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Rodríguez Suárez, Roberto Lázaro

Fenômenos magneto-eletrônicos em interfacesmetálicas / Roberto Lázaro Rodríguez Suárez –Recife : O Autor, 2006.

v, 256 folhas : il., fig., tab.

Tese (doutorado) – Universidade Federal de

Pernambuco. CCEN. Física, 2006.

Inclui bibliografia.

1. Física da matéria condensada – Magnetismo. 2. Multicamadas magnéticas – Interfaces – Acoplamento entre camadas. 3. Técnicas experimentais – Ressonância ferromagnética – Espalhamento de luz Brillouin. 4. Nanoestruturas magnéticas – Excitação de ondas de spin. I. Título.

537.63 CDU (2.ed.) UFPE 538.3 CDD (22.ed.) BC2006-288

DEDICATÓRIA

A la tropa florentina: Abuela Julia, Abuela Josefa, Tía Maria Julia, Tía Charo, Tío Ñico,

Tío Morera, Jorge Raúl e Rainer.

A la tropa chilena: Mi nene andino y su negra Danay.

A la nueva tropa Brasileña: Mi negrona, Tai y Jujucita.

A los mayores responsables: Papás Roberto y Jorge y mamás Dania y Norma.

AGRADECIMENTOS

Sem eles teria sido tremendamente difícil....

Aos que me acompanharam pelos ambientes frios do departamento: Alexandre, Luis,

Robson, Lídice, Luciana, João, Camila, Gil, René, Chico....

Aos professores: Sandra, Mauricio Coutinho, Sergio Coutinho, Flávio, Jairo, Sergio

Rezende, Rios, Lúcio....

Aos amigos que me acompanham na distancia: Maria, Tamara, Alex, Jorgito....

Aos bigoderos que são muitos...

À cubanada: Ernesto, Eduardo, Sergio, Raiden, Suseti e Raidencito.

A minha família pela parte da minha negra: Valéria, Ednaldo, Camila, Carol, Eugênio,

Luciana, Eudes...

A minha família por parte de Eliana e Beta: Edmilson, Laura, Canda, Murilo, Rozana,

Tati.....

À mais imortal das tropas: Beta (cachaceira), Sergio (cachaceiro), Claudia (cachaceira),

Jorge (cachaceiro), Pedruque, Eliana, Ernesto e ao grande Pixi...

A Antonio, por sua orientação e por todo o que tenho aprendido com ele, lhe fico

eternamente agradecido.

i

RESUMO

Nesta tese foram investigadas tanto do ponto de vista experimental quanto teórico as

propriedades estáticas e dinâmicas de estruturas magnéticas onde as interfaces representam

um papel primordial. Nos sistemas válvulas de spin, variamos a espessura da camada

espaçadora com o propósito de investigar a competição entre os vários tipos de

acoplamento e apresentamos o cálculo detalhado da relação de dispersão que nos permite

encontrar os parâmetros fenomenológicos através do ajuste dos dados experimentais

obtidos por ressonância ferromagnética (FMR) e espalhamento de luz Brillouin (BLS). Para

investigar o efeito de exchange bias fizemos um estudo detalhado em bicamadas Py/IrMn

variando a espessura da camada antiferromagnética de IrMn. Com isto investigamos o

campo de anisotropia rotatória induzido pelos grãos instáveis que ocorrem na interface

antiferromagnético/ferromagnético e sua correlação com outras grandezas tais como: o

campo de exchange bias (medido por magnetometria óptica e FMR), o campo coercitivo e a

largura de linha em FMR. Foi descoberta a geração de tensão dc, induzida pelo

bombeamento de spin (spin pumping) em interfaces FM/AF. Para explicar este efeito

propomos um modelo que leva em conta o efeito da corrente de spin através da interface

provocada pela precessão da magnetização, que explica de maneira satisfatória os

resultados experimentais. Também estudamos os mecanismos de relaxação magnética

pelos processos de espalhamento de 2-mágnons e de spin pumping nas interfaces

ferromagnético/metal não-magnético (FM/NM). As técnicas experimentais utilizadas neste

estudo foram as de Ressonância Ferromagnética (FMR), Espalhamento de Luz Brillouin

(BLS) e Magnetometría Óptica por efeito Kerr (MOKE). Para o estudo da geração de

tensão dc foi desenvolvida a técnica de detecção dc em ressonância ferromagnética. Nesta

tese também estão descritos os métodos de preparação das amostras. Também estudamos,

do ponto de vista teórico, o transporte de spins polarizados em nanoestruturas magnéticas.

Neste sentido apresentamos um modelo que explica as medidas experimentais mais

recentes da geração de ondas de spin provocadas por correntes dc de spins polarizados

quando o campo magnético externo é aplicado num ângulo qualquer em relação ao plano da

estrutura magnética. Também comparamos nossos cálculos com os modelos teóricos

existentes. Quando o campo magnético é aplicado perpendicular ao plano das amostras

ii

todos os modelos falham. Para tentar ajustar os dados experimentais neste caso, calculamos

a freqüência das ondas de spin versus corrente aplicada utilizando o modelo proposto por

Slonczewski no formalismo do espaço de dimensão fracionária.

iii

ABSTRAC

In this thesis we investigated from both, the experimental and theoretical point of view, the

static and dynamic properties of magnetic structures where the interfaces play a key role. In

the spin valves systems, we vary the thickness of the nonmagnetic spacer layer to

investigate the competition between the existent couplings, and present a detailed calculus

of the dispersion relation that can be used to find the phenomenological parameters through

the fit of the experimental data obtained by ferromagnetic resonance (FMR) and Brillouin

light scattering (BLS). In order investigate the exchange bias effect we carried out an

investigation in Ni81Fe19/Ir20Mn80 bilayers in which the thickness of the antiferromagnetic

layer is varied and the thickness of the Permalloy layer is kept fixed. We investigated the

induced rotatable anisotropy field by the unstable grains presented in the

antiferromagnetic/ferromagnetic interface and their correlation with physical quantities

like: exchange bias field, coercive field and line width in FMR by optical magnetometry

and FMR. In order to investigate a generated dc voltage, induced by the spin pumping in

FM/AF interfaces, we developed a special experimental set up. To explain this dc voltage,

we considered a model that takes into account the spin current effect through the interface,

generated by the magnetization precession. This model explains in satisfactory way the

experimental results. We also studied the magnetic relaxation mechanisms by the two

magnons and spin pumping processes in ferromagnetic/nonmagnetic metal (FM/NM)

interfaces. Magnetron sputtering technique was used to prepare all the samples investigated

in this thesis. Ferromagnetic resonance (FMR), Brillouin light scattering (BLS) and

Magneto-optical Kerr effect magnetometry techniques were used to measure the magnetic

properties. We also studied, from the theoretical point of view, the spin polarized transport

in magnetic nanostructures. In this sense, we presented a model that explain the most recent

experimental measurements of spin-wave generation by dc currents of spin polarized when

the external magnetic field is applied in an arbitrary direction in relation to the current

density. We also compared our calculations with existent theoretical models. When the

magnetic field is applied perpendicular to the sample plane all the models fail. In this case,

we developed a model using the formalism of non-integer dimension to calculate the spin

wave frequency versus applied magnetic field using the model proposed by Slonczewski.

iv

INDICE

CAPÍTULO 1 - Introdução.................................................................................................. 1

Referências. ................................................................................................................... 6

CAPÍTULO 2 - Energia magnética livre aplicada a estruturas válvulas de spin ........... 7 2.1 Introdução................................................................................................................ 7

2.2 Bicamadas acopladas por exchange. ....................................................................... 7

2.3 Válvulas de Spin. ................................................................................................... 12

2.4 Energia magnética livre. ........................................................................................ 15

2.4.1 Energia de desmagnetização......................................................................... 17

2.4.2 Energia magnetocristalina. ........................................................................... 18

2.4.3 Acoplamento entre camadas......................................................................... 22

2.4.3.1 Acoplamento indireto entre camadas ferromagnéticas..................... 23

2.4.3.2 Acoplamento direto. Energia de intercâmbio na interface FM/AF. . 25

2.4.4 Anisotropia Rotatória ................................................................................... 29

2.5 Referências. ........................................................................................................... 31

CAPÍTULO 3 - Técnicas Experimentais. Interpretação das medidas .......................... 34

3.1 Introdução.............................................................................................................. 34

