Wir schaffen Wissen – heute für morgen

9. Mai 2011PSI, 9. Mai 2011PSI,

Paul Scherrer Institut

Polonium Evaporation Studies from Liquid Metal Spallation Targets

Matthias Rizzi, Jörg Neuhausen

Seite 2

• INTRODUCTION

• POLONIUM RELEASE

• EXPERIMENTAL TECHNIQUE 

transportation method ‐ theory & experimental

• RESULTS & DISCUSSION

• SUMMARY & OUTLOOK 

Matthias RIZZI

INDEX

Seite 3

• due to the high beam intensity and the large variety of nuclear interactions the target material becomes highly radioactive 

• for a target material with a proton number N, every nuclide from 1 to N +1 can be formed 

• production of highly radiotoxic polonium 210 due to neutron capture of bismuth 

• lack of thermodynamical data for polonium (vapor pressure, gaseous species)

Radiological issues of spallation targets

Matthias RIZZI

INTRODUCTION

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210Po is produced by neutron capture of 209Bi and its following ‐ decay

Matthias RIZZI

BiPb

PbnPbh 209,3.3209

2090208

INTRODUCTION

PbPo

PoBinBid

d

206;4.138210

210;3.521010

209

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• biological half‐life of 30‐50 days • high radiotoxicity in case of incorporation (LD50 2‐15 MBq)

• is believed to form a volatile hydrogen species in presence of hydrogen and/or moisture

• for liquid spallation targets risk estimations and dispersion calculations in case of leakage are necessary for licensing

Polonium‐210

Matthias RIZZI

INTRODUCTION

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• the apparent vapor pressure of polonium is of main interest for thermodynamic calculations

• the volatile species of polonium and conditions for formation 

• influence of cross effects like sputtering and aerosol formation

• stability and possible extraction/absorption of volatile species for filter design in nuclear facilities

release experiments

Polonium

Matthias RIZZI

POLONIUM RELEASE

Seite 7Matthias RIZZI

Abakumov [1982]: release experiments from lead, assumed  γPbPo=1, radiometric and direct vapor pressure measurement, T:368‐745⁰C

Feuerstein [1992]: release experiments from Li0.17Pb0.83, XPo=1.5*10‐13, α‐counting, T:350‐700⁰C

Buongiorno [2003]: release experiments from LBE, XPo=2.5*10‐8, Liquid Scintillation Counting (LSC), T:400‐550⁰C

Ohno [2006]: release experiments from LBE, XPo=2.2*10‐10, LSC, T:450‐750⁰C

POLONIUM RELEASE

-12.000

-11.000

-10.000

-9.000

-8.000

-7.000

-6.000

-5.000

-4.000

-3.000

-2.0002.00 1.67 1.43 1.25 1.11 1.00 0.91 0.83

log P P

o

1000/T[K]Ohno, 2006 Buongiorno, 2003Abakumov, 1982 Feuerstein, 1992

Selected vapor pressure data for 210Po 

Normalized to XPo=1*10‐6

400⁰C               600⁰C

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• a solid or liquid sample gets heated in a constant stream of gas

• the gas phase gets saturated with the gaseous sample species

• quantification of the evaporated material• calculation of the apparent vapor pressure

vapor pressure function f(T)• in case of pure substances, direct calculation of the saturation vapor pressure

apparent vapor pressure functions in our case!

A dynamic method for vapor pressure measurements

Matthias RIZZI

POLONIUM RELEASE

Seite 9Matthias RIZZI

sat

PosatPo V

TRnP

Po

satPoHenry

Po XPK

ANrelease

A

releasePo N

Nn

A is measured at following energies: 286, 338, 522, 807 and 1032keV 

detector efficiency , specific ‐Intensity and a sample‐geometry correction factor are included in A

POLONIUM RELEASE

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•Closed system to prevent moisture and oxygen entering the rection tube

•Argon with 7% hydrogen in order to reduce the lead surface (PbO)

•Applied atmosphere gets directed through a drying cartridge and a getter furnace in order to remove moisture and oxygen

•quartz reaction tube 

•sliding arrangement to apply temperature

EXPERIMENTAL SETUP

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experimental setup scheme

EXPERIMENTAL TECHNIQUE

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•irradiated with ‐particles

•lead‐samples of ~0.7g mass

•sample on a quartz filter within a quartz boat 

• 53 ml/min of 7%H2/Ar atmosphere applied 

•temperatures from 600⁰C up to 1100 ⁰C reaction‐time 60min 

EXPERIMENTAL SETUP

Matthias RIZZI

experimental setup scheme

EXPERIMENTAL TECHNIQUE

Seite 12

•sample gets weighed and measured by ‐spectroscopy (detection of 206Po!)

