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INSTITUT DE MECANIQUE DES FLUIDES ET DES SOLIDES UMR Université Louis Pasteur – CNRS 7507 2 rue Boussingault – 67000 Strasbourg Tél : 03.90.24.29.25 - Fax : 03.88.61.43.00. MODELISATION DU CAS TEST : COUPLEX2 H. HOTEIT, P. ACKERER, R. MOSE Janvier 2002 1

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INSTITUT DE MECANIQUE DES FLUIDES ET DES SOLIDES UMR Université Louis Pasteur – CNRS 7507 2 rue Boussingault – 67000 Strasbourg Tél : 03.90.24.29.25 - Fax : 03.88.61.43.00.

MODELISATION DU CAS TEST : COUPLEX2

H. HOTEIT, P. ACKERER, R. MOSE Janvier 2002

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Table des matières 1 Introduction ........................................................................................................................8 2 Stratégies résolution numérique .........................................................................................8

2.1 Méthodes numériques.....................................................................................................8 2.1.1 La méthode des EFMH...........................................................................................9 2.1.2 La méthode des EFD ..............................................................................................9

2.2 Simplification du domaine de calcul ............................................................................10 2.3 Discrétisation spatiale du domaine ...............................................................................12

3 Résolution de l’hydrodynamique......................................................................................15 4 Transport de la Silice........................................................................................................23

4.1 Calcul préliminaire .......................................................................................................24 4.2 Calcul numérique..........................................................................................................25

5 Conditions aux limites ......................................................................................................27 6 Transport du Césium ........................................................................................................28

6.1 Calcul préliminaire .......................................................................................................29 6.2 Linéarisation par la méthode de Picard ........................................................................30 6.3 Résultats numériques ....................................................................................................32

6.3.1 Distributions des concentrations en Césium (Maillage M4) : ..............................35 6.3.2 Césium dans les barrières de bentonite: ...............................................................43 6.3.3 Césium dans la Galerie : .......................................................................................45 6.3.4 Césium dans le Bouchon : ....................................................................................47 6.3.5 Flux du Césium à travers les limites :...................................................................48 6.3.6 Effet du maillage : ................................................................................................49

7 Transport du Plutonium et de l’Uranium..........................................................................53 7.1 Techniques de résolution ..............................................................................................54

7.1.1 La méthode de Picard ...........................................................................................55 7.1.2 Couplage entre les méthodes de Picard et de Newton-Raphson ..........................56

7.2 Résultats numériques ....................................................................................................58 7.2.1 Transport du 238Pu ................................................................................................60

7.2.1.1 Distributions des concentrations en 238Pu (Maillage M4) : ..............................60 7.2.1.2 Masse du 238Pu dans le domaine.......................................................................61 7.2.1.3238Pu dans les barrières en bentonite..................................................................62

7.2.2 Transport du 242Pu ................................................................................................64 7.2.2.1 Distributions des concentrations en 242Pu.........................................................65 7.2.2.2 Masse du 238Pu dans le domaine.......................................................................72 7.2.2.3 242Pu dans les barrières en bentonite.................................................................73

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7.2.2.4 242Pu dans la Galerie.........................................................................................75 7.2.2.5 242Pu dans le Bouchon .....................................................................................77 7.2.2.6 Flux de 242Pu à travers les limites.....................................................................78

7.2.3 Transport de 234U ..................................................................................................80 7.2.3.1 Distributions des concentrations en 234U ..........................................................81 7.2.3.2 Distribution des concentrations massiques en 234U ..........................................88 7.2.3.3 Masse de 234U dans le domaine ........................................................................90 7.2.3.4 234 U dans les barrières en bentonite .................................................................92 7.2.3.5 234 U dans la Galerie..........................................................................................93 7.2.3.6 234 U dans le bouchon........................................................................................95 7.2.3.7 Flux du 234 U à travers les limites .....................................................................96

7.2.4 Transport de 238 U .................................................................................................98 7.2.4.1 Distribution des concentrations en 238U............................................................99 7.2.4.2 Distribution des concentrations massiques en 238U ........................................106 7.2.4.3 Masse du 238U dans le domaine ......................................................................108 7.2.4.4 238 U dans les barrières en bentonite ...............................................................110 7.2.4.5 238 U dans la Galerie........................................................................................114 7.2.4.6 238 U dans le Bouchon .....................................................................................116 7.2.4.7 Flux du 238 U à travers les limites ...................................................................118

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Table des figures Figure 1 : Une cellule avec les axes de symétrie et d’anti-symétrie.........................................11 Figure 2 : Simplification de la cellule proposée à un quart du domaine initial. ......................11 Figure 3 : Le domaine de calcul simplifié en 3D ......................................................................11 Figure 4 : Numérotation unique afin d’imposer une continuité du maillage ...........................12 Figure 5 : Discrétisation régulière du domaine de calcul (Maillage M3)................................13 Figure 6 : Distribution des charges (maillage M4) ..................................................................17 Figure 7 : Distribution du champ de vitesse de Darcy (m/an) avec les iso-charges, ..............17 Figure 8 : Profils de vitesse en fonction du maillage en X=12.4 et Y=0 .................................18 Figure 9 : Profils de vitesse en fonction du maillage en X= 24 et Y = 0 .................................19 Figure 10 : Distribution de la norme de la vitesse de Darcy (maillage M4)............................20 Figure 11 : Distribution du nombre de Péclet de maille (maillage M4) ..................................21 Figure 12 : Estimation de la concentration en Silice en fonction de pλ ..................................24

Figure 13 : Dissolution des verres en utilisant les deux modèles. ............................................26 Figure 14 : Masse cumulée de Silice dissoute pour un conteneur............................................26 Figure 15 : Concentration en Silice en fonction du temps et de l’espace.................................27 Figure 16 : Masse cumulée de Césium injectée m(t). ...............................................................30 Figure 17 : Concentration en fonction du temps. .....................................................................30 Figure 18 : Variation de Kd0 en fonction du temps. ..................................................................30 Figure 19: Variation de R0 en fonction du temps......................................................................30 Figure 20 : Distribution des concentrations en Césium après 100 années. .............................35 Figure 21 : Distribution des concentrations en Césium après 103 années. ..............................36 Figure 22 :Distribution des concentrations en Césium après 5 103 années. ............................37 Figure 23 :Distribution des concentrations en Césium après 104 années. ...............................38 Figure 24 :Distribution des concentrations en Césium après 105 années. ...............................39 Figure 25 :Distribution des concentrations en Césium après 106 années. ...............................40 Figure 26 : Distribution des concentrations en Césium. ..........................................................41 Figure 27 : Vérification du bilan de masse global sur le domaine en comparant la masse

injectée et la masse transportée........................................................................................42 Figure 28 : Erreur absolue sur le bilan de masse après 106 et 107 années. .............................42 Figure 29 : Erreur relative sur le bilan de masse après 106 et 107 années. .............................42 Figure 30 : Césium injecté à l’interface verre-bentonite..........................................................43 Figure 31 : Césium àr l’interface bentonite-bouchon. .............................................................43 Figure 32 : Césium à l’interface bentonite-Milieu Geologique................................................44 Figure 33 : Masse du césium stockée dans les barrières en bentonite .....................................44 Figure 34 : Erreur relative sur le bilan de masse local (zone bentonite). ................................44 Figure 35 : Césium à l’interface Galerie-bouchon...................................................................45 Figure 36: Césium à l’interface Milieu Géologique – Galerie.................................................45