3.2 Deposição por evaporação catódica ou Sputtering................................................ 34

3.2.1 Plasma. Descargas luminosas . ..................................................................... 37

3.2.2 Processos de Sputtering. ............................................................................... 39

3.3 Reflectometria de raios-X em baixo ângulo. ......................................................... 41

3.4 Efeito Kerr magneto-óptico (MOKE).................................................................... 44

3.4.1 Origem dos efeitos magneto-ópticos . .......................................................... 46

3.4.2 Efeito Kerr Longitudinal (LMOKE) ............................................................ 52

3.4.3 Montagem experimental. .............................................................................. 54

3.5 Ressonância Ferromagnética (FMR). .................................................................... 54

3.5.1 Resposta de amostra magnética a campo de microondas . ........................... 55

3.5.2 Equação de Landau-Lifshitz-Gilbert . .......................................................... 57

v

3.5.3 Montagem experimental . ............................................................................. 63

3.6 Brillouin Light Scattering (BLS)........................................................................... 66

3.6.1 Ondas de Spin-Introdução. ........................................................................... 67

3.6.2 Espalhamento de luz Brillouin. Fenomenologia........................................... 69


3.7 Tensão dc gerada em experimentos de FMR......................................................... 74

3.7.1 Teoria Fenomenológica dos efeitos dc em ressonância ferromagnética. ..... 75


3.8 Referências. ........................................................................................................... 82

CAPÍTULO 4 - Relaxação em filmes e multicamadas magnéticas:Efeitos de interfaces................................................................................................................... 85

4.1 Introdução.............................................................................................................. 85

4.2 Mecanismos de Relaxação..................................................................................... 85

4.2.1 Espalhamento por elétrons de condução. ..................................................... 86

4.2.2 Espalhamento de dois mágnons. Mecanismo de Arias e Mills. ................... 91

4.2.3 Bobeamento de spin.em multicamadas magnéticas (spin pump) ............... 101

4.2.3.1 Acumulação de spins em bicamadas FM/NM................................ 104

4.2.3.2 Acumulação de spins em tricamadas FM1/NM/FM2...................... 108

4.3 Resultados. ........................................................................................................... 113

4.3.1 Filmes simples de Py(d)/Si(001) e bicamadas de Py(d)/NiO/Si(001) e

Py(d)/IrMn/Si(001).............................................................................................. 114

4.3.2 Multicamadas de NM/Py(d)/NM com NM=Pd (40 Å),Cu (42 Å ) e

Cr (15 Å).............................................................................................................. 119

4.4 Referências........................................................................................................... 123

CAPÍTULO 5 - Propriedades estáticas e dinâmicas de bicamadas acopladas por exchange e válvulas de spin................................................................... 126

5.1 Introdução............................................................................................................ 126

5.2 Interpretação das curvas de magnetização nas bicamadas FM/AF acopladas por

exchange . ............................................................................................................ 126

5.3 Relação de dispersão. .......................................................................................... 130

vi

5.3.1 Formulação da energia-Campo de ressonância ferromagnética ................. 133

5.3.2 Método de aproximação contínua-relação de dispersão com k>0.............. 142

5.4 Resultados numéricos e comparação com os experimentos................................ 152

5.4.1 Bicamadas FM/AF...................................................................................... 153

5.4.2 Válvulas de spin-Efeitos da competição entre camadas............................. 167

5.5 Referências. ......................................................................................................... 180

CAPÍTULO 6 - Tensão dc gerada em interfaces ferromagneto-metal normal devido ao efeito de "spin pumping" .................................................................. 183

6.1 Introdução............................................................................................................ 183

6.2 Tensão dc gerada nas estruturas magnéticas FM/NM devido ao bombeamento de

spins. .................................................................................................................... 183

6.3 Resultados experimentais. ................................................................................... 192

6.4 Referências. ......................................................................................................... 196

CAPÍTULO 7 - Excitação de ondas de spin por correntes dc em nanoestruturas magnéticas .............................................................................................. 197

7.1 Introdução............................................................................................................ 197

7.2 Introdução histórica à excitação de ondas de spin .............................................. 197

7.3 Modos de ondas de spin em filmes finos............................................................. 200

7.3.1 Filmes finos magnetizados no plano .......................................................... 205

7.3.2 Filmes finos magnetizados fora do plano ................................................... 209

7.4 Excitação dos modos de ondas de spin por uma corrente dc............................... 213

7.5 Efeitos da interação entre mágnons (efeitos não lineares). ................................. 218

7.6 Resultados numéricos e comparação com experimentos. ................................... 230

7.7 Excitação de ondas de spin por corrente com polarização de spin-Aproximaçao

em dimensão fracionaria...................................................................................... 242

7.8 Referências. ......................................................................................................... 250

CAPÍTULO 8 - Conclusões.............................................................................................. 253

1

CAPÍTULO 1

Introdução

O entendimento das propriedades dinâmicas e estáticas da magnetização em nano-

estruturas magnéticas, bem como o estudo das propriedades de transporte eletrônico através

destas estruturas é um assunto de interesse atual. A previsão teórica e a investigação

experimental destes fenômenos são determinantes para a sua aplicação prática. Tanto do

ponto de vista de Física Básica como do ponto de vista de aplicação tecnológica este tipo de

investigação tem motivado a comunidade que estuda magnetismo nos últimos anos. As

propriedades de anisotropia que determinam a posição de equilíbrio do vetor magnetização,

bem como os mecanismos de relaxação que determinam o tempo necessário para a

magnetização atingir este equilíbrio, necessitam ser investigadas tendo em vista o fato de

que estas estruturas possuem dimensões atômicas. As superfícies e interfaces, assim como

imperfeições estruturais e defeitos, passam a ter um papel preponderante no comportamento

da magnetização.

Nas últimas décadas, o desenvolvimento de técnicas de alto vácuo e de crescimento

controlado de materiais tornou possível projetar materiais com um nível de detalhe

inimaginável. Técnicas tais como: deposição física de vapor (PVD),[1] deposição química

de vapor (CVD),[2] epitaxia por feixes moleculares (MBE)[3] e evaporação catódica ou

sputtering[4] entre outras, tornaram-se accessíveis e se espalharam por inúmeros grupos de

pesquisa no mundo. Na área de magnetismo foram descobertos vários fenômenos novos

que significaram uma verdadeira revolução e fez surgir aplicações tecnológicas em áreas

tais como armazenamento de dados, comunicações, computação,[5-8] etc. A possibilidade de

fabricar multicamadas com interfaces controladas de materiais diferentes permitiu a

descoberta de fenômenos tais como: acoplamento entre camadas, magnetoresistência

gigante,[9] tunelamento magnético, exchange bias,[10] transporte com polarização de spin,

etc. Isto tudo motivou o aparecimento de uma nova área de pesquisa em Física chamada de

Magneto-eletrônica ou Spintrônica.[11,12] Dentre os maiores desafios nesta área estão: 1)

Utilizar correntes elétricas com polarização de spin para modificar o estado da

magnetização; 2) Utilizar a magnetização para modificar as propriedades de condução e

Capítulo 1: Introdução

2

processar sinais elé tricos em nível nanométrico. A resposta a estes desafios se encontra na

possibilidade de podermos gerar corrente de spins polarizados que pode exercer um torque

na magnetização local. Ao mesmo tempo esta corrente pode também ser modificada pelo

estado da magnetização local. Um efeito impressionante é que o torque exercido localmente

sobre a magnetização, pode ser utilizado para gerar radiação de microondas por

dispositivos em escala nanométrica.[13-20]

Nesta tese investigamos nano-estruturas magnéticas metálicas onde as propriedades

dinâmicas e estáticas da magnetização são fortemente dependentes das naturezas Física e

Química das interfaces. Estas propriedades dependem também fortemente do grau de

polarização dos spins dos elétrons de condução que atravessam estas interfaces. As

principais contribuições desta tese nesta área estão descritas a seguir.

(a) Investigamos detalhadamente o efeito do acoplamento interfacial que ocorre entre

um material ferromagnético e um material antiferromagnético. Investigamos

propriedades de relaxação induzida pela diluição do material antiferromagnético

nestas interfaces. Investigamos o papel representado pelos grãos

antiferromagnéticos no surgimento de um campo magnético efetivo que acompanha

o sentido de equilíbrio da magnetização. Este campo, chamado de campo rotatório,

influi fortemente os processos de magnetização e de relaxação magnética.

(b) Investigamos o efeito do spin pumping de um ponto de vista completamente novo,

onde mostramos que a injeção pura de spins numa interface ferromagnético/metal-

não magnético gera uma tensão dc na superfície da bicamada. Criamos um modelo

teórico baseado na lei de ohm generalizada para metais magnéticos, que interpreta

os resultados experimentais.

(c) Investigamos os processos de relaxação magnética, induzidos por interfaces, tais

como: Espalhamento de dois mágnons; espalhamento por elétrons de condução e

injeção de spin em interfaces FM/NM. Identificamos que a dependência da largura

de linha nestas bicamadas depende fortemente da natureza Física e Química da

interface.

(d) Investigamos as propriedades estáticas e dinâmicas de estruturas válvulas de spin.

Deduzimos a relação de dispersão de ondas de spin para um vetor de onda qualquer.

Estas relações de dispersão foram estudadas experimentalmente utilizando as


3

técnicas de espalhamento de luz Brillouin e ressonância ferromagnética. As

propriedades estáticas das válvulas de spin foram estudadas por magnetometria.

