AUTARQUIA ASSOCIADA UNIVERSIDADE DE SO PAULO

ESTUDO DE UM SISTEMA DE COINCIDNCIAS 4np-y PARA A

MEDIDA ABSOLUTA DE ATIVIDADE DE RADIONUCLDEOS

EMPREGANDO CINTILADORES PLSTICOS

HLIO PlUVEZAM FILHO

Dissertao apresentada como parte dos requisitos para obteno do Grau de Mestre em Cincias na rea de Tecnologia Nuclear - Aplicaes.

Orientador: Dr. Mauro da Silva Dias

So Paulo 2007

INSTITUTO DE PESQUISAS ENERGTICAS E NUCLEARES

AUTARQUIA ASSOCIADA UNIVERSIDADE DE SAO PAULO

Estudo de um Sistema de Coincidncias 4 ; c p - y para a

Medida Absoluta de Atividade de Radionucldeos

Empregando Cintiladores Plsticos

HELIO PlUVEZAM FILHO V 0 G 3

Dissertao apresentada como parte

dos requisitos para obteno do grau

de Mestre em Ciencias na rea de

Tecnologia Nuclear - Aplicaes

Orientador: Dr. Mauro da Silva Dias

So Paulo

2007

minha querida esposa Rosana

Aos ineus tllhos Daniel, Raquel e Esther

A G R A D E C I M E N T O S

Ao Dr. Mauro da Silva Dias, orientador deste trabalho, pelas sugestes, apoio,

pacincia e dedicao durante o desenvolvimento desta dissertao.

A Dra. Marina Fallone Koskinas, pelas sugestes e discusses, apoio e incentivo

durante todo o desenvolvimento deste trabalho.

Aos colegas, Dr. Mauro N. Takeda, Eliezer Antnio da Silva pelas preciosas

intbmiaes, sugestes, apoio, incentivo e amizade.

Ao Dr. Rajendra N. Sa.xena, gerente do Centro do Reator de Pesquisas (CRPq), pela

oportunidade oferecida para realizao deste trabalho.

Especialmente ao amigo Sidnei Gomes, que sempre me incentivou, apoiou e,

principalmente, colaborou com sugestes preciosas na rea de infomitica.

Aos colegas Dra. Denise Simes Moreira, Dr. Frederico Antonio Genezini, Dr. Jos

Agostinho Gonalves de Medeiros, Dra. Snia Pompeo, MSc. Franco Brancaccio, MSc.

Claudia Regina Ponte-Ponge Ferreira, MSc. lone M. Yamazaki, MSc. Cludio

Domienikan, MSc. Laura Cristina de Oliveira. Fbio de Toledo, Carlos Augusto Pires,

Caio Mareio de Paula lost. Rui Nishizawa, e pelo apoio, incentivo e amizade.

Ao Colgio Magister, na pessoa de Ktia Senise Vlartinho Rabelo e na pessoa de

Patricia da Silva Michelini Muniz pela pacincia e apoio.

.Ao Instituto de Pesquisas Energticas e Nucleares, na pessoa do Superintendente

Dr. Cludic) Rodrigues, pela possibilidade otrecida para o desenvovimento deste trabalho.

Ao pessoal da Comisso de Ps-Graduao do IPEN pelo apoio oferecido.

A minha querida esposa Rosana, que me apoiou e incentivou nos momentos mais

ditceis, pela compreenso, e pelo amor a mim dispensado.

Aos meus queridos filhos Daniel, Raquel e Esther que so minhas fontes de

inspirao, alegria, incentivo e entusiasmo.

Aos meus pais que sempre apoiaram e incentivaram os meus estudos.

A Deus, por ter-me inserido em de sua grande Obra.

A todos que direta ou indiretamente colaboraram na execuo e realizao deste

trabalho.

"Ns no podemos entender onde

estamos indo sem um entendimento de

onde estivemos."

(Douslass C. North, 1920 -)

Estudo de um Sistema de Coincidncias 4K>-y para a

Medida Absoluta de Atividade de Radionucldeos

Empregando Cintiladores Plsticos

Hlio Piuvezam Filho

Resumo

O presente trabalho teve como objetivo o estudo de um sistema de coincidncias

4Tr(PS)P-Y, para a medida absoluta de atividade, empregando cintiladores plsticos, em

geometria 4K. Alm de experimentos no sistema de coincidncias, foram feitas tambm

simulaes utilizando o Mtodo de Monte Carlo, por meio dos programas PENLOPE e

ESQUEMA. Estas simulaes tiveram como objetivo estabelecer a curva de extrapolao

do mtodo de coincidncia 47I|3-Y e comparar com os dados experimentais. Uma nova

geometria foi proposta para o sistema de coincidncias, onde foi acrescentada uma segunda

totomultiplicadora ao sistema anterior. Este procedimento objetivou melhorar a coleo de

luz do cintilador plstico, uma vez que este sistema apresentava limitaes na energia

mnima detectada, em razo da presena de rudo eletrnico e baixo ganho. Os resultados

mostram que houve uma melhoria na relao sinal-rudo, com reduo na energia mnima

detectvel. Alm disso, observou-se um aumento na eficincia de deteco. Com estas

moditlcaes, tornou-se vivel a padronizao de radionucldeos que emitem eltrons ou

raios-X de baixa energia, ampliando o nmero de radionucldeos padronizveis com este

tipo de sistema.

Study of a 47i(PS)p-Y Coincidence System for Absolute

Radionuclide Activity Measurement Using Plastic

Scintillators

Hlio Piuvezam Filho

A b . s r r a e t

The present work was intended to study a coincidence system 4jr{PS)p-y for abs(ilute

activity measurement using plastic scintillators in 4K geometry. Along with experiments on

the coincidence system, simulations were also performed applying the Monte Carlo

Method, by means of codes P E N E L O P E and E S Q U E M A . These simulations were

perfomied in order to calculate the extrapolation curve of the coincidence system

4K(PS)(3-Y and compare it to experimental data. A new geometry was proposed to the

coincidence system adding up a second photomultiplier tube to the previous system for

improving light collection from the plastic scintillator, as this system presented limitations

in the minimum detected energy due to the presence of electronic noise and low gain. The

results show that an improvement in the signal-to-noise ratio was obtained, as well as in

the minimum detected energy. Moreover, there was an increase in the detection efficiency.

With these modifications, it is now possible to calibrate radionuclides which emit low

energy electrons or X-rays, increasing the number of radionuclides that can be

standardized with this type of system.

S U M A R I O

Pgina

1. I N T R O D U O 1

1.1. Reviso da Literatura 1

1.2. Objetivo 5

2. F U N D A M E N T O S T E R I C O S 6

2.1 . Transies Atmicas 6

2 .1 .1 . Emisses de Raios-X 6

2.1.2. Emisso de Eltrons Auger 6

2.2. Transies Nucleares 7

2.2.1. Desintegrao Alfa 7

2.2.2. Desintegrao Beta 7

2.2.3. Captura Eletrnica 8

2.2.4. Transies Gama

2.2.4.1. Emisso Gama 9

2.2.4.2. Converso Interna )

2.3. Interao da Radiao com a Matria 10

2.3.1. Partculas Carregadas 10

2.3.2. Radiaes Gama e X 1 1

2.4. Detectores de Cintilao 13

2.4.1. Processo de deteco da radiao 13

2.4.2. Cintiladores inorgnicos utilizando Nal(TV) 14

2.4.3. Cintiladores orgnicos utilizando plsticos 15

2.5. Mtodo de Coincidncias 47r3-y 18

2.5.1. Introduo 18

2.5.2. Equaes do Mtodo de Coincidncias 19

2.5.3. Tcnica da Extrapolao Linear 2 I

2.6. Mtodo de Monte Carlo 22

2.6.1 . Transporte da Radiao pelo Mtodo de Monte Carlo 23

2.6.2. Cdigo PENELOPE 23

2.6.2.1. Processos de Interao 23

2.6.2.2. Geometria Qudrica 26

2.6.2.3. Estrutura do cdigo P E N E L O P E 30

2.6.2.4. Arquivo de dados dos materiais 33

2.6.2.5. Estrutura do programa MAIN 33

2.6.2.6. Estrutura do programa PENCYL 37

2.6.2.7. Estrutura do programa PEN D O S E S 39

2.7. Comparao entre Teoria e E.xperimento 39

3. PARTE EXPERIMENTAL 41

3. L Radionucldeos utilizados nos experimentos 41

3.1.1. ' '^'Am 41

3.1.2. '"Co 42

3.1.3. '^^Cs 43

3.1.4. " - T a 43

3.2. Arranjo experimental 44

3.3. Geometria do detector plstico em geometria 4JI 46

3.4. Parte eletrnica 47

3.5. Preparao das amostras radioativas 50

3.6. Clculo da atividade 50

4. R E S U L T A D O S E DISCUSSO 51

4 .1 . Medidas de espectro alfa no detector 4Tr(PS) 51

4.2. Medidas de resoluo no detector 47i:(PS) 52

4.3. Distribuies de tempo para o sistema de coincidncias 4TIP{PS)-Y 55

4.4. Resultados de atividade com o sistema de coincidncias 4TI[3(PS)Y 58

4.4.1. Dados experimentais obtidos com o sistema do presente trabalho 58

4.4.1.1 .''"Co 58

4 .4 .1 .2 ."-Ta 61

4.4.2. Clculos de Monte Cario aplicados ao sistema de Baccarelli 62

4.4.2.1.""Co 63

4.4.2.2.'^^Ba 64

5. C O N C L U S O 65

A P N D I C E A - Uso do PENELOPE para geometrias cilndricas - programa

PENCYL 67

APNDICE B - Uso do PENELOPE para geometrias complexas - programa

PENDOSES 70

REFERNCIAS BIBLIOGRFICAS 74

Lista de Tabelas

Tabela 4-1 Resultados de resoluo em energia para o detector 47i:(PS) 55

Tabela 4-2 Resultados de atividade para a nova geometria. Ajuste linear com

dados e.xperimentais e simulao por Monte Cario desenvolvida no

presente trabalho... 59

Tabela 4-3 Resultados de atividade para a geometria original'"'' ', comparados com

simulaes por Monte Cario desenvolvidas no presente trabalho

Lista de Figuras

Figura 2-1 Diagrama simplificado de um sistema de coincidncia 18

Figura 2-2 Esquema de desintegrao simples para um emissor genrico 19

Figura 2-3 Detlexo angular numa coliso simples 26

Figura 2-4 Superfcies qudricas no planares e seus ndices ' ' ' ' 29

Figura 2-5 Diretrio com a estrutura de arquivos do PENELOPE 31

Figura 2-6 Estrutura de arquivos para simulao com o PENELOPE 32

Figura 3-1 Esquema de desintegrao do "^'Am'''"'' 42

Figura 3-2 Esquema de desintegrao do ''"Co''^^' 42

Figura 3-3 Esquema de desintegrao do '"'''Cs''"' 43

Figura 3-4 Esquema de desintegrao do ""Ta'^-' 44

Figura 3-5 Diagrama esquemtico do sistema de coincidncias 4Tcp(PS)-y

desenvolvido no presente trabalho (a sigla VFM coiresponde a vlvula

totomultiplicadora) 45

Figura 3-6 Foto do sistema de coincidncias 47rP(PS)-y desenvolvido no presente

trabalho 45

Figura 3-7 Diagrama do detector 47i(PS) com a fonte radioativa 46

Figura 3-8 Sistema eletrnico para contagens de coincidncia, aplicvel a um nico

intervalo de energia gama 48

Figura 3-9 Sistema eletrnico para contagens de coincidncia aplicvel a dois

intervalos de energia gama 49

Figura 4-1 Espectros alfa para o """Am, obtidos com o uso de uma ou duas

fotomultiplicadoras 51

Figura 4-2 Espectro de alturas de pulso para a radiao gama do '"^'Am, obtido com

o cintilador plstico, em geometria 4n 52

Figura 4-3 Espectro de alturas de pulso para a radiao gama do ' '^Cs, obtido com o

