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Eduarda Alexandre Rezende
PADRONIZAO ABSOLUTA DO 177
Lu E DO 111
In.
Dissertao apresentada ao Programa de Ps-
Graduao em Radioproteo e Dosimetria do
Instituto de Radioproteo e Dosimetria da
Comisso Nacional de Energia Nuclear, como
parte dos requisitos necessrios obteno do
ttulo de Mestre em Radioproteo e Dosimetria
na rea de Metrologia.
Orientador: Dr. Luiz Tauhata
IRD/CNEN
Co-Orientador: Dr. Akira Iwahara
IRD/CNEN
Rio de Janeiro Brasil
Instituto de Radioproteo e Dosimetria Comisso Nacional de Energia Nuclear
Coordenao de Ps-Graduao
2011
Rezende, Eduarda Alexandre
Padronizao Absoluta do 177
Lu e do 111
In. [Rio de Janeiro] 2011
Dissertao (mestrado) - Instituto de Radioproteo e Dosimetria
Rio de Janeiro, 2011.
1. Padronizao Absoluta; 2. Lu-177; 3. In-111; 4. Medicina
Nuclear.
I. Instituto de Radioproteo e Dosimetria II. Padronizao
Absoluta do 177
Lu e do 111
In.
Eduarda Alexandre Rezende
PADRONIZAO ABSOLUTA DO 177
Lu E DO 111
In.
Rio de Janeiro, 29 de abril de 2011.
_________________________________________________________
Dr. Luiz Tauhata FAPERJ - IRD/CNEN
_________________________________________________________
Dr. Jos Ubiratan Delgado - IRD/CNEN
________________________________________________________
Dra Karla Cristina de Souza Patro IRD/CNEN
_________________________________________________________
Dr.Vitor Luiz Bastos de Jesus Instituto Federal do Rio de Janeiro - IFRJ/Campus Nilpolis
Rio de Janeiro Brasil
2011
iv
DEDICATRIA
A minha amada av Delta (in memoriam).
v
AGRADECIMENTOS
Agradeo a Deus acima de tudo, pela minha vida e pela sua graa e misericrdia me
permitiu realizar este trabalho.
Meu obrigado a toda minha famlia por toda a cooperao, apoio, pacincia, carinho
e amor dispensados em mim. Em especial agradeo a minha av Delta, que durante meu
primeiro ano neste trabalho me ajudou e amou incondicionalmente. Ela sempre acreditou
em mim.
Agradeo ao Jlio Csar, meu namorado, pelo amor e pela imensa pacincia que
teve comigo nesses anos. As minhas amigas de mestrado, Nilmara, Amanda, Tain e
Brbara, eu s tenho a agradecer por terem tornado esses momentos mais divertidos.
Agradeo ao Luiz Tauhata que mais que meu orientador, um amigo que est
sempre pronto a me ajudar e sempre tem as palavras certas que quero ouvir. Ao Akira
Iwahara, meu co-orientador, pelo carinho e esforo sem o qual esse trabalho no sairia. A
todos os funcionrios do SEMRA e ao chefe Bira, pelo acolhimento, carinho e ateno. A
minha amiga Estela e a Vanessa pela preparao das fontes usadas nesse trabalho.
Em especial meu agradecimento ao Carlos Jos da Silva e ao Roberto Poledna,
amigos do SEMRA, pelos trabalhos realizados, que foram essenciais ao desenvolvimento
desse tema.
vi
RESUMO
Em virtude do uso crescente do 177
Lu e 111
In na medicina nuclear, verificou-se a
necessidade de se ter padres destes radionucldeos no pas para a calibrao dos
ativmetros utilizados nos SMNs.
Neste trabalho, com o objetivo de disponibilizar padres confiveis aos usurios,
solues de 177
Lu e de 111
In foram calibradas utilizando os mtodos absolutos de
padronizao por coincidncia 4(PC)-(NaI(Tl)), de anticoincidncia 4(LS)-
(NaI(Tl)), pico-soma (Ge) e pico-soma (NaI(Tl)) disponveis no Laboratrio Nacional de
Metrologia das Radiaes Ionizantes/IRD.
Na padronizao por cada mtodo, foram determinados os valores da atividade por
unidade de massa e de suas incertezas. Tambm foram determinados os valores das
probabilidades de emisso de raios X e gama, a verificao de impurezas por
espectrometria gama e a meia-vida, com uma cmara de ionizao IG12.
Os resultados da atividade por unidade de massa do 177
Lu obtidos pelo mtodo de
coincidncia de 3274,9 kBq/g 0,94% e anti-coincidncia de 3253,3 kBq/g 0,68%
mostraram uma concordncia de 0,4% e 1%, respectivamente, em relao ao valor de
referncia de 3288 kBq/g estabelecido na comparao-chave do BIPM.
Os resultados da atividade por unidade de massa das medies do 111
In obtidos com
os quatro mtodos de calibrao deram incertezas menores que 2,5% e diferenas em
relao ao valor mdio da atividade por unidade de massa menores que 0,9%.
Os resultados mostraram uma incerteza expandida menor que 2,5%, o que
suficiente para assegurar uma incerteza menor que 5%, conforme normas internacionais,
vii
para a calibrao dos ativmetros utilizados nas radiofarmcias e servios de medicina
nuclear.
Palavras-chaves: Padronizao Absoluta, 177
Lu, 111
In, Medicina Nuclear.
viii
ABSTRACT
Due to the increasing use of 177
Lu and 111
In in nuclear medicine, there was a need to
have standards of these radionuclides in the country for the calibration of radionuclide
calibrator used in NMSs.
In this work, with the objective of providing to the users with reliable standards,
solutions of 177
Lu and 111
In were calibrated using the absolute methods of standardization
by coincidence 4(PC)-(NaI(Tl)), anticoincidence 4(LS)-(NaI(Tl)), sum-peak (Ge)
and sum-peak (NaI(Tl)), availables at LNMRI / IRD.
In the standardization with each method used, the values of activity per unit mass
and its uncertainty were determined. The values of emission probabilities of X rays and
were also determined, were checked the impurities by gamma spectrometry and the half-
life value, with an ionization chamber IG12.
The results of the activity per unit mass of 177
Lu obtained by the method of
coincidence of 3274.9 kBq/g 0.94% and anti-coincidence of 3253.3 kBq/g 0.68%
showed an agreement of 0.4% and 1%, respectively, compared to the reference value of
3288 kBq/g established in the BIPM key-comparison.
The results of the activity per unit mass of 111
In obtained with the four calibration
methods showed uncertainties smaller than 2.5% and differences of the average value of the
activity per unit mass less than 0.9%.
The results showed an expanded uncertainty less than 2.5%, which is sufficient to
assure an uncertainty of less than 5%, according to international standards for the
calibration of radionuclide calibrator used in radiopharmacies and nuclear medicine
ix
services.
Keywords: Absolute Standardization, 177
Lu, 111
In, Nuclear Medicine.
x
NDICE
I INTRODUO ________________________________________________________ 1
1.1 A Conveno do Metro ________________________________________________ 1
1.2 Arranjo de Reconhecimento Mtuo MRA ________________________________ 2
1.3 As Comparaes-chave ________________________________________________ 3
1.4 Padres de Radioatividade _____________________________________________ 3
1.5 Padres de Radionucldeos para Radiofrmacos _____________________________ 7
1.6 Radionucldeos de Uso Recente na Medicina Nuclear ________________________ 9
1.7 Mtodos de Padronizao ______________________________________________ 9
1.8 Objetivos do Trabalho ________________________________________________ 10
II FUNDAMENTOS TERICOS __________________________________________ 12
2.1 Mtodos Absolutos de Padronizao da Grandeza Atividade __________________ 12
2.1.1 Mtodo de Contagem em Coincidncia 4- __________________________ 12
2.1.2 Mtodo de Contagem em Anti-coincidncia 4- _______________________ 20
2.1.2.1 Tempo morto no estendvel ______________________________________ 22
2.1.2.2 Tempo morto estendvel __________________________________________ 24
2.1.3 Mtodo do Pico-soma _____________________________________________ 26
2.2 Medicina Nuclear ___________________________________________________ 28
2.2.1 Radiofrmacos ___________________________________________________ 29
xi
2.2.2 Diagnstico _____________________________________________________ 30
2.2.3 Terapia _________________________________________________________ 32
2.3 Lutcio-177 ________________________________________________________ 33
2.3.1 Aplicabilidade do 177
Lu na Medicina Nuclear ___________________________ 34
2.4 ndio-111 __________________________________________________________ 35
2.4.1 Aplicabilidade do 111
In na Medicina Nuclear ___________________________ 35
III MATERIAIS E MTODOS ___________________________________________ 37
3.1 Mtodos Utilizados para a Calibrao ___________________________________ 37
3.2 Radiofrmacos Padronizados __________________________________________ 37
3.3 Preparao das Fontes ________________________________________________ 38
3.3.1 Fontes Finas _____________________________________________________ 41
3.3.2 Frascos de Vidro P6 e 10R _________________________________________ 42
3.3.3 Ampola de 2 cm __________________________________________________ 42
3.3.4 Fonte para Cintilao Lquida _______________________________________ 42
3.3.5 Fontes Slidas em Acrlico _________________________________________ 42
3.4 Caractersticas das Solues ___________________________________________ 43
3.4.1 Soluo de 177
Lu _________________________________________________ 43
3.4.2 Soluo de 111
In __________________________________________________ 43
3.5 Procedimento Experimental ___________________________________________ 44
xii
3.5.1 Medio pelo Mtodo de Contagem em Coincidncia 4- _______________ 44
3.5.1.1 Componentes para medio pelo mtodo de Coincidncia 4- _________ 45
3.5.2 Medio pelo Mtodo de Contagem em Anti-coincidncia 4- ___________ 46
3.5.2.1 Componentes para medio pelo mtodo de Anti-coincidncia 4- _____ 47
3.5.3 Medio pelo Mtodo Pico-soma ____________________________________ 48
3.5.4 Impurezas ______________________________________________________ 52
3.4.5.1 Impurezas 177
Lu _______________________________________________ 52
3.4.5.2 Impurezas 111
In _______________________________________________ 52
3.5.5 Determinao da Meia-vida_________________________________________ 52
3.5.5.1 Meia-vida do 177
Lu ____________________________________________ 52
3.5.5.2 Meia-vida do 111
In _____________________________________________ 53
3.5.6 Determinao das Probabilidades de Emisso de Ftons PX, _______________ 54
3.5.6.1 Probabilidade de emisso de ftons do 177
Lu ________________________ 54
3.5.6.2 Probabilidade de emisso de ftons do 111
In _________________________ 55