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Figure 37 : Masse du césium stockée dans la galerie en fonction du temps ............................46 Figure 38 Erreur relative sur le bilan de masse local (Galerie). .............................................46 Figure 39 : Césium à l’interface Milieu Géologique-bouchon.................................................47 Figure 40: Masse du césium stockée dans un bouchon en fonction du temps. .........................47 Figure 41 : Erreur relative sur le bilan de masse local (Bouchon). .........................................47 Figure 42 : Flux du Césium à travers les limites supérieure et inférieure ...............................48 Figure 43: Flux du Césium à travers les limites supérieure et inférieure ................................48 Figure 44 : Flux à travers la limite supérieure calculé par les quatre maillages. ...................49 Figure 45 : Flux cumulé à travers la limite supérieure calculé par les quatre maillages........49 Figure 46 : Distributions des concentrations avec les quatre maillages..................................50 Figure 47 : Distributions des concentrations avec les quatre maillages..................................51 Figure 48 : Oscillation au niveau de la convergence. ..............................................................56 Figure 49 : Distribution des concentrations en 238Pu...............................................................60 Figure 50 : Vérification du bilan de masse global sur le domaine en comparant la masse

injectée et la masse transportée........................................................................................61 Figure 51 : Erreurs absolue et relative sur le bilan de masse. .................................................61 Figure 52 : 238Pu injecté sur l’interface verre-bentonite. .........................................................62 Figure 53 : Masse cumulée à l’interface Bentonite-Milieu Géologique...................................62 Figure 54 : Masse cumulée à l’interface Bentonite-Bouchon...................................................62 Figure 55 : Distribution des concentrations en 242Pu après 100 années..................................65 Figure 56: Distribution des concentrations en 242Pu après 1000 années.................................66 Figure 57: Distribution des concentrations en 242Pu après 5 103 années. ...............................67 Figure 58: Distribution des concentrations en 242Pu après 104 années. ..................................68 Figure 59: Distribution des concentrations en 242Pu après 105 années. ..................................69 Figure 60: Distribution des concentrations en 242Pu après 106 années. ..................................70 Figure 61: Distribution des concentrations en 242Pu................................................................71 Figure 62: Vérification du bilan de masse global sur le domaine en comparant la masse

injectée et la masse transportée........................................................................................72 Figure 63: Erreur relative sur le bilan de masse après 4 106 années. .....................................72 Figure 64: 242Pu injecté à l’interface verre-bentonite. .............................................................73 Figure 65: 242Pu à l’interface bentonite-bouchon. ...................................................................73 Figure 66: 242Pu à l’interface bentonite-Milieu Geologique. ...................................................74 Figure 67: Masse de 242Pu stockée dans les barrières en bentonite ........................................74 Figure 68: Erreur relative sur le bilan de masse local (zone bentonite). .................................75 Figure 69 : 242Pu à l’interface Galerie-bouchon. .....................................................................75 Figure 70 : 242Pu à l’interface Milieu Géologique – Galerie. ..................................................76 Figure 71 : Masse de 242Pu stockée dans la galerie en fonction du temps ..............................76 Figure 72 : 242Pu à l’interface Milieu Géologique-bouchon. ...................................................77 Figure 73 : Masse de 242Pu stockée dans un bouchon en fonction du temps............................77 Figure 74 : Flux du 242Pu à travers les limites supérieure et inférieure ..................................78

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Figure 75 : Flux de 242Pu à travers les limites supérieure et inférieure...................................78 Figure 76: Distribution des concentrations en 234U après 100 années. ...................................81 Figure 77 : Distribution des concentrations en 234U après 1000 années. ................................82 Figure 78 : Distribution des concentrations en 234U après 5 103 années. ................................83 Figure 79 : Distribution des concentrations en 234U après 104 années. ...................................84 Figure 80 : Distribution des concentrations en 234U après 105 années. ...................................85 Figure 81 : Distribution des concentrations en 234U après 106 années. ...................................86 Figure 82: Distribution des concentrations en 234U. ................................................................87 Figure 83: Distribution des concentrations massiques Fk en 234U. ..........................................89 Figure 84 : Masse dissoute et masse précipitée dans le domaine (domaine complet). ............90 Figure 85 :Vérification du bilan de masse global sur le domaine en comparant la masse

injectée, la masse transportée et la masse précipitée.......................................................91 Figure 86 : 234U injecté à l’interface verre-bentonite...............................................................91 Figure 87 : Masse cumulée produite de 238Pu par la filiation radioactive...............................91 Figure 88 :234 U sur l’interface bentonite-bouchon. .................................................................92 Figure 89 : 234 U sur l’interface bentonite-Milieu Geologique. ................................................92 Figure 90 : Masse de 234 U dissoute dans les barrières en bentonite en fonction du temps pour

une alvéole. .......................................................................................................................93 Figure 91 : 234 U sur l’interface Galerie-bouchon....................................................................93 Figure 92 : 234 U sur l’interface Milieu Géologique – Galerie. ................................................94 Figure 93 : Masse de 234 U stockée dans la galerie en fonction du temps ...............................94 Figure 94 : 234 U sur l’interface Milieu Géologique-bouchon. .................................................95 Figure 95 : Masse de 234 U stockée dans un bouchon en fonction du temps.............................95 Figure 96 : Flux de 234 U à travers les limites supérieure et inférieure....................................96 Figure 97 : Flux de 234 U à travers les limites supérieure et inférieure....................................96 Figure 98: Distribution des concentrations en 238U après 100 années. ...................................99 Figure 99: Distribution des concentrations en 238U après 103 années. ..................................100 Figure 100: Distribution des concentrations en 238U après 5 103 années. .............................101 Figure 101 : Distribution des concentrations en 238U après 104 années. ...............................102 Figure 102 : Distribution des concentrations en 238U après 105 années................................103 Figure 103: Distribution des concentrations en 238U après 106 années. ................................104 Figure 104: Distribution des concentrations en 238U. ............................................................105 Figure 105: Distribution des concentrations massiques Fk en 238U. ......................................107 Figure 106 : Masse dissoute et masse précipitée de 238U dans le domaine (domaine complet).

........................................................................................................................................108 Figure 107 :Vérification du bilan de masse global sur le domaine en comparant la masse

injectée, la masse transportée et la masse précipitée.....................................................109 Figure 108 :238 U injecté sur l’interface verre-bentonite. .......................................................109 Figure 109 : Masse cumulée produite par 242Pu par la filiation radioactive.........................110 Figure 110 : 238 U sur l’interface bentonite-bouchon exprimé en [mol /m2 /an]. ..................110

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Figure 111 : Masse cumulée de 238 U sur l’interface bentonite-bouchon ...............................111 Figure 112 : 238 U à l’interface bentonite-Milieu Geologique exprimé en [mol /m2 /an]. .....111 Figure 113 : Masse cumulée de 238 U sur l’interface bentonite-Milieu Geologique...............112 Figure 114 : Masse dissoute de 238 U dissoute dans les barrières en bentonite ....................112 Figure 115 : Masse précipitée de 238 U dans les barrières en bentonite.................................113 Figure 116 :Erreur relative sur un bilan de masse local (zone bentonite). ............................113 Figure 117 : 238 U sur l’interface Galerie-Bouchon exprimé en [mol /m2 /an]......................114 Figure 118 : Masse cumulée de 238 U sur l’interface Galerie-Bouchon .................................114 Figure 119 : 238 U à l’interface Milieu Géologique – Galerie exprimé en [mol /m2 /an]. .....115 Figure 120 : Masse cumulée de 238 U sur l’interface Milieu Géologique – Galerie...............115 Figure 121 : Masse de 238 U stockée dans la galerie en fonction du temps ...........................116 Figure 122 : 238 U sur l’interface Milieu Géologique-bouchon exprimé en [mol /m2 /an]. ...116 Figure 123 : Masse cumulée de 238 U sur l’interface Milieu Géologique – Bouchon.............117 Figure 124 : Masse de 238 U stockée dans un bouchon en fonction du temps.........................117 Figure 125 : Flux de 238 U à travers les limites supérieure et inférieure................................118 Figure 126 : Flux de 238 U à travers les limites supérieure et inférieure................................118

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1 Introduction

L’objectif principal de Couplex 2 est de simuler le comportement des déchets radioactifs dans le champ proche autour du laboratoire souterrain. Les études menées sur la migration des radionucléides tout au long de leur trajet, depuis les conteneurs de stockage jusqu’aux limites du domaine en passant par les barrières artificielles et le milieu géologique, tiennent compte des mécanismes de convection, de dispersion, de diffusion, de précipitation /dissolution, d’adsorption, de décroissance et de la filiation radioactives. Les paramètres et les données utilisés sont représentatives des données réelles.

Les caractéristiques suivantes du problème sont susceptibles de poser des problèmes d’un point de vue numérique :

− Le domaine de calcul est hétérogène avec des forts contrastes de perméabilité ;

− Des conditions aux limites périodiques sont imposées sur les plans verticaux du domaine. La discrétisation spatiale doit être identique pour ces limites afin d’éviter une interpolation pour imposer la continuité des flux ;

− Des modèles classiques sont proposés pour l’hydrodynamique. Le gradient de charge entre les deux plans horizontaux du domaine et la perméabilité faible du milieu géologique créent une vitesse d’écoulement très faible.

− Des conditions aux limites de type Fourier sur l’interface conteneur-bentonite sont imposées ;

− Dans l’équation décrivant le transport du Césium, le facteur de retard dépend de manière non linéaire de la concentration. Un schéma itératif s’impose pour la linéarisation ;

− Afin de tenir compte de la filiation radioactive, les simulations du transfert des isotopes sont effectuées séquentiellement.

− La fonction de précipitation / dissolution des isotopes est réversible et non linéaire.

− Les temps de simulation sont longs avec une très grande précision de calcul.

