a t a . I n c o n t r a s t t o o u r

e a r l i e r b a n d c a l c u l a t i o n s , 2 s e l f - c o n s i s t e n c y o n

t h e C u s p i n d e n s i t y h a s n o w b e e n i n t r o d u c e d . I n

a t y p i c a l c a l c u l a t i o n , u s i n g - 2 0 0 p o i n t s i n t h e

i r r e d u c i b l e s e c t o r o f t h e m a g n e t i c B r i l l o u i n o z o n e , c o n v e r g e n c e t o t h e f i n a l u p - a n d d o w n -

s p i n d e n s i t i e s a t a C u s i t e i s r a p i d . C o n v e r g e n c e

i n l e s s t h a n t e n i t e r a t i o n s o c c u r s e v e n w h e n

s t a r t i n g w i t h n e a r l y e q u a l v a l u e s o f p a a n d pp

( e . g . , f o r a n a - s p i n s i t e , p a = 0.52 a n d pp = 0.48).

T h e c o n v e r g e d v a l u e s d i f f e r l i t t l e f r o m t h o s e

23

o b t a i n e d f r o m t h e n o n s e l f - c o n s i s t e n t c a l c u l a t i o n

( i . e . , f o r a s i n g l e i t e r a t i o n w h e n s t a r t i n g w i t h

pa = 1 . 0 a n d p p = 0 . 0 ) . M o r e o v e r , a n i n c r e a s e o f

- 2 0 % i n t h e v a l u e o f U ( f r o m 4 . 0 t o 4 . 8 e V )

b r i n g s t h e r e s u l t s o f t h e t w o c a l c u l a t i o n s i n t o

c l o s e c o i n c i d e n c e . V a r i a t i o n o f t h e h o l e c o n c e n -

t r a t i o n b y S r d o p i n g i n L a 2 - x S r J C C u 0 4 a n d O

d e p l e t i o n i n Y B a 2 C u 3 0 7 . x m o v e s t h e F e r m i

l e v e l r e l a t i v e t o t h e M - H b a n d e d g e . T h e b a n d

c a l c u l a t i o n s a r e i n a g r e e m e n t w i t h a n u m b e r o f

r e c e n t l y m e a s u r e d q u a n t i t i e s .

A p p r o x i m a t e e x p r e s s i o n s f o r t h e g a p a n d Tc

w i t h i n t h e f r a m e w o r k o f a C o o p e r - p a i r i n g

a p p r o a c h a r e d e r i v e d a n d t h e n s o l v e d u s i n g

i n f o r m a t i o n f r o m t h e b a n d c a l c u l a t i o n s . T h e

p r o x i m i t y o f t h e F e r m i l e v e l t o t h e M - H b a n d

e d g e a n d t h e i n t e r p l a y o f O 2 p c r a n d 2 p n b a n d s

a n d / o r l o c a l i z a t i o n e f f e c t s c a n p r o v i d e g o o d

f i t s t o t h e v a r i a t i o n s o f Tc w i t h x i n

L a 2 - i S r z C u 0 4 a n d Y B a 2 C u 3 0 7 _ J c . I n t h e l a t t e r

c a s e , t h e f i t t i n g p r o v i d e s c l e a r e v i d e n c e f o r t h e

r o l e o f e l e c t r o n t r a p p i n g i n t h e c h a i n p l a n e a s x

i s i n c r e a s e d . T h e i n - p l a n e g a p i s e i t h e r s - o r d-

l i k e b u t a n i s o t r o p i c i n e i t h e r c a s e . A d i s c u s s i o n

o f v a r i o u s a s p e c t s a n d i m p l i c a t i o n s o f t h e

m o d e l i s g i v e n . T h e m a i n f e a t u r e s o f o u r s p i n -

p o l a r o n m o d e l a r e c o n t r a s t e d t o t h o s e o f a m o r e

r e c e n t l y p r o p o s e d s p i n b i p o l a r o n m o d e l b y

M o t t . 3


2 . R . F . W o o d , M . M o s t o l l e r , a n d J . F . C o o k e , Physica C165, 9 7 ( 1 9 9 0 ) .

3 . N . F . M o t t , Adv. Phys. 3 9 , 5 5 ( 1 9 9 0 ) .

R E S I S T I V E T R A N S I T I O N A N D N O R M A L -S T A T E C O N D U C T I V I T Y I N

Y B a 2 C u 3 0 7 / P r B a 2 C u 3 0 7 S U P E R L A T T I C E S

R. F. W o o d

F i l m s c o n t a i n i n g v a r y i n g n u m b e r s Ny a n d

N p r e s p e c t i v e l y o f Y B C O ( Y B a 2 C u 3 0 7 ) a n d

P B C O ( P r B a 2 C u 3 0 7 ) u n i t c e l l s i n a " s u p e r c e l l "

h a v e s h o w n i n t e r e s t i n g s u p e r c o n d u c t i n g p r o p e r -

t i e s w h o s e u n d e r s t a n d i n g m a y s h e d l i g h t o n t h e

b a s i c p a i r i n g m e c h a n i s m a n d o n i n t e r p l a n a r

c o u p l i n g . T h e r e s i s t a n c e a s a f u n c t i o n o f t e m -

p e r a t u r e , R(T), f r o m t h e o n s e t o f t h e r e s i s t i v e

t r a n s i t i o n t o 3 0 0 K h a s b e e n f i t f o r - 1 5 s u c h

s u p e r l a t t i c e s f a b r i c a t e d a n d m e a s u r e d a t

O R N L . I n t h e r e s i s t i v e - t r a n s i t i o n r e g i o n ,

e x p r e s s i o n s b a s e d o n K o s t e r l i t z - T h o u l e s s ( K - T )

v o r t e x - a n t i v o r t e x u n b i n d i n g t h e o r y a n d

A s l a m a z o v - L a r k i n ( A - L ) f l u c t u a t i o n t h e o r y

a r e u s e d . 1 I n t h e n o r m a l s t a t e , c o n d u c t i v i t y ( a )

t e r m s a s s o c i a t e d w i t h b u l k Y B C O a n d P B C O

a r e i n t r o d u c e d . F o r b u l k Y B C O , a i s a s s u m e d t o

b e a T " 1 , a s o b s e r v e d e x p e r i m e n t a l l y , w h i l e f o r

b u l k P B C O a f i t t o t h e m e a s u r e d c o n d u c t i v i t y o f

t h i n P B C O f i l m s i s u s e d . I n a d d i t i o n , i t w a s

f o u n d n e c e s s a r y t o i n t r o d u c e a h o p p i n g - t y p e

t e r m , w h i c h i s t e n t a t i v e l y a s s o c i a t e d w i t h t h e

Y B C O / P B C O i n t e r f a c e a n d / o r c h a r g e t r a n s f e r .

O v e r a l l , t h i s f i t t i n g p r o c e d u r e g i v e s q u i t e g o o d

f i t s t o R(T) f o r a l l 1 5 s u p e r l a t t i c e s .

S a m p l e s w i t h Np f i x e d a t 1 6 a n d N y v a r i e d

i l l u s t r a t e t h e t y p e o f r e s u l t s t h a t a r e o b t a i n e d .

A s N y i s i n c r e a s e d f r o m 1 t o 8 w h i l e h o l d i n g

Np = 1 6 , R(T) s h o w s e v o l u t i o n f r o m a b r o a d

r e s i s t i v e r e g i o n a n d a n a c t i v a t e d n o r m a l - s t a t e

24

c o n d u c t i v i t y t o a n a r r o w r e s i s t i v e r e g i o n a n d

b u l k n o r m a l s t a t e Y B C O c o n d u c t i v i t y . T h e b u l k

P B C O t e r m c o n t r i b u t e s o n l y a t t e m p e r a t u r e s

^ 2 0 0 K .

A l t h o u g h t h e c o m b i n a t i o n o f K - T a n d A - L

t h e o r i e s a p p e a r s t o p r o v i d e a g o o d f i t t o t h e

d a t a o n a l i n e a r s c a l e , c a u t i o n i s n e e d e d i n

i n t e r p r e t i n g t h e r e s u l t s . T h e q u a l i t y o f t h e f i t ,

a s d e t e r m i n e d f r o m t h e l e a s t - s q u a r e s f i t t i n g

c r i t e r i o n , i s n o t g o o d i n t h e K - T r e g i o n , p a r t i c u -

l a r l y f o r t h e N y = 1 , N p = 1 6 s t r u c t u r e . T h i s

s u g g e s t s t h a t w h i l e t h e b a s i c K - T m e c h a n i s m

m a y b e o p e r a t i v e , o t h e r e f f e c t s a l s o e n t e r .

V a l u e s o f t h e G i n z b u r g - L a n d a u " b u l k " t r a n s i -

t i o n t e m p e r a t u r e , Tc°, u s e d a s a f i t t i n g p a r a m -

e t e r i n t h e A - L t e r m m u s t b e c h o s e n w e l l b e l o w

t h e - 9 2 K v a l u e f o r T c ° i n b u l k Y B C O s a m p l e s .

T h i s s t r o n g l y s u g g e s t s t h a t c h a r g e t r a n s f e r f r o m

P B C O t o Y B C O o r h o l e t r a p p i n g a t t h e i n t e r -

f a c e i s a n i m p o r t a n t e f f e c t , a s w a s c o n c l u d e d i n

a r e c e n t p u b l i c a t i o n . 2 I n f a c t , t h e v a l u e s o f T c °

d e r i v e d h e r e a r e i n g o o d a g r e e m e n t w i t h t h o s e

c a l c u l a t e d i n R e f . 2 . A l s o , t h e w e i g h t o f t h e

i n t e r f a c e t e r m a p p e a r s t o c o r r e l a t e w i t h t h e

a m o u n t o f c h a r g e t r a n s f e r f o u n d i n R e f . 2 , b u t

f u r t h e r s t u d y o f t h i s i s r e q u i r e d .

1 . N u m e r o u s a u t h o r s h a v e r e c o g n i z e d t h e p o t e n t i a l i m p o r t a n c e o f K - T d i m e n s i o n a l i t y e f f e c t s i n b o t h h i g h - T c b u l k a n d t h i n - f i l m s a m p l e s . S e e , f o r e x a m p l e , S . M a r t i n e t a l . , Phys. Rev. Lett. 6 2 , 6 7 7 ( 1 9 8 9 ) ; Q . Y . T i n g a n d H . S . K w o k , Phys. Rev. B 4 2 , 2 2 4 2 ( 1 9 9 0 ) ; D . A n i o s a a n d H . B e c k , Phys. Rev. B 4 3 , 3 4 4 ( 1 9 9 1 ) ; T . S c h n e i d e r , Z . G e d i k , a n d S . C i r a c i , Europhys. Lett. 1 4 , 2 6 1 ( 1 9 9 1 ) ; M . R a s o l t , T . E d i s , a n d Z . T e S a n o v i c , Phys. Rev. Lett. 6 6 , 2 9 2 7 ( 1 9 9 1 ) . T h e r o l e o f f l u c t u a t i o n e f f e c t s h a s b e e n m u c h l e s s s t u d i e d .

2 . R . F . W o o d , Phys. Rev. Lett. 6 6 , 8 2 9 ( 1 9 9 1 ) .

POLARONS IN THE LAYERED ELECTRON GAS1

G . D . Mahan2

H i g h - t e m p e r a t u r e s u p e r c o n d u c t o r s a r e

l a y e r e d e l e c t r o n g a s e s ( L E G ) . T h e c o n d u c t i o n

e l e c t r o n s i n t h e p l a n e s o f c o p p e r - o x y g e n a r e i n

t w o - d i m e n s i o n a l l a y e r s , w h i c h a r e s t a c k e d

p a r a l l e l t o e a c h o t h e r . P r e v i o u s l y , t h e

e l e c t r o n - p h o n o n i n t e r a c t i o n f o r a s i m p l e L E G

w a s d e r i v e d . T h i s w o r k h a s b e e n e x t e n d e d t o

c a l c u l a t e t h e e l e c t r o n - p h o n o n c o u p l i n g c o n s t a n t J |

f o r s i m p l e a n a l y t i c a l m o d e l s o f t h e e l e c t r o n s

a n d p h o n o n s . T h i s p r o j e c t r e l a t e s t o p o s s i b l e

m e c h a n i s m s o f h i g h - t e m p e r a t u r e s u p e r c o n d u c -

t i v i t y . O n e p o s s i b l e m e c h a n i s m h a s t h e e l e c -

t r o n s p a i r i n g b e c a u s e o f t h e c o u p l i n g t o t h e

p h o n o n s . P r e v i o u s l y , c a l c u l a t i o n s o f t h i s

c o u p l i n g d i d n o t p r o p e r l y a c c o u n t f o r t h e

l a y e r e d n a t u r e o f t h e c o n d u c t i n g e l e c t r o n s . T h i s

c a l c u l a t i o n i s t h e f i r s t t o d o s o c o r r e c t l y .

S e v e r a l n e w i t e m s o f p h y s i c s w e r e f o u n d .

T h e s c r e e n i n g o f t h e i n t e r a c t i o n f r o m t h e

e l e c t r o n - e l e c t r o n i n t e r a c t i o n s i s q u i t e

a n i s o t r o p i c . T h e a n i s o t r o p y c a u s e s a d i m e n -

s i o n a l c r o s s o v e r . F o r p h o n o n s o f l o n g w a v e -

l e n g t h , t h e s c r e e n i n g i s t h r e e - d i m e n s i o n a l .

H o w e v e r , f o r p h o n o n s o f s h o r t w a v e l e n g t h , t h e

s c r e e n i n g c a u s e s t h e e l e c t r o n - p h o n o n i n t e r a c t i o n

t o b e c o m e t w o - d i m e n s i o n a l . T h e n , i t d e p e n d s

o n l y u p o n t h e v i b r a t i o n s w i t h i n t h e c u p r a t e

p l a n e o f t h e c o n d u c t i o n e l e c t r o n s . T h e c r o s s o v e r

o c c u r s a t qc > 1 , w h e r e q i s t h e w a v e v e c t o r o f

t h e p h o n o n , w h i l e c i s t h e i n t e r l a y e r s p a c i n g .

S i n c e c i s l a r g e , m o s t o f t h e p h o n o n s i n t h e

B r i l l o u i n z o n e c o n t r i b u t e t o t h e c o u p l i n g i n t h e

t w o - d i m e n s i o n a l l i m i t . T h u s , t h e e l e c t r o n -

25

p h o n o n c o u p l i n g f o r t h e c u p r a t e s s h o u l d b e

n e a r l y t h e s a m e f o r a l l o f t h e m , s i n c e o n l y t h e

i n - p l a n e b e h a v i o r m a t t e r s .

A n o t h e r f e a t u r e o f t h e a n i s o t r o p i c i n t e r a c -

t i o n i s t h a t p h o n o n v i b r a t i o n s w i t h p o l a r i z a -

t i o n c o m p o n e n t s p e r p e n d i c u l a r t o t h e p l a n e

( a n d p a r a l l e l t o t h e c a x i s ) c o n t r i b u t e l i t t l e .

S i n c e t h e e l e c t r o n d e n s i t y o s c i l l a t i o n s c a n o n l y

v i b r a t e w i t h i n t h e p l a n e , t h e y c a n o n l y

s t r o n g l y c o u p l e t o p h o n o n s w h i c h v i b r a t e i n t h e ' >

s a m e d i r e c t i o n . V i b r a t i o n s p e r p e n d i c u l a r t o

t h e p l a n e h a v e a n e g l i g i b l e e l e c t r o n - p h o n o n

i n t e r a c t i o n a n d a r e u n s c r e e n e d . T h i s r e s u l t

a g r e e s w i t h p o l a r i z e d i n f r a r e d a b s o r p t i o n . T h e

a n i s o t r o p y t e n d s t o w e a k e n t h e t o t a l e l e c t r o n -

p h o n o n c o u p l i n g .



L A T T I C E D Y N A M I C S O F fflGH-Tc S U P E R C O N D U C T O R S 1

Mark Mostoller

P r e v i o u s l y , s h e l l m o d e l c a l c u l a t i o n s h a v e

b e e n r e p o r t e d 2 f o r t h e 3 5 - K s u p e r c o n d u c t o r

L a 2 C u 0 4 , w h i c h h a s o n e C u C > 2 p l a n e p e r l a y e r

a n d a s e v e n a t o m b a s i s i n t h e b o d y - c e n t e r e d

t e t r a g o n a l ( b e t ) u n i t c e l l . I n c o n n e c t i o n w i t h

r e c e n t n e u t r o n s c a t t e r i n g e x p e r i m e n t s , 3 t h e

c o m p u t e r p r o g r a m s h a v e b e e n e x t e n d e d t o t r e a t

B i 2 C a S r 2 C u 2 0 8 ( B i 2 2 1 2 ) , f o r w h i c h Tc > 8 0 K .

T h e b e t 2 2 1 2 s t r u c t u r e h a s 2 C u 0 2 p l a n e s p e r

l a y e r a n d 1 5 a t o m s i n t h e b e t c e l l . F i g u r e 2 . 4

[{OQ] [«CFL [bo?]

Reduced wave vector f = q/(2n/a,c)

F i g . 2 . 4 . C a l c u l a t e d q u a s i - l o n g i t u d i n a l m o d e s i n B i 2 2 1 2 .

s h o w s c a l c u l a t e d q u a s i - l o n g i t u d i n a l m o d e s f o r

B i 2 2 1 2 . A s i n o t h e r h i g h - T c l a y e r e d p e r o v -

s k i t e s , t h e h i g h - f r e q u e n c y m o d e s a r e v i b r a t i o n s

o f t h e i n - p l a n e o x y g e n a t o m s .

P r e l i m i n a r y c a l c u l a t i o n s f o r t h e c u b i c

p e r o v s k i t e B a i . z K x B i 0 3 , i n c o n n e c t i o n w i t h

c u r r e n t n e u t r o n s c a t t e r i n g e x p e r i m e n t s 4 w h i c h

h a v e Tc = 3 0 K f o r x = 0 . 4 , h a v e b e e n c a r r i e d o u t .

T h i s m a t e r i a l i s i n t e r e s t i n g b e c a u s e i t i s c u b i c

r a t h e r t h a n l a y e r e d a n d d o e s n o t e x h i b i t a n y

a n t i f e r r o m a g n e t i c b e h a v i o r .

1 . S u m m a r y o f p a p e r t o b e p u b l i s h e d . 2 . M . M o s t o l l e r e t a l . , Phys. Rev. B 4 1 ,

6 4 8 8 ( 1 9 9 0 ) . 3 . H . A . M o o k e t . a l . , " P h o n o n s a n d

S u p e r c o n d u c t i v i t y i n B i 2 C a S r 2 C u 2 0 8 , " t h i s r e p o r t ; Physical Review Letters ( i n p r e s s ) .

4 . R . M . N i c k l o w e t . a l . , " P h o n o n s i n S u p e r c o n d u c t i n g B a o . 6 K o . 4 B i C > 3 , " t h i s r e p o r t .

26

S I G N O F T H E C O U P L I N G B E T W E E N T - V I O L A T I N G S Y S T E M S I N S E C O N D -

O R D E R P E R T U R B A T I O N T H E O R Y 1

A. G . Rojo2 and A. }. Leggett3

T h e r e i s c u r r e n t i n t e r e s t i n t i m e - r e v e r s a l

( T ) v i o l a t i n g s y s t e m s , m o s t l y b e c a u s e o f t h e

r e a l i z a t i o n t h a t t h e c h a r g e c a r r i e r s i n t h e C u O

p l a n e s o f t h e h i g h - T c s u p e r c o n d u c t o r s m a y b e

f r a c t i o n a l s t a t i s t i c s q u a s i p a r t i c l e s . O t h e r

T - v i o l a t i n g p o s s i b i l i t i e s i n t h i s c o n t e x t a r e t h e

s o - c a l l e d " f l u x - p h a s e s , " 4 o r 3 H e " A B M " - t y p e

p h a s e s . 5 T h e o r e t i c a l t r e a t m e n t s o f t h i s p r o b -

l e m c o n c e n t r a t e m a i n l y o n a s i n g l e p l a n e ,

w h e r e a s i n p r e d i c t i n g o b s e r v a b l e q u a n t i t i e s i n

t h e b u l k s y s t e m , i t i s i m p o r t a n t t o h a v e a p i c -

t u r e o f t h e o r d e r i n g o f t h e s i g n ? o f t h e

( s p o n t a n e o u s ) s y m m e t r y b r e a k i n g i n d i f f e r e n t

p l a n e s . W i t h t h i s m o t i v a t i o n , t h e g e n e r a l s i t -

u a t i o n o f t w o d i s t i n g u i s h a b l e s y s t e m s , e a c h o f

t h e m b r e a k i n g T a n d c o u p l i n g v i a a T - e v e n

i n t e r a c t i o n , w a s c o n s i d e r e d . I t w a s s h o w n t h a t

u p t o s e c o n d - o r d e r p e r t u r b a t i o n t h e o r y , t h e

A F M c o n f i g u r a t i o n h a s l o w e r e n e r g y i n m o s t

p h y s i c a l l y i n t e r e s t i n g e a s e s . I n s e c o n d o r d e r ,

t h e d e g e n e r a c y b e t w e e n t h e t w o c o n f i g u r a t i o n s

i s l i f t e d i f t h e s p e c t r a l f u n c t i o n o f t h e c o u p l i n g

o p e r a t o r ( d e n s i t y i n t h e c a s e o f t h e C o u l o m b

i n t e r a c t i o n ) i s d i f f e r e n t f r o m i t s t i m e - r e v e r s e d

v a l u e ( x k - X - k * T o g e t a n o r d e r - o f -

m a g n i t u d e e s t i m a t e , i t w a s a s s u m e d t h a t t h e

" a s y m m e t r y " i n % i s o f o r d e r o n e ( x k - X _ k ~ X k )

c o r r e c t e d b y a n " e d g e - e f f e c t f a c t o r " d/R, w h e r e

d i s t h e i n t e r p a r t i c l e d i s t a n c e a n d R i s a t y p i -

c a l d o m a i n - s i z e p e r i m e t e r . U s i n g t h e f a c t t h a t

t h e m a i n w e i g h t o f X k ( w ) ' s p l a s m o n p o l e

a n d t h a t d i s o f o r d e r o r t h e i n t e r p l a n e d i s t a n c e

D , i t w a s c a l c u l a t e d t h a t A E / p a r t i c l e ~ ( D / R )

( O p , w i t h t O p t h e t h r e e - d i m e n s i o n a l p l a s m a f r e -

q u e n c y . T y p i c a l t w i n - d o m a i n w i d t h s a r e R ~

5 0 0 0 A . 6 I f t h e " d o m a i n s " c o r r e s p o n d i n g t o

c o h e r e n t T v i o l a t i o n s w i t h t h e t w i n d o m a i n s

a r e i d e n t i f i e d , t h e n i t i s e s t i m a t e d t h a t

A E / p a r t i c l e ~ 1 0 " 3 e V .



3 . U n i v e r s i t y o f I l l i n o i s , U r b a n a , 111. 4 . G . K o t l i a r , Phys. Rev. B 3 7 , 3 6 6 4 ( 1 9 8 8 ) . 5 . A . ] . L e g g e t t , Rev. Mod. Phys. 4 7 , 3 3 1

( 1 9 7 5 ) . 6 . C . C h e n , p . 1 2 4 i n Physical Properties

of High-Tc Superconductors, V o l . I i , e d . b y D . G i n s b e r g , W o r l d S c i e n t i f i c , 1 9 9 1 .

T W O P H A S E S O F T H E A N Y O N G A S A N D B R O K E N T S Y M M E T R Y :

S O M E E X A C T R E S U L T S 1

G . S. Canright2 and A. G. Rojo3

T h e f i r s t e x a c t f i n i t e - t e m p e r a t u r e s t u d i e s

o f a n y o n s a r e r e p o r t e d . T h i s m e t h o d i s a n

e x t e n s i o n t o f i n i t e T o f e a r l i e r n u m e r i c a l w o r k

w i t h s m a l l n u m b e r s o f a n y o n s o n a l a t t i c e . T h e

s p o n t a n e o u s m a g n e t i z a t i o n M o ( T ) w a s s t u d i e d ,

s i n c e t h i s s i g n a t u r e h a s b e e n i d e n t i f i e d a s a k e y

s i g n a t u r e o f b r o k e n T s y m m e t r y f o r a n y o n

m o d e l s . T h e s e r e s u l t s c o n f i r m t h e t w o - p h a s e

p i c t u r e s u g g e s t e d b y e a r l i e r w o r k i n w h i c h a

l o w - t e m p e r a t u r e r e g i m e , w h e r e M o i s v e r y

s m a l l o r z e r o , a n d a h i g h - t e m p e r a t u r e r e g i m e ,

w h e r e M Q i s o f 0 ( 0 . 1 ( i g ) p e r p a r t i c l e , w e r e

f o u n d . I n t h e h i g h - t e m p e r a t u r e r e g i m e , a n

e x c e l l e n t e s t i m a t e o f Mo(T) i n t h e t h e r m o -

d y n a m i c l i m i t ( w h i c h w e w i l l c a l l M ° ° ) c a n b e

27

o b t a i n e d , s i n c e o u r f i n i t e - s i z e r e s u l t s e x t r a p o -

l a t e s m o o t h l y w i t h l i t t l e s c a t t e r . V a l u e s f o r

M ^ c a n t h e n b e c o m p a r e d w i t h t h e r e s u l t s o f

} i S R e x p e r i m e n t s o n h i g h - t e m p e r a t u r e s u p e r -

c o n d u c t o r s , w h i c h s e t a n u p p e r e x p e r i m e n t a l

b o u n d o n t h e i n t e r n a l f i e l d s f r o m s u c h m o m e n t s .

i n a b u l k m a t e r i a l o f m a n y p l a n e s a l m o s t

c e r t a i n l y w i l l g i v e a s i g n a l w e l l a b o v e t h i s

t h r e s h o l d if ( a n d o n l y i f ) t h e p l a n e s a r e

o r d e r e d f e r r o m a g n e t i c a l l y . I n t h e a n t i f e r r o -

m a g n e t i c c a s e ( w h i c h i s s t r o n g l y f a v o r e d e n e r -

g e t i c a l l y ) , t h e s i g n a l f r o m M ~ i s p r o b a b l y

u n d e t e c t a b l e . F i n a l l y , i t i s e s t i m a t e d t h a t t h e

t r a n s i t i o n t e m p e r a t u r e Tc f r o m o u r f i n i t e - s i z e

s t u d i e s w i l l o b t a i n a v a l u e o n t h e o r d e r o f a f e w

h u n d r e d K e l v i n s .

1 . S u m m a r y o f p a p e r : Int. ]. Mod. Phys. B 5 , 1 5 5 3 ( 1 9 9 1 ) .

2 . G u e s t s c i e n t i s t f r o m T h e U n i v e r s i t y o f T e n n e s s e e , K n o x v i l l e , T e n n .


S O M E C O N S E Q U E N C E S O F P T S Y M M E T R Y F O R O P T I C A L R O T A T I O N E X P E R I M E N T S 1

G. S. Canright2 and A. G. Ro/o3

A n u m b e r o f o p t i c a l e x p e r i m e n t s h a v e b e e n

c a r r i e d o u t o n v a r i o u s s a m p l e s o f h i g h -

t e m p e r a t u r e s u p e r c o n d u c t o r s ( H T S C ) t o s e a r c h

f o r s i g n s o f s p o n t a n e o u s l y b r o k e n t i m e - r e v e r s a l

T s y m m e t r y . T h e r e s u l t s f r o m t h e s e e x p e r i -

m e n t s a p p e a r t o s u p p o r t b o t h p o s i t i o n s o n t h i s

q u e s t i o n — t h a t t h e r e i s , o r i s n o t , s u c h s p o n t a -

n e o u s s y m m e t r y b r e a k i n g i n t h e H T S C . O f t w o

s e t s o f e x p e r i m e n t s s p e c i f i c a l l y c o n s t r u c t e d t o

s e l e c t o n l y n o n r e c i p r o c a l e f f e c t s , o n e g a v e a n u l l

r e s u l t , w h i l e a n o t h e r s e t g a v e u n a m b i g u o u s p o s -

i t i v e r e s u l t s . A t h i r d s e t o f e x p e r i m e n t s

s t r o n g l y s u g g e s t e d b r o k e n T ; t h e s e e x p e r i m e n t s

w e r e n o t c o n s t r u c t e d , h o w e v e r , i n s u c h a w a y a s

t o r u l e o u t r e c i p r o c a l e f f e c t s .

T h e " P T s t a t e " h a s b e e n d e f i n e d , a n d i t s

c o n s e q u e n c e s w e r e e x a m i n e d f o r e x p e r i m e n t s o n

o p t i c a l r o t a t i o n . O p t i c a l r o t a t i o n i n t r a n s m i s -

s i o n i s f o r b i d d e n i n t h e P T s t a t e o n l y i f t h e

a d d i t i o n a l r e q u i r e m e n t o f r o t a t i o n a l s y m m e t r y

i s i m p o s e d . T h e e x p e r i m e n t s o f W e b e r e t a l . 4 o n

( 2 2 1 2 ) s h o w l a r g e o p t i c a l r o t a t i o n i n t r a n s -

m i s s i o n , w h i c h i s n o t a l l o w e d i f t h e PT m o d e l

p l u s t e t r a g o n a l s y m m e t r y f o r t h e m a t e r i a l i s

a s s u m e d . I n f a c t , h o w e v e r , ( 2 2 1 2 ) i s o n l y

p s e u d o t e t r a g o n a l , a s t h e r e i s u s u a l l y a n i n c o m -

m e n s u r a t e m o d u l a t i o n o f t h e l a t t i c e a l o n g t h e a

o r b a x i s . T h e e x p e r i m e n t o f S p i e l m a n e t a l . 5

m e a s u r e s a r g ( T ^ _ / T +r

+ ) . I n t e r e s t i n g l y , t h i s

q u a n t i t y m a y b e n o n z e r o f o r t h e g e n e r a l P T

s t a t e , b u t i s s t r i c t l y z e r o f o r o r t h o r h o m b i c

s y m m e t r y o r h i g h e r — a n d h e n c e f o r t h e H T S C

i n t h e PT s t a t e .




4 . H . J . W e b e r e t a l . , Solid State Commun. 7 6 , 5 1 1 ( 1 9 9 0 ) . Q

5. S . S p i e l m a n e t a l . , Phys. Rev. Lett. 6 5 , 1 2 3 ( 1 9 9 0 ) .

28

O R D E R I N G O F C H I R A L I T Y F O R M A N Y P L A N E S O F A N Y O N S 1

A. G. Rojo2 and G. S. Canright3

I n q u a n t u m m e c h a i u c s i t i s k n o w n t h a t t h e

i n d i s t i n g u i s h a b i l i t y o | f t h e ( i d e n t i c a l ) p a r t i -

c l e s i m p o s e s s y m m e t r y ; c o n s t r a i n t s o n t h e w a v e / A f u n c t i o n a n d o n t h e / ' o b s e r v a b l e s . T h u s , t h e

// w a v e f u n c t i o n s c a n b e e i t h e r s y m m e t r i c o r a n t i -

s y m m e t r i c w i t h r e i p e c t t o t h e i n t e r c h a n g e o f //' t w o - p a r t i c l e c o o r d i n a t e s , w h e r e a s t h e o b s e r v -

V, a b l e s m u s t b e i n v a r i a n t . u n d e r s u c h o p e r a t i o n s .

I d e n t i c a l a n y o n s a r e p a r t i c l e s t h a t g i v e a n

a r b i t r a r y c o m p l e x p h a s e e 1 0 u p o n i n t e r c h a n g e

w h i c h i s n e i t h e r + 1 ( B o s e ) n o r - 1 ( F e r m i ) ; a n d

f o r s i m p l e t o p o l o g i c a l r e a s o n s , t h e y c a n l i v e

o n l y i n t w o d i m e n s i o n s . T h e h i g h - t e m p e r a t u r e

s u p e r c o n d u c t o r s a r e b a s e d o n c o p p e r - o x i d e

p l a n e s , w h i c h a r e , i n a u s e f u l a p p r o x i m a t i o n ,

t w o - d i m e n s i o n a l . I t h a s b e e n a r g u e d t h a t p a r -

t i c l e s d o p e d o v e r t h e i n s u l a t i n g p h a s e o f t h e s e

c o m p o u n d s b e c o m e d r e s s e d q u a s i - p a r t i c l e s t h a t

o b e y f r a c t i o n a l s t a t i s t i c s . O n e e s s e n t i a l f e a t u r e

o f t h e a n y o n m o d e l s i s t h e v i o l a t i o n o f t i m e -

r e v e r s a l s y m m e t r y T. I n p r e d i c t i n g o b s e r v a b l e

q u a n t i t i e s i n t h e m b u l k s y s t e m , i t i s o f c r u c i a l

i m p o r t a n c e t o h a v e a p i c t u r e o f t h e o r d e r i n g o f

t h e s i g n s o f t h e s p o n t a n e o u s s y m m e t r y b r e a k i n g

( s t a t i s t i c a l a n g l e s ) i n d i f f e r e n t l a y e r s . I t h a s

b e e n s h o w n t h a t i f a t w o - b o d y C o u l o m b i n t e r -

a c t i o n V b e t w e e n a n y o n s i n d i f f e r e n t p l a n e s i s

i n c l u d e d , t h e a n t i f e r r o m a g n e t i c ( A F M ) c o n f i g u -

r a t i o n o f s t a t i s t i c a l a n g l e s i n d i f f e r e n t p l a n e s i s

f a v o r e d . T h e g r o u n d s t a t e e n e r g y w a s c a l c u -

l a t e d f o r m a n y p l a n e s o f a n y o n s p = 2 - 4 , w e r e p

i s t h e n u m b e r o f c o u p l e d p l a n e s . A l l p l a n e s

w e r e i d e n t i c a l ( s m a l l l a t t i c e s w i t h f r e e -

b o u n d a r y c o n d i t i o n s a n d N p a r t i c l e s p e r p l a n e )

e x c e p t f o r t h e s i g n o f t h e s t a t i s t i c s a n g l e 0 .

O r d e r i n g s c h e m e s f o r s g n 8 i n c l u d e d s t r i c t l y

a l t e r n a t i n g o r d e r ( A F M : e . g . , + - + f o r p = 3 ) ,

u n i f o r m o r d e r ( F M : + + + ; ) , a n d i n t e r m e d i a t e

s c h e m e s f o r p > 2 . T h e q u a n t i t y A E s E ( F M ) -

( A F M ) w a s c a l c u l a t e d ; t h u s , A E > 0 i m p l i e s

t h a t a l t e r n a t i n g o r d e r i s f a v o r e d e n e r g e t i c a l l y .

I t i s f o u n d t h a t t h i s A E > 0 f o r a w i d e v a r i e t y

o f c a s e s — f o r e i t h e r s i g n o f V , f o r t h e e n t i r e

r a n g e o f 6 , a n d f o r e i t h e r s i g n o f a n i n - p l a n e

n e a r - n e i g h b o r c o u p l i n g U. I t w a s c o n c l u d e d

t h a t t h e b u l k s y s t e m d o e s n o t b r e a k t i m e -

r e v e r s a l s y m m e t r y . A p o s s i b l e e x p e r i m e n t a l

t e s t o f t h i s p i c t u r e w i l l b e t h e d i c h r o i s m f o r

t r a n s m i s s i o n i n w h i c h i t i s p r e d i c t e d t h a t t h e

r o t a t i o n a n g l e s h o u l d b e i n d e p e n d e n t o f t h e

s a m p l e t h i c k n e s s .

1 . S u m m a r y o f p a p e r : Phys. Rev. Lett. 6 6 , 9 4 9 ( 1 9 9 1 ) .



A N T I F E R R O M A G N E T I C O R D E R I N G O F S Y M M E T R Y B R E A K I N G

I N M U L T I P L E P L A N E S 1

A. G. Rojo2 and G. S. Canright3

A m u l t i p l a n e m o d e l f o r t h e a n y o n p r o b l e m

i s p r e s e n t e d . A n y o n s o n d i f f e r e n t p l a n e s a r e

c o u p l e d v i a a C o u l o m b - t y p e i n t e r a c t i o n . T h e

m o d e l s o l v e s e x a c t l y f i n i t e c l u s t e r s a n d s h o w s

t h a t t h e a n t i f e r r o m a g n e t i c o r d e r o f t h e c h i r a l - /

i t y i s f a v o r e d f o r b o t h a t t r a c t i v e a n d r e p u l s i v e

29

i n t e r p l a n e c o u p l i n g . A s i m p l e m o d e l h a s b e e n

s t u d i e d w h i c h c a n b e t r e a t e d a n a l y t i c a l l y a n d

h a s t h e s a m e q u a l i t a t i v e b e h a v i o r a s t h e e x a c t

r e s u l t s . T h i s m o d e l c o n s i s t s o f f r e e p a r t i c l e s o n

a r i n g g e o m e t r y e n c l o s i n g f l u x e s t h a t c a n b e

e i t h e r p a r a l l e l o r a n t i p a r a l l e l . T h e r e s u l t s o f

t h i s s o l u t i o n a r e i n r e m a r k a b l e a g r e e m e n t w i t h

t h e c o m p u t e r s i m u l a t i o n s f o r s m a l l c l u s t e r s .

T h e f a c t t h a t t h e d e p e n d e n c e o f e n e r g y b i a s o n

t h e d i f f e r e n t p a r a m e t e r s o f t h e p r o b l e m

( s t a t i s t i c s o r i n t e r p l a n e r e p u l s i o n ) f o r t w o -

d i m e n s i o n a l ( 2 D ) s y s t e m s i s v e r y s i m i l a r t o t h e

c a s e o f o n e - d i m e n s i o n a l ( I D ) r i n g s h a s b e e n

e x p l a i n e d i n a d i f f e r e n t p u b l i c a t i o n , 4 w h e r e i t

w a s s h o w n t h a t t h i s m e c h a n i s m , a t l e a s t i n

s e c o n d - o r d e r p e r t u r b a t i o n t h e o r y , i s a n e d g e

e f f e c t . I n t h a t s e n s e , t h e b a s i c r e l e v a n t

d y n a m i c s o f t h e 2 D s y s t e m i s i n c l u d e d i n t h e

e d g e s o f t h e s a m p l e , a n d t h i s c a n b e m o d e l e d b y

a I D s y s t e m . T h e s e r e s u l t s a p p l y t o t h e l o w -

d e n s i t y l i m i t , i n w h i c h f i n i t e c u r r e n t s e x i s t i n

e a c h p l a n e . T h e s e c u r r e n t s a l s o o c c u r i n t h e

h i g h - t e m p e r a t u r e ( n o n s u p e r f l u i d ) p h a s e o f t h e

a n y o n s y s t e m , a n d s o t h e s e r e s u l t s s h o u l d a p p l y

a l s o t o t h a t r e g i m e . I t h a s b e e n s h o w n 5 - 6 t h a t

t h e s e c u r r e n t s s h o u l d v a n i s h i n t h e l o w -

t e m p e r a t u r e r e g i m e i n t h e t h e r m o d y n a m i c

l i m i t . A t l o w e r t e m p e r a t u r e s a s u p e r f l u i d

t r a n s i t i o n w i t h a t i m e - r e v e r s a l s y m m e t r i c -

o r d e r p a r a m e t e r i s l i k e l y t o o c c u r , a n d i t s e e m s

p l a u s i b l e t h a t i n t h i s r e g i m e t h e F M a n d t h e

A F M c o n f i g u r a t i o n s w o u l d b e d e g e n e r a t e . A

q u e s t i o n t h e n a r i s e s a s t o w h a t e x t e n t t h e r m a l

f l u c t u a t i o n s i n t h e n o r m a l ( h i g h - t e m p e r a t u r e )

r e g i m e m i g h t a f f e c t t h e A F M o r d e r .

I f o n l y t h e r e l a t i v e s i g n s o f t h e s t a t i s t i c a l

a n g l e s i n d i f f e r e n t p l a n e s a r e c o n s i d e r e d , t h e

e n e r g e t i c s o f » h e s y s t e m a r e t h a t o f a I D I s i n g

m o d e l . T h e e f f e c t i v e c o u p l i n g J b e t w e e n d i f -

f e r e n t p l a n e s i s , h o w e v e r , p r o p o r t i o n a l t o t h e

n u m b e r o f p a r t i c l e s i n e a c h p l a n e ; t h u s i t i s

p l a u s i b l e t h a t t h e A F M o r d e r w o u l d n o t b e

d e s t r o y e d b y t h e r m a l f l u c t u a t i o n s .

1 . S u m m a r y o f p a p e r : Int. f . Mod. Phys. B 5 , 1 5 6 5 ( 1 9 9 1 ) .



4 . A . G . R o j o a n d A . J . L e g g e t t , Phys. Rev. I! Lett. 6 7 , 3 6 1 4 ( 1 9 9 1 ) .

5 . G . S . C a n r i g h t a n d M . D . J o h n s o n , Phys. Rev. B 4 2 , 7 9 3 1 ( 1 9 9 0 ) .

6 . Y . K i t a z a w a , Phys. Rev. Lett. 6 5 , 1 2 7 5 ( 1 9 9 0 ) .

THIN FILMS

G R O W T H O F U N I F O R M - T H I C K N E S S T H I N F I L M S B Y P U L S E D - L A S E R A B L A T I O N

D . H. Lowndes, J. W . McCamy} Shen Zhu} and D. B. Poker

P u l s e d - l a s e r a b l a t i o n ( P L A ) h a s a d v a n -

t a g e s f o r t h i n - f i l m g r o w t h t h a t i n c l u d e s t o i -

c h i o m e t r i c ( c o n g r u e n t ) d e p o s i t i o n o f c o m p l e x ,

m u l t i - e l e m e n t m a t e r i a l s f r o m a s i n g l e s o l i d

t a r g e t , e p i t a x i a l g r o w t h a t r e d u c e d s u b s t r a t e

t e m p e r a t u r e s , a n d p r e c i s e , " d i g i t a l " c o n t r o l f o r

a t o m i c l a y e r - b y - a t o m i c l a y e r c o n s t r u c t i o n o f

a r t i f i c i a l p h a s e s . H o w e v e r , a d i s a d v a n t a g e o f

P L A i s t h a t t h e a n g u l a r d i s t r i b u t i o n o f a b l a t e d

30

m a t e r i a l f r o m a " p o i n t " a b l a t i o n s o u r c e i s

s t r o n g l y p e a k e d i n t h e f o r w a r d d i r e c t i o n , s o

t h a t t h e f i l m t h i c k n e s s v a r i e s r a p i d l y w i t h

p o s i t i o n ( ~ ( c o s 13 ] " , w i t h n - 1 . 5 - 1 0 ) .

T w o n e w P L A f i l m - d e p o s i t i o n g e o m e t r i e s t o

o v e r c o m e t h i s l i m i t a t i o n ; w e r e r e c e n t l y

d e s i g n e d a n d t e s t e d . F o r c o m p o u n d s e m i c o n -

d u c t o r g r o w t h , i t w a s f o u n d t h a t f i l m t h i c k n e s s

v a r i a t i o n s c o u l d b e n e a r l y e l i m i n a t e d b y u s i n g

a r o t a t i n g s u b s t r a t e h e a t e r a n d r o t a t i n g a b l a -

t i o n t a r g e t w i t h c o i n c i d e n t r o t a t i o n a x e s , b u t

o f f s e t t i n g t h e l a s e r b e a m o n t h e t a r g e t b y a n »

a m o u n t p f r o m t h e r o t a t i o n a l c e n t e r l i n e . T h e

" p l u m e " o f a b l a t e d m a t e r i a l t h e n i s m o s t

i n t e n s e a t s o m e r a d i a l d i s t a n c e a w a y f r o m t h e

c e n t e r l i n e ; b y a d j u s t i n g t h e r a t i o p / A ( w h e r e A

i s t h e t a r g e t - s u b s t r a t e s e p a r a t i o n ) , t h e d e p o s i -

t i o n p r o f i l e c a n b e v a r i e d c o n t i n u o u s l y f r o m a

c e n t r a l p e a k t o a c e n t r a l m i n i m u m ( s a d d l e

s h a p e ) . F i g u r e 2 . 5 ( t o p ) s h o w s t h a t t h i s o f f s e t

g e o m e t r y p r o d u c e d e p i t a x i a l Z n S f i l m s t h a t

w e r e c o m p l e t e l y u n i f o r m ( ± 1 % ) i n t h i c k n e s s

o v e r a r e a s - 7 5 m m 2 a n d w i t h g o o d t h i c k n e s s

u n i f o r m i t y ( ± 3 % ) o v e r a r e a s - 3 0 0 m m 2 .

T h e s e c o n d u n i f o r m - t h i c k n e s s g e o m e t r y

i n v o l v e d s c a n n i n g t h e f o c u s e d p u l s e d - l a s e r

b e a m i n a n e a r l y c i r c u l a r p a t h , n e a r t h e o u t e r

e d g e o f a 5 - c m - d i a m Y B a 2 C u 3 0 7 . z ( Y B C O ) t a r -

g e t , t h u s s i m u l a t i n g a " r i n g s o u r c e " o f m a t e r i a l .

B y a d j u s t i n g t h e r a t i o p / A , w h e r e p n o w i s t h e

r a d i u s o f t h e r i n g s o u r c e , t h e d e p o s i t i o n t h i c k -

n e s s p r o f i l e w a s c o n t r o l l e d . F i g u r e 2 . 5 ( b o t t o m )

s h o w s t h a t Y B C O f i l m s w e r e d e p o s i t e d o v e r a

~ 2 0 - m m x 2 0 - m m a r e a w i t h t h e t h i c k n e s s c o n -

s t a n t t o w i t h i n ± 5 % . T h e f i g u r e a l s o s h o w s

t h a t t h e d e p o s i t i o n c o u l d h a v e b e e n m o r e u n i -

SSD4530

• 1 5 - 1 0 - 5 0 5 1 0 HORIZONTAL / VERTICAL POSITION (mm)

F i g . 2 . 5 . ( T o p ) Z n S f i l m t h i c k n e s s u n i f o r -m i t y , e i t h e r w i t h n o s u b s t r a t e r o t a t i o n o r o f f s e t ( 1 2 0 0 t o t a l l a s e r s h o t s ) o r w i t h 1 2 . 5 l a s e r s h o t s / s u b s t r a t e r e v o l u t i o n a n d p = 5 m m ( 2 0 0 0 t o t a l s h o t s ) . ( B o t t o m ) F i l m t h i c k n e s s u n i f o r -m i t y , a s m e a s u r e d b y t o t a l R B S c o u n t s f o r B a a n d C u , f o r b o t h v e r t i c a l a n d h o r i z o n t a l s c a n s o f a Y B C O f i l m .

f o r m o v e r a l a r g e r a r e a h a d a l a r g e r p b e e n u s e d

( r e s u l t i n g i n a s l i g h t l y s a d d l e - s h a p e d p r o f i l e ) .

T h i s s u g g e s t s t h a t a n n u l a r a b l a t i o n t a r g e t s

w i t h l a r g e i n n e r a n d o u t e r r a d i i m a y b e t h e

m o s t e c o n o m i c a l f o r f u t u r e a p p l i c a t i o n s o f t h i s

g e o m e t r y .

1 . G r a d u a t e s t u d e n t f r o m T h e U n i v e r s i t y o f T e n n e s s e e , K n o x v i l l e , T e n n .

31

E A R L Y S T A G E S O F Y B a 2 C u 3 0 7 ^ E P I T A X I A L GROWTH O N (001) M g O A N D SrT iO^

Douglas H. Lowndes, X.-Y. Zheng,2

Shen Zhu,3 /.< D . Budai, and R. J. Warmack*

T h e v o r t e x p i n n i n g c e n t e r s r e s p o n s i b l e f o r

t h e h i g h } c o f Y B a 2 C u 3 0 7 . 8 ( Y B C O ) f i l m s a r e

b e l i e v e d t o b e r e l a t e d t o f i l m - g r o w t h d e f e c t s ,

s i n c e b u l k Y B C O s i n g l e c r y s t a l s h a v e m u c h

l o w e r ] c . C o n s e q u e n t l y , s t u d i e s o f t h e i n i t i a l

f i l m - g r o w t h m e c h a n i s m a n d o f t h e f o r m a t i o n

a n d e v o l u t i o n o f d i s l o c a t i o n s a n d o t h e r d e f e c t s

a r e e x p e c t e d t o i d e n t i f y t h e s o u r c e o f v o r t e x

p i n n i n g .

R e c e n t l y S T M s t u d i e s o f t h e i n i t i a l s t a g e s

o f t h e e p i t a x i a l g r o w t h o f v e r y t h i n c± Y B C O

f i l m s o n ( 0 0 1 ) S r T i 0 3 a n d ( 0 0 1 ) M g O w e r e

r e p o r t e d . 1 F o r M g O , i t w a s f o u n d t h a t Y B C O

c l e a r l y g r o w s b y a n i s l a n d m e c h a n i s m , e v e n a t

v e r y s m a l l f i l m t h i c k n e s s e s . F i g u r e 2 . 6 ( t o p )

s h o w s t h e h i g h d e n s i t y o f i s l a n d s o b s e r v e d

e v e n i n a n ~ 8 u n i t - c e l l ( ~ 9 . 4 - n m ) Y B C O f i l m o n

M g O . W h i l e m o s t i s l a n d s i t e s a p p e a r t o b e

d e v e l o p i n g s c r e w - g r o w t h f e a t u r e s , a f e w

i s l a n d s a l r e a d y h a v e f o r m e d w e l l - d e v e l o p e d

s p i r a l s o f a h a l f t o o n e t u r n . A s i d e v i e w o f t h e

i m a g e s s h o w s t h a t t h e e d g e s o f m a n y o f t h e

i s l a n d s a r e s l i g h t l y h i g h e r t h a n t h e i r c e n t e r s ,

i n d i c a t i n g t h a t t h e p l a n e s o f g r o w t h a t e a c h

Y B C O i s l a n d a r e t i l t e d r e l a t i v e t o t h e M g O

s u b s t r a t e s u r f a c e . T h i s s m a l l t i l t m a y b e

r e s p o n s i b l e f o r t h e f o r m a t i o n o f t h e s c r e w d i s -

l o c a t i o n s ; t h e o r i g i n o f t h e t i l t m a y b e t h e l a r g e

( - 9 % ) l a t t i c e m i s m a t c h b e t w e e n Y B C O a n d

M g O .

I n c o n t r a s t , F i g . 2 . 6 ( b o t t o m ) s h o w s t h a t

f i l m s o f t h e s a m e t h i c k n e s s g r o w n o n ( 0 0 1 )

S r T i 0 3 h a v e a s m o o t h , p l a n a r a p p e a r a n c e , c o n -

s i s t e n t w i t h a l a y e r - b y - l a y e r g r o w t h m e c h a -

n i s m . H o w e v e r , f o r m a t i o n o f 3 D i s l a n d s w a s

F i g . 2 . 6 . S T M i m a g e s o f c± Y B C O f i l m s - 8 u n i t c e l l s t h i c k g r o w n a t 7 2 0 ° C o n ( 0 0 1 ) M g O [ t o p ] a n d ( 0 0 1 ) S r T i O s [ b o t t o m ] .

32

o b s e r v e d f o r t h i c k e r f i l m s g r o w n o n ( 0 0 1 )

S r T i C > 3 , b e g i n n i n g a t - 1 6 c± u n i t c e l l t h i c k -

n e s s e s ( - 1 9 n m ) . T h u s , t h e s e s t u d i e s i n d i c a t e

t h a t Y B C O f i l m s g r o w o n ( 0 0 1 ) S r T i 0 3 i n a

S t r a n s k i - K r a s t a n o v - l i k e m o d e .

A s e c o n d , s t r i k i n g r e s u l t w a s t h a t n o s c r e w -

g r o w t h f e a t u r e s w e r e f o u n d i n t h i n f i l m s g r o w n

o n ( 0 0 1 ) S r T i 0 3 , u n t i l t h e f i l m t h i c k n e s s

i n c r e a s e d t o 3 2 u n i t c e l l s , w h e n s c r e w - g r o w t h

f e a t u r e s , i n c l u d i n g s e v e r a l t u r n s o f t h e s c r e w ,

a p p e a r e d . T h i s d e m o n s t r a t e s t h a t t h e r e i s a

c r i t i c a l t h i c k n e s s f o r t h e i n t r o d u c t i o n o f s c r e w

d i s l o c a t i o n s i n t o Y B C O o n ( 0 0 1 ) S r T i C > 3 , w i t h

s c r e w s f i r s t a p p e a r i n g a t a s l i g h t l y g r e a t e r

f i l m t h i c k n e s s t h a n t h e c h a n g e o v e r f r o m l a y e r -

l i k e t o i s l a n d g r o w t h . T h i s s u g g e s t s t h a t t h e

g e n e r a t i o n o f a h i g h d e n s i t y o f s c r e w d i s l o c a -

t i o n s c o u l d b e d u e t o i s l a n d c o a l e s c e n c e , a f t e r

t h e s w i t c h o f t h e g r o w t h m o d e , o r m a y b e d u e t o

t h e r e l e a s e o f b u i l t - u p s t r a i n c a u s e d b y t h e - 1 %

Y B C 0 / S r T i 0 3 l a t t i c e c o n s t a n t m i s m a t c h .

O b s e r v a t i o n s d o n o t r u l e o u t t h e p o s s i b i l i t y

t h a t Y B C O f i l m s u n d e r g o s i m i l a r t r a n s i t i o n s o n

( 0 0 1 ) M g O . H o w e v e r , o n M g O t h e c r i t i c a l f i l m

t h i c k n e s s m a y b e o n l y 1 o r 2 u n i t c e l l s , d u e t o

t h e m u c h l a r g e r l a t t i c e m i s m a t c h .

1 . S u m m a r y o f p a p e r : Phys. Rev. B: Rapid Communications ( i n p r e s s ) .

2 . P o s t d o c t o r a l f e l l o w f r o m T h e U n i v e r s i t y o f T e n n e s s e e , K n o x v i l l e , T e n n .

3 . , G r a d u a t e s t u d e n t f r o m T h e U n i v e r s i t y o f T e n n e s s e e , K n o x v i l l e , T e n n .

4 . H e a l t h a n d S a f e t y R e s e a r c h D i v i s i o n , O R N L

S U P P R E S S I O N O F T H E S P I R A L - G R O W T H M E C H A N I S M I N E P I T A X I A L Y B a 2 C u 3 0 7 ^ 1

Douglas H. Lowndes, X.-Y. Zheng,2 Shen Zhu,3

/. D. Budai, and R. J. Warmack4

S c a n n i n g t u n n e l i n g m i c r o s c o p y ( S T M ) s t u d -

i e s h a v e b e e n m a d e o f t h e e f f e c t s o f s m a l l

c h a n g e s o f s u b s t r a t e o r i e n t a t i o n o n t h e c r y s -

t a l l i n e a l i g n m e n t , g r o w t h m e c h a n i s m , a n d

d e f e c t m i c r o s t r u c t u r e o f e p i t a x i a l Y B C O f i l m s .

T h e p r i n c i p a l f i n d i n g i s t h a t t h e s p i r a l - g r o w t h

f e a t u r e s t h a t a r e s o p r o m i n e n t i n Y B C O f i l m s

g r o w n o n w e l l - a l i g n e d ( 0 0 1 ) s u b s t r a t e s 5 , 6 c a n b e

c o m p l e t e l y e l i m i n a t e d b y g r o w i n g Y B C O o n a

n e a r l y l a t t i c e - m a t c h e d s u b s t r a t e t h a t i s m i s c u t

o n l y 2 - 3 d e g r e e s a w a y f r o m ( 0 0 1 ) .

F i g u r e 2 . 7 s h o w s t h e s t r i k i n g e f f e c t t h a t

t h e s u b s t r a t e m i s c u t h a s i n m o d i f y i n g t h e

m i c r o s t r u c t u r e a n d g r o w t h m e c h a n i s m o f a

n o m i n a l l y 1 6 - c e l l ( ~ 1 8 8 - A ) - t h i c k Y B C O f i l m

g r o w n a t 7 2 0 ° C o n a L a A 1 0 3 s u b s t r a t e w i t h

Qm = 2.7°. I n t h i s f i g u r e Qm i s t h e m i s c u t t i l t

a n g l e o f t h e s u r f a c e n o r m a l a w a y f r o m < 0 0 1 > ,

a n d c p m i s t h e i n - p l a n e a n g l e , b e t w e e n t h e p r o -

j e c t i o n o f t h e s u r f a c e n o r m a l o n t o t h e ( 0 0 1 )

p l a n e a n d t h e n e a r e s t i n - p l a n e < 1 0 0 > d i r e c t i o n .

T h e f i l m i s s e e n t o c o n s i s t o f a h i g h d e n s i t y o f

o v e r l a p p i n g t i l t e d p l a t e l e t s . A n S T M l i n e - s c a n

p r o f i l e o f t h e f i l m s u r f a c e ( F i g . 2 . 7 ) s h o w s t h a t

e a c h p l a t e l e t i s o n e c - a x i s l a t t i c e c o n s t a n t

( - 1 . 1 7 n m ) t h i c k , a n d x - r a y m e a s u r e m e n t s o f 0 m

a n d c p m r e v e a l t h a t t h e Y B C O p l a t e l e t s a r e

f u l l y e p i t a x i a l l y a l i g n e d w i t h t h e L a A l O s

c r y s t a l l a t t i c e w i t h i n m e a s u r e m e n t e r r o r . F o r a

33

X 0 5 0 1 0 0 1 5 0 2 0 0 2 5 0

HORIZONTAL SCAN DISTANCE (nm) F i g . 2 . 7 . ( T o p ) S T M i m a g e o f t h e s u r f a c e m i c r o s t r u c t u r e o f a Y B C O f i l m g r o w n o n a m i s c u t

L a A I O 3 s u b s t r a t e . ( B o t t o m ) L i n e s c a n s u r f a c e - h e i g h t p r o f i l e .

m i s c u t a n g l e 8 m = 2.7°, t h e s p a c i n g b e t w e e n s u c -

c e s s i v e 0 . 3 9 - n m - t a l l s u r f a c e s t e p s i s e x p e c t e d t o

b e - 8 . 3 n m , w h i c h s h o u l d r e s u l t i n a h o r i z o n t a l

s e p a r a t i o n o f - 2 5 n m b e t w e e n s u c c e s s i v e s i n g l e -

c e l l Y B C O l a y e r s . T h i s i s i n e x c e l l e n t a g r e e -

m e n t w i t h t h e a c t u a l ~ 2 8 - n m a v e r a g e w i d t h o f

t h e e x p o s e d t e r r a c e s s e e n i n t h e l i n e s c a n o f

F i g . 2 . 7 . V e r y s i m i l a r r e s u l t s w e r e o b t a i n e d f o r

Y B C O f i l m s o f v a r i o u s t h i c k n e s s e s g r o w n o n

m i s c u t L a A l C > 3 a n d S r T i O a , d e m o n s t r a t i n g t h a t

t h i s m o r p h o l o g y i s a g e n e r a l c o n s e q u e n c e o f

g r o w t h o n m i s c u t n e a r - ( 0 0 1 ) s u b s t r a t e s .

T h e r e a s o n t h a t m i s c u t - a l i g n e d g r o w t h s o

e a s i l y s u p p l a n t s s c r e w - m e d i a t e d g r o w t h t i s

b e l i e v e d t o b e t h a t a s i g n i f i c a n t l y m i s c u t s u r -

f a c e s i m u l t a n e o u s l y e x p o s e s a l a r g e n u m b e r o f

s t e p s t h a t n u c l e a t e a n d p o s i t i o n i n r o w s ( i . e . ,

a l i g n ) t h e r a p i d - g r o w t h a-c a n d b-c c r y s t a l

f a c e s s o t h a t s i m u l t a n e o u s g r o w t h o c c u r s o n

m a n y t e r r a c e s . T h u s , t h e m i s c u t - a l i g n e d

34

g r o w t h m e c h a n i s m r e s u l t s i n g r a i n s t h a t a r e

s t a c k s o f t e r r a c e s o n e u n i t c e l l i n h e i g h t a n d i s a

r a p i d - g r o w t h m e c h a n i s m i n t h a t n u m e r o u s

t e r r a c e - e d g e s i t e s c o n t i n u o u s l y a r e m a d e a v a i l -

a b l e f o r g r o w t h .

I t w a s a l s o f o u n d t h a t t h e t i l t e d - p l a t e

m i c r o s t r u c t u r e p r o d u c e d b y t h e m i s c u t - a l i g n e d

g r o w t h m e c h a n i s m p e r s i s t s t o t h e s u r f a c e o f

e v e n t h i c k Y B C O f i l m s . T h e f i l m g r a i n s w e r e

f o u n d t o b e s l i g h t l y s i n u o u s " s t r a n d s " o f t i l t e d

p l a t e s , w h i c h g a v e t h e g r a i n s a " r o p e - l i k e "

a p p e a r a n c e a t l o w S T M r e s o l u t i o n . N o s p i r a l -

g r o w t h f e a t u r e s w e r e a p p a r e n t . T h u s , t h e

m i s c u t - a l i g n e d g r o w t h m e c h a n i s m i s r e m a r k -

a b l y s t a b l e , o n c e e s t a b l i s h e d . ,

1 . S u m m a r y o f p a p e r t o b e p u b l i s h e d . 2 . P o s t d o c t o r a l f e l l o w f r o m T h e U n i v e r -

s i t y o f T e n n e s s e e , K n o x v i l l e , T e n n . 3 . G r a d u a t e s t u d e n t f r o m T h e U n i v e r s i t y

o f T e n n e s s e e , K n o x v i l l e , T e n n . 4 . H e a l t h a n d S a f e t y R e s e a r c h D i v i s i o n ,

O R N L . 5 . M . H a w l e y e t a l . , Science 2 5 1 , 1 5 8 7

( 1 9 9 1 ) . 6 . C . G e r b e r e t a l . , Nature 3 5 0 , 2 7 9 ( 1 9 9 1 ) .

S C A N N I N G T U N N E L I N G M I C R O S C O P Y O F P U L S E D - L A S E R D E P O S I T E D Y B a 2 C u 3 0 7 ^

E P I T A X I A L T H I N F I L M S : S U R F A C E M I C R O S T R U C T U R E A N D G R O W T H M E C H A N I S M 1

David P . Norton, Douglas H. Lowndes, X . - Y . Zheng,2 Shen Zhu,3 and R. ]. Warmack4

o S c a n n i n g t u n n e l i n g m i c r o s c o p y ( S T M ) h a s

b e e n u s e d t o i n v e s t i g a t e t h e s u r f a c e o f

m i c r o s t r u c t u r e s i n e p i t a x i a l Y B C O t h i n f i l m s

g r o w n b y p u l s e d - l a s e r d e p o s i t i o n ( P L D ) . T h e

S T M i m a g e s s u g g e s t t h a t c - a x i s - o r i e n t e d Y B C O

f i l m s g r o w b y a t e r r a c e d - i s l a n d m e c h a n i s m i n

w h i c h t h e i s l a n d s c o n s i s t o f f l a t t e r r a c e s w i t h

s t e p h e i g h t s t h a t a r e m u l t i p l e s o f t h e c - a x i s

l a t t i c e p a r a m e t e r . F i g u r e 2 . 8 s h o w s a S T M

i m a g e o f a c - a x i s - o r i e n t e d e p i t a x i a l Y B C O

t h i n f i l m g r o w n a t Tsub ~ 6 8 0 * C o n ( 1 0 0 ) S r T i C > 3 .

W e l l - d e f i n e d i s l a n d s a r e c l e a r l y e v i d e n t w i t h

e a c h i s l a n d c o m p o s e d o f s t a c k s o f t e r r a c e s . T h e

t e r r a c e s t e p h e i g h t s a r e m u l t i p l e s o f t h e c - a x i s

u n i t c e l l h e i g h t ( 1 . 1 7 n m ) . T h e i s l a n d - l i k e

a p p e a r a n c e s e e n i n F i g . 2 . 8 w a s c o m m o n t o

c - a x i s - o r i e n t e d f i l m s , w i t h t h e m o s t s y m m e t r i c ,

w e l l - d e f i n e d ; a n d l a r g e s t g r a i n s o b t a i n e d a t

h i g h e r g r o w t h t e m p e r a t u r e s .

F o r s o m e o f t h e f i l m s , s p i r a l i n g g r o w t h p a t -

t e r n s , s i m i l a r t o t h o s e r e p o r t e d f o r s p u t t e r -

3 0

*§" 20 C

N 1 0

0 0 1 0 0 2 0 0 3 0 0 4 0 0 5 0 0 6 0 0 7 0 0

X (nm)

F i g . 2 . 8 . S T M i m a g e ( u p p e r ) a n d l i n e - s c a n p r o f i l e ( l o w e r ) o f a c - a x i s - o r i e n t e d Y B C O e p i t a x i a l t h i n f i l m g r o w n o n ( 1 0 0 ) S r T i O a a l

Tsub ~ 6 8 0 ° C . T h e d i m e n s i o n s o f t h e S T M i m a g e a r e 6 7 0 x 6 7 0 n m 2 .

35

d e p o s i t e d e p i t a x i a l Y B C O f i l m s , w e r e

o b s e r v e d . H o w e v e r , i t h a s n o t b e e n p o s s i b l e t o

i d e n t i f y t h e s e s p i r a l s t r u c t u r e s u n a m b i g u o u s l y

i n Y B C O f i l m s t h a t w e r e g r o w n a t h i g h t e m -

p e r a t u r e s o n n e a r l y l a t t i c e - m a t c h e d s u b s t r a t e s

[ i . e . , ( 1 0 0 ) S r T i 0 3 a n d ( 1 0 0 ) L a A 1 0 3 ] f o r w h i c h

t h e s u p e r c o n d u c t i n g p r o p e r t i e s a n d c - a x i s

g r o w t h a r e o p t i m i z e d . T h e f a c t t h a t o u r

s m o o t h e s t c - a x i s Y B C O f i l m s e x h i b i t a s u r f a c e

r o u g h n e s s o n t h e o r d e r o f 1 0 n m i m p l i e s t h a t

u n d u l a t i o n s a n d / o r s t e p d i s c o n t i n u i t i e s s h o u l d

e x i s t i n t h e c o n n e c t i v i t y o f u l t r a t h i n Y B C O

l a y e r s w i t h i n Y B a 2 C u 3 0 7 . 5 / P r B a 2 C u 3 0 7 . s

( Y B C O / P B C O ) s u p e r l a t t i c e s t r u c t u r e s . T h i s

h a s i m p o r t a n t i m p l i c a t i o n s f o r t h e i n t e r p r e t a -

t i o n o f s u p e r l a t t i c e e l e c t r i c a l ^ t r a n s p o r t p r o p e r -

t i e s a n d c a n b e i n t e r p r e t e d a s d i r e c t e v i d e n c e o f

t h e s t r u c t u r a l d e f e c t s t h a t a r e ( n e e d e d t o j u s t i f y

a w e a k - l i n k m o d e l , w h e r e t h e u l t r a t h i n Y B C O

l a y e r s i n t h e s e s t r u c t u r e s a c t a s a n a r r a y o f i n -

p l a n e J o s e p h s o n - c o u p l e d s u p e r c o n d u c t i n g

g r a i n s .


2 . P o s t d o c t o r a l f e l l o w f r o m T h e U n i v e r s i t y o f T e n n e s s e e , K n o x v i l l e , T e n n .


4 . H e a l t h a n d S a f e t y R e s e a r c h D i v i s i o n , O R N L

K I N E T I C R O U G H E N I N G D U R I N G a l A N D c ± G R O W T H O F Y B a z C i ^ O y . x 1

S. J. Pennycook, M. F. Chisholm, S. Zhu,2

D. P. Norton, and D. H. Lowndes

T h e s u r f a c e m o r p h o l o g y o f Y B a 2 C u 3 0 7 _ ; e

f i l m s i s i m p o r t a n t f o r d e v i c e c h a r a c t e r i s t i c s a n d

m i c r o w a v e p r o p e r t i e s a n d s e e m s g e n e r a l l y t o b e

c o n t r o l l e d b y k i n e t i c f a c t o r s . I n t h e c a s e o f e l

g r o w t h , o n c e t h e f i l m h a s r e l a x e d a n d t h r e a d i n g

d i s l o c a t i o n s o f s c r e w c h a r a c t e r a r e p r e s e n t , t h e y

a c t a s f a v o r a b l e n u c l e a t i o n s i t e s i n t h e g r o w i n g

c r y s t a l s u r f a c e . P r o v i d e d n o o t h e r c o m p e t i n g

n u c l e a t i o n s i t e s e x i s t w i t h i n t h e r a d i u s o f a c r i t i -

c a l n u c l e u s ( i . e . , t h e s t e p d e n s i t y a u e t o s u b s t r a t e

m i s o r i e n t a t i o n i s n o t t o o h i g h ) , t h e n t h e w e l l -

k n o w n s p i r a l g r o w t h p a t t e r n s , a s s e e n b y s c a n -

n i n g t r a n s m i s s i o n m i c r o s c o p y ( S T M ) , w i l l

d e v e l o p .

H o w e v e r , c l g r o w t h i s k i n e t i c a l l y r a t h e r

i n e f f i c i e n t ( a l t h o u g h t h e r m o d y n a m i c a l l y p r e -

f e r r e d ) , b e c a u s e i t r e q u i r e s a l a r g e a m o u n t o f

s u r f a c e d i f f u s i o n t o g r o w a l a y e r o n e u n i t c e l l

t h i c k . I f t h e c r y s t a l o r i e n t a t i o n w e r e t o c h a n g e t o

a l , t h e n p r a c t i c a l l y n o s u r f a c e d i f f u s i o n w o u l d

b e n e c e s s a r y . T h e i n c o m i n g f l u x w o u l d a u t o -

m a t i c a l l y f i n d i t s e l f a t t h e a c t i v e c r y s t a l g r o w t h

s i t e s , a s i n d i c a t e d s c h e m a t i c a l l y i n F i g . 2 . 9 .

T h e r e f o r e , t h i s g r o w t h m o d e o c c u r s u n d e r c o n -

d i t i o n s o f h i g h s u r f a c e s u p e r s a t u r a t i o n ( e . g . , l o w

s u b s t r a t e t e m p e r a t u r e s o r h i g h d e p o s i t i o n r a t e s .

H o w e v e r , t h e s u r f a c e m o r p h o l o g y c h a n g e s

r a d i c a l l y w i t h a l g r o w t h . B e c a u s e t h e r e i s n o

l o n g - r a n g e s u r f a c e d i f f u s i o n , t h e l a t e r a l s c a l e o f

t h e r o u g h n e s s d e c r e a s e s s h a r p l y . I n s t e a d o f t h e

36

a - 1 t a s l

ji

slow

low energy s u r f a c e

r i / „

t h e s u r f a c e a r e a o f t h e l o w - e n e r g y p l a n e s

( F i g . 2 . 9 ) . O b v i o u s l y , m i c r o s c o p i c r o u g h n e s s

c o u l d s i g n i f i c a n t l y a f f e c t t h e c h a r a c t e r i s t i c s o f

a n y d e v i c e s t r u c t u r e r e q u i r i n g t h i n i n s u l a t i n g

l a y e r s , p a r t i c u l a r l y a t u n n e l j u n c t i o n .

F i g . 2 . 9 . S c h e m a t i c a n d Z - c o n t r a s t i m a g e s h o w i n g m i c r o s c o p i c r o u g h n e s s a s s o c i a t e d w i t h a J L g r o w t h .

m a c r o s c o p i c w a v i n e s s s e e n w i t h c l g r o w t h , a

m i c r o s c o p i c r o u g h n e s s d e v e l o p s , a s p r e s e r v e d

b y t h e aJ_ s u p e r l a t t i c e i m a g e d i n F i g . 2 . 9 . T h i s

c a n o n l y b e d i s t i n g u i s h e d f r o m i n t e r d i f f u s i o n i n

t h e v e r y t h i n r e g i o n s o f t h e s a m p l e , s o t h a t t h e

i m a g e i s r a t h e r n o i s y . H o w e v e r , t h e c h a n g e i n

c o m p o s i t i o n f r o m P r B a 2 C u 3 0 / . x t o Y I ^ O ^ O ^

a n d b a c k c a n j u s t b e d i s c e r n e d i n e a c h i n d i v i d -

u a l u n i t c e l l c o l u m n .

T h e a n i s o t r o p y i n s u r f a c e e n e r g i e s , w h i c h

l e a d s t o t h e r e l a t i v e l y s m o o t h i n t e r f a c e s f o u n d

f o r c l g r o w t h ( a n d c l a m o r p h i z a t i o n ) , i n d i c a t e s

t h a t t h e r e i s n o w r a t h e r l i t t l e d r i v i n g f o r c e f o r

s m o o t h i n g a n a l f i l m ; r o u g h n e s s o n l y i n c r e a s e s

V.

1 . S u m m a r y o f p a p e r t o b e p u b l i s h e d . 2 . G r a d u a t e s t u d e n t f r o m T h e U n v , • y s i t y

o f T e n n e s s e e , K n o x v i l l e , T e n n .

N U C L E A T I O N A N D G R O W T H O F Y B a 2 C u 3 0 7 . x O N M g O 1

S. / . Pennycook, M. F. Chisholm, S. Zhu)- and D. H. Lowndes

I n i t i a l n u c l e a t i o n a n d g r o w t h p r o c e s s e s

c r i t i c a l l y d e t e r m i n e t h e e v e n t u a l m i c r o s t r u c -

t u r e a n d p r o p e r t i e s o f a s u p e r c o n d u c t i n g f i l m .

T h i s c o n n e c t i o n w a s i n v e s t i g a t e d i n t h e c a s e o f

u l t r a t h i n f i l m s o f Y B a 2 C u 3 0 7 _ x o n M g O f o r

w h i c h s c a n n i n g t u n n e l i n g m i c r o s c o p y ( S T M )

h a s s h o w n t h e p r e s e n c e o f s p i r a l - t o p p e d

i s l a n d s i n f i l m s o n l y a f e w u n i t c e l l s t h i c k . 3 I n

o r d e r t o d i s t i n g u i s h S t r a n s k i - K r a s t a n o v

g r o w t h ( s t r a i n - d r i v e n i s l a n d i n g i n t h e p r e s e n c e

o f a w e t t i n g l a y e r o f Y B a 2 C u 3 0 7 _ x o n t h e s u b -

s t r a t e ) f r o m V o l m e r - W e b e r g r o w t h ( i s l a n d i n g

w i t h n o w e t t i n g l a y e r ) , d a r k - f i e l d p l a n - v i e w

e l e c t r o n m i c r o s c o p y w a s p e r f o r m e d u s i n g t h e

{ 1 0 0 } r e f l e c t i o n s o f Y B a 2 C u 3 0 7 _ x , w h i c h a r e

f o r b i d d e n i n M g O . A s c a n b e s e e n i n F i g . 2 . 1 0 , n o

w e t t i n g l a y e r i s p r e s e n t b e t w e e n t h e i s l a n d s ,

a n d i n f a c t t h e i m a g e i n t e n s i t y i s s e e n t o b e

q u a n t i z e d c o r r e s p o n d i n g t o t h i c k n e s s e s o f 1 , 2 , o r

m o r e u n i t c e l l s o f Y B a 2 C u 3 0 7 - x .

37

F i g . 2 . 1 0 . D a r k f i e l d M o i r e f r i n g e i m a g e s h o w i n g r e l a x e d i s l a n d s o f Y B a 2 C u 3 0 7 _ x o n M g O .

T h e M o i r d f r i n g e s v i s i b l e i n t h e i m a g e

s h o w d i r e c t l y t h a t e v e n t h e s i n g l e u n i t c e l l

r e g i o n s o f t h e f i l m h a v e r e l a x e d c l o s e t o t h e i r

b u l k l a t t i c e p a r a m e t e r . A l t h o u g h s m a l l

r e g i o n s o f t h e f i l m s h o w f r i n g e s h a v i n g t w i c e

t h e p e r i o d i c i t y o f t h e M o i r e f r i n g e s ( i n d i c a t i n g

t h e p r e s e n c e o f i n t e r f a c i a l d i s l o c a t i o n s a n d t h e

f o r m a t i o n o f s t r o n g c h e m i c a l b o n d s w i t h t h e

s u b s t r a t e ) , m o s t o f t h e f i l m s h o w s n o l o c a l i z e d

s t r a i n f i e l d s . T h i s i n d i c a t e s a n i n c o m m e n s u r a t e h ^ ( i n t e r f a c e w i t h t h e s u b s t r a t e s o m o s t i s l a n d s

w e r e e s s e n t i a l l y f l o a t i n g o n t h e s u b s t r a t e s u r -

f a c e a n d p r e s u m a b l y a c q u i r e d t h e i r e p i t a x i a l

a l i g n m e n t ( c u b e - o n - c u b e ) b y n u c l e a t i n g

g r a p h o e p i t a x i a l l y a t a t o m i c s t e p s i n t h e M g O

s u b s t r a t e .

T h e i s l a n d s t e n d t o h a v e s m a l l a n g u l a r

m i s a l i g n m e n t s . T h e r e f o r e , a s i n d i v i d u a l

i s l a n d s c o a l e s c e o n f u r t h e r f i l m d e p o s i t i o n

l o w - a n g l e g r a i n b o u n d a r i e s a r e f o r m e d , w h i c h

c a n b e s e e n c l e a r l y i n t h e M o i r e p a t t e r n s . I n

a d d i t i o n , i s l a n d s n u c l e a t i n g o n s u b s t r a t e t e r -

r a c e s o f d i f f e r e n t h e i g h t s m a y p r o d u c e c / 3

s t a c k i n g f a u l t s a s t h e y c o a l e s c e . T h e r e m o v a l

o f s u c h a f a u l t r e q u i r e s t h e n u c l e a t i o n o f a s c r e w

d i s l o c a t i o n , w h i c h i s p r e s u m a b l y t h e o r i g i n o f

t h e h i g h d e n s i t y o f g r o w t h s p i r a l s o b s e r v e d b y

S T M ( ~ 1 0 1 0 c m 2 ) . T h e t o t a l d i s l o c a t i o n d e n s i t y

d e t e r m i n e d f r o m t h e M o i r e p a t t e r n s w a s f o u n d

t o b e - 1 0 1 1 c m - 2 , w h i c h i s s u f f i c i e n t t o a c c o u n t

f o r t h e s t r o n g f l u x p i n n i n g s e e n i n Y B a 2 C u 3 0 7 _ x

t h i n f i l m s . 4

1 . S u m m a r y o f p a p e r t o b e p u b l i s h e d . 2 . G r a d u a t e s t u d e n t f r o m T h e U n i v e r s i t y

o f T e n n e s s e e , K n o x v i l l e , T e n n . 3 . S . Z h u e t a l . . Materials Research

Society Symposium Proceedings ( i n p r e s s ) . 4 . J. M a n n h a r t e t a l . , Z . Phys. B 8 6 , 1 7 7

( 1 9 9 2 ) .

DEFECT STRUCTURE OF SUPER-CONDUCTING YBa2Cu3Ox FILMS PREPARED

A T LOW OXYGEN PRESSURES

H. Fujita} J. D. Budai, J. Z. Tischler, R. Feenstra, and D. P. Norton

S t u d i e s o f Y B a 2 C u 3 O x ( Y B C O ) f i l m s g r o w n

o n o x i d e s u b s t r a t e s h a v e r e v e a l e d s y s t e m a t i c

c o r r e l a t i o n s b e t w e e n t h e i n s i t u o x y g e n p r e s s u r e

a n d t h e m e a s u r e d f i l m p r o p e r t i e s . F o r i n s t a n c e ,

38

a s t h e o x y g e n p r e s s u r e d u r i n g g r o w t h i s r e d u c e d

b e l o w t h e t y p i c a l v a l u e o f - 1 0 0 m T o r r , t h e

m e a s u r e d c - l a t t i c e p a r a m e t e r i n c r e a s e s a n d t h e

s u p e r c o n d u c t i n g t r a n s i t i o n t e m p e r a t u r e , T c ,

d e c r e a s e s . T h e p u r p o s e o f t h e p r e s e n t s t u d y w a s

t o i d e n t i f y t h e s t r u c t u r a l m o d i f i c a t i o n s r e s p o n -

s i b l e f o r t h e s e c h a n g e s , s p e c i f i c a l l y t o c o n s i d e r

a p r o p o s a l t h a t c a t i o n d i s o r d e r ( i n t h e f o r m o f

s u b s t i t u t i o n s b e t w e e n Y a n d B a a t o m s ) i s

q u e n c h e d i n a t l o w o x y g e n p r e s s u r e s . 2

X - r a y d i f f r a c t i o n a n d r e s i s t i v i t y m e a s u r e -

m e n t s w e r e m a d e o n Y B C O f i l m s g r o w n o n M g O

s u b s t r a t e s a t o x y g e n p r e s s u r e s r a n g i n g f r o m 2 0 0

m T o r r d o w n t o 2 m T o r r . O v e r t h i s r a n g e o f

o x y g e n p r e s s u r e s , i t w a s f o u n d t h a t t h e m e a -

s u r e d c - l a t t i c e p a r a m e t e r s v a r i e d f r o m 1 1 . 7 t o

1 1 . 8 A a n d T c v a r i e d f r o m 8 9 t o 5 8 K . R e l i a b i l -

i t y f a c t o r ( R f a c t o r ) c o m p a r i s o n s b e t w e e n t h e

m e a s u r e d a n d c a l c u l a t e d x - r a y i n t e g r a t e d

i n t e n s i t i e s o f ( 0 0 8 . ) r e f l e c t i o n s r e v e a l e d t h a t

t h e s t r u c t u r e s o f t h e Y B C O t h i n f i l m s d i f f e r e d

s y s t e m a t i c a l l y f r o m p u b l i s h e d s t r u c t u r e s f o r

b u l k Y B C O c r y s t a l s . I t w a s f o u n d t h a t t h e s u g -

g e s t e d m o d e l i n c o r p o r a t i n g e x c h a n g e s b e t w e e n

Y a n d B a s i t e s d o e s n o t p r o v i d e a n a c c u r a t e

d e s c r i p t i o n o f t h e p r e s s u r e - i n d u c e d d e f e c t s t r u c -

t u r e i n t h e s e f i l m s ; a n d c o m p a r i s o n s w i t h o t h e r

m o d e l s t r u c t u r e s s h o w e d t h e R f a c t o r s t o b e r e l -

a t i v e l y i n s e n s i t i v e t o c h a n g e s i n t h e o x y g e n

c o n t e n t o f t h e f i l m a n d t o t h e Y - B a s t o i -

c h i o m e t r y . T h e s e r e s u l t s s u g g e s t t h a t m o r e

c o m p l e x s t r u c t u r a l m o d i f i c a t i o n s a r e i n t r o d u c e d

d u r i n g g r o w t h a t l o w e r o x y g e n p r e s s u r e s .

1 . G r e a t L a k e s C o l l e g e s A s s o c i a t i o n S c i e n c e S e m e s t e r P r o g r a m s t u d e n t f r o m M o n m o u t h C o l l e g e , M o n m o u t h , 111.

2 . V . M a t i j a s e v i c e t a l . , J. Mater Res. 6 , 6 8 2 ( 1 9 9 1 ) .

C E L L - B Y - C E L L G R O W T H A N D A M O R P H I Z A T I O N O F Y B 3 2 C U 3 0 7 . * 1

S. J. Pennycook, M. F. Chisholm, D. E. Jesson, D. P. Norton, D. H. Lowndes, R. Feenstra,

H. R. Kerchner, and J. O. Thomson2

T h e Z - c o n t r a s t i m a g i n g o f a n a m o r -

p h o u s / c r y s t a l l i n e i n t e r f a c e f o r m e d b y r o o m -

t e m p e r a t u r e i m p l a n t a t i o n o f o x y g e n i o n s i n t o a A

t h i n f i l m o f Y 3 a 2 C u 3 0 7 . x p r o v i d e s s i g n i f i c a n t

i n s i g h t s i n t o t h e t h e r m o d y n a m i c a l l y p r e f e r r e d

g r o w t h m e c h a n i s m . I n F i g . 2 . 1 1 , t h e i n t e r f a c e i s

s e e n t o b e a t o m i c a l l y a b r u p t , c o n t a i n i n g ! l l i s c r e t e

i n t e r f a c e s t e p s ; t h e h e i g h t o f e a c h s t e p i s t h e f u l l

1 1 . 8 - A c - a x i s l a t t i c e p a r a m e t e r .

T h e m o s t r e m a r k a b l e f e a t u r e o f t h i s i m a g e i s

a n o v e r w h e l m i n g t e n d e n c y f o r t h e i n t e r f a c e t o

r e s i d e a t t h e C u - c h a i n p l a n e s i n t h e c r y s t a l ,

F i g . 2 . 1 1 . C e l l - b y - c e l l a m o r p h i z a t i o n o f a C.L Y B a 2 C u 3 0 7 _ x f i l m b y o x y g e n i o n i m p l a n t a t i o n .

39

w h i c h a r e s e e n a s t h e d a r k v e r t i c a l l i n e s i n t h e

i m a g e . T h i s i m p l i e s t h a t t h e s u r f a c e e n e r g y o f

t h e C u - c h a i n p l a n e m u s t b e s u b s t a n t i a l l y l o w e r

t h a n t h a t o f t h e m a n y o t h e r p o s s i b l e t e r m i n a t i o n

p l a n e s o f t h e c r y s t a l . T h e r e f o r e , t h e C u - c h a i n

p l a n e i s t h e t h e r m o d y n a m i c a l l y p r e f e r r e d c r y s t a l

t e r m i n a t i o n a n d t h e r e a s o n f o r t h e c e l l - b y - c e l l

a m o r p h i z a t i o n . I t a l s o e x p l a i n s w h y t h e c ±

g r o w t h m o d e i s t h e r m o d y n a m i c a l l y p r e f e r r e d ,

a n d w h y i t t o o p r o c e e d s o n a c e l l - b y - c e l l b a s i s t o

m a i n t a i n t h e s a m e l o w - e n e r g y t e r m i n a t i n g

p l a n e . R e f l e c t i o n h i g h - e n e r g y e l e c t r o n d i f f r a c -

t i o n ( R H E E D ) o s c i l l a t i o n s h a v e s h o w n a p e r i o d -

i c i t y o f 11.8 A , a l t h o u g h n o i n d i c a t i o n o f t h e

t e r m i n a t i o n p l a n e w a s g i v e n . 3 T h e l a t t i c e i m a g e

i n F i g . 2 . 1 1 i n d i c a t e s t h e l o c a t i o n o f t h e t e r m i n a t -

i n g p l a n e w i t h i n t h e u n i t c e l l , b u t t h e i m a g e

r e s o l u t i o n i s n o t s u f f i c i e n t t o d e t e r m i n e t h e

n u m b e r a n d a r r a n g e m e n t o f C u a t o m s o n t h i s

p l a n e .

I m a g e s f r o m Y B a 2 C u 3 Q 7 . ; t / P r B a 2 C u 3 0 7 _ x

s u p e r l a t t i c e s h a v e a l s o s h o w n t h a t c i . g r o w t h

p r o c e e d s o n a c e l l - b y - c e l l b a s i s t h r o u g h s e q u e n -

t i a l n u c l e a t i o n a n d c o a l e s c e n c e o f i s l a n d s , w h i c h

i s t h e o r i g i n o f t h e R H E E D o s c i l l a t i o n s . I n v e s t i -

g a t i o n s o f s u p e r l a t t i c e s w i t h s i n g l e - u n i t c e l l s o f

o n e c o m p o n e n t s h o w c l e a r l y t h a t e a c h l a y e r i s

a l m o s t p e r f e c t l y c o m p l e t e d b e f o r e t h e n e x t l a y e r

i s n u c l e a t e d a n d t h a t t h e i n t r i n s i c h e i g h t o f t h e s e

s i n g l e - l a y e r i s l a n d s u n d e r t h e n o n e q u i l i b r i u m

c o n d i t i o n s o f a c t u a l g r o w t h i s 2 0 - 3 0 n m .


2 . T h e U n i v e r s i t y o f T e n n e s s e e , K n o x v i l l e , T e n n .

3 . T . T e r a s h i m a e t a l . , Phys. Rev. Lett. 6 5 , 2 6 8 4 ( 1 9 9 0 ) .

D E P R E S S I O N A N D B R O A D E N I N G O F T H E S U P E R C O N D U C T I N G T R A N S I T I O N I N Y B a 2 C u 3 0 7 ^ - B A S E D S U P E R L A T T I C E S :

I N F L U E N C E O F T H E B A R R I E R L A Y E R S 1

David P. Norton, Douglas H. Lowndes, S. /. Pennycook, and ]. D. Budai

T h e s u p e r c o n d u c t i n g p r o p e r t i e s o f

Y B a 2 C u 3 0 7 - s / P r B a 2 C u 3 0 7 _ s ( Y B C O / P r B C O )

s u p e r l a t t i c e s a r e a f u n c t i o n o f b o t h t h e s u p e r -

c o n d u c t i n g ( Y B C O ) a n d t h e b a r r i e r ( P r B C O )

l a y e r t h i c k n e s s e s d. T h e z e r o - r e s i s t a n c e t r a n s i -

t i o n t e m p e r a t u r e , Tc, d e c r e a s e s a s t h e Y B C O

l a y e r t h i c k n e s s i s d e c r e a s e d o r a s t h e P r B C O

l a y e r t h i c k n e s s i s i n c r e a s e d , b u t f o r a l l Y B C O

l a y e r t h i c k n e s s e s , t h e Tm v a l u e s a p p e a r t o s a t -

u r a t e a t n o n z e r o v a l u e s . S e v e r a l t h e o r e t i c a l

e x p l a n a t i o n s h a v e b e e n s u g g e s t e d f o r t h e r e s i s -

t i v e t r a n s i t i o n s o b s e r v e d i n t h e s e s u p e r l a t t i c e

s t r u c t u r e s . H o w e v e r , f u n d a m e n t a l q u e s t i o n s

c o n c e r n i n g t h e r o l e o f t h e b a r r i e r l a y e r s i n t h e s e

s t r u c t u r e s m u s t b e a n s w e r e d e x p e r i m e n t a l l y

b e f o r e s p e c i f i c m e c h a n i s m s c a n b e c o n s i d e r e d .

I n p a r t i c u l a r , a r e t h e t r a n s i t i o n t e m p e r a t u r e s

a n d t r a n s i t i o n w i d t h s f o r u l t r a t h i n Y B C O

l a y e r s , i s o l a t e d b y r e l a t i v e l y t h i c k P r B C O

l a y e r s , d e t e r m i n e d i n t r i n s i c a l l y b y t h e Y B C O

l a y e r t h i c k n e s s o r a r e t h e y l a r g e l y d e t e r m i n e d

b y t h e e l e c t r o n i c p r o p e r t i e s o f t h e i s o l a t i n g

m a t r i x ?

I n t h i s s t u d y , i t w a s d e t e r m i n e d t h a t t h e

s u p e r c o n d u c t i n g p r o p e r t i e s o f a n i s o s t r u c t u r a l

s e t o f Y B a 2 C u 3 0 7 _ 6 - b a s e d s u p e r l a t t i c e s d e p e n d

s t r o n g l y o n t h e e l e c t r o n i c p r o p e r t i e s o f t h e b a r -

r i e r l a y e r s . T h e r e s i s t i v e t r a n s i t i o n [ R ( T ) 1

w i d t h d e c r e a s e s s i g n i f i c a n t l y ( i . e . , Tco

i n c r e a s e s ) a s t h e h o l e - c a r r i e r d e n s i t y i n t h e

b a r r i e r l a y e r s i s i n c r e a s e d . H o w e v e r , T c ( o n s e t )

40

d o e s n o t c h a n g e , c o n t r a r y t o p r e d i c t i o n s o f h o l e

f i l l i n g m o d e l s . F i g u r e 2 . 1 2 s h o w s t h e R ( T )

b e h a v i o r f o r 1 x 1 6 s u p e r l a t t i c e s w i t h e i t h e r

P r B C O , P r o . 7 Y o . 3 B a 2 C u 3 0 7 _ 8 ( P r Y B C O ) , o r

P r o . 5 C a o . s B a 2 C u 3 0 7 . 6 ( P r C a B C O ) u t i l i z e d a s

t h e b a r r i e r l a y e r m a t e r i a l . T h e R(T) o f t h e

SSD4325

TEMPERATURE (K)

F i g . 2 . 1 2 . R(T) f o r 1 x 1 6 Y B C O / P r B C O ( O ) , Y B C O / P r Y B C O ( • ) , a n d Y B C O / P r C a B C O ( 0 ) s u p e r l a t t i c e s t r u c t u r e s .

s u p e r l a t t i c e s c l e a r l y d e p e n d s o n t h e c a r r i e r

d e n s i t y o f t h e b a r r i e r l a y e r s . T h e m o s t i n t e r -

e s t i n g e f f e c t i s a s i g n i f i c a n t i n c r e a s e i n Tc0 w i t h

i n c r e a s i n g b a r r i e r l a y e r c a r r i e r d e n s i t y ( i . e . ,

d e c r e a s i n g P r c o n t e n t ) . F o r t h e 1 x 1 6 s u p e r -

l a t t i c e s , Tco i n c r e a s e s f r o m - 2 0 K f o r t h e

Y B C O / P r B C O s t r u c t u r e t o > 5 0 K f o r t h e

Y B C O / P r C a B C O s t r u c t u r e . T c ( o n s e t ) a p p a r -

e n t l y i s d e t e r m i n e d b y t h e Y B a 2 C u 3 0 7 _ g l a y e r

t h i c k n e s s , w h i l e t h e t r a n s i t i o n w i d t h , d e t e r -

m i n e d b y l o n g - r a n g e p h a s e c o h e r e n c e o f t h e

s u p e r c o n d u c t i n g w a v e f u n c t i o n , d e p e n d s o n t h e

e l e c t r o n i c p r o p e r t i e s o f t h e i s o l a t i n g b a r r i e r

l a y e r s .


T R A N S P O R T - C U R R E N T R E S I S T I V I T Y A N D I N D U C T I V E I M P E D A N C E O F

Y B a 2 C u 3 0 7 / P r B a 2 C u 3 0 7 S U P E R L A T T I C E F I L M S 1

H. R. Kerchner, D. K. Christen, C. E. Klabunde, ]. O. Thomson,2

Y. R. Sun,3 and J. R. Thompson4

E x p e r i m e n t a l m e a s u r e m e n t s o f f o u r -

t e r m i n a l t r a n s p o r t - c u r r e n t r e s i s t i v i t y o f c e r t a i n

s u p e r l a t t i c e f i l m s s h o w b r o a d r e s i s t i v e t r a n s i -

t i o n s t o t h e s u p e r c o n d u c t i v e s t a t e . T h r o u g h

d y n a m i c a c m a g n e t i c r e s p o n s e m e a s u r e m e n t s ,

t h e s e f i l m s s h o w f r e q u e n c y - d e p e n d e n t , s t e p -

l i k e t r a n s i t i o n s i n t h e i n d u c t i v e i m p e d a n c e j u s t

b e l o w t h e t e m p e r a t u r e w h e r e r e s i s t i v i t y

r e a c h e s z e r o . A s a n e x a m p l e , F i g . 2 . 1 3 s h o w s

s u c h d a t a f o r a s u p e r l a t t i c e f i l m o f 2 - u n i t - c e l l -

t h i c k l a y e r s o f Y B a 2 C u 3 0 7 a n d 4 - c e I l - t h i c k

l a y e r s o f P r B a 2 C u 3 0 7 . S u c h a s u p e r c o n d u c t i v e

c r i t i c a l t r a n s i t i o n i s n o t d e s c r i b e d b y m e a n -

f i e l d t h e o r y . E p i t a x i a l s u p e r l a t t i c e f i l m s o f

Y B a 2 C u 3 0 7 / P r B a 2 C u 3 0 7 w e r e g r o w n i n s i t u b y

l a s e r a b l a t i o n i n t h e S o l i d S t a t e D i v i s i o n

S e m i c o n d u c t o r P h y s i c s , T h i n F i l m s , a n d P h o t o -

v o l t a i c M a t e r i a l s P r o g r a m . 5 L a y e r t h i c k n e s s e s

o f e a c h c o m p o u n d r a n g e d f r o m t w o t o f o u r , - -

a t o m i c c e l l s . W h i l e m a t e r i a l i n h o m o g e n e i t y

c a n p r o d u c e s u c h a b r o a d r e s i s t i v e t r a n s i t i o n , i t

41

O R N L - D W G 9 2 - 8 1 7 2

H (Oe) F i g . 2 . 1 3 . B o t h t r a n s p o r t - c u r r e n t s h e e t r e s i s t a n c e ( b u l k r e s i s t i v i t y p d i v i d e d b y f i l m t h i c k n e s s d) d a t a

( s o l i d l i n e ) a n d a c s h i e l d i n g - c u r r e n t d a t a ( • - i n d u c t i v e p h a s e , O - r e s i s t i v e o r l o s s y p h a s e ) o f a 2 x 4 s u p e r -l a t t i c e f i l m a r e s h o w n a s f u n c t i o n s o f t e m p e r a t u r e . T h e t e m p e r a t u r e a t w h i c h t h e t r a n s p o r t - c u r r e n t p = 0 i s n e a r t h e h i g h - t e m p e r a t u r e o n s e t o f t h e a u d i o - f r e q u e n c y , a c - i n d u c t i v e - s i g n a l s t e p a n d o f t h e c o r r e s p o n d -i n g l o s s p e a k . T h e s e a c d a t a a r e a t 9 1 8 H z . T h e a p p a r e n t K o s t e r l i t z - T h o u l e s s c r i t i c a l t e m p e r a t u r e Tc a n d t h e o n s e t T ° o f t h e t r a n s p o r t - c u r r e n t t r a n s i t i o n a r e i n d i c a t e d b y a r r o w s . T h e i n s e t s h o w s t h e r e s i s t a n c e p l o t u s e d t o d e d u c e Tc a n d T ?

w o u l d p r e v e n t o b s e r v a t i o n o f a s h a r p s t e p - l i k e

t r a n s i t i o n i n t h e i n d u c t i v e i m p e d a n c e . S u c h a

r e s p o n s e m u s t a r i s e d u e t o v i b r a t i o n s o f p i n n e d

a n d b o u n d s u p e r c u r r e n t v o r t i c e s . O b s e r v a t i o n o f

t h e K o s t e r l i t z - T h o u l e s s ( K - T ) t r a n s i t i o n o f

b o u n d v o r t i c e s i s e x p e c t e d t o o c c u r i n a t w o -

d i m e n s i o n a l s y s t e m . 6 A p p a r e n t K - T t r a n s i t i o n s

a r e s e e n o n l y i n f i l m s o f t h i n ( t w o o r t h r e e

a t o m i c - l a t t i c e c e l l s ) Y - c o m p o u n d l a y e r s a n d

t h i c k P r - c o m p o u n d l a y e r s . T h i s s y s t e m a t i c a l l y

i m p l i e s t h a t e x t r e m e a n i s o t r o p y o f C u - O s u p e r -

c o n d u c t o r s c a n b e t i e d t o o b s e r v a t i o n s o f t w o -

d i m e n s i o n a l p h y s i c a l p h e n o m e n a . M a g n e t i c 11

h y s t e r e s i s m e a s u r e m e n t s i m p l y q u i t e h i g h c r i t -

i c a l c u r r e n t d e n s i t y a n d , t h e r e f o r e , s t r o n g v o r -

t e x p i n n i n g , w i t h i n t h e Y B a 2 C u 3 0 7 m a t e r i a l .

1 . S u m m a r y o f p a p e r : Physics C(in p r e s s ) .



4 . A d j u n c t r e s e a r c h a n d d e v e l o p m e n t p a r t i c i p a n t f r o m T h e U n i v e r s i t y o f T e n n e s s e e , K n o x v i l l e , T e n n .

5 . D o u g l a s H . L o w n d e s , D a v i d P . N o r t o n , a n d J . D . B u d a i , Phys. Rev. Lett. 6 5 , 1 1 6 0 ( 1 9 9 0 ) .

6 . B . I . H a l p e r i n a n d D . R . N e l s o n , / . Low Temp. Phys. 3 6 , 5 9 9 ( 1 9 8 9 ) .

S U P E R C O N D U C T I V I T Y A N D H O L E D O P I N G I N P r o . 5 C a o . 5 B a 2 C u 3 0 7 ^

T H I N F I L M S 1

David P. Norton, D. H. Lowndes, B. C. Sales, J. D. Budai, and B. C. Chakoumakos

T h e s u p e r c o n d u c t i n g p r o p e r t i e s o f t h e m a t e -

r i a l R B a 2 C u 3 0 7 _ 8 a r e n e a r l y i n d e p e n d e n t o f t h e

r a r e - e a r t h e l e m e n t , R . T h e e x c e p t i o n s t o t h i s

b e h a v i o r a r e C e , T b , a n d P r , w h i c h d o n o t f o r m

s u p e r c o n d u c t o r s , w i t h o n l y P r f o r m i n g a s i n g l e -

p h a s e " 1 2 3 " s t r u c t u r e . S u b s t i t u t i o n o f P r f o r Y i n

Y i - * P r x B a 2 C u 3 0 7 . 5 s u p p r e s s e s Tc, w i t h s u p e r -

c o n d u c t i v i t y d i s a p p e a r i n g a t x ~ 0 . 5 . T w o

m e c h a n i s m s h a v e b e e n p r o p o s e d f o r t h e s u p -

p r e s s i o n o f Tc b y P r i n t h e " 1 2 3 " p h a s e . T h e

/ /

f i r s t i n v o l v e s s u p e r c o n d u c t i n g p a i r b r e a k i n g b y

l o c a l m o m e n t s , d u e t o s p i n - d e p e n d e n t e x c h a n g e

s c a t t e r i n g o f t h e h o l e s i n t h e C u 0 2 p l a n e s , w i t h

h y b r i d i z a t i o n b e t w e e n t h e P r 4 / s t a t e s a n d t h e

C u 0 2 v a l e n c e b a n d s t a t e s c o n t r i b u t i n g a s w e l l .

T h e s e c o n d m e c h a n i s m i n v o l v e s t h e f i l l i n g

a n d / o r l o c a l i z a t i o n o f h o l e s a v a i l a b l e f o r c o n -

d u c t i o n i n t h e C u 0 2 p l a n e s d u e t o a P r v a l e n c y

g r e a t e r t h a n + 3 .

P u l s e d - l a s e r d e p o s i t i o n h a s b e e n u s e d t o

g r o w P r o . 5 C a o . 5 B a 2 C u 3 0 7 _ 5 e p i t a x i a l t h i n f i l m s

t h a t e x h i b i t a s u p e r c o n d u c t i n g o n s e t t e m p e r a -

t u r e o f 4 3 K w i t h TC(R = 0 ) = 3 4 . 9 K . T h i s r e s u l t

i s i n t e r e s t i n g b e c a u s e i t i s t h e f i r s t t i m e t h a t

" 1 2 3 " - p h a s e s u p e r c o n d u c t i v i t y h a s b e e n

a c h i e v e d b y s u b s t i t u t i n g C a f o r P r w i t h o u t t h e

p r e s e n c e i n t h e a l l o y o f Y o r a n y o t h e r r a r e -

e a r t h e l e m e n t f o r w h i c h R B a 2 C u 3 0 7 . 5 i s

s u p e r c o n d u c t i n g . A l s o , s u p e r c o n d u c t i v i t y h a s

n o t b e e n a c h i e v e d i n b u l k m a t e r i a l s o f t h e

s a m e n o m i n a l c o m p o s i t i o n . F i g u r e 2 . 1 4 s h o w s

t h e s u p e r c o n d u c t i n g t r a n s i t i o n f o r a

P r o . 5 C a o . 5 B a 2 C u 3 0 7 _ 8 e p i t a x i a l t h i n f i l m .

T h e s e r e s u l t s s u p p o r t t h e v i e w t h a t h o l e

S S D 4 5 2 3

1 0 0 . . . . | . . . . | . . . . ! . . . j

2 0 3 0 4 0 5 0 6 0 7 0 8 0 9 0 1 0 0

TEMPERATURE (K)

F i g . 2 . 1 4 . R e s i s t a n c e v s . t e m p e r a t u r e f o r a P r o . 5 C a o . 5 B a 2 C u 3 0 7 _ 5 e p i t a x i a l t h i n f i l m g r o w n a t 6 4 0 ° C o n ( 0 0 1 ) S r T i 0 3 ; f i l m t h i c k n e s s i s - 3 0 0 n m .

43

l o c a l i z a t i o n / f i l l i n g c o n t r i b u t e s s u b s t a n t i a l l y t o

t h e s u p p r e s s i o n o f s u p e r c o n d u c t i v i t y b y P r i n

P r B a 2 C u 3 C > 7 _ 5 a n d c l e a r l y d e m o n s t r a t e t h a t

t h i s s u p p r e s s i o n c a n b e c o m p e n s a t e d b y a p p r o -

p r i a t e h o l e d o p i n g d i v a l e n t w i t h C a o n t h e P r

s i t e .

1 . S u m m a r y o f p a p e r : Phys. Rev. Lett. 66, 1 5 3 7 ( 1 9 9 1 ) .

R O L E O F O X Y G E N V A C A N C I E S I N T H E F L U X - P I N N I N G M E C H A N I S M A N D H O L E -

D O P I N G L A T T I C E D I S O R D E R I N H I G H C U R R E N T D E N S I T Y Y B a 2 C u 3 0 7 . x F I L M S 1

R. Feenstra, D. K. Christen, C. E. Klabunde, and J. D. Budai

o x y g e n a t e d s t a t e (P02 = I a t m ) , i t w a s f o u n d

t h a t t h e i n i t i a l l y l o w P o 2 " r e a c t e d f i l m s d i s -

p l a y a m a x i m u m i n Tc a t s l i g h t l y r e d u c e d O

c o n t e n t , w h i l e t h e u s u a l p l a t e a u a n d g r a d u a l

r e d u c t i o n o f Tc a r e o b s e r v e d i n t h e h i g h

Po2 ' r e a c ted a n d i n t h e l a s e r - a b l a t e d f i l m s . A

s i m i l a r p e a k i n Tc w i t h o x y g e n d e f i c i t x w a s

a l s o o b s e r v e d i n a l a s e r - a b l a t e d f i l m o f

( Y o . 9 C a o . i ) B a 2 C u 3 0 7 . x . T h e s e r e s u l t s s u g g e s t

t h a t f u l l y o x y g e n a t e d , p o s t a n n e a l e d f i l m s i n i -

t i a l l y f o r m e d a t l o w PQ2 b e h a v e a s h o l e - d o p e d

m a t e r i a l s . S t r i k i n g l y , a l l f i l m s s h o w a m o n o -

t o n i c d e c r e a s e i n ) c w i t h i n c r e a s i n g x. T h e c o m -

b i n e d e f f e c t s o n T c a n d o n ) c a r e s h o w n i n

F i g . 2 . 1 5 . T h e s e r e s u l t s a r e c o n s i s t e n t w i t h a

T h e e f f e c t s o f i n i t i a l a n d r e s i d u a l - o x y g e n

c o n t e n t o n t h e s u p e r c o n d u c t i v e t r a n s p o r t p r o p e r -

t i e s w e r e i n v e s t i g a t e d o n a s e r i e s o f h i g h - / c e p i -

t a x i a l t h i n f i l m s . T h e f i l m s w e r e p r o d u c e d

e i t h e r e x s i t u b y p o s t a n n e a l i n g i n w e t o x y g e n o f

Y , B a F 2 , a n d C u c o e v a p o r a t e d p r e c u r s o r f i l m s o r

i n s i t u b y l a s e r a b l a t i o n o f Y B C O o n t o s i n g l e -

c r y s t a l ( 0 0 1 ) S r T i C > 3 o r L a A l C > 3 s u b s t r a t e s . I n i -

t i a l l y , t h e p o s t a n n e a l e d f i l m s w e r e r e a c t e d

e i t h e r a t l o w o x y g e n p a r t i a l p r e s s u r e a n d l o w

t e m p e r a t u r e s ( e . g . , P e a - 2 0 0 m T o r r , 7 3 0 ° C ) o r a t

P 0 2 = 1 a t m , 8 5 0 ° C . A l l f i l m s p o s s e s s e d h i g h

c r i t i c a l c u r r e n t d e n s i t i e s , w i t h s y s t e m a t i c a l l y

h i g h e r Jc i n t h e r a n g e 4 - 5 M A / c m 2 a t 7 7 K i n

z e r o - a p p l i e d m a g n e t i c f i e l d f o r t h e l o w

P o 2 - r e a c t e d f i l m s . T h e 0 ( 1 ) ( c h a i n - s i t e )

o x y g e n n o n s t o i c h i o m e t r y x w a s v a r i e d b y l o w -

t e m p e r a t u r e a n n e a l s b e l o w 5 5 0 ° C i n v a r i o u s

PQ 2 ^ 1 a t m . R e l a t i v e t o t h e n o m i n a l l y f u l l y

UJ 93 (T § 92 < CC _ UJ 91 CL 2 „ „ UJ 9 0 t-O 89 cB 88 -

e D - i

3 2

OBM DAC91W MJiDi

• N. D o \

85 K D \

0 *

_U

(b)

o -

o o

f b 65 K

- 5

\ 77 K

° k JS - 85 K - N O •-] cp„o«b-.an.g ^

0.1 0/<i 0.3 0.4 0.5 0.1 0.2 0.3 0 .4 0 .5

-AO/On

F i g . 2 . 1 5 . V a r i a t i o n o f Tc a n d ] c w i t h t h e r e l a t i v e c h a n g e i n t h e n o r m a l s t a t e c o n d u c t i v -i t y d u e t o o x y g e n c o n t e n t .

44

s i m p l e m o d e l ( d a s h e d l i n e s i n F i g . 2 . 1 5 ) b a s e d

o n t h e e f f e c t s o f c a r r i e r d e n s i t y o n n e a r - o p t i m a l

f l u x p i n n i n g . 2 , 3

1 . S u m m a r y o f p a p e r : Phys. Rev. B (Rapid Communications) 4 5 , 6 5 6 9 ( 1 9 9 2 ) .

2 . D . K . C h r i s t e n a n d R . F e e n s t r a , Physica C185-189, 2 2 2 5 ( 1 9 9 1 ) .

3 . J. G . O s s a n d o n e t a l . Phys. Rev. B 4 5 , 1 2 5 3 4 ( 1 9 9 2 ) .

s u r f a c e s e x h i b i t i n - p l a n e a l i g n m e n t b e t w e e n

t h e f i l m a n d t h e s u b s t r a t e , a s w e l l a s a l i g n m e n t

a l o n g t h e s u r f a c e n o r m a l . F i g u r e 2 . 1 6 s h o w s

x - r a y d i f f r a c t i o n <j> s c a n s t h r o u g h t h e Y B C O

( 2 0 5 ) c l r e f l e c t i o n s f o r f i l m s g r o w n o n t h r e e d i f -

f e r e n t A g s i n g l e - c r y s t a l s u r f a c e s . P e a k s a r e

o b s e r v e d e v e r y 4 5 ° f o r f i l m s o n A g ( 1 0 0 ) s u r f a c e s ,

i n d i c a t i n g t h e p r e s e n c e o f t w o t y p e s o f d o m a i n s

E P I T A X I A L O R I E N T A T I O N S F O R Y B a 2 C u 3 O x

F I L M S O N S I L V E R S U B S T R A T E S

/. D. Budai, D. K. Christen, E. C. Jones,1 and R. T. Young2

A l t h o u g h e p i t a x i a l Y B a 2 C u 3 O x ( Y B C O )

f i l m s w i t h c r i t i c a l c u r r e n t d e n s i t i e s , Jc, e x c e e d -

i n g 1 0 6 A / c m 2 c a n b e g r o w n r o u t i n e l y o n a

v a r i e t y o f o x i d e s i n g l e - c r y s t a l s u b s t r a t e s ( e . g . ,

S r T i 0 3 ) , t h e r e s u l t i n g s a m p l e s g e n e r a l l y a r e

l i m i t e d i n s i z e a n d f l e x i b i l i t y a n d a r e n o t s u i t -

a b l e f o r m a n y s u p e r c o n d u c t i n g a p p l i c a t i o n s . O n

t h e 1 o t h e r h a n d , t h e t r a n s p o r t c a p a b i l i t i e s o f

h i g h - T c f i l m s p r o d u c e d o n m o r e s u i t a b l e f l e x i -

b l e , p o l y c r y s t a l l i n e s u b s t r a t e s a r e s e v e r e l y

l i m i t e d b y w e a k - l i n k c o u p l i n g b e t w e e n m i s -

o r i e n t e d g r a i n s . I n l i g h t o f t h e s e l i m i t a t i o n s ,

t h e s t r u c t u r e a n d t h e e p i t a x i a l r e l a t i o n s h i p f o r

Y B C O f i l m s g r o w n b y l a s e r a b l a t i o n o n t e x t u r e d

A g f o i l s a n d o n A g s i n g l e - c r y s t a l s u b s t r a t e s

h a v e b e e n i n v e s t i g a t e d .

T h e r e s u l t s o f f o u r - c i r c l e x - r a y d i f f r a c t i o n

m e a s u r e m e n t s s h o w t h a t Y B C O f i l m s c a n b e

g r o w n t e x t u r e d w i t h t h e ( 0 0 f t ) a x i s a l i g n e d p r e -

d o m i n a n t l y a l o n g t h e s u r f a c e n o r m a l . M o r e s i g -

n i f i c a n t l y , s a m p l e s g r o w n o n s i n g l e - c r y s t a l

< t > ( d e g )

F i g . 2 . 1 6 . X - r a y d i f f r a c t i o n <]) s c a n s f o r c - a x i s - o r i e n t e d Y B C O f i l m s o n ( a ) A g ( 1 0 0 ) , ( b ) A g ( 1 1 0 ) , a n d ( c ) A g ( 1 1 1 ) s u r f a c e s . P e a k s i n d i c a t e t h e i n - p l a n e d i r e c t i o n s o f t h e a o r b a x e s o f t h e f i l m s .

S"-0 ^

45

r o t a t e d b y 4 5 ° . I n F i g . 2 . 1 6 ( b ) , t h e p r e s e n c e o f

l a r g e p e a k s s e p a r a t e d b y 9 0 ° r e v e a l s t h a t t h e

Y B C O g r a i n s o n t h e A g ( 1 1 0 ) s u r f a c e a r e

a l i g n e d i n e s s e n t i a l l y a s i n g l e o r i e n t a t i o n ,

e l i m i n a t i n g t h e w e a k - l i n k c u r r e n t t r a n s p o r t

l i m i t a t i o n s a s s o c i a t e d w i t h h i g h - a n g l e g r a i n

b o u n d a r i e s . O n t h e o t h e r h a n d , t h e Y B C O

g r a i n s o n t h e A g ( l l l ) s u r f a c e a r e s h o w n i n

F i g . 2 . 1 6 ( c ) t o b e o r i e n t e d i n s e v e r a l p o s s i b l e i n -

p l a n e o r i e n t a t i o n s . T h e Y B C O - A g i n t e r f a c e s

w e r e g e o m e t r i c a l l y a n a l y z e d u s i n g n e a r -

c o i n c i d e n c e l a t t i c e m o d e l s , a n d f o r e a c h o f t h e

t h r e e A g s u r f a c e s , t h e o b s e r v e d o r i e n t a t i o n s

w e r e f o u n d t o c o r r e s p o n d t o i n t e r f a c e s w i t h

h i g h a t o m i c c o i n c i d e n c e s a n d r e l a t i v e l y s m a l l

l a t t i c e m i s m a t c h e s . T h e s e s t r u c t u r a l r e s u l t s a r e

c u r r e n t l y b e i n g c o r r e l a t e d w i t h Tc a n d Jc m e a -

s u r e m e n t s w i t h c o m p l e m e n t a r y g o a l s o f u n d e r -

s t a n d i n g a n d e x p l o i t i n g e p i t a x y o f s u p e r -

c o n d u c t i n g f i l m s o n m e t a l s u b s t r a t e s .


2 . E n e r g y C o n v e r s i o n D e v i c e s , I n c . , T r o y , M i c h .

H I G H - Q U A L I T Y E P I T A X I A L Y B C O ( F ) F I L M S D E P O S I T E D D I R E C T L Y O N S A P P H I R E 1

R. T. Young,2 K. H. Young2 M. D. Miller,2

S. R. Ovshinsky,2 ]. D. Budai, C. W. White, and J. S. Martens3

R e s e a r c h o n a p p l i c a t i o n s o f h i g h - T c s u p e r -

c o n d u c t o r s i n m i c r o w a v e d e v i c e s h a s s h o w n

t h a t p e r f o r m a n c e i s c r i t i c a l l y d e p e n d e n t o n t h e

q u a l i t y o f t h e f i l m a n d t h e d i e l e c t r i c l o s s o f t h e

s u b s t r a t e . A l t h o u g h s a p p h i r e s u b s t r a t e s p o s -

s e s s e x c e l l e n t d i e l e c t r i c a n d m e c h a n i c a l p r o p e r -

t i e s , e p i t a x i a l Y B a 2 C u 3 0 7 . 8 ( Y B C O ) f i l m s

h a v e a p o o r l a t t i c e m a t c h a n d r e a c t c h e m i c a l l y

w i t h s a p p h i r e a t t h e g r o w t h t e m p e r a t u r e ,

r e s u l t i n g i n i n f e r i o r m i c r o w a v e p r o p e r t i e s . I n

t h i s s t u d y , h i g h - q u a l i t y e p i t a x i a l Y B C O ( F )

f i l m s w e r e g r o w n d i r e c t l y o n r - p l a n e ( 1 1 0 2 )

s a p p h i r e b y a p u l s e d - l a s e r d e p o s i t i o n

t e c h n i q u e u s i n g a m u l t i p h a s e f l u o r i n a t e d

t a r g e t .

X - r a y d i f f r a c t i o n m e a s u r e m e n t s s h o w t h a t

t h e o r t h o r h o m b i c Y B C O f i l m s a r e t h r e e -

d i m e n s i o n a l l y e p i t a x i a l w i t h t h e c - a x i s

o r i e n t e d n e a r t h e s u r f a c e n o r m a l a n d t h a t t h e

i n - p l a n e Y B C O < 1 1 0 ) d i r e c t i o n s a r e a l i g n e d

w i t h t h e o r t h o g o n a l A 1 2 0 3 [ 1 1 0 1 ] a n d [ 1 1 2 0 ]

d i r e c t i o n s . T h e c - a x i s a n d i n - p l a n e m o s a i c

s p r e a d s w e r e m e a s u r e d o n o n e f i l m t o b e 1 . 1 a n d

" 2 . 4 ° , r e s p e c t i v e l y . R u t h e r f o r d b a c k s c a t t e r i n g /

i o n c h a n n e l i n g m e a s u r e m e n t s a l o n g t h e ( 0 0 1 )

f i l m a x i s r e v e a l e d t h a t v a l u e s f o r t h e m i n i m u m

y i e l d , Xmin> a r e ~ 5 0 % a t t h e f i l m s u r f a c e a n d

i n c r e a s e t o ~ 7 5 % a t t h e s u b s t r a t e i n t e r f a c e .

T h i s b e h a v i o r i s q u a l i t a t i v e l y s i m i l a r t o t h a t

o b s e r v e d f o r a l i g n e d s p e c t r a o f s i l i c o n o n

s a p p h i r e f i l m s , w h e r e t h e d e f e c t d e n s i t y

d e c r e a s e s a s a f u n c t i o n o f d i s t a n c e f r o m t h e

f i l m - s a p p h i r e i n t e r f a c e . S c a n n i n g e l e c t r o n

m i c r o s c o p y p h o t o s r e v e a l e d t h a t w h i l e t h e

Y B C O ( F ) f i l m s a p p e a r e d f r e e o f c r a c k s , f i l m s

d e p o s i t e d u n d e r t h e s a m e c o n d i t i o n s f r o m

Y B C O t a r g e t s w i t h o u t f l u o r i n e f r e q u e n t l y

c o n t a i n e d c r a c k s a l o n g t h e a a n d b a x e s .

46

M i c r o w a v e m e a s u r e m e n t s m a d e u s i n g a

c o n - f o c a l r e s o n a t o r c o n f i g u r a t i o n s h o w e d t h e

s u r f a c e r e s i s t a n c e t o b e 5 6 m f i a t 9 4 . 1 G H z a n d

7 7 K , w h i c h i s t h e b e s t v a l u e r e p o r t e d f o r a

Y B C O f i l m o n s a p p h i r e t h a t i s k n o w n a t t h i s

t i m e . I t i s s p e c u l a t e d t h a t t h e i m p r o v e d f i l m

q u a l i t y c a n b e a t t r i b u t e d t o f l u o r i n e t r a n s p o r t e d

t o t h e g r o w i n g s u r f a c e o f t h e f i l m a n d a c t i n g a s

a n e t c h i n g a n d / o r c a t a l y t i c a g e n t t o r e m o v e

t h e d e f e c t s a n d s e c o n d - p h a s e i m p u r i t i e s

p r e f e r e n t i a l l y .

f l u x m o t i o n i s s h o w n t o r e p r o d u c e t h e e x p e r i -

m e n t a l l y m e a s u r e d c r i t i c a l c u r r e n t d e n s i t i e s , a s

s h o w n i n F i g . 2 . 1 7 .

1 . S u m m a r y o f p a p e r : Appl. Phys. Lett. 5 9 , 3 1 8 3 ( 1 9 9 1 ) .



1 . S u m m a r y o f p a p e r t o b e p u b l i s h e d . 2 . E n e r g y C o n v e r s i o n D e v i c e s , I n c . , T r o y ,

M i c h . 3 . S a n d i a N a t i o n a l L a b o r a t o r i e s ,

A l b u q u e r q u e , N . M e x .

ORNL-DWG 92-8171

F L U X C R E E P I N T H E J O S E P H S O N MIXED S T A T E O F G R A N U L A R - O R I E N T E D

Y B a 2 C u 3 0 7 . x T H I N F I L M S 1

E . C . Jones,2 D. K. Christen, C. E. Klabunde, J. R. Thompson,3 D. P. Norton, R. Feenstra,:

D. H. Lowndes, and J. D. Budai

A s e l f - c o n s i s t e n t c r i t i c a l c u r r e n t m o d e l i n

t h e J o s e p h s o n m i x e d s t a t e i s p r o p o s e d f o r a

s e r i e s o f c - o r i e n t e d p o l y c r y s t a l l i n e a n d f o r a

s e r i e s o f e p i t a x i a l t r i a x i a l l y o r i e n t e d Y B C O

t h i n f i l m s . T h e f l u x - p i n n i n g a c t i v a t i o n e n e r -

g i e s w e r e e x p e r i m e n t a l l y d e t e r m i n e d f r o m e l e c -j!

t r i c a l t r a n s p o r t m e a s u r e m e n t s o v e r a w i d e

r a n g e o f t e m p e r a t u r e s a n d w e r e f o u n d t o b e h a v e

q u i t e d i f f e r e n t l y f o r t h e t w o t y p e s o f g r a n u l a r

f i l m s . W i t h t h e s e a c t i v a t i o n e n e r g i e s a p p l i e d

t o a s u p e r c o n d u c t o r - n o r m a l m e t a l - s u p e r c o n -

d u c t o r w e a k - l i n k s y s t e m , t h e r m a l l y a c t i v a t e d

0 . 0 , 1 . 1 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0

t-T/Tc

t = T/T c

F i g . 2 . 1 7 . N o r m a l i z e d c r i t i c a l c u r r e n t d e n -s i t y / C ( T ) / / C ( 0 ) v s . r e d u c e d t e m p e r a t u r e . S y m b o l s a r e t h e d a t a f o r ( a ) c - a x i s o r i e n t e d a n d ( b ) t r i a x i a l f i l m s . C u r v e s a r e c o n v e n t i o n a l w e a k - l i n k m o d e l s a n d t h e S N S m o d e l i n c l u d i n g f l u x c r e e p .

47

T H E R M A L I Z A T I O N A N D ATTENUATION OF YBCO LASER A B L A T I O N PLUMES

BY BACKGROUND GASES1

D . B. Geohegan

T h e s l o w i n g a n d a t t e n u a t i o n o f t h e l a s e r -

i n d u c e d p l a s m a f o r m e d b y K r F i r r a d i a t i o n o f

Y i B a 2 C u 3 0 7 h a v e b e e n s t u d i e d i n b a c k g r o u n d

p r e s s u r e s o f o x y g e n a n d a r g o n s i m i l a r t o t h o s e

u s e d f o r t h i n - f i l m g r o w t h . T h e i o n c u r r e n t

' t r a n s m i t t e d t h r o u g h t h e b a c k g r o u n d g a s e s w a s

r e c o r d e d a s a f u n c t i o n o f d i s t a n c e a l o n g t h e

n o r m a l t o t h e i r r a d i a t e d p e l l e t i n o r d e r t o m e a -

s u r e t h e d e c r e a s e i n v e l o c i t y a n d p l a s m a c u r r e n t

d u e t o c o l l i s i o n a l s l o w i n g a n d a t t e n u a t i o n o f

t h e l a s e r p l u m e . A s s h o w n i n F i g . 2 . 1 8 ( a ) , t h e

i o n t r a n s m i s s i o n i s f o u n d t o d r o p e x p o n e n t i a l l y

w i t h d i s t a n c e a n d b a c k g r o u n d p r e s s u r e , i n

a g r e e m e n t w i t h a s i m p l e s c a t t e r i n g m o d e l t h a t

y i e l d s g e n e r a l s c a t t e r i n g c r o s s s e c t i o n s f o r i o n -

a r g o n , CT,-.Ar = 2 . 1 x 1 0 ~ 1 6 c m 2 , a n d i o n - o x y g e n ,

O i - o 2 = 2 . 3 x 1 0 ~ 1 6 c m 2 , i n t e r a c t i o n s i n b a c k -

g r o u n d p r e s s u r e s u p t o 3 0 0 m T o r r . I n e l a s t i c s c a t -

t e r i n g l e a d s t o i n c r e a s e d r e c o m b i n a t i o n a n d

Teactive c o n v e r s i o n o f i o n s , a s i n d i c a t e d b y

i n c r e a s e d f l u o r e s c e n c e o f a l l s p e c i e s , w h i c h

b e c o m e d o m i n a t e d b y f l u o r e s c e n c e o f Y O a n d

B a O . S p a t i a l l y r e s o l v e d f l u o r e s c e n c e m e a -

s u r e m e n t s i n d i c a t e t h a t t h e l u m i n o u s b o u n d a r y

t o t h e p l a s m a f o l l o w s a w e a k s h o c k f r o n t ,

w h i c h c o i n c i d e s w i t h t h e i o n f l u x p r o p a g a t i o n .

A s t h e b a c k g r o u n d p r e s s u r e i n c r e a s e s , t h e

p l a s m a p l u m e b e c o m e s d e l a y e d b e h i n d t h i s

e x p a n s i o n f r o n t , r e l a t i v e t o t h e p l u m e i n ,.

v a c u u m , a s r e c o r d e d b y d i g i t i z e d i o n c u r r e n t

w a v e f o r m s . T i m e - r e s o l v e d a n d s p a t i a l l y

r e s o l v e d f l u o r e s c e n c e m e a s u r e m e n t s i n d i c a t e

t h a t t h e d i f f e r e n t s p e c i e s a r e s l o w e d t o g e t h e r

b e h i n d t h e c o m m o n e x p a n s i o n f r o n t . T h e

d e c r e a s i n g v e l o c i t y o f t h e p l a s m a p l u m e w a s Q

m e a s u r e d b y r e c o r d i n g t h e a r r i v a l t i m e o f t h e

i o n p r o b e s i g n a l p e a k a t v a r i o u s d i s t a n c e s . T h e

s l o p e o f t h e R-t c u r v e s y i e l d s t h e i n s t a n t a n e o u s

v e l o c i t y o f t h e p l u m e a t a g i v e n d i s t a n c e a n d

i n d i c a t e s , f o r e x a m p l e , t h a t t h e m o s t p r o b a b l e

k i n e t i c e n e r g i e s f o r B a + i o n s c h a n g e f r o m 7 0 e V

i n v a c u u m t o 0 . 1 e V i n 2 0 0 - m T o r r o x y g e n a t a

t y p i c a l f i l m - g r o w t h d i s t a n c e o f 5 . 0 c m .

1 . S u m m a r y o f p a p e r : p . 5 5 7 i n Surface Chemistry and Beam-Solid Interactions, e d . b y H a r r y A . A t w a t e r , F r a n c e s A . H o u l e , a n d D o u g l a s H . L o w n d e s , M a t e r i a l s R e s e a r c h S o c i e t y , P i t t s b u r g h , P a . , 1 9 9 1 .

SSD 4339

1 0 13

-.12

n i l

® m i D> 1 0

CO O 1Q1

0 ) 1 3 1 0 1 0

o > CD £ 1 0 9

10B

s—1—q S J ' I 1 I ' ' I '

O x y g e — i — "

n :

T i tilin

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© 0.01 GITOIT • 50 mTorr b lOOmTorr « 200 mTorr u a. 300 mTorr

-

B \\ •


£

• i • •


£

• i • • L. i . i . i 8 10 12 14 16

Distance (cm)

F i g . 2 . 1 8 . I n t e g r a t e d p o s i t i v e i o n - p r o b e c u r r e n t t r a n s m i t t e d t h r o u g h o x y g e n b a c k p r e s s u r e s o f 0 . 0 1 , 5 0 , 1 0 0 , 2 0 0 , a n d 3 0 0 m T o r r . F i t s t o t h e d a t a f o l l o w t h e f o r m d~^ &e~bd, w h e r e b i s t h e a t t e n u a t i o n c o e f f i c i e n t a n d d >?s t h e d i s t a n c e f r o m t h e p e l l e t . ^

BULK MATERIALS E N H A N C E D C U R R E N T D E N S I T Y Jc A N D

E X T E N D E D I R R E V E R S I B I L I T Y O F S I N G L E - C R Y S T A L B i 2 S r 2 C a C u 2 0 8 B Y

L I N E A R D E F E C T S F R O M H E A V Y I O N I R R A D I A T I O N 1

J. R. Thompson,2 Y. R. Sun,3 H. R. Kerchner, D. K. Christen, B. C. Sales,

B. C. Chakoumakos, A. D. Marwick,4

L . Civale,4 and J. O. Thomson5

T h e r e w e r e l a r g e e n h a n c e m e n t s i n t h e

c r i t i c a l c u r r e n t d e n s i t y Jc t h a t w e r e p r o d u c e d i n

s i n g l e c r y s t a l s o f t h e h i g h - t e m p e r a t u r e s u p e r -

c o n d u c t o r B i 2 S r 2 C a C u 2 0 8 b y i r r a d i a t i o n w i t h

h i g h - e n e r g y S n i o n s . F u r t h e r m o r e , t h e i r r e -

v e r s i b i l i t y l i n e w a s m o v e d t o c o n s i d e r a b l y

h i g h e r m a g n e t i c f i e l d s . I n c o n t r a s t w i t h a n a l -

o g o u s s t u d i e s o n Y B a 2 C u 3 0 7 , t h e r e w a s l i t t l e , i f

a n y , s e l e c t i v e p i n n i n g w h e n t h e m a g n e t i z i n g

f i e l d w a s a p p l i e d p a r a l l e l t o t h e l i n e a r , i o n -

d a m a g e - p r o d u c e d t r a c k s .

F o r m a n y a p p l i c a t i o n s e n v i s i o n e d f o r h i g h -

t e m p e r a t s ~ T e s u p e r c o n d u c t o r s ( H T S C s ) , i t i s

n e c e s s a r y t o c o n d u c t l a r g e e l e c t r i c c u r r e n t s i n

t h e p r e s e n c e o f h i g h m a g n e t i c f i e l d s . C o n s e -

q u e n t l y , e n h a n c i n g t h e c r i t i c a l c u r r e n t d e n s i t y Jc

i n h i g h - T c m a t e r i a l s a n d g a i n i n g i n s i g h t i n t o

t h e m o t i o n o f t h e i r v o r t i c e s h a v e c o n s i d e r a b l e

s c i e n t i f i c a n d t e c h n o l o g i c a l i m p o r t a n c e . I n

p r e v i o u s e x p e r i m e n t s i n w h i c h s i n g l e c r y s t a l s

o f Y B a 2 C u 3 0 7 w e r e i r r a d i a t e d w i t h h e a v y i o n s

( S n i o n s w i t h 5 8 0 - M e V e n e r g y ) , i t w a s s h o w n

t h a t t h e r e s u l t i n g l i n e a r d a m a g e t r a c k s a r e

q u i t e e f f e c t i v e i n p i n n i n g v o r t i c e s , p a r t i c u l a r l y

w h e n t h e m a g n e t i c f i e l d i s a p p l i e d p a r a l l e l t o l i -

t h e m i c r o s c o p i c c o l u m n s o f d a m a g e d m a t e r i a l

( ~ 5 0 A i n , ' i a m ) . I n t h i s s t u d y , t h e e f f i c a c y o f

h e a v y i o n d a m a g e w a s e x a m i n e d i n e n h a n c i n g

J c a n d e x t e n d i n g t h e r e g i o n o f m a g n e t i c

i r r e v e r s i b i l i t y t o h i g h e r t e m p e r a t u r e s a n d

m a g n e t i c f i e l d s i n t h e B i - b a s e d s u p e r c o n d u c t o r )

B i 2 S r 2 C a C u 2 0 8 , w h i c h c o n t a i n s t w o a d j a c e n t

C u - O s u p e r c o n d u c t i n g l a y e i ' s . T o t a l i o n f l u e n c e s

w e r e 2 . 4 a n d 4 . 8 x 1 0 1 1 i o n s / c m 2 ; b y m u l t i p l y i n g

t h e s e f l u e n c e s b y t h e f l u x q u a n t u m <p0 = 2 . 0 7 x

1 0 " 1 1 T - c m 2 , t h e a r e a d e n s i t y o f d a m a g e t r a c k s

w a s w r i t t e n a s a n e q u i v a l e n t a r e a d e n s i t y o f

v o r t i c e s , w i t h d a m a g e f l u x d e n s i t : p B ^ 5 a n d

1 0 T , r e s p e c t i v e l y . V e r y l a r g e e n £ a h c e m W t s i n

] c w e r e p r o d u c e d . I n F i g . 2'. 1 9 , r e s u l t s \ a r e ^ l ^ q w n |

f o r t h e t e m p e r a t u r e d e p e n d e n c e

c r y s t a l , m e a s u r e d m a g n e t i c a l l y i n f i e l d s o f 1 , 2 . ,

a n d 4 T , r e s p e c t i v e l y . F o r c o m p a r i s o n a n d c o n -

t r a s t , t h e o p e n s y m b o l s i n F i g . 2 . 1 9 s h o w Jc f o r

t h e s a m e c r y s t a l p r i o r t o i r r a d i a t i o n . I t i s

a p p a r e n t t h a t t h e r e g i o n o f p o t e n t i a l l y u s e f u l

c u r r e n t d e n s i t i e s h a s b e e n e x t e n d e d t o s u b s t a n -

t i a l l y h i g h e r t e m p e r a t u r e s a n d f i e l d s . T h e s e

i n c r e a s e s i n Jc w e r e a c c o m p a n i e d b y a n e l e v a -

t i o n o f t h e i r r e v e r s i b i l i t y l i n e t o h i g h e r t e m -

p e r a t u r e s . H o w e v e r , t h e a n g u l a r l y s e l e c t i v e

p i n n i n g o f v o r t i c e s , w h i c h w a s o b s e r v e d i n s t u d -

i e s o f Y B a 2 C u 3 0 7 s i n g l e c r y s t a l s w i t h f i e l d s

p a r a l l e l t o t h e d a m a g e c o l u m n s , i s n o t a b l y

a b s e n t i n t h i s m o r e s t r o n g l y l a y e r e d a n d t w o -

d i m e n s i o n a l m a t e r i a l . E n h a n c e m e n t s i n t h e

t h e r m a l o p e r a t i n g r a n g e f o r B i - b a s e d H T S C s

f o r c o n f i g u r a t i o n s w i t h a m a g n e t i c f i e l d H p e r -

p e n d i c u l a r t o t h e C u - O p l a n e s a r e p a r t i c u l a r l y

p r o m i s i n g , s i n c e t h e p r o b l e m o f i n t e r g r a i n w e a k

l i n k s a p p e a r s t o b e m o r e a m e n a b l e . t o s o l u t i o n i n

49

ORNL-DWG 92-8174

Bi2Sr2CaCu208

Bi #2, B<p=0 and 5 T 10

10 6

CV2

B o

S

1 0 l

1 0

10 '

10'

©

A I T

(unirradiated) • gT ff = 4T

(irradiated)

0 10 20 3 0 40 5 0

T ( K)

F i g . 2 . 1 9 . C r i t i c a l c u r r e n t d e n s i t y J c v s . t e m p e r a t u r e T f o r a B i 2 S r 2 C a C u 2 0 s s i n g l e c r y s -t a l b e f o r e a n d a f t e r i r r a d i a t i o n w i t h h e a v y i o n s t o a f l u e n c e 5 T . T h e m a g n e t i c f i e l d w a s a p p l i e d p a r a l l e l t o t h e c r y s t a l l i n e c - a x i s .

t h e s e m a t e r i a l s t h a n i n t h e c a s e o f Y - B a - C u - O

s u p e r c o n d u c t o r s .




4 . I B M T h o m a s J . W a t s o n R e s e a r c h C e n t e r , Y o r k t o w n H e i g h t s , N . Y .


V O R T E X C O N F I N E M E N T B Y C O L U M N A R D E F E C T S I N Y B a 2 C u 3 0 7 C R Y S T A L S :

E N H A N C E D P I N N I N G A T H I G H F I E L D S A N D T E M P E R A T U R E S 1

L. Civaie,2 A. D. Marwick2

T. K. Worthington,2 M. A. Kirk,3

J. R. Thompson,* L. Krusin-Elbaum,2

Y. R. Sun,5 J. R. Clem,6 and F. H. Holtzberg2

T h e p r o p e r t i e s o f m a n y s u p e r c o n d u c t i n g

m a t e r i a l s , i n c l u d i n g t h e h i g h - T c s u p e r c o n d u c t o r

Y B a 2 C u 3 0 7 , c a n b e m o d i f i e d b y s u i t a b l e d e f e c t

s t r u c t u r e s . I n t h i s w o r k , t a i l o r e d d e f e c t s w e r e

c r e a t e d b y i r r a d i a t i n g t h i n c r y s t a l s o f t h e

s u p e r c o n d u c t o r w i t h e n e r g e t i c h e a v y i o n s

( 5 8 0 - M e V S n + 3 0 i o n s ) a t t h e H o l i f i e l d H e a v y

I o n F a c i l i t y a c c e l e r a t o r a t O R N L . I n p a s s i n g

t h r o u g h t h e c r y s t a l ( e . g . , p e r p e n d i c u l a r t o t h e

h i g h l y c o n d u c t i v e c o p p e r - o x y g e n p l a n e s ) , t h e

S n i o n s c r e a t e d d i s c o n t i n u o u s b u t l i n e a r c o l u m n s

o f h i g h l y d a m a g e d m a t e r i a l , a s c o n f i r m e d b y

t r a n s m i s s i o n e l e c t r o n m i c r o s c o p y . T h e s e

c o l u m n s a c t a s " p i n n i n g " r e g i o n s f o r v o r t i c e s a n d

a r e p a r t i c u l a r l y e f f e c t i v e i n i m m o b i l i z i n g

t h e m , s i n c e b o t h t h e d a m a g e c o l u m n s a n d t h e

v o r t i c e s a r e l i n e a r s t r u c t u r e s . T h e e f f e c t s a r e o

m o s t s t r i k i n g a t h i g h t e m p e r a t u r e s i n l a r g e

f i e l d s . F o r e x a m p l e , t h e Jc a t 7 7 K e x c e e d e d

1 0 5 A / c m 2 i n a f i e l d o f 4 . 5 T , w i t h H || c - a x i s .

T h e s e r e s u l t s a r e v a s t l y s u p e r i o r t o t h o s e

o b t a i n e d p r e v i o u s l y w i t h p o i n t - l i k e d e f e c t s i n

p r o t o n - i r r a d i a t e d c r y s t a l s , e v e n i n t h e b e s t

c a s e s . T h e r e , o n l y v a n i s h i n g l y s m a l l c u r r e n t

d e n s i t i e s w e r e o b t a i n e d u n d e r t h e s e c o n d i t i o n s .

T h e e f f i c a c y o f a l i g n e d d e f e c t s f o r p i n n i n g

v o r t i c e s w a s v e r i f i e d b y i r r a d i a t i n g a d d i t i o n a l

50

c r y s t a l s a t a n g l e s o f 3 0 a n d 4 5 d e g r e e s f r o m t h e

c r y s t a l l i n e s t a c k i n g d i r e c t i o n , t h e c - a x i s .

W h e n t h e f i e l d w a s a p p l i e d p a r a l l e l t o t h e

d a m a g e t r a c k s , t h e c u r r e n t d e n s i t y w a s s i g n i f i -

c a n t l y l a r g e r t h a n i n t h e o p p o s i t e c a s e , w h e r e

t h e f i e l d w a s a p p r o x i m a t e l y p e r p e n d i c u l a r t o

t h e t r a c k s ( b u t m a i n t a i n e d i n t h e s a m e o r i e n t a -

t i o n r e l a t i v e t o t h e c o p p e r - o x y g e n p l a n e s ) .

T h e s e e x p e r i m e n t s c o n f i r m e d t h a t t h e l i n e a r

c o l u m n s a r e t h e s o u r c e o f t h e e n h a n c e d m a t e r i a l

p r o p e r t i e s .

C o m p l e m e n t a r y f l u x - c r e e p e x p e r i m e n t s o n

m a t e r i a l s p r o c e s s e d w i t h h e a v y i o n s s h o w e d

t h a t t h e t e m p o r a l s t a b i l i t y o f s u p e r c u r r e n t s

a n d f r a c t i o n a l l o s s e s a r e c o m p a r a b l e t o o r l e s s

t h a n i o n - i r r a d i a t e d Y B C O , e v e n t h o u g h Jc ( a n d

t h e a s s o c i a t e d d r i v i n g f o r c e f o r f l u x m o t i o n ) i n

t h e h e a v y i o n - i r r a d i a t e d m a t e r i a l a r e g r e a t e r ,

e s p e c i a l l y a t h i g h t e m p e r a t u r e s .

D e v e l o p m e n t s w i t h c o l u m n a r d e f e c t s

d e m o n s t r a t e t h a t t h e p o t e n t i a l o p e r a t i n g r a n g e

o f Y B a 2 C u 3 0 7 c a n b e e x t e n d e d t o s u b s t a n t i a l l y

g r e a t e r f i e l d s a t 7 7 K o r h i g h e r . A l t o g e t h e r ,

t h e e x p e r i m e n t a l r e s u l t s a r e p r o m i s i n g a n d

h e l p t o r e m o v e o n e m o r e i m p e d i m e n t f r o m t e c h -

n o l o g i c a l a p p l i c a t i o n s o f t h i s m a t e r i a l .



3 . A r g o n n e N a t i o n a l L a b o r a t o r y , A r g o n n e , 111.



6 . A m e s L a b o r a t o r y , I o w a S t a t e U n i v e r s i t y , A m e s , I o w a .

SYSTEMATICS OF SUPERCONDUCTIVE PROPERTIES A N D FLUX P I N N I N G VS. OXYGEN DEFICIENCY 8 I N A L I G N E D

YBa 2Cu 30 7^ MATERIALS 1

J. R. Thompson,2 J. G. Ossandon} D. K. Christen, Y. R. Sun,4 B. C. Sales,

H. R. Kerchner, ]. E . Tkaczyk,5

and K. W. Lay5

M a g n e t i z a t i o n s t u d i e s w e r e m a d e o n a

s e r i e s o f o x y g e n - d e f i c i e n t Y B a 2 C u 3 0 7 . s m a t e -

r i a l s t o d e t e r m i n e t h e r o l e o f o x y g e n d e f i c i e n c y

8 o n i n t r a g r a i n s u p e r c o n d u c t i v e p r o p e r t i e s . T h e

s a m p l e s w e r e m a g n e t i c a l l y a l i g n e d , s i n t e r e d

m a t e r i a l s w i t h a n x - r a y r o c k i n g c u r v e

l i n e w i d t h o f 7 ° F W H M . T h e r e l a t i v e p o r o s i t y

( 7 8 % o f t h e o r e t i c a l d e n s i t y ) a l l o w e d t h e

o x y g e n c o n t e n t ( 7 - 8 ) t o b e a d j u s t e d h o m o -

g e n e o u s l y a n d m e a s u r e d i n s i t u b y p r o c e s s i n g

u n d e r r e d u c e d o x y g e n p r e s s u r e a t r e l a t i v e l y l o w

t e m p e r a t u r e s i n a t h e r m o g r a v i m e t r i c a p p a r a -

t u s ( T G A ) . F o r i n t e r n a l c o n s i s t e n c y , a l l m e a -

s u r e m e n t s w e r e m a d e o n o n e s p e c i m e n h a v i n g

c o n s t a n t g r a i n s i z e a n d m o r p h o l o g y . T h e m a t e -

r i a l s h a d o x y g e n d e f i c i e n c y 8 i n t h e r a n g e

0 - 0 . 2 0 ( ± 0 . 0 0 5 ) ( i . e . , f r o m f u l l o x y g e n a t i o n w i t h

8 = 0 ) t h r o u g h t h e "Tc p l a t e a u " w i t h 8 < 0 . 1 2 ,

w h e r e Tc r e m a i n s n e a r 9 0 K , a n d i n t o t h e c o m p o -

s i t i o n a l r a n g e i n w h i c h Tc s t e a d i l y d e c r e a s e s

w i t h 8 . M a g n e t i c s t u d i e s w e r e m a d e w i t h

S Q U I D - b a s e d a n d v i b r a t i n g s a m p l e m a g n e -

t o m e t e r s a n d a n a c r e s p o n s e a p p a r a t u s , m o s t l y

w i t h a p p l i e d m a g n e t i c f i e l d H || c a x e s . T h e

p r o p e r t i e s i n v e s t i g a t e d i n c l u d e Tc; m a g n e t i z a -

t i o n M ( H , T ) ; i n t r a g r a i n / c ; i r r e v e r s i b i l i t y l i n e ;

s u p e r c o n d u c t i n g c o n d e n s a t i o n e n e r g y Fc, L o n d o n

p e n e t r a t i o n d e p t h X; c o h e r e n c e l e n g t h % f r o m

a n a l y s i s o f t h e m i x e d - s t a t e m a g n e t i z a t i o n ; a n d

51

flux-creep b e h a v i o r . T h e e s s e n t i a l f i n d i n g s

a r e : ( 1 ) } c a n d p i n n i n g d e c r e a s e d s t e a d i l y a s

o x y g e n w a s r e m o v e d , e v e n w h e r e Tc w a s n e a r l y

c o n s t a n t ; ( 2 ) t h e i r r e v e r s i b i l i t y l i n e , w h i c h

m o v e d w i t h 5 t o p r o g r e s s i v e l y l o w e r t e m p e r a -

t u r e s a n d m a g n e t i c f i e l d s , w a s w e l l c o r r e l a t e d

w i t h / c ( 8 ) ; ( 3 ) b o t h t h e i r r e v e r s i b i l i t y l i n e a n d

Jc a t l o w t e m p e r a t u r e s s c a l e d v e r y w e l l w i t h

t h e p a r a m e t e r a s p r o v i d e d b y a s i m p l e ,

s i n g l e - s i t e m o d e l f o r v o r t e x p i n n i n g ; ( 4 ) b o t h X

a n d ^ i n c r e a s e d a s o x y g e n w a s r e m o v e d , a n d

( 5 ) t h e i r r a t i o K a n d t h e s u p e r c o n d u c t i v e

a n i s o t r o p y p a r a m e t e r 7 = (Xc/Xab) « 5 - j w e r e

a f f e c t e d v e r y l i t t l e b y o x y g e n d e p l e t i o n i n t h e

r a n g e i n v e s t i g a t e d .

F u r t h e r s t u d i e s o f t h e t i m e d e p e n d e n c e o f

t h e v o r t e x - s t a t e m a g n e t i z a t i o n w e r e m a d e

u s i n g t h e S Q U I D m a g n e t o m e t e r w i t h a p p l i e d

f i e l d H | | c = 1 T a t t e m p e r a t u r e s T = 5 ~ 7 5 K .

T h e s e f l u x - c r e e p s t u d i e s s h o w e d t h a t t o l o w e s t

o r d e r , t h e d e c a y w a s l o g a r i t h m i c i n t i m e o v e r

t h e o b s e r v a t i o n p e r i o d ( 4 . 5 h ) . A s a f u n c t i o n o f

T , . t h e n o r m a l i z e d f l u x c r e e p r a t e

S = d\n(M) / d\n(t) s h o w e d a s m a l l i n i t i a l p e a k

a t l o w T a n d a h i g h e r t e m p e r a t u r e p l a t e a u

w i t h S = 0 . 0 2 , f o r a l l 8 . F r o m a " M a l e y a n a l y -

s i s , " v a l u e s f o r t h e / - d e p e n d e n t f l u x - p i n n i n g

b a r r i e r

Ue{f(J,T) = kBT[\n(dM/dt) - C ] = Ue((iJ,G)g(T/Tc)

w e r e o b t a i n e d , w i t h t h e f i t t i n g p a r a m e t e r C

d e t e r m i n e d b y t h e l o w - t e m p e r a t u r e d a t a .

E s t i m a t e s f o r U e f f ( / , 0 ) [ o b t a i n e d b y u s i n g t h e

t h e r m a l f u n c t i o n g(T/Tc) = [ 1 - ( T / T C ) 2 F 2 w e r e

c o m p a r e d w i t h t h e m o d e l f u n c t i o n Ue(f(/) =

( U q / I I J K / c o / / ) ^ - 1 1 f r o m v o r t e x - g l a s s a n d

c o l l e c t i v e - p i n n i n g t h e o r i e s . T h i s r e l a t i o n f o r

U{J) d e s c r i b e s t h e d a t a r e l a t i v e l y w e l l , e s p e -

c i a l l y a t l o w t e m p e r a t u r e s . T h e b e s t v a l u e

| i « 0 . 9 w a s n e a r l y i n d e p e n d e n t o f 8 , w h i l e / c o ,

t h e c r i t i c a l c u r r e n t d e n s i t y w i t h o u t f l u x c r e e p ,

d e c a y e d s t r o n g l y w i t h 8 . T h e s y s t e m a t i c s o f

l i 0 ( 8 ) w e r e c o n s i s t e n t w i t h r e c e n t t h e o r y f o r c o l -

l e c t i v e f l u x c r e e p . T h i s a n a l y s i s w a s p o s s i b l e

o n l y t h r o u g h t h e a v a i l a b i l i t y o f 8 - d e p e n d e n t

m a t e r i a l p a r a m e t e r s f r o m t h e e q u i l i b r i u m s t a t e

s t u d i e s d e s c r i b e d a b o v e .

1 . S u m m a r y o f p a p e r s : Phys. Rev. B 4 5 , 1 2 5 3 4 ( 1 9 9 2 ) ; Physical Review B ( i n p r e s s ) .


3 . G r a d u a t e s t u d e n t f r o m T h e U n i v e r s i t y o f T e n n e s s e e , K n o x v i l l e , T e n n . P r e s e n t a d d r e s s : U n i v e r s i d a d d e T a l c a , T a l c a , C h i l e .


5 . G e n e r a l E l e c t r i c C o r p o r a t e R & D L a b o r a t o r y , S c h e n e c t a d y , N . Y .

SCALING OF THE HYSTERETTC M A G N E T I C BEHAVIOR I N YBa2Cu307

SINGLE CRYSTALS1

I. Civale2 M. W. McElfresh,2 A. D. Marwick2

F. H. Holtzberg2 C. Feild2 J. R. Thompson? and D. K. Christen

A s t u d y w a s p e r f o r m e d o n t h e p i n n i n g f o r c e

d e n s i t y Fp(B,T) i n Y B a 2 C u 3 0 7 s i n g l e c r y s t a l s ,

a s a f u n c t i o n o f f l u x d e n s i t y B a n d t e m p e r a t u r e

T. T h e p r o p e r t i e s o f t h e c r y s t a l s , p a r t i c u l a r l y

t h e c r i t i c a l c u r r e n t d e n s i t y J c , w e r e m o d i f i e d b y

i r r a d i a t i o n w i t h 3 - M e V p r o t o n s , w h i c h c r e a t e d

52

c o n t r o l l e d d e n s i t i e s o f p o i n t - l i k e d e f e c t s . F o r a

g i v e n l e v e l o f i o n d a m a g e , a l l F p d a t a c o u l d b e

r e d u c e d o n t o a s i n g l e f u n c t i o n o f r e d u c e d f i e l d

b = B/B*, w h e r e t h e s c a l i n g f i e l d B*(T) w a s

m u c h s m a l l e r t h a n t h e u p p e r c r i t i c a l f i e l d

H C 2 ( T ) . R a t h e r , i t w a s s h o w n t h a t t h e s c a l i n g

f i e l d i s r e l a t e d t o t h e i r r e v e r s i b i l i t y l i n e ,

w h i c h i s t h e b o u n d a r y i n t h e B-T p l a n e a t

w h i c h J c - > 0 . T h i s s c a l i n g r e s u l t r u l e s o u t t h e

p o s s i b i l i t y t h a t t h e v o r t e x l a t t i c e m a t c h e s

s o m e d i s t r i b u t i o n o f l a t t i c e d e f e c t s . T h e r m a l l y

a c t i v a t e d f l u x c r e e p w a s s h o w n t o b e v e r y

i n f l u e n t i a l i n d e t e r m i n i n g t h e b e h a v i o r o f

p i n n i n g - f o r c e d e n s i t y i n Y B a 2 C u 3 C > 7 m a t e r i a l s

( F i g . 2 . 2 0 ) .

1 . S u m m a r y o f p a p e r : Phys. Rev. B (Rapid Communications) 4 3 , 1 3 7 3 2 ( 1 9 9 1 ) .

2 . I B M T h o m a s J. W a t s o n R e s e a r c h C e n t e r , Y o r k t o w n H e i g h t s , N . Y .


