廃止措置等基盤研究・人材育成プログラム「遠隔操 …...2016/09/21 · TES型マイクロカロリーメータによる超ウラン元素高精度LX線スペクトル計測

TES型マイクロカロリーメータによる超ウラン元素高精度LX線スペクトル計測

廃止措置等基盤研究・人材育成プログラム

「遠隔操作技術及び核種分析技術を基盤とする俯瞰的廃止措置人材育成」

国立研究開発法人　日本原子力研究開発機構バックエンド研究開発部門　核燃料サイクル工学研究所

放射線管理部

中村　圭佑

2016/9/21第8回九州大学人材育成セミナー

超ウラン元素

超ウラン元素

•  ウランよりも原子番号が大きい元素•  基本的に天然に存在せず、人工的に生成　　　→例えば原子炉内におけるウランの中性子吸収反応

核燃料取扱施設において重要になるのはPu、Np、Am、Cm


核燃料取扱施設における超ウラン元素の測定の目的

工程管理•  燃料製造や使用済燃料再処

理の工程中の分析

　　→製品の品質を管理

核セキュリティ•  核検知・核鑑識

　　→核テロ等の脅威の予防

•  保障措置・計量管理　　→核燃料の不正利用の防止

放射線管理•  閉じ込め機能の確認　　→事業所内外において、核燃料物質の異常な漏えいがないことの確認•  放射線作業への反映　　→核燃料物質量から適切な防護具や作業内容を選定•  被ばく評価　　→異常事態における被ばく線量の算定・評価


超ウラン元素の被ばく評価

外部線源からの被ばく身体汚染による被ばく

創傷汚染による被ばく経口・吸入取込による被ばく

外部被ばく

内部被ばく超ウラン元素の多くがØ α線放出核種Ø γ線の放出率が低い（主にPu同位体）

Ø FPに比べ半減期が長い

内部被ばく評価が重要

[吸入に係る線量換算係数※]•  137Cs：3.9×10-9Sv/Bq•  239Pu：1.1×10-4Sv/Bq

※ICRPPubl.72より


内部被ばく評価

肺モニタ

傷モニタ鼻スミア

バイオアッセイ全身カウンタ

α線・β線を測定 X線・γ線を測定


超ウラン元素に係る内部被ばく評価の特徴と課題（１）

鼻スミアØ 作業者自身による試

料採取Ø 定量性を求めるので

はなく、内部取込の有無の判断に使用

バイオアッセイØ 数日（通常は5日）に

渡る継続的な試料採取が必要

Ø 試料採取後に化学的な分離操作が必要

鼻スミア

バイオアッセイ

α線・β線を測定


超ウラン元素に係る内部被ばく評価の特徴と課題（2）

肺モニタ

傷モニタ

全身カウンタ

X線・γ線を測定

Ø X線・γ線を半導体検出器等により測定

Ø 比較的迅速に結果を得ることができる

Ø γ線の放出率の低いPu同位体の場合はLX線を測定

　 239Pu 241Am

KX 0.012 0.026

LX 4.6 26

γ 0.059 39 2016/9/21第8回九州大学人材育成セミナー

超ウラン元素に係る内部被ばく評価の特徴と課題（3）

Energy [keV]EmissionProbability

Energy [keV]EmissionProbability

Lα2 13.76 0.0170 13.44 0.0019Lα1 13.95 0.1490 13.62 0.0169Lβ1 17.75 0.0837 17.22 0.0140Lβ3 17.99 0.0123 17.45 0.0010Lγ1 20.78 0.0192 20.17 0.0032Lγ3 21.34 0.0039 20.72 0.0003

