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PIREPProcédé innovant de traitement des suies
produites par les moteurs Diesel
Réunion d’avancement du Projet
17 mars 2009 - Nancy
Permanents
Anne Giroir-FendlerAntoinette BoréaveBarbara D’AnnaChristian GeorgeCorinne FerronatoEric PuzenatFrançois GaillardLaurence Retailleau-MévelPhilippe Vernoux
Personnes impliquées dans le projetPersonnes impliquées dans le projet
Non permanents
Michel GuthLeonardo Lizarraga
Linda Mazri
Partenaires du projetPartenaires du projet
Clermont-Ferrand Nancy
Montbelliard Grenoble
2
Analyse Analyse ParticulesParticulesAnalyse Analyse
ParticulesParticules
Analyse Analyse GazGaz
Analyse Analyse GazGaz
AcquisitionAcquisitionSupervisionSupervisionAcquisitionAcquisitionSupervisionSupervision
AlimentationAlimentationGénéralGénéral
AlimentationAlimentationGénéralGénéral
GénérateurGénérateurDe SuiesDe Suies(CAST)(CAST)
GénérateurGénérateurDe SuiesDe Suies(CAST)(CAST)
Débitmètres Débitmètres Gaz (CAST)Gaz (CAST)Débitmètres Débitmètres Gaz (CAST)Gaz (CAST)
Débitmètres Débitmètres Gaz Gaz
AdditionnelsAdditionnels
Débitmètres Débitmètres Gaz Gaz
AdditionnelsAdditionnels
OnduleurOnduleurOnduleurOnduleur
SMPSSMPSDMA-CPCDMA-CPC
SMPSSMPSDMA-CPCDMA-CPC
GC-FIDGC-FIDGC-FIDGC-FID
µGCµGCµGCµGC
Analyseur Analyseur de NOxde NOx
Analyseur Analyseur de NOxde NOx
Lignes GazLignes GazLignes GazLignes Gaz
PC PC d’Analysesd’Analyses
PC PC d’Analysesd’Analyses
RéacteursRéacteursRéacteursRéacteurs
Rappel sur le fonctionnement d’un mini-CAST Rappel sur le fonctionnement d’un mini-CAST
Suies générées: CAST (Combustion Aérosol STandard) Propane et air
Air : 0 à 20 ln/min
N2:7,5 ln/min
C3H8 : 0,06 ln/min + N2 : 0 à 0,33 ln/min
Air : 1,32 à 1,55 ln/min
Les différents points de fonctionnement du CAST
PF Air [ln/h] (dilution)
N2 [ln/h] (Quench)
C3H8 [ln/h] (Fuel)
N2 [ln/h] (Mixing)
Air [ln/h] (Oxidation)
1 1200 450 3,6 0 93
2 1200 450 3,6 3 92,4
3 1200 450 3,6 6 91,2
4 1200 450 3,6 9 90
5 1200 450 3,6 12 88,2
6 1200 450 3,6 15 85,2
7 1200 450 3,6 18 81,6
8 1200 450 3,6 19,2 79,2
stoechiométrie
Excès d’O2
Pauvre en O2
PF1 à différentes pressions
en mode « simulation du chargement d’un FAP »
Débit total : 20 L/minPas de gaz additionnelSans H2OPerte de charge simulée par une vanne boisseau
0.5
0.4
0.3
0.2
0.1
0.0
P1
-Patm
[bar]
17:15 17:30 17:45 18:00 18:15 18:30 18:45
Temps
0.5
0.4
0.3
0.2
0.1
0.0
∆P
[bar]
P1
∆P
P1 : Pression de la flamme ΔP : perte de charge
Évolution des gaz de combustion avec la perte de charge
CO
/ p
pm
CO
2 / pp
m
C2H
4 /
pp
m
20 mBar 64 mBar 120 mBar 165 mBar
2.5
2.0
1.5
1.0
0.5
0.0
dw/d
log(D
p) x
106
3 4 5 6 7 8 9
1002 3 4 5 6 7 8 9
Particle diameter [nm]
P1 = 145 mbar²P = 10 mbar
90 nm
2.5
2.0
1.5
1.0
0.5
0.0
dw/d
log(D
p) x
106
3 4 5 6 7 8 9
1002 3 4 5 6 7 8 9
Particle diameter [nm]
P1 = 145 mbar²P = 10 mbar
90 nm
1.2
1.0
0.8
0.6
0.4
0.2
0.0
dw
/dlo
g(D
p)
x10
6
3 4 5 6 7 8 9
1002 3 4 5 6 7 8 9
Particle diameter [nm]
