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한국섬유공학회지, Vol. 54, No. 3, 164-170https://doi.org/10.12772/TSE.2017.54.164

ISSN 1225-1089 (Print)

ISSN 2288-6419 (Online)

타포린 코팅층용 저밀도 폴리에틸렌 필름의 자외선 안정성

김윤진1 · 최재호2 · 임정남1†

1한국생산기술연구원 산업용섬유그룹, 2휴비스 산자팀

UV Stability of LDPE Films for Tarpaulin

Yoon Jin Kim1, Jae Ho Choi2, and Jung Nam Im1†

1Technical Textile R&D Group, Korea Institute of Industrial Technology, Ansan 15588, Korea2Industrial Fiber & Products R&D Team, Huvis, Daejeon 34326, Korea

1. 서 론

타포린(tarpaulin)이란 합성섬유에 염화비닐(PVC), 폴리에틸렌(PE), 열가소성 폴리우레탄(TPU), 올레핀계 열가소성 엘라스토머(TPO) 등과 같은 열가소성 수지를 직물의 양면에 코팅한 섬유 제품을 의미한다. 타포린은 방수 및 보호 기능을 필요로 하는 곳에 다양하게 사용되며, 산업용,광고용, 운송용, 토목 건축용, 레저 스포츠용, 생활용품 소재, 의류용 등 여러 산업 분야에 사용되고 있다[1].

PVC를 비롯한 대부분의 합성 수지는 가소제를 사용하여가공성을 향상시키는데, 가소제로는 대부분 프탈레이트(phthalate)계를 사용하여 왔다. 하지만 프탈레이트계 가소제가 생태계 교란 물질인 환경 호르몬으로 분류되어 사용규제가 강화됨에 따라 비프탈레이트(non-phthalate)계 친환경 가소제를 사용한 제품 개발이 시도되고 있으나, 가공 상의 어려움과 제품 물성이 낮아지는 경우가 있어 사용에 한계가 있다[2].

PVC 타포린은 이종 소재인 폴리에스터 직물을 심지로사용하고 PVC 코팅 수지를 사용하는 것이 주를 이루고 있는데, 제품을 사용한 후 폐기시킬 때 심체로 사용한 폴리에스터 섬유와 코팅 소재인 PVC를 분리하여 재활용하여야한다. 하지만, 심체와 코팅 소재를 분리하는데 과다한 시간과 비용이 들고 접착시킬 때 사용한 바인더로 인하여 완전한 재활용에 어려움이 있어, 심체와 코팅 소재를 분리하지않은 상태로 소각 처리되고 있다[3]. 소각 처리는 과다한이산화탄소(CO2) 발생 원인이 되고 있으며, 코팅 소재로PVC를 사용할 경우 소각 처리할 때 다이옥신 등의 유해 기체를 발생시켜 대기 환경오염을 유발할 수 있다[4,5].

PVC 코팅 섬유 제품을 대체하기 위해 폴리프로필렌(PP)직물에 폴리에틸렌 필름을 부착하거나 고밀도 폴리에틸렌(HDPE) 필름사에 저밀도 폴리에틸렌(LDPE) 수지를 코팅하거나, 폴리에스터 직물에 LDPE 필름을 부착하는 방식이시도되었다[6−8]. HDPE 필름사와 LDPE 필름을 사용한 경우 강도가 약하고 사용 수명이 짧아 PVC 타포린 제품을

†Corresponding Author: Jung Nam ImE-mail: founder@kitech.re.kr

Received April 10, 2017Revised May 18, 2017Accepted May 31, 2017

ⓒ2017 The Korean Fiber Society

Abstract: Tarpaulins are coated fabrics having various industrial applications. Environmen-tal concerns related to the phthalate-plasticizer and limited recyclability of PVC tarpaulinshave recently been raised. Although LDPE has been considered a good substitute for PVC,the poor UV stability and low adhesion of LDPE films limit their applications. In this study,various Hindered Amine Light Stabilizers(HALS) were compounded with LDPE. In addition,ethylene vinyl acetate(EVA) was also blended into LDPE in order to improve its adhesion.Although the initial tensile strength and elongation were decreased by the addition ofHALS, the UV stability of the films was significantly improved. The adhesion of LDPE wasimproved by blending with EVA. The LDPE/EVA blended films maintained more than 90%of their tensile strength and elongation compared to their initial values, even after 1,000hrs of UV irradiation, when the content of EVA were 12 and 18 wt%.