2 Stratégies résolution numérique

2.1 Méthodes numériques

La méthode utilisée pour la résolution des équations de transport est basée sur une combinaison entre la méthode des Eléments Finis Mixtes Hybrides (EFMH) et la méthode des Eléments Finis Discontinus (EFD). La première méthode est appliquée à la résolution du

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terme dispersif/diffusif de l'équation du transport. La deuxième méthode est utilisée pour approcher le terme convectif de l'équation du transport. L'utilisation de ces deux méthodes préserve le bilan de masse de soluté au niveau de chaque élément et assure la continuité des flux massiques et dispersifs d'un élément à l'autre. Cette approche évite les oscillations numériques qui peuvent être créés si le mécanisme de convection est prédominant. De plus, la diffusion numérique créée est très faible. En outre, des schémas temporels différents peuvent être utilisés pour chaque méthode, ce qui permet d’utiliser des pas de temps différents en fonction du mécanisme prédominant du transport.

Par ailleurs, la précision sur le calcul du champ des vitesses, qui contrôle la propagation du polluant, est un problème crucial. Afin d'assurer une bonne estimation du champ des vitesses, la méthode des EFMH est employée pour résoudre le problème hydrodynamique.

2.1.1 La méthode des EFMH La méthode EFMH utilisée dans notre code de calcul est définie par les fonctions bases de

l’espace de Raviart Thomas de plus bas degré (ordre 0). La loi de Darcy et l’équation de

conservation sont discrétisées séparément. Les avantages qui nous ont poussés à utiliser les

EFMH sont les suivants :

− le bilan de masse est conservé localement au niveau de chaque élément ;

− le calcul simultané des champs de charge et de vitesse avec le même ordre de convergence ;

− la vitesse peut être définie en tous points du domaine ;

− les tenseurs pleins de conductivité hydraulique et de diffusion-dispersion sont facilement manipulés ;

− la possibilité d’utiliser des maillages non structurés en 2D ou 3D ;

− les conditions aux limites de type Fourier peuvent être facilement traitées ;

− le système linéaire à résoudre est symétrique défini positif. La résolution de ce type de système est très efficace avec la méthode des gradients conjugués préconditionnés.

Les inconvénients des EFMH sont :

− le nombre d’inconnus est relativement grand (une inconnue par facette) ;

− le schéma est non monotone.

2.1.2 La méthode des EFD

Cette méthode est bien adaptée à la résolution des équations de type hyperbolique. Elle consiste à approcher la solution par des fonctions polynomiales discontinues par morceaux. Les flux numériques convectifs sont obtenus en résolvant un problème de Riemann aux points

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de discontinuité. Cette méthode est stabilisée par des limiteurs de pentes ce qui permet de redistribuer la masse dans chaque élément afin d’éviter les oscillations non physiques. Un schéma de Runge-Kutta d’ordre deux est utilisé pour la discrétisation temporelle. Ce schéma explicite permet de diminuer la dispersion numérique.

Les avantages principaux de cette méthodes sont les suivants :

− la méthode des EFD associée aux limiteurs de pentes est à variation totale diminuante (TVD) ;

− elle préserve la masse localement ;

− les fronts et les discontinuités sont bien capturés sans créer d’oscillations non-physiques;

− elle présente une faible dispersion numérique ;

− l’ordre d’approximation en temps et en espace peut facilement être augmenté avec la possibilité d’utiliser des maillages non structurés en 2D ou 3D ;

− tous les calculs sont faits localement sans avoir à résoudre un système linéaire global ;

D’autre part, on peut signaler les inconvénients suivants :

− le schéma explicite en temps impose un strict respect du critère de Courant (CFL≤1) ;

− afin de stabiliser la solution, un problème de minimisation s’impose sur chaque élément.

2.2 Simplification du domaine de calcul

Le domaine d'étude proposé est constitué par une cellule élémentaire qui contient deux alvéoles et une galerie attenante. Des conditions aux limites périodiques sont envisagées et traduisent l’influence des cellules voisines (Figure 1). D’autre part, le domaine de calcul peut être réduit car :

− les deux plans verticaux passant par les alvéoles dans le sens longitudinal sont des plans de symétrie. Des conditions aux limites de type Neumann avec des flux nuls peuvent être imposées sur ces plans.

− Les deux points indiquées dans la figure 1 sont des centres de symétrie. Des conditions aux limites périodiques sont imposées sur les deux faces horizontales selon la figure 2.

Le domaine réduit consiste en un quart de galerie, une demie alvéole et un quart du milieu géologique (figures 2,3 ).

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Figure 1 : Une cellule avec les axes de symétrie et d’anti-symétrie.

Figure 2 : Simplification de la cellule

proposée à un quart du domaine initial.

Axes d’anti-symétrie Axes de symétrie Symétrie centrale

flux nul

20

40

60

80

100

Z

0

24.8

49.6

X

4.513.5

Y

XY

Z

20

40

60

80

100

Z

0

24.8

X

4.5Y

XY

Z

Figure 3 : Le domaine de calcul simplifié en 3D

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2.3 Discrétisation spatiale du domaine

La discrétisation du domaine est effectuée par des mailles parallélépipédiques. Les maillages utilisés sont réguliers. De plus, ils conservent les symétries du domaine afin d’être adaptés aux conditions aux limites périodiques. Ces conditions aux limites périodiques sont traduites en imposant une continuité virtuelle du maillage. Autrement dit, une numérotation unique est effectuée sur les nœuds et les facettes qui sont virtuellement voisins (figure 4). Cette technique permet donc d’avoir une continuité naturelle de la variable d’état et des flux associés.

n 1n 1 n 2 n 2f1 f1

Figure 4 : Numérotation unique afin d’imposer une continuité du maillage

La zone du conteneur en verre n’est pas maillée. Elle est considérée comme un trou dans le domaine. La forme type des mailles est présentée sur la figure 5. Quatre maillages ont été utilisés pour vérifier la précision de la solution obtenue. Leurs caractéristiques sont présentées dans le tableau 1.

Maillage Nombre

de mailles Nombre

de nœuds Nombre de faces

Taille moyenne des mailles en X

Taille moyenne des mailles en Y

Taille moyenne des mailles en Z

M1 9287 10912 29105 0.83m 0.9m 3.23m M2 15287 17732 47705 0.83m 0.9m 1.89m M3 28174 32383 87657 0.83m 0.9m 1.1m M4 74408 81206 228174 0.56m 0.5m 1.06m

Tableau 1 : Caractéristiques des maillages.

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1

Z

X Y

Z

Figure 5 :

0

20

40

60

80

00

0

12.4

24.8

X

4.5Y

Discrétisation régulière du domaine de calcul (Maillage M3).

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Résultats Numériques pour

l’Hydrodynamique

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3 Résolution de l’hydrodynamique Les modèles mathématiques proposés pour l’hydrodynamique sont des modèles classiques. La

méthode des EFMH est employée pour résoudre le problème.

Afin de minimiser les erreurs sur les champs de vitesse à cause des erreurs d’arrondi, le calcul

est fait en quadruple précision. La tolérance imposée pour la convergence des gradients

conjugués est de 10-30. L’erreur maximale obtenue sur le bilan en eau à l’échelle de la maille

est de l’ordre de 10-24 .

2410max −

=∇∫ ∑

K KK

fluxu

Ce critère permet d’évaluer la précision de calcul obtenue sur le flux au niveau de chaque maille.

La distribution en charge sous forme d’iso-lignes est présentée en figure 6. On trouve une distribution presque linéaire dans le domaine sauf au voisinage du dépôt. Les résultats obtenus par les deux maillages M3 et M4 sont identiques.

Etant donné que la vitesse de Darcy est toujours perpendiculaire aux iso-lignes des charges, la vitesse est donc presque verticale dans le domaine. Le conteneur en verre étant considéré comme imperméable, l’écoulement contourne cet obstacle. Une vue en 2D des champs de vitesse et de charge autour du dépôt est donnée sur la figure 7. Nous remarquons une vitesse relativement forte dans la galerie qui est causée par la conductivité hydraulique élevée de cette zone.