P1 = 200 mbar²P = 65 mbar
90 nm
P020 mBar
P164 mBar
10
8
6
4
2
0
dw
/dlo
g(D
p)
x10
6
3 4 5 6 7 8 9
1002 3 4 5 6 7 8 9
Particle diameter [nm]
P1 = 257 mbar²P = 125 mbar
P2120 mBar
80 nm
2.5
2.0
1.5
1.0
0.5
0.0
dw
/dlo
g(D
p)
x10
6
3 4 5 6 7 8 9
1002 3 4 5 6 7 8 9
Particle diameter [nm]
P1 = 310 mbar²P = 170 mbar
P3165 mBar
80 nm
1.5
1.0
0.5
0.0
dw
/dlo
g(D
p)
x10
6
3 4 5 6 7 8 9
1002 3 4 5 6 7 8 9
Particle diameter [nm]
P1 = 360 à 380 mbar²P = 220 à 240 mbar
P4220 mBar
80 nm
2.0
1.5
1.0
0.5
0.0
dw
/dlo
g(D
p)
x10
6
3 4 5 6 7 8 9
1002 3 4 5 6 7 8 9
Particle diameter [nm]
P1 = 450 mbar²P = 325 mbar
P5322 mBar
70 nm
Données SMPS
Augmentation de la perte de charge : décalage vers PF plus élevé(combustion incomplète)
Mesures AMS en parallèle des particules
émises du CAST en mode « simulation du chargement d’un
FAP »
(simulation réalisée par la fermeture progressive d’une vanne boisseau)
Point de fonctionnement 1 (PF1)
P0 initialP1 = 64 mbarP2 = 120 mbarP3 = 165 mbarP4 = 221-240 mbarP5 = 322 + mbar
5 P :
0.12
0.10
0.08
0.06
0.04
0.02
0.00
Fra
ctio
n o
f sig
na
l
24022020018016014012010080604020
PF1-P00.4
0.3
0.2
0.1
0.0
Fra
ctio
n o
f sig
na
l
380360340320300280260240220200180
30
25
20
15
10
5
0
dM/d
log
10dva
(µ
g m
-3)
102 3 4 5 6 7 8 9
1002 3 4 5 6 7 8 9
1000PToF size (nm)
ug_log_NO3av_P0 ug_log_Orgav_P0 ug_log_NH4av_P0 ug_log_PAHav_P0
0.4
0.3
0.2
0.1
0.0
Frac
tion
of s
igna
l
380360340320300280260240220200180
HAP
0.12
0.10
0.08
0.06
0.04
0.02
0.00
Fra
ctio
n o
f sig
na
l
24022020018016014012010080604020
PF1-P10.4
0.3
0.2
0.1
0.0
Fra
ctio
n o
f sig
na
l
380360340320300280260240220200180
30
25
20
15
10
5
0
-5
dM/d
log
10dva
(µg
m-3
)
102 3 4 5 6 7 8 9
1002 3 4 5 6 7 8 9
1000PToF size (nm)
ug_log_NO3av_P1 ug_log_Orgav_P1 ug_log_NH4av_P1 ug_log_PAHav_P1
0.12
0.10
0.08
0.06
0.04
0.02
0.00
Fra
ctio
n o
f sig
na
l
24022020018016014012010080604020
PF1-P20.20
0.15
0.10
0.05
0.00
Fra
ctio
n o
f sig
na
l
380360340320300280260240220200180
deltaP = 250 mb
40
30
20
10
0
dM/d
log
10d va (µ
g m
-3)
102 3 4 5 6 7 8 9
1002 3 4 5 6 7 8 9
1000PToF size (nm)
ug_log_NO3av_P2 ug_log_Orgav_P2 ug_log_NH4av_P2 ug_log_PAHav_P2
0.20
0.15
0.10
0.05
0.00
Fra
ctio
n o
f si
gn
al
380360340320300280260240220200180
deltaP = 250 mb
HAP
IRIS : Integrated Risk Information System
B2, Probable human carcinogen - based on sufficient evidence of carcinogenicity in animals
D, Not classifiable as to human carcinogenicity
WOE, Weight of Evidence
http://cfpub.epa.gov/ncea/iris/compare_results.cfm?RequestTimeout=180#WOE
(RPF, Relative Potency Factor)
0.12
0.10
0.08
0.06
0.04
0.02
0.00
Fra
ctio
n o
f si
gn
al
24022020018016014012010080604020
PF1-P30.20
0.15
0.10
0.05
0.00
Fra
ctio
n o
f sig
na
l
380360340320300280260240220200180
14
12
10
8
6
4
2
0
-2
dM/d
log
10dva
(µ
g m
-3)
102 3 4 5 6 7 8 9
1002 3 4 5 6 7 8 9
1000PToF size (nm)
ug_log_NO3av_P3 ug_log_Orgav_P3 ug_log_NH4av_P3 ug_log_PAHav_P3
0.12
0.10
0.08
0.06
0.04
0.02
0.00
Fra
ctio
n o
f sig
na
l