Todas as medidas foram interpretadas utilizando-se o mesmo conjunto de

parâmetros fenomenológicos, definidos no modelo.

(e) Investigamos teoricamente os processos de geração de ondas de spin que ocorrem

em experimentos de injeção de elétrons com polarização de spin. Apresentamos um

modelo teórico que interpreta a geração de ondas de spin para uma configuração

generalizada onde o campo aplicado faz um ângulo arbitrário em relação ao plano

da estrutura magnética.

Com o objetivo de facilitar a leitura, os capítulos da tese estão divididos da seguinte

maneira:

O capítulo 2 é um capítulo de revisão onde descrevemos os principais modelos

fenomenológicos das energias magnéticas que contribuem para a descrição das

propriedades interfaciais dos filmes finos e as multicamadas magnéticas. O principal

objetivo neste, é apresentar a expressão mais geral da energia livre magnética de uma

estrutura válvula de spin que servirá para interpretar os resultados experimentais discutidos

ao longo dos outros capítulos.

O capítulo 3 também é um capítulo de revisão onde são apresentadas as técnicas

experimentais utilizadas nesta teses bem como a interpretação analítica dos resultados

obtidos por cada uma delas. As técnicas são: (i) A técnica sputtering utilizada para preparar

as estruturas magnéticas estudadas, (ii) Reflectometría de raios-X em baixo ângulo,

utilizada para calibrar as espessuras das camadas que compõem as estruturas magnéticas

analisadas, (iii) Magnetometría óptica por efeito Kerr (MOKE), Espalhamento de Luz

Brillouin (BLS), Ressonância Ferromagnética (FMR), e detecção dc em FMR. As três

primeiras serão utilizadas para estudar as propriedades magnéticas das bicamadas FM/NM

e as válvulas de spin enquanto que os processos de relaxação e bombeamento de spins nas

interfaces FM/NM serão estudados através das técnicas de FMR e detecção dc. Esta última

técnica será empregada pela primeira vez para estudar os efeitos do bombeamento de spin

na interface FM/NM na dinâmica da magnetização nas bicamadas FM/NM.

No capítulo 4 apresentamos uma breve introdução aos mecanismos de relaxação mais

importantes, presentes em filmes finos e multicamadas magnéticas. Entre estes


4

descreveremos: (i) O espalhamento por elétrons de condução, (ii) o espalhamento por 2-

mágnons e (iii) o espalhamento devido à transferência de momento angular na interface.

Para cada uns deles apresentamos as expressões fenomenológicas da constante de

amortecimento de Gilbert que serviram para poder identificar, a partir das medidas

experimentais de largura de linha em FMR o mecanismo de relaxação predominante. Estas

medidas serão realizadas em filmes simples, bicamadas FM/AF e tricamadas NM/FM/NM.

No capítulo 5 estudamos as propriedades magnéticas das bicamadas FM/NM acopladas

por exchange e dos sistemas válvulas de spin através das técnicas de MOKE, BLS e FMR.

Nos sistemas válvulas de spin, variamos a espessura da camada espaçadora com o propósito

de investigar a competição entre os vários tipos de acoplamento e apresentamos o cálculo

detalhado da relação de dispersão que nos permite encontrar os parâmetros

fenomenológicos através do ajuste dos dados experimentais obtidos por ressonância

ferromagnética (FMR) e espalhamento de luz Brillouin (BLS). Para investigar o efeito de

exchange bias fizemos um estudo detalhado em bicamadas Py/IrMn variando a espessura

da camada antiferromagnética de IrMn. Com isto investigamos o campo de anisotropia

rotatória induzido pelos grãos instáveis no AF e sua correlação com outras grandezas tais

como: o campo de exchange-bias (medido por MOKE e FMR), o campo coercitivo e a

largura de linha em FMR.

No capítulo 6 é apresentada pela primeira vez a observação da geração de tensão dc nas

bicamadas FM/NM devido ao bombeamento de spins desde o FM ao metal adjacente.

Apresentamos também de maneira inédita um modelo detalhado que explica

satisfatoriamente os resultados experimentais das medidas de tensão em função da

espessura da camada NM.

No capítulo 7 apresentamos um modelo que servirá para estudar a dinâmica da

magnetização em filmes simples e multicamadas magnéticas atravessados por uma corrente

dc de spins polarizados. O modelo apresentado é extensivo ao caso mais geral onde o

campo externo é aplicado num ângulo qualquer em relação ao plano do filme. Como os

modelos existentes não explicam satisfatoriamente os resultados experimentais quando o

campo externo é aplicado perpendicular ao plano, apresentamos um método alternativo que

consiste em escrever o modelo proposto por Slonczewski no formalismo dos espaços de

dimensão fracionária.


5

Finalmente no capítulo 8 apresentamos as considerações finais onde deixaremos claro

quais as contribuições inéditas desta tese.


6

Referências

[1] Thin film Processes, eds. John L. Vossen and Werner Kern, Academic Press Inc., San

Diego (1978).

[2] M. Ohring, em The Materials Science of Thin Films, Cap. 4, Academic Press Inc., San

Diego (1992).

[3] K. Ploog, Ann. Rev. Mater. Sci. 11, 171 (1981).

[4] G. K. Wehner and G. S. Anderson, em Handbook of Thin Film Technology, Cap. 3, eds.

L. I. Maissel and R. Glang, McGraw-Hill, New York (1970).

[5] J. Zhang, Y. Huai, M. Lederman, J. Appl. Phys. 91, 7285 (2002).

[6] T. Lin, D. Mauri, Y. Luo, IEEE Trans. Magn. 36, 2563 (2000).

[7] D. Warot, A. K. Petford-Long, T. C. Anthony, J. Appl. Phys. 93, 7287 (2003).

[8] S. Kaka, S. E. Russek, Appl. Phys. Lett. 80, 2958 (2002).

[9] M. Baibich et al., Phys. Rev. Lett. 61, 2472 (1988).

[10] W. H. Meiklejohn, C. P. Bean, Phys. Rev. 102 (1956) 1413.

[11] J. Barnas, A. Fuss, R. Camley, P. Grunberg, W. Zinn, Phys. Rev. B 42, 8110 (1990)

[12] Gary A. Prinz, Science 282, 1660 (1998).

[13] Mark Covington, Science 307, 215 (2005).

[14] T. Y. Chen, Y. Ji, and C.L. Chien, J. Appl. Phys. 97, 10c709 (2005).

[15] M. Tsoi, J. Appl. Phys. 91, 6801 (2002).

[16] S. I. Kiselev, J. C. Sankey, I. N. Krivorotov, N. C. Emley, M. Rinkoski, C. Perez, R.

A. Buhrman, and D. C. Ralph, Phys. Rev. Lett. 93, 036601 (2004).

[17] S. I. Kiselev, J. C. Sankey, I. N. Krivorotov, N. C. Emley, A. G. F. Garcia, R. A.

Buhrman, and D. C. Ralph, Phys. Rev. B 72, 064430 (2005).

[18] W. H. Rippard, M. R. Pufall, S. Kaka, T. J. Silva and S. E. Russek, Phys. Rev B 70,

100406 (R) (2004).

[19] I. N. Krivorotov, N. C. Emley, J. C. Sankey, S. I. Kiselev, D. C. Ralph, and R. A.

Buhrman, Science 307, 228 (2005).

[20] S. M. Rezende, F. M. de Aguiar, and A. Azevedo, Phys. Rev. Lett. 94, 037202 (2005).

7

CAPÍTULO 2

Energia magnética livre aplicada a estruturas válvulas de spin

2.1 Introdução

Neste capítulo faremos uma introdução dos principais efeitos de interface e superfície

em filmes finos magnéticos.O objetivo é desenvolver o conceito da energia magnética livre

e aplicá-la a estruturas que apresentam vários tipos de interfaces como as estruturas

válvulas de spin. Nas seções (2.2, 2.3) discutiremos a fenomenologia básica das bicamadas

acopladas por exchange das válvulas de spin. Na seção (2.4) descreveremos os principais

modelos fenomenológicos das energias magnéticas que contribuem para a descrição das

propriedades magnéticas dos filmes finos e as multicamadas magnéticas. O objetivo

principal deste capítulo é demonstrar a equação (2.22), que descreve a energia livre para um

sistema válvula de spin.