cintilador plstico, em geometria 4n 52

Figura 4-4 Espectro de alturas de pulso para a radiao gama do ""Co, obtido com o

cintilador plstico, em geometria 4n 53

Lista de Figuras

Figura 2-1 Diagrama simplificado de um sistema de coincidncia 18

Figura 2-2 Esquema de desintegrao simples para um emissor genrico 19

Figura 2-3 Detlexo angular numa coliso simples 26

Figura 2-4 Superfcies qudricas no planares e seus ndices ' ' ' ' 29

Figura 2-5 Diretrio com a estrutura de arquivos do PENELOPE 31

Figura 2-6 Estrutura de arquivos para simulao com o PENELOPE 32

Figura 3-1 Esquema de desintegrao do "^'Am'''"'' 42

Figura 3-2 Esquema de desintegrao do ''"Co''^^' 42

Figura 3-3 Esquema de desintegrao do '"'''Cs''"' 43

Figura 3-4 Esquema de desintegrao do "^"Ta'^-' 44

Figura 3-5 Diagrama esquemtico do sistema de coincidncias 4Tcp(PS)-y

desenvolvido no presente trabalho (a sigla VFM coiresponde a vlvula

totomultiplicadora) 45

Figura 3-6 Foto do sistema de coincidncias 47rP(PS)-y desenvolvido no presente

trabalho 45

Figura 3-7 Diagrama do detector 47i(PS) com a fonte radioativa 46

Figura 3-8 Sistema eletrnico para contagens de coincidncia, aplicvel a um nico

intervalo de energia gama 48

Figura 3-9 Sistema eletrnico para contagens de coincidncia aplicvel a dois

intervalos de energia gama 49

Figura 4-1 Espectros alfa para o """Am, obtidos com o uso de uma ou duas

fotomultiplicadoras 51

Figura 4-2 Espectro de alturas de pulso para a radiao gama do '"^'Am, obtido com

o cintilador plstico, em geometria 4n 52

Figura 4-3 Espectro de alturas de pulso para a radiao gama do ' '^Cs, obtido com o

cintilador plstico, em geometria 4n 52

Figura 4-4 Espectro de alturas de pulso para a radiao gama do ""Co, obtido com o

cintilador plstico, em geometria 4n 53

Figura 4-5

Figura 4-6

Figura 4-7

Espectro diferencial para o ""^'Am, obtido com o cintilador plstico. Os

pontos azuis correspondem aos dados e.xperimentais e os pontos

vermelhos ao ajuste de uma distribuio nornial com larguras diferentes

para cada lado do pico 53

Espectro diferencial para o '''^Cs, obtido com o cintilador plstico. Os

pontos azuis correspondem aos dados experimentais e os pontos

v e i T n e l h o s ao ajuste de uma distribuio nonnal com larguras diferentes

para cada lado do pico 54

Espectro diferencial para o ''"Co obtido c o m o cintilador plstico. Os

pontos azuis correspondem aos dados experimentais e os pontos

vemielhos ao ajuste de uma distribuio nomial com larguras diferentes

para cada lado do pico. Observa-se um dubleto, composto pelas energias

de 1173 e 1332 keV 54

Espectro de tempo do ''"Co. O pico central con'esponde a coincidncias

beta-gama 56

Espectro de tempo para o ''*'Co. O pico central, esquerda, corresponde a

coincidncias (beta-beta)-gama e o pico central, direita, a coincidncias

beta-gama 57

Espectro de tempo para o "^"Ta. Os indices 1 e 2 correspondem ao

primeiro e segundo intervalos de energia gama, respectivamente 57

Espectro gama do ''""-Ta, obtido por meio do cintilador de Nal(Tl) 58

Comportamento da funo para Nji^N/N,. em funo do parmetro

(-NJ Ny)/( N,J Ny) para o ""Co, com a nova geometria. Os pontos cheios

so dados experimentais e os vazios obtidos por Monte Cario ^9

Figura 4-13 Comportamento da funo para NiN/N,. em funo do parmetrof^Z-.V^/

Ny)/( Nr/ Ny) para o '^"Ta, com a nova geometria. Os pontos em c o r preta

so dados experimentais e os coloridos por Monte Cario, todos obtidos

no presente trabalho 61

AiTanjo do sistema 47i(PS)P-y desenvolvido por Baccarelli'"' ' '. A sigla

VFM coiresponde a vlvula fotomultiplicadora 62

Figura 4-8

Fiura 4-9

Figura 4-10

Figura 4-1

Figura 4-12

Figura 4-14

Figura 4-15 Comportamento da funrio para NpN-ZN,. em funo do parmetro

{\-Nc/Ny)/( N,./Ny) para o ""Co na geometria or iginal Os pontos cheios

so dados experimentais obtidos por Baccarelh'^-''^ e os vazios obtidos

por Monte Cario, no presente trabalho

Figura 4-16 Comportamento da funo para NpN/N,. em funo do parmetro

{\-N\JNy)/( NjN.y) para o ' '"Ba na geometria original. Os pontos cheios

so dados experimentais'-'^'' e os vazios obtidos por Monte Cario, no

presente trabalho ^ "

1. I N T R O D U O

1.1 Reviso da Literatura

A palavra Metrologia deriva do grego Metro Logo e significa Cincia da

Medio. Ela se destina ao desenvolvimento de padres em todas as reas de

conhecimento e sua rastreabilidade. Os padres so classificados em primrios,

secundrios, tercirios e t c , de acordo com a sua posio na cadeia metrolgica. Os

primrios so aqueles que possuem maior exatido e servem para calibrar os padres

secundrios que, por sua vez, so usados para calibrar os tercirios e t c , estabelecendo

uma cadeia metrolgica, que possui rastreabilidade. Os sistemas primrios so tambm

denominados absolutos, porque no dependem de outros sistemas para produzir os seus

padres. O rgo que coordena o estabelecimento de padres primrios em escala

mundial o BIPM (Bureau International des Poids et Mesures) ' ' ' . No Brasil, esta funo

ocupada pelo INMETRO (Instituto Nacional de Metrologia)'"', que delegou ao IRD

(Instituto de Radioproteo e Dosimetria)' '^ a tarefa de estabelecer padres na rea de

radiaes ionizantes.

A Metrologia Nuclear o ramo da Metrologia destinado ao estabelecimento de

campos de radiao padronizados em energia e intensidade, principalmente relacionados

s propriedades dos radionucldeos, denominada Metrologia de Radionuclideos. Nesta

rea. os interesses principais so: a detemiinao da atividade de uma fonte radioativa e

a determinao de parmetros nucleares relacionados com o processo de desintegrao

do radionuclideo, tais com: meia-vida, probabilidades de emisso de raios-X e gama,

coeficientes de converso interna etc.

Na literatura, observa-se uma e\'oluo nos diversos mtodos de padronizao

primrios aplicados Metrologia de Radionucldeos, sendo que todos eles apresentam

vantagens e limitaes. Por esta razo, o BIPM recomenda aos diferentes laboratrios

do mundo uma diversificao nos mtodos de padronizao de radionucldeos, de modo

a evitar resultados tendenciosos, que poderiam ocorrer na utilizao de um nico

mtodo de medidas.

Desde a dcada de 50, um dos mtodos principis de padronizao de

radionuclideos tem sido o de coincidencias 43i (PC)P-y , empregando detector

proporcional em geometria 4n (Proportional Counter - PC), a gs fluente ou

pressurizado, associado a detectores gama, constitudos por cintiladores de Nal(Tl).

Ge(Li) ou HPGef^"'-'! . Em cond ies favorveis de medida, este mtodo pode atingir

incertezas da ordem de 0 ,05%

O detector proporcional em geometria 4K, possui alta eficincia para a deteco

de partculas cairegadas, tais como: alfas, betas, eltrons, fragmentos de fisso etc.

Neste caso, a fonte radioativa possui como substrato um filme plstico muito fino (10 a

20 L ig . cm") , confeccionado em VYNS ou COLLODION, e colocada no interior do

volume sensvel do detector.

Uma das dificuldades deste sistema de medidas est na confeco da fonte, que

deve possuir o substrato de filme plstico previamente recoberto com uma camada

metlica (usualmente de ouro) para tom-lo parcialmente condutor. Esta caracterstica

necessria para que o campo eltrico no interior do volume sensvel do detector

proporcional no seja distorcido pela presena do tllme plstico, que possui altssinia

resistividade eltrica (> lO"* olim).

Outra dificuldade garantir a pureza do gs durante as medidas, uma vez que o

processo de introduo da fonte faz com que o ar ambiente se misture com o gs do

detector, reduzindo a amplitude do pulso. Este tipo de sistema possui tambm uma

limitao associada ao valor da atividade da fonte radioativa, que no deve ultrapassar a

alguns milhares de desintegraes por segundo (kBq), para que no provoque uma

saturao no campo eltrico do detector 4n proporcional, acairetando um aumento

exagerado no tempo morlo do sistema.

Com o desenvolvimento de vlvulas fotomultiplicadoras de alto desempenho,

tornou-se popular o detector 4n empregando cintilador lquido. Estes detectores tm

sido largamente empregados, em razo de sua alta eticinca para a deteco de

partculas carregadas, principalmente eltrons de baixa energia' '^'.

Neste contexto, um mtodo primrio que tem sido muito difundido o

denominado C I E M A T / N I S T ' E s t e mtodo utiliza o radionuclideo ' H como referncia

para a determinao da atividade do radionuclideo de interesse, que misturado no

coquetel cintilador, juntamente com o ~ H . Embora este mtodo no seja rigorosamente

absoluto, pois utiliza o ' H como referncia, ele considerado primrio, em razo de sua

grande exatido (apresenta incertezas abaixo de 1%).

Outro mtodo primrio, que emprega o cintilador liquido como detector 4jr,

denominado T D C R [Triple to Doiible Coiucideiice Ratioi^'''^. Este mtodt) utiliza trs

vlvulas fotomultiplicadoras. operando em coincidncia. Neste caso, o radionuclideo de

interesse medido isoladamente e a razo entre o nmero de coincidncias triplas e

duplas pemiite a detemiinao da atividade do radionuclideo de fomia absoluta. Uma

dificuldade deste mtodo atingir a igualdade entre os ganhos das fotomultiplicadoras,

para que o mtodo no produza resultados inexatos.

Foi desenvolvido, no .lapo, um sistema de coincidncias 4TiP-y que emprega

cintiladores plsticos em geometria 47: '-" ' . Neste sistema, a fonte radioativa depositada

diretamente no cintilador plstico, que colocado juntamente com outro cintilador

plstico, sob a forma de sanduche. O sistema utiliza duas vlvulas fotomultiplicadoras

para aumentar o ganho na coleo de luz. A vantagem deste sistema de medidas a alta

eficincia conseguida para a deteco de eltrons, porm apresenta a desvantagem de

necessitar da confeco de um novo cintilador para cada fonte que for calibrada.

t(.)rnando o mtodo relativamente dispendioso.

