Upload
kawena
View
57
Download
0
Embed Size (px)
DESCRIPTION
Soutenance d’habilitation à diriger des recherches. Sources optiques cohérentes pour la spectroscopie. Développements de la microscopie de photodétachement. Cyril Drag. Laboratoire Aimé-Cotton. Présentation générale de mon activité de recherche. - PowerPoint PPT Presentation
Citation preview
Laboratoire Aimé-Cotton
Sources optiques cohérentes pour la spectroscopie. Développements de la microscopie de photodétachement.
Cyril Drag
Soutenance d’habilitation à diriger des recherches
Thèse 1997-2000 : La photoassociation d’atomes de césium froids. La formation et la caractérisation d’un nuage froid de molécules diatomiques de césium.
Présentation générale de mon activité de recherche
Sources optiques cohérentes pour la spectroscopie (Oscillateurs Paramétriques Optiques OPO ou lasers)Post-doc à l’ONERA
Développements de la microscopie de photodétachementChargé de recherche en 2002 au LAC
2000 2002 2004 2006 2008 2010
S. Bahbah
Sources cohérentes pour la spectroscopie 1/2 (coll. ONERA)
p
cs
PPLN
F. Bretenaker
J.M. MelkonianN. Forget C. Laporte
OPO impulsionnels (ns) à cavités duales
Blocage de modes actifs dans les OPO
A. Berrou et al, Appl. Phys. B 98, 217 (2010)
Projet en cours (RTRA) :OPO continu à cavités duales
A. DesormeauxI. Ribet A. Berrou B. Hardy
Thèse en cours :OPO picosecondesagiles par tour de cavité
C. Drag et al, Opt. Lett. 27, 1238 (2002)
N. Forget et al, Opt. Lett. 31, 972 (2006) J.M. Melkonian et al, Opt. Lett. 32, 1701 (2007)
M. Lefèbvre, E. Rosencher A. Godard M. Raybaut J.M. MelkonianONERA
ONERA / LAC
LAC
L. Cabaret
Sources cohérentes pour la spectroscopie 2/2
F. Bretenaker
OPO continu visible à grande longueur de cohérence (manipulation cohérente d’ions)
Chaîne lasers impulsionnelle monomode accordable (salle blanche)
S. Bahbah D. Paboeuf
Pompe
SHG-OPO
kHz
kHz
SHG 585-678 nm
MgO:PPSLT
BBO
Signal 876 - 975 nm
Pompe
532 nm
S. Bahbah et al, Opt. Lett. 31, 1283 (2006)T.H. My et al, Opt. Lett. 33, 1455 (2008)
O. Mhibik et al, Opt. Lett. 35, 2364 (2010)
2000 2002 2004 2006 2008 2010
T.H. MyJ.M. Melkonian O. Mhibik
Développements de la microscopie de photodétachement
Qu’est ce que c’est ? Comment ça fonctionne ?
Effectuer des mesures
Source d’ions négatifs
Détection en position des électrons (arrivées « simultanées »)
Laser continu Excitation impulsionnelle (ns) monomode
Affinités électroniques (la plus grande précision au monde)
Réaliser des développements expérimentaux
Influence du champ électrique sur les mesures
Répondre à des problématiques
Construction du déphasage
Influence du champ magnétique sur les interférogrammes
Expériences en cours : que voir avec le microscope ?
Mise en évidence d’effets de rediffusion par le cœur ?
Microscopie de photodétachement impulsionnelle
Equipe microscopie de photodétachement
Christophe Blondel (DR2)
Cyril Drag (CR1)
Christian Delsart (PU émérite)
Ramon PelaezSophie Kröger
Walid Chaibi Simon CanletFabienne Goldfarb
Mickael Vandevraye
2000 2002 2004 2006 2008 2010
+ soutien des services techniques et administratifs du LAC
Principe : I.I. Fabrikant, JETP 52,1045 (1980)Y.N. Demkov et al., JETP Lett. 34, 403 (1981)
Microscopie de photodétachement : C. Blondel et al., Phys. Rev . Lett. 77, 3755 (1996)
Microscopie de photoïonisation C. Nicole et al., Phys. Rev . Lett. 88, 133001 (2002)
Microscopie de photodétachement en champ magnétique :W. Chaïbi et al., Eur. Phys . Lett. 82, 20005 (2008)
Microscopie de photodétachement : principe & intérêt
-Intérêt fondamental : interférences électroniques sans division matérielle du front d’onde. On observe un des plus grands interfranges obtenu avec des ondes de matière.