2.2 Bicamadas acopladas por exchange

Em 1956 Meiklejohm e Beam[1] (M-B) observaram que esfriando uma amostra

composta por partículas de cobalto (Co) submetida à ação de um campo magnético o ciclo

de histerese ficava deslocado ao longo da direção do campo. As partículas de Co, que é um

material ferromagnético (FM), foram parcialmente oxidadas formando o oxido nativo,

CoO, que é antiferromagnético (AF), e possui uma temperatura de Néel de 291 K. Assim,

as partículas podem ser consideradas como formadas por um núcleo de Co (na forma de

monodomínio magnético) recobertas por uma casca de CoO. M-B[2,3] atribuíram o

fenômeno observado à interação de intercâmbio (exchange) entre os spins do núcleo de Co

ferromagnético e a casca de CoO antiferromagnética. Esta interação induz um novo tipo de

anisotropia magnética que foi chamada de “anisotropia de intercâmbio” (exchange

anisotropy) ou anisotropia unidirecional.

Apesar de que vários sistemas granulares como Ni-NiO, Fe-FeO, FeCo-FeCoO também

terem sido investigados,[3-5] as pesquisas no estudo dos aspectos fundamentais que

determinam a interação de intercambio que ocorre na interface têm sido focalizadas

principalmente nas interfaces formadas por filmes finos.[6-12] Isto se deve ao fato de que na

Capítulo 2: Energia magnética livre aplicada a estruturas válvulas de spin

8

última década, com o desenvolvimento das técnicas de fabricação baseadas em processos

de evaporação física de alto vácuo e epitaxia por feixe molecular, foi possível obter

bicamadas ferromagnético/antiferromagnético (FM/AF) acopladas por exchange de

maneira sistemática. Estas técnicas permitiram a fabricação de estruturas com a interface

bem controlada e a deposição de bicamadas com as mais diversas composições e

combinações. Enquanto nos sistemas granulares tradicionais só se pode fazer tratamento

químico na superfície para criar as cascas AF (CoO, NiO...), nos sistemas bidimensionais,

como as bicamadas FM/AF, a ordem das camadas pode ser alterada bem como a área

efetiva entre as camadas. Neste caso o material antiferromagnético pode ser o próprio

substrato (com espessura da ordem de mm) ou ambas as camadas podem ser depositadas

sobre um substrato que pode ser policristalino, monocristalino ou amorfo. O interesse em se

investigar este tipo de fenômeno tem sido motivado principalmente pelo seu uso em

aplicações tecnológicas, tais como: em cabeças de leitura de discos rígidos magnéticos, em

sensores magnetoresistivos e em memórias magnetoresistivas de acesso aleatório

(MRAM).[13-22]

Uma das técnicas mais comuns para se preparar estas bicamadas acopladas por

exchange consiste em aquecer o sistema a temperaturas acima da temperatura de Néel (TN)

do material antiferromagnético. Comumente, os materiais ferromagnéticos usados

apresentam a temperatura de Curie (TC) bem acima da temperatura de Néel do AF. Se um

campo magnético é aplicado a uma temperatura T tal que TN


9

de magnetização. O ciclo de histerese da magnetização do sistema FM/AF a T


10

(Fig. 2.2 a). Se o valor do campo aplicado H, for suficientemente forte para inverter a

magnetização (H>|HE+HC|), os spins do FM ficarão orientados no sentido contrário e a

magnetização da amostra estará saturada. O campo necessário para reverter a magnetização

(H = |HE+HC|) é maior do que aquele necessário se o filme FM não estivesse em contato

com o material AF (Fig. 2.2 b), isto é, para vencer o torque microscópico exercido pelos

spins no AF é necessário um campo magnético adicional.

Fig. 2.2- Diagrama descrevendo a configuração ideal dos spins numa bicamada FM/AF em diferentes

estágios de um ciclo de histerese.

a

b

c

d

H

(b)

M

(a)

(d) (c)

FM

AF


11

Contrariamente, quando o valor do campo começa a diminuir, seguindo o ramo

ascendente do ciclo de histerese, os spins no FM começarão a girar em um valor de campo

menor, pois devido à interação com os spins do AF estes últimos exercem um torque na

mesma direção do campo aplicado (Fig. 2.2 d) favorecendo o processo de reversão da

magnetização. Macroscopicamente, a bicamada FM/AF comporta-se como se existisse um

campo de anisotropia de intercâmbio (interno) apontando em um único sentido, campo de

exchange-bias HE (Fig. 2.1 a).[3, 14, 24] O efeito resultante será então o de deslocar o ciclo de

histerese ao longo da direção e no sentido contrário de EHr

(Fig. 2.1 b).

Quando a anisotropia do AF não é tão intensa, a situação é diferente, como mostrado na

figura (2.3). Como no caso anterior, depois de baixar a temperatura a T


12

Fig. 2.3- Diagrama descrevendo a configuração ideal dos spins numa bicamada FM/AF em diferentes estágios de um ciclo de histerese quando a anisotropia no AF é pequena. Neste caso o deslocamento do ciclo de histerese é desprezível, mas o campo coercitivo é muito mais intenso quando comparado à coercitividade do filme simples.

2.3 Válvulas de Spin

O descobrimento em 1988 do efeito de magnetoresistência gigante (GMR), por Baibich

et al.[26], é considerado o começo de uma nova eletrônica baseada no controle do spin do

a

b

c

d

FM

AF

H

(b) M

(a)

(d) (c)


13

elétron, chamada de Spintrónica[26-28]. A GMR é um efeito quântico observado em

estruturas magnéticas artificiais compostas por camadas finas ferromagnéticas e não

magnéticas alternadas. Quando os momentos magnéticos das camadas ferromagnéticas são

paralelos o espalhamento dos portadores de carga, dependente do spin, é minimizado. No

caso contrário, quando os momentos magnéticos das camadas FM são antiparalelos, o

espalhamento dos portadores de carga é maximizado e a estrutura apresenta uma resistência

maior que a do primeiro caso.

Fig. 2.4- Esquema do transporte de spins polarizados desde um metal ferromagnético até um segundo metal ferromagnético através de um metal não magnético para as configurações de: a) Alinhamento paralelo dos momentos magnéticos nos FM, b) Alinhamento antiparalelo dos momentos magnéticos nos FM. φ representa um canal de condução proibido.

O transporte de spins polarizados ocorre de maneira natural em qualquer material para o

qual exista um desbalanço nas populações de spin (up e down) no nível de Fermi. Este

desbalanço ocorre comumente nos metais ferromagnéticos, pois a densidade de estados

para os elétrons com spin para-acima (up) e para-baixo (down) são quase idênticas, mas os

estados estão deslocados em energia um em relação ao outro. Este deslocamento faz com

que as bandas não sejam preenchidas da mesma forma e é a causa da existência do

momento magnético resultante nos FM. Isto também explica porque os portadores de carga

com spin-up e spin-down, no nível de Fermi, sejam diferentes em número, caráter e

mobilidade. Esta diferença permite utilizar os metais FM como fonte de portadores de carga

a) Resistência baixa b) Resistência alta


14

com spin polarizado nas medidas de transporte, como mostramos esquematicamente na

figura (2.4).

As válvulas de spin são obtidas artificialmente depositando seqüencialmente camadas

finas magnéticas e não magnéticas (usualmente cobre) em um substrato seguindo uma

ordem específica e de maneira tal que os momentos magnéticos de uma das camadas FM

sejam difíceis de reverter num campo magnético enquanto que os momentos magnéticos da

outra camada sejam fáceis de reverter. A primeira camada magnética é chamada de

“camada presa” e a outra de “camada livre”. Na figura (2.5 a) mostramos uma válvula de

spin como as que serão estudadas nesta tese. A mesma é constituída basicamente por quatro

camadas: duas camadas FM, uma camada metálica não magnética (separador) e uma

camada antiferromagnética (NiO, IrMn, FeMn,...etc.).

Fig. 2.5- Estruturas Válvulas de spin produzidas artificialmente.

Uma das camadas ferromagnéticas, a camada presa (FM2), está acoplada diretamente a

uma camada antiferromagnética. Como vimos na seção anterior, devido à interação de

exchange na interface FM2/AF3, é induzida uma anisotropia unidirecional na camada FM2

que leva a que seja difícil reverter sua magnetização quando o campo aplicado for

antiparalelo a EHr

. Sobre esta camada FM é depositada em seqüência uma camada de um

a) b)

livre

espaçador

presa AF

AF3

FM2

FM1 Condutor (NM)

Substrato AF

FM3

FM2

FM1 Condutor

Ru

Substrato

AF sintético

livre


15

material metálico não magnético (NM) e outra camada ferromagnética (FM1). O espaçador

não-magnético (usualmente Cu) serve para isolar as camadas FM de maneira que a

magnetização de camada de acima, a livre, possa ser revertida para campos relativamente

baixos (Fig. 2.5 a). O material da camada espaçadora deve ser capaz de manter a

polarização de spin dos portadores de carga.

Recentemente, a camada presa tem sido trocada por um antiferromagnético sintético:

duas camadas FM separadas por um metal não magnético muito fino (~10 Å), usualmente

Ru como mostramos na figura (2.5 b). O acoplamento entre as duas camadas FM (FM2 e

FM3) é fortemente antiferromagnético[30,31] (as magnetizações ficam antiparalelas)

permitindo que este sistema seja imune a campos magnéticos externos e a mudanças de

temperatura na operação das válvulas de spin.

