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結果と考察
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樗木悠亮1、庄司靖2、宮下直也1、岡田至崇1
1東京大学2産業技術総合研究所太陽光発電研究センター先進多接合デバイスチーム
実験研究の目的
結論 参考文献
type-II 中間バンド型太陽電池に向けたGaAsSb/GaAs量子ドットの組成変調
CB
IBVB
CBO
GaAsxSb1-x/GaAs量子ドット (QD)
• 長キャリア寿命のtype-II型バンド構造 [2]
• バンド構造をAs組成xで制御 [3]
中間バンド (IB) 位置
伝導帯 (CB) オフセット
中間バンド型量子ドット太陽電池
理論変換効率 ６３％ (最大集光時) [1]
二段階光吸収によりバンドギャップ以下でも光励起
中間バンドを介した再結合
謝辞
1. GaAsSbの組成変調
• QDの組成測定は困難
→ GaAsSb薄膜を高分解XRDで測定
• As fluxを変えてMBEで成膜
2. GaAsSb/GaAs QD
• QDのバンド構造をnextnanoで計算 [4]
• 薄膜と同じAsフラックスでQDを成長
→ QDのキャリア寿命をTRPLで測定
1. GaAsSbの組成変調
As組成を6~58%の範囲で制御
• As fluxが0 PaでAs組成が0.06
→ チャンバー内の残留Asが混入
or GaAs buffer層のAsとGaSbのSbが置換
2. GaAsSb/GaAs QDの成長
• As組成増大 (Sb組成減少) によりバンド構造は
type-IIからtype-Iへ移行
• As組成増大により格子不整合が低減
→ QD密度が減少
• As組成58%ではQDが形成されず
低温時間分解PL低温PLの励起強度依存性
本研究はNEDO高性能・高信頼性太陽光発電の発電コスト低減技術開発（超高効率・低コストIII-V化合物太陽電池モジュールの研究開発）の委託の下で行われた。
■As組成6～58%のGaAsSb薄膜が得られ、量子ドットがAs組成38%まで形成された。
■シミュレーションにより、GaAsSb/GaAs 量子ドットのバンド構造はAs組成が38%程度
より増大するとtype-IIからtype-Iへ移行することが示された。
■キャリア寿命の長さはQDのPL発光ピークのブルーシフトの傾きに相関が見られた。
■As組成38%のQDはキャリア寿命が短く (2.34 ns) 、電子と正孔の空間的分離が弱い
可能性を示唆。
QD 成長条件
・成長温度：465℃・堆積量：2.3~6.0 ML・成長速度：0.10 ML/s・成長中断：1 min・Sb flux：8×10-6 Pa・As flux：0, 1×10-4 , 6×10-4 , 1×10-3 Pa
GaAsSb薄膜成長条件
・成長温度：465℃・堆積量：200 nm・成長速度：0.10 ML/ｓ・Sb flux: 8×10-6 Pa・As flux：0, 1×10-4 , 6×10-4 , 1.2×10-3 Pa
・励起波長 405 nm @5 K
・キャリア寿命の傾向は励起依存の傾き
の値に比例
→ As組成38%のGaAsSb/GaAs QDは
電子と正孔の空間的分離が弱い
10-50
20
40
60
80
100
As c
ompo
sitio
n(%
)
As flux (Pa)0 10-4 10-3
0.0
0.4
0.8
1.2
1.6
Ener
gy (e
V)
0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0Sb composition
Type-I Type-IIEe (GaAsSb)
CB (GaAs)
VB (GaAs)
Eh (GaAsSb)
2.0 2.5 3.0 3.5 4.0 4.5 5.0
0.9
1.0
1.1
1.2
Ener
gy (e
V)
Charge density1/3×105 (cm-1)
As 6%
As 16%
As 38%
Calc.
1 2 3 4 50.9
1.0
1.1
1.2
Ener
gy (e
V)
Excitation power1/3 (mW1/3)
As 6%
As 16%
As 38%
Ref: InAs/GaAs
Meas.