Keywords: Tarpaulin, LDPE, UV stabilizer, HALS, adhesion, EVA

타포린 코팅층용 저밀도 폴리에틸렌 필름의 자외선 안정성 ▐ 165

대체하는 데에는 어려움이 있다. 폴리에스터나 PP 직물을심체로 사용하고 PVC 대신 폴리에틸렌 수지를 코팅 소재로 사용하고 것이 시도되고 있으나, 폴리에틸렌을 코팅 소재로 사용할 경우 자외선 안정성이 떨어지기 쉽고[9], 이종소재를 사용하므로 재활용 측면에서 여전히 한계가 있다.심체로 고강도 폴리에틸렌 멀티필라멘트 섬유를 사용하고 동일계 소재인 저밀도 폴리에틸렌(LDPE) 수지를 코팅층으로 구성된 제품을 개발할 경우 재활용이 가능하고 친환경적인 PVC 대체 제품 개발이 가능할 것으로 보인다. 그러나, 폴리올레핀인 LDPE를 코팅층으로 사용할 경우 주요문제점으로는 LDPE의 자외선 안정성이 낮다는 것과 접합력이 떨어질 수 있다는 것이다.일반적으로, 플라스틱은 자외선에 의해 분해가 일어나 변색되고 잘 부스러지게 된다. 특히, 타포린과 같이 옥외에서주로 사용되는 제품의 경우 자외선에 많이 노출되기 때문에 자외선을 차단하거나 흡수하여 플라스틱을 보호할 목적으로 적절한 자외선안정제를 첨가하는 것이 필요하다[10].자외선 안정제는 작용 기구에 따라 흡수제, Quenchers,HALS(hindered amine light stabilizer) 등으로 구분하는데,비교적 최근에 개발된 HALS는 흡수제와는 달리 필름과 같이 단면이 얇은 제품에 효과가 크다. 대표적인 HALS 제품으로는 Ciba-Geigy에서 개발한 Tinuvin 770과 Chimassorb944, LG 화학의 Hisorb 770 등이 있으며, 구조적으는 -NH계, -NR계, -NOR계 등이 있다. -NR계의 경우 -NH계에 비해 염기도가 낮아 내후성이 더 우수하며, -NOR계의 경우내후성이 더욱 우수한 것으로 알려져 있다[11−13].타포린 코팅층으로 LDPE와 같은 폴리올레핀을 사용할경우 폴리올레핀의 극성이 낮아 접착제 등으로 접합시키는것이 매우 어렵다[14]. 접합력을 향상시키기 위한 방법으로프라이머(primer)로 표면 처리한 후 코팅층을 라미네이션(lamination)하는 방법이 있으며, 코팅층에 프라이머나 극성을 높일 수 있는 PE계 공중합체를 블렌딩하는 방법 등이있다. 따라서, 본 연구에서는 고강도 폴리에틸렌 섬유와 LDPE필름을 결합시키는 방식을 이용한 폴리에틸렌계 타포린 제조의 일환으로, 코팅층으로 사용하는 LDPE의 자외선 안정성을 향상시키기 위해 HALS계 자외선 안정제 종류 및 함량에 따른 여러 물성 변화를 살펴보고자 하였다. 또한, LDPE의 접착력을 향상시키기 위해 ethylene vinyl acetate(EVA)수지를 첨가하여 물리적 특성 및 자외선 안정성이 미치는영향을 살펴보고자 하였다.

