Verfahren zur Gasreinigung in helium-gekuhlten Kernreaktoren

Rolf Ewald und Klaus Schwier *

Es wird uber ein adsorptives Verfahren zur Entfernung von Kohlendioxid, Krypton, Xenon und Stickstoff aus dem Kuhlkreislauf helium-gekiihlter Kernreaktoren berich- tet. Krypton und Xenon sind radioaktiv. J e nach Aufgabenstellung (Normalbetrieb, Storbetrieb mit erhohtem Kohlendioxid- Anfall oder verstarkter Stickstoff- Anfall) ergeben sich drei Verfahrensvarianten, die auch sinnvoll kombiniert werden konnen. Das Verfahren wurde besonders im Hinblick auf kompakte Bauweise, Beschrankung der Radioaktivitat auf moglichst wenige Anlagenteile und Vermeidung groBerer therniischer Spannungen im Betrieb entwickelt.

Rolle der Gasreinigung in Hochtemperaturreaktoren

Zwischen-dengegenwartigmmarktbeherrschenden Leicht- wasser-Reaktoren und den 'erst in fernerer Zukunft wirt- schaftlich werdenden Schnellen Brut-Reaktoren scheint die Linie der mit Helium-Gas gekuhlten graphit-mode- rierten Hochtemperatur-Reaktoren als Energiequelle der naheren Zukunft an Bedeutung zu gewinnen. Versuchs- reaktoren wurden bisher in USA (Peach Bottom), GroS- britannien (Dragon) und Deutschland (AVR) gebaut. Der Prototyp fur einen 300-MW-Leistungsreaktor(THTR) wird gegenwartig in Deutschland in Schmehausen bei Uentrop errichtet. Jeder dieser Reaktoren mu13 mit einer leistungsfahigen Gasreinigungsanlage ausgeriistet sein, in der parallel zum Hauptstrom standig ein Teilstrom des Kiihlmediums aufgearbeitet wird;

Das zur Kiihlung verwendete Helium beladt sich ini Laufe des Betriebes mit Verunreinigungen. Es handelt sich dabei um Sauerstoff, Stickstoff und Wasser, die durch Leckagen von auBen eindringen, ferner um Wasserstoff, Kohlenmonoxid, Kohlendioxid, Schwefeldioxid und Me- than, die durch Ausgasen und chemische Reaktion der aus Graphit bestehenden Core-Aufbauten frei werden, schlieSlich um Krypt,on- und Xenon-Isotope (z. B. Kryp- ton-85 und Xenon-133) als radioaktive, gasformige Pro- dukte der Kernspaltung. AuSerdem kommt in Spuren Tritium vor. Die weiterhin auftretenden radioaktiven Staube und ihre mechanische Filterung sowie die Ab- scheidung des durch Sperrgasstrome eingetragenen 01s werden in dieser Arbeit nicht behandelt. Die Mengen an Verunreinigungen konnen von Reaktor zu Reaktor je nach seiner Auslegung in ziemlich weiten Grenzen variie- Fen. Insbesondere hgngt die Menge der radioaktiven Edelgase von der Ausbildung der Brennelement-Hullen ab. Durch die Entwicklung der sog. ,,coated particles" konnte die Abgabe dieser Gase in das Kuhlgas wesentlich verringert werden.

Aus Griinden der Korrosion an den Core-Aufbauten und Brennelement-Hiillen und aus Sicherheitsgrunden durfen die Verunreinigungen im Helium-Kreislauf einen be- stimmten Pegel nicht iiberschreiten. Bei den inaktiven Verunreinigungen liegt die Konzentration am Ausgang der Reinigungsanlage in der GroBenordnung von lop6 Molanteilen, bei den radioaktiven Bestandteilen sogar

* Dr.-Ing. R. Ewald, Messer Griesheim GmbH, Frankfurt/M., und Dr.-Ing. K. Schwier, Friedrich Uhde GmbH, Dortmund.

noch weit darunter. Die deutsche Strahlenschutzverord- nung z. B. fordert als hochstzulassige Konzentration in Luft 10-12 Ci/cm3 fur Krypton-85 entsprechend etwa 10- 1 2 Molanteilen.