Comme précisé précédemment, la méthode des EFMH permet de calculer la vitesse en chaque point du domaine. En effet, le vecteur vitesse en un point x0 dans une maille K est défini par les flux qE à travers les facettes E de cette maille et les vecteurs de base de l’espace de Raviart-Thomas Eωr sur x0. Autrement dit,

∑∂⊂

=KE

EE xqxu )()( 00 ωrr

Afin d’évaluer la précision du calcul de l’hydrodynamique en fonction des maillages, nous avons calculé la vitesse de Darcy sur deux colonnes verticales. La première colonne passe par le conteneur en verre selon les coordonnées (X=12, Y=0.2). La deuxième colonne passe par la

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galerie selon les coordonnées (X=24, Y=0.2). Les vecteurs vitesse sont calculés sur une cinquantaine de points distribués uniformément sur ces colonnes. Les profils de vitesse (les trois composantes selon l’axe de X, Y et Z) pour la première et la deuxième colonne sont présentés respectivement en figures 8 et 9. Ces figures montrent que :

− les résultats obtenus par les maillages M3 et M4 sont visuellement identiques ;

− la composante de la vitesse selon l’axe Z (Vz) diminue en passant par le conteneur et atteint son maximum au niveau de la galerie ;

− le changement de signe des composantes de vitesse selon les axes X et Y en passant par la galerie ou bien par le conteneur est dû au contournement des colis.

La norme de la vitesse de Darcy est représentée sur la figure 10. Cette figure met en évidence les vitesses élevées dans la galerie et autour du conteneur en verre.

Une première analyse du transport de soluté a été réalisée à partir du calcul du nombre de Péclet de maille défini par :

Duzyx

Pe),,max( ∆∆∆

=

( 1 )

avec u , la norme de la vitesse de Darcy et D , la norme du tenseur de dispersion définie par la plus grande valeur propre. La distribution des nombres de Péclet montre bien l’effet du maillage et du champ de vitesse (figure 11). Cette analyse a été conduite pour l’étude de la migration de l’Uranium. Des résultats similaires sont obtenus aussi pour les autres éléments. La valeur maximale du nombre de Péclet (10-3) montre que la diffusion est le mécanisme dominant pour le problème de transport.

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0

20

40

60

80

100

Z

0

12.4

24.8

X

04.5Y

Y X

Z

47.044.241.338.535.632.829.927.124.221.418.515.712.810.07.14.31.4

012.424.8 X0

20

40

60

80

100

Z

X Y

Z

47.044.241.338.535.632.829.927.124.221.418.515.712.810.07.14.31.4

Vue 3D du domaine. Vue selon un plan vertical en Y=0.

Figure 6 : Distribution des charges (maillage M4)

40

45

50

55

60

Z

Y X

Z

Zoom autour du dépôt (Y=0)

Figure 7 : Distribution du champ de vitesse de Darcy (m/an) avec les iso-charges, (maillage M3).

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0 20 40 60 80 1000.0

2.0x10-7

4.0x10-7

6.0x10-7

8.0x10-7

1.0x10-6

1.2x10-6

1.4x10-6

1.6x10-6

Vz (

m/a

n )

Côté (m)

Maillage M1 Maillage M2 Maillage M3 Maillage M4

30 35 40 45 50 55 60 65 70

1.4x10-6

1.5x10-6

1.6x10-6

Vz (

m/a

n )

Côté (m)

Maillage M1 Maillage M2 Maillage M3 Maillage M4

Profil de la composante Vz en X=12.4 et Y=0

0 20 40 60 80 100-2.0x10-8

-1.0x10-8

0.0

1.0x10-8

2.0x10-8

Vy (m

/an)

Côté (m)

Maillage M1 Maillage M2 Maillage M3 Maillage M4

40 45 50 55 60-2.0x10-8

-1.0x10-8

0.0

1.0x10-8

2.0x10-8Vy

(m/a

n)

Côté (m)

Maillage M1 Maillage M2 Maillage M3 Maillage M4

Profil de la composante Vy en X=12.4 et Y=0

0 20 40 60 80 100-6.0x10-8

-4.0x10-8

-2.0x10-8

0.0

2.0x10-8

4.0x10-8

6.0x10-8

Vx (m

/an)

Côté (m)

Maillage M1 Maillage M2 Maillage M3 Maillage M4

30 35 40 45 50 55 60 65 70-6.0x10-8

-4.0x10-8

-2.0x10-8

0.0

2.0x10-8

4.0x10-8

6.0x10-8

Vx (m

/an)

Côté (m)

Maillage M1 Maillage M2 Maillage M3 Maillage M4

Profil de la composante Vx en X=12.4 et Y=0

Figure 8 : Profils de vitesse en fonction du maillage en X=12.4 et Y=0 .

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0 20 40 60 80 1001.5x10-6

1.8x10-6

2.1x10-6

2.4x10-6

2.7x10-6

3.0x10-6

3.3x10-6

3.6x10-6Vz

( m

/an

)

Côté (m)

Maillage M1 Maillage M2 Maillage M3 Maillage M4

40 45 50 55 601.5x10-6

1.8x10-6

2.1x10-6

2.4x10-6

2.7x10-6

3.0x10-6

3.3x10-6

3.6x10-6

Vz (

m/a

n )

Côté (m)

Maillage M1 Maillage M2 Maillage M3 Maillage M4

Profil de la composante Vz en X= 24 et Y = 0

0 20 40 60 80 100-6.0x10-11

-4.0x10-11

-2.0x10-11

0.0

2.0x10-11

4.0x10-11

6.0x10-11

Vy (m

/an)

Côté (m)

Maillage M1 Maillage M2 Maillage M3 Maillage M4

35 40 45 50 55 60 65-6.0x10-11

-4.0x10-11

-2.0x10-11

0.0

2.0x10-11

4.0x10-11

6.0x10-11

Vy (m

/an)

Côté (m)

Maillage M1 Maillage M2 Maillage M3 Maillage M4

Profil de la composante Vy en X= 24 et Y = 0

0 20 40 60 80 100-8.0x10-7

-6.0x10-7

-4.0x10-7

-2.0x10-7

0.0

2.0x10-7

4.0x10-7

6.0x10-7

8.0x10-7

Vx (m

/an)

Côté (m)

Maillage M1 Maillage M2 Maillage M3 Maillage M4

40 60-8.0x10-7

-6.0x10-7

-4.0x10-7

-2.0x10-7

0.0

2.0x10-7

4.0x10-7

6.0x10-7

8.0x10-7

Vx (m

/an)

Côté (m)

Maillage M1 Maillage M2 Maillage M3 Maillage M4

Profil de la composante Vx en X= 24 et Y = 0

Figure 9 : Profils de vitesse en fonction du maillage en X= 24 et Y = 0 .

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Y0

25

50

75

100

Z

0 12.4 24.8X

Y X

Z

3.8E-063.5E-063.2E-062.8E-062.5E-062.2E-061.9E-061.6E-061.6E-061.6E-061.6E-061.6E-061.4E-061.0E-067.1E-073.9E-07

Vue 3D du domaine de calcul. Vue selon un plan vertical enY=0

X

XY

Z

3 .8 E - 0 63 .5 E - 0 63 .2 E - 0 62 .8 E - 0 62 .5 E - 0 62 .2 E - 0 61 .9 E - 0 61 .6 E - 0 61 .6 E - 0 61 .6 E - 0 61 .6 E - 0 61 .6 E - 0 61 .4 E - 0 61 .0 E - 0 67 .1 E - 0 73 .9 E - 0 7

X

X

YZ

3.8E-063.5E-063.2E-062.8E-062.5E-062.2E-061.9E-061.6E-061.6E-061.6E-061.6E-061.6E-061.4E-061.0E-067.1E-073.9E-07

Vue selon un plan vertical en X=24.8 Vue selon un plan horizontal en Z=50

Figure 10 : Distribution de la norme de la vitesse de Darcy (maillage M4).

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Y0

25

50

75

100

Z

0 12.4 24.8

Y X

Z

2.8E-032.6E-032.4E-032.3E-032.3E-032.3E-032.3E-032.1E-031.9E-031.7E-031.5E-031.3E-031.2E-039.8E-048.0E-046.1E-044.3E-042.5E-046.1E-05

Vue en 3D Vue selon un plan vertical enY=0

Figure 11 : Distribution du nombre de Péclet de maille (maillage M4)

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Transport des Radionucléides

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4 Transport de la Silice

Le transport de la silice est décrit par l’équation de type convection-diffusion-réaction suivante :

C\*)1()( RsurSCCL

tCR

p

s

p

ppss

ss −=+

∂∂

λν

ρφ

( 2 )

Le facteur de retard Rs est donné par :

dssols KRφ

φρ −+= 11

avec :

− φ: la porosité [-];

− ρsol : la masse volumique du phase solide [M/L3];

− Kds : le coefficient de distribution [L3/M];

− ρp : la concentration de précipitation (4.2 104 mol/m3) ;

− νp : la vitesse de précipitation (6 10-9 m/an) ;

− λp : l’inverse de la surface spécifique (comprise entre 8 10-10 et 10-3 m) ;

− Sp : la solubilité de la phase précipitée (5.4 10-1 mol/m3);

− ( )s sL C : l’opérateur de dispersion-convection.