- Application : mesure de l’énergie d’éjection de l’électron en comptant le nombre d’anneaux
F
z0
a
ionnégatif A-
atomeneutre A
h
Électron lié sur orbitale p onde électronique s
petit : Loi de seuil de Wigner
2
12
~l
A-(l’) + h A + e- (,l)
photon
électron
ion négatif
Le photodétachement : source cohérente d’électrons libres
Règles de sélection :
Moment cinétique : l = +/- 1
photonion négatif
Recouvrement
des demi-ondes
haute et basse
F
grandissementa
zo2
F
= const
= 2a
az
Le photodétachement en champ électrique
Interprétation semi-classique
2
2,,
iWiW
eeErErn
F
ir
r
Quelles trajectoires classiques ont cette propriété ? Celles dont l’énergie totale est E, égale à
Approximation semi-classique = condition phase stationnaire
Phase associée : ErrWTETrrS iclicl ,,1
,,1
0),,(
T
TrrS icl
T+,W+
T-,W-
Formulation Feynman (source stationnaire d’énergie ) :
0
),,(, dTeetr
TrrSTi
ti
f
iclf
où T = tf-ti
M.L. Du and J.B. Delos, Phys. Rev. A 38, 1913 (1988) C. Blondel, S. Berge et C. Delsart, Am. J. Phys. 69, 810 (2001)C. Bracher et al., Phys. Lett. A 347,62 (2005)
0
),;,(, i
ti
iiff dtetrtrKtri
Trajectoires physiques
Filtre de Wien
Jet d’ions d’environ 1 mm, quelques 100 pAénergie cinétique du jet : 300 eV 60 à 80 km.s-1
hauteur de “chute” : z0 = 0,514 mF entre 150 et 450 V/m
Jet d’ions, colonne de champ électrique et détection
xy
détecteur : largeur à mi-hauteur 65 µm1 électron toutes les 0,1 ms à 1 ms (amplification + codage)
Source d’ionsLaser
Rmax = 0,5 - 2,2 mm
= 0,3 - 1,8 cm-1 (1 cm-1 ~ 120 µeV)
i = 25 - 134 µm N = 1 – 9
= 596885.3 pm F=258.6 V/m de 2 à 2000 s
jet d’ions
miroir de renvoi détecteur
Laser à colorant
photoélectrons
F
Acquisition en double passage (effet Doppler)
= 535 à 710 nm P = 100 à 400 mWStabilité < 10 MHz sur 30 min mesurée ~ 2.10-8
Remarque :vitesse d’entraînement-trajectoire paraboliquede l’enveloppe
Développements de la microscopie de photodétachement
Qu’est ce que c’est ? Comment ça fonctionne ?
Effectuer des mesures
Source d’ions négatifs
Détection en position des électrons (arrivées « simultanées »)
Laser continu Excitation impulsionnelle (ns) monomode
Affinités électroniques (la plus grande précision au monde)
Réaliser des développements expérimentaux
Influence du champ électrique sur les mesures
Répondre à des problématiques
Construction du déphasage
Influence du champ magnétique sur les interférogrammes
Expériences en cours : que voir avec le microscope ?
Mise en évidence d’effets de rediffusion par le cœur ?