Verfahrensprinzipien von bereits gebauten Reaktor- Gasreinigungsanlagen

In den Reinigungsanlagen bereits gebauter Hochtempe- ratur-Reaktoren werden die gleichen Verfahrenselemente angewendet : Auskondensieren (H,O), Ausfrieren (B,O, CO,) und Adsorption (H,O, CO,, N,, Kr, Xe). Zur Ver- ringerung der Anzahl der Verunreinigungen werden die oxidierbaren Bestandteile (H, , CO) katalytisch oxidiert. Die radioaktiven gasformigen Verunreinigungen werden meist in einem sog. Verzogerungsadsorber so lange ad- sorptiv festgehalten, bis ein groBer Teil der Radioaktivi- t a t durch Zerfall der kurzlebigen Isotope abgeklungen ist.

Die Beladefahigkeit der im allgemeinen verwendeten Adsorbentien wie Silicagel, Molekularsieb und Aktiv- kohle nimmt mit abnehmender Temperatur bei gleichem Partialdruck der zu adsorbierenden Komponente wesent- lich zu. Durch Adsorption bei tiefen Temperaturen ge- lingt es daher, die geforderten hohen Endreinheiten des Heliums zu erzielen, ohne daS der Platzbedarf fur die Adsorbentien und ihr Preis unangemessen hoch werden. Als Kaltequelle dient flussiger Stickstoff (ca. 80 K) oder auch das Kaltemittel R 12 (ca. 190 K) [l].

Wie die genannten Verfahrenselemente im Gesamtver- fahren erscheinen, hangt von der Aufgabenstellung und den Randbedingungen des jeweiligen Falles ab : geforderte Endreinheit, anfallende Mengen der jeweiligen Verunrei- nigung, Art und Haufigkeit instationarer Betriebszu- stande, Trennung in einen radioaktiven und begehbaren Teil der Anlage, hierdurch notwendige stufenweise Be- seitigung der Verunreinigung, evtl. geforderte Standzeit einzelner Anlagenelemente, Platzverhaltnisse usw. Als Beispiel seien fur die Reaktor-Gasreinigungsanlagen des Dragon-Projekts [a] und des AVR-Reaktors [3] in den Abb. 1 und 2 die wesentlichen Verfahrensschritte schema- tisch dargestellt, ohne auf Einzelheiten wie Regenerier- moglichkeit etc. einzugehen. Dazu sei bemerkt, daD die Anlage des AVR die Besonderheit bietet, in einen aktiven und in einen inaktiven Teil getrennt zu sein, allerdings unter erheblichem Apparateaufwand. Die Dragon-Reini- gung besitzt zusatzlich zum Hauptverzogerungsadsorber

Chemie-Ing.-Techn. 44. Jah~trg. 1 0 7 2 / Nr. I9 1105

einen zweiten bei einer Temperatur von ca. 80 K, wahrend am AVR-Reaktor nur ein Verzogerungsadsorber bei tiefer Temperatur existiert. Bei Dragon werden Wasser und Kohlendioxid ausgefroren, bei AVR jedoch adsorbiert.

Einlritl von Austritl von unreinem Helium reinem Helium

C

I I

rodioaktiver Tell

mm

Austritt von Einiritt yon unreinem Helium reinem Helium

inaktiver Tell

Abb. 1 (links). Prinzipschema der Gasreinigungsanlage des Dragon-Reaktors [2] .

a Hauptverzogerungsadsorber; T = 800 K; b, e Warmetauscher; c, j elektrische Erhitzer; d CuO-Oxidationsbett,, T - 620 K ; g Wlirmetauscher zum Ausfrieren von HzO und C O z ; h Tief- temperatur-Verzbgerungsadsorber fur Xe und Kr, T x 85 K, sowie Wlirmetauscher rnit Flussigstickstoff-Bad ; i Adsorber fur CHI, Nz, Kr und Xe, T = 85 K.

