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Optica No Lineal de Superficies
W. Luis Mochan Backal
Centro de Ciencias Fısicas, UNAM
Cinv., 21/VI/04– p.1
Ondas Electromagneticas
BE
BE
La luz es transparente
. . . o casi transparente.
Cinv., 21/VI/04– p.2
Ondas Electromagneticas
BE
BE
La luz es transparente
. . . o casi transparente.
Cinv., 21/VI/04– p.2
Ondas Electromagneticas
BE
BE
La luz es transparente
. . . o casi transparente.
Cinv., 21/VI/04– p.2
Fotones vestidos
Cinv., 21/VI/04– p.3
Fotones vestidos
Cinv., 21/VI/04– p.3
Fotones vestidos
Cinv., 21/VI/04– p.3
Suma de Frecuencias
0
12
0
2
1
Cinv., 21/VI/04– p.4
Suma de Frecuencias
0
12
0
2
1
Cinv., 21/VI/04– p.4
Multiplicacion de Ondas
ω2 = 1.1ω1
ω1
=⇒ ω3 = 0.1ω1 = ω2 − ω1
ω1
×ω2
=
= (ω1 − ω2)
+(ω1 + ω2)
Cinv., 21/VI/04– p.5
Multiplicacion de Ondas
ω2 = 1.1ω1
ω1
=⇒ ω3 = 0.1ω1 = ω2 − ω1
ω1
×ω2
=
= (ω1 − ω2)
+(ω1 + ω2)
Cinv., 21/VI/04– p.5
Multiplicacion de Ondas
ω2 = 1.1ω1
ω1
=⇒ ω3 = 0.1ω1 = ω2 − ω1
ω1
×ω2
=
= (ω1 − ω2)
+(ω1 + ω2)
Cinv., 21/VI/04– p.5
Multiplicacion de Ondas
ω2 = 1.1ω1
ω1
=⇒ ω3 = 0.1ω1 = ω2 − ω1
ω1
×ω2
=
= (ω1 − ω2)
+(ω1 + ω2)
Cinv., 21/VI/04– p.5
Generacion de Segundo Armonico
hω
hω2hω
hω
hω
2hω
~P (~2ω) ∝ ~E(ω) ~E(ω)
Cinv., 21/VI/04– p.6
GSA y Simetrıa
~P (2) = χ(2) ~E ~E
Después de una inversión
−~P (2) = χ(2)(− ~E)(− ~E)
Centrosimetría⇒
χ(2)(antes) = χ(2)(después)
=⇒ ~P (2) = 0, χ(2) = 0
Cinv., 21/VI/04– p.7
GSA y Simetrıa
~P (2) = χ(2) ~E ~E
Después de una inversión
−~P (2) = χ(2)(− ~E)(− ~E)
Centrosimetría⇒
χ(2)(antes) = χ(2)(después)
=⇒ ~P (2) = 0, χ(2) = 0
Cinv., 21/VI/04– p.7
GSA y Simetrıa
~P (2) = χ(2) ~E ~E
Después de una inversión
−~P (2) = χ(2)(− ~E)(− ~E)
Centrosimetría⇒
χ(2)(antes) = χ(2)(después)
=⇒ ~P (2) = 0, χ(2) = 0
Cinv., 21/VI/04– p.7
Centrosimetrıa y Paridad
|0〉
|1〉
|2〉
|0〉 par ⇒ |1〉 impar⇒ |2〉 par ⇒ |0〉 impar (!)⇒ |1〉 par ⇒ |2〉 impar⇒ |0〉 par (!!) ⇒ . . .
χ(2) ∝ 〈0|p|2〉〈2|p|1〉〈1|p|0〉 = 0
La susceptibilidad dipolar de segundo orden es nula.
Cinv., 21/VI/04– p.8
Centrosimetrıa y Superficies
6=
¡Las superficies no son centrosimétricas!
Cinv., 21/VI/04– p.9
GSA y Superficies
La GSA dipolar P (2)i = χijkEjEk viene de las superficies.
Puede haber GSA multipolar en el bulto P (2)i = χijklEj∂kEl.