2. 실 험

2.1. 재 료 폴리에틸렌은 저밀도 폴리에틸렌(LDPE)인 한화케미칼의

LDPE 5321을 구입하여 사용하였으며, HALS계 자외선 안정제인 Chimassorb 944(C944), Chimassorb 2020(C2020),TinuvinXT 847(T847)은 BASF사의 제품을 구매하여 사용하였다. 산화방지제로는 페놀계 산화방지제인 Irganox1010(BASF사)을 사용하였다. 열접착 강력 개선을 위해 사용한 EVA 수지는 롯데케미칼의 VA800을 구매하여 사용하였다.

2.2. 컴파운딩

자외선 안정제가 함유된 마스터배치 제조를 위해 바우텍사의 BA-11(L/D: 40/1, diameter: 11 mm)를 사용하여 컴파운딩하였다. 컴파운딩시 히터존의 온도는 180/180/180/180 oC로 셋팅하였으며, 스크류 속도는 450 rpm로 하였다. 마스터 배치 제조시 LDPE 무게 대비 15%의 자외선 안정제를추가하였으며, 산화방지제는 사용한 LDPE 수지 무게 대비0.3%를 첨가하였다.자외선 안정제가 함유된 최종 LDPE 수지를 제조하기 위해 자외선 안정제 함유 마스터배치와 자외선 안정제가 함유되지 않은 LDPE를 일정 비율로 혼합하여 다시 컴파운딩함으로써 수지 내 자외선 안정제의 함량이 0.3, 0.5, 1.0 wt%가 되도록 LDPE 수지를 제조하였다.접착력 향상을 위해 EVA 수지를 배합할 때 자외선 안정제가 15 wt% 추가된 LDPE 마스터 배치와 자외선 안정제가 들어있지 않은 LDPE 및 EVA를 일정한 비율로 혼합하여 컴파운딩하여 EVA 분율이 12, 18, 24 wt%인 LDPE/EVA복합 수지를 제조하였다. 최종 LDPE/EVA 블렌드 수지 내의 자외선 안정제로는 Tinuvin XT 847을 사용하였으며, 최종 블렌드 수지 내 자외선 안정제 함량이 0.5 wt%가 되도록 하였다.

2.3. 시편 제조 자외선 안정제가 분산된　블렌드 수지를 가열 압착기

(Hot press, Carver, USA)를 이용하여 180 oC에서 2 ton의압력으로 4분간 가열 압착하여 두께 1 mm 정도의 필름을제조하였다. 필름 제조 후 자외선 안정성 평가 및 물성 평가를 위해 ASTM D 638 규격의 Type IV 형태의 dog-bone시편을 제조하였다. 자외선 안정제와 LDPE와의 상용성을 평가하기 위하여자외선 안정제 함유 마스터 배치를 액체 질소에 담가 급속냉동시킨 후 분쇄한 파단면을 주사전자현미경(FE-SEM,SU-8010, Hitachi High Technologies Co.)을 사용하여 관찰하였다.접착 강력 평가용 시험 시편은 라미네이터(Laminator,

RPS-L Meyer)를 이용하여 130 oC, 25 N/cm2 압력 및 벨트선속도 1 m/min의 조건으로 2장의 LDPE/EVA 필름을 가열 압착하여 제조하였다.

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2.4. 특성 분석

제조한 블렌드 수지의 melt index(MI)는 Tinius Olsen사의 MP600 Extrusion Plastometer를 사용하였으며, 측정 온도와 하중은 각각 200 oC, 2.16 kg였다. 블렌드 시료의 인장특성은 Hounsfield사의 만능인장시험기인 H1000KS을 이용하여 ASTM D638 규격에 따라 파단 거리 50 mm, 인장 속도 50 mm/min의 조건으로 3회 평가하여 평균과 표준편차를 계산하였다.블렌드 시편의 자외선 안정성을 평가하기 위해 내후성시험기(Atlas사, Ci500)를 사용하여 ISO 4892-2에 따라 자외선을 조사하였다. 일정 시간 자외선을 조사한 후 인장 강도 및 신장률을 평가하였으며, 자외선 조사 후 인장 강도와 신장률과 같은 물성의 유지율을 아래 식 (1)로 계산하였다.