Abb. 2 (rechts). Prinzipschema der Gasreinigungsanlage des AVR-Reaktors Julich [3].

a1 bis as Wlirmetauscher (a3 und a6 mit Flussigsticlrstoff-Bad) ; b Adsorber fur HzO, T = 267 K; c Verzogerungsadsorber, T = 80K; d Adsorber fur COZ und Xe, T = 130 K; e Adsorber fur Kr, T =

80 K ; f Pt-Oxidationsbett, T = 383 K ; g Adsorber fur HzO, T = 273 K; h Adsorber fur C O Z , T = 157 K; i Reste-Adsorber, T = 90 K, Flussigstickstoff-Bad.

Spezielle Aufgabenstellung

Umfangreiche Studien haben zu einem Modell fur eine Gasreinigungsanlage gefuhrt, das im folgenden beschrie- ben wird. Dabei soll vor allem vom Tieftemperaturteil die Rede sein. Das Modell bietet gegenuber anderen Vor- schlagen folgende Vorteile :

1 .) Kompakte Bauweise ; 2 . ) Beschrankung der Radio- aktivitat auf moglichst wenige Anlagenteile ; dadurch jederzeitige Begehbarkeit eines moglichst groBen Teiles der Anlage ; 3.) Vermeidung von groBeren thermischen Spannungen in Apparaten, Rohrleitungen und Adsorp- tionsmaterialien.

Bei der Gestaltung des Verfahrens wurde von den folgen- den Bedingungen ausgegangen (das Verfahren 1aBt sich jedoch auch anderen Bedingungen anpassen) : Es wird vorausgesetzt, daB im Rahmen der Vorreinigung ein Verzogerungsadsorber und ein Wasseradsorber bei Raum-

temperatur arbeiten. Im wesentlichen sind am Austritt der Vorreinigung dann Kohlendioxid, Stickstoff, Krypton und Xenon vorhanden. Noch in Spuren vorkommende Verunreinigungen wie Wasser, die im Tieftemperaturteil ausgefroren oder adsorbiert werden, sollen im folgenden unerwiihnt bleiben.

Bei einem Kraftwerk mit sekundarem Dampfturbinen- kreislauf kann es zu einem Bruch der Dampferzeuger kommen. Das eindringende Wasser wird therniisch ge- spalten und reagiert chemisch mit dem Core. Das fiihrt u. a. zu einer stark erhohten Konzentration an CO,. Dieser Storfall wurde bei der Auslegung der Anlage berucksichtigt.

Neuerdings wird geplant, Ammoniak als ,,Schmiermittel" beim Einfahren von Abschaltstaben in das Core einzu- speisen. Es zerfiillt durch thermische Spaltung nach kur- zer Zeit in Stickstoff und Wasserstoff. Daher wurcle die Anlage fur eine zeitweise erhohte Stickstoff-Konzentration ausgelegt.

Der Druck des Helium-Gases soll ca. 40 bar betragen. Jedoch soll die Anlage auch bei geringeren Drucken funktionsfahig sein (z. B. wenn die gesamte Kuhlgas- fullung des Reaktors uber die Reinigungsanlage in einen Reingasspeicher abgelassen wird). Als Zykluszeit, inner- halb derer die Anlage ohne Umschaltung in Betrieb sein sollte, wurden 3000 h zugrunde gelegt.

Das Verfahren

Die Anlage besteht aus zwei parallelen und vollig glei- chen Einheiten sowie einer Kalteversorgung in Form von flussigem Stickstoff (vgl. Abb. 3). Von den beiden Ein- heiten ist im Normalfall jeweils eine in Betrieb, wahrend die andere zwecks Abbau der Radioaktivitat stillsteht, regeneriert oder als Reserve betriebsbereit gehalten wird. In Abb. 3 sei die linke Einheit in Betrieb.

