2. Optik an Vielfachschichten · Methode dar, mit der die theoretische Beschreibung von Reflexions- und Trans- ... Aus ihr gehen die verschiedenen Resonanzphänomene, wie geführte

2. OPTIK AN VIELFACHSCHICHTEN

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2. Optik an Vielfachschichten

In diesem Kapitel werden die für diese Arbeit wesentlichen Inhalte der Optik dünnerSchichten beschrieben. Hierbei stellt der Transfer-Matrix-Formalismus die zentraleMethode dar, mit der die theoretische Beschreibung von Reflexions- und Trans-missionseigenschaften beliebiger Vielfachschichtsysteme gelingt. Aus ihr gehen dieverschiedenen Resonanzphänomene, wie geführte und quasi-geführte optische Wellenoder die Oberflächen-Plasmon Resonanz hervor. Darüber hinaus bieten die Transfer-Matrizen die Möglichkeit die optischen Felder in einer Vielfachschicht zu berechnensowie kontinuierliche Brechungsindexprofile zu behandeln.

2.1. Die 2×2-Transfer-Matrix eines Vielfachschichtsystems

�ki

a

�k j

�ki

r

Abb. 2.1: Geometrie bei Reflexion und Brechung von Lichtwellen an einerebenen Grenzfläche x = 0 .

Ausgangspunkt der Betrachtung ist der Übergang einer ebenen Lichtwelle von einemMedium i in ein Medium j. Dieser Übergang wird durch die Fresnel’schen Formeln be-schrieben, welche die reflektierte bzw. transmittierte Feldamplitude mit der einfallendenAmplitude verknüpfen. Betrachtet man gemäß Abbildung 2.1 eine unter dem Winkel θi

einfallende Welle im Medium i, so gilt für die Normalkomponente des Wellenzahl-vektors

�k :

k k n k k n k nx zi i i i eff= − = −02 2 2

02 2

02 2~ ~ (2.1a)


7

wobei k0 2= π λ/ der Betrag des Vakuumwellenvektors und ~n n ii i i= + κ der im allge-meinen komplexe Brechungsindex des Mediums ist. Für transparente Dielektrika istκ i ≈ 0 und der Brechungsindex entspricht der reellen Brechzahl: ~n ni i= .

Die Tangentialkomponente kzi bzw. der über n k kzeff i= 0 definierte effektiveBrechungsindex bleibt beim Übergang in das angrenzende Medium erhalten, was demSnellius’schen Brechungsgesetz entspricht:

k n k n k k

n n

z zi i i j j j

i i j j eff n

= = =

⇔ = =0 0sin sin

sin sin

θ θ

θ θ

Für die Fresnel’schen Reflexions- und Transmissionskoeffizienten rij bzw. t ij giltpolarisationsabhängig:

rk k

k kt

k

k kx x

x x

x

x xijs i j

i jijs i

i j

=−+

=+

2für eine s-polarisierte Welle

(⊥ Einfallsebene)

und

rn k n k

n k n kt

n n k

n k n kx x

x x

x

x xijp j i i j

j i i jijp i j i

j i i j

=−+

=+

2 2

2 2 2 2

2für eine p-polarisierte Welle.

(|| Einfallsebene)

Diese Darstellung der Fresnel’schen Formeln über die kx-Komponenten ist besondersvorteilhaft bei der Berechnung der Reflexion bzw. Transmission in Computer-simulationen, da bei vorgegebenen neff lediglich die kx der einzelnen Schichten gemäßGleichung (2.1a) berechnet werden und somit die explizite Umrechnung der jeweiligenAusbreitungswinkel θi erspart bleibt.

Die Berechnung der Lichtausbreitung in optisch anisotropen Schichten gestaltet sichwesentlich schwieriger und wird in dieser Arbeit nur im Spezialfall optisch einachsigerSchichten behandelt. Die optisch einachsige Symmetrie läßt sich häufig bei dünnenPolymerfilmen (z.B. bei Polyimiden) beobachten, wobei die optische Achse senkrechtzur Schichtebene steht. In diesem Fall wird die Richtungsabhängigkeit des Brechungs-indexes über den dielektrischen Tensor �ε beschrieben. Für ein uniaxiales System mitder optischen Achse in x-Richtung hat �ε folgende Gestalt:

�

~

~

~ε ε

εε

εε=

=

0 0

2

2

2

0 0

0 0

0 0

0 0

0 0

0 0

x

y

z

n

n

n

e

o

o

.


8

Hierbei bezeichnet ~no den ordentlichen und ~ne den außerordentlichen Brechungsindex.Für senkrecht zur Schichtebene schwingende elektrische Feldanteile ist mit dem außer-ordentlichen und für in der Schichtebene schwingende Anteile mit dem ordentlichenBrechungsindex zu rechnen. Da bei s-polarisiertem Licht das elektrische Feld in derSchichtebene liegt, darf weiterhin isotrop mit dem ordentlichen Brechungsindex ge-rechnet werden und die Fresnel’schen Reflexions- und Transmissionskoeffizientenbleiben unverändert. Ist die einfallende Welle p-polarisiert, so existieren sowohl senk-recht als auch parallel zur Schichtebene schwingende elektrische Feldanteile, was zurFolge hat, daß nun beide Brechungsindizes von Relevanz sind. Für p-polarisiertes Lichtlauten die Fresnel-Koeffizienten nun:

rn k n k

n k n kt

n n k

n k n ki

x x

x x

x

x xjp o, j i o,i j

o, j i o,i jijp o,i o, j i

o, j i o,i j

=−+

=+

2 2

2 2 2 2

2.

Dabei berechnen sich die x-Komponenten des Wellenzahlvektors nun um den Faktor~ ~n no,i e,i erweitert:

kn

nn k k

n

nk n nx zi

o,i

e,ie,i i

o,i

e,ie,i eff= − = −

~

~~

~

~~2

02 2

02 2 (2.1b)

Eine ausführliche Behandlung optisch anisotroper Medien mit uniaxialer Symmetriebefindet sich im Anhang (Kap. 10).

Abb. 2.2: Schema eines (N+2)-Schichtsystems bestehend aus N Schichtenund den beiden Halbräumen 0 und N+1.


9

Um die stationäre Helmholtz-Gleichung für ein Schichtsystem gemäß Abbildung 2.2 zuerfüllen, setzt man als Lösung in jeder Schicht für das elektrische Feld eine Linear-kombination aus in positiver und negativer x-Richtung laufenden ebenen Wellen an:

E x R Li kx x i kx xi i

ii

ie e( ) = + − .

Hierbei steht Ri für die Amplituden der in positive x-Richtung (rechts) laufenden und Li

für die Amplituden der in negative x-Richtung (links) laufenden Anteile. Für die s-polarisierte TE-Welle steht der elektrische Feldvektor senkrecht zur Einfallsebene undhat somit nur eine Komponente in y-Richtung, wohingegen der elektrische Feldvektorder p-polarisierten TM-Welle in der Einfallsebene liegt und somit x- und z-Komponenten hat. Gemäß Abbildung 2.2 seien die Teilwellen rechts einer Grenzflächei-j gestrichen markiert. Ausgehend von den Stetigkeitsbedingungen läßt sich eine lineare

Abbildung herleiten [13], welche die Amplitudenvektoren R

Li

i

und

R

Lj

j

'

'

links und

rechts einer Grenzfläche miteinander verknüpft:

R

L t

r

r

R

L

R

Li

i

i ij

ij

j

j

jij

j

j

=

=

1 1

1

'

'

'

'D (2.2)

Hier bezeichnet Dij die Übergangsmatrix für den Übergang von Schicht i nach j, rij und

tij die oben aufgeführten Fresnel-Koeffizienten. Die Amplitudenvektoren R

Li

i

'

'

und

R

Li

i

links und rechts innerhalb einer Schicht i unterscheiden sich durch eine Laufphase

φi, die durch die x-Komponente des Wellenzahlvektors und die Schichtdicke di festge-legt ist:

φi i i i eff i= = − ⋅k d k n n dx 02 2~ (2.3)