励起強度増大に伴い、
QDのPL発光ピークが
ブルーシフト
→ type-II型バンド構造
∝/
/
: 吸収係数: 輻射再結合係数
: GaAsSb高さ: GaAs膜厚
• ブルーシフトは励起強度
の1/3乗に比例 [5]InAs/GaAs
As 38%
As 16%
As 6%
slope Lifetime,
0.0064
0.0076
0.0034
<0.0001
5.31 ns
5.63 ns
2.34 ns
1.32 ns
QD Lifetime,
22.5 ns
23.2 ns
15.1 ns
13.5 ns
•Type-I型バンド構造→短キャリア寿命 (1.32 ns)
•Type-II型バンド構造•小さいCBオフセット→キャリア寿命減 (2.34 ns)
•Type-II型バンド構造•CBオフセット減少→長キャリ寿命 (5.63 ns)
•Type-II型バンド構造→長キャリア寿命 (5.31 ns)
As 6%
As 16%
As 38%
Ref: InAs/GaAs (type-I)
GaAsxSb1-x/GaAs (type-II)
[1] A. Luque and A. Marti, Phys. Rev. Lett. 78, 5014 (1997).[2] C.-C. Tseng et al., IEEE J. Quantum Electron. 47, 335 (2011).[3] M. Kunrugsa, J. Phys. D: Appl. Phys. 51, 225101 (2018).[4] https://www.nextnano.de/nextnanoplus[5] N. N. Ledentsov et al., Phys. Rev. B 52, 14058 (1995).
0 Pa 1×10-4 PaAs flux 6×10-4 Pa
RSMGaAs(224)
1×10-3 Pa
AFM1×1 μm2
バンド構造
組成
QD密度 No QDs3.13×1010 cm-2 2.97×1010 cm-2 1.08×1010 cm-2
GaAs
60
66
68
70
72
Qy×1
0000
00(rl
u)
-50 -48 -44Qx×1000000 (rlu)
-46-52
GaAs
60
66
68
70
72
Qy×1
0000
00(rl
u)
-50 -48 -44Qx×1000000 (rlu)
-46-52
GaAs
60
66
68
70
72
Qy×1
0000
00(rl
u)-50 -48 -44
Qx×1000000 (rlu)-46-52
GaAs
60
66
68
70
72
Qy×1
0000
00(rl
u)
-50 -48 -44Qx×1000000 (rlu)
-46-52
Detection wavelength1230 nm
Detection wavelength1200 nm
Detection wavelength1180 nm
Time (ns)0 20 40 60 80 100
Detection wavelength1010 nm
Cou
ntC
ount
Cou
ntC
ount
10
100
10
100
10
100
1001000
1000
10
1
1
1
1
This workMax = 60 %CB-VB = 1.42 eV CB-IB = 0.75 ~ 1.42 eV
63%
1.60.6
0.8
1.0
1.2
1.4
1.6
CB-
IB e
nerg
y ga
p (e
V)
CB-VB energy gap (eV)1.2 2.0 2.4 2.8
Effic
ienc
y (%
)
20
30
40
50
60
70
10
サンプルの構造
SI-GaAs(001) substrate
GaAs buffer 200 nm
GaAsSb 200 nm
サンプルの構造
i-GaAs buffer 200 nm
SI-GaAs(001) substrate
i-GaAs 150 nmaGaAsSb
QD
濡れ層(WL)
1007040201074210.70.40.20.1
800 1000 1200 1400 1600
PL In
tens
ity(a
rb. u
nits
)
Wavelength (nm)
20KWL QD
PL In
tens
ity
(arb
. uni
ts)
800 1000 1200 1400 1600Wavelength (nm)
20KWL QD
1100 1200 1300
PL In
tens
ity(a
rb. u
nits
)
Wavelength (nm)
20KWL QD
PL In
tens
ity
(arb
. uni
ts)
800 900 1000 1100 1200Wavelength (nm)
20K
GaAs
QD