LONG-TERM, N O N L O G A R I T H M I C MAGNETIC RELAXATION A N D FLUX

CREEP A N N E A L I N G I N HIGH-J^ SINGLE-CRYSTAL SUPERCONDUCTOR1

J. R. Thompson,2 Yang Ren Sun,2

A. P. Malozemoff,4 D. K. Christen, H. R. Kerchner, ]. G. Ossandon,5

A. Marwick,4and F. H. Holtzberg4

T h e t i m e d e p e n d e n c e o f t h e i r r e v e r s i b l e

s u p e r c o n d u c t i v e m a g n e t i z a t i o n ( f l u x c r e e p ) h a s

b e e n s t u d i e d i n a h i g h - / c , p r o t o n - i r r a d i a t e d

Y B a 2 C u 3 0 7 . x s i n g l e c r y s t a l f o r l o n g p e r i o d s , u p

t o 3 . 5 x 1 0 5 s . A n o n l o g a r i t h m i c d e c a y o f m a g n e -

t i z a t i o n M w i t h t i m e w a s o b s e r v e d . I n t h i s

C1RNL DWG 92 K17ft

F i g . 2 . 2 0 . S c a l e d e x p e r i m e n t a l r e s u l t s f o r Fp(B,T) a t v a r i o u s t e m p e r a t u r e s v s . B f o r a c r y s -t a l i r r a d i a t e d w i t h 2 x 1 0 1 6 p r o t o n s / c m 2 a r e s h o w n ; t h i s f l u e n c e a p p r o x i m a t e l y m a x i m i z e s Jc. F o r c o m p a r i s o n , t h e l i n e s s h o w p r e d i c t i o n s f o r s o m e s i m p l e p i n n i n g m o d e l s . I t i s e v i d e n t t h a t q u i t e g o o d m o d e l i n g c a n b e o b t a i n e d o v e r n e a r l y a l l o f t h e r e g i o n , w i t h s o m e d e v i a t i o n s r e m a i n i n g n e a r t h e m a x i m u m b v a l u e s . O v e r -a l l , t h e r e s u l t s u n d e r s c o r e t h e d o m i n a t i n g i n f l u e n c e o f f l u x - c r e e p e f f e c t s i n l i m i t i n g t h e c u r r e n t t r a n s p o r t p r o p e r t i e s o f Y B a 2 C u 3 0 7


s t u d y , t h e d e v i a t i o n f r o m a c o n v e n t i o n a l l o g a -

r i t h m i c t i m e d e p e n d e n c e c a n n o t b e i n t e r p r e t e d

a s a n a p p r o a c h o f t h e s y s t e m t o t h e e q u i l i b r i u m

s t a t e . T h e s e e x p e r i m e n t s s h o w t h a t t h e d e c a y

i s d e s c r i b e d e x t r e m e l y w e l l b y t h e e x p r e s s i o n

M U ) = M 0 / [ l + bikT/U0) 1 nU/toW*1. (1)

T h i s e x p r e s s i o n f o r M(t) i s p r o v i d e d b y v o r t e x

g l a s s a n d c o l l e c t i v e p i n n i n g t h e o r i e s , w h i c h

h a v e a n e f f e c t i v e e n e r g y b a r r i e r f o r v o r t e x

m o t i o n , Ueff(/), t h a t d e p e n d s o n t h e i n s t a n t a -

n e o u s c u r r e n t d e n s i t y . T h e r e s u l t i n g t h e r m a l l y

a c t i v a t e d f l u x c r e e p d e v i a t e s f r o m t h e c l a s s i c a l

A n d e r s o n - K i m t i m e d e p e n d e n c e M ( 0 ln(t).

53

A n e x a m p l e i s s h o w n i n F i g . 2 . 2 1 , a s e m i l o g a -

r i t h m i c p l o t o f M v s . t f o r a Y B a 2 C u 3 0 7 c r y s t a l

a t 3 0 K i n a m a g n e t i c f i e l d H = 1 T a p p l i e d

p a r a l l e l t o t h e c r y s t a l l i n e c - a x i s . T h e n o n l o g a -

r i t h m i c c h a r a c t e r o f t h e d e c a y i s q u i t e c l e a r .

M o r e i m p o r t a n t l y , t h e t h e o r e t i c a l e x p r e s s i o n i n

E q . 1 ( s o l i d l i n e i n F i g . 2 . 2 1 ) p r o v i d e d a n e x c e l -

l e n t d e s c r i p t i o n o f M{t), t h e r e b y g i v i n g s t r o n g

e x p e r i m e n t a l e v i d e n c e f o r t h e v a l i d i t y o f t h e s e

ORNL DWG W MIS Y i B a 2 C u 3 0 z

H||c. M = 10 kOe, T = 30 K / /

- 1 B 5 0

- 1 8 8 0

O

5 -2050 •

—2150 • -2250 — — , _ „

1 0 2 1 0 3 1 0 4 1 0 5 1 0 8

/ ( » )

F i g . 2 . 2 1 . M a g n e t i z a t i o n M v s . l o g ( f ) f o r a p r o t o n - i r r a d i a t e d Y B a 2 C u 3 0 7 s i n g l e c r y s t a l a t T = 3 0 K , w i t h 1 - T f i e l d a p p l i e d p e r p e n d i c u l a r t o t h e a - b p l a n e . C u r v a t u r e i s a p p a r e n t e v e r y -w h e r e . H e r e ( H ) r e p r e s e n t s t h e e x p e r i m e n t a l d a t a , a n d t h e s o l i d l i n e i s f i t t e d t o E q . 1 , w i t h M. = 1 . 9 .

c o n t r o v e r s i a l t h e o r i e s . A d d i t i o n a l s u p p o r t

c o m e s f r o m t h e f a c t t h a t t h e t e m p e r a t u r e a n d

f i e l d d e p e n d e n c e o f t h e c h a r a c t e r i s t i c e x p o n e n t

H f o l l o w s t h e p r e d i c t i o n s o f c o l l e c t i v e p i n n i n g

t h e o r y t o a s e m i q u a n t i t a t i v e l e v e l . F l u x c r e e p

a n n e a l i n g e x p e r i m e n t s p r o v i d e d s t i l l f u r t h e r

e v i d e n c e f o r t h e / - d e p e n d e n t p i n n i n g a n d

s h o w e d t h a t t h e s u p e r c u r r e n t s c o u l d b e g r e a t l y

s t a b i l i z e d i n t i m e b y o p e r a t i n g w i t h s o m e w h a t

s u b c r i t i c a l c u r r e n t d e n s i t i e s .

1 . S u m m a r y o f p a p e r s : Phys. Rev. B (Rapid Communications) 4 4 , 4 6 9 ( 1 9 9 1 ) ; Appl. Phys. Lett. 5 9 , 2 6 1 2 ( 1 9 9 1 ) .




5 . G r a d u a t e s t u d e n t f r o m T h e U n i v e r s i t y o f T e n n e s s e e , K n o x v i l l e , T e n n . P r e s e n t a d d r e s s : U n i v e r s i d a d d e T a l c a , T a l c a , C h i l e .

G R A I N B O U N D A R Y F A C E T I N G I N Y B a 2 C u 3 0 / . g 1

M. F. Chisholm and S. J. Pennycook

U n d e r s t a n d i n g t h e , i n t r i n s i c m e c h a n i s m

' r e s p o n s i b l e f o r t h e w e a k - l i n k n a t u r e o f g r a i n

b o u n d a r i e s i s c r u c i a l b o t h f o r i m p r o v e m e n t o f

t h e c r i t i c a l c u r r e n t d e n s i t y i n p o l y c r y s t a l l i n e

m a t e r i a l s a n d f o r d e v e l o p m e n t o f r e p r o d u c i b l e

J o s e p h s o n j u n c t i o n d e v i c e s . W h i l e i t h a s b e e n

d e m o n s t r a t e d t h a t t h e c r i t i c a l c u r r e n t d e n s i t y o f

p o l y c r y s t a l l i n e s a m p l e s o f Y B a 2 C u 3 0 7 - 5 i s

d e t e r m i n e d b y t h e r e l a t i v e o r i e n t a t i o n s o f t h e

g r a i n s 2 a n d b y t h e c o u p l i n g b e t w e e n g r a i n s , 3 t h e

m i c r o s c o p i c o r i g i n o f t h i s b e h a v i o r m u s t b e

r e l a t e d t o t h e g r a i n - b o u n d a r y c h e m i s t r y , s t r e s s

s t a t e , a n d / o r s t r u c t u r e . H i g h - r e s o l u t i o n

Z - c o n t r a s t i m a g i n g , w h i c h c o m b i n e s s t r o n g

c o m p o s i t i o n a l s e n s i t i v i t y w i t h a t o m i c - s c a l e r e s o -

l u t i o n , h a s b e e n u s e d t o o b t a i n d e t a i l e d c h a r a c -

t e r i z a t i o n o f t h e g r a i n - b o u n d a r y r e g i o n t o d e t e r -

54

m i n e t h e r e l a t i v e i m p o r t a n c e o f t h e s e f a c t o r s .

F o r l o w - a n g l e b o u n d a r i e s , c o m p o s i t i o n a l v a r i a -

t i o n s a t g r a i n b o u n d a r i e s a r e n o t n e c e s s a r i l y

p r e s e n t , a n d t h e s t r e s s s t a t e o f t h e b o u n d a r y

p r o v i d e s a c o n s i s t e n t a n d p h y s i c a l e x p l a n a t i o n

o f t h e o b s e r v e d c r i t i c a l c u r r e n t b e h a v i o r . 4

F o r h i g h - a n g l e [ 0 0 1 ] t i l t b o u n d a r i e s , g r a i n

b o u n d a r i e s n o r m a l l y c o n t a i n a s y m m e t r i c s t r u c -

t u r e s i n v o l v i n g ( 1 0 0 ) / ( 0 1 0 ) f a c e t i n g o f o n e o f t h e

a d j o i n i n g g r a i n s ( F i g . 2 . 2 2 ) . T h e i m a g e c l e a r l y

d e m o n s t r a t e s t h e m a t e r i a l ' s p r o p e n s i t y t o f o r m

o n l y c o m p l e t e u n i t c e l l s . T h i s p r o p e r t y r e s t r i c t s

t h e m a t e r i a l ' s a b i l i t y t o a c c o m m o d a t e t h e m i s f i t

b e t w e e n t h e m i s o r i e n t e d g r a i n s , w h i c h b a s e d o n

t h e l o w - a n g l e r e s u l t s , s h o u l d s e v e r e l y d e p r e s s

t h e c r i t i c a l c u r r e n t d e n s i t y . H o w e v e r , s o m e

c o m b i n a t i o n s o f m i s o r i e n t a t i o n a n d b o u n d a r y

p l a n e h a v e b e e n s h o w n t o p r o d u c e s y m m e t r i c

b o u n d a r i e s . I t h a s b e e n p r o p o s e d t h a t t h e s e

b o u n d a r i e s u n d e r g o f u r t h e r r e l a x a t i o n t o r e d u c e

t h e s t r a i n e n e r g y a t t h e b o u n d a r y . W o r k i n

p r o g r e s s w i l l i n v e s t i g a t e t h i s h y p o t h e s i s b y c o r -

F i g . 2 . 2 2 . Z - c o n t r a s t i m a g e o f a s e c t i o n o f a g r a i n b o u n d a r y b e t w e e n t w o g r a i n s m i s -o r i e n t e d b y a n - 6 7 ° r o t a t i o n a b o u t t h e i r c o m m o n [ 0 0 1 ] d i r e c t i o n . T h e b o u n d a r y i s s e e n t o c o n s i s t o f s h o r t s e g m e n t s o f ( 1 0 0 ) / ( 0 1 0 ) f a c e t s .

55

r e l a t i n g g r a i n - b o u n d a r y s t r u c t u r e s w i t h m e a -

s u r e d t r a n s p o r t p r o p e r t i e s o f s e l e c t e d b i c r y s t a l

f i l m s .

1 . S u m m a r y o f p a p e r t o b e p u b l i s h e d . 2 . D . D i m o s e t a l . , Phys. Rev. B 4 1 , 4 0 3 8

( 1 9 9 0 ) . 3 . R . G r o s s e t a l . , Phys. Rev. B 4 2 , 1 0 7 3 5

( 1 9 9 0 ) . 4 . M . F . C h i s h o l m a n d S . J . P e n n y c o o k ,

Nature 3 5 1 , 4 7 ( 1 9 9 1 ) .

T H E P R O D U C T I O N A N D P R O P E R T I E S O F M E L T - Z O N E - T E X T U R E D

Y B a 2 C u 3 0 7 ^ F I L A M E N T S

D . K. Christen, C. E. Klabunde, D. B. Chandler? M. J. N e a / , 1

M . V. Parish,2 B. C. Chakoumakos, A. Goyal,2 and D. M. Kroeger2

I n c o m p a r i s o n t o t h e o t h e r c l a s s e s o f

h i g h - t e m p e r a t u r e o x i d e s u p e r c o n d u c t o r s ,

Y B a 2 C u 3 0 7 _ g ( Y B C O ) m a t e r i a l s a r e k n o w n t o

p o s s e s s s u p e r i o r f l u x - p i n n i n g p r o p e r t i e s a t h i g h

t e m p e r a t u r e s a n d i n l a r g e m a g n e t i c f i e l d s . T h e

d e v e l o p m e n t o f p r a c t i c a l Y B C O c o n d u c t o r s ,

h o w e v e r , h a s b e e n l i m i t e d s e v e r e l y b y t h e

e x i s t e n c e o f " w e a k l i n k s " a t t h e g r a i n b o u n d -

a r i e s . I t i s n o w w e l l e s t a b l i s h e d t h a t s t r o n g l y

l i n k e d , h i g h - / c Y B < Z O m a t e r i a l s c a n b e p r o -

d u c e d i n t h e f o r m of b u l k m a s s e s b y a v a r i e t y o f

m e l t - p r o c e s s i n g t e c h n i q u e s . R e p o r t e d h e r e a r e

e l e c t r i c a l t r a n s p o r t p r o p e r t i e s o f Y B C O m a t e -

r i a l s t h a t a r e f o r m e d b y a c o n t i n u o u s f i b e r -

s p i n n i n g p r o c e s s c o m b i n e d w i t h z o n e m e l t p r o -

c e s s i n g t o p r o d u c e l o n g l e n g t h s o f h i g h - q u a l i t y

Y B C O f i l a m e n t s t h a t h a v e m i c r o s t r u c t u r e s s i m -

i l a r t o t h o s e o f m e l t - t e x t u r e d b u l k m a t e r i a l s .

P r e s e n t f u r n a c e c o n f i g u r a t i o n s l i m i t f i l a -

m e n t l e n g t h s t o 1 m , b u t t h e p r o c e s s i s c o n s i d -

e r e d " c o n t i n u o u s " b a s e d o n a c h i e v e d s t e a d y

s t a t e g r o w t h c o n d i t i o n s . M e t a l l o g r a p h i c e x a m -

i n a t i o n o v e r a 4 0 - c m l e n g t h o f f i b e r h a s

r e v e a l e d a u n i f o r m c r y s t a l m o r p h o l o g y a n d

m i c r o s t r u c t u r e .

T h e t r a n s p o r t p r o p e r t i e s o f t w o 1 9 0 - ^ i m -

d i a m f i l a m e n t s w e r e m e a s u r e d a s a f u n c t i o n o f

t e m p e r a t u r e a n d o r i e n t a t i o n o f t h e f i b e r i n t h e

t r a n s v e r s e a p p l i e d m a g n e t i c f i e l d . H i g h

v a l u e s o f t h e t e m p e r a t u r e - a n d m a g n e t i c f i e l d -

d e p e n d e n t d c t r a n s p o r t c r i t i c a l c u r r e n t d e n s i t y Jc

(T,H) w e r e d e t e r m i n e d i n t h e t e m p e r a t u r e

r a n g e o f p u m p e d l i q u i d n i t r o g e n ( 6 3 - 7 7 K ) w i t h

t h e s a m p l e i m m e r s e d i n l i q u i d . I n s e l f - f i e l d

c o n d i t i o n s , / c e x c e e d e d 1 0 s A / c m 2 a t 7 7 K ,

r e q u i r i n g a t o t a l c u r r e n t o f a b o u t 3 2 A . B o t h M

s a m p l e s e x h i b i t e d a s t r o n g a n d c o m p l i c a t e d

a n g u l a r d e p e n d e n c e w i t h r e s p e c t t o r o t a t i o n

a b o u t t h e f i b e r a x i s . T h e o b s e r v e d a n i s o t r o p y

m o s t l i k e l y r e s u l t s f r o m a c o m b i n a t i o n o f t h e

h i g h l y t e x t u r e d g r o w t h m o r p h o l o g y a n d f l u x -

p i n n i n g m i c r o s t r u c t u r e . M i c r o s c o p i c a n a l y s i s o n

o n e o f t h e s a m p l e s r e v e a l e d v i r t u a l l y s i n g l e -

c r y s t a l s t r u c t u r e o v e r t h e e n t i r e l e n g t h

( - 2 . 5 c m ) , w i t h t h e Y B C O c - a x i s o r i e n t e d

n e a r l y o r t h o g o n a l t o t h e f i b e r , r e s u l t i n g i n a l ;

d e s i r e d b a s a l p l a n e c o n d u c t i o n a l o n g t h e f i b e r

a x i s . I n t h e o p t i m a l o r i e n t a t i o n a n d a t a n 8 - T

a p p l i e d f i e l d , ] c - 2 7 , 0 0 0 A / c m 2 a t 7 7 K a n d

7 5 , 0 0 0 A / c m 2 a t 6 5 K ( p u m p e d l i q u i d n i t r o g e n ) ,

e s t a b l i s h i n g c u r r e n t d e n s i t y l e v e l s a p p r o a c h i n g

t h o s e o f c o n v e n t i o n a l N b T i w i r e o p e r a t i n g a t

4 . 2 K . T h e s e r e s u l t s c o n f i r m e d s t r o n g l y l i n k e d

56

m a t e r i a l s w i t h h i g h flux p i n n i n g a n d e s t a b -

l i s h e d t h e e x i s t e n c e o f t e c h n o l o g i c a l l y u s e f u l

c u r r e n t d e n s i t y l e v e l s a t h i g h t e m p e r a t u r e s a n d

m a g n e t i c f i e l d s i n Y B C O m a t e r i a l s t h a t c a n b e

p r o d u c e d c o n t i n u o u s l y o v e r l o n g l e n g t h s .

1 . C P S S u p e r c o n d u c t o r C o r p o r a t i o n , M i l f o r d , M a s s .

2 . M e t a l s a n d C e r a m i c s ' D i v i s i o n , O R N L .

M A G N E T I Z A T I O N A N D CRITICAL CURRENT DENSITY RELATED TO

MICROSTRUCTURE I N YBa2Cu30_7-Ag COMPOSITES1

H. R. Khan,2 J. R. Thompson? and J. G. Ossandori*

c a n t l y b y t h e a d d i t i o n o f A g i n t h e s e c o m -

p o s i t e s . C o m p a r i s o n o f t h e i n t e r g r a i n c r i t i c a l

c u r r e n t d e n s i t y f r o m t r a n s p o r t s t u d i e s w i t h

t h e s e i i v i t r a g r a i n Jc v a l u e s s h o w s t h a t w i t h A g

a d d i t i o n s w e a k l y l i n k e d b e h a v i o r s t i l l d o m i -

n a t e s t h e i n t e r g r a i n t r a n s p o r t o f c u r r e n t .

1 . S u m m a r y o f p a p e r : Supercond. Sci. Technol. 4 , 1 3 3 ( 1 9 9 1 ) .

2 . F o r s c h u n g s i n s t i t u t f u r E d e l m e t a l l e u n d M e t a l l c h e m i e , S c h w a e b i s c h - G m u e n d , G e r m a n y .

3 . A d j u n c t r e s e a r c h a n d d e v e l o p m e n t \ \ p a r t i c i p a n t f r o m T h e U n i v e r s i t y o f T e n n e s s e e , I f k n o x v i l l e , T e n n .

j'l 4 . G r a d u a t e s t u d e n t f r o m T h e U n i v e r s i t y 1 o f T e n n e s s e e , K n o x v i l l e , T e n n . P r e s e n t a d d r e s s :

U n i v e r s i d a d d e T a l c a , T a l c a , C h i l e .

A m a g n e t i z a t i o n s t u d y h a s b e e n p e r f o r m e d

f o r t e m p e r a t u r e s i n t h e r a n g e 4 . 5 - 6 0 K a n d m a g -

n e t i c i n d u c t i o n f i e l d s u p t o 6 . 5 T o n a s e r i e s o f

Y B a 2 C u 3 0 7 - A g ( Y B C O - A g ) c o m p o s i t e m a t e r i -

a l s p r e p a r e d b y p o w d e r s i n t e r i n g t e c h n i q u e s .

T h e t e m p e r a t u r e d e p e n d e n c e o f t h e i n t r a g r a i n

c r i t i c a l c u r r e n t d e n s i t y Jc-intra w a s d e t e r m i n e d

f r o m t h e i r r e v e r s i b l e m a g n e t i z a t i o n , w h i c h

w a s m e a s u r e d u s i n g a v i b r a t i n g s a m p l e m a g n e -

t o m e t e r . T h e }C(T) e x h i b i t e d a q u a s i - e x p o n e n -

t i a l d e c a y w i t h t e m p e r a t u r e , a n d t h i s r e s u l t

w a s i n t e r p r e t e d u s i n g a f l u x - c r e e p m o d e l . T h i s

a n a l y s i s y i e l d e d e s t i m a t e s f o r t h e f l u x - p i n n i n g

p o t e n t i a l i n m a g n e t i c f i e l d s o f 0 . 2 7 a n d 3 . 8 T

n e a r 4 0 m e V . C o m p a r a t i v e s t u d i e s o n s i m i l a r l y

p r o c e s s e d Y B C O m a t e r i a l s w i t h n o A g a d d i -

t i o n s l e d t o v e r y s i m i l a r v a l u e s f o r t h e p i n n i n g

p o t e n t i a l . T h e s e r e s u l t s i n d i c a t e t h a t t h e

i n t r a g r a i n p r o p e r t i e s ' w e r e n o t a f f e c t e d s i g n i f i -

DEPENDENCE OF THE CRITICAL CURRENT DENSITY O N THE A D D I T I O N OF

A L U M I N U M T O CERAMIC Jc YBa2Cu307^

H. R. Kerchncr, J. O. Thomson} Jennifer Paul,2 and H. R. Khan3

T h i s e x p e r i m e n t i n v e s t i g a t e s t h e r e l a t i o n -

s h i p b e t w e e n t h e c r i t i c a l c u r r e n t d e n s i t y , Jc, a n d

t h e v a r i a t i o n i n c o m p o s i t i o n o f Y B a 2 C u 3 A 1 0 7 - s

p r o d u c e d a t F E M i n S c h w a e b i s c h - G m u e n d ,

G e r m a n y . E a c h s a m p l e c o n t a i n s a d i f f e r e n t

p e r c e n t a g e o f A l w h i c h s u b s t i t u t e s f o r t h e C u i n

Y B a 2 C u 3 0 7 _ 6 . T h e c r i t i c a l c u r r e n t d e n s i t y w a s

d e d u c e d f r o m m a g n e t i c h y s t e r e s i s m e a s u r e -

m e n t s c a r r i e d o u t i n a m u t u a l i n d u c t a n c e b r i d g e

w i t h 1 0 " 6 O e - c m 3 s e n s i t i v i t y . T h i s s t u d y

d e t e r m i n e d t h a t A l s u b s t i t u t i o n i n c r e a s e s t h e

c u r r e n t b a r r i e r s d u e t o t h e g r a i n b o u n d a r i e s .

57

E l e c t r i c a l c u r r e n t i n d u c e d b y a p p l i c a t i o n o f

a m a g n e t i c f i e l d g i v e s a n a c m a g n e t i c m o m e n t

s e n s e d b y p i c k u p c o i l s . T h e p i c k u p v o l t a g e i s

d i g i t i z e d a t 1 0 2 4 p o i n t s o f t i m e d u r i n g a f e w

c y c l e s o f t h e a c f i e l d a n d i s i n t e g r a t e d n u m e r -

i c a l l y o v e r t i m e i n o r d e r t o d e d u c e m a g n e t i c

m o m e n t s a s f u n c t i o n s o f a p p l i e d m a g n e t i c f i e l d .

O n e l o w - t e m p e r a t u r e m a g n e t i c h y s t e r e s i s l o o p

i s s h o w n i n F i g : " 2 . 2 3 f o r t h e s a m p l e w i t h

c = 0.1.

I n e a c h c a s e , t h e m o s t d o m i n a n t e f f e c t i s

t h e s h i e l d i n g o f t h e i n t e r i o r s o f s u p e r c o n d u c -

t i v e g r a i n s ( i n t r a g r a n u l a r c u r r e n t f l o w ) . T h e

m a g n i t u d e o f t h i s s i g n a l c o r r e s p o n d s t o t h e

e x c l u s i o n o f a p p l i e d f i e l d f r o m a b o u t 7 0 % o f t h e

i n t e r i o r o f e a c h s a m p l e . I n a d d i t i o n t o t h e

g r a n u l a r s h i e l d i n g ( s t r a i g h t l i n e d a t a ) , t h e

d a t a s h o w m a g n e t i c h y s t e r e s i s l o o p s a r i s i n g

d u e t o i n t e r g r a n u l a r c u r r e n t f l o w . T h e c r i t i c a l

i n t e r g r a n u l a r c u r r e n t d e n s i t y Jc e q u a l s t h e g e o -

m e t r i c a l a v e r a g e < / > w h e n i t a l l f l o w s i n t h e

s a m e d i r e c t i o n . N o s u c h l o o p i s v i s i b l e f o r

s a m p l e # 8 1 6 ( 6 = 0 . 2 ) , i n d i c a t i n g t h a t t h e

i n t e r g r a n u l a r c r i t i c a l c u r r e n t d e n s i t y i s b e l o w

t h e m e a s u r e m e n t s e n s i t i v i t y .

I t i s i m m e d i a t e l y e v i d e n t t h a t i n c r e a s i n g

A l c o n t e n t f r o m 0 . 0 5 t o 0 . 1 0 d e c r e a s e s t h e i n t e r -

g r a n u l a r c r i t i c a l c u r r e n t d e n s i t y ( a n d r e s u l t i n g

m a g n e t i c h y s t e r e s i s ) b y r o u g h l y a f a c t o r o f 1 0 .

A l s o e v i d e n t i s t h e s e n s i t i v i t y o f i n t e r g r a n u l a r

c r i t i c a l c u r r e n t d e n s i t y t o m a g n e t i c f i e l d s . T h e

c u r r e n t d e n s i t y d e c r e a s e s w i t h i n c r e a s i n g m a g -

n e t i c f i e l d , r e a c h i n j g z e r o n e a r 3 0 O e f o r e a c h

m a t e r i a l .


2 . B o s t o n C o l l e g e , C h e s t n u t H i l l , M a s s . 3 . F o r s c h u n g s i n t i t u t f u r E d e l m e t a l l e u n d

M e t a l l c h e m i e , S c h w a e b i c h - G m u e n d , G e r m a n y .

ORNL DWO 92

0 50 100 150 200 250 3 0 0 T ( K )

F i g . 2 . 2 3 . M a g n e t i c m o m e n t m a s a f u n c t i o n o f a p p l i e d m a g n e t i c f i e l d H f o r s a m p l e # 8 1 5 o f Y B a 2 C u 3 A l 0 . 0 5 O 7 . 6 . F o r H > 3 0 O e , t h e m o m e n t i s d u e s o l e l y t o i n t r a g r a n u l a r s h i e l d i n g c u r -r e n t s . . S u b t r a c t i n g t h e s t r a i g h t l i n e f i t t o t h i s l a t t e r m o m e n t a l l o w s o n e t o d e d u c e t h e a v e r a g e c i r c u l a r c u r r e n t d e n s i t y < / > .

MEASUREMENT OF THE KINETIC ENERGY FOR Cu I N YBa2Cu307_s BY NEUTRON

RESONANCE ABSORPTION SPECTROSCOPY

H . A. Mook, J. A. Harvey, N. W . Hill, and N. Hecker1

T h e p h o n o n s p e c t r a f o r t h e h i g h -

t e m p e r a t u r e s u p e r c o n d u c t o r s a r e v e r y c o m p l i -

c a t e d a s t h e l a r g e n u m b e r o f a t o m s p e r u n i t c e l l

r e s u l t i n a d e n s e e n e r g y s p a c i n g o f t h e p h o n o n

b r a n c h e s . T h i s i s p a r t i c u l a r l y t r u e i n t h e

e n e r g y r e g i o n f o r t h e C u v i b r a t i o n s . H o w e v e r ,

t h e k i n e t i c e n e r g y ( K E ) w a s d e t e r m i n e d a t t h e

O a k R i d g e E l e c t r o n L i n e a r A c c e l e r a t o r f o r C u i n

58

B i 2 S r 2 C a C u 2 C > 8 ( 2 2 1 2 ) u s i n g t h e 2 3 0 - e V a b s o r p -

t i o n r e s o n a n c e i n ^ C u . 2 M e a s u r e m e n t s o f K E f o r

m o t i o n i n t h e a,b p l a n e s s h o w e d a s u d d e n

d e c r e a s e j u s t a b o v e Tc a n d t h e n n o f u r t h e r

d e c r e a s e a s t h e t e m p e r a t u r e w a s l o w e r e d b e l o w

Te.

T h e C u K E m e a s u r e m e n t s h a v e n o w b e e n

e x t e n d e d t o Y B a 2 C u 3 0 7 . 8 ( 1 2 3 ) f o r 8 v a l u e s o f 0

a n d 0 . 5 . I t i s e x p e c t e d t h a t t h e m e a s u r e m e n t s

w i l l d i f f e r f r o m B i 2 S r 2 C a C u O s a s t h e C u

r e s i d e s i n t h e c h a i n s i t e s a s w e l l a s t h e p l a n e s

f o r t h e ( 1 2 3 ) c o m p o u n d . F i g u r e 2 . 2 4 s h o w s t h e

K E f o r C u i n ( 1 2 3 ) d i v i d e d b y t h e K E f o r

O R N l - D W G 92M-9290

T ( K )

F i g . 2 . 2 4 . N o r m a l i z e d K E p l o t t e d a s a f u n c t i o n o f t e m p e r a t u r e f o r Y B a 2 C u 3 0 7 _ 5 f o r 8 = 0 a n d 0 . 5 .

L a 2 C u C > 4 . L a 2 C u C > 4 i s a n i n s u l a t o r w i t h t h e

s a m e C u - O p l a n e s a s ( 1 2 3 ) ; t h u s , t h e d i v i s i o n

r e m o v e s t h e n o r m a l t e m p e r a t u r e - d e p e n d e n t

l a t t i c e e f f e c t s . F o r t h e s u p e r c o n d u c t o r ( 8 = 0 ) ,

t h e n o r m a l i z e d K E f a l l s o f f s l i g h t l y a s t h e

t e m p e r a t u r e i s l o w e r e d t o w a r d T c , b u t t h e n r i s e s

a g a i n a t l o w t e m p e r a t u r e s . F o r t h e n o n -

s u p e r c o n d u c t o r ( 8 = 0 . 5 ) , l i t t l e t e m p e r a t u r e

d e p e n d e n c e i s o b s e r v e d . T h e r i s e i n t h e n o r m a l -

i z e d K E a t l o w t e m p e r a t u r e s m e a n s t h e C u

p h o n o n s s t i f f e n b e l o w Tc. T h i s e f f e c t i s a l s o

o b s e r v e d f o r t h e n o r m a l i z e d K E f o r ( 2 2 1 2 ) . T h i s

a l s o a g r e e s w i t h i o n c h a n n e l i n g m e a s u r e m e n t s 3

a n d s u g g e s t s t h e p r e s e n c e o f a l a t t i c e i n s t a b i l -

i t y i n t h e s e m a t e r i a l s .

1 . H a r v a r d U n i v e r s i t y , B o s t o n , M a s s . 2 . H . A . M o o k e t a l . , Phys. Rev. Lett. 6 5

2 7 1 2 ( 1 9 9 0 ) . 3 . T . H a g a e t a l . , Phys. Rev. B 4 1 , 8 2 6

( 1 9 9 0 ) .

P H O N O N S I N S U P E R C O N D U C T I N G B a o . 6 K o . 4 B i 0 3

R. M. Nicklow, Mark Mostoller, C.-K. Loong} and M. L. Norton2

A m o n g t h e m a t e r i a l s t h a t d o n o t c o n t a i n

c o p p e r , B a i . x K x B i 0 3 e x h i b i t s t h e h i g h e s t

s u p e r c o n d u c t i n g t r a n s i t i o n t e m p e r a t u r e , Tc =

3 0 K f o r x = 0 . 4 . T h i s m a t e r i a l d i s p l a y s n o n e o f

t h e a n t i f e r r o m a g n e t i s m c o m m o n t o o t h e r

h i g h - T c m a t e r i a l s , a n d i t i s c u b i c i n t h e s u p e r -

c o n d u c t i n g p h a s e i n c o n t r a s t t o t h e a n i s o t r o p i c

p l a n a r C u - O s t r u c t u r e s i n t h e o t h e r c o m p o u n d s .

W i t h n o e v i d e n c e f o r m a g n e t i c f l u c t u a t i o n s i n

59

B a i _ x K x B i 0 3 , i t i s q u i t e p o s s i b l e t h a t s t a n d a r d

e l e c t r o n - p h o n o n c o u p l i n g i s r e s p o n s i b l e f o r

s u p e r c o n d u c t i v i t y i n t h i s m a t e r i a l . T o i n v e s t i -

g a t e t h i s f u r t h e r , a s t u d y o f t h e p h o n o n s i n

B a o . 6 K o . 4 B i C > 3 a s a f u n c t i o n o f t e m p e r a t u r e u s i n g

n e u t r o n s c a t t e r i n g h a s b e e n i n i t i a t e d .

T h e r e s u l t s o b t a i n e d s o f a r a r e s h o w n i n

F i g . 2 . 2 5 . T h e a c o u s t i c b r a n c h e s i n t h e t h r e e

p r i n c i p a l d i r e c t i o n s h a v e b e e n m e a s u r e d a t

r o o m t e m p e r a t u r e t o t h e z o n e b o u n d a r y e x c e p t

f o r t h e l o n g i t u d i n a l b r a n c h i n t h e [ 1 1 1 ] d i r e c -

t i o n . T h a t b r a n c h h a s b e e n d i f f i c u l t t o o b s e r v e

f o r u n k n o w n r e a s o n s . T h e l i n e s a r e t h e r e s u l t s o f

a p r e l i m i n a r y f i t t o t h e d a t a b a s e d o n a s h e l l

m o d e l f o r t h e i n t e r a t o m i c f o r c e s . A t p r e s e n t

t h e r e a r e t o o f e w d a t a f o r t h e o p t i c m o d e s t o

p r o v i d e a d e f i n i t i v e t e s t o f t h e m o d e l .

T h e t e m p e r a t u r e d e p e n d e n c e s o f t h e t r a n s -

v e r s e a c o u s t i c m o d e s i n t h e [ 1 0 0 ] a n d [ 1 1 0 ] d i r e c -

t i o n s h a v e b e e n m e a s u r e d , a n d o n l y s m a l l

e f f e c t s o n t h e p h o n o n e n e r g i e s h a v e b e e n

o b s e r v e d . H o w e v e r , a f a i r l y l a r g e ( 1 5 % ) t e m -

p e r a t u r e d e p e n d e n c e o f t h e e n e r g y w i d t h s o f

t r a n s v e r s e p h o n o n s w i t h s m a l l q i n t h e [ 1 1 0 ]

d i r e c t i o n h a s b e e n s e e n j u s t a t T c , i n d i c a t i n g

t h a t a s i g n i f i c a n t c h a n g e o c c u r s a t t h a t t e m -

o r n l - d w g 92-9239

2 5 . 0

20.0-

1 5 . 0

1 0 . 0 -

5 . 0 -

[oog [ « 0 ]

0 . 5 0 . 4 0 . 3 0 . 2 0 . 1 0 . 1 0 . 2 0 . 3 0 . 4 0 . 5

2 5 . 0

- 20.0

- 1 5 . 0

- 10.0

0 . 1 0 . 2 0 . 3 0 . 4 0 . 5

- 5 . 0

0.0

R e d u c e d wave vec tor £ = q/(2n/a) F i g . 2 . 2 5 . P h o n o n d i s p e r s i o n c u r v e s f o r B a o ^ K o ^ B i O a a t r o o m t e m p e r a t u r e .

60

p e r a t u r e i n t h e e l e c t r o n - p h o n o n c o u p l i n g f o r

t h o s e m o d e s .


2 . M a r s h a l l U n i v e r s i t y , H u n t i n g t o n , W . V a .

P H O N O N S A N D S U P E R C O N D U C T I V I T Y I N B i 2 S r ^ C a C u 2 0 8

H. A. Mook, B. C. Chakoumakos, M. Mostoller, A. T. Boothroyd,1 and D. Mck. Paul1

D e t a i l e d n e u t r o n s c a t t e r i n g m e a s u r e m e n t s

h a v e b e e n m a d e f o r s e l e c t e d p h o n o n s f o r

B i 2 S r 2 C a C u 2 0 8 a t t e m p e r a t u r e s a b o v e a n d

b e l o w Tc i n o r d e r t o m e a s u r e t h e e f f e c t o f s u p e r -

c o n d u c t i v i t y o n t h e p h o n o n l i n e w i d t h s . T h e

m e a s u r e m e n t s w e r e m a d e u s i n g t r i p l e - a x i s s p e c -

t r o m e t e r s a t t h e H F I R a n d b y t i m e - o f - f l i g h t

s p e c t r o m e t r y a t t h e I S I S f a c i l i t y a t t h e

R u t h e r f o r d A p p l e t o n L a b o r a t o r y . L a r g e s i n g l e

c r y s t a l s a r e n o t a v a i l a b l e , b u t i t w a s p o s s i b l e t o

g r o w b o u l e s o f t h e m a t e r i a l b y t h e f l o a t i n g -

z o n e t e c h n i q u e i n w h i c h t h e a o r b d i r e c t i o n

a l t e r n a t e d i n b e i n g w e l l o r i e n t e d a l o n g t h e r o d .

U s i n g t h e s e r o d s , i t w a s p o s s i b l e t o m e a s u r e

l o n g i t u d i n a l p h o n o n s a l o n g t h e r o d a x i s o r t h e

(JC,TC) d i r e c t i o n , u s i n g s q u a r e l a t t i c e n o t a t i o n .

T h r e e m o d e s t h a t c o u l d b e c l e a r l y i s o l a t e d f r o m

t h e r e s t o f t h e p h o n o n s p e c t r a h a v e b e e n

e m p h a s i z e d . T h e s e a r e t h e t w o h i g h e s t e n e r g y

i n - p l a n e o x y g e n v i b r a t i o n s a n d t h e l o n g i -

t u d i n a l a c o u s t i c m o d e a t t h e 0 . 5 ( 7 t , n ) p o s i t i o n .

F i g u r e 2 . 2 6 s h o w s t h e t e m p e r a t u r e d e p e n -

d e n c e o f t h e m e a s u r e d p h o n o n w i d t h s . T h e t o p

ORNL-OWG 91M 17774

TEMPERATURE (K)

F i g . 2 . 2 6 . T h e t o p t w o c u r v e s s h o w t h e p h o n o n w i d t h s f o r t h e i n - p l a n e o x y g e n v i b r a -t i o n s a s a f u n c t i o n o f t e m p e r a t u r e . T h e t h i r d c u r v e s h o w s t h e b a c k g r o u n d b e t w e e n t h e o x y g e n m o d e s w h i c h e f f e c t i v e l y s a m p l e s t h e i r w i d t h . T h e b o t t o m c u r v e i s f o r t h e a c o u s t i c m o d e a t h a l f t h e z o n e b o u n d a r y .

c u r v e i s f o r t h e m o d e m e a s u r e d a t 0 . 8 ( re ,7 t ) a n d

7 6 m e V , w h i c h i s e s s e n t i a l l y t h e b r e a t h i n g

m o d e i n w h i c h t h e i n - p l a n e o x y g e n a t o m s m o v e

d i r e c t l y t o w a r d t h e C u a t o m s . T h e m o d e s a r e

f o u n d t o b e v e r y w i d e a t h i g h t e m p e r a t u r e s a n d

n a r r o w a s t h e t e m p e r a t u r e i s l o w e r e d t o w a r d

61

Tc, w h i c h i s a b o u t 8 3 K . B e l o w T c , t h e w i d t h o f

t h e m o d e i n c r e a s e s a s t h e t e m p e r a t u r e i s

r e d u c e d . S i m i l a r b e h a v i o r i s f o u n d f o r t h e 0 . 6

( j r , 7c ) 6 2 - m e V m o d e , f o r w h i c h t h e i n - p l a n e

o x y g e n a t o m s m o v e a l o n g t h e a ( b ) a x i s , a s

s h o w n i n t h e s e c o n d c u r v e o n F i g . 2 . 2 6 . T h e

t h i r d c u r v e s h o w s t h a t t h e b e h a v i o r o f t h e

p h o n o n w i d t h s c a n a l s o b e d e t e r m i n e d b y m e a -

s u r i n g t h e i n t e n s i t y o f a p o i n t b e t w e e n t h e m , a s >> »'•

w h e n t h e w i d t h s a r e l a r g e , t h e m o d e s ^ o v e r l a p

t o s o m e d e g r e e . T h e l o w e r c u r v e s h o w s t h e

w i d t h m e a s u r e m e n t f o r t h e a c o u s t i c m o d e

w h i c h i s f a i r l y t e m p e r a t u r e i n d e p e n d e n t , p e r -

h a p s n a r r o w i n g s o m e w h a t a s t h e s u p e r c o n d u c t -

i n g g a p o p e n s . T h e o x y g e n m o d e s d i s p l a y c o n -

s i d e r a b l e a n h a r m o n i c i t y t h a t r e d u c e s a s t h e

t e m p e r a t u r e i s l o w e r e d n e a r T c . B e l o w T c , t h e s e

p h o n o n s w i d e n a s q u a s i p a r t i c l e s a r e p u s h e d

u p w a r d i n t o t h e i r e n e r g y r e g i o n a s t h e g a p

o p e n s . T h i s b r o a d e n i n g i s c o n s i s t e n t w i t h a n

e l e c t r o n - p h o n o n c o u p l i n g c o n s t a n t o f a b o u t 0 . 0 5

f o r e a c h o f t h e s e m o d e s . I f a l l p h o n o n m o d e s

c o n t r i b u t e d e q u a l l y , t h i s w o u l d r e s u l t i n a n

o v e r a l l e l e c t r o n p h o n o n c o u p l i n g o f 2 . 2 5 . H o w -

e v e r , i t i s m o r e l i k e l y t h a t F e r m i s u r f a c e n e s t -

i n g o c c u r s n e a r ( 7 i , j r ) r e s u l t i n g i n a n u n u s u a l l y

l a r g e e l e c t r o n - p h o n o n c o n t r i b u t i o n f o r t h e it m e a s u r e d m o d e s .

1 . U n i v e r s i t y o f W a r w i c k , W a r w i c k , U n i t e d K i n g d o m .

MAGNETIC DYNAMICS OF SUPERCONDUCTING La1^6Sr0.14CuO4

1

T . E. Mason2 G . Aeppli2and H. A. Mook

N e u t r o n i n e l a s t i c s c a t t e r i n g h a s b e e n u s e d

t o d e t e r m i n p ^ t h e g e n e r a l m a g n e t i c r e s p o n s e

f u n c t i o n o f a s u p e r c o n d u c t i n g s i n g l e

c r y s t a l ' o f ; , L a ' f ; h V : S ^ . i 4 C u 0 4 (Te = 3 3 K ) . I t w a s

f o u n d , t h a i . . tKc? ' ' m a g n e t i c f l u c t u a t i o n s a r e

i n c o m m e n s u r a t e i n t h i s m a t e r i a l , p e a k i n g a t

t h e p o i n t s , 8 ( r c , 0 ) a n d ( n , n ) ± 8 ( 0 , 7 t )

u s i n g s q u a r e - l a t t i c e n o t a t i o n , w h e r e 8 = 0 . 2 4 5 ±

0 . 0 0 4 . T h e m e a s u r e d s p e c t r a a r e b r o a d a t h i g h

t e m p e r a t u r e s b u t n a r r o w a n d i n c r e a s e i n

s t r e n g t h a s t h e s a m p l e i s c o o l e d t o t h e s u p e r -V

c o n d u c t i n g t e m p e r a t u r e . A s t h e t e m p e r a t u r e i s

l o w e r e d b e l o w Tc, s u p e r c o n d u c t i v i t y s u p p r e s s e s

t h e m a g n e t i c f l u c t u a t i o n s f o r e n e r g i e s b e l o w 6 . 0

m e V , w h i c h i s a b o u t t h e v a l u e f o r t h e g a p

e n e r g y f o r t h e s u p e r c o n d u c t o r . F i g u r e 2 . 2 7

s h o w s t h a t X"(Q,<a) a t t h e i n c o m m e n s u r a t e

p o s i t i o n p e a k s a t Tc a n d t h e n r e d u c e s a t l o w e r

t e m p e r a t u r e s i n g r e a t e r p r o p o r t i o n a s t h e

e n e r g y t r a n s f e r i s r e d u c e d . T h i s i m p l i e s t h a t

t h i s i s n o t a n i d e a l B C S s u p e r c o n d u c t o r , w h e r e

a t l o w t e m p e r a t u r e s , n o e x c i t a t i o n s a r e ,,

e x p e c t e d b e l o w t h e p a i r c o n d e n s a t i o n e n e r g y .

A l s o , b e c a u s e X " ( Q , ( o ) h a s a s h a r p p e a k r a t h e r

t h a n m e r e l y a b r e a k i n s l o p e a t T c , s u p e r -

c o n d u c t i v i t y i s n o t d u e t o B o s e c o n d e n s a t i o n o f

p r e f o r m e d p a i r s .

F o r t h e n o r m a l s t a t e , i t w a s f o u n d t h a t t h e

s h a p e o f X " ( Q , c o ) c a n b e d e s c r i b e d i n t e r m s o f

m o d e l s p r o p o s e d f o r c o n v e n t i o n a l m e t a l s n e a r a

62

ORNL-DWG 92M 9291

t ( k )

F i g . 2 . 2 7 . T h e g e n e r a l i z e d s u s c e p t i b i l i t y X " ( Q , ( f l ) p l o t t e d a s a f u n c t i o n o f t e m p e r a t u r e f o r d i f f e r e n t e n e r g y t r a n s f e r s .

a

V ^ F e r m i s u r f a c e n e s t i n g i n s t a b i l i t y . T h e s u p e r -

c o n d u c t o r s h o u l d b e c o m p a r e d w i t h t h e a p p r o -

p r i a t e L i n d h a r d f u n c t i o n f o r a s u p e r c o n d u c t o r w i t h t h e F e r m i s u r f a c e o f o u r s a m p l e . H o w -

' , r - , e v e r , b e c a u s e o f t h e c o m p l e x i t y o f s u c h a c a l c u -l a t i o n , t h e d a t a w e r e f i t b y i n c l u d i n g a r e a l t e r m i n X"(Q,to) t h a t r e p r e s e n t s t h e e n e r g y d i f -f e r e n c e b e t w e e n t h e s i n g l e t a n d t r i p l e t s t a t e s f o r p a i r s o f c a r r i e r s w i t h r e l a t i v e m o m e n t u m Q . T h i s g i v e s a ^ g o o d f i t t o t h e m e a s u r e m e n t s a n d

X j

r e s u l t s i n a l o w - t e m p e r a t u r e s p i n c o r r e l a t i o n

l e n g t h o f a b o u t 2 5 A. I t w a s f o u n d t h a t t h e

t w o - f l u i d f o r m 2 A (T) = 2 A 0 ( 1 - ( T / T C ) 1 / 2 , w i t h

2 A o = 6 m e V a n d T c = 3 3 K , g i v e s a g o o d d e s c r i p -

t i o n o f t h e p a i r i n g e n e r g y .

1 . S u m m a r y o f p a p e r : Phys^Rev. Lett. 6 8 , 1 4 1 4 ( 1 9 9 2 ) . " "

2 . A T & T B e l l L a b o r a t o r i e s , M u r r a y frill, N . J .

P R E S S U R E E F F E C T S O N T H E C R Y S T A L S T R U C T U R E O F L a 2 - x B a x C u 0 4

S. Katano1 and ]. A. Fernandez-Baca

T h e s t u d y o f t h e r o l e o f s t r u c t u r a l t r a n s f o r -

m a t i o n s i n t h e h i g h - T c s u p e r c o n d u c t o r s i s o f c o n -

s i d e r a b l e i n t e r e s t . L a 2 - x B a x C u 0 4 ( f o r 0 . 0 5 < x <

0 . 2 ) , f o r e x a m p l e , u n d e r g o e s a p e c u l i a r s e q u e n c e

o f s t m c t u r a l ' t r a n s f o r m a t i o i i i s u o o n c o o l i n g : f r o m

' t e t r a g o n a l ( 7 4 / m m m ) tO OTthorhombic ( B m a b )

t o a m i x o f t e t r a g o n a l ( P 4 2 / n c m ) a n d

o r t h o r h o m b i c (Bmab) p h a s e s . 2 T h e f r a c t i o n o f

t h e s y s t e m t h a t t r a n s f o r m s i n t o t h e l o w -1 h >J

t e m p e r a t u r e t e t r a g o n a l ( L T T ) p h a s e v a r i e s

W i t h t h e B a c o n c e n t r a t i o n x a n d s e e m s t o b e in)

l a r g e s t f o r x = 0 . 1 2 5 , w h e n t h e b u l k s u p e r c o n d u c -

t i v i t y i s s u p p r e s s e d . I t h a s a l s o b e e n n o t e d t h a t

t h e a p p l i c a t i o n o f p r e s s u r e t o t h i s s y s t e m l e a d s

t o t h e r e c o v e r y , o f t h e s u p e r c o n d u c t i v i t y . 3 a & •

T h e s e o b s e r v a t i o n s h a v e l e d t o t h e s u g g e s t i o n T/ .

t h a t t h e r e i s a c o r r e l a t i o n b e t w e e n t h e L T T

p h a s e a n d t h e s u p p r e s s i o n o f s u p e r c o n d u c t i v i t y

a n d t h a t t h e e f f e c t o f p r e s s u r e i s t o s u p p r e s s t h e

L I T ] p h a s e a n d t h u s t o r e c o v e r t h e s u p e r c o n d u c -

t i v i t y . I n o r d e r t o t e s t t h i s s u g g e s t i o n a n d t o

i n v e s t i g a t e t h e c o r r e l a t i o n b e t w e e n s u p e r -

c o n d u c t i v i t y a n d t h e c r y s t a l s t r u c t u r e i n t h i s

s y s t e m , a n e u t r o n d i f f r a c t i o n e x p e r i m e n t o n

L a 2 - x B a x C u 0 4 (x = 0 . 1 2 5 ) a t a m b i e n t p r e s s u r e

a n d a t 7 k b a r h a s b e e n p e r f o r m e d . T h e n e u t r o n

d i f f r a c t i o n m e a s u r e m e n t s w e r e p e r f o r m e d a t

t h e H B - 4 m u l t i d e t e c t o r p o w d e r d i f f r a c t o m e t e r

a t t h e H F I R u s i n g a c l a m p - t y p e h i g h - p r e s s u r e

c e l l w i t h a s a p p h i r e w i n d o w 4 a n d a s t a n d a r d

c l o s e d - c y c l e r e f r i g e r a t o r . T h e d i f f r a c t i o n p a t -

t e r n s f o r t h e a m b i e n t p r e s s u r e c a s e w e r e c o n s i s -

63

t e n t w i t h t h e s t r u c t u r a l c h a n g e s r e p o r t e d b y

A x e e t a l . 2 w i t h a n o r t h o r h o m b i c - t o - t e t r a g o n a l

t r a n s i t i o n a t a t e m p e r a t u r e T ~ 8 0 K . B e l o w

t h i s t e m p e r a t u r e t h e L T T p e a k s h a v e G a u s s i a n

s h a p e s s l i g h t l y b r o a d e r t h a n t h e i n s t r u m e n t a l

r e s o l u t i o n , w i t h l i t t l e o r n o e v i d e n c e o f t h e

l o w - t e m p e r a t u r e o r t h o r h o m b i c p h a s e . T h e

d i f f r a c t i o n p a t t e r n s f o r t h e 7 - k b a r c a s e , o n t h e

o t h e r h a n d , s u g g e s t t h a t t h e o r t h o r h o m b i c

s t r u c t u r e p e r s i s t s d o w n t o t h e l o w e s t t e m p e r a -

t u r e s t u d i e d ( T = 1 4 K ) a n d t h a t t h e L T T p h a s e

h a s b e e n s u p p r e s s e d i n t h i s t e m p e r a t u r e r a n g e .

T h i s f i n d i n g s e e m s t o c o n f i r m t h a t t h e r e i s a

c o r r e l a t i o n b e t w e e n t h e l o w - t e m p e r a t u r e

o r t h o r h o m b i c p h a s e a n d t h e o n s e t o f s u p e r -

c o n d u c t i v i t y i n t h i s s y s t e m a n d t h a t t h e t r a n s -

f o r m a t i o n t o t h e L T T p h a s e r e s u l t s i n t h e l o s s o f

s u p e r c o n d u c t i v i t y .

1 . G u e s t s c i e n t i s t f r o m J a p a n A t o m i c E n e r g y R e s e a r c h I n s t i t u t e , T o k a i , J a p a n .

2 . J . D . A x e e t a l . , Phys. Rev. Lett. 6 2 , 2 7 5 1 ( 1 9 8 9 ) .

3 . N . Y a m a d a e t a l . , Solid State Commun. 7 0 , 1 1 5 1 ( 1 9 8 9 ) .

4 . A . O n o d e r a e t a l . , Jpn. J. Appl. Phys. 2 6 , 1 5 2 ( 1 9 8 7 ) .

S M A L L - A N G L E N E U T R O N S C A T T E R I N G S T U D Y O F T H E F L U X L I N E

L A T T I C E I N Y B a 2 C u 3 0 7

M. YethirajH. A. Mook, and G. D. Wignall

I n t y p e - I I s u p e r c o n d u c t o r s , w h e n a n a p p l i e d

f i e l d i s a b o v e Hc\ b u t b e l o w Hc2, q u a n t a o f f l u x

p e n e t r a t e t h e s u p e r c o n d u c t o r f o r m i n g a t w o -

d i m e n s i o n a l f l u x l i n e l a t t i c e ( F L L ) . S i n c e

n e u t r o n s h a v e a m a g n e t i c m o m e n t , t h e y a r e s e n -

s i t i v e t o t h e f i e l d d i s t r i b u t i o n b e c a u s e o f t h e

p e n e t r a t i o n o f t h e s a m p l e b y f l u x v o r t i c e s .

S m a l l - a n g l e n e u t r o n s c a t t e r i n g ( S A N S )

t e c h n i q u e s h a v e b e e n u s e d s u c c e s s f u l l y i n t h e

p a s t t o s t u d y t h e f l u x l a t t i c e i n t r a d i t i o n a l


T h e F L L i n t h e h i g h - T c s u p e r c o n d u c t o r

Y B a 2 C i i 3 0 7 w a s i n v e s t i g a t e d v i a S A N S a t t h e

H F I R . I t w a s o b s e r v e d t h a t w i t h t h e a p p l i e d

f i e l d p a r a l l e l t o t h e c a x i s , t h e l a t t i c e w a s

s q u a r e r a t h e r t h a n t r i a n g u l a r a n d a l i g n e d

a l o n g t h e o r t h o r h o m b i c ( 1 1 0 ) c r y s t a l a x e s .

S p o t s , r a t h e r t h a n a r i n g , w e r e o b s e r v e d i n t h e

2 - D d a t a a s s h o w n i n F i g . 2 . 2 8 , i n d i c a t i n g t h a t

l o n g - r a n g e o r i e n t a t i o n a l o r d e r e x i s t s i n t h i s

ORNL-DWG 92-8199

F i g . 2 . 2 8 . W h e n a m a g n e t i c f i e l d i s a p -p l i e d a l o n g t h e c a x i s o f Y B a 2 C u 3 0 7 , a s q u a r e v o r t e x l a t t i c e i s o b s e r v e d i n t h e d i f f e r e n c e b e t w e e n 1 1 - a n d 1 0 0 - K d a t a .

64

l a t t i c e . T h e m o s a i c w i d t h o f t h e F L L w a s c o m -

p a r a b l e t o t h a t o f t h e c - a x i s m o s a i c i n t h e

s a m p l e . T h i s s t r o n g l y s u g g e s t s t h e i n f l u e n c e o f

p i n n i n g b y t w i n p l a n e d e f e c t s , k n o w n t o e x i s t i n

t h e s a m p l e , i n t h e f o r m a t i o n o f a s q u a r e l a t t i c e .

E x t r e m e l y c u r i o u s b e h a v i o r r e s u l t e d w h e n

t h e f i e l d w a s a p p l i e d a t a n a n g l e t o t h e c a x i s .

A v a r y i n g f r a c t i o n o f t h e l a t t i c e t e n d e d t o f o r m

a l o n g t h e c a x i s i r r e s p e c t i v e o f t h e f i e l d d i r e c -

t i o n t i l l t h e a n g l e b e t w e e n t h e c a x i s a n d t h e ,

a p p l i e d f i e l d w a s a l m o s t 4 0 ° . T h e r e a s o n f o r 1

t h i s i s n o t ' u n d e r s t o o d .

T h e t e m p e r a t u r e d e p e n d e n c e o f t h e F L L

i n t e n s i t y w a s m e a s u r e d b o t h f o r t h e f i e l d

a p p l i e d a l o n g t h e c a x i s o f t h e c r y s t a l a n d f o r a

d i r e c t i o n 3 0 ° a w a y f r o m t h e c a x i s . T h e r e i s n o

s u b s t a n t i a l d i f f e r e n c e i n t h e t e m p e r a t u r e

d e p e n d e n c e b e t w e e n t h e t w o d i r e c t i o n s , a n d i t

d e v i a t e s m a r k e d l y f r o m t h e t w o - f l u i d b e h a v -

i o r o b s e r v e d v i a m u o n s p i n r e l a x a t i o n f o r p o l y -

c r y s t a l l i n e s a m p l e s o f t h e c o m p o u n d .

1 . O a k R i d g e A s s o c i a t e d U n i v e r s i t i e s p o s t g r a d u a t e r e s e a r c h p a r t i c i p a n t .

3. Neutron Scattering

T h e H i g h - F l u x I s o t o p e R e a c t o r ( H F I R ) o p e r a t e d r o u t i n e l y t h r o u g h t h i s r e p o r t i n g

p e r i o d w i t h a n a v a i l a b i l i t y o f a b o u t 6 4 % . A m a j o r m i l e s t o n e w a s p a s s e d e a r l y i n 1 9 9 2

w h e n a s e c o n d p e r i o d i c h y d r o s t a t i c t e s t t o a s s u r e t h e i n t e g r i t y o f t h e p r e s s u r e v e s s e l

w a s c o m p l e t e d s u c c e s s f u l l y .

A t o t a l o f 1 1 n e u t r o n s c a t t e r i n g i n s t r u m e n t s a r e n o w o p e r a t i o n a l , s o m e o f w h i c h a r e

s t i l l u n d e r d e v e l o p m e n t o r a r e i n a r e a c t i v a t i o n p r o c e s s . T h e N e u t r o n S c a t t e r i n g

P r o g r a m i s g r o w i n g i n n e w d i r e c t i o n s , t h a n k s t o s e v e r a l s u c c e s s f u l f u n d i n g i n i t i a t i v e s .

T h e s e n e w d i r e c t i o n s i n c l u d e a n i s o t r o p i c c o l l o i d a l m a t e r i a l s ( i n c o l l a b o r a t i o n w i t h L o s

A l a m o s a n d T h e U n i v e r s i t y o f T e n n e s s e e ) , r e s i d u a l s t r e s s ( i n c o l l a b o r a t i o n w i t h t h e

O R N L M e t a l s a n d C e r a m i c s D i v i s i o n ) , a n d b i o l o g i c a l m a t e r i a l s ( i n c o l l a b o r a t i o n w i t h

t h e O R N L B i o l o g y D i v i s i o n ) . T h e l a t t e r t w o i n i t i a t i v e s a r e p a r t o f a c o n s c i o u s e f f o r t t o

i n v o l v e o t h e r O R N L r e s e a r c h d i v i s i o n s i n n e u t r o n s c a t t e r i n g a t H F I R a s a p r e l u d e t o

t h e A d v a n c e d N e u t r o n S o u r c e ( A N S ) .

T h e u s e r p r o g r a m i s h e a l t h y ; d u r i n g F Y 1 9 9 1 t h e r e w a s a t o t a l o f 1 3 7 u s e r s ( 9 5

n e u t r o n a n d 4 2 S A X S u s e r s ) . T h e v i t a l i t y o f t h e U . S . - J a p a n C o o p e r a t i v e P r o g r a m o n

N e u t r o n S c a t t e r i n g w a s r e a f f i r m e d a t a P l a n n i n g C o m m i t t e e m e e t i n g h e l d i n J a n u a r y

1 9 9 2 . F u n d s a r e b e i n g r e q u e s t e d f r o m t h e J a p a n A t o m i c E n e r g y R e s e a r c h I n s t i t u t e f o r a

m a j o r u p g r a d e o f t h e w i d e - a n g l e n e u t r o n d i f f r a c t o m e t e r .

W i t h t h e c o m p l e t i o n o f t h e A N S c o n c e p t u a l d e s i g n , t h i s p r o j e c t i s e n t e r i n g a c r u c i a l

s t a g e w h e r e t h e e s t a b l i s h e d s c i e n t i f i c n e e d i s b a l a n c e d a g a i n s t t h e e s t i m a t e d c o s t i n a n

a t m o s p h e r e o f g r o w i n g c o n c e r n a b o u t t h e f e d e r a l d e b t . W o r k w i t h t h e p r o j e c t t e a m w i l l

b e c o n t i n u e d t o t r y t o p l a n a f i r s t - c l a s s f a c i l i t y a t a r e a s o n a b l e c o s t .

T h e w o r k d e s c r i b e d i n t h i s s e c t i o n i s o f g r o w i n g d i v e r s i t y . O u r t r a d i t i o n a l i n t e r e s t

i n m a g n e t i c m a t e r i a l s r e m a i n s s t r o n g , a n d t h e r e i s a v a r i e t y o f r e s u l t s o n p h a s e t r a n s i -

t i o n s . S m a l l - a n g l e s t u d i e s u s i n g b o t h n e u t r o n s a n d X r a y s a r e d o m i n a t e d b y p o l y m e r

r e s u l t s , b u t a l s o i n c l u d e w o r k o n m i c e l l e s , g e l s , a n d m e t a l l u r g i c a l s a m p l e s . E n t i r e l y n e w

a r e a s i n c l u d e n e u t r o n r e f l e c t o m e t r y a n d r e s i d u a l s t r e s s m e a s u r e m e n t s o f w e l d s . T h e r e i s

a f u l l a r r a y o f n e u t r o n s c a t t e r i n g e x p e r i m e n t s o n h i g h - T c s u p e r c o n d u c t o r s , w h i c h i s

r e p o r t e d i n t h e B u l k M a t e r i a l s S e c t i o n o f C h a p t e r 2 e n t i t l e d " S u p e r c o n d u c t i v i t y . "

65

66

SMALL-ANGLE SCATTERING AND

NEUTRON REFLECTOMETR Y

M O L E C U L A R W E I G H T S C A L I N G I N C R I T I C A L P O L Y M E R M I X T U R E S B Y S A N S 1

G. D. Wignall, M. Gehlsen,2 F. S. Bates,2

L. Hansen,3 and K. Almdaft

O v e r 5 0 y e a r s a g o , F l o r y a n d H u g g i n s ( F H )

d e r i v e d s i m i l a r m e a n - f i e l d t h e o r i e s w h i c h

d e s c r i b e t h e m i x i n g o f t w o p o l y m e r s p e c i e s i n

t h e u n d i l u t e d ( b u l k ) s t a t e . T h e s e l e d t o a c r i t i -

c a l s c a l i n g c o n d i t i o n X c N = 2 f o r p h a s e s e p a r a -

t i o n w h e r e N i s t h e n u m b e r o f s e g m e n t s o n e a c h

c h a i n a n d % i s a n i n t e r a c t i o n p a r a m e t e r

a c c o u n t i n g f o r t h e c o n t a c t e n e r g y b e t w e e n d i s -

s i m i l a r s e g m e n t s . A l t h o u g h t h e F H t h e o r y i s a

r e l a t i v e l y c r u d e a p p r o x i m a t i o n w h i c h n e g l e c t s

c h a i n s e l f - a v o i d a n c e , s e l f - c o n t a c t , a n d i n t r a -

a n d i n t e r c h a i n s e g m e n t c o r r e l a t i o n s , i t h a s h a d

g r e a t s u c c e s s i n t e r m s o f q u a l i t a t i v e p r e d i c t i o n s . i.i

O n l y r e c e n t l y h a v e f u n d a m e n t a l m o d i f i c a t i o n s

b e e n p r o p o s e d , a s f o r e x a m p l e t h e r e f e r e n c e

i n t e r a c t i o n s i t e m o d e l ( R I S M ) i n t e g r a l e q u a t i o n

t h e o r y . 4 T h e c o n t e n t i o n t h a t l o c a l c o r r e l a t i o n s

a r e a m p l i f i e d f o r l a r g e m o l e c u l a r w e i g h t

( M W ) d u e t o s e l f - a v o i d a n c e l e a d s t o a r e n o r -

m a l i z a t i o n o f x a n d p r o d u c e s t h e p r o v o c a t i v e

c o n c l u s i o n t h a t t h e c r i t i c a l p o i n t i n s y m m e t r i c

m i x t u r e s s h o u l d s c a l e a s % c ~ N " 8 ( w h e r e

8 = 0 . 5 ) , w h i c h c o n t r a s t s w i t h t h e F H p r e d i c -

t i o n ( 8 = 1 ) . E x p e r i m e n t a l l y e s t a b l i s h i n g s c a l -

i n g r e l a t i o n s h i p s i s s u r p r i s i n g l y d i f f i c u l t a s

b o t h c o m p o n e n t s s h o u l d h a v e e q u a l , m o n o d i s -

p e r s e M W a s w e l l a s s t r u c t u r a l l y e q u i v a l e n t

s e g m e n t s . F u r t h e r m o r e , b e c a u s e t h e t e m p e r a -

t u r e w i n d o w i s r e l a t i v e l y n a r r o w ( a b o v e t h e

g l a s s t r a n s i t i o n b u t b e l o w t h e o n s e t o f t h e r m a l

d e g r a d a t i o n ) , o n l y a l i m i t e d r a n g e o f N c o u l d

h i t h e r t o b e a s s e s s e d . A s t r a t e g y t o c i r c u m v e n t

t h e s e l i m i t a t i o n s h a s b e e n d e v e l o p e d , b a s e d o n

t h e i s o t o p i c % p a r a m e t e r o b s e r v e d b e t w e e n H -

a n d D - l a b e l e d s e g m e n t s o f t h e s a m e s p e c i e s . 5

B y t u n i n g t h e d e g r e e o f d e u t e r a t i o n , X p

(% ~ Xq2), t h e m a g n i t u d e o f x c a n b e s y s t e m a t i -

c a l l y v a r i e d w i t h o u t p e r t u r b i n g t h e s t r u c t u r e ,

a s w o u l d b e t h e c a s e w i t h m i x t u r e s o f c h e m i -

c a l l y d i f f e r e n t p o l y m e r s p e c i e s . T h u s , S A N S

h a s b e e n u s e d t o v e r i f y t h e s c a l i n g b e h a v i o r

o v e r a w i d e r a n g e o f N w i t h t h e r e s u l t 8 = 1 . 0 1

± 0 . 0 5 ( F i g . 3 . 1 ) .

T h i s r e s u l t c o n f i r m s t h e r e m a r k a b l y s i m p l e

F H p r e d i c t i o n a n d r u l e s o u t m o d i f i c a t i o n s b a s e d

o n R I S M t h e o r y a s c u r r e n t l y f o r m u l a t e d .

P o l y m e r - p o l y m e r t h e r m o d y n a m i c s i s u s e d

e x t e n s i v e l y i n m a t e r i a l s s c i e n c e , a n d h e n c e t h e

logN

F i g . 3 . 1 . L o g %(TC) v s . l o g N f o r c r i t i c a l i s o t o p i c p o l y m e r m i x t u r e s .

67

d e v e l o p m e n t o f i m p r o v e d t h e o r y h a s i m p o r t a n t

p r a c t i c a l a p p l i c a t i o n s . T h e e x p e r i m e n t a l v e r i -

f i c a t i o n o f t h e m e a n - f i e l d s c a l i n g b e h a v i o r

( 8 = 1 ) w a s m a d e p o s s i b l e b y t h e d i s c o v e r y o f

p o l y m e r i s o t o p e e f f e c t s a t O R N L v i a S A N S . 5

T h e u s e o f p o l y m e r i s o t o p e s c i r c u m v e n t s c o m p l i -

c a t i o n s d u e t o s t r u c t u r a l a s y m m e t r y a n d p r o -

v i d e s a n i d e a l m o d e l t o t e s t r e v i s i o n s of F H

t h e o r y .

1 . S u m m a r y o f p a p e r : Phys. Rev. Lett. 68, 2 4 5 2 ( 1 9 9 2 ) .

2 . U n i v e r s i t y o f M i n n e s o t a , M i n n e a p o l i s , M i n n .

3 . R i s o N a t i o n a l L a b o r a t o r y , R o s k i l d e , D e n m a r k .

4 . K . S . S c h w e i z e r a n d J . C u r r o , Phys. Rev. Lett. 6 0 , 8 0 9 ( 1 9 8 8 ) .

5 . F . S . B a t e s , G . D . W i g n a l l , a n d W . C . K o e h l e r , Phys. Rev. Lett. 5 5 , 2 4 2 5 ( 1 9 8 5 ) ; i b i d . , 5 7 , 1 4 2 9 ( 1 9 8 6 ) .

S M A L L - A N G L E N E U T R O N S C A T T E R I N G F R O M P O L Y ( V I N Y L A L C O H O L ) G E L S 1

G . D . Wignall, T. Kanaya,2

K. Kaji,2 and H. Yamaoka3

I t i s w e l l k n o w n t h a t s o l u t i o n s o f

p o l y ( v i n y l a l c o h o l ) ( P V A ) s h o w a t r a n s i t i o n

f r o m s o l t o g e l o n c o o l i n g . T h e g e l s e x h i b i t

i n t e r e s t i n g m e c h a n i c a l p r o p e r t i e s a n d h a v e

i m p o r t a n t i n d u s t r i a l a p p l i c a t i o n s . R e c e n t l y , i t

w a s r e p o r t e d 4 t h a t P V A g e l s f o r m e d i n m i x t u r e s

o f d i m e t h y l s u l f o x i d e ( D M S O ) a n d w a t e r s h o w

v e r y i n t e r e s t i n g f e a t u r e s ( e . g . , t h e m i x t u r e s a r e

t r a n s p a r e n t , a n d t h e e l a s t i c i t y i s v e r y h i g h ) .

B e l o w - 2 0 ° C , g e l a t i o n o c c u r s w i t h o u t p h a s e

s e p a r a t i o n , w h i l e a b o v e - 2 0 ° C , t h e p h a s e s e p a -

r a t i o n c a n p l a y a n i m p o r t a n t r o l e , t h o u g h t h e

s t r u c t u r e o f t h e g e l s i s n o t w e l l u n d e r s t o o d .

T h e r e f o r e s m a l l - a n g l e n e u t r o n s c a t t e r i n g

( S A N S ) m e a s u r e m e n t s o n t h e P V A g e l s i n m i x -

t u r e s o f D M S O a n d w a t e r t o e l u c i d a t e t h e s t r u c -

t u r e h a v e b e e n c a r r i e d o u t . P V A i s a c r y s t a l l i n e

p o l y m e r , a n d t h e c r o s s - l i n k i n g p o i n t s i n t h i s g e l

a r e b e l i e v e d t o b e c r y s t a l l i t e s . T h i s h y p o t h e -

s i s h a s r e c e n t l y b e e n c o n f i r m e d b y w i d e - a n g l e

n e u t r o n s c a t t e r i n g 5 a n d i s u s e d a s t h e b a s i s f o r

i n t e r p r e t i n g t h e S A N S d a t a .

F o r P V A g e l s i n D M S 0 - d 6 / D 2 0 ( 6 0 / 4 0 =

v / v ) a t 2 3 ° C , t h e p h a s e s e p a r a t i o n i s k n o w n t o

o c c u r . I n t h e Q r a n g e a b o v e 0 . 0 5 A"1, t h e

s c a t t e r i n g i n t e n s i t y J ( Q ) i s p r o p o r t i o n a l t o Q * 4 .

T h i s Q d e p e n d e n c e c o r r e s p o n d s t o t h e P o r o d l a w

a n d i n d i c a t e s t h a t t h e s u r f a c e s o f t h e

c r y s t a l l i t e s a r e s m o o t h . I n t h e Q r a n g e b e t w e e n

0 . 0 0 8 a n d 0 . 0 3 A"1, t h e Q d e p e n d e n c e o f l(Q) c a n

b e d e s c r i b e d b y 7 ( 0 ) / ( 1 + % 2 Q 2 ) , w h e r e % i s a

c o r r e l a t i o n l e n g t h , ( £ = 1 5 1 , 1 4 1 , a n d 1 3 5 A f o r

P V A c o n c e n t r a t i o n s , Cp = 2 , 5 , a n d l O g / d l ,

r e s p e c t i v e l y ) . T h e s e v a l u e s o f t h e c o r r e l a t i o n

l e n g t h m a y b e r e l a t e d t o t h e i n t e r c r y s t a l l i t e

s p a c i n g s . B e l o w Q = 0 . 0 0 8 A"1, t h i s f u n c t i o n a l

f o r m i s n o l o n g e r v a l i d ; t h e r e i s e x c e s s

s c a t t e r i n g o b s e r v e d i n s y s t e m s w h i c h s h o w a

p h a s e s e p a r a t i o n . I t i s b e l i e v e d t h a t t h e e x c e s s

s c a t t e r i n g i s r e l a t e d t o t h e s t r u c t u r e o f t h e

s e p a r a t e d p h a s e . F i g u r e 3 . 2 s h o w s t h e

c o n t r a s t i n g l o w - Q b e h a v i o r f o r a " s y s t e m w h i c h

p h a s e s e p a r a t e s ( 6 0 / 4 0 ) a n d a s y s t e m w h i c h

d o e s n o t p h a s e s e p a r a t e ( 8 0 / 2 0 ) . F u r t h e r e x p e r -

68

10«

i o 3 -

omuiwainuaft 1 1—I—I I I I

DMSO-dg/DjO

60/40 ° o

Cp-tOg/di

1 10* a

80/20 o a

to' -

10° _1 I I ' ' ' • I 1 0 J 1 0 '

Q(A')

F i g . 3 . 2 . S m a l l - a n g l e n e u t r o n s c a t t e r i n g i n t e n s i t i e s I(Q) o f P V A g e l s i n D M S 0 - d 6 / D 2 0 ( 6 0 / 4 0 ) a n d i n D M S 0 - d 6 / D 2 0 ( 8 0 / 2 0 ) f o r Cp = l O g / d l . %d>

i m e n t s a r e i n p r o g r e s s t o q u a n t i f y t h i s

p h e n o m e n o n v i a S A N S a n d l i g h t s c a t t e r i n g .

1 . S u m m a r y o f p a p e r t o b e p u b l i s h e d . 2 . K y o t o U n i v e r s i t y , K y o t o , J a p a n . 3 . K y o t o U n i v e r s i t y , K u m a t o r i , O s a k a ,

J a p a n . 4 . S . - H . H y o n , W . - I . C h a , a n d Y . I k a d a ,

Polym. Bull 2 2 , 1 1 9 ( 1 9 8 9 ) . 5 . Y . I s h i k a w a e t a l . , Appl. Cryst. 1 9 , 2 2 9

( 1 9 8 6 ) .

S A N S S T U D I E S O F P O L Y M E R I Z A B L E O I L - I N - W A T E R M I C R O E M U L S I O N 1

Andy P. Full,2 Eric W. Kaler2

and G . D. Wignall

P o l y m e r i z a t i o n o f m i c r o e m u l s i o n s c a n r e s u l t

i n l a t e x e s w i t h h i g h e r m o l e c u l a r w e i g h t s

( 1 0 6 - 1 0 7 d a l t o n s ) a n d s m a l l e r p a r t i c l e r a d i i '

( < 5 0 0 A ) t h a n t h o s e p r o d u c e d b y c o n v e n t i o n a l

e m u l s i o n p o l y m e r i z a t i o n . H o w e v e r , a n a l y s i s

o f s t r o n g l y i n t e r a c t i n g s y s t e m s i s d i f f i c u l t , a n d

w i t h o n e e x c e p t i o n , 3 n o s m a l l - a n g l e n e u t r o n

s c a t t e r i n g ( S A N S ) s t u d i e s h a v e b e e n d o n e o n

p o l y m e r i z a b l e m i c r o e m u l s i o n s . S i n c e S A N S

p r o b e s t h e a p p r o p r i a t e l e n g t h s c a l e s , d e t a i l s

a b o u t c o l l o i d a l i n t e r a c t i o n s a r e q u a n t i f i e d .

D y n a m i c l i g h t s c a t t e r i n g d a t a h a v e b e e n

r e p o r t e d p r e v i o u s l y f o r a t h r e e - c o m p o n e n t

c a t i o n i c m i c r o e m u l s i o n c o n s i s t i n g o f d o d e -

c y l t r i m e t h y l a m m o n i u m b r o m i d e ( D T A B ) ,

s t y r e n e , a n d w a t e r 4 a n d a r e c o n s i s t e n t w i t h a

b i m o d a l s y s t e m o f e m p t y m i c e l l e s c o e x i s t i n g

w i t h m o n o m e r - s w o l l e n m i c e l l e s . A n a t t e m p t i s

c u r r e n t l y b e i n g m a d e t o d e t e r m i n e f o r t h i s

s y s t e m t h e m i c r o s t r u c t u r e a n d t h e p a r t i c l e

i n t e r a c t i o n s t h a t e x i s t i n t h e m i c r o e m u l s i o n

b e f o r e p o l y m e r i z a t i o n a n d t h e r e b y c o m p l e m e n t

t h e l i g h t s c a t t e r i n g b e h a v i o r . S A N S d a t a

h a v e b e e n o b t a i n e d f o r m i c r o e m u l s i o n s o f

D T A B , s t y r e n e , a n d D 2 0 w i t h a n d w i t h o u t

a d d e d e l e c t r o l y t e .

T h e c o h e r e n t s c a t t e r e d i n t e n s i t y i s m o d e l e d

a s J ( Q ) = n P ( Q ) S ' ( Q ) , w h e r e n i s t h e n u m b e r

d e n s i t y o f p a r t i c l e s , P(Q) i s t h e a v e r a g e p a r -

t i c l e f o r m f a c t o r , a n d S ' ( Q ) i s a n a v e r a g e i n t e r -

p a r t i c l e s t r u c t u r e f a c t o r . P ( Q ) i s c a l c u l a t e d

a s s u m i n g a s p h e r i c a l c o r e c o n s i s t i n g o f a

h o m o g e n o u s m i x t u r e o f s t y r e n e a n d D T A B t a i l s ,

s u r r o u n d e d b y a s h e l l c o n s i s t i n g o f h y d r a t e d

h e a d g r o u p s a n d b o u n d c o u n t e r i o n s . D ' A g u a n n o

e t a l . 5 o u t l i n e a m e t h o d f o r c a l c u l a t i n g s t r u c t u r e

f a c t o r s f o r c o l l o i d a l s y s t e m s t h a t a r e p o l y d i s -

p e r s e b o t h i n s i z e a n d c h a r g e , a n d t h i s m e t h o d

h a s b e e n u s e d i n o u r s t u d i e s t o m o d e l a b i m o d a l

p o p u l a t i o n .

<0

69

R e p r e s e n t a t i v e s c a t t e r e d n e u t r o n i n t e n s i t y

c u r v e s f o r m i c r o e m u l s i o n s c o n t a i n i n g D T A B ,

s t y r e n e , a n d b r i n e a r e s h o w n i n F i g . 3 . 3 .

I n c r e a s i n g t h e s t y r e n e c o n t e n t w h i l e h o l d i n g

t h e s u r f a c t a n t / s o l v e n t r a t i o c o n s t a n t i n t h e

m i c r o e m u l s i o n c a u s e s t h e Q v a l u e w h e r e t h e

m a x i m u m i n t e n s i t y o c c u r s (Qm ax) t 0 s h i f t t o

l o w e r Q a n d i n c r e a s e s t h e p e a k h e i g h t ( / m a x ) -

T h i s t r e n d i s c o n s i s t e n t w i t h a n i n c r e a s e i n p a r -

t i c l e s i z e . P r e l i m i n a r y f i t s o f t h e d a t a , a s s u m -

i n g m o n o d i s p e r s e s p h e r i c a l p a r t i c l e s , i n d i c a t e

t h a t p a r t i c l e v o l u m e i n c r e a s e s l i n e a r l y w i t h

t o t a l p a r t i c l e v o l u m e f r a c t i o n u p o n t h e a d d i -

t i o n o f s t y r e n e . T h i s i s s t r o n g e v i d e n c e i n f a v o r

o f a m o n o m o d a l p o p u l a t i o n . A d d i n g s a l t d o e s

n o t s h i f t Q m a x , b u t r e d u c e s I m a x s l i g h t l y

100 c ORNl-DWG 92M-8270

F i g . 3 . 3 . S A N S s p e c t r a o f 4 w t . % s t y r e n e , 1 4 , 4 w t . % D T A B , 8 1 . 6 w t . % b r i n e ( K B r i n D 2 0 ) o i l - i n - w a t e r m i c r o e m u l s i o n s a t d i f f e r e n t s a l t c o n c e n t r a t i o n s . T h e l i n e r e p r e s e n t s t h e c a l c u -l a t e d s p e c t r a d u e t o c h a r g e d m o n o d i s p e r s e d s p h e r e s w i t h a r a d i u s o f 3 1 . 7 A , p a r t i c l e v o l u m e f r a c t i o n o f 0 . 2 3 6 , a n d a f r a c t i o n o f b o u n d c o u n t e r i o n s o f 0 . 8 8 8 .

( F i g . 3 . 3 ) . T h e m o r e d r a m a t i c i n c r e a s e o f i n t e n -

s i t y a t l o w Q i s c o n s i s t e n t w i t h a n i n c r e a s e o f

t h e s y s t e m ' s i s o t h e r m a l c o m p r e s s i b i l i t y . T h i s

e f f e c t i s e x p e c t e d w h e n t h e e l e c t r o s t a t i c p o t e n -

t i a l b e t w e e n c o l l o i d a l p a r t i c l e s i s s c r e e n e d

w i t h a d d e d e l e c t r o l y t e s .

B y m o d e l i n g e x p e r i m e n t a l S A N S d a t a , i t

h a s b e e n p o s s i b l e t o d e s c r i b e p a r t i c l e i n t e r -

a c t i o n s s u c c e s s f u l l y . T h i s a n a l y s i s s h o u l d g i v e

s o m e i n s i g h t i n t o t h e p e r p l e x i n g l i g h t s c a t t e r -

i n g b e h a v i o r . D e t a i l s o f t h e c o m p l e t e a n a l y s i s ,

i n c l u d i n g t h e d e g r e e o f i o n b i n d i n g a n d t r e n d s i n

p a r t i c l e s i z e , w i l l b e p u b l i s h e d i n t h e n e a r

f u t u r e .

1 . S u m m a r y o f p a p e r t o b e p u b l i s h e d . 2 . U n i v e r s i t y o f D e l a w a r e , N e w a r k , D e l . 3 . C . H o l t z s c h e r e r , F . C a n d a u , a n d R . H .

O t t e w i l l , Progr. Colloid Polym. Sci. 81, 8 1 ( 1 9 9 0 ) .

4 . V . H . P e r e z r L u n a e t a l . , Langmuir 6 , 1 0 4 0 ( 1 9 9 0 ) .

5 . B . D ' A g u a n n o , R . K l e i n , a n d N . J . W a g n e r , Mat. Res. Soc. Symp. Proc.lll, 2 1 9 ( 1 9 9 0 ) .

SANS STUDIES OF MIXED MICELLES OF N O N I O N I C A N D A N I O N I C SURFACTANTS

AS A FUNCTION OF TEMPERATURE A N D COMPOSITION 1

C . Brent Douglas,2 Eric W. Kaler,2

and G. D. Wignall

N o n i o n i c s u r f a c t a n t s o f t h e p o l y a l k y l

g l y c o l m o n o e t h e r ( C / E y ) f a m i l y p r e s e n t i n t r i g u -

i n g p h a s e b e h a v i o r i n a q u e o u s s o l u t i o n .

D e p e n d i n g u p o n t h e l e n g t h s o f t h e h e a d - g r o u p

a r i d t a i l - g r o u p p o r t i o n s , t h e p h a s e b e h a v i o r

c a n b e d o m i n a t e d b y l i q u i d c r y s t a l l i n e r e g i o n s ,

70

a l i q u i d - l i q u i d m i s c i b i l i t y g a p , o r a c o m p l e x

c o m b i n a t i o n o f b o t h . I n t h e t w o - p h a s e r e g i o n a

c o n c e n t r a t e d m i c e l l a r p h a s e e x i s t s i n e q u i l i b -

r i u m w i t h e x c e s s w a t e r c o n t a i n i n g d i l u t e s u r f a c -

t a n t . H o w e v e r , m i c e l l e g r o w t h a n d m i c e l l e

i n t e r a c t i o n s m a s k e a c h o t h e r w i t h i n a s c a t t e r -

i n g e x p e r i m e n t t o t h e e x t e n t t h a t n e i t h e r c a n b e

u n i q u e l y d e t e r m i n e d . S t u d i e s o f a q u e o u s s u r f a c -

t a n t m i x t u r e s o f C , E y s u r f a c t a n t s w i t h r e l a -

t i v e l y s m a l l a m o u n t s o f a d d e d i o n i c s u r f a c t a n t

( s o d i u m a l k y l s u l f o n a t e s ) h a v e b e e n i n i t i a t e d .

T h e i n c o r p o r a t i o n o f a s m a l l a m o u n t o f e l e c t r o -

s t a t i c c h a r g e w i t h i n t h e s u r f a c t a n t a g g r e g a t e s

g r e a t l y r e d u c e s t h e e x t e n t o f t h e m i s c i b i l i t y

g a p a n d s t a b i l i z e s l i q u i d c r y s t a l l i n e p h a s e s ,

a n d v a r i o u s m o d e l s f o r t h e a g g r e g a t e i n t e r a c -

t i o n s a r e b e i n g t e s t e d u s i n g s m a l l - a n g l e n e u t r o n

s c a t t e r i n g ( S A N S ) f r o m m i x e d m i c e l l a r

s o l u t i o n s . , . .

A c o m b i n a t i o n o f S A N S a n d s t a t i c l i g h t

s c a t t e r i n g e x p e r i m e n t s w e r e p e r f o r m e d o n m i x -

t u r e s o f Q 2 E 6 a n d G ^ S O s N a a t v a r i o u s m o l a r , .

m i x i n g r a t i o s , R . T h e d a t a f o r p u r e n o n i o n i c s u r -

f a c t a n t s o l u t i o n ( R = 0 ) a r e s h o w n i n F i g . 3 . 4 ( a ) ,

a n d t h e d e p e n d e n c e o n R i s s h o w n i n F i g . 3 . 4 ( b ) .

T h e s o l i d l i n e s a r e a t t e m p t e d f i t s u s i n g m o d e l s

b a s e d o n m i c e l l e s o f v a r i o u s s h a p e s a n d i n t e r a c -

t i o n s . A l l o f t h e f i t s a r e o f e q u a l q u a l i t y , b u t

t h e p a r a m e t e r s a p p e a r p h y s i c a l l y u n r e a s o n -

a b l e f o r a l l m o d e l s a t t e m p t e d i n i t i a l l y .

T h e s e r e s u l t s a n d c a l c u l a t i o n s i n d i c a t e t h a t

f o r l o w c o n c e n t r a t i o n s o f a d d e d a n i o n i c

s u r f a c t a n t , a t t r a c t i v e i n t e r a c t i o n s d u e t o t h e

n o n i o n i c s u r f a c t a n t m u s t b e t r e a t e d a c c u r a t e l y .

C u r r e n t l y , f i t s t o t h e s p e c t r a u s i n g a n i n t e g r a l

a (A-1)

F i g . , 3 . 4 . C o m b i n e d s t a t i c l i g h t s c a t t e r i n g a n d SANS s p e c t r a f o r ( a ) 1 . 9 w t . % Q 2 E 6 , a n d ( b ) 1 . 9 w t . % C 1 2 E 6 w i t h a d d e d Ci2S03N<1 a s i n d i c a t e d b y t h e m o l a r m i x i n g r a t i o , R. T h e t w o f i t s i n ( a ) c o r r e s p o n d t o c y l i n d r i c a l m i c e l l e s o f l e n g t h 2 7 0 A a n d r a d i u s 2 0 A i n t e r a c t i n g t h r o u g h a h a r d c o r e r e p u l s i o n a n d s p h e r i c a l m i c e l l e s o f r a d i u s 2 1 . 5 A u n d e r t h e i n f l u e n c e o f c r i t i c a l f l u c t u a t i o n s . T h e f i t s i n ( b ) w e r e p r o -d u c e d u s i n g p r o l a t e e l l i p s o i d a l m i c e l l e s i n t e r -a c t i n g t h r o u g h a c o u l o m b i c p o t e n t i a l . T h e m a j o r r a d i u s o f t h e e l l i p s o i d d e c r e a s e s f r o m 1 6 0 t o 1 2 4 A w i t h i n c r e a s i n g R f o r a m i n o r r a d i u s o f 2 1 . 5 A.

e q u a t i o n a p p r o a c h c o n t a i n i n g a n i n t e r a c t i o n

p o t e n t i a l t h a t c o n s i s t s o f t w o d i f f e r e n t Y u k a w a

p o t e n t i a l s a r e b e i n g e v a l u a t e d .

1 . S u m m a r y o f p a p e r t o b e p u b l i s h e d . 2 . U n i v e r s i t y o f D e l a w a r e , N e w a r k , D e l .

71

S M A L L - A N G L E X - R A Y S C A T T E R I N G S T U D Y O F F L U C T U A T I N G L A M E L L A E

I N A T E R N A R Y S Y S T E M 1

E . Y . Sheu,2 Sow-Hsin Chen,3

Bruce L. Carvalho3 J. S. Lin, and Malcolm Capel4

T h e e x i s t e n c e o f a l a m e l l a r n e a t p h a s e i n

s u r f a c t a n t - w a t e r m i x t u r e s a n d i n s u r f a c t a n t -

w a t e r - a l c o h o l m i x t u r e s i s w e l l - k n o w n a n d

e x t e n s i v e l y d o c u m e n t e d . T h e p h a s e c o n s i s t s o f

c o h e r e n t d o u b l e l a y e r s o f a m p h i p h i l i c

m o l e c u l e s w i t h t h e p o l a r g r o u p s i n t h e i n t e r -

f a c e s w i t h i n t e r v e n i n g l a y e r s o f w a t e r

m o l e c u l e s . T h e m i c r o s c o p i c s t r u c t u r a l d e t ^ r i p -

° t i o n o f o n e - d i m e n s i o n a l l a y e r - t y p e o r d e r i n g i s

c h a r a c t e r i z e d b y t h e o b s e r v a t i o n o f t h e w e l l -

d e f i n e d B r a g g s p a c i n g o f r a t i o s 1 / 2 / 3 .

D e p e n d i n g o n t h e t y p e o f s u r f a c t a n t u s e d i n t h e

m i x t u r e s , t h e a d d i t i o n o f w a t e r r e s u l t s i n o n e -

d i m e n s i o n a l s w e l l i n g o f t h e i n t e r l a y e r s p a c i n g .

D i f f u s e s c a t t e r i n g a r o u n d t h e B r a g g p e a k s

s h o w s t h a t t h e s t r u c t u r e o f t h i s l a m e l l a r p h a s e

d e v i a t e s f r o m t h e p e r i o d i c s t a c k i n g o f i n f i n i t e

h o m o g e n e o u s l a m e l l a e o f w a t e r a n d

a m p h i p h i l i c m o l e c u l e s .

A t e r n a r y s u r f a c t a n t - w a t e r - a l c o h o l l i q u i d

m i x t u r e ( s o d i u m o c t y l s u l f a t e - w a t e r - d e c a n o l )

h a s b e e n s t u d i e d b y s m a l l - a n g l e x - r a y s c a t t e r -

i n g , p a r t i c u l a r l y i n i t s l a m e l l a r n e a t p h a s e . B y

c o n s t r u c t i n g a D e b y e c o r r e l a t i o n f u n c t i o n 5 f o r a

f l u c t u a t i n g l a m e l l a , t h e l i n e s h a p e o f t h e

s m a l l - a n g l e s c a t t e r i n g ( S A S ) h a s b e e n c o n s i d -

e r e d . T h e d e n s i t y f l u c t u a t i o n w a s t r e a t e d

w i t h i n a l a m e l l a r s h e e t a s a s u p e r p o s i t i o n o f

p r o p a g a t i n g c o s i n e w a v e s h a v i n g r a n d o m

p h a s e s a n d h a v i n g a d i s t r i b u t i o n o f w a v e

n u m b e r s c e n t e r e d a r o u n d a m o s t p r o b a b l e w a v e

n u m b e r k0. B y f i t t i n g t h e t h e o r y t o t h e d a t a , k0

w a s o b t a i n e d , a n d b y m a k i n g t h e a s s u m p t i o n

t h a t 2n/k0 i s e q u a l t o t h e D e G e n n e s - T a u p i n

p e r s i s t e n c e l e n g t h , 6 t h e b e n d i n g r i g i d i t i e s

c o n s t a n t f o r t h e b i l a y e r s w a s o b t a i n e d . T h e

m a g n i t u d e o f b e n d i n g r i g i d i t y o b t a i n e d i s o f t h e

o r d e r J t g T a n d d e c r e a s e s a l o n g b o t h w a t e r a n d

a l c o h o l d i l u t i o n l i n e s . - 1

I t s h o u l d b e e m p h a s i z e d t h a t b y f o c u s i n g o n

t h e S A S n e a r t h e o r i g i n , i t w a s p o s s i b l e t o

a v o i d d e a l i n g w i t h t h e i n t e r l a y e r c o r r e l a t i o n s

w h i c h a r e s u b j e c t t o t h e L a n d a u - P e i e r l s e f f e c t .

T h i s e f f e c t l e a d s t o a p o w e r l a w d e c a y o f t h e

d e n s i t y c o r r e l a t i o n f u n c t i o n g i v i n g r i s e t o a

c h a r a c t e r i s t i c l i n e s h a p e f o r t h e B r a g g p e a k s

a t h i g h e r Q v a l u e s , w h i c h c a n o n l y b e s t u d i e d

b y u s i n g h i g h - r e s o l u t i o n x - r a y s c a t t e r i n g .

1 . S u m m a r y o f p a p e r : Langmuir 7 , 1 8 9 5 ( 1 9 9 1 ) .

2 . T e x a c o R e s e a r c h C e n t e r , B e a c o n , N . Y . 3 . M a s s a c h u s e t t s I n s t i t u t e o f T e c h n o l o g y ,

C a m b r i d g e , M a s s . 4 . B r o o k h a v e n N a t i o n a l L a b o r a t o r y ,

U p t o n , N . Y . 5 . P . D e b y e , H . R . A n d e r s o n , a n d H .

B r u m b e r g e r , / . Appl. Phys. 2 8 , 6 7 9 ( 1 9 5 7 ) . 6 . P . G . D e G e n n e s a n d C . T a u p i n , J. Phys.

Chem. 8 6 , 2 2 9 4 ( 1 9 8 2 ) .

S M A L L - A N G L E X - R A Y S C A T T E R I N G O F Z I R C O N I U M ( I V ) I O N H Y D R O L Y S I S

A N D A G G R E G A T I O N 1

L . M . Toth,2 ]. S. Lin, and L. K. Felker2

L o n g - l i v e d r a d i o a c t i v e c o m p o n e n t s o f

n u c l e a r w a s t e s c o n s i s t m a i n l y o f T h a n d / o r P u

i o n s . B y a d j u s t i n g t h e a c i d i t y o f t h e w a s t e

72

s o l u t i o n , t h e s e i o n s t e n d t o a g g r e g a t e o r p o l y -

m e r i z e , f o r m i n g c l u s t e r s o f s i z e 1 0 - 2 0 A , w h i c h

i s a n a p p r o p r i a t e s i z e r a n g e f o r s m a l l - a n g l e

x - r a y s c a t t e r i n g ( S A X S ) c h a r a c t e r i z a t i o n . T h e

c l u s t e r s m a y t h e n b e r e m o v e d f r o m t h e o r g a n i c

p h a s e ' b y s o l v e n t e x t r a c t i o n . T h e a g g r e g a t e s

a r e l i n k e d b y h y d r o x y l o r o x o b r i d g e s , a n d d u r -

i n g t h e a g g r e g a t i o n p r o c e s s l a r g e p o l y m e r i c

n e t w o r k s a r e f o r m e d t h a t c a n a t t a i n c o l l o i d a l

d i m e n s i o n s a n d a r e e i t h e r s u s p e n d e d i n t h e

a q u e o u s m e d i u m a s s o l s o r s e t t l e o u t i n g e l f o r m . 3

F o l l o w i n g t h e a g g r e g a t i o n p r o c e s s , a g i n g o f t h e

h y d r o x y l - b r i d g e d p o l y m e r s o f t e n o c c u r s w i t h

t h e r e s u l t i n g f o r m a t i o n o f o x y g e n - b r i d g e d

s p e c i e s . U l t i m a t e l y , t h e a g g r e g a t e s c a n r e a c h

t h e t h e r m o d y n a m i c a l l y s t a b l e m e t a l o x i d e s .

T h e h e a v y t e t r a v a l e n t c a t i o n s [ e . g . , T h ( I V ) ,

P u ( I V ) , a n d Z r ( I V ) 0 a r e a n a l o g o u s i n m a n y

a s p e c t s o f t h e i r h y d r o l y s i s c h e m i s t r y . T h e

p r i m a r y d i f f e r e n c e i s t h a t T h ( I V ) a n d P u ( I V )

h y d r o l y z e a n d a g g r e g a t e t o f o r m e x t e n s i v e

p o l y m e r n e t w o r k s ; t h e r e f o r e , i t i s i n i t i a l l y d i f -

f i c u l t t o i d e n t i f y a n y s i m p l e i n t e r m e d i a t e

a g g r e g a t e s i n t h e s e s y s t e m s . Z r ( I V ) h y d r o l y z e s

a n d a g g r e g a t e s i n i t i a l l y a s t e t r a m e r i c u n i t s

t h a t a r e f o r m e d a t r e l a t i v e l y h i g h a c i d i t i e s .

B e c a u s e o f r a d i a t i o n s a f e t y c o n c e r n s , m o s t o f

t h e w o r k t o d a t e h a s c e n t e r e d o n Z r a g g r e g a t e s

t o s i m u l a t e n u c l e a r w a s t e b e h a v i o r . S A X S

d a t a w e r e c o l l e c t e d f o r 0 . 0 3 5 - 1 . 0 M Z r ( I V ) i n

a q u e o u s s o l u t i o n w h e r e s p e c i e s p r e s e n t w e r e

h y d r o x y l - b r i d g e d t e t r a m e r s . M o d e l i n g c a l c u -

l a t i o n s f o r s p h e r e s , e l l i p s o i d s o f r e v o l u t i o n ,

a n d c y l i n d e r s h a v e b e e n p e r f o r m e d w i t h

a d j u s t a b l e p a r a m e t e r s , a n d t h e s c a t t e r i n g d a t a

o

were fitted best with a cylindrical model with

a radius of 4 . 8 A and an aspect ratio of 2 . 3 .

T h e a g i n g e f f e c t s a n d d i s p e r s i o n e f f e c t i n

^ r e l e v a n t o r g a n i c s o l v e n t s o f t h e s e t e t r a v a l e n t

h e a v y - m e t a l i o n s a r e u n d e r i n v e s t i g a t i o n .

1 . S u m m a r y o f p a p e r : J. Phys. Chem. 9 5 , 3 1 0 6 ( 1 9 9 1 ) .

2 . C h e m i c a l T e c h n o l o g y D i v i s i o n , O R N L . 3 . C . F . B a e s , J r . , a n d R . E . M e s m e r , The

Hydrolysis of Cations, J o h n W i l e y a n d S o n s , N e w Y o r k ( 1 9 7 6 ) .

S T R U C T U R A L D E V E L O P M E N T O F C R Y S T A L L I T E S I N S T R E T C H E D

P O L Y A N I L I N E A N D T H E E F F E C T O F D O P I N G 1

B. K. Annis,2 J. S. Lin, E. M. Scherr,3

and A. G. MacDiarmid3

T h e d r a w i n g o r s t r e t c h i n g o f p o l y m e r s h a s

o f t e n b e e n u s e d t o e n h a n c e s e l e c t e d p h y s i c a l

p r o p e r t i e s , s u c h a s t e n s i l e s t r e n g t h o r , m o r e

r e c e n t l y , t h e e l e c t r i c a l c o n d u c t i v i t y . T h e

p r o c e s s i n g o f m a t e r i a l s r e s u l t s i n

m i c r o s t r u c t u r a l c h a n g e s t h a t , i n t u r n , m a y c o r -

r e l a t e w i t h t h e p r o p e r t y o f i n t e r e s t . T h e s e

c h a n g e s m a y b e i n v e s t i g a t e d v i a s m a l l - a n g l e

x - r a y s c a t t e r i n g ( S A X S ) , a s f o r e x a m p l e i n s t u d -

i e s o f d r a w n f i l m s o f t h e e m e r a l d i n e b a s e

( [ - N H C 6 H 4 N H C 6 H 4 N = C 6 H 4 = N C 6 H 4 - ] n )

f o r m o f p o l y a n i l i n e . T h e r e s u l t s i n d i c a t e t h e

d e v e l o p m e n t o f a p e r i o d i c a r r a y o f c r y s t a l l i n e

r e g i o n s a l t e r n a t i n g w i t h a m o r p h o u s r e g i o n s

a l o n g t h e d r a w a x i s . T h e s p a c i n g i s 1 6 0 ± 3 0 A,

a n d t h e s i z e o f t h e c r y s t a l l i t e s i s - 6 0 - 7 0 A .

T h e l a t t e r p a r a m e t e r r e s u l t s f r o m a s t a n d a r d

73

S c h e r r e r p e a k - w i d t h a n a l y s i s o f w i d e - a n g l e

x - r a y d i f f r a c t i o n d a t a . S u c h d i m e n s i o n a l s i z e s

a r e c o m p a r a b l e t o t h o s e o b t a i n e d b y S A X S

a n a l y s i s o f d r a w n p o l y p r o p y l e n e 4 a n d n y l o n 6 . 5

T h e e f f e c t o n t h e s t r u c t u r a l c h a n g e o f

d o p i n g t h e p o l y a n i l i n e f i l m s w i t h H C l -

c o n d u c t i n g s a l t w a s a l s o i n v e s t i g a t e d . F o r d r a w

r a t i o s < 4 , n o s i g n i f i c a n t c h a n g e s i n t h e s c a t t e r -

i n g p a t t e r n w e r e o b s e r v e d . H o w e v e r , f o r

s a m p l e s w i t h a d r a w r a t i o > 4 , t h e e v i d e n c e f o r

a p e r i o d i c s t r u c t u r e d i s a p p e a r e d . D o p i n g t h e

m a t e r i a l w i t h c h l o r i d e i o n s c a u s e s a r e d u c t i o n

o f e l e c t r o n c o n t r a s t e i t h e r b y c h l o r i d e i o n s

e n t e r i n g t h e a m o r p h o u s r e g i o n s o r b y t h e e x p a n -

s i o n o f t h e u n i t c e l l v o l u m e o f t h e c r y s t a l l i t e s . 6

1 . S u m m a r y o f p a p e r : Macromol. 2 5 , 4 2 9 ( 1 9 9 2 ) .

2 . C h e m i s t r y D i v i s i o n , O R N L . 3 . U n i v e r s i t y o f P e n n s y l v a n i a ,

P h i l a d e l p h i a , P e n n . 4 . E . F e r r a c i n i a n d A . F e r r e r o , / .

Macromol. Sci.-Phys. B I O , 9 7 ( 1 9 7 4 ) . 5 . E . F e r r a c i n i a n d A . F e r r e r o , Makromol.

Chem. 1 8 9 , 1 9 5 7 ( 1 9 8 8 ) . 6 . J . P . P o u g e t e t a l . , t o b e p u b l i s h e d .

SCALING BEHAVIOR I N THE PRECIPITATION OF A N

A L U M I N U M - L I T H I U M ALLOY

Steve Spooner

In t h e l o n g t i m e d u r i n g a l l o y d e c o m p o s i -

t i o n , i t i s e x p e c t e d t h a t t h e c h s r a c t e r i s t i c s c a l e

o f t h e m i c r o s t r u c t u r e s h o u l d c o a r s e n w i t h t i m e

i n a p o w e r l a w w i t h t h e e x p o n e n t - 1 / 3 . S t u d i e s

o f p r e c i p i t a t i o n i n A l - L i a l l o y s h a v e s h o w n

t h i s b e h a v i o r i n p l o t s o f t h e a v e r a g e R3 v s .

t i m e . T h e s e p l o t s a p p e a r t o b e l i n e a r b u t d o n o t

a l w a y s g o t h r o u g h z e r o a t t i m e z e r o , w h i c h

r a i s e s t h e q u e s t i o n a s t o w h e t h e r o r n o t t h e

s y s t e m i s t r u l y i n t h e c o a r s e n i n g r e g i m e . I n a

s e r i e s o f i n s i t u s m a l l - a n g l e x - r a y s c a t t e r i n g

e x p e r i m e n t s , s c a t t e r i n g w a s m e a s u r e d a t t e m -

p e r a t u r e s b e t w e e n 1 0 0 a n d 2 0 0 ° C f o r t i m e s o n

t h e o r d e r o f 1 0 h . T h e s c a t t e r i n g c u r v e s s h o w e d

a n i n t e r f e r e n c e p e a k c h a r a c t e r i s t i c o f a h i g h

d e n s i t y o f p r e c i p i t a t e s , a n d c u r v e f i t t i n g w a s

u s e d t o d e t e r m i n e t h e s c a t t e r i n g v e c t o r f o r t h e

i n t e r f e r e n c e p e a k ( Q m x ) > A t e s t o f d y n a m i c

s c a l i n g w a s p e r f o r m e d b y p l o t t i n g ( Q m x ) 3 x

L(Q) vs. Q/QMX- A t 1 8 0 ° C t h e d a t a c o n f o r m

c l o s e l y t o d y n a m i c s c a l i n g , w h i l e a s i m i l a r

s c a l i n g t e s t f o r d a t a a t 1 0 0 ° C i n d i c a t e s t h e

f a i l u r e o f s c a l i n g .

T h e t e s t f o r s c a l i n g b e h a v i o r w a s e x t e n d e d

b y u s i n g t h e h y p o t h e s i s t h a t a c p m m o n a d j u s t e d

t i m e s c a l e c a n b e d e f i n e d t o e x a m i n e t h e k i n e t -

i c s a t d i f f e r e n t t e m p e r a t u r e s . S p e c i f i c a l l y , t h e

t i m e w a s a d j u s t e d b y t h e f a c t o r e x p ( - E / R T ) / T

w h e r e E i s a n a c t i v a t i o n e n e r g y , T t h e a b s o l u t e 'i

t e m p e r a t u r e , a n d R t h e g a s c o n s t a n t . B y t h i s

a d j u s t m e n t , m o r e t h a n t h r e e o r d e r s o f m a g n i -

t u d e i n e f f e c t i v e t i m e a r e c o v e r e d i n t h e s e

e x p e r i m e n t s . T h e p l o t o f QMX vs. t i m e s h o w n i n

F i g . 3 . 5 i n d i c a t e s t h a t t h e r e i s a n a s y m p t o t i c

a p p r o a c h t o a p o w e r l a w , f 1 / 3 , i n t h i s t i m e

r a n g e . T h e s u c c e s s o f t h i s e x p l o r a t i o n o f s c a l i n g

d e p e n d s o n t h e i n s e n s i t i v i t y o f t h e f o r m o f t h e

s c a t t e r i n g f u n c t i o n t o t e m p e r a t u r e , a n d t h i s

s e e m s a s s u r e d i n c i r c u m s t a n c e s w h e r e t h e

e q u i l i b r i u m v o l u m e f r a c t i o n o f p r e c i p i t a t e d o e s

n o t c h a n g e s i g n i f i c a n t l y o v e r t h i s s m a l l

t e m p e r a t u r e r a n g e .

74

ORNL-DWG 92-9240

- 0 . 8 1 1 ' ' | ' n ; : f - r - r

0 ^

2 - 1 :

2 v t X CO \ o -1.2 I Q- .

O O - I - 1 . 6 - -

\ *

- 1 . 8 I i i I . . . . i i . . . I - 1 0 1 2 3 4 5

LOG( TIME (HRS) )

F i g . 3 . 5 . T h e p e a k p o s i t i o n i n t h e s m a l l -a n g l e s c a t t e r i n g p a t t e r n , Qmx> d e c r e a s e s w i t h t i m e a s t h e p r e c i p i t a t e s t r u c t u r e c o a r s e n s . L o g ( Q m x ) vs. l o g ( t i m e ) c u r v e s f o r t h e a l l o y a t s i x d i f f e r e n t t e m p e r a t u r e w i t h a d j u s t e d t i m e s a p p e a r t o f a l l o n a m a s t e r c u r v e .

A T E S T O F T H E L A N G E R - S C H W A R T Z M O D E L O F N U C L E A T I O N A N D G R O W T H

J . / . H o y f , 1 G . Sundar,1 and S . Spooner

T h e c l a s s i c a l i n t e r p r e t a t i o n o f a l l o y

d e c o m p o s i t i o n i s b a s e d o n s e p a r a t e n u c l e a t i o n

a n d g r o w t h p r o c e s s e s . T h e f o r m a t i o n o f n u c l e i

i n a s u p e r s a t u r a t e d a l l o y i s d r i v e n b y t h e

l o w e r i n g o f c h e m i c a l - f r e e e n e r g y w i t h t h e f o r -

m a t i o n o f a h e w p h a s e , b u t t h e f o r m a t i o n o f a n

i n t e r f a c e b e t w e e n t h e o l d a n d n e w p h a s e s

r a i s e s t h e e n e r g y o f t h e s y s t e m . U p o n a c h i e v -

i n g a b a l a n c e b e t w e e n t h e s e t w o f a c t o r s , a

n u c l e u s , f o r m e d b y t h e r m o d y n a m i c f l u c t u a t i o n ,

w i l l h a v e s u f f i c i e n t s t a b i l i t y t o g r o w . T h e

s u p e r s a t u r a t e d c o n d i t i o n w h e r e n u c l e a t i o n c a n

b e s e e n e x p e r i m e n t a l l y i s t h e c l o u d p o i n t . U n t i l

r e c e n t l y , n u c l e a t i o n a n d g r o w t h w e r e a s s u m e d

t o o p e r a t e i n d e p e n d e n t l y . T h e c l a s s i c a l l y c a l -

c u l a t e d s u p e r s a t u r a t i o n r e q u i r e d f o r t h e c l o u d

p o i n t w a s l o w e r t h a n e x p e r i m e n t s i n d i c a t e d .

T h e n o n c l a s s i c a l a p p r o a c h o f L a n g e r a n d

S c h w a r t z 2 t r e a t s n u c l e a t i o n a n d g r o w t h a s c o n -

c u r r e n t p r o c e s s e s . T h e c l o u d p o i n t i s p r e d i c t e d

t o o c c u r a t h i g h e r i n i t i a l s u p e r s a t u r a t i o n s t h a n

f o r t h e c l a s s i c a l m o d e l .

O b s e r v a t i o n o f t h e n u c l e a t i o n a n d g r o w t h

w a s u n d e r t a k e n i n A l - Z n a l l o y s w i t h t h e u s e o f

s m a l l - a n g l e x - r a y s c a t t e r i n g ( S A X S ) , w h i c h i s

s e n s i t i v e t o t h e s m a l l - s c a l e f l u c t u a t i o n s a s s o c i -

a t e d w i t h t h e c l o u d p o i n t . T h e i n t e g r a t e d

i n t e n s i t y f r o m a d e c o m p o s i n g a l l o y s a t u r a t e s

w h e n n u c l e a t i o n i s c o m p l e t e a n d t h e a l l o y h a s

d e c o m p o s e d i n t o p r e c i p i t a t e a n d m a t r i x h a v i n g

t h e i r r e s p e c t i v e e q u i l i b r i u m c o m p o s i t i o n s . I n

e x p e r i m e n t s a t t h e 1 0 - m S A X S i n s t r u m e n t , t h e

t i m e t o a c h i e v e h a l f - c o m p l e t i o n o f d e c o m p o s i -

t i o n w a s d e t e r m i n e d f o r a r a n g e o f t e m p e r a t u r e s

r e p r e s e n t i n g d i f f e r e n t i n i t i a l s u p e r s a t u r a t i o n s .

T h e r e s u l t s s h o w n i n F i g . 3 . 6 a g r e e w i t h a m o d -

i f i e d L a n g e r - S c h w a r t z m o d e l w h e r e t i m e -

d e p e n d e n c e i n t h e n u c l e a t i o n r a t e i s i n c o r p o -

r a t e d i n t o t h e t h e o r y ( d o t t e d l i n e ) . T h e

o r i g i n a l L a n g e r - S c h w a r t z m o d e l p r e d i c t i o n i s

s h o w n i n t h e s o l i d l i n e . T h e d a s h e d l i n e i s t h e

p r e d i c t i o n o f c l a s s i c a l n u c l e a t i o n a n d g r o w t h .

1 . W a s h i n g t o n S t a t e U n i v e r s i t y , P u l l m a n , W a s h .

• 1 0 0 o 1 2 0

• 140 • 1 6 0

a i an

75

ORNL-DWG 92M-9348

INITIAL RELATIVE S U P E R S A T U R A T I O N

F i g . 3 . 6 . T h e e x p e r i m e n t a l t i m e s f o r h a l f -c o m p l e t i o n o f d e c o m p o s i t i o n a r e c o m p a r e d w i t h c l a s s i c a l t h e o r y ( d a s h e d l i n e ) , L a n g e r -S c h w a r t z t h e o r y ( s o l i d l i n e ) , a n d t h e m o d i f i e d L a n g e r - S c h w a r t z t h e o r y ( d o t t e d l i n e ) . T h e m o d i f i e d t h e o r y w h i c h t a k e s i n t o a c c o u n t t h e t i m e - d e p e n d e n t n u c l e a t i o n r a t e r e p r e s e n t s a s i g n i f i c a n t i m p r o v e m e n t i n t h e f i t t o e x p e r i m e n t .

S U R F A C E S T R U C T U R E O F A V I S C O E L A S T T C F L U I D U N D E R S H E A R

<i /. B. Hayter, R. Pyrin} L.}. Magid,2

G. S. Smith,1 W . A. Hamilton, and P. Butler3

M a n y c o m p l e x fluids e x h i b i t v i s c o e l a s t i c

( V E ) b e h a v i o r w h i c h i s w i d e l y e x p l o i t e d i n a

m u l t i t u d e o f i n d u s t r i a l p r o c e s s e s a n d p r o d u c t s .

D e s p i t e t h e i r i m p o r t a n c e , t h e r e i s s t i l l l i t t l e

f u n d a m e n t a l u n d e r s t a n d i n g o f s u c h s y s t e m s a t a

m o l e c u l a r l e v e l . A s t u d y o f s u r f a c e - s h e a r s t r u c -

t u r e a t i n t e r f a c e s u s i n g n e u t r o n r e f l e c t o m e t r y

h a s b e e n i n i t i a t e d , 4 a n d i n i t i a l e x p e r i m e n t s i n

a s h o r t r u n o n S P E A R , t h e n e u t r o n r e f l e c t o m e t e r

a t t h e M a n u e l L u j a n J r . N e u t r o n S c a t t e r i n g

C e n t e r , L o s A l a m o s N a t i o n a l L a b o r a t o r y , h a v e

b e e n p e r f o r m e d .

T h e s a m p l e s u s e d w e r e t h e v e r y d i f f e r e n t

2 0 - m M s o l u t i o n s o f h e x a d e c y l t r i m e t h y l a m m o -

n i u m 3 . 5 a n d 2 . 6 d i c h l o r o b e n z o a t e i n D 2 O ( f o r

n e u t r o n c o n t r a s t ) . T h e 3 . 5 - c h l o r i n a t e d m a t e r i a l

s o l u t i o n i s s t r o n g l y V E , w h i l e t h e 2 . 6 - c h l o r i -

n a t e d s u r f a c t a n t s o l u t i o n b e h a v e s a s a n e a r l y

N e w t o n i a n f l u i d . N e u t r o n r e f l e c t i v i t y m e a -

s u r e m e n t s o f t h e q u a r t z - f l u i d i n t e r f a c e i n a

s a m p l e c e l l w e r e m a d e f o r t h e N e w t o n i a n a n d

V E f l u i d s , a s w e l l a s p u r e D 2 0 ( F i g . 3 . 7 ) . T h e

c r i t i c a l e d g e s f o r b o t h t h e V E a n d N e w t o n i a n

f l u i d s a m p l e s a r e v e r y c l o s e t o t h a t o f q u a r t z -

D 2 0 ( Q = 0 . 0 1 1 A"1), i n d i c a t i n g t h e s a m e b u l k

s c a t t e r i n g l e n g t h d e n s i t i e s a n d l o w c o n c e n t r a -

t i o n s . H o w e v e r , b o t h s h o w m u c h s t r o n g e r

r e f l e c t i v i t i e s t h a n t h e D 2 O r e f e r e n c e a t h i g h e r

Q; a p p a r e n t l y d u e t o n e a r - s u r f a c e s o l u t e a l i g n -

m e n t s ( a t l e n g t h s c a l e s < 1 0 0 A), w h i c h a r e

e i t h e r m o r e p r o n o u n c e d o r a t l o n g e r l e n g t h

s c a l e s f o r t h e V E f l u i d . T h e N e w t o n i a n f l u i d

a l s o s h o w s a s m a l l s c a t t e r i n g p e a k a t Q =

0 . 0 1 6 A"1 i n d i c a t i n g a p o s s i b l e l o n g - r a n g e

a c c o m m o d a t i o n t o t h e s u r f a c e ( l e n g t h s c a l e

- 5 0 0 A).

A f t e r t h e s e s t a t i c m e a s u r e m e n t s , a p r e l i m i -

n a r y a t t e m p t t o o b s e r v e s h e a r e f f e c t s w a s m a d e

b y d i s p l a c i n g t h e q u a r t z c r y s t a l a l o n g t h e b e a m

d i r e c t i o n t o a p p l y a s h e a r f o r c e t o t h e V E fluid.

R e f l e c t i o n m e a s u r e m e n t s w e r e t h e n r e p e a t e d

t

76

O U N L - D N V G 'J2-9021

0.01 0.1 Scattering Vector Q [A"1]

F i g . 3 . 7 . V a r i a t i o n o f r e f l e c t i v i t y x Q 4 v s . s c a t t e r i n g v e c t o r , Q , f o r t h e u n s h e a r e d f l u i d s a m p l e s . ( E r r o r s a r e o f t h e s a m e o r d e r a s t h e s c a t t e r i n t h e d a t a . ) T h e r e f l e c t i v i t y l i m i t o n S P E A R f o r t h e s e 1 5 - m r u n s i s a b o u t 1 0 " 4 , w h i c h w a s o n l y r e a c h e d f o r t h e D 2 O r e f e r e n c e s a m p l e .

e v e r y q u a r t e r h o u r f o r 7 h . O v e r t h i s l i m i t e d

t i m e p e r i o d ( t h e r e l a x a t i o n t i m e f o r t h i s

s a m p l e i s o n t h e o r d e r o f d a y s ) , t h e r e w e r e n o

, a p p a r e n t c h a n g e s i n t h e o b s e r v e d s c a t t e r i n g .

S o , a s y e t , n o e f f e c t s o f s h e a r h a v e b e e n

o b s e r v e d . C u r r e n t l y , a s h e a r c e l l f o r r e f l e c t i o n

g e o m e t r y , w h i c h w i l l a p p l y a l a r g e r c o n s t a n t

s h e a r r a t e t o t h e f l u i d s , i s b e i n g d e s i g n e d a n d

b u i l t . T h i s n e w a p p a r a t u s a n d l o n g e r r u n s o v e r

a w i d e r Q r a n g e s h o u l d h e l p t o e x p l a i n t h e f e a -

t u r e s o b s e r v e d a n d t o s t u d y t h e e f f e c t o f s h e a r

o n t h e s t r u c t u r e s c a u s i n g t h e m .

1 . L o s A l a m o s N a t i o n a l L a b o r a t o r y , L o s A l a m o s , N . M e x . |

2 . U n i v e r s i t y o f K e n t u c k y , L e x i n g t o n , K y . 3 . T h e U n i v e r s i t y o f T e n n e s s e e ,

K n o x v i l l e , T e n n . 4 . W . A . H a m i l t o n a n d J . B . H a y t e r , " T h e

N e u t r o n R e f l e c t o m e t e r a t t h e H F I R , " t h i s r e p o r t , a n d r e f e r e n c e s t h e r e i n .

T H E N E U T R O N R E F L E C T O M E T E R A T H F I R

W. A. Hamilton and J. B. Hayter

I n r e c e n t y e a r s , m e a s u r e m e n t o f t h e r e f l e c -

t i o n o f n e u t r o n s f r o m s u r f a c e s h a s e m e r g e d a s a

n e w p r o b e o f s u r f a c e a n d i n t e r f a c e s t r u c t u r e s o n

l e n g t h s c a l e s r a n g i n g f r o m a f e w t o a f e w t h o u -

s a n d a n g s t r o m s . 1 ' 2 T h e r e f l e c t i o n c o e f f i c i e n t f o r

n e u t r o n s a t a s u r f a c e i s a n o p t i c a l t r a n s f o r m i n

t h e s c a t t e r i n g v e c t o r o f t h e g r a d i e n t o f t h e s c a t -

t e r i n g l e n g t h d e n s i t y p r o f i l e ( a p p r o x i m a t e l y a s -

m o d u l u s - s q u a r e d F o u r i e r b y 1 / Q 4 a t h i g h Q ) .

N e u t r o n r e f l e c t o m e t r y a n d t h e c o m p l e m e n t a r y

t e c h n i q u e o f x - r a y r e f l e c t o m e t r y h a v e b e e n u s e d

i n s t u d i e s o f a d i v e r s e v a r i e t y o f s u r f a c e s t r u c -

t u r e s i n c l u d i n g : t h i n - f i l m s u p e r c o n d u c t o r s ,

m u l t i l a y e r s i n - s e m i c o n d u c t o r s a n d p o l y m e r s ,

a n d m o d e l b i o l o g i c a l l i p i d m e m b r a n e s . A s i n

s m a l l - a n g l e s c a t t e r i n g a n d d i f f r a c t i o n , t h e n e u -

t r o n t e c h n i q u e : h a s m a j o r a d v a n t a g e s o v e r i t s

x - r a y c o u n t e r p a r t — m a n i p u l a t i o n o f i s o t o p i c

c o n t r a s t t o h i g h l i g h t r e g i o n s w i t h i n a l a r g e r

s t r u c t u r e w i t h o u t a l t e r i n g c h e m i s t r y a n d i n

s e n s i t i v i t y t o m a g n e t i c s t r u c t u r e s .

A s p a r t o f t h e D O E r e s e a r c h i n i t i a t i v e

" S t r u c t u r e o f A n i s o t r o p i c C o l l o i d a l M a t e r i a l s , "

a 6 - m n e u t r o n r e f l e c t o m e t e r h a s b e e n d e s i g n e d

a n d b u i l t b e s i d e t h e H i g h - F l u x I s o t o p e R e a c t o r

3 0 - m s m a l l - a n g l e n e u t r o n s c a t t e r i n g ( S A N S )

i n s t r u m e n t . T h e i n s t r u m e n t ; c u r r e n t l y u n d e r

77

t e s t , i s p r i m a r i l y i n t e n d e d t o s t u d y n a n o s c a l e

s t r u c t u r e s i n l i q u i d - s t a t e c o l l o i d a l p h a s e s ,

w i t h p a r t i c u l a r e m p h a s i s o n t h e a n i s o t r o p i c

s t r u c t u r e s w h i c h o c c u r n a t u r a l l y i n f i b r o u s o r

m a g n e t i c c o l l o i d s o r w h i c h m a y b e i n d u c e d

u n d e r s h e a r .

T h e r e f l e c t o m e t e r e m p l o y s a 4 . 7 5 - A n e u t r o n

b e a m , w h i c h i s s k i m m e d f r o m t h e e d g e s o f t h e

S A N S b e a m b y d o u b l e p y r o l y t i c g r a p h i t e c r y s -

t a l r e f l e c t i o n . T h e b e a m c r o s s s e c t i o n i s ~ 5 - m m \

w i d e x 2 0 - m m h i g h . O p e r a t i n g w i t h a h o r i z o n -

t a l r e f l e c t i o n p l a n e ( v e r t i c a l s a m p l e s u r f a c e ) ,

t h e b e a m i s r e f l e c t e d o n t o a 1 - D p o s i t i o n -

s e n s i t i v e d e t e c t o r w i t h 2 - m m r e s o l u t i o n a n d

1 0 0 - m m a c t i v e l e n g t h . ( P o s i t i o n - s e n s i t i v e

d e t e c t i o n a l l o w s m e a s u r e m e n t o f o f f - s p e c u l a r

d i f f u s e s c a t t e r i n g a n d a l s o f a s t e r d a t a c o l l e c -

t i o n b y r e l a x e d i n c i d e n t b e a m c o l l i m a t i o n s . )

T h e m a c h i n e i s r u n u n d e r p e r s o n a l c o m p u t e r

( P C ) c o n t r o l u s i n g a n e w v e r s i o n o f t h e i n - h o u s e

s o f t w a r e d e v e l o p e d f o r t h e S A N S a n d s m a l l -

a n g l e x - r a y s c a t t e r i n g i n s t r u m e n t s ( F i g . 3 . 8 ) . T o

O R N I . - D W G 92-9022

a 0 - 1 . 1 0 u

Hippor/Intepface Reflectivity R i 0 <Oak Ridgre) HEADER SETUP RUN <ANALVZE> FILES GPIB MOTORS FETCH RAM <CORRECT> FETCH COR THEORY RAH DATA THETAB UNITV SftUE

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Machine idle

1.50

K K Ul a H w •J >j a

( c >'Hft Y T ERC I 9 9 1 V

Theta (Degrees) x l B 10.0

16:43:43 on Saturday Mar 7, 1992 Free M e m o r y : 153+1618 J<B

F i g . 3 . 8 . B l a c k a n d w h i t e c o p y o f a s t a n d a r d s c r e e n f r o m t h e P C d a t a c o l l e c t i o n a n d a n a l y s i s s o f t w a r e . T h e g r a p h s h o w s t h e v a r i a t i o n o f t h e r e f l e c t i v i t y o f 4 . 7 5 - A n e u t r o n s w i t h i n c i d e n t a n g l e ; t h e s a m p l e w a s a 7 - c m s e c t i o n o f n e u t r o n g u i d e . B e l o w t h e c r i t i c a l a n g l e f o r t h e s a m p l e , t h e r e f l e c t i v i t y i s u n i t y ; w h i l e a b o v e t h i s a n g l e , i n t e r f e r e n c e f r i n g e s d u e t o t h e s a m p l e ' s l a y e r e d s t r u c t u r e a r e s e e n . T h i s d a t a s e t h a s b e e n r e d u c e d f r o m t h e i n s t r u m e n t ' s r a w 2 - D ( p o s i t i o n - a n g l e ) d a t a s e t .

d a t e , t h e i n s t r u m e n t h a s b e e n t e s t e d o v e r

r e f l e c t i o n a n g l e s f r o m 0 . 1 t o 1 . 5 ° ( a Q r a n g e f r o m

0 . 0 0 5 t o 0 . 0 7 A' 1 ) a n d r e f l e c t i v i t i e s d o w n t o a

f e w p a r t s i n 1 0 4 . W o r k i s c o n t i n u i n g t o i m p r o v e

i n s t r u m e n t b a c k g r o u n d s a n d d a t a c o l l e c t i o n .

1 . J . B . H a y t e r e t a l . , / . Chem. Soc. Faraday Trans. 11, 1 4 3 7 ( 1 9 8 1 ) .

2 . T . P . R u s s e l l , Mater. Res. Repts. 5 , 1 7 1 ( 1 9 9 0 ) .

NEUTRON DIFFRACTION

A T O M I C S H O R T - R A N G E O R D E R A N D S P I N D E N S I T Y W A V E P R O P A G A T I O N I N C u M n

Y . Tsunoda1 and J. W . Cable

A l t h o u g h C u - M n a l l o y s h a v e l o n g b e e n

r e g a r d e d a s p r o t o t y p i c a l s p i n g l a s s e s , r e c e n t

n e u t r o n s c a t t e r i n g s t u d i e s 2 c a r r i e d o u t a t O R N L

s h o w t h a t t h i s s p i n - g l a s s c o n c e p t i s n o t c o r r e c t

f o r t h e s e a l l o y s . I n s t e a d , t h e r e a r e s p i n d e n s i t y

w a v e s ( S D W ) t h a t a r e i n c o m m e n s u r a t e w i t h

t h e l a t t i c e a n d e s s e n t i a l l y s t a t i c b e l o w a

c o n c e n t r a t i o n - d e p e n d e n t f r e e z i n g t e m p e r a t u r e .

L o n j g - r a n g e o r d e r d o e s n o t d e v e l o p f o r t h e s e

S D W , a n d t h i s l a c k o f o r d e r h a s b e e n

a t t r i b u t e d t o t o p o l o g i c a l p r o b l e m s a s s o c i a t e d

w i t h t h e m u l t i p l e m a g n e t i c d o m a i n s u s u a l l y

o b s e r v e d i n t h e s e a l l o y s . Q u i t e r e c e n t l y a v e r y

u n u s u a l C u - 3 5 % M n a l l o y w a s o b t a i n e d a f t e r a

h e a t t r e a t m e n t d e s i g n e d t o e n h a n c e t h e a t o m i c

s h o r t - r a n g e o r d e r ( A S R O ) . N o t o n l y d o e s t h i s

s a m p l e h a v e a m u c h h i g h e r d e g r e e o f A S R O

{!

\

t h a n p r e v i o u s s a m p l e s , b u t t h i s A S R O d e v e l o p s

m o s t l y i n a s i n g l e t e t r a g o n a l d o m a i n . T h e d i f -

f u s e p e a k s a r i s i n g f r o m t h e S D W a l s o s h o w a

d i s t i n c t l y n o n c u b i c d i s t r i b u t i o n w h i c h i s r e a d -

i l y c o r r e l a t e d w i t h t h e s i n g l e - d o m a i n A S R O .

T h i s a l l o w s f o r a d i r e c t d e t e r m i n a t i o n o f t h e

S D W p r o p a g a t i o n d i r e c t i o n r e l a t i v e t o t h a t o f

t h e A S R O . T h e S D W d i f f u s e p e a k s w e r e f o u n d

o n l y a t ( 1 + r \ , 1 , 0 ) a n d ( 1 , 1 + t \ , 0 ) - t y p e

p o s i t i o n s , a n d t h i s c o r r e s p o n d s t o S D W p r o p a -

g a t i n g o n l y i n t h e c p l a n e o f t h e t e t r a g o n a l l y

b a s e d A S R O . T h i s p r o p a g a t i o n d i r e c t i o n c o u l d

n o t b e u n a m b i g u o u s l y e s t a b l i s h e d i n p r e v i o u s

s t u d i e s b e c a u s e o f e q u a l l y p o p u l a t e d A S R O a n d

S D W d o m a i n s . T h e t e m p e r a t u r e d e p e n d e n c e o f

t h e S D W p e a k s y i e l d s a t r a n s i t i o n t e m p e r a t u r e

o f a b o u t 4 0 0 K , w h i c h i s a p p r o x i m a t e l y a f a c t o r

o f 3 h i g h e r t h a n t h a t f o r a q u e n c h e d a l l o y o f

t h e s a m e M n c o n c e n t r a t i o n . T h u s , t h e h i g h

d e g r e e o f A S R O a n d s i n g l e - d o m a i n c h a r a c t e r o f

t h i s c a r e f u l l y h e a t - t r e a t e d s a m p l e p r o d u c e s a n

u n u s u a l l y s t a b l e S D W w i t h a h i g h t r a n s i t i o n

t e m p e r a t u r e a n d a l a r g e , b u t n o t i n f i n i t e , c o r r e -

l a t i o n l e n g t h . S i n c e S D W s t a b i l i t y d e p e n d s o n

s t r u c t u r a l f e a t u r e s i n t h e c o n d u c t i o n e l e c t r o n

s u s c e p t i b i l i t y a n d o n f l a t , p a r a l l e l s e c t i o n s o f

t h e F e r m i s u r f a c e , 3 - 4 t h e s e o b s e r v a t i o n s s u g g e s t

t h a t t h e d e g r e e o f A S R O a n d / o r t h e p r e s e n c e o f

s i n g l e - d o m a i n A S R O i n f l u e n c e s t h e s h a r p n e s s

o f t h e r e l e v a n t F e r m i s u r f a c e f e a t u r e s i n C u - M n

a l l o y s .

1 . G u e s t s c i e n t i s t f r o m O s a k a U n i v e r s i t y , O s a k a , J a p a n .

2 . J . W . C a b l e e t a l . , Phys. Rev. Lett. 4 9 , 8 2 9 ( 1 9 8 2 ) .

79

3 . S . A . W e r n e r , Cond. Matt. Phys. 1 5 , 5 5 ( 1 9 9 0 ) .

4 . A . W . O v e r h a u s e r , ]. Phys. and Chem. Solids 1 3 , 7 1 ( 1 9 6 0 ) .

M A G N E T I C A N D S T R U C T U R A L P H A S E T R A N S I T I O N I N C e ( F e ! . x A l x ) 2

Y . S . Yang,1 ]. A. Fernandez-Baca, N . Ali,2 and B. D. Gaulin1

T h e L a v e s - p h a s e i n t e r m e t a l l i c c o m p o u n d

C e F e 2 i s a f e r r o m a g n e t w i t h a C u r i e t e m p e r a -

t u r e Tc = 2 2 5 K . I t h a s b e e n o b s e r v e d t h a t t h e

s u b s t i t u t i o n o f s m a l l a m o u n t s o f A l f o r F e i n t h i s

s y s t e m l e a d s t o a d e g r a d a t i o n o f t h e f e r r o -

m a g n e t i s m : Tc d e c r e a s e s w h e n i n c r e a s i n g t h e

c o n c e n t r a t i o n o f A l , a n d t h e r e i s a n e w l o w -r •

t e m p e r a t u r e p h a s e t h a t h a s b e e n d e s c r i b e d b y

d i f f e r e n t a u t h o r s a s a r e - e n t r a n t s p i n - g l a s s

p h a s e 3 o r a s a n a n t i f e r r o m a g n e t i c p h a s e . 4 I n

o r d e r t o e l u c i d a t e t h e n a t u r e o f t h i s l e w -

t e m p e r a t u r e p h a s e , a n e u t r o n d i f f r a c t i o n e x p e r -

i m e n t h a s b e e n p e r f o r m e d o n a p o w d e r s p e c i m e n

o f C e ( F e i . x A l x ) 2 f o r x = 0 . 0 6 . T h e d i f f r a c t i o n

m e a s u r e m e n t s w e r e c a r r i e d o u t a t t h e H B - 3

t r i p l e - a x i s s p e c t r o m e t e r a n d a t t h e H B - 4

p o w d e r d i f f r a c t o m e t e r a t t h e H F I R a t t e m p e r -

a t u r e s b e t w e e n 1 4 K a n d r o o m t e m p e r a t u r e .

T h e s e m e a s u r e m e n t s s h o w t h a t t h i s l o w -

t e m p e r a t u r e p h a s e i s a n t i f e r r o m a g n e t i c w i t h a

N e e l t e m p e r a t u r e TN ~ 1 0 0 - 1 1 0 K a n d t h a t a t

t h i s t e m p e r a t u r e , t h e r e i s a s t r u c t u r a l t r a n s -

f o r m a t i o n f r o m t h e L a v e s p h a s e t o a t r i g o n a l

s t r u c t u r e ( F i g . 3 . 9 ) , a s r e p o r t e d b y K e n n e d y a n d

C o l e s . 4 F u r t h e r a n a l y s e s a n d m e a s u r e m e n t s o n

ORNL-DWG 92-8198

o o CO

© o

o o CO

o o

in

o o

o o CO

o o

6 4 . 5 6 5 . 5 6 6 . 5

2© ( d e g )

F i g . 3 . 9 . P a r t i a l H B - 4 p o w d e r d i f f r a c t i o n p a t t e r n s f o r C e ( F e i - x A l x ) 2 f o r x = 0 . 0 6 s h o w i n g t h e ( 4 4 0 ) r e f l e c t i o n o f t h e L a v e s p h a s e a t T = 2 5 0 K a n d t h e ( 4 2 2 ) a n d ( - 2 2 0 ) r e f l e c t i o n s o f t h e t r i g o n a l p h a s e b e l o w a b o u t 1 0 0 K . T h e t r i g o n a l d i s t o r ' o n i s l a r g e s t a t t h e l o w e s t t e m -p e r a t u r e ( T , - / 1 4 , K ) . T h e s o l i d l i n e s i n t h i s f i g u r e a r e f i t t e d G a u s s i a n l i n e s h a p e s .

f> j.;

s a m p l e s o f o t h e r A l c o n c e n t r a t i o n s a r e i n

p r o g r e s s .

1 . M c M a s t e r U n i v e r s i t y , H a m i l t o n , O n t a r i o , C a n a d a .

80

2 . S o u t h e r n I l l i n o i s U n i v e r s i t y , C a r b o n d a l e , 111.

3 . J . E y n o n a n d N . A l i , / . Appl. Phys. 6 3 , .. 4 0 9 4 ( 1 9 8 8 ) .

4 . S . J . K e n n e d y a n d B . R . C o l e s , J. Phys., Condens. Matter 2 , 1 2 1 3 ( 1 9 9 0 ) .

T H E S T R U C T U R E S O F S O D I U M M E T A L 1

R. Berliner,2 H. G. Smith, J. R. D. Copley,3 and } Trivisonno4

T h e m a r t e n s i t i c t r a n s f o r m a t i o n i n s o d i u m

m e t a l h a s b e e n s t u d i e d u s i n g n e u t r o n d i f f r a c t i o n

a n d n e u t r o n i n e l a s t i c s c a t t e r i n g t e c h n i q u e s . I n

t w o s e p a r a t e e x p e r i m e n t s t h e t r a n s f o r m a t i o n

w a s o b s e r v e d o n c o o l i n g n e a r 3 2 K . M e a s u r e -

m e n t s o f t h e d i f f u s e s c a t t e r i n g , d i f f r a c t i o n

l i n e w i d t h s , q u a s i e l a s t i c s c a t t e r i n g , a n d t h e

t e m p e r a t u r e d e p e n d e n c e o f t h e £ 4 [ h h O ] p h o n o n

e n e r g i e s a b o v e t h e t r a n s f o r m a t i o n s h o w n o e v i -

d e n c e o f t r a n s f o r m a t i o n p r e c u r s o r s . T h e s o d i u m

m a r t e n s i t e a p p e a r s a s 2 4 r h o m b o h e d r a l

v a r i a n t s , 4 a b o u t e a c h b c c ( 1 1 0 ) , w i t h r e f l e c -

t i o n s f r o m t h e i r p l a n e s a t ( 1 . 0 1 8 , 0 . 9 2 , ± 0 . 0 6 ) ,

( 0 . 9 2 , 1 . 0 1 8 , ± 0 . 0 6 ) , a n d e q u i v a l e n t p o i n t s . T h e

l a y e r s t a c k i n g o r d e r o f t h e v a r i a n t s i s f i x e d b y

t h e i r r e l a t i o n s h i p t o t h e h o s t b c c m a t e r i a l s .

T h e c r y s t a l l o g r a p h y o f t h e l o w - t e m p e r a t u r e

p h a s e i s s h o w n t o b e a c o m p l e x m i x t u r e o f

s t a c k i n g f a u l t a f f e c t e d , r h o m b o h e d r a l p o l y -

t y p e s o f a p a r t i c u l a r " a l m o s t - h e x a g o n a l " s t r u c -

t u r e . T h e s e f o r m a l a d d e r o f s t r u c t u r e s c o n -

n e c t e d , o n e t o a n o t h e r , b y s t a c k i n g f a u l t s . A s

t h e m a r t e n s i t e i s w a r m e d a n d b e f o r e t h e c o m -

p l e t e r e v e r s i o n t o a b c c s t r u c t u r e , t h e r e l a t i v e

f r a c t i o n o f t h e d i f f e r e n t m a r t e n s i t e p h a s e s

c h a n g e s . N e a r 5 5 K , t h e l o n g e s t p e r i o d p o l y -

t y p e s a r e t h e m o s t s t a b l e .

1 . S u m m a r y o f p a p e r : Physical Review B ( i n p r e s s ) .

2 . U n i v e r s i t y o f M i s s o u r i , C o l u m b i a , M o . 3 . N a t i o n a l I n s t i t u t e o f S t a n d a r d s a n d

T e c h n o l o g y , G a i t h e r s b u r g , M d . 4 . J o h n C a r r o l l U n i v e r s i t y , C l e v e l a n d ,

O h i o .

N E U T R O N S C A T T E R I N G S T U D I E S O F T H E S T R U C T U R E S A N D L A T T I C E D Y N A M I C S

O F T H E A L K A L I M E T A L S 1

H. G. Smith, R. Berliner,2 a n d J. Trivisonno3

E a r l y x - r a y d i f f r a c t i o n s t u d i e s b y B a r r e t t 4

a n d h i s c o w o r k e r s o n t h e c r y s t a l s t r u c t u r e s o f

t h e a l k a l i m e t a l s r e v e a l e d t h a t l i t h i u m a n d

s o d i u m t r a n s f o r m e d t o c l o s e - p a c k e d s t r u c t u r e s

a t l o w t e m p e r a t u r e s a n d a m b i e n t p r e s s u r e s ,

w h i l e t h e h e a v i e r a l k a l i m e t a l s d i d n o t . T h e

e f f e c t s o f c o l d w o r k i n g o n t h e m e t a l s w e r e a l s o

s t u d i e d , a n d p a r t i c u l a r l y i n t h e c a s e o f L i , i t

w a s s h o w n t h a t t h e t y p e a n d a m o u n t o f c l o s e -

p a c k e d s t r u c t u r e s ( h e p a n d f e e ) w e r e i n f l u e n c e d

b y c o l d w o r k . I t w a s d e m o n s t r a t e d t h a t s t a c k -

i n g f a u l t s w e r e a l s o i n t r o d u c e d . T h e s e w e r e d i f -

f i c u l t e x p e r i m e n t s t h e n , w h i c h d i d n o t r e v e a l

t h e f i n e r d e t a i l s o f t h e t r a n s f o r m a t i o n s , e x c e p t

t o s h o w t h a t t h e y w e r e o f m a r t e n s i t i c o r i g i n .

T h e n e u t r o n s c a t t e r i n g t e c h n i q u e , w i t h i t s

' p e n e t r a t i n g p o w e r , p e r m i t s l a r g e s a m p l e s t o b e

u s e d i n c r y o s t a t s a t l o w t e m p e r a t u r e s . N e u t r o n

s c a t t e r i n g i s a l s o u n i q u e i n t h a t t h e d y n a m i c a l

p r o p e r t i e s o f c r y s t a l s c a n r e a d i l y b e m e a s u r e d

• ;

81

a n d c a n b e u s e d t o d e t e r m i n e w h e t h e r t h e s e

p r o p e r t i e s a r e a s s o c i a t e d d i r e c t l y o r i n d i r e c t l y

w i t h a n y m a r t e n s i t i c transformations. This

a r t i c l e i s , n e c e s s a r i l y , a v e r y b r i e f r e v i e w o f

n e u t r o n s c a t t e r i n g s t u d i e s o f t h e c r y s t a l s t r u c -

t u r e s , p h o n o n b e h a v i o r , a n d p r e m a r t e n s i t i c

b e h a v i o r o f L i , N a , K , R b , a n d C s a s a f u n c t i o n

^ f t e m p e r a t u r e a n d p r e s s u r e ( L i , N a , R b , a n d

C s ) b y t h e a u t h o r s , t h e i r c o l l e a g u e . 1 , a n d o t h e r

w o r k e r s i n t h e f i e l d .

L i h a s b e e n s h o w n t o t r a n s f o r m p a r t i a l l y t o

t h e 9 R ( S m - t y p e ) s t r u c t u r e i n t h e v i c i n i t y o f

7 5 K a n d t h e n p a r t i a l l y t o f e e o n a n n e a l i n g .

T h e r e i s a n i n c r e a s e i n Tc w i t h a p p l i e d p r e s -i;

s u r e . N a , o n t h e o t h e r h a n d , p a r t i a l l y t r a n s -

f o r m s t o a m i x t u r e o f 9R a n d n e a r l y h e x a g o n a l R

p o l y t y p e s , w h i c h a p p r o a c h h e p o n a n n e a l i n g .

I t s Tc is r a p i d l y s u p p r e s s e d b y a p p l i c a t i o n o f

m o d e s t p r e s s u r e s . N o m a r t e n s i t i c o r p r e m a r t e n -

s i t i c p h e n o m e n o n , o r p h o n o n a n o m a l y , h a s b e e n

o b s e r v e d i n K d o w n t o 5 K . A l s o , a s e a r c h f o r

c h a r g e - d e n s i t y w a v e s i n t h e v i c i n i t y o f ( 1 1 0 )

h a s b e e n i n c o n c l u s i v e . S i m i l a r n e g a t i v e r e s u l t s

h a v e b e e n o b t a i n e d f o r R b . T h e a b s e n c e o f p r e -

c u r s o r e f f e c t s a r e c o n s i s t e n t w i t h t h e m o r e s e n s i -

t i v e u l t r a s o n i c a t t e n u a t i o n s t u d i e s .

1 . S u m m a r y o f p a p e r t o b e p u b l i s h e d . 2 . U n i v e r s i t y o f M i s s o u r i , C o l u m b i a , M o . 3 . J o h n C a r r o l l U n i v e r s i t y , C l e v e l a n d ,

O h i o . 4 . C . S . B a r r e t t , Phys. Rev. B 7 2 , 2 4 5

( 1 9 4 7 ) .

R E F I N E M E N T O F T H E S T R U C T U R E S O F S r 3 A I 2 0 6 A N D T H E H Y D R O G A R N E T

S r 3 A l 2 < 0 4 D 4 ) 3 B Y R I E T V E L D A N A L Y S I S O F N E U T R O N POWDER D I F F R A C T I O N D A T A 1

B . C . C h a k o u m a k o s , G. A. Lager,2

and J. A. Fernandez-Baca

T h e c o n v e r s i o n o f C a 3 A l 2 C > 6 t o t h e

h y d r o g a r n e t C a 3 A l 2 ( 0 4 H 4 ) 3 i s o n e o f t h e p r i n -

c i p a l h y d r a t i o n r e a c t i o n s i n t h e s e t t i n g o f

P o r t l a n d c e m e n t s . T h e d e n s i t y d e c r e a s e f o r t h i s

r e a c t i o n i s 1 6 % f o r t h e C a a n a l o g s a n d 2 4 % f o r

t h e S r a n a l o g s . A c o m p a r i s o n b e t w e e n t h e S r

a n d C a a n a l o g s i s b e i n g m a d e t o e l u c i d a t e t h e

r e a c t i v i t y o f t h e a l u m i n a t e a n d t h e s t a b i l i t y o f

t h e ( 0 4 H 4 ) u n i t . I n a d d i t i o n , s t r u c t u r a l s y s -

t e m a t i c s a n d A l - O b o n d l e n g t h a n d A l - O - A l

a n g l e v a r i a t i o n s a m o n g t h e t e t r a h e d r a l a l u m i -

n a t e s a r e b e i n g e x a m i n e d . T h e c r y s t a l s t r u c -

t u r e s o f t h e C a a n a l o g s h a v e b e e n d e t e r m i n e d

a n d s t u d i e d e x t e n s i v e l y . T h e s t r u c t u r e o f t h e S r

h y d r o g a r n e t h a s b e e n r e f i n e d o n l y f r o m s i n g l e -

c r y s t a l x - r a y d a ) > " \ w h e r e a s t h a t o f t h e

S r 3 A l 2 0 6 h a s n o t b e e n r e p o r t e d .

T h e s t r o n t i u m a l u m i n a t e w a s p r e p a r e d b y

s o l i d s t a t e r e a c t i o n o f h i g h - p u r i t y A I 2 O 3 a n d

S r C 0 3 a t 1 5 7 3 K . T h e h y d r o g a r n e t w a s p r e -

p a r e d b y a d d i n g D 2 0 t o t h e f i n e l y p o w d e r e d

s t r o n t i u m a l u m i n a t e . F o r t h e s e s a m p l e s , n e u -

t r o n p o w d e r d i f f r a c t i o n d a t a w e r e c o l l e c t e d a t

t h e H F I R o n t h e H B - 4 d i f f r a c t o m e t e r , a n d

t h e i r c r y s t a l s t r u c t u r e s w e r e r e f i n e d b y

R i e t v e l d a n a l y s i s m e t h o d s . F o r S r 3 A l 2 0 6 ,

w h i c h i s c u b i c , Pa3, a = 1 5 . 8 5 5 6 ( 4 ) A , a n d

Rwp = 0 . 0 4 4 7 . T h e n o t e w o r t h y f e a t u r e o f t h e

s t r o n t i u m a l u m i n a t e s t r u c t u r e i s a p u c k e r e d 6 -

m e m b e r e d A I O 4 t e t r a h e d r a l r i n g , w i t h t h e

82

a v e r a g e b r i d g i n g A l - O b o n d l e n g t h , 1 . 7 6 8 ( 8 ) A,

s l i g h t l y g r e a t e r t h a n t h e a v e r a g e n o n b r i d g i n g

A l - O b o n d l e n g t h , 1 . 7 4 6 ( 5 ) A. F o r

S r 3 A l 2 ( 0 4 D 4 ) 3 ( F i g . 3 . 1 0 ) , w h i c h i s a l s o c u b i c ,

Ia3d, a = 1 3 . 0 3 1 9 ( 1 ) A, a n d Rwp = 0 . 0 4 6 4 .

S r 3 A l 2 ( 0 4 D 4 ) 3 h a s t h e h y d r o g a r n e t s t r u c t u r e ,

w h i c h i n c o n t r a s t t o t h e s i l i c a t e g a r n e t s , h a s

t h e D 4 0 4 u n i t i n p l a c e o f t h e S i 0 4 u n i t . T h e

O - D d i s t a n c e i s 0 . 9 1 4 ( 4 ) A, a n d t h e r e f i n e d D

c o n t e n t o f t h e H p o s i t i o n i s 9 0 % . B o t h t h e S r

h y d r o g a r n e t a n d t h e a l u m i n a t e a r e i s o s t r u c -

t u r a l w i t h t h e C a a n a l o g s . T h e e n h a n c e d

r e a c t i v i t y o f t h e S r 3 A l 2 0 6 t o f o r m t h e

h y d r o g a r n e t a s c o m p a r e d w i t h t h a t o f

C a 3 A l 2 0 6 i s a s c r i b e d t o t h e i n c r e a s e d c e l l s i z e

a n d s t r a i n c a u s e d b y t h e s u b s t i t u t i o n o f t h e

l a r g e r s i z e S r f o r C a .

1 . S u m m a r y o f p a p e r : Acta Crystallogr. C 4 8 , 4 1 4 ( 1 9 9 2 ) .

2 . U n i v e r s i t y o f L o u i s v i l l e , L o u i s v i l l e , K y .

P H A S E T R A N S I T I O N O F M E T A S T A B L E T E T R A G O N A L Z i 0 2 T O M O N O C L I N I C P H A S E

Y . Ishii,1 S. KatanoH. R. Child, N . Igawa} and R. M . Nicklow

H T h e p h a s e t r a n s i t i o n r a t e o f m e t a s t a b l e

t e t r a g o n a l z i r c o n i u m o x i d e ( Z r 0 2 ) t o t h e m o n o -

ORNI . - IJWG V2MSI%

S r 3 A l 2 ( D 4 C > 4 ) 3

o o . o w § § H 3 oo o o

o >-t * i n z o UJ O h - -<t Z „

O o N

1 ' I I I I I l l l l

^ i f K ^ ' f 1 1 , 1

1 - H — i — h H — " — h + H — i — h 1 0 . 0 2 0 . 0 3 0 . 0 4 0 . 0 5 0 . 0 6 0 . 0 7 0 . 0 8 0 . 0 9 0 . 0 1 0 0 . 0 110.0 1 2 0 . 0 1 3 0 . 0 1 4 0 . 0

2 0 ( d e g )

F i g . 3 . 1 0 . O b s e r v e d , c a l c u l a t e d , a n d d i f f e r e n c e n e u t r o n p o w d e r d i f f r a c t i o n p r o f i l e s f o r S r 3 A l 2 ( D a 4 0 4 ) 3 . T h e s h o r t v e r t i c a l l i n e s b e l o w t h e p r o f i l e s m a r k t h e p o s i t i o n s o f a l l p o s s i b l e B r a g g r e f l e c t i o n s , a n d t h e b o t t o m c u r v e i s t h e d i f f e r e n c e b e t w e e n t h e o b s e r v e d a n d c a l c u l a t e d i n t e n s i t i e s .

o

c l i n i c p h a s e i s s u b s t a n t i a l l y i n f l u e n c e d b y i t s

c r y s t a l l i t e s i z e , p a r t i a l o x y g e n p r e s s u r e , a n d

t e m p e r a t u r e . T h e p h a s e t r a n s i t i o n s o f Z r 0 2

h a v e b e e n s t u d i e d w i t h x - r a y d i f f r a c t i o n b y

m a n y w o r k e r s . N e u t r o n s a r e d i f f r a c t e d b y t h e

b u l k s p e c i m e n w h i l e X r a y s a r e o n l y s c a t t e r e d

n e a r t h e s u r f a c e o f a s p e c i m e n . T h e t r a n s i t i o n

f r o m t h e m e t a s t a b l e t e t r a g o n a l p h a s e t o t h e

m o n o c l i n i c p h a s e w a s m e a s u r e d o v e r t h e t e m -

p e r a t u r e r a n g e 8 0 0 - 9 5 0 ° C b y n e u t r o n

d i f f r a c t i o n .