LX-ray

241Am 239Pu

Ø 単一核種のみでもエネルギーが近接Ø 混在する他の超ウラン元素により複雑なスペクトルとなる

• Puと子孫核種として同伴する241AmのLX線成分


LX線成分が近接しているためスペクトルが重なるØ よりエネルギー分解能の高い検出が必要

半導体検出器による超ウラン元素LX線スペクトル測定


超ウラン元素LX線測定用の検出器

• 肺モニタや傷モニタに適用するための高分解能X線検出器

• 測定対象：10～25keVの超ウラン元素LX線• エネルギー分解能：ΔEFWHM<50eV

超伝導相転移端温度計（TransiPon　EdgeSensor：TES）型マイクロカロリーメータ


マイクロカロリーメータ

• X線エネルギー→温度上昇として測定

冷熱浴

X線光子

吸収体

温度計

熱リンク

ΔT=E/CT=ΔT exp(-t/τ0)

τ0=C/G

T：吸収体の温度 E：入射エネルギー C：吸収体の熱容量 G：熱リンクの熱伝導率


TES型マイクロカロリーメータ

• 超伝導⇔常伝導の急激な抵抗値の変動を温度計として利用

• 感度：

• エネルギー分解能：温度T

抵抗R 常伝導

超伝導

～mK半導体温度計：≦10 TES：～100

TdRd

loglog

=α

α/355.2 2CTkE BFWHM ∝Δ

極低温で優れた分解能（数[email protected]）2016/9/21第8回九州大学人材育成セミナー

電熱フィードバックによる安定性• どのようにして、わずか数mKの超伝導-常伝導転

移領域において安定性を保持するのか？Ø 電熱フィードバック

温度T

抵抗R

動作点温度上昇

フィードバック

TES

RTE

S

バイ

アス

電流

源

シャ

ント

抵抗

R

s•  Rs<<RTESによる疑似定電圧回

路で動作•  TESに通電し、超伝導-常伝導

転移領域に動作点を保持Ø X線の吸収Ø TES温度上昇Ø TES抵抗値上昇Ø 発熱量（P=V2/R）減少

動作点の安定化応答の高速化


測定回路

TES

シャント抵抗

電流源入力コイル SQUID

電流 I

磁束 φ

出力 V

•  TESと直列にコイルを接続•  コイルを貫く磁束の変化量をSQUIDで測定（SQUID（超伝導量子干渉素子）：高感度の磁束計）

入射エネルギー　　温度変化　　抵抗変化（TES)　　電流変化　　磁束変化　　電圧出力

　　　　E　　 ΔT　　 ΔR　　 ΔI　　 Δφ　　 ΔV


STEP1LX線測定用TES型マイクロカロリーメータの開発

STEP2 性能評価：超ウラン元素LX線の分光が可能か？Ø  核燃料取扱施設における核種の存在割合から、適用すべき超ウラン元

素　→Pu同位体、241Am、244Cm、237NpØ  標準線源等を用いて、測定試験を実施し、分光分析が可能であるか評価　　　　　　　　　　　　

STEP3-1 評価に用いるTRUから放出されるLX線放出率の実測データの整備Ø  現在の所半導体検出器による

評価のみ

STEP3-2 実用化に向けたLX-TESの大面積化TRUからØ  多ピクセル化による有感面積の

向上

STEP4実用機の導入

LX線高精度分光分析に向けた研究開発ステップ


LX線測定用TES型マイクロカロリーメータ

温度計（TES）

吸収体

Ø  Au：厚さ　5μmØ  面積　150×150μm2

Ø  LX線吸収効率　47～84%　　　

Ø  Ti/Auの二層構造Ø  厚さ　 Ti:50nm/Au:120nmØ  面積　350×350μm2

0 0.2 0.4 0.6 0.8

1

10 13 16 19 22 25

吸収

効率

エネルギー[keV]

84 %

47 %

Nb配線

温度計吸収体メンブレン SiNx：1µm

Si


RT曲線と感度

ü 転移温度：213 mK ü 転移幅:107 mK ü 常伝導抵抗：31.5 mΩ

電気抵抗温度依存性感度温度依存性

TdRd

loglog

=α

ü  220mK付近で30程度


LX線測定用全面吸収体 TES型マイクロカロリーメータ

ch1

ch3 ch4

ch2100µm(TES接触面)

200µm

160µm

100µm(TES接触面)

