Trabalho TE-espectroscopia Plasmas

Técnicas de Espectroscopia 2015-2016

Espectroscopia de plasmas

Daniela Fernandes 37241

Sofia Alves 37558

Departamento de Física, 27 Outubro de 2015

Técnicas de Espectroscopia

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Índice

Objectivos .............................................................................................................................................. 3

Introdução ............................................................................................................................................... 4

Descrição dos métodos ........................................................................................................................... 5

1. “X-ray-spectroscopy analysis of electron-cyclotron-resonance ion-source plasmas” [1] ............ 5

2 “Modeling praseodymium K X-ray lines in an electron beam ion trap” [2] .................................. 9

3 “Theoretical determination of K X-ray transition energy and probability values for highly

charged ions of lanthanum and cerium[3] ......................................................................................... 10

Conclusões ............................................................................................................................................. 11

Referências ............................................................................................................................................ 12


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Objectivos

Este trabalho tem como objectivo um resumo da descrição dos métodos utilizados na

espectroscopia de plasmas referidos nos seguintes artigos: “X-ray-spectroscopy analysis of

electron-cyclotron-resonance ion-source plasmas” [1], “Modeling praseodymium K –ray lines

in an electron beam ion trap” [2] e “Theoretical determination of K X-ray transition energy

and probability values for highly charged ions of lanthanum and cerium” [3].


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Introdução

Várias técnicas de espectroscopia foram utilizadas para a análise de iões emitidos por

plasmas como objectivo principais de estimar as suas distribuições nos estados carregados e

determinar teoricamente as suas energias e probabilidades de transição de forma a,

posteriormente modelar um espectro teórico de emissão.

De forma a estimar as distribuições nos estados carregados foram analisados os espectros de

iões altamente carregados emitidos por um plasma de enxofre.

Para obter um espectro teórico de iões de praseodímio, analisando a energia da emissão de

riscas de K raios-X foi necessário ter em conta todos os valores dos processos que podem

ocorrer no plasma.

Através do método de multi configuração de Dirac-Fock, incluindo também as correcções da

distribuição quântico-eletrodinâmica (QED), foi possível obter valores teóricos para as

probabilidades e energias de transição e para os processos de desexcitação sendo possível

então estimar um espectro teórico da criação de estados excitados que emitem as riscas de

K raios-X de praseodímio. Desta mesma forma foi possível determinar os valores teóricos das

energias de transição K de raios-X de lantânio e de cério.

Existem aparelhos desenhados para o estudo de iões altamente carregados utilizados na

obtenção de espectros. Nos trabalhos a seguir tratados temos exemplos disso como o

eléctron beam ion trap (EBIT), o eléctron-cyclotron-resonance ion source (ECRIS) e o eléctron-

cyclotron-resonance ion trap (ECRIT).

O EBIT faz com que seja possível o estudo dos iões através das emissões de raios-X uma vez

que mantém iões numa armadilha electroestática. Esta armadilha é formada por um campo

de espaço carregado radial e um potencial criado por voltagens aplicadas a três cilindros de

metal por onde passa o feixe de electrões. Os iões altamente carregados são criados pelos

impactos sucessivos dos iões.

O ECRIS é utilizado como fonte de iões desde baixo a médio alto estado carregado. A análise

do espectro do plasma de ECRIS permite estimar a distribuição dos seus estados carregados

através do estudo do espectro de raios-X emitido pelo plasma formado pelos átomos ou

moléculas injectadas no ECRIS.

O ECRIT, à semelhança do EBIT, permite também encurralar iões altamente carregados. A

sua montagem experimental inclui um ECRIS para excitar os iões e a armadilha consiste em

dois espelhos electroestáticos com eixos coligados e cada um é composto por oito

eléctrodos cilíndricos em que cinco deles têm potencial aplicado e os outros três estão à

terra. O campo gerado por estes potenciais faz com que os iões fiquem a oscilar entre os

dois espelhos facilitando depois a análise do seu espectro.