T h e p o w d e r u s e d i n t h i s e x p e r i m e n t w a s

p r o d u c e d f r o m Z r ( O n C 4 H 9 > 4 s t a r t i n g m a t e r i a l

b y a n a l k o x i d e m e t h o d , w h i c h i s u s u a l l y u s e d

t o o b t a i n f i n e - p a r t i c l e p o w d e r . T h i s p o w d e r

w a s i n a n a m o r p h o u s s t a t e . T o g e t t h e c r y s -

t a l l i n e Z 1 O 2 s p e c i m e n , t h e p o w d e r w a s h e a t e d

a t 7 0 0 ° C f o r 1 0 m i n i n a i r . T h e s p e c i m e n

o b t a i n e d h a s a m e t a s t a b l e t e t r a g o n a l s t r u c t u r e .

D i f f r a c t i o n m e a s u r e m e n t s w e r e c a r r i e d o u t

u t i l i z i n g t h e w i d e - a n g l e n e u t r o n d i f f r a c t o m e t e r

( W A N D ) w i t h a h i g h - t e m p e r a t u r e f u r n a c e .

T h e v o l u m e f r a c t i o n o f t h e m o n o c l i n i c Z r O o w a s

o b t a i n e d f r o m t h e i n t e n s i t y r a t i o o f

( A i i m + / l i T m ) / W n i m + A 1 1 ( + J i i T m ) w h e r e

s u f f i x e s o f m a n d t i n d i c a t e t h e m o n o c l i n i c a n d i t y t e t r a g o n a l p h a s e s , r e s p e c t i v e l y .

S o m e t y p i c a l d i f f r a c t i o n p a t t e r n s f o r Z r C > 2

m e a s u r e d w i t h a t i m e - s l i c e d m e t h o d a r e s h o w n

i n F i g . 3 . 1 1 f o r a n a n n e a l i n g t e m p e r a t u r e o f

9 0 0 ° C . A t 8 0 0 ° C , t h e i n i t i a l s t a g e o f t h e t r a n s -

f o r m a t i o n s e e m s t o b e a n u c l e a t i o n p r o c e s s . A

2 6 (deg. ) F i g . 3 . 1 1 . E v o l u t i o n i n t i m e o f t h e d i f -

f r a c t i o n p a t t e r n o f Z r C ^ a t 9 0 0 ° C , s h o w i n g t h e t r a n s i t i o n f r o m t e t r a g o n a l t o m o n o c l i n i c .

p r e c i s e a n a l y s i s i s b e i n g c o n d u c t e d b a s e d o n a n

A v r a m i - t y p e e q u a t i o n .

1 . G u e s t s c i e n t i s t f r o m t h e J a p a n A t o m i c E n e r g y R e s e a r c h I n s t i t u t e , T o k a i , J a p a n .

84

N E U T R O N S C A T T E R I N G M E A S U R E M E N T O F R E S I D U A L S T R E S S E S I N W E L D S

Steve Spooner, C. R. Hubbard} S. A. David} T. DodsonT. M . Holden,2 /. H. Root,2

]. Schroeder,2 M. A.-M. Bourke? and /. A. Goldstone*

T h e p e n e t r a t i o n o f t h e r m a l n e u t r o n s c a n b e

u s e d t o a d v a n t a g e i n t h e m a p p i n g o f r e s i d u a l i

s t r e s s i n m e i a l s j o i n e d b y w e l d i n g . T h e m e a -\ )

s u r e m e n t o f B r a g g d i f f r a c t i o n p e a k s u s i n g a

h i g h - r e s o l u t i c n i n s t r u m e n t p e r m i t s t h e d e t e r -

m i n a t i o n o f d - s p a c i n g s h i f t s w h i c h m e a s u r e t h e

m a c r o s c o p i c s t r a i n s a s s o c i a t e d w i t h r e s i d u a l

s t r e s s . I n t h e c a s e o f w e l d i n g , t h e u n e v e n t h e r -

m a l e x p a n s i o n p r o d u c e d d u r i n g w e l d i n g a n d , i n

s o m e c a s e s , s o l i d s t a t e t r a n s f o r m a t i o n s d u r i n g

h e a t i n g a n d c o o l i n g p r o d u c e p l a s t i c d e f o r m a -

t i o n t h a t l e a d s t o r e s i d u a l s t r e s s . I n s t u d i e s

d o n e a t C h a l k R i v e r , L A N L , a n d O R N L ,

a u s t e n i t i c a n d f e r r i t i c s t e e l w e l d s h a v e b e e n

s t u d i e d w i t h n e u t r o n d i f f r a c t i o n m e t h o d s . T h e

d i s t r i b u t i o n o f r e s i d u a l s t r e s s e s w a s m a p p e d i n

a f e r r i t i c s t e e l p l a t e c o n t a i n i n g a m u l t i p l e p a s s

w e l d . T h e l o n g i t u d i n a l s t r e s s e s p e , a k i n t h e

w e l d z o n e a n d t e n d t o w a r d s m a l l c o m p r e s s i v e

s t r e s s e s i n t h e b a s e m e t a l . F i g u r e 3 . 1 2 s h o w s

t h e m a p p i n g o f r e s i d u a l s t r e s s e s f o r e a c h o f t h e

c o m p o n e n t s . A l e s s c o m p l e t e s t u d y o f a n

a u s t e n i t i c s t e e l p l a t e i n d i c a t e s a q u i t e d i f f e r e n t

p a t t e r n o f r e s i d u a l s t r e s s w h e r e i n t h e w e l d

z o n e i s i n a s t a t e o f a l m o s t i s o t r o p i c c o m p r e s s i o n

a n d t h e h e a t - a f f e c t e d z o n e a t t h e w e l d l i n e i s

i n a s t a t e o f t e n s i o n . T h e p l a s t i c d e f o r m a t i o n

d u r i n g w e l d i n g w h i c h c a u s e s t h e r e s i d u a l s t r e s s

i s n o t w e l l u n d e r s t o o d . T h e p r i n c i p a l d i f f e r -

ORNL DWG 92M-5798B 400 300 200 100 0 \ i

400 / 1 100 0 -100 300 200

" m i 100 ' 100

F i g . 3 . 1 2 . T h e r e s i d u a l s t r e s s e s i n a 3 0 - c m x 3 0 - c m x 1 2 - c m p l a t e w e r e d e t e r m i n e d i n a s e c t i o n o f t h e p l a t e h a l f w a y a l o n g t h e w e l d l i n e j o i n i n g t o t w o h a l v e s . T h e t h r e e o r t h o g o n a l c o m p o n e n t s o f r e s i d u a l s t r e s s a r e g i v e n a s ( a ) l o n g i t u d i n a l ( a l o n g t h e d i r e c t i o n o f t h e w e l d ) , ( b ) t r a n s v e r s e ( p e r p e n d i c u l a r t o t h e w e l d l i n e a n d i n t h e p l a n e o f t h e p l a t e ) a n d ( c ) n o r m a l ( p e r p e n d i c u l a r t o t h e p l a n e o f t h e p l a t e ) . '->

e n c e , h o w e v e r , i s t h e a u s t e n i t e ( F C C ) t o f e r r i t e

( B C C ) t r a n s f o r m a t i o n o c c u r r i n g i n t h e f e r r i t i c

s t e e l d u r i n g c o o l i n g . F i n i t e e l e m e n t c o m p u t a -

t i o n s a r e a t t h e s t a g e w h e r e r e s i d u a l s t r e s s e s

c a n b e c a l c u l a t e d f o r w e l d e d p l a t e s , a n d i t i s

h o p e d t h a t t h i s a p p r o a c h w i l l l e a d t o

i m p r o v e d i n t e r p r e t a t i o n o f r e s i d u a l s t r e s s m e a -

s u r e m e n t s .

1 . M e t a l s a n d C e r a m i c s D i v i s i o n , O R N L . 2 . C h a l k R i v e r N u c l e a r L a b o r a t o r i e s ,

C h a l k R i v e r , C a n a d a . 3 . L o s A l a m o s N a t i o n a l L a b o r a t o r y , L o s

A l a m o s , N . M e x .

85

INELASTIC NEUTRON

SCATTERING

SPIN WAVES IN MngoCujo

J. A. Fernandez-Baca, M. E. Hagen} R. M. Nicklow, and Y. Tsunoda2

T h e s t u d y o f t h e m a g n e t i c e x c i t a t i o n s o f t h e

M n - r i c h a l l o y s s h o u l d b e a g o o d t e s t o f t h e

m u l t i b a n d c a l c u l a t i o n s 3 o f t h e s p i n d y n a m i c s o f

p u r e y - M n , w h i c h i s a p r o t o t y p i c a l i t i n e r a n t -

e l e c t r o n a n t i f e r r o m a g n e t . T h e s e c a l c u l a t i o n s

p r e d i c t s p i n w a v e s w i t h a v e r y s t e e p d i s p e r s i o n

t h a t a t s m a l l w a v e v e c t o r s q i s l i n e a r i n q. A

s p i n w a v e d a m p i n g , d u e t o t h e d e c a y i n t o

e l e c t r o n - h o l e p a i r s , t h a t i s a l s o l i n e a r i n q i s

p r e d i c t e d a s w e l l . B e c a u s e o f t h e s t e e p s p i n

w a v e d i s p e r s i o n i n t h e s e s y s t e m s , n e u t r o n

i n e l a s t i c s c a t t e r i n g m e a s u r e m e n t s a t h i g h -

e n e r g y t r a n s f e r s a r e r e q u i r e d i n o r d e r t o r e s o l v e

t h e s e e x c i t a t i o n s . A p r o g r a m t o s t u d y t h e

h i g h - e n e r g y m a g n e t i c e x c i t a t i o n s o f M 1 1 9 0 C U 1 0

a n d t o c o m p l e m e n t t h e p r e v i o u s m e a s u r e m e n t s

o f N i c k l o w a n d T s u n o d a h a s b e e n i n i t i a t e d . 4 I n

t h e s e m e a s u r e m e n t s , w h i c h w e r e p e r f o r m e d

u s i n g t h e H B - 3 t r i p l e - a x i s s p e c t r o m e t e r a t t h e

H F I R , N i c k l o w a n d T s u n o d a o b s e r v e d r e s o l v e d

s p i n w a v e s i n M n g o C u ^ a l l o y a t 2 5 a n d 3 0 m e V

a t r o o m t e m p e r a t u r e . E x p e r i m e n t s h a v e b e e n

p e r f o r m e d a t t h e h o t - s o u r c e b a s e d I N I t r i p l e -

a x i s s p e c t r o m e t e r a t t h e I n s t i t u t L a u e L a n g e v i n

a n d a t t h e H E T c h o p p e r s p e c t r o m e t e r a t I S I S a t

t h e R u t h e r f o r d A p p l e t o n L a b o r a t o r y . S p i n

w a v e s u p t o 6 8 m e V a t I N I 5 a n d u p t o 1 1 5 m e V

a t H E T h a v e b e e n o b s e r v e d . S i x s e t s o f I N I

d a t a h a v e b e e n l e a s t - s q u a r e s f i t t e d s i m u l t a n e -

o u s l y t o t h e c o n v o l u t i o n o f a m o d e l c r o s s s e c t i o n

w i t h t h e f u l l f o u r - d i m e n s i o n a l I N I i n s t r u m e n -

t a l r e s o l u t i o n . T h i s a n a l y s i s i n d i c a t e s t h a t t h e

s p i n w a v e s i n M n g o C u i o a r e c o n s i s t e n t w i t h a '

l i n e a r d i s p e r s i o n r e l a t i o n w i t h a s t i f f n e s s c o n -

s t a n t o f a b o u t 2 5 0 m e V - A a n d a n e n e r g y g a p o f

7 . 5 m e V . T h e s p i n w a v e d a m p i n g i s s t r o n g a n d

i s a l s o c o n s i s t e n t w i t h a l i n e a r d e p e n d e n c e i n q.

T h e a n a l y s i s o f t h e H E T d a t a i s c o n s i d e r a b l y

m o r e d i f f i c u l t a n d i s s t i l l i n p r o g r e s s .

< 1 . G u e s t s c i e n t i s t f r o m K e e l e U n i v e r s i t y , K e e l e , U n i t e d K i n g d o m .

2 . G u e s t s c i e n t i s t f r o m O s a k a U n i v e r s i t y , O s a k a , J a p a n .

3 . M . J . G i l l a n , / . Phys. F 3 , 1 8 7 4 ( 1 9 7 3 ) . 4 . R . M . N i c k l o w a n d Y . T s u n o d a , Bull.

Am. Phys. Soc. 3 2 , 4 1 5 ( 1 9 8 7 ) ; u n p u b l i s h e d . 5 . J . A . F e r n a n d e z - B a c a e t a l . , J. Magn.

-Magn. Mater. 1 0 4 - 1 0 7 / 6 9 9 ( 1 9 9 2 ) .

v

MAGNETIC EXCITATIONS IN THE TRI-ANGULAR ANTIFERROMAGNETTC Mn3Sn

P . Radhakrishna1 and J. W . Cable

T h e i n t e r m e t a l l i c c o m p o u n d M n a S n h a s a

h e x a g o n a l c r y s t a l s t r u c t u r e w i t h l a t t i c e c o n -

s t a n t s a t r o o m t e m p e r a t u r e o f « o = 5 . 6 6 5 a n d

Co = 4 . 5 3 1 A. T h e r e a r e s i x M n a t o m s p e r u n i t

c e l l . B e l o w T ^ = 4 2 0 K , a t r i a n g u l a r a n t i -

f e r r o m a g n e t i c o r d e r d e v e l o p s i n w h i c h n e a r e s t

n e i g h b o r s p i n s w i t h i n t h e b a s a l p l a n e s a r e

o r i e n t e d a t 1 2 0 ° , w h i l e f e r r o m a g n e t i c a l i g n -

m e n t o c c u r s f o r t h o s e s p i n s a l o n g t h e c a x i s c o n -

n e c t e d t h r o u g h a n i n v e r s i o n c e n t e r . B e l o w

2 3 0 K , a h e l i c a l m a g n e t i c p h a s e o c c u r s f o r

w h i c h t h e b a s a l p l a n e s p i n a r r a n g e m e n t

r e m a i n s , b u t t h e s p i n s r o t a t e a b o u t t h e c a x i s

w i t h a p e r i o d o f a b o u t 1 0 cQ. R e c e n t l y ,

R a d h a k r i s h n a a n d T o m i y o s h i 2 s t u d i e d t h e

m a g n e t i c e x c i t a t i o n s o f t h i s c o m p o u n d a t t e m -

p e r a t u r e s a b o v e a n d b e l o w t h e h e l i c a l p h a s e

t r a n s i t i o n . T h e i r r o o m t e m p e r a t u r e r e s u l t s

s h o w a n a n i s o t r o p y g a p o f a b o u t 4 . 1 m e V a n d

e s s e n t i a l l y l i n e a r d i s p e r s i o n i n t h e { 1 0 0 } a n d

{ 1 1 0 } d i r e c t i o n s w i t h t h e v e l o c i t y i n t h e { 1 1 0 }

d i r e c t i o n b e i n g a b o u t 3 5 % h i g h e r t h a n { 1 0 0 } .

B e c a u s e o f l o w i n t e n s i t i e s ^ t h e i r l o w -

t e m p e r a t u r e d a t a w e r e l i m i t e d t o e n e r g y t r a n s -

f e r s b e l o w 1 0 m e V , a n d i n t h i s r e g i o n , c o n s t a n t

e n e r g y s c a n s a l o n g Q = ( 1 , 0 , O s h o w e d a n

u n r e s o l v e d t h r e e - p e a k s t r u c t u r e w i t h t h e o u t e r

p e a k s c l o s e t o t h e m o d u l a t i o n w a v e v e c t o r o f

t h e h e l i c a l s t r u c t u r e [ x - ( 0 , 0 , ± 0 . 1 ) ] a n d w i t h

e s s e n t i a l l y v e r t i c a l d i s p e r s i o n . T h e s e m e a -

s u r e m e n t s a r e e x t e n d e d t o h i g h e r e n e r g y t r a n s -

f e r s t o r e s o l v e t h e d y n a m i c b e h a v i o r o f M n 3 S n

b e t t e r .

T h e r e s u l t s a r e s u m m a r i z e d i n F i g . 3 . 1 3

w h i c h g i v e s t h e d i s p e r s i o n c u r v e s f o r b o t h

m a g n e t i c p h a s e s o f M n g S n . A t T = 2 9 5 K , t h e

s p i n - w a v e e n e r g i e s c a n b e w r i t t e n a s ( f i c o ) 2 =

A 2 +<A2q2 w i t h A = 4 . 3 m e V , A = 1 0 0 m e V - A f o r

{ 1 0 0 } , a n d A = 1 3 5 m e V - A f o r { 1 1 0 } . T h e s e

v e l o c i t i e s a r e c o m p a r a b l e t o t h o s e f o u n d i n

. o t h e r i t i n e r a n t e l e c t r o n s y s t e m s , s u c h a s M n C u

a n d M n N i ( - 1 5 0 m e V - A ) . T h e a n i s o t r o p y

w i t h i n t h e b a s a l p l a n e i s u n u s u a l b u t p r o b a b l y

a r i s e s f r o m d i f f e r e n t i n t e r a c t i o n p a t h s i n t h e s e

K a g o m e - l i k e h e x a g o n a l l a y e r s w h e r e s o m e M n

a t o m s a r e r e p l a c e d b y n o n m a g n e t i c S n a t o m s .

A l s o u n u s u a l f o r a n a n t i f e r r o m a g n e t i s t h e

86

F i g . 3 . 1 3 . D i s p e r s i o n c u r v e s f o r t h e t w o m a g n e t i c p h a s e s o f M ^ S n . T h e a r r o w i n t h e r i g h t p a n e l i n d i c a t e s t h e m o d u l a t i o n w a v e v e c t o r o f t h e h e l i c a l p h a s e .

q u a d r a t i c d i s p e r s i o n a l o n g { 1 0 C 1 a n d { 1 1 0 /

w h e r e t h e s p i n - w a v e e n e r g y c a n b e d e s c r i b e d b y

f i c o = A + 1 3 0 q2 [ m e V ] . T h i s q u a d r a t i c b e h a v i o r

r e s u l t s f r o m t h e f e r r o m a g n e t i c c o u p l i n g t h r o u g h

t h e i n v e r s i o n c e n t e r a l o n g t h e c a x i s .

T h e a v a i l a b l e r e s u l t s f o r t h e h e l i c a l p h a s e

a t T = 1 0 0 K a r e s h o w n i n t h e r i g h t p a n e l o f

F i g . 3 . 1 3 . I f t h e g a p - l i k e s t r u c t u r e i n t h e v i c i n -

i t y o f t h e m o d u l a t i o n w a v e v e c t o r i s d i s -

c o u n t e d , t h e n t h e d a t a a r e w e l l r e p r e s e n t e d b y '

l i n e a r d i s p e r s i o n a s s h o w n i n F i g . 3 . 1 3 . T h i s

d r a m a t i c c h a n g e o v e r f r o m q u a d r a t i c t o l i n e a r

d i s p e r s i o n i s r e m i n i s c e n t o f t h a t o b s e r v e d i n t h e

f e r r o m a g n e t i c a n d h e l i c a l p h a s e s o f t h e r a r e -

e a r t h m e t a l s .

1 . G u e s t s c i e n t i s t f r o m t h e J a w a h a r l u l N e h r u C e n t r e f o r A d v a n c e d S c i e n t i f i c R e s e a r c h , B a n g a l o r e , I n d i a .

2 . P . R a d h a k r i s h n a a n d S . T o m i y o s h i , J. Phys., Condens. Matter 3 , 2 5 2 3 ( 1 9 9 1 ) .

V

87

MAGNONS IN FERROMAGNETIC TERBIUM UNDER HIGH PRESSURES

S . K a t u a n o , 1 J. A. Fernandez-Baca, a n d R. M. Nicklow

A n e x p e r i m e n t h a s b e e n c a r r i e d o u t i n o r d e r

t o i n v e s t i g a t e t h e p r e s s u r e d e p e n d e n c e o f t h e

m a g n o n d i s p e r s i o n r e l a t i o n o f T b i n i t s f e r r o -//

m a g n e t i c p h a s e . N e u t r o n i n e l a s t i c s c a t t e r i n g

m e a s u r e m e n t s h a v e b e e n p e r f o r m e d a l o n g t h e f I t,

c r y s t a l C;\axis a t 9 0 K ( w e l l b e l o w t h e C u r i e

t e m p e r a t u r e Tc = 2 2 0 K ) a t a m b i e n t p r e s s u r e ,

4 . 3 k b a r , a n d 1 5 . 2 k b a r u s i n g a c l a m p - t y p e

h i g h - p r e s s u r e c e l l . 2 A p r e s s u r e c e l l w i t h a

t s a p p h i r e w i n d o w w a s u s e d f o r t h e a m b i e n t a n d

4 . 3 - k b a r m e a s u r e m e n t s , a n d a c e l l w i t h a n

a l u i r d n a w i n d o w w a s u s e d foT t h e 15.2-kbaT m e a s u r e m e n t s . T h e p r e l i m i n a r y R e s u l t s o f t h e s e

m e a s u r e m e n t s a r e s h o w n i n F i g . 3 . 1 4 . T h e

m a g n o n d i s p e r s i o n c u r v e a t a m b i e n t p r e s s u r e i s

i n g e n e r a l a g r e e m e n t w i t h t h e c u r v e p r e v i o u s l y

r e p o r t e d b y J e n s e n e t a l . 3 T h e d i f f e r e n c e

b e t w e e n t h e d i s p e r s i o n c u r v e s a t a m b i e n t p r e s -

s u r e a n d a t 4 . 3 k b a r i s v e r y s m a l l b e l o w

q = 0 . 5 A , w h i l e a b o v e q = 0 . 5 , t h e d i s p e r s i o n

s h i f t s s l i g h t l y t o w a r d h i g h e r e n e r g i e s . A t

1 5 . 2 k b a r , t h e h a r d e n i n g o f t h e m a g n o n

s p e c t r u m i s e v i d e n t . B e c a u s e o f e x p e r i m e n t a l

d i f f i c u l t i e s d e r i v e d f r o m t h e h i g h s c a t t e r i n g

b a c k g r o u n d f r o m t h e a l u m i n a i n t h e p r e s s u r e

c e l l , i t h a s n o t b e e n p o s s i b l e t o c o l l e c t r e l i a b l e 0 \ \ d a t a a t s m a l l w a v e v e c t o r s a t 1 5 . 2 ^ k b a r .

H o w e v e r , d u e t o t h e h a r d e n i n g o f t h e s p e c t r u m

w i t h i n c r e a s i n g p r e s s u r e , i t s e e m s r e a s o n a b l e t o

e x p e c t t h a t t h e e n e r g y g a p w i l l b e e n h a n c e d a t

t h i s p r e s s u r e . F u r t h e r m e a s u r e m e n t s t o

c o m p l e t e t h e m a g r i o n d i s p e r s i o n r e l a t i o n a t

ORNL-DWG 92-8197

W A V E V E C T O R (A - 1)

F i g . 3 . 1 4 . M a g n o n d i s p e r s i o n r e l a t i o n f o r T b a l o n g i t s c a x i s a s a f u n c t i o n o f p r e s s u r e . T h e s o l i d l i n e s a r e g u i d e s t o t h e e y e .

o

1 5 . 2 k b a r a r e i n p r o g r e s s . T h e s e m e a s u r e m e n t s

w i l l a l l o w u s t o o b t a i n i n f o r m a t i o n o f t h e

p r e s s u r e d e p e n d e n c e o f t h e a n i s o t r o p y a n d '

e x c h a n g e i n t e r a c t i o n s .

1 . G u e s t s c i e n t i s t f r c > m K y o t o U n i v e r s i t y , O s a k a , J a p a n . '""

2 . A . O n o d e r a e t a l . , Jpn. J. Appl. Phys. 2 6 , 1 5 2 ( 1 9 8 7 ) .

3 . J . J e n s e n e t a l . , Phys. Rev. B12, 3 0 3 ( 1 9 7 5 ) .

/ /

88

D Y N A M I C M A G N E T I C C R I T I C A L P H E N O M E N A I N D Y S P R O S I U M

tt

M. Hagen1 and H. R. Child

T h e d y n a m i c m a g n e t i c c r i t i c a l p h e n o m e n o n

a t t h e p a r a m a g n e t i c - t o - a n t i f e r r o m a g n e t i c

p h a s e t r a n s i t i o n i n d y s p r o s i u m h a s b e e n s t u d -

i e d b y i n e l a s t i c n e u t r o n s c a t t e r i n g . T h e s e m e a -

s u r e m e n t s w e r e c a r r i e d o u t o n a n i s o t o p i c s i n g l e

a

c r y s t a l o f 1 6 3 D y u s i n g t h e H B - 3 t r i p l e - a x i s

s p e c t r o m e t e r a t t h e H F I R . T h e t r a n s i t i o n i n -

d y s p r o s i u m i s i s o m o r p h i c w i t h t h e t r a n s i t i o n s

i n h o l m i u m a n d t e r b i u m . T h e m a g n e t i c s t r u c -

t u r e i n t h e a n t i f e r r o m a g n e t i c p h a s e o f t h e s e

e l e m e n t s i s a h e l i x w i t h t h e m a g n e t i c m o m e n t s

f e r r o m a g n e t i c a l l y a l i g n e d i n t h e a - b p l a n e b u t

r o t a t i n g i n a d i r e c t i o n a l o n g t h e c a x i s . T h e /

m a g n e t i c B r a g g p e a k s , t h e r e f o r e , o c c u r a s

s a t e l l i t e s a t p o s i t i o n s ( 0 , 0 , ± X ) a b o u t t h e

n u c l e a r B r a g g p e a k s . I n a p r e v i o u s s t u d y ,

G a u l i n e t a l . 2 m e a s u r e d t h e c r i t i c a l e x p o n e n t s

a s s o c i a t e d w i t h t h e f r e q u e n c y - i n t e g r a t e d

m a g n e t i c c r i t i c a l s c a t t e r i n g f r o m d y s p r o s i u m

a n d h o l m i u m u s i n g n e u t r o n d i f f r a c t i o n .

T h e i n e l a s t i c m e a s u r e m e n t s o n d y s p r o s i u m

w e r e p e r f o r m e d a t v a r i o u s t e m p e r a t u r e s

b e t w e e n 1 8 1 a n d 1 9 0 K . A t e a c h t e m p e r a t u r e

a s e r i e s o f s c a n s w e r e p e r f o r m e d , a l o n g

( 0 , 0 , 2 + qc) a n d (qab, lab* 2 + X ) a t (o = 0 , a n d

i n e l a s t i c s c a n s a t ( 0 , 0 , 2 . 2 4 ) , ( 0 . 0 2 , 0 . 0 2 , 2 . 2 4 ) ,

( 0 . 0 8 , 0 . 0 8 , 2 . 2 4 ) , ( 0 , 0 , 2 . 3 5 ) , a n d ( 0 , 0 , 2 . 4 5 ) .

T h e s e s p e c t r a w e r e f i t t e d t o t h e c o n v o l u t i o n

i n t e g r a l o f t h e f o u r - d i m e n s i o n a l s p e c t r o m e t e r

r e s o l u t i o n f u n c t i o n a n d t h e d y n a m i c s t r u c t u r e

f a c t o r S(q,io) - SA(q,(o) + SF(q,co), t h e s u m o f a

f e r r o m a g n e t i c a n d a n t i f e r r o m a g n e t i c c o n t r i b u -

t i o n . I n t h e s e m e a s u r e m e n t s , a s i n t h e d i f f r a c -

t i o n m e a s u r e m e n t s o f G a u l i n e t a l . , 2 b o t h a n t i -

f e r r o m a g n e t i c a n d f e r r o m a g n e t i c s c a t t e r i n g w a s

o b s e r v e d . T h e s t r u c t u r e f a c t o r SA(q,co) i s g i v e n

SA(q,(o) =

•'*•' " XA x

l + t ( q £ - X ) / K f ) 2 + ( ^ b / ^ ) 2

u c

r A(q)

© 2 + r ^ o ? ) 2

w h e r e P 4 (q) =

r^(l + [(qc-Z)/K^}2 + (qab/KAb)2).

T h e s t r u c t u r e f a c t o r SF(q,o)) i s g i v e n i n t h e s a m e

f o r m b u t w i t h X = 0 . T h e v a l u e s o f k a , k a , XA,

a n d r ^ w h i c h r e s u l t e d f r o m t h e s e f i t s w e r e

t h e m s e l v e s f i t t e d t o p o w e r l a w f u n c t i o n s o f t h e

r e d u c e d t e m p e r a t u r e t = w i t h T^ =

1 8 0 . 5 ± 0 . 1 K . T h e s e p o w e r l a w f i i s l e d t o t h e

c r i t i c a l e x p o n e n t r e s u l t s k ^ = ( 0 . 3 6 9 ± 0 . 0 2 0 A " 1 )

Z \ \ ) c = 0 . 5 4 ± 0 . 0 5 ; k A = ( 0 . 3 8 5 ± 0 . 0 3 3 A " 1 ) X ° * b ,

vab = 0 . 5 4 + 0 . 0 4 ; % A = ( 4 7 . 9 ± 1 . 5 ) X " Y , y = 1 . 0 5 ±

0 . 0 5 , a n d r j = ( 0 . 4 3 ± 0 . 0 3 T H z ) X A , A = 0 . 9 3 +

0 . 0 3 . T h e c r i t i c a l a m p l i t u d e s a n d e x p o n e n t s f o r

K a n d X A a r e i n g o o d a g r e e m e n t w i t h t h e

v a l u e s d e d u c e d f r o m t h e d i f f r a c t i o n m e a s u r e -

m e n t s o f G a u l i n e t a l . „

1 . G u e s t s c i e n t i s t f r o m R u t h e r f o r d A p p l e t o n L a b o r a t o r y , C h i l t o n , D i d c o t , U n i t e d K i n g d o m .

2 . B . D . G a u l i n , M . H a g e n , a n d H . R . C h i l d , / . de Physique C 8 , 3 2 7 , ( 1 9 8 8 ) .

89

A S T U D Y O F T H E M A G N E T I C C R I T I C A L S C A T T E R I N G F R O M T H E

L O N G I T U D I N A L L Y M O D U L A T E D A N T I F E R R O M A G N E T S T H U L I U M

A N D E R B I U M 1

M. Hagen,2 H. R. Child, ]. A. Fernandez-Baca, and J. L. Zarestky3

T h e t e m p e r a t u r e d e p e n d e n c e o f t h e m a g -

n e t i c c r i t i c a l s c a t t e r i n g a b o v e TN a n d t h e s t a g -

g e r e d m a g n e t i z a t i o n b e l o w T n h a v e b e e n m e a -

s u r e d i n t h e l o n g i t u d i n a l l y m o d u l a t e d a n t i -

f e r r o m a g n e t s t h u l i u m a n d e r b i u m u s i n g n e u t r o n

d i f f r a c t i o n . T h e s e m e a s u r e m e n t s w e r e c a r r i e d

o u t o n t h e H B - 1 A a n d H B - 2 s p e c t r o m e t e r s a t

t h e H F I R . T h e t r a n s i t i o n s , w h i c h o c c u r a t T ^ =

5 7 . 6 5 ± 0 . 1 0 K i n t h u l i u m a n d a t T w = 8 6 . 0 4 +

0 . 2 0 K i n e r b i u m a p p e a r t o b e c o n t i n u o u s s e c o n d -

o r d e r t r a n s i t i o n s . A s l o n g i t u d i n a l l y m o d u l a t e d

a n t i f e r r o m a g n e t s , t h u l i u m a n d e r b i u m w o u l d b e

e x p e c t e d t o b e l o n g t o t h e d = 3 , v = 2

u n i v e r s a l i t y c l a s s o f t h e d = 3 X - Y m o d e l . T h e

v a l u e o f v i s 2 f o r t h u l i u m a n d e r b i u m b e c a u s e , .->

a l t h o u g h t h e n u m b e r o f s p i n d e g r e e s o f f r e e d o m

i s o n l y 1 , t h e s t a r o f t h e o r d e r i n g w a v e v e c t o r

f o r t h e m a g n e t i c s t r u c t u r e h a s t w o c o m p o n e n t s . 4

A n a n a l y s i s o f t h e c r i t i c a l s c a t t e r i n g a b o v e T ^

h a s l e d t o t h e e x p o n e n t s v c = 0 . 4 3 ± 0 . 0 2 , v „ b = ..,

0 . 4 0 ± 0 . 0 2 , a n d y = 0 . 9 0 ± 0 . 0 4 f o r t h u l i u m a n d

v c = 0 . 4 1 ± 0 . 0 4 , vab = 0 . 3 5 ± 0 . 0 5 , a n d y = 0 . 7 3 f

0 . 0 6 f o r e r b i u m ? ; T h e s e v a l u e s a r e v e r y d i f f e r e n t

t o t h e t h e o r e t i c a l v a l u e s f o r t h e d = 3 X - Y

m o d e l o f v = 0 . 6 5 a n d y = 1 . 3 . 5 H o w e v e r , f r o m

t h e t e m p e r a t u r e d e p e n d e n c e o f t h e s t a g g e r e d

m a g n e t i z a t i o n , t h e e x p o n e n t s p = 0 . 3 7 ± 0 . 0 3 f o r

t h u l i u m a n d P = 0 . 3 5 ± 0 . 0 3 f o r e r b i u m h a v e b e e n

d e t e r m i n e d , w h i c h a r e i n g o o d a g r e e m e n t w i t h

t h e t h e o r e t i c a l v a l u e o f P = 0 . 3 5 f o r t h e

d = 3 X - Y m o d e l . 5 T h e d i f f e r e n c e b e t w e e n

e x p e r i m e n t a n d t h e o r y f o r t h e v a l u e s o f t h e

e x p o n e n t s a b o v e T N i s s u r p r i s i n g . T h i s i s e s p e -

c i a l l y s o b e c a u s e t h e e x p e r i m e n t a l l y o b s e r v e d

e x p o n e n t s a r e s m a l l e r t h a n t h e v a l u e s f o r

m e a n - f i e l d t h e o r y . T h i s b e h a v i o r c a n b e

e x p l a i n e d i f t h e v a l u e o f t h e e x c h a n g e i n t e r -

a c t i o n w e r e t o d e c r e a s e w i t h i n c r e a s i n g t e m -

p e r a t u r e a b o v e T ^ . C a l c u l a t i o n s h a v e s h o w n

t h a t s h i f t i n g t h e v e x p o n e n t s f r o m t h e d = 3

X - Y m o d e l v a l u e s t o t h o s e o b s e r v e d w o u l d

r e q u i r e a r e d u c t i o n i n t h e e x c h a n g e o f u p t o 1 5 %

a t t e m p e r a t u r e s 1 0 % a b o v e T ^ .

1 . S u m m a r y o f p a p e r t o b e p u b l i s h e d . 2 . G u e s t s c i e n t i s t f r o m K e e l e U n i v e r s i t y ,

K e e l e , U n i t e d K i n g d o m . 3 . G u e s t s c i e n t i s t f r o m A m e s L a b o r a t o r y ,

I o w a S t a t e U n i v e r s i t y , A m e s / I o w a . 4 . D . M u k a m e l a n d S . K r i n s k y , Phys. Rev.

5 1 3 , 5 0 6 5 ( 1 9 7 6 ) . 5 . S e e f o r e x a m p l e : Magnetic Critical

Scattering, e d . b y M . F . C o l l i n s , O x f o r d 11 U n i v e r s i t y P r e s s , O x f o r d ( 1 9 8 9 ) . -

A R E T H E R E P R E C U R S O R E F F E C T S A B O V E T H E M A R T E N S I T I C T R A N S F O R M A T I O N I N

A V I R G I N C R Y S T A L O F L i M E T A L ?

H. G. Smith, R . Berlinerand f . Trivisonno2

T h e r e i s n o d o u b t t h a t i n m a n y m a t e r i a l s

t h a t u n d e r g o f i r s t - o r d e r m a r t e n s i t i c p h a s e

t r a n s f o r m a t i o n s , t h e r e a r e o f t e n p r e c u r s o r

e f f e c t s a b o v e t h e t r a n s i t i o n . T h e s e p r e c u r s o r s

a r e s o m e t i m e s i n t h e f o r m o f p h o n o n a n o m a l i e s ,

d i f f u s e s c a t t e r i n g , a n d / o r s t r o n g u l t r a s o n i c

a t t e n u a t i o n e f f e c t s , t o n a m e a f e w .

90

I n o u r e x t e n s i v e n e u t r o n s c a t t e r i n g s t u d i e s o n

t h e m a r t e n s i t i c b e h a v i o r o f m e t a l l i c l i t h i u m i n

b o t h s i n g l e - c r y s t a l a n d p o l y c r y s t a l l i n e

s a m p l e s a t a t m o s p h e r i c a n d m o d e s t p r e s s u r e s ,

e f f e c t s t h a t c o u l d b e c o n s i d e r e d p r e c u r s o r s o r

p r e m a r t e n s i t i c p h e n o m e n a — w i t h n e g a t i v e

r e s u l t s , c o n t r a r y t o r e p o r t s b y s o m e i n v e s t i -

g a t o r s — h a v e b e e n l o o k e d a t v e r y c a r e f u l l y . 3

C l a r i f i c a t i o n o f t h e s e d i s a g r e e m e n t s m a y b e

c r u c i a l f o r d i s t i n g u i s h i n g b e t w e e n d i f f e r e n t

t h e o r i e s o f t h e m e c h a n i s m f o r t h e

t r a n s f o r m a t i o n .

S o m e o f t h e m a i n p o i n t s o f c o n t e n t i o n a r e :

( 1 ) T h e s h o r t - w a v e l e n g t h l o w - l y i n g p h o n o n s

s o f t e n s o m e w h a t , c o n t r a r y t o q u a s i h a r m o n i c

t h e o r y , b u t a n h a r m o n i c p h o n o n c a l c u l a t i o n s

p r e d i c t t h i s b e h a v i o r f o r t h i s b r a n c h i n t h e

a l k a l i m e t a l s . S o m e m a t e r i a l s s h o w t h i s

b e h a v i o r b u t c l e a r l y d o n o t t r a n s f o r m . U l t r a -

s o n i c a t t e n u a t i o n i s a v e r y s e n s i t i v e t o o l i n

m a n y s y s t e m s , b u t T r i v i s o n n o ' s m e a s u r e m e n t s 4

i n L i s h o w n o e v i d e n c e f o r a t t e n u a t i o n u n t i l t h e

o n s e t o f t h e t r a n s f o r m a t i o n . O u r i n i t i a l p h o n o n

m e a s u r e m e n t s 5 d i d n o t s h o w e v e n a s l i g h t d i p

i n t h e I 4 b r a n c h a t ( 1 / 3 , - 1 / 3 , 0 ) a s o t h e r s h a v e

c l a i m e d . 3 ( 2 ) A t e m p e r a t u r e - d e p e n d e n t d i f f u s e

b a c k g r o u n d i n t h e b c c p h a s e w a s o b s e r v e d , b u t

t h i s i s a t t r i b u t e d 6 i n l a r g e p a r t t o t h e D e b y e -

W a l l e r f a c t o r i n t h e l a r g e s p i n - d e p e n d e n t

i n c o h e r e n t n e u t r o n s c a t t e r i n g i n L i , n a t u r a l o r

i s o t o p i c 7 L i , a n d i s i n s u f f i c i e n t e v i d e n c e f o r t h e

p r e s e n c e a n d g r o w t h o f e m b r y o s . ( 3 ) T h e s u d d e n

d e c r e a s e i n t h e ( 1 1 0 ) b c c i n t e n s i t y a t t h e t r a n s i -

t i o n i s c o r r o b o r a t e d b y t h e s u d d e n a p p e a r a n c e

o f t h e 9 R p e a k w i t h o u t a b u i l d u p i n d i f f u s e

i n t e n s i t y a t t h e a p p r o p r i a t e ^ - v e c t o r .

T h e t e m p e r a t u r e - d e p e n d e n t b e h a v i o r o f

t h e £ 4 b r a n c h w a s i n v e s t i g a t e d a g a i n r e c e n t l y

u n d e r h i g h e r i n s t r u m e n t a l r e s o l u t i o n w i t h a

v i r g i n c r y s t a l o f i s o t o p i c 7 L i . T h e o v e r a l l

d e c r e a s e i n s h o r t - w a v e l e n g t h p h o n o n s w i t h

t e m p e r a t u r e w a s a g a i n c o n f i r m e d w i t h n o

a p p a r e n t d i p n e a r ( 1 / 3 , - 1 / 3 , 0 ) . A v e r y c a r e f u l

c o m p a r i s o n w a s m a d e o f t h e b c c p h o n o n s a t 2 0 0 ,

1 0 0 , a n d 8 0 K . H o w e v e r , a t 8 0 K i t w a s c o n -

c l u d e d t h a t t h e c r y s t a l h a d a l r e a d y t r a n s -

f o r m e d w h e n t h e p h o n o n s w e r e m e a s u r e d ( t h e

h i g h e s t T c m e a s u r e d t o d a t e i n o u r s t u d i e s ) .

N e v e r t h e l e s s , t h e r e w e r e n o d i s c e r n i b l e d i f f e r -

e n c e s b e t w e e n t h e 1 0 0 - a n d 8 0 - K m e a s u r e m e n t s .

T h e r e d u c e d p h o n o n i n t e n s i t i e s r e f l e c t e d

t h e r e d u c e d a m o u n t o f t h e b c c p h a s e ( = 5 0 % ) . I f

a n y t h i n g , t h e p h o n o n w i d t h s a t 8 0 K w e r e

e q u a l t o o r l e s s t h a n a t 1 0 0 K . A n i n c r e a s e i n

w i d t h s w o u l d b e e x p e c t e d i f t h e y s o m e h o w

w e r e a s s o c i a t e d w i t h t h e t r a n s f o r m a t i o n . A l s o ,

t h e r e w a s n o c h a n g e i n t h e q u a s i e l a s t i c l i n e

w i d t h b e t w e e n t h e t w o t e m p e r a t u r e s a t

( 0 . 3 5 , - 0 . 3 5 , 0 ) — p e r h a p s a m o r e s e n s i t i v e m e a -

s u r e o f p r e c u r s o r e f f e c t s . I n s t u d y i n g d i f f u s e

s c a t t e r i n g b e l o w t h e t r a n s i t i o n , c a u t i o n m u s t b e

u s e d b e c a u s e t h e r e a r e 2 4 v a r i a n t s o f 9 R p l u s

t h e r e m a i n d e r o f t h e b c c c r y s t a l . T h e b a c k -

g r o u n d m a y b e v e r y u n e v e n .

R e c e n t t h e o r e t i c a l s t u d i e s i n d i c a t e t h a t f o r

p u r e m a t e r i a l s u n d e r g o i n g f i r s t - o r d e r t r a n s i -

t i o n s , p r e c u r s o r s a r e n o t r e q u i r e d . 7

1 . U n i v e r s i t y o f M i s s o u r i , C o l u m b i a , M o . 2 . J o h n C a r r o l l U n i v e r s i t y , C l e v e l a n d ,

O h i o . 3 . W . S c h w a r z , O . B l a s c h k o , a n d

I . G o r g a s , Phys. Rev. B 4 4 , 6 7 8 5 ( 1 9 9 1 ) .

91

4 . J . T r i v i s o n n o , A . R . S l o t w i n s k i , a n d M . P . J o h n s o n , J. de Physique C 5 , 9 8 3 ( 1 9 8 1 ) .

5 . H . G . S m i t h , Phys. Rev. Lett. 5 8 , 1 2 2 8 ( 1 9 8 7 ) .

6 . C . M . M c C a r t h y , C . W . T o m p s o n , a n d S . A . W e r n e r , Phys. Rev. B 2 2 , 5 7 4 ( 1 9 8 0 ) .

7 . J . M o r r i s a n d R . G o o d i n g , p r i v a t e c o m -m u n i c a t i o n .

T E M P E R A T U R E D E P E N D E N C E O F T H E P H O T O N E N E R G Y I N L I T H I U M O X I D E

Y. Ishii} R. M. Nicklow, and S. Katano1

L i t h i u m o x i d e ( L i 2 0 ) h a s t h e a n t i f l u o r i t e

s t r u c t u r e w i t h s p a c e g r o u p F m 3 m . I t i s w e l l

k n o w n t h a t l i t h i u m o x i d e i s a s u p e r i o n i c c o n -

d u c t o r b e c a u s e t h e l i t h i u m i o n i s v e r y m o b i l e

a b o v e 5 0 0 K . • T h i s b e h a v i o r a f f e c t s t h e

m e c h a n i c a l a n d e l e c t r i c a l p r o p e r t i e s o f L i 2 O v

T o u n d e r s t a n d t h e s e p r o p e r t i e s o f l i t h i u m o x i d e

b e t t e r , a n i n e l a s t i c n e u t r o n s c a t t e r i n g m e a s u r e -

m e n t o f s o m e a c o u s t i c b r a n c h e s w a s c a r r i e d o u t

a t 7 0 0 K . T h e t e m p e r a t u r e d e p e n d e n c e o f t h e

p h o n o n e n e r g y o f t h e t r a n s v e r s e a c o u s t i c b r a n c h

(X3) a t t h e z o n e b o u n d a r y w a s a l s o m e a s u r e d . 0

T h e 7 L i 2 0 s i n g l e c r y s t a l u s e d i n t h i s e x p e r -

i m e n t w a s g r o w n f r o m a s i n t e r e d r o u o f 7 L i 2 0 b y

a f l o a t i n g - z o n e m e l t i n g m e t h o d w i t h a n

i n f r a r e d - l i g h t f u r n a c e . T h e s p e c i m e n w a s

a n n e a l e d i n h i g h v a c u u m a t 1 3 0 0 K f o r 1 0 h t o

r e m o v e t h e r e s i d u a l s t r e s s i n d u c e d b y c u t t i n g

a n d b y t h e L i O H d e p o s i t e d o n a s u r f a c e .

P h o n o n e n e r g y m e a s u r e m e n t s w e r e c a r r i e d

o u t w i t h t h e t r i p l e - a x i s n e u t r o n s p e c t r o m e t e r

i n s t a l l e d a t t h e H B - 2 p o r t o f t h e H F I R . A

p y r o l y t i c g r a p h i t e f i l t e r w a s u s e d t o e l i m i n a t e

X/2 c o n t a m i n a t i o n . F o r a l l e x p e r i m e n t s , t h e

f i n a l n e u t r o n e n e r g y w a s f i x e d a t a v a l u e o f

1 4 . 8 m e V , a n d n e u t r o n e n e r g y l o s s w a s m e a s u r e d

u s i n g t h e c o n s t a n t - q m e t h o d .

T h e p h o n o n e n e r g i e s o f t h e a c o u s t i c

b r a n c h e s f o r w a v e v e c t o r s i n t h e [ 1 1 1 ] a n d [ 0 0 1 ]

d i r e c t i o n s m e a s u r e d a t 7 0 0 K w e r e s l i g h t l y l o w

c o m p a r e d w i t h t h o s e p h o n o n e n e r g i e s a t r o o m

t e m p e r a t u r e . I n F i g . 3 . 1 5 t h e p h o n o n e n e r g y o f

t h e a c o u s t i c b r a n c h ( Z 3 ) a t t h e z o n e b o u n d a r y i s

s h o w n a s a f u n c t i o n o f t e m p e r a t u r e . A l t h o u g h

t h i s p h o n o n h a s a n e n e r g y o f 3 0 . 6 m e V a t r o o m

t e m p e r a t u r e , i t d e c r e a s e s t o 2 5 . 1 m e V a t 7 0 0 K .

I n t h e h a r m o n i c m o d e l , p h o n o n e n e r g i e s h a v e

n o t e m p e r a t u r e d e p e n d e n c e . T h i s l a r g e t e m p e r -

a t u r e d e p e n d e n c e a p p a r e n t l y i s c a u s e d b y

a n h a r m o n i c i t y o f t h e c r y s i a ^ p o t e n t i a l o f

l i t h i u m o x i d e .

1 . G u e s t s c i e n t i s t f r o m t h e J a p a n A t o m i c E n e r g y R e s e a r c h I n s t i t u t e , T o k a i , J a p a n .

OflNL OWO 9?M C34S I S 3 a

31

^ 3 0 E.

| 29 LU z UJ Z 28 O z 0 1 27

26

25

LizO TA: [110], e//<001>

AT X POINT 1.00

0.95

0.90

0.85

200 400 600 TEMPERATURE(K)

800

F i g . 3 . 1 5 . T e m p e r a t u r e d e p e n d e n c e o f t h e p h o n o n e n e r g y o f t h e a c o u s t i c b r a n c h Z 3 a t t h e z o n e b o u n d a r y .

92

LATTICE INSTABILITY IN p rAgZn1

Y. Morii,2 A. Nagawa,3 Y. Matsuo,3

S. Funahashi,2 H. R. Child, and R. M. Nicklow

The metastable Pi-AgZn (CsCI structure) is

obtained by rapid quenching of the p phase of

the alloy (bcc structure) to room temperature.

The Pi phase is easily transformed to the

I; phase (hexagonal) at Tc of about 390 K by

heating. Having no martensitic transformation

at lower temperature, the Pi-AgZn alloy has a

stress-induced martensitic phase transition to

the hexagonal close-packed structure at room

temperature. rr-To study dynamical properties of the lat-

tice which are related to these phase transi-

tions, acoustic phonon dispersion relations

along the main crystal axes of the alloy at room

temperature were measured, and it was found

that the lCC0]TAi phonon branch has anoma-

lously low energies at all values of its wave

vector compared to the other phonon branches.

An anomalous deformation in the curve at 331 K

was observed. The anomaly grew with temper-

ature until the phase transformation to the £

phase. At 269 K, a clear dip in the dispersion

curve is observed at the wave vector £ ~ 1/3.

Associated with this phonon energy anomaly,

or lattice instability, it was observed that

along the [110] axis, diffuse scattering barely

peaks at C = 1/3. These observations suggest

that a stacking sequence with a unit of 3 layers

along the [££0] direction is favorable. Express-

ing the phonon energy in terms of interlayer

force constants, 4>n, where the layers are paral-

lel to (110) planes, it was found that the next

nearest neighbor force constant, <1>2, changes its

sign from positive to negative, as the tempera-

ture is raised and that $4 is still meaningful. It

was also observed that the [££-2£]TA phonon

has anomalies such as relatively low energy

and a temperature dependence at all wave vec-

tors. Kitchingman4 claimed that the Pi to £

;ij phase transition takes place by an interchange

li', of nearest neighbors which gives the dis-

| j ordered structure (same as that of the high-

| temperature P-phase structure) and then by a

| martensitic deformation of the disordered

structure which leads to slip in (112) planes in

||j the [111] direction. Therefore, it can be deduced

j! that the instability in the [CC-2£]TA phonon

i| and probably also in the [££0]TAi phonon would

1 promote the structural transition from the pi

| phase in the alloy. 5! 1 ' I j ;

ji 1. Summary of paper: J.' Phys. Soc. Jpn. 60, | 4160(1991). ); 2. Guest scientist from the Japan Atomic ji Energy Research Institute, Tokai, Japan. ) 3. Guest scientist from Nara Women's j University, Nara, Japan. Is 4. W. J. Kitchingman, Acta. Metall. 10, ; 799 (1962).

4. Synthesis, Processing, and Characterization of Materials

Research activities in the Solid State Division have traditionally been supported

and advanced by a broad, internal program emphasizing the synthesis, processing, and

characterization of advanced research materials. This internal activity encompasses

the growth of large, high-quality single crystals, the development and synthesis of

new types of glasses, the formation and characterization of nanophase textured

ceramics, the growth of metal alloy single crystals and their application to the study

of solidification phenomena, the development of new techniques for crystal growth and

materials processing, and research on the synthesis and characterization of high-

temperature superconductors. Since a number of unique or rare research materials result

from this effort, a wide range of collaborative research is undertaken that involves

university laboratories, other ORNL divisions, other national laboratories, and

industrial research centers. The effort has enjoyed a successful history of applying

materials synthesis and crystal growth techniques to the resolution of fundamental

scientific issues as well as important energy-related problems.

This chapter is divided into the following four sections: Solid Electrolytes and ii

Thin-Film Batteries, which reports on exciting research activities in the area of the

development of new types of solid electrolytes and the application of these materials •

to the formation of microbatteries; Perovskite-Structure Oxides, which describes

research activities dealing with an increasingly important class of ferroelectric mate-

rials for photorefractive, electro-optic, and thin-film substrate applications; Optical

Characterization of Impurities and Defects, which reports on research in which optical

techniques are used to determine both fundamental optical properties of materials as

well as the properties of color centers and defects in crystals, and Materials Properties,

which describes pioneering research in which alloy single crystals are applied to the

study of solidification phenomena and research in which unique materials properties

are applied to the development of new, highly stable analytical standards. Those

aspects of the research dealing with high-Tc superconductors are treated separately in

Chapter 2 on high-temperature superconductivity.

93

94

SOLID ELECTROLYTES AND THIN-FILM

BATTERIES

LITHIUM PHOSPHORUS OXYNITRIDE: A NEW AMORPHOUS THIN-FILM

ELECTROLYTE1

/ . B . Bates, N. }. Dudney, G. R. Gruzalski, A. Choudhury,2 R. A. Zuhr, and C . F. Luck

M a t e r i a l s s u i t a b l e a s e l e c t r o l y t e s i n t h i n -

f i l m l i t h i u m b a t t e r i e s m u s t h a v e a c c e p t a b l e

l i t h i u m - i o n a n d l o w e l e c t r o n i c c o n d u c t i v i t i e s

a n d m u s t b e e l e c t r o c h e m i c a l l y s t a b l e i n a

l i t h i u m c e l l . W h i l e t h e r e a r e m a n y m a t e r i a l s

t h a t h a v e a c c e p t a b l e e l e c t r i c a l p r o p e r t i e s , f e w

a r e c h e m i c a l l y s t a b l e i n c o n t a c t w i t h l i t h i u m ,

a n d f e w e r s t i l l a r e s t a b l e a t t h e c e l l p o t e n t i a l s

o f 2 . 5 t o 4 . 5 V a c h i e v a b l e i n s o l i d s t a t e c e l l s . A

n e w a m o r p h o u s l i t h i u m - i o n c o n d u c t i n g e l e c -

t r o l y t e t h a t s a t i s f i e s a l l o f t h e a b o v e r e q u i r e -

m e n t s h a s b e e n s y n t h e s i z e d i n t h i n - f i l m f o r m

b y r f m a g n e t r o n s p u t t e r i n g o f L i 3 P 0 4 i n N 2 . T h e

c o m p o s i t i o n a n d s t r u c t u r e o f t h e o x y n i t r i d e

f i l m s w e r e i n v e s t i g a t e d u s i n g a v a r i e t y o f i o n

a n d e l e c t r o n b e a m t e c h n i q u e s a n d e l e c t r o n s p e c -

t r o s c o p i e s .

T h e r e s u l t s i n T a b l e 4 . 1 s h o w t h a t t h e i o n i c

c o n d u c t i v i t y a i n c r e a s e d a n d t h e a c t i v a t i o n

e n e r g y E a d e c r e a s e d w i t h i n c r e a s i n g c o n c e n t r a -

t i o n s o f N 2 i n t h e p r o c e s s g a s . T h e N c o n t e n t i n

t h e f i l m s d e p o s i t e d i n p u r e N 2 w a s l o w , r a n g i n g

f r o m 3 t o 6 a t % . F r o m t h e x - r a y p h o t o e m i s s i o n

s p e c t r o s c o p y ( X P S ) m e a s u r e m e n t s , t h e r e a p p e a r

t o b e t w o m a j o r s i t e s f o r N i n t h e f i l m s :

/ P

( a ) P = N - P ( b ) P - N ( X P

T h e r a t i o o f N i n s t r u c t u r e ( a ) t o t h a t i n

s t r u c t u r e ( b ) w a s d e t e r m i n e d t o b e a b o u t 4 . T h e

i n c r e a s e i n t h e i o n i c c o n d u c t i v i t y o f t h e a m o r -

p h o u s f i l m s o n i n c o r p o r a t i o n o f N i s b e l i e v e d t o

b e d u e a t l e a s t p a r t i a l l y t o t h e f o r m a t i o n o f t h e

c r o s s - l i n k e d s t r u c t u r e ( b ) ; i t i s e s t i m a t e d t h a t /

a b o u t - 3 0 % o f a l l t h e P i n t h e f i l m s i s b o u n d i n

t h i s s t r u c t u r e . W h i l e t h e i n c r e a s e i n c o n d u c t i v -

i t y i s d e s i r a b l e , t h e m a j o r b e n e f i t g a i n e d o n

i n c o r p o r a t i o n o f N i n t o t h e e l e c t r o l y t e i s a n

i n c r e a s e i n e l e c t r o c h e m i c a l s t a b i l i t y . T h e d i s -

c o v e r y o f t h i s n e w e l e c t r o l y t e h a s a l l o w e d t h e

Table 4.1. Comparison of the compositions, conduct iv i t i e s , and act ivat ion energ ies of amorphous l i thium phosphate and phosphorus oxynitride electrolyte f i l m s depos i ted b y rf magnetron sputtering of Li3P04.

P r o c e s s G a s

F i l m C o m p o s i t i o n

CT(25 C ) x 108 ( S / c m )

E < a > ( e V )

3 : 2 : 0 L 1 2 . 7 P O 3 . 9 7 0 . 6 8

1 3 : 0 : 1 3 9 0 . 6 4

4 : 0 : 1 8 4 0 . 5 6

0 : 0 : 1 L i 3 . 1 P O 3 . g N 0 . i 6 2 0 0 0 . 5 7

ti L i 3 . 3 P O 3 . g N 0 . 2 2 2 4 0 0 . 5 6

M L i 2 . 9 P Q 3 . 3 N o . 4 6 3 3 0 0 . 5 4

( ^ D e t e r m i n e d f r o m a l e a s t - s q u a r e s f i t o f aT = c 0 e x p ( ~ E a / k T ) t o c o n d u c t i v i t y d a t a .

d e v e l o p m e n t o f a 3 . 7 - V r e c h a r g e a b l e t h i n - f i l m

l i t h i u m b a t t e r y d e s c r i b e d , e l s e w h e r e i n t h i s

r e p o r t . 3

1 . S u m m a r y o f p a p e r t o b e p u b l i s h e d . 2 . M e t a l s a n d C e r a m i c s D i v i s i o n , O R N L . 3 . J . B . B a t e s e t a l . , " R e c h a r g e a b l e T h i n -

F i l m L i t h i u m B a t t e r i e s , " t h i s r e p o r t .

RECHARGEABLE THIN-FILM LITHIUM BATTERIES1

/. B. Bates, G . R . Gruzalski, N . / . Dudney, and C . F . Luck

R e s e a r c h o n t h e d e p o s i t i o n a n d c h a r a c t e r i -

z a t i o n o f a m o r p h o u s l i t h i u m e l e c t r o l y t e a n d

v a n a d i u m o x i d e t h i n f i l m s i s d i r e c t e d t o w a r d

t h e d e v e l o p m e n t o f a t h i n - f i l m r e c h a r g e a b l e

l i t h i u m b a t t e r y s u i t a b l e f o r a p p l i c a t i o n a s a n

i n t e g r a t e d p r i m a r y o r s t a n d b y p o w e r s o u r c e f o r

l o w - c u r r e n t e l e c t r o n i c d e v i c e s . T h e b a t t e r y

c o n s i s t s o f a V 2 O 5 c a t h o d e a n d a l i t h i u m a n o d e

s e p a r a t e d b y a n a m o r p h o u s l i t h i u m

p h o s p h o r u s o x y n i t r i d e e l e c t r o l y t e . 2 T y p i c a l l y ,

t h e s p u t t e r - d e p o s i t e d c a t h o d e a n d e l e c t r o l y t e

f i l m s a r e a b o u t 1 J i m t h i c k w h i l e t h e e v a p o -

r a t e d L i a n o d e f i l m i s 5 | i m t h i c k ( a b o u t t e n

t i m e s o v e r c a p a c i t y ) . D e p e n d i n g o n t h e f l o w

r a t e o f t h e p r o c e s s g a s ( 1 4 % O 2 i n A r ) , t w o d i s -

t i n c t t y p e s o f V2O5 f i l m s w e r e d e p o s i t e d b y

r e a c t i v e s p u t t e r i n g o f V : ( 1 ) r o u g h c r y s t a l l i n e

f i l m s c o m p o s e d o f m i c r o n - s i z e d c l u s t e r s o r

( 2 ) s m o o t h a m o r p h o u s f i l m s . C e l l s f a b r i c a t e d

w i t h t h e c r y s t a l l i n e o r a m o r p h o u s c a t h o d e s

h a d o p e n - c i r c u i t v o l t a g e s o f 3 . 6 t o 3 . 7 V , b u t t h e

r a t e s o f d i s c h a r g e a n d c h a r g e t h a t c e l l s w i t h

t h e c r y s t a l l i n e c a t h o d e s c o u l d s u s t a i n w i t h o u t

e x c e s s i v e p o l a r i z a t i o n w e r e s i g n i f i c a n t l y l o w e r

t h a n t h o s e w i t h a m o r p h o u s c a t h o d e s , u s u a l l y

l e s s t h a n 1 0 | i A / c m 2 a n d 1 | . i A / c m 2t r e s p e c -

t i v e l y . C e l l s w i t h t h e s m o o t h a m o r p h o u s

c a t h o d e s , o n t h e o t h e r h a n d , w e r e d i s c h a r g e d

a t r a t e s o f u p t o 1 0 0 | i A / c m 2 . A t y p i c a l e x a m p l e

o f a c h a r g e - d i s c h a r g e c y c l e o f a t h i n - f i l m c e l l

w i t h a 1 . 2 - c m 2 x ~ l - | j . m - t h i c k c a t h o d e i s s h o w n

i n F i g . 4 . 1 . B e t w e e n 3 . 6 a n d 1 . 5 V , t h e c e l l

F i g . 4 . 1 . A t y p i c a l c h a r g e - d i s c h a r g e c u r v e f o r a L i - V 2 O s c e l l w i t h d i s c h a r g e a t 2 0 f i A / c m 2

a n d c h a r g e a t 5 ( i A / c m 2 .

c a p a c i t y i s 5 7 5 m C , w h i c h c o r r e s p o n d s t o a n

i n s e r t i o n o f a b o u t 2 . 5 m o l e s o f L i p e r m o l e o f

V 2 0 5 i n t o t h e c a t h o d e ( L i 2 . 5 V 2 0 5 ) a t 1 . 5 V .

I n c l u d i n g t h e m a s s o f t h e a n o d e , e l e c t r o l y t e ,

a n d c a t h o d e , t h e s p e c i f i c e n e r g y a n d t h e e n e r g y

96

d e n s i t y o f t h e b a t t e r y a r e a b o u t 1 0 6 J / k g a n d

1 0 6 J / I , r e s p e c t i v e l y .

1 . S u m m a r y o f p a p e r t o b e p u b l i s h e d . 2 . J . B . B a t e s e t a l . , " L i t h i u m P h o s p h o r u s

O x y n i t r i d e : A N e w A m o r p h o u s T h i n - F i l m E l e c t r o l y t e , " t h i s r e p o r t .

SPUTTERING OF LITHIUM COMPOUNDS FOR PREPARATION OF

ELECTROLYTE THIN FILMS1

N. ]. Dudney, J. B. Bates, J. D . Robertson,2 and C. F. Luck

T h e r f s p u t t e r i n g o f l i t h i u m c o m p o u n d s f r e -iV

q u e n t l y r e s u l t s i n l i t h i u m - d e f i c i e n t f i l m s c o m -

p a r e d t o t h e i n i t i a l t a r g e t c o m p o s i t i o n . R F • j

m a g n e t r o n s p u t t e r i n g o f s e v e r a l l i t h i u m -

p h o s p h a t e a n d l i t h i u m - s i l i c a t e c o m p o u n d s h a s

b e e n u s e d t o p r e p a r e l i t h i u m - e l e c t r o l y t e f i l m s

f o r e v a l u a t i o n a s a t h i n - f i l m b a t t e r y c o m p o -

n e n t . L i t h i u m o r t h o p h o s p h a t e ( L i s P O ^ a n d

l i t h i u m o r t h o s i l i c a t e ( L i 4 S i 0 4 > b e h a v e v e r y

d i f f e r e n t l y . F i l m s g r o w n b y s p u t t e r i n g L i 3 P 0 4

i n a p r o c e s s g a s o f a r g o n o r a r g o n p l u s o x y g e n a r e

n e a r l y s t o i c h i o m e t r i c , L i / P ~ 3 , w h e r e a s f i l m s

g r o w n f r o m L i 4 S i 0 4 a r e e x t r e m e l y l i t h i u m d e f i -

c i e n t h a v i n g L i / S i c o m p o s i t i o n s < 1 . 3 . T h e l o s s

o f l i t h i u m r e s u l t s f r o m t h e d e c o m p o s i t i o n a n d

s e g r e g a t i o n o f l i t h i u m a w a y f r o m t h e e r o d e d

a r e a o f t h e s p u t t e r t a r g e t . T h e l i t h i u m t r a n s -

p o r t a p p e a r s t o o c c u r a l o n g t h e t a r g e t ' s s u r f a c e .

S p u t t e r i n g o f t a r g e t s p r e p a r e d a s m i x t u r e s

o f L i 4 S i 0 4 a n d L i 3 P 0 4 s u g g e s t s t h a t t h e s i l i c a t e

p h a s e a c t s a s a w i c k f o r t h e t r a n s p o r t o f

l i t h i u m a w a y f r o m t h e p l a s m a . F o r t a r g e t s

w i t h o n l y 2 0 % L i 4 S i C > 4 i n L i 3 P 0 4 , a l m o s t a l l o f

t h e l i t h i u m f r o m b o t h t h e p h o s p h a t e a n d s i l i -

c a t e p h a s e s i s l o s t d u e t o s e g r e g a t i o n r a t h e r

t h a n b e i n g s p u t t e r e d . B y r e p l a c i n g t h e l i t h i u m

s i l i c a t e p h a s e w i t h S i C > 2 , t h i s l i t h i u m s e g r e g a -

t i o n i s v i r t u a l l y e l i m i n a t e d . L i t h i u m s e g r e g a -

t i o n f o r 2 0 % S i 0 2 + 8 0 % L i 3 P 0 4 t a r g e t s b e c o m e s

a p p a r e n t o n l y a t h i g h r f p o w e r l e v e l s . T h e

p r o p o r t i o n o f l i t h i u m b e i n g s p u t t e r e d f r o m t h e

t a r g e t c a n a l s o b e e n h a n c e d b y u s i n g n e o n a s t h e

p r o c e s s g a s , r a t h e r t h a n a r g o n , o r b y u s i n g a

l a r g e r s p u t t e r s o u r c e w h i c h i n c r e a s e s t h e d i s -

t a n c e t h e l i t h i u m m u s t m i g r a t e t o t h e u n s p u t -

\ t e r e d s u r f a c e o f t h e t a r g e t .

1 . S u m m a r y o f p a p e r : Solid State Ionics ( i n p r e s s ) .

2 . U n i v e r s i t y o f K e n t u c k y , L e x i n g t o n , K y .

EMISSION SPECTROSCOPY AS A PROBE OF THE RF SPUTTERING OF

LITHIUM COMPOUNDS

N. /. Dudney and J. B. Bates

T h e e m i s s i o n s p e c t r u m o f t h e p l a s m a d u r i n g

r f m a g n e t r o n s p u t t e r i n g o f v a r i o u s l i t h i u m c o m -

p o u n d s w a s m o n i t o r e d u s i n g a n o p t i c a l f i b e r

w i t h a s p h e r i c a l l e n s p o s i t i o n e d n e a r t h e

p l a s m a a n d c o u p l e d t o a m o n o c h r o m a t o r a n d

p h o t o d i o d e a r r a y d e t e c t o r . 1 E m i s s i o n l i n e s d u e

t o l i t h i u m , o x y g e n , a n d a r g o n w e r e i d e n t i f i e d

b e t w e e n 6 5 0 a n d 8 0 0 n m . T h e s e l i n e s w e r e m o n i -

t o r e d t o v e r i f y t h e s t a b i l i t y o f t h e s p u t t e r i n g

p r o c e s s d u r i n g t h e t i m e r e q u i r e d f o r f i l m d e p o -

s i t i o n . A t t e m p t s h a v e a l s o b e e n m a d e t o u s e

97

t h e n o r m a l i z a t i o n p r o c e s s k n o w n a s a c t i n o m -

e t r y t o d e t e r m i n e t h e r e l a t i v e c o n c e n t r a t i o n o f

t h e s e s p e c i e s i n t h e p l a s m a a n d u l t i m a t e l y t h e

l i t h i u m c o n c e n t r a t i o n i n t h e s p u t t e r - d e p o s i t e d

f i l m s .

T h e s t r o n g A r l i n e a t 7 5 0 n m w a s d e t e r -

m i n e d t o b e r e l a t i v e l y i n d e p e n d e n t o f t h e

o x y g e n c o n t e n t i n t h e p r o c e s s g a s a n d w a s ,

t h e r e f o r e , c h o s e n a s t h e a c t i n o m e t e r . T h e p e a k

i n t e n s i t y o f t h e 6 7 0 . 8 - n m L i l i n e w a s n o r m a l -

i z e d b y t h e i n t e n s i t y o f t h i s A r l i n e . T h e

o b s e r v e d i n t e n s i t y r a t i o , I u / ^ A v w a s f o u n d t o b e

s e n s i t i v e t o t h e d i s t a n c e f r o m t h e t a r g e t s u r f a c e

a n d a l s o t o t h e p r e s e n c e o r a b s e n c e o f t h e s u b -

s t r a t e h o l d e r i n t h e p l a s m a . T o c o m p a r e t h e

i n t e n s i t y r a t i o w i t h t h e l i t h i u m c o n t e n t o f t h e

d e p o s i t e d f i l m s , i t i s n e c e s s a r y t o n o r m a l i z e t h e

r a t i o b y t h e o b s e r v e d d e p o s i t i o n r a t e , R , o f t h e

f i l m , ( I u / I A T ) / R - F o r a f i x e d - f i b e r p o s i t i o n a n d

p r o c e s s - g a s c o m p o s i t i o n , t h e r e s u l t i n g l i t h i u m

c o n c e n t r a t i o n i n t h e d e p o s i t e d p h o s p h o s i l i c a t e

f i l m s a p p e a r s t o b e p r o p o r t i o n a l t o t h i s

q u a n t i t y .

1 . A . L . W a c h s e t a l . , / . Vac. Sci. and Tech. A 9 , 4 9 2 ( 1 9 9 1 ) .

C O M P O S I T I O N A N A L Y S I S O F L i 2 0 - P 2 0 s - S i 0 2 E L E C T R O L Y T E

T H I N F I L M S

N. J. Dudney, ]. B. Bates, J. D. Robertson} and R. A Zuhr

L i t h i u m p h o s p h o s i l i c a t e t h i n f i l m s w e r e

d e p o s i t e d b y s i n g l e - a n d d u a l - s o u r c e r f m a g -

n e t r o n s p u t t e r i n g . S e v e r a l d i f f e r e n t a n a l y t i c a l

t e c h n i q u e s w e r e d e v e l o p e d a n d e v a l u a t e d t o

d e t e r m i n e t h e c o m p o s i t i o n a n d l a t e r a l h o m o -

u g e n e i t y o f t h e f i l m s a s a c c u r a t e l y a s p o s s i b l e .

E n e r g y - d i s p e r s i v e x - r a y ( E D X ) s p e c t r o m e -

t r y w a s u s e d r o u t i n e l y t o d e t e r m i n e t h e r e l a -

t i v e S i a n d P c o m p o s i t i o n s o f s e l e c t e d s p o t s

( ~ 1 m m ) o f t h e f i l m s . T h e s e r e s u l t s w e r e

c o m p a r e d w i t h R u t h e r f o r d b a c k s c a t t e r i n g

s p e c t r o m e t r y a n a l y s i s o f t h e s a m e f i l m a r e a s .

T h e a g r e e m e n t w a s q u i t e g o o d f o r t h e c o m p l e t e

r a n g e o f S i : P c o m p o s i t i o n s . T h e l a t e r a l l i

h o m o g e n e i t y o f f i l m s d e p o s i t e d u s i n g v a r i o u s

t e c h n i q u e s w a s e x a m i n e d b y E D X . F i l m s

s p u t t e r d e p o s i t e d f r o m a s i n g l e m i x e d

p h o s p h a t e p l u s s i l i c a t e t a r g e t a t 2 0 m T o r r w e r e

n e a r l y h o m o g e n e o u s ; a t m u c h l o w e r p r o c e s s g a s

p r e s s u r e s , a l a r g e g r a d i e n t i n t h e S i : P

c o m p o s i t i o n w a s o b s e r v e d . C o d e p o s i t i o n o f

f i l m s f r o m t w o d i f f e r e n t s o u r c e s l e d t o

i n h o m o g e n e o u s f i l m s u n l e s s t h e s u b s t r a t e w a s

r o t a t e d d u r i n g t h e f i l m d e p o s i t i o n s .

T h e r e l a t i v e l i t h i u m c o n t e n t o f t h e f i l m s

w a s d e t e r m i n e d b y p r o t o n - i n d u c e d g a m m a -

e m i s s i o n ( P I G E ) s p e c t r o s c o p y 2 a n d a l s o b y

a t o m i c e m i s s i o n s p e c t r o m e t r y ( A E S ) . P I G E w a s

t h e o n l y n o n d e s t r u c t i v e t e c h n i q u e f o u n d t o g i v e

a c c u r a t e l i t h i u m c o n c e n t r a t i o n s . B o t h A E S a n d

P I G E t e c h n i q u e s g i v e a v e r a g e L i : P : S i f i l m c o m -

p o s i t i o n s f o r f i l m a r e a s 3 0 - 5 0 m m 2 . F o r m o s t

f i l m s , t h e L i / P a n d L i / S i r a t i o s d e t e r m i n e d b y

t h e s e t e c h n i q u e s a g r e e d w e l l , w i t h i n - 1 0 % .

T h e P / S i r a t i o s w e r e a l s o c o n s i s t e n t w i t h E D X

a n d R B S r e s u l t s . T h e a n a l y s e s o f t h e s p u t t e r e d

l i t h i u m p h o s p h a t e f i l m s , h o w e v e r , w e r e

e x c e p t i o n a l w i t h l a r g e r d i s c r e p a n c i e s i n t h e

98

m e a s u r e d L i / P r a t i o s v a r y i n g b e t w e e n 1 0 a n d

3 0 % o f t h e a v e r a g e v a l u e .

T h e f i l m s w e r e e x a m i n e d f o r i m p u r i t i e s b y

P I G E , E D X , a n d a l s o i n f r a r e d s p e c t r o s c o p y .

O c c a s i o n a l l y , a s m a l l F s i g n a l , c o r r e s p o n d i n g t o

< 1 a t % , w a s o b s e r v e d b y P I G E a n d c o n f i r m e d

b y X P S . I n a d d i t i o n , h y d r o g e n a n d c a r b o n a t e

species h a v e b e e n d e t e c t e d b y i n f r a r e d a b s o r p -

t i o n f o r s e v e r a l f i l m s . T h e m a j o r i t y o f t h e

f i l m s , h o w e v e r , w e r e f o u n d t o b e f r e e o f a n y

d e t e c t a b l e c o n c e n t r a t i o n s o f i m p u r i t i e s .

1 . U n i v e r s i t y o f K e n t u c k y , L e x i n g t o n , K y . \ 2 . J . D . R o b e r t s o n e t a l . , Nucl. Instmm. and Methods in Phys. Res. Sect. B 5 6 / 5 7 , 7 2 2 ( 1 9 9 1 ) .

T I M E - D O M A I N I N V E S T I G A T I O N O F C I R C U I T S C O N T A I N I N G C O N S T A N T

P H A S E A N G L E E L E M E N T S

G. R. Gruzalski

C e l l s m a d e u p o f t h i n - f i l m a m o r p h o u s L i +

c o n d u c t o r s s a n d w i c h e d b e t w e e n b l o c k i n g e l e c -

t r o d e s h a v e b e e n c y c l e d b e t w e e n p r e s e t v o l t a g e

l i m i t s . T y p i c a l l y , t h e c y c l i n g i s d o n e u s i n g

c o n s t a n t - c u r r e n t d e n s i t i e s < 1 0 0 n . A / c m 2 , w i t h

t h e c e l l s b e i n g h e l d a t t h e e n d o f e a c h c h a r g e o r

d i s c h a r g e c y c l e u n t i l t h e h o l d i n g c u r r e n t ( i . e . ,

t h e c u r r e n t r e q u i r e d t o k e e p t h e m a t t h a t

v o l t a g e ) d r o p s b e l o w s o m e p r e s e t v a l u e , w h i c h

i s o f t e n 5 % o f t h e c h a r g e o r d i s c h a r g e c u r r e n t .

T h e t i m e d e p e n d e n c e o f t h e v o l t a g e r e s p o n s e

d u r i n g c h a r g i n g o r d i s c h a r g i n g a n d t h e t i m e

d e p e n d e n c e o f t h e h o l d i n g c u r r e n t s s u g g e s t t h e

e x i s t e n c e o f r e l a x a t i o n p r o c e s s e s l a s t i n g f o r

h o u r s o r e v e n d a y s .

T h e i m p e d a n c e o f m a n y o f t h e s e c e l l s h a s

b e e n d e t e r m i n e d 1 o v e r t h e f r e q u e n c y r a n g e

1 0 " 2 - 1 0 + 7 H z . T h e i m p e d a n c e d a t a s h o w t h a t

t h e t h i n - f i l m c e l l s c a n b e r e p r e s e n t e d b y e q u i v -

a l e n t c i r c u i t s t h a t i n c l u d e e l e m e n t s h a v i n g a n

i m p e d a n c e o f t h e s o - c a l l e d c o n s t a n t p h a s e

a n g l e ( C P A ) f o r m :

ZCPA ~" C(i'co) n • (1)

if H e r e , C d ) n i s t h e m a g n i t u d e o f t h e c o m p l e x

a d m i t t a n c e ( Z c p A ) _ 1 a n d co i s t h e a n g u l a r f r e -

q u e n c y ; C a n d n a r e i n d e p e n d e n t o f co , a n d 0<n

< 1 . ( F o r n = 0 o r 1 , t h e i m p e d a n c e b e c o m e s t h a t

o f a r e s i s t o r o r c a p a c i t o r , r e s p e c t i v e l y . ) T o

h e l p g a i n s o m e u n d e r s t a n d i n g o f t h e c y c l i n g

d a t a , t h e t i m e - d e p e n d e n t v o l t a g e r e s p o n s e v(t)

w a s c o m p u t e d f o r s e v e r a l o f t h e e x p e r i m e n t a l l y

d e t e r m i n e d e q u i v a l e n t c i r c u i t s s u b j e c t e d t o v a r -

i o u s c u r r e n t c o n f i g u r a t i o n s ; e m p h a s i s w a s

p l a c e d o n d e t e r m i n i n g p r e c i s e l y t h e i n i t i a l

t r a n s i e n t r e s p o n s e o f o n e c i r c u i t c o m b i n a t i o n

w h i c h w a s p r e s e n t i n a l l o f t h e e q u i v a l e n t c i r -

c u i t s ( i . e . , a C P A e l e m e n t i n p a r a l l e l w i t h a

r e s i s t o r ) .

T w o r e s u l t s e m e r g e f r o m t h i s s t u d y . F i r s t ,

t h e v o l t a g e r e s p o n s e v(t) o f a c i r c u i t c o n s i s t i n g

o f a s i n g l e C P A e l e m e n t i n p a r a l l e l w i t h a

r e s i s t o r R s u b j e c t e d t o a c o n s t a n t c u r r e n t s t e p

m a y b e w r i t t e n a s f o l l o w s :

v(t) = C r ( l + n ) x t n + c x r n ) , (2)

w h e r e T i s t h e g a m m a f u n c t i o n . F o r s m a l l

t i m e s t, v(t) i s i n d e p e n d e n t o f R a n d i s i d e n t i c a l

99

t o t h e v o l t a g e r e s p o n s e o f a n i s o l a t e d C P A e l e -

m e n t . S e c o n d , a l t h o u g h a n a r b i t r a r i l y a c c u r a t e

( b u t s o m e w h a t c o m p l i c a t e d ) a p p r o x i m a t i o n

i n v o l v i n g s e r i e s e x p a n s i o n s c a n b e w r i t t e n d o w n

f o r v(t), t h e f o l l o w i n g a p p r o x i m a t i o n i s r e l a -

t i v e l y s i m p l e a n d p o t e n t i a l l y u s e f u l :

v(t) = 7 7 x t"

( 3 )

F i g u r e 4 . 2 c o m p a r e s t h i s s i m p l e a p p r o x i m a t i o n

w i t h a m o r e a c c u r a t e l y c o m p u t e d r e s u l t .

1 . ] . B . B a t e s e t a l . , Solid State Ionics ( i n p r e s s ) .

ORNL-DWG 92M-9194

1 0

1 0 (E X

1 0 / ;

10' ,-3

fl. 4 . 6 2 * 10'12 C = 4.1 x 10~7

n » 0.764 >0 - 0 . 1 MA

10-6 1 0 5 10"* 10"3 1 0 * 10"1 1 0 ° 10 1 1 0 2 1 0 3

TIME (sec)

F i g . 4 . 2 . A c o m p a r i s o n o f t h e a p p r o x i m a -t i o n g i v e n b y E q . ( 3 ) ( s o l i d l i n e ) w i t h a m o r e -a c c u r a t e l y c o m p u t e d r e s u l t ( d o t t e d l i n e ) . T h e s y m b o l - » - r e p r e s e n t s a C P A e l e m e n t .

PEROVSKITE STRUCTURE OXIDES ,

D I P O L E - G L A S S B E H A V I O R O F L I G H T L Y D O P E D K T a ^ N b ^ O a 1

P. M. Cehring,2 H. Chou,2S. M. Shapiro,2

}. A. Hriljac,2 D. H. Chen,2 J. Toulouse,3

D . R y f z , 4 and L. A. Boatner

A n e n o r m o u s a m o u n t o f s c i e n t i f i c e f f o r t ,

b o t h e x p e r i m e n t a l a n d t h e o r e t i c a l , h a s b e e n

d e v o t e d t o t h e s t u d y o f t h e b e h a v i o r o f i s o l a t e d

i m p u r i t i e s i n s y s t e m s w i t h s o f t p h o n o n m o d e s .

O n e o f t h e m o s t i n t e r e s t i n g a n d c o n t r o v e r s i a l

q u e s t i o n s c o n c e r n s t h e n a t u r e o f t h e l o w -

t e m p e r a t u r e p h a s e i n s u c h s y s t e m s i n t h e d i l u t e

l i m i t . T h e m i x e d p e r o v s k i t e s y s t e m s

K T a i . x N b x 0 3 - ( K T N ) a n d K ! - x L i x T a 0 3 ( K L T )

h a v e p l a y e d m a j o r e x p e r i m e n t a l r o l e s i n t h i s

a r e a o f r e s e a r c h . I n t h e c o n t e x t o f K T N , d o l o w

l e v e l s o f t h e d i p o l a r i m p u r i t y N b i n d u c e a t r u e

s t r u c t u r a l - p h a s e t r a n s i t i o n t o a f e r r o e l e c t r i c

p h a s e i n K T a C > 3 , o r d o e s t h e a d d i t i o n o f N b p r o -

d u c e i n s t e a d a d i p o l a r - g l a s s p h a s e w i t h n o

c h a n g e i n s t r u c t u r e ?

I t i s w i d e l y a c c e p t e d t h a t c o n c e n t r a t e d K T N

u n d e r g o e s t h e s a m e s e q u e n c e of s t r u c t u r a l

p h a s e t r a n s i t i o n s a s t h e p u r e n i o b a t e c o m -

p o u n d — b u t a t p r o g r e s s i v e l y l o w e r t r a n s i t i o n

t e m p e r a t u r e s a s t h e c o n c e n t r a t i o n o f N b i s

r e d u c e d . M e a s u r e m e n t s o f t h e d i e l e c t r i c s u s c e p -

t i b i l i t y a s a f u n c t i o n o f t e m p e r a t u r e r e v e a l t h e s e

s t r u c t u r a l c h a n g e s t h r o u g h t h e a p p e a r a n c e o f a

p e a k a t Tc a n d f o r m a b a s i s f o r t h e c u r r e n t p h a s e

d i a g r a m . T h e r e i s , h o w e v e r , c o n s i d e r a b l e

100

d e b a t e a b o u t w h a t h a p p e n s a t v e r y l o w

i m p u r i t y l e v e l s .

A p r o g r a m o f h i g h - r e s o l u t i o n x - r a y d i f f r a c -

t i o n e x p e r i m e n t s i s b e i n g c a r r i e d o u t t o l o o k f o r

m e a s u r a b l e c h a n g e s i n s y m m e t r y b e t w e e n 3 0 0

a n d 1 0 K i n a s e r i e s o f s i n g l e - c r y s t a l s p e c i m e n s

o f K T N i n t h e l i m i t x < 0 . 1 5 7 . S u c h a p r o g r a m i s

o f o b v i o u s f u n d a m e n t a l i m p o r t a n c e i n v i e w o f

t h e f a c t t h a t n o d i f f r a c t i o n d a t a — x - r a y o r

n e u t r o n — h a s b e e n u s e d t o c o r r o b o r a t e t h e c u r -

r e n t l y a c c e p t e d p h a s e d i a g r a m o f K T N , p a r t i c u -

l a r l y i n t h e d i l u t e l i m i t . V

( H i g h - r e s o l u t i o n x - r a y d i f f r a c t i o n m e a s u r e -

m e n t s h a v e b e e n p e r f o r m e d b e t w e e n 1 0 a n d

3 0 0 K o n s e v e r a l s i n g l e c r y s t a l s o f K T a i . x N b x 0 3

w i t h x < 0 . 1 5 7 . C o n t r a r y t o t h e p u b l i s h e d p h a s e

d i a g r a m , n o d e v i a t i o n f r o m c u b i c s y m m e t r y i s

s e e n f o r x < 0 . 0 6 0 . I n s t e a d , a l o w - t e m p e r a t u r e

m i n i m u m i n t h e c u b i c u n i t - c e l l v o l u m e i s

o b s e r v e d a t a t e m p e r a t u r e T m , n w h i c h i n c r e a s e s

m o n o t o n i c a l l y f o r 0 . 0 1 2 < x < 0 . 0 6 0 . D a t a f o r

x = 0 . 1 5 7 , h o w e v e r , a r e c o n s i s t e n t w i t h t h e p r e -

v i o u s l y e s t a b l i s h e d s e q u e n c e o f s t r u c t u r a l t r a n s i -

t i o n s f r o m c u b i c t o t e t r a g o n a l t o o r t h o r h o m b i c t o

r h o m b o h e d r a l s y m m e t r y . T m , „ i s a s s o c i a t e d

w i t h t h e o n s e t o f a d i p o l a r - g l a s s t r a n s i t i o n . I n

a d d i t i o n , a r a d i a l b r o a d e n i n g o f t h e l i n e w i d t h s i s

o b s e r v e d a t T m , „ , i n d i c a t i n g t h e p r e s e n c e o f

s t r a i n i n t h e l a t t i c e . P o w d e r i n g s m a l l p i e c e s

f r o m t h e s e s i n g l e c r y s t a l s s u p p r e s s e s t h e u n i t -

c e l l m i n i m u m a n d s t a b i l i z e s t h e c u b i c p h a s e

d o w n t o 1 0 K , e v e n f o r x = 0 . 1 5 7 . F r o m t h e s e

m e a s u r e m e n t s n o d e v i a t i o n f r o m c u b i c sym; '

m e t r y a t a n y t e m p e r a t u r e f o r 0 . 0 1 2 < x < 0 . 0 6 0

w i t h i n o u r e x p e r i m e n t a l u n c e r t a i n t y w a s

O b s e r v e d . I n s t e a d , a s t r i k i n g m i n i m u m i n t h e

v o l u m e o f t h e c u b i c u n i t c e l l i s o b s e r v e d t o o c c u r

a t a c h a r a c t e r i s t i c t e m p e r a t u r e T m i n w h i c h s c a l e s

w i t h t h e i m p u r i t y c o n c e n t r a t i o n .


2 . B r o o k h a v e n N a t i o n a l L a b o r a t o r y , U p t o n , N . Y .

3 . L e h i g h U n i v e r s i t y , B e t h l e h e m , P a . 4 . S a n d o z P r o d u k t e ( S c h w e i z ) A G , B a s e ! ,

S w i t z e r l a n d .

DIELECTRIC NONLINEARITY AND SPONTANEOUS POLARIZATION

OF KTa1 .xNbx031

/. Toulouse,2 X . M. Wang2

h. A. Knauss,2 and L. A. Boatner

M i x e d f e r r o e l e c t r i c s y s t e m s c a n d i s p l a y

p r o p e r t i e s t h a t a r e v e r y d i f f e r e n t f r o m t h o s e o f

s i m p l e f e r r o e l e c t r i c s . I n p a r t i c u l a r , m a n y s y s -

t e m s a r e c h a r a c t e r i z e d b y a d i f f u s e p h a s e t r a n s i -

t i o n ( i . e . , a p h a s e t r a n s i t i o n t a k i n g p l a c e o v e r a

w i d e r a n g e o f t e m p e r a t u r e s o f t e n c a l l e d t h e

C u r i e r a n g e ) . K T a i _ x N b * C > 3 ( K T N ) i s o f p a r t i c u -

l a r i n t e r e s t i n a t t e m p t s t o u n d e r s t a n d f e r r o -

e l e c t r i c p h a s e t r a n s i t i o n s i n m i x e d s y s t e m s ; p u r e

K T a 0 3 r e m a i n s c u b i c a n d p a r a e l e c t r i c d o w n t o

0 K , w h i l e a t t h e o t h e r e n d o f t h e p h a s e d i a g r a m ,

K N b C > 3 e x h i b i t s a f e r r o e l e c t r i c t r a n s i t i o n f r o m a

c u b i c t o a t e t r a g o n a l s t r u c t u r e a t 7 0 1 K . I n

b e t w e e n , t h i s s y s t e m f o r m s s o l i d s o l u t i o n s w i t h

T c v a r y i n g c o n t i n u o u s l y f r o m 0 t o 7 0 1 K .

I n t h e p r e s e n t w o r k , K T a i ^ N b ^ C h ( K T N ) i n

a n i n t e r m e d i a t e - c o n c e n t r a t i o n r a n g e (x = 1 5 . 7 % )

h a s b e e n s t u d i e d u s i n g d i e l e c t r i c - c o n s t a n t a n d

s p o n t a n e o u s - p o l a r i z a t i o n m e a s u r e m e n t s . A

l a r g e p e a k i n t h e d i e l e c t r i c c o n s t a n t

101

( e m a x = 7 0 , 0 0 0 ) i s o b s e r v e d a t t h e t e m p e r a t u r e

T c \ F r o m r o o m t e m p e r a t u r e d o w n t o T c * + 2 0 K ,

e o b e y s a C u r i e - W e i s s l a w w i t h Tc - 1 4 2 . 3 K .

B e l o w t h i s t e m p e r a t u r e , e d e v i a t e s f r o m t h i s l a w

a n d P-E h y s t e r e s i s l o o p s a r e o b s e r v e d . T h e s e

r e s u l t s i n d i c a t e t h a t t h e p h a s e t r a n s i t i o n e x h i b i t s

a d i f f u s e c h a r a c t e r w h i c h i s r e l a t e d t o t h e

a p p e a r a n c e o f m i c r o s c o p i c p o l a r i z e d r e g i o n s o r

c e l l s . T h e e p e a k a t Tc* e x h i b i t s a c u s p s h a p e a n d

b e c o m e s f l a t t e n e d u p o n a p p l i c a t i o n o f l o w d c -

b i a s f i e l d s . A c o r r e s p o n d i n g d i e l e c t r i c l o s s p e a k

i s a l s o o b s e r v e d , t h e p o s i t i o n o f w h i c h r e v e a l s

t h e r e l a x a t i o n a l c h a r a c t e r o f t h e t r a n s i t i o n .

T h r o u g h m e a s u r e m e n t s o f e ( E , T ) f o r d i f f e r e n t

d c - b i a s f i e l d s , t h e d i e l e c t r i c n o n l i n e a r i t i e s i n t h e

t r a n s i t i o n r a n g e h a v e b e e n c h a r a c t e r i z e d ; t h e

f i r s t n o n l i n e a r c o e f f i c i e n t d i v e r g e s i n t w o

d i s t i n c t r a n g e s , a s ( T - T c * ) n , w i t h n ~ 9 i n i t i a l l y ,

a n d w i t h n - 2 c l o s e r t o Tc*. A t i n t e r m e d i a t e

c o n c e n t r a t i o n s , t h e p r e s e n t r e s u l t s i n d i c a t e t h a t

t h e f e r r o e l e c t r i c t r a n s i t i o n i n K T N i s n o t a c l a s s i - '

c a l s e c o n d - o r d e r L a n d a u t r a n s i t i o n b u t t h a t i t

t a k e s p l a c e i n t w o s t e p s : ( 1 ) t h e p r o g r e s s i v e

a p p e a r a n c e o f p o l a r c e l l s a r o u n d s i n g l e o r

, g r o u p s o f f e w n i o b i u m i o n s a n d ( 2 ) t h e c o l l e c t i v e

o r d e r i n g o f t h e i n d i v i d u a l e l e c t r i c d i p o l e s

m o d i f i e d b y m u t u a j | S t r a i n i n t e r a c t i o n s b e t w e e n

t h e c e l l s . N e a r a n d b e l o w Tc", t h e t r a n s i t i o n

e x h i b i t s a r e l a x a t i o n a l c h a r a c t e r . O n l y f o r

n i o b i u m c o n c e n t r a t i o n s a b o v e x = - 4 0 % d o e s t h e

t r a n s i t i o n i n K T N b e c o m e a c l a s s i c a l f e r r o e l e c t r i c

t r a n s i t i o n o f t h e f i r s t o r d e r .

1 . S u m m a r y o f p a p e r : Pkys. Rev. B 4 3 , 8 2 9 7 ( 1 9 9 1 ) .

2 . L e h i g h U n i v e r s i t y , B e t h l e h e m , P a .

D I E L E C T R I C A N D R A M A N S T U D Y O F S H O R T - A N D L O N G - R A N G E

O R D E i i I N K T N 1

P. DiAntonio,2X.M. Wang,2

J. Toulouse,2 and L. A. Boatner

T h e m i x e d f e r r o e l e c t r i c K T a C > 3 : N b c o n s t i -

t u t e s a p a r t i c u l a r l y g o o d s y s t e m f o r t h e s t u d y o f

i m p u r i t y - i n d u c e d f e r r o e l e c t r i c i t y . P u r e K T a C > 3

i s a n i n c i p i e n t f e r r o e l e c t r i c t h a t p o s s e s s e s a s o f t

m o d e b u t d o e s n o t u n d e r g o a p h a s e t r a n s i t i o n .

T h e a d d i t i o n o f n i o b i u m i n d u c e s s i g n i f i c a n t

c h a n g e s i n i t s p r o p e r t i e s a n d l e a d s t o a f e r r o -

e l e c t r i c p h a s e t r a n s i t i o n , a n d i n t h e m i x e d f e r r o -

e l e c t r i c K T a i - x N b x 0 3 , t h e n a t u r e o f t h i s p h a s e

t r a n s i t i o n c h a n g e s w i t h t h e N b c o n c e n t r a t i o n , x.

I n t h e p r e s e n t w o r k , c o m p a r a t i v e d i e l e c t r i c a n d

R a m a n r e s u l t s h a v e b e e n o b t a i n e d f o r t w o s i g -

n i f i c a n t l y d i f f e r e n t N b c o n c e n t r a t i o n s (x f 1 5 . 7 %

a n d x = 1 . 2 % ) . j j

A c o m p a r a t i v e s t u d y o f t h e d i e l e c t r i c

p e a k ( s ) a n d o f t w o R a m a n l i n e s a s s o c i a t e d w i t h /> «

t h j f i r s t - o r d e r T O 2 a n d TO3 p h o n o n m o d e s i n d i -

c a t e s t h a t a f e r r o e l e c t r i c t r a n s i t i o n o c c u r s f o r N b

c o n c e n t r a t i o n s a s l o w a s 1 . 2 % . A t h i g h N b c o n -

c e n t r a t i o n s , t w o m a j o r t r a n s i t i o n s a r e o b s e r v e d ,

b o t h m a r k e d b y a d i e l e c t r i c p e a k a n d a c c o m -

p a n i e d b y t h e a p p e a r a n c e o f s h a r p T O 2 a n d TO3

R a m a n l i n e s , r e s p e c t i v e l y . T h e f i r s t , h i g h e r

t r a n s i t i o n i s c a u s e d b y i n t e r a c t i o n b e t w e e n p o l a r

c l u s t e r s . A t l o w N b c o n c e n t r a t i o n s , t h e a p p e a r -

a n c e o f a s h a r p T O 2 l i n e i s n o t a c c o m p a n i e d b y a

c o r r e s p o n d i n g d i e l e c t r i c p e a k i n d i c a t i n g i n t e r -

m e d i a t e b u t n o t l o n g - r a n g e o r d e r . F o r a l l c o n -

c e n t r a t i o n s , t h e a p p e a r a n c e o f t h e TO3 l i n e

c o i n c i d e s w i t h a d i e l e c t r i c p e a k , m a r k i n g a t r a n -

s i t i o n t o a s y m m e t r y t h a t m u s t b e l o w e r t h a n

102

t e t r a g o n a l . T h e s e r e s u l t s i n d i c a t e t h a t t h e f e r r o -

e l e c t r i c t r a n s i t i o n a t i n t e r m e d i a t e c o n c e n t r a t i o n s

i s e s s e n t i a l l y d u e t o , t h e i n t e r a c t i o n s b e t w e e n

p o l a r c l u s t e r s .

1 . S u m m a r y o f p a p e r : Ferroelectrics ( i n p r e s s ) .

2 . L e h i g h U n i v e r s i t y , B e t h l e h e m , P a .

S O F T M O D E S T U D I E S I N K T a ! ^ N b x 0 3

U S I N G T I M E - R E S O L V E D T H I R D - O R D E R O P T I C A L S U S C E P T I B I L I T Y 1

P . Grenier,2 D. Houde,2 S. Jandl,2 and L. A. Boatner

T h e d y n a m i c a l b e h a v i o r a s s o c i a t e d , w i t h

s t r u c t u r a l - p h a s e t r a n s i t i o n s i s a s u b j e c t o f l o n g -

s t a n d i n g i n t e r e s t i n s o l i d s t a t e s c i e n c e , a n d i n

p a r t i c u l a r , t h e s i m u l t a n e o u s e x i s t e n c e o f q u a s i -

e l a s t i c a n d p h o n o n f e a t u r e s i n t h e d y n a m i c

r e s p o n s e o f s u c h s y s t e m s h a s b e e n t h e s u b j e c t o f

a n u m b e r o f t h e o r e t i c a l a n d e x p e r i m e n t a l i n v e s -

t i g a t i o n s . 3 - 5 A t t h e p r e s e n t t i m e , t h e r o l e p l a y e d

b y i n t e r a c t i o n s r e s p o n s i b l e f o r t h e s o - c a l l e d

" c e n t r a l p e a k " p h e n o m e n a a n d t h e i r a s s o c i a t e d

c o n t r i b u t i o n s t o t h e i n i t i a t i o n o f s t r u c t u r a l - p h a s e

t r a n s i t i o n s i n a n o m i n a l l y p u r e s y s t e m s u c h a s

K N b 0 3 i s r e a s o n a b l y w e l l - e s t a b l i s h e d . I n t h e

c a s e o f m o r e c o m p l e x s o l i d - s o l u t i o n , m i x e d -

c r y s t a l s y s t e m s s u c h a s K T a i - x N b ^ O s ( K T N )

h o w e v e r , t h e e x a c t r o l e p l a y e d b y t h e d i f f e r e n t

c o n s t i t u e n t c a t i o n s i n i n f l u e n c i n g o r d e t e r m i n i n g

t h e d y n a m i c s o f t h e p h a s e t r a n s i t i o n r e m a i n s a

s u b j e c t o f a c t i v e i n v e s t i g a t i o n .

T h e r e l a t i v e l y r e c e n t d e v e l o p m e n t o f

f e m t o s e c o n d o p t i c a ) , l a s e r s h a s p r o v i d e d a p o w -

e r f u l n e w t e c h n i q u e f o r t h e s t u d y o f t h e d y n a m -

i c s o f d i s p l a c i v e p h a s e t r a n s i t i o n s w h i c h r e s u l t ^

i n t h e f o r m a t i o n o f a f e r r o e l e c t r i c p h a s e . I n p a r -

t i c u l a r , t h e m e t h o d o f i m p u l s i v e , s t i m u l a t e d

l i g h t s c a t t e r i n g r e p r e s e n t s a g e n e r a l t e c h n i q u e ' . i f o r f o l l o w i n g t h e t i m e e v o l u t i o n o f a d y n a m i c

s y s t e m b y e m p l o y i n g a n i n i t i a l c o h e r e n t e x c i t a -

t i o n w i t h p u m p p u l s e s a n d a s u b s e q u e n t p r o b -

i n g o f t h e t i m e e v o l u t i o n o f t h e s y s t e m b y a n

a d d i t i o n a l t i m e - d e l a y e d p u l s e . I n t h e p r e s e n t

w o r k , t h e t e c h n i q u e o f s t i m u l a t e d l i g h t s c a t t e r -i n g i s u s e d t o i n v e s t i g a t e t h e d y n a m i c s o f t h e s o l i d - s o l u t i o n s y s t e m K T a o 9 3 N b o o 7 0 3 a s a f u n c -

C: t i o n o f t e m p e r a t u r e i n t h e t e m p e r a t u r e r a n g e

b e l o w t h e p h a s e t r a n s i t i o n . D e t e r m i n a t i o n s o f

t h e t h i r d - o r d e r o p t i c a l s u s c e p t i b i l i t y w e r e

e m p l o y e d t o i n v e s t i g a t e t h e d y n a m i c a l p r o p e r -

t i e s o f t h e A i ( T O ) s o f t - p h o n o n m o d e i n

KTa0.93Nb0.07O3 a s a f u n c t i o n o f t e m p e r a t u r e .

R e s u l t s o f t h e f o r w a r d , n o n d e g e n e r a t e , f o u r -

w a v e m i x i n g i n v e s t i g a t i o n o f t h e A j K T O ) s o f t

m o d e a s a f u n c t i o n o f t e m p e r a t u r e i n t h e r a n g e

1 0 K < T < T C s h o w n o i n d i c a t i o n o f a c o u p l i n g o f

t h e p h o n o n t o a r e l a x a t i o n m o d e , b u t e v i d e n c e

f o r c o u p l i n g t o s o m e t y p e o f l o w - f r e q u e n c y e x c i -

t a t i o n s w a s o b t a i n e d . T h i r d - o r d e r o p t i c a l s u s -

c e p t i b i l i t y m e a s u r e m e n t s a s a f u n c t i o n o f t h e

p o l a r i t o n w a v e v e c t o r a n d t e m p e r a t u r e a r e n o w

b e i n g c a r r i e d o u t . C o u p l e d w i t h i n f r a r e d a n d

R a m a n d a t a , a b e t t e r u n d e r s t a n d i n g o f t h e c r i t i -

c a l d y n a m i c s i n s u c h s y s t e m s s h o u l d d e v e l o p .


2 . U n i v e r s i t e d e S h e r b r o o k e , S h e r b r o o k e , Q u e b e c , C a n a d a .

3 . A . D . B r u c e a n d R . A . C o w l e y , Adv. Phys. 2 9 , 1 ( 1 9 8 0 ) . f .

103

4 . B . I . H a l p e r i n a n d C . M . V a r m a , Phys. Rev. B14,4030 ( 1 9 7 6 ) .

5 . S . M . S h a p i r o e t a l . , Phys. Rev. B 6 , 4 3 3 2 ( 1 9 7 2 ) .

J V-E F F E C T O F N I O B I U M D O P I N G O N T H E : P R O P E R T I E S O F P I C O S E C O N D L A S E R - \ l

I N D U C E D T R A N S I E N T G R A T I N G S V

I N K T a t . x N b x O a 1 ^ jf

H. Liu,2 R. C. Powell,2 and L. A. Boatner

T h e r e s u l t s o f t h e o b s e r v a t i o n o f l a s e r -

i n d u c e d t r a n s i e n t g r a t i n g s i n K T a O s a n d

K T a i - x N b x 0 3 ( K T N ) c r y s t a l s p r o d u c e d b y t w o -

p h o t o n e x c i t a t i o n w i t h o u t a n e x t e r n a l e l e c t r i c

f i e l d w e r e r e p o r t e d r e c e n t l y . 3 T h e o r i g i n o f t h e

o p t i c a l l y i n d u c e d c h a n g e i n t h e r e f r a c t i v e i n d e x

w a s a t t r i b u t e d t o t h e e x c i t a t i o n o f e l e c t r o n s f r o m

t h e v a l e n c e b a n d t o t h e c o n d u c t i o n b a n d a n d

s u b s e q u e n t t r a p p i n g o f t h e e l e c t r o n s a t t h e B 5 +

i o n s i n ABO3 p e r o v s k i t e c r y s t a l s t o c r e a t e B 4 +

i o n s i n t h e e x c i t e d s t a t e . T h e r e l a x a t i o n o f t h e

e x c i t e d B 4 + i o n s t o t h e g r o u n d s t a t e g i v e s r i s e t o

t h e o b s e r v e d f l u o r e s c e n c e . T h e r e s u l t s o f f l u o -

r e s c e n c e s p e c t r a a n d l i f e t i m e m e a s u r e m e n t s

d e m o n s t r a t e f u r t h e r t h a t t h e g r a t i n g s a r e d u e t o

t h e c h a n g e i n p o l a r i z a b i l i t y a s s o c i a t e d w i t h t h e

B 4 + i o n s i n d i f f e r e n t e l e c t r o n i c s t a t e s . T h i s

c h a n g e i s r e l a t e d t o t h e l a t t i c e r e l a x a t i o n c a u s e d

b y a c h a n g e i n t h e l o c a l e l e c t r o n i c c o n f i g u r a t i o n

o f t h e B 4 + i o n s .

I n t h e p r e s e n t w o r k , a s t u d y o f t h e p r o p e r -

t i e s o f l a s e r - i n d u c e d t r a n s i e n t g r a t i n g s p r o d u c e d

i n K T a i - x N b x 0 3 c r y s t a l s b y p i c o s e c o n d - p u l s e ,

t w o - p h o t o n e x c i t a t i o n w a s c a r r i e d o u t b y u s e o f

d e g e n e r a t e f o u r - w a v e m i x i n g ( D F W M ) t e c h -

n i q u e s . T h e g r a t i n g p r o p e r t i e s w e r e f o u n d t o

d e p e n d o n t h e N b c o n c e n t r a t i o n . T h e d i f f r a c t i o n

e f f i c i e n c y o f t h e g r a t i n g s e x h i b i t e d a m a x i m u m

a t a n i n t e r m e d i a t e N b c o n c e n t r a t i o n w h i l e t h e

s i g n a l - d e c a y r a t e i n c r e a s e d u n i f o r m l y w i t h x. A

l a t t i c e - r e l a x a t i o n m o d e l w a s d e v e l o p e d t o

e x p l a i n t h e e x p e r i m e n t a l r e s u l t s t h a t i n c l u d e t h e

i n t r i n s i c l a t t i c e d i s t o r t i o n d u e t o t h e n i o b i u m

i o n s i n t h e n o r m a l l y c u b i c p e r o v s k i t e c r y s t a l a n d

t h e s t r o n g e l e c t r o n - p h o n o n i n t e r a c t i o n c a u s i n g a

l a t t i c e d i s t o r t i o n a r o u n d p h o t o i o n i z e d i o n s . T h e

p r e d i c t i o n s o f t h e t h e o r e t i c a l m o d e l a g r e e w i t h

t h e e x p e r i m e n t a l d a t a , T h e r e s u l t s o f g r a t i n g

d e c a y - r a t e m e a s u r e m e n t s s h o w t h a t t h e e x c i t e d

s t a t e s p r o d u c e d b y t w o - p h o t o n l a s e r e x c i t a t i o n

a c t a s l o c a l i z e d q u a s i p a r t i c l e s ( e x c i t o n s o r

p o l a r o n s ) h a v i n g a h o p p i n g r a t e t h a t i n c r e a s e s

w i t h N b c o n c e n t r a t i o n x . S t r o n g e l e c t r o n -

p h o n o n c o u p l i n g p r o d u c e s p h o n o n - a s s i s t e d ,

i n c o h e r e n t h o p p i n g m i g r a t i o n .

T h e d a t a i n d i c a t e t h a t t h e i n t e r a c t i o n c a u s -

i n g t h e h o p p i n g i s s t r o n g e r f o r n i o b a t e i o n s t h a n

f o r t a n t a l a t e i o n s , w h i c h i n t h i s m o d e l i m p l i e s a

s t r o n g e r e l e c t r o n - p h o n o n c o u p l i n g f o r t h e

former. This is consistent w i t h t h e fluorescence

l i f e t i m e o b s e r v a t i o n s t h a t s h o w a g r e a t e r

r a d i a t i o n l e s s - d e c a y r a t e f o r t h e n i o b a t e i o n s t h a n

f o r t h e t a n t a l a t e i o n s .

T h e l a t t i c e - r e l a x a t i o n m o d e l d e v e l o p e d t o

e x p l a i n t h e r e s u l t s o f D F W M m e a s u r e m e n t s

p r o v i d e s a n e n h a n c e d u n d e r s t a n d i n g o f t h e

e f f e c t s o f N b i o n s o n t h e o p t i c a l a n d s t r u c t u r a l

p r o p e r t i e s o f d i s p l a c i v e - f e r r o e l e c t r i c c r y s t a l s

( e . g . , K T N ) . O n e i m p o r t a n t o b s e r v a t i o n t h a t i s

n o t y e t u n d e r s t o o d f u l l y i n v o l v e s t h e o r i g i n o f

t h e f a s t D F W M s i g n a l o b s e r v e d i n K N b 0 3 c r y s -

o

104

t a l s . T h e o r i g i n o f t h i s s i g n a l c o m p o n e n t i s c u r -

r e n t l y b e i n g i n v e s t i g a t e d .


2 . O k l a h o m a S t a t e U n i v e r s i t y , S t i l l w a t e r , O k l a .

3 . H . L i u , R . C . P o w e l l , a n d L . A . B o a t n e r , /. Appl. Phys. 7 0 , 1 ( 1 9 9 1 ) .

O R I G I N O F P I C O S E C O N D - P U L S E -I N D U C E D , D E G E N E R A T E

F O U R - W A V E M I X I N G S I G N A L S I N K T a i . x N b x 0 3 C R Y S T A L S 1

H. Liu,2 R. C. Powell,2 and L. A. Boatner

M e a s u r e m e n t s o f t h e p h o t o r e f r a c t i v e e f f e c t

i n K T N h a v e d e m o n s t r a t e d t h e p o t e n t i a l o f t h i s

m a t e r i a l f o r h i g h - r e c o r d i n g s e n s i t i v i t y i n v o l u m e

h o l o g r a p h i c a p p l i c a t i o n s . T h e p h o t o r e f r a c t i v e

e f f e c t d u e t o t h e l i n e a r e l e c t r o - o p t i c e f f e c t c a n b e

o b s e r v e d w h e n t h e N b c o n t e n t a n d t e m p e r a t u r e

a r e s u c h t h a t t h e K T N s y s t e m i s i n t h e f e r r o -

e l e c t r i c p h a s e . I n t h e n o n f e r r o e l e c t r i c c u b i c

p h a s e , p h o t o r e f r a c t i v e e f f e c t s d u e t o t h e

q u a d r a t i c e l e c t r o - o p t i c e f f e c t c a n a l s o b e ,

o b s e r v e d a n d m a y b e e n h a n c e d b y a p p l y i n g a n

e x t e r n a l e l e c t r i c f i e l d t o t h e c r y s t a l . T h e g o a l o f

t h e p r e s e n t i n v e s t i g a t i o n w a s t o d e t e r m i n e w h a t

r o l e N b i o n s c a n p l a y i n c h a n g i n g t h e r e f r a c t i v e

i n d e x c a u s e d b y l a s e r e x c i t a t i o n . T h e p h e n o m -

e n a o b s e r v e d i n t h i s i n v e s t i g a t i o n a r e n o t a s s o c i -

a t e d d i r e c t l y w i t h t h e s t r u c t u r a l - p h a s e t r a n s i -

t i o n s o r p h o t o r e f r a c t i v e e f f e c t s o f t h e m a t e r i a l s .

H o w e v e r , t h e s e p h e n o m e n a a r e a s s o c i a t e d

i n d i r e c t l y w i t h t h e s e t o p i c s t h r o u g h t h e p r o p e r -

t i e s o f t h e N b i o n s w h i c h a f f e c t a l l t h e o b s e r v e d

p h e n o m e n a . F o r t h i s p u r p o s e , a s e r i e s o f s t u d i e s

o n t h e s t a t i c a n d d y n a m i c p r o p e r t i e s o f l a s e r -

i n d u c e d t r a n s i e n t g r a t i n g s i n K T N h a v e b e e n

c a r r i e d o u t .

T r a n s i e n t g r a t i n g s w e r e p r o d u c e d i n

K T a i . x N b , 0 3 b y p i c o s e c o n d - p u l s e , t w o - p h o t o n

e x c i t a t i o n u s i n g d e g e n e r a t e f o u r - w a v e m i x i n g \T> J'

t e c h n i q u e s ( D F W M ) . T h e e x c i t a t i o n p r o c e s s w a s

c h a r a c t e r i z e d t h r o u g h f l u o r e s c e n c e s t u d i e s , a n d

t h e f l u o r e s c e n c e w a s a t t r i b u t e d t o t h e t r a n s i t i o n

b e t w e e n a n e x c i t e d s t a t e a n d t h e g r o u n d s t a t e o f

B 4 + i o n s t h a t a r e p r o d u c e d i n A B O 3 p e r o v s k i t e

c r y s t a l s . S t r o n g e l e c t r o n - p h o n o n c o u p l i n g g i v e s

r i s e t o t h e l u m i n e s c e n c e q u e n c h i n g . T h e

o b s e r v e d D F W M s i g n a l w a s s h o w n t o b e d u e

p r e d o m i n a n t l y t o a p h a s e g r a t i n g c a u s e d b y a

c h a n g e i n t h e s u s c e p t i b i l i t y a s s o c i a t e d w i t h t h e

f o r m a t i o n o f N b 4 + o r T a 4 + i o n s i n t h e p e a k

r e g i o n o f t h e g r a t i n g . T h e g r a t i n g s i g n a l i n t e n -

s i t y w a s f o u n d t o b e d e p e n d e n t o n t h e c o n c e n -

t r a t i o n o f n i o b i u m i o n s a n d t h e c r o s s i n g a n g l e o f

t h e t w o l a s e r - w r i t e b e a m s .

T h i s w o r k h a s l e d t o a n i n i t i a l o b s e r v a t i o n o f

t h e f o r m a t i o n o f a t r a n s i e n t g r a t i n g i n

K T a i _ 2 N b z 0 3 u s i n g a p i c o s e c o n d p u l s e D F W M

w i t h o u t a n e x t e r n a l e l e c t r i c f i e l d a p p l i e d t o t h e

c r y s t a l . T h e r e s u l t s r e v e a l t h e m e c h a n i s m o f t h e

g r a t i n g f o r m a t i o n a n d p r o v i d e i n f o r m a t i o n

a b o u t p r o p e r t i e s o f t h e g r a t i n g a s a f u n c t i o n o f

N b c o n c e n t r a t i o n .

1 . S u m m a r y o f p a p e r : }. Appl. Phys. 7 0 , 2 0 ( 1 9 9 1 ) .

2 . O k l a h o m a S t a t e U n i v e r s i t y , S t i l l w a t e r , O k l a .

3 . L . A . B o a t n e r , E . K r a t z i g , a n d R . O r l o w s k i , Ferroelectrics 2 7 , 2 4 7 ( 1 9 8 0 ) .

105

DIELECTRIC ACTIVE DEFECTS AND THERMAL CONDUCTIVITY

OF UNDOPED KTaOa1

B. Daudin,2 B. Sake,2

J. L. Gravil,2 and L. A. Boatner

T h e c u b i c p e r o v s k i t e KTaQ3 i s o f f u n d a -

m e n t a l i n t e r e s t b e c a u s e i t r e p r e s e n t s o n e

e x a m p l e o f s o - c a l l e d " i n c i p i e n t " f e r r o e l e c t r i c i t y .

D u e t o t h e h i g h p o l a r i z a b i l i t y o f t h e l a t t i c e ,

w h i c h r e s u l t s i n t h e e x i s t e n c e o f a s o f t t r a n s v e r s e

o p t i c m o d e , K T a C > 3 m o v e s t o w a r d a p h a s e t r a n -

s i t i o n w i t h d e c r e a s i n g t e m p e r a t u r e , b u t i n f a c t , i t

r e m a i n s p a r a e l e c t r i c d o w n t o t h e l o w e s t t e m p e r -

a t u r e s n e a r ~ 0 K . I t h a s b e e n s h o w n t h a t f e r r o -

e l e c t r i c p h a s e t r a n s i t i o n s c a n b e i n d u c e d i n

K T a 0 3 b y r e p l a c i n g N b f o r T a o r N a / L i f o r K ,

I n t h i s c a s e , t h e s o f t - m o d e e n e r g y g o e s t o z e r o a t

a t e m p e r a t u r e Tc d e p e n d i n g o n t h e c o n c e n t r a -

t i o n o f t h e s u b s t i t u t e d i o n s . T h e t r u e n a t u r e o f

t h e t r a n s i t i o n , h o w e v e r , r e m a i n s s o m e w h a t c o n -

t r o v e r s i a l . P r e v i o u s e x p e r i m e n t s h a v e d e m o n -

s t r a t e d t h a t d i s t o r t e d m i c r o r e g i o n s d u e t o

s y m m e t r y - b r e a k i n g d e f e c t s ( S B D ) e x i s t i n t h e

p a r a e l e c t r i c p h a s e , e v e n a t h i g h t e m p e r a t u r e s ,

b o t h i n u n d o p e d o r N b - d o p e d K T a O s - T h e s e

m i c r o r e g i o n s g r o w i n s i z e a s t h e t e m p e r a t u r e s

a r e l o w e r e d .

I n a n a t t e m p t t o i d e n t i f y t h e S B D r e s p o n s i -

b l e f o r t h e p r e s e n c e o f t h e d i s t o r t e d

m i c r o r e g i o n s , c o m p l e x d i e l e c t r i c c o n s t a n t m e a -

s u r e m e n t s h a v e b e e n p e r f o r m e d o n s e v e r a l

u n d o p e d c r y s t a l s , t o g e t h e r w i t h t h e r m a l -

c o n d u c t i v i t y [ K ( D ] e x p e r i m e n t s . T h e r e a l p a r t

o f t h e d i e l e c t r i c c o n s t a n t ( e O a n d t h e l o s s f a c t o r

o w e r e a l s o m e a s u r e d i n t h e 4 - 1 0 0 - K t e m p e r a t u r e

r a n g e f o r v a r i o u s f r e q u e n c i e s b e t w e e n 0 . 1 3 a n d

1 0 0 k H z .

A f r e q u e n c y - d e p e n d e n t d i e l e c t r i c - l o s s p e a k

( o b s e r v e d a t 4 4 K f o r 1 k H z ) w a s f o u n d t o b e

p r e s e n t i n a l l s a m p l e s . T h e c o r r e l a t i o n b e t w e e n

t h e t h e r m a l c o n d u c t i v i t y a t 6 . 5 K a n d t h e i n t e n -

s i t y o f t h e d i e l e c t r i c - l o s s - f a c t o r p e a k s t r o n g l y

s u p p o r t s t h e a s s u m p t i o n t h a t b e l o w 2 0 K , K(T) i s

g o v e r n e d b y t h e i n t e r a c t i o n o f a c o u s t i c p h o n o n s

w i t h b o t h t h e t r a n s v e r s e - o p t i c s o f t m o d e , a n d a

d i e l e c t r i c a l l y a c t i v e e n t i t y — t h e n a t u r e o f w h i c h

i s s t i l l u n k n o w n . 3

1 . S u m m a r y o f p a p e r : Ferroelectrics 1 0 6 , 6 9 ( 1 9 9 0 ) .

2 . C . E . N . G . , G r e n o b l e , F r a n c e . 3 . B . S a k e , A . M . d e G o e r , a n d L . A .

B o a t n e r , J. Phys. Coll. 4 2 , 4 2 4 ( 1 9 8 1 ) .

STUDY OF FERROELECTRIC MICRODOMAINS DUE TO OXYGEN

VACANCIES IN KTaOa1

P . Grenier,2 M. Blouin,2 and L. A. Boatner

F e r r o e l e c t r i c m i c r o d o m a i n s ; w h i c h e x t e n d

o v e r f e w u n i t c e l l s i n p u r e K T a 0 3 , h a v e b e e n

t h o r o u g h l y s t u d i e d w i t h o u t a c l e a r i d e n t i f i c a t i o n

o f t h e i r o r i g i n . 3 - 5 R e c e n t l y , i t h a s b e e n c o n j e c -

t u r e d t h a t T a 3 + i o n s i n t h e v i c i n i t y o f o x y g e n

v a c a n c i e s e m i t a s t r o n g l u m i n e s c e n c e ( o b s e r v e d

a r o u n d 1 4 5 5 0 c m " 1 ) t h a t i s a s s o c i a t e d w i t h t h e

f o r m a t i o n o f s u c h f e r r o e l e c t r i c m i c r q d o m a i n s .

I n t h e p r e s e n t w o r k , t h i s l u m i n e s c e n c e h a s b e e n

s t u d i e d i n b o t h p u r e a n d r e d u c e d K T a 0 3 a n < *

K T a O 0 . 9 4 N b 0 . 0 6 O 3 i n o r d e r t o c o n f i r m t h e i d e n -

t i t y o f t h e l u m i n e s c e n t c e n t e r a n d t h e n a t u r e o f

t h e m i c r o d o m a i n t h a t s u r r o u n d s i t .

106

A h i g h - p u r i t y K T a C > 3 c r y s t a l w a s c u t i n h a l f ,

a n d o n e - h a l f o f t h e c r y s t a l w a s u s e d a s a r e f e r -

e n c e w h i l e t h e o t h e r h a l f w a s s u b j e c t e d t o a n

a n n e a l f o r 2 h i n a h y d r o g e n a t m o s p h e r e a t

1 0 0 0 K t h u s c r e a t i n g o x y g e n v a c a n c i e s . T h e

a n n e a l e d c r y s t a l r e m a i n e d c o l o r l e s s e v e n t h o u g h

i t h a d b e e n r e d u c e d , a n d c o n s e q u e n t l y , i t s

c a r r i e r c o n c e n t r a t i o n w a s e s t i m a t e d t o b e < 1 0 1 8

c m - 3 . T w o o t h e r c r y s t a l s , a p u r e K T a 0 3 a n d a

K T a O 0 . 9 4 N b 0 . 0 6 O 3 s a m p l e w i t h Tc - 6 5 K , w e r e

a l s o i n v e s t i g a t e d i n t h i s s t u d y . T h e r e d l u m i n e s -

c e n c e o b s e r v e d i n b o t h r e d u c e d " a s g r o w n " v ' K T a 0 3 a n d K T a O o . 9 4 N b o . 0 6 O 3 s i n g l e - c r y s t a l

s a m p l e s w a s s t u d i e d a s a f u n c t i o n o f t e m p e r a -

t u r e a n d a p p l i e d m a g n e t i c f i e l d . T h e s e i n v e s t i -

g a t i o n s o f b o t h p u r e a n d r e d u c e d K T a 0 3 a n c *

KTaO0.94Nb0.06O3 s i n g l e c r y s t a l s h a v e e s t a b -

l i s h e d t h a t t h e o b s e r v e d r e d l u m i n e s c e n c e i n

t h e s e m a t e r i a l s i s ' d u e t o T a 3 + i o n s i n t h e v i c i n i t y

o f o x y g e n v a c a n c i e s f o r m i n g f e r r o e l e c t r i c

m i c r o d o m a i n s . T h e a p p l i c a t i o n o f a m a g n e t i c

f i e l d c o m p l e t e s t h e e n e r g y - l e v e l s c h e m e f o r

t h e s e i o n s t h a t a r e s u b j e c t e d s u c c e s s i v e l y t o t h e

c r y s t a l f i e l d , t h e s p i n - o r b i t i n t e r a c t i o n , a n d l o c a l

s y m m e t r y d i s t o r t i o n s .


2 . U n i v e r s i t y d e S h e r b r o o k e , Q u e b e c , C a n a d a .

3 . Y . Y a c o b y , Phys. Rev. B 3 1 , 2 7 5 ( 1 9 7 8 ) . 4 . R . L . P r a t e r , L . L . C h a s e , a n d L . A .

B o a t n e r , Phys. Rev. B 2 3 , 2 2 1 ( 1 9 8 1 ) . 5 . B . S a l c e , A . M . d e G o e r , a n d L . A .

B o a t n e r , / . Phys. Coll. 4 2 , C 6 4 2 4 ( 1 9 8 1 ) .

P R O T O N S A N D O T H E R D E F E C T S I N F e - D O P E D K T a 0 3

!

T. Scherban,2 A. S. Nowick,2

L. A. Boatner, and M. M. Abraham

P o t a s s i u m t a n t a l a t e ( K T a O s ) r e p r e s e n t s a n

i d e a l p e r o v s k i t e h o s t i n w h i c h t o s t u d y p r o t o n s

a n d o t h e r d e f e c t s b e c a u s e i t h a s a c u b i c s t r u c t u r e

a n d d o e s n o t u n d e r g o a p h a s e t r a n s i t i o n f r o m i t s

m e l t i n g t e m p e r a t u r e ( 1 3 5 6 ° C ) t o < 1 K . T h e

i n c o r p o r a t i o n o f p r o t o n s i n t o K T a 0 3 c r y s t a l s

t r e a t e d i n H 2 O v a p o r w a s f i r s t d e m o n s t r a t e d b y

E n g s t r o m e t a l . 3 A n i n t e r s t i t i a l p r o t o n c o m b i n e s

w i t h a n a d j a c e n t o x y g e n i o n t o f o r m a n O H "

c e n t e r , t h u s g i v i n g r i s e t o a n a b s o r p t i o n i n t h e

i n f r a r e d . P o t a s s i u m t a n t a l a t e h a s a l s o b e e n

s h o w n t o e x h i b i t p r o t o n i c c o n d u c t i o n .

S t u d i e s o f p r o t o n s i n p e r o v s k i t e o x i d e s h a v e

s h o w n t h a t a k e y r e q u i r e m e n t f o r p r o t o n i n c o r -

p o r a t i o n i s t h a t t h e m a t e r i a l b e a c c e p t o r d o p e d .

I n a " d r y " c o n d i t i o n , o x y g e n v a c a n c i e s ( V s ) a c t

t o c h a r g e c o m p e n s a t e t h e a c c e p t o r s . H o w e v e r ,

w h e n t h e m a t e r i a l i s t r e a t e d i n w a t e r v a p o r a t

h i g h t e m p e r a t u r e s , p r o t o n s m a y b e i n t r o d u c e d

a c c o r d i n g t o

H 2 C K g ) + V 6 - > 2 H / + O0x, ( 1 )

w i t h t h e p r o t o n s r e p l a c i n g t h e o x y g e n v a c a n c i e s

a s c h a r g e c o m p e n s a t o r s f o r t h e a c c e p t o r

d o p a n t s . S i n c e t h e i n t e r s t i t i a l p r o t o n a s s o c i a t e s

s t r o n g l y w i t h a n a d j a c e n t o x y g e n i o n , H j a n d

( O H ) ; a r e e q u i v a l e n t .

P o t a s s i u m t a n t a l a t e i s r e a d i l y d o p e d w i t h

t r a n s i t i o n - m e t a l i o n s ( e . g . , C u 2 + , C o 2 + , M n 2 + ,

107

a n d Fe 3 " 1 " ) w h i c h s u b s t i t u t e a t t h e T a 5 + s i t e ( t h u s ,

c o n s t i t u t i n g a c c e p t o r s ) , a n d t h e t e c h n i q u e o f

e l e c t r o n p a r a m a g n e t i c r e s o n a n c e ( E P R ) s p e c -

t r o s c o p y c a n b e u s e d t o m o n i t o r t h e l o c a l s y m -

m e t r y o f t h e p a r a m a g n e t i c d o p a n t i o n s . I n

c o m b i n a t i o n w i t h i n f r a r e d ( I R ) s p e c t r o s c o p y t o Yi

o b s e r v e O H " a b s o r p t i o n b a n d s , t h e r e l a t i o n s h i p / /

b e t w e e n t h e v a r i o u s d e f e c t s c a n b e i n v e s t i g a t e d .

T h e Fe 3 " * " i o n i s u n i q u e i n t h a t a c o r r e l a t i o n h a s

b e e n s h o w n t o e x i s t b e t w e e n p r o t o n i n c o r p o r a -

t i o n a n d d i s t r i b u t i o n o f F e 3 4 " i o n s i n s i t e s o f t w o

d i s t i n c t s y m m e t r i e s .

I n t h i s s t u d y , a s y s t e m a t i c i n v e s t i g a t i o n o f

F e - d o p e d K T a Q 3 h a s b e e n c a r r i e d o u t u s i n g t h e

t e c h n i q u e s o f I R , E P R , a n d e l e c t r i c a l c o n d u c t i v -

i t y . B y e x a m i n i n g a l a r g e n u m b e r o f s a m p l e s ,

b o t h s i n g l e - c r y s t a l ( c u t f r o m v a r i o u s c r y s t a l

b o u l e s a n d v a r i o u s p a r t s o f a p a r t i c u l a r c r y s t a l

b o u l e ) a n d p o l y c r y s t a l l i n e ( t h e e f f e c t s o f d o p a n t

c o n c e n t r a t i o n ) s a m p l e s , a s w e l l a s t h e c r y s t a l l i n e

n a t u r e o f t h e h o s t , w e r e i n v e s t i g a t e d . I n a d d i -

t i o n , v a r i o u s t h e r m a l t r e a t m e n t s i n a t m o s p h e r e s

o f v a r y i n g p a r t i a l p r e s s u r e s o f w a t e r v a p o r a n d

o x y g e n ( P H Z O a n d PO2/ r e s p e c t i v e l y ) a r e g i v e n t o

t h e s a m p l e s , a n d t h e c h a n g e s w h i c h r e s u l t i n t h e

d e f e c t s t r u c t u r e a n d e l e c t r i c a l c o n d u c t i v i t y w e r e

s t u d i e d .

T h e r e s u l t s i n d i c a t e t h a t F e - d o p e d K T a C > 3

t r e a t e d i n o x i d i z i n g a t m o s p h e r e s i s a n e l e c t r o n i c

( h o l e ) c o n d u c t o r , a s e v i d e n c e d b y t h e d e p e n -

d e n c e o f a o n P o 2 a c c o r d i n g t o a P o 2l i ' 4 p o w e r

l a w a t o x y g e n p a r t i a l p r e s s u r e s g r e a t e r t h a n

1 0 " 1 2 a t m . I n s u p p o r t of t h i s c o n c l u s i o n , t h e

a b s e n c e o f a n i s o t o p e e f f e c t ( i . e . , a d i f f e r e n c e i n

c o n d u c t i v i t i e s b e t w e e n s a m p l e s t r e a t e d i n H 2 0 -

a n d D 2 0 - s a t u r a t e d o x y g e n g a s ) i n d i c a t e s t h a t

t h e c o n d u c t i o n m e c h a n i s m i s n o t p r o t o n i c i n t h i s

P 0 2 r e g i m e .

U p o n o x i d i z i n g t r e a t m e n t s , i t i s p o s s i b l e f o r

F e t o c h a n g e i t s o x i d a t i o n s t a t e ( f r o m 3 + t o 4 + ) .

T h e F e 4 + i o n s m a y r e l e a s e h o l e s t o t h e v a l e n c e

b a n d u p o n t h e r m a l a c t i v a t i o n . T h e o b s e r v e d

a c t i v a t i o n e n e r g y o f c o n d u c t i o n , 0 . 8 4 e V , t h e n

r e p r e s e n t s t h e a c c e p t o r - i o n i z a t i o n e n e r g y ( i . e . ,

t h e e n e r g y d i f f e r e n c e b e t w e e n t h e F e 4 + a c c e p t o r

l e v e l a n d t h e v a l e n c e b a n d ) .

1 . S u m m a r y o f p a p e r : Applied Physics A ( i n p r e s s ) .

2 . C o l u m b i a U n i v e r s i t y , N e w Y o r k , N . Y . 3 . H . E n g s t r o m , J . B . B a t e s , a n d L . A .

B o a t n e r , }. Chem. Phys. 7 3 , 1 0 7 3 ( 1 9 8 0 ) .

STRAIN RELAXATION BY DOMAIN FORMATION IN EPITAXIAL

FERROELECTRIC THIN FILMS1

B. S. Kwak} A. EMI} B. ]. Wilkens} f . D. Budai, M. F. Chisholm, and L. A. Boatner

E q u i l i b r i u m t h e o r i e s o f e p i t a x y p r e d i c t t h a t

b e l o w a c e r t a i n c r i t i c a l t h i c k n e s s , l a t t i c e m i s -1

m a t c h b e t w e e n a t h i c k s u b s t r a t e a n d a t h i n f i l m

s h o u l d b e a c c o m m o d a t e d e n t i r e l y b y s t r a i n

w i t h i n t h e f i l m . 4 A b o v e t h i s c r i t i c a l t h i c k n e s s ,

t h e s t r a i n o f t h e f i l m w o u l d b e r e l i e v e d p a r t i a l l y

b y m i s f i t d i s l o c a t i o n s . I f t h e f i l m u n d e r g o e s a

s t r u c t u r a l p h a s e t r a n s i t i o n f r o m a h i g h -

s y m m e t r y p h a s e t o a l o w e r s y m m e t r y p h a s e

d u r i n g c o o l i n g f r o m t h e g r o w t h t e m p e r a t u r e ,

t h e b u l k - e p i t a x i a l s t r a i n c a n b e r e l i e v e d b y

d o m a i n f o r m a t i o n . T h e p h e n o m e n o n i s r e m i n i s -

c e n t o f t h e f o r m a t i o n o f c o h e r e n t a l t e r n a t i n g

108

t w i n s i n m a r t e n s i t e s . I t i s p a r t i c u l a r l y i m p o r t a n t

t o u n d e r s t a n d s u c h d o m a i n f o r m a t i o n i n f e r r o -

e l e c t r i c s a n d h i g h - T c s u p e r c o n d u c t o r s , s i n c e i t

c a n h a v e a p r o f o u n d i n f l u e n c e o n t h e p h y s i c a l

p r o p e r t i e s o f t h e s e m a t e r i a l s .

A n e w t h e o r e t i c a l a n a l y s i s h a s b e e n m a d e

f o r a s p e c i f i c e p i t a x i a l m u l t i d o m a i n s y s t e m ( i . e . ,

a P b T i C > 3 t h i n f i l m g r o w n o n K T a 0 3 ) t h a t c o m -

p a r e s t h e m o d e l p r e d i c t i o n s t o t h e e x p e r i m e n t a l

m e a s u r e m e n t s . A L a n d a u G i n z b u r g D e v o n s h i r e

( L G D ) - t y p e f r e e e n e r g y w a s u s e d t o e v a l u a t e t h e

t h i n - f i l m e n e r g y i n c l u d i n g t h e d o m a i n w a l l s ,

a n d e l a s t i c i t y t h e o r y w a s e m p l o y e d t o c a l c u l a t e

t h e s u b s t r a t e - e n e r g y c o n t r i b u t i o n c l o s e t o t h e

i n t e r f a c e . Q u a n t i t a t i v e a g r e e m e n t b e t w e e n t h e

t h e o r e t i c a l p r e d i c t i o n s a n d e x p e r i m e n t a l r e s u l t s

w a s o b t a i n e d f o r t h e r e l a t i v e d o m a i n a b u n -

d a n c e s a n d s p o n t a n e o u s s t r a i n s a s a f u n c t i o n o f

f i l m t h i c k n e s s .

T h i s n e w m o d e l s h o u l d b e a p p l i c a b l e ; u n i -\

v e r s a l l y t o a l l e p i t a x i a l f e r r o e l e c t r i c a n d

f e r r o e l a s t i c - o x i d e t h i n f i l m s . A m o r e d e t a i l e d

e x p l a n a t i o n o f t h i s m o d e l i n c o n j u n c t i o n w i t h

e x p e r i m e n t a l r e s u l t s w i l l b e p r e s e n t e d i n a

s u b s e q u e n t r e p o r t . \

1 . S u m m a r y o f p a p e r : Physical Review Letters ( i n p r e s s ) .

2 . G e o r g i a I n s t i t u t e o f T e c h n o l o g y , A t l a n t a , G a . ^

3 . B e l l C o m m u n i c a t i o n s R e s e a r c h , R e d B a n k , N . J .

4 . C . A . B a l l a n d J . H . v a n d e r M e r w e , c h a p . 2 7 i n Dislocations in Solids, e d . b y F . R . N . N a b a r r o , N o r t h - H o l l a n d , A m s t e r d a m , 1 9 8 3 .

E F F E C T O F E N V I R O N M E N T O N R A D I A T I O N - I N D U C E D O U T D I F F U S I O N O F

N E U T R O N S A N D P R O T O N S F R O M C R Y S T A L L I N E L i N b 0 3

A T L O W T E M P E R A T U R E S 1

R . Gonzalez,2 E. Hodgson,3

C . Ballesteros,4and Y.Chen

P r o t o n s a n d d e u t e r o n s n o r m a l l y f o r m

t h e r m a l l y s t a b l e c o n f i g u r a t i o n s i n o x i d e s n e a r

r o o m t e m p e r a t u r e a n d d i f f u s e o u t o f t h e c r y s t a l s

o n l y a t h i g h t e m p e r a t u r e s . H o w e v e r , u n d e r

e l e c t r o n i r r a d i a t i o n p r o t o n s a n d d e u t e r o n s

b e c o m e h i g h l y u n s t a b l e e v e n a t t e m p e r a t u r e s a s

l o w a s 8 5 K 5 a n d e v e n a t t h e s e t e m p e r a t u r e s a r e

q u i t e m o b i l e . O u t d i f f u s i o n c a n b e a c h i e v e d

e f f i c i e n t l y i n r u t i l e ( T i 0 2 ) n e a r r o o m

t e m p e r a t u r e b y b r e a k i n g t h e O - H ( O - D ) b o n d

w i t h t h e i o n i z i n g c o m p o n e n t o f t h e e l e c t r o n

i r r a d i a t i o n a n d s u b s e q u e n t l y s w e e p i n g o u t t h e

p r o t o n s a n d d e u t e r o n s a l o n g t h e c a x i s b y m e a n s

o f a n e l e c t r i c f i e l d . 6 A m e t h o d o f r e m o v i n g

d e u t e r o n s ( p r o t o n s ) n e a r r o o m t e m p e r a t u r e

w i t h o u t a n a p p l i e d e l e c t r i c f i e l d h a s b e e n

r e p o r t e d . T h e s e h y d r o g e n i c s p e c i e s c a n b e

e x t r a c t e d e f f e c t i v e l y f r o m L i N b O a n e a r r o o m

t e m p e r a t u r e b y e l e c t r o n i r r a d i a t i o n i n v a c u u m .

I n c o n t r a s t , t h i s s a m e e f f e c t i s n o t o b s e r v e d

w h e n t h e i r r a d i a t i o n i s c a r r i e d o u t i n a i r .

P r i o r t o e l e c t r o n i r r a d i a t i o n , t h e s a m p l e s

w e r e d e u t e r a t e d a t 1 2 7 3 K i n f l o w i n g D 2 0

v a p o r f o r 3 0 m i n . I n F i g . 4 , 3 t h e l o g a r i t h m o f

t h e O D " a b s o r b a n c e i s p l o t t e d a g a i n s t t h e

e l e c t r o n d o s e . T h e o b s e r v e d e x p o n e n t i a l

d e c r e a s e i n t h e O D " a b s o r p t i o n i s c o n s i s t e n t

w i t h a p r o c e s s i n v o l v i n g a c o n s t a n t i n t e r a c t i o n

F i g . 4 . 3 . A b s o r b a n c e o f t h e O D " i o n s a t t h e 2 5 7 0 - c m " 2 b a n d a g a i n s t e l e c t r o n d o s e a t T > 3 5 0 K .

c r o s s s e c t i o n . F r o m t h e s l o p e i t i s e s t i m a t e d

t h a t t h e e f f e c t i v e c r o s s s e c t i o n i s - 1 0 6 b . T h i s

e n o r m o u s m a g n i t u d e i n d i c a t e s t h a t t h e

d i s p l a c e m e n t o f t h e d e u t e r o n s i s d u e t o a n

i o n i z a t i o n r a t h e r t h a n a n e l a s t i c - c o l l i s i o n

p r o c e s s .

T h e s a m e e x p e r i m e n t s w e r e p e r f o r m e d b y

e l e c t r o n i r r a d i a t i n g t h e d e u t e r a t e d s a m p l e s i n

a i r . I n c o n t r a s t , t h e s e i r r a d i a t i o n s p r o d u c e d n o

s i g n i f i c a n t c h a n g e i n t h e d e u t e r i u m n

c o n c e n t r a t i o n s . T h e s e r e s u l t s d e m o n s t r a t e

u n a m b i g u o u s l y t h e d i f f e r e n c e b e t w e e n e l e c t r o n

i r r a d i a t i o n i n v a c u u m a n d i n a i r . I n t h e f o r m e r ,

d e u t e r o n s ( p r o t o n s ) a r e r e m o v e d , w h e r e a s i n

t h e l a t t e r t h e d e u t e r o n c o n c e n t r a t i o n r e m a i n s

u n c h a n g e d . T h e s e r e s u l t s e m p h a s i z e t h e

i m p o r t a n t r o l e p l a y e d b y t h e s u r r o u n d i n g

a t m o s p h e r e .


2 . U n i v e r s i d a d P o l i t e c n i c a d e M a d r i d , M a d r i d , S p a i n .

3 . C e n t r a d e I n v e s t i g a c i o n e s E n e r g e t i c a s , M e d i o a m b i e n t a l e s y T e c h n o l o g i c a s , M a d r i d , S p a i n .

4 . U n i v e r s i d a d C o m p l u t e n s e , M a d r i d , S p a i n .

5 . Y . C h e n , M . M . A b r a h a m , a n d H . T . T o h v e r , Phys. Rev. Lett. 3 7 , 1 7 5 7 ( 1 9 7 6 ) .

6 . Y . C h e n , M . M . A b r a h a m , a n d K . L . T s a n g , Phys. Rev. Lett. 5 3 , 1 0 7 7 ( 1 9 8 4 ) .

OPTICAL CHARACTERIZATION OF IMPURITIES AND

DEFECTS

EFFECT OF THERMOCHEMICAL REDUCTION ON THE ELECTRICAL,

OPTICAL ABSORPTION, AND POSITRON-ANNIHILATION CHARACTERISTICS OF

ZnO CRYSTALS1

R. M . de la Cruz,2 R. Pareja,2 R. Gonzalez,2

L. A. Boatner, and Y. Chen

T h e e l e c t r i c a l p r o p e r t i e s , o p t i c a l a b s o r p -

t i o n c h a r a c t e r i s t i c s , a n d p o s i t r o n - a n n i h i l a t i o n

l i f e t i m e s h a v e b e e n d e t e r m i n e d f o r n o m i n a l l y

p u r e Z n O s i n g l e c r y s t a l s t h a t w e r e t h e r m o -

c h e m i c a l l y r e d u c e d ( T C R ) i n Z n v a p o r i n t h e

t e m p e r a t u r e r a n g e 1 1 0 0 - 1 5 0 0 K . E l e c t r i c a l c o n -

d u c t i v i t y a n d H a l l - e f f e c t m e a s u r e m e n t s i n d i -

c a t e t h a t d o n o r s a r e p r o d u c e d a s a r e s u l t o f t h e

110

T C R p r o c e s s . T h e c o n c e n t r a t i o n o f d o n o r s , a s

d e t e r m i n e d f r o m ( R e ) " 1 w h e r e R i s t h e H a l l

c o e f f i c i e n t , w a s f o u n d t o i n c r e a s e w i t h t h e T C R

t e m p e r a t u r e . T h e H a l l m o b i l i t y w a s d e t e r -

m i n e d t o b e i n t h e r a n g e 1 1 0 - 1 3 0 c m 2 V " 1 s " 1 .

O p t i c a l m e a s u r e m e n t s s h o w t h a t t h e r e d u c -

t i o n r e s u l t s i n a n i n c r e a s e i n t h e o p t i c a l a b s o r p -

t i o n n e a r t h e t w o f u n d a m e n t a l a b s o r p t i o n

e d g e s . T h e o p t i c a l - a b s o r p t i o n s p e c t r a o b t a i n e d

f o r t h r e e Z n O s a m p l e s a r e s h o w n i n F i g . 4 . 4 .

T h e s p e c t r u m l a b e l e d ( a ) ' i n t h e f i g u r e w a s

o b t a i n e d u s i n g a n a s - g r o w n s i n g l e c r y s t a l w i t h

l o w e l e c t r i c a l c o n d u c t i v i t y . A f t e r T C R a t a

t e m p e r a t u r e o f 1 2 7 3 K , t h e r e g i m e i n w h i c h t h e

o p t i c a l a b s o r p t i o n w a s l o w w a s s i g n i f i c a n t l y

r e d u c e d , a s s h o w n i n t h e s p e c t r u m l a b e l e d ( b )

a n d w a s c o n f i n e d t o b e t w e e n 2 . 0 a n d 1 . 0 e V .

O u t s i d e t h i s r a n g e , t h e a b s o r p t i o n b e c a m e r e l a -

W A V E N U M B E R ( c m " 1 ) 25000 20000 15000 10000 5000

F i g . 4 . 4 . O p t i c a l a b s o r p t i o n s p e c t r a f o r t h r e e Z n O c r y s t a l s : ( a ) v i r g i n , ( b ) T C R a t 1 2 7 3 K , a n d ( c ) T C R a t 1 5 3 7 K .

t i v e l y i n t e n s e . F o l l o w i n g T C R o f Z n O a t t h e

h i g h e r t e m p e r a t u r e o f 1 5 3 7 K , t h e a b s o r p t i o n a t

t h e t w o s i d e s o f t h e s p e c t r u m b e c a m e e v e n m o r e

p r o n o u n c e d a s i l l u s t r a t e d i n t h e c u r v e l a b e l e d

( c ) . T h e Z n O c r y s t a l s b e c a m e v i s i b l y b r o w n i s h

i n c o l o r a s a r e s u l t o f t h e r e d u c t i o n p r o c e s s .

P o s i t r o n - a n n i h i l a t i o n s t u d i e s r e v e a l e d t h a t a

w e l l - d e f i n e d p o s i t r o n s t a t e h a v i n g a l i f e t i m e a

o f 1 6 9 + 2 p s e x i s t s i n t h e r e d u c e d c r y s t a l s , i n

c o n t r a s t t o t h e l i f e t i m e o f 1 8 0 ± 3 p s c h a r a c t e r -

i s t i c o f c o l o r l e s s , h i g h - r e s i s t i v i t y a s - g r o w n

c r y s t a l s . T h t l i f e t i m e o f 1 6 9 p s i s a t t r i b u t e d t o

p o s i t r o n a n n i h i l a t i o n i n t h e b u l k m a t e r i a l . I t

i s c o n c l u d e d t h a t d e f e c t s p r o d u c e d b y T C R o f

Z n O a r e n o t E f f i c i e n t p o s i t r o n t r a p s , i n d i c a t i n g

t h a t t h e d e f e c t s e i t h e r e x i s t a s i n t e r s t i t i a l s o r

t h a t t h e y a r e p o s i t i v e l y c h a r g e d .


2 . U n i v e r s i d a d C o m p l u t e n s e , M a d r i d , S p a i n .

E F F E C T O F S U B S T I T U T I O N A L H Y D R I D E I O N S O N T H E C H A R G E S T A T E S

O F O X Y G E N V A C A N C I E S I N T H E R M O C H E M I C A L L Y R E D U C E D

C a O A N D M g O 1

Y . Chen, V. M. Orera,2 R. Gonzalez,3

R. T. Williams4 G . P . Williams4

G . H. Rosenblatt,4 and G. J. Pogatshnik5

W a v e l e n g t h - t u n a b l e l a s e r a c t i o n b a s e d o n

a n i o n v a c a n c i e s i n a l k a l i h a l i d e s , l i t h i u m

f l u o r i d e , a n d s a p p h i r e c r y s t a l s h a s b e e n

d e m o n s t r a t e d ; a l k a l i - h a l i d e t u n a b l e l a s e r s a r e

p r o d u c e d c o m m e r c i a l l y . C o n t i n u o u s - w a v e l a s e r

v)

I l l

a c t i o n b a s e d o n t h e F + c e n t e r ( a n o x y g e n v a c a n c y

w i t h o n e e l e c t r o n ) a n d t h e F c e n t e r ( a n o x y g e n

v a c a n c y w i t h t w o e l e c t r o n s ) i n a n e l e c t r o n -

i r r a d i a t e d C a O c r y s t a l h a s b e e n r e p o r t e d . 6

H o w e v e r , r e p r o d u c i b i l i t y o f t h e s e r e s u l t s h a s

n o t b e e n s u c c e s s f u l . 7 - 9 T h e r e f o r e , w e u n d e r t o o k

t h e p r e s e n t i n v e s t i g a t i o n t o f u r t h e r e x a m i n e

t h e o p t i c a l p r o p e r t i e s o f t h e d e f e c t s i n o r d e r t o

s h e d s o m e l i g h t o n t h e d i s c r e p a n c y .

I n t h e a l k a l i n e - e a r t h o x i d e s , a n i o n v a c a n -

c i e s a r e p r o d u c e d b y t h e r m o c h e m i c a l r e d u c t i o n

( T C R ) o r b o m b a r d m e n t w i t h e n e r g e t i c p a r t i c l e s .

T h e f o r m e r h a s s e v e r a l a d v a n t a g e s o v e r i r r a -

d i a t i o n b y e n e r g e t i c p a r t i c l e s , i n c l u d i n g g o o d

t h e r m a l s t a b i l i t y o f t h e v a c a n c i e s a n d h i g h -

q u a n t u m e f f i c i e n c y o f t h e l u m i n e s c e n c e . H o w -

e v e r , t h e r e a r e a l s o s o m e l i m i t a t i o n s w h i c h

m a y i n t e r f e r e w i t h l a s e r a c t i o n i n t h e s e m a t e -

r i a l s . F i r s t , t h e a n i o n v a c a n c i e s i n t h e o x i d e s

a s s u m e t w o c h a r g e s t a t e s — t h e F+ c e n t e r a n d

t h e F c e n t e r b o t h a r e p h o t o c o n v e r t i b l e t o s o m e

d e g r e e . S e c o n d , d u r i n g T C R p r o t o n s f r o m O H "

i o n s a r e t r a p p e d b y t h e o x y g e n v a c a n c i e s t o

f o r m H " ( h y d r i d e ) i o n s . ( T h e h y d r i d e i o n i s a

p r o t o n w i t h t w o e l e c t r o n s s u b s t i t u t i n g f o r a n O 2 "

i o n . ) T h e r e f o r e , i n g e n e r a l , T C R p r o d u c e s F

c e n t e r s a n d h y d r i d e i o n s , t h e r e l a t i v e d i s t r i b u -

t i o n b e i n g d e t e r m i n e d p r i m a r i l y b y t h e c o n c e n -

t r a t i o n o f p r o t o n s . D i f f e r e n t m e t h o d s t o p r o -

d u c e T C R C a O a n d M g O c i y s t a l s w i t h d i f f e r e n t

h y d r i d e c o n c e n t r a t i o n s w e r e u s e d , a n d a s a

r e s u l t , s t r o n g l y c o n t r a s t i n g o p t i c a l c h a r a c t e r -

i s t i c s a p p e a r e d . U n l e s s s t e p s a r e t a k e n t o

r e m o v e t h e p r o t o n s , T C R o f C a O a n d M g O c r y s -

t a l s p r o d u c e s p r i m a r i l y F c e n t e r s a n d H " i o n s .

I t i s c o n c l u d e d t h a t t u n a b l e l a s e r s b a s e d o n

t h e i n t r i n s i c F or t h e F + c e n t e r s i n C a O a n d M g O

s h o u l d n o t h a v e b e e n p o s s i b l e . F i r s t , e x c i t a t i o n

o f t h e F + c e n t e r i n n e u t r o n - o r e l e c t r o n -

i r r a d i a t e d c r y s t a l s c a u s e s h o l e s t o b e r e l e a s e d ,

a n d a s a r e s u l t , V - t y p e c e n t e r s a r e f o r m e d ;

t h e s e c e n t e r s a b s o r b o v e r a b r o a d w a v e l e n g t h

s p e c t r u m ( c o r r e s p o n d i n g t o a F W H M - 1 . 1 e V ) ,

e n c o m p a s s i n g t h e e n t i r e v i s i b l e r e g i o n . T h e

m a g n i t u d e o f t h e a b s o r p t i o n c o e f f i c i e n t o f t h e !

t r a p p e d - h o l e c e n t e r s f o r m e d a r e o f t h e o r d e r o f

a f e w c m " 1 a n d i s e s t i m a t e d t o b e m o r e t h a n

e n o u g h t o n e g a t e a n y g a i n d e r i v a b l e f r o m t h e F+

c e n t e r s . S e c o n d , t h e e x c i t e d s t a t e s o f t h e F

c e n t e r i n b o t h M g O a n d C a O a r e s u f f i c i e n t l y

c l o s e t o t h e c o n d u c t i o n b a n d ( = 0 . 0 1 e V a n d

= 0 . 1 e V , r e s p e c t i v e l y ) t h a t p h o t o c o n v e r s i o n i s

i n e v i t a b l e , a s e v i d e n c e d b y t h e t r a p p i n g o f

e l e c t r o n s b y h y d r i d e i o n s . T h i r d , r e c e n t t i m e -O

r e s o l v e d s t u d i e s o f l u m i n e s c e n c e s p e c t r a f r o m F

a n d F + c e n t e r s i n M g O a n d C a O s u g g e s t t h a t t h e

F + f i r s t - e x c i t e d s t a t e l i e s c l o s e t o t h e c o n d u c t i o n

b a n d e d g e .