SiNx

Au：吸収体

Ta2O5

Au/Ti:TES

1 µm

5 µm

120/50 nm 100 nm

Au：吸収体

Au/Ti:TES Ta2O5

SiNx

TopView

SideView

•  改良型として開発•  吸収体→TESの伝熱経路を制限することで波形のばらつきを抑制


RT曲線と感度（全面吸収体型）

ch転移温度

(mK)転移幅(mK)

常伝導抵抗(mΩ)

1 127.6 2.8 1222 127.2 2.4 1303 127.6 2.2 130

ü 標準型に比べ転移温度が低く感度が大きい

Ø 高いエネルギー分解能に期待


SQUID出力とバイアス電流の関係

•  SQUID出力（縦軸）：TESに流れる電流の大きさを表す•  バイアス電流（横軸）：シャント抵抗を含むTES回路全体に流れる電流•  バイアス電流を小さくすることによりTESの発熱小さくし、TESの温度を下げる•  転移領域内の任意の点（常伝導時の抵抗値の30%程度の点）を動作点として設定

TES RTES

バイアス電流源

シャント抵抗 Rs

常伝導

超伝導

転移領域冷熱浴温度

80mK


冷凍システムGMクーラー

希釈冷凍機

GMクーラー分離型無冷媒希釈冷凍機Ø 予冷にGM（Gifford-McMahon）サイクルを利用Ø 寒剤（液体He）フリーの希釈冷凍機Ø 振動に起因する雑音を低減Ø 冷却能力：20µW@100mK,最低到達温度：60mK


測定装置セットアップ希釈冷凍機

TESホルダ

SQUID SQUIDコントローラー

SIIナノテク社製

デジタイザAcqirisDP308

温度コントローラーLakeshore370ACResistaceBridge

制御

電圧信号

電流源（内蔵）TES電流


使用線源

線源強度構造外観配置

Pu-239 100kBq 樹脂封入線源

冷凍機外

Am-241 370kBq アクリル封入線源

冷凍機外

Cm-244 10kBq 電着線源冷凍機内

Np-237 200Bq 電着線源冷凍機内

冷凍機外

Be窓

TES

線源

冷凍機内

TES

線源

冷凍機コールドステージ

冷凍機コールドステージ

ü  線源の構造に応じて冷凍機内又は外に配置ü  核種毎に個別に測定を実施


信号処理について

•  LX線パルス信号は以下の手順で処理しスペクトルを取得し、LX線用TESの性能評価を実施

① 吸収体におけるイベントの選別② 最適フィルタ処理を行い波高値を取得③ 冷熱浴の温度ゆらぎに対する補正を実施④ パルス波高スペクトルから主要ピークを用いて

エネルギー校正を実施⑤ LX線エネルギースペクトル取得⑥ フォークト分布によるフィッティング


①吸収体イベントの選別

330～600µs8～24µs

吸収体イベントTESイベント

減衰時定数の大きさによりTESイベントと吸収体イベントを弁別→吸収体イベントのみを抽出


②最適フィルタ処理•  周波数空間において検出パルスD(f)が真のパルスM(f)の定数

倍とノイズN(f)から構成されていると仮定

•  D(f)とM(f)との差を最小にする振幅Aを最小二乗法で決定

)()()( fNfMAfD +×=

0.0000001

0.00001

0.001

0.1

10

1000

100 1000 10000 100000 1000000

Output[mV/Hz]

Frequency[Hz]

検出信号の周波数スペクトル

真パルスの周波数スペクトル

ノイズの周波数スペクトル

-150-100-50050100150

0 1000 2000 3000 4000 5000

a.u.

samples0.01

0.1

1

10

100

1000

100 1000 10000 100000 1000000

Output[mV/Hz1/2]

Frequency[Hz]

dttTtDAf

∫=max

0)()(


③冷熱浴の温度ゆらぎに対する補正

拡大

SQUID出力のベースラインと波高値の関係

SQUID出力のベースライン

ベースラインと波高値に相関がある→冷熱浴の温度ゆらぎによりTES動作点が影響を受けた


④エネルギー校正241Am測定時のエネルギー校正曲線

CuKα1,2

NpLα1

NpLγ1

NpLβ1

γ-ray

γ-ray

高いエネルギーほどズレが大きくなる→TES感度の温度依存性を反映している

感度-温度依存性


⑤LX線エネルギースペクトル

Np-237→α+Pa-233→β+U-233（放射平衡）

Am-241→α+Np-237

0

50

100

150

200

12 14 16 18 20 22

Coun

ts/20eV

Energy[keV]