Microscopie de photodétachement impulsionnelle
Source d’ions négatifs (maison)
Décharge à cathode chaude
Mélange gazeux
I ~ 10 A U ~ 60 V U ~ -1200 V
« Gaz ou sels » Attachement dissociatife- + AB -> A- + B
Source d’ions négatifs (commerciale NEC)
Source à spallation par ions de césium
Cathode (5 kV)
Extracteur (10 kV)
Lentille (-5 kV)
Ralentisseur(+13,8 kV)
Jet d’ions sous 1,2 kV
R. Middleton, Nucl. Instrum. Meth. Phys. Reas. 214, 139 (1983)
G.D. Alton, Rev. Sci. Instr. 65, 1141 (1994)
Développement d’une baie d’alimentation spécifique (SEFELEC)
Adaptations de mécanique et d’optique électrostatique
Nombreux développements technologiques pour les spectromètres de masse (~Mvolts) : Laboratoire de Mesure de Carbone 14 (CEA Saclay)
Jets de S-, Au-, P- et K- d’intensité comprise entre 10 pA et 1 nA
« Negative Ion Cookbook» de Middleton (~ 80 espèces atomiques)
Pompe QCW20 Hz, 515 nm
Ti:SaQCW, 150 µs
He-Ne stabilisé2 polarisations Sigmamètre Q-CW
Lambdamètre WSUprécision +/- 0.74 mK
Pompe Nd:YAG doublé25 mJ @ 532 nm
Ti:Sa pulsé~ 10 mJ @ 810 nm
BBO
~ 1 mJ @ 405 nm 15 nsL. Cabaret and C. Drag, Eur. Phys. J. Appl. Phys. 37, 65 (2006)
L. Cabaret, Appl. Phys. B 94, 71 (2009)
Chaîne pulsée monomode du LAC (Louis Cabaret)
A. Fix and R. Wallenstein, JOSA B 13, 2484 (1996)
10 15 20 25 30 35
0
2
4
6
8
10
Ener
gie
tota
le é
mis
e pa
r le
Ti:S
a [m
J]
Energie de pompage [mJ ]
0 10 20 30 40 50 60-50
-40
-30
-20
-10
0
10
20
30
40
50
- 0 [M
Hz]
Temps [min]
0= 809.769284 nm
Variance = 9,5 MHz
Faisceau d’injection
Faisceau pompage(532 nm)
Sortie
cristalTi :sapphire
Miroircoupleur
Monture piézo-électrique
La source est monomode. On mesure, avec peu de résolution temporelle, la fréquence centrale de l’impulsion. Qu’en est-il de la largeur spectrale de l’impulsion ? Est-elle limitée par transformée de Fourier ? La fréquence évolue-t-elle durant l’impulsion?
Questions pour la spectroscopie :
Laser impulsionnel Ti:Sa
L. Cabaret and C. Drag, Eur. Phys. J. App. Phys. 51, 20702 (2010)
4 prismes à angle de Brewster
..])(exp[ 00 cctiEE mCW ..)](exp[)( 01 ccttitEE p
dt
tdtfinst
)()2()( 1
RF ~ 200 MHz
+1
Acousto-optiqueSignal de battement+ moyennage détecteur
)](cos[)(2)( 22210 tttEEtEEEEV mpCWpCWPD
M.S. Fee, K. Danzmann and S. Chu, Phys. Rev. A 45, 4911 (1992)
Caractérisation de l’impulsion par hétérodynage
-1,0x10-8 0,0 1,0x10-8 2,0x10-8 3,0x10-8 4,0x10-8
Temps (s)
-30
-20
-10
0
10
20
30
Décalage [MHz]
Tirage en fréquence durant l’impulsion :
= 810 nm
N. Melikechi et al., J. Opt. Soc. Am. B 11, 2402 (1994)
Le pompage change la densité de population (gain)
Variation de l’indice (car ’ et ’’ de la susceptibilité sont liés)
Décalage de la fréquence
M.S. Bowers et al., J. Opt. Soc. Am. B 11, 2266 (1994)
Rôle de la cavité + laser d’injection Glissement + décalage < 1 mkPureté spectrale compatible avec le photodétachement
Hétérodynage : résultats
-10 0 10 20 30Temps (ns)Pu
lse re
cons
titué
-30-20-100102030 Fréquence (M
Hz)
Signa
l de b
attem
ent
écranphosphore
MCP pulsée
CCD Zoom optique
F
électronsI
Laser UV 15 ns405 nm, 500 µJ 40 Hz, ~ 30 kW10-100 e-
100 mstemps exposition Paquets d’e- :
10 - 100
Détection des électrons en régime en impulsionnel
Exemple en CW
(1 e- / ms)
accumulation directe
accumulation+ barycentrage
barycentrage
Développements de la microscopie de photodétachement
Qu’est ce que c’est ? Comment ça fonctionne ?