물성 유지율(%) = (자외선 조사 후 물성) / (자외선 조사 전 물성) × 100 (1)

LDPE/EVA 필름의 접착 강력은 KS K 0533 규격에 따라시료폭 51 mm, 인장 속도 30.5 mm/min로 측정하여 최대값이 큰 것으로 부터 차례로 5개의 평균값을 구하였으며,시료당 3회 측정하여 접착 강력을 산출하였다.

3. 결과 및 고찰

3.1. 자외선 안정제 함유 수지 특성 분석

자외선 안정성 확보를 위해 사용하는 자외선 안정제 양이 통상 2 wt% 이하로 사용된다[15]. 따라서, 최종적으로 필요한 자외선 안정제를 직접 배합하는 방식보다는 10 wt%이상의 고함량 마스터배치를 제조한 후 base resin과 일정한 비율로 배합하여 사용하는 방식이 일반적으로 이용되고있다. Figure 1은 LDPE 무게 대비 자외선 안정제를 15% 추가하는 방식으로 제조한 마스터 배치 수지의 파단 표면을관찰한 것으로, 파단면이 매끄럽고 작은 알갱이로 이루어져 있어 HALS계 자외선 안정제와 LDPE 간의 상용성이 우수하다는 것을 보여준다.자외선 안정제가 15 wt% 추가된 마스터 배치와 LDPE를일정 비율로 배합하여 최종적으로 자외선 안정제가 0.3−1.0 wt% 함유된 자외선 안정제 함유 LDPE 수지를 제조하였다. 자외선 안정제 첨가가 유동 특성에 미치는 영향을 살펴보기 위해 자외선 안정제의 종류 및 함량에 따른 MI 변화를 살펴보았다. Figure 2에서와 같이 자외선 안정제가 첨가됨에 따라 MI가 점차 증가하는 경향을 나타내었다. -NH구조인 Chimassorb 944(C944)와 -NR 구조인 Chimassorb2020(C2020)의 MI 증가 폭은 매우 유사했으며, -NOR계인Tinuvin XT 847(T847)에 비해 유동 특성 변화가 작았다. 타포린용 필름을 제조하기 위해 LDPE를 용융시켜 필름을 제조하는 과정에서 자외선 안정제 첨가로 인한 공정 조건의

변화는 크지 않을 것으로 기대된다.Figure 3은 자외선 안정제 첨가에 따른 인장 강도와 신장률 변화를 살펴본 것으로, 자외선 안정제가 첨가됨에 따라인장 강도 및 신장률 모두가 감소하는 경향을 나타내었다.자외선 안정제가 첨가되면 약 10−15% 정도의 물성 감소가나타났지만 사용한 자외선 안정제 종류 및 함량에 따른 차이는 거의 없었다.타포린 제품은 주로 옥외에서 사용되므로 자외선 안정성이 중요한 요구 물성의 하나이다. 자외선 안정제 종류 및첨가량에 따른 자외선 안정성을 살펴본 것이 Table 1과 2로 24, 50 및 100시간 동안 자외선을 조사한 후의 인장 강

Figure 1. Fractured surface of the LDPE master batch containingChimassorb 2020 (15 wt%); magnification of (A) ×10k and (B) ×30k.

Figure 2. Effect of the UV stabilizer on the melt index.

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도 및 신장률을 나타냈다. Figure 4는 100시간 동안 자외선조사한 시료의 인장 강도 유지율 및 신장률 유지율을 나타낸 것으로, 자외선 안정제가 들어가지 않은 LDPE의 경우100시간 경과 후 인장 강도는 17% 정도 감소하였으며, 신장률의 경우 15% 정도 감소하였다. 이에 반해, 자외선 안정제가 들어간 시료들의 경우 100시간 자외선을 조사하여

도 인장 강도 및 신장률의 변화가 거의 없었으며, 자외선조사를 100시간 진행한 경우에는 자외선 안정제 종류 및함량에 따른 차이는 거의 나타나지 않았다.자외선 안정제를 0.3−1.0 wt% 첨가할 경우 유동 특성, 인장 특성 면에서 큰 변화를 주지 않으면서도 LDPE의 자외선 안정성을 향상시킬 가능성이 있음을 확인하였다.

