21
Simone Meinardi, Barbara Barletta, Paul Nissenson, Donald Dubdub and Donald Blake University of California, Irvine ARCTAS Goal : better understand the factors driving current changes in Arctic atmospheric composition and climate, (1) transport of midlatitude pollution (2) boreal forest fires (3) chemical processes Observation of CFC replacements during the 2008 Arctic Research of the Composition of the Troposphere from Aircraft and Satellites (ARCTAS) field campaign.

Analytical System - World Meteorological Organization Joaquin Valley – SJV (red circles) San Diego (red +) Mexico border (blue +) 128 126 124 122 120 118 116 30 32 34 36 38 40 Longitude

  • Upload
    doquynh

  • View
    213

  • Download
    0

Embed Size (px)

Citation preview

Page 1: Analytical System - World Meteorological Organization Joaquin Valley – SJV (red circles) San Diego (red +) Mexico border (blue +) 128 126 124 122 120 118 116 30 32 34 36 38 40 Longitude

Simone Meinardi, Barbara Barletta, Paul Nissenson, Donald Dubdub and Donald Blake 

University of California, Irvine 

ARCTAS Goal : 

better understand the factors driving current changes in Arctic atmospheric composition and climate, 

(1) transport of mid­latitude pollution 

(2) boreal forest fires 

(3) chemical processes 

Observation of CFC replacements during the 2008 Arctic Research of the Composition of the 

Troposphere from Aircraft and Satellites (ARCTAS) field campaign.

Page 2: Analytical System - World Meteorological Organization Joaquin Valley – SJV (red circles) San Diego (red +) Mexico border (blue +) 128 126 124 122 120 118 116 30 32 34 36 38 40 Longitude

ARCTAS­A : April 2008 

ARCTAS­B : June­July 2008 

ARCTAS­CARB : 

4 flights – 617 cans 

Aircrafts : DC­8 / P­3 / B­200 

Deployments:

Page 3: Analytical System - World Meteorological Organization Joaquin Valley – SJV (red circles) San Diego (red +) Mexico border (blue +) 128 126 124 122 120 118 116 30 32 34 36 38 40 Longitude

Analytical System

Page 4: Analytical System - World Meteorological Organization Joaquin Valley – SJV (red circles) San Diego (red +) Mexico border (blue +) 128 126 124 122 120 118 116 30 32 34 36 38 40 Longitude

CH3Br Ethylbenzene 

3­Methyl­2­BuONO2 CH3Cl o­Xylene 

2­PeONO2 CCl4 p­Xylene 

3­PeONO2 C2Cl4 m­Xylene 

Limonene 2­BuONO2 C2HCl3 Toluene 

beta­Pinene n­PrONO2 CH2Cl2 Benzene 

alpha­Pinene i­PrONO2 CH3CCl3 n­Hexane 

Isoprene EtONO2 CHCl3 n­Pentane 

MeONO2 HCFC­141b i­Pentane 

Methanol CO HCFC­142b i­Butene 

Ethanol CH4 HCFC­22 1­Butene 

MAC DMS HFC­152a trans­2­Butene 

MVK CS2 HFC­134a cis­2­Butene 

2­Butanone OCS H­1301 n­Butane 

Acetone CHBr3 H­2402 i­Butane 

Acetaldehyde CHBr2Cl H­1211 Propene 

CHBrCl2 CFC­114 Propane 

HFC­365mfc CH2Br2 CFC­113 Ethyne 

HCFC­123 CH2ClCH2Cl CFC­11 Ethene 

HCFC­124 CH3I CFC­12 Ethane

Page 5: Analytical System - World Meteorological Organization Joaquin Valley – SJV (red circles) San Diego (red +) Mexico border (blue +) 128 126 124 122 120 118 116 30 32 34 36 38 40 Longitude

­126  ­124  ­122  ­120  ­118  ­116 

32 

34 

36 

38 

40 

42 

44 

Longitude 

Latitude 

10 

12 

Altitude, km 

ARCTAS­CARB sampling 

Flights 12­15 + 16 + 24

Page 6: Analytical System - World Meteorological Organization Joaquin Valley – SJV (red circles) San Diego (red +) Mexico border (blue +) 128 126 124 122 120 118 116 30 32 34 36 38 40 Longitude