Effectuer des mesures
Source d’ions négatifs
Détection en position des électrons (arrivées « simultanées »)
Laser continu Excitation impulsionnelle (ns) monomode
Affinités électroniques (la plus grande précision au monde)
Réaliser des développements expérimentaux
Influence du champ électrique sur les mesures
Répondre à des problématiques
Construction du déphasage
Influence du champ magnétique sur les interférogrammes
Expériences en cours : que voir avec le microscope ?
Mise en évidence d’effets de rediffusion par le cœur ?
Microscopie de photodétachement impulsionnelle
Si-
R
j
F = 427 Vm-1
= 0,926 ± 0,002 cm-1
C. Bracher et al., Am. J. Phys. 66, 38 (1998)
qFz
RmqFAiRj
0
2
32
2
4
2)(
F = 423 Vm-1
= 1.2 cm-1
Analyse quantitative et spectrométrie électronique
Fq
m 2/3
0 3
24
Convolutions :- énergétique (50 mk)- spatiale (100 µm)
Modèle de l’électron libre
Nombre d’anneaux
h est mesurée3/2/F est donné par l’ajustement (l’effet Doppler est pris en compte)
Espèce neutre
h
eA
Ion négatif
Mesure d’affinités électroniques : précision interférométrique
Elément Précision [µeV]
eA [cm-1] Technique onde Ref.
Soufre 0,6 16 752,9573 Microscopie (CW) S LAC (2010)
Silicium 0,7 11 207,246 Microscopie (CW) S LAC (2010)
Oxygène 0,9 11 784,676 Microscopie (CW) S LAC (2010)
Fluor 2,5 27 432,451 Microscopie (CW) S LAC (2001)
Brome 3 27 129,17 Seuil (ns) S LAC (1989)
Iode 3,8 24 672,87 Microscopie (ns) S LAC (2009)
Tellure 7 15 896,18 Seuil (ns) S Hanstorp (1996)
… … … … … …
Hydrogène 18 6 082,99 Seuil (ns) p Lineberger (1991)
http://en.wikipedia.org/wiki/Electron_affinity_data_page
onde s
onde p
Q3(5)Q3(4)Q3(3)Q3(2)Q3(1)
Q3 (6) Q3(7)
R3(0)Intensité relative
Un exemple de spectroscopie multi-seuils : les molécules
C. Delsart, F. Goldfarb and C. Blondel, Phys. Rev. Lett. 89, 183002 (2002)OH A(OH) = 14 740,982(7) cm-1 J. Chem. Phys. 122, 014308 (2005)SH A(SH) = 18 669,543(12) cm-1 J. Mol. Spec. 239,11 (2006)P.A. Schulz et al., J. Chem. Phys. 77, 1153 (1982)
Une limitation des mesures : la connaissance du champ électrique
Zone d’interaction
Epaisseur des plaques :inhomogénéités de l’ordre du % entre les plaques
Environnement :“carcasse” à un potentiel différent
F
2/3Nombre d’anneaux
Imprécision sur la distance entre les plaques
La solution actuelle
11284,353
11284,355
11284,357
11284,359
11284,361
11284,363
11284,365
11284,367
éner
gie
seui
l (cm
-1)
énergie cinétique moyenne (cm-1)
Exemple du SiF
F
3
2
KAF
FAA eee
3
2)(
Blondel et al., Eur. Phys. J. D33, 335 (2005)
Une autre solution :Microscopie de photodétachement à 2 couleurs (vernier)- permet de déterminer à la fois et F, mais avec une moins bonne précision sur - temps de calculs beaucoup plus longs (facteur 10)
Drag et al., Opt. Comm. 275,190 (2007)
Développements de la microscopie de photodétachement
Qu’est ce que c’est ? Comment ça fonctionne ?
Effectuer des mesures
Source d’ions négatifs
Détection en position des électrons (arrivées « simultanées »)
Laser continu Excitation impulsionnelle (ns) monomode
Affinités électroniques (la plus grande précision au monde)
Réaliser des développements expérimentaux
Influence du champ électrique sur les mesures
Répondre à des problématiques
Construction du déphasage
Influence du champ magnétique sur les interférogrammes
Expériences en cours : que voir avec le microscope ?
Mise en évidence d’effets de rediffusion par le cœur ?