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Descrição dos métodos

Aqui será apresentado um resumo dos métodos utilizados na espectroscopia de plasmas em

três artigos científicos distintos contendo a metodologia utilizada e breve descrição dos

respectivos resultados.

Os artigos serão abordados na seguinte ordem:

1. “X-ray-spectroscopy analysis of electron-cyclotron-resonance ion-source

plasmas” [1];

2. “Modeling praseodymium K –ray lines in an electron beam ion trap” [2];

3. “Theoretical determination of K X-ray transition energy and probability values

for highly charged ions of lanthanum and cerium” [3].

1. “X-ray-spectroscopy analysis of electron-cyclotron-resonance ion-

source plasmas” [1]

Neste artigo foi apresentado um método para estimar a distribuição de estados

carregados de iões, através da análise de espectros de raios-X emitidos por plasmas de

enxofre de um ECRIS.

Inicialmente é necessário medir os espectros de raio-X no plasma e identificar quais os

estados excitados que os produzem. Assumindo que os iões no plasma estão na sua

configuração base, são encontrados os processos que levam a estes estados excitados e

calculadas as secções eficazes, as energias de transição radiativas e não radiativas e as

probabilidades para os mesmos.

Na excitação de impacto por electrões é necessário conhecer as secções eficazes de

átomos e iões para melhor compreender os espectros emitidos por plasmas. Assim, para

calcular as secções eficazes de excitação foi utilizada a multiconfiguração de Dirac-Fock

(MCDF) e um código computacional de matriz de elementos desenvolvido por Desclaux e

Indelicato [4,5,6]. Usando a primeira aproximação de Born para o átomo e a função de onda de

Dirac para o electrão livre, este código permite não só calcular as secções eficazes de

excitação como também outros parâmetros que nos interessa calcular como as energias de

transição radiactivas e não radiactivas e as probabilidades dessas transições.

Na ionização de impacto por electrões apesar de já existirem métodos teóricos para o

cálculo das secções eficazes de ionização [7,8,9,10,11,12,13], métodos estes longos e que não se

aplicam a átomos pesados, existe uma necessidade de que esses cálculos sejam mais simples

para plasmas de ECRIS. Para isso temos de ter em conta a mono ionização, dupla e tripla por

impacto dos electrões e realizar os cálculos para cada caso.


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Demonstrando resultados precisos, para calcular as secções eficazes de mono ionização

por impacto foi utilizada uma expressão obtida por Kim et al.[14] denominada por RBEB

(Relativistic-Binary-Encounter-Bethe model) que tem em conta a interação relativistica entre

os electrões incidentes e electrões alvo precisando apenas da energia cinética incidente, E,

da energia cinética do electrão ejectado, U, da energia de ligação da orbital, B, e do nível de

energia da orbital do electrão, N. A expressão é dada em seguida por (1):

𝜎𝑅𝐵𝐸𝐵 =4𝜋𝑎0

2𝛼4𝑁

(𝛽𝑡2 + 𝛽𝑢

2 + 𝛽𝑏2)2𝑏′

{1

2[𝑙𝑛 (

𝛽𝑡2

1 − 𝛽𝑡2) − 𝛽𝑡

2 − ln(2𝑏′)] × (1 −1

𝑡2) + 1 −

1

𝑡

−ln 𝑡

𝑡 + 1

1 + 2𝑡′

(1 +𝑡′

2)2 +

𝑏′2

(1 +𝑡′

2)2

𝑡 − 1

2}(1)

Em que:

𝛽𝑡 =𝑣𝑡𝑐;𝛽𝑡

2 = 1 −1

(1 + 𝑡′)2; 𝑡 =

𝐸

𝐵; 𝑡′ =

𝐸

𝑚𝑐2;

𝛽𝑏 =𝑣𝑏𝑐;𝛽𝑏

2 = 1 −1

(1 + 𝑏′)2; 𝑏′ =

𝐵

𝑚𝑐2;

𝛽𝑢 =𝑣𝑢𝑐;𝛽𝑢

2 = 1 −1

(1 + 𝑢′)2; 𝑏′ =

𝑈

𝑚𝑐2;

Onde 𝑣𝑡 é a velocidade do electrão com energia cinética E, 𝑣𝑏 é a velocidade do electrão

com energia cinética B, 𝑣𝑢 é a velocidade do electrão com energia cinética U, 𝛼 é a

constante de estrutura fina, 𝑎0 é o raio de Bohr, 𝑚 a massa do eletrão e 𝑐 a velocidade da

luz.