3.6 Dificuldades nas Medies ____________________________________________ 55
IV RESULTADOS E DISCUSSO ________________________________________ 58
4.1 Resultados do 177
Lu __________________________________________________ 58
4.1.1 Mtodo de Contagem em Coincidncia 4- __________________________ 58
4.1.2 Mtodo de Contagem em Anti-coincidncia 4- _______________________ 59
xiii
4.1.3 Resultados da Comparao-chave do BIPM ____________________________ 61
4.1.4 Impurezas ______________________________________________________ 63
4.1.5 Meia-vida _______________________________________________________ 63
4.1.6 Probabilidades de Emisso de Ftons PX, _____________________________ 64
4.1.7 Discusso dos Resultados do 177
Lu ___________________________________ 65
4.2 Resultados do 111
In __________________________________________________ 65
4.2.1 Mtodo de Contagem em Coincidncia 4- __________________________ 65
4.2.2 Mtodo de Contagem em Anti-coincidncia 4- _______________________ 66
4.2.3 Mtodo Pico-soma ________________________________________________ 68
4.2.4 Impurezas ______________________________________________________ 69
4.2.5 Meia-vida _______________________________________________________ 69
4.2.6 Probabilidades de emisso de ftons PX, ______________________________ 71
4.2.7 Discusso dos Resultados do 111
In ___________________________________ 71
V CONCLUSO ________________________________________________________ 74
REFERNCIAS BIBLIOGRFICAS ______________________________________ 75
xiv
LISTA DE FIGURAS
Figura 1.1 Esquema da cmara de ionizao tipo poo ___________________________ 8
Figura 2.1 Imagem da fonte fina com uma soluo de radionucldeo. ______________ 13
Figura 2.2 - Arranjo experimental do mtodo pico-soma. _________________________ 27
Figura 2.3 Esquema de decaimento radioativo do 177Lu. ________________________ 34
Figura 2.4 Esquema de decaimento do 111In.__________________________________ 36
Figura 3.1 Fonte fina. ___________________________________________________ 39
Figura 3.2 Frasco de vidro 10R. ___________________________________________ 39
Figura 3.3 Frasco de vidro P6. _____________________________________________ 39
Figura 3.4 Ampola 2 cm. _________________________________________________ 40
Figura 3.5 Frasco de cintilao. ___________________________________________ 40
Figura 3.6 Fonte slida em acrlico. ________________________________________ 40
Figura 3.7 - Diagrama de blocos do mtodo de contagem em coincidncia 4 . _____ 46
Figura 3.8 - Diagrama de blocos do mtodo de contagem em anti-coincidncia 4 __ 48
Figura 3.9 Espectro com o pico-soma. ______________________________________ 50
Figura 3.10 Curvas de extrapolao de eficincia do 177Lu. ____________________ 57
Figura 4.1 Resultado parcial da comparao-chave do 177Lu promovida pelo BIPM. __ 62
Figura 4.2 - Curva de decaimento radioativo de uma amostra de 111
In medida na cmara de
ionizao tipo poo modelo IG12. ___________________________________________ 69
Figura 4.3 -Resduos percentuais do ajuste no-linear para determinao da meia-vida __ 70
Figura 4.4 Resumo dos resultados do 111In. __________________________________ 71
xv
LISTA DE TABELAS
Tabela 3.1 Nomenclatura para as distncias entre detector x fonte usadas no LNMRI. _ 49
Tabela 4.1 Atividade por unidade de massa do 177Lu pelo mtodo de contagem em
coincidncia. ____________________________________________________________ 58
Tabela 4.2 Componentes de incerteza da medio do 177Lu pelo mtodo de contagem em
coincidncia. ___________________________________________________________ 59
Tabela 4.3 - Resultado das medies do 177
Lu pelo mtodo de contagem em coincidncia.
______________________________________________________________________ 59
Tabela 4.4 Atividade por unidade de massa do 177Lu pelo mtodo de contagem em
anticoincidncia. _________________________________________________________ 60
Tabela 4.5 - Componentes de incerteza da medio do 177
Lu pelo mtodo de contagem em
anticoincidncia. _________________________________________________________ 60
Tabela 4.6 - Resultado das medies do 177
Lu pelo mtodo de contagem em anti-
coincidncia. ____________________________________________________________ 61
Tabela 4.7 - Componentes de incerteza da medio da meia-vida do 177
Lu. ___________ 63
Tabela 4.8 - Resultados para a meia-vida do 177
Lu. ______________________________ 64
Tabela 4.9 - Probabilidades de emisso de raios X e do 177Lu. ____________________ 64
Tabela 4.10 - Componentes de incerteza da medio do 111
In pelo mtodo de contagem em
coincidncia. ____________________________________________________________ 66
Tabela 4.11 - Resultado das medies do 111
In pelo mtodo de contagem em coincidncia.
______________________________________________________________________ 66
xvi
Tabela 4.12 - Componentes de incerteza da medio do 111
In pelo mtodo de contagem em
anticoincidncia. _________________________________________________________ 67
Tabela 4.13 - Resultado das medies do 111
In pelo mtodo de contagem em
anticoincidncia. _________________________________________________________ 67
Tabela 4.14 - Resultado das medies do 111
In pelo mtodo pico-soma. ______________ 68
Tabela 4.15 - Componentes de incerteza da medio da meia-vida do 111
In. __________ 70
Tabela 4.16 - Resultados para a meia-vida do 111
In. _____________________________ 71
xvii
LISTA DE SMBOLOS
ADC Conversor analgico digital.
ANSTO Australian Nuclear Science and Technology Organisation - Austrlia.
APMP - Regio Metrolgica da sia e Pacfico.
BG Radiao do fundo.
BIPM Bureau Internacional de Pesos e Medidas.
CCRI Comit Consultivo de Radiaes Ionizantes.
CGPM Conferncia Geral de Pesos e Medidas.
CIPM Comit Internacional de Pesos e Medidas.
CNEN Comisso Nacional de Energia Nuclear.
CRV Valor de Referncia da comparao.
ENEA Agenzia Nazionale per le Nuove Tecnologie lenergia e lo Sviluppo Economico
Sostenibile - Itlia.
EUROMET Regio Metrolgica da Europa.
GMX Cristal de germnio puro para baixas e altas energias.
IFIM-HH Laboratrio Nacional da Romnia.
IFRJ Instituto Federal do Rio de Janeiro.
INM Instituto Nacional de Metrologia.
INMETRO Instituto Nacional de Metrologia, Normalizao e Qualidade Industrial.
IPEN Instituto de Pesquisas Energticas e Nucleares.
IRD Instituto de Radioproteo e Dosimetria.
IRMM Institute for Reference Materials and Measurements - Comunidade Europia.
KCDB Key-Comparisons Data Base Comparaes-chave.
xviii
LNHB Laboratoire National Henri Becquerel - Frana.
LNMRI Laboratrio Nacional de Metrologia das Radiaes Ionizantes Brasil.
MRA Arranjo de Reconhecimento Mutuo.
NaI(Tl) Cristal de iodeto de sdio ativado com tlio.
NIST National Institute of Standardization and Technology - Estados Unidos.
NMISA National Metrology Institute of South Africa - frica do Sul.
NPL National Physics Laboratory - Reino Unido.
PC Contador proporcional.
PET Tomografia por emisso de psitron.
PNI Programa Nacional de Intercomparao.
POLATOM Institute of Atomic Energy POLATOM, Radioisotope Centre - Polnia.
PTB Physikalisch-Technische Bundesanstalt - Alemanha.
PVC Cloreto de povinila.
SEMRA Servio de Metrologia de Radionucldeos
SI Sistema Internacional de Unidades.
SIM Sistema Interamericano de Metrologia.
SIR Sistema Internacional de Referncia.
SMN Servio de Medicina Nuclear.
SPECT Tomografia computadorizada por emisso de fton nico.
UTC Tempo universal coordenado.
VIM Vocabulrio Internacional de Termos Fundamentais e Gerais da Metrologia.
VYNS Acetato de cloreto de polivinila.
1
CAPTULO I
INTRODUO
1.1. A Conveno do Metro
Os padres so indispensveis na vida do homem desde as primeiras civilizaes.
Sem eles no seria possvel estabelecer o comrcio entre povos ou o dimensionamento das
terras.
Nos dias de hoje, no se consegue imaginar a vida sem os padres de medio.
Mesmo sem perceber, eles so usados constantemente, seja na compra de alguns metros de
tecido para confeccionar uma roupa ou de alguns quilos de carne no mercado.
Na indstria, os padres de medio tambm so essenciais nos processos de
fabricao para garantir a uniformizao e qualidade dos produtos.
A padronizao internacional das medies comeou na Revoluo Francesa, onde
foi proposto um sistema universal de medies que definia fenmenos da natureza como
padres de referncia para definio das grandezas. Foi proposta da Frana a criao de
uma comisso internacional sobre medies e foi constituda, em 1875, a Conveno do
Metro. Em 1921 sofreu uma leve modificao e atualmente constituda por 54 pases
membros, entre eles o Brasil e 32 estados associados [1,2].
A Conveno do Metro um tratado de base diplomtica que deu autoridade
Conferncia Geral de Pesos e Medidas (CGPM) e ao Comit Internacional de Pesos e
Medidas (CIPM) para atuar na rea da metrologia mundial, particularmente em relao
demanda por padres de medio, aumento da exatido, faixa de medio, diversidade, e a
necessidade de demonstrar a equivalncia entre os padres nacionais de medio [2,3].
2
Outro fruto da conveno foi a criao do Bureau International de Poids et Mesures,
(BIPM). Ela estabeleceu as bases para que as suas atividades fossem financiadas, e uma
permanente estrutura organizacional para que membros de governos atuassem em comum
acordo em todas as matrias relativas a unidades de medio [2,3].
1.2. Arranjo de Reconhecimento Mtuo - MRA
Em 1999, foi assinado pelos institutos nacionais de metrologia o Arranjo de
Reconhecimento Mtuo (Mutual Recognition Arrangement-MRA) do Comit Internacional
de Pesos e Medidas. Atualmente integram o Arranjo 80 institutos. Os objetivos principais
do MRA so:
Fornecer confiabilidade e conhecimento da capacidade de medio dos
Institutos Nacionais de Metrologia (INM), particularmente para a comunidade
regulatria e de acreditao;
Melhorar a realizao dos padres nacionais nos INMs, particularmente nos
INMs com menor experincia metrolgica;
Fornecer o suporte tcnico para acordos comerciais;
Manter a equivalncia de certificados de calibrao aceitos mundialmente, para
reduzir barreiras tcnicas do comrcio, causadas por lacunas em rastreabilidade
e equivalncia de medies.