Diese Phase wird durch die Phasenmatrix Pi der Schicht i berücksichtigt:

R

L

R

L

R

Li

i

i

i

i

ii

i

i

e

e

'

'

=

=

-i

i

φ

φ

0

0P (2.4)

Aus Gleichung (2.2) und (2.4) folgt somit:

R

L

R

L

R

Li

ii

i

ii ij

j

j

'

'

'

'

=

=

P P D (2.5)


10

Für ein (N+2)-Schichtsystem bestehend aus zwei Halbräumen und N Zwischenschichtenläßt sich somit der Amplitudenvektor des linken Halbraums mit dem Amplitudenvektordes rechten Halbraums über eine Matrix M in Beziehung setzen:

R

L

R

L

M M

M M

R

L0

0

11 12

21 22

= ⋅

=

+

+

+

+

M N 1

N 1

N 1

N 1

'

'

'

' (2.6)

Die Gesamttransfermatrix M des Schichtsystems ergibt sich aus dem Produkt dereinzelnen Phasen- und Übergangsmatrizen:

M D P D=

= +

=∏M M

M M11 12

21 2201 i i,i 1

i 1

N

(2.7)

Aus dieser charakteristischen 2×2-Matrix lassen sich für beliebige homogene Schicht-systeme sowohl Reflexions- und Transmissionskoeffizienten als auchAusbreitungskonstanten geführter Wellen berechnen. Die verschiedenen in dieser Arbeitaufgegriffenen Anwendungsmöglichkeiten der Matrix-Methode werden im weiterenVerlauf dieses Kapitels vorgestellt.

2.2. Reflexions- und Transmissionskoeffizienten von Vielfachschichten

Zur Berechnung der Reflexions- und Transmissionskoeffizienten betrachtet man gemäßAbbildung 2.2 eine vom linken Halbraum auf das Schichtsystem einfallende Welle mitder Amplitude R0 und setzt die vom rechten Halbraum auftreffende Amplitude gleichNull, d.h. LN 1+ =' 0 . Aus Gleichung (2.6) ergeben sich damit folgende Beziehungenzwischen den Amplituden des linken und des rechten Halbraums:

R M R

L M R

0 11

0 21

= ⋅

= ⋅+

+

N 1

N 1

'

'

Für den Reflexionskoeffizienten folgt daraus:

rL

R

M

M:= =0

0

21

11

(2.8)

Der Transmissionskoeffizient ergibt sich dagegen zu:

tR

R MN:'

= =+1

0 11

1(2.9)


11

Insbesondere eignet sich diese Matrix-Methode zur Beschreibung der bei der Reflexionam Vielfachschichtsystem auftretenden Resonanzphänomene, wie z.B. die in dieserArbeit behandelten Oberflächen-Plasmon oder Leckwellen Resonanzen. DieseResonanzphänomene treten in der Praxis im Reflexionsspektrum einer Schichtstrukturin Erscheinung. Für die dem Experiment zugängliche Reflektivität R eines Schicht-systems läßt sich mit dem Matrix-Formalismus der theoretische Ausdruck gewinnen:

R rM

M= =2 21

11

2

(2.10)

Hierbei hängt R vom Einfallswinkel, der Wellenlänge des verwendeten Lichtes sowievon den optischen Parametern ( d i und ~ni ) der einzelnen Schichten ab. Durch eine An-passung des theoretischen Ausdrucks für R an gemessene Reflexionsdaten lassen sichsomit Schichtdicken und Brechungsindex der Schichten als Parameter der besten An-passung bestimmen.

2.3. Geführte Wellen in Schichtsystemen

In einem beliebigen Schichtsystem liegt Wellenführung vor, wenn die zum Schicht-system hinlaufenden Feldanteile verschwinden und die hinauslaufenden Anteileexponentiell abfallen, d.h. evaneszent sind.[14,15] Setzt man in Gleichung (2.6) die zumSchichtsystem hinlaufenden Amplituden R0 und LN 1+

' gleich Null, dann gilt:

N 1

N 1

0 11

0 21

= ⋅

= ⋅+

+

M R

L M R

'

'

Hieraus folgt, daß Wellenführung offenbar nur dann möglich ist, wenn das Matrix-element M11 verschwindet:

M11 0= (2.11)

M11 ist bei gegebener Schichtkonfiguration ( , ~ )d ni i nur eine Funktion von neff . Damitlassen sich aus den Nullstellen des Matrixelements die Ausbreitungskonstantenβ = =k k nz 0 eff aller ausbreitungsfähigen Moden einer beliebigen Schichtstruktur be-rechnen. Liegt eine Wellenleiterstruktur vor, so erhält man für die gefundenen Lösungeninnerhalb der Schichten oszillierende und in den Außenräumen evaneszente Felder.Gleichung (2.11) stellt eine Eigenwertgleichung dar und die Lösungen β die dazuge-hörigen Eigenwerte. Die zu jedem Eigenwert gehörige Eigenfunktion ergibt sich alsFeldverteilung durch Lösen der Helmholtz-Gleichung.

Gleichung (2.11) kann allgemein als Bedingung für Wellenleitung in beliebigenStrukturen aufgefaßt werden. Im Falle planarer Schichtwellenleiter mit Stufenindex ist


12

sie äquivalent zu der bekannten Transversalen Resonanzbedingung (TRB), eine Eigen-wertgleichung, die sich durch Lösen der Wellengleichung unter Berücksichtigung derStetigkeitsbedingungen an den Grenzen ergibt.[16]

Abb. 2.3: Geometrie eines planaren Schichtwellenleiters

Die einfachste Wellenleiterstruktur bildet ein 3-Schichtsystem bestehend aus einerdielektrischen Schicht und zwei dielektrischen Halbräumen, wobei die Brechzahl derdielektrischen Schicht größer ist als die der umgebenden Medien. Im folgenden wird dieTRB für einen anisotropen Schichtwellenleiter aus der Matrix-Methode berechnet. DieGeometrie eines planaren Schichtwellenleiters ist in Abbildung 2.3 skizziert. Die reellangenommenen Brechungsindizes der umgebenden Halbräume seien n0 (Substrat) undn2 (Cover). Die Wellenleiterschicht der Dicke d1 sei doppelbrechend mit einer senk-recht zur Schichtebene stehenden optischen Achse und den Brechungsindizes no,1 undne,1 . Berechnet man nun die Gesamtmatrix dieses 3-Schichtsystems nach Gleichung(2.7), so erhält man für das Matrixelement M11 :

( ) ( )Mt t

r ri i11 01 1 12 11

01 12

101 12

11= = ⋅ +−D P D e eφ φ ,

wobei die Fresnel-Koeffizienten sowie die Laufphase φ1 jeweils getrennt für s- und p-Polarisation einzusetzen sind.


13

M11 0= liefert somit jeweils die Gleichung:

k d

ik

k

ik

kk k

k

x

x

x

x

x

x x

x

1 1

0

1

2

1

0 2

12

1=

−+−

+

+arctan mπ für s-Polarisation,

k d

in k

n k

in k

n k

n k k

n n k

x

x

x

x

x

x x

x

1 1

20

02

1

22

22

14

0 2

02

22

121

=

−+−

+

+arctan

o,1 o,1

o,1

mπ für p-Polarisation.

Hierbei berücksichtigt das Glied mπ ( m = 0 1 2, , ,... ) die Periodizität der Tangens-funktion. Unter Verwendung der Beziehung:

arctan arctan arctanx y

xyx y

+−

= +

1

für die Arkustangens-Funktion ergibt sich:

k dik

k

ik

kxx

x

x

x1 1

0

1

2

1

−−

−

−

=arctan arctan m (m = 0,1,2,...)π

für s-Polarisation und:

k din k

n k

in k

n kx

x

x

x

x1 1

20

02

1

22

22

1

−−

−

−

=arctan arctan

o,1 o,1m (m = 0,1,2,...)π

für p-Polarisation.