O Laboratrio de Metrologia Nuclear (LMN). do IPEN-CNEN/SP , est sediado

em So Paulo e desde a sua fundao, em 1 9 6 4 , tem-se dedicado ao desenvolvimento de

padres nas reas tle Metrologia de Radionucldeos e de Nutrons. Este laboratrio faz

parte da cadeia metrolgica do Brasil, participando de intercomparaes com outros

laboratrios do mundo, em colaborao com o IRD, sediado no Rio de Janeiro'"'"""'.

O LMN iniciou a implementao de sistemas primrios com a instalao de um

sistema de coincidncias 4 , ' : p (PC) -y , que emprega um detector proporcional em

geometria 4TI, associado a cintiladores de Nal(Tl) p a r a a medida de radiao gama.

Outro sistema, empregando um detector proporcional e m geometria 4; : pressurizado, fo i

tambm instalado, em complementao ao primeiro''"*-' '. Estes sistemas continuam

operacionais atualmente.

No periodo de 1976 a 1978, foi desenvolvido outro sistema de coincidncias no

LMN, denominado 4jTP(LS)-y, que empregava um cintilador lquido como detector 4-n:

associado a um cintilador de Nal(Tl), para deteco da radiao gama'^'^'. Este sistema

apresentava dificuldades em manter a estabilidade qumica no coquetel cintilador, para

alguns radionucldeos, e problemas com rudo nas fotomultiplicadoras acopladas ao

cintilador lquido.

Posteriormente, entre 1981 e 1988, foi desenvolvido no LMN outro sistema de

coincidncias, denominado 4TCP(SB)-Y, que utilizava detectores de b a i T c i r a d e

superfcie em geometria 4TZ, para a deteco de partculas alfa e eltrons'"**'. Este

sistema tambm apresentava dificuldades, em razo dos danos de in-adiao provocados

nos detectores de b a r r e i r a de superfcie, colocados muito prximos da fonte radioativa,

com o objetivo de obter uma alta eficincia de deteco.

Mais recentemente, o LMN implantou um sistema de coincidncias, denominado

4TCP(PS)-Y, que emprega u m cintilador plstico e m geometria 4n. como detector d e

partculas cairegadas, associado a um cintilador de Nal(Tl) para a deteco da radiao

gama'"'' '. Este sistema apresenta algumas vantagens, tais como: dispensa a necessidade

da metalizao dos flmes e da utilizao de gases especiais, para o seu funcionamento.

Com este sistema foram padronizados alguns radionucldeos, a saber: '^F, ""Co,

' ' 'Ba e ""^'Am. Entretanto, este sistema apresenta limitaes relacionadas com a coleo

da luz produzida nos cintiladores plsticos, em razo de empregar apenas uma vlvula

fotomultiplicadora. Esta limitao motivou o desenvolvimento do presente trabalho.

1.2 Objetivo

O presente trabalho tem como objetivo propor melhorias no sistema de

coincidencias 4jip(PS)-y, existente no LMN do IPEN. Inicialmente, a melhoria se d

pela previso terica da curva de extrapolao, utilizada na padronizao da fonte.

Deste modo, toma-se possvel a detemiinao da atividade da fonte, sem a necessidade

de constmir-se uma curva de extrapolao. Isto pode ser conseguido por meio da

simulao terica de todo o processo de medida de atividade, utilizando o mtodo de

Monte Carlo''"'^^''. A atividade obtida por meio de um ajuste pelo mtodo dos

Mnimos Quadrados, entre os resultados tericos e experimentais.

Outra proposta de melhoria est associada ao aumento na eficiencia de coleo

da luz produzida nos cintiladores plsticos, introduzindo no sistema urna n(.*va vlvula

fotomultiplicadora. Com isto, toma-se possvel o aumento na eficiencia de tieeco

para partculas cairegadas, pennit indo a padronizao de radionucldeos que emitari^

eltrons de baixa energa como, por exemplo, aqueles que decaem por captura

eletrnica. Este novo sistema tambm tem a sua modelagem terica desenvolvida no

presente trabalho, possibilitando a previso da curva de extrapolao que detemiina a

atividade da fonte.

2. FUNDAMENTOS T E R I C O S

2.1 Transies Atmicas

Quando um tomo est em um estado excitado, ele tende a emitir a energia

excedente sob duas formas de radiao: raios-.X e eltrons Auger. A probabilidade de

cada uma est associada ao nmero atmico do material emissor.

2.1.1 Emisso de Raios-X

Os eltrons orbitais populam diferentes nveis de energia, denominados K. I . M

etc. A transio de um eltron partindo de um nvel de energia mais alta para outro, de

energia mais baixa, d origem emisso de radiao eletromagntica, denominada

raios-X. A energia destes raios-X determinada pela diferena de nveis entre o estado

inicial e final da transio. A probabilidade de emisso, denominada rendimento de

fluorescencia (IV), cresce de acordo com o nmero atmico. Para o Na. W da ordem

de 1.8%. enquanto que, para o Hg. este parmetro possui o valor de 06,7

2.1.2 Emisso de Eltrons Auger

Quando uma vacncia e produzida em um dos nveis de energia dos eltrons

orbitais, os demais eltrons tendem a ocupar esta vacncia, gerando um excesso de

energia que deve ser emitido pelo tomo. Uma das fonnas a emisso de raios-X. Uma

fomia alternativa transferir a energia que foi disponibilizada, em razo da ocupao da

vacncia, para outro eltron orbital, que emitido do tomo. Este eltron denominado

eltron .iuger.

Para uma dada transio, os eltrons .Auger so emitidos com uma energia mais

baixa, em relao ao raio-X coirespondente, uma vez que parte da energia disponvel

est associada energia de ligao do eltron no tomo. Como os processos de emisso

de raios-.X e eltrons Auger so complementares, a probabilidade de emisso de eltrons

Auger (/ - H') decresce com o nmero atmico. Para o Na, esta probabilidade de

98,2 %. enquanto que, para o Hg, seu valor 3,7

2.2 Transies Nucleares

Um ncleo atmico, quando est em desequilibrio n a s u a proporo ideal entre o

nmero d e protons e neutrons, ou esteja com excesso de massa, torna-se instvel, ou

radioativo, emitindo u m o u mais tipos de radiao., at atingir sua condio de

estabilidade. Os principais processos d e desintegrao radioativa so descritos a seguir.

2.2.1 Desintegrao .Alfa

Este processo t e m maior probabilidade de (KXMTcr p a r a ncleos pesados,

tipicamente com massa superior do chumbo. Neste caso, o ncleo radioativo emite um

ncleo de hlio ( ' 'He'"), denominado partcula alfa. Estas partculas so emitidas com

espectro discreto e possuem, em geral, energias entre 4 e 7 MeV. A maior p a r t e da

energia disponvel no processo levada pela partcula a l f a , enquanto o ncleo residual

sofre u m pequeno recuo, e m razo da conservao d o momento. A equao (.|ue

descreve o processo d a d a p o r :

2.2.2 Desintegrao Beta

Os ncleos com excesso de nutrons tendem a converter um neutron em proton,

com a emisso de u m a partcula beta negativa e u m anti-neutrino. q u e carregam a

energia disponvel no processo. Como a energia compartilhada entre estas duas

partculas, o espectro de energia d e cada u m a resulta c u i U i n u v i . desde z e n i at a energia

mxima disponvel. A equao que descreve o processo d a d a por:

; . Y ^ , : : , r + /y + (2-2)

8

Quando o ncleo possui excesso de protons, um deles convertido em neutron,

com emisso de uma partcula beta positiva (positron) e um neutrino. Tambm neste

caso, os espectros destas duas radiaes so contnuos. A energia disponvel no

processo deve ser superior a 1,022 MeV, de modo a pemiitir a criao do par eltron-

psitron, no interior do ncleo. A equao que descreve o processo dada por:

X-^,:[,Y ^[5^ + V + Q (2-3)

O espectro de energia das partculas beta pode ser descrito pela Teoria de

Femii'"'"''^'. Neste contexto, o nmero de betas emitidos com energia W pode ser dado

por:

N(W) = ^ W ( W ' -/yU'K - Wy F('V.Z)C (2-4) 2 /T'

Nesta expresso, g = 1,41 x 10'"' J . cm\ a constante de acoplamento para interaes

fracas; IVn a energia mxima do beta (Wu ={Q + l), para transies /T ; Wo = (Q - /),

para transies (J^, c Qa energia total disponvel no processo); F(W,Z) a funo de

Fenni e C, o fator de fomia. Para transies permitidas, o fator de fomia constante e

para transies proibidas, este fator depende do valor de W.

2.2.3 Captura Eletrnica

Um processo alternativo, quando o ncleo possui excesso de protons, a captura

de um eltron orbital pelo ncleo, denominada Captura Eletrnica (CE). O eltron ao

penetrar no ncleo combina-se com um prton. o par converte-se em um neutron, com a

emisso de um neutrino nionoenergtico. Este processo pode ser descrito pela seguinte

expresso:

;X + e-^./_iY + v ^0 (2-5)

A probabilidade de captura depende do nvel de energia em que o eltron se

encontra, sendo maior para a camada K e decrescendo para as camadas L. M etc.

2.2.4 Transies Gama

Sempre que ncleo atingir um dos seus estados excitados, ele tende a emitir esta

energia excedente, dando origem a uma transio gama. Estas transies gama so

classificadas de acordo com a variao do momento angular do ncleo (L) durante o

processo: para L = , a transio dita inonopolo, para L = 1. dipolo, L = 2 cpiadrupolo

etc. Pode haver transies denominadas eltricas, quando a mudana de paridade (-1)' '

e magnlicas, quando a mudana de paridade (-1 )' '^'. Neste tipo de processo, o ncleo

tende a emitir, principalmente, dois tipos de radiao: gama e eltrons de converso

interna. Existe um terceiro processo, a produo de par eltron-psitron, que

normalmente tem probabilidade muito pequena (da ordem de IO'"* '"'"'') e pode ser

desprezado.

2.2.4.1 Emisso Gama

E um processo no qual a energia da transio gama emitida sob a fomia de

uma radiao eletromagntica {fton). denominada radiao gama ou raio gama. A

energia deste gama corresponde diferena entre as energias dos estados inicial e final

do ncleo considerado. Ela possui um espectro discreto e energias tipicas na faixa de 30

keV a 3 MeV. Para transies com energia muito maiores que as energias de ligao do

eltron no tomo, este o processo dominante de desexcitao do ncleo.

2.2.4.2 Converso Interna

Um priicesso alternativo com relao emisso gama a emisso de um eltron

de converso interna. Neste caso, a energia em excesso do ncleo transferida a um

eltron orbital, e ele emitido com uma energia dada por:

E,,^E-E, (2-6)

Nesta expresso. E\ energia de ligao do eltron do (orbital X {K. L. M. .N...).

10

o processo de converso interna ocorre, com maior probabilidade, quando a

energia da transio se aproxima da energia de ligao do eltron. Portanto, para altas

energias este processo possui probabilidade muito pequena.

2.3 Interao da Radiao com a Matria

As interaes da radiao com a matria dependem da natureza da radiao, da

sua energia e das propriedades do meio material''"*"'^'. A seguir feita uma breve

descrio d(.ts processos, considerados relevantes no contexto do presente trabalho.