Figure 3. Effect of the UV stabilizer on tensile properties; (A) tensilestrength and (B) elongation.

Table 1. Tensile strength after UV irradiation

Sample Tensile (MPa)

Initial 24 hrs 50 hrs 100 hrsLDPE 16.2±1.4 − − 13.5±1.8

C944 0.3 wt% 13.7±0.6 14.7±0.4 15.1±0.7 15.3±0.90.5 wt% 14.0±0.4 14.9±0.6 15.5±0.8 15.0±0.91.0 wt% 15.0±0.5 14.8±0.5 15.0±0.7 15.0±0.9

C2020 0.3 wt% 14.8±1.5 15.2±0.7 14.8±1.0 15.0±0.30.5 wt% 15.5±0.9 13.4±1.4 15.8±1.0 15.2±0.81.0 wt% 13.8±0.8 14.5±0.8 15.1±0.7 14.7±0.7

T847 0.3 wt% 14.1±0.5 15.4±0.8 14.4±0.8 14.1±1.30.5 wt% 14.2±0.3 15.4±0.7 15.0±0.4 15.0±1.61.0 wt% 13.9±0.8 15.1±0.6 14.9±0.5 13.9±1.7

Table 2. Elongation after UV irradiation

Sample Elongation (%)

Initial 24 hrs 50 hrs 100 hrsLDPE LDPE 561±50 − − 440±53

C944 0.3 wt% 455±33 479±23 529±37 528±390.5 wt% 463±18 519±30 528±39 520±471.0 wt% 488±33 501±24 520±28 522±43

C2020 0.3 wt% 490±68 504±30 486±44 472±480.5 wt% 534±48 447±37 536±40 506±151.0 wt% 464±34 486±34 521±34 495±29

T847 0.3 wt% 454±27 513±36 473±47 457±340.5 wt% 472±12 508±35 511±16 483±651.0 wt% 462±42 479±40 486±28 427±144

Figure 4. Retention of tensile strength (A) and elongation (B) afterUV irradiation for 100 hrs.

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3.2. LDPE/EVA 블렌드 수지 및 필름의 특성 분석 타포린 원단은 통상적으로 기재로 사용하는 합성 섬유직물의 양면에 필름을 라미네이션하는 방식으로 제조한다.타포린용 코팅 필름으로 PE 필름을 사용할 경우 열융착 공정에서 PE 계면간의 결합력이 낮아 쉽게 융착되지 않는다.이를 개선하기 위해 EVA를 혼합하여 열융착을 개선할 수

있는지를 살펴보기 위해 EVA 배합량에 따른 특성 변화를살펴보았다.

EVA를 혼합했을 때의 MI 변화를 살펴본 것이 Figure 5로, EVA의 비율이 늘어감에 따라 MI가 직선적으로 증가하는 경향을 나타냈다. 이는 사용한 EVA의 MI가 20 g/10 min로 LDPE에 비해 낮기 때문에 발생한 것으로 보인다.

Figure 6은 EVA 배합비에 따른 인장 강도 및 신장률 변화를 나타낸 것으로, 인장 강도의 경우 EVA를 혼합함에 따라 감소하였으며, EVA 함량에는 크게 영향을 받지 않았다.신장률의 경우 EVA 배합에 따른 영향은 미미한 결과를 나타냈다.