Schreibt man nun die kxi (i = 0,1,2) nach den Gleichungen (2.1a) und (2.1b) für s- bzw.p-Polarisation, so erhält man die TRB eines Schichtwellenleiters mit optisch einachsigerAnisotropie für s-Polarisation:

d k n nn n

n n

n n

n n1 0

2 2

202

2 2

222

2 2o,1 eff

eff

o,1 eff

eff

o,1 eff

m− −−

−

−

−

−

=arctan arctan π (2.12a)


14

und für p-Polarisation:

d kn

nn n

n

n

n n

n

nn n

n

n

n n

n

nn n

1 02 2

2

02

202

2 2

2

22

222

2 2

o,1

e,1e,1 eff

o,1 eff

o,1

e,1e,1 eff

o,1 eff

o,1

e,1e,1 eff

m− − ⋅−

−

− ⋅

−

−

=arctan arctan π

(12b)

Diese Resonanzbedingung stellt eine Eigenwertgleichung dar, die auf numerischemWege zu lösen ist. Die einzelnen Eigenwerte neff werden der Polarisation entsprechendals TEm-Moden (s-polarisiert) und TMm-Moden (p-polarisiert) bezeichnet, wobeim = 0,1,2,� den Modenindex darstellt. In dieser bewährten Darstellung der TRBfinden sich die bei der Totalreflexion auftretenden Phasensprünge (Arkustangens-Terme), sowie die der optischen Weglänge entsprechende Phasendifferenz ( 2 1 1d kx )wieder. Diese ergeben bei der strahlenoptischen Betrachtung die gesamte Phasen-differenz zwischen zwei Teilstrahlen und müssen in der Summe 2mπergeben.[16,17,18]

Wie an diesem Beispiel gezeigt, läßt sich die Bedingung für transversale Resonanz einerSchichtstruktur über den Matrix-Formalismus herleiten. In der Praxis können Wellen-leiterstrukturen aus beliebig vielen Schichten bestehen, welche darüber hinaus nocheinen nicht immer zu vernachlässigenden Imaginärteil des Brechungsindexes habenkönnen, so daß die Transversale Resonanzbedingung in ihrer Darstellung noch umfang-reicher wird.

2.4. Oberflächen-Plasmonen

In der optischen Sensorik wird häufig Gebrauch von dem Phänomen der grenzflächen-gebundenen Oberflächenpolaritonen gemacht.[1] Hierbei stellt das Oberflächen-Plasmon Polariton eine Erweiterung der sogenannten Evaneszentwellen-Spektroskopiedar. In der Integrierten Optik ist die Oberflächen-Plasmon Resonanz (SPR=SurfacePlasmon Resonance) sehr nützlich bei der optischen Charakterisierung dünner Filmeüber die Methode der gedämpften Totalreflexion (ATR=Attenuated TotalReflection).[10,19,20] In der Anwendung wird die Sensitivität des Plasmons gegenüberBrechungsindexänderungen oder sich bildenden Adsorbatschichten im angrenzendenMedium für zahlreiche Sensoren im Bereich der Refraktrometrie, der Gas- undWasseranalytik und der Biosensorik ausgenutzt.[21-23]

Das Oberflächen-Plasmon ist eine Oberflächenwelle, die entlang einer Metall-Dielektrikum Grenzfläche propagiert und in beiden Richtungen normal zur Grenzflächeevaneszent ist, d.h. exponentiell abklingt. Die Resonanzbedingung bzw. Dispersions-relation der Oberflächen-Plasmon Resonanz läßt sich aus der Gleichung für transversale


15

Resonanz eines 3-Schichtsystems ableiten, wenn man den Spezialfall einer ver-schwindenden Schichtdicke ( d1 0= ) betrachtet und einen metallischen Halbraumannimmt.[24,25] Gemäß Abbildung 2.4 sei das Koordinatensystem so gewählt, daß dieMetall-Dielektrikum Grenzfläche in der yz-Ebene liegt. Der Index 0 steht für dasDielektrikum und der Index 2 für das Metall.

~n2

~n0

Abb. 2.4: Geometrie bei der Betrachtung zweier angrenzender Halbräumeaus Metall (x<0) und Dielektrikum (x>0).

Die Bedingung M11 0= liefert mit d1 0= :

1 001 12+ =r r

Einsetzen der Fresnel’schen Reflexionskoeffizienten für s-Polarisation führt zu der Be-ziehung

k kx x0 2 0+ =

Unter Verwendung von Gleichung (2.1a) ergibt sich mit k kz z0 2= = β der folgendeWiderspruch: ~ ~n n0

222= .

Das bedeutet also, daß keine TE-Oberflächenwelle als Lösung existiert.

Für p-Polarisation erhält man aus der Bedingung für Resonanz dagegen die Beziehung:

k

n

k

nx x0

02

2

22 0~ ~+ = .


16

Einsetzen der kx0 und kx2 nach Gleichung (2.1a) ergibt die Dispersionsrelation für dieOberflächen-Plasmon Resonanz [26]:

~ ~ ~

~ ~β = =+

k kn n

n nz 002

22

02

22 (2.13)

Wegen des komplexen Brechungsindexes ~n n i2 2 2= + κ des Metalls ist auch die Aus-breitungskonstante

~β komplex, was eine gedämpfte Ausbreitung der Oberflächenwellezur Folge hat. Hierbei bestimmt der Imaginärteil von

~β das Abklingverhalten der Welleentlang der Propagationsrichtung. Typische Werte des komplexen Brechungsindexes bei632.8 nm zweier häufig verwendeter Metalle sind ~( )n iAg 0.08 4.12= + für Silber und~( )n iAu 0.12 3.3= + für Gold [26,27], wobei die Werte für ~n stark abhängig von Her-stellungsprozeß der Metallfilme sind. Die exponentielle Dämpfung der Welle normalzur Grenzfläche ist durch e− ⋅i kx x gegeben und wird somit durch die entsprechenden x-Komponenten der

�k -Vektoren im Metall und im Dielektrikum festgelegt. Für ein

typisches polymeres Dielektrikum ( n0 ≈ 1.5) dringt das evaneszente Feld der Ober-flächenwelle etwa 200 nm (≈1/3 der Wellenlänge) in die dielektrische Schicht ein.Dagegen beträgt die Eindringtiefe in die Silber- bzw. Goldschicht lediglich 20-30 nm.

Für n2 0≅ und n02

22< κ wird die Ausbreitungskonstante allerdings rein reell und die

Welle kann sich ungedämpft ausbreiten, was für die oben angegebenen Metalle an-nähernd erfüllt ist. Mit dem reellen Brechungsindex des Dielektrikums ergibt sich fürden Realteil der Ausbreitungskonstanten näherungsweise:

( )β

κκr ≈

−+ −

>kn n

n nk n0

02

22

22

02

22

22 0 0( )

(2.14)

Da βr > k n0 0 gilt, ist eine direkte optische Anregung der Oberflächen-PlasmonResonanz nicht möglich. Hierzu bedient man sich der Methode der bereits erwähntenabgeschwächten Totalreflexion (ATR). Es kommen zwei wesentliche Anordnungen inBetracht: Die Otto- oder die Kretschmann Geometrie.[10] In beiden Anordnungen wirddas anregende Licht über ein Koppelprisma eingestrahlt, an dessen Unterseite es total-reflektiert wird. Die Kopplung mit dem Oberflächen-Plasmon an der äußerenMetallgrenzfläche erfolgt über die evaneszente Welle des Lichtes, sobald die tangentialeKomponente des

�k -Vektors so angepaßt ist, daß sie mit dem Realteil der Ausbreitungs-

konstante des Oberflächen-Plasmons übereinstimmt. Bei der Otto-Geometrie [28,29]wird hierzu die beliebig dicke Metallschicht so nahe an die Unterseite des Prismas ge-bracht, daß nur noch eine dünne Luftschicht zwischen Prisma und Metall verbleibt.Dabei muß die Dicke der Luftschicht in der Größenordnung der Wellenlänge sein, sodaß das evaneszente Feld des totalreflektierten Lichtes noch mit hinreichender Stärkedie Metalloberfläche erreichen und dort die gewünschte Oberflächenwelle anregen kann.Im Experiment bereitet die definierte Einstellung des Luftspaltes allerdings einige


17

Schwierigkeiten. Der Vorteil dieser Anordnung ist im wesentlichen darin zu sehen, daßdie Oberflächen-Plasmon Welle auf Volumenproben angeregt werden kann, was bei derzweiten Möglichkeit der Anregung nicht gegeben ist.