Para mono ionizações de níveis internos fortemente ligados e sujeitos a atracção nuclear

forte e para iões com carga maior ou igual a +3, Kim et al [14] propôs uma expressão média

do RBEB:

𝜎𝑅𝐵𝐸𝐵𝑎𝑣 =1

2(1 +

𝛽𝑡2 + 𝛽𝑢

2 + 𝛽𝑏2

𝛽𝑡2 ) × [(1 −

1

𝑡2) + 1 −

1

𝑡−ln 𝑡

𝑡 + 1

1 + 2𝑡′

(1 +𝑡′

2)2 +

𝑏′2

(1 +𝑡′

2)2

𝑡 − 1

2](2)


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Foram incluídas as ionizações duplas KL e triplas KLL a partir das configurações base dos iões

para que seja possível explicar as principais características dos espectros de plasma. Para

calcular as secções eficazes de múltiplas ionizações foi utilizada a expressão (3) desenvolvida

por Shevelko and Tawara[15].

𝜎𝑛 =𝑎(𝑛)𝑁𝑏(𝑛)

(𝐼𝑛𝑅𝑦)2 (

𝑢

𝑢 + 1)𝑐 ln(𝑢 + 1)

𝑢 + 110−18(3)

Com 𝑢 =𝐸

𝐼𝑛− 1 e onde 𝐸 é a energia incidente do electrão em eV, 𝐼𝑛 é a energia de

ionização em eV necessárias para remover um electrão KL ou KLL do alvo, 𝑁 é o número

total de electrões alvo, 1𝑅𝑦 = 13.6𝑒𝑉, 𝑐 = 1 para átomos neutros e 𝑐 = 0.75 para iões. Os

parâmetros de ajuste 𝑎 e 𝑏 são os de Bélenger et al. [16]

Nos níveis mais internos os electrões em iões altamente carregados são relativistas. Tendo

em conta isso é necessário o cálculo das energias inicial e final das transições radiativas e

não radiativas assim como as probabilidades para cada uma dessas transições calculadas.

Como os electrões no plasma não estão em equilíbrio termodinâmico, a função distribuição

dos electrões, 𝑓(𝐸), será a combinação linear de duas populações: a dos electrões “frios”

com energias até 10 keV que pode ser considerada Maxilliana, 𝑓𝑀𝑤(𝐸), e a dos electrões

“quentes” com energias muito altas de vários keV que é considerada não-Maxilliana,

𝑓𝑁𝑀𝑤(𝐸). A taxa média de eventos relacionados com os processos de excitação/ionização

sobre a distribuição energia dos electrões, < 𝑁𝑒𝜎𝑣 >, é dada por (4).

< 𝑁𝑒𝜎𝑣 >= 𝑁𝑒∫ 𝑣(𝐸)𝜎(𝐸)𝑓(𝐸)𝑑𝐸∞

𝐸𝑚𝑖𝑛

=𝑁𝑒∫ 𝑣(𝐸)𝜎(𝐸) × [(1 − 𝑥)∞

𝐸𝑚𝑖𝑛

𝑓𝑀𝑤(𝐸) + 𝑥𝑓𝑁𝑀𝑤(𝐸)]𝑑𝐸(4)

Onde 𝑣(𝐸) é a densidade de electrões numa específica energia 𝐸, 𝜎(𝐸) a secção eficaz para

um processo e 𝑣(𝐸) a velocidade do electrão.