Das in die Anlage eintretende verunreinigte Helium hat etwa Umgebungstemperatur und wird im AuBenraum des Warmetauschers a3 bis auf eine Temperatur abge- kuhlt, die uber der Sublimationstemperatur des im He- lium enthaltenen Kohlendioxids liegt. AnschlieBend wird in der Adsorbereinheit b, das GO, an Sorbead R, einem aktivierten Silicagel, adsorbiert. Im AuBenrauni des Wlirmetauschers a, wird das unreine Helium weiter abge- kuhlt. In Adsorber b, werden Krypton, Xenon und Stick- stoff an Aktiv-Kohle adsorbiert. Die hinter dem Adsorber b, befindliche AnalysenmeBstelle uberwacht die Aktivitat des nunmehr gereinigten Heliunis. Im Warmetauscher u7 wird das reine Helium mit flussigem Stickstoff auf ca. 81 K abgekuhlt. Das reine Helium gibt dann seine Kalte in den Warietauschern a5 und a3 ab und verlaBt den Tieftemperaturteil mit etwa 5 grd geringerer Temperatur als beim Eintritt. Diese Verfahrensvariante ist geeignet fur den Fall, daB nicht zu groBe Mengen an Kohlendioxid bzw. Stickstoff entfernt werden mussen.

1st bei bestimmten Storfallen im Betrieb des Reaktors - z. B. bei einem Wassereinbruch in das Core - mit einein stoBartigen, vorubergehenden Anstieg der C0,-Konzen-

1106 Chemie-Ing.-Techn. 4 4 . Jahrg. 1972 I Nr. 19

tration zu rechnen, empfiehlt sich eine Schaltung nach Abb. 4. Wieder sei die linke Einheit in Betrieb.

Dem Adsorber b, sind der Warmetauscher a, und der Storfalladsorber b, vorgeschaltet. Die Temperaturstufung der Warmetauscher ist so gewahlt, dal3 an keiner Stelle

Austriti yon Eintritt von Austritt van unreinem Helium t + reinem Helium

Eintritt von unreinem Helium7 f reinem Helium

Abb. 3 (links). Verfahrensscheme fur eine Gasreinigungsanlage (Tief temperaturteil) zur Beseitigung kleiner Mengenan COz undNn . Mit Kaltfahr- und Kalthalteleitung (nur dargestellt fur die rechte Einheit).

as bis a7 Warmetauscher (a7 mit Flussigstickstoff-Bad); b3, b4 Ad- sorber fur COz (Sorbead E); bg, be Adsorber fur Kr, Xe und Nz (Aktivkohlc) ; c1 , c~ Analysengerate zur Uberwachung der Radio- aktivitat ; d l , d2 Regelventile.

Abb. 4 (rechts). Verfahrensschema fur eine Gasreinigungsanlage (Tieftemperaturteil) zur Beseitigung groBer Mengen an COz und kleiner Mengen an Nz. Mit Hilfsleitung fur 1-bar-Betrieb (nur tlargestellt fur die rechte Einheit).

nl bis as Warmetauscher (a7 und as mit Flussigstickstoff-Bad); b l , b2 Adsorber fur COz (Sorbead R), Storfall; b3, b4 Adsorber fur COz (Sorbead R), Normalbetrieb; b5, bs Adsorber fur Kr, Xe und Nz (Aktivkohle); c Regelventil.

des Prozesses bei den im Storbetrieb und im Normalbe- trieb zu erwartenden Konzentrationen Kohlendioxid aus- frieren kann. Das heifit, b, besitzt eine Temperatur To, die etwas grol3er ist als die Sublimationstemperatur des CO, entsprechend der Storfallkonzentration, und b3 be- sitzt eine Temperatur TI, die etwas grol3er ist als die Sublimationstemperatur des COz, entsprechend der nor- nialen Konzentration.

Diese Schaltung weist den groBen Vorteil auf, daIj beim plotzlichen Auftreten des Storfalles keinerlei steuernde oder regelnde Eingriffe erforderlich sind. Das System regelt sich dadurch selbst, dal3 im Normalbetrieb im Adsorber 6 , praktisch nichts adsorbiert wird, weil die Beladefahigkeit des Sorbens mit steigender Temperatur und mit sinkendem Partialdruck des zu adsorbierenden Gases abnimmt. Qualitativ wird das durch Abb. 5 veran- schaulicht. Bei dem geringen Partialdruck des Kohlen- dioxids im Normalbetrieb ist die Beladefiihigkeit bei der

hoheren Temperatur To des Adsorbers 6, sehr gering (Punkt 1). Der Adsorber b, wird kaum beladen; fast seine ganze Kapazitat steht fur den Storfall zur Verfiigung. Beim Eintreten des Storfalles steigt der Partialdruck des C 0 2 stark an. Entsprechend diesem erhohten Partial- druck ist die Beladefahigkeit jetzt wesentlich groBer (Punkt 2). Der Adsorber beladt sich entsprechend dem