Bei der gebräuchlicheren und für diese Arbeit bedeutenden Anordnung, derKretschmann-Geometrie, wird die Oberflächenwelle auf der Unterseite eines Metall-films definierter Schichtdicke angeregt.[30,31] Die prinzipielle Anordnung derKretschmann-Geometrie ist in Abbildung 2.5 dargestellt.

Abb. 2.5: Die Kretschmann-Geometrie zur Anregung einer Oberflächen-Plasmon Welle

Auf der Basisseite des Prismas wird eine dünne Metallschicht aufgebracht, auf dessenUnterseite sich die Grenzfläche zum Dielektrikum befindet. Die Schichtdicke für dieoptimale Anregung des Oberflächen-Plasmons hängt vom Imaginärteil des Brechungs-indexquadrates ab und wegen der Dispersion somit auch von der Wellenlänge desanregenden Lichtes.[32] Für Silber und Gold liegen optimale Schichtdicken bei etwa 50nm (λ = 632 8. nm ). Das evaneszente Feld des an der Unterseite totalreflektiertenLichtes reicht durch die Metallschicht und regt auf dessen Unterseite das Oberflächen-Plasmon an, falls die zur Grenzfläche parallele Komponente des Wellenzahlvektors mitdem für die Anregung benötigten übereinstimmt. Für den Wellenzahlvektor des Lichtesim Prisma gilt:

�k k n= 0 P .

Die zur Grenzfläche parallele Komponente lautet:

k k n= 0 P sinθ ,

wobei θ der Ausbreitungswinkel im Prisma und nP der Prismenindex ist.


18

Die Anpassung des Wellenzahlvektors kann somit durch Einstellung des Ausbreitungs-winkels θ im Prisma erfolgen. Dazu muß der Brechungsindex des Prismas so gewähltsein, daß die Vergrößerung des

�k -Vektors durch das Prisma ausreicht, um eine An-

regung des Oberflächen-Plasmons unter akzeptablen Winkeln zu ermöglichen. NachGleichung (2.14) muß also gelten:

{ }k n k n0 0 0P SPR> >Re β ,

wobei n0 den Brechungsindex des unter dem Metallfilm befindlichen Dielektrikumsdarstellt.

Durch Messung der reflektierten Intensität unter Variation des Einfallswinkels erhältman ein sogenanntes ATR-Spektrum, wie es in Abbildung 2.6 für ein mit Silber be-schichtetes BK7-Prisma und Luft als Dielektrikum dargestellt ist.

40 42 44 46 480.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

Ref

lekt

ivitä

t

Winkel / [Grad]

Abb. 2.6: Gemessenes ATR-Spektrum einer dünnen Silberschicht (o). Dietheoretische Anpassung ( ) mit Hilfe der Matrix-Methode ergibtdAg nm= 54 und ~n iAg 0.078 4.05= + .

Im Bereich der Totalreflexion erscheint im Spektrum am Winkel der optimalenKopplung zwischen Lichtwelle und Oberflächen-Plasmon ein Einbruch derReflektivität. Hier wird die Totalreflexion geschwächt, die einfallende Lichtwelle ver-


19

liert ihre Energie an die Oberflächen-Plasmon Welle. Die theoretische Anpassung inAbbildung 2.6 zeigt, daß sich die Spektren mit der in Kapitel 2.2 vorgestellten Theoriesehr gut beschreiben lassen.

Besonders interessant ist das Verhalten der Resonanz für variierende Brechungsindizesdes angrenzenden Dielektrikums. Hierzu zeigt Abbildung 2.7 mit der Matrix-Methodeberechnete ATR-Spektren für verschiedene Brechungsindizes n0 des Dielektrikums.

63 64 65 66 670.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

Ref

lekt

ivitä

t

Winkel / [Grad]

Abb. 2.7: Verschiebung der Oberflächen-Plasmon Resonanz zu größerenWinkeln bei Brechungsindexerhöhung des angrenzenden Dielektrikums umjeweils ∆n0 = 0.0025 . Die Markierungen verdeutlichen den Anstieg derReflektivität unter festem Beobachtungswinkel.

Steigende Indizes bewirken eine deutliche Verschiebung der Oberflächen-PlasmonResonanz zu größeren Winkeln., d.h. zu größeren Ausbreitungskonstanten βr .Bezeichnenderweise bleibt dabei die Form der Resonanz (Tiefe und Halbwertsbreite)erhalten. Die Verschiebung zu größeren Ausbreitungskonstanten ergibt sich direkt ausGleichung (2.14), die den Zusammenhang zwischen βr und n0 wiedergibt. Mitn n0

222

22<< − κ , was für die gebräuchlichen Metalle Silber und Gold sehr gut erfüllt ist,

folgt ein näherungsweise linearer Zusammenhang zwischen βr und n0 und somit auchzwischen sinθ und n0 . Speziell gilt dann für kleine Änderungen: dθ ∼ dn0 . Die Beob-achtung der Reflektivität unter einem festen in der Resonanz gelegenen Winkel θ0 führt


20

bei einem Brechungsindexanstieg zu einer Erhöhung der Reflektivität, wie in Abbildung2.7 durch die Markierungen verdeutlicht.

Über die zeitliche Aufzeichnung der Reflektivität unter festem Winkel läßt sich dieDynamik von Brechungsindexänderungen studieren. Diese Sensitivität der Oberflächen-Plasmon Resonanz gegenüber Brechungsindexänderungen bietet besonders im Bereichder optischen Sensorik ein Feld für zahlreiche Anwendungen und ist für diese Arbeitvon zentraler Bedeutung.

Ein weiterer bemerkenswerter Effekt kommt zum Tragen, wenn das direkt angrenzendeDielektrikum eine Zwischenschicht darstellt und die Schichtdicke in der Größenordnungder Eindringtiefe des evaneszenten Plasmon-Feldes liegt. Dann ragt das evaneszenteFeld bis in den dahinter liegenden Halbraum hinein und die Winkellage der Resonanzwird stark abhängig von der Schichtdicke des Dielektrikums. Dies verdeutlicht Ab-bildung 2.8, in der die Winkellage der Oberflächen-Plasmon Resonanz für verschiedeneSchichtdicken des Dielektrikums dargestellt ist.

40 45 50 55 60 65 700.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

8d=

300nm

200nm100nmd=0

Ref

lekt

ivitä

t

Winkel / [Grad]

Abb. 2.8: Winkellage der Oberflächen-Plasmon Resonanz für verschiedeneSchichtdicken des angrenzenden Dielektrikums. Die Berechnung derResonanzen erfolgte für ein BK7-Anregungsprisma mit nP 1.5151= , einer50 nm Silberschicht mit ~n iAg 0.085 4.12= + und einem Dielektrikum mitnDiel. 1.3= (λ = 632.8 nm ).


21

Ausgehend von der Winkellage für d = 0 verschiebt sich die Oberflächen-PlasmonResonanz mit zunehmenden Schichtdicken zu größeren Winkeln und konvergiert fürd →∞ gegen die Resonanz-Winkellage, die für den dielektrischen Halbraum zutrifft.Beachtet man, daß sich die Resonanz von d = 0 bis d = 300 nm um etwa 20 Grad imWinkelspektrum verschiebt, so ergeben sich hier höchst interessante Anwendungen fürdie Schichtdickenbestimmung im Nanometerbereich.[10,19] So macht man sich diesehohe Schichtdickenempfindlichkeit beispielsweise in der Immunosensorik zuNutze.[33] Ferner lassen sich durch eine zeitliche Messung der Resonanzlage imWinkelspektrum, z.B. mit einer CCD Zeilen-Kamera, kontinuierliche Dickenzunahmenwährend der Herstellung dielektrischer Schichten in Echtzeit aufzeichnen. Dies giltnatürlich nur für kleinere Schichtdicken, die im Bereich der Eindringtiefe desevaneszenten Plasmon-Feldes liegen und somit die Resonanzlage noch deutlich vonderjenigen für d →∞ abweicht. Für das in Abbildung 2.8 gezeigte Beispiel ist derBereich auf Schichtdicken kleiner als 400 nm beschränkt. Bei größeren Dicken derdielektrischen Schicht reicht das evaneszente Feld des Plasmons kaum noch in dendahinter liegenden Halbraum hinein und die Lage der Resonanz konvergiert gegen denWinkel für d →∞ . Schließlich geht die Information über die Schichtdicke verloren, dadas Feld des Plasmons die zweite Grenzfläche der Schicht nicht mehr ertastet.