2.3.1 Partculas Carregadas

As partculas carregadas perdem energia ao longo da trajetria, em um meio

material, de maneira contnua, at atingir o repouso. Durante o percurso, elas podem

interagir por diferentes processos, sendo os principais: coliso (ionizao e excitao) e

Bremsstrahiung. Para energias superiores energia de ligao por nuclen do ncleo, (7

a 8 MeV) podem ocorrer reaes nucleares. Para os processos discutidos no presente

trabalho, a probabilidade dessas reaes nucleares pequena.

A perda de energia por unidade de trajetria percorrida denominada Poten.ciai

de Freiamento e dado por:

dx 1 V

dE_

dx

dE_''

dx (2-7)

Nesta expresso, os ndices C Q B representam: Total, Coliso e Bremsstrahiung,

respectivamente.

.A. ionizao OCOITC quando a energia transferida ao tomo do meio superior

energia de ligao do eltron. Neste caso, fonna-se um par-de-ons: o tomo, que perdeu

o eltron, e o eltron emitido. O processo de excitao se d quando a energia

transferida menor que a energia de ligao do eltron. Neste caso, o eltro;

promovido a um dos nveis de energia superiores e a energia em excesso emitida sob

a fonna de raios-X ou eltrons Auger. Estes dois piocessos so dominantes na interao

11

de partculas carregadas pesadas, tais como: partculas ai ta, protons, duterons,

fragmentos de fisso etc. Para eltrons, estes processos so dominantes em baixas

energias. Para energias maiores, o processo dominante o Ihenissraliliing.

O processo de perda de energia por Bremsstrahiung ou Radiao de Freiamento,

corresponde a uma desacelerao brusca da partcula carregada, ao se aproximar do

niicleo atmico. A partcula detletida e perde urna parte de sua energia, que funo

do parmetro de impacto da partcula. Esta perda de energia pcKle variar desde zero at

um valor mximo, que corresponde energia inicial da partcula carregada. Durante o

processo, emitido um raio-X com espectro contnuo, denominado: Radiao de

Freiamento ou Bremsstixihliing. /K energia da radiao de Bremsstrahiung varia desde

zero, at a energia inicial da partcula carregada.

A perda de energia por Bremsstrahiung depende do nmero airnico (Z) do

meio, da massa {nt) e da carga (r), da partcula incidente. Este processo aunienia cr;m

Z ' . c inversamente com a massa ni da partcula. Por esta razo ele e importante para

eltrons e positrons, porm, em geral, toma-se desprezvel para partculas carregadas

pesadas.

O positron, aps perder sua energia no meio material, sofre o processo de

aniquilao de pares ao combinar-se com um eltron do meio. Neste processo, ambas

as partculas desaparecem, dando origem a dois ftons, cada um com 511 keV.

denominados totons (ou gomas) de aniquilao. Quando o positron se aniquila em

repoust), os ftons so emitidos fazendo um ngulo de ! 80'' entre si.

2.3.2 Radiaes G a m a e X

Os ftons. gama e X, so radiaes eletromagnticas c ijVteragem principalmente

por meio de trs processos: Absoro l-otoeti-iea. Espalhamento Compton e Produo

de Pares. Um processo adicional, denominado Espalhamento Elstico ou Rayleigh.

tambm pode ocorrer, mas pouco provvel para as energias de fton discutidas no

presente trabalho.

12

O efeito Fotoeltrico consiste na absoro total de um fton por um tomo,

transferindo toda a sua energia a um eltron orbital, que emitido do tomo com uma

energia (F.) dada por:

E = li V - IV (2-8)

Nesta expresso, /; i 'coiTcsponde energia do fton incidente e 'F corresponde energia

de ligao do eltron. Este efeito varia com Z ' ou Z ^ e (h vf'^ sendo, portanto, dominante

para altos nmeros atmicos e baixas energias de fton.

O efeito Compton consiste no espalhamento inelstico do fton incidente com

dos eltrons das camadas mais externas no tomo. A energia transferida ao eltron

depende da energia do fton incidente e do ngulo de espalhamento. Para altas energias

e ngulos de espalhamento maiores, a transferncia de energia ao eltron maior. A

energia mxima transferida ao eltron, correspondente a um ngulo de espalhamento de

180", dada por:

E,.,=hvf^- (2-9) 1 + 2a

Nesta equao, a = h \'l2m^i .

A seo de choque para espalhamento diferencial ou total dada pelo

fomialismo de Klein-Nishina'"^"*"^ ' '. Como o efeito Compton depende da densidade

eletrnica no meio material, que proporcional razo Z/A, conclui-se que o efeito

Ct)mpton praticamente independe de Z .

O efeito de Produo de Pares consiste na absoro lt)lal do fton nas

imediaes do ncleo atmico, com a criao de um par eletron-psitron. O par carrega

a energia residual do processo (ER), sob a forma de energia cintica, dada por:

E, =F^+E_ =h\'-2mc' (2-10)

Nesta expresso e E^ correspondem s energias cinticas do eltron e positrn,

respectivamente; // \' a energia do fton e nu)C~, a energia de repouso do eltron.

Pela lei da conservao da energia, este processo s possvel ocorrer acima de

uma energia mnima, ou limiar, igual a 1,022 MeV. Acima deste limiar, a probabilidade

para o processo de Produo de Pares cresce com a energia do fton, sendo

proporcional a Z ou Z\

As probabilidades de ocoiTncia (sees de choque) dos trs efeitos

mencionados combinam-se para fonnar o coeficiente de atenuao linear (a):

// = r + cr + .T (2-11)

Nesta expresso, r, cr e ;r correspondem s sees de choque para os efeitos

Fotoeltrico, Compton e Produo de Pares, respectivamente.

A descrio detalhada das interaes mencionadas neste captulo, normalmente,

feita por meio de mtodos estocsticos, como o Mtodo tle Monte Carlo, a ser descrito

na seo 2.5. Este mtodo capaz de seguir a trajetria da radiao desde u ponto de

origem at a sua absoro ou escape do sistema. Para isto, faz uso das probabilidades de

interao e das caractersticas tlsico-qumicas e dimensionais do arranjo experimental.

2.4 Detectores de Cintilao

Embora exista uma variedade de detectores de radiao, a discusso a seguir se

restringir a detectores que operam pelo processo de cintilao, porque apenas estes

foram utilizados no presente trabalho.

2.4.1 Processo de deteco da radiao

Os cintiladores baseiim-se na converso da energia depositada pela radiao

incidente em l u z ' P a r a radiaes diretamente ionizantes, tais como: eltrons, prtons

e partculas alfa. a deposio de energia ocorre essencialmente pelos processos de

i4

ionizao, excitao e produo de bremsstrahiung. Para o caso de radiaes

indiretamente ionizantes, tais como ftons e nutrons, a deposio de energia se faz

pelas partculas secundrias produzidas no processo: eltrons, para o caso de ftons e

produtos de reaes nucleares, para o caso de nutrons.

A luz produzida deve ser convertida em um pulso eltrico. Para isto,

necessrio que os ftons de luz possam ser transmitidos ao longo do cintilador. que deve

ser, portanto, transparente para o comprimento de onda da luz gerada no material. A

converso nonnalmente ocon-e por meio de uma vlvula totomultiplicadora'

Este dispositivo possui uma superticie. o fotocatodo. caracterizado pela

propriedade de emitir eltrons ao ser bombardeado por ftons com comprimento de

onda compatvel. O nmero inicial de eltrons produzidos no fotocado passa por um

sistema de eletrodos (os dinodos), sofrendo um processo de multiplicao at o eletrodo

fmal (o anodo), de onde o pulso eltrico segue, para ser processado eletronicamente.

Para um cintilador ideal, a quantidade de luz produzida deve ser linear com a

energia depositada. Isto s ocoire quando a partcula secundria possui um valor do

poder de freiamento (dE/cix) pequeno, como o caso de eltrons. Para o caso de

partculas pesadas, como prtons e alfas, o valor desse parmetro alto. fazendo com

que parte da energia que seria convertida em luz seja dissipada por outros processos,

que produzem danos ao longo da sua trajetria. Como conseqncia, a dependncia

entre a energia depositada e a luz produzida torna-se no linear'

Outra caracterstica desejvel o tempo de decaimento da luminescncia

produzida, que deve ser pequeno, para evitar a ocoirncia de supeiposio dos pulsos

produzidos por eventos distintos. Alm disso, para possibilitar um bom acoplamento

tico com a vlvula fotomultiplicadora, o ndice de retrao do cintilador deve ser

prximo ao do vidro.

H diversos materiais com estas propriedades, onde se destacam os cristais

alcalinos, tais como Nal, Csl, etc, e os cintiladores orgnicos, plsticos ou lquidos, tais

como: NE 102. NEI10 , N E 2 I 3 . Pilot B etc ' '" ' .

15

2.4.2 Cintiladores inorgnicos utilizando Nal(Tl)

No presente trabalho tbi utilizado um detector de Nal(Tl), que adequado para

a deteco da radiao gama em razo de sua alta eficincia. Por ser selado

hermeticamente no adequado para a deteco de eltrons, o que constitui uma

vantagem para a utilizao do mtodo de coincidncias, por evitar a deteco

simultnea de eventos beta e gama, provenientes da mesma desintegrao.

O uso de detectores de cintilao, como espectrmetros gama de alta eficincia

de deteco, tem sido possvel pela disponibilidade de grandes cristais de Nal(Tl) e do

desenvolvimento de fotomultiplicadoras de alta sensibilidade. O mecanismo de

cintilao em materiais inorgnicos depende do seu estado energtico, qui:

detemninado pela rede cristalina do material. Utilizando-se os temios de banda d i ;

energia nos materiais isolantes e semicondutores, os clclropis podem ocupar apci.-.ts

bandas discretas de energia''*''.

A banda de energia denominada banda de valncia, corresponde aos eltrons

que esto ligados rede cristalina. A banda de energia denominada bcunUi de conduo,

corresponde aos eltrons que possuem energia suficiente para transitarem livremente ao

longo do cristal. E.xistem. tambm, bandas intermedirias, denominadas bandas

proibidas, em que eltrons nunca so encontrados no cristal puro. Nesta banda podem

ser criados nveis de energia inteniiedirios, ao se adicionar impurezas no cristal, neste

caso o Tl.

A absoro de energia resulta na elevao de um eltron da banda de valncia

para a banda de conduo. No cristal puro. o retorno do eltron para sua c.imada

original c um processo pouco etlciente para a emisso tle fotons. Entretanto, com a

existncia de nveis de energia inteniiedirios, os eltrons podem retornar banda de

valncia, criando lacunas que, ao serem preenchidas com eltrons que esto na banda de

conduo, emitem ftons de maneira mais eficiente.

2.4.3 Cintiladores orgnicos utilizando plsticos

Os cintiladores plsticos orgnicos so na sua maioria molculas de

hidrocarbonetos aromticos que contm em sua estrutura anis-benzeno. Estas

molculas contm estruturas ressonantes. O processo de luminescncia em materiais

orgnicos um processo molecular e surge das transies na estrutura de nveis de

energia de uma nica molcula.

A energia absorvida se d por promoo do eltron para qualquer um dos

estados de maior energia. A srie de nveis energticos possveis, para spin O, so

denominados singletos. Outro conjunto de nveis energticos possveis, para spin 1, so

denominados tripletos. O intervalo de energia entre os singletos de apro.xiniadarnene

4 cV. Estes nveis se subdividem em outros nveis menores em intervalos de enei'gia de

aproximadamente 0,15 eV coirespondendo a estados vibracionais.