Partioldruck des LOz - ma

Abb. 5. COz-Adsorption im Storfallbetrieb.

p l Partialdruck vor Adsorber bl bei Normalbetrieb, p z Partial- druck vor Adsorber bl bei Storfallbetrieb, p3 Partialdruck vor Ad- sorber b3 bei Normalbetrieb. Punkt 1 : b l , Normalbetrieb; Punkt 2: b l , Storfallbetrieb; Punkt 3 : b s , Normalbetrieb.

Einiritt van Austritt von

- m

Abb. 6. Verfahrensschema fur eine Gasreinigungsanlage (Tief- temperaturteil) zur Beseitigung grooer Mengen an Nz und kleincr Mengen an COz . Mit Fliissigstickstoff-Versorgung.

a3 bis as Warmetauscher ; b3, b4 Adsorber fur COz; b 5 , b6 Adsorber fur Kr und Xe; b7, bs Adsorber fur Nz; c Regelheizung; d Puffer- behiilter ; e Speicharbehalter; fl, 1 2 Gaskaltemaschinen.

Betrag A B. Das in b, nicht entfernte COz wird wie beim Normalbetrieb in b3 bei der Temperatur T , adsorbiert (Punkt 3). Da die Beladefahigkeiten beider Adsorber- gruppen uber den Partialdruck des Kohlendioxids mit- einander gekoppelt sind, gibtAbb. 5 nur den prinzipiellen, nicht jedoch den genauen Saohverhalt wieder (die Belade- fahigkeiten andern sich zeitabhangig !).

Auch wenn erhebliche Mengen Stickstoff zu entfernen sind, empfiehlt sich eine gegeniiber Abb. 3 abgeanderte Schaltung. Die gemeinsame Entfernung von Xenon,

Chemie-Ing.-Techn. 44. Jehrg. 1972 1 Nr. 19 1107

Krypton und Stickstoff in einem Adsorber b, ist dann nicht mehr sinnvoll, weil das Volumen dieser radioaktiven Adsorber und damit das Volumen der radioaktiven An- lagenteile bedeutend groBer sein muBte. AuBerdem ware die nach der Regenerierung aufzubewahrende Menge akti- ven Regeneriergases ebenfalls entsprechend groBer. Viel- mehr ist es entsprechend Abb. 6 sinnvoll, die Xenon/ Krypton-Adsorption von der Stickstoff-Adsorption zu trennen. Die Beladung der in Betrieb befindlichen linken Einheit geht in diesem Falle folgendermaoen vor sich: Der Adsorber b5 beladt sich mit Xenon, Krypton und Stickstoff. Wegen der erheblichen Mengen Stickstoff ist seine Beladefahigkeit in bezug auf Stickstoff bald er- schopft. Er ist entsprechend seiner Temperatur und dem Partialdruck von Xenon, Krypton und Stickstoff mit Stickstoff gesattigt. Da die Affinitat von Xenon und Krypton zu Aktivkohle in diesem Fall groBer ist als die- jenige von Stickstoff, findet jedoch ein Platzwechsel der Molekule derart statt, da13 Stickstoff durch weiteres an- kommendes Xenon und Krypton verdrangt wird. Somit ist b, ein Filter fur Xenon und Krypton, nicht aber fur Stickstoff. Das nicht mehr radioaktive Helium/Stickstoff- Gemisch gelangt anschlieBend uber den Warmetauscher a, in den Adsorber bi, wo der Stickstoff bei ca. 85 K eben- falls an Aktivkohle adsorbiert wird.