2 . U n i v e r s i d a d d e Z a r a g o z a , Z a r a g o z a , S p a i n .


4 . W a k e F o r e s t U n i v e r s i t y , W i n s t o n -S a l e m , N . C .

5 . S o u t h e r n I l l i n o i s U n i v e r s i t y , E d w a r d s v i l l e , 111.

6 . B . H e n d e r s o n , Opt. Lett. 6 , 4 3 7 ( 1 9 8 1 ) . 7 . A . M i i l l e r , D i p l o m a t h e s i s , U n i v e r s i t y

o f H a n o v e r , G e r m a n y ( 1 9 8 5 ) . 8 . K . G e r m a n ( p r i v a t e c o m m u n i c a t i o n ) . 9 . W . G e l l e r m a n ( p r i v a t e c o m m u n i c a t i o n ) .

112

E X C I T E D - S T A T E A B S O R P T I O N M E A S U R E M E N T S O F S m 2 + I N

C a F ^ S r F ^ A N D S r C l j 1

). K. Lawson,2 H. W . H. Lee2

S. A. Payne,2 and L. A. Boatiier

W h i l e t h e v a s t m a j o r i t y o f r a r e - e a r t h l a s e r

i o n s e x p l o i t t h e 4 / - 4 / e l e c t r o n i c t r a n s i t i o n , s e v e r a l

l a s e r s b a s e d o n a 5 d - 4 / t r a n s i t i o n e x i s t . D i v a l e n t

s a m a r i u m i n c a l c i u m f l u o r i d e ( a n e a r l y s o l i d

s t a t e l a s e r s y s t e m , d i s c o v e r e d n o t l o n g a f t e r

r u b y ) i s b a s e d o n a 5 d - 4 / t r a n s i t i o n . S i m i l a r l y ,

c e r i u m h a s e x h i b i t e d g a i n o n a 5 d - 4 / t r a n s i t i o n i n

a t l e a s t t w o h o s t s , a n d f i n a l l y , n e o d y m i u m i n

l a n t h a n u m t r i f l u o r i d e h a s s h o w n g a i n o n a h i g h -

l y i n g 5 d - 4 / t r a n s i t i o n . S i n c e 5d-4f t r a n s i t i o n s a r e

v e r y d i f f e r e n t i n n a t u r e f r o m t h e f a m i l i a r 4 / - 4 /

t r a n s i t i o n s , a n e n t i r e l y d i s t i n c t c l a s s o f l a s e r s y s -

t e m s i s r e p r e s e n t e d . H o w e v e r , t h e o v e r a l l v a l u e

o f 5 d - 4 / t r a n s i t i o n s a s l a s e r t r a n s i t i o n s h a s n o t

y e t b e e n a d d r e s s e d a d e q u a t e l y .

T h e m a j o r p r o b l e m t h a t i s a p p a r e n t f r o m

e x i s t i n g w o r k o n t h e s e s y s t e m s , e s p e c i a l l y f o r

t h e c a s e o f d i v a l e n t r a r e - e a r t h i o n s , i s t h e p r e s -

e n c e o f a n e x t r e m e l y s t r o n g e x c i t e d - s t a t e

a b s o r p t i o n ( E S A ) b a n d . 3 I n t h e p r e s e n t w o r k ,

e a r l i e r m e a s u r e m e n t s o n C a F 2 : S m 2 + h a v e b e e n

e x t e n d e d t o i n c l u d e p u m p - p r o b e m e a s u r e m e n t s

o f S r F 2 : S m 2 + a n d S r C l 2 : S m 2 + . A d d i t i o n a l l y , t h e

e l e c t r o s t a t i c m o d e l d e v e l o p e d b y P e d r i n i ,

R o g e m o n d , a n d M c C l u r e 4 f o r p l a c i n g t h e e n e r g y

l e v e l s o f t h e i m p u r i t y i o n i n t h e b a n d g a p o f t h e

h o s t h a s b e e n u s e d i n o r d e r t o p r e d i c t t h e o n s e t

o f t h i s t y p e o f E S A . /

T h e s t r o n g E S A p r e s e n t i n S m 2 + - d o p e d " ^

m a t e r i a l s c a n b e e x p l a i n e d a s a r i s i n g f r o m a

5 d —> c o n d u c t i o n - b a n d t r a n s i t i o n . T h e u n u s u a l

s t r e n g t h o f t h i s t r a n s i t i o n m a y b e d u e t o t h e

m i x i n g o f t h e i m p u r i t y a n d l i g a n d o r b i t a l s w h i c h

l e a d t o i n t e n s i t y b o r r o w i n g f r o m v a l e n c e b a n d ^ t

t o c o n d u c t i o n b a n d t r a n s i t i o n s . T h i s t y p e o f

t r a n s i t i o n m a y l i m i t t h e u s e f u l n e s s o f 5 d - 4 / t r a n -

s i t i o n s i n a l l t h e d i v a l e n t r a r e - e a r t h i o n s a n d

m a y b e a n i s s u e i n t r i v a l e n t r a r e - e a r t h i o n s a s

w e l l . T h e e l e c t r o s t a t i c m o d e l a l l o w s t r e n d s i n

t h e o n s e t o f t h e E S A b a n d f o r d i f f e r e n t h o s t s t o

b e p r e d i c t e d . S i n c e t h e d e p t h o f t h e i m p u r i t y -

i o n e n e r g y l e v e l s f r o m t h e c o n d u c t i o n b a n d i s

m u c h m o r e s e n s i t i v e t o t h e h o s t t h a n i s t h e s p a c -

i n g b e t w e e n t h e i m p u r i t y e n e r g y l e v e l s , i t m a y

b e p o s s i b l e t o s e l e c t l a s e r m a t e r i a l s f o r o t h e r

d i v a l e n t r a r e - e a r t h i o n s ( e . g . , E u 2 + ) i n w h i c h t h e

E S A d o e s n o t o v e r l a p t h e e m i s s i o n r e g i o n .

1 . S u m m a r y o f p a p e r : OS A Proc. Adv. Solid State Lasers 1 0 , 3 8 6 ( 1 9 9 1 ) .

2 . L a w r e n c e L i v e r m o r e N a t i o n a l L a b o r a t o r y , L i v e r m o r e , C a l i f .

3 . S . A . P a y n e e t a l . , J. Chem. Phys. 8 8 , 6 7 5 1 ( 1 9 8 8 ) .

4 . C . P e d r i n i , F . R o g e m o n d , a n d D . S . M c C l u r e , J. Appl. Phys. 5 9 ^ 1 1 9 6 ( 1 9 8 6 ) .

P O L A R I Z A T I O N D E P E N D E N C E O F T H E 7F0

5 D 0 T W O - P H O T O N T R A N S I T I O N I N S m 2 + A N D E U 3 + - D O P E D M A T E R I A L S 1

/ . C . Gacon,2 M . Bouazaoui,2 B. Jacquier,2

M. Kibler,2 L. A. Boatner, and M. M. Abraham

T h e o r i g i n o f J = 0 - » / = 0 t w o - p h o t o n t r a n -

s i t i o n s o f r a r e - e a r t h i o n s i n c r y s t a l s r e m a i n s a

p u z z l i n g p o i n t o f t w o - p h o t o n , s p e c t r o s c o p y . I n

t h i s r e g a r d , t h e s p i n - f o r b i d d e n 7Fo - » 5DQ t r a n s i -

t i o n o f 4 Z 6 i o n s d e s e r v e s s p e c i a l a t t e n t i o n .

I n d e e d , t h e s t a n d a r d s e c o n d - o r d e r t h e o r y i s

e x p e c t e d t o f a i l i n t h i s c a s e s i n c e t h e s e c o n d - r a n k

113 h

t e n s o r U ® c a n n o t d i r e c t l y l i n k p u r e 7FQ a n d 5 D Q

s t a t e s . N e v e r t h e l e s s , a c o n t r i b u t i o n o f t h i s s p i n -

i n d e p e n d e n t o p e r a t o r m a y a r i s e f r o m m i x i n g s

v i a t h e s p i n - o r b i t a n d c r y s t a l - f i e l d , i n t e r a c t i o n s

w i t h i n t h e g r o u n d - c o n f i g u r a t i o n 4 f 6 . H o w e v e r ,

t h e p r e d o m i n a n t c o n t r i b u t i o n s h o u l d a r i s e , i n

t h i s c a s e , f r o m t h e s c a l a r t e r m W ( 1 1 ) 0 a p p e a r i n g

i n t h e e x p a n s i o n o f t h e s e c o n d - o r d e r t h e o r y ,

w h e n t a k i n g i n t o a c c o u n t t h i r d - o r d e r c o r r e c t i o n s

i n v o l v i n g m a t r i x e l e m e n t s o f t h e s p i n - o r b i t

i n t e r a c t i o n w i t h i n t h e i n t e r m e d i a t e c o n f i g u r a -

t i o n 4f-5d. G e n e r a l l y , t h e s e t w o c o n t r i b u t i o n s

m a y b e d i s t i n g u i s h e d f r o m e a c h o t h e r b y e x p e r -

i m e n t a l m e t h o d s s i n c e t h e y l e a d s e p a r a t e l y

t o d i s t i n c t p o l a r i z a t i o n d e p e n d e n c i e s o f

t h e 7F0 - > 5 D 0 i n t e n s i t y . T h i s 7F0 - > 5 D 0

t w o - p h o t o n t r a n s i t i o n o f S m 2 + a n d E u 3 + i o n s i n

S r C I F a n d L U P O 4 c r y s t a l s , r e s p e c t i v e l y , h a s b e e n

o b s e r v e d u s i n g a s i n g l e l i n e a r l y o r c i r c u l a r l y

p o l a r i z e d i n f r a r e d l a s e r b e a m .

A s e x p e c t e d , 7FQ —» 5DQ t r a n s i t i o n

a p p e a r s a s a s i n g l e - s h a r p l i n e c e n t e r e d a t

X = 1 . 3 8 1 a n d 1 . 1 6 3 J i m i n t h e t w o - p h o t o n e x c i t a -

t i o n s p e c t r a o f t h e S m 2 + a n d E u 3 + c o m p o u n d s ,

r e s p e c t i v e l y . C o n t r a r y t o w h a t i s e x p e c t e d h o w -

e v e r , t h e i n t e n s i t y o f t h i s t r a n s i t i o n i n b o t h c o m -

p o u n d s c a n n o t a r i s e f r o m t h e s o l e c o n t r i b u t i o n

o f t h e s o - c a l l e d s c a l a r t e r m a p p e a r i n g i n t h e

J u d d a n d P o o l e r m o d e l 3 d e s c r i b i n g AJ = 0 s p i n -

f o r b i d d e n , t w o - p h o t o n t r a n s i t i o n s w i t h i n a n nlN

c o n f i g u r a t i o n . T h e e x p e r i m e n t a l r e s u l t s a r e t h e n

s h o w n t o b e r e p r o d u c e d c o r r e c t l y f o l l o w i n g a

p h e n o m e n o l o g i c a l a p p r o a c h i n w h i c h a n

a t t e m p t h a s b e e n m a d e t o f i t t h e o b s e r v e d d a t a

w i t h a n e x p r e s s i o n i n t h e f o r m :

I M 7 F O 5 D O 1 2 = ! \ - N ( 3 C O S 2 8 - 1 ) 1 2 ( 1 )

w h e r e X a n d p . a r e r e l a t e d t o m a t r i x e l e m e n t s o f

t h e W ( 1 1 > ° a n d W < W 2 t e n s o r s , r e s p e c t i v e l y . T h e

b e s t f i t s a r e o b t a i n e d f o r c o m p l e x v a l u e s o f A,

a n d \ i w i t h I X / p i l = 1 . 2 1 a n d 1 . 3 3 f o r

E u 3 + : L u P C > 4 a n d S m 2 + : S r C l F , r e s p e c t i v e l y , t o b e

c o m p a r e d w i t h t h e v a l u e o f ( 1 . 5 7 ) o b t a i n e d f o r

S m 2 + : B a C l F . f .

1 . S u m m a r y o f p a p e r : Eur.}. Solid State Inorg. Chem. 2 8 , 1 1 3 ( 1 9 9 1 ) .

2 . C . N . R . S . , V i l l e u r b a n n e , F r a n c e . 3 . B . R . J u d d a n d D . R . P o o l e r , / . Phys. C:

Solid State Phys. 1 5 , 5 9 1 ( 1 9 8 2 ) . 4 . J . C . G a c o n e t a l . , J . Lumin. 4 5 , 1 6 2

( 1 9 9 0 ) .

PROPERTIES OF THE 800-NM LUMINESCENCE BAND IN NEUTRON-

IRRADIATED MAGNESIUM OXIDE CRYSTALS1

R. Gonzalez,2 Y. Chen, R. M. Sebek,3 G. P. Williams, Jr.,3

R. T. Williams,3 and W. Gellerman4

I r r a d i a t i o n o f u n d o p e d M g O s i n g l e c r y s t a l s

b y e n e r g e t i c n e u t r o n s ( E > 0 . 1 M e V ) p r o d u c e s

s e v e r a l o p t i c a l l y d e t e c t a b l e d e f e c t s , a m o n g

w h i c h i s a n u n i d e n t i f i e d a g g r e g a t e d e f e c t t h a t

a b s o r b s a t 5 7 3 n m ( 2 . 2 e V ) . T h e e n e r g y

d e p e n d e n c e o f e l e c t r o n i r r a d i a t i o n i n d i c a t e s

t h a t p r o d u c t i o n o f d e f e c t s r e s p o n s i b l e f o r t h e

5 7 3 - n m b a n d h a s a r e l a t i v e l y l o w t h r e s h o l d

e n e r g y , c o m p a t i b l e w i t h t w o a d j a c e n t v a c a n -

c i e s ^ H o w e v e r , i t i s n o t a s i m p l e a n i o n

d i v a c a n c y a n d i s n o t p a r a m a g n e t i c .

R e s u l t s a r e p r e s e n t e d o n t h e l u m i n e s c e n c e a t

8 0 0 n m w h i c h o c c u r s ; 1 u p o n e x c i t a t i o n o f t h e

114

5 7 3 - n m o p t i c a l a b s o r p t i o n b a n d a t t r i b u t e d t o a n

a g g r e g a t e d e f e c t i n n e u t r o n - i r r a d i a t e d M g O

c r y s t a l s , b o t h p u r e a n d d o p e d . T h e s t u d y w a s

u n d e r t a k e n t o e v a l u a t e t h e s u i t a b i l i t y o f t h i s

l u m i n e s c e n c e f o r a t u n a b l e l a s e r . A b s o r p t i o n ,

l u m i n e s c e n c e , a n d e x c i t a t i o n s p e c t r a w e r e m e a -

s u r e d b e f o r e a n d a f t e r i s o c h r o n a l a n n e a l i n g

w i t h g o a l s o f o p t i m i z i n g t h e l u m i n e s c e n c e

i n t e n s i t y a n d s t a b i l i t y o f t h e r e s p o n s i b l e d e f e c t

a n d r e d u c i n g t h e b a c k g r o u n d a b s o r p t i o n i n t h e

c r y s t a l . T h e e m i s s i o n i n t e n s i t y i s h i g h e s t a f t e r

a n n e a l i n g a t - 5 5 0 K , i n d e p e n d e n t o f d o s e . A

t h e r m a l l y i n d u c e d a b s o r p t i o n b a n d a t 5 6 5 n m ,

w h i c h e m e r g e s a t ~ 5 5 0 K , d o e s n o t c o n t r i b u t e t o

t h e e m i s s i o n a t 8 0 0 n m . U n d e r l o w - i n t e n s i t y

c o n t i n u o u s e x c i t a t i o n , t h e 5 7 3 - n m a b s o r p t i o n

b a n d i s n o t s u s c e p t i b l e t o p h o t o c o n v e r s i o n .

H o w e v e r , w h e n p u m p e d w i t h h i g h - i n t e n s i t y

l a s e r l i g h t , t h e b a n d e x h i b i t s a d e c a y w h i c h

r e c o v e r s w i t h i n 0 . 5 s . F i g u r e 4 . 5 s h o w s t h e

ORNL-DWG 69-5798 1000

a S 100

J3 fd

U1 2 w

10 1

1 "a

"v. \ \ 20 40 60 80 100 120

\< TIME (ns)

F i g . 4 . 5 . D e c a y o f t h e 8 0 0 - n m l u m i n e s c e n c e f o l l o w i n g 3 - n s p u l s e d e x c i t a t i o n w i t h 5 7 5 - n m l i g h t a t r o o m t e m p e r a t u r e . T h e z e r o o f t i m e r e p r e s e n t s c o i n c i d e n c e o f t h e e x c i t a t i o n p u l s e a n d t h e c e n t e r o f t h e 1 0 - n s d e t e c t o r g a t e w i d t h .

d e c a y o f t h e 8 0 0 - n m l u m i n e s c e n c e f o l l o w i n g 3 - n s

p u l s e d e x c i t a t i o n w i t h 5 7 5 - n m l i g h t . T h e i n i -

t i a l r e s p o n s e a p p e a r e d r o u n d e d b e c a u s e o f t h e

1 0 - n s g a t e w i d t h a t t h e d e t e c t o r . T h e r e a f t e r ,

t h e d e c a y i s n e a r l y a s t r a i g h t l i n e o n t h e

s e m i l o g p l o t o f F i g . 4 . 5 , i n d i c a t i n g a s i n g l e

e x p o n e n t i a l d e c a y w i t h x = 1 5 . 5 n s o v e r t h e

t h r e e d e c a d e s p l o t t e d . T h e r e w a s n o e v i d e n c e

o f a l o n g p h o s p h o r e s c e n c e t a i l . T h e b a n d s h a p e

r e m a i n s e s s e n t i a l l y c o n s t a n t t h r o u g h o u t t h e

d e c a y . T e s t s f o r l a s e r a c t i o n u s i n g p u l s e d a n d

c w p u m p l a s e r s w e r e u n s u c c e s s f u l a t 7 7 a n d

3 0 0 K .



3 . W a k e F o r e s t U n i v e r s i t y , W i n s t o n -S a l e m , N . C . a

4 . U n i v e r s i t y o f U t a h , S a l t L a k e C i t y , U t a h

5 . Y . C h e n e t a l . , J. Phys. C 3 , 2 5 0 1 ( 1 9 7 0 ) .

IH Ca+]° DEFECT IN THERMOCHEMICALLY REDUCED CaO: A STATIC AND

DYNAMICAL EPR STUDY1

V. M . Orera}M. L. Sanjuan,2and Y. Chen

T h e r o l e o f h y d r o g e n i m p u r i t i e s i n m o d i f y -

i n g t h e o p t i c a l p r o p e r t i e s o f t h e r m o c h e m i c a l l y

r e d u c e d ( T C R ) C a O h a s b e e n t h e s u b j e c t o f

e x t e n s i v e w o r k i n t h e p a s t f e w y e a r s , a n d t h e f o l -

l o w i n g p r o c e d u r e s a r e n o w w e l l - e s t a b l i s h e d .

F i r s t , t h e r e m o v a l o f h y d r o g e n b e f o r e T C R

t r e a t m e n t r e s u l t s i n a l a r g e r r a t i o o f F+ t o F c o n -

c e n t r a t i o n s . S e c o n d , t h e F - c e n t e r p h o s p h o r e s -

c e n c e h a s b e e n l i n k e d u n a m b i g u o u s l y t o t h e

115

p r e s e n c e o f h y d r o g e n i m p u r i t i e s . T h i r d , e l e c -

t r o n s r e l e a s e d f r o m t h e F - c e n t e r e x c i t e d s t a t e s

a r e t r a p p e d b y h y d r o g e n - r e l a t e d d e f e c t s . S i n c e

t h e n e w l y f o r m e d d e f e c t s a r e m e t a s t a b l e n e a r

r o o m t e m p e r a t u r e , t h e e l e c t r o n s a r e r e l e a s e d

a n d m o v e f r o m t r a p t o t r a p u n t i l r e c a p t u r e b y

s o m e F + c e n t e r s p r o d u c i n g t h e d e l a y e d F

l u m i n e s c e n c e .

S e v e r a l h y d r o g e n - r e l a t e d e l e c t r o n t r a p s

h a v e b e e n i d e n t i f i e d u s i n g e l e c t r o n p a r a m a g -

n e t i c r e s o n a n c e ( E P R ) a n d o p t i c a l a b s o r p t i o n

t e c h n i q u e s . I n C a O , t h e d e f e c t s p r o d u c e t w o

l o c a l i z e d v i b r a t i o n a l m o d e s a t 1 0 4 8 a n d 1 4 7 4

c m " 1 a n d a n o p t i c a l a b s o r p t i o n b a n d a t

= 5 0 0 n m . 3 A s s i g n m e n t o f t h e l a t t e r t o a

h y d r o g e n - r e l a t e d , d e f e c t h a s n o w b e e n c o r r o b o -

r a t e d b y o b s e r v a t i o n o f t h e l o c a l m o d e v i b r a t i o n

o f a d e u t e r a t e d s p e c i e s b y t h e R a m a n t e c h -

n i q u e . 4 I n C a O , b l e a c h i n g w i t h F l i g h t b e l o w

7 7 K p r o d u c e s a n E P R s i g n a l w i t h g = 2 a n d

h y p e r f i n e c o n s t a n t 2 8 . 5 M H z . T h i s s i g n a l h a s

a l s o b e e n a s s o c i a t e d w i t h H 2 " d e f e c t s , r e s u l t i n g

f r o m e l e c t r o n s t r a p p e d b y e x i s t i n g H " i o n s . T h i s

d e f e c t , r e f e r r e d t o a s t h e [ H " C a + ] ° d e f e c t , a c t s a s

l o w - t e m p e r a t u r e t r a p s f o r e l e c t r o n s r e l e a s e d

d u r i n g t h e p h o t o c o n v e r s i o n o f F —» F+ c e n t e r s .

T h e d e f e c t s a r e s t a b l e u p t o 8 0 K . B e l o w 2 0 K t h e

s p e c t r u m c o r r e s p o n d s t o t h e s t a t i c s i t u a t i o n ,

d e s c r i b e d b y t e t r a g o n a l s y m m e t r y w i t h

g | = 2 . 0 0 0 3 ( 2 ) a n d gx = 1 . 9 9 9 6 ( 2 ) , a n d A j = 4 1 . 2 ±

0 . 2 M H z a n d A± = 2 1 . 4 ± 0 . 2 M H z . T h e n u c l e a r

Z e e m a n t e r m a n d t h e h y p e r f i n e i n t e r a c t i o n a r e

o f s i m i l a r s t r e n g t h , a n d t h e s p e c t r u m s h o w s a

s t r o n g " f o r b i d d e n " l i n e s p a t t e r n . A b o v e 2 0 K

e l e c t r o n h o p p i n g o c c u r s a m o n g t h e s i x e q u i v a -

l e n t o r i e n t a t i o n s . U s i n g t h e l i n e - s h a p e m e t h o d

b a s e d o n t h e s t o c h a s t i c L i o u v i l l e e q u a t i o n , t h e

e v o l u t i o n o f t h e E P R s p e c t r u m w i t h t e m p e r a t u r e

h a s b e e n s t u d i e d . T h e m o t i o n i s t h e r m a l l y a c t i -

v a t e d w i t h a s m a l l a c t i v a t i o n e n e r g y = 0 . 0 0 0 7 e V .

A p o l a r o n - l i k e b e h a v i o r i s p r o p o s e d f o r t h e

d e t e c t .


2 . U n i v e r s i d a d d e Z a r a g o z a , Z a r a g o z a , S p a i n .

3 . V . M ^ O r e r a a n d Y . C h e n , Phys. Rev. B 3 6 , 1 2 4 4 ( 1 9 8 7 ) .

4 . V . M . O r e r a , M . L . S a n j u a n , a n d Y . C h e n , u n p u b l i s h e d .

L U M I N E S C E N C E O F F * C E N T E R S I N C a O C R Y S T A L S U N D E R

P U L S E D - L A S E R E X C I T A T I O N 1

J. L. Park2 Y. Chen, G. P. Williams, Jr.,3

R. T. Williams,3 and G. J. Pogatshnik4

L u m i n e s c e n c e o f F+ c e n t e r s ( o x y g e n v a c a n -

c i e s e a c h w i t h o n e e l e c t r o n ) h a s b e e n i n v e s t i -

g a t e d i n t h e r m o c h e m i c a l l y r e d u c e d ( T C R ) ,

e l e c t r o n - i r r a d i a t e d , a n d n e u t r o n - i r r a d i a t e d

C a O c r y s t a l s . T i m e - d e p e n d e n t e m i s s i o n s p e c t r a

f o l l o w i n g l a s e r e x c i t a t i o n i n t o t h e JF+ a b s o r p -

t i o n b a n d a t 3 5 1 n m w e r e m e a s u r e d f o r t h e t h r e e

t y p e s o f c r y s t a l s . I n g e n e r a l , t h e F+ e m i s s i o n

w i l l i n c l u d e t h e f l u o r e s c e n c e o f t h e F + c e n t e r

a n d p h o s p h o r e s c e n c e d u e t o i o n i z a t i o n , t r a p -

p i n g , a n d r e c o m b i n a t i o n e f f e c t s .

S i n g l e c r y s t a l s o f C a O w e r e g r o w n a t O R N L

u s i n g t h e a r c - f u s i o n m e t h o d . T h e s e l e c t e d c r y s -

t a l s w e r e c l e a r a n d v o i d - f r e e . V a c a n c i e s w e r e

p r o d u c e d b y T C R d u r i n g c r y s t a l g r o w t h a n d v i a

116

k n o c k - o n d a m a g e b y e n e r g e t i c n e u t r o n s o r e l e c -

t r o n s . T C R C a O c r y s t a l s i n v a r i a b l y c o n t a i n e d

s i g n i f i c a n t a m o u n t s o f h y d r o g e n f r o m O H c o n -

t a m i n a t i o n o f t h e s t a r t i n g m a t e r i a l , u n l e s s '

s t e p s w e r e t a k e n t o e x t r a c t h y d r o g e n e i t h e r

f r o m t h e m e l t o r f r o m t h e f i n i s h e d c r y s t a l .

W h e n p r o t o n s a r e r e m o v e d , F + c e n t e r s b e c o m e

t h e p r e d o m i n a n t s p e c i e s . T h e d e c a y o f l u m i n e s -

c e n c e o f F + c e n t e r s i n C a O w a s e x a m i n e d a t a

f i x e d w a v e l e n g t h o f 4 1 5 n m f o l l o w i n g l a s e r

e x c i t a t i o n a t 3 5 1 n m . T h e s e n s i t i v i t y o f t h e

i n s t r u m e n t a t i o n f o r t i m e - d e c a y m e a s u r e m e n t s

a t a s i n g l e w a v e l e n g t h p e r m i t s t h e l u m i n e s -

c e n c e t o b ^ f o l l o w e d o v e r n i n e d e c a d e s , f r o m

2 0 n s u p t o 5 0 s ( F i g . 4 . 6 ) . T h e l u m i n e s c e n c e

TIME (s)

F i g . 4 . 6 . R u o r e s c e n c e d e c a y c u r v e s a t 2 9 5 a n d 7 7 K , f o l l o w i n g 3 5 1 - n m e x c i t a t i o n o f t h e F + . , c e n t e r s i n a C a O : C a c r y s t a l . T h e e m i s s i o n w a s m o n i t o r e d a t 4 1 5 n m . T h e r e l a t i v e i n t e n s i t i e s a t 2 9 5 a n d 7 7 K w e r e n o t d e t e r m i n e d .

d e c a y c u r v e s f o l l o w i n g 1 0 - n s p u l s e d e x c i t a t i o n

o f F+ c e n t e r s o f T C R n e u t r o n - i r r a d i a t e d C a O

c r y s t a l s a r e s h o w n i n F i g . 4 . 6 a t t e m p e r a t u r e s o f

7 7 a n d 2 9 5 K . T h e e x p e r i m e n t a l r e s u l t s d o n o t

s h o w s i m p l e e x p o n e n t i a l d e c a y c u r v e s o f t h e

l u m i n e s c e n c e . A f l u o r e s c e n c e l i f e t i m e o f < 1 0 n s ,

t h e t i m e - r e s o l u t i o n l i m i t o f o u r i n s t r u m e n t a -

t i o n , w a s o b t a i n e d . T h e 2T\U —> 2A\g t r a n s i t i o n

r e s p o n s i b l e f o r t h e F + l u m i n e s c e n c e s h o u l d b e

s t r o n g l y a l l o w e d . I t i s s u g g e s t e d t h a t 1 0 n s i s

t h e i n t r i n s i c l i f e t i m e ( i . e . , t h e r a d i a t i v e l i f e -

t i m e o f t h o s e F+ c e n t e r s t h a t d o n o t i o n i z e i n t h e

e x c i t e d s t a t e ) . T h e l o n g d e c a y c a n b e e x p l a i n e d

b y v i r t u e o f i o n i z a t i o n : f r o m t h e F+ e x c i t e d

s t a t e , c h a r g e t r a p p i n g , a n d s u b s e q u e n t r e c o m b i -

n a t i o n t o y i e l d t h e F + p h o s p h o r e s c e n c e . ,,, - , J '

M - . ,1 '\f «i 1 . S u m m a r y cTf p a p e r : Phys. Rev. B 4 3 ,

1 1 9 9 1 ( 1 9 9 1 ) . 2 . N o r t h C a r o l i n a S t a t e U n i v e r s i t y ,

R a l e i g h , N . C . . . ' 3 . W a k e F o r e s t U n i v e r s i t y , W i n s t o n -

S a l e m , N . C . 4 . S o u t h e r n I l l i n o i s U n i v e r s i t y ,

E d w a r d s v i l l e , 111.

O P T I C A L P R O P E R T I E S O F C O L O R C E N T E R S I N C A L C I U M - S T A B I L I Z E D

G A D O L I N I U M G A L L I U M G A R N E T S 1

G . / . Pogatshnik,2 L. S. Cain,3

Y. Chen, and B. D . E v a n s 4

T h e o p t i c a l a b s o r p t i o n o f d e f e c t s i n

g a d o l i n i u m g a l l i u m g a r n e t c r y s t a l s ( G d a G a s O ^

o r G G G ) i s o f a p p r e c i a b l e s i g n i f i c a n c e w h e n

c o n s i d e r i n g t h e s e c r y s t a l s a s h o s t m a t e r i a l s f o r

s o l i d s t a t e l a s e r s . C r y s t a l s o f C z o c h r a l s k i -

g r o w n G G G w e r e p u r c h a s e d f r o m A l l i e d

117

C o r p o r a t i o n , C h a r l o t t e , N . C . T r a c e a m o u n t s o f

t r a n s i t i o n - m e t a l a n d r a r e - e a r t h i m p u r i t i e s

w e r e a l s o d e t e c t e d i n t h e c r y s t a l s . T h e r e w a s

v e r y l i t t l e o p t i c a l a b s o r p t i o n t h r o u g h o u t t h e

v i s i b l e r e g i o n . I n t h e n e a r - u v r e g i o n , a b r o a d

a b s o r p t i o n b a n d w h i c h e x t e n d e d f r o m 4 0 0 n m t o

t h e b a n d e d g e a t a p p r o x i m a t e l y 2 3 0 n m

( - 5 . 4 e V ) w a s o b s e r v e d . I n a d d i t i o n , t h e r e w a s

a s e r i e s o f s h a r p l i n e s f r o m t h e 4 f s t a t e s o f G d 3 +

c o r r e s p o n d i n g t o t h e 8 S - » 6 P , 6 1 , a n d 6 D t r a n -

s i t i o n s a t 3 1 0 , 2 7 5 , a n d 2 4 5 n m , r e s p e c t i v e l y .

I n t h e a s - r e c e i v e d G G G c r y s t a l s , l u m i n e s -

c e n c e f r o m C r 3 + a n d Fe 3 " 1 " i m p u r i t y i o n s i n t h e

: n e a r - i n f r a r e d r e g i o / i w a s o b s e r v e d . T h e e x c i t a -

t i o n w a v e l e n g t h w a s c h o s e w t o c o r r e s p o n d t o

b o t h t h e F e 3 * c h a r g e - t r a i ^ f e r b a n d a t 2 6 5 n m

a m d t h e e x c i t a t i o n o f c h e c h r o m i u m t h r o u g h t h e

, G d C r e n e r g y t r a n s f e r . T h e c h r o m i u m e m i s -

s i o n s p e c t r u m e x h i b i t e d a s h a r p 6 9 5 - n m e m i s -

s i o n b a n d c h a r a c t e r i s t i c o f t h e 2E -» 4 A t r a n s i -

t i o n i n a r e l a t i v e l y h i g h c r y s t a l f i e l d , a l o n g

w i t h t h e b r o a d e m i s s i o n o f t h e 2T\ - » 4A t r a n s i -

t i o n n e a r 7 1 0 n m . T h e e x c i t a t i o n s p e c t r u m o f t h e

R - l i n e e m i s s i o n o f C r 3 + s h o w e d a s t r o n g G d - t o -

C r e n e r g y t r a n s f e r , a s i l l u s t r a t e d i n F i g . 4 . 7 . , / , T h e u p p e r c u r v e s h o w s t h e r o o m - t e m p e r a t u r e

a b s o r p t i o n s p e c t r u m o f a 0 . 5 - m m - t h i c k G G G

c r y s t a l . T h e l o w e r s p e c t r u m i s t h e e x c i t a t i o n

s p e c t r u m f o r i h e C r 3 * e m i s s i o n a t 6 9 5 n m . T h e

e x c i t a t i o n s p e c t r u m s h o w s t h a t t h e r e i s e v i -

d e n c e o f s i g n i f i c a n t e n e r g y t r a n s f e r t o t h e

c h r o m i u m f r o m a l l t h e 4 / l e v e l s o f t h e G d 3 + i,

i o n s .


2 . S o u t h e r n I l l i n o i s U n i v e r s i t y , E d w a r d s v i l l e , 111.

3 . D a v i d s o n C o l l e g e , D a v i d s o n , N . C . 4 . B o e i n g E l e c t r o n i c s C o m p a n y , S e a t t l e ,

W a s h .

MMIIR

WAVELENGTH (nm)

F i g . 4 . 7 . G a d o l i n i u r a - t o - c h r o m i u m e n e r g y t r a n s f e r i n G G G c r y s t a l s . T h e t o p c u r v e i s t h e r o o m - t e m p e r a t u r e a b s o r p t i o n s p e c t r u m o f a 0 . 5 -m m - t h i c k G G G c r y s t a l . T h e b o t t o m c u r v e i s t h e e x c i t a t i o n s p e c t r u m a t 7 7 K o f t h e C r 3 + e m i s s i o n a t 6 9 5 n m .

MATERIALS PROPERTIES

O P T I C A L F U N C T I O N S O F S I L I C O N D E T E R M I N E D BY T W O - C H A N N E L

P O L A R I Z A T I O N M O D U L A T I O N E L U P S O M E T R Y 1

G. E. Jellison, Jr.

A c c u r a t e v a l u e s o f t h e o p t i c a l f u n c t i o n s o f

s i l i c o n a r e e s s e n t i a l f o r a n u m b e r o f a p p l i c a -

t i o n s i n t h e s e m i c o n d u c t o r i n d u s t r y . T h e

p r e s e n t l y a c c e p t e d v a l u e s w e r e d e t e r m i n e d

u s i n g r o t a t i n g a n a l y z e r e l l i p s o m e t r y , 2 w h i c h i s

p a r t i c u l a r l y i n s e n s i t i v e t o s m a l l v a l u e s o f t h e

e x t i n c t i o n c o e f f i c i e n t k; f o r S i , t h i s o c c u r s b e l o w

t h e d i r e c t b a n d g a p ( - 3 . 4 e V ) . H o w e v e r , t w o -

c h a n n e l p o l a r i z a t i o n m o d u l a t i o n e l l i p s o m e t r y

( 2 - C P M E ) i s w e l l - s u i t e d f o r a c c u r a t e m e a s u r e -

m e n t s o f s m a l l v a l u e s o f k.

F i g u r e 4 . 8 s h o w s t h e r e f r a c t i v e i n d e x n a n d

k o f ( 1 0 0 ) s i l i c o n d e t e r m i n e d u s i n g 2 - C P M E .

T h e r a w e l l i p s o m e t r i c d a t a w e r e c o r r e c t e d f o r

t h e - 7 . 7 - A s u r f a c e o x i d e , r e s u l t i n g i n g r e a t l y

i n c r e a s e d a c c u r a c y i n k. F r o m t h i s d a t a , t h e

d i e l e c t r i c f u n c t i o n e , a b s o r p t i o n c o e f f i c i e n t a ,

a n d t h e n o r m a l - i n c i d e n c e r e f l e c t i v i t y R c a n b e

d e t e r m i n e d u s i n g

£ = fj2 = (n2 k2) + ilnk, ( la)

a = 4 Jtk/\, ( l b )

a n d

R = Kn-\)2 + k2]/Kn + l?+k2]. ( l c )

A c o m p a r i s o n b e t w e e n t h i s d a t a s e t a n d

t h a t o f R e f . 2 s h o w s t h a t t h e t w o d a t a s e t s

ssd4526

Silicon (100) -—1—1—1—1—I—I—1—1— — r 1 ' r 1 r " r T - r

/

7

7 n

TTTJ-T 1

•X 1

;

i " i ' i i . J i i i i .

1 2 3 4 5 6 Energy (eV)

F i g . 4 . 8 . T h e r e f r a c t i v e i n d e x n a n d e x t i n c -t i o n c o e f f i c i e n t k for s i l i c o n t a k e n a t r o o m t e m p e r a t u r e .

/ />

v ii a g r e e f o r p h o t o n e n e r g i e s y . r r . ' t h a n ~ 3 . 4 e V ,

b u t k f r o m t h e p r e s e n t d a t :, - 3 0 - 5 0 % l e s s

t h a n t h e k f r o m R e f . 2 f o r ' \ - \ c , t . ' . i c r g i e s b e l o w A

- 3 . 1 e V . T h i s i m p r o v e d a c c u r a c y h a s a l l o w e d ii I f

w o r k e r s t o f i t s p e c t r o s c o p i c e l l i p s o m e t r y d a t a

b e t t e r f o r a v a r i e t y o f s a m p l e s , i n c l u d i n g p o l y -

c r y s t a l l i n e S i a n d a m o r p h o u s S i g r o w n o n

o x i d i ' i e d S i 3 . o

1 . S u m m a r y o f p a p e r : Opt. Mater. 1 , 4 1 ( 1 9 9 2 ) .

2 . D . E . A s p n e s a n d A . A . S t u d n a , Phys. Reo. B 2 7 , 7 4 6 6 ( 1 9 8 3 ) .

3 . G . E . J e l l i s o n , J r . , " S p e c t r o s c o p i c E l l i p -s o m e t r y S t u d i e s o f C V D - G r o w n P o l y c i y s t a l l i n e A m o r p h o u s S i l i c o n , " t h i s r e p o r t .

S P E C T R O S C O P I C E L U P S O M E T R Y S T U D I E S O F C V D - G R O W N P O L Y C R Y S T A L L I N E A N D

A M O R P H O U S S I L I C O N

G . E . Jellison, Jr.

P o l y c r y s t a l l i n e a n d a m o r p h o u s s i l i c o n

g r o w n b y c h e m i c a l v a p o r d e p o s i t i o n ( C V D ) o n

o x i d i z e d s i l i c o n a r e i m p o r t a n t s t a r t i n g m a t e r i -

a l s f o r m a n y i n t e g r a t e d c i r c u i t a p p l i c a t i o n s ,

i n c l u d i n g R A M c h i p s . O n e n o n - d e s t r u c t i v e

d i a g n o s t i c t e s t u s e d e x t e n s i v e l y o n t h e s e m a t e -

r i a l s i s s p e c t r o s c o p i c e l l i p s o m e t r y , s i n c e i t i s

s e n s i t i v e t o t h e t h i c k n e s s a n d o p t i c a l f u n c t i o n s

o f t h e c o n s t i t u e n t l a y e r s . H o w e v e r , a t t e m p t s t o

s i m u l a t e t h e e l l i p s o m e t r y d a t a u s i n g

B r u g g e m a n e f f e c t i v e m e d i u m t h e o r y a n d k n o w n

o p t i c a l s p e c t r a h a v e m e t w i t h m i x e d s u c c e s s ,

s i n c e t h e B r u g g e m a n m o d e l d o e s n o t p o s s e s s

e n o u g h f l e x i b i l i t y t o a l l o w f o r v a r i a t i o n s o f

t h e o p t i c a l f u n c t i o n s t h a t a r e d u e t o c h a n g e s i n

g r o w t h c o n d i t i o n s .

119

R e c e n t l y , F o r o u h i a n d B l o o m e r 1 p r o p o s e d a

f i v e - p a r a m e t e r f o r m a l i s m t o r e p r e s e n t t h e

o p t i c a l f u n c t i o n s o f a m o r p h o u s S i . U s i n g t h i s

f o r m a l i s m , s p e c t r o s c o p i c e l l i p s o m e t r y d a t a

h a v e b e e n a n a l y z e d f o r s a m p l e s o f p o l y -

c r y s t a l l i n e S i a n d a m o r p h o u s S i g r o w n o n o x i -

d i z e d S i b y C V D . T h e r e s u l t s o f t h e f i t a r e t h e

t h i c k n e s s e s o f a r o u g h s u r f a c e l a y e r , t h e C V D -

g r o w n S i f i l m , t h e S i C > 2 f i l m , a n d t h e p a r a m -

e t e r s o f t h e F o r o u h i a n d B l o o m e r m o d e l , w h i c h

a l l o w u s t o d e t e r m i n e t h e o p t i c a l f u n c t i o n s o f

t h e C V D - g r o w n f i l m .

F i g u r e 4 . 9 s h o w s t h e c o m p a r i s o n b e t w e e n

t h e e l l i p s o m e t r i c d a t a a n d t w o d i f f e r e n t f i t s t o

t h e d a t a . ( T h e d a t a a r e e x p r e s s e d i n t e r m s o f

c o m p l e x p = rp/rs, w h e r e r p a n d rs a r e t h e

F r e s n e l r e f l e c t i o n c o e f f i c i e n t s f o r l i g h t p o l a r -

i z e d p a r a l l e l a n d p e r p e n d i c u l a r t o t h e p l a n e o f

SSD4527

I i » i i I i i i i I i i i i I i i i i I i i i i I i i

l m ( p )

' ' ' 1 ' 1 ' 1 ' t * ' ' ' *** « 1 ' ' » i u . o

0 . 4 i i i i i i i i i i i i i i i

• d a t a i i i 11 i 11 11 i 11 | i 11 i

R e ( p ) k J

0 . 2 f i t 1 L'\ 0 f i t 2 It K

- 0 . 2 / \ 1 \ -- 0 . 4 \-L \ ~ - 0 . 6 * *

- 0 . 8 • • • • 1 * • • • 1 • • • • * i i i i l . i i i l i i . i l , , , , -2 0 0 3 0 0 4 0 0 5 0 0 6 0 0 7 0 0 8 0 0 9 0 0

W a v e l e n g t h ( n m )

F i g . 4 . 9 . R e a l a n d i m a g i n a r y p a r t s o f p f o r t h e s a m p l e fl-Si p l o t t e d v s . w a v e l e n g t h .

i n c i d e n c e , r e s p e c t i v e l y . ) F i t 1 p a r a m e t e r i z e s

t h e o p t i c a l f u n c t i o n s o f t h e o u t e r C V D - g r o w n

l a y e r u s i n g t h e f o r m a l i s m o f R e f . 1 , w h i l e f i t 2

t r e a t s t h e C V D - g r o w n l a y e r a s a n e f f e c t i v e

m e d i u m c o n s i s t i n g o f " s t a n d a r d " a m o r p h o u s S i

a n d v o i d s . C l e a r l y , f i t 1 i s b e t t e r , p a r t i c u l a r l y

i n t h e l o n g - w a v e l e n g t h r a n g e w h e r e i n t e r f e r -

e n c e e f f e c t s b e c o m e i m p o r t a n t .

1 . A . R . F o r o u h i a n d I . B l o o m e r , Phys. Rev. B 3 4 , 7 0 1 8 ( 1 9 8 6 ) .

SAMPLE DEPOLARIZATION EFFECTS FROM THIN FILMS OF ZnS ON GaAs MEASURED

BY SPECTROSCOPIC ELLIPSOMETRY1

G . E. jellison, Jr., and J. W . McCamy1

F o r m a n y y e a r s , e l l i p s o m e t r y m e a s u r e m e n t s

h a v e b e e n u s e d t o d e t e r m i n e t h e t h i c k n e s s a n d

o p t i c a l c o n s t a n t s o f t h i n f i l m s . T h e o l d e r

n u l l i n g e l l i p s o m e t e r s a n d t h e n e w e r s p e c t r o -

s c o p i c r o t a t i n g a n a l y z e r e l l i p s o m e t e r s e a c h

m e a s u r e t w o p a r a m e t e r s t o c h a r a c t e r i z e t h e

o p t i c a l p r o p e r t i e s o f t h e s a m p l e s u r f a c e . I f i t i s

a s s u m e d t h a t t h e s a m p l e i t s e l f d o e s n o t

d e p o l a r i z e t h e i n c i d e n t l i g h t , t h e n t h e s e m e a -

s u r e m e n t s c a n b e u s e d t o d e t e r m i n e t h e p r o p e r -

t i e s o f t h e n e a r - s u r f a c e r e g i o n o f t h e s a m p l e .

H o w e v e r , i f t h e t h i n - f i l m t h i c k n e s s v a r i e s

o v e r t h e i n c i d e n t p r o b e b e a m , t h e n t h e l i g h t

b e c o m e s q u a s i - d e p o l a r i z e d , a n d t h e n o r m a l

e l l i p s o m e t r i c m e t h o d s t o d e t e r m i n e t h e o p t i c a l

f u n c t i o n s a n d f i l m t h i c k n e s s m u s t b e m o d i f i e d .

R e c e n t l y , J e l l i s o n a n d M o d i n e 3 d e s i g n e d a n d

b u i l t a t w o - c h a n n e l p o l a r i z a t i o n m o d u l a t i o n

e l l i p s o m e t e r ( 2 - C P M E ) t h a t i s c a p a b l e o f m e a -

s u r i n g a l l t h r e e o f t h e a s s o c i a t e d e l l i p s o m e t r y

0

120

p a r a m e t e r s N , S , a n d C . G e n e r a l l y , t h e q u a n -

t i t y (J = ( N 2 + S 2 + C 2 ) 1 / f 2 = 1 , i f t h e s a m p l e s u r -

f a c e d o e s n o t d e p o l a r i z e t h e l i g h t . H o w e v e r , i f

t h e s a m p l e s u r f a c e d o e s d e p o l a r i z e t h e i n c i d e n t

l i g h t b e a m , t h e n P < 1 , a n d t h e a m o u n t o f

d e p o l a r i z a t i o n i s g i v e n b y 1 - p .

A s e r i e s o f Z n S f i l m s g r o w n o n G a A s w e r e

e x a m i n e d u s i n g 2 - C P M E a n d f o u n d t o e x h i b i t

t h i s d e p o l a r i z a t i o n e f f e c t . T h e e l l i p s o m e t r i c

d a t a w e r e a n a l y z e d u s i n g a n a i r / r o u g h

l a y e r / Z n S / G a A s m o d e l i n w h i c h t h e r o u g h

l a y e r w a s a p p r o x i m a t e d a s a n e f f e c t i v e

m e d i u m o f 5 0 % v o i d s a n d 5 0 % Z n S , a n d t h e

o p t i c a l f u n c t i o n s o f t h e Z n S l a y e r w e r e a p p r o x -

i m a t e d u s i n g t h e s i n g l e - t e r m L o r e n t z e x p r e s -

s i o n : n 2 - 1 = A X 2 / ( X2 - X20 + irX). T o s i m u l a t e

t h e d i s t r i b u t i o n o f Z n S f i l m t h i c k n e s s , t h e

r e f l e c t i v i t y w a s c a l c u l a t e d b y c o n v o l u t i n g o v e r

a s q u a r e p r o b a b i l i t y f u n c t i o n : p ( d ) = j c r ^ f o r I d

- dQ I < ad; p(d) = 0 o t h e r w i s e . V e r y g o o d f i t s t o

t h e r a w N , S , a n d C d a t a w e r e o b t a i n e d , w i t h a

r e d u c e d y } < 1 f o r a l l s a m p l e s e x a m i n e d . I n

a d d i t i o n , t h e c a l c u l a t e d P w a s c o m p a r e d w i t h

t h e e x p e r i m e n t a l l y d e t e r m i n e d P , a l s o r e s u l t i n g

i n a v e r y c o n v i n c i n g f i t a n d p r o v i d i n g

c o n f i d e n c e t h a t a c c u r a t e o p t i c a l c o n s t a n t s c a n

b e d e r i v e d i n t h e p r e s e n c e o f s m a l l f i l m -

t h i c k n e s s v a r i a t i o n s .


o f T e n n e s s e e , K n o x v i l l e , T e n n . 2 . G . E . J e l l i s o n , J r . , a n d F . A . M o d i n e ,

Appl. Opt. 2 9 , 9 5 9 ( 1 9 9 0 ) .

P H Y S I C A L P R O P E R T Y C H A N G E S I N Z I R C O N A S A F U N C T I O N O F

A L P H A - D E C A Y D A M A G E 1

B . C . Chakoumakos, R. C. Ewing,2

G. R. Lumpkin,3 T. Murakami,4

W . C . Oliver,5 and W. /. Weber6

B a s e d o n d e n s i t y m e a s u r e m e n t s , x - r a y

d i f f r a c t i o n a n a l y s i s , a n d h i g h - r e s o l u t i o n

t r a n s m i s s i o n e l e c t r o n m i c r o s c o p y ( H R T E M ) o f a

s u i t e o f n a t u r a l z i r c o n s a m p l e s f r o m S r i L a n k a

( 0 . 0 6 x 1 0 1 5 - 6 . 8 x 1 0 1 5 a - d e c a y e v e n t s / m g ) ,

t h r e e s t a g e d o f d a m a g e a c c u m u l a t i o n m a y b e i j

d e l i n e a t e d / . S t a g e I ( < 3 x 1 0 1 5 a - d e c a y

e v e n t s / m g ) i s c h a r a c t e r i z e d b y s h a r p B r a g g

d i f f r a c t i o n m a x i m a w i t h a m i n o r c o n t r i b u t i o n

f r o m t h e d i f f u s e - s c a t t e r i n g c o m p o n e n t . E l e c t r o n

d i f f r a c t i o n p a t t e r n s w e r e s h a r p . D a m a g e i s

d o m i n a t e d b y t h e a c c u m u l a t i o n o f i s o l a t e d

p o i n t d e f e c t s , w h i c h c a u s e u n i t - c e l l e x p a n s i o n

a n d d i s t o r t i o n t h a t a c c o u n t f o r m o s t o f t h e

d e c r e a s e i n d e n s i t y . T h e s e d e f e c t s m a y a n n e a l

p a r t i a l l y o v e r g e o l o g i c p e r i o d s o f t i m e . S t a g e

I I ( 3 x 1 0 1 5 - 8 x 1 0 1 5 a - d e c a y e v e n t s / m g ) i s

c h a r a c t e r i z e d b y s i g n i f i c a n t d e c r e a s e s i n t h e

i n t e n s i t y o f t h e B r a g g d i f f r a c t i o n m a x i m a ,

w h i c h b e c o m e a s y m m e t r i c f r o m i n c r e a s e d c o n -

t r i b u t i o n s o f t h e d i f f u s e - s c a t t e r i n g c o m p o n e n t .

H R T E M i n d i c a t e d t h a t t h e m i c r o s t r u c t u r e c o n -

s i s t s o f d i s t o r t e d c r y s t a l l i n e r e g i o n s a n d a m o r -

p h o u s " t r a c k s " c a u s e d b y a - r e c o i l n u c l e i . W i t h

i n c r e a s i n g a - d e c a y d o s e , d a m a g e d c r y s t a l l i n e

r e g i o n s a r e c o n v e r t e d i n t o a p e r i o d i c r e g i o n s b u t

w i t h n o f u r t h e r s i g n i f i c a n t e x p a n s i o n o f t h e

121

u n i t c e l l i n t h e r e m a i n i n g c r y s t a l l i n e r e g i o n s .

S t a g e I I I ( > 8 x 1 0 1 5 a - d e c a y e v e n t s / m g ) c o n s i s t s

o f m a t e r i a l t h a t i s e n t i r e l y a p e r i o d i c a s f a r a s

c a n b e d e t e r m i n e d b y x - r a y o r e l e c t r o n d i f f r a c -

t i o n . T h e r e w a s n o e v i d e n c e f o r t h e f o r m a t i o n

o f Z 1 O 2 o r S i Q i f i n a l p r o d u c t s d u r i n g t h e l a s t

s t a g e o f m e t a m i c t i z a t i o n . B a s e d o n m o d e l e d

d e n s i t y c h a n g e s , a p e r i o d i c r e g i o n s c o n t i n u e t o

e x p e r i e n c e a c h a n g e i n s t r u c t u r e a s t h e y a r e r e -

d a m a g e d . D u r i n g S t a g e I I o f t h e p r o c e s s , t h e

m o d e l e d d e n s i t y o f a p e r i o d i c r e g i o n s c h a n g e s

f r o m 4 . 5 g / c m 3 t o 4 . 1 g / c m 3 . F i s s i o n f r a g m e n t

d a m a g e d o e s n o t c o n t r i b u t e t o t h e p r o c e s s o f

m e t a m i c t i z a t i o n . T h e a m o r p h i z a t i o n p r o c e s s i s

c o n s i s t e n t w i t h a m o d e l f o r t h e m u l t i p l e o v e r -

l a p o f d i s p l a c e m e n t c a s c a d e s , s u g g e s t i n g a m o r -

p h i z a t i o n o c c u r s a s a r e s u l t o f d e f e c t a c c u m u l a -

t i o n r a t h e r t h a n d i r e c t l y w i t h i n a s i n g l e d i s -

p l a c e m e n t c a s c a d e .

F o r o n e o f t h e n a t u r a l s i n g l e c r y s t a l s o f

z i r c o n , Z r S i C > 4 f r o m S r i L a n k a , e x h i b i t i n g z o n a -

t i o n i n U a n d T h c o n t e n t s , t h e h a r d n e s s a n d

e l a s t i c m o d u l i h a v e b e e n d e t e r m i n e d a s a f u n c -

t i o n o f a - d e c a y d o s e u s i n g a m e c h a n i c a l p r o p e r -

t i e s m i c r o p r o b e . T h e z o n e s v a r y i n t h i c k n e s s

f r o m o n e t o h u n d r e d s o f m i c r o m e t e r s a n d h a v e

u r a n i u m a n d t h o r i u m c o n c e n t r a t i o n s s u c h t h a t

t h e a - d e c a y d o s e v a r i e s b e t w e e n 2 x 1 0 1 5 a n d

8 x 1 0 1 6 a - d e c a y e v e n t s / m g ( 0 . 1 5 t o 0 . 6 5 d p a ) .

T h e t r a n s i t i o n f r o m t h e c r y s t a l l i n e t o t h e

a p e r i o d i c m e t a m i c t s t a t e o c c u r s o v e r t h i s d o s e

r a n g e . F o r a t r a v e r s e o f 7 5 i n d e n t p a i r s a c r o s s

l a y e r s s a m p l i n g a l a r g e p o r t i o n o f t h e

c r y s t a l l i n e - t o - m e t a m i c t t r a n s i t i o n ( 3 . 7 x 1 0 1 5 -

9 . 7 x 1 0 1 5 a - d e c a y e v e n t s / m g ) , b o t h t h e h a r d -

n e s s a n d e l a s t i c m o d u l i d e c r e a s e l i n e a r l y w i t h

i n c r e a s i n g a - d e c a y d o s e . T h e r a d i a t i o n -

i n d u c e d s o f t e n i n g f o l l o w s a b e h a v i o r s i m i l a r t o

o t h e r r a d i a t i o n - i n d u c e d c h a n g e s ( i . e . , w i t h t h e

e x p a n s i o n o f t h e u n i t - c e l l p a r a m e t e r s , t h e r e i s

a d e c r e a s e i n d e n s i t y , b i r e f r i n g e n c e , a n d h a r d -

n e s s a n d b u l k m o d u l i ) .

1 . S u m m a r y o f p a p e r s : Am. Mineral. 7 6 , 1 5 1 0 ( 1 9 9 1 ) ; Radial. E f f . Defects in Solids 1 1 8 , 3 9 3 ( 1 9 9 1 ) .

2 . U n i v e r s i t y o f M e x i c o , A l b u q u e r q u e , N . M e x .

3 . A u s t r a l i a n N u c l e a r S c i e n c e & T e c h n o l o g y O r g a n i z a t i o n , N e w S o u t h W a l e s , A u s t r a l i a .

4 . J a p a n A t o m i c E n e r g y R e s e a r c h I n s t i t u t e , T o k a i - M u r a , J a p a n .

5 . M e t a l s a n d C e r a m i c s D i v i s i o n , O R N L . 6 . P a c i f i c N o r t h w e s t L a b o r a t o r y ,

R i c h l a n d , W a s h .

R A R E - E A R T H E L E M E N T R E F E R E N C E S A M P L E S F O R E L E C T R O N M I C R O P R O B E A N A L Y S I S 1

E. Jarosewich2 and L. A. Boatner

A k n o w l e d g e o f t h e r a r e - e a r t h e l e m e n t c o n -

c e n t r a t i o n i n r o c k s a n d m i n e r a l s d e p e n d s o n

n u m e r o u s g e o c h e m i c a l a n d p e t r o l o g i c a l p r o -

c e s s e s . W h i l e e a r l y a n a l y s e s d e a l t p r i m a r i l y

w i t h t h e g r o s s d i s t r i b u t i o n o f r a r e - e a r t h ( R E )

e l e m e n t s i n b u l k s a m p l e s , a s n e w i n s t r u m e n t a -

t i o n b e c a m e a v a i l a b l e , d e t a i l e d a n a l y s e s o f i n d i -

v i d u a l m i n e r a l p h a s e s w e r e u n d e r t a k e n .

A l t h o u g h p r o g r e s s h a s b e e n m a d e i n t h e d e v e l -

o p m e n t o f p r o g r a m s f o r t h e t h e o r e t i c a l r e d u c -

t i o n o f a n a l y t i c a l m i c r o p r o b e d a t a , t h e m o s t r e l i -

a b l e r e s u l t s a r e s t i l l o b t a i n e d b y c o m p a r i n g

u n k n o w n s w i t h s t a n d a r d s o f s i m i l a r c o m p o s i -

t i o n a n d , o f t e n , o f s i m i l a r c r y s t a l l i n e s t r u c t u r e .

S i n c e e a c h s a m p l e c o n t a i n s o n l y a s i n g l e R E

e l e m e n t , t h e l a n t h a n i d e o r t h o p h o s p h a t e s (PO4)

o f f e r a n e x c e l l e n t c h o i c e f o r m i c r o p r o b e c a l i b r a -

t i o n w i t h o u t t h e i n t e r f e r e n c e c a u s e d b y t h e p r e s -

e n c e o f o t h e r R E e l e m e n t s . T h e R E o r t h o p h o s -

p h a t e s w e r e s y n t h e s i z e d p r e v i o u s l y a t O R N L f o r

v a r i o u s f u n d a m e n t a l s t u d i e s , a n d t h e d e t a i l s o f

t h e p r e p a r a t i o n a n d c r y s t a l l o g r a p h i c a n d p h y s i -

c a l p r o p e r t i e s o f t h e s e o r t h o p h o s p h a t e s h a v e

b e e n s u m m a r i z e d . 3

S i n c e t h e s e s a m p l e s a p p e a r e d t o b e g o o d

c a n d i d a t e s f o r s t a n d a r d s , f u r t h e r c h a r a c t e r i z a -

t i o n w a s u n d e r t a k e n t o e s t a b l i s h t h e i r h o m o -

g e n e i t y a n d s t a b i l i t y . T h r e e c r i t e r i a m u s t b e m e t

t o q u a l i f y a s a c c e p t a b l e m i c r o p r o b e r e f e r e n c e

s a m p l e s . F i r s t , t h e s a m p l e s s h o u l d b e h o m o -

g e n e o u s o n a m i c r o n s c a l e . S e c o n d , t h e y m u s t

b e s t a b l e u n d e r t h e e l e c t r o n b e a m . T h i r d , t h e y

m u s t b e a v a i l a b l e i n a s u f f i c i e n t q u a n t i t y f o r

b u l k a n a l y s e s a n d d i s t r i b u t i o n . I d e a l l y ,

i n d e p e n d e n t a n a l y s e s s h o u l d b e p e r f o r m e d i n

e s t a b l i s h i n g a n a l y t i c a l s t a n d a r d s , a n d i n t h e

p r e s e n t c a s e , t h e R E o r t h o p h o s p h a t e s w e r e u s e d

a s s t a n d a r d s t o c h e c k t h e k n o w n c o m p o s i t i o n s

o f R E g l a s s e s .

F o r m i c r o p r o b e a n a l y s e s o f R E e l e m e n t s , t h e

a b s e n c e o f i n t e r f e r i n g e l e m e n t s i s o f i m p o r t a n c e .

T o a s c e r t a i n t h e d e g r e e o f p u r i t y o f t h e

o r t h o p h o s p h a t e s , a l l t h e s a m p l e s w e r e c h e c k e d

q u a l i t a t i v e l y w i t h x - r a y f l u o r e s c e n c e b y s c a n -

n i n g K a l i n e s o f e a c h e l e m e n t a n d w e r e a l s o

a n a l y z e d w i t h t h e e l e c t r o n m i c r o p r o b e f o r i n t e r -

f e r i n g e l e m e n t s . N o d e t e c t a b l e i n t e r f e r i n g

e l e m e n t s w e r e f o u n d , a n d n e u t r o n a c t i v a t i o n

a n a l y s e s o f s e v e n s a m p l e s s h o w e d o n l y t r a c e s o f

o t h e r R E e l e m e n t s .

A t o t a l o f 1 6 R E a n d r e l a t e d o r t h o p h o s -

p h a t e s w e r e s y n t h e s i z e d a n d c h a r a c t e r i z e d f o r

e l e c t r o n m i c r o p r o b e r e f e r e n c e m a t e r i a l s . T h e s e

r e f e r e n c e s a m p l e s a r e h o m o g e n e o u s o n a m i c r o n

s c a l e a n d a r e v e r y s t a b l e u n d e r t h e e l e c t r o n

b e a m . T h e y a r e i n r e a s o n a b l e s u p p l y a n d a r e

a v a i l a b l e t o r e s e a r c h e r s a s s t a n d a r d s f o r m i c r o -

p r o b e a n d o t h e r m i c r o a n a l y s e s .

1 . S u m m a r y o f p a p e r : Geostandards Newsletter 1 5 , 3 9 7 ( 1 9 9 1 ) .

2 . S m i t h s o n i a n I n s t i t u t i o n , W a s h i n g t o n , D . C .

3 . L . A . B o a t n e r a n d B . C . S a l e s , p . 4 9 5 i n Radioactive W a s t e Forms for the Future, e d . b y W . L u t z e a n d R . C . E w i n g , E l s e v i e r S c i e n c e P u b l i s h e r s , N e w Y o r k , 1 9 8 8 .

T H E A P P L I C A T I O N O F S I N G L E C R Y S T A L S T O A C H I E V E A Q U A N T I T A T I V E

U N D E R S T A N D I N G O F W E L D M I C R O S T R U C T U R E S 1

S. A. David} J. M . Vitek,2

L. A. Boatner, and M . R a p p a z 3

T h e f u s i o n - z o n e m i c r o s t r u c t u r e h a s a c r u c i a l

i n f l u e n c e o n b o t h t h e h o t - c r a c k i n g b e h a v i o r o f

w e l d m e n t s a s w e l l a s t h e o v e r a l l m e c h a n i c a l

p r o p e r t i e s o f w e l d s . T h i s , , m i c r o s t r u c t u r e i s

c o n t r o l l e d b y s e v e r a l f a c t o r s . F i r s t , t h e w e l d -

p o o l s h a p e a n d d y n a m i c n a t u r e o f t h e w e l d p o o l

a f f e c t t h e m i c r o s t r u c t u r a l d e v e l o p m e n t . I n

r e c e n t y e a r s , c o n s i d e r a b l e e f f o r t h a s b e e n

d e v o t e d t o u n d e r s t a n d i n g t h e w e l d - p o o l d y n a m -

i c s a n d h e a t - s o u r c e w e l d - p o o l i n t e r a c t i o n s i n

123

o r d e r t o a c c o u n t f o r t h e d e v e l o p m e n t o f t h e

w e l d - b e a d s h a p e s . A s e c o n d f a c t o r t h a t i n f l u -

e n c e s t h e d e v e l o p m e n t o f t h e f u s i o n - z o n e

m i c r o s t r u c t u r e i s t h e b a s e - m e t a l g r a i n s t r u c t u r e .

I n f u s i o n w e l d s , s o l i d i f i c a t i o n i n i t i a l l y o c c u r s

e p i t a x i a l l y a t p a r t i a l l y m e l t e d g r a i n s i n t h e b a s e

m e t a l , a n d c r y s t a l l o g r a p h i c e f f e c t s h a v e a s t r o n g

i n f l u e n c e o n t h e d e v e l o p m e n t o f t h e o v e r a l l

m i c r o s t r u c t u r e . I n p a r t i c u l a r , g r o w t h w i l l t a k e

p l a c e a l o n g p r e f e r r e d c r y s t a l l o g r a p h i c d i r e c t i o n s

k n o w n a s " e a s y g r o w t h " d i r e c t i o n s . I n t h e

p r e s e n t w o r k , l a r g e s i n g l e c r y s t a l s o f a n

F e - 1 5 N i - 1 5 C r a l l o y h a v e b e e n u t i l i z e d i n o r d e r t o

i n c r e a s e o u r b a s i c u n d e r s t a n d i n g o f t h e f a c t o r s

t h a t i n f l u e n c e t h e d e v e l o p m e n t o f w e l d

m i c r o s t r u c t u r e s . O r i e n t e d t e r n a r y - a l l o y s i n g l e

c r y s t a l s w e r e u s e d t o m a k e e l e c t r o n b e a m ( E B )

w e l d s a l o n g v a r i o u s p r i n c i p a l d i r e c t i o n s l y i n g i n

d i f f e r e n t p r i n c i p a l c r y s t a l l o g r a p h i c p l a n e s . B y

u s i n g o r i e n t e d s i n g l e c r y s t a l s , i t w a s p o s s i b l e t o

o b t a i n c r u c i a l m i c r o s t r u c t u r a l i n f o r m a t i o n t h a t i s

o r d i n a r i l y l o s t w h e n w e l d s a r e m a d e o n n o r m a l

p o l y c r y s t a l l i n e s p e c i m e n s . 4 - ^ T h i s q u a n t i t a t i v e

i n f o r m a t i o n r e g a r d i n g t h e m i c r o s t r u c t u r a l p r o p -

e r t i e s o f E B w e l d s h a s p r o v i d e d v a l u a b l e n e w

i n s i g h t i n t o t h e f u n d a m e n t a l s o f t h e r e l a t i o n -

s h i p s b e t w e e n w e l d - p o o l s h a p e s a n d w e l d

m i c r o s t r u c t u r e s .

A n e w t h r e e - d i m e n s i o n a l g e o m e t r i c a l a n a -

l y t i c a l m e t h o d h a s b e e n d e v e l o p e d i n o r d e r t o

i n t e r p r e t t h e m i c r o s t r u c t u r a l i n f o r m a t i o n r e s u l t -

i n g f r o m w e l d s m a d e u s i n g o r i e n t e d s i n g l e c r y s -

t a l s ( F i g . 4 . 1 0 ) . T h i s a n a l y t i c a l m e t h o d e s t a b -

l i s h e s a d i r e c t c o r r e l a t i o n b e t w e e n t h e t h r e e -

d i m e n s i o n a l w e l d - p o o l s h a p e a n d t h e d e n d r i t i c

5 0 / / m _

F i g . 4 . 1 0 . S t r u c t u r e o f a s i n g l e - c r y s t a l w e l d m a d e a t 4 2 m m / s a l o n g a [ 1 0 0 ] d i r e c t i o n o n a ( 0 0 1 ) s u r f a c e , ( a ) T r a n s v e r s e m a c r o s c o p i c v i e w , ( b ) H i g h e r m a g n i f i c a t i o n o f ( a ) , n e a r t h e t o p o f t h e w e l d , a n d ( c ) t o p v i e w o f m i c r o s t r u c t u r e .

m i c r o s t r u c t u r e s t h a t a r e o b s e r v e d i n t w o -

d i m e n s i o n a l t r a n s v e r s e m i c r o g r a p h s a n d c a n b e

u s e d t o r e c o n s t r u c t t h e t h r e e - d i m e n s i o n a l w e l d -

124

p o o l s h a p e . T h e g e o m e t r i c a l a n a l y s i s a n d d e n -

d r i t i c s t r u c t u r e s o b s e r v e d i n s i n g l e c r y s t a l s c a n

b e e x t e n d e d t o e x p l a i n t h e o b s e r v e d m i c r o s t r u c -

t u r a l f e a t u r e s i n b i c r y s t a l w e l d s a s w e l l a s i n

o v e r l a p p i n g m u l t i p a s s w e l d s . T h e s e r e s u l t s

h a v e s i g n i f i c a n t p r a c t i c a l a p p l i c a t i o n s i n e x p l a i n -

i n g m i c r o s t r u c t u r a l f e a t u r e s i n w e l d m e n t s a n d

i n e v a l u a t i n g t h e w e l d - p o o l d e v e l o p m e n t .

1 . S u m m a r y o f p a p e r : Welding Journal (in p r e s s ) .

2 . M e t a l s a n d C e r a m i c s D i v i s i o n , O R N L . 3 . E c o l e P o l y t e c h n i q u e F e d e r a t e d e

L a u s a n n e , L a u s a n n e , S w i t z e r l a n d . 4 . M . R a p p a z e t a l . , Metall. Trans. A 2 0 A ,

1 1 2 5 ( 1 9 8 9 ) . 5 . M . R a p p a z e t a l . , Metall. Trans. A 2 1 A ,

1 7 6 7 ( 1 9 9 0 ) . 6 . S . A . D a v i d e t a l . , Metall. Trans. A 2 1 A ,

1 7 5 3 ( 1 9 9 0 ) .

S T U D Y O F E P I T A X I A L P L A T I N U M T H I N F I L M S G R O W N B Y

M E T A L L O - O R G A N I C C H E M I C A L V A P O R D E P O S I T I O N ( M O C V D ) 1

B. S. Kwak,2 P. N. First,2 A. Erbil} B. J. Wilkens,3

J. D. Budai, M. F. Chisholm, and L. A. Boatner

H e t e r o s t r u c t u r e s f o r m e d u s i n g v a r i o u s

s e m i c o n d u c t i n g m a t e r i a l s h a v e b e e n i n v e s t i -

g a t e d e x t e n s i v e l y d u r i n g t h e p a s t t w o d e c a d e s

b e c a u s e o f a h i g h l e v e l o f i n t e r e s t i n t h e d e v e l -

o p m e n t o f d e v i c e a p p l i c a t i o n s f o r s u c h s y s t e m s

a s w e l l a s f o r t h e o p p o r t u n i t i e s t h e y o f f e r i n

s t u d y i n g f u n d a m e n t a l i s s u e s i n i n t e r f a c e p h y s i c s

a n d t h e m e c h a n i s n ^ s ^ f t h i n - f i l m g r o w t h .

A l t h o u g h h e t e r o s t r u c t u r e s f o r m e d u s i n g m a t e r i -

a l s o t h e r t h a n s e m i c o n d u c t o r s ( e . g . , m e t a l s , i n s u -

l a t o r s , s u p e r c o n d u c t o r s , a n d f e r r o e l e c t r i c s ) h a v e

n o t b e e n i n v e s t i g a t e d a s e x t e n s i v e l y , t h e p r a c t i -

c a l a n d f u n d a m e n t a l p o t e n t i a l o f s u c h s y s t e m s i s

u n d o u b t e d l y h i g h — a s d e m o n s t r a t e d r e c e n t l y i n

t h e c a s e o f i n v e s t i g a t i o n s o f m e t a l -

s e m i c o n d u c t o r h e t e r o s t r u c t u r e s . I n t h e p r e s e n t

w o r k , t h e g r o w t h a n d p r o p e r t i e s o f s i n g l e -

c r y s t a l o x i d e - m e t a l h e t e r o s t r u c t u r e s f o r m e d b y K

M O C V D h a v e b e e n i n v e s t i g a t e d .

S p e c i f i c a l l y , t h e M O C V D t e c h n i q u e h a s b e e n

a p p l i e d s u c c e s s f u l l y t o t h e g r o w t h o f e p i t a x i a l

p l a t i n u m t h i n f i l m s o n ( 1 0 0 ) s u r f a c e s o f s i n g l e -

c r y s t a l p o t a s s i u m t a n t a l a t e ( K T a 0 3 ) a n d s t r o n -

t i u m t i t a n a t e ( S r T i C ^ ) -

P l a t i n u m w a s u t i l i z e d a s t h e m e t a l c o m p o -

n e n t o f t h e o x i d e - m e t a l h e t e r o s t r u c t u r e s i n c e i t

e x h i b i t s l i t t l e o r n o r e a c t i o n w i t h m o s t o x i d e

c o m p o u n d s . T h e M O C V D p r o c e s s e m p l o y e d i n

t h i s w o r k i s u n i q u e i n t h e s e n s e t h a t a n o x i d i z -

i n g a t m o s p h e r e i s e m p l o y e d , t h e r e b y e l i m i n a t -

i n g t h e i n c o r p o r a t i o n o f c a r b o n i n t h e t h i n f i l m .

P l a t i n u m t h i n f i l m s g r o w n o n K T a O s ( 1 0 0 ) a t a

r a t e o f 7 0 n m / h s h o w e d s t r o n g R B S / c h a n n e l i n g

e f f e c t s w i t h a Xmin of 4 % . I n - p l a n e $ a n d 0 - 2 8

s c a n x - r a y d i f f r a c t i o n a n a l y s e s d e m o n s t r a t e d t h e

t h r e e - d i m e n s i o n a l e p i t a x i a l a l i g n m e n t o f t h e

p l a t i n u m f i l m w i t h t h e K T a O s s u b s t r a t e .

T r a n s m i s s i o n e l e c t r o n m i c r o g r a p h s v i e w e d i n

c r o s s s e c t i o n p r o v i d e d a d d i t i o n a l i n f o r m a t i o n

r e g a r d i n g t h e n a t u r e o f t h e e p i t a x i a l P t - K T a 0 3

i n t e r f a c e . T h e r o o m - t e m p e r a t u r e r e s i s t i v i t y o f a

6 0 - n m - t h i c k P t f i l m o n K T a C > 3 ( 1 0 0 ) w a s 1 2 . 0

c m . X - r a y d i f f r a c t i o n a n d p o l e - f i g u r e a n a l y s e s

s h o w e d t h a t i n t h e c a s e o f P t f i l m s d e p o s i t e d o n

e i t h e r f u s e d q u a r t z o r S i ( 1 0 0 ) s u r f a c e s , t h e r e s u l t -

i n g f i l m s w e r e p o l y c r y s t a l l i n e a n d f u l l y t e x t u r e d

125

w i t h < 1 1 1 > o r i e n t a t i o n s p e r p e n d i c u l a r t o t h e

s u b s t r a t e s u r f a c e s . W h i l e p l a t i n u m t h i n f i l m s

h a v e p r e v i o u s l y b e e n d e p o s i t e d b y s p u t t e r i n g t o

f o r m b u f f e r l a y e r s f o r o x i d e s u p e r c o n d u c t o r s

a n d f o r f e r r o e l e c t r i c P b T i C > 3 f i l m s , t h e M O C V D

m e t h o d u s e d h e r e s h o u l d b e m o r e s u i t a b l e f o r

t h e d e p o s i t i o n o f o x i d e - p l a t i n u m h e t e r o -

s t r u c t u r e s s i n c e i t o v e r c o m e s m a n y o f t h e

l i m i t a t i o n s t h a t a r e i n h e r e n t i n v a c u u m

d e p o s i t i o n t e c h n i q u e s t h a t e m p l o y e n e r g e t i c

p a r t i c l e s . B y e l i m i n a t i n g s u c h e n e r g e t i c

p a r t i c l e s , i t s h o u l d b e p o s s i b l e t o r e m o v e t h e

a s s o c i a t e d d a m a g e e f f e c t s a n d , t h e r e b y , g a i n

a d d i t i o n a l i n s i g h t i n t o t h e i n t r i n s i c i n t e r f a c i a l

p r o p e r t i e s o f h e t e r o s t r u c t u r e s .

1 . S u m m a r y o f p a p e r : Journal of Applied Physics ( i n p r e s s ) .

2 . G e o r g i a I n s t i t u t e o f T e c h n o l o g y , A t l a n t a , G a .

3 . B e l l C o m m u n i c a t i o n s R e s e a r c h , R e d B a n k , N . J .

5. Ion Beam and Laser Processing

U t i l i z a t i o n o f i o n b e a m s a n d l a s e r s i n b a s i c r e s e a r c h a n d m a t e r i a l s s y n t h e s i s a n d

p r o c e s s i n g c o n t i n u e s t o o f f e r e x c i t i n g n e w o p p o r t u n i t i e s i n m a t e r i a l s s c i e n c e . I n t h i s

c h a p t e r , p r o g r e s s i n i o n b e a m p r o c e s s i n g , i o n i m p l a n t a t i o n a n d a n a l y s i s , a n d l a s e r a n d

m o l e c u l a r b e a m p r o c e s s i n g o f t h i n f i l m s i s r e p o r t e d . T h i s r e s e a r c h i s p e r f o r m e d a t t h e

S u r f a c e M o d i f i c a t i o n a n d C h a r a c t e r i z a t i o n R e s e a r c h C e n t e r ( S M A C R C ) a n d t h e

p u l s e d - l a s e r a b l a t i o n a n d m o l e c u l a r - j e t g r o w t h f a c i l i t i e s .

S e r v i n g n e a r l y 1 0 0 u s e r s e a c h y e a r , t h e S M A C R C c o n t i n u e s t o p r o v i d e t h e s c i e n t i f i c u ' 1

c o m m u n i t y w i t h e x t e n s i v e c a p a b i l i t i e s f o r i o n b e a m p r o c e s s i n g o f t h e n e a r - s u r f a c e

r e g i o n o f s o l i d s . M o d i f i c a t i o n o f t h e n o n l i n e a r o p t i c a l p r o p e r t i e s o f g l a s s e s , e n h a n c e -

m e n t o f t h e t h e r m a l s t a b i l i t y o f i m p l a n t e d w a v e g u i d e s , r e d u c t i o n i n t h e b a c t e r i a l

a d h e r e n c e t o s u r g i c a l a l l o y s , a n d a s s e s s m e n t o f t h e b e n e f i c i a l e f f e c t s o f i m p l a n t a t i o n o n

p i t t i n g a n d c o r r o s i o n i n a q u e o u s s o l u t i o n s c o n t a i n i n g c h l o r i d e i o n s a r e e x a m p l e s o f t h e

v a r i e t y o f s c i e n t i f i c p r o j e c t s w h i c h e m p l o y t h i s f a c i l i t y . F u n d a m e n t a l s t u d i e s c o n -

c e r n e d w i t h c h a r a c t e r i z i n g a n d u n d e r s t a n d i n g t h e e f f e c t s o f b o t h m e d i u m - a n d h i g h -

e n e r g y i o n i m p l a n t a t i o n o n t h e g r o w t h o f d a m a g e a n d i t s a c c u m u l a t i o n i n e l e m e n t a l ,

c o m p o u n d , a n d a l l o y s e m i c o n d u c t o r s c o n t i n u e t o b e e m p h a s i z e d . B u r i e d a m o r p h o u s

l a y e r s h a v e b e e n f o r m e d i n d i a m o n d b y C i o n i m p l a n t a t i o n , a n d m o d i f i c a t i o n o f t h e

o p t i c a l p r o p e r t i e s o f A I 2 O 3 h a v e b e e n a c h i e v e d b y h i g h - e n e r g y A u i o n i m p l a n t a t i o n .

F o r m a t i o n o f m u l t i l a y e r e d s t r u c t u r e s i n v o l v i n g C o S i 2 a n d t h e s y n t h e s i s o f I r S i 3 u s i n g

h i g h - e n e r g y i m p l a n t a t i o n a r e a m o n g t h e n e w a r e a s o f r e s e a r c h b e i n g p u r s u e d . O p t i m a l

c o n d i t i o n s f o r e l e c t r o n c y c l o t r o n r e s o n a n c e p l a s m a e t c h i n g o f p o l y s i l i c o n a n d p l a s m a

d e p o s i t i o n o f s t o i c h i o m e t r i c B N t h i n f i l m s h a v e b e e n d e t e r m i n e d , a n d t h i n C f i l m s

h a v e b e e n g r o w n o n s i n g l e - c r y s t a l C u b y i o n i m p l a n t a t i o n a n d l a s e r a n n e a l i n g .

T h e S e m i c o n d u c t o r P h y s i c s , T h i n F i l m s , a n d P h o t o v o l t a i c M a t e r i a l s P r o g r a m h a s

i n t r o d u c e d 1 0 - n s r e s o l u t i o n p h o t o g r a p h y t o s t u d y l a s e r a b l a t i o n p l a s m a e x p a n s i o n i n t o

v a c u u m a n d g a s a t m o s p h e r e s , a n d g r o w t h o f c a r b o n - f r e e , e p i t a x i a l Z n S f i l m s o n G a A s

h a s b e e n a c c o m p l i s h e d b y t h e l a s e r a b l a t i o n p r o c e s s . I n w o r k o n t h e d e v e l o p m e n t a n d

c h a r a c t e r i z a t i o n o f m o l e c u l a r - j e t t h i n - f i l m d e p o s i t i o n , m o n o l a y e r g r o w t h c o n t r o l h a s

b e e n s h o w n t o b e p o s s i b l e , a n d l a y e r - b y - l a y e r s y n t h e s i s o f s u p e r l a t t i c e s c a n b e

p e r f o r m e d u s i n g t h i s t e c h n i q u e . T h e e x t e n s i v e w o r k o n t h i n - f i l m s u p e r c o n d u c t i v i t y i n

t h i s p r o g r a m i s r e p o r t e d i n C h a p t e r 2 .

127

128

ION BEAM PROCESSING

C R O S S - S E C T I O N A L T R A N S M I S S I O N E L E C T R O N M I C R O S C O P Y ( T E M )

O B S E R V A T I O N O F C O P P E R - I M P L A N T E D S i O z G L A S S 1

H. Hosono,2 H. Fukushima,2 Y. Abe,2

R. A. Weeks,3 and R. A. Zuhr

T h e u s e o f i o n i m p l a n t a t i o n t o m o d i f y s i g -

n i f i c a n t l y t h e s u r f a c e a n d n e a r - s u r f a c e p r o p e r -

t i e s o f g l a s s e s h a s b e e n s t u d i e d e x t e n s i v e l y o v e r

t h e p a s t t w o d e c a d e s . O f p r i m a r y i n t e r e s t i s

t h e a p p l i c a t i o n o f t h e s e t e c h n i q u e s t o t h e f o r -

m a t i o n o f o p t i c a l w a v e g u i d e s b y c o n t r o l l i n g t h e

r e f r a c t i v e i n d e x a n d i n t r o d u c i n g n o n l i n e a r o p t i -

c a l p r o p e r t i e s . I n t h i s w o r k , d i r e c t e v i d e n c e f o r

t h e f o r m a t i o n o f C u c o l l o i d s a n d t h e c l o s e r e l a -

t i o n s h i p b e t w e e n c o l l o i d s i z e a n d t h e

i m p l a n t e d C u c o n c e n t r a t i o n a r e r e p o r t e d .

C r o s s - s e c t i o n a l T E M p h o t o g r a p h s o f S i 0 2

g l a s s i m p l a n t e d w i t h C u + a t 1 6 0 k e V t o a d o s e

o f 6 x 1 0 1 6 c m " 2 s h o w e d n u m e r o u s p a r t i c l e s i n

t h e r e g i o n f r o m t h e i m p l a n t e d s u r f a c e t o a

d e p t h o f > 2 0 0 n m . P a r t i c l e d i a m e t e r s w e r e

a l m o s t c o n s t a n t a t a g i v e n d e p t h , b u t v a r i e d i n

t h e r a n g e 2 - 8 n m w i t h d e p t h . F i g u r e 5 . 1 s h o w s

t h e r e l a t i o n s h i p b e t w e e n t h e d i s t r i b u t i o n o f

d i a m e t e r s o f t h e s e p a r t i c l e s a s a f u n c t i o n o f

d e p t h a n d t h e d e p t h d i s t r i b u t i o n o f t h e

i m p l a n t e d C u c o n c e n t r a t i o n s . T h e c o n c e n t r a t i o n

a s a f u n c t i o n o f d e p t h i s b i m o d a l i n s h a p e . I t i s

e v i d e n t f r o m F i g . 5 . 1 t h a t t h e d i s t r i b u t i o n o f

o 50 1 0 0 150 200 „ 250

DEPTH (nm)

F i g . 5 . 1 . D e p t h d i s t r i b u t i o n s o f C u c o n c e n -t r a t i o n a n d C u p a r t i c l e d i a m e t e r i n S i 0 2 g l a s s i m p l a n t e d t o a d o s e o f 6 x 1 0 1 6 c m " 2 a t 1 6 0 k e V . Rp a n d A Rp d e n o t e m e a n r a n g e a n d s t r a g g l i n g c a l c u l a t e d u s i n g t h e T R I M c o d e .

p a r t i c l e d i a m e t e r s i s c l o s e t o t h e d i s t r i b u t i o n o f

C u c o n c e n t r a t i o n s .

B u r i e d t r i p l e l a y e r s o f C u c o l l o i d s i n S i C > 2

g l a s s w e r e f o r m e d b y s e q u e n t i a l i m p l a n t a t i o n .

F i r s t , C u + i o n s w e r e i m p l a n t e d t o a d o s e o f

6 x 1 0 1 6 c m " 2 a t 1 6 0 k e V t o f o r m t h e d u a l l a y e r s

s h o w n i n F i g . 5 . 1 ; t h e n a n a d d i t i o n a l d o s e o f

2 x 1 0 1 6 i o n s c m " 2 a t 3 5 k e V w a s a d d e d . A s

e x p e c t e d , t h r e e l a y e r s o f C u c o l l o i d s w e r e

f o r m e d . I n t h i s c a s e t h e s h a p e o f t h e d i s t r i b u -

t i o n o f t h e d i a m e t e r s o f t h e C u c o l l o i d s w a s

a l s o s i m i l a r t o t h a t o f t h e d e p t h d i s t r i b u t i o n o f

i m p l a n t e d C u .

T h e s e d a t a a r e t h e f i r s t d i r e c t e v i d e n c e o f

t h e f o r m a t i o n o f c o p p e r p a r t i c l e s i n

C u - i m p l f m t e d S i C > 2 g l a s s , t o o u r k n o w l e d g e . A s

a f i r s t a p p r o x i m a t i o n , t h e d i a m e t e r o f t h e C u

c o l l o i d s i n c r e a s e s l i n e a r l y w i t h C u c o n c e n t r a -

/

129

t i o n . A l t h o u g h f u r t h e r w o r k w i l l b e n e e d e d t o

v e r i f y t h i s , i t i s b e l i e v e d t h a t t h i s c o r r e l a t i o n

w i l l b e u s e f u l i n e n g i n e e r i n g c o l l o i d s i z e b y i o n

i m p l a n t a t i o n .

1 . S u m m a r y o f p a p e r t o b e p u b l i s h e d . 2 . N a g o y a I n s t i t u t e o f T e c h n o l o g y ,

N a g o y a , J a p a n . 3 . V a n d e r b i l t U n i v e r s i t y , N a s h v i l l e ,

T e n n .

PICOSECOND NONLINEAR OPTICAL RESPONSE OF COPPER CLUSTERS CREATED BY ION IMPLANTATION IN FUSED SILICA1

R . H . Magrudet2 R. F. Haglund, Jr.,2 L. Yang,2

J. E. Wittig2 K. Becker,2 and R. A. Zuhr

P i c o s e c o n d n o n l i n e a r o p t i c a l m a t e r i a l s a r e

i m p o r t a n t f o r o p t i c a l s w i t c h i n g , s e n s i n g , a n d

c o m p u t i n g . M e t a l l i c n a n o c l u s t e r s e m b e d d e d i n

a d i e l e c t r i c e x h i b i t a n o n r e s o n a n t u l t r a f a s t n o n -

l i n e a r r e s p o n s e a t t h e b u l k o r s u r f a c e p l a s m o n

f r e q u e n c y o f t h e m e t a l . I n t h i s w o r k , b o t h t h e

l i n e a r a n d n o n l i n e a r r e s p o n s e s o f c o p p e r c l u s t e r s

f o r m e d b y i o n i m p l a n t a t i o n i n t o f u s e d s i l i c a a r e

r e p o r t e d .

H i g h - p u r i t y f u s e d s i l i c a d i s k s w e r e

i m p l a n t e d w i t h C u + a t 1 6 0 k e V t o a t o t a l d o s e

o f ~ 1 2 x 1 0 1 6 i o n s c m " 2 . T h e i m p l a n t a t i o n

p a r a m e t e r s a r e l i s t e d i n T a b l e 5 . 1 . T h e C u c o n -

c e n t r a t i o n s ( T a b l e 5 . 1 ) a n d d e p t h p r o f i l e s o f

t h e i m p l a n t e d i o n s w e r e d e t e r m i n e d b y i o n

b a c k s c a t t e r i n g . U n d e r p l a n - v i e w T E M e x a m i -

n a t i o n , a l l t h r e e s a m p l e s e x h i b i t e d s p h e r i c a l

C u p a r t i c l e s o f r a n d o m c r y s t a l l o g r a p h i c o r i e n -

t a t i o n e m b e d d e d i n t h e s i l i c a m a t r i x .

T h e n o n l i n e a r i n d e x o f r e f r a c t i o n o f t h e C u -

i m p l a n t e d s i l i c a w a s m e a s u r e d b y t h e Z - s c a n

t e c h n i q u e . 3 E x p e r i m e n t a l v a l u e s o f t h e n o n -

l i n e a r i n d e x o f r e f r a c t i o n , y , r e s u l t i n g f r o m

Z s c a n s u s i n g a 1 0 0 - p s p u l s e t r a i n f r o m a

f r e q u e n c y - d o u b l e d N d : Y A G l a s e r w i t h a p e a k

i r r a d i a n c e ~ 1 0 7 W c m " 2 a r e s h o w n i n T a b l e 5 . 1 .

S i n c e t h e v a l u e s f o r Y a r e c o r r e l a t e d g e n e r a l l y

w i t h t h e t o t a l a m o u n t o f i m p l a n t e d C u , i t i s

c o n c l u d e d t h a t t h e r e f r a c t i v e p a r t o f t h e o p t i -

c a l n o n l i n e a r i t y i s p r o b a b l y t h e r m o - o p t i c i n

c h a r a c t e r , b u t i s i n f l u e n c e d b y t h e c h a n g e i n

n a n o c l u s t e r s i z e d i s t r i b u t i o n i n t r o d u c e d a t

h i g h e r i o n b e a m c u r r e n t d e n s i t y . T o t e s t f o r a n

Table 5.1. Implantation parameters and y for three Si02 samples implanted with 160-keV Cu+.

N o m i n a l N u m b e r R B S M e a s u r e d C u r r e n t y y S a m p l e D o s e o f S i d e s D o s e D e n s i t y l O O p s , 5 3 2 n m 5 p s , 5 8 3 n m

( i o n s x c m " 2 ) I m p l a n t e d ( i o n s x c m " 2 ) ( | i A x c m " 2 ) ( c m 2 x W " 1 ) ( c m 2 x W " 1 )

1 1 2 x l 0 1 6 1 l O x l O 1 6 2 . 5 1 . 8 x l O " 7 1 . 8 x l O " 1 0

2 6 x l O 1 6 2 5 . 2 x l O 1 6 2 . 5 1 . 5 x l O " 7 1 . 1 x 1 0 " 1 0

3 6 x l O 1 6 2 5 . 2 x l O 1 6 V : 7 . 5 2 . 3 x l O " 7 —

u l t r a f a s t e l e c t r o n i c n o n l i n e a r i t y , s a m p l e s w e r e

i r r a d i a t e d w i t h l i g h t f r o m a 5 - p s , c a v i t y -

d u m p e d t u n a b l e d y e l a s e r . R e s u l t s o f Z - s c a n

m e a s u r e m e n t s w i t h t h i s l a s e r a t a w a v e l e n g t h

o f 5 8 3 n m a r e s h o w n i n t h e l a s t c o l u m n o f

T a b l e 5 . 1 . T h e s e v a l u e s f o r y i n C u r s i l i c a a r e

c o m p a r a b l e t o t h o s e m e a s u r e d f o r g o l d c o l l o i d s

i n r u b y - g o l d g l a s s , w h i c h a r e b e l i e v e d t o b e d u e

t o a n e l e c t r o n i c K e r r n o n l i n e a r i t y a r i s i n g p r i -

m a r i l y f r o m i n t r a b a n d e x c i t a t i o n s o f h o t

e l e c t r o n s .

1 . S u m m a r y o f p a p e r t o b e p u b l i s h e d . 2 . V a n d e r b i l t U n i v e r s i t y , N a s h v i l l e ,

T e n n . 3 . M . S h e i k - B a h a e e t a l . , IEEE ].

Quantum Elect. 2 6 , 7 6 0 ( 1 9 9 0 ) .

I O N - I M P L A N T E D O P T I C A L W A V E G U I D E S I N KTAOA1

/ . Y . C . Wong,2 L. Zhang,2 G. Kakarantzas2

P. D. Townsendf- P. J. Chandler,2 and L. A. Boatner

P l a n a r o p t i c a l w a v e g u i d e s h a v e b e e n

f o r m e d p r e v i o u s l y i n a w i d e r a n g e o f c r y s t a l l i n e

a n d g l a s s i n s u l a t o r s b y u s i n g i o n i m p l a n t a t i o n .

I n p r i n c i p l e , t h e a p p r o a c h h a s b e e n t o u s e l i g h t

i o n s ( e . g . , h e l i u m ) a t h i g h e n e r g y t o f o r m a d a m -

a g e l a y e r w h e r e n u c l e a r c o l l i s i o n s o c c u r a t t h e

e n d o f t h e i o n t r a c k . I n t h e m a j o r i t y o f t h e c r y s -

t a l s e x a m i n e d s o f a r , t h e d a m a g e d l a y e r h a s a

r e d u c e d r e f r a c t i v e i n d e x ; t h e r e f o r e , t h e l a y e r

b e t w e e n t h e s u r f a c e a n d d a m a g e a c t s a s a n o p t i -

c a l w a v e g u i d e . F o r t h e m o r e s t a b l e c r y s t a l

s t r u c t u r e s , i o n i z a t i o n a n d e l e c t r o n i c e x c i t a t i o n

m e r e l y f o r m c o l o r c e n t e r s a n d i s o l a t e d p o i n t

130

d e f e c t s . C o n s e q u e n t l y , a n n e a l i n g o f t h e

i m p l a n t e d c r y s t a l s r e s u l t s i n r e c o v e r y o f t h e

p o i n t d e f e c t s a n d l o s s o f t h e c o l o r c e n t e r s , b u t

t h e h e a v i l y d a m a j g e d s t r u c t u r e s a t t h e n u c l e a r -

d a m a g e e n d o f t h e i o n t r a c k a r e m o r e c o m p l e x

a n d a r e s t a b l e t o h i g h e r t e m p e r a t u r e s . D e t a i l e d

c h a r a c t e r i z a t i o n o f t h e r e f r a c t i v e - i n d e x p r o f i l e s

a n d t h e i r t h e r m a l s t a b i l i t y r e v e a l s c o n s i d e r a b l e

d i v e r s i t y i n t h e d e t a i l e d r e s p o n s e o f t h e v a r i o u s

m a t e r i a l s .

T h e p r e s e n t w o r k w a s u n d e r t a k e n t o

a t t e m p t t o f o r m o p t i c a l w a v e g u i d e s i n K T a O a —

a m a t e r i a l t h a t h a s a l r e a d y b e e n u s e d i n c o m p a r -

i s o n s o f i o n i m p l a n t a t i o n e f f e c t s o f c r y s t a l l i n e

o x i d e s . 3 ' 4

O p t i c a l w a v e g u i d e s w e r e f o r m e d b y h e l i u m

i o n i m p l a n t a t i o n i n K T a C > 3 . T h e i m p l a n t a t i o n

f o r m s a c o n f i n e m e n t b a r r i e r n e a r t h e p r o j e c t e d

r a n g e o f t h e i o n b y d e c r e a s i n g t h e r e f r a c t i v e

i n d e x a s m u c h a s 1 6 % f o r i o n d o s e s 4 x 1 0 1 6

i o n s / c m 2 . T h i s i s t h e h i g h e s t r e f r a c t i v e i n d e x

c h a n g e y e t r e p o r t e d f o r i o n - i m p l a n t e d c r y s -

t a l l i n e p l a n a r w a v e g u i d e s . G u i d i n g m o d e s

( w i t h m o d e r a t e l y l o w l o s s ) a r e p r o d u c e d w i t h -

o u t t h e n e e d f o r a n n e a l i n g o u t o f c o l o r c e n t e r s .

D u r i n g a n n e a l i n g s t u d i e s , t h e i n d e x c h a n g e

r e d u c e s d u r i n g a n a n n e a l s t a g e n e a r 4 0 0 ° C , b u t

w a v e g u i d i n g i s m a i n t a i n e d e v e n a f t e r a n n e a l s t o

9 0 0 ° C . L o s s m e a s u r e m e n t s i n d i c a t e a p l a n a r -

w a v e g u i d e l o s s o f < 1 d B / c m a f t e r a 4 0 0 ° C

a n n e a l . I m p l a n t e d K T a C > 3 e x h i b i t s a s i m i l a r i t y

o f i n d e x p r o f i l e s t o i m p l a n t e d L i T a C > 3 a n d a n

e x c e p t i o n a l l y h i g h i n d e x - c h a n g e e f f i c i e n c y

An ~ 4 % f o r a d o s e o f o n l y 5 x 1 0 1 5 i o n s / c m 2 . A

s t a b l e a m o r p h o u s p h a s e i s n o t f o r m e d , h o w e v e r ,

131

i n t h e h i g h l y d i s o r d e r e d n u c l e a r - c o l l i s i o n r e g i o n

a s t h e i n d e x m o d i f i c a t i o n s a r e r e d u c e d d u r i n g

t h e a n n e a l i n g p r o c e s s . N e v e r t h e l e s s , a n n e a l i n g

r e s u l t s i n d i c a t e t h a t K T a C > 3 w a v e g u i d e s h a v e a

r e m a r k a b l e t h e r m a l s t a b i l i t y , a n d t h e r e i s s t i l l a

s u f f i c i e n t i n d e x c h a n g e l e f t , e v e n a t v e i y h i g h

t e m p e r a t u r e s ( 9 0 0 ° C ) , f o r t h e w a v e g u i d e s t o b e

e f f e c t i v e .

1 . S u m m a r y o f p a p e r : J. Appl. Phys. 7 1 , 4 9 ( 1 9 9 2 ) .

2 . U n i v e r s i t y o f S u s s e x , B r i g h t o n , U n i t e d K i n g d o m .

3 . C . W . W h i t e e t a l . , Mater. Sci. Rep. 4 , 4 1 ( 1 9 8 9 ) .

4 . J . R a n k i n e t a l . , Nucl. Instrum. and Methods Phys. Res. Sect. B 32,28 ( 1 9 8 8 ) .

t h r e s h o l d d e p e n d e n c e u p o n t h e O / T i r a t i o .

L i t t l e e f f e c t i s s e e n a t r a t i o s o f 1 . 5 a n d b e l o w ,

w h i l e h i g h e r r a t i o s p r o d u c e s i g n i f i c a n t

i m p r o v e m e n t . W i t h n o o x y g e n i m p l a n t a t i o n ,

t h e T i m i g r a t e s c l o s e t o t h e s u r f a c e d u r i n g

s o l i d - p h a s e e p i t a x y a n d g r a d u a l l y d i f f u s e s

d e e p e r d u r i n g a n n e a l i n g , a s s e e n i n F i g . 5 . 2 . I n

t h e s a m p l e i m p l a n t e d w i t h a n O / T i r a t i o o f 3 ,

t h e T i p r o f i l e s h a r p e n s d u r i n g a n n e a l i n g , p r o -

d u c i n g a b u r i e d l a y e r o f h i g h - T i c o n c e n t r a t i o n ,

w h i c h i s v e r y s t a b l e a g a i n s t m i g r a t i o n . M e a -

s u r e m e n t s w e r e m a d e o f t h e l o s s o f t h e t r a n s -

v e r s e e l e c t r i c m o d e i n p l a n a r w a v e g u i d e s f a b r i -

c a t e d w i t h a n d w i t h o u t a d d i t i o n a l O i m p l a n -

t a t i o n . T h e O - i m p l a n t e d g u i d e s e x h i b i t e d t w o

(f EFFECT OF OXYGEN IMPLANTATION

ON THE THERMAL STABILITY OF Ti-IMPLANTED LiNb0 3

D . B . Poker, D. G. Tonn} „ and Uma B. Ramabadran2

I m p l a n t a t i o n o f T i i n t o L i N b C > 3 h a s b e e n

s h o w n t o b e a n e f f e c t i v e t e c h n i q u e f o r t h e f a b r i -

c a t i o n o f o p t i c a l w a v e g u i d e s . T h e t e c h n i q u e

o f f e r s a d v a n t a g e s i n t h e c o n t r o l o f t h e T i c o n -

c e n t r a t i o n p r o f i l e a s w e l l a s t h e m a x i m u m

a t t a i n a b l e c o n c e n t r a t i o n . H o w e v e r , t h e n e e d t o

p e r f o r m s o l i d - p h a s e e p i t a x y a n d t h e r m a l

a n n e a l i n g f o l l o w i n g i m p l a n t a t i o n c a n r e s u l t i n

s i g n i f i c a n t m i g r a t i o n o f t h e i m p l a n t e d T i . T h e

s t a b i l i t y o f t h e i m p l a n t e d T i ( 2 . 5 x 1 0 1 7 c m " 2 ,

a t 5 0 0 ° C ) f o l l o w i n g h i g h - t e m p e r a t u r e a n n e a l -

i n g ( 1 0 0 0 ° C , 1 - 4 h ) c a n b e i m p r o v e d d r a m a t i -

c a l l y b y a n a d d i t i o n a l i m p l a n t o f o x y g e n b e f o r e

a n n e a l i n g . T h e i m p r o v e m e n t e x h i b i t s a

MNL DWG tl UN •500

. 4000

3500 3000

2500

2000

1500

1000

500

* O/TI - 0 • O/Ii - 3

I Nb I

. Rondom .»•»•• . , • ® •A, • 444

• • • Aligned

' > M M ! l 4 1 i | . 4 l 4 j U M 4 i

1200 1300 1400 1500, 1600 1700 1800 Bockicattarad Energy (k«V)

F i g . 5 . 2 . R u t h e r f o r d b a c k s c a t t e r i n g s p e c -t r u m a l o n g r a n d o m a n d a l i g n e d d i r e c t i o n s o f L i N b O a i m p l a n t e d w i t h T i a l o n e ( o p e n t r i -a n g l e s ) o r T i p l u s O ( f i l l e d c i r c l e s ) , a f t e r a n n e a l i n g . T h e p e a k s a t 1 3 0 0 a n d 1 5 5 0 k e V i n d i c a t e a s t a b i l i z e d l a y e r o f e n h a n c e d T i c o n -c e n t r a t i o n b e l o w t h e s u r f a c e o n t h e s a m p l e i m p l a n t e d w i t h a n O / T i r a t i o o f 3 . I n t h e s a m p l e i m p l a n t e d w i t h T i a l o n e , t h e p e a k a t 1 4 5 0 k e V a n d t h e d e f i c i t a t 1 7 0 0 k e V i n d i c a t e t h a t t h e i m p l a n t e d T i h a s m i g r a t e d t o t h e s u r - . f a c e d u r i n g a n n e a l i n g .

1 - 7 '

132

m o d e s , c o m p a r e d t o a s i n g l e m o d e f o r t h e g u i d e s

i m p l a n t e d w i t h T i a l o n e , t h o u g h t h e O -

i m p l a n t e d g u i d e s s h o w e d h i g h e r l o s s e s . T h e

e n h a n c e d s t a b i l i t y o f t h e i m p l a n t e d T i p l u s O

s u g g e s t s t h a t t h i s p r o c e s s c o u l d b e u s e d t o

p r o d u c e s i n g l e o r e v e n m u l t i p l e b u r i e d

w a v e g u i d e s , w h i c h p r e v i o u s l y h a s b e e n i m p o s -

s i b l e d u e t o t h e h i g h m o b i l i t y o f T i i m p l a n t e d

a l o n e .

1 . O a k R i d g e A s s o c i a t e d U n i v e r s i t i e s f a c u l t y r e s e a r c h p a r t i c i p a n t f r o m B a l d w i n -W a l l a c e C o l l e g e , B e r e a , O h i o .

2 . W r i g h t P a t t e r s o n A i r F o r c e B a s e , D a y t o n , O h i o . °

CHARGE INJECTION PROPERTIES Oil IRIDIUM OXIDE FILMS PRODUCED

ON Ti-6A1-4V ALLOY SUBSTRATES BY ION BEAM MIXING TECHNIQUES

/. M. Williams, I-S. Lee} and R. A. Buchanan1

c a t e d t h a t m i x i n g r e s u l t s w e r e a s e x p e c t e d .

I r i d i u m i n v e n t o r y w a s a s c e r t a i n e d a t a p p r o -

p r i a t e p o i n t s d u r i n g t h e t e s t s b y R B S a n a l y s e s .

S a m p l e s w e r e r e p e t i t i v e l y c y c l e d o v e r a 1 . 4 - V

a m p l i t u d e i n a 0 . 1 - M H 2 S O 4 e l e c t r o l y t e a t a

s c a n r a t e o f 1 0 0 m V / s .

F o r t h e s a m p l e s t h a t w e r e n o t p a s s i v a t e d

a t t h e s t a r t , a b o u t 3 0 0 c y c l e s w e r e r e q u i r e d f o r

t h e " a c t i v a t i o n " p r o c e s s ( F i g . 5 . 3 ) . T h i s m e a n s

t h a t a s m a l l a m o u n t o f o x y g e n i s a d d e d i n e a c h

c y c l e , i n a n i r r e v e r s i b l e r e a c t i o n u p u n t i l t h e

f i l m h a s t h r e e O a t o m s p e r I r a t o m . T h e r e -

a f t e r , t h e r e v e r s i b l e c h a r g e i n j e c t i o n i s a p p r o x -

i m a t e l y c o n s t a n t a t a l e v e l o f a b o u t o n e

e l e c t r o n / I r a t o m , a s l o n g a s t h e o x i d e c o a t i n g

s t a y s o n t h e s u b s t r a t e . A r e d u c t i o n i n c h a r g e

i n j e c t i o n , s u c h a s o c c u r r e d f o r t h e s a m p l e t h a t

w a s p o l i s h e d a n d i o n m i x e d a t 8 0 0 c y c l e s , i s

c a u s e d b y l o s s o f I r f r o m t h e s u r f a c e d u r i n g t h e

T h e c h a r g e i n j e c t i o n c a p a b i l i t i e s o f i r i d i u m

o x i d e f i l m s , a s p r o d u c e d o n T i - 6 A 1 - 4 V a l l o y s b y

i o n b e a m m i x i n g t e c h n i q u e s , h a v e b e e n i n v e s t i -

g a t e d . C h a r g e i n j e c t i o n u p o n v o l t a m m e t r i c

c y c l i n g i n e l e c t r o l y t e s f o r t h i s v a l e n c e - c h a n g e

o x i d e i s o f i n t e r e s t f o r p o s s i b l e a p p l i c a t i o n i n

n e u r a l p r o s t h e t i c s .

T w o s u r f a c e p r e p a r a t i o n s , a m e c h a n i c a l

p o l i s h a n d a p a s s i v a t i o n t r e a t m e n t i n c o n c e n -

t r a t e d H N O 3 , w e r e u s e d f o r t h e a l l o y s u b -

s t r a t e s . I r i d i u m f i l m s o f t h r e e t h i c k n e s s e s —

6 . 6 , 1 1 . 8 , a n d 1 8 . 8 n m — w e r e s p u t t e r d e p o s i t e d

o n t o t h e s u b s t r a t e s . S a m p l e s w e r e i o n m i x e d

w i t h a p p r o p r i a t e d o s e s a n d e n e r g i e s o f T i i o n s .

R u t h e r f o r d b a c k s c a t t e r i n g ( R B S ) a n a l y s e s i n d i -

es H - <

3 0

2 5

x TflNl DWG9IU 13048 —1 1 1 1 1 1 1 1 1 r

O PASSIVATED ONLY. 8 3 > 10 ,6/cm* AT START. SAME AT FINISH • PASSIVATED • ION BEAM MIXED. 6 0 « lO ' fam 2 AT START.

4 6 « 10"/cmJAT FINISH A AS-POLISHED • ION BEAM MIXED. 6 2 I 10<6'cm2 AT START.

I I i 1016/cm* AT FINISH

100 200 300 400 500 600 700 BOO 900 1000 1100

NUMBER OF CYCLES

F i g . 5 . 3 . C h a r g e i n j e c t i o n p e r 1 0 1 6 s t a r t i n g I r a t o m s v s . n u m b e r o f c y c l e s f o r t h e s e t o f s a m p l e s o f n o m i n a l l y 1 1 . 8 - n m i n i t i a l t h i c k n e s s . R e s u l t s f o r t h e o t h e r t h i c k n e s s e s w e r e s i m i l a r .

133

c y c l i n g . T h i s p e r f o r m a n c e f o r t h e p o l i s h e d a n d

i o n - m i x e d s a m p l e s w a s s t i l l m u c h b e t t e r t h a n

f o r s a m p l e s t h a t w e r e p o l i s h e d o n l y . F o r t h o s e

s a m p l e s ( d a t a n o t s h o w n ) , a d h e s i o n w a s s o p o o r

t h a t f u l l a c t i v a t i o n c o u l d n o t b e a c h i e v e d .

B o t h t h e i o n m i x i n g a n d t h e p r e p a s s i v a t i o n

t r e a t m e n t s g r e a t l y i n c r e a s e d t h e s t a b i l i t i e s o f

f i l m s u n d e r r e p e a t e d c y c l i n g , i n c o m p a r i s o n

w i t h t h e m e c h a n i c a l l y p o l i s h e d s u r f a c e s .

T h e r e w a s l i t t l e d i f f e r e n c e i n p e r f o r m a n c e

b e t w e e n s a m p l e s t h a t w e r e p a s s i v a t e d o n l y

a n d t h o s e t h a t w e r e p a s s i v a t e d a n d i o n b e a m

m i x e d .


E F F E C T O F N I T R O G E N I O N I M P L A N T A T I O N I N A L U M I N U M

O N C O R R O S I O N P R O P E R T I E S I N C H L O R I D E M E D I A

o

J. M. Williams, R. A. Buchanan} and A. Gupta1

A l u m i n u m a n d a l u m i n u m a ' J o y s a r e s u s c e p -

t i b l e t o p i t t i n g - c o r r o s i o n a t t a c k i n a q u e o u s s o l u -

t i o n s c o n t a i n i n g c h l o r i d e i o n s ( e . g . , m a r i n e

e n v i r o n m e n t s ) . A l i t e r a t u r e r e p o r t 2 i n d i c a t e d

t h a t n i t r o g e n i o n i m p l a n t a t i o n c o u l d p r o v e b e n -

e f i c i a l i n r e d u c i n g t h i s d e t r i m e n t a l c o r r o s i o n

e f f e c t . T h i s s t u d y w a s i n i t i a t e d t o e x a m i n e t h e

p o s s i b l e b e n e f i t s .

C o m m e r c i a l l y p u r e a l u m i n u m ( A A 1 1 0 0 )

s a m p l e s w e r e i m p l a n t e d w i t h 2 0 - k e V n i t r o g e n

i o n s t o a f l u e n c e o f 3 . 0 x 1 0 1 7 N a t o m s c m " 2 . E l e c -

t r o c h e m i c a l a n o d i c p o l a r i z a t i o n t e s t s i n d e -

a e r a t e d 1 . 0 w t . % N a C l s o l u t i o n i n d i c a t e d t h a t

t h e c r i t i c a l p i t t i n g p o t e n t i a l o f t h e a l u m i n u m

w a s n o t c h a n g e d b y n i t r o g e n i o n i m p l a n t a t i o n .

H o w e v e r , t h e s e t e s t s d i d i n d i c a t e t h a t t h e

r e s i s t a n c e t o p i t p r o p a g a t i o n w a s s i g n i f i c a n t l y

i m p r o v e d b y n i t r o g e n i m p l a n t a t i o n . C o n s t a n t -

p p ^ - t t i a l t e s t s w e r e a l s o p e r f o r m e d i n t h e d e -

a e r a t e d s a l t s o l u t i o n a t a n a n o d i c p o t e n t i a l

1 0 0 m V a b o v e t h e m e a s u r e d p i t t i n g p o t e n t i a l

f o r u n i m p l a n t e d a n d i m p l a n t e d s a m p l e s . A

p o t e n t i a l o f - 3 4 0 m V ( s t a n d a r d h y d r o g e n e l e c -

t r o d e ) w a s h e l d f o r 3 0 m i n . T h e a n o d i c c h a r g e

t r a n s f e r r e d d u r i n g t h i s t i m e ( a d i r e c t m e a s u r e

o f t h e a m o u n t o f c o r r o s i o n ) w a s f o u n d t o b e 3 0 - 6 0

t i m e s l e s s f o r t h e n i t r o g e n - i m p l a n t e d a l u m i n u m

t h a n f o r t h e u n i m p l a n t e d a l u m i n u m .

B a s e d o n t h e a b o v e p r o m i s i n g r e s u l t s , a d d i -

t i o n a l a n o d i c - p o l a r i z a t i o n a n d c o n s t a n t -

p o t e n t i a l t e s t s w e r e c o n d u c t e d i n t h e s a m e s a l t

s o l u t i o n b u t i n t h e a e r a t e d c o n d i t i o n . T h e

r e s u l t s w e r e n o t e n c o u r a g i n g . B o t h t e s t s i n d i -

c a t e d s o m e w h a t d e t r i m e n t a l e f f e c t s d u e t o

n i t r o g e n i m p l a n t a t i o n .

T h u s , w h e n t h e s a l t s o l u t i o n w a s i n t h e

d e - a e r a t e d c o n d i t i o n , n i t r o g e n i m p l a n t a t i o n

w a s b e n e f i c i a l ; b u t w h e n i n t h e a e r a t e d c o n d i -

t i o n , n i t r o g e n i m p l a n t a t i o n w a s s o m e w h a t

d e t r i m e n t a l . S i n c e m o s t p r a c t i c a l c h l o r i d e -

c o n t a i n i n g s o l u t i o n s w i l l b e i n t h e n a t u r a l l y

a e r a t e d c o n d i t i o n , t h e o v e r a l l r e s u l t s i n d i c a t e

t h a t n i t r o g e n i m p l a n t a t i o n o f a l u m i n u m w o u l d

n o t b e a n e f f e c t i v e c o r r o s i o n i n h i b i t i o n t r e a t -

m e n t . I m p l a n t a t i o n o f c e r t a i n m e t a l l i c e l e -

m e n t s ( e . g . , C r , M o , W ) , w h i c h w o u l d a l l o w

134

s i g n i f i c a n t c h e m i c a l m o d i f i c a t i o n o f t h e

n o r m a l A l ( O H ) 3 / A l 2 C > 3 p a s s i v e f i l m , a p p e a r s

t o b e m o r e a p r o m i s i n g a p p r o a c h .


2 . S . V e n k a t r a m a n e t a l . , Nucl. Instrum. and Methods Phys. Res. Sect. B19/20, 2 4 1 ( 1 9 8 7 ) .

T H E E F F E C T O F N I T R O G E N I M P L A N T A T I O N O N B A C T E R I A L

A D H E R E N C E O F A S U R G I C A L T i - 6 A 1 - 4 V A L L O Y A S D E T E R M I N E D B Y A

N O V E L S T A I N I N G T E C H N I Q U E

/. M. Williams, Beverly L. Guimmara} David /. Birch? and Joanne J. Dobbins2

T h e e f f e c t o f n i t r o g e n i o n i m p l a n t a t i o n i n t o

a s u r g i c a l T i - 6 A 1 - 4 V a l l o y o n t h e g r o w t h o f t h e

b a c t e r i u m , Pseudomonas aeruginosa, o n t h e s u r -

f a c e o f t h e a l l o y w a s i n v e s t i g a t e d . A s p a r t o f

t h e r e s e a r c h , a n e w r u t h e n i u m t e t r o x i d e s t a i n -

i n g t e c h n i q u e f o r q u a n t i f y i n g t h e b a c t e r i a l

g r o w t h w a s d e v e l o p e d . T h e p r o g r a m w a s

m o t i v a t e d b y t h e f a c t t h a t c o l o n i z a t i o n o f c o m -

p o n e n t b i o m a t e r i a l s b y t h e s e i n f e c t i o u s b a c -

t e r i a i s a m a j o r i s s u e r e l a t e d t o t h e s u c c e s s o f

p r o s t h e s e s s u c h a s a r t i f i c i a l h e a r t s .

C a l c u l a t e d d o s e s a n d e n e r g i e s f o r n i t r o g e n

i o n i m p l a n t a t i o n w e r e c h o s e n t o p r o d u c e a d d e d

N a t o m f r a c t i o n s o f 1 0 , 2 0 , 3 0 , . . . a t . % o f t h e

o r i g i n a l a t o m i c d e n s i t y o f t h e a l l o y t o a

t r e a t e d d e p t h o f a b o u t 1 5 0 n m . S a m p l e s w e r e

i n c u b a t e d f o r s u i t a b l e t i m e s i n a b r o t h a t 3 7 ° C

c o n t a i n i n g t h e s u b j e c t b a c t e r i a . B a c t e r i a

a d h e r i n g t o t h e s u r f a c e w e r e f i x e d a n d t r e a t e d

b y t h e r u t h e n i u m t e t r o x i d e s t a i n i n g p r o c e s s .

R e t a i n e d b a c t e r i a w e r e q u a n t i f i e d b y u s e o f

s c a n n i n g e l e c t r o n m i c r o s c o p y , b a c k s c a t t e r e d

e l e c t r o n i m a g i n g , a n d e n e r g y d i s p e r s i v e m i c r o -

a n a l y s i s f o r t h e b i o l o g i c a l l y i n c o r p o r a t e d R u .

A f t e r a s h a r p d r o p f o r t h e n o m i n a l 1 0 a t . %

a d d e d n i t r o g e n t r e a t m e n t , t h e r e t a i n e d b a c -

t e r i a t h e n f u r t h e r d e c r e a s e d a t a r a t e m o r e o r

l e s s i n v e r s e l y p r o p o r t i o n a l t o t h e a d d e d

n i t r o g e n d o s e ( F i g . 5 . 4 ) . A n e x t r a p o l a t i o n t o

z e r o g r o w t h c a n b e m a d e f o r 6 3 a t . % a d d e d

OftNL OWQ92M M »

1 1 1 1 1 1 1 4 - -

0 < 0 2 0 3 0 4 0 5 0 6 0

NOMINAL PERCENTAGE OF NITROGEN ADDED (%)

F i g . 5 . 4 . R u t h e n i u m L a l p h a c o u n t v s . ' i m p l a n t e d n i t r o g e n d o s e f o r T i - 6 A 1 - 4 V a l l o y s a m p l e s . T h e R u c o u n t i s a m e a s u r e o f b a c t e r i a l a d h e r e n c e .

n i t r o g e n f o r t h e 1 2 - h i n c u b a t i o n t i m e a p p l i -

c a b l e f o r F i g . 5 . 4 .

W h e t h e r a n e a r - z e r o a d h e r e n c e o f b a c t e r i a

c o u l d b e e x p e r i m e n t a l l y o b t a i n e d f o r s o m e w h a t

l a r g e r N d o s e s a n d f o r l o n g e r i n c u b a t i o n t i m e s i s

n o t k n o w n . T h e r e l a t i o n s h i p t o i m p l a n t e d

a t o m i c s p e c i e s i s a l s o u n k n o w n . N i t r o g e n

i m p l a n t a t i o n i s o f p r a c t i c a l u s e f o r w e a r i n h i -

b i t i o n i n t h e o r t h o p e d i c T i a l l o y . A s a h i g h l y

b i o c o m p a t i b l e m a t e r i a l , t h e a l l o y i s a l r e a d y

135

a m o n g t h e m o s t f a v o r a b l e m a t e r i a l s i n r e g a r d

t o t h e g r o w t h o f b a c t e r i a . I t i s i n t e r e s t i n g t h a t

N i m p l a n t a t i o n i m p r o v e s t h e a l l o y i n t h i s

r e g a r d s t i l l f u r t h e r .

1 . U n i v e r s i t y o f L o u i s v i l l e , L o u i s v i l l e , K y .

2 . B e l l a r m i n e C o l l e g e , L o u i s v i l l e , K y .

T H E R O L E O F E L E C T R O N I C E N E R G Y L O S S I N T H E I O N B E A M

A M O R P H I Z A T I O N O F P B ^ O ? 1

B . C . Sales, R. A. Zuhr, / . C . McCallum,2 and L. A. Boatner

T h e n e a r - s u r f a c e ( 0 - 2 0 0 n m ) a n d e n d - o f -

r a n g e ( E O R ) ( 6 0 0 - 1 0 0 0 n m ) s t r u c t u r a l p r o p e r t i e s

o f i o n - d a m a g e d P b 2 P 2 0 7 h a v e b e e n d e t e r m i n e d

u s i n g i o n c h a n n e l i n g a n d h i g h - p e r f o r m a n c e

l i q u i d c h r o m a t o g r a p h y . S i n g l e c r y s t a l s o f

P 1 ? 2 P 2 0 7 w e r e i m p l a n t e d w i t h 1 - M e V 0 + i o n s

a t d o s e s i n t h e r a n g e 1 0 n - 1 0 1 6 i o n s / c m 2 . I n i t i a -

t i o n o f a m o r p h i z a t i o n i n t h e n e a r - s u r f a c e

r e g i o n , r a t h e r t h a n a t t h e E O R w h e r e m o s t o f

t h e e l a s t i c n u c l e a r c o l l i s i o n s o c c u r , r e v e a l s t h e

i m p o r t a n c e o f r e l a t i v e l y w e a k e l e c t r o n i c i n t e r -

a c t i o n s ( 1 5 0 0 e V / n m - i o n ) i n p r o d u c i n g o r

e n h a n c i n g s t r u c t u r a l a l t e r a t i o n s l e a d i n g t o t h e

a m o r p h i z a t i o n o f i o n b e a m i r r a d i a t e d s o l i d s .

T h e e l e c t r o n i c i n t e r a c t i o n s p r o d u c e d b y t h e

1 . 0 - M e V 0 + i o n s i n t h e p r e s e n t e x p e r i m e n t s a r e

a b o u t o n e o r d e r o f m a g n i t u d e s m a l l e r i n e n e r g y

t h a n t h a t g e n e r a l l y t h o u g h t n e c e s s a r y t o p r o -

d u c e d i s p l a c i v e s t r u c t u r a l d a m a g e i n i n s u l a t i n g

i n o r g a n i c s o l i d s .

T h e c h r o m a t o g r a m s f r o m t h e s u r f a c e ( 0 - 2 0 0

n m ) a n d E O R ( 6 0 0 - 1 0 0 0 n m ) r e g i o n s a r e s h o w n

i n F i g . 5 . 5 f o r P b 2 P 2 0 7 c r y s t a l s i m p l a n t e d w i t h

t h r e e d i f f e r e n t 0 + d o s e s . F o r 0 + d o s e s o f

1 x 1 0 1 3 i o n s / c m 2 a n d l o w e r , t h e c h r o m a t o g r a m s

c o n s i s t p r i m a r i l y o f a P 2 p e a k t h a t c o r r e s p o n d s

t o t h e e s t a b l i s h e d s t r u c t u r e o f c r y s t a l l i n e

P b 2 P 2 0 7 . A t 0 + d o s e s n e a r 5 x 1 0 1 3 0 + / c m 2 ,

h o w e v e r , a s s h o w n i n F i g . 5 . 5 , t h e r e i s a n

a b r u p t c h a n g e i n t h e c h r o m a t o g r a m s f r o m t h e

s u r f a c e r e g i o n . I n a d d i t i o n t o t h e P 2 a n i o n s ,

t h e r e a r e s i g n i f i c a n t q u a n t i t i e s o f P i , P3, P4, a n d

P5 p h o s p h a t e c h a i n s , a s w e l l a s s m a l l e r q u a n t i -

SURFACE

z o

LLI o z o 0 UJ >

1 111 DC

T END OF RANGE

1 1 1 —

1 x l O 1 3 0 + / c m 2

D u I a * J

5 x l 0 1 3 0 + / c m 2

0 1 0 2 0 0 1 0 2 0 3 0

T I M E ( m i n )

F i g . 5 . 5 . C h r o m a t o g r a m s i n d i c a t i n g t h e d i s t r i b u t i o n o f p h o s p h a t e c h a i n s o f v a r y i n g l e n g t h s i n P 1 > 2 P 2 0 7 c r y s t a l s i m p l a n t e d w i t h 1 . 0 - M e V 0 + i o n s a t t h e d o s e s i n d i c a t e d . F o r e a c h i o n i m p l a n t a t i o n d o s e , t h e c h r o m a t o g r a m s f r o m t h e s u r f a c e ( 0 - 2 0 0 n m ) r e g i o n a r e s h o w n o n t h e l e f t - h a n d s i d e o f t h e f i g u r e , w h i l e t h o s e f o r m a t e r i a l i n t h e E O R r e g i o n a r e s h o w n o n t h e , r i g h t - h a n d s i d e .

136

t i e s o f e v e n l o n g e r PO4 c h a i n s . T h i s c h r o -

m a t o g r a m i s c h a r a c t e r i s t i c o f a m o r p h o u s

P b 2 P 2 C > 7 . F ° r s a m e s a m p l e h o w e v e r , t h e

c h r o m a t o g r a m f r o m t h e E O R r e g i o n i s i n d i c a -

t i v e o f a s i g n i f i c a n t l y l o w e r a m o u n t o f s t r u c -

t u r a l d a m a g e . T h i s f i n d i n g w a s v e r i f i e d u s i n g

i o n c h a n n e l i n g t e c h n i q u e s .


2 . R o y a l M e l b o u r n e I n s t i t u t e o f T e c h n o l o g y , M e l b o u r n e , V i c t o r i a , A u s t r a l i a .

I O N B O M B A R D M E N T , U L T R A S O N I C , A N D P U L S E D - L A S E R B E A M E F F E C T S O N S M A L L M E T A L L I C C L U S T E R S O F

P O T A S S I U M I N M g O 1

/. Rankin,2 P. Thevenard,3 L. /. Romana,4

L. A. Boatner, C. W. White, C. I McHargue,5 and L. L. Horton6

T h e e f f e c t s o f h i g h - d e n s i t y i o n i z i n g p r o -

c e s s e s , e l a s t i c c o l l i s i o n s , a n d s h o c k w a v e s o n

s m a l l m e t a l l i c p o t a s s i u m p r e c i p i t a t e s i n a n M g O

m a t r i x w e r e i n v e s t i g a t e d . T o w a r d t h i s o b j e c t i v e ,

M g O s i n g l e c r y s t a l s w e r e i m p l a n t e d w i t h K +

i o n s a n d s u b s e q u e n t l y a n n e a l e d t o p r o d u c e

s m a l l c l u s t e r s o f p o t a s s i u m . T h e s a m p l e s w e r e

t h e n s u b j e c t e d t o t h r e e d i s t i n c t m o d i f y i n g t r e a t -

m e n t s : i o n b e a m b o m b a r d m e n t w i t h a r g o n ,

u l t r a s o n i c a l l y i n d u c e d c a v i t a t i o n b u b b l e s , a n d

p u l s e d - l a s e r b e a m i r r a d i a t i o n .

T h e f o r m a t i o n o f m e t a l l i c c l u s t e r s o f

i m p l a n t e d p a r t i c l e s h a s b e e n r e p o r t e d p r e -

v i o u s l y f o r M g O i m p l a n t e d w i t h m a g n e s i u m ,

i r o n , s i l v e r , g o l d , a n d a l k a l i i o n s . 7 - 9 F o r M g O

i m p l a n t e d w i t h a l k a l i i o n s , a n n e a l i n g a t t e m p e r -

a t u r e s w h e r e t h e i n t r i n s i c d e f e c t s ( F + c e n t e r s )

c r e a t e d b y e l a s t i c c o l l i s i o n s a r e m o b i l e i s g e n e r -

a l l y r e q u i r e d t o f o r m a l k a l i m e t a l p r e c i p i t a t e s .

I n t h e p r e s e n t w o r k , s m a l l m e t a l l i c p r e c i p i -

t a t e s o f p o t a s s i u m w e r e p r o d u c e d i n i o n -

i m p l a n t e d l a y e r s ( 5 x 1 0 1 6 K + i o n s c m ' 2 , 1 5 0 k e V ,

3 0 0 K ) o n ( 1 0 0 } f a c e s o f s i n g l e c r y s t a l s o f M g O

' b y t h e r m a l a n n e a l i n g i n a i r a t 1 0 0 0 K . T h e

r e s u l t i n g p o t a s s i u m a g g r e g a t e s h a d a m e a n s i z e

o f 7 n m a s c h a r a c t e r i z e d b y o p t i c a l a b s o r p t i o n

m e a s u r e m e n t s a n d a n a l y t i c a l e l e c t r o n

m i c r o s c o p y . T h e e f f e c t s o f t h r e e d i s t i n c t t r e a t -

m e n t s o n t h e s e p r e c i p i t a t e s a n d t h e i m p l a n t e d

l a y e r a s a w h o l e w e r e i n v e s t i g a t e d . I o n b o m -

b a r d m e n t w i t h A r 2 + ( 1 x 1 0 1 6 i o n s c m " 2 , 3 0 0 k e V ,

3 0 0 K ) r e s u l t s i n a d i s s o l u t i o n o f t h e m e t a l l i c

c l u s t e r s a n d t h e p r o d u c t i o n o f F " a n d V~ c e n t e r s ,

a s e v i d e n c e d b y t h e r e l a t i v e c h a n g e s i n t h e c o r -

r e s p o n d i n g a b s o r p t i o n b a n d s . R u t h e r f o r d

b a c k s c a t t e r i n g s p e c t r o s c o p y i n d i c a t e s t h a t t h i s

d i s s o l u t i o n o f p r e c i p i t a t e s d o e s n o t r e s u l t i n a n y

l o n g - r a n g e r e d i s t r i b u t i o n o f t h e p o t a s s i u m .

L a s e r i r r a d i a t i o n a t a f r e q u e n c y n e a r t h e a b s o r p -

t i o n r e s o n a n c e o f t h e p o t a s s i u m m e t a l ( l - | j . m

w a v e l e n g t h ) p r o d u c e s a n e x f o l i a t i o n o f t h e

i m p l a n t e d l a y e r . A s i m i l a r e f f e c t o c c u r s i n u l t r a -

s o n i c a l l y t r e a t e d s a m p l e s w h e r e t h e e n t i r e

i m p l a n t e d l a y e r i s r e m o v e d a f t e r a 1 2 - m i n . e x p o -

s u r e t o a n e n e r g y f l u x o f 1 2 0 W c m " 2 .

T h e s i m i l a r i t y o f t h e r e s u l t s o b t a i n e d f r o m

l a s e r a n d u l t r a s o n i c t r e a t m e n t s s u g g e s t s t h a t

a d d i t i o n a l e x p e r i m e n t s a r e n e c e s s a r y t o d e t e r -

m i n e t h e r o l e o f l o c a l i z e d h e a t i n g i n t h e e x f o l i a -

t i o n p r o c e s s .

A d d i t i o n a l l y , t h e i n f l u e n c e o f c r y s t a l l o -

g r a p h i c o r i e n t a t i o n o n t h e d i s s o l u t i o n a n d e x f o -

137

l i a t i o n p r o c e s s e s i s b e i n g i n v e s t i g a t e d f o r M g O

c r y s t a l s i m p l a n t e d o n t h e { 1 1 0 } a n d { 1 1 1 }

s u r f a c e s .

1 . S u m m a r y o f p a p e r : Surface and Coatings Technology ( i n p r e s s ) .

2 . R a d c l i f f e C o l l e g e , C a m b r i d g e , M a s s . 3 . U n i v e r s i t e C l a u d e B e r n a r d , L y o n ,

F r a n c e . 4 . O a k R i d g e A s s o c i a t e d U n i v e r s i t i e s

p o s t g r a d u a t e r e s e a r c h p a r t i c i p a n t . P r e s e n t a d d r e s s : U n i v e r s i t e d e s A n t i l l e s e t d e L a G u y a n e , P o u r t e a P i t r e , F r e n c h W e s t I n d i e s .


6 . M e t a l s a n d C e r a m i c s D i v i s i o n , O R N L . 7 . P . T h e v e n a r d , J. Phys. (Paris) 3 7 , 5 2 6

( 1 9 7 6 ) . 8 . M . T r e i l l e u x e t a l . , Phys. Status Solidi a

4 8 , 4 2 5 ( 1 9 7 8 ) . 9 . M . T r e i l l e u x a n d G . C h a s s a g n e , J. Phys.

(Paris) Lett. 4 0 , 1 6 1 ( 1 9 7 9 ) .

ANNEALING OF Pb-IMPLANTED SrTi0 3 IN THE PRESENCE OF WATER VAPOR: A STUDY USING D 2

l s O LABELING1

/ . C . McCallum,2 T . W . Simpson,31. V. Mitchell3

/. Rankin,4 and L. A. Boatner

W a t e r v a p o r i s k n o w n t o h a v e a s i g n i f i c a n t

e f f e c t o n t h e g r o w t h k i n e t i c s o f c e r a m i c o x i d e s . 5

I n p r e v i o u s s t u d i e s o f s o l i d - p h a s e - e p i t a x i a l

( S P E ) r e g r o w t h o f P b - i m p l a n t e d S r T i 0 3 , t h e

a d d i t i o n o f w a t e r v a p o r t o t h e a n n e a l i n g a m b i -

e n t w a s f o u n d t o e n h a n c e t h e r e c r y s t a l l i z a t i o n

r a t e b y a n o r d e r - o f - m a g n i t u d e o v e r t h e r a t e i n

d r y n i t r o g e n . 6 ' 7 T o g a i n a b e t t e r u n d e r s t a n d i n g

o f t h e r o l e o f w a t e r v a p o r i n a l t e r i n g t h e S P E

g r o w t h k i n e t i c s i n S r T i C > 3 , t h e r e a r e s e v e r a l p r o -

c e s s e s t h a t n e e d t o b e i n v e s t i g a t e d . F i r s t , i t i s

i m p o r t a n t t o i d e n t i f y t h e i m p u r i t y s p e c i e s t h a t i s

b e i n g t r a n s p o r t e d f r o m t h e a n n e a l i n g e n v i r o n -

m e n t t h r o u g h t h e a m o r p h o u s l a y e r t o t h e

g r o w t h i n t e r f a c e a n d t o m e a s u r e t h e d i f f u s i o n

k i n e t i c s o f t h i s p r o c e s s . C o u p l e d w i t h t h i s , a

s t u d y o f t h e w a y i n w h i c h t h e H 2 0 - r e l a t e d

i m p u r i t i e s a r e i n c o r p o r a t e d i n t o t h e r e c r y s t a l -

l i z e d l a t t i c e m a y p r o v i d e i n s i g h t i n t o t h e n a t u r e

o f t h e a t o m i c r e a r r a n g e m e n t p r o c e s s e s a t t h e

g r o w t h i n t e r f a c e t h a t a r e r e s p o n s i b l e f o r t h e

e n h a n c e d c r y s t a l l i z a t i o n k i n e t i c s . F i n a l l y , t h e

d i s s o c i a t i o n p r o c e s s e s a t t h e s a m p l e s u r f a c e t h a t

p r o v i d e a n e f f i c i e n t p a t h f o r H 2 0 - r e l a t e d i m p u -

rities t o e n t e r t h e s o l i d a r e o f i n t e r e s t .

N e w m e a s u r e m e n t s h a v e b e e n m a d e o f t h e

r e g r o w t h b e h a v i o r o f P b - i m p l a n t e d SrTiQ3 c r y s -

t a l s i n t h e p r e s e n c e o f w a t e r v a p o r . D o u b l y

l a b e l e d w a t e r v a p o r , D 2 l s O , a t g r e a t e r t h a n 9 5 %

e n r i c h m e n t i n e a c h i s o t o p e h a s b e e n a d d e d t o

t h e a n n e a l i n g a m b i e n t , a n d d e p t h p r o f i l e s o f D

a n d 1 8 0 h a v e b e e n o b t a i n e d f r o m t h e r e g r o w n

c r y s t a l s u s i n g s e c o n d a r y i o n m a s s s p e c t r o m e t r y

( S I M S ) . T h e D a n d 1 8 0 c o n t e n t h a s a l s o b e e n

m e a s u r e d b y n u c l e a r r e a c t i o n a n a l y s i s u s i n g t h e

r e a c t i o n s D ^ H e ^ H e a n d 1 8 0 ( p , a ) 1 5 N . T h e

c r y s t a l s w e r e r e g r o w n i n a c o n v e n t i o n a l f u r n a c e

u n d e r a c o n t r o l l e d g a s a m b i e n t , a n d t i m e -

r e s o l v e d o p t i c a l r e f l e c t i v i t y ( T R R ) w a s u s e d t o

m o n i t o r t h e r e g r o w t h r a t e d y n a m i c a l l y . A n

e n h a n c e m e n t o f t h e s o l i d - p h a s e - e p i t a x i a l

r e g r o w t h r a t e i s o b s e r v e d w h e r e w a t e r v a p o r i s

a d d e d t o t h e a n n e a l i n g a m b i e n t . T h i s r a t e

i n c r e a s e i s a c c o m p a n i e d b y i n c o r p o r a t i o n o f D

t h r o u g h o u t t h e r e g r o w n l a y e r . 1 8 0 i s i n c o r p o -

r a t e d i n t o t h e l a t t i c e b u t d o e s n o t a p p e a r t o

p e n e t r a t e d e e p e n o u g h t o i n f l u e n c e t h e r e g r o w t h

r a t e .

138

O v e r a l l , a c o m p a r i s o n o f t h e S I M S d a t a w i t h

T R R m e a s u r e m e n t s o f t h e g r o w t h v e l o c i t y a s a

f u n c t i o n o f d e p t h i n d i c a t e s t h a t d u r i n g a n n e a l -

i n g i n w e t a m b i e n t s , h y d r o g e n e n t e r s t h e

i m p l a n t e d l a y e r a n d d i f f u s e s t h r o u g h o u t t h e

a m o r p h o u s r e g i o n o n a t i m e s c a l e w h i c h i s s h o r t

c o m p a r e d w i t h t h e r e c r y s i i l l i z a t i o n r a t e . T h e

h y d r o g e n i s t h e n a b l e t o c a t a l y z e t h e

a m o r p h o u s - t o - c r y s t a l l i n e t r a n s f o r m a t i o n a t t h e

g r o w t h i n t e r f a c e . T h e S I M S d a t a a l s o s u g g e s t

t h a t t h e h y d r o g e n r e m a i n s t r a p p e d i n t h e r e c r y s -

t a l l i z e d m a t e r i a l . A t t h i s s t a g e , t h e n a t u r e o f t h e

h y d r o g e n t r a p p i n g s i t e s i s n o t k n o w n .

n

1 . S u m m a r y o f p a p e r : Materials Research Society Symposium Proceedings ( i n p r e s s ) .

2 . R o y a l M e l b o u r n e I n s t i t u t e o f T e c h n o l o g y , M e l b o u r n e , A u s t r a l i a .

3 . U n i v e r s i t y o f W e s t e r n O n t a r i o , O n t a r i o , C a n a d a .

4 . M a r y I n g r a h a m B u n t i n g I n s t i t u t e , C a m b r i d g e , M a s s .

5 . J . R a n k i n e t a l . , p . 2 0 7 i n Selected Topics in Electronic Materials, e d . b y B . R . A p p l e t o n , W . L . B r o w n , D . K . B i e g e l s e n , a n d J . A . K n a p p , M a t e r i a l s R e s e a r c h S o c i e t y , P i t t s b u r g h , P a . , 1 9 8 8 .

6 . J . C . M c C a l l u m e t a l . , Nucl. Instrum. and Methods Phys. Res. Sect. B 4 6 , 9 8 ( 1 9 9 0 ) .

7 . J . R a n k i n , J . C . M c C a l l u m a n d L . A . B o a t n e r , / . Mater. Res. 7,717 ( 1 9 9 2 ) .

M U L T I P L E I O N I M P L A N T A T I O N E F F E C T S O N H A R D N E S S A N D F A T I G U E

P R O P E R T I E S O F F e - 1 3 C r - 1 5 N i A L L O Y S 1

G. R. Rao,2 E. H. Lee? L. A. Boatner, B. A. Chin4 and L. K. Mansut3

I o n i m p l a n t a t i o n o f m e t a l s h a s b e e n s h o w n

p r e v i o u s l y t o b e a n e f f e c t i v e t e c h n i q u e f o r

i m p r o v i n g f a t i g u e p r o p e r t i e s . I m p l a n t i n g t h e

m e t a l s u r f a c e w i t h e n e r g e t i c i o n s d e l a y s a n d

s u p p r e s s e s t h e f o r m a t i o n o f s l i p b a n d s ( t h e p r e -

f e r r e d i n i t i a t i o n s i t e f o r f a t i g u e c r a c k s ) a t t h e

s u r f a c e , t h e r e b y i n c r e a s i n g o v e r a l l f a t i g u e l i f e . 5 , 6

A n e a r l i e r s t u d y s h o w e d t h a t s i m u l t a n e o u s d u a l

i m p l a n t a t i o n s o f f o u r F e - 1 3 C r - 1 5 N i m o d e l a l l o y s

w i t h b o r o n a n d n i t r o g e n i n c r e a s e d t h e h a r d n e s s

a n d i m p r o v e d f a t i g u e l i f e t o a g r e a t e r e x t e n t

t h a n d i d s i n g l e i m p l a n t a t i o n w i t h e i t h e r i o n

s p e c i e s . 7 T h e s e r e s u l t s i n d i c a t e d t h a t m u l t i p l e

i o n i m p l a n t a t i o n s c o u l d b e a n e f f e c t i v e t e c h -

n i q u e f o r i m p r o v i n g f a t i g u e p r o p e r t i e s

s i g n i f i c a n t l y .

I n t h e p r e s e n t s t u d y , t h e h a r d n e s s a n d f a -

t i g u e p r o p e r t i e s o f c o m p l e x e n g i n e e r i n g

F e - 1 3 C r - 1 5 N i a l l o y s , b a s e d o n t h e c o m p o s i t i o n

F e - 1 3 C r - 1 5 N i - 2 M o - 2 M n - 0 . 2 T i - 0 . 8 S i - 0 . 0 6 C , i m -

p l a n t e d s i m u l t a n e o u s l y w i t h b o r o n a n d n i t r o g e n

h a v e b e e n i n v e s t i g a t e d . P r e v i o u s s t u d i e s h a v e

s h o w n t h a t t h e h a r d n e s s o f t h e s e a l l o y s

i n c r e a s e d , b u t t h e f a t i g u e l i f e d e c r e a s e d a f t e r a

d u a l i m p l a n t a t i o n . 8 T h i s d e c r e a s e w a s a t -

t r i b u t e d t o a s h i f t t o g r a i n - b o u n d a r y c r a c k i n g

f r o m s l i p - b a n d c r a c k f o r m a t i o n . T o e x p l o r e t h i s u

h y p o t h e s i s f u r t h e r , s i n g l e - c r y s t a l s p e c i m e n s o f

a n F e - 1 5 C r - 1 5 N i a l l o y w e r e i m p l a n t e d w i t h

b o r o n a n d n i t r o g e n i o n s a n d t e s t e d f o r f a t i g u e

l i f e . T h e s i n g l e - c r y s t a l r e s u l t s h a v e b e e n c o m -

p a r e d w i t h t h e r e s u l t s o b t a i n e d u s i n g p o l y c r y s -

t a l l i n e s p e c i m e n s , a n d p o s s i b l e m e c h a n i s m s o f

f a t i g u e - c r a c k i n i t i a t i o n i n i o n - i m p l a n t e d m e t a l s

w e r e e x a m i n e d .

E i g h t c o m p l e x a l l o y s b a s e d o n t h e c o m p o s i -

t i o n F e - 1 3 C r - 1 5 N i - 2 M o - 2 M n - 0 . 2 T i - 0 . 8 S i - 0 . 0 6 C

w e r e s i m u l t a n e o u s l y i m p l a n t e d w i t h 4 0 0 - k e V

139

b o r o n a n d 5 5 0 - k e V n i t r o g e n a n d i n v e s t i g a t e d f o r

m i c r o h a r d n e s s c h a n g e s a n d b e n d i n g f a t i g u e l i f e .

T h e d u a l i m p l a n t a t i o n s w e r e f o u n d t o d e c r e a s e

t h e f a t i g u e l i f e o f a l l e i g h t a l l o y s a l t h o u g h t h e

i m p l a n t a t i o n i n c r e a s e d n e a r - s u r f a c e h a r d n e s s .

T h i s r e s u l t w a s i n c o n t r a s t t o t h e s i g n i f i c a n t

i m p r o v e m e n t s f o u n d i n t h e f a t i g u e l i f e o f f o u r

B , N i m p l a n t e d s i m p l e F e - 1 3 C r - 1 5 N i a l l o y s . I t

w a s d e t e r m i n e d t h a t t h e i m p l a n t a t i o n s u p -

p r e s s e d s u r f a c e s l i p - b a n d f o r m a t i o n ( t h e u s u a l

c r a c k i n i t i a t i o n s i t e ) , b u t i n t h e c o m p l e x a l l o y s ,

t h i s s u p p r e s s i o n p r o m o t e d a s h i f t t o g r a i n -

b o u n d a r y c r a c k i n g . A s i m i l a r p h e n o m e n o n w a s

a l s o o b s e r v e d w h e n t h e s i m p l e F e - 1 3 C r - ' 1 5 N i

a l l o y s w e r e i m p l a n t e d s i m u l t a n e o u s l y w i t h

b o r o n , n i t r o g e n , a n d c a r b o n , w h e r e i n f a t i g u e l i f e

d e c r e a s e d ; a n d a g a i n , g r a i n - b o u n d a r y c r a c k s

w e r e o b s e r v e d . T o t e s t t h e h y p o t h e s i s t h a t i o n

i m p l a n t a t i o n m a d e t h e o v e r a l l s u r f a c e m o r e

f a t i g u e - r e s i s t a n t b u t l e d t o a s h i f t t o g r a i n -

b o u n d a r y c r a c k i n g , s i n g l e - c r y s t a l s p e c i m e n s o f

t h e t e r n a r y a l l o y F e - 1 5 C r - 1 5 N i w e r e i m p l a n t e d

w i t h b o r o n a n d n i t r o g e n i o n s . T h e f a t i g u e l i f e

d e c r e a s e d f o r t h e s i n g l e - c r y s t a l s p e c i m e n s a s

w e l l , d u e t o t h e c o n c e n t r a t i o n o f a p p l i e d s t r e s s

a l o n g f e w e r s l i p b a n d s a s c o m p a r e d w i t h t h e

" c o n t r o l " s i n g l e - c r y s t a l s p e c i m e n s w h e r e t h e

a p p l i e d s t r e s s w a s r e l i e v e d b y s l i p - b a n d f o r m a -

t i o n o v e r t h e e n t i r e g a u g e r e g i o n .

1 . S u m m a r y o f p a p e r : Journal of Nuclear Materials ( i n p r e s s ) .

2 . G u e s t s c i e n t i s t f r o m A u b u r n U n i v e r s i t y o n a s s i g n m e n t i n t h e M e t a l s a n d C e r a m i c s D i v i s i o n , O R N L .

3 . M e t a l s a n d C e r a m i c s D i v i s i o n , O R N L .

4 . A u b u r n U n i v e r s i t y , A u b u r n , A l a . 5 . H . B a k h r u e t a l . , Nucl. Instrum. and

Methods 1 8 2 / 1 8 3 , 9 5 9 ( 1 9 8 1 ) . 6 . K . V . J a t a a n d E . A . S t a r k e , J r . , J. Metals

8 , 2 3 ( 1 9 8 3 ) . 7 . E . H . L e e a n d L . K . M a n s u r , J. Mater. Res.

4 , 1 3 7 1 ( 1 9 8 9 ) . 8 . G . R . R a o , E . H . L e e , a n d B . A . C h i n ,

Surface and Coatings Technology ( i n p r e s s ) .

E L E C T R O N C Y C L O T R O N R E S O N A N C E M I C R O W A V E P L A S M A - E T C H S Y S T E M

O P T I M I Z A T I O N 1

L. A. Berry,2 S. M. Gorbatkin, John Swyers,3 and G. H. Henkel2

E l e c t r o n c y c l o t r o n r e s o n a n c e ( E C R )

m i c r o w a v e p l a s m a s a r e w e l l - s u i t e d f o r a v a r i -

e t y o f t h i n - f i l m p r o c e s s i n g a p p l i c a t i o n s ,

i n c l u d i n g t h i n - f i l m d e p o s i t i o n a n d e t c h i n g ,

b e c a u s e o f t h e i r a b i l i t y t o d e l i v e r h i g h - c u r r e n t

d e n s i t i e s O O s o f m A c m " 2 ) a t l o w i o n e n e r g i e s ( a

f e w 1 0 s o f e V ) o v e r 1 5 0 - 2 5 0 - m m d i a m . O n e s u c h

p r o c e s s i s g a t e p o l y s i l i c o n e t c h i n g f o r m e t a l -

o x i d e - s e m i c o n d u c t o r d e v i c e p r o d u c t i o n , w h e r e

a n ~ 0 . 5 - | i m l a y e r o f p o l y s i l i c o n i s d e p o s i t e d o n

a m u c h t h i n n e r l a y e r o f S i 0 2 a n d m u s t b e

e t c h e d t o f o r m t h e g a t e e l e c t r o d e . H i g h - e t c h

r a t e o f t h e p o l y s i l i c o n , e t c h u n i f o r m i t y o v e r

2 0 0 - 2 5 0 - m m d i a m , m i n i m a l e t c h i n g a n d d a m -

a g e t o t h e u n d e r l y i n g o x i d e , a n d t h e a b i l i t y t o

e t c h s u b m i c r o n f e a t u r e s c l e a r l y a r e a m o n g t h e

r e q u i r e m e n t s f o r a s u c c e s s f u l e t c h p r o c e s s .

I n t h i s j o i n t p r o g r a m b e t w e e n O R N L a n d

S E M A T E C H ( a c o n s o r t i u m o f U . S . s e m i c o n -

d u c t o r e q u i p m e n t m a n u f a c t u r e r s ) , m e m b e r s o f

t h e S o l i d S t a t e a n d F u s i o n E n e r g y d i v i s i o n s

e v a l u a t e d a v a r i e t y o f E C R c o n f i g u r a t i o n s f o r

140

u s e i n a g a t e p o l y s i l i c o n e t c h p r o c e s s . F i g u r e 5 . 6

s h o w s o n e o f t h e f i v e c o n f i g u r a t i o n s t e s t e d . I t

c o n s i s t s o f a t w o - c o i l m i r r o r f i e l d E C R s o u r c e

c o u p l e d t o a m u l t i p o l e , m u l t i c u s p c o n f i n e m e n t

s y s t e m . E t c h p e r f o r m a n c e w a s e v a l u a t e d o n

1 5 0 - m m - d i a m w a f e r s , b o t h p a t t e r n e d ( 0 . 5 - j i m

f e a t u r e s i z e ) a n d u n p a t t e r n e d , i n c h l o r i n e

p l a s m a s .

T h e c o n f i g u r a t i o n s h o w n i n F i g . 5 . 6 p r o -

d u c e d u n d o p e d p o l y - S i e t c h r a t e s > 3 0 0 0 A / m i n ,

S i / S i C > 2 e t c h s e l e c t i v i t i e s > 2 5 , a n d e t c h u n i -

f o r m i t i e s a s g o o d a s 1 . 3 % , b u t n o t s i m u l t a n e -

o u s l y . O t h e r c o n f i g u r a t i o n s p r o d u c e d i m p r o v e d

e t c h r a t e ( > 4 0 0 0 A / m i n ) a n d s e l e c t i v i t y

( > 1 0 0 ) , b u t a t t h e e x p e n s e o f u n i f o r m i t y

( t y p i c a l l y 6 - 1 0 % ) . A d d i t i o n a l i m p r o v e m e n t s

i n e t c h p e r f o r m a n c e c a n b e a c h i e v e d b y c h a n g e s

i n c h e m i s t r y ( e . g . , o x y g e n a d d i t i o n s ) o r r e f i n e -

m e n t s i n t h e m a g n e t i c - f i e l d c o n f i g u r a t i o n .

1 . S u m m a r y o f p a p e r : Journal of Vacuum Science and Technology A ( i n p r e s s ) .

2 . F u s i o n E n e r g y D i v i s i o n , O R N L . 3 . S E M A T E C H C o r p o r a t i o n , A u s t i n , T e x .

P r e s e n t a d d r e s s : A d v a n c e d M i c r o D e v i c e s , A u s t i n , T e x .