Microscopie de photodétachement impulsionnelle
Construction du déphasage
Extremum de différence de phase = phase accumulée le long de l’ orbite fermée (J. Delos)
z0
a
Champ non uniforme
La différence de phase est robuste car elle se construit dans une zone de l’espace très réduite.
TW qF
mqFmVT 222
FqmW 2/32
34
0
Que devient l’interférogrammedans un champ électrique non uniforme ?
L’orbite fermée de l’électron se propageant en champ électrique uniforme, a une longueur égale à 2 fois la hauteur de remontée (paramètre a)
L’extremum de différence de phase se déduit du temps de parcours de l’orbite fermée :
Il s’agit de la trajectoire qui ramène l’électron à l’origine
Tant que le champ reste à peu près uniforme dans la zone de l’orbite fermée, l’extrémum de la différence de phase reste sensiblement le même.
Mouvement des électrons modifiés : blindage de l’expérience avec du µ-métal
-0.5
0
0.5
-0.3-0.2-0.100.10.20.30.4-0.7
-0.6
-0.5
-0.4
-0.3
-0.2
-0.1
0
Rayon (mm)
Hau
teur
(m
)
-1 -0.5 0 0.5 1 1.5 -2
0
2
-0.7
-0.6
-0.5
-0.4
-0.3
-0.2
-0.1
0
Rayon (mm)
Hau
teur
(m
)
F
F
B
Microscopie de photodétachement en champ magnétique : position du problème
Problème des directions :
Problème du module :
F parallèle à B; F perpendiculaire à B; F et B quelconque
Temps caractéristique : .
2
cyclk
kT
où
m
qBLcycl 2.
T<T<Tk : trajectoires peu perturbées par la force de Lorentz T<Tk~ T : refocalisation
T (diff. de temps de chute) ~ 500 ps Tmoyen ~ 150 ns
Pas de calcul exact dans le cas général
µT 0,05B !anneaux 2)( AN :
S
SdBe
rdrAe
.).()(
0)( BBSe
B
z
a
F z0
Détecteur
/ cliWea
chemincheminchemin... rdrAerdprdPWcl
Phase géométrique
Phase magnétique
La variation de la phase d’interférence à l’ordre 1 est (la courbure des trajectoires variant aussi à l’ordre 1 en B) :
Champ magnétique transverse (champ faible)
Le déplacement des franges est extrêmement sensible
Bobines en configuration de Helmholtz
jet d’ion négatifs
détecteur
23 cm
42 cm
laserLe nombre d’anneaux est le même
L’enveloppe de la figure d’interférence se déplace sous l’effet de la force de Lorentz
frangesenveloppe rr
= 83.5(2) eV, F=291 V/m
Champ magnétique transverse : expériences
B = 1,1 µT
17,7(1) rad
B = 1,3 µT
18,1(1) rad~ 2 m
W. Chaibi et al., Eur. Lett. 82, 20005 (2008)
17,9(1) rad
B ~ 0 µT
donc les franges se déplacent aussi !!
Champ magnétique transverse : était-ce évident ?
Point de vue théorique : était-ce démontré ?
Point de vue expérimental :
déphasage et déplacement par un
gradiant de champ électrique
Feynman, Lectures on Physics, Tome 2
F. Shimizu, K. Shimizu and H. Takuma, Jpn. J. Appl. Phys. 31, L436 (1992)
Erreur signalée sans démonstration
Quelques calculs dans des cas particuliers(bande de champ)
T.H. Boyer, Am. J. Phys. 40, 56 (1972)
R.G. Chambers, Phys. Rev. Lett. 5, 3 (1960)
T.H. Boyer, Phys. Rev. D 8, 1679 (1973)
D.H. Kobe, Ann. Phys. 123, 381 (1979)
La phase est invariante par rapport au cas d’un champ magnétique nul
Kramer, Bracher, Kleber, Europhys. Lett. 56, 471 (2001)
Résolution exacte quantique (fonction de Green)
Microscopie de photodétachement en champ magnétique : B//F
jet d’ion négatifs
détecteur
solénoïde
2 m
23 cm
42 cm
13 cm
laser
B = 137.5 µT
F ~ 291 V/m
B = 1.9 µT B = 27.8 µT B = 56.1 µT B = 82 µT B = 110.4 µT
= 596.89122 nm
W. Chaibi et al., Eur. Phys. J. D 58, 2973(2010)
Robustesse des interférogrammes vis à vis du champ magnétique
Les mesures d’affinités électroniques sont indépendantes du champ magnétique
16752.955
16752.960
16752.965
16752.970
16752.975
16752.980
16752.985
16752.990
0.42 0.44 0.46 0.48 0.50 0.52 0.54 0.56 0.58 0.60 0.62 0.64 0.66
Em(cm-1)
eA
(cm
-1)
Sans B ou Bperp.