O MRA pode ser dividido em duas partes. A primeira trata do reconhecimento
mtuo do grau de equivalncia dos padres nacionais de medio mantidos pelos INMs
baseado nos resultados das Comparaes-chaves (Key-comparisons). A segunda, trata do
3
reconhecimento mtuo dos certificados de calibrao publicados pelos INMs baseados na
capacidade de medio e calibrao que passaram por avaliaes internacionais e que so
suportadas por um sistema da qualidade [4].
1.3. As Comparaes-chaves
Para avaliar a capacidade de medio dos INMs so analisados os desempenhos por
Comparaes-chaves (Key-Comparisons Data Base-KCDB) organizadas pelo BIPM. Essas
comparaes so exerccios que visam estabelecer valores de referncia de grandezas
fsicas, que servem como base para a garantia da coerncia das medies realizadas
internacionalmente [5].
1.4. Padres de Radioatividade
O Comit Consultivo de Radiaes Ionizantes (CCRI) do BIPM se rene a cada
dois anos, para analisar e propor ao CIPM exerccios de comparaes-chaves na rea de
radiaes ionizantes. Os resultados das comparaes-chaves so registrados e relatados sob
a forma de Relatrios Preliminares ou Relatrios Finais e ficam disponveis no site do
BIPM [5].
Com o crescimento da utilizao de materiais radioativos, tornou-se desejvel
estabelecer padres nacionais e internacionais da grandeza atividade. Sua caracterstica
efmera e os processos de decaimento dos radionucldeos constituem um problema
diferente para a medio dos radionucldeos conforme seus esquemas de decaimento
radioativo. No existe ento um padro permanente, mesmo que arbitrrio da grandeza
atividade.
4
A grandeza atividade definida como a taxa de mudanas dentro de um ncleo
radioativo, ou seja, de um ncleo instvel. Essa taxa expressa pelo nmero de tomos
existentes em uma amostra, n(t), no instante t, segundo a equao (1.1). Integrando a
equao (1.1), obtemos a expresso para determinar a atividade de uma amostra, equao
(1.2) [1].
)t(ndt
)t(dn (1.1)
t
0en)t(A (1.2)
= constante de decaimento
n0 = nmero de tomos radioativos existentes na amostra no tempo (t)
O Curie, smbolo Ci, foi a primeira unidade estabelecida para a grandeza atividade.
Em 1975, a 15 CGPM adotou o Bequerel, smbolo Bq, como unidade do Sistema
Internacional de Unidades (SI) para a grandeza atividade. A relao entre a unidade antiga
Curie com o Bequerel :1 Ci = 3,7.1010
Bq. [6].
Os padres de radioatividade so essenciais para que, como em outros campos da
cincia, possam ser relacionados aos efeitos observados com estmulos bem definidos e
conhecidos. Efeitos biolgicos e fisiolgicos tambm podem ser relacionados em resposta a
uma dada quantidade de radiao aplicada, atravs de padres de atividade que so
utilizados para calibrar os equipamentos de medio utilizados por diferentes
investigadores [1].
Para que isso possa ser realizado, necessria a existncia de uma contnua
disponibilidade de padres nacionais e internacionais. Esses padres so, entretanto,
difceis de serem mantidos, principalmente os de meia-vida curta. Essa dificuldade tem sido
5
resolvida atravs da manuteno de instrumentos calibrados, de maior ou menor grau de
complexidade, todos normalizados por calibraes em relao aos sistemas nacionais e
internacionais de medio de radioatividade para uma ampla variedade de radionucldeos
de diferentes modos de decaimento [1].
No entanto, necessrio que os padres formem uma cadeia de rastreabilidade para que
as medies possam ser relacionadas. No vocabulrio internacional de termos fundamentais
e gerais de metrologia (VIM) a rastreabilidade metrolgica definida como: A
propriedade do resultado de uma medio ou valor de um padro, estar relacionado a
referncias estabelecidas, geralmente a padres nacionais ou internacionais, atravs de
uma cadeia contnua de comparaes, todas tendo incertezas estabelecidas [7].
O conceito geralmente expresso pelo adjetivo rastrevel, no sentido de demonstrar a
ligao e a hierarquia entre os padres [8].
O Laboratrio Nacional de Metrologia das Radiaes Ionizantes (LNMRI), pertencente
Comisso Nacional de Energia Nuclear (CNEN) recebeu em 1989, a delegao do
Instituto Nacional de Metrologia Normalizao e Qualidade Industrial (INMETRO), para
atuar como laboratrio designado na rea de metrologia das radiaes ionizantes. [9].
Em 2004 foram implementados os requisitos da norma NBR ISO/IEC 17025 [10] para
laboratrio de calibrao e se submeteu avaliao de pares para validar a implementao
dos requisitos da norma. O sistema da qualidade foi em seguida avaliado em reunio do
Sistema Interamericano de Metrologia (SIM) sendo considerado satisfatrio [9].
As funes do LNMRI so: implantar e manter mtodos e padres relacionados
metrologia das radiaes ionizantes; participar de comparaes-chave organizadas pelo
BIPM; participar das comparaes promovidas pelas organizaes regionais de metrologia
6
e promover e organizar a coerncia das medies realizadas no Brasil no campo das
radiaes ionizantes [9].
O LNMRI participa desde 1987 de programas de comparao organizados pelo BIPM,
para garantir a rastreabilidade de suas medies. Alm disso, tambm submete,
periodicamente, solues radioativas padronizadas ao Sistema Internacional de Referncia
(SIR) e participa como convidado, de comparaes organizadas e promovidas pelas
organizaes regionais de metrologia como: o SIM ao qual pertence, a Regio Metrolgica
da Europa (EUROMET) e a Regio Metrolgica da sia e Pacfico (APMP) [1].
Para estabelecer a rastreabilidade e fazer o controle de qualidade das medies de
atividade no pas, o LNMRI promove dois programas de comparaes, tendo como
participantes os laboratrios de anlises de amostras ambientais e os servios de medicina
nuclear [11,12].
O primeiro o Programa Nacional de Intercomparao (PNI), que busca o controle de
qualidade e a rastreabilidade das medies de atividade nas anlises de amostras
ambientais. Foi iniciado em 1991, e possui atualmente a participao de 22 laboratrios.
Neste programa so efetuadas trs rodadas de comparaes por ano, onde so analisados
em torno de 24 radionucldeos em amostras com diferentes tipos de matrizes [11].
O segundo o Programa de comparao de medies de atividade de radionucldeos
integrantes de radiofrmacos com a participao de hospitais e servios de medicina
nuclear do Brasil, iniciado em 1998. Neste programa, so realizadas comparaes de
medies de atividade de radiofrmacos contendo 99
Tcm
(Tecncio-99m), 67
Ga (Glio-67),
131I (Iodo-131),
123I (Iodo-123),
201Tl (Tlio-201), em todo territrio brasileiro, utilizando
uma rede nacional de metrologia formada por centros regionais localizados em Porto
Alegre, Rio de Janeiro, So Paulo, Braslia e Recife [12].
7
1.5. Padres de Radionucldeos para Radiofrmacos
No campo especfico da metrologia na rea nuclear, um dos interesses est na
determinao precisa dos parmetros nucleares dos radionucldeos que so utilizados em
aplicaes na indstrias agrcolas, proteo ao meio ambiente e na medicina [13].
Em medicina, vrias so as tcnicas utilizadas para terapia e diagnstico, utilizando
radiaes ionizantes. Em medicina nuclear, as radiaes ionizantes so emitidas de dentro
dos pacientes utilizando vrios tipos de radionucldeos incorporados e detectados
externamente para a formao de imagens que permitem o diagnstico. Os radionucldeos
compem uma grande variedade de frmacos para realizar procedimentos bem
estabelecidos baseados na sua incorporao seletiva pelos rgos do corpo humano [14].
Para a boa realizao destes exames, valores bem estabelecidos da atividade dos
radiofrmacos so administrados aos pacientes e, por meio de detectores externos, como as
gamacmaras, obtm-se as imagens das regies analisadas. Entretanto, para que o exame
atinja os seus objetivos preciso que o valor da atividade aplicada seja bem determinada.
Isto porque, um valor menor pode fornecer imagem insuficiente para o diagnstico, alm de
aumentar o tempo de exame. Valores superestimados da atividade podem saturar a
capacidade de captao e processamento dos impulsos eletrnicos, impossibilitando a
formao de imagem de boa qualidade e assim, comprometer os objetivos do procedimento
[12].
Para assegurar o xito do procedimento mdico e melhorar a proteo do paciente
em relao aos possveis riscos de efeitos biolgicos deletrios sua sade induzidos pela
radiao, as medies da atividade dos radiofrmacos administrados a pacientes devem ter
boa exatido com no mximo 5% de desvio, como recomendam os rgos reguladores
8
internacionais [15]. No Brasil o limite estabelecido pela norma CNEN NN-3.05 de no
mximo 10% [16].
Para medir a atividade do radiofrmaco, os Servios de Medicina Nuclear (SMNs),
utilizam medidores de atividade, os ativmetros, denominados tambm de medidores de
dose ou curimetros. Basicamente estes equipamentos so constitudos de um medidor tipo
poo, acoplado a um sistema de processamento dos sinais ou da corrente, denominado de
eletrmetro. O detector pode ser do tipo Geiger-Muller ou Cmara de ionizao. Na parte
re-entrante do medidor colocado o radiofrmaco a ser medido, acondicionado em
ampolas, frascos ou seringas [12].
Um medidor tipo poo caracterizado pelo seu formato, onde possui uma cavidade
re-entrante, onde colocado o material a ser medido, que lembra a figura de um poo, para
melhor entendimento, o medidor est ilustrado na Figura 1.1.
Figura 1.1 - Esquema da cmara de ionizao tipo poo [17].
Para que a medio da atividade seja correta necessrio que o ativmetro esteja
devidamente calibrado para que suas medies possam estar dentro dos limites.
9
importante salientar que a sua calibrao envolve o bom desempenho para todos os
radionucldeos que compem os radiofrmacos utilizados. Esta exigncia implica na
existncia de padres de atividade para tais radionucldeos no pas [12].
1.6. Radionucldeos de Uso Recente na Medicina Nuclear.
Com a pesquisa e o desenvolvimento de novas tcnicas para tratamento e diagnstico
em medicina nuclear, foram utilizados novos radionucldeos como o 111
In (ndio-111),
177Lu (Lutcio-177),
153Sm (Samrio-153) e o
18F (Flor-18) [14, 18].