Para calcular o integral da expressão (4) é necessário utilizar o método da integração de

Gauss-Laguerre. Sabendo que a função distribuição de Maxwell 𝑓𝑀𝑤 é dada por (5) e que a

velocidade do electrão é dada por (6), depois de algumas transformações chegamos a (7).

𝑓𝑀𝑤(𝐸) =2

√𝜋

𝐸1/2

(𝑘𝑇𝑓𝑟𝑖𝑜)3/2 𝑒

−𝐸

𝑘𝑇𝑓𝑟𝑖𝑜 (5)

𝑣 = 𝑐𝐸1/2(𝐸+2𝑚𝑐2)2

(𝐸+𝑚𝑐2) (6)


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∫ 𝑓𝑀𝑤(𝐸)𝑣(𝐸)𝜎(𝐸)𝑑𝐸∞

𝐸𝑚𝑖𝑛

=2𝑐

√𝜋

𝑒−𝐸𝑚𝑖𝑛𝑘𝑇𝑓𝑟𝑖𝑜

(𝑘𝑇𝑓𝑟𝑖𝑜)2∫ [(𝑥𝑘𝑇𝑓𝑟𝑖𝑜 + 𝐸𝑚𝑖𝑛)

(𝑥𝑘𝑇𝑓𝑟𝑖𝑜 + 𝐸𝑚𝑖𝑛 + 2𝑚𝑐2)12

(𝑥𝑘𝑇𝑓𝑟𝑖𝑜 + 𝐸𝑚𝑖𝑛 +𝑚𝑐2)

× 𝜎(𝑥𝑘𝑇𝑓𝑟𝑖𝑜

∞

0

+ 𝐸min)] 𝑒−𝑥𝑑𝑥(7)

Para a função de distribuição não Maxilliana 𝑓𝑁𝑀𝑤 temos que:

𝑓𝑁𝑀𝑤 =

(

1

(𝑘𝑇𝑞𝑢𝑒𝑛𝑡𝑒)2

1

1 + 3(𝑘𝑇𝑞𝑢𝑒𝑛𝑡𝑒)

𝑚𝑐2+ 3

(𝑘𝑇𝑞𝑢𝑒𝑛𝑡𝑒)

𝑚𝑐2

2

)

𝐸 (1 +𝐸

2𝑚𝑐2)(1 +

𝐸

𝑚𝑐2) 𝑒

−𝐸𝑘𝑇𝑞𝑢𝑒𝑛𝑡𝑒 (8)

Chegando, depois de algumas transformações, analogamente ao integral dado por (9).

∫ 𝑓𝑁𝑀𝑤(𝐸)𝑣(𝐸)𝜎(𝐸)𝑑𝐸 =∞

𝐸𝑚𝑖𝑛(

1

(𝑘𝑇𝑞𝑢𝑒𝑛𝑡𝑒)2

1

1+3(𝑘𝑇𝑞𝑢𝑒𝑛𝑡𝑒)

𝑚𝑐2+3

(𝑘𝑇𝑞𝑢𝑒𝑛𝑡𝑒)

𝑚𝑐2

2)𝑐(𝑘𝑇𝑞𝑢𝑒𝑛𝑡𝑒)

2(𝑚𝑐2)2𝑒

−𝐸𝑚𝑖𝑛𝑘𝑇𝑞𝑢𝑒𝑛𝑡𝑒 ∫ {[𝑥(𝑘𝑇𝑞𝑢𝑒𝑛𝑡𝑒) +

∞

0

𝐸𝑚𝑖𝑛]3/2[𝑥(𝑘𝑇𝑞𝑢𝑒𝑛𝑡𝑒) + 𝐸𝑚𝑖𝑛 + 2𝑚𝑐

2]3/2× 𝜎[𝑥(𝑘𝑇𝑞𝑢𝑒𝑛𝑡𝑒) + 𝐸𝑚𝑖𝑛]} 𝑒

−𝑥𝑑𝑥 (9)

Para um ião inicialmente na sua configuração base, a equação de balanço para os processos

que levam um ião no estado excitado i com uma lacuna K é dada pela seguinte expressão:

𝑁𝑖𝐾,𝑞𝐴𝑖𝑞= 𝑁0

𝑞< 𝑁𝑒𝑣𝜎𝑖

𝐾−𝑒𝑥𝑐,𝑞> +𝑁0

𝑞−1< 𝑁𝑒𝑣𝜎𝑖

𝐾−𝑖𝑜𝑛,(𝑞−1,𝑞)> +𝑁0

𝑞−2< 𝑁𝑒𝑣𝜎𝑖

𝐾−𝑑𝑢𝑝𝑙𝑎−𝑖𝑜𝑛,(𝑞−2,𝑞)

> +𝑁0𝑞−3

< 𝑁𝑒𝑣𝜎𝑖𝐾−𝑡𝑟𝑖𝑝𝑙𝑎−𝑖𝑜𝑛,(𝑞−3,𝑞)

> (10)

Onde 𝑁𝑖𝐾,𝑞 é a densidade de iões no estado de carga q com uma lacuna K no nível i, 𝐴𝑖

𝑞 é a

probabilidade de decaimento no nível i, 𝑁0𝑞 é a densidade no estado de carga q na

configuração base, 𝜎𝑖𝐾−𝑒𝑥𝑐,𝑞é a secção eficaz de excitação obtida pela soma dos processos

individuais de excitação da configuração base até ao nível excitado i com lacuna K,

𝜎𝑖𝐾−𝑖𝑜𝑛,(𝑞−1,𝑞)

é a secção eficaz de mono ionização, 𝜎𝑖𝐾−𝑑𝑢𝑝𝑙𝑎−𝑖𝑜𝑛,(𝑞−2,𝑞)

é a secção eficaz de

dupla ionização e 𝜎𝑖𝐾−𝑡𝑟𝑖𝑝𝑙𝑎−𝑖𝑜𝑛,(𝑞−3,𝑞)

a secção eficaz de tripla ionização.

Com a quantidade 𝑁𝑖𝐾,𝑞 calculada em (10) podemos finalmente chegar à intensidade da risca

correspondente para cada transição do nível i para o nível j, 𝐼𝑖𝑗𝑞 , e assim concluir o método.

𝐼𝑖𝑗𝑞= ℏ𝜔𝐴𝑖𝑗

𝑞𝑁𝑖𝐾,𝑞(11)

Em que ℏ𝜔 é a energia de transição e 𝐴𝑖𝑗𝑞 a probabilidade da transição radiativa de i para j.


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2 “Modeling praseodymium K X-ray lines in an electron beam ion trap” [2]

A espectroscopia entra agora na forma de estudo dos iões analisando a radiação transmitida

por estes utilizando como meio de análise o EBIT.

Para analisar a radiação emitida pelas riscas K de raio-X dos iões do plasma de praseodímio é

necessário ter em conta processos atómicos que ocorrem como a ionização e excitação

electrónica do interior da casca, a recombinação electrónica, as trocas de carga, a

recombinação radioactiva e os decaimentos radiactivos e não radiactivos.

O cálculo das intensidades das riscas num nível i de um ião com carga q de uma casca vazia

para um nível j do mesmo ião com a casca K preenchida é dada pela equação :

𝐼𝑖𝑗𝑞= ℏ𝑤𝐴𝑖𝑗

𝑞𝑃𝑡𝑜𝑡 (12)

Sendo 𝑃𝑡𝑜𝑡 dado por:

𝑃𝑡𝑜𝑡 =𝑌𝑖𝑗𝑞(𝑁0

𝑞𝜎𝑖𝐾−𝑒𝑥𝑐,𝑞

+𝑁0𝑞−1𝜎𝑖𝐾−𝑖𝑜𝑛,(𝑞−1,𝑞)

)(13)

Em que o termo 𝑌𝑖𝑗𝑞 está associado ao rendimento da transição, 𝜎𝑖

𝐾−𝑒𝑥𝑐,𝑞 à excitação do

impacto do electrão, 𝜎𝑖𝐾−𝑖𝑜𝑛,(𝑞−1,𝑞)

refere-se à ionização individual do impacto do electrão e

𝑁0𝑞 é a densidade do ião no nível q da sua configuração base.