As aplicações das válvulas de spin são as mais diversas. Elas podem ser utilizadas em

sensores de campo, em cabeçotes de leitura nos discos rígidos e em memórias

magnetoresistivas de acesso aleatório (MRAM), mas a sua eficiência e versatilidade

dependem em grande medida da compreensão e do conhecimento dos fenômenos físicos

envolvidos na sua construção e operação.

Nesta tese estudaremos as propriedades estáticas (acoplamento entre camadas

magnéticas e anisotropias induzidas) e dinâmicas (como mecanismos de relaxação e

transferência de torque devido à passagem de uma corrente de spins polarizados) nestas

estruturas.

O primeiro passo para desenvolver a teoria fenomenológica que servirá para interpretar

os resultados experimentais é tentar descrever as anisotropias magnéticas e a interação entre

as camadas magnéticas de maneira macroscópica, para assim se chegar a uma expressão

para a energia magnética livre. Isto será discutido na próxima seção.

2.4 Energia magnética livre

Nesta seção serão discutidos e apresentados os principais modelos fenomenológicos das

energias magnéticas que contribuem para a descrição de fenômenos físicos que ocorrem em

filmes e multicamadas magnéticas. Fenômenos tais como absorção de microondas, reversão

da magnetização, mecanismos de relaxação, etc podem ser explicados por estes modelos.

Os principais termos de energia tratados aqui são: Zeeman, desmagnetização, anisotropia


16

de superfície e anisotropia magnetocristalina. Além destas, trataremos as contribuições

devidas às interações entre camadas: interação de exchange indireta (mediada por uma

camada metálica não magnética, NM) e a interação de exchange direta que ocorre na

interface entre um meio ferromagnético e outro meio antiferromagnético.

Consideremos um sistema como o mostrado na Fig. (2.5 a) de três camadas magnéticas

que denotamos por FM1 (camada livre), FM2 (camada presa) e AF3 (antiferromagnético).

Os vetores da magnetização para as três camadas vêm dados por 1Mr

, 2Mr

, 3Mr

( 3Mr

representa a magnetização de uma das subredes no AF em contato com FM2) e as

espessuras são t1, t2 , e t3 respectivamente. A camada livre está separada da camada presa

por um separador não magnético de espessura d.

A energia magnética livre por unidade de área da estrutura pode ser escrita como:

EXEAFM EEEE ++= , (2.1)

onde, o primeiro termo representa a energia livre dos filmes ferromagnéticos, o segundo

termo representa a contribuição do acoplamento direto de exchange na interface FM2/AF3 e

o último termo representa a interação de exchange entre as camadas livre e presa.

Trataremos agora cada termo em separado. O primeiro termo na equação (2.1) pode ser

escrito como:

( ) ......2211 ++++⋅−= ANDFM EEtMtMHErrr

, (2.2)

onde agora, o primeiro termo representa a interação das magnetizações dos filmes FM com

o campo externo Hr

(energia Zeeman) e o segundo a energia de desmagnetização que surge

dos dipolos não compensados que são induzidos na superfície do material quando este é

magnetizado fazendo com que o campo interno seja diferente do campo externo Hr

. O

terceiro é a energia de anisotropia magnetocristalina que tem sua origem nas interações de

intercâmbio, dipolar e spin-órbita. Para os metais ferromagnéticos (Fe, Ni, Co) o efeito da

interação de intercâmbio é desprezível, pois a energia desta interação é proporcional ao

produto escalar entre os spins e, portanto independe do ângulo entre estes momentos e os

eixos cristalinos. Por outra parte, a interação dipolar depende da orientação relativa entre a

magnetização e os eixos cristalinos e poderia contribuir para a anisotropia


17

magnetocristalina. No entanto, pode-se demonstrar em primeira aproximação, que a

contribuição dipolar para esta anisotropia em cristais cúbicos é nula, mesmo em Co (hcp) a

correção devida a interação dipolar é ~ -0.67 %.[32,33]

As anisotropias magnéticas contidas no segundo e terceiro termo da equação (2.2) são

a fonte de muitas das aplicações tecnológicas dos filmes ferromagnéticos. Filmes com a

magnetização fora do plano são usados em dispositivos de gravação perpendicular e

magneto-ótica. Por outro lado, aqueles com a magnetização no plano são aplicados em

dispositivos de gravação longitudinal, sensores de campo magnético, cabeçotes

magnetoresistivos, etc.

Consideremos, para simplificar, que temos um filme fino FM de espessura t e vejamos

como podemos escrever as energias de desmagnetização e de anisotropia magnetocristalina

neste sistema simples.

2.4.1 Energia de desmagnetização

Quando as amostras são finitas a formação de dipolos não compensados, que são

induzidos na superfície do material quando este é magnetizado, provocam o aparecimento

de um campo interno )( iHv

no material. O campo interno dado por Di HHHrrr

−= , é

diferente do campo externo Hr

como é mostrado na figura (2.6) para uma amostra com

simetria elipsoidal.

Fig. 2.6- Campo interno produzido pelos dipolos não compensados induzidos na superfície da amostra.

O campo DHr

é o campo de desmagnetização e é igual a:

Hr

DHr

Di HHHrrr

−=


18

MNH Drtr

⋅−= , (2.3)

onde Nt

é o tensor de forma que depende da geometria da amostra.

Considerando o filme como contínuo a energia dipolar ou energia de desmagnetização,

é definida como:[34, 35]

∫ ⋅−= dVHME DDrr

21 , (2.4)

onde V é o volume do filme.

Para um filme fino, a única componente não nula de Nt

é π4=xxN (no sistema CGS).

Assim, na equação (2.4), a energia de desmagnetização (por unidade de área) é escrita

como:

tnMtMED222 )ˆ(2)cos2( ⋅==

rπθπ , (2.5)

onde o vetor unitário n̂ representa a direção normal ao plano do filme. Como fica evidente

da equação anterior, a energia é mínima quando 2πθ = , ou seja, a direção fácil de

magnetização está no plano do filme.

2.4.2 Energia magnetocristalina

A energia magnetocristalina, como vimos, é atribuída à interação spin-órbita e depende

da orientação da magnetização em relação aos eixos cristalinos. A existência desta pode ser

constatada nas curvas de magnetização de diferentes sistemas monocristalinos. Nestes,

observa-se que campos menos intensos são requeridos para magnetizar o sistema em certas

direções. Os eixos cristalográficos onde a magnetização tende a se alinhar são chamados de

eixos fáceis. Por outro lado, aqueles eixos nos quais é mais difícil de produzir a saturação

são chamados de eixos duros. A energia de anisotropia é a diferença de energia entre o

sistema saturado ao longo do eixo duro e o sistema saturado ao longo do eixo fácil.

Suponhamos que temos um cristal simples de material magnético o qual está

magneticamente saturado, ou seja, o sistema como um todo se comporta como um

monodomínio. É comum expressar a energia magnetocristalina como uma série de


19

potências dos co-senos diretores da magnetização (Fig. (2.7)). Isto é, para um cristal

ferromagnético com magnetização Mr

escrevemos a energia de anisotropia como:

tbbbbEi ji kji

llkji

kjiijklkjiijkjiijiiA

++++= ∑ ∑ ∑ ∑

, ,, ,,,321 ...),,( ααααααααααααα , (2.6)

onde, 321 ,, ααα são os co-senos diretores de Mr

em relação a um sistema de eixos

cartesianos no cristal. Esta expressão é completamente geral e não leva em conta a simetria

do cristal.

Fig. 2.7- Co-senos diretores da magnetização em coordenadas esféricas.

As formas mais comuns destas anisotropias são a uniaxial e a cúbica. A anisotropia

uniaxial surge quando o crescimento ocorre em uma rede com simetria hexagonal, sendo o

eixo fácil paralelo ao eixo c e o eixo duro paralelo ao plano de simetria da rede, como no

Cobalto. A anisotropia uniaxial também pode ser gerada pela tensão mecânica induzida no

crescimento do filme devido, por exemplo, ao descasamento entre as constantes de rede do

substrato e do material em crescimento.[36] A anisotropia cúbica advém da estrutura

cristalina cúbica, como no Ferro e no Níquel. Se um material cúbico tiver algum tipo de

defeito que induza uma tensão mecânica, é comum o mesmo apresentar uma superposição

dos dois tipos de anisotropia magnetocristalina: cúbica + uniaxial.

z

Mr

y

x

δ γ

β

θδα

φθγαφ

coscos

coscoscos

3

2

1

==

====

sensensenθβα

θ =ângulo polar φ =ângulo azimutal


20

Anisotropia Cúbica

No caso da anisotropia cúbica muitos termos na Eq. (2.6) não aparecem, pois a energia

livre tem que ser invariante em relação à inversão do sentido da magnetização e troca de

eixos, em outras palavras, é independente da mudança de sinal em qualquer dos s'α e

portanto não pode conter potências ímpares destes, nem termos cruzados como 21αα . Então

na expressão 233222

211 ααα bbb ++ é necessário que 321 bbb == e como 1

23

22

21 =++ ααα

nenhuma anisotropia resulta deste termo.