San Joaquin Valley – SJV (red circles) 

San Diego (red +) Mexico border (blue +) 

­128  ­126  ­124  ­122  ­120  ­118  ­116 30 

32 

34 

36 

38 

40 

Longitude 

Latitud

10 

12 

­123  ­122  ­121  ­120  ­119  ­118 31.5 

32.0 

32.5 

33.0 

33.5 

34.0 

31.5 

32.0 

­118  ­117.5  ­117  ­116.5  ­116  ­115.5  ­115 31.5 

32.0 

32.5 

33.0 

33.5 

34.0 

San Diego 

South Coast Air Basin –SCAB (within gray line) 

+ Los Angeles – LA area 

(red circles)

Page 7: Analytical System - World Meteorological Organization Joaquin Valley – SJV (red circles) San Diego (red +) Mexico border (blue +) 128 126 124 122 120 118 116 30 32 34 36 38 40 Longitude

­128  ­126  ­124  ­122  ­120  ­118  ­116  ­114  ­112 30 

32 

34 

36 

38 

40 

42 

44 

46 

Longitude 

Latitude 

9 Altitude, km 

Inflow – 60 samples – Flight 14 

Designed to capture air moving toward California, with minimal North American influence. 

They do not represent the regional background as they could be affected by polluted air masses intercepted over the Pacific area,

Page 8: Analytical System - World Meteorological Organization Joaquin Valley – SJV (red circles) San Diego (red +) Mexico border (blue +) 128 126 124 122 120 118 116 30 32 34 36 38 40 Longitude

20 

40 

60 

80 

100 

1988  1992  1996  2000  2004  2008  2012  2016  2020  2024  2028  2032  2036  2040 

Non­A5  A5 

Non­A5 baseline: 1989*  A5 baseline: 2015 

* Baseline calculated as 1989 HCFC consumption + 2.8% of 1989 CFC consumption 

(%) 

Applicable to consumption HCFCs

Page 9: Analytical System - World Meteorological Organization Joaquin Valley – SJV (red circles) San Diego (red +) Mexico border (blue +) 128 126 124 122 120 118 116 30 32 34 36 38 40 Longitude

50 

100 

150 

200 

250 

­10  90  190  290  390  490  590 

LA  SCAB  San Diego  SJV  Mexico Border  clean air 

HCFC­142b (GWP 100yr : 2310) 407, 598, 780, 856 

20 

40 

60 

80 

100 

120 

140 

­10  90  190  290  390  490  590 

LA  SCAB  San Diego  SJV  Mexico Border  clean air 

HCFC­141b (GWP 100yr : 725) 237 

59 ± 137 pptv over LA area  20.1 ± 1.1 pptv inflow 

30 ± 16 pptv over LA area  19.7 ± 1.0 pptv inflow

Page 10: Analytical System - World Meteorological Organization Joaquin Valley – SJV (red circles) San Diego (red +) Mexico border (blue +) 128 126 124 122 120 118 116 30 32 34 36 38 40 Longitude

HFC­134a (GWP 100yr : 1430) 

INTEX­B ­ 2006 

20 25 30 35 40 45 50 55 60 65 

0  50  100  150  200 

HFC

­134a, pptv 

Stratospheric intrusion  Chinese Plumes Asian Plumes  Background US Plumes 

50 

100 

150 

200 

250 

300 

350 

400 

­10  90  190  290  390  490  590 

LA  SCAB  San Diego  SJV  Mexico Border  clean air 

HFC

­134a, pptv 

89 ± 77 pptv over LA area  46 ± 2 pptv inflow 

ARCTAS ­ 2008

Page 11: Analytical System - World Meteorological Organization Joaquin Valley – SJV (red circles) San Diego (red +) Mexico border (blue +) 128 126 124 122 120 118 116 30 32 34 36 38 40 Longitude

HFC­152a – 1,1­Difluoroethane 

GWP 100yr : 124 

42 ± 40 pptv over LA area  8.9 ± 5.0 pptv inflow 

50 

100 

150 

200 

250 

300 

350 

400 

450 

­10  90  190  290  390  490  590 

LA  SCAB  San Diego  SJV  Mexico Border  clean air

Page 12: Analytical System - World Meteorological Organization Joaquin Valley – SJV (red circles) San Diego (red +) Mexico border (blue +) 128 126 124 122 120 118 116 30 32 34 36 38 40 Longitude