Pelo uso recente, o 111
In e o 177
Lu ainda no possuam padres para calibraes dos
ativmetros. O que gerou a motivao para realizao deste trabalho, padronizando solues
destes radionucldeos, que sero usadas na calibrao dos ativmetros utilizados nos SMNs.
Em diagnstico, os radionucldeos como 99
Tcm
, 111
In, 201
Tl, 123
I e 67
Ga so os mais
utilizados. Para terapia so mais usados o 131
I, 90
Y (trio-90), 89
Sr (Estrncio-89), 188
Re
(Rnio-188), 186
Re (Rnio-186) e 153
Sm (Samrio-153). O 18
F usado em exames de
tomografia por emisso de psitrons (PET) [14].
1.7. Mtodos de padronizao
A padronizao de solues radioativas para uso em diferentes reas de interesse,
como exemplo o uso na medicina nuclear, pode ser feita por mtodos absolutos ou
relativos. Denominam-se mtodos relativos, os que necessitam de um padro de referncia
para comparao com a fonte radioativa em calibrao. Os mtodos absolutos no fazem
comparaes e seus resultados so obtidos diretamente pelas taxas de contagem [19,20].
A escolha do mtodo para padronizao de um radionucldeo varia com o tipo de
decaimento e a intensidade de emisso. Existem radionucldeos com maior dificuldade de
10
medio em um mtodo do que em outro, devido s caractersticas do radionucldeo. Por
outro lado, um radionucldeo pode ser calibrado por mais de um mtodo. Isto importante
porque permite a anlise crtica do processo de calibrao adotado e a confirmao do
resultado. Os mtodos mais usados pelos laboratrios nacionais so os mtodos de
contagem em coincidncia, anti-coincidncia, cintilao lquida e espectrometria , X e
[19,20].
Radionucldeos que decaem por captura eletrnica so usualmente calibrados pelo
mtodo de cintilao em meio lquido. Para radionucldeos com emisso de raios X e , a
espectrometria de ftons, obviamente, a mais recomendada. Quando um radionucldeo
emite duas ou mais radiaes, so indicados os mtodos de contagem em coincidncia e
anti-coincidncia [19,20].
1.8. Objetivos do Trabalho
Nesse trabalho so apresentados os resultados da padronizao absoluta da grandeza
atividade por unidade de massa dos radionucldeos 177
Lu e 111
In, usados em medicina
nuclear, utilizando os mtodos de coincidncia 4(PC)-(NaI(Tl)), anticoincidncia
4(LS)-(NaI(Tl)), pico-soma (Ge) e pico-soma (NaI(Tl)).
No segundo captulo sero abordados os fundamentos tericos, englobando a
descrio dos mtodos absolutos de calibrao por coincidncia, anticoincidncia e pico-
soma. Trata tambm dos radiofrmacos utilizados na Medicina Nuclear e os istopos de
interesse para esse trabalho.
O terceiro captulo descreve os procedimentos experimentais envolvidos na
padronizao das solues de 177
Lu e 111
In para os diversos mtodos absolutos utilizados.
11
Os resultados e incertezas esto apresentados no quarto captulo. No quinto captulo est
apresentada a concluso deste trabalho.
12
CAPTULO II
FUNDAMENTOS TERICOS
2.1. Mtodos Absolutos de Padronizao da Grandeza Atividade
Mtodos absolutos, ou primrios, de padronizao da grandeza atividade so definidos
como os que possuem a mais alta qualidade metrolgica, cujos procedimentos podem ser
completamente descritos e compreendidos, nos quais as incertezas de medio podem ser
declaradas em termos de unidades do SI e os resultados no necessitam de um padro da
grandeza medida ao qual devam ser referenciados para serem aceitos [8, 19, 20].
Estes mtodos permitem a determinao da atividade de uma amostra atravs das taxas
de contagem observadas, necessitando apenas, em alguns casos, do conhecimento prvio do
esquema de decaimento do radionucldeo em questo. Eles produzem, a partir de amostras
no calibradas, padres primrios, que possuem os valores absolutos de determinada
grandeza [8].
A definio de um padro primrio segundo o VIM : Um padro designado ou
amplamente aceito como o padro de mais alta qualidade metrolgica e cujo valor aceito
sem estar referenciado a outro padro da mesma grandeza [7].
Os mtodos absolutos de padronizao utilizados neste trabalho foram: Contagem em
coincidncia, Contagem em anti-coincidncia e Pico-soma.
2.1.1. Mtodo de Contagem em Coincidncia
O mtodo utilizado na medio da grandeza atividade, para decaimento simples alfa-
gama ou beta-gama. Geralmente so utilizados dois detectores, cada um sensvel a somente
13
um tipo de radiao. Um terceiro canal de contagem, constitudo de um circuito de
coincidncia, registra eventos provenientes dos dois detectores que ocorrem
simultaneamente. Com os valores de contagem de cada um dos trs canais e as correes e
ajustes experimentais, que so simples, pode-se determinar todos os parmetros para
obteno da atividade [8].
Na contagem das partculas alfa e beta so utilizados detectores proporcionais ou
cintiladores lquidos, e para os ftons, cristais de Iodeto de Sdio ativados com Tlio,
NaI(Tl) ou de Germnio, GMX.
Em sua concepo bsica so necessrios dois detectores, um detector proporcional
para a contagem beta e a eletrnica que compe o canal beta. Um detector de NaI(Tl) ou
GMX para a contagem gama e a eletrnica que resulta no canal gama. Um terceiro canal de
contagem onde so registrados os eventos de coincidncias entre os dois canais, resultando
no canal de coincidncia.
As fontes usadas na calibrao so preparadas depositando algumas gotas da soluo do
radionucldeo sobre filmes finos de VYNS (acetato de cloreto de polivinila), esticados em
arandelas de ao inoxidvel e metalizados com ouro em uma das faces, como ilustrado na
figura 2.1 [21].
Figura 2.1 Imagem da fonte fina com uma soluo de radionucldeo.
14
No mtodo de coincidncia tradicional, a atividade da fonte pode ser determinada em
funo das contagens nos trs canais, introduzindo as correes relativas ao tempo morto,
tempo de resoluo, de radiao de fundo, coincidncias acidentais e decaimento [8,19,20].
Com modificaes tcnicas e escolha adequada dos detectores, o mtodo pode estender-
se a um grande nmero de radionucldeos, inclusive puros, utilizando a tcnica do
traador [21, 22].
A tcnica do traador consiste em misturar uniformemente o emissor beta puro a um
emissor beta-gama, este ltimo chamado de traador. Para isso necessrio que o traador
tenha o espectro similar ao do emissor beta puro e suas energias mximas no podem ser
diferentes de um fator dois e suas eficincias de contagem devem ser lineares. Este mtodo
tem como fundamento terico o princpio de que existe uma relao linear entre a eficincia
do traador e a eficincia do emissor beta puro [21, 22].
Para o uso do mtodo de contagem em coincidncia essencial que um dos detectores
permanea estvel durante todo o processo de medio, isto garantido por meio do
detector do canal gama, e que o outro detector possua eficincia geomtrica de 4
possibilitando que seja alcanada no canal eficincia prxima a 100% [8].
Considera-se ainda que o detector beta s sensvel a partculas beta e o detector gama
a raios gama. Assim, cada evento contado em coincidncia resultar em um evento de
decaimento. Ento para uma fonte puntiforme de atividade por unidade de massa No e
eficincia de deteco e as taxas de contagem nos canais beta, gama e de coincidncia
sero respectivamente [8,19,20]:
0NN (2.1)
0NN (2.2)
15
0c NN (2.3)
Com estas trs equaes bsicas, pode-se determinar o valor de No,
cNNNN 0 (2.4)
As eficincias, gama e beta, tambm podem ser obtidas por meio das taxas de contagem
dos respectivos canais, considerando que a fonte extensa e que o detector proporcional ,
em primeira aproximao, igualmente sensvel a toda a fonte [8]
NNc (2.5)
NNc (2.6)
Entretanto, estas condies ideais raramente so alcanadas [23], pois existem vrios
fenmenos que obrigam a aplicao de correes, tais como [8]:
Eltrons de converso interna: a converso interna da transio gama contribui com
a taxa de contagem nce observada no canal beta, j que o detector no distingue os eltrons
de partculas . Essa contribuio pode ser expressa pela relao (2,7):
110 cece Nn (2.7)
Onde nce a taxa de contagem de eltrons de converso no canal beta e o coeficiente de
converso interna total, ce a eficincia para eltrons de converso interna, geralmente
100%. Porm, em energias menores que 200 keV, o evento pode ser detectado por meio dos
raios X associados ou do eltron Auger e, deste modo, pode-se substituir ce por:
iiii
ice A,x1 (2.8)
16
i coeficiente de converso interna associado transio i
i eficincia de deteco para o nvel i do eltron de converso x,A) probabilidade
de deteco de pelo menos um raio X ou eltron Auger no detector beta,
acompanhada da emisso do eltron de converso da camada i.
As taxas de contagem nos canais gama e de coincidncia sero,
1/NN (2.9)
)1(
0
NNc (2.10)
Sensibilidade gama do detector proporcional, : o detector proporcional tem uma
pequena sensibilidade para as radiaes gama que deve ser considerada. A taxa de
contagem adicional deve ser obtida por meio da seguinte expresso:
1
10Nn (2.11)
Sensibilidade beta do detector gama: o ajuste da energia do canal gama permite
excluir a radiao de freamento ou bremsstrahlung.
Coincidncias acidentais: ocorrem devido limitao do valor do tempo morto. A
expresso mais utilizada para estimar a taxa de ocorrncia deste tipo de evento :
''''*
1
2
NN
NNNN
r
rc
c
(2.12)
*
cN a taxa de contagem de coincidncia corrigida para radiao de fundo
r o tempo de resoluo
'
N a taxa de contagem observada no canal beta
'
N a taxa de contagem observada no canal gama
17
Tempo morto: usa-se a seguinte expresso para a correo do tempo morto no canal
beta e tambm no canal gama, com seus respectivos parmetros,
bN
Nn
'
'
1 (2.13)
o tempo morto no canal beta
b a taxa de contagem no canal beta para a radiao de fundo
Para o canal de coincidncia, usa-se a expresso sugerida por Kawada [23]:
ccc
c bNNN
Nn
''''
'
1 (2.14)
'
cN a taxa de contagem no canal de coincidncia,
bc a taxa de contagem no canal de coincidncia devido radiao de fundo.
