5
It was surprisingly observed that the high electric current (test 2) led to a higher oxidation resistance (formation of a MgO-layer with a higher density); however a lower corrosion resistance was achieved (i.e. a higher infiltration depth) in comparison to a specimen supplied with a lower current (test 4). The MgO presents at 1500 C a higher electric conduc- tivity than the MgO at room temperature (electric isolator). But its electric conductivity at elevated temperatures is signif- icantly lower than the carbon conductivity. The formation of the MgO-layer with a higher density contributed as an elec- tric isolator and reduced the electric conductivity of the Car- bon/MgO-microstructure. This phenomenon led to the re- duction of the attractive coulomb forces and thereby a higher slag infiltration was registered. The arrangement of Riaz and Mills was also investigated in terms of this study. In case of their arrangement the elec- trode in the slag contributed only at a specific local point. By moving the slag electrode the slag followed the electrode movement. Further the corrosion resistance of this electrode against the aggressive slag system had to be taken under con- sideration. In case where two or more electrodes (arrangement of Fig. 1) are applied in the refractory a surface area is polarised and the whole surface area is protected against slag infiltra- tion. The application of electric potentials improves the corro- sion and oxidation resistance of MgO-C refractories and in combination with new mechanically enhanced carbon struc- tures the horizon for advanced applications in near net shape innovative metal casting technologies up to 1600 C as smart refractory nozzles or channels or slide gates is opened. Received: March 24, 2004 ± [1] K. Asano, A. Ishi, Taikabutsu Overseas 1991, 71, 50. [2] C. G. Aneziris, Habilitation, RWTH Aachen, 2000. [3] J. Suren, A. Gardziella, R. Solozabal, UNITECR CONGRESS '91 Reprints 1991, pp. 260±264. [4] G. Buchebner, R. Neuboeck, S. Grasseger, Biennial World-wide Congress UNITECR '01 Vol.1, 2001, pp. 324± 335. [5] W. Boenigk, Feuerfest-Seminar, Bad Neuenahr 1994. [6] C. G. Aneziris, F. Homola, D. Melzer, Conference on Refractories 2003, Prag, pp. 26±35. [7] S. Riaz, K. C. Mills, cfi/Ber. DKG 2002, 79(3), E 47. [8] Y. Wanibe, H. Tsuchida, T. Fujisawa, H. Sakao, Trans. ISIJ 1983, 23, 331. [9] A. Watanabe, Y. Takeuchi, Taikabutsu Overseas 1981, 1, 40. [10] T. Horio, H. Fukuoka, K. Asano, Taikabutsu Overseas 1986, 6, 11. [11] T. Suruga, Taikabutsu Overseas 1998, 18(4), 5. [12] H. Harmuth, E. K. Tschegg, Fatigue & Fracture of Eng. Mater. & Struct. 1997, 20, 1585. Studies on a Novel Route to C/SiC** By Eberhard Müller , Rosemarie Dittrich, and Kirsten Moritz Silicon carbide is a suitable matrix for carbon-fiber-rein- forced composites due to its stability at high temperatures. Hitherto several ± especially highly sophisticated - techniques have been used for preparing C/SiC, [1] for example: chemical gas phase infiltration (CVI), liquid polymer infiltration (LPI) or (reactive) liquid silicon impregnation (LSI) of CFRC (car- bon fiber reinforced carbon). Most of them are time consum- ing and very expensive. Therefore a new route using electro- phoretical infiltration for preparing C/SiC was investigated. The electrophoretic infiltration of fiber rovings or fabrics seems to be a promising method for producing fiber-rein- forced composites. The infiltration of conducting as well as of non-conducting fiber mats by this method has been described in the literature. Various fiber/matrix combinations have been already investigated, such as stainless steel fibers/silica matrix, [2] SiC fibers/mullite matrix, [3,4] alumina fibers/alumi- na matrix [4] and Nextel TM 720 fibers (mullite/corundum)/ mullite composition matrix. [5] For infiltrating non-conducting fibers the fabrics are positioned in front of the deposition elec- trode. In the case of an electrophoretic infiltration of carbon fi- ber mats with SiC powders the fiber preform can be directly used as deposition electrode due to its electrical conductivity. Experimental Starting materials: The particle sizes of powders applied for the electrophoretic infiltration should be sufficiently small to enable the particles to pass the extremely narrow interspaces between the single filaments of a fiber roving and to fill the woven fibre mat as completely as possible. Each roving con- sists of a more or less dense packaging of several thousand fi- bers with diameters of about seven micrometers. Two fabrics were used: SIGRATEX (SGL Carbon Group) KDL 8048 with 3000 filaments and KDL 8023 with 1000 filaments per roving. The particle sizes also influence sintering activity and mi- crostructure of the sintered matrix material. Ideally, nano- scaled powders should be applied. However, only a few rela- tively expensive nano-sized SiC powders are commercially COMMUNICATIONS 568 2004 WILEY-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim DOI: 10.1002/adem.200400404 ADVANCED ENGINEERING MATERIALS 2004, 6, No. 7 ± [*] Prof. E. Müller, R. Dittrich, Dr. K. Moritz TU Bergakademie Freiberg Institut für Keramische Werkstoffe Gustav-Zeuner-Str. 3, 09596 Freiberg, Germany E-mail: [email protected] [**] Financial support of this project by the ªDeutsche Forschungs- gemeinschaftº is gratefully acknowledged. This project is part of a compound project performed commonly with the Universi- ties of Saarbrücken, Bayreuth and Ilmenau.

