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第９回 その他の一次元磁性体（スピン1/2 XXZ反強磁性体、
量子フェリ磁性体）
BaCo2V2O8
S=1/2 イジング型 XXZ 反強磁性体
イントロダクション
S=1/2 XXZ反強磁性鎖
0 1e 1/e 0
Ising型 XY型
Heisenberg
i
z
i
y
i
y
i
x
i
x
i
z
i
z
i SHgSSSSSSJ B11i
1 )}({ eH
理論的には60年代を中心に精力的に調べられてきた。
実験的には
e~0.1近傍のイジング型
e.g. CsCoCl3
e=2のXY型
臨界磁場近傍の最低エネルギーのtriplet branchとsinglet
Yang&Yang 1966
0.0
0.5
1.0
1.5
2.0
2.5
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1
h
e
スピン液体
S = 1/2 XXZ chain
磁場誘起強磁性
Neel状態
h=gBH/J
擬一次元Co化合物BaCo2V2O8
(Co2+:3d7, V5+:3d0)
c
CoO6a
Ba
VO4
CoO6
VO4
Ba
I41/acd (tetragonal): a=12.444Å, c=8.415Å
Wichmann & Muller-Buschbaum (1986).
Magnetic susceptibility
TN=5.4 Kで反強磁性秩序
Z. He et al. (2005).
Co2+の電子状態A. Abragam and M. H. Pryce : Proc. Roy. Soc. A206 (1951)173.M. E. Lines: Phys. Rev. 131 (1963)546.
l=2
l=1l=0
l= -1l= -2
L = 3, S =3/2
～5000K
free ion
cubic
tetragonal
+ spin-orbit coupling
(12重に縮退）
(６つのK ram ers二重項に分裂）
Zeeman energy
Co2+
数100K
有効スピン 1/ 2
g// = 6.2, g = 2.95, e = 0.46
Heigenberg
Is ing-likexy-like
k=1
g
なぜXXZ モデル?最低軌道角運動量 l=1, スピン角運動量S=3/2
磁場誘起による秩序ー無秩序転移Low field magnetization
Specific heat in a magnetic field
Field-Temperature phase diagram
Z. He et al., Phys. Rev. B 72 (2005) 172403.
どのようなモデルで記載できるのか転移の機構について知見を得るため
強磁場磁化と強磁場ESR測定
強磁場磁化過程
0.0
0.5
1.0
1.5
2.0
2.5
3.0
3.5
4.0
0 10 20 30 40 50
Ma
gn
etiza
tio
n (
B/C
o2
+)
Magnetic field (T)
H//c 1.3K
Theory of Yang-Yang
C. N. Yang and C. P. Yang:
Phys. Rev. 151(1966)258
J/kB = 65K, e = 0.46, g = 6.2
直線成分を差し引く
0.0
0.5
1.0
1.5
2.0
2.5
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1
h
e
スピン液体
S = 1/2 XXZ chain
磁場誘起強磁性
Neel状態
BaCo2V
2O
8
0 1e
Ising型
HeisenbergIsing
S=1/2 Ising型反強磁性鎖
低磁場領域のESR
0 2 4 6 8 10 12 14
Tra
nsm
issio
n (
arb
. u
nits)
Magnetic field (T)
BaCo2V
2O
8 H//c 1.6K
222GHz
207GHz
198GHz
188GHz
177GHz
168GHz
158GHz
148GHz
138GHz
123GHz
108GHz
102GHz
94GHz 85GHz78GHz71GHz62.7GHz
0
50
100
150
200
250
300
350
400
0 1 2 3 4 5 6
Fre
qu
ency (
GH
z)
Magnetic field (T)
Hc
Frequency-Field diagram
転移磁場付近で磁気励起モードのソフト化
最も低いエネルギーのESRモード
S=1/2 Ising型反強磁性鎖の磁気励起
ESR遷移
励起状態(Sz=±1)
~J(1+2e)
~J(1-2e)
Excitation Spectrum
0
0<H<Hc
Energy
Szt = 1
Szt = -1
0.5 1q /
Szt = -1
H=Hc
Energy
0
Szt = 1
0.5 1
ドメイン壁
ドメイン壁が鎖を伝搬
第一励起状態基底状態
Neel状態
z
Magnon bound state
ドメイン壁の伝搬
Ishimura & Shiba (1980).