Para o clculo da coincidncia existem dois casos: decaimento simples e complexo
[24, 25].
simples: considerando eltrons de converso interna e sensibilidade gama do
detector beta. Utiliza a seguinte expresso:
1
1NNce
o (2.15)
1
0NN (2.16)
cc NN
1
10
(2.17)
18
Esquema de decaimento complexo (vrios ramos beta e gama As expresses de
clculo so mais complexas.
r r
ce
rrraNN
1
10 (2.18)
r r
r
raNN
10
(2.19)
r
crr
r
rr
rc aNN
1
10
(2.20)
No a atividade da fonte que esta sendo medida
N Ne Nc so as taxas de contagem observadas nos canais beta, gamae de
coincidncia, corrigidos para radiao de fundo, decaimento, coincidncias
acidentais e perdas por tempo morto.
r e r so as eficincias dos detectores beta e gamapara o ramo r do decaimento
beta.
ar a intensidade beta do ramo r
r o coeficiente de converso interna dos raios associado com os ramos r.
er a eficincia do detector beta para eltrons de converso associada com
o ramo r.
r a eficincia do detector beta aos raios associada com o ramo r.
cr a eficincia de uma coincidncia ocorrer, quando a partcula do ramo
r no detectada.
19
Para o clculo da atividade por unidade de massa, N0, pelo mtodo de coincidncia,
o laboratrio de metrologia LNMRI utiliza a expresso que um algoritmo de Smith
baseado no trabalho de Cox-Isham [8, 26].
me
eeN
eepp
NeeeeNN
N
tT
c
crr
2
1
21
21212121
2ln
21
"
21
"
21
01
1
''' ,, cNNN taxas de contagem observadas nos canais beta, gama e coincidncia,
respectivamente;
N, N taxas de contagem beta e gama corrigidas para a radiao de fundo;
, tempo morto dos canais beta e gama;
r tempo de resoluo das coincidncias;
2
1T meia-vida do radionucldeo;
t intervalo de tempo decorrido entre uma data de referncia e a data da
medio;
m massa da fonte radioativa, em g;
''" 2 NNNN rcc ( cN = taxa de contagem em coincidncia corrigida para a radiao de
fundo);
'
1 1 Np '
2 1 Np
fundoderadiao
1 '
'
1
N
N
fundoderadiao
1 '
'
2
N
N
(2.21)
20
Eficincia
N
N
NN
Nc
0
'1 Eficincia
N
N
NN
Nc
0
'1
C
1 C = constante que depende do esquema de desintegrao e da
geometria dos detectores
Taxa de coincidncia acidentais ''
''
1
2
NN
NNNNN
r
rc
cac
2.1.2 Mtodo de Contagem em Anti-coincidncia 4-
O mtodo de contagem em anti-coincidncia como uma alternativa ao mtodo de
coincidncia foi sugerido pela primeira vez por Bryant para decaimento beta-gama pronto e
posteriormente aplicado ao caso de emissores que possuem estados metaestveis com a
emisso de radiao gama retardada [8, 27, 28].
Com a contagem em anti-coincidncia, os raios gama no correlacionados s partculas
beta so contados e a taxa de contagem no canal de coincidncia pode ento ser obtida pela
subtrao entre a taxa de contagem gama total e a taxa de contagem no correlacionada.
Com a introduo da tcnica de cronometragem em tempo vivo, este mtodo apresenta
vantagens na eliminao de correes instrumentais tais como permitir trabalhar com o
estado metaestvel que emite radiao gama retardada [8].
Na aplicao do mtodo proposto por Bryant ao decaimento beta-gama pronto,
somente os sinais provenientes de eventos gama que precedem ou sucedem sinais
provenientes de eventos beta em um intervalo maior que 10-10
s, so aceitos como eventos
gama em anti-coincidncia. O intervalo menor que < 10-10
s considerado para os
radionucldeos que decaem prontamente, na contagem em coincidncia [8].
21
Com o mtodo de anti-coincidncia aplicado ao decaimento beta-gama, as taxas de
contagem de cada detector sero N e N, respectivamente, contadas juntamente com os
eventos gama no correlacionados aos eventos beta detectados. Ento, a contagem em anti-
coincidncia complementar tcnica de coincidncia [8].
O diagrama de blocos do mtodo de contagem em anti-coincidncia 4 - est
ilustrado na figura 3.8 [8, 29].
As taxas de contagem nos trs canais podem ser representadas pelas seguintes
equaes:
r r
cerrraNN
110 (2.22)
r
r
rraNN
10
(2.23)
r r
r
rranc aNN
110 (2.24)
A taxa de contagem em anti-coincidncia Nanc pode ser obtida diretamente da taxa de
contagem gama total N e da taxa de contagem em coincidncia Nc, sendo representada pela
equao (2.25):
canc NNN (2.25)
A atividade da amostra pode ento ser determinada usando as equaes abaixo:
(2.26)
cN
NNA
(2.27)
ANc
22
No decaimento beta-gama pronto pode-se medir aceitando-se somente sinais gama
que precedam ou sigam a deteco de partculas beta em um intervalo de tempo mnimo.
Isto pode ser conseguido atrasando o sinal gama relativamente ao sinal beta de um valor e
fechando a porta de entrada do canal gama por um intervalo de tempo 2 aps a
deteco de cada partcula beta. Para a escolha de aplica-se o mesmo critrio usado para a
escolha do tempo de resoluo do sistema de coincidncia levando em considerao o
deslocamento em tempo e a flutuao do atraso beta-gama. Neste caso o registro de
qualquer evento gama correlacionado evitado [8].
2.1.2.1 Tempo morto no estendvel
No caso da emisso de raio gama retardado, necessrio somente que o canal de
contagem gama permanea fechado por um intervalo de tempo adicional aps a deteco
da partcula beta do decaimento beta-gama pronto. Ento a probabilidade de se detectar
algum evento coincidente reduzida a um valor to pequeno quanto possvel dentro das
condies prticas de 2-m
, considerando (2+) igual a m meias-vidas do estado
intermedirio. O maior limite prtico para a meia-vida de um estado isomrico
provavelmente de alguns milisegundos, determinado pela estatstica de contagem, porque
uma longa meia-vida requer um grande perodo fechado para a porta do canal de anti-
coincidncia e por conseguinte uma baixa taxa de contagem se as perdas devido a tempo
morto permanecerem pequenas [8, 28, 31].
As correes aplicadas s taxas de contagem nos canais beta e gama so as mesmas
do mtodo de coincidncia, ou seja, correo de tempo morto e de radiao de fundo. Para
o canal beta a taxa de contagem ser, considerando o tempo morto no estendvel, igual a:
23
b
N1
NN
`
'
(2.28)
E para o canal gama:
b
N1
NN
`
'
(2.29)
No caso do mtodo de coincidncia, as correes aplicadas aos canais beta e de
coincidncia constituem, por extenso, uma compensao. Isto no ocorre no caso da
contagem em anti-coincidncia, onde a correo de tempo morto importante. Em seu
primeiro trabalho tratando da aplicao do mtodo de anti-coincidncia ao decaimento
beta-gama pronto, em 1962 Bryant props uma equao simplificada como aproximao
para a taxa de anti-coincidncia [27].
(2.30)
Ele assume tempo morto no estendvel nos canais individuais e a entrada de contagem
fechada por um intervalo de tempo igual a duas vezes o atraso na via gama aps a deteco
de cada partcula beta.
Em um trabalho posterior destinado a padronizao de radionucldeos que decaem pela
emisso de raios gama retardados, em 1967 Bryant props uma equao mais sofisticada
incluindo a correo de tempo morto para a contagem em anti-coincidncia. A correo de
radiao de fundo uma simples subtrao e o tempo morto nos canais beta e gama
novamente assumido ser no estendvel [28].
(2.31) acac
ac
ac bNNN
NNN
1`2exp
1`
'
acac
ac bN
NN
21`
'
24
2.1.2.2 Tempo morto estendvel
Como a correo de tempo morto para o canal de anti-coincidncia bastante difcil
de ser estabelecida de forma a garantir uma boa exatido dos resultados, a contagem em
tempo vivo tem sido introduzida, utilizando na configurao do sistema, um circuito com
tempo morto estendvel. Em princpio esperado que, com a contagem em tempo vivo,
sejam eliminadas todas as correes instrumentais [8].
Este mtodo consiste inicialmente em atrasar os sinais gama, relativamente aos
sinais beta, de um valor maior do que qualquer flutuao em tempo dos sinais beta-gama.
Ento, ambos os canais, sinais lgicos beta e gama dispararo um circuito gerador de tempo
morto estendvel. Este tempo morto estendvel ajustado de forma a ter um valor maior
que todo o atraso ou flutuao de tempo entre os sinais beta-gama. No geral, fixado
entre 2 e 4 s. Deste modo, os pulsos de sada deste circuito so aplicados como sinal de
chaveamento que bloqueia a cronometragem de tempo vivo bem como a entrada de sinais
nos canais beta e gama [8].
Um atraso de 5 ns entre o disparo e o acionamento das portas devido ao circuito
acionador do tempo morto.
No LNMRI, o sistema de anti-coincidncia usa, para gerao do tempo vivo, um
oscilador a quartzo de 1 MHz como referncia de tempo. Quando o sistema est apto a
contar um pulso na entrada do mdulo eletrnico, gera um tempo morto mnimo e
simultaneamente envia um sinal ao contador para que a contagem C seja registrada. O
tempo morto acionado a cada chegada de um novo pulso na entrada do mdulo eletrnico,
MTR2. Deste modo o tempo Ta que o sistema est livre pode ser descrito pela equao
(2.32) [30, 32, 33]:
25
d.Cf
FTref
a
(2.32)
fref a frequncia de referncia
F a frequncia dos pulsos oriundos do oscilador no canal de contagem e representa o
intervalo de tempo no qual o sistema no est paralisado pelo tempo morto
C a contagem durante o perodo de amostragem
d a largura do pulso.
C.d a correo devido largura do pulso gerado pelo mdulo eletrnico, MTR2.
Para reduzir tal correo, a largura do pulso gerado pelo mdulo eletrnico fixada
em 5 ns. Por conseguinte a taxa de contagem real ser representada pela equao [30]:
aT/CN (2.33)
A atividade de um dado radionucldeo pode ser determinada pela equao clssica
do mtodo de coincidncia, e que difere do mtodo de anti-coincidncia, apenas na taxa de
contagem Nc, que neste caso passa a ser denominada taxa de contagem no canal comum.