ORNL OWG 91M 6446P2 CIRCULATOR

T E I 0 10 TM 0 J

MODE CONVERTER

WITH SPOOL PIECE: ADD 8 3 cm TO POSITIONS OF

CHUCK AND PROBES I THRU 4

SPOOL PIECE POSITION

TO TURBOPUMPS

T I TO TURBOPUMPS (3 x 880 i / s )

I RF. COOLANT. Ho

SECTION A - A

F i g . 5 . 6 . S c h e m a t i c d i a g r a m o f E C R m i c r o w a v e e t c h s y s t e m w i t h m u l t i p o l e c o n f i n e m e n t . •:J{

141

E L E C T R O N C Y C L O T R O N R E S O N A N C E M I C R O W A V E P L A S M A D E P O S I T I O N

O F B O R O N N I T R I D E T H I N F I L M S

S. M. Gorbatkin, Charles Barbour} and T. Mayer1

E l e c t r o n c y c l o t r o n r e s o n a n c e m i c r o w a v e

p l a s m a s h a v e b e e n u s e d f o r d e p o s i t i o n o f

B x N i _ x t h i n f i l m s f r o m b o r a z i n e ( B 3 N 3 H 6 ) -

b a s e d p l a s m a s . B o r o n n i t r i d e ( B N ) t h i n f i l m s

h a v e p o t e n t i a l a p p l i c a t i o n s f o r e l e c t r o n i c a n d

o p t i c a l d e v i c e p r o d u c t i o n , a s w e l l a s t r i b o l o g -

i c a l t h i n - f i l m f o r m a t i o n . O f s p e c i a l i n t e r e s t i s

t h e c u b i c - B N p h a s e , w h i c h h a s a v a r i e t y o f

p r o p e r t i e s s e c o n d o n l y t o d i a m o n d a n d i s s u p e -

r i o r t o d i a m o n d f o r s o m e a p p l i c a t i o n s ( e . g . ,

t h o s e r e q u i r i n g h i g h - t e m p e r a t u r e o x i d a t i o n

r e s i s t a n c e ) . T h e w u r t z i t i c - B N p h a s e i s a l s o o f

i n t e r e s t f o r t r i b o l o g i c a l c o a t i n g s .

D e p o s i t e d f i l m s a r e b e i n g a n a l y z e d u s i n g a

v a r i e t y o f t e c h n i q u e s i n c o l l a b o r a t i o n w i t h

S a n d i a N a t i o n a l L a b o r a t o r i e s , i n c l u d i n g n o n -

R u t h e r f o r d - e n h a n c e d c r o s s - s e c t i o n , b a c k s c a t t e r -

i n g s p e c t r o m e t r y , f o r w a r d e l a s t i c r e c o i l d e t e c -

t i o n ( E R D ) , a n d i n f r a r e d a b s o r p t i o n . P r e c i s e

q u a n t i t a t i v e m e a s u r e m e n t s o f l o w - m a s s e l e -

m e n t s s u c h a s b o r o n , n i t r o g e n , a n d , h y d r o g e n a r e

o f s p e c i a l i n t e r e s t . A l l t h r e e e l e m e n t s c a n b e

d e t e c t e d u s i n g a 2 4 - M e V S i + 5 a n a l y s i s b e a m

d u r i n g E R D , w i t h b a c k s c a t t e r i n g m e a s u r e m e n t s

u s e d f o r a d d i t i o n a l d e t e r m i n a t i o n s o f B a n d N

c o n c e n t r a t i o n s .

A w i d e r a n g e o f s t o i c h i o m e t r i e s a r e a c c e s -

s i b l e e v e n w i t h p u r e b o r a z i n e a s t h e s o u r c e g a s ,

w i t h t h e r a t i o o f B / N r a n g i n g f r o m 0 . 9 9

( s t o i c h i o m e t r i c B N ) t o 4 . 4 . T h e h y d r o g e n

a t o m i c f r a c t i o n c a n v a r y - 1 - 2 0 % a n d i s t y p i -

c a l l y 2 - 3 % f o r s t o i c h i o m e t r i c B N f i l m s . N o

e v i d e n c e o f c u b i c - B N f o r m a t i o n h a s b e e n

o b s e r v e d a s m e a s u r e d b y i n f r a r e d a b s o r p t i o n

a n d t r a n s m i s s i o n e l e c t r o n m i c r o s c o p y . A d d i -

t i o n a l e x p e r i m e n t s a r e u n d e r w a y t o e v a l u a t e

p r o p o s e d a l t e r n a t e m e c h a n i s m s f o r c u b i c - B N

p h a s e s t a b i l i z a t i o n a n d t o c h a r a c t e r i z e i n m o r e

d e t a i l t h e s t r u c t u r e o f d e p o s i t e d f i l m s .

F u t u r e e x p e r i m e n t s w i l l b e d i r e c t e d t o w a r d

u n d e r s t a n d i n g s t o i c h i o m e t i y c o n t r o l , h y d r o g e n

i n c o r p o r a t i o n , p h a s e s t a b i l i z a t i o n , a n d

m i c r o s t r u c t u r e c o n t r o l , a s w e l l a s e v a l u a t i o n o f

o p t i c a l a n d m e c h a n i c a l p r o p e r t i e s , i n m o r e

d e t a i l .

1 . S a n d i a N a t i o n a l L a b o r a t o r i e s , A l b u q u e r q u e , N . M e x .

M E A S U R E M E N T O F T H E S A T U R A T E D D C O V E R A G E O N R E C O N S T R U C T E D ( 1 0 0 ) C u

C . Walters} D . B . Poker, D. M . Z e h n e r , and E. W . Plummet2

T h e C u ( 1 0 0 ) s u r f a c e u n d e r g o e s r e c o n s t r u c -

t i o n a t l o w t e m p e r a t u r e s f o l l o w i n g e x p o s u r e t o

a t o m i c h y d r o g e n . S e v e r a l m o d e l s , w h i c h r e s u l t

i n d i f f e r e n t l e v e l s o f h y d r o g e n c o v e r a g e f o r t h e

s a t u r a t e d s u r f a c e , h a v e b e e n p r o p o s e d f o r t h e

r e c o n s t r u c t i o n . T o d i f f e r e n t i a t e b e t w e e n t h e

v a r i o u s m o d e l s , t h e d ( 3 H e , H ) 4 H e n u c l e a r

r e a c t i o n w a s u s e d t o m e a s u r e t h e s a t u r a t i o n

c o v e r a g e o f a t o m i c d e u t e r i u m o n a r e c o n s t r u c t e d

( 1 0 0 ) C u s u r f a c e . F o u r l a r g e - a r e a d e t e c t o r s w e r e

m o u n t e d i n f r o n t o f t h e s a m p l e t o y i e l d a s c a t -

t e r i n g s o l i d a n g l e o f 1 s r , g r e a t l y i n c r e a s i n g t h e

s e n s i t i v i t y o f t h e n u c l e a r r e a c t i o n a n a l y s i s . A

4 0 - j J . m N i f o i l w a s p l a c e d b e t w e e n t h e d e t e c t o r s

a n d t h e s a m p l e t o a b s o r b t h e l o w - e n e r g y -

s c a t t e r e d 3 H e b i i t t o p a s s t h e h i g h - e n e r g y H

( 1 3 . 5 M e V ) . A d e u t e r a t e d a m o r p h o u s c a r b o n

f i l m c a p a b l e o f w i t h s t a n d i n g t h e h i g h t e m p e r -

a t u r e s i n v o l v e d i n b a k i n g t h e U H V s a m p l e

c h a m b e r w a s u s e d a s a c a l i b r a t i o n s t a n d a r d .

T h e s t a n d a r d w a s f a b r i c a t e d , a n d t h e

d e u t e r i u m c o n t e n t w a s d e t e r m i n e d a t t h e M a x

P l a n c k I n s t i t u t e o f P l a s m a P h y s i c s i n G a r c h i n g ,

G e r m a n y .

F o l l o w i n g s p u t t e r c l e a n i n g a n d a n n e a l i n g a t

7 7 5 K , t h e s a m p l e w a s c o o l e d t o 7 7 K a n d

e x p o s e d t o a f l u x o f a t o m i c d e u t e r i u m p r o d u c e d

b y a h o t W f i l a m e n t . S a t u r a t i o n c o v e r a g e w a s

d e t e r m i n e d u s i n g b o t h t h e r m a l d e s o r p t i o n s p e c -

t r o s c o p y a n d L E E D , w h i c h w a s e m p l o y e d t o 1 c o n f i r m t h a t t h e r e c o n s t r u c t i o n w a s p r e s e n t o v e r

t h e e n t i r e c r y s t a l s u r f a c e . P r e l i m i n a r y m e a -

s u r e m e n t s i n d i c a t e t h a t t h e d e u t e r i u m s u r f a c e

c o v e r a g e s a t u r a t e s a t a p p r o x i m a t e l y o n e

m o n o l a y e r .

1 . G r a d u a t e s t u d e n t f r o m t h e U n i v e r s i t y o f P e n n s y l v a n i a , P h i l a d e l p h i a , P a .

2 . U n i v e r s i t y o f P e n n s y l v a n i a , P h i l a d e l p h i a , P a .

ION IMPLANTATION AND ANALYSIS

I O N - I N D U C E D D A M A G E A C C U M U L A T I O N I N M E V - I M P L A N T E D S E M I C O N D U C T O R S

0

O. W. Holland and T. E. Haynes

D a m a g e a c c u m u l a t i o n i n S i d u r i n g M e V ,

s e l f - i o n i r r a d i a t i o n a t r o o m t e m p e r a t u r e h a d

142

b e e n s h o w n e a r l i e r t o v a r y s u b s t a n t i a l l y a l o n g

t h e p a t h o f t h e i o n . A p r o m i n e n t f e a t u r e o f t h i s

d a m a g e p r o f i l e i s i t s s t a t i o n a r y n a t u r e i n t h e

r e g i o n s h a l l o w e r t h a n t h e e n d - o f - r a n g e o f t h e

i o n s . D a m a g e i n i t i a l l y i n c r e a s e s w i t h i o n

f l u e n c e i n t h i s r e g i o n b u t q u i c k l y s a t u r a t e s a t a

l o w c o n c e n t r a t i o n e v e n a t f l u e n c e s l a r g e e n o u g h

t o p r o d u c e m u l t i p l e d i s p l a c e m e n t s o f a l l l a t t i c e

a t o m s . D a m a g e s a t u r a t i o n a n d t h e f l u x d e p e n -

d e n c e o f t h e s a t u r a t i o n l e v e l w e r e m o d e l e d

a s s u m i n g h o m o g e n e o u s d a m a g e n u c l e a t i o n

w i t h i n t h e i r r a d i a t e d v o l u m e r e s u l t i n g f r o m

r a n d o m i n t e r a c t i o n s b e t w e e n m o b i l e d e f e c t s

w h i c h s u r v i v e q u e n c h i n g o f t h e c o l l i s i o n

c a s c a d e s .

T h e a s s u m p t i o n o f h o m o g e n e o u s n u c l e a t i o n

h a s n o w b e e n e x a m i n e d f u r t h e r b y s t u d y i n g t h e

t e m p e r a t u r e d e p e n d e n c e o f i o n - i n d u c e d d a m a g e

i n b o t h e l e m e n t a l S i a n d G e a n d i n a v a r i e t y o f

S i G e a l l o y s . B y f i t t i n g t h i s d e p e n d e n c e w i t h

t h e M o r e h e a d a n d C r o w d e r 1 m o d e l , i t w a s p o s -

s i b l e t o d e t e r m i n e a c u t o f f t e m p e r a t u r e f o r e a c h

s u b s t r a t e , T0, b e y o n d w h i c h o n l y h o m o g e n e o u s

n u c l e a t i o n o f d a m a g e i s p o s s i b l e . B e l o w T0,

d a m a g e c a n f o r m h e t e r o g e n e o u s l y w i t h i n t h e

c o l l i s i o n c a s c a d e v i a t r a p p i n g o f t h e p r i m a r y

p o i n t d e f e c t s a n d t h e i r c o m p l e x e s d u r i n g

q u e n c h i n g . R e s u l t s o f h i g h - e n e r g y , S i + i o n

i r r a d i a t i o n s o f t h e s e m a t e r i a l s d e m o n s t r a t e d

t h a t d a m a g e g r o w t h i n t h e n e a r - s u r f a c e r e g i o n i " 1 )

c h a n g e d d r a m a t i c a l l y i n t h e v i c i n i t y o f T „ .

T h i s c a n b e s e e n i n F i g . 5 . 7 , w h i c h s h o w s i o n

c h a n n e l i n g s p e c t r a f r o m S i o . s G e o . s s a m p l e s

i m p l a n t e d a t d i f f e r e n t f l u e n c e s a t a t e m p e r a -

t u r e n e a r T0 i n p a r t ( a ) a n d b e l o w i n p a r t ( b ) . I t

i s c l e a r t h a t d a m a g e i n t h e n e a r - s u r f a c e r e g i o n

( a t e n e r g i e s g r e a t e r t h a n 2 . 0 M e V ) s a t u r a t e s i n

143

ORNI OWGVZItn

SCATTERED ENERGY (MeV)

F i g . 5 . 7 . I o n c h a n n e l i n g s p e c t r a a l o n g < 1 0 0 > f r o m S i o . s G e o . s s a m p l e s i m p l a n t e d w i t h v a r i o u s f l u e n c e s o f 1 . 5 - M e V S i + i o n s a t ( a ) 1 5 5 ° C a n d ( b ) 1 0 0 ° C . T h e c u t o f f o r c r i t i c a l t e m p e r a t u r e a s d e t e r m i n e d b y f i t t i n g t h e t e m -p e r a t u r e d e p e n d e n c e o f d a m a g e i n t h i s a l l o y w i t h t h e M o r e h e a d a n d C r o w d e r m o d e l w a s 1 6 0 ° C .

a l l s a m p l e s i m p l a n t e d a t T0, w h i l e b e l o w t h i s

t e m p e r a t u r e , d a m a g e i n c r e a s e s s t e a d i l y w i t h

f l u e n c e . S i m i l a r r e s u l t s w e r e o b s e r v e d i n t h e

d i f f e r e n t s a m p l e s i n v e s t i g a t e d . T h e c o r r e l a -

t i o n o f d a m a g e s a t u r a t i o n w i t h T0 c l e a r l y

d e m o n s t r a t e s t h e i m p o r t a n c e o f t h e r o l e o f

h o m o g e n e o u s n u c l e a t i o n t o t h i s g r o w t h p h e -

n o m e n o n a n d v a l i d a t e s i t s a s s u m p t i o n i n t h e

p r o p o s e d m o d e l .

1 . F . F . M o r e h e a d , J r . , a n d B . L . C r o w d e r , Radiat. E f f . 6 , 2 7 ( 1 9 7 0 ) .

MECHANISMS OF DAMAGE GROWTH DURING ION IMPLANTATION

OF UNSTRAINED Si-Ge ALLOYS1

T. E. Haynes and O. W . Holland

T h e m e c h a n i s m s o f d a m a g e g r o w t h d u r i n g

i o n i m p l a n t a t i o n o f u n s t r a i n e d S i - G e a l l o y e p i -

l a y e r s h a v e b e e n i n v e s t i g a t e d a s a f u n c t i o n o f

a l l o y c o m p o s i t i o n . T h i c k , r e l a x e d e p i t a x i a l

S i i . x G e x l a y e r s h a v i n g c o m p o s i t i o n s o f x = 0 . 1 5 ,

0 . 5 0 , a n d 0 . 8 0 w e r e i m p l a n t e d w i t h 3 0 S i + i o n s a t

e n e r g i e s b e t w e e n 7 0 a n d 1 0 0 k e V , a n d t h e

r e s u l t i n g d a m a g e p r o f i l e s w e r e m e a s u r e d b y i o n

c h a n n e l i n g . F i g u r e 5 . 8 s h o w s t h e p e a k d a m a g e

l e v e l s p r o d u c e d b y i m p l a n t a t i o n o f a d o s e o f

1 x 1 0 1 4 S i c m - 2 a t v a r i o u s t e m p e r a t u r e s . A s t h e

i m p l a n t a t i o n t e m p e r a t u r e w a s i n c r e a s e d

t h r o u g h t h e r a n g e s h o w n , t h e p e a k d a m a g e

f r a c t i o n i n e a c h o f t h e s e a l l o y s d e c r e a s e d f r o m

n e a r l y 1 0 0 % ( f u l l y a m o r p h o u s ) t o a p p r o x i -

m a t e l y z e r o . S i m i l a r b e h a v i o r w a s a l s o

o b s e r v e d a t o t h e r d o s e s a n d i n e l e m e n t a l S i a n d

G e s u b s t r a t e s . T h e t e m p e r a t u r e a t w h i c h t h e

d a m a g e y i e l d a p p r o a c h e d z e r o i n c r e a s e d w i t h

t h e G e f r a c t i o n o f t h e a l l o y f o r 0 < x < 0 . 5 , b u t

w a s i n d e p e n d e n t o f a l l o y c o m p o s i t i o n f o r

0 . 5 < x < 1 . T h i s t e m p e r a t u r e d e p e n d e n c e w a s

f i t t o a m o d e l i n w h i c h t h e e f f i c i e n c y o f t h e

p r o m p t , c a s c a d e - n u c l e a t e d d a m a g e m e c h a n i s m ,

w h i c h i s d o m i n a n t a t l o w t e m p e r a t u r e s , i s

144 if

ORNL DWG 92-2229

F i g . 5 . 8 . T h e f r a c t i o n o f d i s p l a c e d a t o m s a s m e a s u r e d b y i o n c h a n n e l i n g a t t h e p e a k o f t h e d a m a g e p r o f i l e i s p l o t t e d a s a f u n c t i o n o f i m p l a n t a t i o n t e m p e r a t u r e f o r ( + ) S i , ( o ) S i o . 8 5 G e o . 1 5 , ( A ) S i 0 . 5 G e 0 . 5 , (A) S i o . 2 G e 0 . 8 , a n d ( x ) G e , e a c h i m p l a n t e d w i t h 1 x 1 0 1 4 S i c m - 2 . D a s h e d a n d s o l i d c u r v e s a r e m o d e l f i t s f o r e a c h s u b s t r a t e m a t e r i a l .

a s s u m e d t o b e r e d u c e d b y t h e r m a l l y a c t i v a t e d

o u t - d i f f u s i o n o f p r i m a r y p o i n t d e f e c t s f r o m t h e

c a s c a d e v o l u m e . I n a d d i t i o n , w i t h i n t h e t e m -

p e r a t u r e r a n g e w h e r e t h e d a m a g e e f f i c i e n c y

d e c r e a s e d , b u t n o t a t l o w e r t e m p e r a t u r e s , t h e

d a m a g e b e c a m e s t r o n g l y d e p e n d e n t u p o n d o s e

r a t e , i n d i c a t i n g t h e e m e r g e n c e o f a s e c o n d

d a m a g e m e c h a n i s m w h i c h i n v o l v e s t h e i n t e r -

a c t i o n o f m o b i l e d e f e c t s . T h e r e f o r e , s u c h a

d e p e n d e n c e o n t e m p e r a t u r e m a r k s t h e t r a n s i -

t i o n b e t w e e n t h e s e t w o . m e c h a n i s m s o f d a m a g e

g r o w t h , a n d t h e i n c r e a s e o f t h e t r a n s i t i o n t e m -

p e r a t u r e a s s o c i a t e d w i t h i n c r e a s e d G e f r a c t i o n

f o r x < 0 . 5 i m p l i e s t h a t G e r e d u c e s t h e m o b i l i -

t i e s o f t h e p r i m a r y d e f e c t s . T h e s e r e s u l t s h e l p

t o e x p l a i n t h e r e p o r t e d p h e n o m e n o n o f p r e f e r -

e n t i a l d a m a g e a c c u m u l a t i o n i n t h e a l l o y l a y e r s

o f S i / S i G e h e t e r o s t r u c t u r e s a n d p r o v i d e a b a s i s

f o r c o m p a r i s o n o f d a m a g e g r o w t h i n s t r a i n e d

l a y e r s .

17 '' 1 . S u m m a r y o f p a p e r : Applied Physics

Letters ( i n p r e s s ) .

D E F E C T S I N H I G H - E N E R G Y , S E L F - I O N -I M P L A N T E D S i P R O B E D B Y P O S I T R O N

A N N I H I L A T I O N S P E C T R O S C O P Y 1

O. W. Holland, Bent Nielsen,2

T. C. Leung,2 and K. G . Lynn2

V a c a n c y - t y p e d e f e c t s p r o d u c e d b y i m p l a n -

t a t i o n o f S i b y 5 . 0 - M e V s e l f - i o n s a t r o o m t e m -

p e r a t u r e w e r e s t u d i e d o v e r a r a n g e o f i o n d o s e s

f r o m 1 0 1 1 t o 1 0 1 5 c m " 2 u s i n g d e p t h - r e s o l v e d

p o s i t r o n a n n i h i l a t i o n s p e c t r o s c o p y . T h e s e n s i -

t i v i t y o f t h i s p r o b e w a s u s e d t o g a i n i n f o r m a -

t i o n o n n u c l e a t i o n o f o p e n v o l u m e d e f e c t s a n d

t h e i r e v o l u t i o n d u r i n g p o s t - i r r a d i a t i o n , t h e r -

m a l a n n e a l i n g . D e p t h p r o f i l i n g i s a c c o m -

p l i s h e d b y v a r y i n g t h e e n e r g y o f t h e p o s i t r o n

b e a m s o t h a t t h e p o s i t r o n i s t r a p p e d i n t h e

v i c i n i t y w h e r e i t c o m e s t o r e s t b y d e f e c t s a n d J)

a n n i h i l a t e s w i t h a n e l e c t r o n . T h e e m i t t e d y

q u a n t a c a r r y i n f o r m a t i o n a b o u t t h e s i t e o f

a n n i h i l a t i o n w h i c h i s e x t r a c t e d i n v a r i o u s

w a y s . v T h e d e f e c t c o n c e n t r a t i o n ( d i v a c a n c y ) w a s v

o b s e r v e d t o i n c r e a s e l i n e a r l y w i t h d o s e f o r l o w

d o s e s b e l o w ~ 1 0 1 2 c m " 2 . A l s o , t h e c o n c e n t r a t i o n

i n c r e a s e d w i t h d e p t h u n t i l b e y o n d t h e e n d - o f -

r a n g e o f t h e i o n s w h e r e i t d e c r e a s e s r a p i d l y , 'A

i n d i c a t i n g t h a t t h e p r o f i : ^ o f t h e s e d e f e c t s

s i m p l y c o r r e l a t e s w i t h t h e e n e r g y o f t h e i o n s

145

d e p o s i t e d i n t h e l a t t i c e d n ' . . ) t o i n t e r a c t i o n s

w i t h t h e a t o m s . T h e s e r e s u l t s w e r e o b s e r v e d i n

b o t h C Z - g r o w n S i s a m p l e s , w h i c h c o n t a i n

n o m i n a l l y 1 0 p p m o f o x y g e n , a n d o x y g e n - f r e e

f l o a t - z o n e S i . A l s o , t w o m a i n a n n e a l i n g s t a g e s

w e r e o b s e r v e d i n b o t h t y p e s o f S i d u r i n g i n s i t u

i s o c h r o n a l h e a t i n g . D e s p i t e t h e d i f f e r e n c e s i n

t h e o x y g e n c o n t e n t , t h e s e s t a g e s o c c u r r e d a t

e s s e n t i a l l y t h e s a m e t e m p e r a t u r e s i n b o t h

s a m p l e s . I n t h e f i r s t s t a g e ( ~ 2 0 0 ° C ) , a s i g n i f i -

c a n t f r a c t i o n o f d i v a c a n c i e s w a s o b s e r v e d t o

f o r m l a r g e r v a c a n c y c l u s t e r s , a l t h o u g h a c o m -

p l e t e r e m o v a l o f t h e d i v a c a n c y a t t h i s t e m p e r -

a t u r e d i d n o t o c c u r . T h e s e c l u s t e r s w e r e

r e m o v e d i n t h e s e c o n d s t a g e ( ~ 6 7 5 ° C ) a f t e r

w h i c h t h e o x y g e n - f r e e s a m p l e s r e t u r n e d t o

t h e i r p r e - i r r a d i a t i o n s t a t e , w h e r e a s o x y g e n -

d e f e c t c o m p l e x e s w e r e f o r m e d i n t h e C Z S i .

1 . S u m m a r y o f p a p e r t o b e p u b l i s h e d . 2 . B r o o k h a v e n N a t i o n a i L a b o r a t o r y ,

U p t o n , N . Y .

R A M A N A N D I O N C H A N N E L I N G A N A L Y S I S O F D A M A G E I N

I O N - I M P L A N T E D G A L L I U M A R S E N I D E 1

T. E. Haynes, O . W. Holland, U. V. Desnica,2and J. Wagner3

R a m a n s c a t t e r i n g h a s b e e n c o m b i n e d w i t h

i o n c h a n n e l i n g t o i n v e s t i g a t e t h e d a m a g e

m i c r o s t r u c t u r e i n G a A s i m p l a n t e d w i t h

1 0 0 - k e V S i a t v a r i o u s d o s e s a n d d o s e r a t e s a t

r o o m t e m p e r a t u r e . T h e d e v e l o p m e n t o f d i f f e r -

e n t d a m a g e s t r u c t u r e s w a s m o n i t o r e d b y c o m -

p a r i n g a R a m a n s i g n a l , w h i c h i s s p e c i f i c a l l y

s e n s i t i v e t o a m o r p h i z a t i o n i n G a A s , t o i o n

c h a n n e l i n g m e a s u r e m e n t s w h i c h c a n d e t e c t

s m a l l - v o l u m e c r y s t a l l i n e d e f e c t s ( e . g . , d i s l o c a -

t i o n s a n d p o i n t - d e f e c t c l u s t e r s ) a s w e l l a s

a m o r p h o u s r e g i o n s . T h e c o r r e l a t i o n b e t w e e n

t h e r e s u l t s f r o m t h e s e t w o d i f f e r e n t t y p e s o f

m e a s u r e m e n t s a r e i l l u s t r a t e d i n F i g . 5 . 9 . T h e

m o s t s i g n i f i c a n t i m p l a n t a t i o n - i n d u c e d c h a n g e

i n t h e R a m a n s c a t t e r i n g s p e c t r a w a s a n i n c r e a s e

i n t h e i n t e n s i t i e s o f t h r e e b r o a d b a n d s c e n t e r e d

a t 8 0 , 1 8 0 , a n d 2 5 0 c m " 1 , w h i c h a r e a t t r i b u t e d t o

ahTorr>hization. T h u s , the ratio/ 1(a)/I (( ) f " \

A ' o n g i t u d i r i a ' v o p t i c a l ( L O ) ] , o f t h e s c a t t e r i n g

( i n t e h s i t y a t ~ 2 5 0 c m " 1 t o t h e i n t e n s i t y o f ' t h e

c r y s U l l i n e - ' L Q i p h o n o n p e a k a t 2 9 2 c m " 1 w a s

u s e d a s a m e a s u r e o f t h e a m o r p h i z e d f r a c t i o n i n

orni.dwq n i m

1 . 5

a a: £> w 1.0 c

c o § 0 . 5

DC

- I — 1 — , 1 ' 1 - — i - 1 • ; 1 0 0 k e V 3 0 S i + - > G a A s •

<> s s - /

•

i j = 1 5 0 n A / c m 2

v a r i o u s 4>

V / j y

:

/ /

< t > = 2 x 1 0 u / c m 2 J v a r i o u s J

- KJ 1 i l . i 0 1 2 3 U 4

Channeling Damage Yield ( 1 0 , 7 / c m 2 1

F i g . 5 . 9 . T h e R a m a n s c a t t e r i n g i n t e n s i t y r a t i o , I(a)/I(LO), i s p l o t t e d a s a f u n c t i o n o f t h e t o t a l d a m a g e m e a s u r e d b y i o n c h a n n e l i n g f o r t w o s e t s o f S i - i m p l a n t e d G a A s : ( o ) v a r i o u s d o s e s b e t w e e n 0 . 1 a n d 3 x 1 0 1 5 c m " 2 a t a f i x e d d o s e r a t e o f 0 . 1 5 | i A c m " 2 a n d ( A ) a f i x e d d o s e o f 2 x 1 0 1 4 c m " 2 w i t h v a r i o u s d o s e r a t e s b e t w e e n 0 . 1 5 a n d 1 2 n A c m " 2 .

146

t h e i m p l a n t e d l a y e r . T h e r e a r e c l e a r l y t w o

d i s t i n c t d a m a g e c o m p o n e n t s , a s i n d i c a t e d b y

t h e d i f f e r e n c e b e t w e e n t h e s l o p e s o f t h e t w o

l i n e s i n F i g . 5 . 9 . W h e n t h e p r i n c i p a l p a r a m e t e r

w a s t h e i m p l a n t e d d o s e (<(>), t h e r a t e o f g r o w t h

o f t h e a m o r p h o u s f r a c t i o n d e t e c t e d b y R a m a n

s c a t t e r i n g w a s c o m p a r a b l e t o t h e g r o w t h r a t e o f

t h e d a m a g e m e a s u r e d b y i o n c h a n n e l i n g . H o w -

e v e r , w h e n t h e d o s e r a t e ( / ) w a s v a r i e d , R a m a n

s c a t t e r i n g s h o w e d a w e a k e r s e n s i t i v i t y t o t h e

i n c r e a s e o f d a m a g e t h a n d i d i o n c h a n n e l i n g .

T h e s e r e s u l t s d e m o n s t r a t e t h a t t h e d a m a g e

m o r p h o l o g y i n i o n - i m p l a n t e d G a A s i s d e p e n -

d e n t u p o n b o t h d o s e a n d d o s e r a t e a n d , f u r t h e r -

m o r e , t h a t t h e d o s e - r a t e d e p e n d e n t d a m a g e

c o m p o n e n t c o n s i s t s p r i m a r i l y o f c r y s t a l l i n e

d e f e c t s t o w h i c h R a m a n s c a t t e r i n g i s l e s s

s e n s i t i v e .

E X T E N D E D D E F E C T F O R M A T I O N I N I O N - I M P L A N T E D A N D

A N N E A L E D G A L L I U M A R S E N I D E 1

M. J. Bollong,2K. S. Jones,3 and T. E. Haynes

E x t e n d e d d e f e c t s , p r i m a r i l y d i s l o c a t i o n

l o o p s , a r e k n o w n t o f o r m d u r i n g h i g h -

t e m p e r a t u r e a n n e a l i n g o f g a l l i u m a r s e n i d e f o l -

l o w i n g i o n i m p l a n t a t i o n u n d e r c e r t a i n c o n d i -

t i o n s . A t p r e s e n t , t h e r e i s a l a c k o f b a s i c d a t a

o n t h e m e c h a n i s m s a n d c o n d i t i o n s f o r f o r m a t i o n

o f t h e s e d e f e c t s , e s p e c i a l l y f o r i m p l a n t a t i o n o f

h e a v y i o n s , e v e n t h o u g h t h e i r p r e s e n c e s u b s e - .

q u e n t l y a f f e c t s t h e d i f f u s i o n p r o f i l e s a n d e l e c -

t r i c a l p r o p e r t i e s o f t h e i m p l a n t e d d o p a n t s .

T h e r e f o r e , a s t u d y w a s i n i t i a t e d t o c h a r a c -

t e r i z e s y s t e m a t i c a l l y t h e i m p l a n t a t i o n c o n d i -

t i o n s w h i c h l e a d t o t h e f o r m a t i o n o f t h e s e

e x t e n d e d d e f e c t s , p a r t i c u l a r l y a t i m p l a n t d o s e s

w h i c h a r e b e l o w t h e a m o r p h i z a t i o n t h r e s h o l d

( s o - c a l l e d t y p e - I d e f e c t s ) . S e m i - i n s u l a t i n g

G a A s s u b s t r a t e s w e r e i m p l a n t e d w i t h e i t h e r 7 6 G e o r 7 5 A s i o n s a t 4 0 , 1 1 0 , a n d 1 6 0 k e V a n d

d o s e s o f 0 . 1 , 0 . 2 , 0 . 5 , 1 . 0 , a n d 2 . 0 x 1 0 1 4 c m " 2 i n

o r d e r t o d e f i n e t h e d o s e a n d e n e r g y w i n d o w s f o r o

t y p e - I d e f e c t f o r m a t i o n . I m p l a n t e d s a m p l e s

w e r e c h a r a c t e r i z e d b y i o n c h a n n e l i n g a n d

t r a n s m i s s i o n e l e c t r o n m i c r o s c o p y ( T E M ) p r i o r t o

a n n e a l i n g a n d b y T E M a f t e r c a p p i n g a n d

a n n e a l i n g a t 8 0 0 a n d 9 0 0 ° C .

T w o m a j o r o b s e r v a t i o n s h a v e e m e r g e d f r o m

t h i s s t u d y . F i r s t , t h e r a n g e o f d o s e s o v e r w h i c h

t y p e - I d e f e c t s f o r m e d w a s f o u n d t o b e d e p e n d e n t

u p o n t h e i o n e n e r g y . F o r i n s t a n c e , a t a n i m p l a n t

e n e r g y o f 1 6 0 k e V , t h e m i n i m u m d o s e o f G e f o r

p r o d u c i n g t y p e - I d e f e c t s w a s l e s s t h a n

0 . 1 x 1 0 1 4 c m * 2 , w h i l e a t t h e l o w e r e n e r g i e s o f

1 1 0 a n d 4 0 k e V , t h i s t h r e s h o l d d o s e i n c r e a s e d

t o a p p r o x i m a t e l y 0 . 5 x 1 0 1 4 c m - 2 . S u c h a

d e p e n d e n c e o n e n e r g y h a d n o t b e e n o b s e r v e d

p r e v i o u s l y ( e . g . , f o r l i g h t e r i o n s ) a n d s u g g e s t s

t h a t t h e p r o b a b i l i t y o f f o r m i n g t y p e - I d e f e c t s

i s s e n s i t i v e t o t h e i n i t i a l d e p t h d i s t r i b u t i o n o f

t h e p r i m a r y p o i n t d e f e c t s . E f f o r t s a r e u n d e r

w a y t o c o r r e l a t e t h e s e e x p e r i m e n t a l r e s u l t s

w i t h B o l t z m a n n t r a n s p o r t c a l c u l a t i o n s o f t h e

1 . S u m m a r y o f p a p e r : / . Appl. Phys. 7 1 , 2 5 9 1 ( 1 9 9 2 ) .

2 . R u d e r B o s k o v i c I n s t i t u t e , Z a g r e b , C r o a t i a .

3 . F r a u n h o f e r - I n s t i t i i t f u r A n g e w a n d t e F e s t k o r p e r p h y s i k , F r e i b u r g , G e r m a n y .

147

p r i m a r y i n t e r s t i t i a l a n d v a c a n c y d i s t r i b u t i o n s .

S e c o n d l y , t h e f o r m a t i o n o f t y p e - I d e f e c t s w a s

s h o w n t o b e d e p e n d e n t u p o n t h e i o n s p e c i e s .

T y p e - I d e f e c t s w e r e o b s e r v e d i n s a m p l e s

i m p l a n t e d w i t h 0 . 5 x 1 0 1 4 c m - 2 o f G e a t i o n

e n e r g i e s o f 1 1 0 a n d 4 0 k e V , w h i l e n o n e w e r e

f o u n d i n s a m p l e s i m p l a n t e d w i t h A s u s i n g t h e

s a m e d o s e a n d e n e r g i e s , i n s p i t e o f t h e f a c t t h a t

t h e i n i t i a l a m o u n t o f d a m a g e w a s t h e s a m e f o r

b o t h s p e c i e s . T h u s , t h e a n n e a l i n g k i n e t i c s

d e p e n d u p o n t h e c h e m i c a l s p e c i e s t h a t i s

i m p l a n t e d ; s u c h t h a t G e , a s c o m p a r e d t o A s ,

p r o m o t e s t h e f o r m a t i o n a n d / o r s t a b i l i z a t i o n o f

t y p e - I d e f e c t s . C o m p l e m e n t a r y e x p e r i m e n t s

a r e p l a n n e d w i t h o t h e r i o n s p e c i e s ( e . g . , ^ S e ) i n

o r d e r t o c l a r i f y t h e m e c h a n i s m u n d e r l y i n g t h i s

c h e m i c a l d e p e n d e n c e .

1 . S u m m a r y o f p a p e r : p . 7 8 5 i n Advanced III-V Compound Semiconductor Growth, Pro-cessing and Devices, e d . b y S . J . P e a r t o n , D . K . S a d a n a , a n d J . M . Z a v a d a , M a t e r i a l s R e s e a r c h S o c i e t y , P i t t s b u r g h , P a . , 1 9 9 2 .

2 . S U R A / O R N L S u m m e r C o o p e r a t i v e P r o g r a m s t u d e n t p a r t i c i p a n t f r o m t h e U n i v e r -s i t y o f F l o r i d a , G a i n e s v i l l e , F l a .

3 . U n i v e r s i t y o f F l o r i d a , G a i n e s v i l l e , . F l a .

F O R M A T I O N O F C o S i 2 I N S I M O X W A F E R S B Y H I G H - D O S E C o I M P L A N T A T I O N 1

T. P. Sjoreen, R. Jebasinski,2

K. Schmidt,2 S. Mantl2

H. Holzbrecher,2 and W . Speier2

P r o d u c t i o n o f m u l t i l a y e r e d s t r u c t u r e s o f

S i / C o S i 2 / S i / S i 0 2 / S i h a s b e e n a c c o m p l i s h e d

b y i m p l a n t i n g h i g h d o s e s o f C o i n t o S i ( 1 0 0 )

S I M O X w a f e r s a t s e v e r a l e n e r g i e s b e t w e e n 1 0 0

a n d 2 0 0 k e V , f o l l o w e d b y r a p i d t h e r m a l

a n n e a l i n g a t 7 5 0 ° C f o r 3 0 s a n d 1 1 5 0 ° C f o r 1 0 s .

A n e x c e l l e n t s t r u c t u r e w a s f o r m e d i n t h e s a m p l e

i m p l a n t e d a t 1 0 0 k e V . A t t h i s e n e r g y , t h e

a s - i m p l a n t e d C o d i s t r i b u t i o n r e m a i n e d e n t i r e l y

a b o v e t h e S i 0 2 l a y e r , a n d t h e i n f l u e n c e o f t h e

a m o r p h o u s S i 0 2 l a y e r o n t h e S i / C o S i 2 / S i s t r u c -

t u r e d u r i n g a n n e a l i n g w a s n e g l i g i b l e ; t h e

q u a l i t y o f t h e b u r i e d C o S i 2 l a y e r , a s o b s e r v e d

b y i o n c h a n n e l i n g a n d c r o s s - s e c t i o n a l e l e c t r o n

m i c r o s c o p y , w a s a b o u t t h e s a m e a s t h a t

o b s e r v e d i n b u l k S i w a f e r s . H o w e v e r , a s t h e

i m p l a n t a t i o n e n e r g y w a s i n c r e a s e d a n d t h e

i m p l a n t e d C o d i s t r i b u t i o n m o v e d c l o s e r t o t h e

S i 0 2 l a y e r , t h e c i y s t a l l i n i t y o f t h e C o S i 2 l a y e r

d e g r a d e d a f t e r a n n e a l i n g . A t 1 0 0 k e V , t h e i o n

c h a n n e l i n g m i n i m u m y i e l d i n t h e C o S i 2 w a s 6 % ,

b u t i t i n c r e a s e d t o 2 4 % a t 1 8 0 k e V . A t 2 0 0 k e V ,

a b u r i e d l a y e r w a s n o t p r o d u c e d . >

T h i s d e g r a d a t i o n o f l a y e r c r y s t a l l i n i t y

w i t h e n e r g y a n d " t h e " f a i l u r e t o p r o d u c e a n e p i -

t a x i a l l a y e r a t 2 0 0 k e V a r e a t t r i b u t e d t o t h e

h i g h l y d a m a g e d c o n d i t i o n i n t h e a s - i m p l a n t e d

s t a t e o f t h e S i b e t w e e n t h e p e a k o f t h e C o d i s -

t r i b u t i o n a n d t h e S i C > 2 / S i i n t e r f a c e . I o n c h a n -

<<

n e l i n g a n a l y s i s o f t h i s S i r e g i o n s h o w e d t h a t

t h e m i n i m u m y i e l d w a s q u i t e l a r g e , a b o u t 9 0 %

a t 1 8 0 k e V . A t 2 0 0 k e V , t h e m i n i m u m y i e l d i n

t h i s r e g i o n r e a c h e d 1 0 0 % ( i . e . , t h e r e g i o n

b e c a m e a m o r p h o u s ) , w h i c h p r e v e n t e d t h e

m e s o t a x i a l p r o c e s s f r o m p r o c e e d i n g d u r i n g t h e

a n n e a l i n g c y c l e , a l t h o u g h s o m e c o a l e s c e n c e w a s

o b s e r v e d i n t h e p a r t o f t h e C o d i s t r i b u t i o n 1

n e a r e s t t h e s u r f a c e w h e r e t h e S i s t i l l r e m a i n e d

c r y s t a l l i n e i n t h e a s - i m p l a n t e d s t a t e . F u r t h e r

s t u d i e s a r e u n d e r w a y t o o p t i m i z e t h e i m p l a n -

148

t a t i o n e n e r g y a n d d o s e n e c e s s a r y t o p r o d u c e a n

e p i t a x i a l C o S i 2 l a y e r d i r e c t l y o v e r t h e S 1 O 2

l a y e r .

1 . S u m m a r y o f p a p e r : Mater. Sci. and Eng. B 1 2 , 1 2 9 ( 1 9 9 2 ) .

2 . F o r s c h u n g s z e n t r u m , J i i l i c h , G e r m a n y .

SCHOTTKY BARRIER HEIGHTS OF ION BEAM SYNTHESIZED Si/CoSi2 DIODES

T . P . Sjoreen, A. Schtippen? S. Mantl,1 and L. Vescan1

S c h o t t k y b a r r i e r h e i g h t s (4>B> o f S i / C o S i 2

d i o d e s i n b o t h ( 1 1 1 ) - a n d ( l O O ) - o r i e n t e d S i

h a v e b e e n m e a s u r e d u s i n g c u r r e n t - v o l t a g e ( I V ) ,

a c t i v a t i o n e n e r g y ( A E ) , a n d c a p a c i t a n c e -

v o l t a g e ( C V ) t e c h n i q u e s . E p i t a x i a l C o S i 2 / S i

d i o d e s w e r e p r o d u c e d b y i m p l a n t i n g h i g h d o s e s

o f C o i o n s t h r o u g h e i t h e r S i 0 2 o r m e t a l / S i 0 2

m a s k s a n d s u b s e q u e n t a n n e a l i n g a n d p r o c e s s i n g .

T h e i m p l a n t a t i o n s w e r e c a r r i e d o u t a t e n e r g i e s

o f 1 0 0 a n d 2 0 0 k e V w i t h d o s e s o f 1 - 2 x 1 0 1 7 c m * 2 .

T h i s w a s f o l l o w e d e i t h e r b y r a p i d t h e r m a l

a n n e a l i n g a t 7 5 0 ° C f o r 3 0 s a n d 1 1 5 0 ° C f o r 1 0 s o r

b y f u r n a c e a n n e a l i n g a t 6 0 0 ° C f o r 1 h a n d 1 0 0 0 ° C

f o r 3 0 m i n . A f t e r a n n e a l i n g , t h e m a s k w a s

r e m o v e d b y r e a c t i v e i o n o r w e t c h e m i c a l e t c h -

i n g , a n d t h e S i / C o S i 2 / S i h e t e r o s t r u c t u r e w a s

o v e r g r o w n b y l o w - p r e s s u r e v a p o r p h a s e

e p i t a x y . S u b s e q u e n t m e t a l l i z a t i o n a n d

l i t h o g r a p h y w e r e u s e d t o m a k e d i o d e s f o r b o t h

t h e b o t t o m a n d t o p ( m e s a t y p e ) i n t e r f a c e s . T h e

r e s u l t s o f t h e I V a n d A E m e a s u r e m e n t s w e r e

a n a l y z e d u s i n g c o n v e n t i o n a l t h e r m i o n i c

e m i s s i o n t h e o r y .

A n a l y s e s o f t h e I V a n d A E d a t a s h o w e d

t h a t t h e i d e a l i t y f a c t o r ( n ) o f t h e t o p d i o d e s

w a s i n t h e r a n g e 1 . 0 1 - 2 . 0 , w h i l e f o r t h e b o t t o m

d i o d e s n w a s c o n s i s t e n t l y l a r g e w i t h v a l u e s

1 . 9 - 2 . 0 . F o r t h e t o p d i o d e s w i t h n < 1 . 2 ,

<j>B = 0 . 6 6 ± 0 . 0 3 a n d i s i n d e p e n d e n t o f S i o r i e n -

t a t i o n . T h e C V m e a s u r e m e n t s f o r t h e s e d i o d e s

a l s o y i e l d e d 4>B v a l u e s i n a g r e e m e n t w i t h t h e

I V a n d A E m e a s u r e m e n t s . T h i s v a l u e o f 0 . 6 6 i s

i n e x c e l l e n t a g r e e m e n t w i t h <t>g v a l u e s r e p o r t e d

i n t h e l i t e r a t u r e . H o w e v e r , a s m i g h t b e

e x p e c t e d , f o r d i o d e s w i t h n > 1 . 2 t h e r e w a s a

l a r g e v a r i a t i o n i n t h e e x t r a c t e d 4>B v a l u e s . T h e H

I V a n d A E m e a s u r e m e n t s g e n e r a l l y y i e l d e d

v a l u e s f o r <|>B i n t h e r a n g e 0 . 7 7 - 0 . 8 3 , w h i l e t h e

C V m e a s u r e m e n t s g a v e m u c h h i g h e r v a l u e s o f

0 . 9 - 1 . 1 . T h e s e r e s u l t s a r e n o t s u r p r i s i n g , b e c a u s e

i t i s g e n e r a l l y a g r e e d t h a t l a r g e v a l u e s o f n

i n d i c a t e t h a t t h e d i o d e s a r e e i t h e r

i n h o m o g e n e o u s o r t h a t t h e r e a r e o t h e r c u r r e n t

t r a n s p o r t m e c h a n i s m s . T h u s , t h e a s s u m p t i o n o f

o n l y t h e r m i o n i c e m i s s i o n i n t h e a n a l y s i s i s n o

l o n g e r v a l i d . A l t h o u g h i t i s n o t s u r p r i s i n g t h a t

t h e e l e c t r i c a l c h a r a c t e r i s t i c s o f t h e d i o d e s c a n

b e q u i t e d i f f e r e n t , a s i n d i c a t e d b y t h e l a r g e

r a n g e i n i d e a l i t y f a c t o r s ( t h i s c a n e a s i l y b e

a t t r i b u t e d t o p r o c e s s i n g p r o b l e m s ) , i t i s n o t

u n d e r s t o o d a t t h i s t i m e w h y a l l t h e b o t t o m

d i o d e s h a v e s u c h l a r g e v a l u e s o f n . R e c e n t

h i g h - r e s o l u t i o n c r o s s - s e c t i o n a l t r a n s m i s s i o n

e l e c t r o n m i c r o s c o p y i n v e s t i g a t i o n s o f

S i / C o S i 2 / S i s t r u c t u r e s m a d e u n d e r c o n d i t i o n s

v i r t u a l l y i d e n t i c a l t o t h e d i o d e s d i s c u s s e d h e r e

i n d i c a t e t h a t t h e l o w e r i n t e r f a c e h a s a m o r e

u n i f o r m ( o r h o m o g e n e o u s ) s t r u c t u r e t h a n t h e t o p

i n t e r f a c e , w h i c h r u n s c o u n t e r t o t h e o b s e r v e d

149

i d e a l i t y f a c t o r s . F u r t h e r e x p e r i m e n t s a r e

n e e d e d t o u n d e r s t a n d t h i s p r o b l e m .

1 . I n s t i t u t f u r S c h i c h t - u n d I o n e n t e c h n i k , K F A J u l i c h , J u l i c h , G e r m a n y .

I O N B E A M S Y N T H E S I S O F I r S i 3

T . P. Sjoreen

I r S i 3 i s a n i n t e r e s t i n g s i l i c i d e b e c a u s e i t h a s

a v e r y l o w S c h o t t k y b a r r i e r t o p - t y p e S i . F o r

t h i s r e a s o n , t h e r e i s i n t e r e s t i n u s i n g t h i s m a t e -

r i a l f o r I R s e n s o r s i n C C D i m a g i n g a r r a y s .

B e c a u s e I r S i 3 h a s a s m a l l l a t t i c e m i s m a t c h o f

- 1 . 8 % w i t h ( l l l ) - o r i e n t e d S i , t h e r e i s a g o o d

p o s s i b i l i t y t h a t a n a l i g n e d l a y e r o f t h i s m a t e -

r i a l c a n b e f o r m e d i n S i ( l l l ) b y i o n i m p l a n t a -

t i o n a n d a n n e a l i n g . P r e s e n t l y , e x p e r i m e n t s a r e

u n d e r w a y t o s y n t h e s i z e I r S i 3 b y i m p l a n t i n g '

2 - M e V I r i o n s i n t o ( 1 1 1 ) o r i e n t e d S i w i t h d o s e s

t o 3 . 5 x 1 0 1 7 c n r 2 a n d a n n e a l i n g a t t e m p e r a t u r e s

i n e x c e s s o f 9 0 0 ° C . T h e s e t e m p e r a t u r e s a r e

n e c e s s a r y t o a n n e a l t h e d a m a g e d s u b s t r a t e , t o

c o a l e s c e t h e I r s i l i c i d e p r e c i p i t a t e s i n t o a

s i n g l e l a y e r , a n d t o e n s u r e t h a t t h e I r s i l i c i d e s

p r e c i p i t a t e d d u r i n g i m p l a n t a t i o n w i l l b e t r a n s -

f o r m e d t o t h e I r S i 3 p h a s e . P r e l i m i n a r y i o n

c h a n n e l i n g a n a l y s i s o f a s a m p l e i m p l a n t e d

w i t h 2 . 5 x 1 0 1 7 I r c m " 2 a t a s u b s t r a t e t e m p e r a -

t u r e o f 4 0 0 ° C a n d l a t e r a n n e a l e d a t 1 0 0 0 ° C f o r

1 / 2 h s h o w e d s o m e c o a l e s c e n c e o f t h e I r s i l i c i d e

d i s t r i b u t i o n b u t n o e p i t a x i a l l a y e r . F u r t h e r

a n n e a l i n g o f t h e s a m p l e a t t h e s a m e t e m p e r a -

t u r e f o r 1 / 2 h a n d a g a i n f o r 1 h d i d n o t l e a d t o

a d d i t i o n a l c o a l e s c e n c e , b u t i t d i d i m p r o v e t h e

O " t>

c r y s t a l l i n i t y n e a r t h e s u r f a c e . A n a l y s i s o f t h e

l a t t i c e d a m a g e i n t h e a s - i m p l a n t e d s t a t e i n d i -

c a t e d t h a t t h e s u b s t r a t e t e m p e r a t u r e d u r i n g

i m p l a n t a t i o n w a s t o o l o w . F u r t h e r i m p l a n t a -

t i o n s a r e i n p r o g r e s s a t s u b s t r a t e t e m p e r a t u r e s

o f 4 5 0 - 6 0 0 ° C t o i n c r e a s e t h e i n s i t u a n n e a l i n g

a n d i m p r o v e c r y s t a l l i n i t y . T h i s s h o u l d l e a d t o

b e t t e r c o a l e s c e n c e d u r i n g a n n e a l i n g a n d t h e

f o r m a t i o n o f a n e p i t a x i a l l a y e r .

A N A L Y S I S O F C F I L M S F O R M E D O N S I N G L E - C R Y S T A L C u B Y I O N

I M P L A N T A T I O N A N D L A S E R A N N E A L I N G

S. P. Withrow, D. M. Hembree, Jr.} C. W. White, R. A. Zuhr,

J. W . McCamy,2 and S . J . Pennycook

P o l y c r y s t a l l i n e d i a m o n d f i l m s c a n b e g r o w n i

o n a v a r i e t y o f n o n d i a m o n d m a t e r i a l s u s i n g

C V D t e c h n i q u e s . H o w e v e r , s u c h d i a m o n d i s

g e n e r a l l y u n s u i t a b l e f o r e l e c t r o n i c a n d o p t o -

e l e c t r o n i c a p p l i c a t i o n s w h i c h r e q u i r e l a r g e

s i n g l e - c r y s t a l f i l m s w i t h l o w - d e f e c t d e n s i t i e s .

R e c e n t l y , a n o v e l a p p r o a c h t o s y n t h e s i z i n g c o n -

t i n u o u s d i a m o n d f i l m s h e t e r o e p i t a x i a l l y o n

n o n d i a m o n d s u b s t r a t e s h a s b e e n r e p o r t e d w h i c h

i n v o l v e s l a s e r a n n e a l i n g o f C - i m p l a n t e d C u

s u b s t r a t e s . 3 W h i l e t h e m e c h a n i s m f o r d i a m o n d

f o r m a t i o n i s n o t k n o w n , p r e s u m a b l y i t i n v o l v e s

t h e s e g r e g a t i o n o f C d u r i n g t h e s h o r t t i m e t h e

C u r e m a i n s m o l t e n , f o l l o w e d b y t h e f o r m a t i o n

o f d i a m o n d d u r i n g r a p i d c o o l i n g . T h i s n e w

t e c h n i q u e h a s b e e n u t i l i z e d t o f o r m C f i l m s o n

s i n g l e - c r y s t a l C u u s i n g a w i d e r a n g e o f l a s e r

p r o c e s s i n g c o n d i t i o n s . U n f o r t u n a t e l y , t o d a t e n o

s u c c e s s f u l g r o w t h o f d i a m o n d h a s b e e n

o b s e r v e d .

150

C u ( 1 0 0 ) a n d ( 1 1 0 ) s a m p l e s w e r e i m p l a n t e d

i n t h e n e a r - s u r f a c e r e g i o n w i t h c a r b o n i o n s t o a

f l u e n c e o f 1 x 1 0 1 8 c m " 2 , e q u i v a l e n t t o t h e

n u m b e r o f C a t o m s i n a d i a m o n d f i l m w i t h a

t h i c k n e s s o f 5 7 n m . A r e a s o f s e v e r a l s q u a r e

m i l l i m e t e r s i n s i z e w e r e t h e n p u l s e d - l a s e r

a n n e a l e d i n a f l o w i n g A r a m b i e n t u s i n g a X e C l

e x c i m e r l a s e r a t e n e r g y d e n s i t i e s b e t w e e n 1 . 5

a n d 7 . 7 J c m " 2 a n d w i t h 1 - 1 0 p u l s e s .

T h e p r i m a r y t e c h n i q u e u s e d f o r i d e n t i f y i n g

t h e f o r m o f C p r e s e n t w a s R a m a n m i c r o p r o b e

a n a l y s i s . D i f f e r e n t C m o r p h o l o g i e s h a v e

c h a r a c t e r i s t i c R a m a n - a c t i v e m o d e s t h a t r e s u l t

i n e a s i l y d i s t i n g u i s h a b l e p e a k s . U n d e r m o s t o f

t h e b e a m p r o c e s s i n g c o n d i t i o n s u s e d , c a r b o n

f i l m s o f p o l y c r y s t a l l i n e g r a p h i t e a n d a m o r -

p h o u s c a r b o n r e g i o n s w e r e f o r m e d . I n a d d i t i o n ,

a h i g h - q u a l i t y g r a p h i t e f i l m w a s o b s e r v e d

a f t e r a n n e a l i n g a t a n e n e r g y o f 6 . 4 J c m " 2 . H o w -

e v e r , i n n o c a s e h a s a R a m a n s p e c t r u m w i t h a

c h a r a c t e r i s t i c d i a m o n d s i g n a l b e e n o b s e r v e d .

T r a n s m i s s i o n e l e c t r o n m i c r o s c o p y o n s e l e c t e d

f i l m s e t c h e d f r o m t h e s u r f a c e c o r r o b o r a t e s t h e s e

c o n c l u s i o n s .

R u t h e r f o r d b a c k s c a t t e r i n g w a s u s e d t o

m e a s u r e i n d i r e c t l y t h e C d e p t h d i s t r i b u t i o n b y

o b s e r v i n g t h e " d e f i c i t " i n b a c k s c a t t e r i n g f r o m

C u a s a r e s u l t o f t h e i m p l a n t e d C . I n a d d i t i o n ,

t h e a m o u n t o f C i n t h e s u r f a c e r e g i o n w a s

d e t e r m i n e d b y t a k i n g a d v a n t a g e o f t h e

e n h a n c e d p r o t o n - C e l a s t i c b a c k s c a t t e r i n g c r o s s -

s e c t i o n a t 1 . 7 3 M e V . I t w a s f o u n d t h a t l a s e r

a n n e a l i n g c o n c e n t r a t e s t h e i m p l a n t e d C i n t o a

f i l m a n d m o v e s i t t o w a r d t h e s a m p l e s u r f a c e .

T h e s e e f f e c t s a r e e n h a n c e d b y i n c r e a s i n g b o t h

t h e e n e r g y d e n s i t y a n d n u m b e r o f p u l s e s . T h e r e

i s n o l o s s o f C , h o w e v e r , f o r a n n e a l i n g w i t h

s i n g l e p u l s e s a t l a s e r e n e r g i e s u p t o 7 . 6 J c m " 2 o r

w i t h t h r e e p u l s e s u p t o 6 . 5 J c m " 2 .

1 . O a k R i d g e Y - 1 2 P l a n t , O a k R i d g e , T e n n .


3 . J . N a r a y a n , V . P . G o d b o l e , a n d C . W . W h i t e , Science 2 5 2 , 4 1 6 ( 1 9 9 1 ) .

F O R M A T I O N O F B U R I E D A M O R P H O U S L A Y E R S I N D I A M O N D B Y C A R B O N

I O N I M P L A N T A T I O N

C . W . White, S. P. Withrow, R. A. Zuhr, L. Rctnana} H. Naramoto,2 and D. Hembree3

C a r b o n i o n i m p l a n t a t i o n a t l i q u i d n i t r o g e n

t e m p e r a t u r e h a s b e e n u s e d t o f o r m b u r i e d

d a m a g e d o r a m o r p h o u s l a y e r s i n s i n g l e - c r y s t a l

( 1 0 0 ) d i a m o n d i n o r d e r t o s t u d y t h e a n n e a l i n g

b e h a v i o r . F i g u r e 5 . 1 0 s h o w s i o n c h a n n e l i n g

r e s u l t s o b t a i n e d o n a c r y s t a l i m p l a n t e d b y C

( 3 0 0 k e V , 5 x 1 0 1 5 c m " 2 ) . I n t h e a s - i m p l a n t e d

s t a t e , t h e a l i g n e d y i e l d r e a c h e s a r a n d o m

v a l u e i n t h e d e p t h r a n g e f r o m - 2 0 0 0 t o 3 2 0 0 A.

T h e r m a l a n n e a l i n g a t 9 0 0 o r 1 1 0 0 ° C g r e a t l y

r e d u c e s t h e d i s p l a c e m e n t d a m a g e i n t h e n e a r -

s u r f a c e r e g i o n , b u t a t o t a l l y d i s o r d e r e d r e g i o n

r e m a i n s i n t h e d e p t h r a n g e 2 2 5 0 - 3 1 0 0 A. I n t h i s

s t a t e , t h e i m p l a n t e d r e g i o n a p p e a r s b l a c k .

S u r p r i s i n g l y , h o w e v e r , R a m a n m e a s u r e m e n t s

m a d e i n t h e i m p l a n t e d r e g i o n a f t e r a n n e a l i n g

s h o w a l m o s t n o R a m a n s c a t t e r i n g c h a r a c t e r i s t i c

o f g r a p h i t e o r a m o r p h o u s c a r b o n . I n a d d i t i o n ,

t h e i n t e n s i t y o f t h e 1 3 3 2 - c m 1 R a m a n l i n e c h a r -

151.

DEPTH(nm) 400 300 200 100 0

1000

900

800

700

600 S w 500

400

300

200

100

0 0.20 0.25 0.30 0.35 0.40 0.45 0.50 0.55 0.60 ENERGY (MeV)

F i g . 5 . 1 0 . R B S i o n c h a n n e l i n g r e s u l t s i n ( 1 0 0 ) d i a m o n d a f t e r c a r b o n i m p l a n t a t i o n a n d t h e r m a l a n n e a l i n g .

a c t e r i s t i c o f d i a m o n d i s m u c h w e a k e r t h a n i n

t h e u n i m p l a n t e d r e g i o n . F u r t h e r w o r k i s i n

p r o g r e s s t o c h a r a c t e r i z e t h e n a t u r e o f t h e

b u r i e d d i s o r d e r e d r e g i o n .


2 . J a p a n A t o m i c E n e r g y R e s e a r c h I n s t i t u t e , T o k a i , J a p a n .

3 . Y - 1 2 P l a n t , O a k R i d g e , T e n n .

NUCLEATION AND GROWTH O F DIAMOND ON CARBON-IMPLANTED

SINGLE-CRYSTAL COPPER1

T. P. Ong,2Fulin Xiong,2

R. P . H. Chang,2 and C . W . White

T h e n u c l e a t i o n a n d g r o w t h o f d i a m o n d c r y s -

t a l s o n s i n g l e - c r y s t a l c o p p e r s u r f a c e s h a v e b e e n

s t u d i e d b y t h e u s e o f m i c r o w a v e p l a s m a -

e n h a n c e d c h e m i c a l v a p o r d e p o s i t i o n

( M P E C V D ) a t 8 0 0 ° C . P r i o r t o d i a m o n d g r o w t h ,

t h e s i n g l e - c r y s t a l c o p p e r s u r f a c e w a s m o d i f i e d

b y t h e i m p l a n t a t i o n o f C ( 6 0 o r 7 5 k e V ) t o a

d o s e o f 1 0 1 8 c m - 2 w i t h t h e c o p p e r c r y s t a l a t a n

e l e v a t e d t e m p e r a t u r e ( ~ 8 2 0 ° C ) . D u r i n g t h e

i m p l a n t a t i o n o f c a r b o n i o n s i n t o c o p p e r a t e l e -

v a t e d t e m p e r a t u r e s , t h e i m p l a n t e d c a r b o n d i f -

f u s e s t o t h e s u r f a c e a n d f o r m s a g r a p h i t e f i l m o n

t h e s u r f a c e . T h e g r a p h i t e f i l m g r e a t l y

e n h a n c e s d i a m o n d c r y s t a l l i t e n u c l e a t i o n c o m -

p a r e d w i t h t h a t w h i c h c a n b e a c h i e v e d o n

c l e a n c o p p e r . F i g u r e 5 . 1 1 i s a n o p t i c a l m i c r o -

g r a p h s h o w i n g p r e f e r e n t i a l n u c l e a t i o n o f

d i a m o n d c r y s t a l l i t e s o n a g r a p h i t e d o t

( ~ 2 5 0 - | i m d i a m ) o n a ( 1 1 1 ) C u s u r f a c e . F o r t h i s

e x p e r i m e n t , a n a r r a y o f g r a p h i t e d o t s w a s

c r e a t e d o n t h e C u s u r f a c e b y i m p l a n t i n g t h e

c r y s t a l t h r o u g h a T a s h a d o w m a s k w i t h

2 5 0 - j i m h o l e s d r i l l e d i n i t . F o l l o w i n g d i a m o n d

g r o w t h b y M P E C V D , t h e d e n s i t y o f d i a m o n d

c r y s t a l l i t e s i s m u c h g r e a t e r o n t h e g r a p h i t e d o t

[ F i g . 5 . 1 1 ( a ) ] t h a n o n t h e s u r r o u n d i n g

u n i m p l a n t e d c o p p e r . T h e h i g h - m a g n i f i c a t i o n

p h o t o [ F i g . 5 . 1 1 ( b ) ] i s t a k e n i n t h e c e n t e r o f t h e

g r a p h i t e d o t a n d s h o w s i n d i v i d u a l d i a m o n d

c r y s t a l l i t e s w h i c h h a v e n u c l e a t e d p r e f e r e n -

t i a l l y o n t h e e d g e s of s u r f a c e c r a c k s i n t h e

g r a p h i t e f i l m . T h e s e c r a c k s d e v e l o p w h e n t h e

" c o p p e r c r y s t a l i s c o o l e d t o r o o m t e m p e r a t u r e

f o l l o w i n g c a r b o n i m p l a n t a t i o n b e c a u s e t h e r m a l

e x p a n s i o n c o e f f i c i e n t s f o r g r a p h i t e a n d , c o p p e r

a r e d i f f e r e n t . N o e v i d e n c e f o r e p i t a x i a l

d i a m o n d d e p o s i t i o n w a s o b s e r v e d . . A m o d e l

w a s p r o p o s e d t o a c c o u n t f o r e n h a n c e d d i a m o n d

C (300 keV.5el5.LNT) ° r a n d o m » a s - i m p l • a n n : 9 0 0 ° c / l h r / A r + H 2

• a n n : 1 1 0 0 ° c / l h r / A r + H z

152.

O R N L P H O T O 2 8 2 8 - 9 2

-s

100 H m V 1 0 p m

F i g . 5 . 1 1 . O p t i c a l m i c r o g r a p h s a t ( a ) l o w a n d ( b ) h i g h m a g n i f i c a t i o n s s h o w i n g p r e f e r e n t i a l n u c l e -a t i o n o f d i a m o n d c r y s t a l l i t e s o n g r a p h i t e i s l a n d s g r o w n o n C u ( l l l ) s u r f a c e s b y c a r b o n i m p l a n t a t i o n t h r o u g h a s h a d o w m a s k .

c r y s t a l l i t e n u c l e a t i o n o n t h e s e g r a p h i t e

s u r f a c e s .

1 . S u m m a r y o f p a p e r t o b e p u b l i s h e d . 2 . N o r t h w e s t e r n U n i v e r s i t y , E v a n s t o n ,

111.

CONDUCTION IN ION-IMPLANTED SINGLE-CRYSTAL DIAMOND1

/ . D. Hunn,2 N. R. Parikh,2

M. L. Swanson2 and R. A. Zuhr

S i n g l e - c r y s t a l t y p e - I I a d i a m o n d s h a v e

b e e n i m p l a n t e d w i t h s o d i u m a n d l i t h i u m ,

w h i c h a r e e x p e c t e d t o b e i n t e r s t i t i a l d o n o r s

w i t h e n e r g y l e v e l s o f 0 . 3 a n d 0 . 1 e V , r e s p e c -

t i v e l y . T e m p e r a t u r e - d e p e n d e n t r e s i s t a n c e

m e a s u r e m e n t s o n t h e s e s a m p l e s s h o w e d t h e

c r e a t i o n V o f s e m i c o n d u c t i n g l a y e r s w i t h w e l l -

d e f i n e d a c t i v a t i o n e n e r g i e s . P a r t i c u l a r e m p h a -

s i s w a s a p p l i e d t o t h e i m p l a n t a t i o n o f s o d i u m

a t d i f f e r e n t t e m p e r a t u r e s a n d d o s e s ; c o m b i n e d

i m p l a n t a t i o n e n e r g i e s o f 5 5 , 8 0 , a n d 1 2 0 k e V

w e r e u s e d t o p r o v i d e a u n i f o r m l y d o p e d l a y e r .

A c t i v a t i o n e n e r g i e s o f 0 . 4 0 j ^ . 4 5 e V w e r e

o b s e r v e d i n t h e s e i m p l a n t e d l a y e r s , i n d i c a t i n g

i n c o m p l e t e a c t i v a t i o n o f t h e i m p l a n t e d s p e c i e s

a n d r e s i d u a l l a t t i c e d a m a g e c a u s e d b y t h e

i m p l a n t a t i o n p r o c e s s . A s a m p l e i m p l a n t e d t o a

c o n c e n t r a t i o n o f 5 x 1 0 1 9 N a + c m " 3 a t 5 5 0 ° C

e x h i b i t e d a s i n g l e a c t i v a t i o n e n e r g y o f 0 . 4 1 5 e V

o v e r t h e t e m p e r a t u r e r a n g e 2 5 - 5 0 0 ° C . T h e r m a l

a n n e a l i n g a b o v e 8 5 0 ° C w a s f o u n d t o r e m o v e

i m p l a n t a t i o n d a m a g e a s m e a s u r e d b y o p t i c a l

a b s o r p t i o n a n d R u t h e r f o r d b a c k s c a t t e r i n g a n d

153.

c h a n n e l i n g . H o w e v e r , a c c o m p a n y i n g i n c r e a s e s

i n t h e r e s i s t a n c e o f t h e i m p l a n t e d l a y e r a n d

t h e a c t i v a t i o n e n e r g y w e r e o b s e r v e d . I m p l a n -

t a t i o n o f c a r b o n o r n e o n ' w a s u s e d t o i n t r o d u c e

e q u i v a l e n t d a m a g e d e n s i t i e s , w h i l e n o t i n t r o -

d u c i n g e l e c t r i c a l l y a c t i v e s p e c i e s . B o t h t h e

a c t i v a t i o n e n e r g i e s a n d t h e e l e c t r i c a l r e s i s -

t a n c e s f o r t h e s e i m p l a n t s w e r e g e n e r a l l y

h i g h e r t h a n t h o s e p r o d u c e d b y i m p l a n t a t i o n

w i t h s o d i u m ( o r b o r o n ) . I t w a s c o n c l u d e d t h a t

t h e e l e c t r i c a l p r o p e r t i e s o f t h e N a - i m p l a n t e d

s a m p l e s w e r e a t l e a s t p a r t l y d u e t o e l e c t r i c a l l y

a c t i v e N a b u ' ^ t h a t r e s i d u a l i m p l a n t a t i o n

d a m a g e w a s s t i l l s i g n i f i c a n t .

f-\> 1 . S u m m a r y o f p a p e r t o b e p u b l i s h e d . 2 . U n i v e r s i t y o f N o r t h C a r o l i n a , C h a p e l

H i l l , N . C .

MODIFICATION OF THE OPTICAL PROPERTIES OF A1203 BY ION

IMPLANTATION1

C . W . White, D. K. Thomas, D. K. Hensley, R. A. Zuhr, J. C. McCallum,2 A. Pogary,2

R. F. Haglund3 R. H . Magruder,3 and L. Yang3

I o n i m p l a n t a t i o n i s i d e a l l y s u i t e d a s a

t e c h n i q u e t o i n d u c e s i g n i f i c a n t c h a n g e s i n t h e

n e a r - s u r f a c e p r o p e r t i e s o f m a t e r i a l s . I t h a s

b e e n o b s e r v e d t h a t t h e i m p l a n t a t i o n o f A u i n t o

( O O O l ) - o r i e n t e d A I 2 O 3 f o l l o w e d b y t h e r m a l

a n n e a l i n g t o 1 1 0 0 ° C f o r 1 h c a u s e s d r a m a t i c

c h a n g e s i n t h e o p t i c a l p r o p e r t i e s o f A I 2 O 3 .

T h i s i s d e m o n s t r a t e d b y t h e g r a y s c a l e r e s u l t s

i n F i g . 5 . 1 2 , w h i c h s h o w t h e c o l o r o f A I 2 O 3 j «.

s a m p l e s i n t h e a s - i m p l a n t e d s t a t e a n d a f t e r

a n n e a l i n g f o r t h r e e d o s e s o f A u ( a t 2 . 7 5 - M e V

e n e r g y ) . I n t h e a s - i m p l a n t e d s t a t e , t h e

A u ( 2 . 7 5 M e V y p P L A N T A T I O N

UJ < n O O

2.2 x 1 0 1 6 / c m 2 ,

F i g . 5 . 1 2 a n n e a l i n g .

C o l o r c h a n g e s p r o d u c e d i n A I 2 O 3 b y A u i m p l a n t a t i o n a n d t h e r m a l

154

i m p l a n t e d r e g i o n i s l i g h t g r a y . T h e r m a l

a n n e a l i n g c a u s e s t h e i m p l a n t e d m a t e r i a l t o

b e c o m e d a r k g r a y , a n d t h e o p t i c a l d e n s i t y

d e p e n d s o n t h e d o s e .

O p t i c a l a b s o r p t i o n m e a s u r e m e n t s s h o w

t h a t t h e r m a l a n n e a l i n g c a u s e s t h e d e v e l o p -

m e n t o f a n i n t e n s e a b s o r p t i o n b a n d a t - 2 . 2 5 e V

i n t h e i m p l a n t e d m a t e r i a l . E l e c t r o n m i c r o s c o p y

s h o w s t h a t a h i g h d e n s i t y o f s m a l l A u p r e c i p i -

t a t e s ( c o l l o i d a l p a r t i c l e s ) a r e f o r m e d b y

i m p l a n t a t i o n f o l l o w e d b y t h e r m a l a n n e a l i n g .

T h e d a r k e r c o l o r a n d t h e 2 . 2 5 - e V a b s o r p t i o n

b a n d a r e a t t r i b u t e d t o t h e s u r f a c e p l a s m o n r e s o -

n a n c e a b s o r p t i o n o f c o l l o i d a l A u p a r t i c l e s

e m b e d d e d i n t h e A I 2 O 3 m a t r i x , s i m i l a r t o

r e s u l t s o f - o t h e r s 4 f o r t h e i m p l a n t a t i o n o f A u

i n t o g l a s s . T h e c o l l o i d a l A u p a r t i c l e s i n A I 2 O 3

e x h i b i t s t r o n g n o n l i n e a r o p t i c a l p r o p e r t i e s . I n i -

t i a l m e a s u r e m e n t s ( b y d e g e n e r a t e f o u r - w a v e

m i x i n g e x p e r i m e n t s ) s h o w t h a t t h e t h i r d - o r d e r

s u s c e p t i b i l i t y f o r A u c o l l o i d s i n A I 2 O 3 i s - 1 . 5 x

1 0 " 8 e s u , a v a l u e c o m p a r a b l e t o t h a t f o r A u

c o l l o i d s i n b u l k g l a s s .


p o s t g r a d u a t e r e s e a r c h p a r t i c i p a n t . P r e s e n t a d d r e s s : R o y a l M e l b o u r n e I n s t i t u t e o f T e c h n o l o g y , M e l b o u r n e , A u s t r a l i a .

3 . V a n d e r b i l t U n i v e r s i t y , N a s h v i l l e , T e n n .

4 . G . W . A r n o l d , }. Appl. Phys. 4 6 , 4 4 6 6 ( 1 9 7 5 ) .

V*.

LASER AND MOLECULAR BEAM

PROCESSING OF THIN FILMS

F A S T I N T E N S I F I E D C C D P H O T O G R A P H Y O F L A S E R A B L A T I O N P L U M E P R O P A G A T I O N I N V A C U U M

A N D A M B I E N T O X Y G E N 1

D . B. Geohegan

F a s t p h o t o g r a p h y o f l a s e r a b l a t i o n p l a s m a

e x p a n s i o n i n t o v a c u u m a n d b a c k g r o u n d g a s e s v

w a s p e r f o r m e d w i t h a g a t e d , i n t e n s i f i e d C C D -

a r r a y c a m e r a s y s t e m . T h e s e n s i t i v i t y o f t h e

c a m e r a s y s t e m p r o v i d e d s t o p - a c t i o n i m a g i n g

( ~ 1 0 - n s e x p o s u r e s ) o f p l u m e e m i s s i o n u n d e r c o n -

d i t i o n s c o m m o n l y e m p l o y e d f o r p u l s e d - l a s e r

d e p o s i t i o n : s e v e r a l c e n t i m e t e r s f r o m t h e t a r g e t

i n v a c u u m o r l o w b a c k g r o u n d p r e s s u r e s , e x t e n d -

i n g t o h u n d r e d s o f m i c r o s e c o n d s f o l l o w i n g t h e

a b l a t i n g l a s e r p u l s e .

H y d r o d y n a m i c a l a s p e c t s o f t h e i n i t i a l

s t a g e s o f e x p a n s i o n , t h e f o r m a t i o n o f s h o c k

s t r u c t u r e s d u e t o c o l l i s i o n s w i t h t h e b a c k g r o u n d

g a s , ' a n d t h e t h e r m a l i z a t i o n o f t h e l a s e r

p l a s m a w e r e i n v e s t i g a t e d f r o m t w o -

d i m e n s i o n a l d i g i t i z e d i m a g e s o f t h e v i s i b l e

p l u m e e m i s s i o n . A s s h o w n i n F i g s . 5 . 1 3 ( b ) -

5 . 1 3 ( e ) , i n v a c u u m t h e p l a s m a e m i s s i o n b e g i n s

o n t h e s u r f a c e o f t h e p e l l e t a n d t h e n s e p a r a t e s

i n t o t w o c o m p o n e n t s . A n e s s e n t i a l l y s t a t i o n a r y

c o m p o n e n t o c c u p i e s a r e g i o n o u t t o d = 1 m m f r o m

t h e t a r g e t s u r f a c e a n d e m i t s i n t e n s e l y f o r

155.

SSD4528

jjjjj PSBS. Hill m i n i

^KrF Beam

2 l l l l l l l l l l l

cm 3 4

l l l l l l l l l l l l l l l l troll b;

11111

B • 1111111

•

111111111111 UHAHUIIUli 0 5 L I S

c 1 0 L I S

.d-1 m m

• &

2 D a i s

e/-.

- '-J CKS ilS/ w i

• . ' - 4 . 0 L I S

: " V i i c b u m

I

* .2 0 L I S

1 '

V;,...'' V J S i00\nTorr'Oxygen -.

F i g . 5 . 1 3 . I n t e n s i f i e d C C D p h o t o g r a p h s o f t h e v i s i b l e p l a s m a e m i s s i o n ( e x p o s u r e t i m e s 2 0 n s ) f o l l o w i n g 1 . 0 / - c m " 2 K r F / Y B C O a b l a t i o n i n t o [ ( b ) — < e ) ] 1 x l O ^ T o r r v a c u u m a n d [ ( f M i ) ] 1 0 0 - m T o r r o x y g e n a t t h e i n d i c a t e d d e l a y t i m e s a f t e r a r r i v a l o f t h e l a s e r p u l s e . T h e 0 . 2 - c m x 0 . 2 - c m 2 4 8 - n m l a s e r p u l s e i r r a d i a t e d t h e Y B C O t a r g e t a t a n a n g l e o f 3 0 * a s s h o w n i n ( a ) .

At <, 2 . 0 j i s . A s e c o n d c o m p o n e n t e x p a n d s n e a r l y

o n e d i m e n s i o n a l l y f o r t h e f i r s t 0 . 5 u s a n d t h e n

e x p a n d s f r e e l y i n a h i g h l y f o r w a r d - d i r e c t e d

p a t t e r n w i t h a c o n s t a n t l e a d i n g e d g e v e l o c i t y

o f o / g s s l - O c m - n s : 1 .

T h e i n i t i a l e x p a n s i o n i n t o 1 0 0 - m T o r r

o x y g e n [ F i g s . 5 . 1 3 ( f ) - 5 . 1 3 ( i ) ] i s n o t d i s t i n g u i s h -

a b l e f r o m t h e v a c u u m c a s e f o r At < 1 . 0 u s , w h i l e

t h e p r e s s u r e o f t h e p l u m e m a t e r i a l i s g r e a t e r

t h a n t h a t o f t h e a m b i e n t g a s . A t At £ 1 . 0 l i s , a n

e x p a n s i o n f r o n t b e c o m e s v i s i b l e o n t h e l e a d i n g

e d g e o f t h e e x p a n d i n g p l u m e a s s h o w n i n

F i g . 5 . 1 3 ( g ) . A t l a t e r t i m e s , t h e p l u m e c o a -

l e s c e s i n t o a s t a b l e s h o c k f r o n t w h i c h d i s p l a y s

m a r k e d s l o w i n g c o m p a r e d w i t h t h e v a c u u m

e x p a n s i o n . I t w a s f o u n d t h a t t h e p o s i t i o n o f t h e

p l u m e t h r o u g h o u t t h e e x p a n s i o n w a s b e s t f i t b y

a d r a g m o d e l d u r i n g t h e i n i t i a l h i g h - p r e s s u r e

p e r i o d , w h i l e p r o p a g a t i o n a f t e r f o r m a t i o n o f

t h e e x p a n s i o n f r o n t w a s a d e q u a t e l y d e s c r i b e d

b y a b l a s t - w a v e m o d e l .


GROWTH OF EPITAXIAL ZnS FILMS ON GaAs (001) A N D (111) BY

PULSED-LASER ABLATION1

J . W . McCamy,1 D. H. Lowndes, J. D. Budai B. C. Chakoumakos, and R. A. Zuhr

A l t h o u g h p u l s e d - l a s e r a b l a t i o n ( P L A ) h a s

b e e n u s e d w i d e l y t o g r o w e p i t a x i a l h i g h -

t e m p e r a t u r e s u p e r c o n d u c t o r f i l m s , i t s a p p l i -

c a t i o n t o e p i t a x i a l c o m p o u n d s e m i c o n d u c t o r

m a t e r i a l s s t i l l i s l a r g e l y u n e x p l o r e d . P L A h a s

156.

s e v e r a l p o t e n t i a l a d v a n t a g e s f o r s e m i c o n d u c t o r

f i l m g r o w t h , i n c l u d i n g t h e u s e o f s o l i d c a r b o n -

f r e e s o u r c e s ; t h e a b i l i t y t o g r a d e c o m p o s i -

t i o n a l l y a n e p i t a x i a l l a y e r ; t h e g r o w t h o f

s m o o t h f i l m s ; a n d t h e s t o i c h i o m e t r i c

( c o n g r u e n t ) t r a n s p o r t o f m a t e r i a l f r o m t h e a b l a -

t i o n t a r g e t t o t h e s u b s t r a t e s u r f a c e , w h e n l a s e r

b e a m c o n d i t i o n s a r e c o r r e c t l y a d j u s t e d . Z i n c

s u l f i d e ( Z n S ) i s a p o t e n t i a l l y a t t r a c t i v e t h i n -

f i l m o p t o e l e c t r o n i c m a t e r i a l b e c a u s e o f i t s w i d e

d i r e c t b a n d g a p ( E g = 3 . 7 e V ) , w h i c h s u g g e s t s

s u c h d i v e r s e a p p l i c a t i o n s a s b l u e L E D s , l a s e r

d i o d e s , o p t i c a l w a v e g u i d e s , a n d i n d e x -

m a t c h i n g w i n d o w s f o r s o l a r c e l l s . R e c e n t l y

p u l s e d - K r F ( 2 4 8 - n m ) l a s e r a b l a t i o n o f a p o l y -

c r y s t a l l i n e Z n S t a r g e t w a s u s e d t o g r o w h i g h -

q u a l i t y , c a r b o n - f r e e , e p i t a x i a l Z n S t h i n f i l m s

o n G a A s ( 0 0 1 ) a n d ( 1 1 1 ) s u r f a c e s a t g r o w t h t e m -

p e r a t u r e s Tg = 1 5 0 - 4 5 0 ° C .

G r o w t h w a s c a r r i e d o u t i n v a c u u m o r i n a n

i n e r t , l o w - p r e s s u r e a t m o s p h e r e o f u l t r a h i g h

p u r i t y ( 9 9 . 9 9 9 9 + % ) h e l i u m . M o s t f i l m s w e r e

g r o w n t o a f i n a l t h i c k n e s s ~ 2 7 5 n m , a n d t h e Z n S

f i l m - g r o w t h r a t e w a s m e a s u r e d i n s i t u f r o m

i n t e r f e r e n c e o s c i l l a t i o n s i n t h e i n t e n s i t y o f a

H e N e ( 6 3 3 - n m ) l a s e r b e a m r e f l e c t e d f r o m t h e

u p p e r a n d l o w e r s u r f a c e s o f t h e g r o w i n g f i l m . I t

w a s f o u n d t h a t t h e Z n S g r o w t h r a t e w a s t h e

s a m e o n G a A s ( O O l ) a n d G a P ( O O l ) f o r a l l Tg, b u t

t h e g r o w t h - r a t e r a t i o G R ( 1 1 1 ) / G R ( 0 0 1 ) f o r

G a A s s u b s t r a t e s w a s t e m p e r a t u r e - d e p e n d e n t ,

d e c r e a s i n g f r o m 1 . 0 f o r Tg- 2 5 0 ° C t o 0 . 8 5 f o r

Tg = 4 5 0 ° C .

T h e c r y s t a l s t r u c t u r e a n d e p i t a x i a l o r i e n t a -

t i o n o f t h e f i l m s w e r e c h a r a c t e r i z e d b y C u K a

x - r a y d i f f r a c t i o n ( X R D ) . F o r Z n S g r o w n o n i1

G a A s ( O O l ) , a n a l y s i s u s i n g a f o u r - c i r c l e X R D

g o n i o m e t e r s h o w e d t h a t t h e Z n S ( O O l ) a n d

G a A s ( O O l ) w e r e a l i g n e d t o w i t h i n < 0 . 2 ° a n d

t h a t t h e i n - p l a n e Z n S a n d G a A s ( 1 0 0 ) a n d ( 0 1 0 )

d i r e c t i o n s w e r e a l s o a l i g n e d [ i . e . , t h e Z n S f i l m

w a s f u l l y e p i t a x i a l o n G a A s ( O O l ) ] . S i m i l a r

r e s u l t s w e r e o b t a i n e d o n G a A s ( l l l ) .

T h e r o c k i n g c u r v e l i n e p r o f i l e s f o r t h e

Z n S ( 0 0 4 ) K a l a n d Z n S ( l l l ) K a l p e a k s w e r e „

f o u n d t o c o n s i s t o f t w o s u p e r i m p o s e d p e a k s , o n e

n a r r o w a n d o n e m u c h b r o a d e r , f o r e a c h o r i e n t a -

t i o n . T h e n a r r o w p e a k o r i g i n a t e s f r o m r e g i o n s

o f c o h e r e n t a d d i t i o n o f d i f f r a c t e d a m p l i t u d e s ,

i n d i c a t i n g t h a t a r e g i o n o f n e a r - p e r f e c t c r y s -

t a l l i n e m a t e r i a l e x i s t s . R u t h e r f o r d b a c k s c a t -

t e r i n g c h a n n e l i n g o f f i l m s g r o w n o n G a A s ( 0 0 1 )

r e v e a l e d t h e l o c a t i o n o f t h i s m a t e r i a l . T h e

m i n i m u m y i e l d , X m i n / f r o m t h e s u r f a c e r e g i o n \ \

w a s m u c h l e s s t h a n t h a t f r o m m a t e r i a l n e a r t h e

f i l m - s u b s t r a t e i n t e r f a c e . T h i s i s c o n s i s t e n t

w i t h m o s t o f t h e s t r a i n a n d d e f e c t s b e i n g

l o c a t e d n e a r t h e i n t e r f a c e , w i t h t h e u p p e r m o s t

r e g i o n o f t h e f i l m m u c h m o r e n e a r l y p e r f e c t .

H i g h - r e s o l u t i o n c r o s s - s e c t i o n t r a n s m i s s i o n

e l e c t r o n m i c r o s c o p y a n a l y s i s s h o w e d t h a t

s t a c k i n g f a u l t s a r e t h e p r e d o m i n a n t d e f e c t i n

P L A - g r o w n Z n S f i l m s , i n a g r e e m e n t w i t h

e a r l i e r s t u d i e s o f M O C V D - g r o w n e p i t a x i a l Z n S

o n G a A s a n d w i t h t h e v e r y l o w ( 5 . 4 m j / c m 2 )

s t a c k i n g f a u l t e n e r g y o f Z n S . 3 A n u p p e r b o u n d

o n t h e d e n s i t y o f t h e s t a c k i n g f a u l t s w a s e s t i -

m a t e d t o b e ~ 6 x 1 0 1 0 c m / c m 3 , w h i c h i s c o m p a -

r a b l e t o t h e b e s t f i l m s g r o w n b y M O C V D . 3

B e c a u s e s t a c k i n g f a u l t s o c c u r i n Z n S o n t h e { 1 1 1 }

p l a n e s , d i f f e r e n c e s o b s e r v e d i n o u r r o c k i n g c u r v e

p r o f i l e s f o r t h e ( O O P ) a n d ( J ? f l J ? ) o r i e n t a t i o n s

a l s o a r e c o n s i s t e n t , w i t h s t a c k i n g f a u l t s b e i n g

t h e p r e d o m i n a n t d e f e c t i n P L A - g r o w n Z n S

f i l m s .


o f T e n n e s s e e , K n o x v i l l e , T e n n . 3 . Y . M . T a i r o v a n d V . F . T s v e t k o v , p . 2 i n

Growth and Defect Structures, S p r i n g e r - V e r l a g , N e w Y o r k , 1 9 8 4 .

IN SITU OBSERVATION OF SURFACE-REACTION-LIMITED GERMANIUM

EPITAXIAL GROWTH PROCESSES BY TRANSIENT OPTICAL REFLECTOMETR Y1

Vi

/ . W . Sharp1 and Djula Eres

O p t i c a l s u r f a c e r e f l e c t o m e t r y w a s u s e d t o

m o n i t o r t h e a c t i v e l a y e r d u r i n g t h e e p i t a x i a l

g r o w t h o f G e f r o m p u l s e d - m o l e c u l a r j e t s o f

d i g e r m a n e ( G e 2 H 6 ) m o l e c u l e s d i l u t e d i n

h e l i u m . T h e p u l s e d m o d u l a t i o n o f t h e d i g e r -

m a n e f l u x f a c i l i t a t e s t h e s e p a r a t i o n a n d i n d e -

p e n d e n t i n v e s t i g a t i o n o f t h e e l e m e n t a r y

r e a c t i o n s t e p s , p r i m a r i l y d i g e r m a n e c h e m i s o r p -

t i o n f o l l o w e d b y h y d r o g e n e v o l u t i o n f r o m t h e

c h e m i s o r b e d l a y e r i n t h i s c a s e . ( T h e i d e n t i t y

o f t h e d e s o r b i n g s p e c i e s h a s n o t b e e n d e t e r -

m i n e d e x p e r i m e n t a l l y , b u t m o l e c u l a r h y d r o g e n

i s t h e p r e - e m i n e n t c a n d i d a t e . ) S a t u r a t i o n o f

t h e s u r f a c e v i a d i g e r m a n e c h e m i s o r p t i o n c a u s e s

t h e s a m p l e r e f l e c t i v i t y t o d e c r e a s e b y - 0 . 5 % .

T h i s o b s e r v a t i o n i s i n a g r e e m e n t w i t h m o d e l

c a l c u l a t i o n s p r o v i d e d t h a t t h e c h e m i s o r p t i o n

o c c u r s a t s i t e s t h a t a r e m o r e o p t i c a l l y a b s o r b i n g

t h a n b u l k G e . T h i s s u g g e s t s t h a d i g e r m a n e i s \ \

c h e m i s o r b e d p r e d o m i n a n t l y ' J . f> n o n h y d r o -

g e n a t e d s i t e s .

F o r ( 1 0 0 ) s u r f a c e s o f S i a n d G e , b o t h t h e

c h e m i s o r p t i o n a n d h y d r o g e n d e s o r p t i o n p r o -

c e s s e s w e r e f o u n d t o b e f i r s t o r d e r . D i g e r m a n e

c h e m i s o r p t i o n i s n o t t h e r m a l l y a c t i v a t e d ,

w h i l e t h e h y d r o g e n d e s o r p t i o n r a t e i s s t r o n g l y

t e m p e r a t u r e d e p e n d e n t . T h e m e a s u r e d h y d r o -

g e n d e s o r p t i o n r a t e s w e r e n o m i n a l l y a f a c t o r o f

3 l o w e r f o r S i s u b s t r a t e s t h a n f o r G e s u b s t r a t e s .

T h i s i s b e l i e v e d t o b e d u e t o t h e p r o l o n g e d p r e s -

e n c e o f S i a t t h e g r o w t h f r o n t a s h a s b e e n

o b s e r v e d d u r i n g M B E G e / S i h e t e r o e p i t a x y . 3

F o r G e ( 1 0 0 ) s u b s t r a t e s a n d t h e t e m p e r a t u r e

r a n g e s 4 1 0 - 4 8 0 ° C a n d 4 8 0 - 5 7 0 c C , d e s o r p t i o n

a c t i v a t i o n e n e r g i e s o f 2 . 2 5 ± 0 . 1 e V a n d J

1 . 6 2 ± 0 . 1 e V w e r e d e t e r m i n e d , r e s p e c t i v e l y ;

t h e c o r r e s p o n d i n g p r e - e x p o n e n t i a l f a c t o r s w e r e

4 . 9 x 1 0 1 6 + 0 . 7 / s a n d 3 . 5 x 1 0 1 2 ± 0 . 6 / s . T h e

l o w e r a c t i v a t i o n e n e r g y i s i n a g r e e m e n t w i t h

t h e e x p e c t e d v a l u e f o r d e s o r p t i o n o f t h e m o n o -

h y d r i d e p h a s e d T h e i n c r e a s e i n a c t i v a t i o n

e n e r g y f o r t h e l o w e r t e m p e r a t u r e r a n g e i s

b e l i e v e d t o b e c a u s e d b y t h e p r e s e n c e o f o x y g e n

c o n t a m i n a t i o n a t l o w e r s u b s t r a t e t e m p e r a t u r e s .


o f T e n n e s s e e , K n o x v i l l e , T e n n . 3 . Y . K a t a o k a , H . U e b a , a n d C .

T a t s u y a m a , J. Appl. Phys. 6 3 , 7 4 9 ( 1 9 8 8 ) . 4 . L . S u r n e v a n d M . T i k h o v , Surf. Sci. 1 3 8 ,

4 0 ( 1 9 8 4 ) .

158.

DIGITAL EPITAXY OF GROUP-IV SEMICONDUCTORS BY

SURFACE-LIMITED PROCESSES1

Djula Eres and J. VV. Sharp2

T h i n - f i l m g r o w t h o f g e r m a n i u m i n s u u - v i C; 'v (>

m o n o l a y e r i n c r e m e n t s w a s d e m o n s t r a t e d u s i r i g > •

p u l s e d - m o l e c u l a r j e t s o f d i g e r m a n e m o j e c i i l c x

At low substrate temperatures, chemisorptforf.^p.: . (• .": " . ' V v - ' / i 1 / , M ! " ' • ft' •

o f d i g e r m a n e t e r m i n a t e s a t m o n o l a y e r t h i c k -

n e s s b e c a u s e h y d r o g e n d e s o r p t i o n i s

r e g e n e r a t e t h e a c t i v e s i t e s d u r i n g t h e d u r a t i o n ' -

o f t h e s o u r c e r g a s p u l s e . I f t h e u n r e a c t e d p o r t i o n -

o f t h e d i g e r m a n e p u l s e i s r a p i d l y p u m p e d

a w a y , t h e s u b s e q u e n t l y r e g e n e r a t e d s i t e s w i l l

r e m a i n a c t i v e u n t i l t h e n e x t s o u r c e - g a s p u l s e

, a r r i v e s . T h e c h a n g e s i n t h e s u r f a c e h y d r o g e n

c o v e r a g e p r o d u c e d , b y d i g e r m a n e p u l s e s a r e

d i r e c t l y r e l a t e d t o g e r m a n i u m t h i n - f i l m

g r o w t h p e r p u l s e .

M o n i t o r i n g t h e o s c i l l a t i o n s i n h y d r o g e n

c o v e r a g e w a s a c c o m p l i s h e d i n r e a l t i m e b y a

s u r f a c e - s e n s i t i v e o p t i c a l r e f l e c t o m e t r y t e c h - v

n i q u e . F o r a p a r t i c u l a r s u b s t r a t e , t h e f i l m

t h i c k n e s s p e r p u l s e o f s o u r c e g a s w a s f o u n d t o

d e p e n d o n t h e s u b s t r a t e t e m p e r a t u r e , t h e d e l a y

t i m e b e t w e e n s o u r c e - g a s p u l s e s , a n d t h e c h a m -

b e r p u m p - o u t t i m e . F o r a p a r t i c u l a r m a t e r i a l ,

t h e t h i c k n e s s p e r p u l s e a l s o d e p e n d s o n t h e

c r y s t a l l o g r a p h i c o r i e n t a t i o n o f t h e s u b s t r a t e .

T h i s n e w a b i l i t y t o c o n t r o l t h i n - f i i m

g r o w t h a t t h e m o n o l a y e r l e v e l i s s i g n i f i c a n t f o r

d e v e l o p m e n t o f a l a y e r - b y - l a y e r g r o w t h t e c h -

n i q u e f o r g r o u p - I V s e m i c o n d u c t o r s , s i m i l a r t o

a t o m i c l a y e r e p i t a x y f o r I I I - V a n d I I — V I c o m -

p o u n d s . O f p a r t i c u l a r i m p o r t a n c e i s t h e e x t e n -

s i o n o f t h i s a p p r o a c h t o t h e u s e o f t w o o r m o r e

d i f f e r e n t p u l s e d s o u r c e s . S u p e r l a t t i c e s c o n s i s t -

i n g o f a l t e r n a t i n g l a y e r s o f d i f f e r e n t m a t e r i a l s ,

o r m u l t i c o m p o n e n t a l l o y s , c a n b e g r o w n b y

a d j u s t i n g t h e o v e r l a p b e t w e e n t w o c o n s e c u t i v e

p u l s e s o f d i f f e r e n t s o u r c e g a s e s . A n a d d i t i o n a l

a d v a n t a g e o f t h i s a p p r o a c h i s t h a t r e a l - t i m e

m o n i t o r i n g o f t h e h y d r o g e n c o v e r a g e c a n b e

u t i l i z e d i n c o m b i n a t i o n w i t h p u l s e d d e l i v e r y a s

a f e e d b a c k l o o p f o r p r e c i s e c o n t r o l o f t h e r e l a -

t i o n s h i p b e t w e e n s u c c e s s i v e g a s p u l s e s .

1 . S u m m a r y o f p a p e r : Applied Physics Letters ( i n p r e s s ) .


MODELING THE KINETICS OF SURFACE-LIMITED THIN-FILM GROWTH

FROM HYDRIDIC SOURCE GASES

Djula Eres

V T h e s u r f a c e - l i m i t e d t h i n - f i l m g r o w t h r e a c -

t i o n s o f s i l i c o n a n d g e r m a n i u m f r o m h y d r i d i c

s o u r c e g a s e s w a s s i m u l a t e d b y a k i n e t i c m o d e l . <3

T h e m o d e l c o n s i s t s o f t w o o p p o s i n g f i r s t - o r d e r

e l e m e n t a r y r e a c t i o n s t e p s . T h e f i r s t e l e m e n -

t a r y , s t e p w a s a s s i g n e d t o c h e m i s o r p t i o n o f

h y d r i d i c s o u r c e g a s m o l e c u l e s . T h e s e c o n d e l e -

m e n t a r y s t e p r e p r e s e n t s d e s o r p t i o n o f m o l e c u l a r i h y d r o g e n f r o m t h e g r o w t h s u r f a c e . T h e

h y d r o g e n o c c u p i e s a c t i v e s i t e s a n d l i m i t s

c h e m i s o r p t i o n t o a m o n o l a y e r c o v e r a g e . T h e

e s s e n c e o f t h e m o d e l i s t h a t i t t r e a t s f i l m

g r o w t h i n t e r m s o f d e p l e t i o n o f t h e a c t i v e f i l m

g r o w t h s i t e s b y c h e m i s o r p t i o n a n d r e g e n e r a t i o n

o f t h e s e a c t i v e s i t e s b y h y d r o g e n d e s o r p t i o n .

C o n t i n u o u s f i l m g r o w t h i s c h a r a c t e r i z e d b y a

159.

s t e a d y - s t a t e h y d r o g e n c o v e r a g e t h a t r e s u l t s

f r o m t h e d y n a m i c e q u i l i b r i u m b e t w e e n

c h e m i s o r p t i o n a n d d e s o r p t i o n . T h e m o d e l

e x p l a i n s t h e n o n - A r r h e n i u s t e m p e r a t u r e

d e p e n d e n c e o f t h e f i l m - g r o w t h r a t e s , t h e l i n e a r

v s . n o n l i n e a r p r e s s u r e d e p e n d e n c e o f t h e g r o w t h

r a t e s , a n d t h e t e m p e r a t u r e a n d p r e s s u r e d e p e n -

d e n c e s o f t h e t r a n s i t i o n r e g i o n : b e t w e e n t h e s u b -

l i n e a r r e g i o n s i n t h e g r o w t h c u r v e k -

A g r e e m e n t b e t w e e n m o d e l i n g , r e s u l t s a n d

e x p e r i m e n t a l d a t a s u g g e s t s t h e f o l l o w i n g

m e c h a n i s t i c m o d e l f o r s u r f a c e - l i m i t e d t h i n -

f i l m g r o w t h . T h i n - f i l m g r o w t h i s i n i t i a t e d b y

a r a p i d c h e m i s o r p t i o n p r o c e s s t h a t i s t e m p e r a -

t u r e i n d e p e n d e n t . A t l o w s u b s t r a t e t e m p e r a -

t u r e s , t h e g r o w t h s u r f a c e rapidly :saturates

w i t h h y d r o g e n a t e d f r a g m e n t s b e c a u s e t h e

h y d r o g e n d e s o r p t i o n p r o c e s s ^ t h r o u g h w h i c h

i f

n e w s i t e s a r e g e n e r a t e d , h a s a l a r g e ; c c t i v a t i o n

e n e r g y ( 1 . 7 3 e V ) . C o n s e q u e n t l y , a t l o w ; s u b -

s t r a t e t e m p e r a t u r e s t h e h y d r o g e n d e s o r p t i o n

j j r o c e s s i s t h e r a t e - l i m i t i n g s t e p . A t h i g h e r

s u b s t r a t e t e m p e r a t u r e s , w h e r e t h e h y d r o g e n

d e s o r p t i o n r e a c t i o n ^ b e c o m e s f a s t e r t h a n

c h e m i s o r p t i o n , t h e s o u r c e g a s s u p p l y r a t e

( ^ b e c o m e s t h e r a t e - l i m i t i n g s t e p .

T h e m o d e l h a s b e e n u s e d t o e x t r a c t t h e

k i n e t i c p a r a m e t e r s o f t h e e l e m e n t a r y r e a c t i o n

s t e p s i n s i l i c o n g r o w t h f r o m s i l a n e a n d d i s i l a n e ,

a n d i n g e r m a n i u m g r o w t h f r o m g e r m a n e a n d

d i g e r m a n e , u s i n g p u b l i s h e d t e m p e r a t u r e -

d e p e n d e n t g r o w t h r a t e s a n d h y d r o g e n - c o v e r a g e

d a t a . '

MOLECULAR BEAM APPARATUS FOR THIN-FILM GROWTH STUDIES

h Djula Eres

C o n s t r u c t i o n o f a m o l e c u l a r b e a m a p p a r a t u s

f o r s t u d i e s o f s e m i c o n d u c t o r t h i n - f i l m g r o w t h

f r o m g a s e o u s s o u r c e m o l e c u l e s w a s c o m p l e t e d .

^ / T h e a p p a r a t u s c o n s i s t s o f t h r e e s t a g e s t h a t a r e 1/7 h o u s e d i n d i f f e r e n t i a l l y p u m p e d c h a m b e r s .

T h e m o l e c u l a r b e a m i s g e n e r a t e d i n t h e

f i r s t s t a g e b y a h i g h - p r e s s u r e s u p e r s o n i c e x p a n -

s i o n . T h e b e a m - g e n e r a t i o n s t a g e i s d e s i g n e d

s u c h t h a t b o t h p u l s e d a n d c o n t i n u o u s m o l e c u l a r

b e a m s c a n b e g e n e r a t e d . T h e b e a m s a r e s p a -

t i a l l y d e f i n e d b y a s k i m m e r i n t h e g e n e r a t i o n

c h a m b e r a n d b y a n a p e r t u r e i n t h e c h o p p e r

( s e c o n d ) c h a m b e r . . T h e c h o p p e r i s u s e d i n t i m e -

o f - f l i g h t m e a s u r e m e n t s o f t h e m o l e c u l a r v e l o c -

i t y d i s t r i b u t i o n s . T h e a p p a r a t u s i s d e s i g n e d

s u c h t h a t t h e c h o p p e r s t a g e c a n b e r e m o v e d i n

o r d e r t o i n c r e a s e t h e m o l e c u l a r flux a t t h e s u b -

s t r a t e f o r t h i n - f i l m g r o w t h a p p l i c a t i o n s .

T h e m a i n ( t h i r d ) c h a m b e r i s e q u i p p e d w i t h

a h e m i s p h e r i c a l e l e c t r o n e n e r g y a n a l y z e r t o b e

u s e d w i t h a n x - r a y s o u r c e f o r x - r a y p h o t o ;

e l e c t r o n s p e c t r o s c o p y m e a s u r e m e n t s a n d w i t h

a n e l e c t r o n g u n f o r A u g e r e l e c t r o n s p e c t r o s c o p y

m e a s u r e m e n t s . A r e f l e c t i o n h i g h - e n e r g y e l e c -

t r o n d i f f r a c t i o n ( R H E E D ) s y s t e m i s u s e d f o r i n

s i t u m o n i t o r i n g o f t h e s u r f a c e s t r u c t u r e . T h e

c o m p o s i t i o n o f t h e b a c k g r o u n d g a s i n t h e

c h a m b e r i s m o n i t o r e d b y a r e s i d u a l g a s

A n a l y z e r . "

160

T h e

S a m p l e s a r e i n t r o d u c e d t h r o u g h a n e n t r y -

l o c k c h a m b e r i n o r d e r t o p r e s e r v e t h e i n t e g r i t y

o f t h e v a c u u m i n t h e m a i n c h a m b e r ,

s a m p l e m a n i p u l a t o r i n t h e m a i n c h a m b e r h a s

a z i m u t h a l a n d p o l a r r o t a t i o n s a n d t h r e e l i n e a r

d e g r e e s o f f r e e d o m .

A s c h e m a t i c d r a w i n g o f t h e m o l e c u l a r b e a m

a p p a r a t u s i s s h o w n i n F i g . 5 . 1 4 . T h e a p p a r a t u s

w i l l b e u s e d t o g r o w g r o u p - I V s e m i c o n d u c t o r

t h i n f i l m s a n d t o i n v e s t i g a t e a s s o c i a t e d g r o w t h

p h e n o m e n a .

SSD4541

//

F i g . 5 . 1 4 . S c h e m a t i c d i a g r a m o f t h e m o l e c u l a r b e a m a p p a r a t u s s h o w i n g : ( A ) b e a m g e n e r a t i o n c h a m b e r , ( B ) c h o p p e r c h a m b e r , ( C ) m a i n c h a m b e r , a n d ( D ) e n t r y l o c k c h a m b e r .

. A l s o s h o w n a r e t h e ( 1 ) p u l s e d m o l e c u l a r b e a m v a l v e , ( 2 ) r e s i d u a l g a s a n a l y z e r , ( 3 ) R H E E D g u n , ( 4 ) R H E E D s c r e e n , ( 5 ) x - r a y s o u r c e , ( 6 ) e l e c t r o n g u n , ( 7 ) e l e c t r o n e n e r g y a n a l y z e r , a n d ( 8 ) s a m p l e s t a g e .

E N H A N C E D A D H E S I O N O F C O P P E R F I L M S O N S A P P H I R E S U B S T R A T E S

B Y P U L S E D - L A S E R P R O C E S S I N G : E X P E R I M E N T S A N D M O D E L

C A L C U L A T I O N S 1

M.J. Godbole,2 A.J. Pedraza2

Douglas H. Lowndes, and J. R. Thompson, Jr 3

P r e v i o u s l y i t h a s b e e n s h o w n 4 t h a t t h e

a d h e s i o n o f t h i n c o p p e r f i l m s t o s a p p h i r e s u b -

s t r a t e s c a n b e e n h a n c e d a t l e a s t t h r e e f o l d b y

u s i r g s p u t t e r d e p o s i t i o n f o l l o w e d b y e x c i m e r

l a s e r i r r a d i a t i o n . A c o m p u t e r p r o g r a m t o s i m u -

l a t e h e a t f l o w d u r i n g l a s e r m e l t i n g h a s n o w

b e e n u s e d t o r e l a t e t h e e f f e c t s o f i n t e r f a c i a l

t h e r m a l r e s i s t a n c e a n d v a r y i n g l a s e r - e n e r g y

d e n s i t y Eg t o t h e m o r p h o l o g i c a l a n d s t r u c t u r a l

c h a n g e s t h a t o c c u r d u r i n g t h e p u l s e d - l a s e r

b o n d i n g a n d a d h e s i o n - e n h a n c e m e n t p r o c e s s i n

t h e s e m a t e r i a l s . T h e c o m p u t e r m o d e l a l l o w s

f o r m e l t i n g o f t h e m e t a l l i c f i l m a n d / o r t h e s u b -

s t r a t e a n d a l s o i n d i c a t e s w h e n f i l m v a p o r i z a -

t i o n b e g i n s . E x p e r i m e n t a l l y , c o p p e r f i l m s o f

8 0 - n m t h i c k n e s s w e r e s p u t t e r d e p o s i t e d o n .

s a p p h i r e s u b s t r a t e s a n d l a s e r i r r a d i a t e d w i t h

0 . 2 < E g < 3 . 5 J / c m 2 . T h e c h a n g e s i n f i l m m o r -

p h o l o g y a n d t h i c k n e s s a s a f u n c t i o n o f E P w e r e

a n a l y z e d u s i n g e n e r g y d i s p e r s i v e x - r a y

s p e c t r o s c o p y .

F o u r r e g i m e s w e r e e s t a b l i s h e d a s a f u n c t i o n

o f Eg. F o r Eg< 0 . 3 J / c m 2 , t h e m e t a l f i l m p a r -

t i a l l y d e t a c h e s f r o m t h e s u b s t r a t e d u e t o t h e r -

m a l s t r e s s e s i n t h e s o l i d s t a t e , w h i l e f o r e n e r g y

d e n s i t i e s a b o v e t h a t c r i t i c a l v a l u e , l a r g e r p o r - , ^

t i o n s o f t h e f i l m r e m a i n a t t a c h e d t o t h e s u b -

s t r a t e a n d a d h e s i o n e n h a n c e m e n t o c c u r s . I n t h e

i n t e r m e d i a t e - e n e r g y d e n s i t y r a n g e , 0 . 5 J / c m 2 <

i

161.

F,p < 1 . 3 J / c m 2 , f i l m e v a p o r a t i o n b e g i n s , a n d f o r

£ 5 > 1 . 3 J / c m 2 , a l a s e r - g e n e r a t e d p l a s m a f o r m s

t h a t s h i e l d s t h e s a m p l e f r o m t h e i n c o m i n g

r a d i a t i o n . T h i s s h i e l d i n g l e a d s t o a d e c r e a s e i n

t h e s p e c i f i c r e m o v a l r a t e o f c o p p e r , a n d i t i s i n

t h i s l a s t r e g i m e t h a t a n i n t e r m e d i a t e c o m p o u n d

c a n f o r m a t t h e s u b s t r a t e s u r f a c e .

1 . S u m m a r y o f p a p e r t o b e p u b l i s h e d . 2 . P o s t g r a d u a t e f e l l o w f r o m T h e

U n i v e r s i t y o f T e n n e s s e e , K n o x v i l l e , T e n n . 3 . A d j u n c t r e s e a r c h a n d d e v e l o p m e n t p a r -

t i c i p a n t f r o m T h e U n i v e r s i t y o f T e n n e s s e e , K n o x v i l l e , T e n n .

4 . A . J . P e d r a z a e t a l . , J. Mater. Sci. 24,15 ( 1 9 8 9 ) ; ]. Vac. Sci. and Technol. A 6 , 1 7 6 3 ( 1 9 8 8 ) .

6. Structure of Solids and Surfaces

T h i s c h a p t e r f o c u s e s o n e x p e r i m e n t a l s t u d i e s o f t h e s t r u c t u r a l p r o p e r t i e s o f s o l i d s

a n d s u r f a c e s . T h e t e c h n i q u e s u t i l i z e d i n c l u d e e l e c t r o n d i f f r a c t i o n , e l e c t r o n m i c r o s c o p y ,

c o n v e n t i o n a l a n d s y n c h r o t r o n x - r a y d i f f r a c t i o n , a n d s u r f a c e s p e c t r o s c o p i e s ; w o r k o n

s u p e r c o n d u c t i v i t y i n t h e s e p r o g r a m s i s r e p o r t e d i n C h a p t e r 2 .

D e t e r m i n i n g t h e a r r a n g e m e n t o f a t o m s w i t h i n t h e s u r f a c e r e g i o n , t h e c h a n g e s

w h i c h o c c u r w i t h v a r i a t i o n i n t e m p e r a t u r e a n d t h e i n f l u e n c e o f a d s o r b a t e s o n s u r f a c e

s t r u c t u r e s c o n t i n u e t o b e e m p h a s i z e d i n t h e S u r f a c e P h y s i c s P r o g r a m . B o t h e l e c t r o n

d i f f r a c t i o n a n d s c a n n i n g t u n n e l i n g m i c r o s c o p y h a v e b e e n u s e d t o c h a r a c t e r i z e l a r g e -

s c a l e p e r i o d i c f a c e t i n g o n t r a n s i t i o n - m e t a l c a r b i d e s u r f a c e s . A n e w h i g h - t e m p e r a t u r e

r e c o n s t r u c t i o n f o r t h e P t ( l l l ) s u r f a c e a n d a s h e a r d i s p l a c e m e n t o f t h e t o p l a y e r o f

K ( 1 1 0 ) a t 2 0 K , r e m i n i s c e n t o f a b u l k m a r t e n s i t i c p h a s e t r a n s i t i o n , h a v e b e e n o b s e r v e d .

A n e n h a n c e d m a s s d e n s i t y i n t h e t o p l a y e r o f C u ( 1 1 0 ) , f o l l o w i n g a d s o r p t i o n o f N , a n d

t h e b o n d i n g o f g r a p h i t e m o n o l a y e r s t o T a C h a v e b e e n d e t e r m i n e d u s i n g s y n c h r o t r o n

r a d i a t i o n . O x i d a t i o n o f K a n d s e l e c t i v e q u e n c h i n g o f n e g a t i v e i o n r e s o n a n c e s i n

c h e m i s o r b e d o x y g e n h a v e b e e n s t u d i e d .

T h e E l e c t r o n M i c r o s c o p y P r o g r a m h a s c o n t i n u e d t h e d e v e l o p m e n t o f Z - c o n t r a s t

s c a n n i n g e l e c t r o n m i c r o s c o p y , a n d t h e a p p l i c a t i o n o f t h i s m i c r o s c o p y t o S i G e a l l o y s h a s

l e d t o a n o b s e r v a t i o n o f n e w t y p e s o f g r o w t h - i n d u c e d c h e m i c a l o r d e r i n g d u r i n g m o l e c -

u l a r b e a m e p i t a x i a l d e p o s i t i o n . T h e s e s t u d i e s a r e c o m p l e m e n t e d b y e x p e r i m e n t a l a n d

c o m p u t a t i o n a l i n v e s t i g a t i o n s o f t h e d e t a i l e d s t r u c t u r e o f d i s l o c a t i o n s i n s e m i c o n d u c t o r s

a n d b y w o r k i n i t i a t e d o n t h e d e v e l o p m e n t o f e l e c t r o n e n e r g y l o s s s p e c t r o s c o p y a n d

e n e r g y d i s p e r s i v e x - r a y a n a l y s i s o n a c o l u m n - b y - c o l u m n b a s i s .

S y n c h r o t r o n x - r a y d i f f r a c t i o n i n v e s t i g a t i o n s h a v e u t i l i z e d r e s o n a n t n u c l e a r s c a t t e r -

i n g t o d e m o n s t r a t e c o h e r e n t a n d i n c o h e r e n t q u a s i e l a s t i c s c a t t e r i n g c a p a b i l i t i e s a n d 1 0 -

n e V e n e r g y r e s o l u t i o n x - r a y s c a t t e r i n g s p e c t r o s c o p y . C o n v e n t i o n a l x - r a y s t u d i e s o f t h i n -

f i l m p h o t o n i c m a t e r i a l s , s e m i c o n d u c t o r s , a n d h i g h - t e m p e r a t u r e s u p e r c o n d u c t o r s h a v e

p r o v i d e d e p i t a x y a n d l a t t i c e s t r u c t u r a l i n f o r m a t i o n f o r i n v e s t i g a t i o n s o f a d v a n c e d

f i l m - g r o w t h t e c h n i q u e s , i n c o l l a b o r a t i o n w i t h a c a d e m i c a n d i n d u s t r i a l i n s t i t u t i o n s a s

w e l l a s w i t h i n t h e S o l i d S t a t e D i v i s i o n . T h e X - R a y D i f f r a c t i o n P r o g r a m i s a l s o p l a y -

i n g a n a c t i v e r o l e i n a c o l l a b o r a t i v e b e a m l i n e p r o p o s a l f o r t h e A d v a n c e d P h o t o n

S o u r c e .

163

164.

SURFACE PHYSICS

N E W S U R F A C E R E C O N S T R U C T I O N S O N T a C ( l l O ) , ( 3 1 0 ) , A N D ( 2 1 0 )

S T U D I E D B Y H I G H - R E S O L U T I O N L E E D

J.-K. Zuo} D. M. Zehner, and / . F. Wendelken

S u r f a c e r e c o n s t r u c t i o n s a r e i n t e r e s t i n g f o r

u n d e r s t a n d i n g t h e d r i v i n g f o r c e s , f o r p r o v i d i n g

a r i c h t e s t i n g g r o u n d f o r t w o - d i m e n s i o n a l

s t a t i s t i c a l m o d e l s o f c o l l e c t i v e p h e n o m e n a , a n d

f o r u t i l i z a t i o n a s t e m p l a t e s f o r e p i t a x i a l

g r o w t h . T h e r e f o r e , t h e r e c o n s t r u c t e d T a C ( l l O ) ,

( 3 1 0 ) , a n d ( 2 1 0 ) s u r f a c e s h a v e b e e n i n v e s t i g a t e d

u s i n g a h i g h - r e s o l u t i o n l o w - e n e r g y e l e c t r o n

d i f f r a c t o m e t e r ( H R L E E D ) . F o r T a C ( l l O ) ,

n u m e r o u s e x t r a r e f l e c t i o n s b e t w e e n i n t e g r a l -

o r d e r b e a m s i n t h e L E E D p a t t e r n a r e o b s e r v e d

o n l y a l o n g t h e [ 1 1 0 ] d i r e c t i o n a n d m o v e b a c k

a n d f o r t h b e t w e e n i n t e g r a l - o r d e r r e f l e c t i o n s

w i t h c h a n g e i n e l e c t r o n e n e r g y . F r o m r e s u l t s o f

a d e t a i l e d m o d e l c a l c u l a t i o n , i t i s p o s s i b l e t o

s i m u l a t e t h e d i f f r a c t i o n b e h a v i o r a n d t h u s t o

p r o p o s e t h a t t h e s u r f a c e c o n s i s t s o f p e r i o d i c

( 1 0 0 ) f a c e t s p r o p a g a t i n g a l o n g t h e [ l l O ]

d i r e c t i o n l i k e a r i d g e - a n d - v a l l e y g r a t i n g w i t h

a c o m p l e t e a b s e n c e o f ( 1 1 0 ) t e r r a c e s , a s s h o w n i n

F i g . 6 . 1 ( a ) . T h e a v e r a g e p e r i o d o f t h e g r a t i n g

s t r u c t u r e i s 6 , r o w s p a c i n g s , i n v o l v i n g 1 5 m i s s i n g

r o w s . I n t h e m o d e l , a d i s t r i b u t i o n o f i n t e r -

r i d g e s p a c i n g a n d r i d g e h e i g h t o f t h e g r a t i n g i s

i n c l u d e d a l s o . F o r t h e T a C ( 3 1 0 ) , t h r e e c y c l e s o f

s i n g l e - s p l i t - s i n g l e p e a k a l t e r n a t i o n f o r L E E D

b e a m s b e t w e e n t w o p a r t i c u l a r e l e c t r o n e n e r g i e s

h a v e b e e n o b s e r v e d . I f t h e s u r f a c e w e r e i d e a l l y

t r u n c a t e d w h e r e e a c h u n i t c o n s i s t s o f a ( 1 0 0 )

6 a -( 0 1 0 ) o a o o \ o ® o O O

o o o o o Q ® e o o

O O O O 0 0 o e o e • • ©

> o o O O o o H a h - 3 . 1 5 1 A

( b ) _ ( b ) O • -CK _ • O • 0 o - c -

o o o ( 1 0 0 ) o • • V

o o o o • 0 • • •

o o o o o o

o o o o o o

(100 (3.10) .

1 8 . 4 4 °

i - O • t J ® o •

2 . 2 2 8 A — I a I—

o o e o o o - o -O • O 0, O 0 O 0 o ^

F i g . 6 . 1 . ( a ) S i d e v i e w o f t h e a l t e r n a t i n g ( 1 0 0 ) a n d ( 0 1 0 ) f a c e t i n g r u n n i n g a l o n g t h e [ 1 1 0 ] d i r e c t i o n f o r t h e T a C ( l l O ) s u r f a c e , ( b ) S i d e v i e w o f t h e t e r r a c e - w i d t h a n d s t e p - h e i g h t t r i p l i n g r e c o n s t r u c t i o n f o r T a C ( 3 1 0 ) s u r f a c e . I n b o t h c a s e s , t h e i d e a l l y t r u n c a t e d s u r f a c e s w i l l i n c l u d e t h e s h a d e d c i r c l e s .

t e r r a c e , t h r e e r o w s p a c i n g s w i d e , a n d a s i n g l e -

h e i g h t s t e p , o n l y o n e c y c l e o f a l t e r n a t i o n

s h o u l d b e o b s e r v e d i n s t e a d o f t h r e e . 2 A l s o , t h e

s e p a r a t i o n o f t h e s p l i t p e a k , w h i c h i s a

m e a s u r e o f a v e r a g e ( 1 0 0 ) t e r r a c e w i d t h , i s 1 / 9

o f t h e s e p a r a t i o n b e t w e e n i n t e g r a l - o r d e r

r e f l e c t i o n s i n s t e a d o f 1 / 3 f o r a n i d e a l l y

t r u n c a t e d s u r f a c e . T h e s e d a t a c l e a r l y i n d i c a t e

t h a t b o t h t h e ( 1 0 0 ) t e r r a c e w i d t h a n d s t e p

h e i g h t o n t h e ( 3 1 0 ) s u r f a c e a r e o n a v e r a g e

t r i p l e d [ F i g . 6 . 1 ( b ) ] , w h i c h i s e q u i v a l e n t t o n i n e

m i s s i n g r o w s . A s i m i l a r r e c o n s t r u c t i o n i s a l s o

165.

o b s e r v e d f o r t h e T a C ( 2 1 0 ) s u r f a c e , e x c e p t n o w

t h e r e a r e c o n s i d e r a b l e q u a d r u p l e - h e i g h t s t e p s

c o e x i s t i n g w i t h t r i p l e - h e i g h t s t e p s , a n d t h e

a v e r a g e ( 1 0 0 ) t e r r a c e w i d t h i s ~ 7 r o w s p a c i n g s .

T h e s e n e w s u r f a c e s t r u c t u r e s , i n v o l v i n g l a r g e

m a s s t r a n s p o r t , h a v e n o t b e e n o b s e r v e d

p r e v i o u s l y .


2 . M . H e n z l e r , i n Electron Spectroscopy for Surface Analysis, e d . b y H . I b a c h , V o l . 4 , S p r i n g e r - V e r l a g , B e r l i n , 1 9 7 7 .

A D I R E C T O B S E R V A T I O N O F P E R I O D I C ( 1 0 0 ) F A C E T I N G O N T H E T a C ( l l O ) S U R F A C p B Y S C A N N I N G T U N N E L I N G M I C R O S C O P Y

J.-K. Zuo} D. M. Zehner, ' J. F. Wendelken, and R. ]. Warmack2

T h e T a C ( l l O ) s u r f a c e h a s b e e n s t u d i e d b y

h i g h - r e s o l u t i o n l o w - e n e r g y e l e c t r o n d i f f r a c t i o n

( H R L E E D ) . 3 I n t h a t s t u d y , u s i n g r e s u l t s f r o m a

d e t a i l e d m o d e l c a l c u l a t i o n , i t w a s p r o p o s e d

t h a t t h e s u r f a c e c o n s i s t s o f a l t e r n a t i n g ( 1 0 0 )

a n d (010) f a c e t s p r o p a g a t i n g a l o n g t h e (110]

d i r e c t i o n l i k e a r i d g e - a n d - v a l l e y g r a t i n g ,

w h e r e ( 1 1 0 ) t e r r a c e s a r e c o m p l e t e l y m i s s i n g .

T h e a v e r a g e r i d g e s p a c i n g o f t h e g r a t i n g i s

d e t e r m i n e d t o b e s i x l a t t i c e s p a c i n g s ( i . e . ,

~ 1 9 A ) i n t h e [ l l O ] d i r e c t i o n . A l s o , a d i s -

t r i b u t i o n o f t h e r i d g e s p a c i n g s a n d h e i g h t s w a s

p r o p o s e d .

I n o r d e r t o c o n f i r m t h e p r o p o s e d s t r u c t u r e ,

a n u l t r a h i g h v a c u u m s c a n n i n g t u n n e l i n g

m i c r o s c o p y ( U H V - S T M ) i n v e s t i g a t i o n w a s c o n -i

d u c t e d . A f t e r m o d i f i c a t i o n o f a n e x i s t i n g S T M ,

s t r u c t u r a l i m a g e s f r o m t h e T a C ( l l O ) s u r f a c e

w e r e s u c c e s s f u l l y o b t a i n e d . S h o w n i n

F i g . 6 . 2 ( a ) i s a 7 0 0 x 7 0 0 A 2 h e i g h t - m o d e S T M

i m a g e . A r i d g e - a n d - v a l l e y g r a t i n g s t r u c t u r e

w h i c h p r o p a g a t e s a l o n g t h e [ l l O ] d i r e c t i o n c a n

b e c l e a r l y d i s c e r n e d . A l s o , t h i s i m a g e r e v e a l s

d e f e c t s i n t h i s s t r u c t u r e w h i c h r e s u l t i n a

c o r r u g a t i o n o n a l a r g e r l e n g t h s c a l e w i t h

« X 6

4

2

F i g . 6 . 2 . ( a ) 7 0 0 x 7 0 0 A 2 h e i g h t - m o d e S T M i m a g e f r o m t h e T a C ( l l O ) s u r f a c e w h e r e b i a s v o l t a g e V & = 1 0 0 m V a n d t u n n e l i n g c u r r e n t It = 1 n A a n d ( b ) l i n e - c u t p r o f i l e f o r s h o w i n g t h e c r o s s s e c t i o n o f a l o c a l s t r u c t u r e .

D i s t a n c e ( A )

ft

166.

a m p l i t u d e s o f < 1 0 A. T o s e e t h e l o c a l g r a t i n g

s t r u c t u r e , a l i n e - c u t p r o f i l e i s p l o t t e d i n

F i g . 6 . 2 ( b ) . A s c a n b e s e e n , t h e g r a t i n g i s n o t

s t r i c t l y r e g u l a r b u t v a r i e s i n r i d g e s p a c i n g a n d

h e i g h t . F r o m a h i s t o g r a m o f t h e r i d g e s p a c -

i n g s , d e t e r m i n e d f r o m s e v e r a l l a r g e a r e a

i m a g e s , i t w a s f o u n d t h a t t h e d i s t r i b u t i o n i s

i n d e e d p e a k e d a t - 1 9 . 5 A , i n e x c e l l e n t a g r e e -

m e n t w i t h o u r L E E D r e s u l t s . T h e h e i g h t v a r i e s

f r o m 2 t o 1 2 A. F u r t h e r m o r e , s l o p e a n g l e s o f t h e

v a l l e y w a l l s a r e d e t e r m i n e d t o b e 4 0 - 4 5 ° . T h i s

i n d i c a t e s t h a t t h e v a l l e y w a l l s a r e f o r m e d b y

( g t h e r t h e ( 1 0 0 ) o r ( 0 1 0 ) f a c e t s w h i c h m a k e a n

a n g l e o f 4 5 ° w i t h t h e ( 1 1 0 ) p l a n e a s d e t e r m i n e d

f r o m L E E D d a t a . I n a d d i t i o n , i t w a s a l s o f o u n d

t h a t l o n g - r a n g e o r d e r a l o n g t h e u n r e c o n s t r u c t e d

[ 0 0 1 ] d i r e c t i o n i s d e p e n d e n t o n t h e a n n e a l i n g

t r e a t m e n t a n d d i f f i c u l t t o d e t e c t i n t h e L E E D

o b s e r v a t i o n s .


2 . H e a l t h a n d S a f e t y R e s e a r c h D i v i s i o n , O R N L .

3 . J . - K . Z u o , D . M . Z e h n e r , a n d J . F . W e n d e l k e n , " N e w S u r f a c e R e c o n s t r u c t i o n s o n T a C ( l l O ) , ( 3 1 0 ) , a n d ( 2 1 0 ) S t u d i e d b y H i g h -R e s o l u t i o n L E E D , " t h i s r e p o r t .

O R I E N T A T T O N A L E P I T A X Y O F T H E H E X A G O N A L L Y R E C O N S T R U C T E D

P t ( O O l ) S U R F A C E 1

Doon Gibbs,2 G. Griibel,2 D. M. Zehner, D. L. Abernathy} and S. G. J. Mochrie*

i)

A n i m p o r t a n t a s p e c t o f t h e g r o w t h o f o n e

c r y s t a l u p o n a n o t h e r i n v o l v e s t h e i r r e l a t i v e

o r i e n t a t i o n . S p e c i f i c a l l y , h o w a r e t h e h i g h -

s y m m e t r y d i r e c t i o n s o f t h e a d - l a t t i c e a n d o f

t h e s u b s t r a t e l a t t i c e a l i g n e d ? T h e p r e s e n t

u n d e r s t a n d i n g o f t h i s q u e s t i o n h a s b e e n g u i d e d

b y t h e c a l c u l a t i o n s o f N o v a c o a n d M c T a g u e , 4

w h o e x p l i c i t l y c o n s i d e r e d i n c o m m e n s u r a t e

m o n o l a y e r s o f r a r e g a s e s a d s o r b e d o n a r i g i d ,

b a s a l - p l a n e s u b s t r a t e o f g r a p h i t e . T h e s e c a l c u -

l a t i o n s s h o w e d t h a t , 1 ' e v e n t h o u g h t h e r e i s n o

t r a n s l a t i o n a l r e g i s t r y a t t h e i n t e r f a c e , t h e r e

m a y e x i s t a p r e f e r r e d o r i e n t a t i o n . T h i s i s

c a l l e d o r i e n t a t i o n a l e p i t a x y . T h e s e c a l c u l a -

t i o n s a l s o r e v e a l e d t h a t t h e h i g h - s y m m e t r y

d i r e c t i o n s o f a n i n c o m m e n s u r a t e o v e r l a y e r m a y

b e r o t a t e d a w a y f r o m t h e h i g h - s y m m e t r y

d i r e c t i o n s o f t h e s u b s t r a t e a n d t h a t t h e r o t a t i o n

a n g l e i o d e t e r m i n e d b y t h e i n c o m m e n s u r a b i l i t y

o f t h e o v e r l a y e r .

X - r a y s c a t t e r i n g h a s b e e n u s e d t o i n v e s t i -

g a t e t h e r o t a t i o n a l b e h a v i o r e x h i b i t e d b y t h e

c l e a n ( 0 0 1 ) s u r f a c e o f P t b e t w e e n 3 0 0 a n d 1 8 2 0 K .

B e t w e e n T = 1 6 8 5 a n d 1 8 2 0 K , t h e s u r f a c e r e c o n -

s t r u c t s t o f o r m a b u c k l e d , h e x a g o n a l m o n o l a y e r

o n t o p o f t h e b u l k p l a n e s o f s q u a r e s y m m e t r y

l y i n g i m m e d i a t e l y b e l o w . T h e t o p l a y e r i s

i n c o m m e n s u r a t e i n b o t h d i r e c t i o n s w i t h i n t h e

s u r f a c e p l a n e . I n t h i s p h a s e , a h e x a g o n a l

h i g h - s y m m e t r y d i r e c t i o n i s a l i g n e d w i t h t h e

c u b i c ( 1 , 1 , 0 ) d i r e c t i o n . A s t h e t e m p e r a t u r e i s

r e d u c e d b e l o w T = 1 6 8 5 K , t h e r e i s a s t r u c t u r a l

t r a n s f o r m a t i o n i n w h i c h d o m a i n s o f t h e h e x a g -

o n a l o v e r l a y e r r o t a t e c o n t i n u o u s l y t o a n g l e s

± 0 . 9 ° a w a y f r o m t h e b u l k ( 1 , 1 , 0 ) d i r e c t i o n a s

s h o w n i n F i g . 6 . 3 . R e m a r k a b l y , t h e r o t a t i o n a l

t r a n s f o r m a t i o n e x h i b i t s m e a n - f i e l d b e h a v i o r .

A t 1 5 8 0 K , t h e r e i s a s e c o n d , d i s c o n t i n u o u s

167.

C7> (0 • a UJ o z <

1.0

0.5

o 5 - 0 . 5 o a :

- 1 . 0

o o o 0 • • •

P t ( 0 0 1 ) T m = 2 0 4 5 K

O o O o oOOr. • • • • • « « « * ; •

• • • • • • • < o O O ° o o O t

0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0

77Tm

F i g . 6 . 3 . T h e t e m p e r a t u r e d e p e n d e n c e o f t h e r o t a t i o n a n g l e s o f t h e h e x a g o n a l r e c o n s t r u c -t i o n f o r t h e P t ( 0 0 1 ) s u r f a c e . T h e t e m p e r a t u r e i s e x p r e s s e d a s a f r a c t i o n o f t h e bulk m e l t i n g i e m p e r a t u r e .

t r a n s f o r m a t i o n , l e a d i n g t o c o e x i s t e n c e a m o n g

d o m a i n s o f a s l i g h t l y d i f f e r e n t r o t a t i o n a n g l e .

T h r o u g h o u t t h e a l i g n e d a n d r o t a t e d h e x a g o n a l

p h a s e s , t h e i n c o m m e n s u r a b i l i t y v a r i e s o n l y

w e a k l y , b u t i n s u c h a w a y t h a t t h e a r e a p e r

a t o m r e m a i n s a p p r o x i m a t e l y c o n s t a n t .

1 . S u m m a r y o f p a p e r s : Phys. Rev. Lett. 6 7 , 3 1 1 7 ( 1 9 9 1 ) ; Phys Rev. B 4 5 , 9 2 7 2 ( 1 9 9 2 ) .


3 . M a s s a c h u s e t t s I n s t i t u t e o f T e c h n o l o g y , C a m b r i d g e , M a s s .

4 . A . D . N o v a c o a n d J . P . M c T a g u e , Phys. Rev. Lett. 3 8 , 1 2 8 6 ( 1 9 7 7 .

R E C O N S T R U C T I O N O F T H E P t ( l l l ) S U R F A C E 1

A. R. Sandy,2 S. G. J. Mochrie,2 D. M. Zehner, G. Grubel,3 K. G. Huang,3 a n d Doon Gibbs3

A s i m p l e i d e a u n d e r l i e s o u r u n d e r s t a n d i n g

o f t h e r e c o n s t r u c t i o n o f m a n y m e t a l s u r f a c e s .

C o m p a r e d w i t h b u l k a t o m s , s u r f a c e a t o m s h a v e

f e w e r n e a r e s t n e i g h b o r s . A s a r e s u l t , t h e s u r -

f a c e e n e r g y m a y b e r e d u c e d f o r a n a r r a n g e m e n t

w h i c h l e a d s t o c l o s e r p a c k i n g w i t h i n t h e t o p

l a y e r . A t t h e s a m e t i m e , s u c h a r e c o n s t r u c t i o n

p r o d u c e s a m i s f i t b e t w e e n t h e s u r f a c e l a y e r a n d

t h o s e l a y e r s b e l o w i t , w h i c h i n c r e a s e s t h e s u r -

f a c e e n e r g y . T h e b a l a n c e o f t h e s e e f f e c t s

d e t e r m i n e s t h e s u r f a c e s t r u c t u r e .

U s i n g x - r a y s c a t t e r i n g , i t w a s f o u n d t h a t

P t ( l l l ) i s u n r e c o n s t r u c t e d f o r t e m p e r a t u r e s >j

< 0 . 6 5 o f t h e b u l k - m e l t i n g t e m p e r a t u r e

( T m = 2 0 4 5 ) , c o n s i s t e n t w i t h e a r l i e r w o r k .

H o w e v e r , o u r x - r a y m e a s u r e m e n t s r e v e a l t h a t

a b o v e 0 . 6 5 Tm t h e s u r f a c e u n d e r g o e s a c o n t i n u o u s

c o m m e n s u r a t e - i n c o m m e n s u r a t e t r a n s f o r m a t i o n

i n t o a s t r u c t u r e w h i c h i s i s o t r o p i c a l l y c o m -

p r e s s e d r e l a t i v e t o t h e ( 1 1 1 ) p l a n e s o f t h e b u l k .

T h e r e c o n s t r u c t e d s u r f a c e l a y e r i s c o m p o s e d o f

i d e a l s t a c k i n g r e g i o n s a n d f a u l t e d s t a c k i n g

r e g i o n s . S e p a r a t i n g t h e s e c o m m e n s u r a t e s u b -

l a t t i c e s a r e d i s c o m m e n s u r a t i o n s ( i n c o r p o r a t i n g

e x t r a s u r f a c e a t o m s ) . A s i m i l a r s t r u c t u r e h a s

b e e n o b s e r v e d a t t e m p e r a t u r e s a b o v e 0 . 6 5 Tm f o r

A u ( l l l ) . 4 B e c a u s e t h e a r r a n g e m e n t o f d i s c o m -

m e n s u r a t i o n s o n P t ( l l l ) i s t r a n s l a t i o n a l l y d i s -

o r d e r e d , t h e r e c o n s t r u c t e d p h a s e i s c a l l e d a d i s - .

c o m m e n s u r a t i o n f l u i d . N e a r t h e t r a n s f o r m a -

t i o n , t h e d i s c o m m e n s u r a t i o n s a p p e a r t o b e

o r i e n t a t i o n a l l y d i s o r d e r e d a s w e l l , r e s u l t i n g i n

a c o n t i n u o u s r i n g o f d i f f r a c t i o n s u r r o u n d i n g t h e

b u l k t r u n c a t i o n r o d s . H o w e v e r , w i t h i n c r e a s i n g (f

t e m p e r a t u r e , t h e m e a n s e p a r a t i o n b e t w e e n d i s -

c o m m e n s u r a t i o n s d e c r e a s e s / a n d s i x f o l d o r i e n t a -

t i o n a l o r d e r i n g o f t h e d i s c o m m e n s u r a t i o n s

d e v e l o p s , a s s h o w n i n F i g . 6 . 4 .


168.

2 . M a s s a c h u s e t t s I n s t i t u t e o f T e c h n o l o g y , C a m b r i d g e , M a s s .


4 . K . G . H u a n g e t a l . , Phys. Rev. Lett. 6 5 , 3 3 1 3 ( 1 9 9 0 ) .

X - R A Y S C A T T E R I N G D E T E R M I N A T I O N O F T H E C u ( l l O ) (2X3)-N S T R U C T U R E 1

A. P. Baddorf, Geir Helgeseti,2

Doon Gibbs,2 A. R. Sandy,3

C. You,3 and S. G . J. Mochrit?

i c r

§ 1 0 " -Q v. a

co 10 U I

1 0 "

- 2

- 1 8 0 - 1 2 0 - 6 0 0 6 0 1 2 0 1 8 0 6 ( d e g )

F i g . 6 . 4 . " R i n g s c a n s " a t ( a ) 0 . 7 3 Tm, ( b ) 0 . 7 8 Tm, a n d ( c ) 0 . 8 4 T m . S o l i d l i n e s a r e f i t s . T h e t o p p a n e l i l l u s t r a t e s t h e d i f f r a c t i o n p a t -t e r n a b o v e 0 . 6 5 T m . -

N i t r o g e n a d s o r p t i o n o n C u ( 1 1 0 ) r e s u l t s i n a /

c h e m i c a l l y i n e r t s u r f a c e s t r u c t u r e i n v o l v i n g

c o n s i d e r a b l e r e a r r a n g e m e n t o f t h e c o p p e r

a t o m s . T h e p e r i o d i c i t y o f t h e n e w s t r u c t u r e i s

d o u b l e d i n t h e [ 1 1 0 ] d i r e c t i o n a n d t r i p l e d a l o n g

[ 0 0 1 ] t o f o r m a ( 2 x 3 ) r e c o n s t r u c t i o n . T w o

d i v e r g e n t s t r u c t u r a l m o d e l s h a v e b e e n p r o p o s e d

w i t h o n e c l a i m i n g t h e a d d i t i o n 4 a n d t h e o t h e r

t h e r e m o v a l 5 o f o n e [ 1 1 0 ] r o w o f c o p p e r f r o m t h e

s u r f a c e f o r e v e r y t h r e e r o w s o n t h e

u n r e c o n s t r u c t e d c l e a n s u r f a c e . T h e C u ( 1 1 0 ) -

( 2 x 3 ) N s t r u c t u r e h a s b e e n e x a m i n e d w i t h a

r e l a t i v e l y n e w a p p r o a c h b y m e a s u r i n g a b s o l u t e

x - r a y r e f l e c t i v i t i e s b o t h t o d e t e r m i n e t h e s u r -

f a c e s t r u c t u r e a n d t o e v a l u a t e t h e t e c h n i q u e .

X r a y s g e n e r a t e d a t t h e B N L N a t i o n a l

S y n c h r o t r o n L i g h t S o u r c e w e r e s c a t t e r e d f r o m ii t h e s a m p l e s u r f a c e l o c a t e d i n a n u l t r a h i g h

v a c u u m c h a m b e r . R e f l e c t e d i n t e n s i t i e s w e r e

m e a s u r e d f o r e i g h t d i s t i n c t d i f f r a c t i o n b e a m s

c o r r e s p o n d i n g t o i n - p l a n e w a v e v e c t o r s o f t h e o

r e c o n s t r u c t e d o v e r l a y e r . R e f l e c t i v i t i e s r a n g e d

f r o m n e a r 1 a t b u l k B r a g g c o n d i t i o n s t o 1 0 " 9 a t

p o i n t s i n b e t w e e n .

T h e s t r u c t u r e w a s d e t e r m i n e d b y c o m p a r i n g

e x p e r i m e n t a l r e f l e c t i v i t i e s w i t h t h e r e s u l t s o f

c a l c u l a t i o n s f o r v a r i o u s s t r u c t u r a l m o d e l s .

C o m p a r i s o n q u i c k l y r e v e a l e d t h a t t h e C u d e n -

s i t y i n t h e t o p l a y e r w a s i n c r e a s e d o v e r t h a t o f

a

169. \

t h e c l e a n s u r f a c e , s u p p o r t i n g a n a d d i t i o n a l r o w

m o d e l . D e t a i l e d c a l c u l a t i o n s s u p p o r t a m o d e l

w h i c h i s s h o w n i n F i g . 6 . 5 , w h e r e [ 1 1 0 ] r o w s o f

Side View 45% ripple t 0 s c a | e

o T o p V i e w

F i g . 6 . 5 . S i d e a n d t o p v i e w s o f t h e C u ( 1 1 0 ) - ( 2 x 3 ) N s t r u c t u r e . L a r g e c i r c l e s r e p r e -s e n t C u a t o m s , s m a l l b l a c k c i r c l e s r e p r e s e n t N a t o m s .

c o p p e r a r e a d d e d t o i n c r e a s e t h e C u d e n s i t y i n

t h e t o p l a y e r t o 4 / 3 ( i t s c l e a n v a l u e ) , a n d

w h i c h i n c l u d e s a l a r g e b u c k l i n g i n t h e t o p

l a y e r . I t i s b e l i e v e d t h a t t h e r e s u l t i n g v a l l e y s

w e r e i n c o r r e c t l y i n t e r p r e t e d a s a m i s s i n g r o w i n

s o m e p r e v i o u s s t u d i e s . 5

1 . S u m m a r y o f p a p e r t o b e p u b l i s h e d . 2 . B r o o k h a v e n N a t i o n a l L a b o r a t o r y ,

U p t o n , N . Y . 3 . M a s s a c h u s e t t s I n s t i t u t e o f T e c h n o l o g y ,

C a m b r i d g e , M a s s .

4 . M . J . A s h w i n a n d D . P . W o o d r u f f , Surf. Sci. 2 3 7 , 1 0 8 ( 1 9 9 0 ) .

5 . H . N i e h u s e t a l . , Phys. Rev. B 4 3 , 1 2 6 1 9 ( 1 9 9 1 ) .

C O M P O S I T I O N A N D S T R U C T U R E O F C L E A N A N D O X I D I Z E D

M o o . 7 5 R e o . 2 5 ( C 0 1 ) A L L O Y S U R F A C E

S. H . Overbury^ and D . M . Zehner u

I n o r d e r t o c o n f i r m r e s u l t s o f a p r e v i o u s

L E E D I - V a n a l y s i s , l o w e n e r g y L i + i o n s c a t t e r -

i n g a n d L E E D w e r e u s e d t o i n v e s t i g a t e t h e

s u r f a c e s t r u c t u r e a n d f i r s t - a n d s e c o n d - l a y e r

c o m p o s i t i o n s o f a M o 0 . 7 s R e o . 2 5 ( 0 0 1 ) r a n d o m

a l l o y s u r f a c e . A c l e a n s u r f a c e w a s o b t a i n e d b y

h e a t i n g i n o x y g e n a f t e r a s t a n d a r d s p u t t e r -

a n n e a l i n g t r e a t m e n t . A n a l y s i s o f s h a d o w i n g

a n d b l o c k i n g f e a t u r e s f r o m t h e c l e a n s u r f a c e a r e

c o m p l e t e l y c o n s i s t e n t w i t h t e r m i n a t i o n o f t h e

b c c l a t t i c e o n a ( 0 0 1 ) p l a n e . E s t i m a t e s o f t h e

v e r t i c a l s p a c i n g b e t w e e n f i r s t a n d s e c o n d l a y e r s

a r e o b t a i n e d f r o m m e a s u r e d c r i t i c a l a n g l e s a s a

f u n c t i o n o f i o n e n e r g y . F r o m a n a l y s i s o f i o n

s c a t t e r i n g i n t e n s i t i e s m e a s u r e d a t a v a r i e t y o f

i n c i d e n t a n g l e s a n d i o n e n e r g i e s , i t i s f o u n d t h a t

t h i s a l l o y s u r f a c e e x h i b i t s s t r o n g c o m p o n e n t

r e d i s t r i b u t i o n w i t h f i r s t - a n d s e c o n d - l a y e r M o

c o n c e n t r a t i o n s w h i c h a r e l a r g e r a n d s m a l l e r ,

r e s p e c t i v e l y , t h a n t h e b u l k a v e r a g e v a l u e s .

T h e s e r e s u l t s a r e c o m p l e t e l y c o n s i s t e n t w i t h

t h o s e o b t a i n e d i n t h e L E E D a n a l y s i s a n d m o r e

r e c e n t i n v e s t i g a t i o n s i n v o l v i n g x - r a y p h o t o -

e m i s s i o n s t u d i e s o f c o r e - l e v e l s h i f t s f o l l o w i n g

o x y g e n a d s o r p t i o n .

S i n c e t h e o u t e r m o s t l a y e r i s t e r m i n a t e d

a l m o s t c o m p l e t e l y i n M o , t h e e f f e c t o f o x y g e n

170.

a d s o r p t i o n u p o n s t r u c t u r e a n d c o m p o s i t i o n w a s

a l s o e x p l o r e d . A d s o r p t i o n o f o x y g e n n e a r r o o m

t e m p e r a t u r e y i e l d s a p o o r l y o r d e r e d s u r f a c e

e x h i b i t i n g a n a t t e n u a t e d p ( 1 x 1 ) p a t t e r n a n d

w e a k , d i f f u s e s u p e r l a t t i c e d i f f r a c t i o n f e a t u r e s ,

e v e n f o l l o w i n g h i g h - t e m p e r a t u r e a n n e a l s .

O x y g e n c a u s e s a t h e r m a l l y a c t i v a t e d d e c r e a s e

i n t h e R e s i n g l e - s c a t t e r i n g i n t e n s i t y , i n t e r -

p r e t e d a s a l o s s o f R e f r o m t h e s e c o n d l a y e r .

A d s o r p t i o n o f o x y g e n a t e l e v a t e d t e m p e r a t u r e s

p r o d u c e s a s u r f a c e c h a r a c t e r i z e d b y a p ( 2 x 1 )

L E E D p a t t e r n . I n i t i a l a n a l y s i s b y i o n s c a t t e r -

i n g i n d i c a t e s t h a t o x y g e n a d a t o m s a r e a d s o r b e d

i n f o u r f o l d h o l l o w s i t e s f o r b o t h t h e p ( 2 x 1 )

a n d p o o r l y o r d e r e d s u r f a c e s . E v i d e n c e f o r a

m i s s i n g - r o w r e c o n s t r u c t i o n , o b s e r v e d p r e v i o u s l y

b y i o n s c a t t e r i n g f o r t h e o x y g e n / W ( 0 0 1 ) s y s t e m ,

h a s n o t b e e n c l e a r l y o b s e r v e d .

1 . C h e m i s t r y D i v i s i o n , O R N L .

S H E A R D I S P L A C E M E N T O F T H E K ( 1 1 0 ) S U R F A C E 1

B. S. Itchkawitz,1 A. P. Baddorf, H. L. Davis, and E. W. Plummet2

I n v e s t i g a t i o n s o f c l e a n a l k a l i m e t a l s u r -

f a c e s a r e m o t i v a t e d b y t h e i r u t i l i t y a s e x p e r i -

m e n t a l t o u c h s t o n e s f o r t h e o r e t i c a l d e s c r i p t i o n s

o f m e t a l p h y s i c s . D e t a i l e d e x a m i n a t i o n s o f t h e

s t r u c t u r e o f t h e s e s u r f a c e s h a v e , i n t h e p a s t ,

b e e n q u i t e l i m i t e d . T h i s s t u d y , u s i n g l o w -

e n e r g y e l e c t r o n d i f f r a c t i o n i n t e n s i t i e s , p r o v i d e s

a d e t a i l e d , q u a n t i t a t i v e s t r u c t u r a l d e t e r m i n a -

t i o n o f t h e ( 1 1 0 ) s u r f a c e o f s i n g l e - c r y s t a l p o t a s -

s i u m w h i c h h a s s u r m o u n t e d t h e e x p e r i m e n t a l

c o n s t r a i n t s o f h i g h r e a c t i v i t y a n d l o w D e b y e

t e m p e r a t u r e .

I n t h i s s t u d y , s i n g l e c r y s t a l s o f K w e r e

g r o w n i n u l t r a h i g h v a c u u m b y e v a p o r a t i o n f r o m

a g e t t e r s o u r c e o n t o a c l e a n N i ( 1 0 0 ) s u b s t r a t e .

S t e p s o n t h e s u b s t r a t e a l l o w e d g r o w t h o f a

s i n g l e o r i e n t a t i o n o f c r y s t a l l i n e K w i t h s e v e r a l

t h o u s a n d a n g s t r o m s t h i c k n e s s . S a m p l e s w e r e

t h e n c o o l e d t o 2 5 K t o m i n i m i z e a t o m i c v i b r a -

t i o n s . S u b s e q u e n t l y , i n t e n s i t i e s o f 3 8 d i f f r a c t i o n

b e a m s w e r e m e a s u r e d f o r e l e c t r o n e n e r g i e s

b e t w e e n 3 0 a n d 2 3 0 e V u s i n g a v i d e o d a t a a c q u i -

s i t i o n s y s t e m .

T h e s t r u c t u r e w a s d e t e r m i n e d b y c o m p a r i n g

e x p e r i m e n t a l d i f f r a c t i o n i n t e n s i t i e s w i t h t h e

r e s u l t s o f d y n a m i c a l e l e c t r o n d i f f r a c t i o n c a l c u -

l a t i o n s f o r v a r i o u s s t r u c t u r a l m o d e l s . T h e b e s t

m o d e l i n v o l v e s a s h e a r d i s p l a c e m e n t o f s u r f a c e

a t o m s p a r a l l e l t o t h e s u r f a c e a s s h o w n i n

F i g . 6 . 6 . T h e s h e a r d i s p l a c e m e n t f o u n d i n t h e

ORNL DWG'Q2'B216

[001]

[110]

® C© © C© C© © ( © ® © C© © ( © C© © ( © ©

[110]

© . c© © c© F i g . 6 . 6 . T o p v i e w o f K ( 1 1 0 ) s t r u c t u r e .

W h i t e c i r c l e s r e p r e s e n t s u r f a c e a t o m s , g r a y c i r c l e s r e p r e s e n t s e c o n d - l a y e r a t o m s , a n d d a s h e d l i n e s i n d i c a t e b u l k - l i k e s t r u c t u r e .

171.

t o p l a y e r i s 0 . 2 3 A a l o n g t h e [ 1 1 0 ] d i r e c t i o n

w i t h l i t t l e o r n o d i s p l a c e m e n t i n s e c o n d a n d

d e e p e r l a y e r s . A s m a l l c o n t r a c t i o n ( - 0 . 7 % )

n o r m a l t o t h e s u r f a c e i s a l s o o b s e r v e d b e t w e e n

t h e t o p t w o l a y e r s .

A n a n a l o g y f o r t h i s n e w s u r f a c e p h a s e c a n

b e m a d e w i t h t h e b u l k m a r t e n s i t i c p h a s e t r a n -

s i t i o n o b s e r v e d i n l i g h t a l k a l i m e t a l s ( L i ,

N a ) . 3 T h e s e t r a n s i t i o n s a l s o i n v o l v e a s h e a r

d i s p l a c e m e n t a l o n g t h e [ 1 1 0 ] d i r e c t i o n . N o b u l k

m a r t e n s i t i c p h a s e t r a n s i t i o n h a s b e e n o b s e r v e d

f o r K ; h o w e v e r , a m a r t e n s i t i c p r e c u r s o r a t t h e

s u r f a c e h a s b e e n c o n s i d e r e d . T h i s s t u d y

p r o v i d e s e v i d e n c e o f s u c h a p r e c u r s o r .


2 . U n i v e r s i t y o f P e n n s y l v a n i a , P h i l a d e l p h i a , P a .