A absoro de energia de radiao a converso em energia cintica da

molcula (estado vibracional). Os eltrons que ocupam os estados vibracionais. ao

receberem energia ficaro em desequilbrio tmiico passando aos seus vizinhos parle da

energia vibracional. A principal emisso de luz se d por transies entre os estados

vibracionais e o estado fundamental.

O nmero de ftons de luz n, emitidos em determinado perodo de tempo (t)

pode ser expresso pela lei de crescimento exponencial'"^"

n^,=^n,{]-en (2-12)

Onde T representa o tempo necessrio para emisso de uma frao de 63,2"/,, da

luz e chamado de tempo de decaimento. Este tempo, cm cintiladores orgnicos, da

ordem de nano segundo.

O tempo do primeiro estado vibracional num dos tripletos consideravelmente

maior que num dos singletos e, por meio de uma transio denominada transio

17

cruzada, alguns estados excitados no singleto podem se converter para o tripleto. Caso a

emisso luminosa ocoiTa pela transio do tripleto para o singleto ento ela

denominada fosforescncia, possuindo um tempo de dfcaimento mais longo. Caso a

emisso ocoira pela desexcitao dos subnveis vibracionais entre singletos (sem a

ocorrncia de cruzamento) ento denominada tluorescncia, neste caso com tempos

mais curtos e da ordem de 10 ns.

2.5 Mtodo de Coincidncias An^-y

2.5.1 introduo

O mtodo de coincidncias 47rP-y um dos mtodos absolutos mais utilizados

na padronizao de radionucldeos, uma vez que possibilita a obteno de resuliados de

taxa de desintegrao com grande exatido. Isto conseguido por meio das taxas de

contagens, sem o conhecimento dos parmetros inerentes ao processo de desintegrao

ou ao sistema de medidas utilizado. Este mtodo aplicvel nas padronizaes de

radionucldeos que se desintegram pela emisso de duas radiaes simultneas e de

natureza diferente, tais como: u-y, p-y. e-y ou X-y.

O mtodo baseia-se no uso de dois detectores estveis no tempo, cada um

adequado a apenas um dos tipos de radiao (ex. beta ou gama), alm de um mdulo

para a detemiinao dos eventos coincidentes, isto , detectados simultaneamente nos

dois detectores, confoniie ilustrado na Figura 2-1 .

fonte radioativa

NaI(T) 7

cintilador de plstico

//?

PMT

mdulo (U coincidncia

contagens r

contagens coincidncia

contagens

Figura 2-i : Diagrama simplificado de um sistema de coincidncia

2.5.2 Equaes do Mtodo de Coincidncias

18

Considere-se inicialmente uma fonte radioativa puntifomie, com atividade No ,

eni que a desintegrao se d pela emisso de uma partcula r , seguida por um fton y

(Figura 2-2).

z+i^

E l

Figura 2-2: Esquema de desintegrao simples para um emissor genrico.

As ta.xas de contagem registradas em cada uma das vias de deteco: beta (N/,),

gama (M) e coincidncia (A'^), so dadas por:

N,, = N,-e,, (2-13)

19

yv.

N ^ . = T 7 - (2-1)

A.,

O processo de desintegrao apresentado no esquema anterior (Figura 2-2)

corresponde a uma condio ideal, que e raramente alcanada. Geralmente, os

radionucldeos apresentam esquemas de desintegrao mais complexos, com vrios

ramos beta, seguidos de transies gama ou da emisso de eltrons de converso

interna. Desse modo, diversas correes devem ser a p l i c a d a s ' " * ' ' " t a i s como:

sensibilidade de uni dos detectores ao outro tipo de radiao, a qual ele no se destina,

uso de fontes no puntifoniies. tempos de resposta diferentes para cada detector etc.

No caso de um radionuclideo que apresenta um esquema de desintegrao

complexo, i.e., desintegra por emisso (3-y, (ou CE-y), com vrios ramos betas, as

equaes (2-13), (2-14) e (2-15) podem ser escritas como:

N,=N,-s^ (2-14)

N^:^N,-8i,-s^ (2-15)

Nestas equaes, e ., so as probabilidades de deteco (eficincias) beta e gama,

respectivamente.

Fazendo o produto das equaes (2-13) e (2-14) e dividindo-se pela equao

(2-15). tem-se;

Nn N., N , = - ^ ^ (2-16)

.A.ssim, a atividade da fonte Nu pode ser obtida em funo apenas das ta.xas de

contagens observadas. Utilizando-se a equao (2-16i nas equaes (2-13) e (2-14),

possvel detemiinar as respectivas eficincias, em funo das ta.xas de contagens:

2U

/ = /

at:,.. +

I -\-a (2-19)

(2-20)

(2-21)

Nestas equaes, tem-se:

a r abundncia relativa do r-simo ramo beta;

f: eficiencia para o r-simo ramo beta;

eficincia do detector beta para eltrons de converso interna;

eficincia do detector beta para radiao gama;

O",, coeticiente de converso interna total da r-sima transio gama;

c. eficiencia para a r-sima transio gama;

8^. probabilidade de se registrar contagens de coincidncia gama-gama.

Desta fonna, a equao (2-16) passa a ser escrita como:

/V', /V., ,.=/ - =\!

a -a- + f,, ^

1 + a

II

1 + a. J r

(2-22)

21

2.5.3 Tcnica da Extrapolao Linear

Verifica-se que, pela equao (2-22), que para blennos .V^ necessrio o

conhecimento dos parmetros do esquema de desintegrao e das probabilidades de

deteco. Para contornar esta dificuldade, utiliza-se a Tcnica da Extrapolao da

Eficincia'"'.

De acordo com esta tcnica, a dctennmao da taxa de desintegrao de um

radionuclideo com esquema de desintegrao complexo, sem o conhecimento prvio

dos parmetros do esquema de desintegrao e das eficiencias de deteco, s possivel

se houver uma relao funcional entre a contagem no detector beta, .'V/;, e o parmetro de

etlcincia beta, tal que Np .Xv, quando f ; - - ' l .

Esta condio pode ser estabelecida quando a etlcincia dos vrios ramos

beta ) puder ser representada como funo de uma nica eficincia (/, ). necessrio que esta relao se conserve para o caso em que /, tender a

1. quando uma das eficincias beta, s..^ , tender para a unidade (/, >1 quando 'I

para r = I . 2 n), e tambm as ijrobabilidades\. . ;,. , e : sejam consianies no

intervak) de variao da eficincia beta.

Portanto, Np resulta uma funo F do parmetro de etlcincia beta, tal que:

^ N F N.

Y ^

.'V,. ] (2-23)

V Onde I- I Q N/l * N,, quando - 1.

N,

A equao (2-23), tambm denominada frmula de coincidncia

generalizada, pode ser colocada em uma forma mais c o n v e n i e n t e , para soluo grtlca

9 7

N, N.. ou analtica. Usando-se - como varivel dependente e 1

1

1

f \ A'-

1 V

1 1

i A'. como

parmetro varivel, obtm-se uma funo de eficincia, f7, cuja variao mais lenta do

que a funo F. Assim esta equao pode ser reescrita como:

N. 1-vv

N., /V (2-24)

N,, N.. Nesta equao, quando G > / , tem-se que - .'V,/, quando

absorvedores externos, auto-absoro, discriminao eletrnica etc. Utilizando estes

fatores pode-se detemiinar a taxa de desintegrao No por meio da extrapolao a partir

/ V N do urfico de -

A'.. por

A'., r )l 'N '

, no limite quando /XVy tender unidade.

f N / " 1 1 - / 1. N / ;V V /

tais corno. uso de

2.6 Mtodo de Monte Carlo

A denominao Melado de Monte Carlo (MMC) foi inspirada na cidade de

Monte Cario, onde se encontram os cassinos. Nesses locais so praticados jogos

diversos, onde esto implcitos conceitos estocsticos, tais como: sorteio, aleatoriedade

e a probabilidade de sucesso, que constituem a base de funcionamento do MMC.

No presente trabalho, o MMC utilizado sob duas formas: numa primeira etapa,

para simular o transporte da radiao emitida pela fonte radioativa desde a sua origem,

at depositar a sua energia no detector de interesse, ser absorvida em outra parte do

arranjo experimental ou escapar do sistema. Nesta etapa, as tabelas de resposta dos

detectores foram obtidas em funo da energia da radiao, tanto para eltrons como

para ftons, conforme descrito nas seces seguintes.

23

Em uma segunda etapa, o M.VIC foi utilizado para simular todo o proces.so de

desintegrao radioativa, incluindo os parmetros do esquema de desintegrao,

possibilitando com isso a obteno dos espectros de altura de pulso dos detectores

utilizados e a curvas de extrapolao, aplicadas para a determinao da advidade da

fonte radioativa.

2.6.1 Transporte da Radiao pelo Mtodo de Monte Cario

H diversos cdigos disponveis na literatura para o transporte de radiao,

utilizando o Mtodo de Monte Cario, tais como: M C N P ' ' * * ' , G E A N T ' ^ ' ' ' , E G S ' * ' ' ,

F L U K A ' ^ ' J e P E N E L O P E ' " ! . O presente trabalho utilizou o cdigo P E N E L O P E , por

atender s necessidades do presente trabalho, pelo sucesso que tem obtido em diversas

aplicaes''*-"'*'*' e pela facilidade de obteno deste cdigo pelo I P E N . A seguir so

apresentadas as caractersticas bsicas deste cdigo.

2.6.2 Cdigo PENELOPE

2.6.2.1 Processos de interao

A histria de uma partcula constituda por diversas interaes (eventos) que

so simuladas cronologicamente, cada uma delas com um carter aleatrio, de acordo

com as probabilidades de interao. Desta fomia, os resultados esto associados a uma

incerteza estatstica, podendo esta ser reduzida pelo aumento no nmero de histrias.

Para o transporte de radiao, o M M C estruturado como uma soluo para a equao

de Boltzniann'"'' '.

Em uma simulao necessrio descrever os materiais (i.e. densidade, estado

fsico, etc.) nos quais as molculas sofrero colises pela radiao incidente. A

ciimposio qumica dos materiais envolvidos detemiinada pelo numero atmico Z e o

nmero de tomos por molcula. Para o caso de materiais compostos, necessrio que

seja feito um ajuste de percentuais, considerando a quantidade proporcional de cada

elemento. A descrio a seguir baseada no manual do cdigo PENELOPE'^ ' ' .

A massa molecular do material de interesse A,,,, dada por:

2 4

4, = 1 ^ 4 (2-25)

na qual A, o peso atmico do i-simo elemento. O nmero de molculas por unidade

de volume (.'V), dado por:

N = N (2-26)

em que N, corresponde ao Nmero de Avogadro e p a densidade do material.

Em cada interao, a partcula perde parte de sua energia {If) e pode (ou no)

mudar de direo. A detlexo angular detenninada pelo ngulo 0 entre as direes da

partcula, antes e depois da interao, e o ngulo azimutal ^. O modelo de espalhamento

especificado de fomia completa por meio da seo de choque diferencial (DCS):

^ ^ -(E;W,e} (2-27) dWd

em que dD. o ngulo slido na direo (0.(l>). Considerando que a molcula tem movimentos aleatorios no meio, a seo de choque diferencial tica independente do

ngulo ^, ou seja, distribuio angular do espalhamento da partcula axialmente

simtrica na direo de incidncia. A seco de choque por molcula e dada por:

j 2 a(E)= {'dPVriTTsinlO ^ (E;W,0) (2-28)

J" dWdn '

A funo densidade de probabilidade (PDF) da energia perdida e ngulo de

espalhamento definida como:

p{E-lV,0)='=^^^[E-PV,0) (2-29)

A trajetria que cada partcula descreve inicia-se no local onde foram descritas

as caractersticas da fonte (i.e. energa, direo inicial, etc.). A situao da partcula

imediatamente aps uma interao definida pelas coordenadas de posies r = (x, y.