Ela determinada, para uma dada janela de contagem gama, como a diferena entre a
taxa de contagem gama total e a taxa de contagem gama de eventos no correlacionados, ou
que no estejam em coincidncia, que pode ser representada pela prxima equao [8, 30]:
wncw
w
NN
NNA
(2.34)
N a taxa de contagem no canal beta corrigida para radiao de fundo
wN taxa de contagem gama na janela corrigida para radiao de fundo
wncN a taxa de contagem gama de eventos no correlacionados corrigida para
radiao de fundo.
26
Chamamos de janela, a faixa de energia que corresponde a um ou mais picos do
radionucldeo medido. Ela pode ser estabelecida por meio de um discriminador, onde
determinamos o incio e o fim do intervalo. Com isso, a eletrnica s vai identificar as
energias que estiverem dentro dessa faixa pr-estabelecida.
2.1.3. Mtodo do Pico-soma
O mtodo do pico-soma aplicvel aos radionucldeos que emitem dois ou trs
ftons em cascata, sem transio direta para o estado fundamental. As radiaes so
detectadas no mesmo sistema de espectrometria observando um pico para cada valor de
energia dos ftons (fotopico) e um pico espectral correspondente soma das energias
desses ftons (pico-soma). Para se obter o pico espectral, a fonte em calibrao colocada
junto ao detector para que as radiaes de energias diferentes cheguem juntas no detector e
a eletrnica no seja capaz de diferenci-las [3].
Foram usados dois sistemas para esse mtodo. O primeiro com um cristal detector
cilndrico de NaI(Tl) tipo poo e o outro com um detector de germnio puro, tipo GMX.
O primeiro, com o cristal detector cilndrico de NaI(Tl) tipo poo, com uma
cavidade cilndrica coaxial, onde a fonte colocada para uma medio com geometria
aproximada de 4e detecta radiaes com energia entre 50 keV a 3 MeVEst alocado
dentro de uma blindagem de chumbo revestida internamente por cdmio e cobre.
O segundo constitudo de um detector de germnio puro, tipo GMX, planar onde a
fonte medida com geometria aproximada de 2Detecta radiaes com energia entre 3
keV a 1,5 MeV com alta resoluo, refrigerado com nitrognio lquido, alocado dentro de
27
uma blindagem de chumbo revestida internamente por cdmio e cobre. O detector
polarizado externamente por uma fonte de alta tenso de 0 keV a 3 keV.
Ambos os sistemas possuem eletrnica associada para registrar o nmero total de
ftons que interagem com o detector por unidade de tempo, a contagem de fotopico e a
contagem do pico-soma, para ftons de energias diferentes [34].
O sinal de sada processado por um pr-amplificador, junto ao cristal e enviado
para um amplificador. No amplificador feito o ajuste do ganho da amplitude do pulso,
conformao de seu tempo de subida e descida e polaridade para que o sinal seja analisado
adequadamente pelo multicanal.
O analisador multicanal faz a converso dos pulsos analgicos em pulsos digitais,
de modo que as suas amplitudes sejam convertidas e armazenadas em posies de memria,
chamadas canais. A sada das informaes pode ser em forma grfica, atravs de
espectros ou de forma numrica em contagens por canal. acoplada ao analisador
multicanal uma interface que compatibilize os seus sinais de sada com o modo de operao
do microprocessador, denominado conversor analgico digital (ADC), que tambm
colocado no arranjo para realizar as anlises de espectros com o uso de softwares para
anlise de espectros. O arranjo experimental dos sistemas est ilustrado na figura 2.2.
Figura 2.2 - Arranjo experimental do mtodo pico-soma [35].
Fonteradioativa
Detector
28
As reas dos fotopicos e do pico-soma so utilizadas para deduzir diretamente a
atividade. A atividade de uma fonte tambm pode ser obtida por uma curva de eficincia,
porm o mtodo passa a ser relativo. Essa curva usada para relacionar o nmero de
contagens registradas a uma determinada energia e o nmero de radiaes emitidas pela
fonte com a mesma energia, por unidade de tempo. Se a fonte em calibrao s possuir um
tipo de radionucldeo, possvel usar um padro certificado na comparao e a eficincia
para obter a atividade da amostra [35].
Para obter a curva de eficincia podem ser usados dois procedimentos. No primeiro
so usadas vrias fontes radioativas padres emissoras gama com energias e atividades
conhecidas e determinadas com exatido e preciso e os fotopicos se distribuem ao longo
de uma regio de energia em que se vai operar. O outro utilizar apenas um radionucldeo
com radiaes gama de diferentes energias e que se distribuem ao longo do espectro como
o 152
Eu (Eurpio-152) e o 166
Hom
(Hlmio-166m) [36].
A eficincia de um detector definida como a relao entre as taxas de radiao
detectadas e as emitidas pela fonte, utilizando fontes padres de energia e intensidade
relativa bem definida e a mesma geometria. O conjunto de pontos obtido ajustado pelo
mtodo dos mnimos quadrados, formando a curva de eficincia do detector. No entanto,
esta curva s vale para as mesmas condies de operao e de geometria da fonte [35].
2.2. Medicina Nuclear
A medicina nuclear uma especialidade mdica que faz uso da radioatividade para
diagnstico e terapia de doenas. Ela aproveita as propriedades nucleares de compostos
radioativos para realizar avaliaes diagnsticas das condies fisiolgicas de determinado
rgo ou tecido, tratamentos teraputicos e pesquisas mdicas [37, 38].
29
Atualmente, a Medicina Nuclear uma especialidade bastante requerida. Estima-se
que mais de 10 milhes de pessoas so submetidas a tratamento ou diagnstico por
procedimentos de Medicina Nuclear, por ano, nos Estados Unidos [37].
A grande maioria dos radiofrmacos utilizada com o propsito de diagnstico.
Nos ltimos anos houve um aumento no interesse pela terapia radionucldica, com a
introduo de novos radiofrmacos atuantes especificamente em determinada clula ou
impedindo sua proliferao indesejvel.
2.2.1. Radiofrmacos
Radiofrmacos podem ser definidos como substncias que contm tomos
radioativos na sua estrutura e so utilizados na medicina nuclear para fins de diagnstico e
terapia de acordo com a quantidade e qualidade da radiao [39].
Os radiofrmacos possuem caractersticas fsico-qumicas que determinam sua
fixao no rgo alvo, metabolizao e eliminao do organismo. Podem ser considerados
como vetores que apresentam certa especificidade por algum rgo, tecido, ou determinada
funo fisiolgica e/ou fisiopatolgica [39].
A quantidade e a qualidade da radiao emitida determinam sua finalidade
diagnstica ou teraputica. Os radionucldeos so empregados em tcnicas de medicina
nuclear por emitirem radiao gama ou beta. Para uso em diagnstico, apropriado o uso
de radioistopos emissores gama, pois so mais penetrantes e podem ser detectados
externamente ao corpo do paciente. J para terapia, emissores beta so mais apropriados
porque so capazes de causar destruio localizada de tecidos [37,38].
necessrio atender a alguns requisitos para que um radionucldeo seja usado na
medicina nuclear, tais como [38]:
30
Meia-vida fsica compatvel com os estudos a serem realizados;
Baixa toxicidade;
Pureza radionucldica, radioqumica e qumica adequada;
Alta atividade especfica;
Disponibilidade rpida;
Preo baixo;
Possibilidade de marcao para preparao de radiofrmacos
2.2.2 Diagnstico
Na medicina nuclear os diagnsticos podem ser realizados por meio de ensaios in
vivo ou in vitro. Os ensaios in vitro so feitos em laboratrios com auxlio de um
radionucldeo e so conhecidos como radioimunoensaio. A quantidade de uma
substncia medida, por competitividade das ligaes, em uma amostra biolgica, como o
sangue e a urina. Os ensaios podem ser utilizados para medio de protenas, drogas,
hormnios da tireide, entre outros [37, 38].
Nos testes in vivo o radiofrmaco injetado no paciente. O procedimento pode
ser administrado oral ou parenteralmente, com uma boa localizao na regio ou no tecido
de interesse [38].
O diagnstico in vivo pode ser dividido em duas categorias [37]:
Deteco externa de raios gama emitidos de dentro do corpo do paciente, aps a
administrao do radiofrmaco, por ingesto ou injeo, com objetivo de construir
uma imagem com base na distribuio da radioatividade;
31
O estudo compartimental no corpo humano aps a injeo ou a ingesto de um
radiofrmaco, com intuito de determinar o tamanho de determinadas regies do
corpo ou, ainda, a taxa de circulao de uma certa substncia dentro do organismo.
Os testes in vivo requerem o uso de um radioistopo que emitir ftons ou
psitrons, para serem detectados externamente por instrumentos adequados. Atualmente, as
tcnicas de maior interesse para diagnstico em medicina nuclear so a Tomografia por
Emisso de Psitrons (PET) e a Tomografia Computadorizada por Emisso de Fton nico
(conhecida pela sigla inglesa SPECT) [37,38].
Essas duas tcnicas empregam radioistopos que so comumente usados na
Medicina Nuclear, por fornecer imagens tridimensionais para o estudo das regies de
processos fisiolgicos e de alta atividade bioqumica no corpo humano [38].
Os radionucldeos utilizados para obteno de imagens devem atender as seguintes
caractersticas [37]:
No emitir partculas alfa ou beta, pois causam maior dano ao tecido, so facilmente
barradas e no sero detectadas para a construo da imagem;
Decair por Emisso de Psitrons (PET) e Captura eletrnica ou Transio Isomrica
(SPECT);
A energia dos ftons emitidos deve estar entre 30 e 300 keV, para uma tima
eficincia de deteco;
Deve ter uma meia-vida fsica de poucas horas e compatvel com o tempo
necessrio para o exame, evitando assim que o paciente receba uma dose alta de
radiao;
Deve ter alto valor de atividade por unidade de massa (Bq/g);
32
Deve ser facilmente produzido, com preos acessveis e prontamente disponveis
para uso em medicina nuclear.
2.2.3. Terapia
O tratamento de tumores pode ser feito de trs maneiras: cirurgia, radioterapia ou
quimioterapia. Essas tcnicas podem ser aplicadas juntas ou separadas [37, 38]. A terapia
com radionucldeos, ou radioterapia, utiliza a propriedade de entrega de grandes doses de
radiao aos tecidos alvos doentes, poupando os tecidos normais. Alm da localizao
seletiva da radiao, a terapia tem a vantagem de poder determinar a dose de radiao no
tecido alvo. Outra vantagem a de que existe um grande nmero de radionucldeos, com
uma ampla variedade de tipos de emisso e energias, disponvel, viabilizando aplicaes
especficas e diversificando as possibilidades para produo.