Cm-244→α+Pu-240

Pu-239→α+U-235

0

50

100

150

200

250

12 14 16 18 20 22

Coun

ts/20eV

Energy[keV]

0

50

100

150

200

250

300

350

12 14 16 18 20 22

Coun

ts/20eV

Energy[keV]

0

50

100

150

200

250

12 14 16 18 20 22

Coun

ts/20eV

Energy[keV]

ULα1

ULα2ULβ2,15

ULβ5

ULβ1

ULγ1ULγ6

NpLα1

NpLα2 NpLβ2,15

NpLβ4

NpLβ1

ULγ1 ULγ6

NpLβ3

PuLα1

PuLα2 PuLβ2,15

NpLβ5 NpLβ1

ULγ1

PaLα1

PaLα2

ULα1ULβ2,15

PaLβ1

PaLγ1PaLβ2,15ULβ1

ΔEFWHM：67eVΔEFWHM：34eV

ΔEFWHM：62eV ΔEFWHM：41eV

ü  ΔEFWHM（最良)：30～70eVにて取得→核種毎に主要な成分の弁別を確認ü  Np線源のみB.G.が高い→線源を冷凍機内に入れたことによりβ線による

制動放射線を検出したと思われる 2016/9/21第8回九州大学人材育成セミナー

⑥フォークト関数によるフィッティング•  LX線は自然幅10～30eVを有するローレンツ分布 •  検出器の応答はガウス分布　　　　→フォークト分布（ローレンツ分布とガウス分布の畳み込み）


核燃料溶液成分への適用に関する考察取得したスペクトルについて核燃料溶液中の超ウラン元素組成を加味してスペクトルを重ね合わせ

[超ウラン元素組成比]Ø  工程運転から約10年経過した再処理施設のPu溶液を想定Ø  核種は主要Pu同位体（Pu-238、Pu-239、Pu-240）、Am-241を考慮Ø  LX線放出割合に係るPu同位体/Am-241比は概ね1

12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22

Coun

ts/20eV

Energy[keV]

Am-241

Pu同位体主要LX線ピークにて、Pu同位体とAm-241の弁別が十分に可能であることを確認

ULα1

ULα2 ULβ2,15

ULβ1

ULγ1

NpLα1NpLα2

NpLβ2,15

NpLβ1

ULγ1NpLβ3


高放射性廃液成分への適用について同様に高放射性廃液中の超ウラン元素組成を加味して重ね合わせ

[超ウラン元素組成比]Ø 再処理施設に存在する代表的な

高放射性廃液を想定Ø 核種はAm-241、Cm-244、Np-237

、主要Pu同位体を考慮

核種 Bq存在比

LX線放出率(Total)

LX線放出比(Total)

Am-241 1 0.35 1

Cm-244 0.25 0.08 0.058

Np-237 0.01 0.59 0.017

Pu同位体 0.25 0.10 0.071

13 13.2 13.4 13.6 13.8 14 14.2 14.4

Coun

ts/20eV

Energy[keV]

Am-241

Cm-244

Np-237

Pu同位体

12 14 16 18 20 22

Coun

ts/20eV

Energy[keV]

Am-241

Cm-244

Np-237

Pu同位体

拡大 PaLα1

ULα1

NpLα2

PuLα1

NpLα1

強度比に違いがあっても弁別は可能2016/9/21第8回九州大学人材育成セミナー

さいごに

• 超ウラン元素による内部被ばく評価を目的として、LX線測定用TES型マイクロカロリーメータを開発

• 主要な超ウラン元素を用いた測定実験により、十分な性能を有することを確認

• 廃止措置を実施する上での、異常時への備えとして、本技術の適用を期待

• 他の超ウラン元素測定への応用についても検討を進める


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