Die genaue Bestimmung der Dicke wird jedoch wieder möglich , wenn die Schicht einebestimmte Abschneidedicke von etwa λ 2 übersteigt. Dann kommt es in der be-trachteten Konfiguration zur Anregung sogenannter Leckwellen Resonanzen, aus denenwieder die Schichtdicke hervorgeht. Bei diesen Resonanzen handelt es sich um quasi-geführte Moden, die sich in der dielektrischen Schicht ausbreiten und als Leckmodenoder Leckwellen bezeichnet werden. Sie bilden zusammen mit der Oberflächen-Plasmon Resonanz die Basis der sogenannten Metallfilm verstärktenLeckwellenspektroskopie und werden im folgenden Abschnitt eingehend behandelt.

2.5. Metallfilm verstärkte Leckwellenspektroskopie

Ausbreitungsfähige Moden eines Lichtwellenleiters zeichnen sich dadurch aus, daß dieAusbreitungskonstante β reell ist und die Ausbreitung abgesehen von geringfügigenAbsorptionsverlusten ungedämpft erfolgt. In bestimmten Schichtkonfigurationenexistieren jedoch Modentypen, bei denen sowohl Wellenführung als auch Abstrahlungauftritt, die Ausbreitungskonstante also komplex ist. Hierzu betrachtet man wie beimplanaren Wellenleiter ein System aus einer dielektrischen Schicht und zweidielektrischen Halbräumen, wobei der Brechungsindex des Substrats (n0 ) nun größer istals derjenige der dielektrischen Schicht ( n1 ), so daß insgesamt gilt:

n n n0 1 2> > .


22

In diesem System kann nun lediglich von Medium 1 zu Medium 2 Totalreflexion er-folgen. An der Grenzfläche zum Substrat tritt dagegen immer die normale Reflexion miteinem Phasensprung von π auf und es wird Energie in das Substrat abgestrahlt. Damittreten also auch ohne Absorption in den Medien Verluste auf, was eine komplexe Aus-breitungskonstante ~

β zur Folge hat. Diese quasi geführten Moden bezeichnet man alsLeckmoden oder Leckwellen. Unter Ausnutzung des Zick-Zack-Modells, eines strahlen-optischen Modells zur Betrachtung planarer Wellenleiter, läßt sich eine genäherteDispersionsrelation für den experimentell zugänglichen Realteil k n0 eff derAusbreitungskonstanten von Leckmoden bestimmen.[34] Die exakteDispersionsrelation für Leckwellen als Funktion der komplexen Ausbreitungskonstantenfolgt wie in Kapitel 2.3 beschrieben aus der allgemeinen Bedingung für transversaleResonanz in Gleichung (2.11).[35]

Abb. 2.9: Geometrie zur Anregung und Beobachtung von Leckwellen.

Zur Beobachtung von Leckwellen wird, wie in Abbildung 2.9 dargestellt, Licht über dasSubstrat, ein optisch dichtes Prisma, eingestrahlt und die Reflektivität als Funktion desEinfallswinkels gemessen. An der Unterseite der dielektrischen Schicht der Dicke dwird das Licht totalreflektiert, so daß man hier auch von einer ATR-Anordnungsprechen kann. Unter bestimmten Winkeln, d.h. für bestimmte neff , kommt es zurResonanz und es bildet sich innerhalb der Schicht eine quasi-geführte Leckwelle aus.Die Aufsummation der aus der Schicht tretenden Teilstrahlen ergibt dann ein Minimumder Reflektivität.


23

54 55 56 57 58 59 60

0.80

0.85

0.90

0.95

1.00

TM3 TM

2TM

1

TM0

Ref

lekt

ivitä

t

Winkel / [Grad]

Abb. 2.10: Leckwellen-Reflexionsspektrum berechnet für einen 3 µmPolymerfilm ( ~n i1 = 1.48 + 0.00001) auf einem SF11-Prisma( n0 = 1.72309 ).

Abbildung 2.10 zeigt ein solches Reflexionsspektrum für p-polarisiertes Licht, das füreine 3 µm Polymerschicht ( n1 = 1.48 ) berechnet wurde. Der Abstand zwischen deneinzelnen TM-Leckmoden sowie ihre Anzahl ist wie schon beim planaren Wellenleiterdurch die Dicke und den Brechungsindex der Schicht festgelegt. Mit zunehmendemModenindex, also mit kleinerem Winkel, verlieren die Leckwellen Resonanzen an Tiefeund ihre Halbwertsbreite nimmt zu.

Faßt man den Leckwellenleiter als optischen Resonator auf, so ist dessen Güte undsomit die Halbwertsbreite der Resonanzen durch die auftretenden Verluste bestimmt.Die Verluste sind hierbei im wesentlichen durch die Abstrahlung in das Prisma gegeben,welche um so geringer ausfallen je höher die Reflektivität R10 beim ÜbergangFilm/Prisma ist. Eine hohe Reflektivität R10 kann zum einen schon durch die Wahleines hochbrechenden Prismas, was einen hohen Brechungsindexsprung an der Grenz-fläche zur Folge hat, erreicht werden. Andererseits ist eine metallische Verspiegelungder Prismenfläche wesentlich effektiver, wobei zu beachten ist, daß die Verspiegelungteiltransparent sein muß, um weiterhin die Anregung über das Prisma zu ermöglichen.Zu diesem Zwecke haben sich teiltransparente Beschichtungen aus Silber oder Gold beieiner Schichtdicke von etwa 50 nm bestens bewährt. Die Güte des Leckwellen-Resonators wird deutlich erhöht und die Resonanzen im Reflexionsspektrum werden im


24

Vergleich zur einfachen Konfiguration schmaler und tiefer. Von entscheidender Be-deutung ist hierbei die Tatsache, daß neben der Vergütung des Resonators auch dieAnregung der Oberflächen-Plasmon Welle der Metallschicht gegeben ist. Durch Ein-fügen der dünnen Metallschicht entspricht die Anordnung nun exakt der im vorherigenAbschnitt besprochenen Kretschmann-Geometrie. Im TM-Reflexionsspektrum(Abbildung 2.11) erscheinen nun sowohl die Leckwellen als auch die Oberflächen-Plasmon Resonanz. Dieses Spektrum, welches auch als Metallfilm verstärktesLeckwellenspektrum bezeichnet wird [36,37], enthält aufschlußreiche Informationenüber das betreffende Schichtsystem. Die Form aller Resonanzen wird im wesentlichendurch die optischen Parameter ( d n, ~ ) der Metallschicht bestimmt, wobei für die Leck-moden auch eine stärkere Abhängigkeit vom Imaginärteil des Brechungsindex derdielektrischen Schicht vorhanden ist. Die Winkellage der Oberflächen-PlasmonResonanz wird, wie bereits angesprochen, hauptsächlich durch die Brechzahl desDielektrikums bestimmt. Bei den Leckwellen wird die Winkellage und auch die Anzahlder Resonanzen sowohl durch die Brechzahl als auch durch die Dicke der dielektrischenSchicht festgelegt.

40 50 600.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

θ T

01θ T

02

SPR

TM5 TM

4TM

3TM

2

TM1

Ref

lekt

ivitä

t

Winkel / [Grad]

Abb. 2.11: Typisches Metallfilm verstärktes Leckwellenspektrum (TM), be-rechnet für das Schichtsystem (Prisma)/(50nm Silber)/(1.6µm Polymer) mitnP 1.8129= , ~n iAg . 4.12= +0 085 und ~n if 1.48 0.00001= + .