A efetividade da terapia pode ser aumentada pelo local de introduo do
radiofrmaco. Radiofrmacos emissores de radiao alfa ou beta so administrados
diretamente dentro da cavidade tumoral, como na terapia de tumores slidos, ou
introduzidos por meio de uma via arterial preferencial. Ainda como exemplo de
administrao localizada de radiofrmacos para terapia importante citar a aplicao em
radiosinovectomia, na qual o radiofrmaco administrado na cavidade articular para efeito
de tratamento de patologias tais como a artrite reumatide. A administrao local do
radiofrmaco pretende confinar o efeito da radiao no local da aplicao, para poupar os
tecidos normais da exposio desnecessria radiao.
Os radioistopos empregados no desenvolvimento de radiofrmacos teraputicos
devem apresentar decaimento por emisso particulada (partculas beta, alfa ou eltrons
Auger). A partcula pode apresentar alcance mdio (partculas beta) ou curto (partculas
33
alfa ou eltrons Auger), diminuindo assim os danos aos tecidos normais circunvizinhos ao
tecido alvo. O tipo especfico de decaimento vai depender da natureza e do estgio da
doena. Desta forma, a toxicidade da radioterapia (interna) muito menor do que a
radioterapia (externa). A emisso de raios gama, que pode ou no acompanhar o processo
de emisso de partculas carregadas, apresenta uma pequena contribuio efetiva no
tratamento teraputico, porm, tambm contribui para um aumento na irradiao dos
tecidos adjacentes. A emisso gama, entretanto, facilita a localizao e acompanhamento da
regio de interesse, atravs de imagens cintilogrficas [40, 41].
A radioterapia pode ser dividida em trs tcnicas [37, 38]:
terapia com feixe externo (Teleterapia)
terapia com fontes radioativas seladas (Braquiterapia)
terapia com fontes no-seladas (Injetveis)
2.3. Lutcio-177
O Lutcio-177 ou apenas 177
Lu um radionucldeo de enorme potencial na rea
mdica. Este istopo decai atravs da emisso de partculas beta para trs nveis excitados,
e atinge a estabilidade atravs de seis transies gama diferentes, com energias de 71 a
312 keV, tornando-se Hfnio-177 ou 177
Hf. A transio beta para o estado fundamental do
tomo ocorre com 79,3 % de probabilidade e com a emisso de uma partcula beta com
energia mxima de 498 keV. As partculas beta com 177 keV de energia mxima (11,64%
de probabilidade de transio) e 385 keV de energia mxima (9,1% de probabilidade de
transio) esto ambas em coincidncia com a transio gama de 113 keV. Sua meia-vida
de 6,647 dias [38, 42]. A Figura 2.3 ilustra o esquema de decaimento para o 177
Lu.
34
O radionucldeo 177
Lu pode ser produzido diretamente, irradiando-se alvos naturais
de xido de lutcio (176
Lu2O3) ou em alvos de Lu2O3 enriquecidos em 176
Lu com nutrons
em reatores nucleares, utilizando a reao nuclear 176
Lu(n,) 177Lu. E indiretamente,
irradiando-se os alvos de xido de Itrbio (176
Yb2O3) com nutrons, originando 177
Yb, que
por sua vez decai em 177
Lu atravs de emisso beta [38, 42].
Figura 2.3 - Esquema de decaimento radioativo do 177
Lu [8, 42].
2.3.1. Aplicabilidade do 177
Lu na Medicina Nuclear
Devido ao fato dele ser emissor beta com energia de at 498 keV e de radiaes
gama com energias de 71 a 312 keV, ele tem sido estudado como agente de terapia para
diferentes formas de cncer [46, 47].
35
Com a propriedade de entregar uma alta taxa de dose local, este radionucldeo tem
sua aplicabilidade semelhante a do 90
Y. Por ser tambm um componente do grupo das
terras raras, suas propriedades qumicas so similares, cujas tcnicas de marcao j
desenvolvidas podem ser as mesmas para serem utilizadas com o 177
Lu. Devido ao fato da
energia da radiao beta de 498 keV ser menor que a do 90
Y de 2280,1 keV, observado um
maior poder de destruio do tumor com menor dose de radiao no paciente. Alm disso,
as radiaes gama emitidas produzem imagens cintilogrficas, permitindo um melhor
acompanhamento do local de tratamento [46, 47].
Pesquisas revelam a aplicabilidade do 177
Lu em uma grande variedade de patologias
como: cncer de clon, sseo, pulmo, ovrio e prstata, e tumores neuroendcrinos, entre
outras [44].
2.4. Indio-111
O ndio-111 ou 111
In tem meia-vida de 2,8049 dias e decai em 99,99% por captura
eletrnica, para estados excitados do 111
Cd (Cdmio-111) , o qual retorna ao seu estado
estvel emitindo dois ftons, 171,28 keV e 245,35 keV, com intensidades de 90,61% e
94,12%, respectivamente [45]. O esquema decaimento est representado na figura 2.4.
O 111
In produzido pelas reaes nucleares diretas 112
Cd(p,2n)111
In e 111
Cd(p,n)
111In, a partir do bombardeamento de cdmio com prtons em ciclotron [45].
2.4.1. Aplicabilidade do 111
In na Medicina Nuclear
Os primeiros testes com o 111
In foram feitos na forma de 111
InCl3 para estudos de
visualizao de tumores em animais. Praticamente toda a quantidade aplicada estava
acumulada nos tumores no perodo de 48 h depois da aplicao. Outros testes clnicos
36
comprovaram que a atividade do 111
In administrada na forma de cloreto se concentrava em
tecidos moles com tumor, assim como nos ossos [37].
Foram ento realizadas pesquisas para explorar o uso do 111
In como um agente de
localizao de tumores para obteno de diagnstico em medicina nuclear. Foram testados
outros compostos marcados com 111
In que tambm tiveram bons resultados.
Os principais usos do 111
In so a marcao de linfcitos, neutrfilos, plaquetas,
fibrinognio humano modificado, anticorpos monoclonais e fragmentos F(ab')2, peptdios e
glbulos vermelhos. Alm da localizao de tumores, marcao de antimiosina para
avaliao do miocrdio, visualizao da medula ssea e cisternografia.
Uma nova tcnica com o uso do 111
In foi desenvolvida para marcao de vitamina
B12 para visualizao de tumores, sendo eficaz em vrios rgos como mama, pulmo,
tireide, ossos, prstata e crebro [37].
Figura 2.4 Esquema de decaimento do 111In [45].
37
CAPTULO III
MATERIAIS E MTODOS
3.1. Mtodos Utilizados para a Calibrao
Para a calibrao do 177
Lu e do 111
In foram usados trs mtodos: coincidncia,
anticoincidncia e pico-soma.
O mtodo de contagem em coincidncia 4usa o arranjo convencional com um
contador proporcional (PC) gs para contagem beta e um iodeto de sdio NaI(Tl) para
contagem gama [21]. O gs do detector uma mistura de 90% de argnio mais 10% de
metano e conhecido comercialmente como P10, operando presso normal.
A instrumentao para o uso do mtodo de anti-coincidncia foi composta por um
detector proporcional com geometria 4 de fluxo gasoso e um detector com cintilador
lquido [8].
O mtodo pico-soma utilizou dois sistemas, um com cristal detector cilndrico de
NaI(Tl) tipo poo e o outro com um detector de germnio puro, tipo GMX, refrigerado com
nitrognio lquido [35].
Todos esses mtodos compem os diversos sistemas de calibrao dos laboratrios do
LNMRI/SEMRA.
3.2. Radionucldeos Padronizados
Os radionucldeos padronizados pelos mtodos absolutos de calibrao foram: o
177Lu e o
111In.
38
A padronizao do 177
Lu foi feita simultaneamente com a participao do LNMRI
na Comparao-chave promovida pelo BIPM para o 177
Lu no ano de 2009. Os resultados
estaro disponveis no relatrio final, no site do BIPM. [5]
Para garantir um bom desempenho, o laboratrio utilizou uma soluo de 177
Lu na
forma do peptdeo dotatate com 0,03 mL, fornecida pelo Instituto de Pesquisas Energticas
e Nucleares, IPEN, para realizar testes preliminares.
O objetivo da realizao dos testes preliminares foi estudar o melhor ajuste da
eletrnica e do arranjo experimental para medio, uma vez que para cada esquema de
decaimento o sistema precisa ser ajustado de acordo com suas caractersticas e seria a
primeira vez que o LNMRI estava calibrando o 177
Lu.
Aps os testes, uma soluo com 20 g/g de Lu+3 como LuCl3 em 1N HCl foi
enviada pelo BIPM para a calibrao. O 177
Lu, devido ao seu esquema de decaimento, no
foi padronizado pelo mtodo pico-soma.
Para a padronizao do 111
In foi usada uma soluo com 0,75 mL de DTPA-OCT-In
fornecida pelo IPEN.
3.3. Preparao das Fontes
As fontes utilizadas nas medies do 177
Lu e 111
In foram preparadas com o mesmo
procedimento tcnico.
As fontes, contendo o radionucldeo de interesse, foram obtidas mediante a diluio
da soluo original com gua destilada at atingir a atividade por unidade de volume,
apropriada para a realizao das medies. A seguir, usando o mtodo de pesagem
diferencial em uma balana METTLER TOLEDO modelo AX205 no laboratrio de
39
preparao de fontes com as condies ambientais entre 19,0 C e 21,0 C para temperatura
e entre 49% e 51% para umidade relativa do ar, as fontes foram preparadas nas seguintes
geometrias:
Fontes finas
Figura 3.1 - Fonte fina.
Frasco de vidro 10R
Figura 3.2 - Frasco de vidro 10R
Frasco de vidro P6
Figura 3.3 - Frasco de vidro P6.
40
Ampola 2 cm
Figura 3.4 - Ampola 2 cm.
Frascos de cintilao
Figura 3.5 - Frasco de cintilao.
Fontes slidas em acrlico
Figura 3.6 - Fonte slida em acrlico.
41
As fontes finas foram usadas no mtodo de coincidncia. Os frascos de cintilao
no de anticoincidncia e as fontes slidas no mtodo de pico-soma. Os frascos 10R e P6
foram medidos no ativmetro Capintec CRC-15R. O frasco 10R foi tambm usado para
determinao da meia-vida.
A ampola com 2 cm de altura de soluo foi medida no detector de Germnio,
tipo GMX para avaliao de impurezas.