24022020018016014012010080604020
PF1-P4
80x10-3
60
40
20
0
Fra
ctio
n o
f sig
na
l
380360340320300280260240220200180
14
12
10
8
6
4
2
0
-2
dM/d
log
10dva
(µ
g m
-3)
102 3 4 5 6 7 8 9
1002 3 4 5 6 7 8 9
1000PToF size (nm)
ug_log_NO3av_P4 ug_log_Orgav_P4 ug_log_NH4av_P4 ug_log_PAHav_P4
0.12
0.10
0.08
0.06
0.04
0.02
0.00
Fra
ctio
n o
f si
gn
al
24022020018016014012010080604020
PF1-P50.20
0.15
0.10
0.05
0.00
Fra
ctio
n of
sig
nal
380360340320300280260240220200180
40
30
20
10
0
dM/d
log
10dva
(µ
g m
-3)
102 3 4 5 6 7 8 9
1002 3 4 5 6 7 8 9
1000PToF size (nm)
ug_log_NO3av_P5 ug_log_Orgav_P5 ug_log_NH4av_P5 ug_log_PAHav_P5
Organiques
0.12
0.10
0.08
0.06
0.04
0.02
0.00
Fra
ctio
n o
f sig
na
l
24022020018016014012010080604020
0.12
0.10
0.08
0.06
0.04
0.02
0.00F
ractio
n o
f sig
na
l
24022020018016014012010080604020
0.12
0.10
0.08
0.06
0.04
0.02
0.00
Fra
ctio
n o
f sig
na
l
24022020018016014012010080604020
0.12
0.10
0.08
0.06
0.04
0.02
0.00
Fra
ctio
n o
f sig
na
l
24022020018016014012010080604020
P0
P2
P3
P5
PF1
0.00
0.50
1.00
1.50
2.00
2.50
3.00
3.50
4.00
4.50
0 0.1 0.2 0.3 0.4
P /mbar
rati
o /
44
(m/z
)
12
27
29
41
43
44
55
57
69
m/z
0.4
0.3
0.2
0.1
0.0
Fra
ctio
n o
f si
gn
al
3803603403203002802602402202001800.20
0.15
0.10
0.05
0.00
Fra
ctio
n o
f sig
na
l
380360340320300280260240220200180
deltaP = 250 mb
0.20
0.15
0.10
0.05
0.00
Fra
ctio
n o
f sig
na
l
380360340320300280260240220200180
P0
P2
P5
HAP
PF1
0.00
0.50
1.00
1.50
2.00
2.50
3.00
0 0.1 0.2 0.3 0.4P / mbar
rati
o /
20
2(m
/z) 202
216
226
276
300
324
m/z
Conclusions partielles
• Une augmentation de la perte de charge entraîne une combustion incomplète (CO, HC dans phase gaz, HAP sur particules de suie), une diminution de la taille des particules.
• Fuites dans CAST décelées
PF1 : Stabilité SANS eauPF1 : Stabilité AVEC eau
PF1 : influence de la perte de charge
Débit total : 20 L/minGaz additionnelAvec et sans H2OPerte de charge simulée par une vanne boisseau
Modification du CAST : élimination des fuites
O2 10 %
CO 5000 ppmv
CO2 10 %
NOx 500 ppm
HC (C3H6, C3H8) 2000 ppm
ΔP0 initial
ΔP0 initial
Pas de modification de la taille des particulesBaisse de la concentration en particules
Stabilité jusqu’à 1 Bar
2.0
1.5
1.0
0.5
0.0
P1
[bar]
19:00 19:15 19:30 19:45 20:00 20:15 20:30
Temps
2.0
1.5
1.0
0.5
0.0
∆P [bar]
P1
∆P
PF1 : Chargement d’un FAPRT -> 750°C
Mini-FAP IBIDEN en SiC (1 pouce sur 2 pouces)FAP non enduit
Débit total : 20 L/minGaz additionnelSans H2O
O2 10 %
CO 5000 ppmv
CO2 10 %
NOx 500 ppm
HC (C3H6, C3H8) 2000 ppm
600
400
200
0
T
Réacteur
[°C]
13:00 14:00 15:00 16:00 17:00
Temps
1.5
1.0
0.5
0.0
∆P [bar]
TRéacteur
∆P
2°C/min
4°C/min
Pb sur raccordement TC
0,8 Bar
640°C
3.0
2.5
2.0
1.5
1.0
0.5
0.0
dw/dlog(Dp) x10
9
2 3 4 5 6 7 8 9
1002 3 4 5
Particle diameter [nm]
645 °C 655 °C 666 °C 675 °C 682 °C 692 °C 702 °C 710 °C 717 °C 729 °C 738 °C 745 °C 750 °C 750 °C 750°C
Chargement FAP et montée en Température20 °C -> 350 °C : 2 °C/min350 °C -> 750 °C : 4 °C/min