2 5

z), pela energia (E ) e pela direo de vo (^). ou seja, pelos componentes do vetor

unitrio cl v t ) . Cada trajetria simulada ento caracterizada por uma srie de

estado de /; , e d^., na qual r a posio da n-sima do evento de espalhamento e

", e / so a energia e a direo do movimento logo aps o evento.

Na gerao de trajetrias aleatrias, o caminho-livre-mdio entre colises

dado por:

v = - A , - l n (2-30)

em que /t . o trecho livre no meio entre duas interaes Q um nmero aleatrio

unitbmiemente distribuido no intervalo ]0, If.

A prxima interao ocorrer na posio:

r,,,-r+sd (2-31)

A Figura 2-3 mostra as deflexes angulares em uma coliso simples. A energia

da partcula, para a prxima coliso, reduzida para:

^ . 1 = /^-W' ' (2-32)

A direo do movimento, aps a coliso, dada por t/,,^, = ( / / ' , v', vr') e

obtida pela rotao d^^ = (, v, w).

d=(u, v,w)

2 6

/1 + - \0

Figura 2-3: Detlexo angular numa coliso simples.

A matriz de rotao detemiinada pelos ngulos de espalhamento polar e

azimutal. A direo do vetor /,,^, = ( / / ' , V \ vr'). aps a interao, dada (ao longt) do

eixo x) por:

'sin?cos(Z'^

sin6'sin(^

eos^

(2-33)

em que i = (0.0,1 ) e

^ cos^ O sin 6'

O I O

-sinO O cos? e RA) =

cos (/>

sinc/i

O

- s i n ^ O'i

cos

27

Um sistema material eompt)slo de um nmero de corpos homogneos, com

superfcies hmitadas e hem dcfmidas. O caminho quc ;i particuhi descreve dentro do

sistema material ditado por rotinas de simulao, que operam como se as partculas

estivessem se mo\'endo num meio infinito com composio delnida. Normalmente, as

rotinas que operam na parte tsica so preparadas para muitos tipos de materiais. As

rotinas que operam a parte geomtrica so preparadas para proceder a simulao do

movimento da partcula vrias vezes, constituindo assim as histrias da simulao, no

material escolhido pela rotina tsica.

A detlnio de vrias partes do sistema material envolve rotaes e

translaes. Num sistema de coordenadas cartesianas onde o ponto de referncia a

origem dos eixos e os vetores unitrios so .v = (1,().(.>). v'= (0.1.0) e i = (0.0,1). a

translao zit). defmida pelo vetor deslocamento i - (i .i ) . que trarisiornia o

vetor / = (.V. v.z) em

r ( / ) / = / + / = (,v + / , . , V + t .,z + t.) (2-35)

O inverso da translao r ' ( / ) coiresponde ao deslocamento do vetor - / , ou seja,

T~'{i) = r(-t).

A rotao R[o,(:),(/>} detlnida pelos ngulos o ipara o eixo x), O (para o eixo

y) e (|) (para o eixo z). Esta rotao transfonna o vetor / = (.v. v, z) para o vetor:

/'= R{(\),0,)r ^{x\v\z') (2-36)

em que as ct:iordenadas so dadas por:

= R(o>,J>)\ V 1 \ z

(2-37)

em que

" I I . , . . . > . ... . . . . . . . -A--W zH

2 8

R, R-,

(2-38)

a matriz de rotao. Para se obter uma fomia explicita, atribui-se as matrizes de

rotao nos eixos z e y, obtm-se:

Rifv,0J) =

cos ^ cos 0 cos CO - sin ^ sm co sin (f) eos 0 eos o + eos ^ sin co

- sin 9 cose/;

- eos ^ eos 0 sin c/j - sin ^ sin co eos ^smO^

- sin ^ eos 0 sin c/; eos ^ eos co sin zS sin ? sin 0 eos f/; eos 0 j

(2-39)

Considera-se uma transfonnao C - T{t)R(co,0,c/)) que produz uma rotao

R(o),0j/)) e uma translao T{t). Esta transfomiao converte o ponto / em

,'= C( r ) = T{t)R{o),04)r (2-40)

Como J mencionado, o sistema de materiais constituido por um nmero de

corpos homogneos, detmido por suas composies e limites de superficie. Os Imiites

de superficie so descritas por equaes qudricas dada por:

F{x,y\z) = A^y- + A^.y + A^y + A^^.xy + A^.xz + A^A'Z + A^x + A^.y + A.z + A^, = 0

(2-41)

Esta equao inclui planos, pares de planos, esferas, cilindros, cones,

elipsoides, paraboloides, hiperboloides, etc. Cada superficie qudrica pode ser

especiflcada tanto pela equao implcita, como pela sua fomia reduzida, a qual define a

fomia de uma superfcie (Figura 2-4).

A equao qudrica reduzida dada por:

F,{x.y,z) = y T y + y+i,z + F = o (2-421

2 V

cm que os coeficientes // at A pode somente assumir valores - 1 , O ou 1. Esta fomia

reduzida tem centro de simetria sobre o eixo r. i.e. ( - . v . - r . r ) = F,\x.}\z).

Figura 2-4: Superticies qudricas no planares e seus ndices'"'' '.

Uma equao qudrica generalizada pode ser obtitia da forma reduzida

aplicando as transformaes seguintes:

i. Uma expanso ao longo dos eixos:

X-SCALE=a, Y-SCALE= e Z-SCALE=c dada por.

( \

y - -

.\ + F + A 1 . Cl )

+ A [ c J

+ - + / ^ = 0 c

(2-43)

ii. A rotao. R(c>.().c/>). definidas pelos ngul(.)s:

MEGA=r/;. THETA=^ e PHI-^.

iii. Uma translao detlnida pelos componentes de vleslocamento do vetor /.

(X-SH1FT=/,. Y-SHIFT=,. Z-SHIFT-^-)

30

Uma superfcie qudrica F(x,y,z) = O divide o espao entre duas regies

identificadas pelo sinal de F(x,y,z), ou seja, o ponteiro lateral de superfcie. Um ponto

com coordenadas (xn.yo.zo) dito dentro da superfcie, se F(xu,yo.zii) < O (ponteiro lateral

-1), e fora da superticie, se F(X(,.y(,,Zu) > O (ponteiro lateral +1).

A geometria pode ser definida diretamente no programa principal, ou com

au.xilio do pacote geomtrico PENGEOM. As rotinas do programa PENELOPE

simulam trajetrias de partculas no interior de uma grande variedade de materiais. Para

simular a trajetria necessrio um modelo de interao, que definido pela seo de

choque de interao correspondente ao processo fsico envolvido.

Um corpo definido como um espao volumtrico limitado por superficies

qudricas e preenchido por um material homogneo. Para especificar um ctnpo

necessrio definir os limites das superfcies qudricas com seus respectivos ponteiros

laterais. O pacote geomtrico PENGEOM contm uma sub-rotina chamada LOCATE

onde se descreve um ponto r, ou seja, um corpo que o contm. necessrio, ento

descrever os ponteiros laterais e s ento descrever os corpos em ordem ascendente do

primeiro ao ltimo ponteiro lateral descrito. Uma segunda sub-rotina chamada STEP

movimenta a partcula simulada da posio para um corpo B a uma distncia s numa

direo d. A razo para se utilizar somente superfcies qudricas que suas interseces

so fceis de calcular, bastando resolver as respectivas equaes qudricas.

2.6.2.3 Estrutura do cdigo PENELOPE

O cdigo PENELOPE apresenta a estrutura esquematizada na Figura 2-5 e seu

contedo est disposto da seguinte fonna:

Subdiretrio FSOURCE com os arquivos:

> MANUAL.TXT : Manual simplifcado.

r- PENELOPE.F : Sub-rofnas de simulao.

> PENGEOM.F : Sub-rotinas geomtricas.

> PENVARED.F : Sub-rofnas para reduo variacional.

> M.ATERIAL.F : Gerador do arquivo de materiais.

'> TABLES.F : Gerador das tabelas de interao de partculas.

F S O U R C E

P E N D B A S E

P E : E L O P E

O T H E R

E X A M P L E S

G V I E W

S H O W E R

E M F I E L D S

P L O T T E R

Figura 2-5: Diretrio com a estrutura de arquivus do PENELOPE.

Subdiretrio EXAMPLES com os arquivos:

"r- PENSLAB.F : Programa para o transporte de partculas num bloco.

r- PENSLAB.IN : Exemplo de arquivo de entrada do PENSLAB.

r AL.MAT : Arquivo de materiais para o PENSL.AB.

> PENCYL.F : Programa para geometrias ci l adncas.

> PENCYL.IN : Exemplo de arquivo de entrada do PENCYL.

> PENDOSES.F : Progi"ama para geometrias quadrticas.

> PENDOSES.IN : Exemplo de arquivo de entrada do PENDOSES.

> PENDOSES.GEO : Definio da geometria para o PENDOSES.

> NAIAL.MAT : Arquivo de materiais para o PENCYL e PENDOSES.

r- TEMER.F e NOTIMER.F : Sub-rotina para mostrai o tempo de cxccui.'.

Subdiretrio PENDBASE : Base de dados de materiais do PENELOPE

Subdiretrio OTHER. Contm os subdiretrios:

> GVIEW : Contm os programas de visualizao GVIEW2D. G V I E W 3 D e

GVIEWC.

r EMFIELDS : Programa smiulador do t r a n s p c M i e de eltrons e positrons.

'r- SHOWER : Gerador de trajetrias de eltrons e ftons.

r- PLOTTER : Os pi-ogramas PENSLAB E PENCYL geram vrios arquivos

com funes densidade de probabilidade smiuiadas. Cada arquivo contm

um cabealho descrevendo seu cofitedo, o qual est em um formato para

visualizao grfica. Este diretrio contm scripts que para visualizao

grfica das funes simuladas.

A simulao feita pelo PENELOPE cria virtualmente feixes de eltrons e

ftons. que so rplicas dos reais. As trajetrias dos eltrons/ftons so repetidas de

maneira a contabilizar a quantidade de histrias a serem simuladas. Partculas

secundrias emitidas so amiazenadas e simuladas aps o tnnino da simulao do

caminho da partcula inicial. Partculas secundrias so produzidas em interaes diretas

(colises inelsticas, Bremsstrahiung, aniquilao de pares, Compton, absoro

fotoeltrica e produo de pares) ou como radiao fluorescente (raios-X caractersticos

e eltrons Auger). O PENELOPE simula radiao fluorescente que resulta de vacncias

produzidas nas camadas K. e subcamadas L por absoro fotoeltrica, espalhamento

Compton de ftons e por impacto de eltrons ou positrons. As vacncias so

acompanhadas at que as camadas K e L sejam totalmente preenchidas.

Sendo o PENELOPE um conjunto de sub-rotinas. necessrio efetuar

alteraes no programa principal (MAIN), para que este coordene a simulao. Este

programa controla as histrias e respecdvas evolues da simulao efetuada pelo

PENELOPE e as armazena. Para arranjos com geometrias arbitrrias, inclusive

qudricas, as alteraes devem ser introduzidas no programa PENGEOM.