Die nicht radioaktive Stickstoff-Adsorption kann als Kurzzeitzyklus (z. B. ca. 200 h Beladedauer) gegenuber den radioaktiven Adsorptionsstufen (z. B. ca. 3000 h Be- ladedauer) gestaltet werden, wodurch sich 6ie Abmessun- gen der Adsorber wesentlioh verringern.

AuBerdem kann das nicht radioaktive Regeneriergas direkt in die Atmosphare abgegeben werden. Der Adsor- ber b, wird nur noch entsprechend der notwendigen Xenon/Krypton-Kapazitat bemessen, die Menge des auf- zubewahrenden radioaktiven Regeneriergasgemisches ver- ringert sich. Die gesamte Stickstoff-Adsorptionseinrich- tung ist inaktiv und in begehbaren Raumen jederzeit frei zuganglich untergebracht 141.

Die Kiilteerzeugung und Kalteversorgung sind in Abb. 6 dargestellt. Die erforderliche Kalte zur Deckung der Iso- lationsverluste, der durch die Temperaturdifferenz am warmen Ende des Warmetauschers a3 bzw. a, entstehen- den Verluste sowie der Kalteverluste durch den radio- aktiven Zerfall und die Adsorption wird dem Helium- System durch den Warmetauscher a7 bzw. a, zugefuhrt. Dort verdampft flussiger Stickstoff, der dann in den Be- halter d gelangt, wo evtl. mitgerissene Flussigkeitsteil- chen abgeschieden werden. Der gasformige Stickstoff stromt weiter zu den Gaskaltemaschinen f l und f z , wo er wieder kondensiert wird und in den Behalter d zuriick- lauft. Im Normalbetrieb arbeitet nur eine der beiden Maschinen.

Der gefullte Pufferbehalter d ermoglicht fur eine gewisse Zeit die Kalteversorgung im Falle eines kurzzeitigen Aus- falles beider Gaskaltemaschinen. Bei einem langeren Aus- fall ist uber eine Leitung zu cinem Flussigstickstoff- Speichertank e ebenfalls die Versorgung gesichert.

Die Crundleistung der Gaskaltemaschinen wird fest ein- gestellt. Es findet keine Leistungsregelung der Gaskalte-

maschinen statt. Sie wird ersetzt durch eine in d befind- liche elektrische Heizung . Diese Heizung wird vom Druck in d so gesteuert, daB der Druck des Stickstoff-Systems ca. 1 bar betragt. Reim Ausfall der Gaskaltemaschinen wird der verdampfende Stickstoff in den Abblasekamin gegeben.

Gegenuber anderen Anlagen, z. B. der Gasreinigungsan- lage des AVR, sind alle mit flussigem Stickstoff in Be- ruhrung kommenden Elemente nicht radioaktiv und j ederzeit zugiinglich.

Zum normalen Betrieb gehort auch das Abkuhlen und Kalthalten einer frisch regenerierten Einheit. Diese Funk- tionen werden von der im Betrieb befindlichen Einheit mit iibernommen. Das Prinzip ist in Abb. 3 dargestellt. Die linke Einheit befindet sich z. B. im Normalbetrieb, wiihrend die rechte abgekuhlt und kaltgehalten wird. Das geschieht, indem eine kleine Teilmenge des kalten reinen Heliums hinter dem Adsorber 6, in den Unreinweg des rechten Stranges geleitet und vor dein Warmetauscher ai in den Hauptstrom zuruckgefuhrt wird. Diese Teilmen- ge wird durch das im Hauptstrom vor a, liegende Regel- ventil d, eingestellt.