Deux modèles sont proposés pour la dissolution des verres : M1 ) Ce modèle complet suit une loi cinétique du premier ordre avec une condition aux limites de type Fourier. L'interface verre-bentonite est supposée ne pas être modifiée.

CSCnCD

m

smmss ∂

−=∇− sur1)( νρr

( 3 )

où :

− νm : la vitesse initiale de précipitation (1.5 10-5 m/an) ;

− ρm : la concentration disponible qui peut être dissoute dans la matrice [mol/m3];

− Sm : la concentration maximale (concentration à saturation) de la silice (8.2 10-1 mol/ m3) ;

M2 ) Le modèle simplifié suppose un flux constant à l’interface verre-bentonite. Des conditions aux limites de type Neumann sont donc imposées sur ∂C.

23

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CnCD ss ∂=∇− sur)( τr ( 4 )

avec τ = 10-2 mol/ m2 /an .

4.1 Calcul préliminaire

Le but de ces calculs est de vérifier la cohérence entre les deux modèles décrivant la dissolution des verres.

Parce que le tenseur de diffusion-dispersion et la vitesse de Darcy ont des valeurs numériques très petites, l’opérateur du transport dans l’équation ( 2 ) est supposé négligeable pour un temps de simulation petit. La solution de l’équation ( 2 ) qui représente la concentration de la silice dissoute sans prendre en compte la masse transportée est :

)( sCL

−−+= t

RSEXPSCSC

spp

pppps φλ

νρ)( 0

( 5 )

En utilisant les paramètres physiques du milieu géologique pour la porosité φ et le facteur de retard Rs avec les valeurs données pour l’inverse de la surface spécifique pλ , la concentration en silice donnée par l’équation ( 5 ) atteint très rapidement la concentration de saturation ( ) dans le domaine quelle que soit la valeur de 3mol/m54.0=pS pλ (figure 12).

0 1 2 3 4 5

0.099

0.2

0.3

0.4

0.5

0.54

Temps (années)

Con

cent

ratio

n ( m

ol /

m 3 )

λp= 10-3 m

λp= 8 10-10 m

Figure 12 : Estimation de la concentration en Silice en fonction de pλ .

En utilisant cette concentration pour estimer le flux de verre dissous donné par le premier modèle ( 3 ), on obtient :

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ans4pour1015.211)( 2 >≈

−≈

−=∇− − t

SS

SCnCD

m

pmm

m

smmss νρνρr

( 6 )

Le flux de verre dissous ( τ = 10-2 mol/ m2 /an ) donné par le modèle simplifié ( 4 ) est sous-estimé. Les estimations du temps de la dissolution totale des verres obtenues d’après les deux modèles proposés sont (tableau 1) :

(interface verre-bentonite = 49.86 m2, masse des verres = 45.5868 103 mol) Modèle de dissolution

Flux (mol/m2/an)

Flux (mol/an) pour un conteneur

Temps de la dissolution totale (années)

M1 2.15 10-2 1.07 ~ 42.6 103 M2 10-2 0.4986 ~ 91.4 103

Tableau 2 : Estimation du temps de la dissolution totale des verres ( pour une alvéole ) en utilisant les deux modèles.

4.2 Calcul numérique

L’équation du transport de la silice est approchée en utilisant la technique de la séparation d’opérateur présentée antérieurement. Les deux modèles proposés sur l’interface verre-bentonite sont utilisés. En ce qui concerne le premier modèle complet M1, le temps dans l’équation ( 3 ) est discrétisé en employant la θ-méthode.

CS

CnCDm

ns

mmnss ∂

−=∇− sur1)(

θθ νρr

( 7 )

avec,

10)1( 1 ≤≤−+= − θθθθ ns

ns

ns CCC

( 8 )

La valeur de θ permet de choisir un schéma temporel implicite, explicite ou un schéma de Crank-Nicholson. Etant donné que le flux sur l’interface verre-bentonite représente uniquement un flux dispersif, l’équation ( 7 ) est donc traitée par la méthode des EFMH avec la partie du transport diffusif de l’équation ( 2 ).

Le flux et le temps nécessaire pour la dissolution totale des verres pour une alvéole sont présentés sur la figure 13. Les deux modèles M1 et M2 sont pris en compte.

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0 1x104 2x104 3x104 4x104 5x104 6x104 7x104 8x104 9x104 1x105

0.0000.0050.0100.0150.0200.0250.0300.0350.0400.0450.0500.0550.060

Silic

e ( m

ol /

m2 /

an )

Temps ( années )

Modèle M1 Modèle M2

Figure 13 : Dissolution des verres en utilisant les deux modèles.

En employant le modèle M1, les verres se dissolvent avec un flux presque constant (2.15 10-2 mol/m2/an) pendant 42450 années. D’autre part, le flux imposé par le deuxième modèle est sous-estimé et donc les verres sont totalement dissous qu’après 91400 années. Ces calculs sont cohérents avec les estimations données dans le tableau 1.

La masse dissoute cumulée de la silice en fonction du temps pour une alvéole selon les deux modèles est présentée en figure 14. La distribution des concentrations en silice et l’évolution des concentrations autour du dépôt sont présentées sur la figure 15.

(La valeur choisie pour l’inverse de la surface spécifique est λp= 8 10-10 m avec le modèle M1.)

0 1x104 2x104 3x104 4x104 5x104 6x104 7x104 8x104 9x104 1x1050.0

5.0x103

1.0x104

1.5x104

2.0x104

2.5x104

3.0x104

3.5x104

4.0x104

4.5x104

5.0x104

Silic

e ( m

ol )

Temps (années)

Modèle M1 Modèle M2

Figure 14 : Masse cumulée de Silice dissoute pour un conteneur.

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0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x1060.0

0.1

0.2

0.3

0.4

0.5

0.6

Silic

e ( m

ol /

m3 )

Temps (années)0

20

40

60

80

100

Z

0 12.4 24.8x

Y X

Z

Conc mol/m35.4E-015.0E-014.7E-014.3E-014.0E-013.6E-013.3E-012.9E-012.5E-012.2E-011.8E-011.5E-011.1E-017.5E-023.9E-020.0E+00

Concentration autour du dépôt en fonction du

temps Vue selon un plan vertical en y=0, (Maillage M4, Temps=100 années)

Figure 15 : Concentration en Silice en fonction du temps et de l’espace.

5 Conditions aux limites

Etant donnée que la dissolution du verre génère les émissions de radionucléides et contrôle leurs relâchements à l’interface verre-bentonite, les conditions aux limites de type Fourier sur l’interface verre-bentonite (modèle complet) seront utilisées. Tenir compte de la décroissance radioactive des nucléides mène à des conditions aux limites sur l’interface verre-bentonite ∂C avec des coefficients dépendant du temps :

[ ] 2,1,0,1,2)()()( 0 −−=∇=∇ knCDN

tNnCD sss

kkk

rr

( 9 )

− est le nombre initial de moles de la Silice. 0sN

− Nk(t) représente le nombre de moles de l'élément correspondant au temps t. L'expression de Nk(t) est donnée par :

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−−=

++−

=−

−−

−−

− 2,1,)(

000 keNNeNtN

t

kk

kkk

t

kk

kk

kkk λλ

λλλ

λλλ

=− 2,1,0,0 keN t

kkλ

( 10 )

où k est l’indice associé à chaque élément.

6 Transport du Césium

Le transport du Césium (indice k = 0) est décrit par une équation de type convection- diffusion-réaction avec un terme de décroissance radioactive. Les hypothèses suivantes sont émises :

− l’adsorption suit une isotherme de Langmuir ;

− la limite de solubilité est suffisamment élevée pour que le Césium ne précipite pas ;

− le Césium se déplace indépendamment des autres radionucléides.

L’équation de transport est donc donnée par :

C\*0)()(00000

00 RsurCRCLtCR =++

∂∂ λφφ

( 11 )

− λ0 : constante de décroissance radioactive [T-1] ;

− R0 : coefficient de retard. Celui-ci traduit le phénomène d’adsorption par une relation non linéaire avec la concentration en 138Cs :

0011 dsol KR

φφρ −+=

( 12 )

Le coefficient de distribution Kd0 est donné par :

00 1 C

CECKd κκ+

=

( 13 )

où,

− κ est une constante (15 10-2 m3/mol) ;

− CEC est la capacité d’échange cationique (0.8 mol/kg).

Les conditions aux limites utilisées à l’interface verre-bentonite sont celles décrites par l’équation ( 9 ).