Studies on a Novel Route to C/SiC

Embed Size (px)

Citation preview

�� ��� �������� �������� ���� ��� ��� ������� ����������� �� ��� �� � ����� ������ �������� �������� �� ������� �� ��� � ����� ���� �� ������� � ����� ��������������� ��� ������� ���� � ����� ������� ������ �������� �� � ������ ������� ��� � ����� ����������� �� !�� ��� ������� �� "#$$ %& � ����� ������� ��������� ��� ��� ��� �� ���� ����������� �������� ���������'�� �� ������� �������� �� �������� ������������ � �������� ����� ��� ��� ����� �������� � !�� ������� ����� ������ �� ��� � ����� ���� ��������� �� � �������� ������� �� ������� ��� ������� �������� �� ��� &�����(������������������ !�� ������� ��� �� ��� �������� �� ��� ��������� ������� ������ �� ������ � ��������� ������� ��� ����������

!�� ��������� �� )�* �� ���� ��� ���� ��������� ����� �� ��� ���� � � ���� �� ���� ��������� ��� ���������� ��� ���� ��������� �� �� � ������ ����� ���� ' ���� ��� ���� ��������� ��� ���� �������� ��� ����������������� +������ ��� ������� �������� �� ��� �������������� ��� ��������� ���� � ���� ��� �� �� ��,� ���� �����������

� ���� ����� ��� �� ���� ���������� ���������� ��+�� "� ��� ������ ��� ��������� � ������� ���� � ���������� ��� ����� ������� ���� � ��������� ����� ���� ���������

!�� �������� �� ������� �������� ������� ��� �������� �� ������ �������� �� ����& ����������� �� ������� ��� �� ��������� ������ ����� ����������� ��� ���*� ��� ������� ��������� ��� �� ����������� ����� ����� ���������� �� �� "-$$ %& �� �������������� �**��� �� ������ �� ���� ����� � ������

��������� ��� � � ���

�."/ 0� 1���2 1� ���2 �������� ������ ����2 ��2 #$�.�/ &� 3� 1�*��2 ����������� ���� ������ �����.4/ 5� 6���2 1� 3���*����2 )� 6���*����� � !�"#�

#� $�"%% &'� ��(���� ����2 ��� �-$7�- �. / 3� '�������2 )� 8������,2 6� 3��������2 )������

����*+��� #��,��� � !�"#� &�� 9���"2 ����2 ��� 4� 744#�

.#/ :� '���,2 -���.���*%�/��� )� ����� �����

.-/ &� 3� 1�*��2 +� ;�����2 <� ���*��2 #��.����� ����.������ ����2 =���2 ��� �-74#�

.>/ 6� )�*2 0� &� ����2 �.�0)�1 23$ ����2 �'4562 ? >�

.@/ A� :���2 ;� !������2 !� +�B����2 ;� 6�,��2 ���1!%!7 ����2 �52 44"�

.C/ 1� :������2 A� !�,����2 �������� ������ ����2 �2 $�

."$/ !� ;���2 ;� +�,��,�2 0� 1���2 �������� ����������2 82 ""�

.""/ !� 6�����2 �������� ������ ����2 �94 62 #�

."�/ ;� ;������2 ?� 0� !������2 -��,�� : -���� �. "�,1���1 : %����1 ���2 ��2 "#@#�

������� � ���� ������� �������

�� �������� ���� �� ������ ��������������� ��� ������

6��� ������ � � ������� ����� ��� �������������������� ��������� ��� �� �� ������ �� ��� �������������;������ ������� 7 �������� ���� ����������� � ����D������� ��� ���� ��� ������� &(6&2."/ ��� �������E ���������� ����� ������� �&9��2 �D�� ��� ��� ������� �F=���� ��������� �D�� ���� �������� �F6�� �� &+)& ������� ���� �������� ������� ���� �� ���� ��� ��� ������� �� ��� �������� !�������� � �� ����� ��� ����������������� ������� ��� ������� &(6& ��� ����������

!�� �������������� ������� �� ���� ����� �� ����������� �� �� � ������ ������ ��� ������� �������������� ���������� !�� ������� �� ������� �� ���� �� ����������� ���� ���� � ��� ������ ��� ��� �������� ��� ���������� 9����� ����(����� �������� ������� ������ ���������2 ���� �� ������� ����� �����(���������2.�/ 6& �����(������ �����2.42 / ����� �����(������ �����. / �� 8�����!� >�$ ����� �������(��������(������ �������� ������.#/ +�� ������� �������������� ��� ������ ��� ������� ���� �� ��� ������� ����������� � ��� ���� �� � �������������� ������� �� ����� ����� ���� ��� 6& ������� ��� ���� ������� �� �� ������ ���� �� ������� ��������� ��� �� �� ��������� �������� �";(��/����%����, /������ !�� ������� �*�� �� ������� ������ ���

��� �������������� ������� ������ �� �������� ����� ������� ��� �������� �� ���� ��� �������� ����� ��������������� ��� ���� ������� �� � ���� ���� �� �� ��� ������� ���� ��� �� ��������� �� �������� ?��� ���� ������� �� � ���� �� ���� ���� ���,��� �� ������� ������� ������ ��� �������� �� ����� ���� ����������� !�� ���������� ����E 6�3)1!?GH �63F &���� 3����� 0<F @$ @ ���4$$$ ������� �� 0<F @$�4 ��� "$$$ ������� ��� �����

!�� ������� �*�� ���� ������ ����� ����� �� �������������� �� ��� ������ ����� �������� ������ 2 ��������� ������� ������ �� ������� ;������2 �� � ��� ��������� ������� ����*�� 6& ������� ��� ����������

���

�����

�����

��� � � �� ������ ������ ���� � ��� ����� �� �!� � ���� "�"�#������ �$��%��$ �%��%��&�%� '�(�&�� ) ����� �� %�� *

�.I/ <�.1 "1 �=���� �1 2������� 21 31 ����>�� )�,���/�� -����,!������� .= 3�/����� ������..�$����*?����*%�1 5� �'@'8 -����,� $�/�A"*/��� /�����B��+1��*.����,1��

.II/ -������ ��((�� �. ���� (�C��� �A ��� D2������� -������,�*,�/������.�E �� ,��.���A ����+���,��1 ���� (�C��� �� (��. ��/(���� (�C��� (�.�/�� ��//���A +��� ��� �������*���� �. %�=����� )A���� �� !�/���1