Cinv., 21/VI/04– p.10
Espectroscopıas opticas de superficies
Cinv., 21/VI/04– p.11
Adsorbatos
ω1
ω2 ω3
X
XX
XRaman
Cinv., 21/VI/04– p.12
Simetrıa
χijk = Sii′Sjj′Skk′χi′j′k′ ⇒ sólo algunas componentes de χijkpueden ser no-nulas. Con la superficie normal a z,
Simetría χijk no-nulas
1 xxx, xxy, xyy, yxx, yxy, yyy, xxz, xyz, yxz, yyz, zxx, zxy,zyy, xzz, yzz, zxz, zyz, zzz
1m (⊥ y) xxx, xyy, xzz, xzx, yzy, yxy, zxx, zyy, zxz, zzz
2 xzx, xyz, yxz, yzy, zxx, zyy, zxy, zzz
2mm xzx, yzy, zxx, zyy, zzz
3 xxx = −xyy = −yyx, yyy = −yxx = −xyx, yzy = xzx,zxx = zyy
3m (⊥ y) xxx = −xyy = −yxy, xzx = yzy, zxx = zyy, zzz
4, 6,∞ xxz = yyz, zxx = zyy, xyz = −yxz, zzz
4mm, 6mm,∞m xxz = yyz, zxx = zyy, zzz
Cinv., 21/VI/04– p.13
Ejemplo: Si(111) 2× 1, s→ p
(Sipe et al., 1987)Cinv., 21/VI/04– p.14
Respuesta no lineal de la superficie
E⊥
P⊥ ∝ aE⊥E⊥χ⊥⊥⊥ ∝ a
E⊥ E‖
P‖ ∝ bE⊥E‖χ‖‖⊥ ∝ b
E‖
P⊥ ∝ bE‖E‖χ⊥‖‖ ∝ f
Superficie: Pi = χijkEjEk
Bulto: Pi ∝ ~E · ∇E, ~E × ~B, ∇E2
Cinv., 21/VI/04– p.15
Calculo de χijk
Oscilador armónico
~E(~r) = ~E(0) + ~r · ∇ ~E(0) + . . .
m~r = −e ~E(0, t)−mω20~r −
m
τ~r
−e~r · ∇ ~E(0, t)− e
c~r × ~B(~0, t)
⇒ oscilador paramétrico si ~E 6=homogéneo.
Cinv., 21/VI/04– p.16
Respuesta de una molecula
~p(1) = α(ω) ~E(0, 1)
α(ω) =e2/m
ω20 − ω2 − iω/τ
~p(2) = − 1
2eα(ω)α(2ω)[∇E2 − 4 ~E × (∇× ~E)]
↔Q (2) = −1
eα(ω)2 ~Ei ~Ej
Cinv., 21/VI/04– p.17
Respuesta de la superficie
n
z
~P (2) = n~p(2) − 1
2∇ · n
↔Q (2)
~P (2)s =
∫dz ~P (2)
E
z
P
zCinv., 21/VI/04– p.18
χzzz
χszzz(ω) =α2(ω)
8πe
α(2ω) log(εB(ω)/εB(2ω))
(α(ω)− α(2ω))2
+α(ω)
8πe
εB(ω)− 1
εB(ω)
(1
εB(ω)+
α(2ω)
α(2ω)− α(ω)
),
1020Rppp (cm2/W)150
100
50
0
~ω2 (eV)
4.53.5
2.51.5
0.5 ~ω1 (eV)
4.53.5
2.51.5
0.5
Silicio
Cinv., 21/VI/04– p.19
Eficiencia
• E =p
r3→ p
λ2r
•
h =√λr
r
r + λ/2
s
• p ≈ Ph2s ≈ E2
e/a2B
λraB
• E ≈ a3B
λeE2
• I ≈ cE2 = RI2
• R ≈(aBλ
)2 aBe2
a3B
c≈
10−23cm2/W
Cinv., 21/VI/04– p.20
Eficiencia
• E =p
r3→ p
λ2r
•
h =√λr
r
r + λ/2
s
• p ≈ Ph2s ≈ E2
e/a2B
λraB
• E ≈ a3B
λeE2
• I ≈ cE2 = RI2
• R ≈(aBλ
)2 aBe2
a3B
c≈
10−23cm2/W
Cinv., 21/VI/04– p.20
Eficiencia
• E =p
r3→ p
λ2r
•
h =√λr
r
r + λ/2
s
• p ≈ Ph2s ≈ E2
e/a2B
λraB
• E ≈ a3B
λeE2
• I ≈ cE2 = RI2
• R ≈(aBλ
)2 aBe2
a3B
c≈
10−23cm2/W
Cinv., 21/VI/04– p.20
Eficiencia
• E =p
r3→ p
λ2r
•
h =√λr
r
r + λ/2
s
• p ≈ Ph2s ≈ E2
e/a2B
λraB
• E ≈ a3B
λeE2
• I ≈ cE2 = RI2