Por outro lado como )(21

21 4

342

41

22

23

23

21

22

21 ααααααααα ++−=++ não é necessário

escrever o termo de quarto grau. Desta maneira a equação (2.6) pode ser escrita como:

( )[ ] tKKE CCC 23222122123232222211321 ),,( αααααααααααα +++= , (2.7)

onde 1CK e 2CK são as constantes de anisotropia cúbica de primeira e segunda ordem,

respectivamente. Em geral, nos resultados experimentais, é verificado que 21 CC KK >> e

portanto a equação (2.7) fica:

( ) tKE CC 2133232222211321 ),,( ααααααααα ++= . (2.8)

Dependendo do material, 1CK (erg/cm2) pode ser positiva ou negativa. Dois exemplos

de materiais com anisotropia cúbica são o ferro ( 01 >CK ) e o níquel ( 01


21

( ) tsenKsenKE UUU θθθ 4)2(2)1()( += (2.10)

Alguns sistemas apresentam anisotropias do tipo uniaxial no plano do filme, 2πθ = ,[37]

então na Eq. (2.6) devem aparecer potências pares de )( Usen φφ − , ou seja

[ ] tsensenKsensenKE UUUUU )()(),( 44)2(22)1( φφθφφθφθ −+−= , (2.11)

onde Uφ define a direção do eixo uniaxial em relação aos eixos cristalinos e )2()1( , UU KK são

as constantes de anisotropia uniaxial de primeira e segunda ordem respectivamente. Se

0)1( >UK , ( )0)1(


22

(2.3) deve ser corrigido. De fato, a energia dipolar dos planos superficiais é menor em

relação aos planos mais internos, gerando assim uma energia de desmagnetização média

que pode ser expressa como a soma de um termo de volume com um termo proporcional a

t1 . Supondo que

tK 1α′ , a energia livre por unidade de superfície em (2.12) pode ser escrita

como:

( )++++−=+ 212323222221122 cos)2[( ααααααθπ CSAND KtK

MEE (2.13)

( ) tsensenK UU ]22)1( φφθ − ,

onde o termo t

KS , que foi introduzido de forma fenomenológica, explica as variações das

constantes de anisotropia devido à superfície e à interface.

Se considerarmos agora uma multicamada (válvula de spin) como a mostrada na Fig.

(2.5 a) a energia livre por unidade de área pode ser escrita como:

( ) 12

1

11

2

1

1

1

1212211

ˆˆ2 t

MuMK

MnM

tK

MtMtMHE US

⋅−

⋅

−++⋅−=

rrrrr

π (2.14)

( )EXEAUS EEtMuM

KM

nMt

KM ++

⋅−

⋅

−+ 2

2

2

22

2

1

1

1

121

ˆˆ2

rr

π

O ultimo termo na equação anterior que representa a interação entre as camadas será

explicitado na próxima seção.

2.4.3 Acoplamento entre camadas

Algumas das estruturas magnéticas estudadas experimentalmente nesta tese são as

bicamadas acopladas por exchange (FM/AF) e as válvulas de spin (FM/NM/FM/AF) como

a mostrada na Fig. (2.5 a). Fica evidente então que na expressão para a energia magnética

livre devemos levar em conta a contribuição das interações de exchange entre as camadas

magnéticas que compõem a estrutura. Nesta seção trataremos em separado as contribuições


23

do acoplamento indireto entre as camadas livre e presa e o acoplamento direto na interface

FM/AF.

2.4.3.1 Acoplamento indireto entre camadas ferromagnéticas

Na década dos 80 Grünberg[39] et al. mostraram que as magnetizações de duas camadas

metálicas ferromagnéticas, separadas por uma camada metálica não magnética poderiam se

acoplar. O tipo de acoplamento, como foi demonstrado, dependia da espessura e da

natureza química da camada metálica separadora. Os acoplamentos foram identificados

como: bilinear e biquadrático.

Acoplamento bilinear

A expressão fenomenológica da energia magnética associada ao acoplamento bilinear é

dada por:

21

21

MMMM

JE blbl

rr⋅

−= , (2.15)

onde blJ é a constante de acoplamento bilinear que pode ser positiva ou negativa e 1Mr

e

2Mr

são as magnetizações das camadas ferromagnéticas FM1 e FM2 respectivamente (ver

Fig. 2.5 a). Notemos que apesar de que a equação anterior ser semelhante à energia de

acoplamento entre spins vizinhos proposta por Heisenberg[40] a interação descrita acima

ocorre entre camadas adjacentes, isto é em escala macroscópica.

Fig. 2.8- Ilustração dos tipos de acoplamento bilinear entre as camadas ferromagnéticas. a) blJ > 0. b)

blJ < 0.

1Mr

2Mr

FM1

FM2

NM

1Mr

2Mr

FM1

FM2

NM

a) b)


24

Da equação (2.15) fica evidente que a configuração das magnetizações que minimiza a

energia bilinear depende do sinal de blJ . Assim, se blJ > 0 a configuração na qual as

magnetizações são paralelas ( )21 // MMrr

é favorecida energeticamente, resultando num

acoplamento ferromagnético como mostramos na figura (2.8 a).

No caso em que blJ < 0, a energia bilinear é minimizada numa configuração na qual as

magnetizações fiquem antiparalelas que resulta num acoplamento antiferromagnético (Fig.

2.8 b). O sinal da constante de acoplamento depende da espessura e da natureza química do

material espaçador como foi demonstrado por Parkin[41] et al.

Fig. 2.9- a) Ilustração do acoplamento biquadrático. b) Ciclo de histerese de uma amostra de Fe(40

Å)/Cr(25 Å)/Fe(40 Å) com o campo aplicado ao longo do eixo fácil de magnetização (100).

Acoplamento biquadrático

Desde o início descobriu-se que certos sistemas apresentam um acoplamento de

exchange adicional que pode ser modelado por uma energia de interação biquadrática[42-44]

que fenomenologicamente pode ser escrita como:

2

21

21

⋅=

MMMM

JE bqbq

rr

, (2.16)

1Mr

2Mr

NM

-200 -150 -100 -50 0 50 100 150 200

-1.0

-0.5

0.0

0.5

1.0

Sina

l MO

KE

(nor

mal

izad

a)

Campo magnético aplicado no plano (Oe)

a)

b)


25

onde bqJ é a constante de acoplamento biquadrático e sempre é positiva, 1Mr

e 2Mr

são as

magnetizações das camadas adjacentes.

Da equação (2.16) fica claro que este tipo de acoplamento favorece a configuração na

qual as magnetizações fiquem alinhadas a 900 uma em relação à outra (Fig. 2.9).

Finalmente o termo da interação de exchange entre as camadas ferromagnéticas

adjacentes na estrutura FM1/NM/FM2/AF3 (terceiro termo na Eq. 2.1) pode ser escrito

como:

2

21

21

21

21

⋅+

⋅−=

MMMM

JMMMM

JE bqblEX

rrrr

, (2.17)

O segundo termo na Eq. (2.1) que como falamos, leva em conta a interação na interface

FM/AF será tratado a seguir.

2.4.3.2 Acoplamento direto. Energia de intercâmbio na interface FM/AF

Como já vimos na primeira seção deste capítulo, nas bicamadas FM/AF existe um

acoplamento na interface entre os momentos magnéticos de ambos os filmes que induz uma

anisotropia unidirecional. O termo da energia de exchange na interface FM/AF poderia ser

tratado dentro do contexto das anisotropias magnéticas vistas nas seções (2.4.1) e (2.4.2),

mas por sua importância no estudo dos sistemas magnéticos e por envolver fenômenos

complicados que ocorrem na interface preferimos abordar esta contribuição de maneira

independente.

Teoricamente, o primeiro modelo desenvolvido para explicar o exchange-bias foi

proposto por Meiklejohn e Bean,[2,3] que foi descrito intuitivamente na seção (2.2). Este

modelo simples assume que as camadas magnéticas são homogêneas no plano e a interface

é não compensada, isto é, a magnetização resultante da primeira camada no AF é diferente

de zero como mostramos na Fig. (2.1 a). M-B supuseram também que no processo de

reverter a magnetização do FM os spins neste, giram de forma coerente e que os eixos

fácies no FM e no AF são paralelos. De acordo com este modelo macroscópico a campo de

intercâmbio ou de exchange (HE) calculado é duas ordens de grandeza maior que os valores

observados experimentalmente.