Para além do cálculo destas intensidades é necessário entender e contabilizar todos os

processos já falados.

É então crucial saber os valores dos estados excitados dos iões depois do impacto dos

electrões. Muitos destes valores já eram conhecidos mas são necessários mais devido à

gama de energias envolvida neste processo. Para isso utilizou-se um código de computador

desenhado para esse propósito, MDFGME de Desclaux e Indelicato[17,18,19] que calcula os

valores das energias de transição e as probabilidades de transições radiactiva e não

radiactiva e a excitação das secções eficazes.

É também necessário considerar as energias de ionização do impacto do electrão e para isso

é utilizada a expressão RBEB [14,20].

Finalmente, as energias e probabilidades de transição são necessárias para identificar ao que

pertencem os picos no espectro de raios-X. Para isso foram calculadas estas energias através

do método MCDF que foi desenvolvido por Desclaux e Indelicato[17,18] e por Indelicato et

al.[21] .

Ao considerar todas estas contribuições foi então obtido um espectro teórico de iões de

praseodímio num EBIT.


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3 “Theoretical determination of K X-ray transition energy and

probability values for highly charged ions of lanthanum and cerium”

[3]

Neste artigo foram estudadas as mesmas energias e probabilidades de transição que foram

faladas no artigo anterior mas aplicadas às emissões de riscas K de raio-X dos iões de

lantânio e cério.

Para isso foi usado o método de multiconfiguração de Dirac-Fock (MCDF) acrescentando

também as correcções dos efeitos quântico-electrodinâmicos (QED).

Os electrões foram tratados com o modelo de partículas independentes e as suas funções de

onda calculadas através do campo de Coulomb do núcleo. Para uma maior precisão foi

necessário incluir os cálculos para a interacção de Breit e considerar a contribuição da

correlação electrónica.

A energia de correlação do electrão é então definida como a diferença entre a energia de

ligação obtida tendo em conta as interacções mútuas dos electrões, descritas por Coulomb e

Breit e o método de multiconfiguração de Dirac-Fock (MCDF).

O código de multiconfiguração de Dirac-Fock desenvolvido por Desclaux e Indelicato et al. foi

usado de forma a obter a função de onda e energias do estado ligado.

Para a avaliação do electrão de energia própria são usados os valores de Mohr et

al.[21,22,23,24,25] .


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Conclusões

Neste trabalho foi feita uma descrição dos métodos apresentados em três artigos de

espectroscopia de plasmas. Os métodos consistiam de uma forma geral, no cálculo de

energias de transição tanto radiativas como não radiativas e as suas respectivas

probabilidades para posteriormente chegar aos espectros correspondentes. Para isso foi

utilizado o método de multiconfiguração Dirac-Fock conjuntamente com correcções da

distribuição quântico-electrodinâmicas. O método utilizado no primeiro artigo foi aplicado à

análise espectros de raios-X emitidos por plasmas de enxofre de um ECRIS. O segundo artigo

utiliza o método descrito para a análise da radiação emitida pelas riscas K de raios-X dos iões

do plasma de praseodímio num EBIT. Finalmente no terceiro artigo o método utilizado é

aplicado às emissões de riscas K de raios-X dos iões de lantânio e cério de um ECRIS ou EBIT.


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Referências

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[3] J.P. Santos, M.C. Martins, A.M. Costa, J.P. Marques, P. Indelicato, F. Parente, Eur. Phys. J.

D 68, 244 (2014).

[4] J. P. Desclaux, Comput. Phys. Commun. 9, 31 (1975).

[5] P. Indelicato and J. P. Desclaux, Phys. Rev. A 42, 5139 (1990).

[6] P. Indelicato and J. Desclaux, computer program MCDFGME,a multiconfiguration Dirac-Fock and general matrix elementsprogram (release 2005).

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