• R ≈(aBλ
)2 aBe2
a3B
c≈
10−23cm2/W
Cinv., 21/VI/04– p.20
Eficiencia
• E =p
r3→ p
λ2r
•
h =√λr
r
r + λ/2
s
• p ≈ Ph2s ≈ E2
e/a2B
λraB
• E ≈ a3B
λeE2
• I ≈ cE2 = RI2
• R ≈(aBλ
)2 aBe2
a3B
c≈
10−23cm2/W
Cinv., 21/VI/04– p.20
Eficiencia
• E =p
r3→ p
λ2r
•
h =√λr
r
r + λ/2
s
• p ≈ Ph2s ≈ E2
e/a2B
λraB
• E ≈ a3B
λeE2
• I ≈ cE2 = RI2
• R ≈(aBλ
)2 aBe2
a3B
c≈
10−23cm2/W
Cinv., 21/VI/04– p.20
Tamano de un foton
•A
L=cT
• I ≈ N~ω/AT• I ≈ 2N~ω/AT
• N =Ω
VN2
• V = AcT
• Ω =~ce2
(aBλ
)3a3B ≈
10−7a3B
Cinv., 21/VI/04– p.21
Tamano de un foton
•A
L=cT
• I ≈ N~ω/AT
• I ≈ 2N~ω/AT
• N =Ω
VN2
• V = AcT
• Ω =~ce2
(aBλ
)3a3B ≈
10−7a3B
Cinv., 21/VI/04– p.21
Tamano de un foton
•A
L=cT
• I ≈ N~ω/AT• I ≈ 2N~ω/AT
• N =Ω
VN2
• V = AcT
• Ω =~ce2
(aBλ
)3a3B ≈
10−7a3B
Cinv., 21/VI/04– p.21
Tamano de un foton
•A
L=cT
• I ≈ N~ω/AT• I ≈ 2N~ω/AT
• N =Ω
VN2
• V = AcT
• Ω =~ce2
(aBλ
)3a3B ≈
10−7a3B
Cinv., 21/VI/04– p.21
Tamano de un foton
•A
L=cT
• I ≈ N~ω/AT• I ≈ 2N~ω/AT
• N =Ω
VN2
• V = AcT
• Ω =~ce2
(aBλ
)3a3B ≈
10−7a3B
Cinv., 21/VI/04– p.21
Tamano de un foton
•A
L=cT
• I ≈ N~ω/AT• I ≈ 2N~ω/AT
• N =Ω
VN2
• V = AcT
• Ω =~ce2
(aBλ
)3a3B ≈
10−7a3B
Cinv., 21/VI/04– p.21
Diagrama SFG
Laser O. P.
Filtro
Linea de retardo
IR
V
D
V
Db
Muestra
Cinv., 21/VI/04– p.22
GSA por Nanopartıculas
Memorias flash Observa superficie con GSA
Cinv., 21/VI/04– p.23
Experimento
90
scannc implant
160
80
x3
SH
G (a
.u.)
3 6 <dnc> (nm)
13
(b)
(a)
FIG. 3
Emission angle (degree)
Nor
mal
ized
SH
G
1.0
0.5
0-1.0 0 1.0
200
01000-100
30
20
10
010000-1000
SH
G (a
.u.)
Position (µm)S
HG
Inte
nsity
(a.u
.)
Lateral position
Y. Jiang, P. T. Wilson, M. C.Downer, C. W. White, and S. P.Withrow, Appl. Phys. Lett. 78,766 (2001).
• La señal viene de lasnanoesferas.
• Es sensible a la interface(recocido en Ar vs. Ar/H2).
• GSA hacia el frente.• Orilla vs. bulto.
Cinv., 21/VI/04– p.24
GSA de una esfera
~E
χ‖⊥‖ ∝ bχ⊥‖‖ ∝ f
χ⊥⊥⊥ ∝ a
χ‖⊥‖ ∝ bχ⊥‖‖ ∝ f
χ⊥⊥⊥ ∝ a
χ‖⊥‖ ∝ bχ⊥‖‖ ∝ f
χ⊥⊥⊥ ∝ a
χ‖⊥‖ ∝ bχ⊥‖‖ ∝ f
χ⊥⊥⊥ ∝ a
χ‖⊥‖ ∝ bχ⊥‖‖ ∝ f
χ⊥⊥⊥ ∝ a • La centrosimetría sepierde localmente. . .
• pero se recuperaglobalmente.
• El dipolo total es nulo.
Cinv., 21/VI/04– p.25
GSA de una esfera
~E
χ‖⊥‖ ∝ bχ⊥‖‖ ∝ f
χ⊥⊥⊥ ∝ a
χ‖⊥‖ ∝ bχ⊥‖‖ ∝ f
χ⊥⊥⊥ ∝ a
χ‖⊥‖ ∝ bχ⊥‖‖ ∝ f
χ⊥⊥⊥ ∝ a
χ‖⊥‖ ∝ bχ⊥‖‖ ∝ f
χ⊥⊥⊥ ∝ a
χ‖⊥‖ ∝ bχ⊥‖‖ ∝ f
χ⊥⊥⊥ ∝ a • La centrosimetría sepierde localmente. . .