26

A primeira modificação importante neste modelo foi proposta por Néel.[49,50] O

principal destaque no modelo de Néel foi considerar que quando o campo é revertido, em

vez de ter uma interface magnética definida, se formaria uma parede de domínio paralela à

interface FM/AF no AF, no FM, ou em ambos, dependendo de onde seja favorável

energeticamente. A formação da parede de domínio pode diminuir consideravelmente a

energia na configuração de equilíbrio magnética e conseqüentemente o valor do campo de

exchange efetivo.

No espírito do modelo de M-B, a energia de exchange que contribui para a energia

magnética livre por unidade de área pode ser escrita fenomenologicamente como:

( )EXEXEA JE φφ −−= cos , (2.18)

onde EXJ é a constante de anisotropia de intercâmbio ou exchange (entre as camadas FM e

AF) e EXφ é o ângulo entre a direção do campo de anisotropia, definido como

FM

EXEX tM

JH = , e o eixo fácil de magnetização. Este termo é mínimo quando a magnetização

é paralela ao campo de anisotropia e máximo quando esta esteja orientada no sentido

oposto, favorecendo, na ausência de campo aplicado, uma direção preferencial

unidirecional.

Para incorporar na energia de exchange a parede de domínio assumiremos o modelo

proposto por Mauri et al.[51] Neste modelo, a espessura do FM é considerada muito menor

que a espessura da parede de domínio estável que se formaria neste. De fato, para o

permalloy (Ni80Fe20), que é o material FM utilizado por nós, a espessura da parede de

domínio é ~100 nm,[23] muito maior que as espessuras dos filmes ferromagnéticos

estudados ao longo desta tese. Com base nisto, podemos assumir então que a parede de

domínio é formada no AF e que spins no FM tem o mesmo ângulo em relação ao eixo x,

escolhido por nós como o eixo de anisotropia uniaxial no AF.

Desta forma, a energia de interação entre as camadas FM/AF (e que é responsável pelo

campo de anisotropia unidirecional) é uma combinação da energia de exchange na interface

e da energia da parede de domínio no AF.


27

Fig. 2.10- Esquema da formação da parede de dominio no AF. A anisotropia uniaxial no

antiferromagnético é ao longo do eixo x. A figura mostra a situação na qual, o campo magnético é aplicado contrário a x. Só mostramos os spins de uma das subredes do AF.

Na figura (2.10), mostramos de maneira esquemática o modelo de interface FM/AF

com formação de parede de domínio em uma sub-rede do antiferromagnético onde

assumimos que a espessura do filme antiferromagnético é infinita. Cálculos feitos

considerando a espessura finita podem ser encontrados nas referências (52, 53).

A energia da parede de domínio no AF contribui para a energia magnética por unidade

de área com um termo da forma:[51,54]

( )βσ cos1−= WWE , (2.19)

onde AFW AK2=σ é a energia por unidade de área da parede de domínio no AF e β é o

ângulo entre a magnetização da primeira camada no AF (em contato com a interface) e a

direção do eixo uniaxial de anisotropia do mesmo (eixo x). AFK e A são as constantes de

anisotropia cristalina e a constante de intercâmbio no AF respectivamente.

Considerando, como no modelo de M-B[2,3] que os eixos fáceis de anisotropia do FM e

do AF coincidem, EXφβ = e a contribuição à energia livre magnética por unidade de área

do termo de interação na interface FM/AF na Eq. (2.1) se escreve como:

3Mr

x

z

2Mr

φ β

AF FM

AF3 FM2


28

( ) ( )βσβφ cos1cos −+−−= WEXEA JE . (2.20)

Evidentemente além deste modelo macroscópico abordado por nós, outros modelos têm

sido desenvolvidos. Dentre estes se encontram os modelos microscópicos que são aqueles

que levam em conta os detalhes acerca da configuração de spin de cada átomo (ou conjunto

de átomos) no volume do sistema, isto é, nas direções x, y, z. Uns dos trabalhos pioneiros

no modelo das interfaces compensadas foi proposto por Koon.[55] Ele demonstra que a

configuração de energia mínima numa interface do AF compensada acopla os spins do FM

e do AF perpendiculares uns em relação aos outros como mais tarde foi demonstrado

experimentalmente.[56-58] Koon denomina o acoplamento perpendicular na interface como

acoplamento “spin-flop”. Assim, um novo termo na equação da energia, do tipo,

( )2cosφFMAF MMJ ′ (biquadrático) é introduzido nos modelos macroscópicos para levar em conta o estado de spin-flop. Koon argumenta que introduzir a rugosidade na interface no

seu modelo resultaria numa transição desde o acoplamento perpendicular ao acoplamento

colinear. Esta transição pode ser atribuída ao incremento na densidade dos spins no

antiferromagnético não compensados na interface. A presença do estado de spin-flop nas

bicamadas FM/AF deve ser menos relevante em filmes policristalinos como os estudados

nesta tese e por esta razão, e com o propósito de simplificar o modelo, não será levada em

conta na energia magnética livre. Schulthess e Butler[59] mostraram que apenas o

acoplamento spin-flop não é suficiente para explicar o efeito de exchange-bias.

Miltényi et al.[60] mostraram que é possível variar fortemente o exchange-bias em

bicamadas Co/CoO diluindo-se a camada de CoO. Isto pode ser feito inserindo-se

substituições não magnéticas no volume do AF. Eles observaram que o campo de

exchange-bias aumentava por três vezes. O exchange-bias não ocorreria na interface, mas

seria devido à configuração de domínios que se criariam no AF (volume). As paredes de

domínio passariam preferencialmente através dos sítios não-magnéticos, reduzindo

consideravelmente a energia necessária para criar um domínio.

Entre os modelos macroscópicos, como o adotado por nós, e os microscópicos, se

encontram os modelos mesoscópicos. Estes últimos levam em consideração, de uma

maneira ou outra, a possível diferença na configuração de spin no plano x, y da estrutura.


29

Neste sentido, na próxima seção discutiremos o modelo proposto por Stiles e McMichael[61]

e introduziremos o conceito de anisotropia rotatória.[61,62]

2.4.4 Anisotropia Rotatória

Assim como Stiles e McMichael[61,62] fizeram, consideremos que o filme AF é formado

por um conjunto de grãos de tamanhos e direções de anisotropias diferentes. Num sistema

como este, os grãos para os quais a constante de acoplamento direto na interface FM/AF é

alta e com a direção de anisotropia perto de EHr

, não revertem seus spins no processo de

reversão da magnetização no FM. Estes grãos preservam a ordem antiferromagnética longe

da interface, isto é, apresentam um comportamento reversível e são os que contribuem para

o exchange-bias. Por outro lado, os spins daqueles grãos com constante de acoplamento

alta na interface e eixos fácies orientados formando um certo ângulo, além do ângulo crítico

em relação ao eixo fácil do FM acompanharão os spins do FM apresentando com isto um

comportamento irreversível. Estes últimos contribuem para o aumento do campo coercitivo,

Hc. Adicionalmente, os grãos com acoplamento fraco na interface FM/AF não contribuem

nem para HE nem para HC. A magnetização destes últimos rotaciona juntamente com a

magnetização FM sem exercer torque.

Os grãos cuja magnetização acompanha a rotação da magnetização do FM )(Mr

contribuem para um campo efetivo que é paralelo à direção de equilíbrio da magnetização

)ˆ( 0m , isto é, podemos dizer que estes provocam uma anisotropia rotatória. A contribuição

desta anisotropia na energia magnética livre da bicamada FM2/AF3 pode ser incluída

fenomenologicamente através do seguinte termo:

rara HMErr

⋅−= 2 , (2.21)

onde raHr

define o campo de anisotropia rotatória[62] que se comporta como um campo

magnético efetivo que gira rigorosamente paralelo a 02m) , a direção de equilíbrio da

magnetização no FM2.

A anisotropia rotatória tem uma contribuição importante em experimentos como os de

ressonância ferromagnética (FMR) e Susceptibilidade ac.[25,63,64] que são sensíveis à

curvatura da energia livre em torno da direção da magnetização, como veremos nesta tese.


30

Finalmente, das equações (2.14, 2.17, 2.20, 2.21) a Eq. (2.1) da energia magnética livre

para uma tricamada FM1/NM/FM2/AF3 (ver Fig. 2.5 a) pode ser escrita

fenomenologicamente como:

+

⋅−

⋅

−+⋅−= ∑

=

2

1

22

2 ˆˆ2i i

iUi

i

i

i

Siiiii M

uMK

MnM

tK

MtMHErr

rrπ

+⋅−⋅

−⋅

− 223

3

32

32 ˆ tMHM

uMMMMM

J raWEXrr

rrr

σ (2.22)

2

21

21

21

21

⋅−

⋅−

MMMM

JMMMM

J bqbl

rrrr

,

onde û define a direção de anisotropia uniaxial no AF que assumimos que coincide com a

do filme FM.