3.3.1. Fontes Finas
So constitudas de gotas da soluo do radionucldeo, depositadas sobre um filme
fino de VYNS (copolmero de cloreto de polivinila) com cerca de 15 g.cm-2 de densidade
superficial. Este filme fixado sobre uma arandela de ao inoxidvel com 30 mm e 16 mm
de dimetros externo e interno, respectivamente e 0,2 mm de espessura. Para permitir a
condutividade eltrica da fonte dentro do detector proporcional, o filme recoberto com
uma fina camada de ouro.
Aps esse processo as fontes so colocadas em um dessecador, por um dia, para a
secagem. Outra camada de VYNS colocada para evitar contaminao. Para isso outra
arandela com o filme posta em cima com soluo e, com um pincel fino, pingam-se gotas
de lcool at que o filme cole no outro. Para cortar o excedente de filme sem soluo,
utiliza-se a ponta de uma caneta de pena com acetona. Assim, a fonte fica sanduichada
pelo filme.
42
3.3.2. Frascos de Vidro P6 e 10R
Em cada frasco foi colocada uma quantidade de soluo radioativa necessria para
realizar as medies. Depois completado com gua destilada at o volume de 4 mL.
3.3.3. Ampola de 2 cm
Um volume apropriado da soluo radioativa colocado na ampola o suficiente
para realizar as medies. Depois completada com gua destilada at a altura de 2 cm.
Existe um suporte feito para a ampola que torna possvel a marcao nessa altura. A massa
de soluo da ampola fica em mdia em 2,6 g.
Para fechar a ampola necessrio o uso de um maarico e, com o auxlio de uma
pina, se puxa a extremidade superior at que ela solte e a parte aquecida forme uma nova
extremidade.
3.3.4. Fonte para Cintilao Lquida
Foram usados frascos, de baixo teor de 40
K, prprios para uso em cintiladores
lquido, contendo cerca de 15 mL de soluo cintiladora. As solues cintiladoras usadas
foram Ultima Gold e HiSafe. Nesses frascos foram colocadas algumas gotas da soluo,
tambm o suficiente para obter a atividade desejada.
3.3.5. Fontes Slidas em Acrlico
Foram depositadas algumas gotas da soluo radioativa em suportes cilndricos de
acrlico com uma pequena cavidade no centro. Uma rodela de acrlico encaixada no
suporte para selar a fonte.
43
3.4.Caractersticas das Solues
3.4.1. Soluo do 177
Lu
A composio qumica da soluo fornecida pelo IPEN foi de 0,03 mL, na forma de
Dotatate, com atividade aproximada de 185 MBq.g-1
(5 mCi.g-1
) em 29/09/2008 s 9h, hora
local.
A partir dessa soluo-me foram preparadas 10 fontes slidas, 6 fontes em
coquetis de cintilao (3 em coquetis de cintilao Hisafe e 3 em Ultima Gold), 5 fontes
em acrlico e 3 ampolas.
A composio qumica da soluo fornecida pelo BIPM foi de 20 g.g-1 de Lu+3
como LuCl3 em 1N HCl com concentrao de atividade aproximada: de 888 kBq.g-1
em
14/05/2009 s 9h, hora local.
A partir dessa soluo-me foram preparadas 26 fontes slidas, 6 fontes em
coquetis de cintilao (3 em coquetis de cintilao Hisafe e 3 em Ultima Gold), 5 fontes
em acrlico e 1 ampola.
3.4.2. Soluo de 111In
A composio qumica da soluo fornecida pelo IPEN foi 0,75 mL na forma de
OCT-DTPA-In com atividade por unidade de massa aproximada de 148 MBq.g-1
em
23/06/2010 s 9h00 hora local.
A partir dessa soluo-me foram preparadas 15 fontes slidas, 6 fontes em
coquetis de cintilao (3 em coquetis de cintilao Hisafe e 3 em Ultima Gold), 6 fontes
em acrlico, 1 frasco P6, 1 frasco 10R, e 2 ampolas.
44
3.5. Procedimento Experimental
3.5.1. Medio pelo Mtodo de Contagem em Coincidncia 4-
No contador proporcional so detectadas as partculas betas e os eltrons de converso
e, mediante eletrnica associada, so contados no canal beta.
As radiaes gama, aps seleo de sua energia por meio de um discriminador
monocanal, foram processadas eletronicamente e contadas no canal gama.
Ao se colocar a fonte fina no suporte posicionado dentro do detector proporcional e
fechar a blindagem, esperou-se cerca de trinta minutos para estabilizar a presso do gs no
circuito do sistema e dentro do detector. Esse processo demorado e prejudica as medies,
principalmente, para os radionucldeos de meia-vida muito curta. Para cada energia
selecionada na janela do discriminador, o procedimento de medio foi repetido.
O software utilizado foi o CNEN/IRD Sistema de Medida de Coincidncia 4-
[46], que foi desenvolvido para uso nesse mtodo. Os dados de entrada so: meia-vida do
radionucldeo, radiao de fundo (BG), nmero de ciclos de contagem e sua durao. A
medio do BG foi feita sem fonte e para cada janela selecionada.
Com os dados obtidos nas medies, com as correes de BG, tempo morto e
decaimento j realizadas pelo software, obteve-se uma curva de extrapolao, relacionando
a atividade da fonte N0, as taxas de contagem beta, gama e coincidncia N, N e Nc e a
eficincia de deteco beta Nc/N, representada pela expresso (3.1).
1
c
c
c
0N/N
N/N1C1*
N
NNN
(3.1)
Para variao de eficincia em intervalos pequenos na regio de altos valores de Nc/N
a equao (3.1) aproximadamente linear onde C a inclinao da reta de extrapolao e
45
expressa uma constante de correo para esquemas de decaimento de cada radionucldeo
em questo. O valor extrapolado de (NN)/Nc, quando N/Nc1, fornece a atividade N0 da
fonte. Nas contagens de coincidncia, a variao da eficincia de contagem beta Nc/N para
se obter a reta de extrapolao, foi realizada colando-se absorvedores de VYNS metalizados
e Mylar aluminizados de diferentes espessuras em ambos os lados das fontes.
3.5.1.1 Componentes para Medio pelo Mtodo de Coincidncia 4-
Os principais componentes utilizados no sistema de coincidncia foram os mdulos
eletrnicos comerciais listados a seguir:
Canal beta
Pr-amplificadores Camberra 2006
Amplificadores Camberra 241
Somador Ortec 533
Analisador monocanal Ortec 551
Fonte de alta tenso Ortec 556
Retardo Ortec 416 A
Fixador de tempo morto Tennelec TC 410 A
Canal gama
Detector NaI(Tl) Harshaw 3x3
Amplificadores Ortec 460
Analisador monocanal Ortec 551
Fonte de alta tenso Camberra 81020
Retardo Ortec 416 A
46
Fixador de tempo morto Tennelec TC 410 A
Unidade de coincidncia Ortec
Canal de coincidncia
Unidade de coincidncia universal Ortec 418 A
A figura 3.7 ilustra, usando um diagrama de blocos, o mtodo de contagem em
coincidncia 4
Figura 3.7 Diagrama de blocos do mtodo de contagem em coincidncia 4 [3].
3.5.2 Medio pelo Mtodo de Contagem em Anti-coincidncia 4-
Anteriormente ao incio das medies foram feitos ajustes na eletrnica para
determinar alguns parmetros como: freqncia de referncia, atraso no canal gama, tempo
morto, fixao da janela de contagem no canal gama, que depende do esquema de
desintegrao de cada radionucldeo e a tenso de operao do detector NaI(Tl) e do
detector com cintilador lquido.
fonte
fonte dealta tenso
fonte dealta tenso
proporcional
pr-amplificador
pr-amplificador
pr-amplificador
amplificador
amplificador
somador
iodeto de sdio
fotomulti-plicadora
analisadormonocanal
analisadormonocanal
gerador de atraso e gatilho
gerador de atraso e gatilho
unidade decoincidncia
contador beta
contadorcoincidncia
contador gama
temporizador
47
Neste mtodo a variao da eficincia beta foi feita por discriminao eletrnica.
O software utilizado foi desenvolvido em Labview. Ele faz a aquisio das
contagens de forma semi-automtica, onde s necessrio determinar o tempo de medio
e o nmero de medidas. Os dados so arquivados com a identificao da fonte no prprio
programa ao fim do tempo de contagem.
Os dados extrados pelo programa so trabalhados em uma planilha de clculo em
Excel para a determinao da atividade aparente e do parmetro de eficincia. Esses
parmetros so ajustados por mnimos quadrados em programas como Excel, Origin e
SigmaPlot para a determinao da atividade por unidade de massa.
3.5.2.1 Componentes para Medio pelo Mtodo de Anti-coincidncia 4-
Os principais componentes utilizados no sistema de anti-coincidncia foram os
mdulos eletrnicos listados a seguir:
Canal beta
Gerador de tempo morto LNHB MTR2
Amplificador Ortec 572
Somador Ortec 433 A
Fonte de alta tenso Ortec 556
Fotomultiplicadoras Amperex 1000 (acopladas ao detector com cintilador lquido)
Canal gama
Detector NaI(Ti) Harshaw 3x3
Gerador de tempo morto LNHB MTR2
Amplificador Ortec 572
Fonte de alta tenso Ortec 478
48
Atraso Ortec 427 A
MI-1 LNHB Unidade lgica que permite selecionar a contagem da janela gama a
contagem gama no coincidentes
MI-2 LNHB Atua como gerador de tempo vivo (para todo o sistema)
MI-3 LNHB Atua como discriminador no canal gama
Oscilador 1 Mhz IRD/LNMRI (para todo o sistema)
A figura 3.8 ilustra, usando um diagrama de blocos, o mtodo de contagem em anti-
coincidncia 4 .
Figura 3.8 Diagrama de blocos do mtodo de contagem em anti-coincidncia 4 [8].
3.5.3 Medio pelo Mtodo Pico-soma
Para a calibrao do 111
In pelo mtodo pico-soma, foram utilizados dois sistemas:
um com detector cilndrico de NaI(Tl) tipo poo e outro com detector de germnio puro,
tipo GMX, refrigerado com nitrognio lquido. Para ambos os sistemas de calibrao o
procedimento de medio o mesmo.
49
Os detectores ficam localizados dentro de uma blindagem de chumbo, revestida
internamente com cobre para atenuar os raios X caractersticos produzidos por cada
material. Antes de se iniciar as medies das fontes, fez-se a medio do BG sem nenhuma
fonte. Depois se colocou cada fonte slida em acrlico na posio P=0, conforme a figura
2.2.
O LNMRI possui uma nomenclatura para fixar posies de distncia entre a fonte e o
detector, conforme a tabela 3.1. Cada posio tem um suporte fixo, feito em PVC, sendo a
posio P=0 a nica a no ter a necessidade de um suporte.