• pero se recuperaglobalmente.
• El dipolo total es nulo.
Cinv., 21/VI/04– p.25
GSA de una esfera
~E
χ‖⊥‖ ∝ bχ⊥‖‖ ∝ f
χ⊥⊥⊥ ∝ a
χ‖⊥‖ ∝ bχ⊥‖‖ ∝ f
χ⊥⊥⊥ ∝ a
χ‖⊥‖ ∝ bχ⊥‖‖ ∝ f
χ⊥⊥⊥ ∝ a
χ‖⊥‖ ∝ bχ⊥‖‖ ∝ f
χ⊥⊥⊥ ∝ a
χ‖⊥‖ ∝ bχ⊥‖‖ ∝ f
χ⊥⊥⊥ ∝ a • La centrosimetría sepierde localmente. . .
• pero se recuperaglobalmente.
• El dipolo total es nulo.
Cinv., 21/VI/04– p.25
Radiacion dipolar vs. cuadrupolar
0k1l = 2 . . .
. . . grande l
l chica . . .
Cinv., 21/VI/04– p.26
Eficiencia de GSA para nanoesfera sobre sustrato
polarización s→ p polarización p→ p
Cinv., 21/VI/04– p.27
Comparacion
Cero radiación frontal yDistribución anchavs.¡Distribución angostaalrededor de la direcciónfrontal!
90
scannc implant
160
80
x3
SH
G (a
.u.)
3 6 <dnc> (nm)
13
(b)
(a)
FIG. 3
Emission angle (degree)
Nor
mal
ized
SH
G
1.0
0.5
0-1.0 0 1.0
200
01000-100
30
20
10
010000-1000
SH
G (a
.u.)
Position (µm)
SH
G In
tens
ity (a
.u.)
Lateral position
Cinv., 21/VI/04– p.28
GSA de una pelıcula compuesta
ω
2ω
l
2w0
~E
Cinv., 21/VI/04– p.29
Teorıa
~Pnl = ns~p(2) − 1
6∇·↔Q (2)
= Γ∇E2 + ∆′ ~E · ∇ ~E
Γ =nb18
(9γm + γq − 3γq)
∆′ ≡ nb(γe − γm − γq/6),
=⇒ ~j(2)
=⇒ ~A(2)
=⇒ ~E(2), ~B(2)
=⇒ ~S(2)
=⇒ dEdΩ
=1
P2
dI(2)
dΩ
Cinv., 21/VI/04– p.30
Distribucion angular
(θ/θ1) sinϕ
10
-1(θ/θ1) cosϕ 10-1
Cinv., 21/VI/04– p.31
Experimento
Single wavelength SHG scan across boundary
between nc-Si implanted glass & unimplanted glass
-1500 -1000 -500 0 500 1000
0
10
20
30
x3
annealed in Ar
annealed in Ar/H2mixture
SH
G (
a.u
.)
Lateral position (µm)
SiO2
scan line
embedded NCs
Jiang et al., APL 78, 766 (2001)
2ω
Si
Si
H HH
HHHHH
presence & size of Si NCsSHG sensitive to: Si/SiO2 interface chemistry
local particle density gradients
( )r r r
E E⋅∇r
P( )2 ∝
Brudny,PRB 62, 11152 (00)Mochan, (03).
<dNC> = 3 nm, 1017 NC/cm3
incidentTEM00
Gaussianmode
Jiang (03)
expt theory
Cinv., 21/VI/04– p.32
Eficiencia
E = 10−2ζ(qaB)4(ql)2f2b θ
41
1
e2/aB
1
c/aB
≈ 10−4ζ(qaB)4(ql)2f2b θ
41 W−1
≈ 10−24W−1.
Como la polarización inducida es proporcional a ~E∇ ~E ∼ E2/w0,la eficiencia es proportional a la intensidad que arriba, ¡no a lapotencia!
¡Más poder no es necesariamente una mejora!
Cinv., 21/VI/04– p.33
Conclusiones
• El mezclado de tres ondas conduce a espectroscopíasóptica sensible a superficies.
• La señal del bulto es fuertemente suprimida porcentrosimetría.
• La eficiencia es muy pequeña.• La simetría de la superficie puede observarse directamente.• El modelo de dipolium conduce a expresiones analíticas y
es una buena primera aproximación.• Se puede observar la superficie de nanoesferas aisladas,
depositadas en superficies y en medios compuestos.
Cinv., 21/VI/04– p.34
Conclusiones
• Las contribuciones cuadrupolares y dipolares pueden sercomparables, dando origen a patrones complejos deradiación.
• No hay radiación frontal, pero si cercana.• La eficiencia en medios compuestos no puede
incrementarse simplemente aumentando la potenciaincidente.
Cinv., 21/VI/04– p.34