高磁場領域のESR
0 10 20 30 40 50
Magnetic field (T)
762.2GHz
730.5GHz
716.7GHz
655.7GHz
584.5GHz
326.1GHz
130GHz
847.0GHz
915.2GHz
1017.6GHz
1288.1GHz
1482.2GHz
1623.4GHz
1982.8GHz
Hs
Tra
nsm
issio
n (
arb
. un
its)
Hc
1840.5GHz
0
500
1000
1500
2000
0 10 20 30 40 50
0
1
2
3
4
Fre
qu
ency (
GH
z)
Ma
gn
etiza
tio
n (
B/C
o2
+)
Magnetic field (T)
Magnetization
BaCo2V
2O
8 H//c
q=0
q=/2
q=/2
q=
q=/2
q=
Hc
Hs
実際は次近接相互作用を少し入れた理論でよく合う
考察
S0zSr
z~ m
2 cos kFr rz
ここで kF=(1-m/ms)
S0xSr
x~ 1 r r
x
H//z
x
H//z
0.0
0.5
1.0
1.5
2.0
2.5
3.0
3.5
0
0.5
1
1.5
2
0 5 10 15 20 25 30
Ma
gn
etiza
tio
n (
B/C
o2
+)
Magnetic field (T)
x
z
H//c 1.3K
Magnetization
xz=1
相関は支配的な朝永-ラッティンジャー指数、つまり小さい x か zで決まる
鎖方向の非整合なスピン密度波が4と12 Tの間で実現!!!
0.0
0.5
1.0
1.5
2.0
2.5
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1
h
e
スピン液体
S = 1/2 XXZ chain
z >
x
BaCo2V
2O
8
z <
x
磁場誘起強磁性
Neel状態
Here,
磁場中比熱
0
1
2
3
4
5
6
0 2 4 6 8 10 12
Tem
per
atu
re (
K)
Magnetic field (T)
Neel-order
Disorder
New phase
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
1.2
1.4
2.5 3.0 3.5 4.0 4.5 5.0
Tem
pe
ratu
re (
K)
Magnetic field (T)
0
1000
2000
3000
4000
0.1 1
C (
mJ/
K m
ol
)
Temperature (K)
4T
5T
6T
7T
9T
9.5T
10T
11T
12T
Kimura et al. (2008).
非弾性中性子散乱
0
1000
2000
3000
4000
5000
2.8 2.85 2.9 2.95 3 3.05 3.1 3.15 3.2
Int. (co
unts
/15s
ec)
L (r.l.u.)
(40L)-scan 0.8～0.9K
5T
4.5T
4.25T4T
0, 1, 2, 3, 3.5, 3.75T
0
1
2
3
4
5
6
0 2 4 6 8 10 12
Tem
per
ature
(K
)
Magnetic field (T)
Neel-order Disorder
Incommensurate
BaCo2V
2O
8 H//c
5 T
Horizontal magnet （５T)
4 T以上で非整合磁気秩序（スピン液体状態を反映したもの）
磁場誘起 インコメンシュレート磁気構造
2.85
2.90
2.95
3.00
3.05
3.10
3.15
0 1 2 3 4 5 6
Peak
posi
tion (4,0
,L)
Magnetic field (T)
(40L)-scan
Hc
Field-down 0.8K
Field-up 0.8K
Field-up 1.5K
kF=(1-m/ms)/2
0.8
0.9
1
0 2 4 6 8 10
2k F
/
Hc
Magnetic field (T)
スピン密度波
I n c o m m e n s u l a t e s o f t m o d e
Magnetic field Magnetic field
Quantum spin chainClassical spin wave
(H=0)
Gapless wave vector k0 sifts contiuously with the field from k = 0 to . k0 = (m/ms) , m: magnetization
L-mode : excitation at q=/2?