25

Das in Abbildung 2.11 dargestellte TM-Reflexionsspektrum läßt sich in drei wesent-liche Winkelbereiche aufteilen. Für Winkel unterhalb des Grenzwinkels der erstenTotalreflexion θ02

T findet an den Grenzflächen normale Reflexion statt, so daß ein Teildes Lichtes in den Halbraum 2 (Luft) transmittiert und dem Reflexionsspektrum ver-loren geht. Nach Erreichen des ersten Grenzwinkels θ02

T wird das Licht an derUnterseite der dielektrischen Schicht totalreflektiert und somit die Anregung von Leck-wellen möglich. Die entsprechende Totalreflexionskante bei θ02

T 33.48= ° ist inAbbildung 2.11 ganz links markiert. Im gezeigten Beispiel erscheinen fünf sehr scharfeund tiefe Leckwellen Resonanzen (TM5, TM4,...,TM1), welche eine mit dem Moden-index zunehmende Halbwertsbreite vorweisen. Wird der Grenzwinkel derTotalreflexion für den Übergang Prisma/Dielektrikum überschritten, so wird dieAnregung des Oberflächen Plasmons durch das evaneszente Feld des nun an derPrismenunterseite totalreflektierten Lichtes möglich. Im Spektrum erscheint oberhalbdieses Grenzwinkels (θ01

T 54.7= ° ) die im Vergleich zu den Leckwellen Resonanzendeutlich breitere Oberflächen-Plasmon Resonanz in ihrer charakteristischen Form.

Es ist zu beachten, daß die später einsetzende Totalreflexion an der Prismenunterseiteim Reflexionsspektrum nicht mehr in Form einer zusätzlichen Kante sichtbar wird, dasich das gesamte Schichtsystem bereits für Winkel größer als θ02

T im Bereich der Total-reflexion befindet.

Im Gegensatz zur Oberflächen-Plasmon Resonanz existieren Leckwellen Resonanzenauch für s-polarisiertes Licht. In diesem Fall hat die Silberschicht lediglich die Funktioneiner metallischen Verspiegelung zur Vergütung des Leckwellen Resonators. Ein soge-nanntes Metallfilm verstärktes TE-Reflexionsspektrum ist in Abbildung 2.12 für dasgleiche Schichtsystem aus Abbildung 2.11 gezeigt. Die TE-Leckmoden zeigen einenoch geringere Halbwertsbreite als die TM-Moden, sind allerdings auch von geringererTiefe, was insgesamt auf die Polarisationsabhängigkeit der Reflektivität an der Silber-schicht zurückzuführen ist. Die Silber-Schichtdicke für eine optimale Vergütung desTE-Leckwellen Resonators ist aus diesem Grunde etwas kleiner zu wählen als für denTM-Fall.


26

35 40 45 50 55 600.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

TE3

TE2

TE5

TE4

TE1

TE0

Ref

lekt

ivitä

t

Winkel / [Grad]

Abb.2.12: Metallfilm verstärktes Leckwellenspektrum (TE) berechnet fürdas Schichtsystem aus Abbildung 2.11.

Durch gezielte Auswertung gemessener Reflexionsspektren läßt sich ein Schichtsystemim Bezug auf die optischen Parameter der Einzelschichten vollständig charakterisieren.Zur hinreichend genauen Ermittlung von Schichtdicke und Brechzahl der dielektrischenSchicht genügt es oft schon, die Lage der Resonanzen (Minima) im Spektrum zu be-stimmen und auszuwerten.[38] Genauere Aussagen über die optischen Parameter erhältman schließlich durch eine Anpassung an das gemessene Spektrum mit Hilfe desMatrix-Formalismus. Bei dieser theoretischen Anpassung geht dann neben derWinkellage auch die Form der Resonanzen ein und es ergeben sich somit detailliertereInformationen über alle optischen Schichtparameter.

Neben der Anregung der Plasmonen und Leckwellen durch Variation des Einfalls-winkels der monochromatischen Lichtwelle, können die Resonanzen auch imWellenlängenspektrum unter festem Einfallswinkel beobachtet werden.[39] EineVeränderung der Wellenlänge wirkt sich direkt nur im Betrag des Vakuum Wellenzahl-vektors k0 2= π λ aus, was somit in noch nachvollziehbarer Weise die Laufphasenk xxi der Wellen verändert. Den hauptsächlichen Einfluß auf die Optik hat allerdingsdie Dispersion der einzelnen Schichtmaterialien. Die Wellenlängenabhängigkeit derBrechungsindizes ist bei vielen Schichtmaterialien entweder unbekannt oder nur sehrschwierig durch analytische Funktionen zu beschreiben, was eine theoretische Be-schreibung der polychromatischen ATR-Spektren unüberschaubar macht. Die


27

Realisierung von Plasmon und Leckwellen Resonanz-Anregungen bei Verwendungpolychromatischen Lichtes bietet zahlreiche interessante Anwendungsmöglichkeitenüber die Verwendung konventioneller Spektrometeranordnungen.

2.6. Feldverteilung der verschiedenen Resonanzphänomene

Wie in Kapitel 2.1 beschrieben, ergeben sich die elektrischen Feldverteilungen inner-halb einer Schicht i aus einer Linearkombination von nach links und nach rechtslaufenden Wellen:

E x R LR

Likx x i kx x

i kx x

i kx xi ii

ii

i

i

i

ie e

e

e( ) = + =

−

−0

0(2.15)

Für s-polarisiertes Licht entspricht E xi ( ) der stetig verlaufenden y-Komponente deselektrischen Feldes. Im Falle p-polarisierten Lichtes hat umgekehrt das magnetischeFeld nur eine stetig verlaufende y-Komponente, die sich unter Anwendung der erstenMaxwell-Gleichung

� � �H

iE= − ∇ ×

ωµ0( )

durch E xi ( ) wie folgt ausdrücken läßt:

H x H x n E xyi i i i( ) ( ) ~ ( )= =εµ

0

0

.

Die Amplituden Ri' und Li

' auf der linken Seite einer Schicht i ergeben sich mit denÜbergangsmatrizen Di,i 1+ und den Phasenmatrizen Pi der Einzelschichten gemäß der inGleichung (2.5) gegebenen Iterationsvorschrift:

R

L

R

Li

ii i,i 1

i 1

i 1

, i N, N 1, ... , 1'

'

'

'

=

= −+

+

+

P D (2.16)

Bei bekannten Amplitudenvektoren in den Halbräumen läßt sich mit gegebener Aus-breitungskonstante β = k n0 eff einer Resonanzerscheinung die Feldverteilung imgesamten Schichtsystem mit Gleichung (2.15) berechnen. Die Amplituden in den Halb-räumen ergeben sich unterschiedlich je nach Art der betrachteten Resonanz aus derGesamttransfermatrix M , die gemäß Gleichung (2.6) die Amplitudenvektoren derbeiden Halbräume miteinander verknüpft.

Für ein Schichtsystem, in dem geführte Wellenleitermoden existieren, sind die zumSchichtsystem hinlaufenden Felder Null und die hinauslaufenden Anteile wegen der


28

imaginären kxi in den Halbräumen evaneszent. Mit den verschwindenden AmplitudenR0 und LN 1+

' und der Resonanzbedingung M11 0= (Gleichung (2.11)) ergibt sich fürGleichung (2.6):

0 0

00

12

21 22L

M

M M

R

=

⋅

+N 1

'

.

Mit der Normierung L0 1= folgt daraus für die Amplitude im rechten Halbraum:

RM

LMN 1+ = =' 1 1

210

21

,

so daß sich mit der in Gleichung (2.16) gegebenen Vorschrift alle Amplitudenvektorenund mit Gleichung (2.15) die Feldverteilung in den einzelnen Schichten berechnenlassen.