A estrutura de arquivos necessria para a simulao usando o PENELOPE

est apresentada na Figura 2-6. O programa .MAIN necessita das infonnaes de entrada

contidas nos arquivos entrada.in, geometria.geo e material.mat e por sua vez ser

criado o arquivo sada.dat, com as infonnaes da simulao.

GE(:>l\ETRL\GEO

MATERIAL ]\LAT

1 \ L W ENTP_AI\\IN

s . i i i . A T:VT

Figura 2-6: Estrutura de arquivos para simulao com o PENELOPE.

33

2.6.2.4 Arquivo de dados dos materiais

O programa MATERIAL extrai os dados das mteraes da base de dados

PDCOMPOS.TAB, compondo assim o conjunto de mformaes necessrias para a

simulao desejada. Estas intbmiaes podem ser fornecidas pelo usurio, porm, no

presente trabalho, estas intbmiaes foram extradas da base de dados contida no

sistema PENELOPE .

Para compostos e misturas usada uma aproximao aditiva, onde a seo de

choque "'molecular" a soma das sees de choque atmicas balanceadas pelo ndice

estequiomtrico dos elementos. Ligas e misturas so tratadas como compostos, com

ndices estequiomtricos iguais ou proporcionais concentrao percentual de tomos

de cada elemento.

2.6.2.5 Estrutura do programa MAIN

O progTama MAIN controla a evoluo dos eventos simulados, amiazena as

quantidades de interesse e calcula valores mdios ao fmal da simulao. A ligao do

programa M.A.1N feita por meio da estrutura common block:

COMMON/TRACK/E.X.Y.Z,U.V,W.WGHT.KPAR. lBODY.MAT.LB(5) , que

contm as seguintes variveis de estado:

> KPAR : Tipo de partcula (1 : eltron, 2: fton. 3: positron);

> E : Energia da partcula (eintiea para eltrons e positrons) (eV);

> X, Y', Z : Coordenadas de posio (cm);

'r- U, V. W : cossenos direcionais do movimento;

V W G H T : Amiazena o peso associado partcula quando se usa reduo

variacional;

r- IBODY : Identifica diferentes corpos em materiais com estruturas complexas;

MAT ; Material onde a partcula se move (no corpo identrtlcado com IBODY).

>- 1LB(5) : Vetor auxiliar com 5 ndices que indicam a origem da partcula quando

esta secundria. E importante na considerao de contribuies parciais de

partculas para um dado processo;

3 4

Quando uma partcula se move no material M, considerada absondda quando

sua energia toma-se menor que o valor EABS(KPAR, M) especitlcado pelo usurio. A

lgica para transporte para eltrons/psitrons em cada material M controlado pelos

seguintes parmetros:

> C1(M) : Deflexo angular mdia produzida por espalhamento elstico mltiplo,

ao longo de um percurso igual ao livre caminho mdio entre colises elsticas

consecutivos.

> C2(M) : Perda mdia de energia entre eventos elsticos consecutivos.

> WCC : Energia de corte para colises inelsticas ( eV).

> WCR(M) : Energia de corte para Bremsstrahiung ( eV).

Estes parmetros detemiinam a velocidade e exatido da simulao. Para

garantir uma boa exatido, os valores de C1(M) e C2{IV1) devem ser pequenos. Com

valores maiores destas variveis, a simulao fica mais rpida, porm com exatido

comprometida. As energias de corte WCC(M) e WCR(M) influenciam principalmente a

distribuio de energia simulada. A simulao flea mais rpida, com valores maiores

das energias de corte. No presente trabalho as energias de corte foram analisadas de

modo que no houvesse distores nas simulaes.

O programa MAIN iniciado com o comando:

CALL PE1N1T(EPMAX,NMAT,1RD,1WR,1NF0)

A sob-rotina PEINIT avalia as propriedades de espalhamento relevantes e prepara

tabelas de energia que so usadas durante a simulao. Os parmetros de entrada so:

> EPMAX : Energia mxima das partculas;

> NMAT : Nmero de materiais;

> IRD : Arquivo de entrada;

> IWR : Arquivo de sada

> INFO : Detennina a quantidade de infomiaes que sero gravadas no arquivo

de sada.

As energias de absoio, EABS(KPAR,M). e dos parmetros de simulao,

C1(M), C2(M), WCC(M) e WCR{M), podem ser neces.srias para a sub-rotina PEINIT,

3 5

dependendo da importncia que se quer dar simulao, e isto tambm interfere na sua

velocidade e exatido. Estas infonnaes podem ser introduzidas atravs da estrutura:

C O M M O N / C S l M P A / E A B S ( 3 . M A X M A T ) , C l ( M A X M A T ) ,

C2(MAXMAT),WCCXIV1AXMAT),WCR(MAXMAT)

O PENELOPE estruturado de tal maneira que a trajetria de uma partcula

gerada como uma seqncia de segmentos. No fmal de cada segmento, a partcula sofre

uma interao com o meio, onde ela perde energia, muda sua direo de movimento e

em certos casos produz partculas secundrias. Feixes de eltrons/ftons so simulados

por meio de chamadas sucessivas das seguintes sub-rotinas:

r CLEANS(DSMAX,DS) : Limpa a pilha de execuo secundrio;

> START : Inicia os parmetros da partcula;

JUMP(DSMAX,DS) : Detennina o comprimento do segmento de caminho at a

prxima interao;

> l

3

Positrons (l Calcula a posio dos eventos seguintes:

o Se a trajetria atravessar uma interface, para-se a partcula onde a

trajetria encontra a interface e diminui-se apropriadamente o

comprimento DS. Muda-se para o novi.i material redefmindo as

variveis IBODY e M.AT. Quando a partcula escapa do sistema, a

simulao do caminho termina;

> Executa a rotina K.NOCK(DE,ICOL) para simular os eventos seguintes:

o Se a energia for menor que EABS(KPAR,!V1AT), tmaliza-se o

caminho.

3 ?

> Executa SECPAR(I.EFT) para comear a simulao da trajetria de uma

partcula na pilha secundria (esta partcula c auti)maticamente removida da

pilha).

Nota-se que as sub-rotinas JUMP e KNOCK no alteram as coordenadas das

partculas.

2.6.2.6 Estrutura do programa PENCYL

O progi-ama PENCYL simula o transporte de eltrons e ftons em estruturas

cilndricas. A geometria descrita deve consistir de camadas fonnadas por anis

concntricos. O centro dos anis em cada camada especificado pelas coordenadas x e

y. O arquivo fonte PENCYL.F inclui um conjunto de geometrias compostas por

camadas cilndricas que podem ser visualizadas com o programa GVIEWC.

.As infonnaes fornecidas por este programa so: detalhes do transporte da

radiao, energia depositada, distribuio angular, energias das partculas emergentes,

distribuio em dose etc.

No presente trabalho a geometria original'"*', pvir ser estritamene cindrica.

foi descrita paru ser simulada neste programa. Segue aqui un'.a parte do arquivo t- suas

definies da ueometria:

TITLE Sistema Original

GSTART GeoKietria de Bd-C'-:arell i

LAYER -12.80-12.50

CYLIMD 10 O.CO 9.50 i CU, ; !;;;.;R0 DE ARj

CYLIND 4 9.50 20.00 inesa de cerro sucorte"!

LAYER

CYLIND 5

CYLIND ?

f o t o J

CYLIND 10

CYLIND 4

SUPORTE]

12.50 -0..30

2.34 2.54

^ . 54

i/iel pyi^ex da foLo]

d^- alurrn.nio d a

2.64 3 . 'O li:LlUu

38

CYLIND 10

CYLIND 7

3.80 9.50 [CILINDRO DE AR]

9.50 19.50 [BLINDAGEM DE CHUMBO]

TITLE - Inicio do arquivo;

GSTART - comeo da lista de detlnio da geometria;

LAYER - espessura da carnada (neste caso so 0,3 cm);

CYLIND - descrio do cilindro, cujo material o de nmero 10 no arquivo de

materiais e possui um raio interno nulo e outro, externo, de 9.5 cm .

Ao lado de cada linha, procurou-se colocar uma breve descrio do parmetro.

Segue aqui uma parte do arquivo e as detlnies de interao na geometria

anterionnenie descrita:

SKPAR 2

SENERG 4 0000 00

SPOSIT 0 . 0 0 . 0 0 . 4 5

SAPERT 180

NMAT 10

SIMPAR 2 1 . 0E5 1000 1 . 0E5 0. 1 0. 1 1 . 0E4 1000

SIMPAR 3 1 . 0E5 1000 1 . 0E5 0. 1 0 . 1 1 . 0E4 ICOO

SIMPAR 4 1 . 0E5 1000 1 . 0E5 0. i 0. 1 1 . 0E4 1000

SIMP.AR 5 1 . 0E5 1000 1 . 0E5 0. 1 0. 1 1 . 0E4 1000

SIMPAR 6 1 . 0E4 ICOO 1 . 0E4 0 . 1 0. 1 1 . 0E4 1000

SIMPAR 7 1 . 0E5 1000 1 X . 0E5 0 . 1 0 . 1 1 . 0E4 1000

SIMPAR 9 1 . 0E5 1000 1 .0E5 0. 1 0. 1 -1 -L . 0E4 1000

PNAME aida

NBE 40000 0.0 4000000

ABSEN 1

NSIMSH 10000000

TIME 100000

SKPAR - indica o tipo de radiao;

SENERG - energia inicial da radiao;

SPOSIT - coordenadas de posio .v. y e - da tonte radioativa;

SAPERT - abertura, em graus, do cone do feixe de radiao;

39

N M A T - nmero de materiais envolvidos na simulao;

SIMPAR - parmetros para o material (i.e. energia de corte);

PFNAME - nome do arquivo que contm as informaes de materiais;

NBE - nmero de canais para o feixe de energia;

ABSEN - defme qual material deve ser feito o registro do depsito de energia;

NSIMSH - nmero de histrias (repeties).

2.6.2.7 Estrutura do programa PENDOSES

O novo arranjo experimental, desenvolvido no presente trabalho, no tem

simetria cilndrica, por esta razo foi utilizado o programa PENDOSES como parte do

sistema PENELOPE. Este um programa de simulao para geometrias complexas,

fomiadas por superfcies qudricas. Considera-se uma fonte puntifomie de partculas

primrias, na posio (XO,Y,ZO) e que emite partculas em direes unifomiemente

distribudas em um cone com (seiiii)abertura SALPHA e eixo central na direo

(STHETA.SPHl) . ou seja, a mesma distribuio de direes do programa PENCYL. A

geometria do sistema descrita atravs do programa PENGEOM.

O programa PENDOSES calcula a energia total dept^sitada em catla corpo por

partcula primria. Para que fornea a distribuio de probabilidade da energia

depositada em ct)n-)os selecionados ou grupo de corpos so necessrias algumas

modificaes.

2.7 Comparao entre Teoria e Experimento

As atividades das fontes foram detemiinadas de duas maneiras distintas. Na

primeira, um ajuste de um polinmio de primeiro grau foi aplicado entre NjiNy/N,- e o

N. / 1

/V /

/ N. paranietrt)

fomece o valor da atividade.

. O valor extrapolado para eficiencia unitria N..