インコメンシュレートソフトモード
NiCu(pba)(H2O)3・2H2OS=1/2 & 1 フェリ磁性鎖
Cu(3-Clpy)2(N3)2S=1/2 F-F-AF-AF鎖
量子フェリ磁性体
古典フェリ磁性体の磁化過程
)(
)(
)(
)(
)(
)(
21
212
211
22110
212211
2121
02211
0
0
MMB
MMB
MMB
MMMM
MM
BMMU
c
c
b
coscos
,sinsin
cos
coscos蟻酸マンガン Mn(CH3COO)2∙4H2O
TN=3.18 K
測定は1.3 K
量子フェリ磁性体（研究背景）
S=1/2 & 1 スピン交替鎖（量子フェリ磁性体）
強磁性と反強磁性的な性質が交じり合っている
（１）低エネルギー励起右図のようなギャップレスとギャップのある励起（それぞれ強磁性、反強磁性的励起）
（２）相関長ユニットセル長もないほど短い
（３）副格子モーメントそれぞれの副格子は量子短縮を受けているが、Lieb-Mattis理論より基底状態の磁化はスピン数の差に比例する
（４）熱力学的諸量の計算低温で強磁性的な性質が出て高温で反強磁性的な性質がでる。
NiCu(pba)(H2O)3・2H2Oの結晶構造
Orthorhombic
空間群 Pnma
Pei et al. (1987).
NiCu(pba)(H2O)3・2H2Oの帯磁率
Ni(dpt)(H2O)Cu(pba)・2H2Oの帯磁率
S=1/2 & 1 反強磁性ダイマー
NiCu(pba)(H2O)3・2H2Oの磁化過程
NiCu dimer: [Ni(dpt)(H2O)Cu(pba)]・2H2O
dpt=bis-(3-aminopropyl)amine, C6H17N3
NiCu(pba)(H2O)3・2H2Oの副格子磁化
~0.79
~ -0.29
Cu(3-Clpy)2(N3)2の結晶構造
Cu(3-Clpy)2(N3)2の帯磁率
JAF/kB=25.1 K, g=2.16
100
Single crystal
H // chain
JAF/kB=29.6 K, g=2.24
Cu(3-Clpy)2(N3)2の強磁場磁化過程
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
1.2
0 5 10 15 20 25 30 35 40
Experiment (T=1.3 K)
Calculation (T=0.28K)
Calculation (T=1.4 K)
Magne
tization
(
B/C
u)
Magnetic field (T)
g=2.16
JF/J
AF=-0.5
JAF
/kB=28.3 K
Single
crystal
スピン量子数の小さな一次元磁性体で磁気秩序をしていないものと定義する。
スピン交替鎖、スピン１と1/2が交互に連なって反強磁性的にカップルしたもの結合交替鎖、スピン1/2でできているが結合様式からフェリ磁性を示すもの
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
1.2
0 5 10 15 20 25 30 35 40
Magnetization (
B/C
u)
Magnetic field (T)
Single crystalH // chainT=90 mK
90 mKの測定結果はadiabatic processに対応する。
古典と量子フェリ磁性体の磁化過程比較
古典フェリ磁性体 量子フェリ磁性体
ベクトル描像ベクトル描像が成り立たず、メタ磁性的
Hc1~Hc2
磁化の急激な立ち上がりに関しての考察
JAF>JFより反強磁性優勢でトリマーを形成し、それとS=1/2がカップルした描像
S=1/2と1のフェリ磁性鎖の理論研究からフェリ磁性鎖はスピン相関長が非常に短いことが分かっている。この事がこの系にも当てはまるとすると、磁化の増加はローカルなスピンのスリップに対応する。
S=1/2 F-F-AF-AF四量体
HT~1.427 for 8 spins
1.426 for 12 spins
Cu(3-Clpy)2(N3)2の副格子磁化