3 . P . C . C l a p p , Phys. Status Solidi b 5 7 , 5 6 1 ( 1 9 7 3 ) .

IDENTIFICATION OF OXYGEN SPECIES ON SINGLE-CRYSTAL K(UO)1

A. P. Baddorf and B. S. Itchkawitz2

T h e i n t e r a c t i o n o f o x y g e n w i t h p o t a s s i u m

h a s a t t r a c t e d a t t e n t i o n i n p a r t d u e t o t h e t e c h -

n o l o g i c a l i m p o r t a n c e o f p o t a s s i u m o x i d e s a s l o w

w o r k - f u n c t i o n m a t e r i a l s a n d t h e i r r e l e v a n c e t o

h e t e r o g e n e o u s c a t a l y s i s . T h i s i n t e r a c t i o n a l s o

p r o v i d e s a u n i q u e e n v i r o n m e n t t o e x a m i n e

o x y g e n i n a v a r i e t y of s t a t e s — m o n o x i d e ,

p e r o x i d e , s u p e r o x i d e , a n d e v e n o z o n i d e .

P e r o x i d e s a n d s u p e r o x i d e s a r e i m p o r t a n t i n t h e

o x i d a t i o n p r o c e s s , i n g e n e r a l , a n d m a y p l a y a

c r i t i c a l r o l e i n h i g h - r c s u p e r c o n d u c t o r s . H o w -

e v e r , t h e o x y g e n - p o t a s s i u m i n t e r a c t i o n h a s

b e e n e x a m i n e d p r e v i o u s l y o n l y i n p h o t o e m i s -

s i o n s t u d i e s f r o m p o l y c r y s t a l l i n e f i l m s . 3 N o

t w o s t u d i e s o f f e r e d t h e s a m e i n t e r p r e t a t i o n s b u t

d i f f e r e d i n t h e n u m b e r , i d e n t i f i c a t i o n , o r o r d e r

o f a p p e a r a n c e o f t h e o x y g e n s p e c i e s w i t h

c o v e r a g e .

T h i s s t u d y t o o k a n e w a p p r o a c h , w h i c h

i n v o l v e d c o m b i n i n g v i b r a t i o n a l s p e c t r o s c o p y

u s i n g h i g h - r e s o l u t i o n e l e c t r o n e n e r g y l o s s s p e c -

t r o s c o p y , x - r a y p h o t o e m i s s i o n s p e c t r o s c o p y ,

a n d l o w - e n e r g y e l e c t r o n d i f f r a c t i o n . V i b r a -

t i o n a l s p e c t r o s c o p y i s w e l l - s u i t e d f o r i d e n t i f i -

c a t i o n o f s p e c i e s a n d p r o v i d e s a n e e d e d n e w

p e r s p e c t i v e o n t h e o x y g e n - p o t a s s i u m s y s t e m . I n

a d d i t i o n , h a v i n g d i s c o v e r e d a p r o c e s s f o r g r o w -

i n g s i n g l e c r y s t a l s o f p o t a s s i u m w i t h ( 1 1 0 ) s u r -

f a c e s , i t w a s p o s s i b l e t o o b s e r v e t h e f o r m a t i o n

o f o r d e r e d s u r f a c e s t r u c t u r e s f o l l o w i n g o x y g e n

a d s o r p t i o n .

I n c o n t r a s t w i t h t h e i n t e r p r e t a t i o n s o f p r e -

v i o u s s t u d i e s , t h e v i b r a t i o n a l r e s u l t s s h o w n o

m o l e c u l a r o x y g e n s p e c i e s . T w o a t o m i c s p e c i e s

a r e o b s e r v e d a f t e r 5 - L e x p o s u r e s a t 8 8 K . T h e

f i r s t t o a p p e a r h a s a v i b r a t i o n a l e n e r g y o f

3 0 m e V a n d a n O I s c o r e - l e v e l b i n d i n g e n e r g y a t

5 3 2 e V . T h e s e v a l u e s i n d i c a t e c h e m i s o r b e d

a t o m i c o x y g e n , w i t h f o r m a l c h a r g e s t a t e O "

b o u n d i n a m u l t i p l y c o o r d i n a t e d s u r f a c e s i t e .

T h e s e c o n d s p e c i e s i s a s s o c i a t e d w i t h a n i n t e n s e

4 1 - m e V v i b r a t i o n a n d a 5 2 9 - e V O I s c o r e l e v e l .

T h i s c a n b e i d e n t i f i e d a s K 2 0 , w i t h c h a r g e

s t a t e O 2 - . N o l o n g - r a n g e o r d e r i s o b s e r v e d ,

p e r h a p s d u e t o t h e c o e x i s t e n c e o f t h e s e s p e c i e s .

172.

A n n e a l i n g t h e c r y s t a l t o 2 4 0 K t r a n s f e r s a

l a r g e f r a c t i o n o f t h e c h e m i s o r b e d o x y g e n t o s u b -

s u r f a c e s i t e s . X - r a y i r r a d i a t i o n h a s a s i m i l a r

e f f e c t , i n w h a t a p p e a r s t o b e a d i r e c t p h o t o -

c h e m i c a l p r o c e s s t h a t i s n o t r e p r o d u c e d b y e l e c -

t r o n b o m b a r d m e n t . T h i s p h o t o n - i n d u c e d t r a n s -

f o r m a t i o n o f s u r f a c e o x y g e n t o s u b s u r f a c e o x y g e n

h a s n o t b e e n t a k e n i n t o a c c o u n t i n p r e v i o u s

p h o t o e m i s s i o n e x p e r i m e n t s .

E v e n w i t h c o n s i d e r a b l e a t o m i c o x y g e n o n

a n d b e l o w t h e s u r f a c e , p o t a s s i u m r e m a i n s

r e a c t i v e . H o w e v e r , n o e v i d e n c e o f a p e r o x i d e o r

s u p e r o x i d e m o l e c u l a r s p e c i e s w a s o b s e r v e d f o r

e x p o s u r e s u p t o 1 0 0 L .

1 . S u m m a r y o f p a p e r : Surf. Sci. 2 6 4 , 7 3 ( 1 9 9 1 ) .

2 . G u e s t s c i e n t i s t f r o m t h e U n i v e r s i t y o f P e n n s y l v a n i a , P h i l a d e l p h i a , P a .

3 . S . L . Q i u e t a l . , Phys. Rev. B 4 1 , 7 4 6 7 ( 1 9 9 0 ) ; a n d r e f e r e n c e s t h e r e i n .

o n P t ( l l l ) . 4 T h i s s y s t e m i s o f p a r t i c u l a r i n t e r e s t

b e c a u s e t h e p h y s i s o r b e d m o l e c u l e ( T < 4 0 K )

a p p e a r s t o b e a p r e c u r s o r t o t h e c h e m i s o r b e d

s p e c i e s ( T > 4 0 K ) , w h i c h i t s e l f i s a p r e c u r s o r t o

d i s s o c i a t i v e a d s o r p t i o n o f c h e m i s o r b e d O

a t o m s .

T w o r e s o n a n c e s w e r e o b s e r v e d a t 7 . 5 a n d

4 . 5 e V i n t h e c a s e o f p h y s i s o r b e d O 2 o n P t ( l l l )

a n d a s s i g n e d t o t h e 4 Z U a n d 2 n u s t a t e s , r e s p e c -

t i v e l y . T h e s e r e s o n a n c e s c a n b e c o r r e l a t e d w i t h

t h e a * a n d 71* r e s o n a n t s t a t e s o b s e r v e d i n a

r e c e n t n e a r - e d g e x - r a y a d s o r p t i o n f i n e s t r u c t u r e

( N E X A F S ) s t u d y o f t h e s y s t e m , 5 s i n c e t h e s a m e

v a l e n c e o r b i t a l s a r e p o p u l a t e d i n e a c h c a s e . I n

t h e c a s e o f c h e m i s o r b e d m o l e c u l a r O 2 , t h e 4 X U

r e s o n a n c e ( s h o w n i n F i g . 6 . 7 ) , i s f o u n d t o b e

s h i f t e d d o w n i n e n e r g y b y 4 e V c o m p a r e d w i t h

t h e p h y s i s o r b e d m o l e c u l e t o 3 . 5 e V . A c o r r e -

s p o n d i n g e n e r g y s h i f t w a s o b s e r v e d i n t h e

S E L E C T I V E Q U E N C H I N G O F N E G A T I V E I O N R E S O N A N C E S I N C H E M I S O R B E D

O X Y G E N O N P t ( l l l )

L. Siller} J. F. Wendelken, and R. E. Palmer2

A n o u t s t a n d i n g i s s u e i n t h e s t u d y o f t h e

n e g a t i v e i o n r e s o n a n c e s w h i c h m a y b e o b s e r v e d

i n H R E E L S i s t h e d e g r e e t o w h i c h t h e f u n d a -

m e n t a l c h a r a c t e r i s t i c s ( i . e . , e n e r g y , l i f e t i m e ,

s y m m e t r y , a n d d e c a y c h a n n e l s ) o f t h e m o l e c -

u l a r r e s o n a n c e s t a t e a r e p e r t u r b e d b y

c h e m i s o r p t i o n . 3 T o a d d r e s s t h i s i s s u e , t h e

H R E E L S c r o s s s e c t i o n s o f m o l e c u l a r l y

c h e m i s o r b e d O 2 o n P t ( l l l ) w e r e i n v e s t i g a t e d

a n d c o m p a r e d w i t h a s t u d y o f p h y s i s o r b e d O 2

OflNL-OWGUUIITt

BEAM ENERGY (eV)

F i g . 6 . 7 . B e a m - e n e r g y d e p e n d e n c e o f = 0 - 1 v i b r a t i o n i n t e n s i t y f o r c h e m i s o r b e d O 2 o n P t ( l l l ) s h o w i n g t h e 4 Z u r e s o n a n c e a t 3 . 5 e V a n d a l o w - e n e r g y , u n i d e n t i f i e d r e s o n a n c e .

173.

N E X A F S s t u d y f o r t h e o * r e s o n a n c e . T h i s r e s o -

n a n c e d i s p l a y s t h e s a m e a n g u l a r s c a t t e r i n g

s y m m e t r y i n t h e H R E E L S e x p e r i m e n t , m o s t

i m p o r t a n t l y a n o d e f o r e m i s s i o n n o r m a l t o t h e

s u r f a c e , a s w a s o b s e r v e d i n t h e c a s e o f t h e

p h y s i s o r b e d m o l e c u l e . T h e TC* r e s o n a n c e i s e v e n

m o r e d r a m a t i c a l l y p e r t u r b e d a n d a p p e a r s t o b e

q u e n c h e d s e l e c t i v e l y a s a c o n s e q u e n c e o f

c h e m i s o r p t i o n . T h e i n t e n s i t y r i s e n e a r t h e l o w -

e n e r g y t h r e s h o l d s h o w n i n F i g . 6 . 7 i n d i c a t e s a

s e c o n d r e s o n a n c e w h i c h i s n o t y e t i d e n t i f i e d .

v y ORM. DVKJI2MI17|

1 . G r a d u a t e s t u d e n t f r o m U n i v e r s i t y o f C a m b r i d g e , C a m b r i d g e , U n i t e d K i n g d o m .

2 . U n i v e r s i t y o f C a m b r i d g e , C a m b r i d g e , U n i t e d K i n g d o m .

3 . R . E . P a l m e r a n d P . J . R o u s , Review of Modern Physics ( i n p r e s s ) .

4 . J . F . W e n d e l k e n , L . S i l l e r , a n d R . E . P a l m e r , " O b s e r v a t i o n o f N e g a t i v e I o n R e s o n a n c e s f o r P h y s i s o r b e d O x y g e n o n P t ( l l l ) / ' t h i s r e p o r t .

5 . W . W u r t h e t a l . , Phys. Rev. Lett. 6 5 , 2 4 2 6 ( 1 9 9 0 ) .

O B S E R V A T I O N O F N E G A T I V E I O N R E S O N A N C E S F O R P H Y S I S O R B E D

O X Y G E N O N P t ( l l l )

J. F. Wendelken, L. Siller * and R. E. Palmer2

U s i n g h i g h - r e s o l u t i o n e l e c t r o n e n e r g y l o s s

s p e c t r o s c o p y ( H R E E L S ) , t h e n e g a t i v e i o n r e s o -

n a n c e e x c i t a t i o n s o f m o l e c u l a r o x y g e n

p h y s i s o r b e d i n a m o n o l a y e r o n P t ( l l l ) h a v e

b e e n , s t u d i e d . T w o r e s o n a n c e s h a v e b e e n •ti

o b s e r v e d i n t h e v i b r a t i o n a l e x c i t a t i o n o f t h e

p h y s i s o r b e d m o l e c u l e o v e r t h e r a n g e 3 < E ; <

1 3 e V , a s s h o w n i n F i g . 6 . 8 . E a c h r e s o n a n c e

s h o w s a d i s t i n c t a n g u l a r p r o f i l e w i t h m a x i m u m

i n t e n s i t i e s o b s e r v e d i n o f f - s p e c u l a r d i r e c t i o n s .

o p to

z uj

- • " 4 V 8|n " 64' . Sou, - 35"

- o - 2 r v e i n - 6 4 ' . e o o t - o ° .

l r PHYSISORBED C y P l U 11)

6 8 10

BEAM ENERGY (eV)

12 14

F i g . 6 . 8 . B e a m - e n e r g y d e p e n d e n c e o f x> = 0 - 1 v i b r a t i o n i n t e n s i t y f o r t w o s c a t t e r i n g g e -o m e t r i e s w h i c h s h o w t h e 4 X U a n d 2 n u r e s o -n a n c e s f o r p h y s i s o r b e d o x y g e n o n P t ( l l l ) .

F r o m a c o m p a r i s o n o f t h e e n e r g y a n d

a n g u l a r d e p e n d e n c e s t o p r e v i o u s r e s u l t s f o r

m o l e c u l a r o x y g e n a d s o r b e d o h g r a p h i t e , 3 ' 4 t h e 4 Z « s h a p e r e s o n a n c e a t 7 . 5 ± 0 . 5 e V a n d t h e 2 n u

s h a p e r e s o n a n c e a t 4 . 5 ± 0 . 5 e V h a v e b e e n

o b s e r v e d . E l e c t r o n s e m i t t e d f r o m a r e s o n a n t

s t a t e r e f l e c t t h e s y m m e t r y o f t h e e l e c t r o n

o r b i t a l s a s s o c i a t e d w i t h t h e r e s o n a n c e , a n d t h e 4 X U r e s o n a n c e h a s a n e m i s s i o n n o d e p e r p e n -

d i c u l a r t o t h e m o l e c u l a r a x i s , w h i l e t h e 2 U u

r e s o n a n c e e m i t s e l e c t r o n s i n t h i s d i r e c t i o n . T h e

p h y s i s o r b e d o x y g e n m o l e c u l e i s k n o w n t o l i e

p a r a l l e l t o t h e s u r f a c e , a n d n o i n t e n s i t y i n t h e

v i b r a t i o n a l l o s s p e a k w i t h a b e a m e n e r g y o f

7 . 5 e V a t a n e m i s s i o n a n g l e p e r p e n d i c u l a r t o

t h e s u r f a c e i s o b s e r v e d , w h i l e i n t e n s i t y i s

o b s e r v e d a t 4 . 5 e V a t t h i s a n g l e . P r e f e r r e d

e m i s s i o n d i r e c t i o n s a r e a l s o p r e f e r r e d e x c i t a -

t i o n d i r e c t i o n s , a n d h e n c e , t h e r e s o n a n c e s f o r

m o l e c u l e s w h i c h a r e a l i g n e d b y a d s o r p t i o n m a y

b e e x c i t e d s e l e c t i v e l y .

174.

W h i l e t h e g e o m e t r y o f t h e p h y s i s o r b e d

m o l e c u l e i s t h e s a m e o n b o t h p l a t i n u m a n d

g r a p h i t e ( i . e . , p a r a l l e l t o t h e s u r f a c e ) , t h e

e n e r g i e s o f b o t h r e s o n a n c e s a r e s h i f t e d d o w n -

w a r d f o r p l a t i n u m a s c o m p a r e d t o t h e g r a p h i t e

v a l u e s o f 8 . 5 a n d 6 . 5 e V f o r t h e 4 Z « a n d 2 n „

r e s o n a n c e s , r e s p e c t i v e l y . T h e s e s h i f t s a r e p r i -

m a r i l y t h e r e s u l t o f i m a g e p o t e n t i a l a n d m u l t i -

p l e s c a t t e r i n g e f f e c t s . T h e 4 X U e n e r g y s h i f t c a n

b e e x p l a i n e d r e a d i l y w i t h a s i m p l e d i e l e c t r i c

t h e o r y t o b e p r i m a r i l y t h e r e s u l t o f t h e d i f f e r -

i n g i m a g e p o t e n t i a l s , b u t a c o m p l e t e e x p l a n a -

t i o n f o r b o t h r e s o n a n c e s w i l l r e q u i r e a d e t a i l e d

m u l t i p l e s c a t t e r i n g c a l c u l a t i o n .

1 . G r a d u a t e s t u d e n t f r o m U n i v e r s i t y o f C a m b r i d g e , C a m b r i d g e , U n i t e d K i n g d o m .

2 . U n i v e r s i t y o f C a m b r i d g e , C a m b r i d g e , U n i t e d K i n g d o m .

3 . E . T . J e n s e n , R . E . P a l m e r , a n d P . J . R o u s , Phys. Rev. Lett. 6 5 , 1 3 0 1 ( 1 9 9 0 ) .

4 . R . E . P a l m e r e t a l . , Phys. Rev. Lett. 6 0 , 3 2 9 ( 1 9 8 8 ) .

A N G L E - R E S O L V E D P H O T O E M I S S I O N F R O M A M O N O L A Y E R O F G R A P H I T E

O N T H E T a C ( l l l ) S U R F A C E 1

B. S. Itchkawitz,2 P. F. Lyman,2

G. W . Ownby, and D. M . Zehner

R e c e n t s t u d i e s 4 , 5 c o m p a r i n g t h e p h o n o n

s t r u c t u r e o f a g r a p h i t e o v e r l a y e r o n t r a n s i t i o n -

m e t a l c a r b i d e s u r f a c e s t o t h a t o f b u l k g r a p h i t e

h a v e s o u g h t t o a t t r i b u t e t h e d e v i a t i o n s

b e t w e e n t h e o v e r l a y e r a n d b u l k m o d e s t o e l e c -

t r o n t r a n s f e r f r o m t h e s u b s t r a t e i n t o t h e a n t i -

cs

b o n d i n g 7t*-band o f t h e g r a p h i t e o v e r l a y e r .

U s i n g a n g l e - r e s o l v e d p h o t o e m i s s i o n a n d s y n -

c h r o t r o n r a d i a t i o n , t h e v a l i d i t y o f t h e r i g i d -

b a n d m o d e l h a s b e e n e x a m i n e d t o d e s c r i b e t h i s

c h a r g e t r a n s f e r f o r a g r a p h i t e m o n o l a y e r o n t h e

T a C ( l l l ) s u r f a c e .

A n g l e - r e s o l v e d p h o t o e m i s s i o n o f t h e

v a l e n c e b a n d s i n n o r m a l e m i s s i o n s h o w e d t h a t

a t f t h e g r a p h i t e O i b a n d e n e r g y i s - 2 3 . 0 e V a n d

t h e J t j b a n d e n e r g y i s - 1 0 . 3 . A l i n e a r i z e d

a u g m e n t e d - p l a n e - w a v e c a l c u l a t i o n o f t h e b a n d u-

s t r u c t u r e o f a n i s o l a t e d g r a p h i t e m o n o l a y e r

p r e d i c t s t h e s e e n e r g i e s t o b e - 1 9 . 3 a n d - 7 . 6 e V ,

r e s p e c t i v e l y . 6 B o t h t h e CT^ a n d t h e TIJ b a n d s

d i s p e r s e t o w a r d Ep w i t h i n c r e a s i n g k^. I n t h e

o f f - n o r m a l s p e c t r a , a d i p i n t h e d e n s i t y o f

s t a t e s w a s o b s e r v e d a t 3 . 4 e V b e l o w Ep, e v e n a s

t h e b a n d d i s p e r s e d a c r o s s t h i s r e g i o n . T h i s

l o w d e n s i t y o f s t a t e s c o r r e s p o n d s t o t h e m e e t i n g

o f t h e b o n d i n g re a n d a n t i b o n d i n g rc*-bands a t K ,

w h i c h i n b u l k g r a p h i t e o c c u r s a t Ep.

T h e e x p e r i m e n t a l a n d t h e o r e t i c a l b a n d

e n e r g i e s a r e c o m p a r e d i n T a b l e 6 . 1 . F o r t h e

g r a p h i t e m o n o l a y e r o n T a C ( l l l ) , t h e r i g i d -

b a n d m o d e l w o u l d a s c r i b e t h e s e e n e r g y

d i f f e r e n c e s t o c h a r g e t r a n s f e r f r o m t h e

Table 6.1. Comparison of the experimental electronic band energies of a monolayer of graphite on TaC(lll) with the theoretical electronic band energies5 for an isolated graphite monolayer.

T h e o r y E x p e r i m e n t & BE (eV) BE (eV) BE(eV)

7I-7t*(K) 0 3.4 V 3.4 ai(f) 19.2 23.0 3.8

711(F) 7.5 10.3 2.8

175.

s u b s t r a t e , w h i c h p a r t i a l l y f i l l s t h e

a n t i b o n d i n g 7 t * - b a n d , t h e r e b y r a i s i n g Ep a n d

i n c r e a s i n g t h e b i n d i n g e n e r g y o f a l l t h e v a l e n c e

b a n d s e q u a l l y . H o w e v e r , t h e o b s e r v e d

n o n u n i f o r m e n e r g y s h i f t s d o n o t c o n f o r m t o a

r i g i d s h i f t o f t h e b a n d s . T h e r e f o r e ,

h y b r i d i z a t i o n b e t w e e n t h e e l e c t r o n i c b a n d s o f

T a C a n d t h e g r a p h i t e m o n o l a y e r i s n o t

n e g l i g i b l e a n d m u s t b e i n c l u d e d i n d e s c r i p t i o n s

o f t h e e l e c t r o n i c b a n d s t r u c t u r e o f t h e g r a p h i t e

o v e r l a y e r .

1 . S u m m a r y o f p a p e r t o b e p u b l i s h e d . 2 . U n i v e r s i t y o f P e n n s y l v a n i a ,

P h i l a d e l p h i a , P a . 3 . O a k R i d g e A s s o c i a t e d U n i v e r s i t i e s

p o s t g r a d u a t e r e s e a r c h p a r t i c i p a n t . 4 . T . A i z a w a e t a l . , Phys. Rev. Lett. 6 4 ,

7 6 8 ( 1 9 9 0 ) . 5 . T . A i z a w a e t a l . , Phys. Rev. B 4 2 , 1 1 4 6 9

( 1 9 9 0 ) . 6> M . P o s t e r n a k e t a l . , Phys. Rev. Lett. 5 0 ,

7 6 1 ( 1 9 8 3 ) .

S U R F A C E E L E C T R O N I C S T R U C T U R E A N D O F F - S I T E A U G E R T R A N S I T I O N S

O N T a C ( l l l ) O B S E R V E D W I T H A U G E R - P H O T O E L E C T R O N

, C O I N C I D E N C E S P E C T R O S C O P Y 1

R. A. Bartynski2 S. Yang2 S. L. Hulbert,3

C.-C. Kao? M. Weinert3 and D. M. Zehner

C o r e - l e v e l b i n d i n g e n e r g y s h i f t s h a v e b e e n

u s e d w i d e l y t o c h a r a c t e r i z e t h e p r o p e r t i e s o f

s o l i d s u r f a c e s . P h y s i c a l a t t r i b u t e s r a n g i n g f r o m

c h e m i c a l s t a t e a n d g e o m e t r i c s t r u c t u r e t o e l e c -

t r o n i c r e l a x a t i o n e n e r g i e s a n d s c r e e n i n g e f f e c t s

h a v e b e e n i n f e r r e d f r o m t h e m a g n i t u d e a n d s i g n

o f s u r f a c e c o r e - l e v e l s h i f t s . H o w e v e r , m o s t s u r -

f a c e p r o p e r t i e s a r e g o v e r n e d b y t h e l o c a l

v a l e n c e - b a n d c o n f i g u r a t i o n . T h e a b i l i t y t o

s t u d y v a l e n c e l e v e l s o f t h e f i r s t a t o m i c l a y e r o f

a s o l i d w o u l d g r e a t l y e n h a n c e t h e f u n d a m e n t a l

u n d e r s t a n d i n g o f t h e s e p r o p e r t i e s . T h i s h a s

b e e n a c c o m p l i s h e d u s i n g A u g e r - p h o t o e l e c t r o n //

c o i n c i d e n c e s p e c t r o s c o p y ( A P E C S ) .

B y d e m a n d i n g c o i n c i d e n c e b e t w e e n e m i s s i o n

f r o m t h e T a N?VV A u g e r t r a n s i t i o n a n d t h e

s u r f a c e - s h i f t e d T a 4 / 7 / 2 c o r e l e v e l o f T a C ( l l l ) ,

t h e c o n t r i b u t i o n t o t h e A u g e r s p e c t r u m o r i g i n a t -

i n g f r o m t h e f i r s t a t o m i c l a y e r w a s i s o l a t e d a n d

f o u n d t o b e s i g n i f i c a n t l y d i f f e r e n t f r o m t h e b u l k

s p e c t r u m a s s h o w n i n F i g . 6 . 9 . T h e l i n e s h a p e o f

t h e c o i n c i d e n c e s u r f a c e A u g e r s p e c t r u m w a s

Kinetic Energy (eV)

F i g . 6 . 9 . P r i m a r y ( a ) s u r f a c e a n d ( b ) b u l k N7VV A u g e r s p e c t r a . T h e s o l i d c u r v e i n ( a ) i s t h e S C D O S f r o m t h e f i r s t T a l a y e r . T h e d a s h e d c u r v e i n ( b ) i s a w e i g h t e d s u m o f t h e S C D O S f r o m s e c o n d a n d d e e p e r l a y e r s . T h e s o l i d c u r v e i n ( b ) i s t h e a v e r a g e o f t h e e x p e r i -m e n t a l s u r f a c e A u g e r s p e c t r u m a n d t h e S C D O S f r o m s e c o n d a n d d e e p e r l a y e r s .

176.

w e l l - d e s c r i b e d b y a s e l f - c o n v o l u t i o n o f t h e

v a l e n c e - b a n d d e n s i t y o f s t a t e s ( S C D O S ) f r o m

t h e s u r f a c e l a y e r o f a T a C ( l l l ) s l a b c a l c u l a -

t i o n . T h e s e r e s u l t s i n d i c a t e t h a t c o r r e l a t i o n

e f f e c t s a r e s m a l l f o r t h i s s u r f a c e a n d t h a t

A P E C S m a y b e u s e d t o m o n i t o r a t o m s a t s o l i d

s u r f a c e s a s t h e y a r e m o d i f i e d b y e i t h e r c h e m i -

c a l o r p h y s i c a l m e a n s . T h e A u g e r s p e c t r u m

o b t a i n e d i n c o i n c i d e n c e w i t h t h e b u l k ( i . e . ,

s e c o n d a n d d e e p e r l a y e r s ) T a 4/7 / 2 c o r e l e v e l

s h o w s e v i d e n c e o f a n o v e l o f f - s i t e A u g e r t r a n s i -

t i o n w h e r e b y a c o r e h o l e i n t h e s e c o n d T a l a y e r

f i r s t h o p s t o a s u r f a c e T a s i t e b e f o r e d e c a y i n g .

A f i t t o t h e d a t a r e q u i r e s i n c l u s i o n o f a c o n t r i b u -

t i o n f r o m t h e f i r s t l a y e r . T h i s o b s e r v a t i o n a n d

s i m i l a r r e s u l t s o b t a i n e d e a r l i e r f o r T a ( 1 0 0 )

i n d i c a t e t h a t s u c h h o l e h o p p i n g i s a g e n e r a l

p h e n o m e n o n a n d t h a t o f f - s i t e A u g e r t r a n s i t i o n s

c a n n o t a priori b e d i s m i s s e d a s n e g l i g i b l e f o r

c o v a l e n t l y b o n d e d s y s t e m s .


2 . R u t g e r s U n i v e r s i t y , P i s c a t a w a y , N . J . 3 . B r o o k h a v e n N a t i o n a l L a b o r a t o r y ,

U p t o n , N . Y .

r e c o v e r t h e w a v e f u n c t i o n a t t h e c r y s t a l e x i t f a c e

n o r t o d e t e r m i n e t h e p r o j e c t e d c r y s t a l p o t e n t i a l .

T h e r e f o r e , b o t h t h e p h a s e p r o b l e m o f e l e c t r o n

d i f f r a c t i o n a n d t h e p r o b l e m s o f n o n l i n e a r i m a g -

i n g a s s o c i a t e d w i t h c o n v e n t i o n a l h i g h - r e s o l u t i o n

e l e c t r o n m i c r o s c o p y a r e e f f e c t i v e l y b y - p a s s e d ,

p r o v i d i n g a n e w a n d a t t r a c t i v e r o u t e t o s u b - A

m i c r o s c o p y .

Z - c o n t r a s t i m a g e s a r e g i v e n b y a s t r a i g h t -

f o r w a r d c o n v o l u t i o n o f a s h a r p o b j e c t f u n c t i o n ,

w i t h a c o m p a r a t i v e l y b r o a d p r o b e , w h i c h i s a n

i d e a l s i t u a t i o n i n w h i c h t o a p p l y t h e m a x i m u m

e n t r o p y m e t h o d t o r e s t o r e t h e l o s t h i g h - s p a t i a l 1

f r e q u e n c y i n f o r m a t i o n . F i g u r e 6 . 1 0 ( a ) s h o w s a

s m a l l r e g i o n o f a S i ( 1 1 0 ) i m a g e o b t a i n e d w i t h a

V G M i c r o s c o p e H B 5 0 1 U X . T h e 2 . 2 - A r e s o l u t i o n

i s i n s u f f i c i e n t t o r e s o l v e t h e S i d u m b b e l l s ,

a l t h o u g h i m a g e s o f i n d i v i d u a l d u m b b e l l s a r e

e l o n g a t e d a l o n g t h e [ 0 0 1 ] d i r e c t i o n , a s e x p e c t e d .

H o w e v e r , F i g . 6 . 1 0 ( b ) s h o w s a m a x i m u m

e n t r o p y r e c o n s t r u c t i o n o f t h e i m a g e p e r f o r m e d

w i t h t h e C a m b r i d g e M e m S y s 5 s o f t w a r e o f S . G .

G u l l a n d J . S k i l l i n g . 3 T h e r e c o n s t r u c t i o n h a s

r e s o l v e d t h e d u m b b e l l s ( t h o u g h w i t h s o m e r o t a -

t i o n d u e t o s a m p l e t i l t ) g i v i n g a n a v e r a g e s e p a r a -

ELECTRON MICROSCOPY

S U B - A N G S T R O M M I C R O S C O P Y T H R O U G H I N C O H E R E N T I M A G I N G

A N D I M A G E R E C O N S T R U C T I O N 1

S. J. Pennycook, D . £ . Jesson, A. G . Ferridge,2 and M. J. Seddon2

I n Z - c o n t r a s t s c a n n i n g t r a n s m i s s i o n e l e c t r o n

m i c r o s c o p y ( S T E M ) , i t i s n o t n e c e s s a r y t o

F i g . 6 . 1 0 . ( a ) Z - c o n t r a s t i m a g e o f S i ( 1 1 0 > a n d ( b ) m a x i m u m e n t r o p y r e c o n s t r u c t i o n r e s o l v i n g

_ t h e t w o a t o m i c c o l u m n s o f t h e d u m b b e l l s . V / 5

177.

t i o n o f 1 . 3 3 ± 0 . 2 0 A f o r t h e t w o c o l u m n s o f a

d u m b b e l l , r e m a r k a b l y c l o s e t o t h e t r u e v a l u e o f

1 . 3 6 A a n d a l m o s t a f a c t o r o f 2 b e l o w t h e o r i g i n a l

i m a g e r e s o l u t i o n .

I t i s b e l i e v e d t h a t t h e m a x i m u m e n t r o p y

m e t h o d w i l l p r o v i d e a s i m i l a r e n h a n c e m e n t t o

t h e ~ 1 . 2 - A r e s o l u t i o n i m a g e s t h a t a r e p r e d i c t e d

f o r t h e 3 0 0 - k e V Z - c o n t r a s t S T E M ( o n o r d e r ) ,

s i n c e t h e w i d t h o f t h e o b j e c t f u n c t i o n w o u l d s t i l l

b e a l m o s t a n o r d e r o f m a g n i t u d e b e l o w t h e t h e o -

r e t i c a l m i n i m u m p r o b e s i z e . T h i s w o u l d a l l o w

s u b - A i n f o r m a t i o n t o b e e x t r a c t e d f r o m

Z - c o n t r a s t i m a g e s i n a s i m p l e a n d r o b u s t

m a n n e r .

1 . S u m m a r y o f p a p e r t o b e p u b l i s h e d . 2 . T h e W e l l c o m e R e s e a r c h L a b o r a t o r i e s ,

B e c k e n h a m , K e n t , U n i t e d K i n g d o m . 3 . S . F . G u l l a n d J . S k i l l i n g , I E E E Proc. 1 3 1 F ,

6 4 6 ( 1 9 8 4 ) .

D I R E C T I M A G I N G O F T H E O R D E R E D P H A S E I N S i ^ G e i . * A L L O Y S B Y Z - C O N T R A S T

S C A N N I N G T R A N S M I S S I O N E L E C T R O N M I C R O S C O P Y 1

D. E. Jesson, S. J. Pennycook, J.-M. Baribeau,2 and D. C. Houghton2

S i n c e b u l k d i f f u s i o n a t t y p i c a l r w o l e c u l a r

b e a m e p i t a x y g r o w t h t e m p e r a t u r e s ( ~ 4 0 0 ° C ) i s

n e g l i g i b l e , l a t e r a l s e g r e g a t i o n o c c u r r i n g a t t h e

s u r f a c e s d u r i n g g r o w t h i s e s s e n t i a l l y f r o z e n i n t o

t h e b u l k . T h e a s - g r o w n m i c r o s t r u c t u r e , t h e r e -

f o r e , a c t s a s a f i n g e r p r i n t f o r s u r f a c e a t o m i s t i c

p r o c e s s e s , a n d c r o s s s e c t i o n a l Z - c o n t r a s t i m a g e s

p r o v i d e a u n i q u e w a y o f a c c e s s i n g t h e s e

p r o c e s s e s e x p e r i m e n t a l l y .

A t y p i c a l i m a g e o f a S i o . 6 G e o . 4 a l l o y i s

s h o w n i n F i g . 6 . 1 1 ( a ) . T h e b r i g h t e r s p o t s c o n s i s t

o f G e - r i c h d u m b b e l l c o l u m n s [ F i g . 6 . 1 1 ( b ) ] , a n d

t h e l e s s b r i g h t s p o t s c o n s i s t o f S i - r i c h d u m b b e l l

c o l u m n s . C l e a r l y , t h e a l l o y i s n o t r a n d o m b u t

c o n s i s t s o f a l t e r n a t i n g S i - r i c h , G e - r i c h ( 1 1 1 )

p l a n e s . T h e s e o b s e r v a t i o n s c a n b e e x p l a i n e d b y

c o n t i n u i n g t h e l a t e r a l s e g r e g a t i o n m o d e l 1 f o r

s u c c e s s i v e l a y e r s o f g r o w t h . A s s u m i n g t h a t t h e

s u b s u r f a c e s t r a i n s e t u p b y t h e c o m p o s i t i o n a l

o r d e r i n g b e g i n s t o i n f l u e n c e t h e p h a s e o f t h e

a

F i g . 6 . 1 1 . E x p e r i m e n t a l ( a ) a n d s i m u -l a t e d ( b ) i m a g e s s h o w i n g t h e [ 1 1 0 ] p r o j e c t i o n ( d ) o f a n e w o r d e r e d p h a s e ( c ) . T h e d a s h e d a r r o w s d e f i n e t h e p r i m i t i v e u n i t c e l l o f t h e n e w o r d e r e d p h a s e .

178.

s u r f a c e d i m e r i z a t i o n d u r i n g t h e i n i t i a l s t a g e s

o f i s l a n d n u c l e a t i o n , t h e m o d e l g e n e r a t e s n e w

l o n g - r a n g e - o r d e r e d s t r u c t u r e s s h o w n i n

F i g s . 6 . 1 1 ( c ) a n d 6 . 1 1 ( d ) . I m a g e s i m u l a t i o n o f

t h e [ 1 1 0 ] p r o j e c t i o n o f t h e s t r u c t u r e [ F i g . 6 . 1 1 ( b ) ]

p r o d u c e s e x c e l l e n t a g r e e m e n t w i t h e x p e r i m e n t

[ F i g . 6 . 1 1 ( a ) ] . I t i s i m p o r t a n t t o r e a l i z e t h a t

t h i s s t r u c t u r e r e p r e s e n t s a s i g n i f i c a n t d e p a r t u r e

f r o m c u r r e n t p r e c o n c e p t i o n s o f t h e o r d e r e d

p h a s e i n t h e s e a l l o y s . T h e s t r u c t u r e i s m o n o -

c l i n i c ( s p a c e g r o u p B m ) a n d i s o r d e r e d a l o n g t w o

s e t s o f ( 1 1 1 ) p l a n e s , w h i c h m a y h a v e i m p o r t a n t

i m p l i c a t i o n s f o r t h e e l e c t r o - o p t i c a l p r o p e r t i e s

o f S i x G e ; . x a l l o y s . M o r e f u n d a m e n t a l l y , t h e

o b s e r v a t i o n o f t h i s s t r u c t u r e b y Z - c o n t r a s t

i m a g i n g l e n d s s t r o n g c r e d e n c e t o t h e l a t e r a l s e g -

r e g a t i o n m o d e l a n d p r o v i d e s i m p o r t a n t i n s i g h t

i n t o s e m i G i . d u c t o r g r o w t h .


2 . N a t i o n a l R e s e a r c h C o u n c i l o f C a n a d a , O t t a w a , C a n a d a .

S T E P - D R I V E N L A T E R A L S E G R E G A T I O N D U R I N G M O L E C U L A R B E A M E P I T A X I A L

G R O W T H O F S i t G e x . x A L L O Y S 1

D . E . Jesson, S. J. Pennycook, J.-M. Baribeau,2 and D. C. Houghton2

D e s p i t e t h e o b v i o u s s c i e n t i f i c a n d t e c h n o -

l o g i c a l i m p o r t a n c e o f S i ^ G e i . * a l l o y s , l i t t l e i s

k n o w n a b o u t t h e f u n d a m e n t a l a t o m i s t i c p r o -

c e s s e s w h i c h o c c u r a t s * e p e d g e s d u r i n g m o l e c -

u l a r b e a m e p i t a x y ( M B E ) g r o w t h . I n p a r t i c u -

l a r , i t i s n o t k n o w n h o w t h e s e p r o c e s s e s i n f l u -

e n c e t h e a t o m i c - s c a l e s t r u c t u r e o f a s - g r o w n

m a t e r i a l .

I t i s w e l l - k n o w n t h a t u n d e r c o n d i t i o n s o f

h i g h s u p e r s a t u r a t i o n , S i h o m o e p i t a x y p r o c e e d s

v i a t h e p r o p a g a t i o n o f t y p e Sb s t e p s 3 a s s o c i -

a t e d w i t h m o n o l a y e r h e i g h t i s l a n d s . 4 H o w -

e v e r , t h e i s l a n d e d g e c o n s i s t s o f b o t h h i g h -

e n e r g y a n d l o w - e n e r g y S g s t e p s a s s h o w n i n

F i g . 6 . 1 2 . T h e h i g h - e n e r g y s t e p h a s e n e r g e t -

i c a l l y c o s t l y d a n g l i n g b o n d s , w h e r e a s t h e e d g e

a t o m s o f t h e l o w - e n e r g y s t e p a r e r e b o n d e d .

B o t h s t e p s w o u l d l i k e G e a t o m s t o o c c u p y t h e

s h a d e d b i n d i n g s i t e s a t t h e s t e p e d g e s ( s i n c e G e

h a s a l o w e r s u r f a c e e n e r g y t h a n S i ) s o t h a t b o t h

F i g . 6 . 1 2 . [ 1 1 0 ] p r o j e c t i o n o f h i g h - e n e r g y n o n - r e b o n d e d a n d l o w - e n e r g y r e b o n d e d t y p e SB s t e p s w i t h a c c o m p a n y i n g e n e r g y l e v e l s c h e m a t i c s . V

179.

s t e p s w i l l c o m p e t e f o r a v a i l a b l e G e i n t h e

r e s e r v o i r o f m o b i l e a t o m s s u r r o u n d i n g t h e

i s l a n d . A s i m p l e r a t e e q u a t i o n a n a l y s i s o f

i s l a n d g r o w t h 1 e n a b l e s u s t o c a l c u l a t e t h e S i

c o m p o s i t i o n o f t h e l o w - e n e r g y a n d h i g h - e n e r g y

SB s t e p s a s a f u n c t i o n o f t e m p e r a t u r e . N o o r d e r -

i n g w a s f o u n d a t l o w - o r h i g h - g r o w t h t e m p e r a -

t u r e s d u e t o t h e r e s p e c t i v e a t o m t r a p p i n g o r

e q u i l i b r i u m s e g r e g a t i o n b e h a v i o r a t t h e s t e p

e d g e s . H o w e v e r , a t i n t e r m e d i a t e t e m p e r a t u r e s ,

t h e t w o s t e p s b e h a v e v e r y d i f f e r e n t l y . T h e

l o w - e n e r g y s t e p a c t s a s a n e f f e c t i v e a t o m t r a p

w h e r e a s t h e h i g h - e n e r g y s t e p m o v e s t o w a r d i t s

e q u i l i b r i u m s e g r e g a t i o n v a l u e a n d b e c o m e s G e

r i c h . T h e r e f o r e , t h e m o d e l p r e d i c t s g r o w t h -

i r i U u c e d c o m p o s i t i o n a l o r d e r i n g w i t h i n a n

i s l a n d a s a r e s u l t o f n o n e q u i l i b r i u m g r o w t h .

T h i s i s t h e f i r s t s u g g e s t i o n t h a t a t o m i c - s c a l e

m i c r o s e g r e g a t i o n c a n o c c u r l a t e r a l l y a t

n o n e q u i v a l e n t s t e p s d u r i n g M B E g r o w t h a n d

r e p r e s e n t s a n e w p h y s i c a l e x p l a n a t i o n f o r c o m -

p o s i t i o n a l o r d e r i n g i n s e m i c o n d u c t o r s y s t e m s .


2 . N a t i o n a l R e s e a r c h C o u n c i l o f C a n a d a , O t t a w a , C a n a d a .

3 . D . J . C h a d i , Phys. Rev. Lett. 5 9 , 1 6 9 1 ( 1 9 8 7 ) .

4 . R . J . H a m e r s , U . K . K o h l e r , a n d J . E . D e n u t h , J. Vac. Sci. and Technol. A 8 , 1 9 5 ( 1 9 9 0 ) .

A T O M I C S T R U C T U R E O F I N T E R F A C I A L M I S F I T D I S L O C A T I O N S 1

M . F. Chisholm, M. Mostoller, T. Kaplan, and M. Karimi2

T h e a t o m i c s t r u c t u r e o f p e r f e c t d i s l o c a t i o n c j

c o r e s i n t h e S i x G e i . x / S i ( 0 0 1 ) i n t e r f a c e h a s b e e n

i n v e s t i g a t e d e x p e r i m e n t a l l y w i t h h i g h -

r e s o l u t i o n Z - c o n t r a s t i m a g i n g a n d s i m u l a t e d

t h e o r e t i c a l l y w i t h m o l e c u l a r d y n a m i c s c a l c u l a -

t i o n s . T h i s i n f o r m a t i o n i s o f g r e a t s i g n i f i c a n c e

f o r t h e f o r m a t i o n o f d i s l o c a t i o n s , d i s l o c a t i o n

m o b i l i t y , a n d t h e r o l e o f d i s l o c a t i o n s a s p o i n t -

d e f e c t s o u r c e s a n d s i n k s , w h i c h a r e a l l h i g h l y

d e p e n d e n t o n t h e c o r e s t r u c t u r e . I t t G e - r i c h

f i l m s o n S i t h a t a r e c o n s t r a i n e d b y a c a p p i n g

o x i d e t o g r o w i l a y e r b y l a y e r , i t w a s o b s e r v e d

t h a t p e r f e c t d i s l o c a t i o n c o r e s h a v e n e a r l y n o n -

e x i s t e n t d i s s o c i a t i o n w i d t h s a n d r e s i d e e n t i r e l y

i n t h e G e - r i c h f i l m . T h e o b s e r v e d a t o m i c s t r u c -

t u r e a n d i n t e r f a c i a l o f f s e t c t t h e c o r e s a r e b e i n g

c o m p a r e d w i t h s t r u c t u r e s c a l c u l a t e d b y d y n a m -

i c a l s i m u l a t i o n s u s i n g e m p i r i c a l m a n y - b o d y

p o t e n t i a l s i n o r d e r t o t e s t t h e r a n g e o f a p p l i c a -

b i l i t y o f p u b l i s h e d S i / G e p o t e n t i a l s a n d t o p r o -

v i d e i n p u t f o r n e w p o t e n t i a l s . 3

I t i s k n o w n t h a t t h e e n e r g e t i c s o f r « o n t e t r a -

h e d r a l b o n d e d s t r u c t u r e s i n S i a n d G e a r e o f t e n

p o o r l y p r e d i c t e d b y c l a s s i c a l p o t e n t i a l s . T h e r e -

f o r e , o u r i n i t i a l s i m u l a t i o n e f f o r t s h a v e c e n t e r e d

o n p e r f e c t e d g e d i s l o c a t i o n s i n m o d e l s i n g l e

c r y s t a l s a n d i n m o d e l S i / G e b i c r y s t a l s b e c a u s e

t h i s d e f e c t h a s b e e n p r e d i c t e d t o p r o d u c e n o

d a n g l i n g b o n d s a n d t o m a i n t a i n f o u r f o l d c o o r -

180.

d i n a t i o n 4 ( F i g u r e 6 . 1 3 ) . T h e s t r a i n e n e r g y a s s o -

c i a t e d w i t h t h i s d e f e c t w a s f i t t o t h e p r e d i c t i o n s

o f e l a s t i c i t y t h e o r y t o o b t a i n a n e s t i m a t e o f t h e

d i s l o c a t i o n c o r e r a d i u s a n d c o r e e n e r g y

p a r a m e t e r . T h e v a l u e s o b t a i n e d w e r e i n v e r y

g o o d a g r e e m e n t w i t h t h o s e d e d u c e d f r o m t h e

o b s e r v a t i o n s o f d i s l o c a t i o n n u c l e a t i o n i n S i x G e i _ x

f i l m s o n S i .

F i g . 6 . 1 3 . E d g e d i s l o c a t i o n ( b = a/2 [ 1 1 0 ] ) c o r e v i e w e d a l o n g t h e [ 1 1 0 ] d i r e c t i o n a s c a l c u l a t e d u s i n g t h e S t i l l i n g e r - W e b e r S i p o t e n t i a l . 5 T h e c i r c l e d r i n g s o f f i v e a n d s e v e n a t o m s s e e n i n t h e c o r e a r e e x p e c t e d t o b e a c o m m o n d e f e c t f e a t u r e i n d i a m o n d c u b i c m a t e r i a l s u r f a c e s a n d g r a i n b o u n d a r i e s .

I n o r d e r f o r t h i s o r a n y p o t e n t i a l t o b e u s e d

w i t h c o n f i d e n c e , i t i s n e c e s s a r y t o c o m b i n e c a l -

c u l a t i o n s w i t h d e t a i l e d e x p e r i m e n t a l o b s e r v a -

t i o n s . U s i n g t h i s s y n e r g i s t i c a p p r o a c h , i t h a s

b e e n f o u n d t h a t t h e S t i l l i n g e r - W e b e r p o t e n t i a l s 5

m u s t b e m o d i f i e d i n o r d e r t o r e p r o d u c e t h e

o b s e r v e d d i s l o c a t i o n o f f s e t a t G e / S i i n t e r f a c e s .

T h e p a r a m e t e r s o f t h e n e w m o d e l w i l l b e

a d j u s t e d t o p r o v i d e a b e t t e r f i t t o t h e e l a s t i c c o n -

s t a n t s a n d , m o r e g e n e r a l l y , t h e l a t t i c e d y n a m i c s

o f S i a n d G e .



3 . M . M o s t o l l e r e t a l . , " S i m u l a t i o n s o f ( a / 2 ) [ 1 1 0 ] E d g e D i s l o c a t i o n s i n S i , G e , a n d G e - S i F i l m s , " t h i s r e p o r t .

4 . J . H o r n s t r a , J. Phys. Chem. Solids 5 , 1 2 9 ( 1 9 5 8 ) .

5 . F . H . S t i l l i n g e r a n d T . A . W e b e r , Phys Rev. B 3 1 , 5 2 6 2 ( 1 9 8 5 ) .

S U R F A C E N U C L E A T I O N O F P A R T I A L D I S L O C A T I O N S I N H I G H L Y

S T R A I N E D S i G e F I L M S O N S i ( O O l ) 1

M. F. Chisholm and S. /. Pennycook

U s i n g t h e i m p l a n t a t i o n a n d o x i d a t i o n t e c h -

n i q u e , 2 i t h a s b e e n p o s s i b l e t o e x t e n d l a y e r

g r o w t h o f G e - r i c h f i l m s o n S i t o a t h i c k n e s s 3 t o

6 t i m e s g r e a t e r t h a n t h a t p r e v i o u s l y o b t a i n e d .

A d d i t i o n a l l y , m i s f i t a c c o m m o d a t i o n i s s e e n

c l e a r l y t o b e i n i t i a t e d b y t h e n u c l e a t i o n o f

S h o c k l e y p a r t i a l d i s l o c a t i o n s a t t h e f i l m / o x i d e

i n t e r f a c e , j u s t a s p r e d i c t e d b y H i r t h 3 0 y e a r s

a g o . 3 S t r a i n r e l a x a t i o n i s o b s e r v e d t o b e d e l a y e d

t o t h e l i m i t w h i c h i s s e t b y s p o n t a n e o u s s l i p .

T h a t i s , t h e f o r m a t i o n o f m i s f i t d i s l o c a t i o n s ( a s

s u r f a c e n u c l e a t e d h a l f - l o o p s ) o c c u r s a t t h e c r i t i -

c a l s h e a r s t r e s s o f t h e m a t e r i a l . T h e r e i s n o i n d i -

c a t i o n t h a t t h e d i s l o c a t i o n s a r e c a t a l y z e d b y

o b v i o u s s t r e s s c o n c e n t r a t o r s o r p r o d u c e d b y t h e

r e a c t i o n o f o t h e r d i s l o c a t i o n s . F i g u r e 6 . 1 4 i s t h e

181.

i 1 1 1 r

1 1 . 5 2 2 . 5 3 3 . 5 4 4 . C o r e e n e r g y p a r a m e t e r

F i g . 6 . 1 4 . C a l c u l a t e d b a r r i e r t o d i s l o c a t i o n f o r m a t i o n a s a f u n c t i o n o f t h e c o r e - e n e r g y p a r a m e t e r f o r t h e t w o m o s t l i k e l y s u r f a c e n u c l e -a t e d h a l f - l o o p s . T h e h o r i z o n t a l l i n e i s t h e u p p e r l i m i t o f a b a r r i e r t o f o r m a t i o n c o n s i s t e n t w i t h a n a p p r e c i a b l e n u c l e a t i o n r a t e .

c a l c u l a t e d b a r r i e r o f f o r m a t i o n f o r t h e 3 0 °

S h o c k l e y p a r t i a l d i s l o c a t i o n a n d f o r t h e 6 0 ° - t y p e

p e r f e c t d i s l o c a t i o n a s a f u n c t i o n o f t h e c o r e -

e n e r g y p a r a m e t e r . F o r a n a p p r e c i a b l e n u c l e -

a t i o n r a t e p e r u n i t v o l u m e , t h e b a r r i e r m u s t b e

< 8 5 kgT. S i n c e i t i s o b s e r v e d t h a t s t r a i n r e l i e f i s

i n i t i a t e d b y t h e f o r m a t i o n o f t h e p a r t i a l d i s l o c a -

t i o n s , t h e c o r e e n e r g y p a r a m e t e r s h o u l d h a v e a

v a l u e b e t w e e n 2 a n d 3 . T h i s i s c o n s i d e r a b l y

l a r g e r t h a n t h e v a l u e s d e d u c e d b y o t h e r s i n - ! ;

l o w e r m i s f i t S i C a f i l m s g r o w n b y m o r e c o n v e n -

t i o n a l t e c h n i q u e s . H o w e v e r , b e c a u s e t h e

i m p l a n t a t i o n a n d o x i d a t i o n g r o w t h t e c h n i q u e

p r o v i d e s a c c e s s t o a r e g i m e o f f i l m t h i c k n e s s a n d

s t r a i n w h e r e u n c e r t a i n t i e s i n t h e d i s l o c a t i o n

g e n e r a t i o n m e c h a n i s m a n d t h e f i l m s t r a i n s t a t e

a r e s i g n i f i c a n t l y r e d u c e d , i t i s b e l i e v e d t h a t t h e

h a l f - l o o p s w h i c h h a v e b e e n o b s e r v e d i n t h e l o w

m i s f i t f i l m s a r e t h e r e s u l t o f h e t e r o g e n e o u s

n u c l e a t i o n o r d i s l o c a t i o n m u l t i p l i c a t i o n m e c h a -

n i s m s . O n e i m p o r t a n t i m p l i c a t i o n o f t h e s e

r e s u l t s i s t h a t i f t h e h e t e r o g e n e o u s d i s l o c a t i o n

n u c l e a t i o n s i t e s c a n b e e l i m i n a t e d , h i g h l y

s t r a i n e d d i s l o c a t i o n - f r e e S i G e f i l m s w o u l d b e

s t a b l e a t c o n v e n t i o n a l p r o c e s s i n g a n d o p e r a t i n g

t e m p e r a t u r e s w i t h r e s p e c t t o t h e s p o n t a n e o u s

f o r m a t i o n o f d i s l o c a t i o n s . T h i s w o u l d a l l o w

s i g n i f i c a n t a d v a n c e s i n h e t e r o j u n c t i o n p h y s i c s

a n d d e v i c e t e c h n o l o g y d u e t o t h e o b s e r v e d b e n -t;

e f i c i a l r o l e o f s t r a i n i n m o d i f y i n g o p t i c a l a n d

e l e c t r o n i c p r o p e r t i e s o f s e m i c o n d u c t o r s . 4

1 . S u m m a r y o f p a p e r t o b e p u b l i s h e d . 2 . O . W . H o l l a n d e t a l . , Appl. Phys. Lett. 5 1 ,

5 2 0 ( 1 9 8 7 ) . . 3 . J . P . H i r t h , p . 2 1 8 i n The Relation between

the Structure and Mechanical Properties of Metals H . M . S . O . , L o n d o n , 1 9 6 3 .

4 . T . P . P e a r s a l l , Thin Solid Films 1 8 4 , 4 5 1 ( 1 9 9 0 ) .

D I R E C T A T O M I C I M A G I N G O F I N T E R F A C E S 1

S. J. Pennycook and D. E. Jesson

T h e i n c i d e n t e l e c t r o n p r o b e i n t h e s c a n n i n g

t r a n s m i s s i o n e l e c t r o n m i c r o s c o p e ( S T E M ) c o n -

s i s t s o f a c o n v e r g i n g s p h e r i c a l w a v e , w h i c h

n e c e s s i t a t e s a c o h e r e n t a n g u l a r i n t e g r a t i o n o f

f a s t - e l e c t r o n B l o c h s t a t e s t o d e s c r i b e t h e e l e c t r o n

w a v e f u n c t i o n i n s i d e a c r y s t a l . H o w e v e r , s i n c e

o n l y t i g h t l y b o u n d n o n d i s p e r s i v e s - t y p e B l o c h

s t a t e s c o n t r i b u t e t o t h e Z - c o n t r a s t i m a g e , a c c u -

r a t e i m a g e s i m u l a t i o n c a n b e a c h i e v e d w i t h '7

s t a t e s c a l c u l a t e d f o r a x i a l i l l u m i n a t i o n . I n a d d i -

t i o n , t h e t h i c k n e s s i n t e g r a t i o n n e e d e d t o s i m u -

l a t e t h e i m a g e c a n b e p e r f o r m e d a n a l y t i c a l l y .

A p a r t i c u l a r a d v a n t a g e o f t h e Z - c o n t r a s t

a p p r o a c h o v e r p h a s e - c o n t r a s t i m a g i n g i s t h a t t h e

o b j e c t f u n c t i o n d e p e n d s o n l y o n t h e i n t e n s i t y o f

t h e s s t a t e s , n o t t h e i r e i g e n v a l u e s . T h e r e f o r e ,

t h e s e i m a g e s a r e r e l a t i v e l y i n s e n s i t i v e t o s m a l l

o v e r l a p s o f t h e t a i l s o f t h e p o t e n t i a l s f r o m

n e i g h b o r i n g s t r i n g s , s o p r o x i m i t y e f f e c t s a r e J \'

a o i d e d a n d d i r e c t i m a g i n g i s a c h i e v e d .

I n c o m p l e x s i t u a t i o n s , t h e n , a c c u r a t e s i m u l a -

t i o n s c a n . b e b a s e d o n s s t a t e s c a l c u l a t e d f o r <t c,

s i m p l e m o d e l u n i t c e l l s , o n e f o r e a c h t y p e o f

s t r i n g p r e s e n t . F o r i n s t a n c e , i n t h e c a s e o f

t h e ( Y B a 2 C u 3 0 7 _ I ) m ( P r B a 2 C u 3 0 7 - x ) n s u p e r l a t -

t i c e s , i t w a s f o u n d t h a t c o n v e r g e n c e o f a f u l l 2 4 1

b e a m c a l c u l a t i o n f o r t h e c o m p l e t e u n i t c e l l c o u l d

b e a c h i e v e d w i t h a 3 - A s p a c i n g o f s t r i n g s u s i n g

o n l y 4 5 b e a m s . T h e r a t i o o f i n t e g r a t e d i n t e n s i -

t i e s a l o n g Y s t r i n g s c o m p a r e d t o P r s t r i n g s i s

s h o w n i n F i g 6 . 1 5 , w i t h a n d w i t h o u t a b s o r p t i o n .

T h i c k n e s s ( n m )

F i g . 6 . 1 5 . R a t i o o f i n t e g r a t e d i n t e n s i t i e s i n Y t o P r a s a f u n c t i o n o f t h i c k n e s s u s i n g f u l l d y n a m -i c a l c a l c u l a t i o n s w i t h m o d e l u n i t c e l l s , w i t h a b s o r p t i o n ( s o l i d l i n e ) a n d w i t h o u t a b s o r p t i o n ( d a s h e d l i n e ) .

T h e e x p e r i m e n t a l r e s u l t s o n t h i s m a t e r i a l a r e

i n t e r m e d i a t e b e t w e e n t h e s e t w o e x t r e m e s , i n d i -

c a t i n g t h a t c o n v e n t i o n a l a b s o r p t i o n m o d e l s 2

n e e d t o b e m o d i f i e d t o d e s c r i b e a c c u r a t e l y t h e

t h i c k n e s s d e p e n d e n c e o f Z - c o n t r a s t i m a g e s f r o m

h e a v y s t r i n g s .

r"i " I

1 . S u m m a r y o f p a p e r : Acta Metallurgica ( i n p r e s s ) .

2 . D . M . B \ r d a n d Q . A . K i n g , Acta \. Crystallogr. A'ii, 3 9 0 ( 1 9 6 8 ) .

t!

T H E D E P E N D E N C E O F Z - C O N T R A S T I M A G E S O N C R Y S T A L T I L T A N D

M I C R O S C O P E M I S A L I G N M E N T S 1

D . E. Jesson and S. J . Pennycook

O n e o f t h e m a j o r l i m i t a t i o n s o f c o n v e n -

t i o n a l p h a s e - c o n t r a s t m i c r o s c o p y i s t h e s e n s i -

t i v i t y o f t h e i m a g e t o s m a l l c r y s t a l t i l t s a n d / o r

m i s a l i g n m e n t s . 2 T h i s c a n g i v e r i s e t o c o n f u s i n g

a n d s o m e t i m e s m i s l e a d i n g i n f o r m a t i o n w h e n

s t u d y i n g c r y s t a l p r o j e c t i o n s a n d i n t e r f a c e s .

I n c o h e r e n t Z - c o n t r a s t i m a g i n g o v e r c o m e s m a n y

o f t h e l i m i t a t i o n s a s s o c i a t e d w i t h c o h e r e n t

i m a g i n g m e t h o d s , i n c l u d i n g n o c o n f u s i n g c o n -

t r a s t r e v e r s a l s w i t h s p e c i m e n t h i c k n e s s o r

o b j e c t i v e l e n s d e f o c u s . ? T h e r e f o r e , a n o u t s t a n d -tf V;

i n g q u e s t i o n r e m a i n s a s t o w h a t e x t e n t d o e s

Z - c o n t r a s t i m a g i n g a l s o o v e r c o m e t h e t i l t a n d

m i s a l i g n m e n t p r o b l e m s a s s o c i a t e d w i t h p h a s e -

c o n t r a s t i m a g i n g .

F i g u r e 6 . 1 6 s h o w s a m o n t a g e o f Z - c o n t r a s t

i m a g e s o b t a i n e d f r o m S i ( 1 1 0 ) . E a c h i m a g e

( A - F ) c o r r e s p o n d s t o a s p e c i f i c c r y s t a l t i l t a s

s h o w n o n t h e a c c o m p a n y i n g l a r g e - a n g l e c h a n -

n e l i n g p a t t e r n . I m a g e A w a s o b t a i n e d w i t h t h e

183.

D E F F i g . 6 . 1 6 . M o n t a g e o f Z - c o n t r a s t i m a g e s o b t a i n e d f r o m S i < 1 1 0 ) . I m a g e s A - F

c o r r e s p o n d t o a s p e c i f i c c r y s t a l t i l t a s s h o w n o n t h e a c c o m p a n y i n g l a r g e - a n g l e c h a n n e l i n g p a t t e r n . P o i n t G o n t h i s i m a g e d e f i n e s t h e c e n t e r o f a d i s p l a c e d o b j e c t i v e a p e r t u r e w h e r e t h e i m a g e b e c a m e s w a m p e d b y t h e b a c k g r o u n d .

184.

b e a m p e r f e c t l y a l o n g t h e [ 1 1 0 ] z o n e a x i s a n d

c o r r e s p o n d s t o p o i n t A o n t h e c h a n n e l i n g p a t -

t e r n . T h e d i s t a n c e A - C c o r r e s p o n d s t o 1 2 m r a d .

R e m a r k a b l y , t h e i m a g e r e m a i n s c o n s t a n t

o v e r t h e e n t i r e t i l t r a n g e . T h e m a j o r e f f e c t o f

t i l t i s a d e c r e a s e i n t h e p e a k t o b a c k g r o u n d

r e s u l t i n g f r o m a c h a n g e i n t h e e f f e c t i v e p r o b e a t

t h e s u r f a c e w i t h a s m a l l e r p r o p o r t i o n o f

s - s t a t e s b e i n g e x c i t e d . H o w e v e r , u n l i k e p h a s e

c o n t r a s t , n o c o n f u s i n g a r t i f a c t s a r e p r e s e n t i n

t h e i m a g e . S i m i l a r l y , Z - c o n t r a s t i m a g e s a r e

i n s e n s i t i v e t o m i s a l i g n m e n t s , p o i n t G c o r r e -

s p o n d i n g t o t h e c e n t e r o f a d i s p l a c e d o b j e c t i v e

a p e r t u r e w h e r e t h e i m a g e b e c a m e s w a m p e d b y

t h e b a c k g r o u n d .

T h e s e r e s u l t s d e m o n s t r a t e t h a t u n d e r s t a n -

d a r d o p e r a t i n g c o n d i t i o n s , c r y s t a l t i l t s a n d

m i s a l i g n m e n t s w i l l n o t h i n d e r t h e s t u d y o f

m a t e r i a l s b y Z - c o n t r a s t i m a g i n g .

1 . S u m m a r y o f p a p e r t o b e p u b l i s h e d . 2 . D . J . S m i t h e t a l . , Ultramicroscopy 1 1 ,

2 6 3 ( 1 9 8 3 ) . 3 . S . J . P e n n y c o o k a n d D . E . J e s s o n , Phys.

Rev. Lett. 6 4 , 9 3 8 ( 1 9 9 0 ) .

C O L U M N - B Y - C O L U M N E N E R G Y D I S P E R S I V E X - R A Y A N A L Y S I S

N . D. Browning1 and S. J. Pennycook

W h i l e t h e Z - c o n t r a s t 2 i m a g i n g t e c h n i q u e c a n

g i v e a g o o d r e p r e s e n t a t i o n o f t h e s t r u c t u r e o f a

m a t e r i a l , a s p e c t r o s c o p i c c o m p o s i t i o n a l a n a l y s i s

i s n o t p o s s i b l e . A s w a s s h o w n e l s e w h e r e i n t h i s

r e p o r t , 3 l o c a l b a n d s t r u c t u r e a n d l i g h t e l e m e n t

c o m p o s i t i o n c a n b e d e t e r m i n e d b y e l e c t r o n

e n e r g y l o s s s p e c t r o s c o p y ( E E L S ) . H o w e v e r , f o r

e l e m e n t s w i t h a m a s s n u m b e r Z > 1 0 , i t i s d i f f i -

c u l t t o f i n d a s u i t a b l e a b s o r p t i o n e d g e i n t h e { ;

r a n g e w h e r e t h e E E L S s i g n a l i s l o c a l i z e d a t t h e

p r o b e ( A E > 2 0 0 e V ) a n d i s w i t h i n t h e d e t e c t i o n

r a n g e o f t h e s p e c t r u m r e c o r d i n g s y s t e m ( < 1 0 0 0

e V ) . T h i s r a n g e c a n b e a d d r e s s e d b y x - r a y f l u o -

r e s c e n c e , b e c a u s e f o r e n e r g y d i s p e r s i v e x - r a y

( E D X ) a n a l y s i s , t h e r a n g e o f t h e d e t e c t o r i s

0 - 2 0 k e V , m a k i n g i t p o s s i b l e t o f i n d c h a r a c -

t e r i s t i c p e a k s f o r m o s t e l e m e n t s . I n a d d i t i o n , t h e

s i g n a l i s h i g h l y l o c a l i z e d a t t h e a t o m s i t e m a k i n g

a c o l u m n - b y - c o l u m n c o m p o s i t i o n a l a n a l y s i s

p o s s i b l e .

T h e x - r a y d e t e c t o r i n t h e s c a n n i n g t r a n s m i s -

s i o n e l e c t r o n m i c r o s c o p e ( S T E M ) i s s i t u a t e d i n

t h e p o l e - p i e c e o f t h e o b j e c t i v e l e n s . T h e c o n v e n -

t i o n a l f o r m a t i o n o f t h e c o n v e r g e n t p r o b e b y a n

o b j e c t i v e a p e r t u r e g e n e r a t e s X r a y s b y e l e c t r o n

c o l l i s i o n s w i t h t h e a p e r t u r e b l a d e w h i c h s w a m p

t h e s i g n a l f r o m t h e s p e c i m e n . H o w e v e r , b y

i n s e r t i n g a " v i r t u a l o b j e c t i v e a p e r t u r e " a t a n

o p t i c a l l y e q u i v a l e n t p o s i t i o n t o t h e o b j e c t i v e

a p e r t u r e , b u t s u f f i c i e n t l y f a r a w a y e n o u g h t o

a v o i d c o n t r i b u t i o n t o t h e d e t e c t e d x - r a y s i g n a l ,

t h i s i s e l i m i n a t e d . F o r m i n g t h e o p t i m u m p r o b e

w i t h t h i s c o n f i g u r a t i o n r e q u i r e s a r e t u n i n g o f t h e

m i c r o s c o p e l e n s e s , b u t i t h a s b e e n s h o w n t h a t

t h e 2 . 2 - A Z - c o n t r a s t s p a t i a l r e s o l u t i o n c a n b e

r e t a i n e d .

C o l u m n - b y - c o l u m n E D X w i l l b e i m p o r t a n t

f o r t h e s t u d y o f c o m p o s i t i o n a l c h a n g e s a t i n t e r -

f a c e s a n d d e f e a t s ( e . g . , g r a i n b o u n d a r y s e g r e g a -

t i o n ) . A d d i t i o n a l l y , w i t h t h e v i r t u a l o b j e c t i v e

a p e r t u r e c o n f i g u r a t i o n , b o t h E E L S a n d x - r a y

185.

s i g n a l s c a n b e r e c o r d e d s i m u l t a n e o u s l y f r o m

i n d i v i d u a l a t o m i c c o l u m n s , u s i n g Z - c o n t r a s t

i m a g i n g t o p o s i t i o n t h e p r o b e . C o l u m n - b y -

c o l u m n i m a g i n g a n d a n a l y s i s r e p r e s e n t a l o n g -

a w a i t e d l i n k b e t w e e n h i g h - r e s o l u t i o n e l e c t r o n

m i c r o s c o p y a n d a n a l y t i c a l e l e c t r o n m i c r o s c o p y .


2 . S . J . P e n n y c o o k a n d D . E . J e s s o n , Phys. Rev. Lett. 6 4 , 9 3 8 ( 1 9 9 0 ) .

3 . N . D . B r o w n i n g a n d S . J . P e n n y c o o k , " C o l u m n - B y - C o l u m n E l e c t r o n E n e r g y L o s s S p e c t r o s c o p y , " t h i s r e p o r t .

C O L U M N - B Y - C O L U M N E L E C T R O N E N E R G Y L O S S S P E C T R O S C O P Y

N . D. Browning1 and S. J. Pennycook

E l e c t r o n e n e r g y l o s s s p e c t r o s c o p y ( E E L S ) i s

a w e l l - e s t a b l i s h e d a n d v e r y s e n s i t i v e t e c h n i q u e

f o r t h e m i c r o a n a l y s i s o f m a t e r i a l s . T h e e n e r g y

l o s t b y a t r a n s m i t t e d e l e c t r o n b e a m i s c h a r a c -

t e r i s t i c o f t h e c h e m i c a l c o m p o s i t i o n a n d e l e c -

t r o n i c s t r u c t u r e o f t h e s p e c i m e n . C o l l e c t i o n o f

s u c h i n f o r m a t i o n f r o m i n d i v i d u a l a t o m i c

c o l u m n s i n m a t e r i a l s i s b e i n g a t t e m p t e d b y

c o m b i n i n g E E L S w i t h Z - c o n t r a s t i m a g i n g . A ty

m a j o r c o n c e r n , h o w e v e r , i s t h e r a n g e o v e r w h i c h

a f a s t e l e c t r o n c a n c a u s e a p a r t i c u l a r e x c i t a t i o n

e v e n t , w h i c h i s d e s c r i b e d c l a s s i c a l l y b y t h e

i m p a c t p a r a m e t e r , b. A r o o t m e a n - s q u a r e

i m p a c t p a r a m e t e r c a n b e d e f i n e d a s 2

bRMS = f>vQ max

w h e r e A E i s t h e e n e r g y l o s s , v i s t h e e l e c t r o n

v e l o c i t y , Q m a x i s t h e a p e r t u r e l i m i t e d c u t - o f f «\{

a n g l e , a n d 0 £ = A E / 2 E ( E i s t h e i n c i d e n t b e a m

e n e r g y ) . I n a s c a n n i n g t r a n s m i s s i o n e l e c t r o n

m i c r o s c o p e ( S T E M ) , t h e e x p e r i m e n t a l s p a t i a l

r e s o l u t i o n l i m i t i s g i v e n b y a d d i n g t h e p r o b e

s i z e ( - 2 . 2 A f o r t h e V G H B 5 0 1 U X S T E M ) a n d t h e

i m p a c t p a r a m e t e r i n q u a d r a t u r e . F i g u r e 6 . 1 7

s h o w s t h e s p a t i a l r e s o l u t i o n o f t h e e n e r g y - l o s s

s i g n a l a s a f u n c t i o n o f c o l l e c t i o n a n g l e f o r v a r i -

o u s e n e r g y l o s s e s . F o r e n e r g y l o s s e s a b o v e - 3 0 0

e V a n d a c o l l e c t i o n a n g l e o f 3 0 m r a d , t h e s p a t i a l

r e s o l u t i o n o f t h e e n e r g y - l o s s s i g n a l i s c o m p a -

r a b l e t o t h e r e s o l u t i o n o b t a i n a b l e b y Z - c o n t r a s t rs i m a g i n g . 3 B e c a u s e t h e Z - c o n t r a s t t e c h n i q u e

12

1 0 -

J3 o <u as

a a. cn 4 -

100 eV

2 •

1000 eV, P r o b e S i z e

i ' 1 1 1 \J

5 10 15 20 25

Collection Angle (mrad)

30

F i g . 6 . 1 7 . T h e e f f e c t i v e p r o b e s i z e a s a f u n c -t i o n o f c o l l e c t i o n a n g l e f o r a s e r i e s o f e n e r g y l o s s e s . V .

.a

186

r e q u i r e s t h e s a m e o p e r a t i n g c o n d i t i o n s a s

n e e d e d t o p e r f o r m E E L S , i t c a n b e u s e d t o p o s i -

t i o n t h e e l e c t r o n p r o b e o n a p a r t i c u l a r a t o m

c o l u m n .

T h e s e t w o c o m p l e m e n t a r y t e c h n i q u e s w i l l

b e o f p a r t i c u l a r i m p o r t a n c e i n s t u d y i n g t h e h i g h -

t e m p e r a t u r e s u p e r c o n d u c t o r Y B a ^ C u s C ^ . s ,

w h e r e t h e Z - c o n t r a s t t e c h n i q u e c a n d e t e r m i n e

a c c u r a t e l y t h e p o s i t i o n s o f t h e h e a v y m e t a l '.i

e l e m e n t s , b u t n o t t h e i m p o r t a n t o x y g e n a i o m s .

T h e o x y g e n K : - e d g e s p e c t r u m c a n b e u s e d t o

q u a n t i f y t h e o i x y g e n c o n c e n t r a t i o n t o < 1 % a n d

p r o v i d e i n f o r m a t i o n , o n t h e l o c a l b a n d s t r u c -

t u r e . 4 T h e r e f o r e , b y u s i n g Z c o n t r a s t a n d E E L S

t o g e t h e r ^ - g r a i n b o u n d a r i e s a n d o t h e r d e f e c t s i n

Y B a 2 C u 3 C > 7 . 5 c a n b e i n v e s t i g a t e d w i t h r e g a r d o b o t h t o c o m p o s i t i o n a n d t o b a n d s t r u c t u r e .


2 . S . J . P e n n y c o o k , Contemp. Phys. 2 3 , 3 7 1 ( 1 9 8 2 ) .

3 . S . J . P e n n y c o o k a n d D . E . J e s s o n , Phys. Rev. Lett. 6 4 , 9 3 8 ( 1 9 9 0 ) .

4 . N . D . B r o w n i n g , J. Y u a n , a n d L . M . B r o w n , Supercond. Sci. Technol. 4 , S 3 4 6 ( 1 9 9 0 ) .

N E W A P P R O A C H E S T O P R E C I S I O N T R A N S M I S S I O N ' E L E C T R O N M I C R O S C O P E

( T E M ) S P E C I M E N P R E P A R A T I O N

/. T. Luck and M. F. Chisholm

T h e g o a l o f s p e c i m e n p r e p a r a t i o n f o r t h e

T E M i s t o p r o d u c e q u i c k l y a r i c i c o n s i s t e n t l y a n

e l e c t r o n t r a n s p a r e n t s p e c i m e n w i t h n o m e c h a n i -/ /

c a l a r t i f a c t s . T h e m a j o r p r o b l e m i n p r e p a r i n g

c r o s s - s e c t i o n s a m p l e s i s t h e d i f f e r e n t i a l i o n

m i l l i n g o f t h e g l u e , t h e f i l m , a n d t h e s u b s t r a t e .

O f t e n , e i t h e r t h e f i l m o r s u b s t r a t e w i l l m i l l a w a y , <j"

c o m p l e t e l y b e f o r e t h e o t h e r i s e l e c t r o n t r a n s -\\ "

p a r e n t . A n e w a p p r o a c h i n v o l v i n g m e c h a n i c a l l y

t h i n n i n g t o < 1 p . m i s b e i n g d e v e l o p e d t o m i n i -

m i z e t h e i o n m i l l i n g t i m e r e q u i r e d . W i t h t h i s

p r o c e s s , i t s h o u l d b e p o s s i b l e t o t h i n a T E M p l a n

v i e w o r c r o s s s e c t i o n t o < 1 p m , s o m e t i m e s t o a s / y

t h i n a s 5 0 0 A, i n l e s s t h a n 8 h . , > J "

T h i s m e t h o d u s e s a t r i p o d p o l i s h e r

e q u i p p e d w i t h t h r e e m i c r o m e t e r s t h a t a l l o w s t h e

s p e c i m e n t o b e t i l t e d p a r a l l e l t o t h e p l a n e o f w

p o l i s h d e f i n e d b y t h e p o l i s h i n g w h e e l . T h i s p a r -n

t i c u l a r m e t h o d o f s a m p l e p r e p a r a t i o n p r o d u c e s a

u n i f o r m l y t h i n s p e c i m e n . U s i n g a n L - s h a p e d

a t t a c h m e n t a n d o n l y , t w o o f t h e m i c r o m e t e r s , a

w e d g e - s h a p e d s p e c i m e n i s p r o d u c e d t h a t i s

t h i n n e s t a t t h e e d g e o f i n t e r e s t a n d g r a d u a l l y ,

i n c r e a s e s i n t h i c k n e s s . B o t h a p p r o a c h e s e l i m i -

n a t e t h e n e e d f o r i o n m i l l i n g .

F o r e a c h o f t h e a b o v e t e c h n i q u e s , i t h a s b e e n

f o u n d t h a t t h e p o l i s h i n g w h e e l m u s t b e p o l i s h e d

t o a m i r r o r f i n i s h a n d c o v e r e d b y a f l a t g l a s s

' p l a t e t o p r e v e n t d a m a g e t o t h e s p e c i m e n c a u s e d

b y b u m p s u n d e r t h e p o l i s h i n g c l o t h . T h e p o l i s h -

i n g , m e d i a a r e s i l i c o n c a r b i d e o r d i a m o n d

l a p p i n g f i l m s a n d S Y T O N H T - 5 0 , G L A N Z O X , o r

I N S E C c h e m i c a l p o l i s h e s , d e p e n d i n g o n t h e

s a m p l e m a t e r i a l . I t w a s f o u n d t h a t t h e g r i t s i z e

m u s t b e r e d u c e d g r a d u a l l y f r o m 6 0 t o 0 . 5 } i m 1' ' )

( r e m o v i n g a t e a c h s t e p a,t l e a s t 3 t i m e s t h e g r i t

d i a m e t e r u s e d p r e v i o u s l y ) t o r e m o v e m a t e r i a l

d a m a g e d b y t h e p r e v i o u s s i z e g r i t . A t n o t i m e

i s a n y p r e s s u r e a p p l i e d t o t h e p o l i s h e r . ^

I t i s p o s s i b l e t o p o l i s h m e c h a n i c a l l y S i

d i r e c t l y t o e l e c t r o n t r a n s p a r e n c y ( < 0 . 5 ( l m ) u s i n g

t l i i s m e t h o d , a n d a s t h e m e t h o d i s p e r f e c t e d , o

187.

f i n a l s a m p l e t h i c k n e s s e s c o n s i s t e n t l y < 1 J i m w i l l

b e o b t a i n e d . A s a r e s u l t , t h e i o n m i l l i n g t i m e

w i l l b e r e d u c e d g r e a t l y , w h i c h i n t u r n w i l l

s i g n i f i c a n t l y i m p r o v e o u r a b i l i t y t o p r e p a r e

d i f f i c u l t s a m p l e m a t e r i a l s ( e . g . , t h e o x i d e

s u p e r c o n d u c t o r s ) . „

MOLECULAR BEAM EPITAXY (MBE) < SYSTEM TO STUDY GROWTH

MECHANISMS OF SiGe ALLOYS A N D MULTILAYERS

E . Takasuka,1 D. E. Jesson, J. F. Wendelken, T . C . E s t e s , and S. J. Pennycook

A r e s e a r c h - s c a l e M B E u n i t h a s b e e n c o n -

s t r u c t e d s p e c i f i c a l l y t o s t u d y a t o m i c - s c a l e

g r o w t h p r o c e s s e s i n t h e S i - G e s y s t e m . S i n c e

b u l k d i f f u s i o n i s n e g l i g i b l e a t t y p i c a l g r o w t h

s u p e r s a t u r a t i o n s , t h e a t o m i c p r o c e s s e s o c c u r r i n g

a t t h e s u r f a c e d u r i n g g r o w t h a r e f r o z e n i n t o t h e

a s - g r o w n m i c r o s t r u c t u r e a n d a r e a c c e s s i b l e

d i r e c t l y b y c r o s s - s e c t i o n a l Z - c o n t r a s t i m a g i n g .

B y g r o w i n g s p e c i a l l y t a i l o r e d s p e c i m e n s i n t h i s

u n i q u e w a y , g r o w t h k i n e t i c s ( u s i n g m o n o l a y e r

G e m a r k e r s ) , m i c r o s e g r e g a t i o n , a n d t h e

m e t a s t a b l e r o u t e s i n v o l v e d i n t w o - d i m e n s i o n a l

t o t h r e e - d i m e n s i o n a l g r o w t h , a s w e l l a s d o p a n t

s e g r e g a t i o n m e c h a n i s m s a n d t h e a t o m i s t i c r o l e

o f s u r f a c t a n t s , m a y b e s t u d i e d . U s i n g a m o r -

p h o u s c a p p i n g l a y e r s , i t m a y a l s o b e p o s s i b l e t o

s t u d y a t o m i c - s c a l e i s l a n d g r o w t h t h r o u g h

p l a n - v i e w i m a g i n g i n t h e 3 0 0 - k V s c a n n i n g

t r a n s m i s s i o n e l e c t r o ? ! , m i c r o s c o p e . T h i s w o u l d b e

s i m i l a r t o s c a n n i n g t u n n e l i n g m i c r o s c o p y b u t

w i t h t h e e x c i t i n g p r o s p e c t o f d i s t i n g u i s h i n g S i

a n d G e a t o m s .

T h e s y s t e m h a s a s m a l l g r o w t h c h a m b e r f o r

r e s e a r c h - s c a l e M B E w i t h t w o e - b e a m s o u r c e s

a n d a n e f f u s i o n c e l l . T o o b t a i n a t o m i c - s c a l e

g r o w t h c o n t r o l o f a l l o y s a n d m u l t i l a y e r s , e a c h

e - b e a m s o u r c e i s p r o v i d e d w i t h a n e l e c t r o n

i m p a c t e m i s s i o n s p e c t r o s c o p y r a t e c o n t r o l l e r .

T h e s a m p l e h o l d e r h a s t h e c a p a c i t y t o h e a t a

l - i n . - d i a m s u b s t r a t e t o 1 0 0 0 ° C w i t h a p y r o l y t i c

b o r o n n i t r i d e h e a t e r , w h i c h p r o v i d e s t h e l e a s t

c o n t a m i n a t i o n w i t h g o o d t e m p e r a t u r e u n i f o r -

m i t y . T h e v a c u u m i s o n t h e o r d e r o f 1 0 " 1 0 T o r r ,

a n d a l o a d - l o c k s y s t e m p r o v i d e s f o r s a m p l e

t r a n s f e r .

I n s i t u g r o w t h o b s e r v a t i o n c a n b e p e r f o r m e d

u s i n g r e f l e c t i o n h i g h - e n e r g y e l e c t r o n d i f f r a c -

t i o n ( R H E E D ) . F i g u r e 6 . 1 8 ( a ) s h o w s a R H E E D

p a t t e r n o f a ( 2 x 1 ) S i ( 1 0 0 ) r e c o n s t r u c t e d s u r -

&

F i g . 6 . 1 8 . R H E E D p a t t e r n o f ( a ) s m o o t h ( 2 x 1 ) S i ( 1 0 0 ) r e c o n s t r u c t e d s u r f a c e a n d ( b ) s u b s e q u e n t t h r e e - d i m e n s i o n a l g r o w t h o f G e .

188.

f a c e . T h i s c l e a n a n d s m o o t h s u r f a c e w a s

o b t a i n e d b y 8 0 0 ° C a n n e a l i n g i n a 1 0 " 9 - T o r r

v a c u u m f o l l o w e d b y S i b u f f e r l a y e r g r o w t h .

F i g u r e 6 . 1 8 ( b ) s h o w s a R H E E D p a t t e r n o f a G e

s u r f a c e l a y e r g r o w n o n S i ( 1 0 0 ) a t 6 0 0 ° C . T h e

s p o t t y p a t t e r n r e v e a l s t h e e x p e c t e d t h r e e -

d i m e n s i o n a l i s l a n d g r o w t h o f G e o n S i .

1 . G u e s t S c i e n t i s t f r o m S u m i t o m o M e t a l I n d u s t r i e s , L t d . , A m a g a s a k i , J a p a n .

D I R E C T I M A G I N G O F G a A s / S i H E T E R O - I N T E R F A C E S 1

E . Takasuka,2 S. J. Pennycook, M. F. Chisholm, K. Asai,3 and K. Fujita3

T h e e x c e l l e n t p r o p e r t i e s o f c o m p o u n d s e m i -

c o n d u c t o r m a t e r i a l s ( e . g . , h i g h m o b i l i t i e s a n d

d i r e c t b a n d g a p s ) p r o m p t a w i d e r a n g e o f

r e s e a r c h o n t h e f a b r i c a t i o n o f h i g h - s p e e d

d e v i c e s a n d e l e c t r o - o p t i c d e v i c e s . F o r e x a m p l e ,

c o m p o u n d ' s e m i c o n d u c t o r g r o w t h o n S i ( e . g . ,

G a A s / S i ) i s o f m a j o r i n t e r e s t i n a t t e m p t s t o

i n t e g r a t e t h e d e s i r a b l e p r o p e r t i e s o f c o m p o u n d

s e m i c o n d u c t o r s w i t h t h e m a t u r e t e c h n o l o g y o f

S i . 4 H o w e v e r , d i f f e r e n c e s i n l a t t i c e c o n s t a n t

a n d t h e r m a l e x p a n s i o n b e t w e e n e p i t a x i a l l a y e r

a n d s u b s t r a t e l e a d t o m a n y i n t e r f a c i a l d e f e c t s

w h i c h a r e o f m a j o r c o n c e r n f o r d e v i c e p r o p e r -

t i e s . D i r e c t i m a g i n g b y Z - c o n t r a s t s c a n n i n g

t r a n s m i s s i o n e l e c t r o n m i c r o s c o p y ( S T E M ) h a s

b e e n u s e d t o p r o b e t h e i n t e r f a c e a n d t h e o r i g i n

o f t h e d e f e c t s t o g a i n s o m e i n s i g h t o n w a y s t o

s u p p r e s s d e f e c t g e n e r a t i o n .

F i g u r e 6 . 1 9 ( a ) s h o w s a Z - c o n t r a s t i m a g e o f

t h e i n t e r f a c e o f G a A s / S i . T h e G a A s l a y e r s

F i g . 6 . 1 9 . Z - c o n t r a s t i m a g e o f G a A s / S i i n t e r f a c e s s h o w i n g ( a ) s u r f a c e r o u g h n e s s a n d g r o w n - i n s t a c k i n g f a u l t a n d ( b ) s t a c k i n g f a u l t o r i g i n a t i n g f r o m a s u r f a c e i r r e g u l a r i t y . ; ; -

c

<1 1,

w e r e g r o w n b y m o l e c u l a r b e a m e p i t a x y ( M B E )

a t a t e m p e r a t u r e o f 6 5 0 ° C a n d a g r o w t h r a t e o f

1 0 0 A /m in . T h e s u b s t r a t e s u r f a c e r o u g h n e s s a n d

t h e a t o m i c - s c a l e l o c a t i o n o f s t a c k i n g f a u l t s i n

t h e e p i t a x i a l l a y e r a r e e a s i l y i d e n t i f i e d

t h r o u g h t h e i m a g e c o n t r a s t , w h i c h d e p e n d s o n

a t o m i c n u m b e r . I n s i t u r e f l e c t i o n h i g h - e n e r g y •j e l e c t r o n d i f f r a c t i o n ( R H E E D ) o b s e r v a t i o n s

h a v e n o t . b e e n a b l e t o i n d i c a t e s u c h s u r f a c e

r o u g h n e s s . T h e h i g h e r m a g n i f i c a t i o n i m a g e

[ F i g . 6 . 1 9 ( b ) ] s h o w s t h a t t h e s t a c k i n g f a u l t s

o r i g i n a t e m a i n l y o n s u r f a c e s t e p s a n d o c c a s i o n -

a l l y f r o m a n i r r e g u l a r i t y o n t h e s u r f a c e . T h i s

i r r e g u l a r i t y m a y b e p r e c i p i t a t e d s u r f a c e c o n -

189.

t a m i n a t i o n ( e . g . , S i C ) , a n d f u r t h e r i n v e s t i g a -

t i o n b y a s p e c t r o s c o p i c t e c h n i q u e s u c h a s e l e c -

t r o n e n e r g y , l o s s s p e c t r o m e t r y ( E E L S ) w i l l b e

n e e d e d . B y R H E E D o b s e r v a t i o n s , t h e g r o w t h i s

s h o w n t o b e t h r e e d i m e n s i o n a l . T h e s u r f a c e

s t e p , o r t h e i r r e g u l a r i t y , w h i c h i s s h o w n i n

F i g s . 6 . 1 9 ( a ) a n d 6 . 1 9 ( b ) i s a l i k e l y c o a l e s c e n c e

s i t e f o r t h e i s l a n d s . T h e f i n e - s c a l e r o u g h n e s s

c o u l d b e a t r i g g e r , f o r t h e g r o w n - i n d e f e c t s

p r e s e n t i n t h e e p i t a x i a l l a y e r .

T h e a t o m i c - s c a l e c o m p o s i t i o n a l s e n s i t i v i t y

o f Z - c o n t r a s t S T E M a n d i t s a b i l i t y t o d i s t i n -

g u i s h i n t e r f a c e r o u g h n e s s f r o m i n t e r d i f f u s i o n

a r e p r o v i n g v e r y u s e f u l i n u n d e r s t a n d i n g a n d

c o n t r o l l i n g p r o c e s s - i n d u c e d d e f e c t s i n e p i t a x i a l

s e m i c o n d u c t o r m a t e r i a l s .

1 . S u m m a r y o f p a p e r t o b e p u b l i s h e d . 2 . G u e s t S c i e n t i s t f r o m S u m i t o m o M e t a l

I n d u s t r i e s , L t d . , A m a g a s a k a , J a p a n . 3 . S u m i t o m o M e t a l I n d u s t r i e s , L t d . ,

A m a g a s a k a , J a p a n . 4 . S . F . F a n g e t a l . , / . Appl. Phys. 6 8 , R 3 1

( 1 9 9 0 ) .

X-RAY DIFFRACTION

R E S O N A N T N U C L E A R B R A G G S C A T T E R I N G F R O M A M O S A I C

5 7 F e 2 0 3 C R Y S T A L 1

J. Z. Tischler, B. C. Larson, G . E. Ice,2 and P. Zschack2

A s p a r t o f t h e d e v e l o p m e n t o f u l t r a h i g h

r e s o l u t i o n x - r a y s p e c t r o s c o p y , t h e i n t e n s i t y a n d

t i m e s t r u c t u r e o f r e s o n a n t n u c l e a r B r a g g s c a t t e r -

i n g f r o m m o s a i c 5 7 F e 2 0 3 w e r e i n v e s t i g a t e d .

U s i n g s a g i t t a l l y f o c u s e d s y n c h r o t r o n X r a y s a n d

a n e p i t a x i a l 5 7 F e 2 0 3 c r y s t a l w i t h ~ 2 0 - a r c s e c

m o s a i c w i d t h , r e s o n a n t b e a m s o f 1 6 5 p h o t o n s / s

w e r e o b t a i n e d o n t h e F - 2 w i g g l e r b e a m l i n e a t

t h e C o r n e l l H i g h - E n e r g y S y n c h r o t r o n S o u r c e

( C H E S S ) , a n d 2 5 p h o t o n s / s w e r e m e a s u r e d

u s i n g t h e X - 1 4 b e n d i n g m a g n e t b e a m l i n e a t t h e

B N L N a t i o n a l S y n c h r o t r o n L i g h t S o u r c e

( N S L S ) . W h i l e t h e s e r e s o n a n t b e a m s a r e l o w

c o m p a r e d w i t h t h e ~ 1 0 5 p h o t o n s / s a n t i c i p a t e d

f r o m u n d u l a t o r s o n t h e A d v a n c e d P h o t o n

S o u r c e , t h e y d e m o n s t r a t e t h a t s u f f i c i e n t i n t e n -

s i t y i s a v a i l a b l e f o r d e v e l o p i n g r e s o n a n t s c a t -

t e r i n g t e c h n i q u e s a n d f o r p e r f o r m i n g s e l e c t e d

s c a t t e r i n g e x p e r i m e n t s o n e x i s t i n g s y n c h r o t r o n

b o n d i n g m a g n e t a n d w i g g l e r b e a m l i n e s . '

T h e t i m e s p e c t r u m o f t h e r e s o n a n t p h o t o n s

( d e l a y e d r e l a t i v e t o t h e i n c i d e n t s y n c h r o t r o n

x - r a y p u l s e s ) w a s m e a s u r e d u s i n g t h e r e s o n a n t

n u c l e a r ( 7 7 7 ) r e f l e c t i o n o f t h e 5 7 F e 2 0 3 c r y s t a l .

T h e r e s u l t s s h o w e d t h e s p e e d u p ( s u p e r -

r a d i a n c e ) o f t h e e m i s s i o n o f r e s o n a n t p h o t o n s

f o r m o s a i c c r y s t a l s t o b e c o n s i d e r a b l y s m a l l e r

t h a n t h e s p e e d u p f o r d i f f r a c t i o n f r o m a p e r f e c t

c r y s t a l a t t h e e x a c t B r a g g a n g l e . T h e d e c r e a s e d

s p e e d u p f o r a m o s a i c c r y s t a l i s u n d e r s t o o d a s a

r e d u c t i o n i n c o l l e c t i v e e f f e c t s a n d l o w r e f l e c t i v -

i t y a s s o c i a t e d w i t h d i f f r a c t i o n m o r e t h a n a f e w

s e c o n d s o f f t h e e x a c t B r a g g a n g l e . T h e r e s u l t s

w e r e f o u n d t o b e i n o v e r a l l a g r e e m e n t w i t h t h e

t h e o r e t i c a l l y p r e d i c t e d 3 1 ( t ) ~ ( f / x ) " 1 e x p ( - t / x )

t i m e d e p e n d e n c e o f t h e s c a t t e r i n g ( x = 1 4 1 n s i s

t h e m e a n l i f e o f a n i s o l a t e d M o s s b a u e r n u c l e u s ) .

F o r s h o r t t i m e s c o m p a r e d w i t h x , t h e e m i s s i o n

r a t e f o r m o s a i c c r y s t a l s i s s i g n i f i c a n t l y g r e a t e r

190.

t h a n t h e ~ e x p ( - f / x ) r a t e f o r a s i n g l e n u c l e u s a n d

a c o r r e s p o n d i n g l y w i d e e n e r g y w i d t h c a n b e

e x p e c t e d ; h o w e v e r , f o r t » x , t h e e x p o n e n t i a l

d o m i n a t e s t h e f a l l - o f f r a t e , a n d t h e e n e r g y

w i d t h o f t h e p h o t o n s a p p r o a c h e s t h a t o f a n

i s o l a t e d M o s s b a u e r s t a t e . T h i s r e s u l t i s i m p o r -

t a n t f o r t h e d e v e l o p m e n t o f u l t r a h i g h r e s o l u -

t i o n x - r a y s p e c t r o s c o p y b e c a u s e i t i n d i c a t e s

t h a t e n e r g y r e s o l u t i o n i n t h e n e V r a n g e i s p o s s i -

b l e e v e n i n t h e p r e s e n c e o f l a r g e ( ~ l - p . e V )

h y p e r f i n e s p l i t t i n g .

1 . S u m m a i y o f p a p e r t o b e p u b l i s h e d . 2 . M e t a l s a n d C e r a m i c s D i v i s i o n , O R N L . 3 . Y u . K a g a n , A . M . A f a n a s e ' v a n d V . G .

K o h n , / . Phys. C12,615 ( 1 9 7 9 ) .

D E V E L O P M E N T O F n e V X - R A Y S P E C T R O S C O P Y U S I N G R E S O N A N T

N U C L E A R B R A G G R E F L E C T I O N S A N D R E S O N A N T F I L T E R S

/ . Z. Tischler, B. C. Larson. E. E. Alp}and Q . Shen2

A p p l i c a t i o n o f t h e n e V s c a l e e n e r g y r e s o l u -

t i o n o f r e s o n a n t n u c l e a r B r a g g m o n o c h r o m a t o r s

t o s p e c t r o s c o p i c i n v e s t i g a t i o n s o f c o n d e n s e d

m a t t e r r e q u i r e s a n a n a l y z e r w i t h s i m i l a r e n -

e r g y r e s o l u t i o n . B e c a u s e t h e e n e r g y s p e c t r u m o f

a n a n t i f e r r o m a g n e t i c 5 7 F e 2 C > 3 r e s o n a n t m o n o -

c h r o m a t o r c o n s i s t s o f f o u r l i n e s ( o f w h i c h t h e

t w o s t r o n g e s t a r e 8 0 0 n e V a p a r t ) , t h i s c a n b e

a c c o m p l i s h e d t h r o u g h t h e u s e o f a n 5 7 F e 2 0 3

r e s o n a n t f i l t e r , w h i c h h a s a b s o r p t i o n l i n e s

m a t c h i n g t h e e m i s s i o n o f t h e m o n o c h r o m a t o r .

A n 5 7 F e 2 Q 3 p o w d e r e d f i l t e r w a s u s e d t o m a k e a

D o p p l e r v e l o c i t y a n a l y s i s o f t h e e n e r g y r e s o l u -

t i o n a v a i l a b l e u s i n g n u c l e a r B r a g g m o n o c h r o -

m a t o r s .

U s i n g t h e F - 2 w i g g l e r l i n e a t C H E S S , t i m e -

r e s o l v e d D o p p l e r v e l o c i t y m e a s u r e m e n t s w e r e

m a d e o f t h e t r a n s m i s s i o n o f r e s o n a n t p h o t o n s

f r o m a n 5 7 F e 2 0 3 m o n o c h r o m a t o r t h r o u g h a

9 . 6 - m g / c m 2 - e n r i c h e d 5 7 F e 2 0 3 f i l t e r . F i g u r e 6 . 2 0

s h o w s t h e v e l o c i t y s p e c t r u m o f t h e t r a n s m i s s i o n

f o r f o u r d e l a y t i m e s ( a f t e r t h e a r r i v a l o f t h e

s y n c h r o t r o n p u l s e s ) . T h e p r e s e n c e o f o n l y s i n g l e

d i p s i n d i c a t e s t h a t t h e a b s o r p t i o n l i n e s o f t h e

f i l t e r m a t c h t h e e m i s s i o n l i n e s o f t h e r e s o n a n t

m o n o c h r o m a t o r ; a t h i g h e r v e l o c i t i e s , d i p s f r o m

n e i g h b o r i n g l i n e s w o u l d o c c u r , o f c o u r s e . F r o m

t h e w i d t h s o f t h e d i p s , i t w a s o b s e r v e d t h a t

t h e e n e r g y d i s t r i b u t i o n o f t h e m o n o c h r o m a t e d

b e a m b e c o m e s m o r e n a r r o w a t l o n g e r d e l a y

F i g . 6 . 2 0 . D o p p l e r s h i f t r e s o n a n t a b s o r p -t i o n s p e c t r a o f t h e m o n o c h r o m a t i c b e a m f o r s e l e c t e d t i m e i n t e r v a l s ; t h e e n e r g y w i d t h s a r e g i v e n i n n e V .

t i m e s , a s e x p e c t e d f o r e m i s s i o n f r o m r e s o n a n t

s t a t e s . F o r i n s t a n c e , t h e e n e r g y w i d t h f o r t h e

v e l o c i t y s p e c t r u m c o l l e c t e d f r o m 4 0 t o 7 0 n s i s

m o r e t h a n t w i c e t h a t f r o m 1 0 0 t o 2 9 4 n s . A l l t h e

w i d t h s a r e m u c h l e s s t h a n t h e 8 0 0 - n e V s p l i t -

t i n g i n t h e 5 7 F e 2 C > 3 a n d a r e i n t h e r a n g e o f t h e

m i n i m u m w i d t h , 2 r , . a c h i e v a b l e u s i n g a

r a d i o a c t i v e M o s s b a u e r s o u r c e ( l O n e V = 2r). W i t h t h i n n e r f i l t e r s a n d l o n g e r d e l a y t i m e s ,

e n e r g y w i d t h s a p p r o a c h i n g 2 r s h o u l d b e

o b t a i n a b l e u s i n g t h e p r e s e n t t e c h n i q u e ; h o w -

e v e r , t h e r e d u c e d i n t e n s i t y a t l o n g e r t i m e s w i l l

b e a l i m i t i n g f a c t o r .


2 . C H E S S , C o r n e l l U n i v e r s i t y , I t h a c a , N . Y .

D E M O N S T R A T I O N O F n e V S C A T T E R I N G S P E C T R O S C O P Y U S I N G T H E P H A S E

T R A N S I T I O N I N B a T i 0 3

/ . Z . Tischler, B. C. Larson, L. A. Boatner, E. E. Alp? T. Mooney} and Q. Shen2

A s a d e m o n s t r a t i o n o f n e V x - r a y s p e c -

t r o s c o p y u s i n g s y n c h r o t r o n r a d i a t i o n , m e a s u r e -

m e n t s o f t h e s c a t t e r i n g p r o p e r t i e s o f B a T i O a

n e a r i t s f e r r o e l e c t r i c p h a s e t r a n s i t i o n , Tc =

1 1 9 ° C , h a v e b e e n m a d e . C o n v e n t i o n a l

M o s s b a u e r m e a s u r e m e n t s 3 s h o w d i s a g r e e m e n t

a b o u t t h e e x i s t e n c e o f q u a s i e l a s t i c b r o a d e n i n g

o f t h e B r a g g s c a t t e r i n g a t 2 0 - 3 0 ° a b o v e Tc . I n

t h i s w o r k , t h e s h a r p c o l l i m a t i o n o f a 5 7 F e 2 0 3

r e s o n a n t m o n o c h r o m a t o r w a s u s e d t o s t u d y t h e

( 0 0 2 ) B r a g g r e f l e c t i o n f r o m B a T i O s , w h e r e t h e

o u t g o i n g b e a m w a s a n a l y z e d w i t h a 5 7 F e 2 Q 3 f i l -

t e r o n a D o p p l e i v e l o c i t y d r i v e a n d a t i m i n g

x - r a y d e t e c t o r . 4

F i g u r e 6 . 2 1 ( a ) s h o w s t h e t i m e s p e c t r u m o f

t h e r e s o n a n t p h o t o n b e a m a f t e r s c a t t e r i n g f r o m

t h e ( 0 0 2 ) B r a g g r e f l e c t i o n a t t e m p e r a t u r e s

o f 3 0 , 1 2 0 , a n d 1 5 0 ° C . T h e s e d a t a w e r e o b t a i n e d

u s i n g u n d u l a t o r r a d i a t i o n f r o m a d e d i c a t e d r u n

a t C H E S S w h e r e r e s o n a n t b e a m s o f - 1 5 0 0

p h o t o n s / s w e r e p r o v i d e d . F o r c o h e r e n t r a d i a -

t i o n , t h e t i m e s p e c t r u m i s t h e F o u r i e r t r a n s f o r m

time (ns) 20 40 60 80 100 120 140

Doppler velocity (mm/s)

F i g . 6 . 2 1 . ( a ) T i m e s p e c t r u m o f r e s o n a n t p h o t o n s a f t e r r e f l e c t i n g f r o m B a T i O s ; ( b ) D o p p l e r v e l o c i t y m e a s u r e m e n t s o f t h e e n e r g y w i d t h s b e f o r e a n d a f t e r r e f l e c t i n g f r o m B a T i 0 3 .

192.

o f t h e e n e r g y s p e c t r u m ; t h e r e f o r e , c o h e r e n t

e n e r g y b r o a d e n i n g w i l l s t e e p e n t h e t i m e s p e c -

t r u m . S i n c e t h e t h r e e c u r v e s i n F i g . 6 . 2 1 ( a ) a r e

e s s e n t i a l l y c o i n c i d e n t , t h e r e i s n o e v i d e n c e f o r

c o h e r e n t q u a s i e l a s t i c s c a t t e r i n g ; c o h e r e n t

b r o a d e n i n g o f o n l y ~ 5 n e V w o u l d h a v e y i e l d e d

t h e m u c h s t e e p e r g r a y c u r v e . I n c o h e r e n t

q u a s i e l a s t i c s c a t t e r i n g w o u l d n o t c h a n g e t h e

t i m e s p e c t r u m o f t h e r e s o n a n t b e a m , b u t i t c a n b e

d e t e c t e d b y m e a s u r i n g t h e e n e r g y w i d t h o f t i i e

s c a t t e r e d p h o t o n s u s i n g a r e s o n a n t filter a n d a

D o p p l e r v e l o c i t y d r i v e . F i g u r e 6 . 2 1 ( b ) s h o w s

v e l o c i t y s p e c t r a o f t h e i n c i d e n t a n d d i f f r a c t e d

b e a m s m a d e a t 1 2 0 ° C w i t h a n i n c i d e n t b e a m o f

- 1 5 0 p h o t o n s / s f r o m w i g g l e r . r a d i a t i o n a t

C H E S S . T h e w i d t h o f t h e s c a t t e r e d b e a m i s

s e e n t o b e t h e s a m e a s t h a t o f t h e i n c i d e n t

b e a m . A l t h o u g h a d d i t i o n a l m e a s u r e m e n t s a r e

n e e d e d , t h e s e i n i t i a l r e s u l t s d e m o n s t r a t e t h e

t e c h n i q u e a n d s h o w t h a t n o s i g r a f i c a n t c o h e r e n t

o r i n c o h e r e n t q u a s i e l a s t i c b r o a d e n i n g i s p r e s e n t

i n t h e B r a g g r e f l e c t i o n a t t h e t e m p e r a t u r e s

m e a s u r e d .

1 . A r g o n m e N a t i o n a l L d f c o M f e o r y , A r g o n n e , 111. /

2 . C H E S S , C o r n e J I W w w M a i t y , K h a c a , N . Y .

3 . V . N . G a v r i l o v . E . V . Z o t o i o p b k o , a n d E . M . l o l i n , Phys.Rev. LdL 79A,4& <&80); C . N . W . Q a r i i ^ g f t m a n d D - A O X J o s w o r , Phys. Status SoMia*6, S09 <&m

4 . J . Z . T f e e M e r e t a l . , " D e w e l e p r a e n t o f n e V X - R a y S p e c t r o s c o p y U s i n ^ S t e a s n a n t N u d ^ f t a g g f i t f w t t e i ^ ^ ^ B w q r i a w t f i l t e r s , " t h i s t v p & r t .

E P I T A X I A L G R O W T H A N D D O M A I N F O R M A T I O N I N M O C V D P b T i 0 3

E P I T A X I A L F E R R O E L E C T R I C T H I N F I L M S 1

B. S. Kwak2 A. Erbil,2 J. D. Budai, M . F . Chisholm, L. A. Boatner, K. Zhang,2 and B. J. Wilkens3

F e r r o e l e c t r i c l e a d t i t a n a t e t h i n f i l m s h a v e

b e e n g r o w n s u c c e s s f u l l y o n S r T i O a / M g O , a n d

K T a 0 3 ( 0 0 1 ) s u b s t r a t e s u s i n g t h e m e t a l l o -

o r g a n i c c h e m i c a l v a p o r d e p o s i t i o n ( M O C V D )

t e c h n i q u e . T h e f i l m s w e r e c h a r a c t e r i z e d s t r u c -

t u r a l l y u s i n g x - r a y d i f f r a c t i o n , e l e c t r o n

m i c r o s c o p y , a n d R u t h e r f o r d b a c k s c a t t e r i n g . I n

e a c h c a s e , t h e t e t r a g o n a l f i l m s w e r e f o u n d t o

c o n s i s t o f t h r e e - d i m e n s i o n a l e p i t a x i a l d o m a i n s

o r i e n t e d w i t h e i t h e r t h e a - a x i s ( a l d o m a i n s )

o r t h e c - a x ' i s ( c _ L d o m a i n s ) a l i g n e d n e a r t h e s u b -

s t r a t e ( 0 0 1 ] n o r m a l . I t w a s f o u n d t h a t d o m a i n

f o r m a t i o n i s c o n t r o l l e d b o t h b y s u b s t r a t e - f i l m

i n t e r a c t i o n s < e . g . , l a t t i c e m a t c h i n g a n d d i f f e r -

e n t i a l t h e r m a l c o n t r a c t i o n ) a n d b y s t r a i n s

i n d u c e d b y t h e c u b i c - t o - t e t r a g o n a l s t r u c t u r a l

p h a s e t r a n s i t i o n , w h i c h o c c u r s d u r i n g c o o l i n g

f r o m t h e g r o w t h temperature.

F i l m s o n S r T i Q j s u b s t r a t e s , w h e r e t h e i n -

p t o n e 4 f t t t i c e ; « M t e h . i s e x c e l l e n t , c o n s i s t e d o f

p r e d o m i n a n t l y . c i . d o m a i n s w i t h a . s i n g l e i n -

i x i e N U t i o n . T h i s a l i g n m e n t o f t h e s p o n -

4 a A e < y t S 4 > o t a r i z a t k m c - a x i s e n h a n c e s j t h e f e r r o -

e l e c t r i c ^ p c c q p e r t i e s r e q u i r e d f o r a p p l i c a t i o n s i n

• t h M M f t l w < j < o t t o w c 8 or o p t o e l e c t r o n i c s d e v i c e s .

I n c o n t r a s t , f i l m s g r o w n o n M g O s u b s t r a t e s w i t h

« fflater l a t t i c e • m i s m a t e h c o n t a m e d b o t h a l

g f l i f l ^ ^ k w B w i a s ; ^ e a c h e x h i b i t i n g s e v e r a l i n -

193.

p l a n e e p i t a x i a l o r i e n t a t i o n s . T h e o b s e r v e d

a l i g n m e n t s w e r e f o u n d t o b e i n a g r e e m e n t w i t h

n e a r - c o i n c i d e n t s i t e l a t t i c e m o d e l s o f t h e

P b T i 0 3 - M g 0 i n t e r f a c e .

F i l m s g r o w n o n K T a 0 3 s u b s t r a t e s w e r e !

f o u n d t o c o n s i s t o f p e r i o d i c a r r a y s o f a l a n d c l

d o m a i n s ; i n t h i s c a s e , w i t h t h e i n - p l a n e f i l m

a n d s u b s t r a t e a x e s a p p r o x i m a t e l y a l i g n e d .

X - r a y d i f f r a c t i o n w a s u s e d t o m e a s u r e b o t h t h e

r e l a t i v e d o m a i n v o l u m e s a n d t h e s p o n t a n e o u s

s t r a i n s a s a f u n c t i o n o f f i l m t h i c k n e s s . A t h e o -

r e t i c a l a n a l y s i s w a s c a r r i e d o u t c o m b i n i n g a

L a n d a u - G i n z b u r g - D e v o n s h i r e f i l m f r e e - e n e r g y

( i n c l u d i n g d o m a i n w a l l s ) a n d e l a s t i c - e n e r g y

c o n t r i b u t i o n s f r o m t h e s u b s t r a t e ; e x c e l l e n t q u a n -

t i t a t i v e a g r e e m e n t b e t w e e n t h e o r e t i c a l p r e d i c -

t i o n s a n d e x p e r i m e n t a l r e s u l t s w a s o b t a i n e d .

1 . S u m m a r y o f p a p e r s t o b e p u b l i s h e d . 2 . G e o r g i a I n s t i t u t e o f T e c h n o l o g y ,

A t l a n t a , G a . 3 . B e l l C o m m u n i c a t i o n s R e s e a r c h , R e d

B a n k , N . J .

S T R U C T U R A L E V O L U T I O N O F T H E p A M O R P H O U S P H A S E S P R O D U C E D B Y \

H E A T I N G C R Y S T A L L I N E M g H P 0 4 * 3 H 2 0 1 A U

B . C Sales, B. C. Chakoumakos, L. A. Boatner, and J. O. Ramey

S y n t h e t i c c r y s t a l s o f t h e m i n e r a l n e w -

b e r y i t e ( M g H P 0 4 * 3 H 2 0 ) w e r e g r o w n f r o m a n

a q u e o u s s o l u t i o n c o n t a i n i n g M g ( N 0 3 ) 2 * 6 H 2 0 ,

H3PO4, a n c i u r e a . T h e s l o w t h e r m a l d e c o m p o s i -

t i o n o f u r e a ( a t 6 0 ° C ) w a s u s e d t o i n c r e a s e t h e

s o l u t i o n p H w h i c h r e s u l t e d i n n u c l e a t i o n a n d

g r o w t h o f r e l a t i v e l y l a r g e , o p t i c a l l y c l e a r

n e w b e r y i t e c r y s t a l s ( 5 x 5 x 5 m m 3 ) . T h e

m i n e r a l n e w b e r y i t e i s c u r r e n t l y f o u n d i n b a t

g u a n o , u r i n a r y s t o n e s , a n d a n i m a l c a l c u l i . I n

t h e a n c i e n t o c e a n b e f o r e t h e d e v e l o p m e n t o f

l i f e , n e w b e r y i t e w a s p r o b a b l y t h e d o m i n a n t

p h o s p h a t e m i n e r a l a n d , h e n c e , m a y h a v e

p l a y e d a r o l e i n t h e e v o l u t i o n o f l i f e o n t h e

p l a n e t . T h e p r e s e n t i n t e r e s t i n n e w b e r y i t e ,

h o w e v e r , i s r e l a t e d t o a n u n u s u a l c r y s t a l l i n e -

t o - a m o r p h o u s t r a n s i t i o n t h a t o c c u r s d u r i n g

h e a t i n g . T h i s t r a n s i t i o n i s i n v e s t i g a t e d u s i n g

h i g h - p e r f o r m a n c e l i q u i d c h r o m a t o g r a p h y

( H P L C ) , x - r a y d i f f r a c t i o n ( X R D ) , d i f f e r e n t i a l

s c a n n i n g c a l o r i m e t r y ( D S C ) , a n d t h e r m o -

g r a v i m e t r i c a n a l y s i s . T h e d e h y d r a t i o n o f n e w -

b e r y i t e r e s u l t s i n a m o r p h o u s X R D p a t t e r n s t h a t

r e m a i n e s s e n t i a l l y u n c h a n g e d o v e r t h e i n t e r v a l

b e t w e e n 1 5 0 a n d 6 0 0 ° C . I n c o n t r a s t , o v e r t h e

s a m e t e m p e r a t u r e i n t e r v a l , t h e H P L C r e s u l t s

( F i g . 6 . 2 2 ) s h o w a d r a m a t i c e v o l u t i o n i n t h e

d i s t r i b u t i o n o f c h a i n s o f c o r n e r - l i n k e d PO4

t e t r a h e d r a r e s u l t i n g i n t h e f o r m a t i o n o f c h a i n s

u p t o 1 3 PO4 t e t r a h e d r a i n l e n g t h . A b o v e

6 0 0 ° C , c r y s t a l l i n e M g 2 P 2 0 7 i s f o r m e d . A t e a c h

a n n e a l i n g t e m p e r a t u r e t h e d i s t r i b u t i o n o f

p h o s p h a t e a n i o n s i s i n a g r e e m e n t w i t h , t h e o r y .

D u r i n g t h e c r y s t a l l i n e - t o - a m o r p h o u s t r a n s i -

t i o n , t h e o r i g i n a l c r y s t a l s h a p e i s p r e s e r v e d

e v e n t h o u g h t h e c r y s t a l s l o s e u p t o 3 6 % o f t h e i r

o r i g i n a l w e i g h t . H i g h - p r e s s u r e D S C e x p e r i -

m e n t s w i t h n e w b e r y i t e r e s u l t e d i n t h e f o r m a -

t i o n o f a u n i q u e c r y s t a l l i n e p h o s p h a t e p h a s e

t h a t c o n t a i n e d e q u a l a m o u n t s o f o r t h o p h o s -

p h a t e a r i d p y r o p h o s p h a t e a n i o n s .

1 . S u m m a r y o f p a p e r : Journal of Materials Research ( i n p r e s s ) .

194. \ i u \ \ '

0 10 20 30 MJ 0 10 20 30 <<0

T I M E (min)

F i g . 6 . 2 2 . C h r o m a t o g r a m s f r o m s a m p l e s o f M g H P 0 4 * 3 H 2 0 h e a t e d i n f l o w i n g o x y g e n f o r o n e h o u r a t t h e i n d i c a t e d t e m p e r a t u r e s . T h e p o s i t i o n a n d a r e a u n d e r e a c h p e a k i n t h e c h r o -m a t o g r a m i n d i c a t e t h e i d e n t i t y a n d q u a n t i t y o f a p a r t i c u l a r p h o s p h a t e a n i o n d e s i g n a t e d b y P i , P 2 , . . . P n . A p h o s p h a t e a n i o n l a b e l e d P „ m e a n s t h a t t h e a n i o n c o n s i s t s o f n c o r n e r - l i n k e d PO4 t e t r a h e d r a . T h e w a t e r c o n t e n t , x, o f t h e s a m -p l e s a s d e t e r m i n e d f r o m w e i g h t l o s s m e a s u r e -m e n t s i s a l s o s h o w n .

^ S I N G L E - C R Y S T A L A N A L Y S I S O F M I X E D ( L n / T b P 0 4 ) O R T H O P H O S P H A T E S 1

D . F. Mullica,2 E. L. Sappenfield,2 and L. A. Boatner

N e w r e s u l t s h a v e b e e n o b t a i n e d i n t h e

c o u r s e o f a c o n t i n u i n g s y s t e m a t i c i n v e s t i g a t i o n

o f t h e m o r p h o l o g i c a l a n d s t r u c t u r a l p r o p e r t i e s o f

m i x e d s o l i d - s o l u t i o n o r t h o p h o s p h a t e s . S t r u c -

t u r a l d a t a h a v e n o w b e e n r e f i n e d f o r s e v e r a l

m i x e d - l a n t h a n i d e o r t h o p h o s p h a t e s w i t h v a r y i n g

r e l a t i v e r a r e - e a r t h c o m p o s i t i o n s . T h e s e r e s u l t s

p r o v i d e a b a s i s f o r f u t u r e s o l i d s t a t e c h e m i c a l

i n v e s t i g a t i o n s d e a l i n g w i t h t h e p r o c e s s o f t h e

s t r u c t u r a l i n t e g r a t i o n a n d a s s o c i a t i o n o f d i v e r s e

c a t i o n s , a - a c t i v e t r a n s u r a n i c i s o t o p e s , a n d f i s -//

s i o n p r o d u c t i o n s i n t o t h e l a t t i c e s o f m i x e d

L n / L n P 0 4 s y s t e m s . A d d i t i o n a l l y , f r o m t h e

p r a c t i c a l p o i n t o f v i e w , u n r e s o l v e d p r o b l e m s

r e l a t e d t o r a d i o a c t i v e w a s t e d i s p o s a l a r e i m -

p a c t e d b y t h e r e s u l t s o f s o l i d s t a t e s t r u c t u r a l

s t u d i e s o f t h e t y p e p r e s e n t e d h e r e . S u c h r e s u l t s ,

i n f a c t , a d d r e s s d i r e c t l y t h e q u e s t i o n o f t h e p r a c -

t i c a l i t y o f u s i n g m o n a z i t e - t y p e a n d / o r z i r c o n -

t y p e s t r u c t u r a l a n a l o g u e s a s p r i m a r y h o s t

l a t t i c e s f o r a c t i n i d e - w a s t e d i s p o s a l . I n v e s t i g a -

t i o n s o f m i x e d - l a n t h a n i d e o r t h o p h o s p h a t e s a r e

p o s s i b l e b e c a u s e s o l i d s o l u t i o n s o f t h e s e c o m -

p o u n d s c a n b e s y n t h e s i z e d o v e r a w i d e r a n g e o f

m i x e d r a r e - e a r t h c o m p o s i t i o n s [ i . e . , ( L n i _ x ^ V

L n x ® ) P 0 4 ] . T h i s c a p a b i l i t y s u g g e s t s t h a t w i t h i n

c e r t a i n l i m i t a t i o n s , i t s h o u l d b e p o s s i b l e t o a d j u s t

t h e l o c a l c r y s t a l - f i e l d s t r e n g t h a t t h e L n - s i t e .

T h i s t y p e o f s t r u c t u r a l r e g u l a t i o n m a y a l l o w t h e

m a g n e t i c , o p t i c a l , a n d o t h e r p r o p e r t i e s o f

d o p a n t i o n s i n m i x e d - p h o s p h a t e s y s t e m s t o b e

c o n t r o l l e d .

T h e s t r u c t u r a l i n v e s t i g a t i o n s o f t h e m i x e d

l a n t h a n i d e o r t h o p h o s p h a t e s 1 : 1 ( G d / T b ) P 0 4 ,

3 : 1 ( G d / T b ) P 0 4 , a n d 9 : 1 ( L u / T b ) P 0 4 w e r e c a r -

r i e d o u t b y t h e u s e o f t h r e e - d i m e n s i o n a l s i n g l e -

c r y s t a l x - r a y d i f f r a c t o m e t r y . E a c h m i x e d

o r t h o p h o s p h a t e , c o m p o u n d c r y s t a l l i z e d i n t h e

195.

t e t r a g o n a l s p a c e g r o u p 7 4 1 / a m d ( D 4 h1 9 , N o . 1 4 1 )

( Z = 4 ) w i t h l a t t i c e c o n s t a n t s o f a = 6 . 9 4 4 9 ( 9 ) ,

6 . 9 6 4 7 ( 7 ) , a n d 6 . 8 0 0 3 ( 8 ) a n d c = 6 . 0 6 C 0 ( 1 8 ) ,

6 . 0 9 0 0 ( 6 ) , a n d 5 . 9 6 3 8 ( 6 ) f o r 1 : 1 ( G d / T b ) P 0 4 ,

3 : 1 ( G d / T b ) P 0 4 , a n d 9 : 1 ( L u / T b ) P 0 4 , r e s p e c -

t i v e l y . T h e f i n a l l e a s t - s q u a r e s f u l l - m a t r i x

r e f i n e m e n t s , b a s e d o n 3 1 3 , 3 1 0 , a n d 2 8 3 u n i q u e

r e f l e c t i o n s , y i e l d e d R - v a l u e s e q u a l t o 0 . 0 2 3 ,

0 . 0 1 7 , a n d 0 . 0 3 0 , r e s p e c t i v e l y . T h e l a n t h a n i d e

i o n s a r e e i g h t c o o r d i n a t e d t o o x y g e n a t o m s , a n d

t h e r e s u l t i n g p o l y h e d r a a r e b e s t d e s c r i b e d a s

t w o o r t h o g o n a l i n t e r p e n e t r a t i n g t e t r a h e d r a , b i s -j i

b i s p h e n o i d a l ( D 2 d ) g e o m e t r y ( F i g . 6 . 2 3 ) . E a c h

(a) (b)

F i g . 6 . 2 3 . A p r o j e c t e d v i e w - o f t h e e i g h t -c o o r d i n a t e d m i x e d ( L n / T b ) P 0 4 s y s t e m , ( a ) T h e t w o i n t e r p e n e t r a t i n g t e t r a h e d r a l ( b i s p h e n o i d a l ) s e t s , w h i c h a r e h o r i z o n t a l a n d p e r p e n d i c u l a r t o t h e v i e w e r , a r e q u i t e d i s t i n c t i v e , ( b ) A d i s t o r t e d t r i a n g u l a t e d d o d e c a h e d r o n ( b i s - b i s p h e n o i d , E>2d) i s f o r m e d b y c o n n e c t i n g t h e o x y g e n v e r t i c e s . T h e f o u r - c o o r d i n a t e d p h o s p h a t e g r o u p d i s p l a y s a d i s t o r t e d t e t r a h e d r a l g e o m e t r y .

o r t h o g o n a l t e t r a h e d r o n h a s d i s t i n c t L n - O b o n d

l e n g t h s . T h e P 0 4 g r o u p s i n e a c h c o m p o u n d

f o r m d i s t o r t e d t e t r a h e d r a . T h e i m p o r t a n t b o n d

d i s t a n c e s a n d a n g l e s , c r y s t a l d a t a , a n d p a r a m -

e t e r s h a v e b e e n d e t e r m i n e d f o r t h e v a r i o u s

m i x e d o r t h o p h o s p h a t e s .

1 . S u m m a r y o f p a p e r : Journal of Solid State Chemistry ( i n p r e s s ) .

2 . B a y l o r U n i v e r s i t y , W a c o , T e x . 7 6 7 9 8 .

/ /

C O N C E P T U A L D E S I G N R E P O R T F O R P R O P O S E D B E A M L I N E S A T T H E A D V A N C E D P H O T O N S O U R C E 1

B. C. Larson and J. Z . Tischler

C o n c e p t u a l d e s i g n w o r k i s i n p r o g r e s s o n a

p r o p o s e d b e a m l i n e a t t h e A d v a n c e d P h o t o n

S o u r c e ( A P S ) . T h i s p r o p o s a l i s a c o l l a b o r a t i v e

a c c e s s t e a m ( C A T ) e f f o r t b V t h e S o l i d S t a t e a n d

t h e M e t a l s a n d C e r a m i c s d i v i s i o n s o f O R N L , t h e

U n i v e r s i t y o f I l l i n o i s a t U r b a n a - C h a m p a i g n

( U I U C ) , a n d A l l i e d - S i g n a l , I n c . , ( A S ) t o i n s t r u -

m e n t a s e c t o r c o m p o s e d o f a h u n d u l a t o r i n s e r -

t i o n d e v i c e ( I D ) b e a m l i n e a n d a b e n d i n g m a g n e t

( B M ) b e a m l i n e a t t h e A P S . T h e i n s t r u m e n t a t i o n

w i l l i n c l u d e a h i g h - r e s o l u t i o n d i f f r a c t i o n s t a t i o n

a n d a s u r f a c e / i n t e r f a c e d i f f r a c t i o n s t a t i o n o n t h e

h i g h - b r i g h t n e s s u n d u l a t o r I D l i n e a n d a n

a b s o r p t i o n s p e c t r o s c o p y s t a t i o n a n d a d i f f u s e

s c a t t e r i n g a n d g e n e r a l d i f f r a c t i o n s t a t i o n o n t h e

B M l i n e , a s s h o w n i n F i g . 6 . 2 4 .

T h e C A T a f f i l i a t i o n w i t h U I U C a n d A S w i l l

p r o v i d e d i r e c t a c c e s s t o t h e h i g h f l u x , h i g h

c o l l i m a t i o n , s m a l l b e a m s i z e , a n d t i m e - s t r u c t u r e

f e a t u r e s o f t h e 7 - G e V s o u r c e p r e s e n t l y u n d e r

c o n s t r u c t i o n a t A r g o n n e N a t i o n a l L a b o r a t o r y .

A t a n e n e r g y o f 8 k e V t h e s a g i t t a l l y a n d v e r t i -

c a l l y f o c u s e d I D l i n e w i l l p r o v i d e - 2 0 t i m e s

h i g h e r flux, 4 0 t i m e s h i g h e r c o l l i m a t i o n , a n d a

196.

b e a m s i z e o n e - t h i r d t h a t o f t h e s a g i t t a l l y f o c u s e d

X - 1 4 b e a m l i n e t h a t i s o p e r a t e d b y O R N L a n d

U I U C a t t h e N a t i o n a l S y n c h r o t r o n L i g h t S o u r c e

( N S L S ) . T h e m o r e c o n v e n t i o n a l B M l i n e w i l l

h a v e c o l l i m a t i o n s i m i l a r t o X - 1 4 , b u t w i t h - 5

t i m e s t h e f l u x a t 8 k e V a n d l e s s t h a n o n e - h a l f t h e

b e a m s i z e . B o t h t h e I D a n d B M l i n e s w i l l p r o -

v i d e a n o t h e r o r d e r o f m a g n i t u d e ( r e l a t i v e )

i n c r e a s e i n f l u x f o r e n e r g i e s > 2 0 k e V b e c a u s e o f

t h e m o r e r a p i d f a l l o f f w i t h e n e r g y o f t h e 2 . 5 - G e V

N S L S . T h e h i g h e r c o l l i m a t i o n a n d r e d u c e d

b e a m s i z e w i l l b e p a r t i c u l a r l y i m p o r t a n t f o r s u r -

f a c e s c a t t e r i n g , h i g h - r e s o l u t i o n d i f f u s e s c a t t e r -

i n g , p o l a r i z e d b e a m m a g n e t i c x - r a y s c a t t e r i n g ,

a n d m e V - a n d n e V - r a n g e e n e r g y r e s o l u t i o n

x - r a y s c a t t e r i n g . T h e A P S t i m e - s t r u c t u r e ( 1 2 0 - p s

p u l s e w i d t h a n d 1 7 7 - n s p u l s e s p a c i n g ) w i l l p r o -

v i d e f o r n a n o s e c o n d r e s o l u t i o n d i f f r a c t i o n m e a -

s u r e m e n t s , w h i c h a r e n o t a v a i l a b l e u s i n g t h e

1 9 - n s p u l s e s p a c i n g o f t h e N S L S , a n d t h e

c o m b i n a t i o n o f t i m e - s t r u c t u r e , h i g h c o l l i m a t i o n ,

a n d h i g h f l u x w i l l p r o v i d e n e V r e s o l u t i o n

r e s o n a n t x - r a y b e a m s w i t h 1 0 0 - 1 0 0 0 t i m e s t h e

p o w e r a v a i l a b l e u s i n g e x i s t i n g w i g g l e r

s y n c h r o t r o n s o u r c e s .

1 . S u m m a r y o f Conceptual Design Report for the UNI-CAT Beam Line Proposal ( s u b m i t t e d t o A P S B e a m L i n e P r o p o s a l R e v i e w C o m m i t t e e ) .

Beam Line General Layout

0 M E T E R S 5 10 S C A L E 2 0 3 0 4 0

I — I — 1 — 1 — I — I — 1 — I — 1 — I — I — l — I — I — I — I — I — I — I I I I i ' i I • i i ' I i i i i I i i i • I

F i g . 6 . 2 4 . C o n c e p t u a l d e s i g n p l a n v i e w o f t h e u n d u l a t o r I D a n d B M b e a m l i n e s p r o p o s e d f o r t h e i\ps.

V .

Publications and Papers

(October 1,1990-March 31,1992)

JOURNAL ARTICLES

M . M . A b r a h a m a n d C . E . B a m b e r g e r , " E l e c t r o n P a r a m a g n e t i c R e s o n a n c e S p e c t r o s c o p i c D e t e r m i n a t i o n o f T i 3 + i n S e v e r a l T i t a n i u m P h o s p h a t e C o m p o u n d s , " J. Am. Ceram. Soc. 74, 2299 ( 1 9 9 1 ) . ,

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R. A. Zuhr, T. E. Haynes, M. D. Galloway, S. Tanaka, A. Yamada, and I. Yamada, "Formation of Aluminum Films on Silicon by Ion Beam Deposition: A Comparison with Ionized Cluster Beam Deposition," p. 308 in Ion Beam Modification of Materials '90, ed. by S. P. Withrow and D. B.

/ • Poker, North-Holland, Amsterdam, 1991.

REPORTS ISSUED

Y. Chen and F. W. Wiffen, DOE Task Force Meeting on Electrical Breakdown of Insulating Ceramics in a High Radiation Field, Oak Ridge National Laboratory, CONF-9105176 (August 1991).

J. A. Fernandez-Baca, R. M. Nicklow, M. Hagen, and Y. Tsunoda, "A Study of the Magnetic Excitations in the Itinerant A.ntiferromagnet Mn^Cuio," p- 94 in ILL Experimental Reports and Theory College Activities, Institut Laue Langevin, Grenoble, France (1990).

D. Gibbs, G. Griibel, D. M. Zehner, D. L. Abemathy, and S. G. J. Mochrie, "Structure and Phases of : Pt(001) Surface," p. 317 in National Synchrotron Light Source Annual Report 1990, Brookhaven

National Laboratory, BNL-52272, (April!991).

G. Griibel, K. G. Huang, Doon Gibbs, D. M. Zehner, A. R. Sandy, and S. G. J. Mochrie, "High-Temperature Reconstruction of Pt(lll)," p. 318 in National Synchrotron Light Source Annual Report 1990, Brookhaven National Laboratory, BNL-52272 (April 1991).

G. R. Gruzalski, D. M. Zehner, S.-C. Lui, and D. Heskett, "Work-Function Variations Accompanying Changes in the Composition of HfCx and TaCr," p. 143 in National Synchrotron Light Source Annual Report 1990, Brookhaven National Laboratory, BNL-52272 (April 1991).

B. C. Larson and C. J. Sparks, DOE/DMS Workshop on Future Synchrotron VUV and X-Ray Beam Lines, Oak Ridge National Laboratory, CONF-9110340 (March 1992).

216

V |! S.-C. Lui, G. R. Gruzalski, D. M. Zehner, and DJ;i:;Va<t, "Surface Core Level Shifts for Hf(0001),"

p. 143 in National Synchrotron Light So'L'c ••• xual Report 1990, Brookhaven National Laboratory, BNL-52272 (April 1991). , <

S. G. J. Mochrie, D. M. Zehner, B. M. Ocko, anc. i '" ^bs, "Phases and Transitions of the Au(OOl) Surface," p. 307 in National SynchrotrorA,t /<•; r esource Annual Report 1990, Brookhaven National Laboratory, BNL-52272 (April, 1^1).''

A. R. Sandy, S. G. J. Mochrie, K. G. Huang, L. D. Gibbs, B. M. Ocko, and D. M. Zehner, "X-Ray Surface Diffraction Study of the Au( l l l ) Surface," p. 309 in National Synchrotron Light Source Annual Report 1990, Brookhaven National Laboratory, BNL-52272 (April 1991).

A. R. Sandy, S. G. J. Mochrie, K. G. Huang, L'i D. Gibbs, and D. M. Zehner, "X-Ray Reflectivity Study of the Relaxation of the Au(110) Surface," p. 308 in National Synchrotron Light Source Annual Report 1990, Brookhaven National Laboratory, BNL-52272 (April 1991).

A. R. Sandy, S. G. J. Mochrie, K. G. Huang, G. Grubel, L. D. Gibbs, and D. M. Zehner, "The Pt(l l l ) Surface—X-Ray Reflectivity," p. 308 in National Synchrotron Light Source Annual Report 1990, Brookhaven National Laboratory, BNL-52272 (April 1991).

PATENTS GRANTED

Yok Chen, Method for Enhancement of Useful Luminescence from Vacancy Defects in Refractory Oxides for Tunable Lasers, U.S. Patent No. 4,9963,755 (October 16, 1990).

Chin-Chi Tsai, Steven M. Gorbatkin, and Lee A. Berry, Plasma Generating Apparatus for Large Area Plasma Processing, U.S. Patent No. 5,032,202 (July 16, 1991).

THESES

J. G. Ossandon, "Magnetization Studies of the Effects of Oxygen Deficiency 5 on the Superconductive Properties of Aligned YBa2Cu307.5 Materials," Ph.D. Thesis, The University of Tennessee, Knoxville, Tennessee, 1991.

PAPERS PRESENTED AT TECHNICAL MEETINGS

DOE-BES Information Meeting, Argonne, Illinois, October 1-2,1990:

H. L. Davis, "Layer-By-Layer Constituent Segregation in Surfaces of Substitutionally Random Binary Alloys" (invited paper)

Douglas H. Lowndes, David P. Norton, J. D. Budai, D. K. Christen, and C. E. Klabunde, "Preparation and Properties of High-Tc Superconductor Superlattices" (invited paper)

217.

S. J. Pennycook, "Compositional Imaging of Interfaces in Semiconductors and Superconductors by Z-Contrast STEM" (invited paper)

SPIE Conference on Progress in High-Temperature Superconducting Transistors, Santa Clara, California, October 4-5,1990:

D. H. Lowndes, David P. Norton, J. D. Budai, D. K. Christen, C. E. Klabunde, R. J. Warmack, and S. J. Pennycook, "Growth and Transport Properties of Y-Ba-Cu-O/Pr-Ba-Cu-O Superlattices" (invited paper)

Thirty-Seventh Annual AVS Symposium and Topical Conferences, Toronto, Canada, October 8-12, 1990:

Arthur P. Baddorf and E. W. Plummer, "Anharmonicity in Surface Phonons on Cu(110)"

B. Blum, E. W. Plummer, H. L. Davis, and D. M. Zehner, "Bi-Induced Overlayer Structures on Cu(001)"

H. L. Davis, D. M. Zehner, D. V. Gemunden, B. Dotsch, and K. Miiller, "Layer-by-Layer Segregation and Deep Multilayer Relaxation in the Random Alloy Surface MossReisOOO)"

S. L. Hulbert, C. C. Kao, R. F. Garrett, M. Weinert, R. A. Bartynski, S. Yang, E. Jensen, and D. M. Zehner, "A Comparison of the Surface Electronic Structure of Ta(100) and TaC(l l l ) by Auger Photoelectron Coincidence Spectroscopy"

A. L. Wachs, J. B. Bates, N. J. Dudney, R. A. Zuhr, C. F. Luck, and J. D. Robertson, "Plasma Diagnostic Studies of the Influence of Process Variables upon the Compositions of Electrolyte Films Deposited by RF Magnetron Sputtering"

D. M. Zehner, S.-C. Lui, G. R. Gruzalski, D. R. Heskett, and X. Shi, "Surface 4/ Core-Level Shift in Hf(0001)"

J.-K. Zuo and J. F. Wendelken, "(V3xV3)R30° Domain Growth of Ag on the Si ( l l l ) Surface"

The Mining, Minerals, and Materials Society Fall Meeting, Detroit, Michigan, October 15-18,1990:

J. J. Hoyt, and S. Spooner, "The Study of Particle Coarsening by Small-Angle Scattering"

C. S. Pande, C. L. Void, M. A. Imam, E. Dantsker, and S. Spooner, "Study of Early Stages of Precipitation Kinetics in HSLA (A710) Steel Using Small-Angle Neutron Scattering"

S. Spooner and S. A. David, "Investigation of Strain Distributions in a l-in.-Thick Stainless Steel Plate Containing a Multiple-Pass Weld"

218.

Eleventh International Conference on Advanced Neutron Sources (ICANS-XI), Tsukuba, Japan, October 22-26,1990:

John B. Hayter, "Optical Neutron Polarizers" (invited paper)

John B. Hayter, "Status of the Advanced Neutron Source" (invited paper)

Thirty-Fifth Annual Conference on Magnetism and Magnetic Materials, San Diego, California, October 29-November 1,1990:

J. W. Cable, B. Gillon, I. Mirebeau, G. Parette, and Y. Nakai, "Atomic and Magnetic Spatial Correlations in Fe-13.5% V" [/. Appl. Phys. 69, 6150 (1991)]

S. M. Hayden, G. Aeppli, S.-W. Cheong, H. A. Mook, Z. Fisk, and D. Rytz, "Neutron Scattering Studies on Lanthanum Cuprates" [/. Appl. Phys. 69, 4519 (1991)] (invited paper)

H. A. Mook, "Recent Neutron Studies of High-Tc Materials" [/. Appl. Phys. 69, 5391 (1991)] (invited paper) i!

)) T. G. Perring, A. T. Boothroyd, D. McK. Paul, A. D. Taylor, R. Osbom, R. J. Newport, J. A.

Blackman, and H. A. Mook, "High-Energy Spin Waves in BCC Iron" [/. Appl. Phys. 69,6219 (1991)]

Twelfth Annual International Conference of the IEEE/Engineering in Medicine and Biology Society (IEEE/EMBS), Philadelphia, Pennsylvania, November 1-4,1990:

S. H. Liu, Theodore Kaplan, and L. J. Gray, "Deterministic Sand Pile—Route to Chaos in Large Systems" (invited paper) o

i/ Annual Meeting of the Optical Society of America, Boston, Massachusetts, November 4-9,1990:

G. E. Jellison, Jr., 'The Use of the Biased Estimator in the Interpretation of Spectroscopic Ellipsometry Data"

G. E. Jellison, Jr., and B. C. Sales, "The Determination of the Optical Functions of Transparent Glasses Using Spectroscopic Ellipsometry"

Eleventh International Conference on the Application of Accelerators in Research and Industry, Denton, Texas, November 5-8,1990:

L. A. Berry and S. M. Gorbatkin, "Characteristics of ECR Plasmas for Advanced Deposition and Etch Technology"

T. E. Haynes and O. W. Holland, "A Comparative Study of Damage Accumulation in GaAs, Ge, and Si During Ion Implantation" (invited paper)

P. A. Zeijlmans van Emmichoven, C. C. Havener, F. W. Meyer, and D. M. Zehner, "Electron Emission During Multicharged Ion-Surface Interactions" (invited paper)

219.

Emerging Trends in Ion Implant Technology, San Jose, California, November 7,1990:

R. A. Zuhr, "Direct Deposition of Epitaxial Thin Films from Mass-Analyzed Low-Energy Ion Beams"

American Nuclear Society 1990 Winter Meeting, Washington, D.C., November 11-15,1992:

J. B. Hayter, "Advanced Neutron Source—The User's Perspective" (invited paper)

Materials Research Society Fall Meeting, Boston, Massachusetts, November 26-December 1,1990:

J. B. Bates, N. J. Dudney, A. L. Wachs, G. R. Gruzalski, R. A. Zuhr, B. C. Sales, and J. D. Robertson, "Thin-Film Amorphous Electrolytes" (invited paper)

S. P. Bozeman, C. T. Kao, N. R. Parikh, L. E. McNeil, M. L. Swanson, and T. E. Haynes, "Electrical, Optical, and Lattice Location Studies of Defects Created by Dual Implantation in GaF'

J. S. Brodkin, W. Franzen, R. J. Culbertson, and J. M. Williams, "Characterization of Ion-Implanted Aluminum and Iron by Spectroscopic Ellipsometry"

B. C. Chakoumakos, J. A. Fernandez-Baca, B. C. Sales, and H. A. Mook, Jr., "Rietveld Analysis of Bi2Sr2-xLaxCu06+y from Neutron Powder Diffraction Data"

M. F. Chisholm and S. J. Pennycook, "Structure of Grain Boundaries in YBa2Cu307_g Superconductors"

D. K. Christen, C. E. Klabunde, J. R. Thompson, H. R. Kerchner, D. P. Norton, D. H. Lowndes, R. Feenstra, and J. D. Budai, "Thermally Activated. Flux Motion and Limitations on Critical Currents in Epitaxial Thin Films of YBa2Cu307.x"

N. J. Dudney, J. B. Bates, A. L. Wachs, and C. F. Luck, "Sputter Deposition of Lithium Silicate-Lithium Phosphate Amorphous Electrolytes" (invited paper)

D. Eres, "Very High Speed Epitaxy Using Supersonic Molecular Jets" (invited paper)

R. Feenstra, D. K. Christen, J. D. Budai, M. D. Galloway, D. H. Lowndes, and D. P. Norton, "A New Method for Post-Annealing of YBa2Cu307.3t Films at Temperatures Below 800°C"

D. B. Geohegan, "In Situ Laser Ablation Plasma Diagnostics in the Film-Growth Regime— Effects of Ambient Background Gases"

A. Golanski, R. Feenstra, M. D. Galloway, J. L. Park, S. J. Pennycook, J. M. Williams, and C. W. White, "Ion Beam Synthesis of Buried Single-Crystal Erbium Silicide"

J. A. Horton, C. T. Liu, and S. J. Pennycook, "Grain Boundary Structure as a Function of Aluminum Level in Ni3Al"

T. E. Huber, P. W. Schmidt, C. A. Huber, and J. S. Lin, "SAXS Study of Selenium-Impregnated Porous Vycor Glass"

220

; i D. E. Jesson, S. J. Pennycook, and J.-M. Baribeau, "Direct Imaging of Intertacial Ordering in Ultrathin Sim(Ge„)p Superlattices Using Z-Contrast STEM"

H. R. Kerchner, J. O. Thomson, J. R. Thompson, J. Ossandon, D. P. Norton, and D. H. Lowndes, "Dynamic Magnetic Hysteresis of In Situ Grown YBa2Cu3C>7/PrBa2Cu307 Superlattice Thin Films"

David P. Norton, Douglas H. Lowndes, J. D. Budai, D. K. Christen, R. Feenstra, and B. C. Sales, "In Situ Growth of YBa2Cu307_x/Pro.7Yo.3BaCu07_x Superlattice Structures by Pulsed-Laser Ablation"

S. J. Pennycook, M. F. Chisholm, D. E. Jesson, D. P. Norton, and D. H. Lowndes, "Interface Structure and Interdiffusion in YBa2Cu307_x /PrBa2Cu307_x Superlattices Studied by Z-Contrast STEM"

S. J. Pennycook, D. E. Jesson, and M. F. Chisholm, "Compositional Imaging of Semiconductor Interfaces by Z-Contrast STEM"

B. C. Sales and B. C. Chakoumakos, "Enhancement of Tc with Rare-Earth Doping in Bi2Sr2.xRExCu06+y, RE = La, Pr, Nd, and Sm"

J. R. Thompson, Y. R. Sun, D. K. Christen, J. G. Ossandon, H. R. Kerchner, A. Marwick, and F. Holtzberg, "Reduced Hux Motion in High-/C, Proton-Irradiated Single-Crystal YBa2Cu307"

A. L. Wachs, J. B. Bates, N. J. Dudney, and C. F. Luck, "The Synthesis of Lithium Silicate-Lithium Phosphate Amorphous Electrolytes by RF Magnetron Sputtering: A Plasma Diagnostic Study"

The University of Miami Workshop on Electronic Structure and Mechanisms for High Superconductivity, Miami, Florida, January 3-9,1991:

R. A. Klemm and S. H. Liu, "Interlayer Pairing and c-Axis Versus ab-Plane Gap Anisotropy"

D. H. Lowndes and D. P. Norton, "Kosterlitz-Thouless-Like Behavior over Extended Ranges of Temperature and Layer Thickness in Crystalline YBa2Cu307„x /PrBa2Cu307 .x Superlattices" (invited paper)

Winter Meeting on Low-Temperature Physics, Cuernavaca, Mexico, January 13-16,1991:

L. Civale, M. W. McElfresh, A. D. Marwick, T. K. Worthirigton, A. P. Malozemoff, F. Holtzberg, C. Feild, J. R: Thompson, D. K. Christen, and M. A. Kirk, "Critical Currents in Proton-Irradiated YBa2Cu307_sCrystals" (invited paper)

Conference on the Microphysics of Surfaces: Beam-Induced Processes, Santa Fe, New Mexico, February 11-13,1991:

R. A. Zuhr and T. E. Haynes, "Oriented Aluminum Films on Silicon by Direct Ion Beam Deposition" [Technical Digest on The Microphysics of Surfaces: Beam-Induced Processes 3, 139 (1991)].

221.

TMS Annual Meeting, New Orleans, Louisiana, February 17-21,1991:

B. C. Sales, J. O. Ramey, J. C. McCallum, and L. A. Boatner, "Structural Differences Between the Glass State and Ion-Implanted Layers on Lead Pyrophosphate" (invited paper)

WATTec '91—Eighteenth Annual Technical Conference and Exhibition, Knoxville, Tennessee, February 19-22,1991:

J. B. Hayter, "Applications of the Advanced Neutron Source Reactor"

R. M. Moon, "Experimental Studies Being Conducted at the High Flux Isotope Reactor—Part 2" , (invited paper)

Generalized Structure Analysis System (GSAS) Workshop, Los Alamos New Mexico, February 27-March 1,1991:

B. C. Chakoumakos, G. A. Lager, and J. A. Fernandez-Baca, "Crystal Structure Refinements of Sr2Al206and the Hydrogarnet Sr3Al2(D404)3"

Materials in Washington/Washington Materials Forum, Washington, D.C., February 28-March 1, 1991:

S. M. Gorbatkin and L. A. Berry, "Poly-Si Etching Using Electron Cyclotron Resonance Microwave Plasma Sources" (invited paper)

Third U.S.-Mexico Atomic and Molecular Physics Symposium, Cocoyoc, Mexico, March 13-16,1991:

R. A. Phaneuf, F. W. Meyer, D. C. Gregory, C. C. Havener, P. A. Zeijlmans van Emmichoven, S. H. Overbury, D. M. Zehner, G. H. Dunn, J. S. Thompson, E. K. Wahlin, and A. C. H. Smith, "Low-Energy Collisions of Multiply Charged Ions with Electrons, Atoms, and Surfaces" (invited paper)

American Physical Society Meeting, Cincinnati, Ohio, March 18-22,1991:

A. P. Baddorf and B. S. Itchkawitz, "Adsorption on Single-Crystal K(110)" [Bull. Am. Phys. Soc. 36, 854 (1991)]

R. Berliner, L. M. Johnstone, J. Trivisonno, and H. G. Smith, "The Martinsitic Phase Transformation in Lithium Magnesium Alloys" [Bull. Am. Phys. Soc. 36,479 (1991)]

B. Blum, E. W. Plummer, H. L. Davis, and D. M. Zehner, "LEED-IV Analysis of Clean Cu(100) and Cu(100)-c(2x2)Bi" [Bull. Am. Phys. Soc. 36, 704 (1991)]

L. A. Boatner, R. E. Boekenhauer, J. Rankin, and D. L. Gilmore, "Ultrasonic Cavitation-Induced Fracture of MgO Single Crystals" [Bull. Am. Phys. Soc. 36,1035 (1991)]

J. D. Budai, R. T. Young, S. R. Ovshinsky, and B. S. Chao, "Epitaxial Orientations for YBaCuO Films on Silver Substrates" [Bull. Am. Phys. Soc. 36, 475 (1991)]

Y. Chen, M. M. Abraham, D. F. Pedraza, G. J. Pogatshnik, and B. D. Evans, "Radiation Damage in Sapphire Implanted with 3.8-MeV Fe2+ Ions" [Bull. Am. Phys. Soc. 36, 944 (1991)]

D. K. Christen, R. Feenstra, C. E. Klabunde, D. P. Norton, and J. D. Budai, "Effects of Oxygen Composition on Critical Currents and Flux Pinning in Epitaxial YBa2Cu307-;c Thin Films" [Bull. Am. Phys. Soc. 36, 882 (1991)]

L. Civale, A. Marwick, T. K. Worthington, L. Krusin-Elbaum, A. P. Malozemoff, F. Holtzberg, C. A. Feild, J. R. Thompson, and M. A. Kirk, "Critical Current Enhancement by the Extended Vortex Confinement in YBaCuO Single Crystals" [Bull. Am. Phys. Soc. 36, 669 (1991)]

J. F. Cooke, J. A. Blackman, and K. N. Trohidou, "Itinerant-Electron Theory of Magnetic Excitations in Ferromagnetic Iron and Cobalt" [Bull. Am. Phys. Soc. 36, 642 (1991)]

H. L. Davis, D. M. Zehner, B. Dotsch, A. Wimmer, and K. Muller, "Layer-by-Layer Segregation and Deep Multilayer Relaxation in the Mo7sRe25(100) Surface" [Bull. Am. Phys. Soc. 36, 705 (1991)]

P. DiAntonio, J. Toulouse, and L. A. Boatner, "Distortion-Induced First-Order Raman Lines at 200 and 279 cm"1 in KTN and KLT" [Bull. Am. Phys. Soc. 36,1021 (1991)]

B. Dotsch, A. Wimmer, L. Hammer, K. Miiller, H. L. Davis, and D. M. Zehner, "LEED and HREELS Investigations of the Hydrogen-Covered Moo.ssReo.isUOO) Surface" [Bull. Am. Phys. Soc. 36, 705 (1991)]

R. Feenstra, S. J. Pennycook, D. P. Norton, and J. D. Budai, "Localized Conversion of Epitaxial YBCO from C-L to a l by Ion Implantation and Low Oxygen Pressure Annealing" [Bull. Am. Phys. Soc. 36, 425 (1991)]

K. P. Gallagher, X. Zhang, J. P. Rung, and J. S. Lin, "Cocrystallization in Blends of Polybutylene Terephthalate and Poly(ester-ether) Segmented Block" [Bull. Am. Phys. Soc. 36, 435 (1991)]

' >

P. M. Gehring, H. Chou, S. M. Shapiro, J. Toulouse, D. Rytz, and L. A. Boatner, "High-Resolution X-Ray Scattering Study of the Dipolar Glass K(TaxNbi.x)03" [Bull. Am. Phys. Soc. 36, 656 (1991)]

G. Griibel, Doon Gibbs, D. M. Zehner, D. L. Abernathy, and S. G. J. Mochrie, "Phase Behavior of Au and Pt(001) Surfaces" [Bull. Am. Phys. Soc. 36, 457 (1991)]

T. E. Huber, P. W. Schmidt, J. S. Lin, and C. A. Huber, "SAXS Study of Selenium-Injected Porous Vycor Glass" [Bull. Am. Phys. Soc. 36, 610 (1991)]

G. E. Jellison, Jr., "Examination of Thin Si02 Films on Si Using Spectroscopic Polarization Modulation Ellipsometry" [Bull. Am. Phys. Soc. 36, 645 (1991)]

O. T. Jiang, T. Gustafsson, P. Haberle, and D. M. Zehner, "Surface Structures of Clean and Reconstructed Au(113)" [Bull. Am. Phys. Soc. 36, 705 (1991)]

E. C. Jones, D. K. Christen, C. E. Klabunde, J. R. Thompson, D. P. Norton, R. Feenstra, D. H. Lowndes, and J. D. Budai, "Transport Critical Currents in Granular-Oriented YBa2Cu307.x Thin Films" [Bull. Am. Phys. Soc. 36, 882 (1991)]

223.

