If you can't read please download the document
Upload
duongkhanh
View
219
Download
1
Embed Size (px)
Citation preview
TECHNISCHE UNIVERSITT DRESDEN FAKULTT MASCHINENWESEN
Simulation von
Diffusions-Adsorptionsprozessen in
natrlichem Gesteinsmaterial mit
COMSOL Multiphysics
Diplomarbeit im Studiengang Chemie-Ingenieurwesen
der Technischen Universitt Dresden
zur Erlangung des akademischen Grades Diplomingenieur (Dipl.-Ing.)
Johannes Schikora geboren am 09.08.1986 in Halle/Saale
Hochschullehrer: Prof. Dr.-Ing. habil. W. Klden
(TU Dresden)
Betreuer: Dr. J. Lippmann-Pipke
(HZDR/IRE)
Dr. V. Brendler
(HZDR/IRE)
Bearbeitungszeitraum: 14.11.2011 bis 13.03.2012 (Verlngerung bis 13.04.2012)
Dresden, April 2012
Aufgabenstellung II
Aufgabenstellung
Thema: Simulation von Diffusions-Adsorptionsprozessen in natrlichem Gesteinsmaterial mit COMSOL Multiphysics
Der Transport chemisch-toxischer und radioaktiver Kontaminanten in geo-logischen Formationen ist durch Simulation der Diffusions-Adsorptionsprozesse in natrlichem Gesteinsmaterial mit Hilfe COMSOL Multiphysics zu untersu-chen. Der diffusive Transport spielt eine wichtige Rolle in Ausbreitungsrechnun-gen und damit in der Risikoabschtzung entsprechender untertgiger Deponien und Endlager. Die anzufertigende Arbeit soll als Hauptziele die Nachrechnung vorhandener Experimente zur Parameterschtzung sowie die prognostische Modellierung zur Optimierung von Diffusionsexperimenten verfolgen. Im Einzelnen sind folgende Aufgaben zu lsen: Einarbeitung in COMSOL Multiphysics 4.2 und das Ergnzungsmodul Che-
mical Reaction Engineering auch mit dem Ziel des weiteren Ausbaus der Nutzerkompetenz am Institut fr Radiochemie.
Auswahl geeigneter Interfaces aus dem COMSOL Basismodul und ggf. dem Chemical Engineering Module fr die Nachrechnung vorhandener Datenstze.
Es sind ausgewhlte explizite Diffusions- und Diffusions-Adsorptions-experimente zu simulieren. Die Parameterbestimmung ist durch Daten-abgleich zu gewhrleisten. Darber hinaus ist eine Auswahl alternativer Mo-delle zu testen und zu vergleichen; beispielsweise hinsichtlich der jeweils zu Grunde liegenden Gleichungen, der Porositt oder der Raum-Zeit-Skala.
Fr ein geplantes Diffusionsexperiment ist mittels prognostischer Rechnun-gen eine Optimierung der variablen Parameter vorzunehmen.
Betreuer : Dr. J. Lippmann-Pipke (HZDR / IRE) Dr. V. Brendler (HZDR / IRE)
Tag der Ausgabe: 14. November 2011 Tag der Abgabe: 13. Mrz 2012 (Verlngerung bis 13. April 2012)
Die von der Studienrichtung erlassenen Richtlinien zur Anfertigung der Diplomarbeit sowie die Diplomprfungsordnung sind zu beachten.
Prof. Dr.-Ing. habil. Lange Prof. Dr.-Ing. habil. Klden Geschftsfhrender Direktor des Instituts Betreuender Hochschullehrer
Danksagung III
Danksagung
Die vorliegende Diplomarbeit wurde in der Abteilung fr Reaktiven Transport am In-
stitut fr Ressourcenkologie (vormals Radiochemie) des Helmholtz-Zentrums Dres-
den-Rossendorf e.V. verfasst.
An dieser Stelle mchte ich mich bei allen Personen bedanken, die durch ihre tatkrf-
tige Untersttzung zum Entstehen dieser Arbeit beigetragen haben.
Dabei gilt mein ganz besonderer Dank meiner Betreuerin Frau Dr. Lippmann-Pipke.
Sie hat mich mit hoher fachlicher Kompetenz und groem persnlichen Engagement
sowohl bei meiner wissenschaftlichen Arbeit untersttzt, als mir auch durch die er-
mglichte Teilnahme an einer wissenschaftlichen Konferenz Gelegenheit gegeben, die
Ergebnisse meiner Arbeit einem Fachpublikum vorzustellen.