Für einen einfachen planaren Wellenleiter bestehend aus einer Schicht und zwei Halb-räumen zeigt Abbildung 2.13 die Feldverteilungen der ersten drei geführten TE-Moden.Die für die Berechnung der Feldverteilung benötigten Ausbreitungskonstanten bzw.effektive Indizes der einzelnen Moden sind vorher aus der in Kapitel 2.3 behandeltenBedingung für transversale Resonanz geführter Wellen zu ermitteln und ergeben für diein Abbildung 2.13 gegebene Wellenleiterkonfiguration folgendes TE-Modenspektrum:

Modenindex m 0 1 2 3

neffm 1.540343 1.535396 1.527264 1.516438

Wie aus den Feldverteilungen der einzelnen Moden zu entnehmen ist, korrespondiertder Modenindex m mit der Zahl der Feldnullstellen. Deutlich zu erkennen ist auch, daßdie Eindringtiefe des exponentiell gedämpften Feldes einer Mode aufgrund deskleineren Brechungsindexunterschieds im Substrat größer ist als in der Deckschicht.Ferner zeigt sich, daß mit zunehmendem Modenindex das evaneszente Feld tiefer in dasSubstrat bzw. in die Deckschicht eindringt. Dieses Verhalten ist in der Abhängigkeit derEindringtiefe vom effektiven Index neff einer Mode begründet.


29

-1.0

-0.5

0.0

0.5

1.0

nS n

Cn

f

TE0

Ey(

x) /

Eym

ax

-1.0

-0.5

0.0

0.5

1.0

Ey(

x) /

Eym

axTE1

-1 0 1 2 3 4 5

-1.0

-0.5

0.0

0.5

1.0

Ey(

x) /

Eym

ax

TE2

Ort x / [µm]

Abb. 2.13: Feldverteilungen für die ersten drei TE-Moden eines 4 µmdicken planaren Wellenleiters mit dem Filmindex nf 1.542= , einemKronglassubstrat ( nS 1.513= ) und Luft als Deckschicht ( nC = 1).

Bei der Berechnung der Feldverteilungen der über die Methode der gedämpften Total-reflexion (ATR) angeregten Resonanzen (Oberflächen-Plasmon und Leckwellen)betrachtet man nur eine vom linken Halbraum einfallende Amplitude R0 und setzt dievom rechten Halbraum einfallende Amplitude LN 1+

' gleich Null. Die aus dem Schicht-system in die Halbräume hinauslaufenden Amplituden, L0 und RN 1+

' , ergeben sich alsreflektierte bzw. transmittierte Amplituden aus den Elementen der GesamttransfermatrixM wie folgt (s. Kap. 2.2):

L r RM

MR R t R

MR0 0

21

110 0

110

1= = = =+ N 1

' .


30

Damit sind die Amplituden in den Halbräumen vollständig definiert und der Feldverlaufim gesamten Schichtsystem läßt sich wiederum anhand der Gleichungen (2.15) und(2.16) berechnen.

Für das schon im vorherigen Abschnitt behandelte Vielfachschichtsystem (Abb. 2.11und 2.12) bestehend aus Prisma/50 nmSilber/16. µm Polymer/Luft sind die Feldver-teilungen der Oberflächen-Plasmon Resonanz und der ersten drei Leckmoden (TM1,TM2, TM3) berechnet worden und in Abbildung 2.14 dargestellt. Der für dieBerechnung benötigte Realteil der Ausbreitungskonstanten βr eff= k n0 einer Resonanzergibt sich aus dem Einfallswinkel θP des anregenden Lichtes im linken Halbraum(Prisma), unter dem die jeweilige Resonanz beobachtet werden kann:

β θr eff P P= =k n k n0 0 sin .

Dabei bezeichnet k0 den Betrag des Vakuum Wellenzahlvektors und nP denBrechungsindex des Prismas.

Wie in Abbildung 2.14 zu erkennen, fällt der Unterschied zwischen den Feldver-teilungen der Oberflächen-Plasmon Resonanz (SPR) und den übrigen Leckwellen rechtdeutlich aus. Das Hy-Feld der Oberflächen-Plasmon Welle (TM0) besteht in beidenRichtungen aus evaneszenten Feldanteilen und ist stark im Bereich der Silber/Polymer-Grenzfläche ( x = µ0 05. m) lokalisiert. Daher ist die Sensitivität des Plasmons aufBrechungsindexänderungen im Bereich dieser Grenzfläche begrenzt. Die Eindringtiefein den dielektrischen Polymerfilm beträgt hier ca. 200 nm und entspricht somit etwa1/3 der Wellenlänge (λ = 632 8. nm ).Die Felder der quasi-geführten Leckmoden erstrecken sich im Gegensatz zur Ober-flächen-Plasmon Welle über den gesamten Polymerfilm und sind im rechten Halbraum( x > µ1.65 m ) aufgrund der Totalreflexion an der Polymer/Luft Grenzfläche evaneszent.Die Anzahl der Feldnullstellen entspricht auch hier wieder dem Modenindex, so daß derOberflächen-Plasmon Welle somit der TM0-Modus zugeordnet wird.[24]


31

-6

-4

-2

0

2

4

6LuftPolymerPrisma Ag

TM0

H y

(x)

/ [a.

u.]

-6

-4

-2

0

2

4TM

1

H y

(x)

/ [a.

u.]

-6

-4

-2

0

2

4

TM2

Hy(

x) /

[a.u

.]

-1.0 -0.5 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0

-6

-4

-2

0

2

4

neff3

=1.3409

neff2

=1.4180

neff1

=1.4644

neff0

=1.5862

TM3

Hy(

x) /

[a.u

.]

Ort x / [µm]

Abb. 2.14: Feldverteilung der bei der Metallfilm unterstützten Leckwellen-spektroskopie auftretenden TM-Resonanzen: Oberflächen-Plasmon (TM0)und Leckmoden (TM1, TM2, TM3). Die Berechnung erfolgte hier für dasgleiche Schichtsystem aus Abbildung 2.11 bzw. 2.12.

Da die Anzahl der Schichten hierbei nicht begrenzt ist, lassen sich die Felder in be-liebigen planaren Schichtstrukturen berechnen. Insbesondere können so auch dieFeldverteilungen in Strukturen mit kontinuierlichem Brechzahlverlauf berechnetwerden. Auf die Behandlung derartiger Brechzahlprofile mit dem Transfer-Matrix-Formalismus soll im folgenden Abschnitt näher eingegangen werden.


32

2.7. Behandlung kontinuierlicher Brechzahlprofile mit der Matrix-Methode

Kontinuierliche inhomogene Brechzahlprofile treten in der integrierten Optik rechthäufig in Erscheinung. Zum einen führen sehr viele Techniken der Wellenleiterher-stellung wie Ionenimplantation, Ionenaustausch in Glas und Dotierung mittels Diffusionzu Profilen, die vom stufenförmigen Verlauf abweichen und somit einen Wellenleitermit inhomogenem Brechzahlverlauf bilden. Zum anderen führen reversible Diffusions-prozesse in geeigneten dünnen Schichten zu Brechzahlprofilen n x t( , ) , die bei integriertoptischen Gas- oder Flüssigkeitssensoren ein optisches Signal verursachen.Mechanische Spannungen in Materialien mit hohem spannungsoptischen Koeffizientenkönnen ebenfalls Brechzahlprofile verursachen [40], wobei mechanische Spannungs-profile vielerlei Ursprungs sein können.

Wie bereits oben beschrieben stellt der Vielfachschicht-Matrix-Formalismus einnumerisches Verfahren dar, das die Möglichkeit bietet, für beliebigeVielfachschichtstrukturen Reflexions- und Transmissionskoeffizienten sowie die Aus-breitungskonstanten geführter Wellen zu bestimmen. Ein kontinuierlicherBrechungsindexverlauf n(x) innerhalb einer Schicht kann dabei beliebig genau ange-nähert werden, indem man die Schicht in N Einzelschichten mit konstantemBrechungsindex zerlegt und das Indexprofil durch eine stückweise konstante Funktionannähert, wobei die Einzelschichten von gleicher oder unterschiedlicher Dicke seinkönnen. Da für N →∞ die Treppenfunktion gegen die Profilfunktion konvergiert, wirddie Näherung um so genauer je größer die Anzahl N der Einzelschichten gewählt wird.