R. A. Klemm and S. H. Liu, "Intra- Versus Interlayer Pairing in Layered Superconductors: Role of the Magnetic Field" [Bull. Am. Phys. Soc. 36, 420 (1991)]

B. C. Larson and J. Z. Tischler, "Mossbauer Resonant X-Ray Beams for High-Resolution X-Ray Spectroscopy" [Bull. Am. Phys. Soc. 36, 625 (1991)]

S. H. Liu and R. A. Klemm, "Intra- Versus Interlayer Pairing in Layered Superconductors: Three- and Four-Layer Models" [Bull. Am. Phys. Soc. 36, 771 (1991)]

D. H. Lowndes, "Copper Oxide Superconducting Superlattices" [Bull. Am. Phys. Soc. 36, 367 (1991)] (invited paper)

H. A. Mook, "Phonons and Spin Fluctuations in High-Tc Superconductors" [Bull. Am. Phys. Soc. 36, 387 (1991)] (invited paper)

David P. Norton, "High-Tc Superconductivity and Hole Filling in R-123 Superlattices and Thin Films" [Bull. Am. Phys. Soc. 36, 731 (1991)] (invited paper)

J. G. Ossandon, J. R. Thompson, B. C. Sales, D. K. Christen, H. R. Kerchner, B. C. Chakoumakos, J. E. Tkaczyk, J. O. Thomson, and Y. R. Sun, "Influence of Oxygen Deficiency on the Reversible and Irreversible Superconducting Properties of Grain-Aligned YBa2Cu30y.x Ceramics" [Bull. Am. Phys. Soc. 36,1030 (1991)]

W. M. Pramenko, R. C. Head, G. J. Pogatshnik, Y. Chen, and M. M. Abraham, "Comparative Thermoluminescence Studies of Neutron-Irradiated and Thermochemically Reduced CaO Crystals" [Bull. Am. Phys. Soc. 36, 944 (1991)]

Mark Rasolt, Taner Edis, and Zlatko Tesanovic, "Kosterlitz-Thouless Transition and Charge Redistribution in the Superconductivity of YBCO-PBCO Superlattices" [Bull. Am. Phys. Soc. 36, 732 (1991)]

A. R. Sandy, S. G. J. Mochrie, G. Grubel, K. G. Huang, Doon Gibbs, and D. M. Zehner, "High-Temperature Reconstruction of Pt(lll)" [Bull. Am. Phys. Soc. 36, 457 (1991)]

Paul W. Schmidt, David M. Nelson, Yanyan Tang, G. Walter, R. Kranold, and J. S. Lin, "Small-Angle X-Ray Scattering Studies of Some Porous Glasses and Precursor Materials from Which the Glasses Were Made" [Bull. Am. Phys. Soc. 36, 610 (1991)]

E. Y. Sheu, M. M. De Tar, D. A. Storm, and J. S. Lin, "Small-Angle X-Ray Scattering Study for Droplet/Lamellae Phase Transition of AOT/Water/Decane Microemulsion" [Bull. Am. Phys. Soc. 36,1007 (1991)]

H. G. Smith, "Structure and Lattice Dynamics of the 9R Phase of Samarium" [Bull. Am. Phys. Soc. 36, 918 (1991)]

Y. Sun, J. R. Thompson, F. Holtzberg, D. K. Christen, and J. G. Ossandon, "Relaxation of Magnetization in Single-Crystal, High-/C YBajCusOy Superconductor" [Bull. Am. Phys. Soc. 36, 369 (1991)]

J. R. Thompson, J. G. Ossandon, D. K. Christen, H. R. Kerchner, and H. A. Mook, "The Irreversibility Line and Upper Critical Field of Single-Crystal Lai.ssSro.isCuO^s" [Buff. Am. Phys. Soc. 36, 618 (1991)]

224.

J. Z. Tischler, B. C. Larson, and P. Zschack, "Effect of a Resonant Filter on the Time Structure of Mossbauer Resonant X-Ray Beams" [Bull. Am. Phys. Soc. 36, 625 (1991)]

D. G. Tonn, D. B. Poker, R. E. Boekenhauer, and L. A. Boatner, "RBS Channeling Study of Ultrasonic Cavitation Damage on Single-Crystal MgO Surfaces" [Bull. Am. Phys. Soc. 36, 1035 (1991)]

]. Toulouse, Henry Chou, S. Shapiro, B. Hennion, and L. A.- Boatner, "Phase Transition and Acoustic-Optic Mode Interaction in KTa03:Nb" [Bu/J. Am. Phys. Soc. 36, 762 (1991)]

X. M. Wang, L. A. Knauss, J. Toulouse, and L. A. Boatner, "Nonlinear Dielectric Behavior in the Mixed Ferroelectric KTa^NbÔs" [Bull. Am. Phys. Soc. 36, 1023 (1991)]

S. Zhu, D. K. Christen, C. E. Klabunde, R. Feenstra, D. P. Norton, and D. H. Lowndes, "Aspects of Thermally Activated Hux Motion in YBa2Cu307_x Epitaxial Thin Films" [Bull. Am. Phys. Soc. 36, 833 (1991)]

J.-K. Zuo and J. F. Wendelken, "Growth Kinetics of the Ag( l l l ) Island to (V3xV3)R30°C Phase Transition for Ag/Si( l l l )" [Bull. Am. Phys. Soc. 36, 407 (1991)]

Gordon Conference on Superconductivity, Ventura, California, March 19-23,1991:

H. A. Mook, "Neutron Scattering Measurements on High-Temperature Superconductors" (invited paper)

Seventh Oxford Conference on Microscopy of Semiconducting Materials, Oxford, United Kingdom, March 25-28,1991:

S: J. Pennycook, D. E. Jesson, and M. F. Chisholm, "High-Resolution Z-Contrast Imaging of Superlattices and Heterostructures" (invited paper)

Oak Ridge Workshop on Laser Ablation Mechanisms and Applications, Oak Ridge, Tennessee, April 8-10,1991:

S David B. Geohegan, "Spectroscopic and Ion Probe Characterization of Laser-Produced Plasmas

Used for Thin-Film Growth" (invited paper)

David P. Norton, D. H. Lowndes, X. Zheng, R. J. Warmack, S. J. Pennycook, and J. D. Budai, "Superconducting Transport Properties and Surface Microstructure for YBa2Cu3C>7.g" (invited paper)

Scanning '91, Atlantic City, New Jersey, April 8-12,1991:

D. E. Jesson and S. J. Pennycook, "Intuitive Imaging of Semiconductor Interfaces Using Z-Contrast STEM" (invited paper)

225.

Spring Meeting of the German Physical Society, Miinster, Germany, April 8-12,1991:

B. Dotsch, A. Wimmer, L. Hammer, K. Miiller, H. L. Davis, and D. M. Zehner, "LEED Investigation of the Molybdenum/Rhenium (100) Alloy"

First North Alabama Student Materials Research Conference, Normal, Alabama, April 13,1991:

J. M. Williams, "Ion Implantation of Metals and Ceramics" (invited paper)

Twenty-Second Annual Meeting of the American Physical Society, Division of Atomic, Molecular, and Optical Physics, Washington, D.C., April 22-24,1991:

P. A. Zeijlmans van Emmichoven, C. C. Havener, F. W. Meyer, and D. M. Zehner, "Computer Simulations of the Neutralization of Multicharged Ions Close to Metal Surfaces" I Bull. Am. Phys. Soc. 36,1371 (1991)]

F. W. Meyer, S. H. Overbury, C. C. Havener, P. A. Zeijlmans van Emmichoven, and D. M. Zehner, "Evidence for Above-Surface Neutralization During Interactions of Highly Charged Ions with a Metal Surface" [Bull. Am. Phys. Soc. 36, 1371 (1991)]

Twenty-Seventh Annual Symposium, New Mexico Chapter, American Vacuum Society, Albuquerque, New Mexico, April 22-26,1991:

John F. Wendelken and Jiang-Kai Zuo, "Surface Morphology and Thin-Film Growth Studies with High-Resolution LEED: Ag/Si ( l l l )" (invited paper)

International Conference on Metallurgical Coatings and Thin Films, San Diego, California, April 22-26,1991:

G. E. Jellison, Jr., "Two-Channel Spectroscopic Polarization Modulation Ellipsometiy: A New Technique for the Analysis of Thin Si02 Films" (invited paper)

o

Ninety-Third Annual Meeting and Exposition of the American Ceramic Society, Cincinnati, Ohio, April 28-May 2,1991:

J. B. Bates, N. J. Dudney, B. C. Sales, and C. F. Luck, "Electrical and Dielectric Properties of Amorphous Li20-P20s Thin Films"

L. A. Boatner, R. E. Boekenhauer, J. Rankin, and D. L. Gilmore, "Cavitation-Induced Fracture of MgO Ceramics and Single Crystals"

fi B. S. Kwak, A. Erbil, B. J. Wilkens, and L. A. Boatner, "MOCVD of Epitaxial Ferroelectric

Titanate Thin Films"

B. C. Sales and B. C. Chakoumakos, "Hole Filling and Hole Creation in the Superconducting Compounts Bi2Sr2.xRExCu06+y, RE = La, Pr, Nd, and Sm"

226.

Materials Research Society Spring Meeting, Anaheim, California, April 29-May 4,1991:

M. F. Chisholm and S. J. Pennycook, "Atomic Structure of YBa2Cu307_g Grain Boundaries" (invited paper)

D. E. Jesson, S. J. Pennycook, and J.-M. Baribeau, "Direct Imaging of Ordering in Si-Ge Ultrathin Superlattices and Alloy Layers Using Z-Contrast STEM"

Mark V. Parish, B. C. Chakoumakos, and Viren M. Pathare, "Examination of the Crystal Growth Front Interfaces and Grain Boundaries During Melt Processing"

S. J. Pennycook, D. E. Jesson, and M. F. Chisholm, "Imaging of Metal Silicide/Si Interfaces and Interface Defects by Z-Contrast STEM"

Scanning Microscopy International Meeting, Bethesda, Maryland, May 4-9,1991:

D. P. Norton, D. H. Lowndes, S. J. Pennycook, R. Feenstra, and R. J. Warmack, "Epitaxial Growth of Oxide Superconductor Thin Films and Superlattices" (invited paper)

International Symposium on Mechanical Alloying, Kyoto, Japan, May 7-10,1991:

J. R. Thompson, C. Politis, and Y. C. Kim, "Properties of Materials with a Fine Length Scale: Mechanically Alloyed Metals and the High-Temperature Superconductor YBa2Cu307" (invited paper)

Conference on Ion Implantation of Medical Devices, Atlantic City, New Jersey, May 8,1991:

J. M. Williams, C. W. White, and C. J. McHargue, "Ion Implantation of Ceramic Materials" (invited paper)

Physical Phenomena at High Magnetic Fields, Tallahassee, Florida, May 15-18,1991:

M. Rasolt, "Thermodynamic and Transport Properties of Superconductivity in the High Quantum Limit of an Applied Magnetic Field" (invited paper)

Eleventh Annual TVC-AVS Symposium and Equipment Exhibition, Oak Ridge, Tennessee, May 15-18,1991:

u N. J. Dudney, J. B. Bates, J. D. Robertson, R. A. Zuhr,: A. L. Wachs, and C. F. Luck, "Magnetron

Sputter Deposition of Li20-Si02-P205 Thin Films" (invited paper)

S. M. Gorbatkin and L. A. Berry, "Electron Cyclotron Resonance (ECR) Microwave Plasmas for Poly-Si Etching" (invited paper)

D. E. Jesson and S. J. Pennycook, "Direct Imaging of Ultrathin Si-Ge Superlattices Using Z-Contrast STEM" (invited paper)

227

D. P. Norton, "Pulsed-Laser Deposition of YBCO-Based Superconducting Superlattices" (invited paper)

J. Sharp, D. Eres, and D. Lowndes, "Germanium Thin-Film Growth Using a Pulsed Molecular Jet Source" (invited paper)

J.-K. Zuo and J. F. Wendelken, "High-Angular Resolution LEED Studies of Epitaxial Growth" (invited paper)

Office of Naval Research Workshop on Magnetic Susceptibility of Superconductors and Other Spin Systems, Coolfont, West Virginia, May 20,1991:

J. R. Thompson, D. K. Christen, H. R. Kerchner, L. A. Boatner, B. C. Sales, B. Chakoumakos, R. Feenstra, H. Hsu, J. Brynestad, D. M. Kroeger, J. M. Williams, Y. Sun, Y. C. Kim, J. G. Ossandon, A. P. Malozemoff, L. Civale, A. D. Marwick, T. K. Worthington, and F. Holtzberg, "Studies of 'Non-Ideal' Superconductors Using DC Magnetic Methods" (invited paper)

International Conference on Advanced Materials (ICAM) 91, Strasbourg, France, May 27-31,1991:

R. Feenstra, D. K. Christen, T. B. Lindemer, J. D. Budai, S. J. Pennycook, and M. D. Galloway, "Properties of Low-Temperature, Low-Oxygen Pressure Post-Annealed YBa2Cu307_x Films" (invited paper)

V. C. Matijasevic, R. H. Hammond, P. Rosenthal, K. Shinohara, A. F. Marshall, M. R. Beasley, and R. Feenstra, "Evidence for Cation Disorder in In Situ Grown YBaCuO Superconducting Films," (invited paper)

T. P. Sjoreen, R. Jebasinski, K. Schmidt, S. Mantl, H. Holzbrecher, and W. Speier, "Formation of CoSi2 in SIMOX Wafers by High-Dose Cobalt Implantation"

DOE Research Assistance Task Force Meeting on Electrical Breakdown of Insulating Ceramics in a High-Radiation Field, Vai l , Colorado, May 28-June 6,1991:

L. A. Boatner, Y. Chen, and M. M. Abraham, "Electrical Breakdown and Electrolytic Coloration in MgO Single Crystals" (invited paper)

European Materials Research Society Meeting, Strasbourg, France, May 28-31,1991: rji

A. Golanski, A. Grob, J. J. Grob, O. W. Holland, S. J. Pennycook, and C. W. White, "Dynamics of Lattice Damage Accumulation for MeV Ions in Silicon" (invited paper)

Gordon Conference on High-Temperature Superconductivity, Wolfborough, Massachusetts, June 10-14,1991:

H. A. Mook, "Excitations in High-Temperature Superconductors" (invited paper)

• i

228.

Cryogenic Engineering Conference and International Cryogenic Materials Conference, Huntsvil le, Alabama, June 11-14,1991:

•y '''' H. R. Kerchner, J. O. Thomson, and R. Feenstra, "AC Susceptibility of Superconducting Thin

Films" ,

Symposium on the Structure and Dynamics of Supramolecular Aggregated and Strongly Interacting Colloids, NATO Advanced Study Institute, Acquafredda di Maratea, Italy, June 11-21,1991:

E. Y. Sheu, J. S. Lin, M. M. DeTar, M. Kotlarchyk, and D. A. Storm, "Structural Evolution and Transition of a Three-Component Densed Microemulsion System"

Fifty-First Annual Conference on Physical Electronics, Piscataway, New Jersey, June 17-19,1991:

J.-K. Zuo, D. M. Zehner, and J. F. Wendelken, "The (lxL) Reconstruction of the TaC(llO) Surface"

Congres ACP1991 CAP Congress, Winnipeg, Manitoba, Canada, June 17-19,1991:

P. Grenier, S. Jandl, D. Houde, and L. A. Boatner, "Study of the Third-Order Nonlinear Susceptibility of KTa0.94Nb0.06O3"

T h i r d Canadian Mater ia ls Science Conference, K i n g s t o n , On ta r io , Canada, June 19-21,1991:

F. W. L. Fong and S. Spooner, "Small-Angle Neutron Scattering (SANS) from Zirconium Hydrides in Candu Reactor Zr-2.5-Nb Pressure Tube Materials" (invited paper)

International Symposium on Metal/Ceramic Interfaces, Irsee, Germany, June 20-July 7,1991:

S. J. Pennycook, "Z-Contrast Imaging of Interfaces" (invited paper)

6th International Conference on Radiation Effects in Insulators, Weimar, Germany, June 24-28,1991:

R. F. Haglund, Jr., R. H. Magruder, S. H. Morgan, D. O. Henderson, R. A. Weller, L. Yang, and R. A. Zuhr, "Nonlinear Optical Properties of Cu- and Pb-Implanted Fused Silica"

Second International Conference on Surface X-Ray and Neutron Scattering, Bad Honnes, Germany, June 25-28,1991:

D. L. Abernathy, Doon Gibbs, G. Grubel, K. G. Huang, S. G. J. Mochrie, B. M. Ocko, A. R. Sandy, and D. M. Zehner, "X-Ray Reflectivity Studies of Au Surfaces"

229

Strongly Correlated Electron Systems Cordon Godfrey Workshop on Condensed Matter Physics, Sydney, Australia, July 1-5,1991:

Mark Rasolt, "Superconductivity in a Very High Magnetic Field" (invited paper)

D. J. W. Geldart and M. Rasolt, "Energy Functional for Inhomogeneous Many-Electron Systems," (invited paper)

Seventeenth International Conference on the Physics of Electronic and Atomic Collisions, Brisbane, Australia, July 10-16,1991:

t; F. W. Meyer, S. H. Overbury, C. C. Havener, P. A. Zeijlmans van Emmichoven, and D. M.

Zehner, "Above- and Below-Surface Auger Electron Emission During Interactions of Highly Charged Ions with Metal Surfaces"

P. A. Zeijlmans van Emmichoven, C. C. Havener, F. W. Meyer, and D. M. Zehner, "Measurements and Simulations of the Neutralization of Multicharged Ions Close to Metal Surfaces"

Nineteenth Rare-Earth Research Conference, Lexington, Kentucky, July 14-19,1991:

W. K. Kot, N. M. Edelstein, M. M. Abraham, and L. A. Boatner, "Zero-Field Splitting of Cm3 +

in LUP04"

D. H. Lowndes, "Epitaxial Copper Oxide Superconductor Superlattices," (invited paper)

H. A. Mook, "Recent Neutron Scattering Measurements on High-Temperature Superconductors"

Seventh International Conference on Surface Modification of Metals by Ion Beams, Washington, D.C., July 15-19,1991:

R. J. Hanrahan, M. P. Brady, J. C. Liu, S. P. Elder-Randall, E. D. Verink, Jr., and S. P. Withrow, "The Effect of Y Ion Implantation on the High-Temperature Oxidation Behavior of NbTiAl Alloys"

J. Rankin, P. Thevenard, L. J. Romana, L. A. Boatner, C. W. White, C. J. McHargue, and L. L. Horton, "Ion Bombardment, Ultrasonic, and Pulsed-Laser Beam Effects on Small Metallic Clusters of Potassium in MgO"

L. J. Romana, C. J. McHargue, P. S. Sklad, C. W. White, J. C. McCallum, and L. L. Horton, "Formation and Annealing Behavior of an Amorphous Layer Induced by Tin Implantation into Sapphire"

J. M. Williams, I. S. Lee, and R. A. Buchanan, "Production of Iridium Films on Ti and Ti-6A1-4V Alloy Substrates by Ion Beam Techniques"

o

230.

American Ciystallographic Association Annual Meeting, Toledo, Ohio, July 21-26,1991:

B. C. Chakoumakos, G. A. Lager, and J. A. Fernandez-Baca, "Crystal Structure Refinements of Sr 2 Al 2 0 6 and the Hydrogarnet Sr3Al2(D404)3"

International Conference on Materials and Mechanisms of Superconductivity, Kanazawa, Japan, July 22-26,1991:

D. K. Christen, R. Feenstra, C. E. Klabunde, D. P. Norton, D. H. Lowndes, and J. D. Budai, "Effects of Thermal Processing, and Oxygen Composition on Flux Pinning in High-/C Epitaxial Y2Ba2Cu07.x Thin Films" { " J

R. Feenstra, D. K. Christen, T. B. Lindemer, J. D. Budai, S. J. Pennycook, and M. D. Galloway, "Properties of Low-Temperature, Low-Oxygen Pressure Post-Annealed YBa2Cu07-x Films"

E. M. Forgan, D. McK. Paul, H. A. Mook, S. L. Lee, R. Cubitt, J. S. Abell, F. Gencer, and P. Timmins, "Neutron Diffraction from the Flux-Line Lattice" (invited paper)

D. McK. Paul, E. M. Forgan, H. A. Mook, R. Cubitt, S. L. Lee, M. L. Norton, H-Y Tang, and P. Timmins, "Anomalous Neutron Scattering from the Flux-Line Lattice in Ko.6Bao.4Bi03" (invited paper)

Symposium on Electron Correlation, Trieste, Italy, July 22-August 3,1991:

G. D. Mahan, "Electron Energies in Metals" (invited paper)

Fourteenth International Conference on Atomic Collisions i n Solids, Salford, United Kingdom, July 28-August 2,1991:

M. T. Robinson, "Computer Simulation Studies of High-Energy Collision Cascades"

S. H. Overbury, F. W. Meyer, and M. T. Robinson, "Computer Simulations of Relaxation Processes in Scattering of Multicharged Ions from Metal Surfaces"

Electron Microscopy Society of America (EMSA) 49th Annual Meeting, San Jose, California, August 4-9,1991:

D. E. Jesson and S. J. Pennycook, "Structural and Compositional Mapping of Si-Ge Interfaces Using Z-Contrast STEM"

S. J. Pennycook and D. E. Jesson, "Compositional Mapping Using Large-Angle Electron Scattering" (invited paper)

231.

Physics and Materials Science of High-Temperature Superconductors—II, Porto Carras, Neos Marmaras, H i l k id i k i , Greece, August 18-31,1991

J. R. Thomson, Y. R. Sun, D. K. Christen, H. R. Kerchner, A. P. Malozemoff, L. Civale, A. D. Marwick, T. K. Worthington, L. Krusin-Elbaum, and F. Holtzberg, "Magnetization Studies of Irradiated Single-Crystal YBa2CuC>7 Superconductors: Hux Creep and Annealing Effects" (invited paper)

Fourth International Conference on Energy Pulse and Particle Beam Modif icat ion of Materials, Dresden, Germany, August 19-23,1991:

A. Golanski, S. J. Pennycook, and C. W. White, "Radiation-Induced Effects in Ion Beam Synthesis of Erbium Silicide"

Nineteenth International Conference on Positron Annihilation, Szombathely, Hungary, August 25-31,1991:

Bent Nielsen, O. W. Holland, T. C. Leung, and K. G. Lynn, "Defects in Si-Irnplanted Si"

American Chemical Society Symposium on the Solid State Characterization of Multicomponent Systems, New York, New York, August 25-30,1991:

Kevin P. Gallagher, Zuifang Zhang, James P. Rung, Gia Huynh-ba, and J. S. Lin, "Cocrystallization in Blends of Poly(butylene terephthalate) and Poly(ester-ether) Segmented Block Copolymers"

Course on Path Integration, International Center for Theoretical Physics, Trieste, I taly, August 26-September 2,1991:

G. S. Canright, "From Path Integrals to Anyons" (invited paper)

International Conference on Neutron Scattering, Rutherford Appleton Laboratory, Chilton, Didcot, United Kingdom, August 27-30,1991

R. Cubitt, E. M. Forgan, D. McK. Paul, S. L. Lee, J. S. Abell, H. A. Mook, and P. Timmins, "Neutron Diffraction by the Flux Lattice in High-Tc Superconductors" (invited paper)

T. Kanaya, M. Ohkura, H. Yamaoka, and G. D. Wignall, "Small-Angle Neutron Scattering from P o l y v i n y l Alchohol) Gells"

International Conference on Magnetism, Edinburg, Scotland, September 2-6,1991:

P. Boni, G. Shirane, J. L. Martinez, and H. A. Mook, "Spin Fluctuations in Ni Above Tc: Comparison with RG" (invited paper)

232.

A. T. Boothroyd, T. G. Perring, A. D. Taylor, D. McK. Paul, and H. A. Mook, "High Energy Spin Waves in Iron Measured by Neutron Scattering" (invited paper)

J. A. Fernandez-Baca, M. E. Hagen, R. M. Nicklow, Y. Tsunoda, and S. Hayden, "Magnetic Excitations in the Itinerant Antiferromagnet Mn9oCuio"

D. McK. Paul, E. M. Forgan, R. Cubitt, S. L. Lee, H. A. Mook, and P. Timmins, "Neutron Scattering from the Flux Lattice in High-Temperature Superconductors" (invited paper)

P. Radhakrishna and J. W. Cable, "Magnetic Excitations in the Triangular Antiferromagnet Mn3Sn"

Twelfth European Conference on Surface Science, Stockholm, Sweden, September 9-12,1991:

R. A. Bartynski, E. Jensen, S. Yang, S. L. Hulbert, C. C. Kao, M. Weinert, and D. M. Zehner, "Surface Electronic Structure and Interatomic Auger Transitions on the TaC(lll) Surface Observed by Auger Photoelectron Coincidence Spectroscopy" (invited paper)

B. Blum, E. W. Plummer, H. L. Davis, and D. M. Zehner, "LEED-IV Investigation of Cu(100)-c(2x2)Bi"

B. Dotsch, K. Miiller, H. L. Davis, and D. M. Zehner, "A LEED Determination of Layer Relaxations and Atom Concentrations of the Random Alloy Molybdenum/Rhenium"

EMAG '91, Bristol, United Kingdom, September 10-13,1991:

S. J. Pennycook, "Z-Contrast STEM: Incoherent Imaging with Atomic Resolution" (invited paper)

European Materials Research Society Meeting, Carcans-Maubuisson, France, September 16-19,1991:

D. B. Geohegan, "Effects of Ambient Background Gases on YBCO Plume Propagation Under Film Growth Conditions: Spectroscopic, Ion Probe, and Fast Photographic Studies" (invited paper)

D. H. Lowndes, D. P. Norton, S. Zhu, and X.-Y. Zheng, "Laser Ablation Synthesis and Properties of Epitaxial YBa2Cu307_5/PrBa2Cu307_g Superconductor Superlattices" (invited paper)

10th Pfefferkorn Conference on Signal and Image Processing, Cambridge, United Kingdom, September 16-19,1991:

S. J. Pennycook, D. E. Jesson, M. F. Chisholm, A. G. Ferridge, and M. J. Seddon, "Sub-Angstrom Microscopy Through Incoherent Imaging and Image Reconstruction" (invited paper)

233.

Fi f th Annua l Conference on Superconductivity and Appl icat ions, Buf fa lo, New York, September 24-26,1991:

D. P. Norton, D. H. Lowndes, X.-Y. Zheng, R. Feenstra, and S. Zhu, "Properties of Epitaxial YBa2Cu3C>7-8-Based Superconducting Superlattices" (invited paper)

International Workshop on Electron Microscopy in Materials Science, Brindisi, Italy, October 7-19, 1991:

S. J. Pennycook, "Scanning Transmission Electron Microscopy" (invited paper)

Second Workshop on Electro-Optical Materials for Tactical and Strategic Applicat ions, Huntsvil le, Alabama, October 8-10,1991:

A. Erbil, B. S. Kwak, and L. A. Boatner, "Ferroelectric Nonlinear Optical Materials Grown by Metall-Organic Chemical Vapor Deposition"

Conference on Physics and Chemistry of Finite Systems, Richmond, Virginia, October 8-12,1991:

R. F. Haglund, Jr., R. H. Magruder, L. Yang, J. E. Wittig, and R. A. Zuhr, "Optical Characteristics of Cu-Nanocluster Layers Assembled by Ion Implantation"

Fourth International Symposium on Superconductivity, Tokyo, Japan, October 14-17,1991:

D. H. Lowndes, D. P. Norton, S. Zhu, and X.-Y. Zheng, "Superconducting Properties and Microstructure of Epitaxial YBa2Cu307_5/PrBa2Cu307-5 Superlattices" (invited paper)

Department of Energy 17th Surface Studies Conference, I lvermore, California, October 15-18,1991:

John Wendelken and Jiang-Kai Zuo, "Growth and Kinetics of Si(l l l)-(V3xV3)R30°-Ag Domains Studied with High-Resolution LEED"

American Ceramic Society Meeting, Marco Island, Florida, October 15-18,1991:

L. A. Boatner and M. M. Abraham, "The Investigation of Ceramic Texturing by Electron Paramagnetic Resonance" (invited paper)

Ii 44th Annual Gaseous Electronics Conference, Albuquerque, New Mexico, October 22-25,1991:

F. W. Meyer, S. H. Overbury, C. C. Havener, P. A. Zeijlmans van Emmichoven, and D. M. Zehner, "Evidence for Above- and Sub-Surface Neutralization During Interactions of Highly Charged Ions with a Metal Surface"

S. M. Gorbatkin and L. A. Berry, "Contamination by Sputtering in Mirror Field Electron Cyclotron Resonance Microwave Ion Plasmas"

234.

Eighth International Conference on Solid State Ionics, Lake Louise, Canada, October 20-26,1991:

J. B. Bates, N. J. Dudney, A. L. Wachs, R. A. Zuhr, B. C. Sales, and C. F. Luck, "Fabrication and Characterization of Li20:Si02:P20s Thin Films"

J. B. Bates, G. R. Gruzalski, N. J. Dudney, and C. F. Luck, "Lithium Oxynitride Electrolyte Thin Films"

J. B. Bates, N. J. Dudney, G. R. Gruzalski, and C. F. Luck, "Electrical Properties of Amorphous Lithium Electrolyte Thin Films"

N. J. Dudney and C. F. Luck, "Sputter Deposition of CaF2 Thin Films"

N. J. Dudney, J. B. Bates, R. A. Zuhr, and J. D. Robertson, "Composition Analysis of Li 2 0-P 2 05-Si0 2 Electrolyte Thin Films"

N. J. Dudney, J. B. Bates, and J. D. Robertson, "Sputtering of Lithium Compounds for Preparation of Electrolyte Thin Films"

The Fourth International Conference on Polyimides, Ellenville, New York, October 30-November 1, 1991:

M. Ree, T. L. Nunes, and J. S. Lin, "X-Ray Scattering Studies of Polymide Thin Films from Poly(amic acids) Functionalized with a Methacrylate"

Optical Society of America Annual Meeting, San Jose, California, November 3-8,1991:

J. Z. Tischler and B. C. Larson, "Time-Resolved X-Ray Scattering Using Synchrotron Sources" (invited paper)

National Science Foundation Workshop on Epitaxy, Interfaces, Defects, and Processing of Electronic and Photonic Materials," Pittsburgh, Pennsylvania, November 4-7,1991:

S. J. Pennycook, "Z-Contrast Imaging of Interfaces" (invited paper)

IEEE Nuclear Science Symposium, Santa Fe, New Mexico, November 5-8,1991:

S. H. Derenzo, W. W. Moses, T. A. DeVol, J. L. Cahoon, and L. A. Boatner, "X-Ray Fluorescence Measurements of 412 Inorganic Compounds"

1991 Annual Meeting of the Southeastern Section of the American Physical Society, Durham, North Carolina, November 11-13,1991:

J. Sharp and D. Eres, "Optical Monitoring of Semiconductor Film-Growth Surfaces" (invited paper)

235.

Thirty-Eighth Annual American Vacuum Society Symposium and Topical Conference, Seattle, Washington, November 11-15,1991:

H. L. Davis, D. M. Zehner, B. Dotsch, and K. Muller, 'Termination of the TaC(l l l ) Surface"

S. M. Gorbatkin, L. A. Berry, and J. Swyers, "Poly-Si Etching Using an Electron Cyclotron Resonance Microwave Plasma Source with Multipole Confinement"

Q. T. Jiang, T. Gustafsson, P. Haberle, and D. M. Zehner, "Investigations of the Ca-Induced (1x2) Reconstruction of Au(113) Using Medium-Energy Ion Scattering"

J. R. Noonan and H. L. Davis, "Composition Gradient and Atomic Relaxations at the Surface of a Solid Solution Alloy: Auo.62Ago.38(lll)"

J.-K. Zuo and J. F. Wendelken, "Kinetics of the Initial Growth for A g / S i ( l l l ) "

J.-K. Zuo, D. M. Zehner, and J. F. Wendelken, "Reconstruction of the TaC(llO) Surface: Periodic Faceting"

Materials Research Society Fall Meeting, Boston, Massachusetts, December 2-6,1991:

L. A. Boatner and M. M. Abraham, "The Formation of Textured Ceramics from Faceted, Nanophase Precursors and the Characterization of Preferred Orientations in Ceramic Microstructures by EPR Spectroscopy"

M. F. Chisholm and S. J. Pennycook, "Surface Nucleation Dislocation in Constrained High-Misfit Films of SixGei_x"

D. K. Christen, R. Feenstra, C. E. Klabunde, D. P. Norton, D. H. Lowndes, and J. D. Budai, "Effects of Oxygen Defects and Thermal Processing on Flux Pinning in High-/C YBa2Cu307_§Thin Films"

J. J. Dobbins, J. M. Williams, D. J. Birch, and B. L. Giammara, "Analysis of Nitrogen Ion-Implanted Titanium and the Effect on Bacterial Adherence"

D. Eres and J. W. Sharp, "Temperature-Dependent Evolution of Chemisorbed Layers of Digermane in Ge Thin-Film Growth"

R. Feenstra, D. K. Christen, D. P. Norton, D. H. Lowndes, S. J. Pennycook, and J. D. Budai, "Evidence for Doping Effects in YBa2Cu307.g Films Processed at Low-Oxygen Pressures"

B. L. Giammara, J. M. Williams, D. J. Birch, and J. J. Dobbins, "Quantitative Ruthenium Method for Analysis of Nitrogen Ion-Implanted Titanium Alloy (Ti-6A1-4V) and the Effect on Bacterial Adherence"

)/ < /

T. E. Haynes, O. W. Holland, and U. V. Desnica, "Damage Accumulation in Gallium Arsenide During Silicon Ion Implantation Near Room Temperature"

D. E. Jesson, S. J. Pennycook, and J.-M. Baribeau, "Lateral Segregation and Long-Range Ordering During MBE Growth of SixGe].x Alloys"

236.

H. R. Kerchner, D. K. Christen, C. E. Klabunde, D. H. Lowndes, and D. P. Norton, "Evidence of K-T Transition in YBa2Cu307.5/PrBa2Cu307.5 Superlattice Films"

R. H. Magruder, R. F. Haglund, L. Yang, J. E. Wittig, K. Becker, and R. A. Zuhr, "Picosecond Nonlinear Optical Response of Copper Ousters Created by Ion Implantation in Fused Silica"

J. C. McCallum, T. W. Simpson, I. V. Mitchell, J. Rankin, and L. A. Boatner, "Annealing of Pb-Implanted SrTiC>3 in the Presence of Water Vapor: A Study Using D 2

1 8 0 Labeling"

J. W. McCamy, D. H. Lowndes, J. D. Budai, B. C. Chakoumakos, and R. A. Zuhr, "Growth of Epitaxial ZnS Films by Pulsed-Laser Ablation"

D. P. Norton, B. C. Chakoumakos, D. H. Lowndes, J. D. Budai, R. Feenstra, and D. K. Christen, "Epitaxial Growth and Properties of Bai.xKxBi03 Thin Films Grown by Pulsed-Laser Deposition"

J. G. Ossandon, J. R. Thompson, D. K. Christen, B. C. Sales, H. R. Kerchner, J. O. Thompson, Y. R. Sun, and J. E. Tkaczyk, "Correlation Between Critical Current Density Jc and Irreversibility Line in Magnetically Aligned Sintered Samples of YBa2Cu30z with Various Oxygen Contents"

S. J. Pennycook, M. F. Chisholm, D. E. Jesson, D. P. Norton, D. H. Lowndes, and R. Feenstra, "Growth Mechanisms of YBa2Cu307_x Films and Superlattices Studied by Z-Contrast STEM"

D. B. Poker, D. G. Tonn, and U. B. Ramabadran, "Effect of Oxygen Implantation on the Thermal Stability of Ti-Implanted LiNb03"

J. Rankin, L. A. Boatner, and T. A. Nguyen, "In Situ TEM Study of the Sintering of Single-Crystal Nanoscale MgO Cubic Particles"

T. P. Sjoreen, A. Schuppen, S. Mantl, and L. Vescan, "Schottky Barrier Heights of Ion Beam Synthesized Si/CoSi2 Diodes"

J. R. Thompson, A. P. Malozemoff, Y. R. Sun, M. W. McElfresh, L. Civale, A. D. Marwick, and F. Holtzberg, "Influence of Flux Creep on the Temperature Dependence of the Critical Current Density in YBa2Cu307 Crystals"

D. G. Tonn and D. B. Poker, "Effect of Implantation Temperature on the Solid-Phase Epitaxy of Ti-Implanted LiNb63"

S. P. Withrow, C. W. White, R. A. Zuhr, J. McCamy, J. D. Budai, and D. M. Hembree, Jr., "Analysis of C Films Formed on Single-Crystal Cu by Ion Implantation and Laser Annealing"

S. Zhu, D. H. Lowndes, X.-Y. Zheng, D. P. Norton, and R. J. Warmack, "Epitaxial YBa2Cu3C>7_x Thin Films: Scanning Tunneling Microscopy Study of the Initial Stages of Epitaxial Growth, Growth Mechanisms, and Effects of Substrate Temperature"

J.-K. Zuo, D. M. Zehner, and J. F. Wendelken, "Stability of Transition-Metal Carbide Surfaces: TaC"

237.

Condensed Matter and Materials Physics Conference and Exhibition, Birmingham, United Kingdom, December 17-19,1991:

L. Siller, J. F. Wendelken, and R. E. Palmer, "Resonance Scattering Study of Physisorbed and Chemisorbed O2 on the Pt( l l l ) Surface"

Gordon Research Conference on Superconductivity, Oxnard, California, January 6-10,1992:

D. H. Lowndes, "Anisotropy and Reduced Dimensionality in Superconducting Superlattices" (invited paper)

H. A. Mook, "Phonon and Magnetic Excitations in High-Temperature Superconductors" (invited paper)

J. R. Thompson, "Influence of Flux Creep on the Temperature Dependence of the Critical Current Density in YBa2Cu3C>7 Crystals "

J. R. Thompson, "Correlation Between Critical Current Density Jcand Irreversibility Line in Magnetically Aligned YBa2Cu307_g with Various Oxygen Contents 5"

2nd Williamsburg Conference on Ferroelectrics, Williamsburg, Virginia, February 3-4,1992:

G. D. Mahan, "Ionic Polarization" (invited paper)

National Research Council 3rd Neutron Scattering Meeting, Rome, Italy, February 17-18,1992:

J. B. Hayter, "The Advanced Neutron Source" (invited paper)

! • WATTec '92, Knoxville, Tennessee, February 18,1992:

J. B. Bates, G. R. Gruzalski, N. J. Dudney, A. Choudhury, and C. F. Luck, "New Amorphous Thin-Film Lithium Electrolyte and Rechargeable Microbattery" (invited paper)

U.S. DOE HTS Wire Development Workshop, Richmond, Virginia, February 19-20,1992:

D. K. Christen, "Critical Currents in High-Temperature Superconductors: What are the Limits?" (invited paper)

3rd European Expert Meeting on Neutron Sources, Science and Engineering Research Council, Abingdon, United Kingdom, February 24-28,1992:

J. B. Hayter, "Neutron Optical Insertion Devices" (invited paper)

238.

The Mining, Minerals, and Materials Society Meeting, San Diego, California, March 1-5,1992

H. R. Kerchner, C. E. Klabunde, and R. R. Coltman, "Low-Temperature Neutron Irradiation" (invited paper)

H. R. Kerchner, J. R. Thompson, Y. R. Sun, D. K. Christen, J. O. Thomson, B. C. Sales, B. C. Chakoumakos, L. Civale, and A. D. Marwick, "Enhanced Critical Current Density and Magnetic Irreversibility Line in Single-Crystal Bi2Sr2CaCu208 via Columnar Defects From Heavy Ion Irradiation"

R. M. Moon, "Neutron Scattering from Rare-Earth Materials" (invited paper)

Joint TMS-Australian IMM Annual Meeting, San Diego, California, March 2-5,1992:

G. Sundar, J. J. Hoyt, and S. Spooner, "A Test of the Langer-Schwartz Model of Nucleation and Growth"

Workshop on High-Energy Resolution X-Ray Scattering, Chicago, Illinois, March 6,1992:

J. Z. Tischler and B. C. Larson, "X-Ray Scattering with Nano-Electronvolt Resolution"

Conference on Microelectronics Technology Transfer: "Exploring the Untapped Potential of the National Labs," March 12-13,1992:

J. B. Roberto, "Opportunities for Microelectronics R&D at Oak Ridge National Laboratory" (invited paper)

ii

Thirty-Second Sanibel Symposia, Gainsville, Florida, March 14-21,1991:

M. Rasolt, "Self-Induced Effective Gauge Fields and Spontaneous Generation of Currents in the Copper-Oxygen Plane of High-Tc Perovskites" (invited paper)

1992 March Meeting of the American Physical Society, Indianapolis, Indiana, March 16-20,1992:

D. L. Abemathy, S. G. J. Mochrie, D. M. Zehner, G. Grubel, and D. Gibbs, "Capillary Modes on a Close-Packed Metal Surface: Pt(001)" [Bull. Am. Phys. Soc. 37, 57 (1992)]

A. P. Baddorf, G. Helgesen, D. Gibbs, A. R, Sandy, C. You, and S. G. J. Mochrie, "X-Ray Scattering Determination of Cu(110) (2x3)-N Structure" [Bull. Am. Phys. Soc. 37,695 (1992)]

G. Beaucage, W. Hamilton, D. Schaefer, and A. Hurd, "Off-Specular X-Ray Reflections From Etched and Sol-Coated Silicon Surfaces" [Bull. Am. Phys. Soc. 37, 725 (1992)]

J. D. Budai, M. F. Chisholm, L. A. Boatner, B. S. Kwak, and A. Erbil, "Epitaxial Growth of PbTiC>3 Thin Films on Oxide Substrates" [Bull. Am. Phys. Soc. 37, 797 (1992)]

239.

D. K. Christen, C. E. Klabunde, S. Zhu, J. R. Thompson, L. Civale, A. D. Marwick, and J. D. Budai, "Asymmetric Angular Dependence in the Transport Critical Current and Flux Pinning of Epitaxial YBa2Cu307 Thin Films" [Bull. Am. Phys. Soc. 37, 173 (1992)]

J. F. Cooke, J. A. Blackman, and J. M. Bass, "Itinerant-Electron Analysis of Neutron Scattering Data from Transition-Metal Ferromagnets" [Bull. Am. Phys. Soc. 37, 133 (1992)]

H. L. Davis, J. B. Hannon, K. B. Ray, and E. W. Plummer, "Anomalous Interlayer Expansion for the (0001) Surface of Be" [Bull. Am. Phys. Soc. ?7, 273 (1992)]

R. Feenstra, "Oxygen Vacancies in YBa2Cu307.s Thin Films: Growth Properties, Lattice Disorder, and Flux Pinning" [Bull. Am. Phys. Soc. 37, 331 (1992)] (invited paper)

J. A. Fernandez-Baca, R. M. Nicklow, M. E. Hagen, and Y. Tsunoda, "Magnons in MnpoCuio" [Bull. Am. Phys. Soc. 37, 133 (1992)]

D. B. Geohegan, "Mechanisms of YBCO Plume Transport Through Background Gases Studied by Fast ICCD Photography" [Bull. Am. Phys. Soc. 37, 248 (1992)]

B. S. Itchkawitz, P. F. Lyman, and D. M Zehner, "Photoemission Spectroscopy from Monolayer Graphite on the TaC(ll l) Surface" [Bull. Am. Phys. Soc. 37, 639 (1992)]

D. E. Jesson, "Segregation and Ordering During Si-Ge MBE Growth" [Bull. Am. Phys. Soc. 37,734 (1992)] (invited paper)

E. C. Jones, D. K. Christen, J. R. Thompson, R. Feenstra, J. M. Phillips, M. P. Siegal, and S. Zhu, "Effects of Carrier Density on the Electrical Transport Properties of Epitaxial YBa2Cu307-s Thin Films" [Bull. Am. Phys. Soc. 37, 278 (1992)]

T. Kyu, H. S. Lee, J. P. Kennedy, and J. S. Lin, "Structural Characterization of Multicomponent Networks" [Bull. Am. Phys. Soc. 37, 675 (1992)]

B. C. Larson, M. D. Galloway, G. E. Ice, and P. Zschack, "X-Ray Bragg Diffuse Scattering for the Investigation of Precipitates in Dilute Alloys" [Bull. Am. Phys. Soc. 37, 363 (1992)]

R. M. Nicklow, M. E. Mostoller, and M. L. Norton,"Neutron Scattering Study of Phonons in Superconducting Ba0.6K0.4BiO3" [Bull. Am. Phys. Soc. 37, 347 (1992)]

J. G. Ossandon, J. R. Thompson, D. K. Christen, and Y. R. Sun, "Flux Creep Studies in Grain-Aligned YBa2Cu307-8 Oxygen vs Deficiency 8" [Bull. Am. Phys. Soc. 37, 118 (1992)]

o R. B. Rogge, Y. S. Yang, R. M. Nicklow, B. Gaulin, J. A. Fernandez-Baca, and A. Harrison, "A

Neutron Scattering Study of a Dilute Stacked Triangular Lattice Ising-Like Antiferromagnet" [Bull. Am. Phys. Soc. 37, 603 (1992)]

r ; > P. K. Roy, A. T. Fiory, and G. E: Jellison, Jr., "Elimination of Thin SiC>2 Films on Si(001) by Ion

Channeling and Spectroscopic Ellipsometry"

B. C. Sales, R. A.'Zuhr, J. C. McCallum, and L. A. Boatner, "Dominant Role of Electronic Energy Losses in the Ion Beam Amorphization of PI52P2O7" [Bull. Am. Phys. Soc. 37, 672 (1992)]

240.

B. C. Sales, "Structural Analysis of Amorphous Phosphates Using High-Performance Liquid Chromatography" [Bull. Am. Phys. Soc. 37, 632 (1992)] (invited paper)

A. R. Sandy, D. L. Abernathy, S. G. J. Mochrie, D. M. Zehner, and D. Gibbs, "Au(113) Surface Studies" [Bull. Am. Phys. Soc. 37, 274 (1992)]

H. G. Smith, R. Berliner, and J. Trivisonno, "Are There Precursor Effects Above the Martensitic Transformation in a Virgin Crystal of Li Metal?" [Bull. Am. Phys. Soc. 37, 407 (1992)]

Y. R. Sun, J. R. Thompson, D. K. Christen, ]. G. Ossandon, A. Goyal, and Y. J. Chen, "Effects of Magnetic Fields Sweeping Rate on Magnetization and Flux Creep in High-Tc Superconductors" [Bull. Am. Phys. Soc. 37, 118 (1992)]

J. R. Thompson, Y. R. Sun, H. R. Kerchner, D. K. Christen, J. O. Thomson, B. C. Sales; B. C. Chakoumakos, L. Civale, and A. D. Marwick, "Enhanced Current Density }c in Single-Crystal Bi2Sr2Ca2Cu208 via Linear Defects from Heavy Ion Irradiation" [Bull. Am. Phys. Soc. 37, 172 (1992)]

J. Z. Tischler, B. C. Larson, E. E. Alp, T. Mooney, and Q. Shen, "Measurements of the BaTiC>3 Phase Transision Using Resonant Nuclear Bragg Scattering" [Bull. Am. Phys. Soc. 37,790 (1992)]

J. F. Weridelken, L. Siller, and R. E. Palmer, "Resonance Scattering from Physisoibed Oxygen on Pt ( l l l ) Observed with HREELS" [Bull. Am. Phys. Soc. 37, 328 (1992)]

G. D. Wignall, W. Wu, and L. Mandelkern, "A SANS Investigation into the Plastic Deformation Mechanisms of Polyethylene" [Bull. Am. Phys. Soc. 37, 676 (1992)]

R. F. Wood, "Resistive Transition and Normal State Conductivity in YBCO/PBCO Superlattices" [Bull. Am. Phys. Soc. 37, 479 (1992)]

v> S. Zhu, D. K. Christen, C. E. Klabunde, J. R. Thompson, E. C. Jones, R. Feenstra, D. H. Lowndes, and D. P. Norton, "Interpretation of Superconductive Transport Properties of Epitaxial YBa2Cu3C>7 Thin Films" [Bull. Am. Phys. Soc. 37, 593 (1992)]

SPIE Symposium on Compound Semiconductor Physics and Devices, Somerset, N e w Jersey, March 23-27,1992:

G. D. Mahan, B. A. Sanborn, and P. B. Allen, "Mobility of Electrons and Holes in Semiconductors" (invited paper)

Seminars

SOLID STATE DIVISION SEMINARS AT ORNL During this period H. L. Davis served as Seminar Chairman October 1990-0ctober 1991, and S. J. Pennycook, October 1991-continuing. The following seminars were held:

"Sputter-Assisted Plasma CVD of Ferroelectric Thin Films," Shoichi Mochizuki, GIRIO, Osaka, Japan

"The High-Temperature Superconducting Materials for Magnetic Bearing Applications," W.-K. Chu, Texas Center for Superconductivity, University of Houston, Houston, Tex.

"Thin-Film Growth from Gaseous Molecular Jets," Djula Eres, Solid State Division, ORNL

"Defect Production, Radiation Annealing, and Effects of Electron Excitation in Ion Irradiation of Ni and Cu," Tadao Iwata, Japan Atomic Energy Research Institute, Tokai, Japan

- /

"Instabilities in Metal Surfaces," T.-M. Lu, Rensselaer Polytechnic Institute, Troy, N.Y.

"Crystal and Molecular Fields in Rare-Earth Iron Boron Compounds," Michael Loewenhaupt, Forschungszentrum, Julich, Germany

"Growth and Prcjperties of High-Tc Superconducting 123 Compounds," J. M. Phillips, AT&T Bell Laboratories, Murray Hill, N.J.

"Specific Heat Measurements for Ba].xKxBi03," R. G. Goodrich, Louisiana State Univers; .y, Baton Rouge, La.

1 "Surface Physics Studies at Harwell," Martin Murrell, Harwell Laboratory, Oxfordshire, United Kingdom '/•'

"Z-Contrast Imaging of Ultrahigh (SimGem)p Superlattices," D. E. Jesson, Solid State Division, ORNL

"Conventional LEED, Diffuse LEED, and Electron Holography," Klaus Heinz, University of Erlangen-Nurnberg, Erlangen, Germany

"New Insight into the Structure of Glass," B. C. Sales, Solid State Division, ORNL

"Electrical and Optical Properties of Y-Ba-Cu-O Superconducting Thin Films," Anatoly Frenkel, Bellcore, Red Bank, N.J.

"New Developments on Flux Creep irkHTSC: The Vortex Glass Model and Quantum Tunneling," A. Malozemoff, American Superconductor Corporation, Boston, Mass.

241

242.

^'Vibrational Anomalies in High-Temperature Superconductors," Nancy Hecker, Harvard University, Cambridge, Mass.

"Superconductivity and Hole Doping in Pro .5Cao .5Ba 2 Cu30 7 . 5 Thin Films and YBa2Cu307.g/Pro sCao sBa207.5 Superlattice Structures," D. P. Norton, Solid State Division, ORNL

"The Advanced Neutron Source Research and Development Program," J. B. Hayter, Solid State Division, ORNL

"National High-Magnetic Field Laboratory: Status and Future," Jack Crow, Florida State University, Tallahassee, Fla.

•^''Structure, Formation, and Properties of Lsngmuir-Blodgett Films," L. A. Feigin, USSR Academy of Sciences, Moscow, Russian Providence

4"The Kumakhov Lens: A New Type of X-Ray and Neui'roa Optics," M. W. Gibson, State University of New York, Albany, N.Y., and M. A. Kumakhov, Institute for Roentgen Optical Systems, Moscow, Russian Providence

"Synthesis and Properties of High-Tc Thin Films and Multilayers Grown by 90°-Off-Axis Sputtering,"-C.-B. Eom, Stanford University, Stanford, Calif.

"Excitations in Modulated Systems: Lattice Vibrations and Spin Waves," S. W. Lovesey, Rutherford Appleton Laboratory, Didcot, United Kingdom

"Characteristics of Laser-Produced Plasma Used for Thin-Film Growth," D. B. Geohegan, Solid State Division, ORNL

"Influence of the Accelerated Crucible Rotation Technique on the Directional Solidification of InSb-GaSb Alloys," R. T. Gray, Clarkson University, Potsdam, N.Y.

"Scaling Theory of Island Growth in Thin Films," J. A. Blackman, University of Reading, Reading, United Kingdom

"Progress on the Variable Reflectivity Electrochromic Window," R. B. Goldner, Tufts University,, Medford, Mass.

"Metastable Liquid Immisicibility in Iron-Copper Alloys," S. P. E. Randall, University of Florida, Gainesville, Fla.

"Atomic Layer Epitaxy of Si on Si(001)-(2xl): Surface Reactions and Film-Growth Kinetics," Daniel Lubben, University of Illinois, Urbana, 111.

"Simulation of Silicates: Molecular Polymerization, Surface Structure, and Absorption," S. H. Garofalini, Rutgers University, Piscataway, N.J.

"Ion Irradiation of the High-Tc Superconductor YBa2Cu307: Vortex Pinning via Tailored Defects," J. R. Thompson, The University of Tennessee, Knoxville, Tenn./Solid State Division, ORNL

"Time-Resolved X-Ray Scattering Investigation of Ordering Kinetics in a Second-Order Phase Transition," Byungwoo Park, IBM T. J. Watson Research Center, Murray Hill, N.J.

243 L>

"Ion Beam Enhanced Adhesion of Metal Films on a Sapphire Substrate," J. E. Pawel, Vanderbilt University, Nashville, Tenn.

"Moment-Volume Coupling in Transition Metais and Alloys," M. Acet, Universitat Duisburg, Duisburg, Germany 2

"The Interfacial Transition Region in Metal-Metal Overlayer Systems," J. E. Houston, Sandia National Laboratories, Albuquerque, N. Mex.

"Critical Current, Flux Motion, and Magnetization in High-Tc Superconductors," M. N. Kunchur, University of Virginia, Charlottesville, Va.

"Characterization of Perovskite Thin Films by TEM," S. A. Rou, North Carolina State University, Raleigh, N.C.

"Tight-Binding Molecular Dynamics: From Melting Silicon to Making Buckyballs," C. Z. Wang, Iowa State University, Ames, Iowa

"Electronic and Atomic Structure of the Potassium(llQ) Surface," B. S. Itchkawitz, The University of Pennsylvania, Philadelphia, Pa.

"The Superconducting Phase Transition of Artificial Wire Networks," Fang Yu, University of Minnesota, Minneapolis, Minn. 0

"Current Status of Buckyballs (C6o)," Ward Plummer, The University of Pennsylvania, Philadelphia, Pa.

"Investigation of Semiconductor Surface Structures by Transmission Ion Channeling," Paul Lyman, University of Florida, Gainesville, Fla.

"NMR Studies of YBa2Cu307 in the Superconducting State," S. E. Barrett, University of Illinois, Urbana, 111.

"Characterization and Engineering of Semiconductor Heterostructures," Xiaohua Yu, University of Minnesota, Minneapolis, Minn.

"Plasma Synthesis of Fe-Containing Thin Films," J.-L. Li, University of Missouri, Rolla, Mo.

"Spectroscopic Measurements and Quantum Mechanical Modeling of Biologically Active Paramagnetic Sites," A. S. Brill, University of Virginia, Charlottesville, Va.

"TEM Study of Extended Defect Formation in Ion-Implanted Semiconductors," Kevin Jones, University of Florida, Gainesville, Fla. •- -

"Microstress Distribution in Ceramic Heterostructures," S. S. Rao, Rutgers University, Piscataway, N.J.

"Superconductivity in Metals Containing Anderson Impurities with Strong Local Electron-Phonon Coupling," A. G. Malshukov, USSR Academy of Sciences, Moscow, Russian Providence

"Photoemission Studies of Fullerenes and Fullerides," J. H. Weaver, University of Minnesota, Minneapolis, Minn.

244.

"Surfaces of Simple Metals: An Experimentalist in a Theorist's Playground," Ward Plummer, The University of Pennsylvania, Philadelphia, Pa.

"Defect Scattering of Neutrons from Antiferromagnetic Alloys," Trevor Hicks, Monash University, Clayton, Australia

"Ion Beam Erosion of Graphite at High Temperatures," J. Roth, Max-Planck-Institiit fur Plasmaphysik, Garching, Germany

"Impurity States in Quantum Wells and Quantum Wires," L. E. Oliveira, State University of Campinas, Sao Paulo, Brazil

"Heat Capacity and Thermal Expansion Measurements of High-Tc Superconductors ," D. K. Wohlleben, University of Cologne, Cologne, Germany

"Vortex fluctuations in Superconductors," P. Minnhagen, Umed University, UmeS, Sweden

"The Story of Dr. A and Prof. B: An Introduction to Bayesian Model Selection," D. S. Sivia, Rutherford Appleton Laboratory, Chilton, United Kingdom

"Epitaxial Growth Dynamics: From Quantum Wires to the Renormalization Group," A. Zangwill, Georgia Institute of Technology, Atlanta, Ga.

"Growth Phenomena and Domain Formation in Ferroelectric Thin Films," B. S. Kwak, Georgia Institute of Technology, Atlanta, Ga.

"Grain and Crystal Growth in Thin Films," D. A. Smith, IBM T. J. Watson Research Center, Yorktown Heights, N.Y.

"Theoretical Studies of Semiconductor Epitaxial Growth on Stepped Si(100) Surfaces," D. Srivastava, The Pennsylvania State University, University Park, Pa.

"A Crack Propagation Model for Earthquakes," H.-J. Xu, University of British Columbia, Vancouver, British Columbia, Canada

"Lattice Damage in Ion-Implanted Semiconductors," T. E. Haynes, Solid State Division, ORNL

"Mathematical Methods for Problem Solving in Neutron and X-Ray Data Reduction via Perceptual Criteria," D. Svergun, Institute of Crystallography, Moscow, Russian Providence

"Laser Molecular Beam Epitaxy for the Construction of Superconducting Artificial Lattices," T. Kawai, Osaka University, Osaka, Japan

"Interfacial Dynamics at a Martensitic Phase Transition," G. S. Bales, Queen's University, Ontario, Canada

1Joint Solid State and Physics division sseminar

2 Joint Solid State and Engineering Physics and Mathematics divisions seminar

245

3 Joint Solid State and Chemical Technology divisions seminar

4Joint Solid State and Health & Safety Research divisions seminar

LECTURES AND SEMINARS BY DIVISION MEMBERS

J. B. Bates—University of Kentucky, Lexington, Kentucky, "Amorphous Lithium Electrolyte Thin Films"; The University of Tennessee, Knoxville, Tennessee, "Amorphous Inorganic Thin-Film Lithium Electrolytes" and "Ceramic Thin Films and Thin-Film Batteries"; Eveready Battery Co., Cleveland, Ohio, "Amorphous Lithium Electrolyte Thin Films and Thin-Film Batteries"; Exxon Research and Engineering, Clinton, New Jersey, "Fabrication and Characterization of Amorphous Lithium Electrolyte Thin Films and Rechargeable Thin-Film Batteries"

L. A. Boatner—Alabama A&M University, Normal, Alabama, "The Growth of Single Crystals and Their Application in Materials Science"

)! B. C. Chakoumakos—University of New Mexico, Albuquerque, New Mexico, "Hole Filling and Hole Creation in the Superconducting Compound Bi2_xPbxSr2-yLayCu06+z"; East Tennessee Public Schools Workshop, Oak Ridge, Tennessee, "Crystals & Symmetry"

Y. Chen—University of Horida, Gainesville, Florida, "Tunable Laser Based on Anion Vacancies in CaO Crystals: The Hydride Problem"; Virginia Commonwealth University, Richmond, Virginia, "Tunable Laser Based on Vacancies in MgO Crystals"

D. K. Christen—University of Kentucky, Lexington, Kentucky, "Studies of Flux Pinning and Critical Currents in High-Temperature Superconductors"

J. B. Hayter—State Department, Washington, D.C., "Neutron Scattering and Other Reactor-Based Research at ORNL"; Oak Ridge National Laboratory Showcase Lecture, Oak Ridge, Tennessee, "The Advanced Neutron Source—All Done With Mirrors?"; The University of Tennessee, Knoxville, Tennessee, "Uses of the Advanced Neutron Source"; University of Delaware, Newark, Delaware, "Neutron Scattering Studies of Sub-Micron Structures"; Johnson & Johnson Polymer Research Symposium, New Brunswick, New Jersey, "SANS Studies of Self-Assembling Structures"; EG&G ORTEC, Oak Ridge, Tennessee, "Neutron-Scattering Instrumentation"; University of Wisconsin, Madison, Wisconsin, "Small-Angle Neutron Scattering from Self-Assembling Systems"; University of Wisconsin, Madison, Wisconsin, "Some Research Applications of the Advanced Neutron Source"; Physics Division Seminar, Oak Ridge National Laboratory, Oak Ridge, Tennessee, "Nuclear Physics at the ANS"; University of Keele, Keele, United Kingdom, "Small-Angle Neutron Scattering Studies of Sub-Micron Structures"; State Department, Washington, D.C., "Research Reactors and Other Radiation Producing Devices"

D. E. Jesson—IBM, Yorktown Heights, New York, "Direct Imaging of Si-Ge Alloys, Superlattices, and Buried Ge Layers Using Z-Contrast STEM"; National Center for Electron Microscopy, Berkeley, California, "Z-Contrast Imaging"

B. C. Larson—University of Illinois, Urbana-Champaign, Illinois, "ORNL Synchrotron Research Program for the Advanced Photon Source"

246.

S. H. Liu—Iowa State University, Ames, Iowa, National Taiwan University, Taiwan, China, and National Normal University, Taiwan, China, "Interlayer Pairing in Layered Superconductors"; Iowa State University, Ames, Iowa, and Argonne National Laboratory, Argonne, Illinois, 'Deterministic Sandpiles: Route to Chaos in Large Systems"; National Tsing-Hua University, Taiwan, China, Sun Yat-sen University, Taiwan, China, and National Central University, Taiwan, China, "Fractals and Their Applications in Physics"; National Normal University, Taiwan, China, "Heavy Fermion Materials"

D. H. Lowndes—University of Florida, Gainesville, Florida, "Copper Oxide Superconducting Superlattices"; Argonne National Laboratory, Argonne, Illinois, "Superconductivity in Epitaxial Copper Oxide Superlattices"; Louisiana State University, Baton Rouge, Louisiana, "Superconductivity in Epitaxial High-Tc Superlattices: Effects of Hole Filling and of Reduced Dimensionality"; Oak Ridge National Laboratory, Oak Ridge, Tennessee, "Reduced Dimensionality and Doping Effects in High-Tc Superconducting Films and Superlattices"; Oak Ridge National Laboratory, Oak Ridge, Tennessee, "Scanning Tunneling Microscope Studies of YBa2Cu307_x Film-Growth Mechanisms and Surface Microstructure"; Swiss Federal Institute of Technology, Lausanne, Switzerland, and University of Geneva, Geneva, Switzerland, "Microstructure and Superconducting Properties of Epitaxial YBa2Cu307_x/PrBa2Cu307.* Superlattices"; Hitachi Central Research Laboratory, Tokyo, Japan, Matsushita Industrial Electric Co., Ltd., Osaka, Japan, and University of Tsukuba, Tsukuba, Japan, "Laser Ablation Synthesis and Properties of Epitaxial Copper Oxide Superlattices"

G. D. Mahan—International Centre Theoretical Physics, Trieste, Italy (4 lectures), "Electron Correlation in Simple Metals"; International Centre Condensed Matter Physics, Brazil (4 lectures) "Many-Body Theory"; Linkoping University, Lingkoping, Sweden, Chalmers Technical University, Goteborg, Sweden, and Pennsylvania State University, University Park, Pennsylvania, "Current Drag on Semiconductors"

J. W. McCamy—The University of Tennessee, Knoxville, Tennessee, "Growth of ZnS and ZnSe Epilayers by Pulsed-Laser Ablation"

S. J. Pennycook—Max-Planck Institut fur Metallforschung, Stuttgart, Germany, and National Research Council of Canada, Institute for Microstructural Sciences, Ottawa, Canada, "Compositional Imaging of Interfaces in Semiconductors and Superconductors by Z-Contrast STEM"; Conductus, Inc., Sunnyvale, California, "Z-Contrast Imaging of High-Tc Films and Superlattices"; The University of Tennessee, Knoxville, Tennessee, "Z-Contrast STEM: Visualizing Materials on the Atomic Scale"; Michigan State University, Lansing, Michigan, "Z-Contrast Imaging of Semiconducting and Superconducting Superlattices"; Harvard University, Boston, Massachusetts, "Direct Imaging of Materials Through Z-Contrast STEM"

D. B. Poker—Alabama A&M University, Normal, Alabama, "Ion-Implanted Optical Waveguides inLiNbOs"

M. Rasolt—University of Tokyo, Tokyo, Japan, "Superconductivity Induced by Very Strong Magnetic Fields"; IBM T. J. Watson Research Center, Yorktown Heights, New York, "Kosterlitz-Thouless Theory of Resistive Transitions in High-Tc Superlattices and Spontaneously Broken Chiral States"; Johns Hopkins University, Baltimore, Maryland, "Kosterlitz-Thouless Theory of Resistive Transitions in High-Tc Superlattices"

H. G. Smith—University of South Florida, Tampa, Horida "Applications of Neutron Scattering to Problems in Materials Sciences"

247.

J. R. Thompson—University of Louisville, Louisville, Kentucky, "Magnetic and Transport Studies of High-Temperature Superconductors"; IBM T. J. Watson Research Center, Yorktown Heights, New York, "DC Magnetization Studies of High-Temperature Superconductors: Reversible, Irreversible, and Hux Creep Properties"; Pusan National University, Pusan, South Korea, "Magnetic Studies of High-Tc Superconductors: Equilibrium and Irreversible Properties"; National Research Institute for Metals: Tsukuba Laboratories, Tsukuba, Japan, "Irreversibility and Flux Creep in High-Temperature Superconductors"; Physics Division, Oak Ridge National Laboratory, Oak Ridge, Tennessee, "Better High-Tc Superconducting Materials with Ion-Induced Defects" rf

Scientific Activities, Awards, and Honors

A. P. Baddorf President, Tennessee Valley Chapter, American Vacuum Society, 1991-1992

Vice-President, Tennessee Valley Chapter, American Vacuum Society, 1990-1991

J. B. Bates

L. A. Boatner

J. D. Budai

B. C. Chakoumakos

Co-Chairman, Thin-Film Ionics Session, Eighth International Conference on Solid State Ionics, Lake Geneva, Canada, October 1991

Co-Organizer, Symposium on Solid Electrolytes, The Electrochemical Society Meeting, Seattle, Washington, October 1990

Recipient, ASM International Fellowship, 1991 Associate Editor, Optical Materials, 1990-1992 Executive Secretary, Materials Research Society, 1992-1993 Co-Chairman, Eighth International Summer School on Crystal Growth

(to be held in 1992) Co-Editor, The Journal of Crystal Growth, Special Issue Recipient, Second Place Award, Optical Micrographs Category, 1991

Ceramographic Competition of the American Ceramic Society Chairman, ORNL-Universidad Nacional Autonoma de Mexico Joint

Steering Committee Member, Executive Committee, American Association for Crystal

Growth Member, Membership Committee, Materials Research Society, 1991 Session Chairman, American Physical Society Meeting, Cincinnati,

Ohio, March 1991 Session Chairman, Materials Research Society Symposium, Boston,

Massachusetts, November 1991 Session Chairman, American Ceramic Society, Basic Sciences Division

Meeting, Marco Island, Florida, October 1991 Special Graduate Faculty Member, Alabama A&M University-1951 Research Advisor, ORNL/SERS Program, 1991-1992 Thesis Advisor, ORAU Graduate Research Program ,1992 Member, ORNL Showcase Talk Selection Committee, ,1991-1992

Recipient, Martin Marietta Energy Systems Technical Achievement Award for Publication, 1991

Traveling Lecturer, Oak Ridge Associated Universities, 1991-1992

249

250.

Y. Chen

M. F. Chisholm

D. K. Christen

J. F. Cooke

H. L. Davis M

tt. J. Dudney

R. Feenstra

S. M. Gorbatkin

Session Chairman, American Physical Society Meeting, Cincinnati, Ohio, March 1991

Co-Chairman, Materials Research Society Symposium on Synthesis and Processing of Ceramics: Scientific Issues, Boston, Massachusetts, November 1991

Advisor, Superconducting Supercollider GEM BaF2 Panel, 1991-1992 Co-Chairman, DOE Research Assistance Task Force Meeting on

Electrical Breakdown of Insulating Ceramics in a High-Radiation Field, Vail, Colorado, May 1991

Co-Chairman, MPTG Symposium on Optical Materials, American Physical Society, Cincinnati, Ohio, March 1991

Chairman, DOE Research Assistance Task Force Meeting on the Application of Positron Spectroscopy to Materials Sciences (to be held in 1992)


Recipient, DOE/DMS 1991 Materials Sciences Research Competition Award for Significant Implication for Energy-Related Technology Category, 1991

Panel Chairman, O N R / N S F Workshop on N e w Research Opportunities in Superconductivity (to be held in 1992

Member, Advisory Committee, Journal of Physics, Condensed Matter


Associate Editor, Journal of the American Ceramic Society Abstracter, American Ceramic Society Judge, Annual Southern Appalachian Science and Engineering Fairs

Recipient, DOE/DMS 1991 Materials Sciences Research Competition Award for Significant Implication for Energy-Related Technology

if ^.Category, 1991 Traveling Lecturer, Oak Ridge Associated Universities, 1992-1993

Member, Plasma Science and Technology Program Committee, and Session Chairman, ?3th Annual American Vacuum Society Symposium, Seattle, Washington, November 1991

Session Chairman, 37th American Vacuum Society Symposium, Toronto, Canada, October 1990

Co-Organizer, and Session Chairman, Symposium on Beam and Plasma Modification of Materials, Materials Research Society, Anaheim, California, April 1991

Co-Editor, Beam and Plasma Modification of Materials, Materials Research Society, Philadelphia, Pennsylvania, 1991

Secretary, Plasma Science and Technology Division, American Vacuum Society, 1991-1992

Member, Plasma Science and Technology Division Student Award Committee, American Vacuum Society, 1991

251.

P. H. Green

W. A. Hamilton

T. E. Haynes

J. B. Hayter

G. E. Jellison, Jr.

T. Kaplan

H. R. Kerchner

Secretary/Treasurer, DOE Basic Energy Sciences/Materials Sciences Five Laboratory Information Meeting on Synthesis and Processing of Tailored Materials (to be held in 1992)

Secretary/Treasurer, DOE/OBES Workshop on Environmental, Safety, and Health Requirements, Gatlinburg, Tennessee, May 1991

Secretary/Treasurer, DOE Research Assistance Task Force Meeting on Electrical Breakdown of Insulating Ceramics in a High-Radiation Field, Vail, Colorado, May 1991

Secretary/Treasurer, DOE/DMS Workshop on Future Synchrotron VUV , and X-Ray Beam Lines, Gatlinburg, Tennessee, October 1991


Member, Executive Board, Tennessee Valley Chapter,, American Vacuum Society

Co-Chairman, 11th Annual Symposium of Tennessee Valley Chapter, American Vacuum Society, Oak Ridge, Tennessee, May 1991

Recipient, American Physical Society Fellowship, 1992 Discussion Leader, National Institute of Standards and Technology

Workshop on Applications of Cold Neutron Spectroscopy, Gaithersburg, Maryland, June 1991

Member, Executive Committee, National Steering Committee for the Advanced Neutron Source, 1990-1992

Member, National Steering Committee, Advanced Neutron Source, 1990-1992

Chairman, Data Analysis Workshop, LANSCE, Los Alamos, New Mexico, January 1992

Member, Working Group on Large Scale Structures, 3rd European Expert Meeting on Neutron Sources, Science and Engineering Council, Abingdon, England, Februaiy 1992

Chairman, Program Advisory Committee on Reflectometry and Small-Angle Scattering, LANSCE, Los Alamos, New Mexico, March 1992

Recipient, ANS Extra Kilometer Award for "extra efforts and outstanding contributions to the preparation of system design descriptions for the Advanced Neutron Source Project's Conceptual Design," 1991

. Technical Communication Award for "Achievement in Design Graphics, Presentations," Society for Technical Communication (East Tennessee Chapter), 1991

Technical Communication Award for "Merit in Design Graphics, Covers," Society for Technical Communication (East Tennessee Chapter), 1991

Editorial Board, Applied Physics Communications

Member, ORNL Proposal Review Committee Traveling Lecturer, Oak Ridge Associated Universities, 1992-1993


252.

C. E. Klabunde

B. C. Larson

J. S. Lin

S. H. Liu

D. H. Lowndes

G. D. Mahan

R. M. Moon


Co-Chairman, DOE/DMS Workshop on Future Synchrotron VUV and X-Ray Beam Lines, Gatlinburg, Tennessee, October 1991

Adjunct Professor, Department of Materials Science and Engineering, The University of Tennessee, Knoxville, Tennessee

Chairman, American Crystallographic Association, Small-Angle Scattering Special Interest Group, 1989-1991

Chairman, Symposium Organizing Committee for 40th ACA Annual Meeting, Small-Angle Scattering Special Session, 1990

Member, Advisory Board, Center of Condensed Matter Science, National Taiwan University, Taiwan, China, 1991-present

Charter Member, Physics and Astronomy Council, Iowa State University, 1992

Co-Chairman, Focused Session on Epitaxial Layers of High-Tc Superconductors, American Physical Society, Cincinnati, Ohio, 1991

Program Committee, Workshop on Pulsed Laser Ablation, Oak Ridge, Tennessee, April 1991.

Program Committee, International Conference on Laser Ablation (COLA-93) (to be held in 1993)

Adjunct Professor of Materials Science and Engineering, The University of Tennessee, Knoxville, Tennessee

Recipient, Martin Marietta Energy Systems Technical Achievement Award for Publication, 1991

Co-Editor, Surface Chemistry and Beam-Solid Interactions, Materials Research Society, Pittsburgh, Pennsylvania, 1991

c 0 Member, Selection Committee to Choose Professorships, Umea Univer-

sity, Umea, Sweden; Royal Institute of Technology; Chalmers Technical University

j Member, Review Committee, Vanderbilt University, Nashville, Tennessee

Chairman, Scientific Committee, International Center of Condensed Matter Physics, Brasilia

Member, Executive Committee, Division of Condensed Matter Physics, American Physical Society, 1990-1992

Co-Editor, Plenum Publishing Company Book Series

Recipient, Martin Marietta Corporate Fellowship, 1991 Executive Secretary, National Steering Committee for the Advanced

Neutron Source Advisor, Steering Committee for the U.S.-Japan Cooperative Program

on Neutron Scattering

D. P. Norton Recipient, Martin Marietta Energy Systems Technical Achievement Award for Publication, 1991

253.

S. J. Pennycook

D. B. Poker

J. B. Roberto

M. T. Robinson

Recipient, American Physical Society Fellowship, 1992 Member, Materials Research Society Publications Committee Meeting Co-Chairman, Materials Research Society Fall Meeting (to be

held in 1992) Guest Editor, MRS Bulletin, March 1991 Member, Organizing Committee, International Workshop on Electron

Microscopy in Materials Science, Brindisi, Italy

Meeting Co-Chairman, Materials Research Society (to be held in 1993) Member, Editorial Board, Nuclear Insturments and Methods in Physics

Research Section B " Member, Materials Research Society Publications Committee Co-Editor, Ion Beam Modification of Materials, North-Holland,

Amsterdam, 1991 K) Session Chair, Materials Research Society, Ânaheim, California,

April 1991

President, Materials Research Society, 1991 Past President, Materials Research Society, 1992 Recipient, Martin Marietta Energy Systems President's Award, "Image

of ORNL," 1991 Co-Chairman, Washington Materials Forum, Washington, D.C.,

February 1991 Co-Chairman, DOE Basic Energy Sciences/Materials Sciences Five

Laboratory Information Meeting on Synthesis and Processing of cTailored Materials (to be held in 1992)

Co-Organizer, Forum on Advanced Materials and Processing: The 1993 Presidential Initiative in Materials Science and Technology, Materials Research Society (to be held in 1992)

Member, Technology Area Coordination Team for Microelectronics and Photonics, DOE Technology Commercialization Initiative, 1991-1992

Focus Area Coordinator, Advanced Ceramics and Ceramic Thin Films, DOE-BES Center of Excellence in Synthesis and Processing, 1991-1992

Working Group Chairman, DOE/OBES Workshop on Environmental, Safety, and Health Requirements, Gatlinburg, Tennessee, May 1991

Organizer, Congressional Advanced Materials Caucus Meeting, Washington, D.C., July 1991

Chairman, Nominating Committee and Von Hippel Award Subcommittee, Materials Research Society, 1992

Member, Long-Range Planning Committee, Materials Research Society, 1991-1992

Subcommittee Chairman, ORNL Overhead Oversight Committee, 1991 Member, ORNL Strategic Research and Development Planning

Committee, 1991-1992 Member, ORNL Waste Management Operations Committee, 1991-1992 Member, ORNL Facility Management Committee, 1991

Member, International Advisory Committee, Symposium on Fundamental Processes in Sputtering, Danish Academy of Sciences and Letters, Copenhagen (to be held in 1992)

254

<i

H. G. Smith

S. Spooner

J. R. Thompson

J. F. Wendelken

C. W. White

M. K. Wilkinson

Correspondent, Neutron News Consulting Member, Neutron Diffraction Commission of the

International Union of Crystallography, 1990-1993 Traveling Lecturer, Oak Ridge Associated Universities, 1991-1992 Member, Program Committee, Neutron Scattering Satellite Meeting of

the General Assembly of the International Union of Crystallography (to be held in 1993)

Chairman, The Physics and Chemistry of Materials Committee, The Metals Society, American Institute of Mining, Petroleum, and Metallurgical Engineers


Martin Marietta Energy Systems Significant Achievement Award, June 1991

Session Organizer, Symposium on Vortices in High-Tc Superconductors, Nineteenth Rare-Earth Research Conference, Lexington, Kentucky, July 1991.

International Advisory Committee, International Symposium on Mechanical Alloying, Kyoto, Japan, May 1991

Session Chairman, American Physical Society, Indianapolis, Indiana, March 1992

Short Course Chairman, Tennessee Valley Chapter, American Vacuum Society 0

Co-Chairman, Future Sites Committee, American Vacuum Society Traveling Lecturer, Oak Ridge Associated Universities, 1992-1993

Councillor, Materials Research Society, 1990-1991 Principal Editor, Journal of Materials Research, 1990-June 1991

Recipient, DOE Distinguished Associate Award, 1991 Executive Secretary, DOE Basic Energy Sciences Laboratory Program

Panel Adjunct Professsor, School of Physics, Georgia Institute of Technology,

Atlanta, Georgia Member, ORNL Steering Committee, Advanced Neutron Source Secretary, National Steering Committee for the Advanced Neutron

Source (NSCANS) Secretary, NSCANS Executive Committee Member, ORNL Stage II Budget Review Committee Chairman, Evaluation Panel for Reactor Radiation Division, National

Institute of Standards and Technology Member, Evaluation Panel for Materials Science and Engineering

Laboratory, National Institute of Standards and Technology Member, ORNL 50th Year Celebration Committee

255.

J. M. Williams

S. P. Withrow

"Vice-President, Executive Committee, Oak Ridge Chapter, ASM International

Member, International Committee, Seventh International Conference on Surface Modification of Metals by Ion Beams, Washington, D.C., July 1991

Co-Editor, Ion Beam Modification of Materials, North-Holland, Amsterdam, 1991

R. F. Wood

F. W. Young

R

Member, ORNL Wigner Fellowship Committee Member, ORNL-UT Distinguished Scientist Committee Chairman, Corporate Fellows Committee for a N e w ORNL

Postdoctoral Program, 1991-1992 Chairman, Search Committee for Director of the ORNL Center for

Computational Science, 1992 Co-Chairman, ORNL/EPRI Committee for White Paper Assessment of

Opportunities in Thin-Film Silicon Photovoltaics Chairman, Oversight Committee for ORNL Postdoctoral Program

Executive Secretary, Division of Materials Physics, American Physical Society, 1990-1992

Member, Materials Sciences Advisory Board, Southeastern Universitites Research Association

D. M. Zehner Member, User Executive Committee, National Synchrotron Light Source, 1989-1992

Member, Oak Ridge Associated Universities Graduate Fellow Selection Panel

Session Chairman, American Physical Society Meeting, Indianapolis, Indiana, March 1992

Personnel Changes New-Staff Members

A.SZientific Staff • ' ',<v"v''-, -J

'Vvvy A Hamilton, Los Alamos National Laboratory, Los Alamos, New Mexico ;;. .p.,B; ;").esson, University of Bristol, Bristol, United kingdom , (D.iCt Lubben, University of Illinois, Urbana, Illinois

BAdministrative and Technical Support Staff

1„;3. Lrawley, Senior Secretary S. B. Hannon, Secretary

.;;•'•''*' D. K. Hensley, Senior Laboratory Technician S. L. Stairs, Secretary

; G. B. Taylor, Senior Laboratory Technician

0 iK-

Staff Transfers and Terminations 5

ry A. Scientific Staff

J. R. Noonan (voluntary resignation) J. Rankin (completion of temporary employment) A. L. Wachs (transferred to Quality Division) M. K. Wilkinson (retirement) F. W. Young, Jr. (retirement)

'o v

B. Administrative and Technical Support Staff

B. E. Gray (transferred to Office of, Waste Management and Remedial Actions) A. M. Keesee (retirement) J. L. Moore (transferred to Instrumentation and Controls Division) S. L. Stairs (voluntary resignation)

Guest Assignments

A. Scientific Staff

G. S. Canwright, The University of Tennessee, Knoxville, Tennessee A. L. Claesson, University of Umea, Umea, Sweden B. Dotsch, Universitat Erlangen-Niirnberg, Erlangen, Germany H. O. da Frota, The University of Tennessee, Knoxville, Tennessee T. J. Hicks, Monash University, Clayton, Victoria, Australia M. Karimi, Alabama A&M University, Normal, Alabama S. Katano, Japan Atomic Energy Research Institute, Tokai, Japan

257

258.

A. Scientific Staff (cont'd)

G. D. Mahan*, The University of Tennessee, Knoxville, Tennessee A. Malchoukov, The University of Tennessee, Knoxville, Tennessee Y. Morii, Japan Atomic Energy Research Institute, Tokai, Japan H. Naramoto, Japan Atomic Energy Research Institute, Tokai, Japan J. L. Park, North Carolina State University, Raleigh,sNorth Carolina A. Rojo, The University of Tennessee, Knoxville, Tennessee B. Sernelius, The University of Tennessee, Knoxville, Tennessee J. Sofo, The University of .Tennessee, Knoxville, Tennessee E. Takasuka, Sumitomo Metal Industries, Ltd., Amagasaki, Japan R. Triolo, University of Palermo, Palermo, Italy G. Watson, The University of Tennessee, Knoxville, Tennessee H.Wenzl, Forscliangszentrum, Jiilich, Germany J. LZarestky, Ames Laboratory/Iowa State University, Ames, Iowa

•ORNL/UT Distinguished Scientist

B. Postgraduate Research Participation Program {? "

J. R. Brewster, The University of Tennessee, Knoxville, Tennessee N. Browning, University of Cambridge, Cambridge, United Kingdom D. E. Jesson, University of Bristol, Bristol, United Kingdom M. N. Kunchur, Rutgers University, Piscataway, New Jersey P. F. Lyman, University of Pennsylvania, Philadelphia, Pennsylvania L. Romana, Universite Claude Bernard, Lyon, France

! M. Yethiraj, University of Missouri, Columbia, Missouri S. Y. Zheng, The University of Tennessee, Knoxville, Tennessee. J. K/'Zuo, Renssealear Polytechnic Institute, Troy, New York

C. Graduate Students

H. H. Burke, Columbia University, New York, New York Y. J. Chen, The University of Tennessee, Knoxville, Tennessee E. C. Jones, The University of Tennessee, Knoxville, Tennessee J. W. McCamy, The University of Tennessee, Knoxville, Tennessee J. Ossandon, The University of Tennessee, Knoxville, Tennessee J. Sharp, The University of Tennessee, Knoxville, Tennessee Y. R. Sun, The University of Tennessee, Knoxville, Tennessee C. Walters, University of Pennsylvania, Philadelphia, Pennsylvania S. Zhu, The University of Tennessee, Knoxville, Tennessee

D. Undergraduate Students

R. Boekenhauer, Coe College, Cedar Rapids, Iowa R. Burgie, Alfred University, Alfred, New York S. Graber, The University of Tennessee, Knoxville, Tennessee H. Fujita, Monmouth College, Monmouth, Illinois J. Paul, The University.of Tennessee, Knoxville, Tennessee Y. Powell, Alabama A&M University, Normal, Alabama G. Steadman, University of Southern Colorado, Pueblo, Colorado A. Wong, Princeton University, Princeton, New Jersey

259.

Summer Assignments (1991)

A. Scientific Staff

R. S. Fishman, North Dakota State University, Fargo, North Dakota L. Hammer, University of Erlangen-Niirenberg, Erlangen, Germany T. Motooka, University of Tsukuba, Tsukuba, Japan R. Triolo, University of Palermo, Palermo, Italy N. Wakabayashi, Keio University, Yokohama, Japan

B. Technical Support Staff

D. Gilmore, California Institute of Technology, Pasadena, California

C. Oak Ridge Associated Universities—Faculty Research Participants

M. J. Aziz, Harvard University, Cambridge, Massachusetts E. W. Plummer, University of Pennsylvania, Philadelphia, Pennsylvania D. G. Tonn, Wooster College, Wooster, Ohio °

D. Oak Ridge Associated Universities—Student Research Participants

A. Watson, University of Illinois, Urbana, Illinois L. Murphy, State University of New York, Albany, New York

E. Graduate Student

L. Siller, University of Cambridge, Cambridge, United Kingdom

SOLID STATE DIVISION April 1,1992

J. B. ROBERTO, DIRECTOR ! . W. HINTON, SECRETARY

SPECIAL STAFF ASSIGNMENTS

S. L. DAVIS*, AFFIRMATIVE ACTION REPRESENTATIVE J. Z. TISCHLER', QUALITY ASSURANCE COORDINATOR M. D. GALLOWAY", SAFETY AND ESFCH OFFICER J. FERNANDEZ-BACA*, RADIATION CONTROL OFFICER M. T. ROBINSON*, COMPUTER SECURITY OFFICER S. L. DAVIS*, TRAINING COORDINATOR G. E JELUSON*, LASER SAFETY OFFICER P. H. GREEN*, EMPLOYMENT REPRESENTATIVE B.). COPE LAND*, PRECIOUS METALS COORDINATOR

SOLID STATE THEORY

J.F. COOKE* V. G. HENDRDT SECRETARY

N> ON

NEUTRON SCATTERING

R. M. MOON* L. F. MALONE, SECRETARY T. H. RICHARDSON3, SECRETARY

DEFECTS AND ALLOYS

R. F.WOOD T.KAPLAN M.9CARIMI5

M.E. MOSTOLLER

ION-SOLID INTERACTIONS

M. T.ROBINSON* & P. KING*

ELECTRONIC STRUCTURE

H. U DAVIS 1 J.F. COOKE* S . H . U U M. RASOLT

ORNL/UT THEORY PROGRAM

C. D. MAHAN 4

A. G. ROJO 5

G. WATSON 6

•MULTIPLE CAPACITY 'PLANT AND EQUIPMENT DIVISION 1 FINANCE AND MATERIALS DIVISION 'PART-TIME EMPLOYMENT ORNL/UT DISTINGUISHED SCIENTIST

•GUEST SCIENTIST GRADUATE STUDENT

' O N ASSIGNMENT TO DOE HEADQUARTERS ' O N ASSIGNMENT FROM AMES LABORATORY 'ORAUPOSTDOCTORALRESEARCH FELLOW "FUSION ENERGY DIVISION

UNDERGRADUATE STUDENT "HRR POSTDOCTORAL RESEARCH FELLOW

ADMINISTRATION, ENGINEERING, MAINTENANCE

P. H. GREEN*, ASSISTANT TO DIVISION DIRECTOR B. J. COPE LAND*, PROCUREMENT S. L. DAVIS*, USER FACILITIES COORDINATOR VACANT, SECRETARY

J. R. COOMBS1, FIELD ENGINEER M. LOWER1, DESIGN ENGINEER J. D. JONES I FINANCE OFFICER

CERAMICS AND INTERFACES

L. A. BOATNER* C H. ZEIGLER, SECRETARY L. S. CRAWLEY", SECRETARY S. 0. HANNON3 , SECRETARY

NEUTRON DIFFRACTION

J.W. CABLE H. R. CHILD* J. A. FERNANDEZ-BACA* R. M. MOON* J.R. WEIR III

NEUTRON SPECTROMETRY

R. M. NICKLOW" J. B. HAYTER S.P.KING* H. A-MOOK H.G. SMITH G.B. TAYLOR M. YETHIRAJ5

X NEUTRON SCATTERING

USERS GROUP

R.M. NICKLOW*

SMALL-ANGLE SCATTERINC

G.D.WIGNALL W. A. HAMILTON J. S. UN S. SPOONER

PARTICLE-SURFACE INTERACTIONS

D.M. ZEHNER" V. E BARNES, SECRETARY

SYNTHESIS FC PROPERTIES OF NOVEL MATERIALS

L A . BOATNER* B . C SALES

M M . ABRAHAM J. R. BREWSTER9

B. C. CHAKOUMAKOS Y.CHEN H . E HARMON Y. POWELLJL J .O.RAMEY 3

G.STEADMAN"

CERAMIC THIN FILMS J.B. BATES

N.J. DUDNEY3

G.R. GRUZALSKI D.CLUBBEN C. F. LUCK F.A.MODINE

AMES LABORATORY NEUTRON SCATTERING

J. L. ZARESTKY®

SUPERCONDUCTIVITY

D. K CHRISTEN Y.J.CHEN6

R. FEENSTRA E C . JONES 6

H.R. KERCHNER C E . KLABUNDE M.KUNCHUR' J. OSSANDON 6

Y.R.SUN 6

J. R. THOMPSON3

S .ZHU 4

THIN HLMS AND MICROSTRUCTURES

B . C LARSON* L. S. CRAWLEY*, SECRETARY B. J. SHOOFMAN ? SECRETARY

ION-SOLID INTERACNONS

C. W.WHITE T. E. HAYNES O. W.HOLLAND R.A.ZUHU

SURFACE MODIFICATION AND CHARACTERIZATION

RESEARCH CENTER

D.B. POKER D. K. HENSLEY T.P.SJOREEN D.K.THOMAS J. M. WILLIAMS S. P. WITHROW

PLASMA PROCESSING

L. A. BERRY10

S. M. GORBATKIN R.BURGIE"

X-RAY DIFFRACTION

B . C LARSON" J.D. BUDAI M. D. GALLOWAY* J.Z. TISCHLER*

ELECTRON MICROSCOPY

S.J. PENNYCOOK N.BROWN1NC? M.F. CHISHOLM T.CESTES D. E JESSON J. T. LUCK3

E TAKASLTKA*

SURFACE PHYSICS

D.M. ZEHNER* A. P. BADDORF P.F.LYMAN9

G. W.OWNBY C WALTERS6

J. F. WENDELKEN J.K.ZUO»

SEMICONDUCTOR PHYSICS AND PHOTOVOLTAIC

MATERIALS

O H . LOWNDES D.J. ERES P. H. FLEMING D.B.GEOHEGAN G . E JELUSON, JR. J. W. MCCAMY6

D.P.NORTON J.W. SHARP 6 X Z H E N G "

U.5.-JAPAN NEUTRON SCATTERING PROGRAM

H. R- CHILD*

Author Index

Abe, Y.—128 Abernathy, D. L.—166 Abraham, M. M.—106, 112 Aeppli, G.—61 All, N.—79 Almdal, K.—66 c Alp, E. E.—190, 191 Anriis, B. K.—72 Antonio, P. K.—101 Asai/K.—188 Baddorf, A. P.—168, 170, 171 Ballesteros, C.—108 Barbour, C.—141 Baribeau, J.-M.—177, 178 Bartynski, R. A.—175 Bass, J. M.—8 Bates, F. S.—66 Bates, J. B.—94, 95, 96 97 Becker, K.—129 Berliner, R.—80, 89 Berry, L. A.—139 Birch, D. J.—134 Blackman, J. A.—8, 9 Blouin, M.—105 Boatner, L. A.—99, 100, 101, 102, 103, 104,

105, 106, 107, 109, 112,121, 122, 124, 130, 135, 136, 137, 138, 191, 192, 193,194

Bollong, M. J.—146 Boothroyd, A. T.—60 Bouazaoui, M.—112 Bourke, M. A. M.—84 Browning, N. D.—184, 185 Buchanan, R. A.—132, 133 Budai, J. D.—31, 32, 37, 39, 42, 43, 44, 45, 46,

107,124, 155,192 Butler, P.—75 Cable, J. W.—78, 85 Cain> L. S.—116 Canright, G. S.—26, 27, 28 Capel, M.—71 Carvalho, B. L.—71 Chakoumakos, B. C.—42, 48, 55, 60, 81,120,

155,193 ^Chandler, D. B.—55 * Chandler, P. J.—130

Chang, R. P. H.—151 Chen, D. H.—99 Chen, S.-H.—71 Chen, Y.—108, 109, 110, 113, 114, 115, 116 Child, H. R.—82,-88, 89, 92

Chin, B. A.—138 Chisholm, M. F.—5, 35, 36, 38, 53, 107, 124,

179,180, 186, 188, 192 Chou, H.—99 Choudhury, A—94 Christen, D. K . -40 , 43, 44, 46, 48, 50, 51, 52,

55 Civale, 49, 51 Clem, J. R.—49 Cooke, J. F.—8, 9, 22 Copley, J. R. D.—80 Daudin, B.—105 David, S. A.—84, 122 Davis, H. L.—2, 3, 4, 170 de la Cruz, R. M.—109 Desnica, U. V.—145 DiAntonio, P. K.—101 Dobbins, J. J.—134 Dodson, T. —84 Dotsch, B.—3, 4 Douglas, C. B.—69 Dudney, N. J.—94, 95, 96, 97 Erbil, A.—107, 124, 192 Eres, D.—157, 158,159 Estes, T. C.—187 Evans, B. D.—116 Ewing, R. C.—120 Feenstra, R.—37, 38, 43, 46 Feild, C.—51 Felker, L. K.—71 Fernandez-Baca, J. A.—62, 79, 81, 85, 87, ,89 Ferridge, A. G.—176 First, P. N.—124 Fishman, R. S.—7 Flensbyrg, K.—7 Frota, H. O.—7, 11, 16 Fujita, H.—37 Fujita, K.—188 Fukushima, H.—128 Full, A. P.—68 Funahashi, S.—92 Gacon, J. C.—112 Gaulin, B. D.—79 Gehlsen, M.—66 Gehring, P. M.—99 Gellerman, W.—113 ~ Geohegan, D. B.—47,154 Giammara, B. L.—134 Gibbs, D.—166, 167, 168 Girvin, S. M.—7

263

264.

Godbole, M. J.—160 Goldstone, J. A.—84 Gonzalez, R.—108,109, 110,113 Gorbatkin, S. M.—139, 141 Goyal, A.—55 Granvil, J. L.—105 Gray, L. J.—14 Grenier, P.—102,105 Grubel, G.—166,167 Gruzalski, G. R.—94, 95, 98 Gupta, A.—133 Hagen, M. E.—85, 88, 89 Haglund, R. F., Jr.—129, 153 Hamilton, W. A.—75, 76 Hannon, J. B.—2 Hansen, L.—66 Harvey, J. A.—57 Haynes, T. E.—142, 143, 145, 146 Hayter, J. B.—75, 76 Hecker, N.—57 Helgesen, G—168 Hembree, D. M., Jr.—149, 150 Henkel, G. H.—139 Hensley, D. K.—153 Hill, N. W.—57 Hodgson, E.—108 Holden, T. M.—84 Holland, O. W.—142, 143, 144, 145 Holtzberg, F. H.—49, 51, 52 Holtzbrecher, H.—147 Horton, L. L.—136 Hosono, H—128 Houde, D.—102 Houghton, D. C.—177,178 Hoyt, J. J.—74 Hriljac, J. A.—99 Huang, K. G.—167 Hubbard, C. R.—84 Hulbert, S. L.—175 Hunn, J. D.—152 Ice, G. E.—189 Igawa, N.—82 Ishii, Y.—82, 91 Itchkawitz, B. S.—170, 171, 174 Jacquier, B.—112 Jandl, S.—102 Jarosewich, E.—121 = Jebasinski, R.—147 Jellison, G. E., Jr.—117, 118, 119 Jesson, ,D. E.—5, 38, 176, 177,178, 181, 182,

187 Jones, E. 46 Jones, K;"3r—146 Jonson, M.—7 Kaji, K.—67 Kakarantzas, G.—130 Kaler, E. W.—68, 69

Kanaya, T.—67 Kao, C.-C.—175 Kaplan, T.—5, 14, 179 Karimi, M—5, 179 Katano, S.—62, 82, 91 Kawano, S.—87 Kerchner, H. R.—38, 40, 48, 50, 52, 56 Khan, H. R.—56 Kibler, M.—112 Kirk, M. A.—49 Klabunde, C. E.—40, 43, 46, 55 Knauss, L. A.—100 Kroeger, D. M.—55 Krusin-Elbaum, L.—49 Kwak, B. S.—107, 124, 192 Lager, G. A.—81 Larson, B. C.—189, 190,191, 195 Lawson, J. K.—112 Lay, K. W.—50 Lee, E. H.—138 Lee, H. W. H.—112 Lee, I.-S.—132 Leggett, A. J.—26 Leung, T. C—144 Lin, J. S.—71, 72 Liu, H.—103,104 Liu, S. H.—7, 14, 20 Loong, C.-K.—58 Lowndes, D. H.—29, 31, 32, 34, 35, 36, 38, 39,

42, 46, 155, 160 Luck, C. F.—94, 95, 96 Luck, J. T.—186 Lumpkin, G. R—120 Lyman, P. F.—174 Lynn, K. G.—144 MacDiarmid, A. G.—72 Magid, L. J.—75 Magruder, R. H.—129,153 Mahan, G. D.—11, 12, 15,16, 17, 24 Mal'shukov, A. G.—12 Malozemoff, A. P.—52 Mansur, L. K.—138 Mantl, S.—147, 148 Martens, J. S.—44 Marwick, A. D.^18, 49, 51, 52 Mason, T. E.—61 ,, Matsuo, Y.—92 Mayer, T.—141 McCallum, J. C.—135, 137, 153 McCamy, J. W.—29,119, 149, 155 McElfresh, M. W.—51 McHargue, C. J.—136 McK. Paul, D.—60 Miller, M. D.—45 Mitchell, I. V.—137 Mochrie, S. G. J.—166, 167, 168 Mook, H. A.—57, 60, 61, 63

265.

Mooriey, T—191 More, D. L.—4 Morii, Y.—92 Mostoller, M.—5, 25, 58, 60, 179 Muller, K.—3 Mullica, D. F.—194 Murakami, T—120 Nagawa, A.—92 Naramoto, H.—150 Neal, M. J.—55 Nicklow, R. M.—58, 82, 85, 87, 91, 92 Nielsen, B—144 Norton, D. P.—34, 35, 37, 38, 39, 42, 46 Norton, M. L.—58 Nowick, A. S.—106 Oliveira, L. E.—15 Oliver, W. C.—120 Ong, T. P.—151 Orera, V. M.—110, 114 Ossandon, J. G.—50,52, 56 Overbury, S. H.—169 Ovshinsky, S. R.—45 Ownby, G. W.—174 Palmer, R. E.—172, 173 Pareja, R.—109 Parikh, N. R.—152 Parish, M. V.—55 Park, J. L.—115 Paul, J.—56 Payne, S. A.—112 Pedraza, A. J.—160 Penn, D. R.—7 Pennycook, S. J.—35, 36, 38, 39, 53,149,176,

177, 178, 180,181, 182,184,185,187,188 Perrot, F.—20 Plummer, E. W.—2,141, 170 Pogary, A.—153 • Pogatshnik, G. J.—110,115,116 Poker, D. B.—29,131,141 Powell, R. C.—103, 104 Pynn, R.—75 Radhakrishna, P.—85 Ramabadran, U. B—131 Ramey, J. O.—193 Rankin, J.—136,137 Rao, G. R.—138 Rappaz, M.—122 Rasolt, M.—10, 12, 20 Ray, K. B.—2 Robertson, J. D —96, 97 Robinson, M. T.—17 Rojo, A. G.—17, 26, 27, 28 Romana, L. J—136,150 Root, J. H.—84 Rosenblatt, G. H., 110 Rytz, D.—99 Salce, B.—105

Sales, B. C.—14, 42, 48, 50, 135, 193 Sandy, A. R.—167, 168 Sanjuan, M. L.—114 Sappenfield, E. L.—194 Scherban, T—106 Scherr, E. M.—72 Schmidt, K.—147 Schroeder, J.—84 Schiippen, A.—148 Sebek, R. M.—113 Seddon, M. J.—176 Shapiro, S. M—99 Sharp, J. W.—157, 158 Shen, Q.—190, 191 Sheu, E. Y.—71 Siller, L.—172, 173 Simpson, T. W.—137 Sjoreen, T. P.—147, 148,149 Skudlarski, P.—10 Smith, G. S.—75 Smith, H. G.—80, 89 Speier, W.—147 Spooner, S.—73, 74, 84 Stiles, M. D.—7 Sun, Y. R.—40, 48, 49, 50, 52 Sundar, G.—74 Swanson, M. L.—152 Swyers, J—139 Takasuka, E—187, 188 Thevenard, P.—136 Thomas, D. K.—153 Thompson, J. R., Jr.—40, 46, 48, 49, 50, 51, 52,

56,160 Thomson, J. O—38, 40,48, 56 Tischler, J. Z.—37, 189, 190, 191, 195 Tkaczyk, J. E.—50 Tonn, D. G.—131 Toth, L. M.—71 Toulouse, J.—99,100,101 Townsend, P. D.—130 Trivissono, J.—80, 89 Trohidou, K. N.—8 Tsunoda, Y.—78,85 Vescan, L—148 Vignale, G.—10 Vitek, J. M.—122 Wagner, J.—145 Walters, C.—141 Wang, J. Y. C.—101 Wang, X. M.—100,101 Warmack, R. J.—31, 32, 34, 165 Weber, W. J.—120 Weeks, R. A.—128 Weinert, M.—175 Wendelken, J. F.—164, 165, 172, 173, 187 White, C. W.—45, 136, 149, 150, 151, 153 Wignall, G. D.—63, 66, 67, 68, 69

Wilkens, B. J.—107, 124, 192 Williams, G. P., Jr.—110, 113, 115 Williams, J. M.—132, 133, 134 Williams, R. T.—110, 113, 115 Wimmer, A.—3 Withrow, S. P.—150 Wittig, J. E.—129 Wong, J. Y. C.—130 • Wood, R. F.—14, 22, 23 Worthington, T. K.—49 Xiong, F.—151 Yamaoka, H.—67 Yang, L.—129,153 Yang, S.—175 Yang, Y. S.—79 Yethiraj, M.—63 You, C.—168 Young, K. H.—45 Young, R. T.—44,45 Zarestky, J. L.—89 Zehner, D. M.—3, 4, 141, 164, 165, 166, 167,

169,174,175 Zhang, K.—192 Zhang, L.—7.30 Zheng, X-Y.—31, 32, 34 Zhu, S.—29, 31, 32, 34, 35, 36 Zschack, P.—189 Zuhr, R. A.—94, 97, 128, 129, 135, 149,150,

152, 153, 155 Zuo, J.-K.—164,165

il ORNL-6722

Distribution Category UC-404

Internal Distribution 1. M. M. Abraham 2. B. R. Appleton 3. A. P. Baddorf 4. J. B, Ball 5. V. E. Barnes 6. J. B. Bates 7. L. E. Berry. 8. E. E. Bloom

9-13. L. A. Boatner 14. J. Brewster 15. N. Browning 16. J. D. Budai 17. G. J. Bunick 18. yi . H. Butler 19. J. W. Cable 20. J. Canright 21. R. S. Carlsmith 22. B. C. Chakoumakos 23. Y. Chen 24. H. R. Child 25. M. F. Chisholm 26. D. K. Christen

27-31. J.F.Cooke 32. B. J. Copeland

33-36. S.J. Cox 37. D. F. Craig 38. L. S. Crawley 39. H. L. Davis 40. S. L. Davis t 41. N.J. Dudney 42. D. Eres 43. T. C. Estes 44. G. G. Fee 45. R. Feenstra 46. R. E. Fenstermaker 47. J. A. Fernandez-Baca 48. P. H. Fleming 49. W. Fulkerson 51. M. D. Galloway 52. R. K. Genung 53. D. B. Geohegan 54. H. A. Glovier 55. S. M. Gorbatkin 56. C. A. Grametbauer

57-61. P.H.Green 62. G. R. Gruzalski 63. W. A. Hamilton 64. H. E. Harmon 65. F. C. Hartman 67. T. E. Haynes

68. J. B. Hayter 69. V. G. Hendrix

70-75. L. W. Hinton 76. O. W. Holland 77. R. B. Honea 78. C. C. Hopkins 79. L. L. Horton 80. D. W.Jared 81. G. E. jellison, Jr. 82. D. E. Jesson 83. E. Jones (

84-87. J. D. Jones 89. J. E. Jones, Jr. 90. T. Kaplan 91. S. V. Kaye 93. H. R. Kerchner 94. S. P. King 95. P. W. King 96. C. E. Klabunde 97. E. H. Krieg < 98. M. N. Kunchur

100. B. S. Kwak 101-105. B. C. Larson

106. R. P. Leinius 107. J. S. Lin 108. S. H. Liu 109. D. H. Lowndes 110. D.Lubben 111. C. F. Luck 112. J. T. Luck 113. G. D. Mahan 114. L. F. Malone 115. L. K. Mansur 116. R. G. Maples 117. J. W. McCamy 118. S. A. Meacham 119. F. A. Modine 120. H. A. Mook

,121-125. R. M. Moon 126. O. B. Morgan 127. M. E. Mostoller 128. R. M. Nicklow 129. D.P.Norton 130. G. E. Oliphant 131. C. E. Oliver 132. G. W. Ownby 133. S. J. Pennycook 134. D. B. Poker 135. M. L. Poutsma 136. J. O. Ramey

267

268.

137. M. Rasolt 241. D. B. Trauger 138. D. E. Reichle 242. A. W. Trivelpiece 139. J. B. Richard 243. R. I. Van Hook 140. T. H. Richardson 244. R. C. Ward 141. C. R. Richmond 245. D. A. Waters

142-217. J. B. Roberto 246. G. I. Watson 218. M. T. Robinson 247. J. R. Weir III 219. M. W. Rosenthal 248. J. F. Wendelken 220. T. H. Row 249. C. D. West 221. B. C. Sales 250. C. W. White 222. A. C. Schaffhauser 251. G. D. Wignall 223. J. W. Sharp 252. M. K. Wilkinson 224. J. Sheffield 253. B. Y. Wilkes 225. R. B. Shelton 254. J. M. Williams 226. B. J. Shoopman 255. S. P. Withrow 227. W. D. Shults 256. R. F. Wood 228. W. D. Siemens 257. M. Yethiraj 229. T. P. Sjoreen 258. J. L. Zarestky 230. H. G. Smith 259-263. D. M. Zehner 232. E. J. Soderstrom 264. C. H. Zeigler

,233. E. Sonder 265. R. A. Zuhr 234. S. Spooner 266. Biology Library 235. J. O. Stiegler 267-268. Central Research Library , 236. G. B. Taylor 269. ORNL Y-12 Technical Library 238. D. K. Thomas 270. Document Reference Section

, 239. J. R. Thompson 271-275. Laboratory Records Department 240. J. Z. Tischler 276. Laboratory Records, ORNL-RC

External Distribution u

277. Dr. A.A.Z. Ahmad, Chief Scientific Officer, Institute of Nuclear Science and Technology, Atomic Energy Research Establishment, Ganakbari, Savar, Dhaka, G.P.O. Box 3787, Dhaka, Bangladesh

278. Dr. Craig Allison, Department of Physics, Oklahoma State University, Stillwater, OK 74078

279. Dr. S. Amelinckx, SCK/CEN, B 2400-Mol, Belgium 280. Dr. Marcello Antonini, Physics Division, Building 44, Joint Research Centre, Euratom

21020 ISPRA (Varese) Italy 281. Dr. R. R. Arons, Institut fur Festkorperforschung, Forschungszentrum, Postfach 1913,

D-5170, Julich, Germany 282. Dr. Neil W. Ashcroft, Laboratory of Atomic and Solid State Physics, Clark Hall, Cornell

University, Ithaca, NY 14853-2501c 283. Prof. Frank Avignone, Chairman, Department of Physics, University of South Carolina,

Columbia, SC 29208 284. Dr. John Axe, Associate Director, Brookhaven National Laboratory, Upton, NY 11973 285. Dr. Michael J. Aziz, Department of Applied Science, Harvard University, Cambridge,

MA 02138 286. Dr. K. J. Bachmann, Department of Chemistry, North Carolina State University, Box

5247, Raleigh, N £ 27650 287. Dr. R. W. Balluffi, Department of Materials Science and Engineering, Massachusetts

Institute of Technology, 77 Massachusetts Avenue, Cambridge, MA 02139 288. Dr. G. M. Bancroft, Department of Chemistry, Chemistry Building, The University of

Western Ontario, London, N6A 5B7, Canada 289. Dr. J. H. Barrett, 827 W. Outer Drive, Oak Ridge, TN 37830

269.

290. Dr. F. S. Bates, 151 Amundson Hall, Department of Chemical Engineering, University of Minnesota, Minneapolis, MN 55455

291. Dr. Edwin V. Beebe, Chemicals and Pigments Department, Research and Development Division, E.I. du Pont de Nemours and Company, Wilmington, DE 19898

292. Prof. Boris W. Batterman, Applied and Engineering Physics, 227 Clark Hall, Cornell University, Ithaca, NY 14853

293. Dr. Walter Bauer, Physical Research Division, Department 8340, Sandia National Laboratories, P.O. Box 969, Livermore, CA 94550

294. Dr. Rainer Behrisch, Max-Planck-Institut fur Plasmaphysik, D-8046 Garchingbei Miinchen, Germany /

295. Dr. Ronald R. Berliner, Assistant Professor of Physics, University of Missouri, Research Reactor Facility, Columbia, MO 65211

296. Bibliotheque, Institut Max von Laue-Paul Langevin, 156 X 38042 Grenoble, Cedex, France 297. Dr. A. I. Bienenstock, Stanford Synchrotron Radiation Laboratory, Stanford University,

P.O. Box 4349, Bin 69, Stanford, CA 94305 298. Prof. H. Birnbaum, University of Illinois, Materials Research Laboratory, 104 South

Goodwin, Urbana, IL 61801 299. Dr. N. Bloembergen, Gordon McKay Laboratory, 9 Oxford Street, Cambridge, MA 02138 300. Dr. M. Blume, Brookhaven National Laboratory, Upton, NY 11973 301. Dr. Dawn Bonnell, Department of Materials Science, University of Pennsylvania, 3231

Walnut Street, Philadelphia, PA 19104 302. Dr. J. L. Boldu O., Instituto de Ffsica, Universidad Nacional Autonoma de Mexico,

Apartado Postal 20-364, 01000 Mexico, D.F. 303. Prof. Walter Borst, Chairman, Department of Physics, Texas Technology University, Box

4180, Lubbock, TX 79409-1051 304. Dr. William F. Brinkman, Room 1C-224, AT&T Bell Laboratories, 600 Mountain Avenue,

Murray Hill, NJ 07974 305. Dr. Bruce Brown, PNS-372, Argonne National Laboratory, 9700 South Cass Avenue,

Argonne, IL 60439 306. Dr. F. C. Brown, Department of Physics, University of Illinois, Urbana, IL 61801 307. Dr. Walter Brown, Room IE-452, AT&T Bell Laboratories, 600 Mountain Avenue, Murray

Hill, NJ 07974 308. Dr. Christoph J. Buchal, Kernforschungsanlage, Postfach 1913, 5170 Jiilich 1, Germany 309. Dr. R. Bullough, Atomic Energy Research Establishment, Harwell, Didcot, Oxon OX11

ORA, United Kingdom 310. Dr. John L. Burnett, Division of Chemical Sciences, ER-142, Office of Basic Energy

Sciences, Office of Energy Research, Department of Energy, Washington, DC 20585 311. Prof. W.J.L. Buyers, Atomic Energy of Canada Limited, Chalk River Nuclear

Laboratories, Chalk River, Ontario KOJ 1JO, Canada 312. Prof. Nicolas Cabrera, Departamento de Fisica Fundamental, Facultad de Ciencias,

Universidad Autonoma de Madrid, Canto-Bianco, Madrid 34, Spain 313. Prof. Robert W. Cahn, Department of Materials Science and Metallurgy, Cambridge

University, Pembroke Street, Cambridge CB2 3Q2, United Kingdom 314. Dr. D. J. Campbell, L-209, Lawrence Livermore National Laboratory, P.O. Box 808,

Livermore, CA 94550 315. Dr. J. M. Carpenter, Argonne National Laboratory, 9700 South Cass Avenue, Argonne, IL

60439 316. Prof. Ray W. Carpenter, Center for Solid State Science, Arizona State University, Tempe,

AZ 85287 317. Dr. R. L. Chaplin, Department of Physics, Clemson University, Clemson, SC 29631 318. Prof. Girish Chandra,Tata Institute of Fundamental Research, National Centre of the

Government of India for Nuclear Science and Mathematics, Homi Bhabha Road, Colaba, Bombay 400 005, India

319. Dr. Lloyd Chase, MS L-490, Lawrence Livermore National Laboratory, P.O. Box 808, Livermore, CA 94550

320. Dr. Andre Chatelain, Lab. Phys. Exp., Federal Institute of Technology, PH Ecublens, 1015 Lausanne, Switerland

270.

321. Dr. D. S. Chemla, Lawrence Berkeley Laboratory, MS-66, 1 Cyclotron Road, Berkeley, CA 94720

322. Dr. W. J. Choyke, Westinghouse R&D Center, 1310 Beulah Road, Pittsburgh, PA 15235 323. Dr. Wei-Kan Chu, Texas Center for Superconductivity, University of Houston, Science and

Research 1, Houston, TX 77204-5506 324. Dr. C. B. Clark, Department of Physics, University of North Carolina, Greensboro, NC

27412 / 325. Francisco H. Claro, Catholic/'University of Chile, Casilla 6177, Santiago, Chile 326. Dr. Frank Clinard, MS-546, Los Alamos National Laboratory, Los Alamos, NM 87545 327. Prof. Marvin Cohen, Department of Physics, University of California, Berkeley, CA 94720 328. Dr. Morrel H. Cohen, Corporate Research Science Laboratories, Exxon Research and

Engineering Company, Clinton Township, Route 22 East, Annandale, NJ 08801 329. Mr. Ralph R. Coltman, Jr., 7905 Wiebelo Drive, Knoxville, TN 37931 330. Prof. James W. Corbett, Department of Physics, State University of New York at Albany,

Albany, NY 12222 331. Dr. Roger A. Cowley, Department of Physics, Clarendon Laboratory, University of

Oxford, Parks Road, Oxford, OX1 3PU, United Kingdom 332. Dr. Juan C. Crespi, Comision Nacional de Energia Atomica, Gerencia Desarrollo-Dto.

Materiales, Avenida del Libertador 8250, 1429 Buenos Aires, Argentina 333. Dr. Gordon Czjzek, Kernforschungszentrum Karlsruhe, INFP, Postfach 3640, D-7500

Karlsruhe 1, Germany 334. Dr. L. S. Darken, Tennelec, Inc., 601 Oak Ridge Turnpike, Oak Ridge, TN 37830 335. Dr. Lubomir David, Director, Centro de Fisica, Instituto Venezolano de Investigaciones

Cientificas (IVIC), Apartado 1827, Caracas 1010-A, Venezuela 336. Dr. Robert F. Davis, Department of Materials Science & Engineering, North Carolina

State University, Box 7907, Raleigh, NC 27695 337. Prof. Dr. P. H. Dederichs, Institut fiir Festkorperforschung der Forschungszentrum Julich

GmbH, Postfach 1913, 5170 Julich 1, Germany 338. Dr. Steven Derenzo, MS-55-121,1 Cyclotron Road, Lawrence Berkeley Laboratory,

Berkeley, CA 94720 339. Dr. Adriaan M. de Graaf, Division of Materials Research, National Science Foundation,

1800 G Street NW, Washington, DC 20550 340. Dr. J. Diehl, Max-Planck-Institut fiir Metallforschung, Institut fur Werkstoffwissen-

schaften, Sestrasse 92/BRD, D-7000 Stuttgart 1, Germany 341. Dr. J. Dienes, Department of Physics 510B, Brookhaven National Laboratory, Upton, NY

11973 342. Prof. Dr. H.-D. Dietze, Institut fur Theoretische Physik C, RWTH Aachen, 5100 Aachen,

Germany 343. Dr. Sam Divita, U.S. Army Communications, Electronics Command, AMSEL-COM-RM1,

Fiber Optics Team, Ft. Monmouth, NJ 07703 344. Dr. G. Dolling, Atomic Energy of Canada Limited, Chalk River Nuclear Laboratories,

Chalk River, Ontario KOJ 1JO, Canada 345. Dr. D. G. Doran, Hanford Engineering Development Laboratory, P.O. Box 1970, Richland,

WA 99352 346. Dr. Mildred Dresselhaus, Rm. 13-2090, Massachusetts Institute of Technology, Cambridge,

MA 02139 347. Dr. C. B. Duke, Xerox Webster Research Center, 800 Phillips Rd 0114-38D, Webster, NY

14850 348. Dr. B. D. Dunlap, Argonne National Laboratory, MSD-212, 9700 South Cass Avenue,

Argonne, IL 60439 349. Dr. Robert C. Dynes, Department of Physics, 0319, University of California-San Diego,

La Jolla, CA 92093 350. Dr. Dean E. Eastman, Vice-President of Logic, Memory, and Packaging, International

Business Machines Corporation, P.O. Box 218, Yorktown Heights, NY 10598 351. Dr. Norman Edelstein, MMRD/Bldg. 70A/Room 1115, Lawrence Berkeley Laboratory,

Berkeley, CA 94720

271.

352. Prof. Henry Ehrenreich, Division of Engineering and Applied Physics, Pierce Hall 205A, Harvard University, Cambridge, MA 02138

353. Dr. Vic Emery, Department of Physics, Brookhaven National Laboratory, Upton, NY 11973

354. Dr. Ahmet Erbil, School of Physics, Georgia Institute of Technology, 225 North Avenue, Atlanta, GA 30332-0430

355. Prof. T. L. Estle, Physics Department, Rice University, Houston, TX 77001 356. Dr. Peder J. Estrup, Department of Physics, Brown University, Providence, RI 02912 357. Dr. R. C. Ewing, Department of Geology, University of New Mexico, Albuquerque, NM

87131 358. Ms. Harriet L. Fadem, Librarian, National Synchrotron Light Source, Brookhaven

National Laboratory, Upton, Long Island, NY 11973 359. Dr. G. C. Farlow, Physics Department, Wright State University, Dayton, OH 45435 360. Dr. G. C. Farrington, Department of Materials Science and Engineering, University of

Pennsylvania, 3231 Walnut Street, LSRM Building K-l, Philadelphia, PA 19104 360. Prof. Robert S. Feigelson, Center for Materials Research, Stanford University, 105

McCullough Building, Stanford, CA 94305 361. Dr. Jack Feinberg, Department of Physics, SSC-421, University of Southern California, Los

Angeles, CA 90089-0484 362. Dr. G. P. Felcher, Argonne National Laboratory, 9700 South Cass Avenue, Argonne, IL

60439 363. Dr. Trevor R. Finlayson, Department of Physics, Monash University, Clayton, Victoria,

3168, Australia 364. Mr. David Fitzgerald, President, Tennessee Innovation Center, Inc., 120 Badger Avenue,

P.O. Box 607, Oak Ridge, TN 37830 365. Dr. Robert Fleischer, General Electric Research & Development Center, P. O. Box 8,

Schenectady, NY 12301 366. Dr. M. Fluss, Lawrence Livermore National Laboratory, L-326, P. O. Box 808, Livermore,

CA 94550 367. Dr. C. Peter Hynn, Materials Research Laboratory, University of Illinois, 104 S. Goodwin,

Urbana,IL 61801 368. Dr. F. Y. Fradin, Associate Laboratory Director for Physical Sciences, Argonne National

Laboratory, Building 221, 9700 South Cass Avenue, Argonne, IL 60439 369. Prof. Dr. Werner Frank, Max-Planck-Institut fur Metallforschung, Institut fur Physik,

Heisenbergstrasse 1, D-7000, Stuttgart 80, Germany 370. Dr. Roger Freeh, Department of Chemistry, University of Oklahoma, Norman, OK 73019 371. Prof. Arthur Freeman, Physics Department, Northwestern University, Evanston, IL 60201 372. Dr. Roger H. French, Central Research & Development Department, E.I. du Pont de

Nemours & Co., Experimental Statin, E356-323, Wilmington, DE 19898 373. Dr. J. Friedel, Physique des Solides, Universite Paris Sud, 91405 Orsay, France

/(374. Dr. A. T. Fromhold, Department of Physics, Auburn University, Auburn, AL 36849 "375. Dr. Noboru Fukuoka, Division of Science, Naruto University of Teacher Education,

Naruto, Tokushima 772, Japan 676. Dr. Y. Fujii, Institute of Solid State Physics, University of Tokyo, Roppongi Minato-ku,

Tokyo 106, Japan 377. Dr. S. Funahashi, Japan Atomic Energy Research Institute, Tokai-mura, Naka-gun,

Ibaraki-ken, Japan 378. Dr. B. Gaulin, McMaster University, Dept. of Physics, 1280 Main Street West, Hamilton,

Ontario, L8S 4M1, Canada 379. Dr. J. F. Gibbons, Stanford Electronics Laboratories, McCullough 220, Stanford University,

Stanford, CA 94305 380. Dr. Doon Gibbs, Brookhaven National Laboratory, Upton, NY 11973 381. Dr. A. N. Goland, Associate Chairman for Energy Sciences, Department of Applied

Sciences, Bldg. 179A, Brookhaven National Laboratory, Upton, NY 11973 382. Dr. A. Golanski, C.N.E.T.-R.P.T., B.P. 98, 38240 Meylan, France 383. Dr. R. J. Gottschall, Metallurgy & Ceramics Branch, Division of Materials Sciences,

Office of Basic Energy Sciences, ER-131, Washington, D.C. 20585

272.

384. Dr. M. Guinan, Lawrence Livermore National Laboratory, P.O. Box 808, Livermore, CA 94550

385. Dr. Mark Hagen, Neutron Division, Rutherford Appleton Laboratory, Chilton, Didcot OXON OX11 OQX, United Kingdom

386. Dr. B. N. Harmon, Ames Laboratory, Iowa State University, Ames, IA 50011 387. Dr. Craig S. Hartley, Department of Materials Engineering, University of Alabama at

Birmingham, Birmingham, AL 35294 388. Dr. Werner Heiland, Fachbereich Physik, Universitat Osnabruck, Postfach 4469, D-4500

Osnabriick, Germany 389. Dr. T. J. Hicks, Department of Physics, Monash University, Clayton, Victoria, Australia

3168 390. Dr. W. O. Hofer, Forschungszentrum, Postfach 1913, D-5170, Julich, Germany

391-395. Dr. William A. Hoffman, Jr., Director, Oak Ridge Science Semester, GLCA, Denison University, Main Street, Granville, OH 43023

396. Dr. P. H. Holloway, Department of Materials Sciences and Engineering, University of Florida, Gainesville, FL 32601

397. Dr. Marc Hou, Physique des Surfaces, Faculte des Sciences, Universite Libre de Bruxelles, Campus de la Plaine (C.P. 234), Boulevard de Triomphe, B-1050 Bruxelles, Belgium

398. Dr. John J. Hren, North Carolina State University, Raleigh, NC 27607 399. Dr. A. E. Hughes, Materials Development Division B552, Atomic Energy Research

Establishment, Harwell, Didcot, Oxon OX11 ORA, United Kingdom 400. Dr. Tom Hutchinson, A114 Thornton Hall, University of Virginia, Charlottesville, VA

22901 401. Dr. Louis C. Ianniello, Deputy Associate Director for Basic Energy Sciences, Office of

Energy Research, ER-11, Department of Energy, Washington, DC 20585 402. Dr. M. Iizumi, Deputy Director General, Tokai Research Establishment, Japan Atomic

Energy Research Institute, Tokai-mura, Naka-gun, Ibaraki-ken, Japan 403. Dr. Tadao Iwata, Division of Physics, Japan Atomic Energy Research Institute, Tokai-

mura, Naka-gun, Ibaraki-ken 319-11, Japan 404. Dr. P. K. Iyengar, Director, Physics and Chemical Groups, Bhabha Atomic Research

Centre, Bombay 400 085, India 405. Dr. Vincent Jaccarino, Department of Physics, University of California, Santa Barbara,

CA 93106 406. Dr. Leslie H. Jenkins, 817 Whirlaway Circle, Knoxville, TN 37923 407. Ms. Beth Jinkerson, University Programs Division, Oak Ridge Associated Universities,

P.O. Box 117, Oak Ridge, TN 37830 408. Dr. A. Wayne Johnson, Division 5126, Sandia National Laboratories, Albuquerque, NM

87185 409. Dr. Pierre H. Jourde, Charge du Centre d'Information sur les Dechets Nucleaires,

CEA/DCAEA/CIDN, CEN/CADARACHE, B.P. 1, F 13115 Saint Paul lez Durance, France 410. Dr. S. Katono, Japan Atomic Energy Research Institute, Tokai-mura, Naka-gun,

Iboraki-ken, Japan 411. Dr. W. A. Kamitakahara, Division of Materials Sciences, Office of Basic Energy Sciences,

Office of Energy Research, ER-132, Department of Energy, Washington, DC 20585 412. Dr. Takaji Kaneda, Research Laboratories, Ashigara, Fuji Photo Film Company, Ltd.,

Minami-Ashigara, Kanagawa, 250-01 Japan 413. Dr. Elton N. Kaufmann, Building 207 (TTC), Argonne National Laboratory, 9700 South

Cass Avenue, Argonne, IL 60439 414. Dr. Shinji Katano, Research Reactor Institute, Kyoto University, Kumatori, Sennan,

Osaka 590-04, Japan 415. Dr. Fred Keller, Department of Physics, Clemson University, Clemson, SC 29631 416. Dr. Richard D. Kelley, Division of Materials Sciences, Office of Basic Energy Sciences,

Office of Energy Research, ER-132, Department of Energy, Washington, DC 20585 417. Dr. Q. H. Khan, N.P.D., PINSTECH, P.O. Nilore, Rawalpindi, Pakistan 418. Dr. J. K. Kjems, Rise National Laboratory, DK-4000 Roskilde, Denmark 419. Dr. J. S. Koehler, Physics Department, University of Illinois, Urbana, IL 61801

273.

420. Prof. Walter Kohn, Physics Department, University of California, Santa Barbara, CA 93106

421. Dr. Daniel E. Koshland, Jr., Editor, Science, 1515 Massachusetts Avenue N.W., Washington, DC 20005

422. Prof. Eckhard Kratzig, Universitat Osnabriick, Fachbereich Physik, Postfach 4469, 4500 Osnabriick, Germany

423. Prof. J. Kiibler, Theoretische Physik, Institut fur Festkorperphysik, Technische Hochschule Darmstadt, Hochschulstrasse 2, 6100 Darmstadt, Germany

424. Dr. Gerard H. Lander, Tu-Euratom, Postfach 2340, D7500, Karlsruhe, Germany 425. Dr. S. S. Lau, Department of EECS, C-014, University of California at San Diego, La

Jolla, CA 92093 426. Dr. R. A. Laudise, Director, Materials and Processing Research Laboratory, AT&T Bell

Laboratories, 600 Mountain Avenue, Murray Hill, NJ 07974 427. Library, Building 465, Atomic Energy Research Establishment, Harwell, Didcot, Oxon

OX11 ORB, United Kingdom 428. Library, Department of Physics, Quaid-I-Azam, University Islamabad, Pakistan 429. Dr. A. B. Lidiard, Theoretical Physics Division, Building 424.4, Atomic Energy Research

Establishment, Harwell, Didcot, Oxon OXU ORA, United Kingdom 430. Prof. Per-Anker Lindgdrd, Physics Department, Risa National Laboratory, DK-4000

Roskilde, Denmark 431. Dr. W. M. Lomer, Director, UKAEA Culham Laboratory, Abingdon, Oxon OX14 3DB,

United Kingdom 432. Dr. C.-K. Loong, Argonne National Laboratory, 9700 S. Cass Avenue, Argonne, IL 60439 433. Dr. Stephen W. Lovesey, Rutherford Appleton Laboratory, Chilton, Didcot, Oxon OX11

OQX, United Kingdom 434. Dr. G. Lucovsky, Department of Physics, North Carolina State University, Raleigh, NC° 0

27650 435. Dr. Siu-Ching Lui, 2403 Merrywood Drive, Edison, NJ 08817 436. Dr. W. Lutze, Hahn-Meitner-Institut fur Kernforschung, Gleinicker Strasse 100, D1000,

Berlin 39, Germany ° 437. Dr. D. W. Lynch, Department of Physics, Iowa State University, Ames, IA 50011 438. Dr. J. W. Lynn, Department of Physics, University of Maryland, College Park, MD 20742 439. Prof. Allan R. Mackintosh, Physics Laboratory, H. C. Oersted Institute,

Universitetsparken 5, DK 2100 Copenhagen, Denmark 440. Dr. R. W. Major, Department of Physics, University of Richmond, Richmond, VA 23173 441. Dr. W. C. Mallard, Department of Physics and Astronomy, Georgia State University,

Atlanta, GA 30303 442. Dr. P. M. Marcus, T. J. Watson Research Center, International Business Machines

Corporation, P.O. Box 218, Yorktown Heights, NY 10598 443. Dr. J. W. Mayer, Department of Materials Sciences, Cornell University, Ithaca, NY 14853 444. Dr. G. L. IvIcVay, Battelle-Pacific Northwest Laboratories, Richland, WA 99352 445. Dr. James L. Merz, Electrical and Computer Engineering Department, University of

California, Santa Barbara, CA 93106 446. Dr. I. V. Mitchell, Department of Physics, Physics and Astronomy Building, University of

Western Ontario, London, Ontario N6A 3K7, Canada 447. Dr. Y. Morii, Japan Atomic Energy Research Institute, Tokai-mura, Naka-gun, Ibaraki-ken

319-11, Japan 448. Prof. K. A. Miiller, Manager, Physics Department, International Business Machines

Corporation, Forschungslaboratorium Zurich, CH-8803 Riischlikon, Saumerstrasse 4, Switzerland 449. Prof. Klaus E. Muller, University of Erlangen-Niirnberg, Institut fur Angewandt Physik,

Lehrstuhl fiir Festkorperphysik, Erwin-Rommel-Str 1, D-8520 Erlangen, Germany 450. Dr. R. B. Murray, Office of Graduate Studies, University of Delaware, Newark, DE 19711 451. Dr. H. Naramoto, Department of Physics, Japan Atomic Energy Research Institute, Tokai,

Ibaraki, Japan 452. Dr. Jagdish Narayan, Division of Materials Research, National Science Foundation, 1800

G Street NW, Washington, DC 20550

274.

453. Dr. Stuart Nelson, Director, Northern Research Laboratories, UK Atomic Energy-Authority, Risley, Warrington, Cheshire WA3 6AT, United Kingdom

454. Dr. M.-A. Nicolet, Department of Electrical Engineering, 116-81, California Institute of Technology, Pasadena, CA 91125

455. Dr. A. S. Nowick, Columbia University, 1146 S. W. Mudd Building, New York, NY 10027 456. Oak Ridge Institute for Science and Education (ORISE), DOE/Oak Ridge Associated

Universities, ATTN: H. T. Burn, Librarian, Information Center/EES, P. O. Box 117, Oak Ridge, TN 37831-0117

457. Office of Assistant Manager for Energy Research and Development, Department of Energy, Oak Ridge Operations Office, Oak Ridge, TN 37831 „ 458-557. Office of Information Services, Oak Ridge Associated Universities, P.O. Box 117, Oak Ridge, TN 37831 (100 copies)

558. Dr. O. S. Oen, 119 Lehigh Lane, Oak Ridge, TN 37830 559. Dr. D. N. Olson, Department of Physics, St. Olaf College, Northfield, MN 55057 560. Dr. W. T. Oosterhuis, Chief, Solid State Sciences Branch, Division of Materials Sciences,

Office of Basic Energy Sciences, ER-132, Washington, D.C. 20585 561. Dr. V. M. Orera, Departamento de Optica, Facultad de Ciencias, Universidad de

Zaragoza, Zaragoza, Spain 562. Dr. A. W. Overhauser, Department of Physics, Purdue University, West Lafayette, IN

47907 563. Dr. Robert L. Park, Director, Center for Materials Research, University of Maryland,

College Park, MD 20742 564. Dr. D. Parkin, Los Alamos National Laboratory, MS-K765, P. O. Box 1663, Los Alamos,

NM 87545 565. Dr. P. S. Peercy, Division 5112, Sandia National Laboratories, Albuquerque, NM 87115 566. Dr. Hans Peisl, Sektion Physik, Universitat Miinchen, Geschwister-Scholl-Platz 1, 8000

Miinchen 22, Germany 567. Dr. Norman E. Phillips, Lawrence Berkeley Laboratory, Cyclotron Road, Berkeley, CA

94720 568. Physics/Optics/Astronomy Library, 374 Bausch and Lomb Building, University of

Rochester, Rochester, NY 14627 569. Dr. Lothar A. R. Pintschovius, Kernforschungszentrum Karlsruhe GmbH, Postfach 3640,

D-7500 Karlsruhe 1, Germany 570. Dr. E; W. Plummer, Department of Physics, University of Pennsylvania, Philadelphia, '

PA 19104 571. Dr. J. M. Poate, AT&T Bell Laboratories, 600 Mountain Avenue, Murray Hill, NJ 07974 572. Dr. C. P. Poole, Department of Physics, University of South Carolina, Columbia, SC 29208 573. Dr. Richard C. Powell, Physics Department, Oklahoma State University, Stillwater, OK

44078 574. Dr. Rene Pretorius, Head, Ion-Solid Interaction Division, National Accelerator Centre,

P.O. Box 72, Faure 7131, South Africa 575. Dr. P. P. Pronko, Universal Energy Systems, 3195 Plainfield Road, Dayton, OH 45432 ' 576. Dr. Roger Pynn, LANSCE, MS H805, Los Alamos National Laboratory, Los Alamos, NM

87545 ^ :

577. Dr. Y. Quere, Centre d'Etudes Nucleaires de Fontenay-aux-Roses, B.P. No. 6, 92260 1

Fontenay-aux-Roses (Seine), France 0 578. Dr. John J. Quinn, Department of Physics and Astronomy, The University of Tennessee, 200

South College, Knoxville, TN 37996-1501 579. Dr. V. R. Ramakrishnan, Biology Department, Brookhaven National Laboratory, Upton,

NY 11973 580. Dr. Michel Rappaz, Ecole Polytechnique Federate de Lausanne, Department des

Materiaux, 34 ch. de Bellerive, CH-1007, Lausanne, Switzerland 581. Dr. W. Reichardt, Kernforschungszentrum Karlsruhe GmbH, Institut fur Angewandte

Kernphysik 1, Postfach 3640, D-7500 Karlsruhe, Germany 582.1/Dr. James Rhyne, Research Reactor Facility, University of Missouri, Columbia, MO 65211 583. Dr. James R. Rice, Division of Applied Sciences, Rm 224, Pierce Hall, Harvard

University, 29 Oxford Street, Cambridge, MA 02138

OFNL—6723

DE93 006912

Advanced Neutron Source (ANS) Project Progress Report

FY 1992

Principal Authors

D. L. Selby R. M. Harrington

I Oak Ridge National Laboratory

P. B. Thompson Engineering Division

Martin Marietta Energy Systems, Inc.

Editor J. H. Campbell

Oak Ridge National Laboratory

Electronic Publishers L. W. Davis S. C. Lyttle N. C. Smith


Date Published—January 1993

Prepared by the Oak Ridge National Laboratory (f

Oak Ridge, Tennessee 37831-6285 managed by

Martin Marietta Energy Systems, Inc. for the

U.S. DEPARTMENT OF ENERGY under Contract No. DE-AC05-840R21400 "" v

WASTER

Contributing Authors

D. J. Alexander R. A. Lillie W. E. Ruggles J. L. Anderson A. W. Longest W. K. Sartory R. E. Battle C A. T. Lucas H. B. Shapira R. L. Battiste C. R. Luttrell M. Siman Tov N. C. J. Chen J. A. March-Leuba H. G. Smith G. L. Copeland J. T. Mihalczo W. F. Swinson W. W. Engle R. M. Moon R. P. Taleyarkhan D. K. Felde D. G. Morris C. D. West M. L. Gildner M. D. Muhlheim B. A. Worley W. A. Hamilton R. E. Pawel G. T. Yahr J. B. Hayter C. T. Ramsey G. L. Yoder, Jr. W. R. Hendrich J. P. Renier


K. K. Chipley P. S. Litherland T. J. McManamy H. R. Payne F. J. Peretz

w p C. C. Queen B. R. Smith D. W. Theisen

R. A. Allen R. S. Booth R. A. Brown P. F. Cento J. E. Cleaves Engineering Division, Martin Marietta Energy Systems, Inc.

a

P

R. C. Birtcher G. L. Hofman J. Rest

Argonne National Laboratory

J. L. Snelgroye T. C. Wiencek

C. D. Fletcher S. N. Jahshan G. A. Rubio

Idaho National Engineering Laboratory

J. M. Ryskamp C. A. Wemple

W. E. Meek P. J. Shipper H. N. Goldstein P. T. Talarico

Gilbert/Commonwealth, Inc.

o

A. Crow A. Steyerl

University of Rhode Island

C. R. Bass H. G. Wood D3

University of Virginia

G. K. Carlough DRS/Hundley Kling Gmitter

M. Ibn-Khayat Oak Ridge Associated Universities

C. F. Majkrzak National Institute of Standards and Technology

M. Kaminaga Japan Atomic Energy Research Institute

CONTENTS

Page

Figures vii

Tables xi

Acronyms xiii 0

Foreword '.' ; xv

1. Project Management 1

1.1 ANS Project Quality Program. 2 1.1.1 ôgram Development. 2 1.1.2 Quality Monitoring Activities 2

c j/V' 2. Research and^Development... 5

2.1 Reactor Core Development :: 5 2.1.1 Development of Analysis Techniques 5

2.1:1.1 Modeling of FOEHN Criticals f 5 2.1.1.2 Development of MCNP/ORIGEN Coupling Code 5 2.1.1.3 Treatment of Uncertainties 6

2.1.2 Neutronics and Thermal-Hydraulics Support to Design 7

2.2 Fuel Development £ 9 2.2.1 Review of Fuel Development Program 9 2.2.2 Irradiation of Fuel Capsules 9 2.2.3 Fuel Performance Studies and Modeling *. 9 2.2.4 Fabrication Development (i.i.J.: 11

2.3 Corrosion Loop Tests and Analyses Ji " 11 2.3.1 Summary of Results: FY-1992 Update 11 2.3.2 Summary of NPR-HWR A-Tests ^ 13 r

2.4 Thermal-Hydraulic Loop Tests 13 D 2.4.1 Testing 13 2.4.2 Planning 16 ' O .

If

2.5 Reactor Control and Shutdown Concepts 16

2.6 Critical and Subcritical Experiments 17

2.7 Material Data, Structural Tests, and Analyses 17 2.7.1 Core Pressure Boundary Tube 17

2.1 A. 1 Code Case for 6061-T6 Aluminum 18 2.7.1.2 Fracture Toughness of Irradiated 6061-T6 Aluminum 18 2.7.1.3 Flow-Induced Instabilities 18

2.7.2 Fuel Elements 18 2.7.2.1 Fuel Element Hydraulic Buckling Analysis 19 2.7.2.2 Experimental Studies of the Structural Response

of the Fuel Plates Because of Coolant Flow 19 2.7.2.3 Fuel-Plate Thermal Deflection 20

2.7.3 Inner Control Element 20

2.8 Cold Source Development 20 2.8.1 Cold Source Neutronics 21 2.8.2 Thermal Modeling 21 2.8.3 Cold Source Mechanical Modeling 21

2.9 Beam Tube, Guide, and Instrument Development 21 ... 2.9.1 Evaluat ~m of Fast Neutron and Gamma Filters for the

C) Straight Neutron Guides 23 •>/ 2.9.2 Revised Very Cold Neutron/Ultracold Neutron

Installations at the Horizontal Cold Source 25 2.9.3 ALARA Considerations at Instruments .;.... 25

2.10 Hot Source Development 27 O s'<'

2.11 Neutron Transport and Shielding 27 2.11.1 Preliminary Radial Shield Evaluation 27 2.11.2 Preliminary Evaluation of Stack Streaming 27 2.11.3 Guide Tube Tunnel Analysis 28

2.12 I&C Research and Development 29 2.12.1 Dynamic Modeling 29 2.12.2 Use of Application-Specific Integrated Circuits for

Reactor Protection 30 2.12.3 Control System Features 31

2.13 Facility Concepts 33

iv Advanced Neutron Source (ANS) Progress Report f >

3. Design 35

3.1 Systems Integration 35 3.1.1 Project Documentation 35 3.1.2 Project Planning 37 3.1.3 Operations 1 37

3.2 Reactor Systems 37 3.2.1 Reactor Assembly Configuration 37 3.2.2 Core Pressure Boundary Tube 37 3.2.3 Reflector Vessel .: 39 3.2.4 Control and Shutdown Rod Assemblies 40 3.2.5 Refueling v 40

3.3 Experiment Systems 43 3.3.1 Overview 43 3.3.2 Neutron Beam Transport 43 -3.3.3 Neutron Scattering and Physics Instruments 43 3.3.4 Irradiation and Isotope Production Facilities 45 3.3.5 Activation Analysis Facilities i47 3.3.6 Cold Source System 48 3.3.7 Hot Source „ 49 3.3.8 Support Facilities 49

3.4 Site and Buildings 49 3.4.1 Architectural Concept 49 3.4.2 Reactpr Building 50 3.4.3 Reactor Support Building/Operations Support building 53

, 3.4.4 Guide Hall/Research Support Building 54 3.4.5 Office Building/Interface Area 55 3.4.6 Detritiation Building 55 3.4.7 Reactor Cooling Systems 55 3.4.8 Electrical Power 58 3.4.9 Containment Ventilation and Treatment 58 3.4.10 Heavy Water Detritiation and Upgrade r. 59 3.4.11 Plant Instrumentation, Computing, and Telecommunications 59

4. Safety L. .63

4.1 ANS Conceptual Safety Analysis Report 63

iv Advanced Neutron Source (ANS) Progress Report f>

4.2 Probabilistic Risk Assessment 63 4.2.1 Methodology 64 4.2.2 Key Components and Systems {£ 64 4.2.3 ANS Plant Model 65 4.2.4 Other PRA-Related Activities 65

4.2.4.1 Analysis of Start-up Rod Withdrawal Sequence Failure 65

4.2.4.2 Primary Coolant Loop Reduction •Availability Study 66

4.3 Transient Thermal Hydraulics 66 4.3.1 Statistical Uncertainty Analysis 67 4.3.2 RELAP Model and Accident Analysis Calculations 68

4.3.2.1 Station Blackout Analysis 69 4.3.2.2 Selected Pipe Break Events 72

4.3.3 RELAP Verification and Validation 75 4.3.3.1 RELAP and ANS Dynamic Model Comparison 76 4.3.3.2 Phenomena Identification and Ranking 77

4.3.4 Fuel Assembly Inlet Flow Blockage 77

4.4 Severe Accident Analysis 78 4.4.1 Severe Accident Calculations for the Environmental Report

and the Conceptual Safety Analysis Report 78 4.4.2 Core Debris Recriticality 83 4.4.3 Refueling Accident Modeling and Analysis 83 4.4.4 Core Melt Progression Considerations for the ANS 85 4.4.5 Severe Accident Experimentation 85

^ 4.4.6 Severe Accident Mitigation Studies 85

0 5. Publications .". 87

References .1 91


LIST OF FIGURES ' " " U

Figure Page

2.1 Comparison of calculated and measured FOEHN reactor reflector thermal fluxes at core midplane 6

2.2 Thermal flux contours for the L7 reference ANS core at EOC 8

2.3 High magnification views showing fission gas bubble morphologies found in U3Si2 samples irradiated in HFIR HANS-1 capsule, 500x 10

2.4 ANS corrosion test loop experimental results showing grouping of rate constants for oxide growth on 6061-A1 according to ANS Correlation II 12

2.5 Cross sections of the modified and original test channel designs used in the THTL 14

2.6 Preliminary flow excursion dc».ta obtained in the THTL over a range of heat flux values 15

2.7 MCNP and PDQ control rod worths at BOC and EOC 16 s*.

2.8 Conceptual flow diagram 22

2.9 Plan view of the cold source main live equipment 23 i/

2.10 Elevation showing D2 equipment on second floor and refrigerator cold ' boxes on third floor 24

I! 2.11 Artist's impression of the groyii'd floor beam room 25

2.12 Supermirror filter between straight guide sections 26

2.13 Possible arrangements of the UCN turbine at a horizontal cold source 26

2.14 Importance of source particles contributing to neutron and gamma-ray dose 28

2.15 Simulation of a $0.8 reactivity step (largest postulated reactivity event) 29

0 ° vii

o

2.16 Possible ASIC implementation of a reactor protection system 31

2.17 Block diagram of component systems .;. 33

3.1 Document tree for the ANS i 36

3.2 Reactor assembly showing internal components ..... 38 { / j

3.3 Outer shutdc'Wn rod with supply lines and relief valves—assembly 41

3.4 Refueling concept showing fuel assembly removal [..} 42 >>

3.5 Plan view, ground floor beam room .1 44 „ ' . /

3.6 Plan view, second floor beam room JL 45 " \ ' - ? 3.7 Elevation view of cold source biological shield penetrations CS1 and CS2 46 ,, a " ^

3.8 Proposed cold source cask with tooling extended to remove source 46

3.9 Plan view, guide hall v .. 47 n

3.10 Plan view, NAAF-2 48

3.11 Site plan for the ANS candidate site 51 y. O

3.12 Lower floors of the main ANS building complex 52

3.13 Intermediate floors of the main ANS building complex 53 ji

3.14 Section through the guide ball, reactor building, reactor support building, and compressor building r. 54

>'j

3.15 Flow diagram of the ANS reactor water system 57 At /

3.16 Instrumentation, controls, and computing architecture (60

3.17 Instrumentation, controls, and computing equipment 61

4.1 Nodalization of the conceptual design ANS RELAP5 model 70

4.2 Loop flow rates for the station blackout event 71

4.3 Flow excursion and CHF ratios for the station blackout event 72

.. 0 u viii Advanced Neutron Source (ANS) Progress Report

4.4 Pressure response for a core outlet break with venturi in place 74 i' 4.5 Pressure response of the cavitating venturi—hot leg break (short time scale) 75

4.6 Core inlet and outlet pressure response—increased break opening time (1100 ms) 76

'> 4.7 CHF and FE ratios—increased break opening time 77 i) (

4.8 Partial core melt progression event tree for ANS CSAR studies 80 '

4.9 ANS containment (MELCOR) representation for ANS CSAR 81

Advanced Neutron .Source (ANS) Progress Report ix

<1

LIST OF TABLES X:,

si.

Table ^ Page

1.1 Advanced Neutron Source Project cost estimates 2 O e,

2.1 Comparison of core multiplication factors Ckeff) calculated with MCNP

and measured for the FOEHN reactor critical configurations Z 7

2.2 Range of experimental parameters in ANS corrosion loop tests 12

2.3 Control parameters important for start-up and normal operation 32

3.1 Reactor primary cooling system normal operating parameters 56

4.1 Probability distributions used in simplified statistical uncertainty analysis for transient analysis 68 n """

4.2 Hot-spot and channel peaking uncertainty factors at 95/95% and 99.9/95% probability/confidence levels <:.. 69

c 0 • v 4.3 Test matrix of recriticality calculations for ANS with dispersed

configuration 84 »

0

xi

o ACRONYMS

ALARA as low as reasonably achievable ANL Argonne National Laboratory v ANS Advanced Neutron Source ANSR Advanced Neutron Source Reactor ASIC application-specific integrated circuits ASME „ American Society of Mechanical Engineers B&W // Babcock and Wilcox Company BESAy Basic Energy Sciences Advisory Committee B N L /A Brookhaven National Laboratory BOC,\ beginning-of-cycle CCI core-concrete interaction CDR ^ Conceptual Design Report CETF o " Control Element/Test Facility CFD computational fluid dynamics ^ CHF critical heat flux

, CPBT core pressure boundary tube CSAR Conceptual Safety Analysis Report DOE Department of Energy EOC end-of-cycle ER environmental report FCI fuel-coolant-interaction FE flow excursion FSAR final safety analysis report HFIR High Flux Isotope Reactor IAS ° instrument air system IB incipient boiling ILL ^ Institut Laue Langevin INEL Idaho National Engineering Laboratory (•) ISDD / , integrating system design description JAERI Japan Atomic Energy Research Institute JMTR Japanese Material Testing Reactor LOCA lcss-of-coolant accident MIT Massachusetts Institute of Technology NAAF neutron activation analysis facility ° NECWS nonessential cooling water system NIST National Institute of Standards and Technology NPR-HWR New Production Reactor-Heavy Water Reactor NRC Nuclear Regulatory Commission NSCANS National Steering Committee for the Advanced Neutron Source

to XUl

NSRR Nuclear Safety Research Reactor ORNL Oak Ridge National Laboratory PCDAS plant control and data acquisition system PDR Plant Design Requirements PIR " phenomena identification'and ranking PMP Project Management Plant PRA probabilistic risk assessment PSAR preliminary safety analysis report QA quality assurance/ R&D research and development RG Regulatory Guide RHX reflector heat exchanger RPS reactor protection system RV reflector vessel RVCS J reflector Vjessel cooling system SAR safety analysis report SDD ° system design description SEMP Systems Engineering Management Plan SM supermirror THTL thermal-hydraulic test loop TVA Tennessee Valley Authority UCN ultracold neutron VCN «. very cold neutron WBS work breakdown structure


FOREWORD

A conceptual design has been completed for the Advanced Neutron Source (ANS) facility, a new. world-class laboratory, for neutron research, proposed for, construction on the Department of Energy u

(DOE) reservation in Oak Ridge. The baseline design occupies a 40-acre site and includes a neutron guide hall and research support area; a large reactor containment building housing the neutron source (a 330-MW heavy water reactor) and selected scientific research facilities; operations-support facilities, including reactor secondary cooling systems, cryogenic refrigerators for cold neutron sources, heavy water cleanup and upgrade equipment, and electrical supply systems; and office and accommodation space for the 1000 or more users expected to visit the laboratory each year. <

The ANS meets the technical requirements set by the scientific community and is designed to meet or exceed all the regulatory and safety requirements of a comparable Nuclear Regulatory Commission (NRC) licensed facility. i

The estimated line-item design and construction cost is $1.7B (FY 1992 dollars), and the ANS could be operational in about ten years.

Colin D: West ANS Project Director

\ \

PROJECT MANAGEMENT

During this reporting period, a conceptual design of the Advanced Neutron Source (ANS) facility was completed—providing, for the first time, a baseline design with a complete cost estimate and schedule.

The design is based on the scientific " requirements, safety goals and regulations, standards and codes, and other guidelines documented in the Plant Design Requirements (PDR).1 The baseline facility that arises from these scientific and safety considerations is centered around a 330-MW(f) heavy-water-cooled, -moderated, and -reflected reactor housed in a large, double-walled containment dome and surrounded by thermal neutron beam experiments. The reactor cooling systems are designed with many safety features, including large heat sinks sufficient for decay heat removal; passive inventory control by accumulators, pools, and floodable cells; a layout that maximizes natural circulation capabilities; and fast, redundant shutdown systems. There are two large liquid deuterium cold neutron sources, and most of the cold neutron beams are taken, by low-loss guides, to a guide hall that is outside containment and that has low background and the necessary space for neutron scattering and other instruments. The entire facility is designed for easy access to scientific users, combined with rigorous separation of experiments from operational and security areas. It is the first research reactor designed to allow easy visitor access without compromising present nuclear security requirements and regulations.

The conceptual design includes all the scientific facilities and appropriate redundant or safety-related systems that have evolved and been accepted as legitimate design requirements through interactions with all the communities involved. These features are documented in the exceptionally complete and detailed conceptual design document package, which is a sound and defensible baseline for the scope documented therein and which can also be used to support evaluation of scope reduction and value engineering trade-off studies that have already begun in order to find the optimum combination of capabilities and cost. .

The total estimated construction (line-item) cost of the complete full-scope baseline design is $1.7B, in constant 1992 dollars. There is an associated research and development (R&D) program costed at $114M in operating and capital equipment funds. The cost of certain additional instruments that the scientific community proposed not be included in the construction project would be $34M, and preoperational costs (including training and retraining of operators and maintenance staff) are estimated at $261M. These figures are shown in Table 1.1. The costs are based on a plan that would begin a line item for preliminary design work (Title 1) in FY 1994, to be followed with a complementary detailed design and construction line item in 1995. Completion of the project is scheduled for FY 2002, including commissioning of the installed experiments systems.

The National Steering Committee for an Advanced Neutron Source (NSCANS), at their

1

Table 1.1. Advanced Neutron Source Project cost estimates

Funding category " FY 1992SM

Line item 1699.8

Operating expense 1

Research and development 104.3

Preoperational 261.0

( "Additional instruments0 34.5

Capital equipment (R&D) 9.8

Total > 2109.4

"Instruments beyond the initial complement proposed by NSCANS for installation before project completion. These additional instruments (to a total of 48) would be installed later, based op/scientific requirements to add instrument technology at that time. Some or all of these would be paid for by participating research teams or industry.

meeting in September 1992, unanimously endorsed the conceptual design as being responsive to their scientific needs and gave their support to the full-scope facility at the cost estimated above.