Figure 7은 EVA 혼합에 따른 열융착에 의한 접합력을 평가한 것으로, EVA 함량이 증가할수록 접합 강력이 점차 향상되는 것을 확인할 수 있었다. EVA는 폴리올레핀 사슬 구조 내에 vinyl acetate group이 부착된 구조로, EVA 혼합에의해 LDPE의 극성이 증가되었기 때문으로 보인다. EVA 함량이 24 wt%인 경우에는 접합 강력이 약 2.7배까지 향상되는 것을 확인할 수 있었다.

LDPE/EVA 블렌드 수지 내 EVA 함량을 12, 18, 24 wt%로 하여 자외선 조사 시간을 100, 500, 1000시간으로 하여자외선 안정성 평가를 한 결과를 Figure 8에 나타냈다. EVA의 함량이 증가함에 따라 자외선 조사 후 인장 강도 유지율이 점차 감소하는 경향을 나타냈으며, 자외선 조사 후 신장률의 저하율이 인장 강도 저하율보다 훨씬 크게 나타났다. 이것으로 부터 LDPE에 비해 EVA의 자외선 안정성이떨어진다는 것을 유추할 수 있었다. 자외선 안정제인 Tinuvin XT 847 0.5 wt%를 첨가한 LDPE/

EVA 블렌드 시료의 경우 자외선 안정제를 사용하지 않은경우와 비교했을 때 자외선 안정성 측면에서 큰 차이를 나타냈다. EVA를 12 wt% 사용한 경우에는 1,000시간 경과 후에도 인장 강도 및 신장률의 저하가 나타나지 않았다. EVA를 18 wt% 사용한 경우에는 1,000시간 경과 후 인장 강도

Figure 5. Effect of the EVA content on the melt index.

Figure 6. Effect of the EVA content on tensile properties; (A) tensilestrength and (B) elongation. Figure 7. Effect of the EVA content on adhesion force.

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의 저하가 약간 발생했으나 90% 수준을 유지하였으며, 신장률 저하는 관찰되지 않았다. 이에 반해 EVA가 24 wt%혼합된 경우 1,000시간 경과 후 인장강도 및 신장률의 저하가 25% 정도 일어나 자외선 안정성 측면에서 적절하지않은 것으로 나타났다. 자외선 안정성 평가 지표로서 인장강도 유지율보다는 신장률 변화를 살펴 보는 것이 변별력이 높다는 사실을 확인할 수 있었다.

4. 결 론

본 연구에서는 자외선 안정제 종류 및 함량에 따른 타포린 코팅층용 LDPE 필름의 물성 변화 및 자외선 안정성을평가하고, EVA 혼합에 따른 특성 변화를 평가하였다.자외선 안정제를 소량 첨가함에 따라 MI는 소폭 상승하는 경향을 나타냈으며 초기 인장 강도와 신장률은 약간 떨어지는 것을 확인할 수 있었다. 자외선을 100시간 조사했을 때 자외선 안정제를 넣지 않은 LDPE의 경우 인장 강도와 신장률이 감소했다. 이에 반해, 자외선 안정제를 첨가한경우 100시간 자외선을 조사한 후에도 인장 강도와 신장률의 변화가 거의 없었으며 사용한 자외선 안정제 종류 및

함량에는 큰 영향을 받지 않았다.LDPE의 접착 강력을 개선하기 위해 EVA를 혼합해 LDPE/

EVA를 제조했을 때 초기 인장 강도는 다소 저하됐지만 신장률은 유사한 결과를 나타냈다. 또한, EVA 혼합에 의해접착 강력이 개선될 수 있음을 확인할 수 있었다. EVA 함량이 증가할 때 자외선 안정성이 떨어지는 경향을 나타냈으며 자외선 안정제를 0.5 wt% 첨가한 경우 EVA 분율이18 wt% 이하인 경우에는 1,000시간 동안 자외선을 조사한후에도 원래 인장 강도 및 신장률의 90% 이상을 유지하는것을 확인할 수 있었다.

감사의 글: 본 논문은 산업통상자원부의 섬유생활스트림간협력기술개발사업(과제번호 10051540)에 의해 수행되었으며 이에 감사드립니다.

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