Lam bda cte,différents B//
B//(50,7 m A)F=255V/m
B//(50,2 m A)F=291V/m
B//(74.7 ou 0 m A)F=291V/m
Champ magnétique : conclusion
Développements de la microscopie de photodétachement
Qu’est ce que c’est ? Comment ça fonctionne ?
Effectuer des mesures
Source d’ions négatifs
Détection en position des électrons (arrivées « simultanées »)
Laser continu Excitation impulsionnelle (ns) monomode
Affinités électroniques (la plus grande précision au monde)
Réaliser des développements expérimentaux
Influence du champ électrique sur les mesures
Répondre à des problématiques
Construction du déphasage
Influence du champ magnétique sur les interférogrammes
Expériences en cours : que voir avec le microscope ?
Mise en évidence d’effets de rediffusion par le cœur ?
Microscopie de photodétachement impulsionnelle
Ion négatif
Atome excité
h
Atome
K- + h (Ti:Sa,triplé) K(n~30) + e-
F
ah
Modèle électron libre?Rediffusion par le cœur ?Collisions à basse énergie : e- / Rydberg (n ~ 30)
Que voir avec le microscope ?
Peut-on observer un déphasage qui dépend d’une propriété de l’atome ?
Photodétachement d’état excité ?Phosphore : changement de terme spectral
Photodétachement avec un laser impulsionnel, qui permet d’atteindre plus facilement les courtes longueurs d’onde?
Décharge à cathode chaude : jet d’ion d’iode très efficace (1 nA)Section efficace de détachement importanteSeuil de détachement accessible au système laser (Ti:Sa doublé : 405 nm)
2P3/2
F2 = 1
F2 = 2F2 = 3
F2 = 4
E ~ 0,14 cm-1
Microscopie de photodétachement en régime impulsionnel : Expériences avec l’iode
Pourquoi l’iode ?
eA(127I) = 24 672,87 (3) cm-1
= 3,059045 (4) eV
1980 1985 1990 2005 2010
3,05900
3,05905
3,05910
3,05915
e A (e
V)
Année
Interpolation peu précise +Incertitudes liées à l’excitation impulsionnelle :- décalage de entre les deux lasers- glissement en fréquence- durée finie de l’impulsion
R.J. Pelaez, J. Phys. B 42, 125001 (2009)
La microscopie de photodétachement permet une mesure interférométrique de l’énergie du photo-électron.Cette méthode est la plus précise pour la détermination d’affinité électronique.La meilleure précision obtenue, pour le soufre, est de 0,6 µeV soit 5 mk.
A l’ordre 1, la présence d’un champ magnétique longitudinal, même de l’ordre du champ terrestre, ne change pas le déphasage; le déphasage produit par le champ magnétique transverse est compensé par la force de Lorentz : l’interférogramme est inchangé.Les mesures d’affinités électroniques sont robustes vis-à-vis de la perturbationpar le champ magnétique.
Les photo-électrons peuvent être produits par une excitation pulsée (régime nanoseconde). Cette technique a permis une nouvelle détermination de l’affinitéélectronique de l’iode. Elle ouvre la voie au photodétachement d’états excités.
Conclusion
Microscopie de photodétachement en onde p
Photodétachement complet de H-Injection de neutres pour ITER (CEA + Artemis)
Perspectives
C. Bracher et al., Phys. Rev. A 67,43601 (2003)
onde s
onde p
Photodétachement en champ B
C. Greene, Phys. Rev. A 36, 4236 (1987)
Niveau de LandauEn = (n+1/2) hL
(divergence de )