The Department of Energy (DOE) charged its Basic Energy Sciences Advisory Committee (BESAC) to review the strengths and weaknesses of reactor and spallation sources of neutrons Wid to discuss the proper timing for a reactor only; a spallation neutron source only; and a combination of the two. The BESAC Panel on Neutron Sources, in a letter presenting their recommendations relating to the FT 1994 budget request, wrote, "The Panel's paramount and unanimous recommendation is that the DOE provide the funding requested by the ANS Project to ensure an early start as well as timely completion of its construction."

1.1 ANS PROJECT QUALITY PROGRAM

1.1.1 Program Development

A major activity during this period was the revision of the quality assurance (QA) program, and the QA Plan,2 to match the new requirements of DOE Order 5700.6C. The quality program was

restructured into the ten elements prescribed in the order, to emphasize the aim of continuous improvement and to embrace the current industry philosophy of Total Quality Management. The revised QA Plan has an accompanying implementation schedule identifying the phases of the project when each element of the program will be activated. The phased approach is designed to provide the necessary controls at the appropriate time, while permitting the greatest possible latitude for creativity where appropriate.

To facilitate the understanding of the revised quality program, a QA specification, formatted in . the traditional 18 elements standard to the nuclear industry, has been developed for our . subcontractor supporting organizations. This specification will serve as the basis for grading the QA requirements of supporting organizations for their respective scopes of work.

The QA section of the Conceptual Safety Analysis Report* (CSAR) was developed to address the questions presented in U.S. Nuclear Regulatory Commission (NRC) Regulatory Guide (RG) 1.704 and NUREG-0800.5 It is focused on the function of the project s quality program from the compliance and independent overview perspective of the NRC. The CSAR section differs from the quality program description in the focus on the oversight provisions of the program rather than on the integrated, proactive approach to project completion.

Additional project procedures have been developed and distributed to the project staff. These procedures have addressed some of the administrative and control functions required for project management.

1.1.2 Quality Monitoring Activities

The QA monitoring of project activities has increased this year with the performance of several project QA audits or surveillances of ongoing activities. A programmatic audit of the architect/engineer support contractor, Gilbert/ Commonwealth, Inc., was conducted with the focus on their design control system. Follow-up audits of the supporting neutronics and thermal-hydraulics subcontractor, Idaho National


Engineering Laboratory (INEL), and the fuel development and demonstration subcontractor, Argonne National Laboratory (ANL), were made to verify completion of corrective actions from our initial audits. The project has participated jointly with other Oak Ridge National Laboratory (ORNL) divisions in audits of project work activities [e.g., Babcock and Wilcox's (B&W's)

fuel development; operation of the ANS corrosion test loop].

Surveillances of ongoing project activities have been conducted where deemed to be appropriate (e.g., geoseismic subsurface mapping of the candidate site on the Oak Ridge Reservation).


ESEARCH AND DEVELOPMENT

Fourteen R&D activities have been identified as essential to the ANS Project. These R&D activities are required to address feasibility issues, to provide some of the data needed for the preparation of the conceptual design report (CDR), to produce the data necessary to make a rational decision when alternative design concepts are identified, and to examine and demonstrate the applicability of technological advances. This chapter summarizes progress on these activities

' for the reporting period and includes tasks performed by ANL, B&W, Brookhaven National Laboratory (BNL), INEL, Martin Marietta Engineering, the' Massachusetts Institute of technology (MIT), the McGill University, the National Institute of Standards and Technology xY (N1ST), ORNL, Gyonic Synthetic Materials Company, the Tennessee Technological University, the Texas A&I University, the University of Rhode Island, the University of Tennessee, and the University of Virginia.

The number of major R&D activities was increased from 13 to 14 during this report period. The new activity was designated^ Safety-Related R&D Tests and includes tasks that were originally part of the safety program but that were moved to the R&D program to integrate the entire project testing activities under one manager.

2.1 REACTOR CORE DEVELOPMENT The reactor core development task provides

the neutronics and thermal-hydraulics activities needed to support the reactor core design.

2.1.1 Development of Analysis Techniques This task includes the development of

analysis techniques and involves software and the

, basic data necessary to perform numerical analyses of the reactor core performance. Three major tasks—modeling of FOEHN criticals,6

development of the MCNP7/ORIGEN8 coupling code, and treatment of uncertainties—are highlighted in the following three subsections.

2.1.1.1 Modeling of FOEHN Criticals

During this report period, it was determined that data from the FOEHN criticals [Institut Laue Langevin (ILL) critical experiments performed in the late 1960s] could be applied to check the ANS neutronics calculation methods in a realistic geometry prior tc the performance of more prototypic ANS critical experiments in about 1997. Therefore, a three-dimensional (3-D) MCNP model of the FOEHN critical assembly was developed, and Calculations of various FOEHN experiment geometries were performed. To date, the comparisons imply excellent agreement between the MCNP calculations and the measurements performed in the FOEHN criticals. A plot of the calculated and measured thermal flux profiles across the D 2 0 reflector region is shown in Fig. 2.1. A comparison of keff valuers provided in Table 2.1.

2.1.1.2 Development of MCNP/ORIGEN Coupling Code ;

With the addition of workstations that virtually eliminate computing costs and the need for treatment of complex geometries, the INEL 3-D MCNP model of the ANS was the workhorse neutronics code for many of the project activities during FY 1992. However, with the MCNP we have generally only been able to examine beginning-of-cycle (BOC) conditions because the

1 .OQE+05

i c s o is 1.00E+04 -u a

v £

1.00E+03

200 300 4 0 0 500 600 7 00 800 900

i Radius (mm)

Fig. 2.1. Comparison of calculated and measured FOEHN reactor reflector thermal fluxes at core midplane.

# , . t, code did not have any fuel depletion capability. To remove this limitation, an effort was initiated to develop an MCNP/ORIGEN coupling code. This would allow the use of MCNP fluxes to perform fuel and material depletion calculations that would feed information back to the MCNP code so that calculations throughout the life cycle of the fuel could be performed. At the end of this report period, the coupling was completed, and testing had been initiated.

2.1.1.3 Treatment of Uncertainties Development of a methodology and supporting

data bases for the treatment of analytical, process, and manufacturing uncertainties continued during FY 1992. Activities have addressed long-term and

short-term needs. A statistical peaking factor technique based on Monte Carlo sampling was employed for the CSAR,3 while the study of more sophisticated approaches (e.g., Latin Hypercube sampling and fast probability integration) for later use progressed.

The uncertainty data base was expanded considerably in key areas, including thermal-hydraulic correlations/data and fuel-plate manufacturing. Activities included optical scanning of High Flux Isotope Reactor (HFIR) fuel-plate radiographs, statistical analysis of HFIR fuel-plate channel gap data, and extensive evaluations of thermal-hydraulic correlations that included consideration of transient (accident) conditions as well as nominal operating conditions.


it / /

Table 2.1. Comparison dr'core multiplication factors (ktfr) calculated with MCNP and measured for the FOEHN reactor critical configurations

Case name Measured keff" MCNP calculated kefffc

(t Cases without solid boron and without reflector internals <

Core 20 Core 21 Core 22

1.0000 1.0000 o 1.0000

1.0028 ± 0.0028 0.9998 ± 0.0035 0.9937 ± 0.0036

Core 23 , Core 24 t

. Core 25 <

1.0000 1.0000 1.0000

1.0036 ± 0.0035 1.0036 ± 0.0032 1.0003 ± 0.0033

Core 26 Core 27.;' Core 28',

1.0000 v-1.0000 1.0000

0.9992 ± 0.0035 0.9992 ± 0.0029 0.9921 ± 0.0033

Core 29 Core 30

• i

1.0000 1.0000 ' >

Cases with solid boron and without reflector internals

0.9908 ± 0.0034 0.9974 ± 0.0032

Core.bl ' Core.b2 Core.b3

1.0000 (l 1.0000 , , 1.0000 ^

1.0059 + 0.0035 1.0065 ± 0.0032 1.0013 ± 0.0029

Core.b4 Core.b5 Core.b6

1-0000 , ^ . " ' 1.0000

1.0000 ,

0.99861 0.0039 1.0090 ± 0.0034

• 0.9981 ± 0.0031

"Uncertainties in the measured k,fr values are not reported in the FOEHN critical experiment report. However, examination of uncertainties reported for control rod worths imply that the uncertainty in the

u absolute individual k,ff values is <0.0001. " , 'The uncertainty values reported for the MCNP calculated values are statistical uncertainties obtained from

the Monte Carlo calculation.

In support of the CSAR, 16 key parameters were identified, and uncertainty probability distributions or deterministic uncertainty values were developed for each. These included control, measurement, and trip set point (i.e., process) uncertainties that were integrated with analytical and manufacturing uncertainties using the statistical peaking factor method.

2.1.2 Neutronics and Thermal-Hydraulics Support to Design

During this report period, detailed neutronics and thermal-hydraulics analyses were performed

as part of the support for the development of the conceptual design. These evaluations are documented in the CDR and in the CSAR.3 A contour plot of the thermal flux for the reactor core evaluated in the CDR is presented in Fig. 2.2. N

Although a number of reactor core geometry trade-off analyses have been performed, the physical dimensions of the reactor core are unchanged from the design concept described in the last ANS progress report.9 The focus this year has included examination of nonfuel element components and how they impact the reactor core, in addition to the continuation of detailed analyses of the reactor core per se. The major experiment


2 . 2 5

2 . 0 0

1 . 7 S

1 . S O

1 . 2 3 3 =3 (2 I . O U

0 . 7 5

•-J O . S 0

0 . 2 5

0 . 0 0

N / m * * 2 / . . C

B — 7 . 0 0 0 E + 1 9 ....©.••• S . 0 0 0 E + 1 9 — A - • 3 . 0 0 0 E + 1 9 — • — 1 . 0 0 0 E + I 9 — • — 7 . 0 0 0 E + 1 8

• 5 . 0 0 0 E + 1 8 3 . 0 0 0 E + 1 8

— » - • 1 . 0 0 0 E + 1 8

7 . 0 0 0 E + 1 7 S . 0 0 0 E + 1 7

— 3 . 0 0 0 E + 1 7 ........ 1 . 0 0 0 E + 1 7

i) •<• Height (m)

Fig. 2.2. Thermal flux contours for the L7 reference ANS core at EOC.

systenrcomponents (cold sources, hot source, beam tubes, irradiation facilities, and rabbit tubes) have been added to the 3-D Moiite Carlo neutronics model, and evaluations have been performed to examine their impact on the reactor core. Thermal-hydraulic analyses have examined cooling of the transuranium production targets, the control rods, and the core pressure boundary tube (CPBT) to evaluate their cooling requirements as well as their potential impact on cooling conditions in the reactor core.

Fuel element criticality during refueling was an issue that received special attention. Early analysis indicated that both the fresh upper and lower individual fuel elements would go critical if moved away from the poison rods into the heavy water refueling stack or tunnel. Analyses were performed using MCNP,7 KENO,10 and VENTURE1.1 to examine various options for resolving this potential problem. It was determined that by introducing small poison material sections as part of the fuel-handling equipment and/or by adding steel or aluminum

sleeves to displace D 2 0 around the fuel, the required subcriticality margins could be maintained (keff < 0.8). Further neutronic and thermal-hydraulic analyses, as well as engineering and probabilistic risk examinations, will be performed to finalize a concept that meets all design requirements.

Analysis of the neutronics and thermal-hydraulics data generated for the CDR implied that significant improvements in the power distribution should be possible. Therefore, as part of the initial-advanced conceptional design activities, a study was initiated to examine promising options. One idea was to , introduce a gray absorber section at the leading edge of the control rods. It is believed that this will reduce the power depression in the upper element at BOC and reduce the power peaking that occurs neai; the end of the cycle as the rods move out of the upper fuel element. It was also determined that the burnable poison burns up more rapidly in the CDR core than in some of the preconceptual design cores. Therefore, there is potential for adding additional burnable poison that could be placed in


strategic locations to help with the shaping of the power distribution. These and/or other options are believed to have the potential for further improving the safety margins reported in the CDR.

2.2 FUEL DEVELOPMENT 0

Work continued in support of the U3Si2/Al mixture as the reference fuel for the ANS. The ,, work was concentrated in the areas of irradiation of fuel specimens, fuel performance modeling, and fuel fabrication. In'February, a review of the'fuel development program was held with a panel of outside experts. The results of this review, as well as a summary of each of three major work areas, are discussed in the following subsections, v

Review of Fuel Development Program

An extensive review of the ANS fuel development and qualification program was conducted February 3-5,1992, by a committee of outside experts consisting of R. R. Hobbins (INEL), C. A. Alexander (Battelle-Columbus), and R. D. Leggett (Westinghouse Hanford, retired). The committee report was complimentary of the progress made to date with limited resources. In particular, the commiitee commended the close working relationships among the participants (especially the interaction between the fuel performance modeling and the irradiation performance experimenters and the involvement of the fuel fabricator in the development process). They also saw no obvious impediments to the capability of the U3Si2 fuel to meet ANS requirements or in the ability to fabricate the fuel. There were, however, several recommendations. The first two were related and were associated with the need to develop more definitive long-range plans that would include decision trees, interfaces, and schedules for the overall fuel qualification and the irradiation testing. The third was that investigation of burnable poison be accelerated and that alternatives to boron carbide be investigated. The fourth was that full-sized

plates be included in the irradiation testing. The fifth was that more coordination be implemented between the safety program off-normal or accident fuel performance and the fuel development program for normal operating conditions. Steps have been taken to implement these recommendations.

2.2.2 Irradiation of Fuel Capsules <v

Probl ems continued to plague the postirradiation evaluation of the first ANS target capsule. The unavailability of the hot cells for much of tlie'year and the allocation of manpower there allowed us to obtain metaltographic analysis of only half of the 18 specimens in the HANS-1 capsule. The microstructure of the specimens examined thus far is indicative of good fuel performance. Even at temperatures above 400°C, the fission gas bubble distribution shows a stable fuel structure that is

c indicative of acceptable swelling. Typical microstructures of particles are shown in Fig. 2.3. The zone of larger fission gas bubbles in the center, of the particles is surrounded by a zone of much smaller bubbles. This indicates that there may have

-been a much larger thermal gradient than anticipated in the fuel particles. Better resolution than we have ' been able to attain with the ORNL shielded scanning electron microscope (2000x) is required to characterize the bubble size distributions and to provide valuable input into the fuel performance model. Therefore, as soon as operations resume in ^!

the ORNL hot cells, we plan to ship the specimens to ANL and attempt to use their higher resolution microscope.

2.2.3 Fuel Performance Studies and Modeling

The fuel performance model is being continually improved by collaborative efforts among the modeler, the irradiation performance experimenter, and the irradiation simulation (ion and neutron bombardment) experimenter. Mechanistic processes are being added to model the behavior observed in


MR1338SS81

'J .;•

Fig. 2.3. High magnification views showing fission gas bubble morphologies found in U3Si2 samples irradiated in HFIR HANS-1 capsule, 500x.


the irradiation and bombardment experience. In particular, irradiation-induced grain recrystallization mayêxplain the knee in the swelling curves and the dependence of the location of the knee on fission rate. When combined with introduction of fixed bubble sites, at grain boundary comers, the irradiation-induced recrystallization also explains the fission gas bubble size distributions observed in irradiation tests in the Oak Ridge Research Reactor and in the HFIR target capsule fuel particles. Initial attempts to model the behavior of the fuel during off-normal transient conditions have also proved promising.

2.2.4 Fabrication Development ^ Fabrication development efforts this year at

B&W and at ANL have focused on improving the fuel distribution. Plates made to the HFIR configuration with U3Si2 dtiow fuel distributions that appear to be as good as the U3Og

: plates. Quantitative evaluation of the homogeneity is required to evaluate the plates further: the • homogeneity scanner has been modified to provide digital data and is in the final stages of being approved for use. Efforts at ANL to improve the homogeneity of surrogate fuels have progressed to* the limit of evaluation by the radiographic film technique, and these plates also await the digital scanner for further evaluation of their homogeneity.

2.3. CORROSION LOOP TESTS AND ANALYSES

Historically, research reactors employing aluminum-clad fuel plates have performed satisfactorily during long-term operation in a

, number of installations, without the excessive thermal or structural problems associated with oxide growth on the cladding. However, because the ANS may operate under a range of thermal-hydraulic conditions, not previously encountered or explored experimentally, this research task was initiated to investigate these processes and to develop a means to determine their importance and the magnitude of their effect on ANS reactor performance.

During this report period, the test loop was involved with a series of five long-term tests in support of the New Production Reactor-Heavy Water Reactor (NPR-HWR) program. These tests were conducted on 8001 aluminum, and, like the previous ANS loop tests, the growth behavior and physical attributes of the product oxide films were examined under conditions relevant to reactor operation. Comparisons of these results with the ANS data provided useful additional information to both programs.

2.3.1 Summary of Results: FY-1992 Update The major results of the ongoing ANS

^'corrosion test program have been reported in ANS progress reports,9,12"15 ORNL reports,16"19 and open-literature publications.20-23 During this program, the characteristics of film growth on 6061 Al have been examined in 28 loop tests for a

rl " range of conditions pertinent to ANS operation. The experimental system parameters and their ranges for all experiments are given in Table 2.2. The whole range for some parameters was very

" wide, but our more recent experiments have focused on the narrower, maximum interest ranges also listed.

- . The extreme sensitivity of the film growth rates to coolant pH and inlet temperature TCI is , illustrated in Fig. 2.4, which presents measured rate constants for film growth from the existing ANS experiments. (Eacnxset of three connected data points was obtained from a single experiment.) The data are plotted in Arrhenius fashion according to ANS Correlation II.9 The dashed line in the figure is a current "best fit" and is given by

k = 6.388E7 exp [-9154/(r j /c + 1.056<|>)] {im]-35l/h ,

where

k = empirical rate constant, \im135]/h ;

TKI = local oxide-coolant interface temperature, K;

c|) = local heat flux, MW/m2.


Table 2.2. Range of experimental parameters in ANS corrosion loop tests

Parameter Experiment range (nominal) Maximum interest range

Coolant pH" 4.5--6.0 4.8--5.2 Coolant velocity, m/s 9 - 28 25-•27.6 Coolant inlet temperature, °C Local coolant temperature, °C

39--80 44 - 4 9 Coolant inlet temperature, °C Local coolant temperature, °C 4 5 - 101 50 - 9 0 Local interface temperature, °Cb 9 5 - 208 100 -200 Local heat flux, MW/m2 5 - 20 5--12 Experiment duration, d to 35o to 21

"Mixed bed demineralizer plus HN03 additions in bypass stream. ^Calculated via Petukhov24 forced convection heat transfer coefficient.

•ft V a

\\ ' Except as noted in the figure, the open circles

represent data from experiments conducted with pH = 5 (nominal) and Tci < 49°C. The; ?Ud circles depict data for Tci > 55°C, and the cooici.i'inlet

temperatures are listed. It is clear that, for a given set of thermal-hydraulic parameters, the major departures from the dashed line are the result of Tc

extremes and variations from the 5.0 norm in the

in </ KJ

E

in 2

o O o

LlI h -. < cz

0.1

0.01

80°, pH4.5

ANS CTESTS 6 0 6 1 Al

E f f e c t of pH and T e i

o n r F i l m Growth

1 9 2 0 21 2 2 23 2 4 2 5 26 2 7

RATE FUNCTION, [ 1 0 / ( T x / c + 1 . 0 5 6 0 ) ]

Fig. 2.4. ANS corrosion test loop experimental results showing grouping of rate constants for oxide growth on 6061-A1 according to ANS Correlation II. Coolant pH = 5, unless otherwise noted on figure. Note influence of coolant pH and inlet temperature on experimental rate constants.


coolant pH. In addition, the dotted line of data in the figure labeled "pseudo-Griess" was constructed from the Griess Correlation25 data base, which specified pH 5 coolant but utilized a range of coolant inlet temperatures that averaged about 78°C.

Recent results continue to confirm the importance of these coolant parameters and the associated extent of the iron-rich layer, generally found on the outer surface of the boehmite (AL203 • H20), on the kinetics of oxide film growth. The observations also continue to support the proposed model for iron transport from the stainless steel components of the loop system. Plans for FY 1993 are focusing on modified maximum interest ranges for several of these s

parameters, corresponding to proposed changes in reactor design.

n 2.3.2 Summary of NPR-HWR A-Tests

Five corrosion tests on 8001 Al under heat-transfer conditions were performed over a range of specified thermal-hydraulic and coolant chemistry conditions of interest to NPR-HWR operation. The characteristics of oxide-product film growth on the alloy surfaces were studied and compared with those of earlier investigations.

The observations of the NPR A-series of tests indicated that the nature of the corrosion of the specially prepared 8001 Al specimens was quite similar to.that found for 6061 Al in previous ANS tests, despite the less aggressive thermal-hydraulic parameters. Boehmite was identified as the major oxidation product, and its growth rate was found to be influenced by system temperatures and heat flux as well as the coolant properties. The films were adherent and reasonably uniform in thickness, and no spallation was observed even at the hot or exit end of the specimens except in Test A-5, which was specifically designed to study behavior in thick films. An iron-rich layer, only a small fraction of the total product film thickness, was observed to a greater or lesser extent on the outer surface on all of the test specimens, and it is thought that this layer plays an important part in

determining the kinetics of film growth. The observed formation of this barrier layer was also consistent with earlier results that indicated tha ;»s source was the stainless steel components in the coolant circuit, and the mechanism of transport-involved the effect of coolant pH on the (retrograde) solubility of the metal oxide species. Thus, the concept that the corrosion process includes the entire coolant loop system, and not just the specimen and its immediate environment, has also persisted in these tests.

2.4 THERMAL-HYDRAULIC LOOP TESTS

The thermal-hydraulic performance of the ANS reactor will directly influence both normal and off-normal operational limits and behavior. Characterization of this behavior will require correlations and models that accurately predict the important thermal-hydraulic phenomena such as critical heat flux (CHF), flow excursion (static instability), incipience of boiling, and heat transfer and pressure drop coefficients. This task will include the measurement and the analyses necessary to validate the correlations and models and to provide input in determining their uncertainty levels for statistical uncertainty analysis. The data obtained from these tests will, in turn, be used to assess the capability foi-forced and natural convection operation under expected hot-channel conditions.

2.4.1 Testing ^

Shakedown testing of the Thermal-Hydraulic Test Loop (THTL), described in earlier reports914

was completed during the second quarter of FY 1992. The loop is designed to provide known thermal-hydraulic conditions in a test section that simulates a full-length aluminum coolant subchannel of the ANS reactor core. Characterization and benchmark testing of the test channel design for CHF and flow excursion were initiated following this functional checkout of the


test loop. Early tests indicated problems with the original channel design (shown in Fig. 2.5). Burnout took place in the edge (comer) regions of the channel rather than on the channel flats. Analysis indicated that a lack of hydraulic mirdtig in the edge regions could produce higher bulk temperatures and lead to early failure iii iriose regions. A design modification was made that significantly reduced the wall thickness of the channel edge (Fig. 2.5) in order to reduce the heat flux in this region. Fabrication difficulties associated with the thinner wall have caused delays in the expected test schedule. At the end of this reporting period, a successful fabrication technique has been developed, and early testing on the new design indicates significantly improved performance.

Although the earlier test series were affected by the apparent channel edge effects, these tests did provide a basis for development of data reduction techniques and analytical models for data interpretation; as well as exercising test methods used to obtain flow excursion data. The

v/ V

approach taken was to rely on detecting the minimum in a plot of pressure drop vs (flow rate at a given heat flux using as stiff a system as possible to avoid actual flow excursion. The assumption, which is well supported by other eAperimefrtsiV",, data, is that this point coincides with the oriseif o^, , net vapor generation and that it also representsi • be * point at which flow excursion would occur. This approach allows repeated use of the same test section, because it does not normally involve an actual burnout (the number of tests that can be performed per test section remains to be determined). Thirteen test runs were performed with the first test-section design in two different types of experiments. In one type, the heat flux in each s*un was maintained constant, while the velocity was decreased until a minimum in pressure drop was? achieved. In the second type, the velocity in each run .was maintained constant, while the heat flux was increased until a rapid increase in the pressure drop was observed. In all runs, the exit pressure and inlet temperature were maintained constant. It was concluded from the

<M0Mt UM«h«Ml toalpt. ..

Heat flux 0.64 mm thick edge wail fe

Fig. 2.5. Cross sections of the modified and original test channel designs used in the THTL.

14 Advanced Neutron Source (A1S[S) Progress Report p «

early testing sequences that varying velocity to obtain the minimum pressure drop provides a clearer detection of the minima than does varying the heat flux and is therefore preferable for future tests.

A test series was conducted near the end of this reporting period using the new channel design. Results from this test are shown in Fig. 2.6. Four flow excursion tests were run over a heat-flux range of 6 to 12 MW/m2, with exit pressure at 1.7 MPa and inlet coolant temperature of 45°C. Velocity was varied as described earlier to obtain minima in the pressure drop across the test channel. The process of data collection and analysis is still in progress, and no definitive conclusion can yet be drawn. However, the trends are already reflected in the results collected so far. Clearly, a higher heat flux is required to get the pressure-dropminima (and therefore the

conditions that may lead to flow excursion) as the velocity and exit pressure increase. At higher pressures, higher velocities, and higher heat fluxes, the margins between flow excursion and CHF get narrower. At the same time, the margin from incipient boiling gets broader.

A number of analytical models were developed for experimental data reduction, for general calculational purposes, and for pretest prediction. Those models calculate local heat flux, local bulk coolant temperature, test channel inner surface (oxide/water interface) temperature, local heat transfer coefficients, incipient boiling heat flux, flow excursion heat flux, and critical heat flux. These are calculated as a function of distance along the test section and are based on measured test channel power, coolant flow, coolant inlet and outlet temperatures and pressures, and test section back-surface temperatures.

T i n = 4 5 ° C , P o u t = 1 . 7 , T S D - 3 / B

0 FE903A 0.0 MW/m1

FE903A dPcal

A FE904A 6.0 MW/m1

FE904A dPcal

FE904B 9.0 MW/m'

FE904B dPcal

• FE904C 11.0 MW/m>

FE904C dPc.l

• FE904D 12.0 MW/M'

FE904D dPcal

5.0

' • '

10.0 30.0' 15.0 20.0 25.0

A v e r a g e c o o l a n t v e l o c i t y ( m / s )

Fig. 2.6. Preliminary flow excursion data obtained in the THTL over a range of heat-flux values.


2.4.2 Planning

As a result of the experience gained so far in design and operation of the THTL, the next series of tests were planned. Near-term modifications to the loop have been implemented, and additional loop modifications and alternate test-section designs are being considered. Tube geometries for benchmarking against existing correlations, and alternate ways to couple the power supplies, are being examined in an effort to reduce channel wall thickness and allow more flexibility incest-section design. Further testing at higher power levels is planned for early next fiscal year in both flow excursion and CHF. Tests for incipient boiling as well as for off-nominal conditions (loss-of-coolant and loss-of-offsite-power accidents), effects of oxide on thermal limits, and the use of heavy water will follow. A comprehensive longer range

testing plan for the THTL facility and its various upgrades is being developed, taking into account the project objectives and the facility constraints. Statistical design of the experiments to determine correlation uncertainty distributions for the reactor uncertainty analysis of the thermal limits will also be taken into account in the planning.

2.5 REACTOR CONTROL AND SHUTDOWN CONCEPTS

The central control rod system is composed of three poison assemblies that move within the central hole region of the fuel elements, serving the combined functions of shim, regulation, safety, and shutdown. Figure 2.7 provides an indication of the worth vs position at BOC and end-of-cycle ^ (EOC) in pcm 10s log„ k,/k2. 11 ©

Reactivity in pcm vs. distance withdrawn


The worth curves and the conceptual design are based on the use of hafnium as the absorber material in the rods. It was determined that the high activation and decay heat load associated with the hafnium rods complicates rod replacement. Therefore, as part of the advanced conceptual design activities, alternative poison materials are being studied. A total of 18 poison options have been considered and evaluated based on neutron absorption properties, activation, heat load, lifetime, melting temperature, thermal conductivity, weight, reactions with DzO and other interface materials, and mechanical properties. No decision has been made. B4C has some excellent characteristics, but the helium production would probably force replacement more frequently than the goal of every 2 years. The europium oxide/ aluminum material used in HFIR has potential, but it has the same activation problem as hafnium. A study has been initiated to examine a nickel/ gadolinium material that might not have any major drawbacks.

The reactivity poison elements for the secondary shutdown system consist of eight outer rod assemblies, which are located in the reflector region and serve as safety and shutdown rods only. During normal operation, they will be fully withdrawn (bottom of poison section 800 mm above core midplane) to minimize the flux perturbation in the beam tube region. The reactivity effects of the eight outer shutdown rods have been calculated using the MCNP 3-D Monte Carlo transport code. A shutdown keff of 0.934 is obtained when the eight outer rods only are inserted, i.e., without the inner shutdown rods present at all.

2.6 CRITICAL AND SUBCRITICAL EXPERIMENTS

ypVarious facilities are under consideration for performing the ANS critical experiments. There are at least four sites where the experiments could be performed and where there is interest in doing so. One site already has tanks and apparatus for handling the heavy water that is already there, but at the other three, the liquid handling system

would have to be installed and the heavy water obtained.

The various measurements to be performed in the critical experiments program have been defined, and they are divided into the following categories: (1) fuel loading and start-up that includes experiments to examine subcriticality monitoring for the fuel-loading scenario, isolators to decouple the fuel elements from the heavy water so that subcriticality is ensured during the refueling process, simulation of start-up measurements, and measurements evaluating the performance of the start-up instrumentation; (2) reactor criticality experiments that include measurements with a beginning-of-life core and an end-of-life core simulated with appropriate addition of neutron poisons; (3) validation of calculational methods including measurements of critical configurations, reactivity coefficients, relative fission density distribution, neutron spectrum, light water contamination, and P/l; (4) reactor performance measurements that include determination of neutron and gamma-ray flux at various experimental locations per fission in the core; and (5) reactor operation experiments that include measurement of control and safety rod worths, evaluation of prototype detectors, and examination of light water contamination effects on normal reactor control.

2.7 MATERIAL DATA, STRUCTURAL TESTS, AND ANALYSES

Long-term successful operation of the ANS requires research in several areas to verify structural adequacy because of the extremely high neutron fluence and the high coolant flow rates. Work has focused on three primary areas: (1) CPBT, (2) fuel elements, and (3) inner control elements. Progress in each of these areas is discussed in the following sections.

2.7.1 Core Pressure Boundary Tube

The CPBT concept employs a double-walled primary pressure containment that is of just

1 iv Advanced Neutron Source (ANS) Progress Report f>

sufficient diameter to envelop the reactor core and a small bypass flow section. This allows the surrounding reflector vessel, which contains the various guide tubes and beam tubes, to operate at a relatively low pressure. / „.

2.7.1.1 Code Case for 6061-T6 Aluminum

After careful consideration of candidate materials, 6061-T6 aluminum was selected as the reference CPBT structural material. Although it has been used in previous research reactors, 6061-T6 aluminum has not been included in the American Society of Mechanical Engineers (ASME) Boiler and Pressure Vessel Code for Class 1 nuclear construction. The project has formally requested the ASME Boiler and Pressure Vessel Code Committee to include 6061-T6 aluminum as an acceptable material for Class 1 components. That request must be considered anci approved by a series of Code committees up through the Main Committee of the ASME Boiler and Pressure Vessel Code Committee.

Proposed fatigue curves, including a maximum mean stress correction and a weld knock-down factor of 0.5, were approved by the Subgroup on Fatigue Strength (SC-D) and the Subcommittee on Design. Proposed requirements to ensure that nonductile fracture will not occur are still being considered by the Subgroup on Design (SC III).

2.7.1.2 Fracture Toughness of Irradiated 6061-T6 Aluminum

Even though aluminum alloys are less sensitive to irradiation embrittlement than conventional pressure vessel steels, the extremely high neutron flux is expected eventually to cause significant embrittlement as aluminum nuclei are transmuted to silicon by capture of thermal neutrons.

An extensive irradiation testing program and a surveillance program are planned to determine more precisely the irradiation embrittlement of 6061-T6 aluminum. The first capsule assembly was irradiated at 95 °C in HFIR to a thermal neutron fluence of 1026 m 2 Tests of 15 tensile

specimens showed that irradiation increases the yield and ultimate strengths and decreases the ductility, in agreement with results of previous investigators.

Tests of seven 0.45T compact fracture 0 toughness specimens gave the first irradiated

fracture toughness values for 6061-T6 aluminum. The initiation toughness values at 26 and 95°C are not greatly affected by irradiation; in fact, the toughness values are slightly higher after irradiation. This slight increase is probably an artifact of the data scatter. However, it is clear that there is no significant degradation of the toughness at these lower temperatures. This is a promising result. Further testing to higher fluences is necessary, but these results do indicate that there is not a catastrophic loss of toughness at the 1026 m~2

level of irradiation. At 150°C, there is a slight decrease in the toughness.

Irradiation of a second capsule in the HFIR target facility began on October 30, 1991. It will be irradiated for 2 years to accumulate a fluence of 1027 m"2.

2.7.1.3 Flow-Induced Instabilities

The 5-mm flow annulus between the double-walled CPBT has the potential to produce unstable flow-induced vibrations. A similar situation also exists in the annulus between the CPBT and the upper fuel element. The smaller the annulus, the , more likely that unstable flow-induced vibrations can occur for given system and boundary conditions. A conservative set of boundary conditions and system parameters was assumed for each case, and the critical velocity was found to be 40 and 45 m/s for the 3- and 5-mm annuli, respectively. These values were considered to have ample margin above the operating velocity of 15 m/s.

2.7.2 Fuel Elements

The high-power density of the ANS makes designing the fuel elements a challenge. Each of the two elements consists of a few hundred


1.27-mm-thick aluminum-clad uranium silicide involute fuel plates held in concentric aluminum support cylinders. The involute shape allows the initial 1.27-mm gap between fuel plates to remain relatively constant across the span of the plates even when the fuel elements heat up. Careful analysis and experiment are required to ensure that the required hydraulic forces from the high coolant velocity do not buckle the fuel plates.

2.7.2.1 Fuel Element Hydraulic Buckling Analysis

The analyses of hydraulic buckling of the involute fuel plates were extended to include the through-the-wall temperature profile as well as plastic softening of the plates. The calculated f j buckling velocity was 31.5 m/s at EOC and v 28.1 m/s at BOC compared with about 45 m/s for an isothermal elastic plate. Possible means of raising the calculated buckling velocity were investigated, and the most successful was to include a 150-mm-long unheated entrance section on the fuel elements. The cold entrance length stiffened the entrance to the fueled (i.e., heated) region and raised the calculated buckling velocity from 31.5 to 43.1 m/s. The apparent disadvantages are higher pumping pressure and the need to accommodate the additional material in the design. Entrance combs were calculated to be less effective (buckling velocity of 33.2 and 37.9 m/s, respectively, for one and two combs per channel) than the cold entrance section but, of course, would add less material and thus have less effect on core reactivity and neutron flux.

A hydraulic buckling analysis of the HFIR core incorporating plate heating and plastic behavior was also performed as a validation check on the methodology. The hot HFIR plates were calculated to buckle at 42.8 m/s compared with the normal operating velocity of 16 m/s. Thus, the successful operation of HFIR is consistent with our current computational methodology.

The capability to perform nonlinear (large deflection) hydraulic buckling analyses was developed using a modification to the commercial finite-element code ABAQUS and was applied to

the case of a coolant channel imperfection consisting of channel thicknesses that are uniform within each channel but unequal from one channel to the next. Nonlinear instability of the "snap-through" or "oil-can" variety was predicted. Large amplitude deflections were found to reduce the plate stability somewhat. Channels having a thickness variation of nominal ±10% buckled at a velocity of 41.2 m/s compared with 44.8 m/s for an assembly containing only perfect channels. At a velocity of 25 m/s, the maximum plate deflection produced by the fluid interaction was about 0.038 mm (1.5 mils) for ±10% channels. At the onset of snap-through at 41.2 m/s, the deflection would have increased to 0.25 mm (10 mils). These maximum calculated deflections occur at the leading edge of the plate. (The wide channel tends to close up at the entrance.)

2.7.2.2 Experimental Studies of the Structural Response of the Fuel Plates Because of Coolant Flow

Tests have been conducted on arrays of five fuel plates for both the upper and lower fuel elements to examine their structural response to coolant flow. The tests were conducted on full-scale epoxy models of the fuel plates, which <' allowed for reduced test pressures and flow velocities compared with aluminum plates. The maximum plate deflections at the entrance, the quarter, the half, the three-quarter, and the exit cross sections were monitored on the three central plates of the arrays. In addition, the static pressures y were monitored at the same axial positions in the flow channels surrounding the three central plates. The results were related to the prototype aluminum-clad aluminum/uranium silicide plates through model theory.

In general, the results showed the deflection of the plates to be related to the square of flow velocity. The plate deflections were directly proportional to the pressure difference across the plate. Calculated deflections using the dynamic pressure as the driving mechanism showed these simple calculations to be bounding (i.e., equal to or greater than the experimental values). There were


no observed instabilities of the plates through the range of test velocities. The test velocities were taken beyond analytically calculated collapse velocities. It was found that alignment of the incoming flow with the plates was a sensitive and significant variable as related to plate deflections. Finally, at a flow velocity equivalent to 27.4 m/s, the plate deflections were all less than 9% of the channel thickness.

2.7.2.3 Fuel-Plate Thermal Deflection

Analyses were performed to estimate the maximum change in gap between plates due to temperature variations alone. Temperature distributions in a hot and a cold ANS fuel plate using preliminary temperature data were used. Analyses were performed for average temperature fuel plates to obtain the side-wall displacements. These displacements were then imposed on the hot fuel plates and the cold fuel plates, and analyses were performed to determine the change in gap between these plates. The results show that the gap between the lower hot plate and lower cold plate changes about 0.15 mm, and the gap between the upper hot plate and upper cold plate changes 0.18 mm.

2.7.3 Inner Control Element

The control elements are confined to a very small space inside the core and, as a result, have a large length-to-diameter ratio. Flow-induced vibration of these long slender cylinders is a concern because of the large unsupported length immersed in a turbulent flow and is being investigated.

Major modifications were made to the inner control element system design. The main change involved moving of the axial scram springs out of the core region into the lower portion of the reactor. This improved longevity of the springs by removing them from the high flux region and also placed the element in tension rather than compression during the scram accelerations,

eliminating the buckling problems during the high-scram acceleration. There is still a possible buckling problem during the deceleration phase of the scram, so one set of springs and damper was analyzed and shown to meet the current scram requirements on stroke and response time without buckling. The upper support to each element was fixed in space rather than built into the element.

Each of these changes increased the control element overall length-to-diameter ratio. Consequently, flow-induced vibration of these long slender cylinders is an even greater concern than before.

Analyses of the new CDR configuration indicate that the fundamental and higher frequency modes are lower than those for the old baseline configuration of last year. Added clearance on the top portion of the elements does minimize the possibility of unstable vibrations because of flow through a narrow annulus. However, the subcritical flow-induced vibrations are predicted to be large enough to cause possible contact and wear.

Analytical efforts have been concentrated on an accurate representation of the structural coupling between the elements. Study of these results has suggested several modifications that are being investigated, and a full 3-D analysis to include the fluid coupling is planned to evaluate them. Full-scale response tests are planned in the Control Element Test Facility (CETF) to verify that the flow-induced vibrations are within acceptable criteria. Preliminary scoping of the major elements of CETF, such as the pump and the heat exchanger, has been completed for the current (CDR) flow requirements of the inner control elements.

2.8 COLD SOURCE DEVELOPMENT

Some recommendations made by the cold source review committee (in a letter report in September 1991) have already been turned into engineering concepts, while others are still under consideration. This report covers progress in general design and supportive activities.


2.8.1 Cold Source Neutronics

A horizontal cold source configuration was chosen, increasing the calculated cold neutron flux entering the guide tubes while also reducing the heat load. The boiling liquid concept was replaced with a subcooled pumped liquid system, further increasing the calculated cold neutron flux. Overall, calculations indicated the cold neutron current in the guides would be increased by 21% and the head load reduced by 25%—a major advance. Also, data from an INEL model of the ILL has been used in comparative calculations of the ANS and ILL cold source performance.

2.8.2 Thermal Modeling

The University of Virginia has developed a computer code to predict single- and two-phase flow behavior in the cold source system. On completion, this benchmarked code will be applied to the heat transfer mechanisms prevailing during cooldown and also to those within the cryostat during normal operation, o

2.8.3 Cold Source Mechanical Modeling

A conceptual flow diagram of the system is shown in Fig. 2.8. A redundant pump is included to improve reliability, and both pumps have isolation valves to allow replacement without the need to interrupt operation of the cold loop. The circuit is configured to allow minimum cold source vessel temperatures without any risk of freezing. The flow rate, at 6.5 L/s, results in a temperature difference of about 4 K across the cold source for an anticipated heat load of 30 kW. The liquid pressure is controlled at 0.4 MPa to allow an operational temperature window for the loop of 18.7 to 29 K, the freezing and boiling points of deuterium. Figures 2.9 and 2.10 show the second and third floors of the reactor building with connecting transfer lines enclosed in the concrete shielding. This affords protection for the lines themselves and allows clearance for the building

cranes. The layout is designed to provide simplified filling of the loop, the pumps being required only when the system is full of saturated liquid, thereby avoiding any priming problems associated with two-phase flow. The deuterium loop operates as a closed system by means of a 30-m3 expansion tank that contains the larger part of the 19-kg inventory under ambient temperature conditions. Pressure in the system is then at a uniform 0.4 MPa, but under cold running conditions the tank pressure falls to 0.1 MPa while the liquid pressure remains at 0.4 MPa under the action of a diaphragm pump and a pressure balancing system. A check valve in the return leg to the expansion tank ensures that the system is always in a fail-safe mode. The entire system concept will be subjected to major safety reviews as the cold source development process continues.

2.9 BEAM TUBE, GUIDE, AND INSTRUMENT DEVELOPMENT

The major effort during the past year has been directed toward finalizing design concepts for beam transport and instruments and completing the system design descriptions for the CDR. (See Sect. 3.4 for detailed layouts and Sect. 3.6 for integration with other plant systems, particularly instrumentation and control networks.) Much of the work concentrated on beam optics, and ANS and NIST cosponsored a symposium on Neutron Optical Devices and Applications at the SPIE 1992 International Symposium on Optical Applied Science and Engineering, which was held in San Diego on July 19-24,1992. Forty-one papers from scientists in nine countries were presented. Collaborations with several external groups helped develop the design concepts for nuclear and fundamental physics instruments (Tennessee h Technological University), beam transport (BNL, Ovonic Synthetic Materials Company), ultracold neutron production (University of Rhode Island), and positron production (AT&T Bell Laboratories). Figure 2.11 shows an artist's impression of the main beam room with shielding around the instruments removed for clarity (see


Fig. 2.8. Conceptual now diagram.


® <D

Fig. 2.9. Plan view of the cold source main live equipment.

Sect. 2.9.3); note the use of thermal guides to move certain instruments away from the biological shield to give better angular access, a-«

v 2.9.1 Evaluation of Fast Neutron and

Gamma Filters for the Straight Neutron Guides

Centers such as Saclay and ILL use curved neutron guides as fast neutron and gamma filters on cold neutron beams. These work by only transmitting wavelengths above a critical wavelength, which is a function of the guide curvature and the mirror material, with the

transmitted wavelengths being bent away from the direct line-of-sight and thus away from the unwanted radiation. Curved guides have two main disadvantages. First, the minimum length L and radius of curvature R of the guide are determined once the critical wavelength X and width d have been chosen: L = (8dR) i n where R = 2d/(y*)\ Here, the characteristic angle of the guide is given by y KX = L/2R, where AT is a constant for a given mirror material. This means that, for a given filter characteristic, the width cannot be chosen independently of the length. Second, the divergence entering the guide is not preserved during neutron transport. Regardless of incident


p ft

Fig.2.10. Elevation showing D2 equipment on second floor and refrigerator cold boxes on third floor.

divergence, the final divergence leaving a curved guide at wavelength "k is 2KX, so that a parallel beam will emerge as a divergent beam. At long wavelengths, when the critical angle exceeds the incident illumination divergence, the divergence will also be increased during beam transport. For these reasons, we have based the ANS cold neutron transport system on straight guides, which allow the width to remain independent of the length and which preserve the initial divergence. In cases where the presence of fast neutrl-/> V, gamma

contamination is critical, a study of new materials that could act as transmission filters is in progress.

We have also begun to assess the possibility of using an angled arrangement of straight guides as a filter. Conceptually, this is equivalent to a crude polygonal approximation to a curved guide, but it has the nice property, when correctly configured, of transmitting a parallel beam with unchanged divergence because only a reflection from a flat mirror is involved. The reflected beam merely changes direction, whereas unwanted radiation u


Fig. 2.11. Artist's impression of the ground floor beam room.

will be transmitted in the original direction and separated from the desired beam. Such a device has been made possible by the successful fabrication of supermirrors with high reflectivity to angles at least twice as high as the critical angle for Ni guides. Figure 2.12 shows a possible arrangement. A length of supermirror (SM) guide is placed at an angle y, to the initial Ni guide, then followed by the continuation of the Ni guide turned through a further angle y, so that the final beam is at an angle 2y to the initial beam. Fast neutrons and gammas continue in the forward direction and are stopped by appropriate shielding. For a Ni guide of width d, the SM geometry is given by

L, = L2 - Id sin y , L2 = d/sin y , a - d cos y .

>; A practical choice for y is the critical angle for Ni at the minimum wavelength of interest. If the latter is 0.2 nm, y= 0.2 degs., L, = 14.323 m, L2 = 14.324 m, and a = 50 mm for an initial guide width d = 50 mm. Monte Carlo simulations have shown that the performance of such a filter can be at least as good as a curved guide without the attendant disadvantages, and this elegant approach looks very promising.

2.9.2 Revised Very Cold Neutron/Ultracold Neutron Installations at the Horizontal Cold Source

The University of Rhode Island physics group of Prof. A. SK yerl has started work on evaluation of ultracold neutron (UCN) production methods for the ANS. They have identified a possible fabrication problem associated with polishing the surface of the curved cylindrical very cold neutron (VCN) guide proposed in the current ANS conceptual design and have suggested a solution to the problem. They have also found a new way to feed VCN into the UCN turbine that reduces the size of the installation, both in length and in height. Figure 2.. 13 shows two variations of the new concept.

'2.9.3 ALAR A Considerations at Instruments

Monochromatic beam intensities at sample positions will be about 1012 m"2 • s_1 on ANS instruments. Although the beam may be contained, a typical sample/cryostat combination scatters 10% of the beam and may absorb about 5%,


Fast neutron and gamma beamstop

Fig. 2.12. Supermirror filter between straight guide sections.

w t H

/ /

^ - E L E V \fot> FT

Fig. 2.13. Possible arrangements of the UCN turbine at a horizontal cold source.


creating undesirable neutron and gamma radiation fields around the sample position. A conservative estimate of the associated dose rates gives D y = 710 |iSv • h"1 (71 mrem • h"1) and Dn = 3301iSv • h"1 (33 mrem • h"1) at 300 mm (1 ft) from the sample. The current administrative total dose limit is D = 25 jiSv • h"1 (2.5 mrem • h"1). The future total dose limit is likely to be 10 |iSv • h"1

(1.0 mrem • h"1), and the Q-factor (Sv/Gy) for neutrons may also double, so that the estimated neutron dose becomes 660 flSv - h_l (66 mrem • tr1), and the new total dose would become 710 + 660 = 1370 (iSv • h"1 at 300 mm. If we use only distance to protect users, they must be kept at least 3.5 m away to meet a 10 fiSv • h_1 limit. Instrument layouts have been developed that incorporate barriers with beam interlocks to ensure that users are at a safe distance when the beam is on. There will also be shielding at the sample, so that levels at the barriers will actually be well below the acceptable limits.

h 2.10 HOT SOURCEDEVELOPMENT

Initial neutronics analyses of the ANS hot source design have been undertaken using the MCNP code. Preliminary calculations showed that the heating rate for the baseline design in the CDR was too low to meet the moderator temperature goal of 2000°C. A modified design is being developed with the moderator moved from 1450 mm to 1000 mm from the core centerline. The new hot source is modeled as a 137.5-mm radius sphere surrounded by two Zircaloy-4 containment spheres and encased in a double-walled Al-6061 thimble. The region inside the thimble is filled with helium gas, and the region between the thimble walls is filled with heavy water.

Several cases have been run to determine the , ' f

heat loads and the neutron beam currents and spectrum for the new hot source model. Graphite with a graphite-felt insulation (ILL hot source materials) was the first arrangement considered. However, the heat load calculated (0.34 w/g) for this configuration was also determined to be too

low to provide the moderator temperature design goal of 2000°C. This led to the examination of other moderator and insulation materials. Evaluations of zirconium carbide indicated that this material would provide a much larger heat load (0.61 w/g) that, when coupled with its higher density, would be expected to produce moderator temperatures well above the design goal. However, the neutron energy transfer process was substantially less efficient, resulting in spectrum shifts that were less than desired. Near the end of the report period, it was determined that an improved carbon-bonded carbon-fiber insulation and/or the use of a hybrid graphite/zirconium carbide moderator could be used to meet the design goals.

o

2.11 NEUTRON TRANSPORT AND SHIELDING

2.11.1 Preliminary Radial Shield Evaluation

Using a source from previous two-dimensional (2-D) transport calculations of the near-core0

geometry, a one-dimensional (1-D) geometry through the radial concrete biological shield was used to estimate the effectiveness of the radial shield, including the effects of varying amounts of rebar in the concrete. Neutron and gamma-ray heating rates were also obtained from these calculations. As expected, the neutron dose rate was well below the desired 0.25 mrem/h in all cases, but the gamma-ray dose rate with no rebar was approximately two orders of magnitude too high. A rebar content of 10% resulted in an acceptable gamma-ray dose rate on the beamcroom surface of the radial shield.

2.11.2 Preliminary Evaluation Of Stack Streaming

In a manner similar to the radial shield evaluation, a 1-D geometry was used to estimate

o iv Advanced Neutron Source (ANS) Progress Report f>

the streaming in the upper axial area through the stack to the refueling tunnel. The stack is approximately 1.4 m in diameter, contains DzO, and is surrounded by H 2 0. The 1-D cases overestimated the transmission through the stack' because they did not account for the transverse leakage from the stack into the H20. Nevertheless, these calculations showed that a simple shield plug made of a combination of lead and cadmium would be sufficient to reduce the neutron and gamma-ray dose rates to acceptable levels in the refueling area.

2.11.3 Guide Tube Tunnel Analysis

An extensive series of 2-D calculations was completed to determine the neutron and gamma-ray dose rates above the concrete roof section of

(i

<> the guide tube tunnel because of the leakage of the beam from the thermal guide tube. The first calculations indicated a significant problem, but the resulting investigation determined that the source had been improperly calculated. The source calculation is being corrected, and the guide tube calculations will be repeated with the new source. In the interim, adjoint calculations through the guide tube tunnel geometry have been completed to determine the energy-dependent importance of the source contributing to the dose at the area of interest above the concrete roof of the tunnel. Figure 2.14 shows the result of those adjoint calculations. The three histograms in the figure show the energy-dependent relative importance of neutrons and gamma rays at the source location contributing to the neutron and gamma-ray dose rates above the concrete roof of the guide tube tunnel. The histogram label NEUTRON TO GAMMA

E n e r g y ( e V ) Fig. 2.14. Importance of source particles contributing to neutron and gamma-ray dose.

2 8 iv Advanced Neutron Source (ANS) Progress Report f>

refers to the importance of source neutrons contributing to the gamma-ray dose rate. Similarly, the labels NEUTRON TO NEUTRON and GAMMA TO GAMMA refer,.to the importance of source neutrons contributing to the neutron dose rate and to the importance of source gamma rays contributing to the gamma-ray dose rate, respectively. These data will be used to determine the response dose of the corrected source relative to the source used in the previously completed calculations.

2.12 I&C RESEARCH AND DEVELOPMENT

2.12.1 Dynamic Modeling

The ANS dynamic model has been upgraded continuously to represent the latest reference

design, and it has been used to help defme requirements for control and plant protection system components. Among other applications, the model was used to simulate the 13 reactivity events that have been postulated in the CSAR and to calculate their consequences. Results of these analyses indicated that the ANS reference design should survive all the postulated events as long as the primary shutdown system is available. Simulations that included failure of the primary system to scram indicated that the ANS core should survive all anticipated transients-without-scram, but core failures cannot be precluded under all these conditions for some unlikely or extremely unlikely events, such as the instantaneous flooding of multiple-beam tubes.

Figure 2.15 shows some details of the plant protection system response to the most limiting reactivity event postulated in the CSAR (a $0.8 step). As can be observed, the present design of the hydraulic latch used for the outer rods is significantly slower than the inner rod latch and, in

. . .<i f .! -

P o w E R

M W

REPdj: $0.8 REACTIVITY STEP i f f \ 'h -v'Fissiori Power Jt

IC/ANS/F-92/40

5 0 0

400

300

200 -

1 0 0 -

1.2 0 1 R 0.8 0

0.6 D

0.4 P 0.2 0

0 S I

-0.2 T -0.4 I

-0.6 0 -0.6 N

-0.8 - 1 m

-1.2 : . 0 . .'0.05 0.1 0.15 0.2 0.25 0.3 0.35 0.4 0.45 0.

TIME (s) Fig. 2,15. Simulation of a $0.8 reactivity step (largest postulated reactivity event). The inner control rods reduce

total fission power to safe levels before the outer rods initiate movement.


fact, by the time the outer rods start movement (about 150 ms into the transient), the inner rods have already essentially terminated all fission power. Within 200 to 250 ms, the fission power is down to decay heat plus some residual delayed neutron activity. All specified acceptable fuel design limits are satisfied during this transient.

2.12.2 Use of Application-Specific Întegrated Circuits for Reactor

Protection

Implementing reactor protection systems (RPSs) or other engineered safeguard systems with application-specific integrated circuits (ASICs) offers significant advantages over conventional analog or software-based RPSs. Conventional analog RPSs suffer from set-point drift (the most common licensee event report category for light water reactors) and from large numbers of discrete analog electronics, hardware logic, and relays that reduce reliability. Mandatory drift and accuracy testing of analog protection systems is a difficult and time-consuming task that sometimes results in spurious trips. Proposed use of software-based systems composed of multiply redundant programmable controllers can achieve zero set-point drift by keeping set points as digital values, digitizing input variables from sensors, and computing to determine protection actions. However, while these programmable systems show tremendous design advantages and excellent accuracy and drift characteristics over standard analog systems, software-based protection systems are virtually impossible to verify and validate against design specifications, regardless of the rigor used in software design. The potential of inadvertently changing program functions with any program change makes the software system almost impossible to verify as a whole. Additionally, the sequential nature of software-based protection system operations on variables can result in subtle error conditions caused by out-of-order evaluatiori7or time-dependent computation of system variables that are difficult to detect by testing.

To resolve problems associated with conventional analog and software-based systems, a

hybrid analog and digital system implemented with custom ASICs is tieing considered. The actual design ofjiV: -.SIC RPS resembles a software-based c.n'r ; x the programmable software porVsc - < <<•1 channel, including any input variable^ c '"pmsifi >ns, is implemented in a fixed digital kvv der. r^ri. Set-point drifts are zero, as in softwarcV^^-i-'ins, but the verification and validation of thfV computations is made easier

i'f •v i' f ^ because the Computational logic can be u exhaustively tested, and the functions are known to be fixed because there can be no such changes to the system without refabrication of the ASIC. Moreover, because the design and test inputs and outputs are maintained, changes can be made and tested reliably. Subtle errors caused by out-of-order evaluation or time-dependent evaluation of system variables are eliminated by implementing all evaluation computations in parallel for simultaneous results. This also provides the added speed of response required by the ANS reactor. The use of ASICs to implement channel electronics rather than the use of discrete electronics reduces the total number of components and interconnections to increase reliability further. The most important advantages are low drift, high accuracy, extensive on-line monitoring, and simplified calibration. These advantages, along with the capability to achieve high reliability, make ASICs worth considering in safety systems.

The ANS may benefit from the use of ASICs in several ways. Most important^ existing commercial RPSs do not meet the response time requirement for the ANS, but ASICs can meet them. An ASIC system can provide both design and hardware redundancy between the primary and secondary shutdown systems. A significant advantage is the computer-like communications capability of ASICs. A test-and-monitor circuit can be built into the circuit such that it can monitor all of the parameters and their intermediate values. This circuit can detect and alarm component failures and can monitor functional tests performed by the operators. The test-and-monitor circuits will not affect operation of circuits a

performing safety functions, but they can

30 Advanced Neutron Source (ANS) Progress Report o

communicate to computers to record RPS performance of the safety circuits. A prototype protection system is planned as part of the R&D program for the ANS, but typical ASICs will be developed prior to the prototype to evaluate the viability of ASICs. A diagram of an ASIC with an on-line test and monitor circuit is shown in Fig. 2.16.

2.12.3 Control System Features

The control system consists of a hierarchy of local and distributed controllers to coordinate the start-up and operation of the reactor and its cooling systems. The basic control functions are listed in Table 2.3. A principal objective of the ANS operations is to maintain the reactor continuously at the highest power level that is consistent with safety and the available coolant flow. Hence, reactor power control is at the top of the hierarchy.

Reactor start-up is accomplished by first withdrawing the outer shutdown rods, then withdrawing the inner shim/safety rods under

period control to determine the start-up rate. When sensible heat power is reached, control is turned over to the power-level controller, which uses the servo-controlled regulating rod motion to adjust reactivity to maintain the desired power. The regulating motion is fast-acting to accomplish smooth and accurate power regulation but has limited worth to minimize failure consequences. In the power range, the shim motion of the inner rods is used to compensate for larger reactivity changes brought about by fuel bumup, temperature coefficients, and xenon. Shim motion typically is manually controlled but can be automatic under the supervision of a reactivity computer. In addition to its normal control and regulating functions, the reactor control system includes contingency features to limit undesirable operation outside the control envelope. "Setback" is a programmed reduction in power demand to the power-level controller. "Reverse" is the forced insertion of shim rods until the initiation condition is cleared. These features are used to reduce power quickly to a safe level and to avert the need for safety action in response to certain off-normal conditions such as reduced flow, reactivity

TEST SIGNAL

E2E mmm LEGEND -

Analog signal

Digital signal

Digital bus

Fig. 2.16. Possible ASIC implementation of a reactor protection system.


Table 2.3. Control parameters important for start-up and normal operation fl

Reactor start-up control Control reactor period by adjusting shim rod position Reverse shim rods if period becomes too short < set point

Reactor power level control Control neutron flux to demand by adjustment of reactivity —regulating and shim rods Continuously calibrate neutron flux with computed heat power —flow x delta temperature Inhibit or reverse too-high flux rates

reactivity perturbations Set back power demand for flux-to-flow ratio > set point

pump trip loop isolation reflector pump trip or loop isolation (high reflector outlet temperature)

Fast reverse of shim rods (air motor) for too-high flux-to-flow ratio > set point

Primary coolant inlet temperature control Regulate reactor inlet temperature by adjusting secondary flow with secondary pump speed Set back power if inlet temperature or heat power is out of cont:ol-range high Trip primary pump if secondary pump trips or loop isolates j j

\ Primary coolant pressure control ^

Regulate pressure by adjusting letdown flow with control valves Control net letdown flow by adjusting charging pump speed Trip primary pump if primary pressure < set point (safety)

Secondary temperature control Regulate off-tower water temperature by adjusting number and speed of tower fans For large power reductions, bypass secondary flow to tower basin with bypass valves

Reflector temperature control Control reflector inlet temperature by adjusting secondary reflector heat exchanger (RHX) flow valve Secondary flow changes for reactor inlet temperature adjustment will interact with RHX secondary flow

Loop isolation

Isolate secondary coolant if radioactivity is detected in secondary coolant (safety)

Interlocks

Limit loop isolation with interlocks to ensure that at least two loops are available Prevent withdrawal of inner rods unless outer rods are all fully withdrawn Prevent withdrawal of outer rods unless inner rods are alt fully inserted

perturbations, or temperature anomalies. "Fast Reverse" utilizes unidirectional air turbines to insert the shim rods very rapidly to maintain satisfactory flux-to-flow ratio when large flow decreases are encountered, such as tripping the primary coolant pumps. By avoiding scram for a

number of events, the ability to restore normal operating conditions is enhanced, and plant availability, as well as safety, is improved.

The heat removal system functions to cool the reactor and to maintain the coolant inlet temperature within design limits for any power


level within the operating range. The cooling system follows the power-level control in the hierarchy.

2.13 FACILITY CONCEPTS

Work on the Reactor Components Test Facility was initiated midway through the year. The primary effort has been to refine the objectives of the task and to establish functional requirements. The current design allows the facility to progress from screening type testing of

seal configurations to more sophisticated development testing of seals and other reactor components in simulated operating environments.

The initial testing of the seal configurations will be performed in a vessel that is also designed for future development work on the hydraulically operated shutdown rods and the associated valves. The water system and data acquisition systems are designed to have the flexibility to grow as the development of the components progress.

Figure 2.17 shows a block diagram of the component systems that this facility is being designed to evaluate.

SEAL TEST

Fig. 2.17. Block diagram of component systems.


li

DESIGN

3.1 SYSTEMS INTEGRATION

3.1.1 Project Documentation

Documentation is a primary means of controlling technical, programmatic, and administrative requirements for the ANS Project. Table 10.1 of the Project Management Plan26

(PMP) lists the major ANS technical documentation and indicates the schedule for baselining and configuration control. The document tree shown in Fig. 3.1 shows the hierarchy of the key documents listed in that table.

As shown in Fig. 3.1, the PMP is the top-level document for the project. It identifies the ANS Project's technical, cost, and schedule objectives; management organizations and responsibilities; work breakdown structure (WBS); schedule and cost estimate summaries; project management, measurement, and planning and control systems; documentation and reporting requirements; systems engineering and configuration management; and quality assurance.

The documents shown below the PMP can be characterized as administrative, programmatic, or technical. Administrative documents govern the baseline scope, schedule, and budget and are integrated at the program level to control and monitor cost, schedule, and performance of all participants. These include the ANS Procedures Manual,21 the Cost and Schedule Document2H and project reports. The project reports include a

monthly status report, a monthly technical information report, and technical reports that document special topical items.

Programmatic documents include the PMP, the Quality Assurance Plan,2 the Systems Engineering Management Plan29 (SEMP), lower-level plans that augment the SEMP, and reference documents. These provide basic programmatic requirements and indicate how engineering-related efforts and disciplines such as safety, reliability, and configuration control will be intermeshed and controlled within the project.

Technical documents specify requirements for system performance and for design and testing, and control technical changes that affect overall project cost, schedule, or performance. They include the PDR document, safety and certification documents, the Integrating System Design Descriptions (ISDDs),30 and the System Design Descriptions (SDDs).31

The PDR provides the overall design requirements for the project and is now about 450 pages long. The SDD documents govern the design of all hardware systems. Chapter 1 of each SDD provides the requirements for the system, and Chap. 2 provides a description of the system with a focus on how the selected concepts meet the requirements. Chapters 3 through 6 will cover operations, casualty events, system limitations and set points, and maintenance.

In some cases, a key function is performed by a combination of systems. The ISDDs define the requirements for accomplishing such functions and assign the requirements to SDDs. The ISDDs do

35

u> ON

> CL < ft5 3 o a> Q. Z ft c o 3 00 o c

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2 00

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Fig. 3.1. Document tree for the ANS.

not directly cover the design and construction of any-hardware items because these functions are controlled by the SDDs. Any given SDD may receive requirements from any or all of the five ISDDs. All of the SDDs receive requirements from the PDR.

3.1.2 Project Planning

A revised project schedule was produced as part of the conceptual design effort. Major schedule objectives for the CDR are to

1. Complete the conceptual design report— FY 1992.

2. Complete Title I design—3d quarter FY 1995.

3. Initiate construction activities—3d quarter FY 1996.

4. Complete Title II design—4th quarter FY 1999.

5. Complete construction—3d quarter FY 2001.

6. Complete project—4th quarter FY 2002.

The project is defined to be complete upon achieving benchmark measurements of neutron source intensity and neutron transport system performance as defined in the PMP.

estimates were developed based upon the new work organization. Information from the ANS architect's task-analysis-derived data base was used to estimate staffing levels, as were further interviews with HFIR operations personnel and with maintenance, training, reactor technology, and health physics personnel. The estimated staffing levels were also compared with staffing information from the High Flux Beam Reactor, the University of Missouri Research Reactor, the Advanced Test Reactor, ILL, and the Fast Flux Test Facility.

Material concerning equipment replacement was gathered from interactions with the cost estimator and the ANS design team. Utility quantities were obtained from the ANS design team and utility rates from suppliers to ORNL. The costing of the fuel elements was a combination of information from the fuel fabricator, the fuel fabrication engineer at HFIR, and Oak Ridge Y-12 Plant storage and handling costs. All of this cost information was compiled as part of the CDR. Detailedoperations information was also included in the GDR documents, under the appropriate WBS heading, to provide a more comprehensive operations description.

3.2 REACTOR SYSTEMS

3.1.3 Operations

Preparation of the operating philosophy document began as part of the human factors engineering effort in the project. Personnel from various areas of HFIR operations were interviewed to gain pertinent information about problems commonly encountered there. Representatives of different specialties from the ANS design team were also contacted to gain insight into issues that might need to be studied further and/or clarified, as well as to document the philosophy behind many of the design decisions being made.

This work included modifications to the original WBS, and the operations-related cost

3.2.1 Reactor Assembly Configuration

Design activities in this area have focused on development of the conceptual design. An elevation cross section of the reactor assembly configuration is shown in Fig. 3.2. A complete description of the assembly is contained in the CDR.

3.2.2 Core Pressure Boundary Tube

Design tasks for the pressure boundary for the past year have dealt with further development of the internal guard tube concept. Issues addressed

Neutron Source (ANS) Progress Report 37

IN CORE IRRADIATION SAMPLE FACILITIES

ION CHAMBERS

COLD SOURCE

FUEL SUPPORT STRUCTURE

REACTOR PRIMARY COOLANT PRESSURE BOUNDARY

IRRADIATION FACILITIES

SHUT DOWN RODS

CONTROL RODS

HOT SOURCE

CPBT

REFLECTOR VESSEL

REFLECTOR VESSEL COOLING

Fig. 3.2. Reactor assembly showing internal components.


include the sizing of the orifice at the annulus between the inner and outer tubes and stress/ fracture mechanics analysis of the outer tube that provides the pressure boundary during normal operation. Material properties such as fracture toughness of irradiated 6061-T6 aluminum require further investigation to finalize the design of the CPBT. Also, an aluminum-wire-wrapped, single-wall CPBT is being investigated. The wire wound tightly around the tube would maintain a compressive loading on the tube to prevent flaw growth.

Design tasks on the pressure boundaiy also addressed concepts to mitigate a loss-of-coolant-accident (LOCA) because of a pipe break in the core inlet or outlet pipes. LOCA mitigation proposals included thick-walled or stainless steel pipes, pipe enclosures of limited volume, double-walled pipe, and cavitating Venturis (on the outlet only). A revised seal configuration was necessary to minimize primary coolant leakage into the reflector vessel, with a metallic radial seal between the outer CPBT and the bore of the reactor inlet manifold incorporated as the conceptual baseline.

3.2.3 Reflector Vessel

Design effort on the reflector vessel (RV) has concentrated on structural requirements and the heat loads associated with the components. An issue was the safety classification of the vessel, which was resolved by the understanding that those components of the RV that support the core are to meet the requirements of the ASME Boiler and Pressure Vessel Code, Sect. Ill, Div. 1, Subsect. NB for Class 1 components. The components that are part of the pressure boundary or that support the experiment systems, but that do not affect the core support function, are to meet the requirements of the ASME B&PV Code, Sect. Ill, Div. 1, Subsect. NC for Class 2 components. With the current monocoque design, however, the pressure vessel function cannot be separated from the core support function, and the entire vessel is being designed to meet the requirements of Safety Class 1.

Analysis based on the ASME B&PV Code, Sect. Ill, yields a required thickness for the reflector vessel sidewall of 25.4 mm (1.0 in.). The critical load case is a combination of external pressure plus axial compression because of requirements for an evacuated vessel submerged in the reactor pool. The upper and lower heads have been sized, for pressure loads only, at 50.8 mm (2.0 in.).

Heat transfer analysis indicates that the RV sidewall is adequately cooled by the bulk flow through the vessel, but the RV thimbles will require forced flow to dissipate the high heat flux because of their proximity to the core. The total required heavy water coolant flow through the RV is 108 kg/s (1740 gpm).

During this period, the beam tube thimbles have been changed slightly. The thickness of the tube wall and the ellipsoidal endcap is now 14.1 and 3.6 mm, respectively. A 3-mm-thick cooling jacket surrounds the beam tube thimble. The coolant gap varies from 2 to 40 mm and the D 2 0 mass flow rate is 2.4 kg/s. This yields a beam tube wall temperature of about 100°C. These results are based on a coolant entrance temperature of 65°C and a heating rate at the beam tube tip of approximately 16.5 W/g. The current cooling jacket dimensions result in a dynamic head pressure loss of 0.37 MPa, excluding losses because of friction and entrance characteristics. By increasing the maximum temperature of the aluminum to 110°C, the pressure loss can be reduced to only 0.2 MPa.

A preliminary design of the support stand assembly was also completed during this period. The support stand assembly consists of a square section-support ring (152 x 152 x 13-mm wall thickness) attached to the vessel, nine square legs (203 x 203 x 13 mm) that are 40° apart, and corresponding base plates that are fastened to the floor of the reactor pool. All structures are aluminum weldments designed with a maximum allowable stress of about 50 MPa. The current design does not include any lateral supports, but these may be added during the advanced conceptual design period.


3.2.4 Control and Shutdown Rod Assemblies

Concepts for the inner control and shutdown rods were further developed and refined. Conceptual details were developed for those components located in the subpile room. These include a buffer gas and DzO sealing system, a rod seat position-indicating system, a lower control rod drive motor and control system, a structural support and stabilization system, and a subpile room safety enclosure. Supporting calculations and analyses were performed to verify the basic design and operating features and to back up the design presented in the CDR.

That design uses a spring-driven scram system combined with a motor-driven control rod system. Each of the three control rod assemblies contains a hafnium neutron-absorbing cylinder that is driven up and down vertically to serve the function of normal regulation and control of the reactor. Each absorber cylinder is attached to its drive shaft with a mechanical latch mechanism. During normal operation, the latches are engaged, and the three drive shafts and absorber cylinders move together as a single control unit with a common drive motor.

When a scram is required, the latches are independently released, and the absorber cylinders are in turn released from the drive shaft control system. The absorber cylinders are driven downward independently by preloaded mechanical springs into their scram position. A D 2 0 hydraulic system for each rod will be used to provide a signal indicating that the rod is fully inserted (seated). Mechanical switch operators will be used to provide signals to indicate the position of the magnet armatures that operate the latching mechanisms in each of the rods.

Conceptual design details and assemblies were further developed for the outer shutdown rod system. The shutdown elements for the outer shutdown system consist of eight assemblies as shown in Fig. 3.3. These shutdown rods are located in the reflector region, immediately outside of the CPBT and above the core.

Each of the eight outer shutdown rod assemblies consists of a neutron absorber cylinder mounted on a hydraulic piston, with each piston located in its own hydraulic cylinder. These cylinders are symmetrically spaced around the CPBT and are connected to a common D 2 0 hydraulic system by means of a manifold. The D 2 0 supply system, located outside the pool, provides pressurized D 2 0 through two lines to the manifold and subsequently to the cylinders. The dual supply lines contain redundant control (shutoff) valves and a pressure/flow relief valve. In normal operation, with the shutoff valves open, the rods are hydraulically driven upward to their withdrawn positions, simultaneously compressing coil springs that provide part of the insertion force when a scram is required.

The valves cut off the flow and reduce the hydraulic pressure to the neutron-absorber pistons when a scram is required. The pistons with the neutron-absorbing material are driven into the scram position by the compressed springs. A DzO hydraulic system provides a signal (pressure and flow-rate change) for a two-point position indicator system (fully inserted or fully withdrawn) on each of the eight rods.

3.2.5 Refueling

The design of the stack-and-tunnel refueling system has evolved during this reporting period. A cross-section layout of the refueling system is shown in Fig. 3.4. There have been several important modifications to the concept.

The D 2 0 processing facility now has sufficient purification capacity to allow the spent fuel to be placed in a transfer lock for movement into the light water storage pool. Water is exchanged between the D 2 0 and HzO systems by mixing after 21 d from the time the fuel is removed from the reactor. This is significant because it eliminates the necessity to hold the fuel in a D20-filled canister for the 2 years needed before an air transfer can be implemented.


MANIFOLD SUPPLY LINE IN REFLECTOR VESSEL-

MANIFOLD INLET 2 PLACES

Fig. 3.3. Outer shutdown rod with supply lines and relief valves—assembly.


/

Fig. 3.4. Refueling concept showing fuel assembly removal.

n Another significant develop? sjient is the use of

a neutron-absorbing plug in the s tack region to eliminate neutron streaming in the tunnel portion of the system. This allows the top of the tunnel to be raised above the level of the light water reactor

- r ; a

pool, permitting some critical transport equipment to operate in a controlled-gas environment rather than in a water environment. This also makes the refueling equipment more accessible for nonroutine maintenance and emergency recovery.

42 Advanced Neutron Source (ANS) Progress Report

3.3 EXPERIMENT SYSTEMS ( j

M

3.3.1 Overview if V V

All experiment system facilities were documented in the CDR issued in June. The principal changes that have occurred in the last year were the incorporation of the horizontal cold source concept, the development of design concepts for installing and removing material irradiation and isotope production experiments in the reflector vessel, subcontractor input into the guide system design, and the design of cask systems for replacing the beam tube thimbles, and the hot and cold sources. In addition, design work has continued on the hot and cold sources since the CDR was issued. ,

3.3.2 Neutron Beam Transport

The neutron beam transport systems consist of 7 thermal beam tubes, 1 through tube, 1 large slant thermal beam tube, 14 horizontal cold guides, 2' slant cold guides, and 2 very cold guides. All of these include penetration assemblies through the biological shield and are described in the CDR. In addition, there are cask systems for the replacement of activated beam tube thimbles, for cold sources, and for the hot source. Figure 3.5 is an overall plan view of the ground floor of the beam room; and Fig. 3.6 shows the second floor. The cold guides pass through a dry shielded section within the beam room. The UCN convertor is located on the roof of this shielding 2.4 m above the floor level. Figure 3.7 shows an elevation view of the cold source penetration. The two very cold guides are routed above the cold guides and then up to a UCN convertor and an experiment station above the shielding within the beam room.

The horizontal cold guides will have internal dimensions of 200 by 50 mm, the large dimension being vertical. The portions of the guides within

o

the biological shield will be nickel to avoid,, radiation damage to the glass. The sections outside the shield will use nonborated glass for the first section and borated glass for the remaining sections. All sections within containment will have ' supermirror coatings for improved performance, while outside of containment a combination of supermirror and 58Ni will be used, with the choice based on the instruments on the guides. Isolation valves will be provided on the horizontal guides on both the inside and outside of containment.

Replacement of the cold sources will be required periodically (estimated life of 12 to 18 months) because of radiation damage. A shielded cask has been proposed for removing the activated components as shown in Fig. 3.8. This same cask will also be used for replacing the thermal beam tube thimbles and the hot source. Two other casks will be needed for replacement of the through tube and the slant cold guides and large slant beam tube.

The second floor will have an isotope separation on-line facility, a neutron depth-profiling station, a positron facility, and station for instrument development as shown in Fig. 3.6. Positrons will be produced by activating krypton gas within the c

reflector vessel and cryopumping the gas at the © experiment station on the second floor.

The horizontal cold guides extend into the guide hall as shown in Fig. 3.9.

v/

3.3.3 Neutron Scattering and Physics Instruments ° ° t'. ,

Design requirements and descriptions have been documented in the CDR for 38 neutron scattering instruments and for 10 instruments for y. nuclear and fundamental physics and analytical chemistry. These^requirements were developed principally by research scientists in the applicable disciplines. The scattering studies to be undertaken are in the following areas: single-crystal diffraction; powder diffraction; time-of-flight spectroscopy; triple-axis spectroscopy; small-angle neutron scattering, including

y-, ,.. Advanced Neutron Source (ANS) Progress Report 4 3

BLDG NORTH

REACTOR BUILDING

LAUE BEAU POSITION

1 - 6 DIFFUSE SCATTERING

CUI0E5 TO GUIDE HAIL

U - l CRAVtlY-FALL SPECTROMETER

U - 4 \ ELECTRIC DIPOIE MOMENT ANALYZER

V - 2 \ ULTRA COIO N

NEUTRON TURI CONVERTER

Fig. 3.5. Plan view, ground floor beam room.

reflectometry; liquids and amorphous materials scattering; high-resolution spectroscopy; neutron optics; ultracold neutron research; and instrumentation development. Instruments in support of thermal nuclear physics will be provided on the through tube, with a loading station and an ultrahigh resolution gamma spectrometer on the opposite station. Polarized nuclear physics stations will be located on cold beams for a precision gamma-ray bolometer, a weak interaction station, and a parity violation station that will allow experiments with multiliter quantities of liquid hydrogen. General nuclear

• • , O

physics stations will be located on cold beams, and an isotope separation on-line facility will be located at the end of the large slant beam tube on the second floor. This facility will produce neutron-rich fission-product nuclides and separate them. A neutron depth-profiling station for analytical chemistry is located on a slant cold beam on the second floor, and two gamma-ray spectrometers are located on a low-background cold guide in the guide hall. , &

Overall instrument layouts are shown in Figs. 3.5,3.6, and 3.9, and detailed descriptions are in the CDR.

o iv Advanced Neutron Source (ANS) Progress Report f>

BLDG NORTH

Fig. 3.6. Plan view, second floor beam room.

3.3.4 Irradiation and Isotope Production t> Facilities

The baseline design included material irradiation and isotope production facilities both within the CPBT and the RV. Currently, five instrumented and five noninstrumented material irradiation capsules are planned for the upper fuel element; options are being evaluated for replacing the noninstrumented positions with instrumented ones. During the last year, a concept has been developed for locating two slant tubes between the outer shutdown rods at 330 mm from the centerline and for providing a handling system in the light water pool for installing and removing irradiation experiments in them.

Isotope production, including transuranic isotopes, is provided by an array of 30 target positions outside of the lower fuel element and by 4 hydraulic tubes and 4 "vertical-hole facilities." Calculations have shown that the production goals for M2Cf and 254Es can be met with the 30-target array using 3 campaigns per year. The four hydraulic tubes have been designed to meet the flux goals, including one with a high epithermal flux for transuranic production. They have also been designed with a separate return line to isolate them from pressure changes in the RV. The vertical-hole facilities have been designed to allow targets to be removed or installed while the reactor is running. This is done by operating them in a manner similar to hydraulic tubes, with a section


Fig. 3.7. Elevation view of cold source biological shield penetrations CS1 and CS2.

Fig. 3.8. Proposed cold source cask with tooling extended to remove source. 0


Fig. 3.9. Plan view, guide hall.

of line in the light water pool that can be isolated between double valves. Targets would be transferred under the light water pool for shielding by means of the crane system.

Handling areas in light water have been located for the material irradiation experiments and for the isotope targets. Three hot cells have also been included to support all of the irradiation and isotope production requirements.

3.3.5 Activation Analysis Facilities

The pneumatic tube systems have been changed to incorporate comments from the

community. The current design is for a system with one 2-ml (cc) rabbit tube and four40-ml (cc) rabbit tubes within the RV. In addition, two large 120-ml rectangular rabbit tube systems have been added just outside of the RV in the light water pool. All of these connect to a transfer or counting station within containment on the third floor neutron activation analysis facility (NAAF-1). A set of pneumatic tubes connects NAAF-1 with NAAF-2 outside of containment in the basement of the research support building. Rabbits may only be sent out of containment with these tubes for security reasons. A plan view of this facility is given in Fig. 3.10.


. * Ir -r—. »•>

Fig. 3.10. Plan view, NAAF-2.

3.3.6 Cold Source System

A horizontal cold source configuration has been adopted principally because it appears to increase significantly the cold flux delivered to the guide systems by eliminating the heavy water gap and the additional structural walls required in a

vertical cold source arrangement. In addition, the cold source is topologically outside the RV pressure boundary, which simplifies the safety considerations. The baseline concept uses two independent liquid deuterium cold source systems to moderate neutrons to an energy spectrum corresponding to an effective moderator


temperature below 40 K. Each moderator vessel is located 750 mm from the vertical centerline of the reactor core; the thermal neutron flux at that location is about 4 x 1019 m~2 • s-1. With the reactor at full power, the source brightness (at wavelengths from 0.286 to 0.981 nm) is approximately 2.2 x 10I8s_1 • ster1 • m~2 • nm"1, and the cryogenic heat load is about 30 kW. Each system uses centrifugal pumps to circulate liquid deuterium continuously through a cryogenic loop containing a moderator vessel (located in a reflector vessel horizontal thimble) and through a cryogenic heat exchanger (located outside the biological shielding), where energy is transferred from the deuterium to cold helium gas. During normal operation, the lower end of each system (heat exchanger, pumps, cryogenic deuterium plumbing, and the moderator vessel) will be flooded with liquid deuterium to a level just above the heat exchanger core. The nominal operating pressure of the cold deuterium system is 0.5 MPa (72.5 psia), and, with the reactor at power, the temperature of the deuterium when entering and^ leaving the moderator vessel is nominally 20 and 24 K, respectively. Each cold source deuterium system uses a large low-pressure receiver (60 m3

at 0.5 to 0.8 MPa) to hold the deuterium vapor during warmup, thus avoiding the need to vent the deuterium inventory (77 kg). The entire deuterium system is surrounded by monitored vacuum and/or helium envelopes to minimize the probability of a deuterium-oxygen reaction, and each vacuum space surrounding cryogenic deuterium components is surrounded by a helium space.

3.3.7 Hot Source A hot source design was developed in the

CDR, based on the ILL installation. A graphite moderator block heated by radiation to a

0 temperature above 2000 K is used to produce an increase in neutron flux in the wavelength range of approximately 0.04 to 0.08 nm. The graphite block is insulated and supported by carbon felt in a " helium atmosphere within a double-walled zirconium vessel. This assembly is located within

a horizontal thimble, similar to the cold source. The baseline design uses a cylindrical moderator 200 mm in diameter by 300-mm tall located 1450 mm from the reactor vertical centerline and 400 mm above the midplane.

Recent neutronic calculations indicate that although the thermal neutron flux is adequate, the heating rate and temperature at this location will be only a fraction of that at ILL. Design options are being developed, and it appears possible to meet the temperature and flux goals by using an improved carbon-based insulation and relocating the moderator closer to the core.

3.3.8 Support Facilities Detailed requirements for experiment,

instrument, and crystal support facilities have been developed to support the cost estimates and building layouts. Laboratories are included for cryogenics, high temperature, high pressure, magnets, chemistry, biology, polymers, and physics experiment support. In addition, there will be laboratories for crystal growth, characterization, and mounting.

All experiment systems will be connected to a common dedicated computer network, principally for data archiving and data import and export.

3.4 SITE AND BUILDINGS

The principal activity of the balance-of-plant team was the preparation,of the conceptual design for the major facilities on the candidate site, concentrating on those with the most impact on facility operation and site layout. The design of the remaining facilities was developed only to the extent necessary to validate a concept or to verify that they could fit on the defined site. The following text summarizes the results of that work.

3.4.1 Architectural Concept To design a physically compact complex that

includes secure reactor operations areas, as well as


research facilities easily accessed by many visiting scientists, is a challenge. The user-friendly approach to dealing with visiting scientists has been compromised in other research reactor facilities, largely because of tightened security measures in buildings designed to less restrictive requirements, as well as to increased awareness of health piiysics and ALARA requirements. The design of the ANS complex keeps the two distinctly different functions of research and reactor operations physically separate, while maintaining the lLik between the two entities through a common entry point into the complex. The entry point leads into an interface area that is the main circulation artery—a focal point—from which the staff are directed to their respective work locations. Physical and architectural barriers focus the security monitoring capability into this specific area, thus integrating the security zones with a centralized security control point. There are straightforward internal traffic patterns and minimal distances between different functions, as shown in Fig. 3.11. The general arrangement of the buildings is such that future expansion needs , are not compromised. Each function can grow • without impacting the shape and function of adjacent areas.

Figure 3.11 also depicts the arrangement of the buildings on the candidate site. The site is divided into distinct security and activity zones. Additional graded levels of security are provided inside the main building complex. The portion on the north, with the minimum required security services and controls, is dedicated to research facilities. The south, which employs stringent security controls, is limited to reactor operation activities. All employees and visitors, as well as some delivery and service vehicles, enter the north portion^rf the facility via the security-manned main gate. Employees' and visitors' parking is included within the single site-boundary fence. Entrance to the double-fenced operations support zone is limited and is obtained via a manned security gate in the southwest.

The buildings have been located on the site in a manner that effectively utilizes the existing contours, that places the foundations of the reactor

and reactor support buildings on sound bedrock, and that provides a stable foundation for the guide hall. The arrangement also allows room for future expansion of the individual buildings and/or construction of additional buildings when the need and opportunity arise.

3.4.2 Reactor Building

The building systems have been designed so that personnel on site will have access to those areas where there is a need; access to areas where there is an infrequent need will be limited. The reactor building, because it contains the reactor, is the most secure. This building must accommodate ^ both free access of scientific personnel on the lower floor and free access only to operations personnel on the top floors. The design evolved into an arrangement that will accommodate both requirements by placing experiments on the first floor and reactor operations on the third floor and by separating the second floor by a wall into an operating and experiment area.

The reactor is located in the center of the building (Fig. 3.12), with beam tubes and guides fanning out into (and, in the case of the cold guides, through) the beam room surrounding the reactor. The steel containment vessel and the secondary containment structure (which serves as secondary containment and also protects the interior of the building from external phenomena) are separated by an annular gap. The floor of the beam room is sufficiently smooth and flat to allow the use of air pads for positioning of the a instruments and employs a material equivalent to polished marble at the actual instrument locations. A polar crane is also provided in the beam room. A personnel airlock provides access to this level. Entry to the first floor of the reactor building is directly from the security portal in the interface building. Access is limited to scientists who meet badging requirements.

The second floor of the reactor building has been reserved for additional experiments, for cells and pools for the primary and reflector heat transport systems, and for refueling and reactor


Sile perimeter

fence

Fig. 3.11. Site plan for the ANS candidate site.


<J\

> p. < § o CD D. z CD C r ->1 o 3 00 o c CD >

00

o CTQ Cfl tn 7* CD T3 O »

Research support building El. 96-0"

Office Building El. 96-0"

Guide hall 9 6 - 0 "

Library and office support

Filter and demineralizer cells

Waste systems

instrument array Reactor building El. 96-0"

Reactor support building El. 109-0"

Fig. 3.12. Lower floors of the main ANS building complex.

maintenance activities. Access to this floor is through the reactor support building.

The third floor of the reactor building (Fig. 3.13) is principally an area relating to reactor operations and contains equipment for refueling, cold boxes for the coid source, pools for storage of spent fuel, and other equipment associated with reactor maintenance and operations. Normally, scientific experiments will not be conducted in this area of the reactor building, although there will be limited access for some scientific personnel to the NAAF-1, which is on this floor.

The section through the main structure (Fig. 3.14) shows the relative elevations of the reactor in the reactor building, the reactor support building, the compressor building, and the guide hall,,

3.4.3 Reactor Support Building/Operations Support Building

The design of the reactor support building and the operations support building integrates the two functional areas of the reactor and operations

Research support building Roof

Office Building El. 1 5 4 - 0 "

3uide hall

Office clusters

Operations offices

Operations support building El. 1 6 9 - 0 "

Experiment controt room

Main control complex

Control complex ventilation

Essential Reactor support cooling tower building

El. 1 6 9 - 0 " Secondary coolant pumps

Fig. 3.13. Intermediate floors of the main ANS building complex.


Reactor building C o n c r e t e shield hui ldia

S lee l c o n t a i n m e n t vess

N o r m a l vent i la t ion s t a c k

Gu&J hall Compressor

building

Fig. 3.14. Section through the guide hall, reactor building, reactor support building, and compressor building.

support into a single structure. Access to these areas is controlled by the security portal in the interface building. The reactor support building contains the operating equipment that controls and supports reactor operations. The operations support building, however, provides accommodations for personnel, maintenance shops, offices, and simulators (i.e., those functions essential to, but not directly supporting, reactor operations). The first three floors of the reactor support building house reactor operating equipment. The filters, demineralizers, transfer pumps, and storage tanks of the light water and heavy water cleanup systems are on the first floor of the building. On the second floor are the ventilation systems for the structure, penetrations of the reactor building, access to equipment in lower floors, and cooling pools. The personnel airlock from the second floor experiment area in the reactor building is also located on this floor. The third floor houses electrical distribution equipment and a line of battery rooms. Basin pools and the spent-fuel handling areas continue into this floor. The transfer tunnel between the spent-fuel pool inside the reactor building and the pool in the reactor support building is on this floor, as is much of the secondary coolant piping. In contrast to the lower floors, which contain most of the t f mechanical and electrical equipment, the fourth

floor houses the control room and the associated^ technical and operator-support areas essential for reactor control.

The lower levels of the operations support building are devoted to the personnel access control functions of the interface area, the change rooms, the reactor mockup, training, the control room simulator, the maintenance shops, the remote shutdown control room, and offices. The upper floors house offices and other facilities for the reactor operations staff, including the DOE on-site staff.

3.4.4 Guide Hall/Research Support Building

o

The guide hall was designed as a single-story structure (Fig 3.12) with a large, clear span that will house most of the scientific instruments outside containment. A polar-type bridge crane provides coverage over all the guides and instruments. The section of the guide hall adjacent to the reactor building is a gallery for visitors to observe the activities within thetr^vide hall. This observation gallery provides a view of the guide hall, while maintaining a physical separation of the gallery and research areas. 0


The research support building is a facility where samples and instruments are prepared prior to installation in the guide hall or in the reactor building. The basement of the building contains the NAAF-2 facility, including counting rooms and sample receiving and handling areas, all of which benefit from the shielding effect (from background radiation) of the below-ground location. Laboratories and shops are also located on the main floor to provide off-line setup areas for assembly of instruments and samples.

ft 3.4.5 Office Building/Interface Area

The office building provides the main entrance for all personnel entering the ANS facility. The arrangement is such that personnel can be directed to the office building, the operations buildings, or the research buildings from this location. The office building is designed to provide a suitable environment for scientific and technical interaction between assigned or visiting personnel. All closed offices or open work areas have some exposure either to the outdoors or to an atrium. Open work areas will also provide opportunities and encouragement for interactions among the scientists. The entrance serves as a reference point-to conduct traffic to offices or services available within the building. The ground floor includes the lower service entrance into the office building and provides passage to the research support building and to the guide hall. This floor of the office building includes food services, the library/media center, and other support areas.

The normal entry into the complex is on the second level. The main entrance leads into the entry atrium, and a direct corridor is available between parking areas and the major internal passageway into the buildings for those personnel assigned to the research or operations areas. Reception and security check-in facilities are provided just inside the entrance. The auditorium is located on this floor of the office building. A series of offices and conference rooms occupies the remaining floors.

3.4.6 Detritiation Building

The detritiation building houses the process equipment that removes the tritium from the heavy water in the reactor and from the deuterium in the cold source. The building consists of two structures: a detritiation and upgrade process building and a services building. The process building contains the actual detritiation equipment. The services building contains the locVil control room, the helium refrigeration system, analytical laboratories, and offices and other personnel areas, and it is physically separate from the process building to avoid unanticipated leaks from involving the services building. Covered walkways are provided between the two buildings. In the conceptual design, the detritiation building is shown as a steel superstructure covered-with metal panels. Blowout panels are provided in the process building to minimize the extent to which a fire or explosion could damage process equipment and lead to additional releases of tritium or deuterium.

3.4.7 Reactor Cooling Systems

The reactor primary cooling system consists of four independent loops, three of which are normally in operation and the fourth of which is an isolated spare. Normal operating parameters are given in Table 3.1, and a diagram of the reactor water systems is shown in Fig. 3.15. Primary coolant flows up through the core and branches out to the four primary heat exchangers. Heavy water primary coolant flows through the primary heat exchangers, which give up heat to the light water secondary cooling system, and then through the emergency heat exchanger. Both heat exchangers are immersed in light water pools for safety reasons. The emergency heat exchangers function in the event of a loss of normal secondary heat sink and transfer heat directly to the pool by natural circulation of pool light water through the heat exchanger. In normal operation, the coolant entering the emergency exchanger is already cool,


I

Table 3.1. Reactor primary cooling system normal operating parameters

Parameter SI units Alternative units

Reactor inlet temperature Reactor outlet temperature Heat to primary coolant Reactor assembly coolant flow Reactor assembly inlet pressure Fuel inlet pressure Reactor assembly outlet pressure Normal core pressure boundary

joint leakage Maximum core pressure boundary

tube joint leakage Reactor secondary cooling system

supply temperature Reactor secondary cooling system

return temperature Reactor secondary cooling system

flow rate (total)

Pony motor speed (% fo full rated speed) Main pump coastdown Pony motor 1E battery power

Full power operation

45°C 81°C 316.6 MW 2112 kg/s (1.923 m3/s) 3.5 MPa 3.2 MPa 1.69 MPa 0.315 L/s

0.315 L/s

29°C

' 46°C <05

4450 kg/s

Shutdown operation/pony motor

10 2 s to half-speed 4h

113°F 177.8°F 1081 x 106 Btu/h 4656 lb/s (30500 gal/min) 508 psia 465 psia 245 psia 1 gal/min

5 gal/min

84.2°F

114.8°F

9800 lb/s (64200 gal/min)

10 2 s to half-speed 4 h

Note: Pressures are defined at the reactor assembly/reactor primary coolant system interface points, which are .at piping flanges in the reactor pool.

and only a small amount of heat is transferred to the pool. From the emergency heat exchanger, coolant flows into the primary circulating pumps and is returned to the reactor assembly where flow from the three operating loops is recombined. The primary pumps have dc pony motors, powered by a bank of batteries and a set of emergency generators, capable of providing 10% flow for the system should primary power be lost. The elements of the primary coolant system are arranged so that natural circulation will occur upon loss of both normal and dc pony motor pumps. All the components of the system are in either light-water-filled

or limited-volume cells to maintain primary^ system pressure and inventory in the event of a major leak or break in the system.

The inventory and pressure within the primary system are maintained by means of a series of components that are part of the reactor pressure and inventory control system. The main components are the letdown control valves on the reactor primary cooling system, the letdown tank, the makeup pressurizing pumps, and the gas-filled accumulators. Flow through the system is ^ established by setting the flow rate at the pressurizer pumps, and pressure in the reactor primary cooling system is maintained byvthe letdown control valves on each of the three operating loops of the reactor primary cooling * system. A gas-charged accumulator is connected to each of the four reactor primary cooling system

' loops. The accumulators provide pressurization o f v p

/,> J .

56 Advanced Neutron Source (ANS) Progress Report

> O-< § o CL CD e 3 C/D O c 3 cs

05 ?

CA Vi 6 (6

T3 O a cn

Deutaration •nd Dodautaration

J L J . RPCS _ tndRVCS

ClMD'jp " RFWS , ' Cleanup

I Heavy - Walar

•nd Translai

- (HWSTS)

To/liom Dalriliation/ Upgrading Plant (68)

Now : Ml fadundant loop* and comporwnti *(• not thown

Fig. 3.15. Flow diagram of the ANS reactor water system. \\

the reactor primary cooling system following loss of pressure in the system (e.g., failure of power to the pressurizer pumps) and contain a sufficient volume of heavy water to fill any limited-volume cell.

3.4.8 Electrical Power

The source of off-site power for ANS is based on a two-substation design: a primary substation and a reserve substation. The primary substation is fed by 161-kV transmission lines from two independent sources of electrical power. The first source is Tennessee Valley Authority's (TVA's) Ft. Loudoun Dam, and the second is the Elza substation at The Y-12 Plant, which is fed directly by TVA's Bull Run Steam Plant. The reserve substation has a dedicated 13.8-kV feed from the ORNL-0901 substation. In the event of a failure of the Bull Run Steam Plant, each of the buses in the primary substation is a full-capacity bus to provide power from Ft. Loudoun Dam for both ANS and for the Elza substation. Two primary plant service transformers are each capable of carrying the entire ANS load.

The reserve substation consists of a single reserve plant transformer with a primary breaker. The secondary of the transformer breaker feeds to the Class IE switchgear. To maintain independence between the two Class IE power divisions, the reserve substation can connect only to one Class IE power division at any time.

The Class IE, or essential power for reactor operation or shutdown, power distribution system draws power from two independent 480-VJ buses (Division 1 and Division 2), each of which may be

fpowered from the preferred or reserve off-site power sources or by a Class IE diesel generator set. Power is further subdivided into four independent subdivisions and then (where needed for reactor shutdown) into electrically independent' primary and secondary load groups for a total of eight load groups. Class IE power distribution system subdivisions are kept separated physically, with no electrical cross-connections and with ' appropriate fire barriers (spacing or physical

barriers or both) between equipment and raceways. In general, the plant is laid out such that reactor power and support systems are arranged in symmetric layouts around a centerline, with power divisions on each side of the centerline. The Class IE dc power distribution system'includes eight independent battery systems, corresponding to the eight load groups of the Class IE distribution system. Inverters (connected to the Class IE dc power distribution system) supply the Class IE uninterruptible power distribution system for loads that require uninterruptible ac power.

3.4.9 Containment Ventilation and Treatment

^. The containment ventilation and gas treatment system provides filters, conditioners, and (for research areas) silencers for reactor building ventilation supply air. It also provides both filtered and nonfiltered paths for exhaust air (with the filtration system activated upon detection of activity in the air). Cooling of incoming air in the reactor building is provided by the nonessential chilled water system; heating is provided by hot water from the building nonessential heating system. Ventilation systems for operations and research areas are kept independent of each other. Similar systems serve the reactor support building, including the fuel-handling area.

The confinement ventilation and off-gas treatment system provides confinement, off-gas control, and air cleanup from contaminated processes and areas within the reactor and reactor support buildings. This system is divided into primary confinement systems, which are provided with high-efficiency particulate air-filtered inlet

;.and outlet paths, and secondary confinement systems, which are provided with high-efficiency particulate air-filtered outlet paths. The reactor building annulus exhaust system directs outleakage from primary containment into a filter bank, provides filtration for iodine and particulates, and directs the discharge through a remote stack located on a hilltop on the southeast edge of the ANS candidate site such that the

h Advanced Neutron Source (ANS) Progress Report 560

impact of the plume on site evacuation is minimized.

3.4.10 Heavy Water Detritiation and Upgrade

The D 2 0 feed and product purification system receives and stores all heavy water entering or leaving the detritiation and upgrade facility, including fresh heavy water arriving at the site. Heavy water is also processed at the facility to remove the excess deuterium and tritium as a result of irradiation by the reactor. Tritium will be stored in a solid matrix and furnished to DOE for sales or disposal. The detritiated heavy water will be returned to ANS for use in the primary cooling water system.

3.4.11 Plant Instrumentation, Computing, and Telecommunications

Instrumentation, control, computing, and telecommunications systems integrate control, security, business, and experimental computer networks. These systems implement a philosophy of using distributed-control technology as much as possible, using highly integrated operator displays, and grouping control and computing systems in a manner that allows their particular requirements to be addressed uniquely.

System connectivity is shown in Fig. 3.16. The distribution of control rooms, process instrumentation, computing facilities, research instruments, communication hubs, and their interconnecting plant communication backbone throughout the building is shown in Fig. 3.17. The SDD responsible for each function is shown in parentheses on Fig. 3.16. Cabling is included in SDD 62 unless shown otherwise.

The main features of the instrument systems are

1. The main reactor control complex including computer rooms, equipment rooms, and cable spreading rooms where reactor

operators control the operation of the reactor.

2. A remote shutdown control room for shutdown of the reactor if the main control room is not available.

3. Control rooms for the cryogenics and detritiation facilities.

4. A control room simulator. 5. A computing and telecommunications

center. 6. An on-site central alarm station for security. 7. A plant data communications backbone that

provides, a high-speed fiber-optic network for information transfer. ^

iB. Fiber-optic links to ORNL facilities. 9. Separate communications systems for

security, business and experiment data, and facility instrumentation and control.

10. A four-channel reactor/experiment protection system and Class IE Plant Control and Data Acquisition System (PCDAS) for reactor shutdown and safety-related functions.

11. A two-channel multichannel nonsafety PCDAS system.

12. A data-handling system for integrated information management system.

13. A highly reliable experiment system computer network that provides a path from experiment instruments to redundant mass data storage devices.

All of these systems are integrated via a flexible architecture that allows the systems to be subdivided where necessary to meet licensing and safety requirements. Systems can also be grouped into major procurement packages to minimize the number of different'kinds of equipment procured and thus minimize system interfaces, provide greater maintainability, and provide more efficient training. As an example, the non-Class IE PCDAS, plant simulator, remote shutdown, cryogenics, detritiation, and irradiation control room equipment will be obtained under one procurement package. Further, the architecture can accommodate separate qualified panel or hardwired instrumentation where they are needed


BALANCE-OF-PLANT REACTOR PROTECTION

ENGINEERED SAFETY FEATURES

BUSINESS SYSTEMS

COMPUTING EXPERIMENT SYSTEMS

COMPUTER NETWORK

o

Fig. 3.16. Instrumentation, controls, and computing architecture.

Office Building

Guide Hall

Reactor Support Building

LINK TO ORNL

PIDAS Security Fence & Monitors

Detritiation .Building 0 * i }

t a a s a a s i a i lHB«a»«ia* latoflavaailB iaiii>iiiii> Power

Substation

Exhaust Stack & Met Tower

Fig. 3.17. Instrumentation, controls, and computing equipment.

" to accommodate different technologies or to resolve licensing or safety issues.

Because of the explosive growth in the telecommunications and computing technologies, premature commitment to a particular technology is to be avoided. Thus, final selection of many of

the details will be delayed until late in the design phase or early procurement phase of the project. The design concept provides the capability to use the latest commercially proven technology existing at the time of procurement.

u


SAFETY

4.1 ANS CONCEPTUAL SAFETY ANALYSIS REPORT

The ANS CSAR was submitted as part of the CDR on June 30,1992. The next issue of the safety analysis report (SAR) will be the preliminary safety analysis report (PSAR), which is scheduled for release in 1995 and which will be updated annually until the final safety analysis report (FSAR) is issued. The CSAR is based on the NRC Standard Format and Content of Safety Analysis Reports,4 as required by DOE Order 5480.632 The CSAR varies from the guidance for power reactors in some respects because:

i

1. According to NRC definitions (10 CFR 50, 50.2), the ANS is a test facility and not a power reactor.

2. In comparison with power reactors, the ANS will be operated at low temperatures and pressures.

3. In some instances, the format is inapplicable (e.g., the format specification of Chap. 10, Steam and Power Conversion, was replaced with a new ANS-specific chapter called Experiment Systems). ,,

4. Of course, the detailed design data required in a PSAR or FSAR (see RG 1.704) are not available in a conceptual design but will be included in the later safety analysis reports.

4.2 PROBABILISTIC RISK ASSESSMENT

The ANS Project has established risk limitation goals for both core damage (10"5 per

year) and large off-site releases (10~* per year), the former being attributed solely to internal events and the latter to both internal and external causes. During preconceptual and early conceptual design, the probabilistic risk assessment (PRA) team conducted studies and interacted with designers to incorporate risk minimization features into the design, thereby enhancing the prospect of meeting the ANS Project risk goals. Beginning in the early part of FY 1992, preliminary efforts began on a more comprehensive and.detailed risk assessment: the Phase I, Level I PRA of the ANS conceptual design. The outcome of this analysis will yield a

"core damage frequency based on internal initiating events and on the performance of systems that must function to mitigate the effects of such events. At the time of this writing, the PRA is in the prequantification stages with the draft plant model complete (including event sequence diagrams, event trees, and documentation) and the draft system analyses nearly complete, with 90% of the fault tree models constructed and comments received on model descriptions from ANS designers.

With regard to meeting the off-site release goal, the report Advanced Neutron Source Containment Reliability Analysis33 was published to assess the ability of the conceptual ANS containment design to contain and filter fission products resulting from a hypothetical core damage accident. The results of this study are summarized in last year's progress report9 for those desiring further information. Containment integrity is analyzed as part of a Level II PRA (scheduled to be completed in 1995) and is a required step before calculating the risk of off-site releases in a Level m assessment.

6 3

4.2.1 Methodology

The method used to achieve results for the ANS PRA will quantify system fault trees to evaluate functional availability (top event availability) and to form a master frequency file that will be used in quantifying event trees that model the sequence of events following the initiating event. Component failure data from the HFIR have been used, where applicable, with other data coming from accepted sources such as IEEE Standard 500-198434 and from military handbooks. To perform the vast number of calculations necessary for this type of analysis, the PC version of Riskman,35 Version 3.0, was licensed from PLG, Inc., of Newport Beach, California, whose services were also contracted to assist in plant modeling and analysis.

0;

4.2.2 Key Components and Systems

In modeling the various cooling and protective systems of the ANS, several „ components and systems have been identified as playing a significant role in plant availability (discussed below) and/or core damage frequency.

••> These include:

• The reflector vessel cooling system (RVCS) necessary for cooling the outer shutdown rods. Failure of the RVCS in a scenario in which the inner rods have failed to scram would have to be counted as a failure of the

'/ secondary shutdown system to scram, and this is conservatively assumed to lead to core damage.

• The potential for flow blockage as a result of strainer failure or of dropping foreign material into the system during refueling or maintenance. At this time, any flow blockage

. is assumed to result in core damage, but experiments are planned to identify the maximum allowable blockage size.

• Unavailability, of the instrument air system (IAS) for pressure and inventory control. The IAS is discussed in more detail below.

• The likelihood of mishandling during

refueling resultinj; -n recriticality of a fuel element. Though not an operating event, the potential for severe contamination makes this a concern of importance to health and safety, as well as to plant availability.

Because of the current early stage in design, some areas of potential risk, such as refueling, can be examined only qualitatively. The results of the PRA will provide insight into the emphasis that needs to be placed on these and other issues related to plant availability and to the potential for core damage. ^

The ANS design goal for plant availability is 80%, excluding planned maintenance outages and refueling periods. Achieving such a goal will require highly reliable support and frontline systems with sufficient redundancy to allow for intermittent failures and extremely tight tolerances on all maintenance practices to correct those failures. Such a small margin for error will inevitably place a heavy burden on human reliability. The ANS experiment systems place additional constraints on plant availability, most prominently with the presence of the cold source. While the results of the PRA mainly will provide insights into the probability for core damage,

' systems that are high contributors to core damage frequency or whose failure will initiate a transient are alsoan availability concern.

Failure of the IAS would result in the secondary cooling system natural circulation valves failing open, with a consequent trip of the secondary cooling pumps. This would require a reactor scram on primary low-low flow or high flux/flow following the required tripping of primary pumps because of lack of sufficient oil cooling from the secondary cooling system. In addition, the primary and reflector coolant letdown valves fail closed on loss of air, causing a loss of pressure control on the primary side and of inventory control to both systems. The impact of failure of the IAS on availability and core damage frequency will be clearer following completion of the PRA.

The nonessential cooling water system (NECWS) provides support to the helium compressors of the cryogenics support system as

M ' 6 4 Advanced Neutron Source (ANS) Progress Report

well as to the compressors of the IAS. Loss of either of these systems will result in a reactor scram. The reliability of the NECWS, then, becomes a concern to plant availability.

Although neither the cold source nor its supporting cryogenics support system are modeled in the PRA, it is apparent that the reliability of these systems and their supports will play a major role in the continued operation of the ANS. The impact of the cold source on plant availability will become more clear as success criteria are established for the number (if any) of compressors and cold boxes that must be available for continued operation without necessitating an unplanned outage of the reactor.

4.2.3 ANS Plant Model

The ANS plant model is divided into three parts—initiating events; support system response to the initiator; and frontline system response to the initiator, as well as the support system response. The end states of the support system model define the limiting parameters on the frontline system model. Following a review of the plant responses to several initiating events, event sequence diagrams were constructed for (1) a LOCA that results in rapid system depressurization, (2) a LOCA that causes a.slower primary depressurization during which the makeup pumps and letdown valves can maintain pressure and inventory while safely scramming the reactor, and (3) a general transient that includes the plant response to many different initiating events. Throughout the modeling process, it has become apparent that the most'important functions following a transient are a successful reactor scram followed by sufficient primary and reflector cooling.

A direct product of plant modeling is the definition of top events, functions of different systems that may be required to mitigate successfully the effects of the initiating event. Currently, there are 48 top events in the ANS model, one or more of which represent various combinations of failures within the following systems:

• electric power system, • non-Class IE PCDAS, • Class IE PCDAS, • RPS, • reactor power level control system, • NECWS, • IAS, • reflector vessel cooling, • reactor pressure and inventory control, • reactor primary cooling system, and • reactor secondary cooling system.

Preliminary quantitative results will be available early in FY 1993. It is expected that common-cause component failures, although of low probability, will appear high in the list of scenarios contributing to core damage risk because of the many redundancies in the conceptual design, which make the probability of non-common-cause failures extremely small.

4.2.4 Other PRA-Related Activities

4.2.4.1 Analysis of Start-up Rod Withdrawal Sequence Failure

Vj An analysis was performed to determine the

failure frequency of the start-up rod withdrawal sequence. The currently designed sequence for rod withdrawal at start-up requires the outer rods to be withdrawn fully before the inner rods can be modulated out. One of the reasons is that the outer rods have no intermediate position; they are either completely inserted or fully withdrawn. Thus, having the inner control rods withdraw while the outer rods are still inserted, despite existing interlocks, could result in an excess positive reactivity insertion if the outer rods are subsequently withdrawn, rather than returning the reactor to shutdown. For this to happen, two failures would have to occur: (1) the outer rods fail to withdraw on demand, and (2) the inner rods are allowed to withdraw because of interlock failure, operator error, or spurious actuation. A fault tree was constructed to represent the most likely paths


to sequence failure and was quantified using Riskman.35 The result of the quantification, a sequence failure probability of 2.38 x 10"6 per year, placed this event in the design-basis category of extremely unlikely; even so, a limitation on outer rod withdrawal speed was recommended to limit reactivity insertion rate should the inner rods somehow be withdrawn out of sequence. A suitable limitation on speed will make this event a benign occurence by limiting the peak power level reached as a result of the reactivity insertion.

4.2.4.2 Primary Coolant Loop Reduction Availability Study

This study examined the changes in plant availability for several different primary cooling system designs ranging from the baseline concept of four 33.3% loops (three running with one in standby) to two 50% loops (both running and no standby). The analysis also considered whether or not the reactor could operate at a reduced power level following failure of one or more primary a

loops. Fault trees were constructed for each design assuming that all support was available, so that the results would reflect only failures of primary system components. The quantifications were based on failures per fuel cycle (i.e., 17 d of operation). The system failure rates were converted to unavailability using repair times to account for the degree of loss resulting from the failure.

The results showed that the best alternatives, from an availability standpoint, are found with the four-loop primary coolant system designs where only three available loops are required for continued operation, whether the loops are 33.3% or 25% capacity. For both of these designs, less than 4 h/year was lost because of component failures. The worst configurations were the three-and four-loop designs in which all loops were required to function for continued operation, with at least 3.5 d/year lost because of the lack of operating margin.

Because of the potential gains in availability, a four-loop primary cooling system was

recommended for the ANS baseline design concept. It should be kept in mind that the unavailability of support systems (electric power, secondary cooling, and pressure/inventory control) will also impact the performance and availability of the primary cooling system, as will the constraints placed on the conditions for continued plant operation.

4.3 TRANSIENT THERMAL HYDRAULICS

n Four major areas of effort continued during

this reporting period: (1) statistical uncertainty analysis to determine appropriate probability levels for transient analysis, (2) RELAP5 modeling and calculations for the ANS CSAR accident analysis, (3) RELAP5 verification and

" validation efforts, and (4) investigation of the^ effect of core inlet flow blockage on the thermal-hydraulic behavior of the ANS fuel.

A graduated system of statistically based t) acceptance criteria for transient analysis was put into place this year and utilized for the CSAR calculations. To minimize risk in a cost effective manner, the acceptance criteria for more frequent events must be evaluated at a higher nonexceedance probability, which has the effect of requiring more margin for events that are expected to happen more often. For example, the basic criterion for avoidance of burnout during either anticipated events (frequency > 10~2/year) or unlikely events (10~2/year > frequency > 10^/year) is the same: the heat flux at any spot in the core must not exceed the CHF predicted by the Gambill-Weatherhead correlation, and the heat flux integrated along any hot streak must not exceed the flow excursion (FE) limit predicted by the Costa correlation. But the margin to burnout required in each case is not the same: for the more frequently occurring anticipated events, the nonexceedance of CHF or FE limits must be proven at a 99.9% probability level, whereas for an unlikely event it need be proven only at a 95% nonexceedance probability. The difference between the 99.9 and 95% nonexceedance

j o

6 6 Advanced Neutron Source (ANS) Progress Report

probabilities has tlie effect of requiring about 22% more margin for anticipated events than for unlikely events. The method for assessing compliance with statistically based acceptance criteria is discussed below.

4.3.1 Statistical Uncertainty Analysis

To perform an adequately conservative evaluation against the acceptance criteria, the following uncertainties must be accounted for: manufacturing parameters (such as fuel-plate fabrication tolerances), operating parameters (such as inlet pressure and temperature), and analytical models used (such as the CHF correlation). The merits of several methods to perform thermal-hydraulic uncertainty analysis, both statistical and nonstatistical, were evaluated. These included:

1. The approach in which each parameter is assigned a conservative constant value reflecting, typically, 2 or 3 standard

' deviations from the mean, and then assuming that all the parameters exist simultaneously at their conservative values. This approach, although simple, was judged to be unnecessarily conservative and, perhaps more seriously, does not provide any quantitative measure of the level of risk involved.

2. The square root of the sum of the squares approach, which assumes that all the uncertainties are independent and incorporates them via standard deviations. Although this approach is statistically based, it generally provides only an approximation of the relationship among uncertainties and therefore may provide nonconservative results.

3. A full statistical approach that combines input uncertainties randomly (via sampling of individual uncertainty distributions) in repeated simulations. The Monte Carlo7

technique, which is the most basic one for implementing this approach, is fully statistical and provides a definitive statement of the safety margins or probability levels achieved.

However, it was judged to be impractical to complete a full-transient statistical method before the end of conceptual design, so a combination of the fully statistical approach and the deterministic approach was adopted. Uncertainty factors based on this simplified approach were used for the transient analyses reported in the CSAR. 11

In the simplified approach, two statistically based peaking uncertainty factors are first generated separately and are then incorporated into the RELAP analysis along with a number of other parameter uncertainties that are treated deterministically. Only one RELAP calculation is therefore required to iistermine reactor transient response, while still allowing a statistical interpretation of the results.

One peaking uncertainty factor is defined to account for uncertainties in parameters directly affecting the fuel-plate heat flux and is denoted as the hot-spot peaking factor. The other is defined to account for uncertainties in parameters directly affecting the bulk coolant temperature rise and is denoted as the hot-channel peaking factor. Uncertainties in parameters that scale proportionally with power directly affect either the fuel-plate heat flux or the bulk coolant temperature and, therefore, can be incorporated statistically into peaking uncertainty factors. For the hot spot they include reactor power; power distribution; incipient boiling (IB), CHF, or FE limit correlations; and fuel segregation/nonbond. For the hot channel, they include reactor power, power distribution, fuel-plate heated length, and integrated hot streak.

Monte Carlo analysis is used to determine both hot-spot and hot-channel peaking uncertainty factor probability distributions using the probability uncertainty distributions of their respective individual input parameters. Next, the peaking factor distributions are used to define the appropriate peaking factors at the desired probability and confidence level. „

The other parameter uncertainties are treated deterministically. All parameter uncertainties

^'included in the present approach are given in

0 Advanced Neutron Source (ANS) Progress Report 67

Table 4.1. Table 4.2 presents the net peaking uncertainty factors for the limiting criteria at both 95 and 99.9% probability levels. The factors in Table 4.2 account only for uncertainty. Therefore, they are multiplied by the appropriate calculated power distributions to determine the RELAP5 input. For each probability level, there is one hot-spot uncertainty factor for CHF and IB and one for FE. The factor for FE is based on the heat-flux hot-streak factor rather than the fuel segregation/ nonbond heat-flux factor that is applied to CHF, since some significant physical length is required to establish a flow excursion condition.

The development of a thermal-hydraulic data base, initiated during the last reporting period, continued. The data base was expanded; additional correlations were evaluated; and correlation uncertainty values were determined for use in the statistical uncertainty analysis. Based on the

experience of others,36,37 in several instances (e.g., CHF, FE, and IB correlations) the uncertainty levels used in this uncertainty analysis represent extrapolations to values expected and achievable in the future with a specific ANS experimental data base. Manufacturing uncertainties were also addressed. Activities included optical scanning of HFIR fuel-plate radiographs and statistical analyses of HFIR fuel-plate channel-gap data.

4.3.2 RELAP Model and Accident Analysis Calculations

Three major regions of the primary system are incorporated in the RELAP model (see Fig. 4.1)—the core, the heat exchanger loops, and the pressurizing/letdown system.

Table 4.1. Probability distributions used in simplified statistical uncertainty analysis for transient analysis

o Standard Probability Distribution deviation or

Parameter distribution level Mean" deterministic valuea

CHF correlation Normal Core 1.0 0.10 FE correlation Normal Core 1.0 0.10 Power density distribution Normal Core 1.0 0.03 Integrated hot streak6 Log-normal . Plate 1.030 0.00425 o Reactor power Normal . Core 1.0 0.018 Fuel-plate heated length Normal Plate 1.0 0.0036 IB correlation Normal Core 1.0 0.10 Local fuel segregation plus nonbond Deterministic 1.31 Fuel beyond radial boundaryc Deterministic „ 1.02 Fuel beyond axial boundary'' Deterministic 1.05 Friction factor correlation Deterministic 1.1 Inlet coolant temperature Deterministic 1.014 Exit pressure Deterministic 0.896 Flow Deterministic 1.0 Channel gap Deterministic 1.14 mm'

"These are used as unitless multipliers against the indicated parameter unless otherwise indicated. bA. statistical average of the hot streak along plate axial length. cEdge subchannels only. Êntrance and exit nodes only. This value is 20% of the nominal 1,27-mm gap and is assumed to apply to the whole length of the hot channel.

j„ ,, ' V!

0


(I

Table 4.2. Hot-spot and channel peaking uncertainty factors at 95/95% and 99.9/95% probability/

confidence levels

Peaking factor? 95/95% Hot spot (IB, CHF) 1.59 Hot streak (FE) 1.33 Hot channel 1.10

Peaking factor? 99.9/95% Hot spot (IB, CHF) 1.94 Hot spot (FE) 1.63 Hot channel f 1.14

a Peaking factor is the appropriate local or integra-ted area heat flux divided by the core average heat flux.

Major modifications to the RELAP5 core region model have been made since the last reporting period to improve model fidelity with the conceptual design. The core model is now more complex, but it is more complete!'An additional hot channel and an additional hot stripe were added to provide CHF and FE monitoring at the 95 and 99.9% nonexceedance probability levels. Modeling of the core bypass paths was modified to describe more accurately the double-walled CPBT and the inner control rod flow channels. Input of gamma heating of the nonfuel structures was updated to reflect new calculations, and a simulation of the slower decay of gamma heating in nonfuel structures was added. These

" ' changes, and their associated input data, are discussed in detail in the CSAR. u --f c

The loop model remains similar to that reported last period and contains four independent heat exchanger loops, three active and one standby. Each loop consists of a check valve, a hot/cold leg, an accumulator, horizontal U-tube main and emergency heat exchangers, a centrifugal main circulation pump, and a flow diode (a preferred-direction flow device). The open-loop representation of the letdown and pressurizing system used previously is maintained in this model.

As examples, three of the accident analyses reported in the CSAR will be discussed in this section—the station blackout event, an instantaneous core exit break, and a time-dependent core inlet break. In all cases, initial

conditions were conservatively assumed to be perturbed from nominal conditions to the edge of the operating region to reflect instrument measurement and control uncertainty during normal operation. '

4.3.2.1 Station Blackout Analysis

This event is initiated by a loss of off-site power that interrupts ac power to plant equipment such as the primary coolant pumps, the pressurizing pump, and the secondary coolant pumps. To demonstrate the high degree of passive safety inherent in the ANS coolant system design, the diesel generators are assumed not to start, and off-site power is assumed to remain unavailable. Therefore, after the diesels fail to start during the first minute or so (ANS does not employ fast-starting diesels), the loss of off-site power :V" becomes a station blackout event. Direct current from the station batteries powers the primary coolant pony motors for the first 30 min after scram, and natural circulation takes over after the assumed battery depletion at 30 min.

To demonstrate the robustness of the ANS design and its compliance with regulatory requirements, this calculation is performed with a variety of further concomitant equipment failures. The failures are chosen to affect the apparent^ safety margins during different parts of the calculation and are, therefore, not really simultaneous multiple failures. For example, only the primary inner shutdown rods are utilized for reactor shutdown, and this has a slight effect on reactor power at the time of the scram. A preexisting failure of one pony motor is assumed, and this decreases the primary coolant flow

•J available after the pump coastdown (i.e., after about 10 s). The assumed sticking open of a letdown valve slowly depressurizes the primary coolant. This depressurization, and the spurious closure of one loop isolation valve after 10 min, maximizes stress on thermal-hydraulic margins during the transition to natural circulation at 30 min. f

At 30 min, when station batteries are assumed to be depleted, all power (including dc power) to

Advanced Neutron Source (ANS) Progress R e p o r t ^ ^

Fig. 4.1. Nodalization of the conceptual design ANS RELAP5 model.

/ /

'M

all primary coolant pumps is lost. For this scenario, in order to prevent reaching the thermal1

limits early in the transient, the flux-to-flow ratio trip was reset from the typical analysis-value of 1.2 to a value of 1.105. < "t; 1- fiV

4.3.2.1.1 Results—station blackout ; v

When primary coolant pump a c p b w ^ is/lost, the core flow quickly decHnes, causiag ;ncveases in the average fuel and core exit tem^^^s. The scram insertion stroke begins at 10.5 sân^core power quickly dropsfto the decay heat;rafe;>Coop pressures begin to equilibrate as the punsps cbast down, while overall system pres • ure decii»ies (

slowly over the entire duration of (2510 s) as a result of the open letdown'valve and loss of makeup flow. ^ s i >>

Primary loop flow rates are shown in Fig. 4.2. At about 30 s into the transient, the two circulation pumps that have active pony motors reach pony-motor speed while the pump with the failed pony motor stops completely, stagnating the flow in that loop. At 610 s, the isolation valve in one of the still active loops spuriously closes, stopping flow in that loop as well. At 1810 s, both active pony motors coast down as a result of depletion of the station batteries. Shortly after battery depletion, natural circulation is established in the two cooling loops that have an open flow path. 0

Figure 4.3 compares the minimum flow excursion and critical heat-flux ratios (defined as the calculated limiting heat flux divided by die local surface heat flux) at two critical junctures— at the very beginning and during the transition from pumped to natural circulation. The minima in

2 5 0

2 2 5

2 0 0

W \ 175 o>

150 0)

"o 125 L.

1 00 _o H— 75 V) tn a 50

2 50

25

0

- 2 5

Total Flow

Loop''with Isolation valve c losure at 6 1 0 s

10 2 0 3 0 40 5 0 60 7 0 8 0 90 1 0 0 1 8 0 0 1 9 5 0 2 1 0 0 2 2 5 0 2 4 0 0 2 5 5 0

Time (sec) Fig. 42. Loop flow rates for the station blackout event.

a Advanced Neutron Source (ANS) Progress Report 71

CHF Ratio '

.v

FE Ratio

10.0 1 0 . 2 1 0 . 4 1 0 . 6 1 0 . 8 <-> 3-^ < ' 0 Time (sec)

2000 n 2 2 5 0 2 5 0 0

So Fig. 4.3. Flow/excursion and CHF ratios for the station blackout event. ° ( fj - ,, U

both of the safety ratios occur after only 570 ms— " before the reactor protection system has a chance

to effect a shutdown. .The minimum CHF ratio ji ^^ reaches approximately 1.01, while the FE ratio is approximately 1.12. A second minimum in the FE ratio is also noted at approximately 1840 s as the flow transitions to natural circulation.

In summary, the ANS design is shown to meet the anticipated event acceptance criteria for the station blackout scenario if the reactor flux-to-flow scram set point is reduced from the usual

, analysis input value of 1.2 (based on a nominal scram setting of 1.15) to a value of 1.105 (which ^ would be consistent with a nominal scram setting ft

of F.055)? A station blackout scenario, as defined earlier, is initially an anticipated event butJ ^ becomes an unlikely event when the diesel

generators fail to start. This indicates the need for design improvement, because it is desirable to run with a scram set point more than 5.5% above the normal full operating power to avoid too many spurious scrams. Examples of steps that would help include the improvement of core power distribution control (fuclgrading) and the addition of an anticipatory reactor trip that would begin inserting control rods immediately upon loss of off-site power instead of waiting for the flux-to-flow ratio to hit the scram set point.

4.3.2.2 Selected Pipe Break Events

1} To examine methods of accident consequence W*. ( mitigation, a selected number of break locations


and mitigation techniques were chosen for analysis. Primary break transients initiated from three limiting break locations were presented in the ANS CSAR.

The locations were chosen to represent the worst-case locations in the primary system piping. They include failure of piping at the core outlet, rupture of the outer wall of the CPBT, and failure of the piping at the core inlet. In addition, a sensitivity study examining break-opening time was conducted for breaks at the core inlet. Future calculations will examine regions beyond those limiting break areas.

For the current LOCA calculations, the pressurizing pump is tripped upon break initiation to simulate the loss of ac power at the same time as the LOCA occurs. (The pressurizing pump ,, coasts down to 73% speed during the first second after trip.) This is done to preclude LOCA from imposing a requirement for fast-starting diesels. <

4.3.2.2.1 Core outlet break with core outlet 'j venturi

The preferred design approach for the primary piping in the immediate vicinity of the core outlet is to make it sufficiently thick walled that its rupture would be so improbable [<0.5 (10)~Vyear] as to be excluded from design-basis accident analysis. Nevertheless, a break in this piping was examined to determine if other engineering design features could be incorporated to prevent core failure. Initial calculations indicated that the hot-spot, the hot-channel, and the average channel conditions all exceeded the FE and CHF limits in the lower fuel element for this hypothetical event. It was therefore desired to determine if a venturi > device installed at or near the reactor outlet would protect the reactor core from double-ended, instantaneous pipe rupture at any location ^ downstream from the core, between the venturi throat and the circulating pump inlet. The calculations presented in the next section indicate that such a venturi device would indeed protect the reactor core from the worst possible breaks in the core outlet piping. Vibratory structural loads

associated with cavitation phenomena in the venturi have yet to be investigated.

An instantaneous break was assumed to occur in the 610-mm-diam piping at the core outlet. To protect the core from this break scenario, a venturi (234 mm at the throat region) was placed at the core exit. The venturi was designed so that the fluid in the throat would reach saturation conditions if the core exit pressure at nominal flow and temperature were to decrease by 1 MPa, or more, below normal. This mitigates the initial pressure wave and quickly chokes the exit flow, slowing the core depressurization rate.

4.3.2.2.2 Results—core outlet break with venturi

Results showing the core pressure response to the core exit break (with the venturi in place) are' presented in Fig. 4.4. The break is initiated at 10 s. The initial pressure wave reaches the core exit approximately 18 ms into the transient and is evidenced as oscillations about the longer-term, system depressurization rate. This causes a minimum in the CHF ratio (1.48) and FE ratio (1.66).

The closest approach to CHF occurs in the lower element at the fourth axial position, instead of at the fifth axial (exit) position, because the heat flux is relatively low at the exit. The L7 fuel loading has a flat relative power density profile at the entrance but decreases rapidly over the last _ „ half of the lower fuel element length. The closest ~V approach to FE occurs at the fifth axial position.

The behavior of the venturi is presented in Fig. 4.5. Pressure vs time histories at the venturi inlet, exit, and throat are shown. As the pressure wave moves from the break (located downstream of the venturi) toward the core inlet, the low-pressure throat region saturates, attenuating the resulting wave, which continues to move toward the core exit.

,7 For this accident scenario, the 95% probability level hot spot did not exceed either the CHF or FE limit, thereby meeting the criterion for unlikely events. The very severe, double-ended 610-mm

<5>

h Advanced Neutron Source (ANS) Progress Report 7 3

Time (s) Fig. 4.4. Pressure response for a core outlet break with venturi in place.

.. a

break postulated for this scenario would be either unlikely or extremely unlikely.

4.3.2.2.3 Core inlet break with increased break opening time i.

£ v>

Recognizing the physical impossibility of an instantaneous, double-ended, guillotine break in

° the stainless steel portion of the piping system, parametric analyses were performed to examine the impact of using a finite opening time for an inlet break in one of the three normally operating piping legs (356-mm diam) leading to the core inlet. The break, in this case, was still assumed tp be double-ended, but the transition from intact pipe to broken, double-ended configuration is

assumed to occur over a finite, although short, period of time: that is how a large break might actually occur during an earthquake when a worst case, preexisting flaw penetrates the full thickness of the pipe wall, grows longer with each seismic stress cycle, and then gives way entirely.

4.3.2.2.4 Results—core inlet break with increased opening time

"f Results showing the core pressure response to \ a double-ended guillotine break in one of the pipes \ leading to the core inlet are shown in Fig. 4.6 for

a 1.1-s break opening time. The pressure response lis much smoother than the nonphysical instantaneous breaks examined, because the high-

1A *»o/4 WmitfAn Qnnrr»A / AMQ^ PrAfrrocc UpnAft

0

9.990 10.000 10.010 10.020 10.030 10.040 10.050

Time Is) Fig. 4.5. Pressure response of the cavitating venturi—hot leg break (short time scale).

frequency pressure waves computed in an instantaneous break are eliminated by the slower opening times. The pressures stabilize within about 1 to 1.25 s after the break opening (the break occurs at 10 s).

The core power remains constant over the first 400 ms until the reactor trips on low exit pressure and then drops to decay heat levels. The thermal limit ratios for CHF and FE are presented in Fig. 4.7 for both the 1 .1s break'opening time and a 1-s opening time. The minima in both the CHF and FE ratios occur at ~460 ms into the transient as the core depressurization, the pump coastdown, and the core power all influence the calculated thermal limits. The FE ratio shows a more pronounced effect to the change in opening time because it is more sensitive to decreases in

exit pressure. For the 1100-ms break time, the 95% probability-level hot spot did not exceed either the CHF or FE limits, thus meeting the criterion for unlikely events; however, the response for a break time of 1000 ms did not meet the criterion.

4.3.3 RELAP Verification and u

Validation

The verification and validation of the computer programs used for accident analysis are a continuing and long-term goal. Significant RELAP5 verification and validation efforts began this year arid will continue for the next several years.

p Advanced Neutron Source (ANS) Progress Report 75

rj

3.5E6

15.0 Time(s)

Fig. 4.6. Core inlet and outlet pressure response—increased break opening time (1100 ms).

4.3.3.1 RELAP and ANS Dynamic Model Comparison

An initial comparison between the RELAP5 results and those of the ANS dynamic model was completed during this reporting period. Both steady-state and transients were examined. The steady-state comparison was made by examining thermal-hydraulic parameters around the ANS primary loop. These parameters included velocities, local pressures, local bulk coolant temperatures, fuel surface temperatures, and local heat transfer coefficients. The additional detail incorporate*! in the RELAP model (such as valve and fitting losses) accounted for some minor discrepancies; however, overall comparison of these key parameters indicated that both models agreed quite well when a common set of input parameters was used.

11

After establishing a common steady-state condition between the two models, a small pipe break transient was compared. A 51-mm-diam break into the light water pool from the CPBT outlet was chosen for the initial comparison, indicating similarity between the two models in both shape and magnitude of the key parameters such as break flow, hot-leg mass flows, CPBT inlet and outlet pressures, and hot-spot surface temperature. However, discrepancies were observed in the accumulator injection flow because (1) the RELAP model used at the time 0

allowed no backflow into the accumulator and (2) RELAP accounts for the finite time required for the pressure wave to propagate from the break to the accumulators, while the dynamic model assumes that it propagates instantaneously.


10.00 10.25 10.50 Time (s)

Fig. 4.7. CHF and FE ratios—increased break opening time.

433.2 Phenomena Identification and Ranking

The final three phenomena identification and ranking (PIR) meetings were completed this fiscal year. The objective of this committee [composed of L. Y. Cheng (BNL); R. Dimmena (Savannah River Laboratory); P. Griffith (MIT); A. E. Ruggles (ORNL, chair); and G. Wilson (INEL)] was to evaluate and rank the important thermal-hydraulic phenomena and system components for ANS reactor (ANSR) safety analysis. Results of these meetings are still being compiled arid will be reported in the future.

43.4 Fuel Assembly Inlet Flow Blockage

The fuel assembly of the ANSR is cooled by 684 narrow, essentially rectangular channels arranged in parallel! Any disruption of the cooling flow by solid matter lodged ajgainst the inlet of the fuel assembly cooling channels will perturb the

normal heat removal. Calculations have been performed to identify, at least approximately, the smallest size of inlet blockages that might result in damage to the fuel assembly. This information will be used to aid in the design of the fuel element inlet flow geometry. Operating procedures for reactor start-up and administrative controls for the refueling process will also be affected by these results.

Two types of calculations have been performed—simplified hand calculations of the gross effect of core inlet blockage on the total flow through a coolant channel and detailed computational fluid dynamics (CFD) calculations on a computer. These simplified hand calculations have shown that the total mass flow through the channel is not much affected until the blockage covers roughly 50% of the inlet; this insensitivity to inlet area occurs because the viscous losses in the channel are normally many times larger than the dynamic head.


To investigate the local perturbation of the thermal-hydraulic conditions in the wake region downstream of a blockage, a CFD model of a narrow channel blockage experiment38 has been constructed using the FLUENT code.39 A benchmark was run using this FLUENT model to predict data taken downstream of the inlet blockage. The results show that the FLUENT CFD model under-predicts the length of the flow recovery region downstream of the blockage, a nonconservative result. However, the character of the recirculation region downstream of the blockage was predicted by the model, and refinements in the turbulence modeling may lead to improved performance in the future.

An experiment is also currently under construction to establish the spatial variation in the heat transfer coefficient downstream of cooling-channel inlet blockage. The experiment will use a single channel of typical span and operate at hydraulic conditions typical of the ANSR core. Data from this experiment will be used to validate the CFD code used for safety analysis of flow blockage.

4.4 SEVERE ACCIDENT ANALYSIS

Past activities in the area of severe accident analysis included scoping studies on hydrogen explosion loadings, fuel-coolant-interaction (FCI), debris-recriticality safety analyses, preliminary CONTAIN and MELCOR code evaluations for containment pressurization during postulated severe accidents, core melt progression and fission product release, molten-core-concrete-interactions, and the investigation of severe accident mitigation features. The results of these studies have been reported in previous ANS Project annual progress reports.912-15 Several follow-on efforts have been made to assist in resolving issues highlighted from these studies. For example, a task team has been organized at the national level jointly to resolve FCI and other severe accident issues for U-Al-fueled reactors in general. The task team' consists of participants from other DOE laboratories with U-Al-fueled research, test, or production reactors.

0

Several meetings have taken place, and plans are being formulated for the definition and development of appropriate analyses. We have supplemented this by initiating experimental efforts investigating the triggerability and energy conversion of silicide fuel/water explosions for best-estimate FCI analysis.

A containment design team has been formed o at ORNL and a workshop organized wherein

participants from various external organizations provided valuable suggestions for improvements. In addition, cooperative efforts that were initiated with Japan Atomic Energy Research Institute (JAERI) researchers in die general areas of safety research for U-Al-fueled reactors (specifically those using silicide fuel) were further developed and strengthened.

o During this reporting period, containment „ response evaluations that include radionuclide transport were performed for several hypothetical severe accidents using the MELCOR code,40 and companion off-site consequence evaluations were performed using the MACCS code.41 These analyses were reported in the ANS Environmental

^Report (ER)42 in the CSAR,3 and in other reports 43,44 and actually comprised the bulk of the work effort for the year. During the current reporting period, scoping studies were also conducted on core-debris recriticality and on recriticality-induced severe accidents during refueling. In addition, plans were made for experiments in JAERI's Nuclear Safety Research Reactor (NSRR). Experiments for evaluating ANS fuel performance during explosive FCI events are also under way.

The results of these activities are summarized in the following.

4.4.1 Severe Accidcnt Calculations for the Environmental Report and the Conceptual Safety Analysis Report

During FY 1992, work was conducted towards evaluating ANS containment performance during a variety of hypothetical severe accident scenarios coupled with either intact or failed


containment configurations. Work for the ER was completed first and is essentially a subset of the overall work done for the CSAR; hence, only the latter is highlighted in this section.

The study conducted for the CSAR goes far beyond the design-basis accidents and the " 10-CFR-100-prescribed45 fission product releases typically found in SARs in that the issue of containment failure coincident with severe fuel damage accident is addressed. The calculations of this section postulate that a severe core damage event involving melting of the reactor fuel has occurred. An event tree is developed showing the several basically different paths along which the accident might progress, and the paths that represent the greatest possibility for release of radioactivity are selected for detailed calculations. This resulted in the selection of ten sequences involving different combinations of assumed severe accident phenomena and containment failure modes. One of the ten sequences reported in this section adopts the radionuclide source term and containment performance assumptions45

prescribed by 10 CFR 100 for evaluation of site suitability. This sequence was chosen to demonstrate that the predicted consequences for this event are very small compared with the 10 CFR 100 exposureguidelines, thereby demonstrating that the ANS design-basis containment capabilities go beyond minimum requirements of the regulations.

Figure 4.8 illustrates the sequence of events 1 between severe accident initiation and various

states of debris cooling. Independent factors, such as core irradiation time and core power level at the time of the accident, determine the path followed for a giveii severe accident although all calculations were done with worst-case input (e.g., end-of-cycle fission product inventory). Six end states are shown in Fig. 4.8. Three of the end states (1,3, and 4) involve cooled debris under a large quantity of water. For conservatism, no credit was taken for these favorable end states in the CSAR. Two of the end states (2 and 5) involve

,, debris that is dispersed in a significant but limited quantity of water (100 m3). End state 2 provided 0

the beginning state for the containment response

calculations of the Scenario 1 events (viz., steaming-pool events), whereas end states 5 and 6 provided initializing points for the Scenario 2 events [core-concrete interaction (CCI) events in which molten core debris comes into contact with and degrades concrete]. End state 5 involves a CCI event in the presence of an overlying pool of water. The water may either accompany relocated core debris, or be available via strategic flooding if such a capability were incorporated in the design. For end state 6, the debris is not flooded because the assumption was made that melt freezing prevents primary coolant heavy water from accompanying core debris into the subpile room. For Scenario 1 source term evaluations, 50% of the iodine inventory and 100% of the noble gases 5

are sourced into the high-bay volume (i.e., control volume CV 240 in Fig. 4.9), along with the associated decay energy, and the remaining radionuclides are evenly distributed in the reactor pool water (control volume CV 202). No credit is taken for the presence of the reactor coolant system boundary piping and reflector vessel. For Scenario 2 source term evaluations, the entire core inventory of fission products and fuel-plate structural materials is relocated down into the subpile room. This is a conservative assumption

. because at least some of the volatile fission products (noble gases and halogens) would have been released prior to ablation of the primary coolant system boundary and subsequent relocation to the subpile room. With 100% of the core debris and its fission products initialized in the subpile room, we partition the fission products as follows: the volatile fission products, representing about 50% of the total core decay heat load, enter the atmosphere of the subpile 0

room, and the nonvolatiles remain on the subpile room floor where they cause thermal degradation of the concrete.46 This is reasonable because at the ablation temperature of even limestone common-sand concrete (~1500 K), most of the volatile fission products, contributing about 50% of the debris decay power, wili escape the silicide fuel debris into the subpile room atmosphere.47,48 In the interests of conservatism and also because a calculational method for predicting core melt


u

Severe Core Damage Accident

Fig. 4.8. Partial core melt progression event tree for ANS CSAR studies.


o Advanced Neutron Source (ANS) Progress Report 8 1

progression has not been developed, no credit is taken for the various aspects of the core melt progression and associated timing of such events leading up to this stage.

The two basic scenarios of Fig. 4.8 are combined with several different containment failure modes to comprise the cases analyzed for the CSAR. The containment failure configurations range from an intact primary and secondary containment (i.e., successful containment isolation and operation of the secondary containment filtration system) to failure of both the primary and the secondary containment. Containment failure configurations are modeled via specification of flow paths between various volumes. Each failure path was modeled to have a diameter of 0.5 m, representing possible pathways created by missiles, failure of penetrations,1 or failure of ventilation duct isolation valves to close.

The principal computational tools employed for the ANS CSAR work were the MELCOR40

and MACCS41 code systems. ORIGEN8 was used to evaluate fission product inventory buildup and decay. To remain conservative, EOC inventory of fission products was used for source term ,'.< calculations. The general purpose severe accident analysis code MELCOR was used to evaluate containment response during severe accidents and to predict the transport of fission product nuclides and their release from the containment. Although general in nature, MELCOR does not have the capability to model specific core melt progression phenomena associated with the ANS aluminum-clad silicide fuel. Hence, the three scenarios are modeled without taking into account salient aspects of core melt progression. The MELCOR containment representation developed for the current study is shown in Fig. 4.9. Significant, additional coding was done to define or control various aspects of the simulation such as opening and closing of valves; specification of pump characteristics; specification of heat structure boundary conditions; and controlling plot, edit, and restart frequencies. All the major components of the ANS containment have been represented, along with associated flow paths. The model

consists of 11 control volumes, 15 flow paths, and 21 heat structures (representing structural components such as walls, ceilings, shells, and miscellaneous materials) of various shapes.

The different cases were analyzed for their effect on the ANS containment and for deriving the source terms that describe escape of fission products from containment. The results are documented in detail elsewhere.3,42"44 Not surprisingly, it was found that steaming-pool cases lead to greater containment pressurization.

. However, in each case the final pressure is much lower than the ANS design differential pressure of 69 kPa (10 psig). The ANS primary containment atmosphere is divided into zones by rupture disks " between the high-bay volume and the experiment/ beam rooms and between the subpile room and the high-bay volume. The rupture disks provide extra time for experimenters or operators inside the primaiy containment to evacuate in the event of a severe accident. The rupture disks burst only if a pressure difference of 13.8 kPa (2 psi) is exceeded. The 13.8 kPa pressure difference between high-bay volume and experiment/beam rooms is exceeded only for those cases with intact primary containment boundary. For Scenario 2 events, it was determined that CCI occurrence in the subpile room can lead to very high structural temperatures and rapid pressurization of the subpile room. Overall, it was found that Scenario 2 events would

r. lead to earlier releases of radionuclides than the steaming-pool events. However, regardless of scenario, negligible radionuclide release occurs if the containment remains intact. When the primary containment is breached but the secondary containment remains intact, the release levels are considerably lower than if both the primary and secondary containments were breached. This clearly attests to the benefits of having a dual containment configuration for the ANS. Overall, it is clear that significant radionuclide releases will occur if primary containment failure occurs. The likelihood of failure of the secondary containment in conjunction with failure of the primary containment is dependent on thermal-hydraulic conditions prevalent there, coupled with response


of electrical penetration seals. These are areas that will receive additional scrutiny during the next year. '

Off-site consequences were calculated using the MACCS code for each of the severe accident cases. The ORNL site-specific population distribution and meteorology data were utilized. The MACCS code does Gaussian plume radiation exposure calculations with weather conditions treated as a probabilistic variable; the estimated radiation exposures are organized in terms of frequency distributions. This is good because weather phenomena actually seem to be random and because die off-site consequence calculations will be interfaced with the probabilistic source term estimates of the PRA (Level II PRA planned for FY 1995). Space does not suffice to repeat the copious output data provided for each sequence by MACCS, but the results have been reported elsewhere!3,44 To summarize, note that radiation exposures resulting from the cases with intact primary containment are small and well within 10 CFR 100 guidelines, even if viewed at the pessimistic end of the meteorological conditions spectrum.

4.4.2 Core Debris Recriticality

The study of recriticality represents an important phase of any hypothetical severe accident that has progressed to the point of core-debris relocation outside of the control rod region. This section provides a synopsis of work conducted in this area during FY 1992. The KEN05-SCALE code system49 was adapted for the IBM RISC/6000 platform. Detailed benchmarking studies were conducted. Quality assurance checks were implemented and documented. The resulting capability allows for the generation of temperature dependent, 39-group, shielded cross-sectional data for each problem under analysis. Thereafter, a matrix of several calculations was conducted for the ANS. As documented in the ANS FY 1991 progress report,9 lumped configurations would not lead to a

prompt criticality in the ANS cooling circuit, a Therefore, focus was placed on dispersed configurations. A detailed test matrix of calculations was set up to evaluate the effects of mixture temperature, aluminum content, void fraction, fuel burnup, burnable poison, dispersion length, and light water contamination. A summary of the test matrix and results of keff calculations are shown in Table 4.3, which indicates that light water contamination can significantly increase reactivity insertion. The thermal-hydraulic conditions prevalent in the mixture zone can also have a significant effect, as can be seen from the variation of keff with mixture void fraction. These results are being studied to provide insights for developing mitigative measures.

4.4.3 Refueling Accident Modeling and Analysis o <

During FY 1992 work was initiated to evaluate the potential and resulting consequences from a hypothetical criticality accident during refueling. As is evident, such accidents are highly undesirable because they may lead to containment-damaging steam explosion loads and radiation exposure to individuals on-site and off-site. This preliminary scoping study was motivated by the need to gauge its potential for damage and by the need to consider mitigative features early in the design process. Modeling and problem formulation were conducted using concepts of reactor neutronic theory for determining power level escalation, coupled with ORIGEN and MELCOR code simulations for radionuclide buildup and containment transport. Gaussian plume transport modeling was done for determining off-site radiological consequences. Analysis for containment response was conducted under postulated scenarios that included the effects of aluminum ignition and containment failure. Preliminary results indicate that for all cases considered, individuals at the site boundary will not receive doses beyond regulatory limits.


Table 4.3. Test matrix of recriticality calculations for ANS with dispersed configuration

Case . H2Omole Void Dispersion Al content Temperature Standard

no. fraction fraction length (m) (kg) (C) keff deviation Notes

1 0.002 0 1 40 <3- 5 0 1.0392 0.0034 Base case

2 ,v 0.1 0 1 40 .50 1.1803 0.0039 Light water 3 0.5 0 1 40 50 1.3397 0.0035 contamination 4 1.0 0 1

\\ 40 50 1.3171 0.0031 cases

- 5 0.002 0.2 o 1 40 660° 0.8855 0.0036 * Void fraction

6 , 0.002 0.4 I 40 660" 0.7262 0.0035 variation 7 0.002 0.6 1 40 660° 0.5722 0.0030 cases

8 0.002 0 0.25 40 50 0.8776 0.0033 Dispersion 9 0.002 0 0.5 40 50 0.9707 0.0035 length variation

10 0.002 0 2 40 50 1.0438 0.0039 cases

11 0.002 0 1 0 50 1.0767 0.0038 Aluminum mass 12 0.002 0 60 50 1.0211 0.0036 variation 13 0.002 0 1 87 50 0.9919 0.0036 cases

14 0.002 0 1 40 72 1.0334 s 0.0040 Mixture temp. 15 0.002 0 1 40 100 1.0140 0.0037 variation cases

I6b 0.002 0 1 40 50 1.1082 0.0042 Fuel depletion \7h 0.002 0 1 ^ ' 40 50 1.0914 0.0040 cases

"This temperature is only for U3Si2, Al, and B. 'These cases are same as the base case but with depletion of 235U (30% for DEPT-1 and 40% for DEPT-2) and 100% boron depletion (40% 235U depletion

corresponds to EOC).

4.4.4 Core Melt Progression Considerations for the ANS

The study48 of core melt progression and fission product release addresses the most fundamental aspects of severe accident analysis. It pertains to the issues that relate to core heatup, melting, and relocation with concomitant release and transport of the available radionuclide inventory. The core region construction and operation for the ANS are radically different from those of power reactors. Such radical differences make it prudent to conduct a scoping study in order to judge which aspects of the heatup and melting , processes require further attention and methods-development efforts and also to investigate safety concerns that can be addressed by proper system design. The scoping study initiated during FY 1991 was not extended further because of resources being committed towards completion of work for the ER and the CSAR.

4.4.5 Severe Accident Experimentation

During FY 1992 work began on steam explosion testing with molten aluminum and fuel interacting with water. Several droplet tests have been conducted with molten.drops of aluminum at various temperatures using a variety of trigger pulses. Initial attempts at conducting tests with mixtures of U3Si2-Al have not been successful because the eutectic fuel-aluminum mixture; was so viscous that it did not flow out of the crucible. This • v indicates that during fuel melting accidents in the ANS, the steam explosion potential may be quite low. The problem with melt delivery is currently being rectified. Additional experiments are also to be conducted in a shock-tube apparatus. In this setup, a water column is driven onto a stationary pool of molten U3Si2-Al mixture with different velocities. Resulting steam explosion energetics will provide guidance for proper modeling and choice of thermal-to-mechanical energy conversion and also for determining the explosivity of the ANS fiiel mixture. These data will prove valuable in conducting best-estimate safety analysis for the ANS.

Work was also begun on modeling and analysis of silicide fuel performance data taken in JAERI's NSRR. In those tests, small U3Si2-Al ° fuel-plate samples representing sections of JAERI's Japanese Material Testing Reactor (JMTR) fuel plates (encapsulated with water) were subjected to rapid bursts of neutrons. The energy deposition levels varied from low to high. At low levels, phenomena such as onset of blistering and structural deformation information were obtained. At the higher levels, enough energy was deposited to cause fuel-plate melting (i.e., of aluminum). However, the JMTR fuel plates retained their structural shapes reasonably well all the way up to melting conditions. Even upon aluminum melting, the plates did not collapse. Material dispersion also did not occur (to cause steam explosions). These data were shared by JAERI researchers with ORNL for joint analyses and modeling, which are , now under way.

Currently, miniplates representing sections of the ANS core fuel plates are being fabricated for testing in the NSRR to evaluate the effects of fuel density and fuel-plate geometry on fuel energy deposition performance. It is sxpected that

, preliminary testing with these ANS miniplates will be conducted during February 1993. Data obtained will prove valuable in understanding limits to safety of ANS fuel plates, as well as in making important design decisions. It is expected that these data will also prove invaluable in future core melt progression modeling for Level II PRA applications and for further enhancing the safety performance of the ANS.

4.4.6 Severe Accident Mitigation Studies

A paper50 on the severe accident mitigation features in the ANS was presented at the Fifth International Workshop on Containment Integrity in May 1992. This overall area is to receive considerable attention during FY 1993.

It should be noted that containment failure following any severe accident is considered highly undesirable.. Actions are currently being undertaken to minimize risk from severe accidents

Off h Advanced Neutron Source (ANS) Progress Report 586

with early containment failure. Efforts under way include (1) the introduction of mitigative features to prevent CCI occurrence and the introduction of missile shields to prevent containment failure and/ or to allow sufficient time for evacuation and (2) best-estimate evaluation of core melt

o

progression. When these are accounted for, it is expected that the ANS reactor system will be safe both from probabilistic and deterministic standpoints (i.e., negligibly low values of risk and also no fatalities and/or injuries if a severe \\ n accident does occur).


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0 144. G. K. Carlough, DRS Hundley Kling Gmitter, Architects-Planners, One Gateway Center, < Pittsburgh, PA 15222


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Pittsburgh, PA 15222 :

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, ' O

Advanced Neutron Source (ANS) Progress Report

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93109 ,, ,. 4 . . 214. I. L. Thomas, Director, Materials Science Division, Office of Energy Research, U.S.

Department of Energy, ER-13, Washington, DC 20585 215. V. Tschinkel, Landers &'Parsons, 310^y. College Ave., Tallahasse, FL 32301. 216. M. Utsuro, Research Reactor Institute, Kyoto University, Kumatori-cho, Sennan-gun, Osaka

590-04, Japan ' 0 0 217. J. Verdier, Centre d'Etudes Nucleaires, SBT, 85X, 38041 Grenoble Cedex, France 218. S. F. Wang, P.O. Box 3, Lung-tan, Taoyuan, Taiwan, ROC „ ^ 0 -219. J. M. Warren, Gilbert/Commonwealth, Inc., 1055 Commerce Park Drive, Suite 200, Oak

Ridge; TN 37830 s. , 220. C. A. Wemple, Idaho National Engineering Laboratory, P.O. Box 1625, Idaho Falls, ID

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Laboratories, Chalk RiverÔntario, K0J 1 JO, Canada q 2 2 2 . T . C. Wiencek, Argonne National Laboratory, 9700 S. Cass Avenue, Argonne, EL 60439

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224. R. Wilson, Department of Physics, Harvard University, Cambridge; MA 02138 225. P. W. Winkler, Air Products and Chemicals, Inc., 7201 Hamilton Boulevard, Allentown, PA

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Thornton Hall, University of Virginia, Charlottesville, VA 2290T^~~~-: 227. Y. H. Yang, P.O. Box 3, Lung-tan, Taoyuan, Taiwan, ROC 228. Office of Assistant Manager for Energy Research and Development, U.S. Department of

Energy, Oak Ridge Field Office, P.O. Box 2001, Oak Ridge, TN 37831-2001 229! Office of Honors and Awards, P. King, P.O. Box 2008, Building 2518, MS-6324, Oak Ridge,

TN 37831-6324 " ° <•- " ° 230-241. Office of Scientific and Technical Information, P.O. Box 62, Oak Ridge, TN 37831 ' "

Advanced Neutron Source (ANS) Progress Report 9 9 O " : 0-

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SOLID STATE DIVISION PROGRESS REPORT for Period