Fur bestimmte Zwecke, z. B. Entleeren der Anlage durch Abpunipen der Gasfullung des Reaktors in das Reingas- lager, kann es erforderlich werden, die Reinigungsanlage bis herab zu einem Betriebsdruck von 1 bar funktions- fahig zu erhalten. Das ist bei entsprechend verringerten Mengenstromen durchaus moglich. Allerdings ist die Energiebilanz der Anlage in diesem Fall verandert ; denn die Kaltekapazitat des Heliums reicht nicht aus, um wie beim Normalbetrieb alle Isolations- und Strahlungsver- luste zu decken. Daher wird - wie in Abb. 4 am rechten Strang dargestellt - der groBte Teil des zuruckstromen- den Reingases hinter a6 nochmals durch a, gefuhrt und wieder auf eine Temperatur von ca. 80 K abgekuhlt. uber eine Rohrschlange, die um b, gewickelt ist, gelangt das Gas zuriick in die Hauptleitung. Die Menge dieses Teilstromes wird durch das in der Hauptleitung zwischen a6 und a4 befindliche Ventil c geregelt. Das Helium ist jetzt beim Eintritt in a, wesentlicli kalter als beim Nor- malbetrieb, so daB es gelingt, das im Gegenstrom in a4 eintretende unreine Helium zur Kompensation der Isola- tionsverluste auf eine tiefere Temperatur als beim Nor- malbetrieb abzukuhlen. Die Rohrschlange um b, kompen- siert die Isolationsverluste dieses Adsorbers, so daB er sich beim 1 -bar-Betrieb nicht unzuliissig erwarmen kann.

Wenn die Adsorptionskapazitat einer Einheit erschopft ist (z. B. nach 3000 h), wird sie abgesperrt und auf ca. 1 bar entlastet, damit der Druckanstieg wahrend der folgenden Erwarmung durch Warmeeinfall von auBen nicht unzulassig hoch wird. Normalerweise wird eine langere Stillstandszeit (groBenordnungsmaBig 1400 h) zum weiteren Abklingen der Aktivitat vor Beginn der Regenerierung vorgesehen. Bei Bedarf kann jedoch die Regenerierung sofort nach der Entlastung auf 1 bar be- gonnen werden. Fur die Regenerierung sind besondere Anschlusse zu den Regenerierkreislaufen vorgesehen, die wegen der besseren Obersichtlichkeit in Abb. 3, 4 und 6 nicht dargestellt sind. Die einzelnen Schritte beim Rege- nerieren sind folgende: a) Aufheizen im Kreislauf vom

1108 Chemie-Ing.-Tech. 44. Juhrg. 1972 / h'r. 19

kalten Zustand bis auf ca. 490 K bei 1 bar; b) Desorbieren im Kreislauf bei ca. 490 K. Wahrend der Phasen a) und b) wird so vie1 Gas in die Regeneriergasbehalter abge- fuhrt, dalj der Druck von etwa 1 bar im Strang erhalten bleibt; c) Abpumpen des Regeneriergases bis auf wenige Torr, Auffiillen mit Helium bis auf einen Druck von ca. 1 bar, Spulen im Kreislauf und nochmaliges Abpumpen des Spulgases; d) Umschalten der Einheit auf Kalthalte- Normalbetrieb. Es ist auch moglich, eine Vorkuhlung bis auf Umgebungstemperatur einfach durch Stehenlassen der abgeschalteten Einheit zu erreichen.

Da alle Aufheiz- und Abkuhlvorgange nicht direkt mit Elektroheizung bzw. flussigem Stickstoff, sondern indirekt mit Helium-Gas vorgenommen werden, konnen hohere thermische Beanspruchungen der Adsorberbetten und der

Apparate sicher vermieden werden. Das ist ein besonderer Vorteil dieser indirekten Methode.

Selbstverstandlich konnen die an Hand der Abb. 3, 4 und 6 beschriebenen Verfahrensvarianten auch sinnvoll miteinander kombiniert werden, z. B. fur grolje Mengen Kohlendioxid im Storfall und fur grolje Mengen Stick- stoff. Eingegangen am 12. Juli 1972 [B 35041

Literatur

[I] W. I). Ludwig, ASHRAE Journal, 9, Juni-Heft, S. 70 [1967]. [a] E. Romberg, M . R. Everett, Atompraxis 11, Nr. 9/10, S. 539

131 R. Gilli, J . SchGning, L. Werner, W. Weinlein, Atomwirtschaft

[4] Dieses Verfahren wurde zum Patont angemeldet und unter

[1965].

11, H. 5, S. 259 [1966].

Nr. 2 017 926 offengelegt.