�������� �� ������� � ��� ����� ��� ��� �� �������� �������� 6& ������ ��� �� ���������

!�� ������� ������ 6& J+ �# �;� &� 6����,� ��� ������� ��� ���������� �� � ���������*�� � � ������ ����������� �'?!� �� �# ��(�� :������������2 ������ ���������� � ��� �������������� ����� �� ��� �������� ��� ���D���� ��� � ���������� ������� �� ���� ���� � ���������������� +�� ��� ������ ������� �������� ���� ������ � �������� ��������� '���� � ��� ��������� �����*��������� 6& ������� ,�� ���� ��� ���������2.-/ ��� ���� ��� �� �=?�2 �� :� �# $$$� ��� ����� �� ��������� !�������� ��� �������� �� ��� ���,� ���� ��� ��� �������2 ������� �� �����2.-/ ���� ����� ������ �� ����������� ���� ����� �� ��� �������� � ��� ���� �� ��������� ������� !�� ������ �� ��� ����� ������ � ����������,��� ������� ��� ���������*�� � ?������,���6�� 1������� ��� ��� !�� �#$2 4������ �� ��� ������� �*��������� �� 6& J+ �# ������ ����� ��� ����������� $�4 �� ��������� J=12 F���� K 8���������

� +���� " ��� ������� �*� ��������� �� ��� ����������� �6& J+�#� �� �� ��� ����� ��� �' & �� ���������,� ������� ��� ������������ ����� ��� �������� � ������� �� ���� ������ � �������� ������ ��� ���������!��������2 �� ��� �� ���������� �� � ����� ������ �������� � ��� ���������.-2>/ � ���������� �������� �� ������ ��� � � �������������� ���������� �� ������������� � �������� � ������� ������� �������� ��������� �� ��� �������� ��(�� ��� ���� ������!�.�������� �/������ �� �������,� =�� ���� �����

���� ������ 0<F @$ @ �� 0<F @$�4 ���� ����� ��� ��������������� �������� !�� ������ ������ ��� ���� �������� �� ������� ��������� �� ��� ������ ����������� ����� ���� ��� �$ ��� 1 ���� �� #$ � @$ �� ����� ����������� ���� �� ��� ����� �� ��� ������ ���������� ������������ !�� ���� ����� �� ��� ������� ���� ��� ��� �������� ��������� ��� ��B����� �D��� �� "$ ���L� 1 ������� ������� �� @$ 9 ��� ������ ������ ��� ����������� !��������� ��� ��� $24 �� " � �� ������ � ������� ���� � ������� � ��� ���� ������� J� �� �# �� ����� ��������� ������ ���� ����,�� �� ���� � ��� � � ���� ������ �� ���� ����,� �� �������� !�� ���� ����,�� ������

���� ������������ ������ �� ����� ��� �������� 6�����D���� 2 ��� ������� �� ������ ������� ���� �������� ���� ��� �� ������� ������ ��� ��������� � 6?� �� ������ �������� ���� ��������� =����������� ������ ��� ����*�� � ���� �� � ��� ����������� ��������� ������� ������ �� �0&? )M�������� !����������� ������� �"$$ %& ��� ������� ��� ��� ����� �� 6& �������� � ��������� ��� �,� �����

+��� ��� ������ �������2 ���� ������� ���� ��� ������ � ���� �� ����� �����(������ �����N �� �� $ ��� ���������� �� �������� ���������2 ���� �� 4���� ��������������� �� A���O� ��������.@/