28

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6.1 Calcul préliminaire

La principale difficulté pour résoudre l’équation décrivant le transport du Césium est la non-linéarité du facteur de retard R0 . Avant de présenter la technique de la résolution, nous allons donner une estimation de cette non-linéarité en étudiant la variation de R0 en fonction de C0. Le relâchement du Césium est traduit par les conditions aux limites données par l’équation ( 9 ). On définit la fonction f(t) par :

0)()()( 0 == ktN

tNStfs

k τ

( 14 )

avec

− S : la surface de l’interface verre-bentonine pour une alvéole (49.86 m2) .

− τ : le débit de la Silice dissoute.

[ ] <

≈∇−=−

sinon0si//1015.2)()(

22s

ssTtanmmolnCDt rτ

où est le temps de dissolution totale des verres déjà calculé. ansTs3105.42=

f(t) est une fonction source [mol/an] qui décrit l’injection du Césium dans le domaine. Afin de tenir compte de la décroissance radioactive du Césium, la masse cumulée m(t) injectée dans le domaine est donnée par la convolution des fonction f(t) et g(t) telle que :

ξξξ d)()())(()(0∫ −=∗= tgftgftmt

( 15 )

avec ( )tEXPtg kλ−=)( .

La masse cumulée m(t) donnée par l’équation ( 15 ) est présentée sur la figure 16. Afin d’avoir une estimation de la variation de R0, nous supposons que la migration du Césium ne dépasse pas les frontières de l’alvéole pendant toute la duré de la simulation.

29

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Figure 16 : Masse cumulée de Césium injectée

m(t). Figure 17 : Concentration en fonction du

temps.

Bien que cette supposition ne soit pas très réaliste, elle permet d’avoir une estimation maximale de la concentration en Césium dans l’alvéole (figure 17). Le coefficient de distribution Kd0 et le facteur de retard R0 varient en fonction du temps (figures 18 et 19, respectivement). La non-linéarité de R0 selon la concentration en Césium n’est donc pas très forte.

Figure 18 : Variation de Kd0 en fonction du temps.

Figure 19: Variation de R0 en fonction du temps.

6.2 Linéarisation par la méthode de Picard

En utilisant la technique de la séparation d’opérateur, l’équation décrivant le transport du Césium ( 11 ) est approchée en résolvant successivement le mécanisme d’advection et celui de la dispersion:

30

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),()(

0,00 CtA

tCR adv =∂

∂φ

( 16 )

),()(

0,00 CtB

tCR dis =∂

∂φ

( 17 )

avec et ).(),( 00 uCCtA −∇= 000000 ).(),( CRCDCtB λφ−∇∇=

La partie de l’advection ( 16 ) est résolue d’abord par la méthode des EFD. Dans notre code de calcul, une méthode explicite de Runge-Kutta d’ordre 2 est utilisée pour discrétiser le temps. Par contre, pour des raisons de simplification, on se limite à un schéma d’Euler explicite. D’autre part, la partie de la dispersion ( 17 ) est approchée par la méthode des EFMH avec le schéma d’Euler implicite en temps. L’équation ( 11 ) est donc résolue en couplant les deux équations ( 16 ) et ( 17 ) selon la façon suivante :

=

∆−

=

++

++

+

),( 101

,0,01

01

0

1,0,0

nn

ndis

ndis

nn

nadv

ndis

CtBt

CRCR

CC

φ

=

∆−++

),( 000

1,0

1,0 n

n

nnnadv

nadv CtA

tCRCR

φ

( 18 )

où . )( 00nn CRR =

Etant donné que le facteur de retard R0 dépend non linéairement de la concentration C0, la méthode de Picard (Point fixe) est utilisée pour linéariser le système ( 18 ). Cette technique conduit à faire un certain nombre d’itérations successives à chaque pas de temps. Le système ( 18 ) linéarisé s’écrit :

=

∆−

=

+++

+++

++

),( 1,101

,,0

,,0

1,10

,10

1,1,0

,,0

knn

kndis

kndis

knkn

knadv

kndis

CtBt

CRCR

CC

φ

=

∆−+++

),( ,0

,0

,0

1,1,0

,1,0 kn

n

knknknadv

knadv CtA

tCRCR

φ

( 19 )

31

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où k indique le compteur des itérations.

Le test de convergence est donné par :

21,1

02,1

01,1

0+++++ +<− kn

baknkn CCC εε ( 20 )

Avec εa est εb sont des critères absolu et relatif.

Dû à la faible non linéarité du facteur de retard R0 dans l’alvéole et au fait que R0 est constant dans les autres zones du domaine, la méthode de Picard converge très vite ( 3 à 5 itérations avec εa=10-16 et εb=10-12 ).

6.3 Résultats numériques

Les résultats de la migration du Césium sont présentés sur les figures 20 à 47. Les distributions de concentration sont présentées sur les figures 20-26 aux temps 102, 103, 5 103, 104 , 105 , 106, 5 106 et 107 années.

Une comparaison entre la masse injectée m(t) donnée par l’équation ( 15 ) et la masse transportée en prenant en compte la décroissance radioactive et les pertes aux limites (masse sortie par les limites inférieure et supérieure) est présentée sur la figure 27. Cette comparaison nous permet de vérifier le bilan de masse à chaque instant : la masse injectée doit être toujours égale à la masse transportée dans le domaine auxquelles sont ajoutées les pertes aux limites. Le bilan de masse global présenté sur les figures 27-29 montre que notre schéma préserve la masse. L’erreur relative obtenue est très faible, elle est d’ordre 10-5 après 107 années. Cette erreur représente l’erreur cumulée sur tous les pas de temps.

Sur la figure 30, nous présentons le flux du Césium injecté sur l’interface verre-bentonite en utilisant toujours le modèle complet.

Barrières de Bentonite

Le flux aux interfaces Bentonite-Bouchon1 et Bentonite-Milieu Géologique pour une alvéole sont présentés sur les figures 31 et 32, respectivement. La masse du Césium stockée dans la zone de bentonite en fonction du temps pour une alvéole est présentée sur la figure 33. Ces résultats nous permettent en plus de vérifier l’erreur sur le bilan de masse local dans la zone de bentonite (figure 34).

1 Ce flux désigne la masse qui traverse la zone de bentonite vers la zone du bouchon.

32

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Galerie

Le flux aux interfaces Galerie-Bentonite et Milieu Géologique-Galerie sont présentés sur les figures 35 et 36, respectivement. Sur la figure 37, la masse du Césium stockée dans la galerie en fonction du temps est présentée. L’erreur sur le bilan de masse local dans la galerie est présentée sur la figure 38.

Bouchon

Le flux à l’interface Milieu Géologique-Bouchon est donné sur la figure 39. La masse stockée en fonction du temps et l’erreur relative sur le bilan de masse pour un bouchon sont présentées sur les figures 40 et 41, respectivement.

Flux aux limites

Les flux du Césium à travers les limites supérieure et inférieure après 106 et 107 années sont présentés sur les figures 42 et 43. Le petit écart entre le flux à travers le toit et la base du domaine est dû à la convection.

Effet du maillage

Tous les résultats présentés sont obtenus en utilisant le maillage le plus fin M4. L’effet du maillage est mis en évidence aux figures 44-47. La convergence de la discrétisation spatiale est vérifiée en comparant les flux aux limites et les distributions des concentrations obtenus par les différents maillages affinés. Les résultats des flux aux limites obtenus en utilisant les quatre maillages sont très proches (figures 44 et 45). Une autre analyse est aussi menée sur les distributions des concentrations sur les figures 46 et 47.

33

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Résultats Numériques

Transport du Césium

34

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6.3.1 Distributions des concentrations en Césium (Maillage M4) :

Domaine en 3D Vue selon un plan vertical en Y=0

Figure 20 : Distribution des concentrations en Césium après 100 années.

35

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Domaine en 3D.

Vue selon un plan horizontal en Z=50. Vue selon un plan vertical en Y=0.

Figure 21 : Distribution des concentrations en Césium après 103 années.

36

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Domaine en 3D. Vue selon un plan vertical en Y=0.

Vue selon un plan horizontal en Z=50. Vue selon un plan vertical en X=24.8.

Figure 22 :Distribution des concentrations en Césium après 5 103 années.

37

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Domaine en 3D. Vue selon un plan vertical en Y=0.

Vue selon un plan horizontal en Z=50. Vue selon un plan vertical en X=24.8.

Figure 23 :Distribution des concentrations en Césium après 104 années.

38

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Domaine en 3D. Vue selon un plan vertical en Y=0.

Vue selon un plan horizontal en Z=50. Vue selon un plan vertical en X=24.8.

Figure 24 :Distribution des concentrations en Césium après 105 années.

39

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Domaine en 3D. Vue selon un plan vertical en Y=0.