645°C
702°C
710°C
675°C
750°C
Charge du FAP SiC Ibiden à 800 mBar
• Proche de 100% à T<640°C• La combustion des suies démarre à 640°C
(perte de charge stabilisée, en bon accord avec suie collectée (TPO))
• La combustion s’accompagne d’émissions importantes de particules (distribution bimodale, 20-30 nm et 80-90 nm)
• Maximum de rejet à 700°C (sommet du pic de TPO)
PF1 : Chargement d’un FAPRT -> 750°C
avec PETITE colonne DMA (SMPS)
Débit total : 20 L/minGaz additionnelSans H2O
O2 10 %
CO 5000 ppmv
CO2 10 %
NOx 500 ppm
Pas d’HC
Mini-FAP IBIDEN en SiC (1 pouce sur 2 pouces)FAP non enduit
1000
800
600
400
200
0
T
Réacteur
[°C]
13:00 14:00 15:00 16:00 17:00 18:00
Temps
0.5
0.4
0.3
0.2
0.1
0.0
∆P [bar]
Temperature du Réacteur ∆P Suies ou Air seul440 mBar
750°C
Chargement du FAPJusqu’à 750°C
Essai cyclethermique
ArrêtParticuleAir seul
Régénération sous air
1000
800
600
400
200
0
T
Réacteur
[°C]
12:30 13:00 13:30 14:00 14:30 15:00 15:30
Temps
0.5
0.4
0.3
0.2
0.1
0.0
∆P [bar]
Temperature du Réacteur ∆P
Chargement du FAPJusqu’à 750°C
440 mBar
Chargement du FAPJusqu’à 750°C
608°C
360°C
A nouveau: émission de particulesà haute température
Chargement du FAPJusqu’à 750°C
30
25
20
15
10
5
0
NO
2 [
ppm
]
13:00 14:00 15:00 16:00 17:00
Temps
540
520
500
480
460
440
420
400
NO
,NO
x [ppm
]
NO2 NO NOx
Chargement du FAPJusqu’à 750°C
NO
2 /
ppm
NO
, NO
x / ppm
Essai cyclethermique
ΔP
/ B
ar
Charge du FAP
PV=nRT
combustioncombustion
Essai cyclethermique
Charge du FAP
ΔP
/ B
ar
ΔP
/ B
ar
Essai cyclethermique
1000
800
600
400
200
0
TFour
[°C]
16:00 16:15 16:30 16:45 17:00
Temps
0.5
0.4
0.3
0.2
0.1
∆P [mbar]
50
40
30
20
10
0
x106
4 5 6 7 8 9
102 3 4 5 6 7 8 9
100
Temperature Four ∆P
ΔP
/ B
ar
combustion
Émissions de particulesDistribution bimodale
Essai cyclethermique
1000
800
600
400
200
0
TFour
[°C]
16:00 16:15 16:30 16:45 17:00
Temps
0.5
0.4
0.3
0.2
0.1
∆P [mbar]
50
40
30
20
10
0
x106
4 5 6 7 8 9
102 3 4 5 6 7 8 9
1004 5 6 7 8 9
102 3 4 5 6 7 8 9
100
Temperature Four ∆P
Essai cyclethermique
ΔP
/ B
ar
Régénération sous airΔP
/ B
ar
Régénération
ΔP
/ B
arRégénération sous air
20
15
10
5
0
CO [x10
3
ppm]
17:45 18:00 18:15 18:30 18:45
Temps
4000
3000
2000
1000
0
CO2 [
ppm]
Conclusions
• Banc de mesure opérationnel (CAST, µGC, SMPS, AMS)
• La charge du FAP (perte de charge) ne modifie pas la distribution en taille mais le nombre de particules. Composition phase gaz et organique ?
• Le FAP émet des particules dès le début de la combustion: distribution bimodale 20 nm et 80 nm et particules < 4nm
Perspectives
• Phase gaz et organiques avec perte de charge ?• Emissions de petites particules pendant charge
et régénération : campagne AIS (avec LamP)• Charge à l’isotherme: 300, 400, 500°C ?• Quelle ΔP max (300 mBar) ? • Charge FAP enduit catalyseur, critères de
comparaison : durée charge, émission de particules et CO, conversions HC et NOx, rapport NO/NOx
• Régénération: suivi des émissions de particules, quelle Temp ?