Auch bei Herrn Dr. Brendler mchte ich mich fr seine Betreuung herzlich bedanken.
Wie schon bei der Erarbeitung des Groen Belegs, so auch bei der Diplomarbeit, stand
er mir mit seinem Fachwissen und Ratschlgen jederzeit zur Seite.
Weiterhin bedanken mchte ich mich bei Herrn Professor Klden fr die fachliche
Betreuung dieser Arbeit seitens der Technischen Universitt Dresden sowie bei Dr.
Johannes Kulenkampff und Claudia Joseph fr das zur Verfgung stellen ihrer Mess-
daten.
Meiner Familie, insbesondere meinen Eltern und zuknftigen Schwiegereltern, ge-
bhrt ebenfalls groer Dank, da sie durch ihre moralische und finanzielle Unterstt-
zung einen wichtigen Beitrag zur Anfertigung der Diplomarbeit geleistet haben. Auch
meiner Verlobten Anne mchte ich ganz herzlich dafr danken, dass sie mir unermd-
lich mit Rat und Tat zur Seite stand und in schwierigen Zeiten immer ein aufmun-
terndes Wort und Verstndnis fr mich hatte
Inhaltsverzeichnis 4
Inhaltsverzeichnis
Aufgabenstellung............................................................................................................II
Danksagung ................................................................................................................... III
Inhaltsverzeichnis............................................................................................................4
Abkrzungs- und Symbolverzeichnis..........................................................................7
1 Einleitung und Motivation......................................................................................11
2 Charakterisierung des natrlichen Gesteins Opalinuston ..............................13 2.1 Entstehung und Verbreitung..........................................................................................13
2.2 Zusammensetzung und chemisch-physikalische Eigenschaften ...........................14
3 Theoretische Grundlagen der Diffusion und Sorption.....................................16 3.1 Diffusion..............................................................................................................................16
3.1.1 Ficksche Gesetze ........................................................................................................16 3.1.2 Diffusion in porsen Medien....................................................................................20
3.2 Sorptionsisothermen ........................................................................................................22 3.2.1 Grundlagen der Sorption...........................................................................................22 3.2.2 Lineare (Henry-)Isotherme .......................................................................................23
3.3 Diffusion unter Bercksichtigung von Sorption .......................................................24 3.4 Notwendigkeit der Transportparameterschtzung mittels numerischer
Simulation........................................................................................................................24
4 Theoretische Grundlagen der Parameterschtzung..........................................27 4.1 Einleitung............................................................................................................................27 4.2 Methode der kleinsten Quadrate ...................................................................................28
4.2.1 Lineare Ausgleichsprobleme ....................................................................................28 4.2.2 Nichtlineare Ausgleichsprobleme ...........................................................................30
4.3 Numerische Optimierungsalgorithmen .......................................................................30 4.3.1 Verfahren des steilsten Abstiegs .............................................................................30 4.3.2 Gauss-Newton-Algorithmus ....................................................................................31 4.3.3 Levenberg-Marquardt-Algorithmus .......................................................................32
4.4 Regularisierungsmethoden .............................................................................................33 4.4.1 Einfhrung zu schlecht-gestellten Problemen .....................................................33 4.4.2 Tikhonov-Regularisierung........................................................................................34 4.4.3 Umsetzung von Regularisierungsmethoden in COMSOL 4.2a.........................35
Inhaltsverzeichnis 5
5 Experimentelle Methoden.......................................................................................39 5.1 Quantifizierung der 1D Diffusion mittels Diffusionszelle.......................................39
5.1.1 Konservative Diffusionsstudie mit HTO ...............................................................39 5.1.2 Reaktive Diffusionsstudie mit 233U(VI) ..................................................................42
5.2 Visualisierung der 3D Diffusion mittels der GeoPET-Methode .............................42 5.2.1 Positronen-Emissions-Tomographie (PET)...........................................................42 5.2.2 Reaktive Diffusionsstudie mit 22Na+.......................................................................44
6 Modellierung und Simulation der Experimente mit COMSOL Multiphysics ...............................................................................................................47 6.1 COMSOL Multiphysics ....................................................................................................47 6.2 Exkurs: Die Finite-Elemente-Methode .........................................................................48 6.3 Auswahl eines geeigneten Interfaces fr die Modellierung und Simulation
der Experimente .............................................................................................................52 6.3.1 Transport verdnnter Spezies............................................