Vue selon un plan horizontal en Z=50. Vue selon un plan vertical en X=24.8.

Figure 25 :Distribution des concentrations en Césium après 106 années.

40

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Après 5 106 années. Après 107 années.

Figure 26 : Distribution des concentrations en Césium.

41

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0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0

10

20

30

40

50

60

70

80

Cés

ium

( m

ol )

Temps ( années )

Masse dans le domaine Masse dans le domaine et pertes aux limites Masse injectée

0 1x106 2x106 3x106 4x106 5x106 6x106 7x106 8x106 9x106 1x107

0

10

20

30

40

50

60

70

80

Cés

ium

( m

ol )

Temps ( années )

Masse dans le domaine Masse dans le domaine et pertes aux limites Masse injectée

Figure 27 : Vérification du bilan de masse global sur le domaine en comparant la masse

injectée et la masse transportée.

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

2.0x10-4

4.0x10-4

6.0x10-4

8.0x10-4

Erre

ur a

bsol

ue (

mol

)

Temps ( années )

0.0 2.0x106 4.0x106 6.0x106 8.0x106 1.0x107

0.0

5.0x10-4

1.0x10-3

1.5x10-3

2.0x10-3

Erre

ur a

bsol

ue (

mol

)

Temps ( années )

Figure 28 : Erreur absolue sur le bilan de masse après 106 et 107 années.

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.00

3.10x10-6

6.20x10-6

9.30x10-6

1.24x10-5

Erre

ur re

lativ

e

Temps ( années )

0.0 2.0x106 4.0x106 6.0x106 8.0x106 1.0x107

0.0

8.0x10-6

1.6x10-5

2.4x10-5

3.2x10-5

4.0x10-5

Erre

ur re

lativ

e

Temps ( années )

Figure 29 : Erreur relative sur le bilan de masse après 106 et 107 années.

42

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0 10000 20000 30000 40000 50000 600000.0

4.0x10-6

8.0x10-6

1.2x10-5

1.6x10-5

2.0x10-5

Cés

ium

( m

ol /

an /

m 2 )

Temps ( années )

0 10000 20000 30000 40000 50000 600000.0

0.1

0.2

0.3

0.4

Cés

ium

( m

ol /

m 2 )

Temps ( années )

Flux en [mol /an / m2]. Flux cumulé en [mol / m2].

Figure 30 : Césium injecté à l’interface verre-bentonite.

6.3.2 Césium dans les barrières de bentonite:

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

3.0x10-7

6.0x10-7

9.0x10-7

1.2x10-6

1.5x10-6

1.8x10-6

Bent

onite

=>

Bouc

hon

( mol

/ m

2 / a

n )

Temps ( années )

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

1.2

Bent

onite

=>

Bouc

hon

( mol

)

Temps ( années )

Flux en [mol /m2 /an ]. Masse cumulée en fonction du temps

(calcul pour une alvéole).

Figure 31 : Césium àr l’interface bentonite-bouchon.

43

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0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

2.0x10-4

4.0x10-4

6.0x10-4

8.0x10-4

1.0x10-3Be

nton

ite =

> M

ilieu

Geo

( m

ol /

m2 /

an )

Temps ( années )

Flux en [mol /m2 /an ].

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0

5

10

15

20

25

30

35

Bent

onite

=>

Milie

u G

eo (

mol

)

Temps ( années )

Masse cumulé pour une alvéole.

Figure 32 : Césium à l’interface bentonite-Milieu Geologique.

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0

5

10

15

20

25

30

35

40

Bent

onite

( m

ol )

Temps ( années )

Figure 33 : Masse du césium stockée dans les barrières en bentonite

en fonction du temps pour une alvéole.

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

2.0x10-6

4.0x10-6

6.0x10-6

8.0x10-6

1.0x10-5

1.2x10-5

Erre

ur re

lativ

e

Temps ( années )

Figure 34 : Erreur relative sur le bilan de masse local (zone bentonite).

44

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6.3.3 Césium dans la Galerie :

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106-5.0x10-8

0.0

5.0x10-8

1.0x10-7

1.5x10-7

2.0x10-7

2.5x10-7

3.0x10-7

Gal

erie

=>

Bouc

hon

(mol

/ m

2 / an

)

Temps ( années )

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.00

0.05

0.10

0.15

0.20

0.25

0.30

Gal

erie

=>

Bouc

hon

( mol

)Temps ( années )

Flux en [mol /m2 /an ]. Masse cumulé en fonction du temps

(calcul pour une alvéole).

Figure 35 : Césium à l’interface Galerie-bouchon.

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106-5.0x10-9

0.0

5.0x10-9

1.0x10-8

1.5x10-8

2.0x10-8

Milie

u G

eo =

> G

aler

ie (

mol

/ m

2 / an

)

Temps ( années )

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

Milie

u G

eo =

> G

aler

ie (

mol

)

Temps ( années )

Flux en [mol /m2 /an ]. Masse cumulé en fonction du temps

(calcul avec deux alvéoles).

Figure 36: Césium à l’interface Milieu Géologique – Galerie.

45

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0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

0.1

0.2

0.3

0.4

Gal

erie

( m

ol )

Temps ( années )

Figure 37 : Masse du césium stockée dans la galerie en fonction du temps

(domaine avec deux alvéoles).

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x1060.00

1.50x10-6

3.00x10-6

4.50x10-6

6.00x10-6

Erre

ur re

lativ

e

Temps ( années )

Figure 38 Erreur relative sur le bilan de masse local (Galerie).

46

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6.3.4 Césium dans le Bouchon :

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106-5.0x10-8

0.0

5.0x10-8

1.0x10-7

1.5x10-7

2.0x10-7

Milie

u G

eo =

> Bo

ucho

n (m

ol /

m 2 /

an )

Temps ( années )

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

0.4

0.8

1.2

1.6

Milie

u G

eo =

> Bo

ucho

n ( m

ol )

Temps ( années )

Flux en [mol /m2 /an ]. Masse cumulé en fonction du temps

(calcul avec deux alvéoles). Figure 39 : Césium à l’interface Milieu Géologique-bouchon.

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.00

0.05

0.10

0.15

0.20

0.25

0.30

Bouc

hon

( mol

)

Temps ( années )

Figure 40: Masse du césium stockée dans un bouchon en fonction du temps.

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x1060.0

4.0x10-6

8.0x10-6

1.2x10-5

1.6x10-5

2.0x10-5

2.4x10-5

Erre

ur re

lativ

e

Temps ( années )

Figure 41 : Erreur relative sur le bilan de masse local (Bouchon).

47

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6.3.5 Flux du Césium à travers les limites :

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

2.0x10-9

4.0x10-9

6.0x10-9

8.0x10-9

1.0x10-8

1.2x10-8

1.4x10-8

1.6x10-8

Ces

ium

( m

ol /

m 2 /

an )

Temps ( années )

Limite supérieure Limite inférieure

0.0 2.0x106 4.0x106 6.0x106 8.0x106 1.0x107

0.0

2.0x10-9

4.0x10-9

6.0x10-9

8.0x10-9

1.0x10-8

1.2x10-8

1.4x10-8

1.6x10-8

Ces

ium

( m

ol /

m 2 /

an )

Temps ( années )

Limite supérieure Limite inférieure

Après 106 années. Après 107 années

Figure 42 : Flux du Césium à travers les limites supérieure et inférieure

exprimé en mol/m2/an.

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

2.0x10-3

4.0x10-3

6.0x10-3

8.0x10-3

1.0x10-2

Ces

ium

( m

ol /

m 2 )

Temps ( années )

Limite supérieure Limite inférieure

0.0 2.0x106 4.0x106 6.0x106 8.0x106 1.0x107

0.0

5.0x10-3

1.0x10-2

1.5x10-2

2.0x10-2

2.5x10-2

3.0x10-2

Ces

ium

( m

ol /

m 2 )

Temps ( années )

Limite supérieure Limite inférieure

Après 106 années. Après 107 années

Figure 43: Flux du Césium à travers les limites supérieure et inférieure

exprimé en mol/m2.

48

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6.3.6 Effet du maillage :

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

2.0x10-9

4.0x10-9

6.0x10-9

8.0x10-9

1.0x10-8

1.2x10-8

1.4x10-8

1.6x10-8

Cés

ium

( m

ol /

m 2 /

an )

Temps ( années )

Maillage M1 Maillage M2 Maillage M3 Maillage M4

6x105 7x105 8x105 9x105

1.3x10-8

1.4x10-8

1.4x10-8

1.4x10-8

1.5x10-8

1.5x10-8

1.6x10-8

Cés

ium

( m

ol /

m 2 /

an )

Temps ( années )

Maillage M1 Maillage M2 Maillage M3 Maillage M4

Figure 44 : Flux à travers la limite supérieure calculé par les quatre maillages.