������� �� 2��������������/���� �. ��� "������������ %���� �/(������ 4"%�6�

+���� � ����� ������� �� ����������� �� ��� ?������,���6�� 1�������.C/ �� ��� ������� 6& �������� �� ������ �� ��� ��� ��� ��� �� ������ 1� �����������2 ����� ������ �� ����� ���� ����� �� ��� ������� ������� ��� ��� =?�� �� � ������ ���� ��� ����� ������� ?61 ����� �� ��� ������� 6& ������� ���� ������� ��� �������� �� ��� ��� ��� ���������� <�� �� ���� ��������� �������� �� ��� ����� ����� ��� ��� =?����� � ���� ��������� ��� ��������2 �1�1 ;P �� ���� ���������� ����� �� � �������� �� ��� ������ ������� ' ���� �� ��� ?61 ������� �� ������� �� ��������� �����2=?� ������ �� $2@ ��(�� ������ ������� ���� ����� ����������������� ������� �� ������� ����������!�.������� �. ���,�� .��� .����� ��� 6?� ���������

+���� 4 ����� � ������� ����� �� � ����������������� ��������� ���� ����� ��� 6& J+ �# �� ����� �������� !��������� ���� ������ ��� ����� ������� ' & ������� ����,� !�� ��������� ����������� ���� � ��� ������� �� ������� � ������� ' ���� ��� ��������2 ���� ������ �� ��� �������� ����� ����������� ��� �����*�� ���� � ������� ��� ������� ��� ���� ������+����������2 � ���� �� ���������� ������� ���,� ���� ������� � ��� �������������� ������� ���� ������ ���������� �� �� �� ������� ���� ��� ��� ����� ���������� �� ������� ��� ������ ������ ��� ����� ���� ��

'+���� �, ���#),-� �. �� � %�/�� &�-,� ,� �#) �

���

�����

����

�$��%��$ �%��%��&�%� '�(�&�� ) ����� �� %�� * !,,01##222�����3�-������� � � �� ������ ������ ���� � ��� ����� �� �!� � ���

-�,1 �1 <����� ��>� ������������ �. ��� (�+��� ���� �� ������ .� ������(������ ��*.������� ������>�� �A (��A���A���� �/���1

-�,1 �1 "%� ��,��� �. ��..���� �������� ���(������� �. %�# (�+��� 4����� ������������F6 ��1 ���� /���� �. (��A���A���� �/��� 4<"!6

������ ��� �� ��� ������ ������� �� ��� ������� ������ !��������� ��� ��������� � ��� �������

+���� ����� � ����� �� � ������� ����� �� � ��������� ���� ���� !�� 6& ������ ������� ��� ��� ����� ������ � ��� 6?� ��������� �� ����� �������� �������� �������� ���� ���,� �� ��� �������� �������

!�� ������� �� ��� ������� ������� ��� ������ �������� � ��� ���� ����� �� ��� �������� � ����������� ��� ������ �� ��� ����� ������ ��� ����� ����������� � ���� ����� �� " ���L2 ������� 2 � ���� ����� ��"$ ���L ��� �� � ������ ��������� �� ��� ��������."$/

1� ��� ���� ����2 ��� ������ ����� �� �� �������� ;�������2 ��,� ��������� ���� ��� ����� ��� �� ����������� ��� ������� ��� ������� �������� � ��������E !������� ���� �������� ��� ������ �������� ���� � ��� �������� ����� ' ���� � � ����� �� � ��� ���� �����2 ������� �������� ���� ������� �������� ����������� ����� �� ��� ���� ������� ����� ��� ���� ���������6� ��� �������� ������ ��� ���� ���� � ���� � ���������� ������ ��� ����� � ������ �� � ����� �������� ������ ��� �������� �� ��� ��� ���� ���� � �� ����� �������� ;������2 ��� ���� �� � ��� ������ ����� � ����

������ ������� �� ��� �������� � ���������.>/ 1������� ����� �������� ���� Q������R � ��� ������� ����� ������������� ������ ����������� ��� ����� ������ ��� �����2�� ��� �� ���� � ������� QB�����R ���� �������� ������ �������� ������� ��� ����� !��������2 � ����� ���,��������� ���� ������ 6��� ������ �� "$ ���L ���� �� ���������� ��� ��� ���������������� ���������� �� � ��������� ��� ����� ���������� �������� ��� ������� ��������� � ����*� ��� ������� ���������� �������2���2 ������ ������ �� �������� �

� ����� �� ����� ����2 ��� �� ������� ��������� ��������� �� ������� ,�� �� ������ ��������2 � ����������� ��� �������� �� ��� ������ ������ ������ �� 6&�� ��� ����� ��� ' & �� & �������2 ������� ������ ������ �� � ���,��� �� ����� � �� ���� �������� ��� � ��������� �� "$ ���L � ?=<� !�� ���������� �� ���� ������ �����2 ���������� 2 ���� �������� � ��� ���������� �� ���� �� � ��� ��������� ��� �� ��� ��������� � ��������� ��� ������ ������ � ������ ��������� ��� ���������� ���������� ���� ���������.>/

<�(���� �. �/����� ,��� ������ �. ������ ��.������ .�*���� ?�������� �� ������� � ����, �� ��� ��� ����� �������� ����������� ���� �� ����������� �� ��� ������� ��������� ���� � ����� ����� ����������� 2 ��� ��� ���� �� ����� ������� ������� ��� ��� ����� ��� � ������ �� ���� ���,�� �������� ����� ���� ���� ���� ������� ��� �������� � �������������� ��� ���� ����� � ���������� ����� ���� ������ �� ��,� ���� �������������� ������ ��� �� B��� � ������� ����, �� ���� �����!���� ��������� ������ ���� ���������E

7 1��� � � �������������� �4$ ���L� ������� ��������� ������� �� �� � ��� ������2

7 1��� � ��� �������������� ��� ������� � ����������� ����� B�� �� �� ��� � ������� �� �������� ������ ����� ��$ ���L��

7 1��� � ��� �������������� ��� ������� � B�� �� �������� ���� ��� ��� ���� ������� ��� ��������� ��������

'+���� �, ���#),-� �. �� � %�/�� &�-,� ,� �#) �

���

�����

�����

��� � � �� ������ ������ ���� � ��� ����� �� �!� � !,,01##222�����3�-������� �$��%��$ �%��%��&�%� '�(�&�� ) ����� �� %�� *

-�,1 51 %"� /���,(� �. (������� ������� �. � ������(��������A ��.������ �*��� .��� .��� 4%�# ������� �. ��� ���(������� �� ���F6

-�,1 1 %"� /���,(� �. (������� ������� .�/ -�,1 5 ���+��, ��� ��(������ %�#(�+�� �- �@ �� ��� �(��� ���+��� ��� .����

-�,1 @1 <������� ������� ����,� (�*�����.��� ,��� ���A ���������, �. .��� ��.������.��� /�� 432G 9� 96 (�(�� �A ��� �/������

� ��� �� ����,� ������ ���� ���� �� ��� �� �� �#�������� ���� ���� ���� ������� � ����� �� ���� ��� �������� �� ����� ������� ������ ��� �� ��� ���� ��� ������� �� B�� ������� � ������������ ��� ���������� ����� ��� ������� +�� # ���� � ������� �� ������������ �� � ���������� ���� ��� ������ �� ����� ��� �������� � ��� ������ ��� � ���������� ��������� !�� ���,��� �� ��� �������� �� �� ��� ������� � ��� ��� ������� :�� ������ ���,��� ��� ������� ����,� ���� ��������

:�� � ������� �� �� ��� �������� � ����������������� ���,��� ��� ����������� � �������� ���������� ��� � ������� �� ������ �� �� ����� �� ���� !� �� ������� ������� ��� ��� �������� ������� �� ����,���� ��������2 ��� ��� ����� �� ����,�� ������ ���� �� �� �������� �� ����� �$ ��� � �������� ������� ������ ' �������� �� � �� �� ���� �������� ������� �� �� ���������� ������� �� ������� �� �� ����*��� !�� �� �����,��� � �������������� ��� ��� ���� ����������%������, �� /������� (�(������ !�� �������� �� ���

������� ���� ����� ��� ������� =������ �������

��� ������ ���� ��� ��� ��� �� �� ����� �� ��� 6&������ �����,�� ��� ����� ����� �� ���� ��� ������ �������� ��� ����� ������� ���������� !�� ����� �� ���������, ��� �� �� ������� ����� �� ��*� ������� ������� ����� ����� �� �� �� �� ������ � � ������� ������ ���� ���� ���� �� �� ������� !�� ����� � ���� ������� ������ �������� ������ ��������� 6���������� ����� �� ������� ��� ������ �� ����� ������� �������������� 1 ����������� �� ����� �"#$ %& ��� ����� �������� � ������� ���� �� ��� 6& ����� �� ����� C>L ����������� � ���� ���� ������� ������� 6& ���������

!�� ���� �� ��� ������ ��� ������� ������� ��$�� ���� ��� �2@# �(��4� !�� ����� ���������� �� � ����������� ���� ����� �� �# ���L ������� � ������ �������� ������� ������ ��� � �������� ����� ���� ����� �� ������� 4$ ���L ����� ����� ���������� �� � ������� ���� �� "$4L�� ������� 2 ��� ��������� ������ � �������� ������ ��� ���� �� ���� ���� �� ������ ������

8� ������ ���� ������ �� �� �������� ����� ��������� �+�� @�� !�� �������� ��������� �+�� >� ������� ����� ��������2 ������ �� ���� ������2 ��� ���� �� ������������

���������� �� ���������� ������� �� ������������ ������� ������� ��� ���� ��������� <�� �� ����,� ��� ���6& B�� �� �� ��� �������� ��������� ��� ������ ��� �� ��� !���� ��������� ��� ����� !���� "� !�� 4������������ ������� �� ��� &(6& ��������� ��� �������� � ��� ���� �D����� ����� 4"$ ��� � ����� ����� ��

'+���� �, ���#),-� �. �� � %�/�� &�-,� ,� �#) �

���

�����

����

�$��%��$ �%��%��&�%� '�(�&�� ) ����� �� %�� * !,,01##222�����3�-������� � � �� ������ ������ ���� � ��� ����� �� �!� � ���

-�,1 81 ��� (����� ������ .��� .��� 4�� �A��61

-�,1 �1 %"� /���,(� �. .���� (��� �. ��� (����� ������ .��� .���1

-�,1 91 %"� /���,(� �. ���� ������� �. ��� (����� ������ .��� .���1

���� �1 �������� (�(�����1

4���� ������� A���O� �������

������������ ������ ������ 4# �=� "# 3=�

��� ������� ������ "$> �=� � 3=�

�# ��� !�� ��� ������� ������ ������ � ��������� ������������ �� A���O� ������� ��� ��� ������������ �������������2 ��� !���� "�#����������� 6����� ���� �������� �� �� � ������

����� ��� �������� &(6& ��������� � ��� ��������������� ��� ������� ����� ���� ���� ��� � ����� �� � ��� �� ���� ������ ������ ���� ��� ����� ��� ����������, �� ���� ������� �� �����*�� � ��� ��� ������ �� ��� ���� ���� � ���� �� �������������2 �������������� � ��� ������ �� ������� �� ��� ������ ������ ���� ����� ���� �������� +�� ��� ������� ���� ������� �� S "$ ���L ��� ���� �������� ��� ����� �������!�� ������� �� ������ �� ���������� � ������ �� ������������ ���� ���� ��� ������������

��������� ��� � � ���

�."/ 1� �T�����*��2 #�/1 -��/ !����1 ����� �82 4$�.�/ &� 0� �2 1� )� '������2 =� 1� !���� 2 71 "��(1 #�/1

%��1 ����� �'2 �@#C�.4/ 1� )� '������2 &� '� =���2 7�� ���2 �2 4 �. / =� 1� !���� �� ���2 ���1 ���.��1 <�����1 ���2 ��2

"�"#�.#/ :� 6� :��� �� ���2 71 ���1 %��1 ����� 5 2 #$�"�.-/ )� F� �����2 <�2 ������� J����� �� ��� 6������2

6�����T�,�2 3���� �����.>/ 0� ����*2 ?� �T����2 E #�/�� <�������, %������� 4#�*

/�� ���������� H��1 9562 :���������2 ���2 J61 ������� �-#�

.@/ �� ;����2 <� )�����2 )� :�U2 ����"� ����2 552 C>�

.C/ ;� ������2 0� +������� �?����E "������� <����/�� �!���.���� -���/������ �����/����� �� �((�����������.���� ������� ����� ��� �8� ����2 ��� �> 7�@��

."$/ ?� �T����2 0� ����*2 )� <�����2 "�����(������ 2�(���*����� -���/����� �� �((��������� "��������/��� %�*����A <�������,� H���/� *��2 ����2 ��� � -7�# �

��� � !�"� ���#� $��%&� �'&(����)"���*��$� +�$�

���� ���������� ��4 ������ ����� ������

?������� 2 ��� ������ �� ����� ��������2 � ������ �����2 ��� ��������� ��� ������2 �� ����� ������2���� ��� ��� ������ �������2 �� ���� �� ������ !�� ���

��� ��� ������ ������� � ������ �� ����� >$���L2 ������� �� ���� ������ � ���� ������ �� ������� ���������� ������ ��������� �� ���� �� ������2 �,� �������� �������� ��2 �����2 �������2 �������2 ��������� �� �������� '������ ��� ������ ��� �� � ����������� �����2 ����� ������� ������� �������� ��������� ��� �������� ��������2 ������� �� ������� �&������ ��� � ���� �� ����� ����,�2 ��� ������2 �������� � ������ ���� ��������� �+�� "�� 1� ���� �� ������������� ��� �� ��� ����,� �� �� ���������� !�� �������������� �������� �������� �� ��� ������ ����� ��� �������� +����������2 ��� ��� ��������� ��� � ���������� ������� !�� ����������� �� ��� �������� �� ��� � �������� �����2 ���� �� ����� �� ��� ������ �� �������� ������� ������� ��� ������ ��������� !�� ������� ����� ���� ���������� �� ��� ��� ������ ���� ������� �� ������������������ � ��� �� 2 ��� ��� ������ � ��� ��� ���������� ������ ��� ������ ��� ������� �������� ����������� &������ ��� ��� � A���O� ������� �� ����� �$ 3=�2� ����� ������� �� �� �$$ �=� �� � �������� �������� ������� " �� "� �=� �"(�� '������ ��� � � ��� Q�������R2���� � ���� �� ������ � ��� �����2 � � ���� �� ����� ����������� ������� �� ��� ������� ���� ������� ������&������ ��� ��� ������ ������� ��� ���� �� �����2�� ��� ������� �+�� �� �������� � ������ ��������� ���������� ���� ��� �� ����� ����� ���� ����� ���� ����� ���� �� ������� ���� :����O� ���."/��

<�� �� �� �������� ����������� 2 � ������ ���� ������ ����� �� � ���� ������� ��� ��� ���������� ��� ���� �� ������� 6 ����� � ���� ������&�"$�=� �-��;�� � � ������� ������� ���� ������ ���������� ��� ������� �������� �� ��� �� ����� �������� �� ���2 ��� ��� �������� !��������2 � ���� ������ �� ���� ���� ��� ��������� ������� ��� ��� ����� �� ����������� !�� ������� �������� ������� ��� ��������������� ����� ����� ���� �������� � ���� ������ ��� ��������� ������ �� ������ ����������� ��� �����

���

�����

�����

��� � � �� ������ ������ ���� � ��� ����� �� �!� � ���� "�"�#������" �$��%��$ �%��%��&�%� '�(�&�� ) ����� �� %�� *

�.I/ 21 �1 2���*������� <�.1 "1 �=���� <�.1 $1 ��/���

���������� ��������I� )�,���/�� -����,!�������� �. #�/�� ������$����*?����*%�1 5� �'@'8 -����,� $�/�A

-�,1 �1 ������A��� �/��� �. ���� (���� �� � ������1 � ��� �� ��.������ �� ��*��� ��,�� � ���A ����.�� ���+��� ��� �A��1