Warmeleitung von losen Kugelschuttungen in stagnierenden Medien

H. J. Leyers*

Es wird die Warmeleitung von Kugelschiittungen phiinomenologisch behandelt unter der Annahme, daB der Warmetransport durch Warmeleitung nach der GesetzmiBig- keit: q = - A grad T erfolgt. I n diesem Fall kann die Kugelschiittung beschrieben werden durch zwei Parameter, und zwar das Verhaltnis der Warmeleitkoeffizienten der Kugeln und des Mediums ( A = &/AM) und die Packungsdichte (I, = Kugel- volumen durch Gesamtvolumen). Fur die Berechnung des effektiven Warmeleit- koeffizienten Aeff einer derartigen Schiittung wird ein analytischer Ausdruck abge- leitet. Es werden ferner Korrekturen von Jeff angegeben, mit denen der EinfluB fol- gender Effekte berucksichtigt wird : 1 .) die ortsabhangige Warmeleitung des Mediums um die Beruhrungspunkte im Falle von Gasen, 2 . ) Kontaktflachen statt Beruhrungs- punkte und 3.) der EinfluB der Behalterwandung bei endlichen Schiittungen.

Die Warmeleitung von Schiittungen ist nicht nur in der chemischen Verfahrenstechnik wichtig, sondern hat in letzter Zeit auch immer mehr Bedeutung erlangt fur die Technik von Kernreaktoren, speziell bei gasgekiihlten Hochtemperaturreaktoren, deren Core bzw. deren Brenn- elemente auf der Basis von Coated Particles (Kugel- partikel mit einem Durchmesser kleiner als 1 mm) auf- gebaut sind. Hierbei stellt sich die wichtige Frage, welche Mechanismen den Warmetransport der Spalt- energie und damit die Betriebstemperaturen bei gewissen Reaktorzustanden bestimmen. Fur den Fall von Coated- Particles-Schiittungen in stagnierendem Medium (Helium, Argon) wurden out of pile- und inpile-Untersuchungen [I, 21 durchgefiihrt. Diese Untersuchungen haben gezeigt, dalj im Temperaturbereich bis 1000°C fur den Wiirme- transport als wesentlicher Mechanismus die reine Warme- leitung verantwortlich ist und nicht andere Mechanismen wie Konvektion und Temperaturstrahlungl) oder Ein- fliisse von Reaktorparametern wie Abbrand und Strahlen-

* Dr. H . J . Leyers, Zentralinstitut fur Reaktorexperimente der Kernforschungsanlege Jiilich GmbH, Jiilich.

1 ) Der Beitrag der Wiirmestrahlung zur Warmeleitung von Kugelschiittungen wird zu einem spiiteren Zeitpunkt geson- dert behandelt.

schaden. Die folgenden theoretischen Ausfiihrungen und der Versuch ihrer experimentellen Bestatigung beschran- ken sich darauf, die reine Warmeleitung von Kugel- schiittungen zu beschreiben.

Warmeleitung von Kugelschuttungen (Theorie)

Die Kugelschiittung kann als ein Zwei-Phasen-System aufgefaljt werden, deren Warmeleitkoeffizient Jcpp sich aus den Warmeleitkoeffizienten ihrer Komponenten, namlich der der Kugeln (AE) und der des die Kugeln ein- bettenden Mediums (AM), ergeben soll bei vorgegebenem Mischungsverhaltnis der Komponenten. (Statt des Mi- schungsverhaltnisses wird der Schiittfaktor p eingefiihrt, der definitionsgemaB das Verhaltnis des Kugelvolumens zum Gesamtvolumen sein soll.) Eine exakte analytische Losung des aufgezeigten Problems, das physikalisch ge- sehen Losungen der Laplaceschen Warmeleitungsglei- chung : div (A grad T) = 0 (T = Temperatur) beinhaltet, ist nur, wie bereits Maxwell [3] zeigen konnte, fur den Fall sehr kleiner Schuttfaktoren moglich. Fur den uns interessierenden Fall von Schuttfaktoren, bei denen sich Kugeln in geregelter oder ungeregelter Ordnung beriihren, konnen in sich geschlossene Naherungslosungen [4 - 121

Chemie-Ing.-Techn. 44. Jahrg. 1972 I Nr. 19 1109