HFC­152a – 1,1­Difluoroethane 1a – HFC­152a Mixing Ratios, pptv 1a – HFC­152a Mixing Ratios, pptv

Page 13: Analytical System - World Meteorological Organization Joaquin Valley – SJV (red circles) San Diego (red +) Mexico border (blue +) 128 126 124 122 120 118 116 30 32 34 36 38 40 Longitude

HFC­152a – 1,1­Difluoroethane 1b ­ HFC­152a Mixing Ratios, pptv 1b ­ HFC­152a Mixing Ratios, pptv

Page 14: Analytical System - World Meteorological Organization Joaquin Valley – SJV (red circles) San Diego (red +) Mexico border (blue +) 128 126 124 122 120 118 116 30 32 34 36 38 40 Longitude

0.005 – 0.01 [1] Australia 2004 

37 [2] Global 2006 

0.46 [1] Europe 1995­98 

0.8 [1] Europe 2000­01 

2 [1] Europe 2003 

16 [2] North 

America 2006 

2004 

2002­03 

Late ‘90s 

Year 

Global 

Global 

Global 

Location 

28 [1] 

20 ­ 22 [1] 4 [1] 

Emissions (Gg/yr) 

HFC­152a global emissions for the 1994­2004 period increased at a rate of about 14% per year. 

In 2008 global emission will be ~ 47 Gg/yr 

HFC­152a – Emissions from literature 

[1] Greally, B.R. et al., 2007 (and references therein). Journal of Geophysical Research, 112, D06308, doi:10.1029/2006JD007527. [2] Stohl, A. et al., 2009. Atmospheric Chemistry and Physics, 9, 1597.

Page 15: Analytical System - World Meteorological Organization Joaquin Valley – SJV (red circles) San Diego (red +) Mexico border (blue +) 128 126 124 122 120 118 116 30 32 34 36 38 40 Longitude

HFC­152a vs CO 

= 0.98 ± 0.05 Gg/yr – LA county ** CO emissions from LA county (CARB, 2009) 

0.57•10 ­3 mol HFC152a  66 (g/mol) HFC­152a  2•10 9 (g/day) CO  365 days/yr 

mol CO  28 (g/mol) CO ×  × × 

** 

mol CO  28 (g/mol) CO × 

20 

40 

60 

80 

100 

120 

140 

50  100  150  200  250  300  350 

CO, ppbv 

HFC

­152a, pptv 

slope = 0.57± 0.03 mmol/mol R 2 = 0.85

Page 16: Analytical System - World Meteorological Organization Joaquin Valley – SJV (red circles) San Diego (red +) Mexico border (blue +) 128 126 124 122 120 118 116 30 32 34 36 38 40 Longitude

The population data can be used to estimate HFC­152a emissions from the U.S. 

0.98 ± 0.05 Gg/yr (LA county) 

9.9•10 6  (population in LA county) 304•10 6  (U.S. population) × 

= 30 ± 1.5 Gg/yr (U.S.) = U.S. estimate for 2008 

0.005 – 0.01 [1] Australia 2004 

37 [2] Global 2006 

0.8 [1] Europe 2000­01 

2 [1] Europe 2003 

16 [2] North America 2006 

2004 

Year 

Global 

Location 

28 [1] 

Emissions (Gg/yr) 

U.S. Estimates

Page 17: Analytical System - World Meteorological Organization Joaquin Valley – SJV (red circles) San Diego (red +) Mexico border (blue +) 128 126 124 122 120 118 116 30 32 34 36 38 40 Longitude

Conclusions 1.  Several CFC replacements compounds were measured during the 

summer 2008 over California’s most significant source regions. 

2.  Both HCFCs and HFCs were highly were highly enhanced over the investigated areas, particularly in Southern California and, specifically, over Los Angeles. 

3.  Annual emissions of HFC­152a were estimated using the HFC­ 152a : CO ratio. 

4.  0.98 Gg/yr of HFC­152a were estimated from the LA County. 