Für Schichtwellenleiter mit allgemeinem Profil wurden eine Reihe von Näherungs-methoden entwickelt, die die Berechnung der Ausbreitungskonstanten und derFeldverteilungen ermöglichen, wobei die meisten Näherungen auf die aus der Quanten-theorie stammenden WKB-Methode (Wentzel, Kramers, Brillouin) basieren.[41,42] Fürverschiedene Indexprofile (u.a. parabolisches, lineares oder exponentielles Profil)konnten die Helmholtz-Gleichungen für Schichtwellenleiter exakt gelöst werden undeine Ausbreitungsbedingung für die ausbreitungsfähigen Moden berechnet werden.[43-45]

Bei der Verwendung der Matrix-Methode stellt Gleichung (2.11) die allgemeine Aus-breitungsbedingung geführter Wellen dar. Die Zerlegung einer Schicht mitkontinuierlichem Profil in ein Vielfachschichtsystem führt über Gleichung (2.11) zuAusbreitungskonstanten, die mit feinerer Zerlegung, d.h. mit größerer Anzahl N derEinzelschichten, gegen die exakten Lösungen konvergieren. Die Konvergenz wird imfolgenden für das exakt lösbare Problem eines diffundierten Wellenleiters mitexponentiellem Brechungsindexverlauf gezeigt.


33

Hierzu wird folgende Struktur eines reellen Brechungsindexes betrachtet:

n xx

n n x a x( )

exp( / )=

<+ ⋅ − >

1 0

0

,

, S ∆

Hier ist nS der Brechungsindex des Substrats, ∆n der Indexsprung an der Oberflächeund a die Eindringtiefe des Profils im Substrat. Die Ortskoordinate x stellt die Tiefe imSubstrat dar. Der Halbraum x < 0 sei Luft mit dem Brechungsindex n = 1. Tief imSubstrat ( x a> 5 ) entspricht n x( ) dem Substratindex nS . Das Profil n x( ) sowie dieAnnäherung an den exakten Verlauf durch N Einzelschichten gleicher Dicke ∆d undstückweise konstantem Index ni ist in Abbildung 2.15 veranschaulicht. Für denBrechungsindex ni der i-ten Einzelschicht gilt:

n n x

x di i

i i (i 1, 2, ..., N)

== − ⋅ =

( )

( )1 2 ∆

0 1 2 3 4 5

∆d

nS

nS+∆n

n(x) = nS + ∆n e-x/a

n(x)

x / a

Abb. 2.15: Exponentieller Brechzahlverlauf im Substrat, angenähert durcheine Zerlegung der Schicht in N = 25 Einzelschichten gleicher Dicke ∆d .


34

Für Werte von nS 2.177= , ∆n = 0.09837 , a = µ2.22726 m bei einer Wellenlänge vonλ = 632 8. nm sind die effektiven Indizes (d.h. die Ausbreitungskonstanten β in Ein-heiten von k0 ) der ausbreitungsfähigen Moden für verschieden feine Zerlegungen(N=25, 50, 100, 200) berechnet worden. Zum Vergleich sind alle Werte in Tabelle 2.1zusammen mit den exakten Lösungen (aus [46]) dargestellt.

Tab. 2.1: Berechnete TE Modenspektren eines exponentiellen Brechzahlprofils

m neffm

(N=25)

neffm

(N=50)

neffm

(N=100)

neffm

(N=200)

neffm

(exakt)

0 2.24320 2.24275 2.24269 2.24268 2.24267

1 2.22187 2.22159 2.22154 2.22154 2.22153

2 2.20748 2.20740 2.20736 2.20736 2.20735

3 2.19710 2.19717 2.19715 2.19714 2.19714

4 2.18954 2.18970 2.18968 2.18968 2.18967

5 2.18415 2.18432 2.18431 2.18430 2.18430

6 2.18048 2.18062 2.18061 2.18061 2.18061

7 2.17822 2.17831 2.17830 2.17830 2.17830

8 2.17714 2.17717 2.17717 2.17717 2.17717

Es zeigt sich, daß für eine Zerlegung in 100 Schichten die Abweichung vom exaktenWert jeweils nur noch im Bereich 1 10 5× − liegt und somit eine hinreichende Genauig-keit erreicht wird. Deutlich auszumachen ist die Konvergenz der berechneten effektivenIndizes mit feiner werdender Zerlegung gegen den jeweils exakten Wert. So erhält manzum Beispiel bei der 0.ten Mode ( m = 0 ) folgende kontinuierliche Abnahme der Ab-weichung vom exakten Wert:

N 25 50 100 200

Abw. 53 10 5× − 8 10 5× − 2 10 5× − 1 10 5× −

Bei den Moden der höheren Ordnung ( m ≥ 1) konvergieren die Werte für die effektivenIndizes noch schneller als bei der 0.ten Ordnung. Schon bei einer Zerlegung in N=50Einzelschichten beträgt die Abweichung höchstens noch 1 10 5× − .

Die gleiche Übereinstimmung wird auch bei der Berechnung von Reflexionsspektrenvon Schichtsystemen mit kontinuierlichem Indexprofil erreicht. Da die Genauigkeit


35

einer Zerlegung davon abhängt, wie stark sich n x( ) mit x ändert, ist es sinnvoll, dieZerlegung abhängig vom Verlauf von n x( ) zu gestalten. Bereiche mit steilem Verlaufvon n x( ) können feiner diskretisiert werden als Bereiche mit eher flachem Verlauf.Dies hat zwar eine mit n x( ) variierende Schichtdicke der Einzelschichten zur Folge,reduziert aber bei gleicher Genauigkeit die Anzahl N der Einzelschichten und somit denRechenaufwand. Es hat sich gezeigt, daß für die in dieser Arbeit auftretenden Index-profile ausreichende Genauigkeit durch eine Zerlegung in N=100 Einzelschichtengleicher Dicke erreicht wird.

In der Praxis ist umgekehrt häufig die Problemstellung gegeben, aus gemessenenModenindizes oder Reflexionsspektren auf den Verlauf eines Brechzahlprofils zuschließen. Für sogenannte diffundierte Wellenleiter sind seit den 70er Jahren zahlreicheMethoden zur Lösung dieses inversen Problems entwickelt worden, welche hauptsäch-lich wieder auf die WKB-Näherung zurückgehen.[47-49] Analog liefert der Matrix-Formalismus eine Eigenwertgleichung für die Modenindizes einer wellenleitendenSchichtstruktur, die umgekehrt, im Falle bekannter Eigenwerte, zur Rekonstruktion desBrechzahlprofils herangezogen werden kann.

Ebenso beinhalten die Reflexionsmeßdaten eines Metallfilm verstärkten Leckwellen-spektrums genügend Information, um das Indexprofil in der dielektrischen Schicht zurekonstruieren. Aus dem Matrix-Formalismus läßt sich wie oben beschrieben eintheoretischer Ausdruck für die Reflektivität herleiten, welcher die Profilfunktion inAbhängigkeit einiger zu bestimmender Parameter enthält. Aus einer theoretischen An-passung an die Meßdaten ergeben sich schließlich die Parameter und somit dasBrechzahlprofil.Da sich der Brechzahlverlauf n x( ) einer Schicht hauptsächlich im Modenspektrumwiderspiegelt, ist die Genauigkeit der Profilbestimmung folglich von der Anzahl ver-messener Moden abhängig, wobei es gleich ist ob Wellenleiter- oder Leckmodenbetrachtet werden. Für Schichten, in denen aufgrund der Dimensionierung überhauptnur wenige Moden ausbreitungsfähig sind, ist somit eine Profilbestimmung kaummöglich.

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2. Optik an Vielfachschichten · Methode dar, mit der die theoretische Beschreibung von Reflexions- und Trans- ... Aus ihr gehen die verschiedenen Resonanzphänomene, wie geführte