4 0

No segundo caso, foi efetuado um ajuste por minimos quadrados entre os

dados experimentais e o clculo de Monte Cario, minimizando o valor do Qui-Quadrado

( X ) , dado pela seguinte equao:

^(y..p - ^0 y MC f ^ ' ( >V.v, - ^0 V.v/c ) (2-44)

nesta equao,

o vetor experimental de NiiN,/N,.\

- ' '' o vetor de N/iNy/N,. calculado por Monte Cario para atividade unitria;

N,i a atividade especfica da soluo radioativa;

V a matriz de covariancia total, incluindo incertezas experimentais e as obtidas

no clculo por Monte Cario;

T significa matriz transposta.

Uma srie de valores de JV v/c foram calculados por Monte Cario para uma

faixa gi'ande de eficincias em intei"valos pequenos. Os valores de V\.c usados na

equao (2-44) coiTCspondem a mesma eficincia beta obtida experimentalmente. Por

meio deste ajuste, possvel obter a atividade Na da amo.stra radioativa.

41

3. PARTE EXPERIMENTAL

3.1 Radionucldeos utilizados nos experimentos

A parte experimental consistiu em diversos tipos de medidas. Inicialmente,

eftuaram-se medidas comparativas entre os espectros do detector 4n obtidos com uma

e com duas fotomultiplicadoras. Para isto, utilizou-se uma fonte de ""^'Am. Em seguida,

deteiminou-se a resoluo do detector 47T;(PS) em funo da energia, por meio do

alargamento nos degraus Compton, obtidos utilizando radionucldeos emissores gama

com diferentes energias. Neste caso, foram medidos os radionucldeos ""^'.Am, ' '^Cs e

""Co. Por fim, foram feitas medidas com o objetivo de detemiinar a atividade dos

radionucldeos '"'Co e '^"Ta.

As caractersticas de.stes radionucldeos esto descritas nas sees seguintes,

.3.1.1 ^ ',Am

O radionuclideo ""*'Ani se desintegra por emisso alfa, com uma mcia-v;da de

432,6(6) a , principalmente para o nvel de 59,54 keV d(.) " ' ' N p , ct)ntbrnie mostra a

Figura 3-1' ' '^'. A energia da partcula alfa com maior intensidade de 5578,27 keV, com

probabilidade de emisso por desintegrao de 0,8445(10). A deteco desta partcula

alfa foi utilizada para comparar a fomia dos espectros d(,) iletector 47i, correspondentes a

uma e duas fotomultiplicadoras.

A transio gama mais intensa a de 59,5-^ keVA com probabilidade de

emisso gama por desintegrao igual a 0,3578(9). Este gama foi utilizado para a

determinao experimental da resoluo do detector pistico com geometria 4TI. Neste

caso, a energia corresponde;itc ao degrau Coniptini de ! 1.25 keV.

I '

4 2

IT

i ,

! 1 : i _i L_L_L

Figura 3-1 : Esquema de desintegrao do "'^'Am'^

3.1.2 '"Co

O radionuclideo ""Co se desintegra por emisso beta negativa, com uma meia-

vida de 5,2714(20) a, populando os nveis excitados do ""Ni. confonde mostra a Figura

3.2^'-"*"'. A energia mxima do beta mais intenso de 317.89(11 keV, com uma

probabilidade de emisso de 0,99925(30). Os gamas mais intensos possuem energias de

1173,24 keV e 1332,50 keV, com probabilidades de emisso de 0,9990(2) e 0,99982(6),

respectivamente.

l.

Q =2823.9

5 2+ l i _

250.75 ;. 2153.64 ' 5S ps

^ . I W M l - , 7 1

- tabie

Figura 3-2: Esquema de desintegrao do ''"Co'"'^'.

4 3

3.1.3 '"Cs

O radionuclideo ' ' ' C s se desintegra por emisso beta negativa, com uma meia-

vida de 30,07(8) a, populando os nveis excitados do '''^Ba. confonne mostra a Figura

^ energia mxima do beta mais intenso de 511,5(9) keV, com uma

probabilidade de emisso de 0,944(3). O gama mais intenso possui energia de 661.66

keV. com probabilidade de emisso de 0,851(2).

Figura 3-3: Esquema de desintegrao do '"'''Cs''"

3.1.4 1 8 2 Ta

O radionuclideo '^"Ta se desintegra por emisso beta negativa, com uma meia-

vida de 1 14.43 d . populando os nveis excitados do '"W. conforme mostra a Figura

3 - 4 ' A energia mxima do beta mais intenso de 524,44 keV. com uma

probabilidade de emisso de 0,397. Os gamas mais intensos possuem energias de 67,75

e 1 121,30 keV, com probabilidades de emisso de 0,412(7) e 0,349(6), respectivamente.

J ! L J -

1

44

-1 ! _

Figura 3-4: Esquema de desintegrai) do '' Ta' '" ' .

3.2 Arranjo experimental

O airanjo experimental desenvolvido no presente trabalha para o sistema de

coincidncias 47iP(PS)-7 , apresentado nas Figuras 3-5 e 3-6. Neste aixanjo. utilizou-se

o mesmo cintilador plstico em geometria 4;:. desenvolvido por Baccarelli'""'.

Com o objetivo de reduzir a presena de mdo eletrnico, foi acrescentada uma

fotomultiplicadora acoplada opticamente ao cintilador plstico, na fomia de sanduche.

O detector de Nal(Tl) foi posicionado horizontalmente, uma distncia de

aproximadamente 20 mm do tubo que blinda magneticamente as fotomultiplicadoras

acopladas ao cintilador plstico.

45

Tubo para Blindagem Magmtica

Figura 3 - 5 : Diagrama esquemtico do sistema de coincidncias 47iP(PS)-y desenvolvido no presente trabalho (a sigla VFM corresponde a vlvula fotomultiplicadora).

Figura 3 -6: Foto do sistema de coincidncias 47iP(PS)-y desenvolvido no presente trabalho.

46

Com este novo airanjo. a troca de fontes foi facilitada, uma vez que o

dispositivo que sustenta as fotomultiplicadoras mvel e pemiite o ajuste do cintilador

plstico na direo vertical. As dimenses, formatos e composio dos cintiladores

plsticos foram preservados e urna nova eletrnica foi estabelecida.

33 Geometria do detector plstico em geometria 4n

O detector de cintilao plstico constitudo por trs cilindros, confonne

mostra a Figura 3-7. O cilindro superior acopla-se totomultiplicadora superior e o

conjunto de cilindros intennedirio e inferior, acopla-se totomultiplicadora inferior. O

cilindro intennedirio vazado, e o espao assim obtido utilizado para a colocao da

fonte radioativa. Esta fonte radioativa possui um substrato de Collodion, suportado por

uma arandela de ao ino.x ou plstico, c o n f o m i e a convenincia da medida.

Para os casos onde a fonte radioativa deva ser tambm calibrada no sistem.a de

coincidncias convencional, que utiliza detector proporcional em geometria 4;r. a

arandela escolhida foi de ao ino.x, em razt) de ser um material condutor eltrico Para

casos onde esta comparao no fosse necessria, a arandela escolhida foi

contcccionada em plstico transparente, com o objetivo de maxunizar a traasiuisso de

luz at as totomultiplicadoras.

Estes conjuntos foram fabricados no IPEN'"*"' e so similares aos cintiladores

importados'"*^'. As dimenses dos trs cilindros so de 40 mm de dimetro por 3 mm de

espessura, sendo que o disco intennedirio vazado, com dimetro interno de 20 mm.

FOROIIIIDFIPLI' h I c i i

FOTOININIILI' k I o i . 'i

U I I O I

.S'ui>>ire l;i tciiirc

Figura 3-7: Diagrama do detector 4n:(PS) com a fonte radioativa.

47

O disco inferior e o cilindro intemiedino foram acoplados entre si e

posteriormente este conjunto foi acoplado uma fotomultiplicadora RCA 8850 usando-

se graxa de silicone, a fim de garantir o acoplamento ('nico. O cilindro superior foi

acoplado outra fotomultiplicadora RCA 8850 utilizando o mesmo processo.

3.4 Parte eletrnica

Foram desenvolvidos dois sistemas eletrnict^s no presente trabalho. O

primeiro foi utilizado para radionucldeos que apresenicm apenas um intervalo de

energia gama de interesse, como o caso do ''"Co, sendo apresentado na Figura .1-8.

Neste airanjo eletrnico, os sinais das fotomultiplicadoras, aps passarem

pelos estgios de amplificao, so somados e, em seguida enviados a um discriminador

de pulsos, para eliminar o rudo eletrnico. Aps passar por este discriminador, os sinais

seguem para mdulos de porta lgica e atraso, gerando os sinais de incio e tmiino

(siari e slop) que so enviados a um mdulo de converso de tempo em altura de pulso

(TAC).

.A este primeiro arranjo, foram acrescentados alguns mdulos adicionais,

constitudos por um mdulo de coincidncia e dois discrimmadores. com u objetivo de

gerar sinais de coincidncia beta-beta, de modo a incluir eventos que ocorram na zona

de rudo eletrnico. O tempo de resoluo utilizado no mdulo de coincidncia foi de

0,5 ps. Os resultados sobre esta alterao so discutidos no capitulo 4.

4 8

FM 1

-.yi,/.--

Amp 1

Alta Tenso y

Fvl 2

Na!

Alta Tenso

Amp 2

Soma

Disc. 2

Disc. 1 Soma A

Disc. 1

Pre r

Amp y

Disc, r

1 Coinc.

Soma B

Atraso

1 Porta e Atraso 1

Inicio

Porta e Atraso 2

Termino

TAC

MCA

Figura 3-8: Sistema eletrnico para contagens de coincidncia, aplicvel a um nico intervalo de energia gama.

Um segundo amanjo eletrnico foi desenvolvido, para radionucldeos que

apresentem dois intervalos de energia gama de interesse, como o caso do '**'Ta , sendo

apresentado na Figura 3 -9 .

' '^Ori',' i. ':

49

Amp 2

Soma

(-) (+)

Disc. Disc. Amp. Amp. Disc.

h (+) Atraso Atraso

H (+)

t

(+)

(-)

(+)

Porta e Porta e Atraso Atraso

2 1

Termino Incio

Soma

(-)

Soma

H

TAC MCA

Figura 3-9: Si.stema eletrnico para contagens de coincidencia aplicvel a dois intervalos de energa gama.

A necessidade de um intervalo de cncigia gama adicional implicou na

utilizao de um novo conjunto de mdulos de discriminao, soma e atraso, de modo a

separar os eventos correspondentes a cada um dos intervalos de energa gama.

50

3.5 Preparao das amostras radioativas

As amostras foram preparadas depositando-se alquotas de material radioativo

em um substrato de Collodion, com espessura entre 10 e 20 pgcm"". A massa

considerada foi detemiinada utilizando-se uma balana Sanorius MC-21S, seguindo os

procedimentos recomendados pelo BIP M (Bureau Intemational des Poids et

Mesures)'^''''. Para evitar a fomiao de cristais na fonte, foi adicionada uma alquota de

CYASTAT SN, que um agente umectante.

Aps a secagem da fonte, o conjunto foi transferido para uma arandela com

espessuras de 0.1 mm, para o caso de ao inox, e 1,0 mm, para o caso de Incite. O

dimetro das arandelas foi de 20 mm na parte extema e 10 mm na parte intema.

3.6 Clculo da atividade

A anlise da atividade foi efetuada por meio do programa CONTAC'"*"', que

leva em C(.)nta as correes para a radiao de tundo, decaimento radioativo,

coincidencias acidentais e tempo morto, aplicando o fomialismo de Cox-Isham