Notemos que se quisermos estudar de maneira independente as propriedades das

bicamadas FM/AF teremos apenas que fazer na equação anterior 0== bqbl JJ e tomar na

soma o termo que corresponde a FM2.


31

2.5 Referências

[1] W. H. Meiklejohn, C. P. Bean, Phys. Rev. 102, 1413 (1956).

[2] W. H. Meiklejohn, C. P. Bean, Phys. Rev. 105, 904 (1957).

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[4] W. H. Meiklejohn, J. Appl. Phys. 29, 454 (1958).

[5] F. J. Darnell, J. Appl. Phys. 32, 186S (1961).

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[7] M. Kiwi, J. Magn. Magn. Mater. 234, 584 (2001).

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32

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33

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[47] Alexandre Oliveira. Tese de mestrado. Departamento de Física. UFPE

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[58] H. Matsujama, C. Haginoya, K. Koike, Phys. Rev. Lett. 85, 646 (2000).

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[60] Miltényi et al. Phys. Rev. Lett. 84, 4202 (2002).

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Azevedo, J. Magn. Magn. Matter, 272-273, 1212 (2004).

34

CAPÍTULO 3

Técnicas experimentais. Interpretação das medidas

3.1 Introdução

Neste capítulo são apresentadas as técnicas experimentais utilizadas nesta tese. Na

seção (3.2) introduzimos a técnica de sputtering utilizada para obter os filmes e

multicamadas magnéticas investigadas neste trabalho. Na seção (3.3) apresentamos a

técnica de refletometria de raios-X em baixo ângulo, utilizada na calibração das espessuras

das camadas que compõem as estruturas analisadas. Na seção (3.4), apresentamos uma

breve introdução ao Efeito Kerr magneto-óptico (MOKE), na (3.5) apresentam-se os

princípios básicos da ressonância ferromagnética (FMR), na (3.6) mostramos os

fundamentos básicos da técnica de Espalhamento de luz Brillouin (BLS) e por último, na

seção (3.7) introduzimos a técnica detecção dc em ressonância ferromagnética que tem sido

utilizada pela primeira vez no estudo dos mecanismos de relaxação nos filmes finos e nas

multicamadas magnéticas. Esta técnica de detecção dc será utilizada para estudar o efeito

do bombeamento se spin através de intrefaces FM/NM, como será visto no capítulo (6).

3.2 Deposição por evaporação catódica ou Sputtering

O método de deposição física de vapor ou physical vapor deposition (PVD) mais

utilizado na fabricação de filmes finos é a evaporação catódica ou sputtering. O sputtering

é um processo a vácuo que retira átomos de um material alvo para depositar um filme numa

superfície ou substrato.

A figura (3.1) mostra um sistema típico de evaporação catódica. O processo começa

com a injeção de um gás nobre (geralmente argônio, Ar) no interior de uma câmara de

vácuo com uma pressão menor que 10-6 Torr (no nosso caso, 2.0 x 10-7 Torr) até 1 mToor.

Um substrato que serve de ânodo é colocado em frente a um alvo conectado ao terminal

negativo de uma fonte dc ou rf (catodo).

Neste processo, a energia cinética dos íons energéticos é transferida aos átomos da

superfície do alvo que serão ejetados se a energia dos íons é maior que a energia de

Capítulo 3: Técnicas experimentais. Interpretação das medidas

35

ionização destes átomos superficiais. Os átomos com maior energia atingem o substrato,

onde são depositados ou criam novas reações. Uma vez depositados, a energia cinética

destes é redistribuída uniformemente na superfície do substrato em forma de energia

potencial, criando ligações entre eles e formando assim as primeiras camadas do filme. Isto

ocorre quando a energia cinética dos íons é relativamente baixa, mas suficiente para ejetar

os átomos confinados nas primeiras 5-10 monocamadas do alvo.

Fig. 3.1-Sistema típico de evaporação catódica ou sputtering.

Energias cinéticas muito maiores que a energia de ligação dos átomos do alvo podem

deslocá-los até outros sítios provocando recristalização da rede, vacâncias e até defeitos no

alvo. Nessa faixa de energias, os átomos ejetados têm energias suficientemente altas e

podem até danificar o substrato. A energia de ligação está relacionada à energia mínima

que um íon deve possuir para ejetar um átomo do material do alvo. Na tabela (3.1)

Ânodo

Ions de Argônio (Ar+) acelerados

Átomos ejetados do alvo

Alvo Campo magnético

Campo elétrico

Magneto

Magnetron (Catodo)

Câmara de Vácuo

Substrato


36

apresentamos os valores de energia mínima de um átomo de Ar para a maioria dos

materiais utilizados nesta dissertação. [1]

Material Emin (eV)

Fe 20

Ni 21

Co 25

Cu 17

W 33

Ta 26

SiO2 16

Tabela 3.1- Energia mínima de um átomo de Ar para ejetar um átomo da superfície do alvo para alguns dos materiais utilizados nesta tese.

Além da energia mínima iônica é necessário definir a eficiência do sputtering ou

sputtering yield, S, definida como o número de átomos ejetados por íon incidente. A teoria

de maior sucesso para descrever o sputtering yield foi proposta por Sigmund.[2] Esta teoria

permite calcular valores de S apenas a partir do conhecimento de dados cristalográficos e

parâmetros de cada material, sem parâmetros de ajuste.

Todo estudo de S, deve considerar as características da colisão (elástica ou inelástica),

seção transversal de espalhamento, estrutura do material do alvo (randômico ou cristalino),

natureza e força das ligações na superfície do alvo, geometria da deposição (ângulo de

incidência, distância alvo-substrato) etc.[3]

Seguindo a teoria de Sigmund, a eficiência do processo, S, é dada por:

( ) bEE

MMMMS 12

21

212

3

+=πα

( 1E


37

( )b

n

EES

MMM

ZZZZS 1

21

13/2

23/2

1

2156.3++

= α ( 1E > 1keV) (3.2)

onde M1 e M2 são as massas atômicas da partícula incidente e do alvo, respectivamente, 1E

é a energia da partícula incidente, bE é a energia de ligação do átomo na superfície; Z1 e Z2

são os números atômicos das partículas 1 e 2, α uma função de M1/M2, e ( )1ESn a perda de energia por unidade de comprimento durante a colisão.

Material S(íon/átomo)

Ar (Energia 0.5 KeV)

S(íon/átomo)

Ar (Energia 1 KeV)

Fe 1.10 1.3

Ni 1.45 2.2

Co 1.22 -

Cu 2.35 2.85

W 0.57 -

Ta 0.57 -

SiO2


38

plasma, a densidade total de partículas deve ser alta em comparação com suas dimensões

para garantir um número suficiente de interações eletrostáticas, e as densidades de elétrons

e íons devem ser pequenas em relação à densidade total. Tipicamente, o grau de ionização,

ou a razão entre o número de íons e os átomos neutros, é aproximadamente de 10-4. Os

plasmas que aparecem no sputtering são chamados de descargas luminosas.

Para entender como um plasma é formado consideremos o sistema simplificado da Fig.

(3.1). Quando uma voltagem é aplicada entre os eletrodos, inicialmente começam a fluir

pequenas correntes devido ao pequeno número de partículas carregadas (íons e elétrons).

Neste estágio, na medida em que a voltagem aumenta, é transferida as partículas carregadas

uma energia suficiente para produzir mais portadores de carga. Isto ocorre através das

colisões dos íons com o catodo, que libera elétrons secundários, e pela ionização dos

átomos neutros no gás de Ar (e-+Ar0→Ar++2e-). Com a multiplicação das partículas

carregadas, a corrente aumenta rapidamente, mas a voltagem, limitada pela alta impedância

da fonte de potência, permanece constante. Este regime é conhecido como descarga

Townsend. Neste estágio, um grande número de elétrons e íons são criados em avalanche.

Eventualmente, quando uma quantidade suficiente de elétrons gerados produz suficientes

íons para regenerar o mesmo número de elétrons iniciais, a descarga torna-se auto-

sustentada, o gás começa a brilhar e a voltagem decresce acompanhada de um aumento

súbito da corrente. Este estado é chamado de descarga luminosa normal. Nele, a densidade

de íons que atingem a superfície do cátodo é não uniforme e é concentrada em torno das

bordas e outras irregularidades. À medida que a potência é aumentada, os íons acelerados

se distribuem por toda a superfície do catodo até a densidade ser uniforme. Este é o estado

de descarga anormal e é a região operativa do sputtering. Devido a que ambos, substrato e

alvo, estão dentro da região do plasma, os subprodutos criados nas colisões podem

bombardear ambas as superfícies. Os átomos neutros ejetados da superfície do alvo devem

atravessar a descarga luminosa antes de atingir o substrato, podendo ser ionizados mediante

colisões. Isto afeta a qualidade do filme resultante, embora, as reações químicas e processos

originados no plasma, geralmente favorecem a depo

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