•placement in a quartz‐boat (with quartz filter) within the quartz heating gadget

•closing of the gadget, flush with atmosphere, heating of the furnace

•start of the experiment by sliding the furnace into the right postion

•stop after 60min, cooling down, ‐detection

PROCEDURE

Matthias RIZZI

EXPERIMENTAL TECHNIQUE

Seite 13

saturation of the gas phase with the sample species is crucial!–Selection of the right atmosphere flux, sample and gadget geometry has to be considered

variation of apparent vapor pressure with volumetric flow rate (Viswanathan et al., J. Phys. Chem. B, Vol. 113, No. 24, 2009)

Matthias RIZZI

EXPERIMENTAL TECHNIQUE

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500 600 700 800 900 1000-0,1

0,0

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5

0,6

0,7

0,8

0,9

1,0

rela

tive

rele

ase

[x]

temperature [°C]

relative release of Polonium from Pb

with the given flux and reaction time calculation of the apparent vapor pressure

Matthias RIZZI

RESULTS & DISCUSSION

-20

-15

-10

-5

0

5

0 0.5 1 1.5 2 2.5 3 3.5

logK

Hen

ry

1000/T [K]

Henry‐constant for 206Po evaporation from leadmeasured in the range 600 ‐ 1100°C

TK Henry

PbPo10126.735209.185.8log

Po

satPoHenry

Po XPK

)(Tf

Seite 15

500 600 700 800 900 1000-0,1

0,0

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5

0,6

0,7

0,8

0,9

1,0

rela

tive

rele

ase

[x]

temperature [°C]

relative release of Polonium from Pb

systematically higher apparent vapor pressure for 206Po over a LGE than compared to LBE or lead

Matthias RIZZI

RESULTS & DISCUSSION

TK Henry

LGEPo9962.584805.174.8log

)(Tf

Po

satPoHenry

Po XPK

-20

-15

-10

-5

0

5

0 0.5 1 1.5 2 2.5 3 3.5

logK

Hen

ry

1000/T [K]

Henry‐constant for 206Po evaporation from LGEmeasured in the range 675 ‐ 900°C

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evaporation of Po from lead is similar to that from LBE and LGE

600 700 800 900 1000

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

LBE (Neuhausen et al.) Pb (this work) LGE (this work)

rela

tive

fract

iona

l rel

ease

[x]

Temperature [°C]

Evaporation Behavior of Pb, LBE and LGE

Matthias RIZZI

RESULTS & DISCUSSION

Seite 17Matthias RIZZI

RESULTS & DISCUSSION

-6

-4

-2

0

2

4

600 650 700 750 800 850 900 950 1000 1050 1100

log K H

enry[Pa]

T [K]

Henryconstants for Po from LBE/LGE/Pb

Kurata LBE with H2 Buong. LBE with H2 JN Po from LBE Ar/H2

MR from Pb with Ar/H2 MR from PbAu Ar/H2

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use of 206Po instead of 210Po

the calculated saturation vapor pressures are “apparent” vapor pressures – the composition of the gas phase is unknown (PbPo, H2Po,…)

large errors due to experimental uncertainities

fraction of polonium in the sample is not constant, continuous loss of signal

saturation of the vapor is crucial!

Matthias RIZZI

SUMMARY & OUTLOOK

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error reduction in our experimental techniqueproof of gas phase saturation

f(T,j) for given flux j at different temperaturesinfluence of sample and gadget geometry

performing experiments under an oxygen‐controlled atmosphere (glove box)

investigation of aerosol formation during transportation method experiments

verification of the volatile polonium species (?)thermochromatographic studies of polonium 

Matthias RIZZI

SUMMARY & OUTLOOK

Seite 209. Mai 2011PSI, 9. Mai 2011PSI, Seite 20

R. Eichler , D. Schumann, J. NeuhausenS. Heinitz and S. Lüthi

THANKS TO

THANK YOU FOR YOUR ATTENTION