5.  Using population data, the 2008 HFC­152 emissions from the United States were 30 Gg/yr (about 60% of the global emissions).

Page 18: Analytical System - World Meteorological Organization Joaquin Valley – SJV (red circles) San Diego (red +) Mexico border (blue +) 128 126 124 122 120 118 116 30 32 34 36 38 40 Longitude
Page 19: Analytical System - World Meteorological Organization Joaquin Valley – SJV (red circles) San Diego (red +) Mexico border (blue +) 128 126 124 122 120 118 116 30 32 34 36 38 40 Longitude
Page 20: Analytical System - World Meteorological Organization Joaquin Valley – SJV (red circles) San Diego (red +) Mexico border (blue +) 128 126 124 122 120 118 116 30 32 34 36 38 40 Longitude
Page 21: Analytical System - World Meteorological Organization Joaquin Valley – SJV (red circles) San Diego (red +) Mexico border (blue +) 128 126 124 122 120 118 116 30 32 34 36 38 40 Longitude

2.3  3.8  5.0  6.3  7.5  8.8  10.0  11.3  12.5  13.8  15.0  16.3  17.5  19.7 4.2 

10.0 

15.0 

20.0 

25.0 

30.0 

34.1 

1 ­ GULFNEWRAMP #2 [modified by barbara, 2 peaks manually assigned]  Int_Chan_5 2 ­ GULFNEWRAMP #7 [modified by barbara, 2 peaks manually assigned]  Int_Chan_5 mV 

min 

2 1  1 ­ Propene (B) ­ 4.605 

2 ­ Propane (B) ­ 4.748 

3 ­ CH3Cl (B) ­ 6.109 

4 ­ i­Butane (B) ­ 6.796 

5 ­ 1­Butene/i­Butene (B) ­ 7.637 

6 ­ n­Butane (B) ­ 7.927 

7 ­ 9.790 

8 ­ i­Pentane (B) ­ 9.945 9 ­ n­Pentane (B) ­ 10.552 

10 ­ 11.195 

11 ­ 2,2­Dimethylbutane (B) ­ 11.282 

12 ­ Cyclopentane (B) ­ 11.814 

13 ­ 2,3­Dimethylbutane (B) ­ 11.862 

14 ­ 2­Methylpentane (B) ­ 11.946 

15 ­ 11.998 16 ­ 12.086 

17 ­ 3­Methylpentane (B) ­ 12.201 18 ­ n­Hexane (B) ­ 12.502 19 ­ Methylcyclopentane (B) ­ 12.962 

20 ­ 2,4­Dimethylpentane (B) ­ 13.013 

21 ­ Benzene (B) ­ 13.352 

22 ­ Cyclohexane (B) ­ 13.510 23 ­ 2­Methylhexane (B) ­ 13.606 

24 ­ 2,3­Dimethylpentane (B) ­ 13.649 

25 ­ 13.713 

26 ­ 3­Methylhexane (B) ­ 13.744 

27 ­ 13.873 

28 ­ 13.915 

29 ­ 2,2,4­Trimethylpentane (B) ­ 13.958 

30 ­ n­Heptane (B) ­ 14.098 31 ­ Methylcylohexane (B) ­ 14.473 

32 ­ 2,3,4­Trimethylpentane (B) ­ 14.869 

33 ­ Toluene (B) ­ 14.949 

34 ­ 2­Methylheptane (B) ­ 15.049 

35 ­ 15.073 

36 ­ 3­Methylheptane (B) ­ 15.160 

37 ­ 15.186 

38 ­ n­Octane (B) ­ 15.502 

39 ­ Ethylbenzene (B) ­ 16.224 

40 ­ m/p­Xylene (B) ­ 16.328 

41 ­ o­Xylene (B) ­ 16.594 

42 ­ 16.662 

43 ­ n­Nonane (B) ­ 16.700 

44 ­ m­Ethyltoluene (B) ­ 17.275 

45 ­  ­ 17.318 

46 ­ 1,3,5­Trimethylbenzene (B) ­ 17.343 

47 ­ n­Decane (B) ­ 17.669 

48 ­ 1,2,3­Trimethylbenzene (B) ­ 17.909 

49 ­ n­Undecane (B) ­ 18.565