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

2.0x10-3

4.0x10-3

6.0x10-3

8.0x10-3

1.0x10-2

Cés

ium

( m

ol /

m 2 )

Temps ( années )

Maillage M1 Maillage M2 Maillage M3 Maillage M4

4x105 5x105 6x105

2.0x10-3

4.0x10-3

Cés

ium

( m

ol /

m 2 )

Temps ( années )

Maillage M1 Maillage M2 Maillage M3 Maillage M4

Figure 45 : Flux cumulé à travers la limite supérieure calculé par les quatre maillages.

49

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Maillage M1 Maillage M2

Maillage M3 Maillage M4

Figure 46 : Distributions des concentrations avec les quatre maillages

(Temps de la simulation 104 années).

50

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Maillage M1 Maillage M2

Maillage M3 Maillage M4

Figure 47 : Distributions des concentrations avec les quatre maillages

(Temps de la simulation 105 années).

51

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Transport du Plutonium et de

l’Uranium

52

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7 Transport du Plutonium et de l’Uranium

Deux chaînes de filiation sont pris en compte pour ces 2 radionucléides.

U Pu 238242

U Pu 234238

Contrairement au Césium, le Plutonium et l’Uranium peuvent précipiter. La concentration massique est donc introduite, représentant la masse de l’isotope d’indice k adsorbée par unité du solide [mol/kg]. En outre, la fixation de ces radionucléides en solution sur la phase solide du milieu géologique se fait de manière réversible.

En ce qui concerne les isotopes du Plutonium, la concentration en phase liquide Ck et la concentration massique en phase solide Fk sont décrites par les équations suivantes.

Pour k = 1 et k = 2

C\*)( RsurSCRCLt

CR kkkkkkk

k φλφφ =++∂

( 21 )

C\*)1( RsurSFt

FR kkksolk

ksol φλφρφρ −=−+∂

( 22 )

Si un radionucléide k (k = 1, 2) disparaît par décroissance radioactive, il engendre par filiation le radionucléide -k. De même, s’il existe une concentration Fk de l’élément k dans la phase adsorbée, celle-ci aussi va se transformer en concentration F-k de l’élément –k. Un terme de production est donc ajouté dans les équations décrivant le transport des isotopes de l’Uranium.

Pour k = -1 et k = -2

C\*)( RsurSCRCRCLt

CR kkkkkkkkkk

k φλφλφφ =−++∂

∂−−−

( 23 )

C\*)1()1( RsurSFFt

FR kkksolkksolk

ksol φλφρλφρφρ −=−−−+∂

∂−−

( 24 )

Le facteur de retard Rk est donné par

dksolk KRφ

φρ −+= 11

53

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Dans ( 21 )-( 24 ), le terme de dissolution-précipitation tient compte de la précipitation par espèce, en supposant que chaque isotope précipite proportionnellement à sa concentration massique.

Le terme de dissolution-précipitation Sk est donné par

( )

>−

=≤=

satkkk

satk

kkkk

CCsiCC

FetCCsiS

σ

00 sat

( 25 )

avec

− σ: une constante de vitesse positive pour la réaction de précipitation-dissolution. κ est exprimée en an-1. Pour que la réaction soit instantanée, la valeur de σ est choisie suffisamment grande (104 an-1).

− Cksat : la concentration de saturation

signe même leont et )1(

)1(

2,1

)( kkFCR

FCRCC

kksolkk

ksolkksatke

satk ′

−+−+=

∑=′

′′′ φρφφρφ

( 26 )

Avec sate( k )C , la solubilité limite de l’élément considéré où { }e( et e(1) = e(2)=Pu,

e(-1) = e(-2)=U. k ) Pu,U∈

7.1 Techniques de résolution

Les simulations du transfert des radionucléides sont effectuées séquentiellement, un élément après l’autre. A chaque pas de temps de calcul, le système d’équations obtenu par discrétisation des équations de transport est résolu. Les activités volumiques de chaque isotope en phase solide et liquide sont mémorisées pour être relues pour le radionucléide suivant afin de tenir compte de la filiation radioactive.

La principale difficulté pour simuler le déplacement de ces isotopes est la non linéarité de la fonction (équation ( 26 ) ) décrivant un mécanisme réversible de la précipitation et de la dissolution. Le mécanisme de la précipitation/dissolution est mis en oeuvre en introduisant une concentration de saturation (valeur seuil) C définie par les concentrations en phase liquide C et et les concentrations massiques et correspondant à l’isotope k et sa filiation –k.

kS

k

satk

kFkC− kF−

54

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Deux méthodes sont utilisées pour résoudre les équations ( 21 )-( 24 ), la méthode de Picard et celle de Newton-Raphson.

7.1.1 La méthode de Picard

La première technique initialement utilisée pour linéariser ce problème est basée sur la méthode de Picard. Les équations décrivant le transport d’un isotope de l’Uranium peuvent être simplifiées sous la forme :

( ) ( kkkkkkkkk

ksol FFCCSFFAt

FR −−− −=+∂

∂ ,,,, φφρ )

( 27 )

( ) ( kkkkkkkkk

k FFCCSCCBt

CR −−− =+∂

∂ ,,,, φφ )

( 28 )

avec

( ) kksolkksolkkk FFFFA −−− −−−= λφρλφρ )1()1(,

kkkkkkkkkkk CRCRCLCCB −−−− −+= λφλφ)(),(

Cette technique mène à coupler les deux équations ( 27 ) et ( 28 ) avec le processus itératif suivant :

( ) ( )

( ) ( )

=+

∆−•

+−

+++−

++−

++++

11,11,111,11,1

,*,,, nk

mnk

nk

mnkk

nk

mnkk

nk

mnk

k FFCCSCCBt

CCR φφ

•−=+

∆− +

−++

−+++

−+

++1,111,11,1

1,1,,,,

*nk

mnk

nk

mnkk

nk

mnkk

nk

mnk

ksol FFCCSFFAt

FFR φφρ

( 29 )

où m est le compteur des itérations.

La convergence du processus ( 29 ) est évaluée en vérifiant une convergence simultanée pour Ck et Fk. Autrement dit, le critère d’arrêt est donné par :

55

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′+′<− +++++2

1,12

,11,1

22

mnkba

mnk

mnk FFF εε

+<− +++++ 1,1,11,1 mnkba

mnk

mnk CCC εε

( 30 )

Cependant, nous avons trouvé que la convergence de ( 29 ) n’est pas toujours immédiate sauf si le pas de temps est très petit. En outre, la convergence peut ne pas être atteinte si le pas de temps est trop grand. Dans ce cas, des oscillations apparaissent pour les résidus de Ck et Fk donnés par le critère d’arrêt ( 30 ) (figure 48).

6 7 8 9 10 11 12 13 14 15

0.0

4.0x10-7

8.0x10-7

1.2x10-6

1.6x10-6

2.0x10-6

2.4x10-6

2.8x10-6

Crit

ère

de c

onve

rgen

ce

No d'itération

Erreur sur Fk Erreur sur Ck

Figure 48 : Oscillation au niveau de la convergence.

7.1.2 Couplage entre les méthodes de Picard et de Newton-Raphson

Cette deuxième technique consiste à coupler la méthode de Newton-Raphson et celle de Picard pour linéariser le système ( 27 )-( 28 ). La méthode de Newton-Raphson est utilisée pour linéariser l'équation ( 27 ) décrivant le comportement de la concentration massique . Cette méthode consiste à définir le résidu par l’équation :

kF

( ) ( ) ( 1,11,11,1,1 ,,,, +−

++−

++−

++ ++

∆−

=ℜ nk

mnk

nk

mnkk

nk

mnkk

kkksol

mnk FFCCSFFA

tFF

RF φφρ ),1+ nmn

( 31 )

56

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La variation de d’une itération à une autre est calculée en écrivant un développement de Taylor du vecteur résidu

kF( )mn

kF ,1+ℜ . Après convergence, ce résidu doit être nul. En négligeant les termes de degré supérieur ou égal à deux, le développement s’écrit :

0)()( ,1

,1,1 =∆

∂∂ℜ+ℜ≅ +

++ m

kmnk

mnkmn

k FFFF

)()( ,11,1 ∆+ℜ=ℜ +++ mk

mnk

mnk FFF

( 32 )

Soit,

)()( ,1,1

,1mn

km

kmnk

mnk FF

FF +

+

+−ℜ=∆

∂∂ℜ

( 33 )

En expriment le résidu par l’équation ( 31 ), l’équation ( 33 ) devient :

)( ,1,1,1

,1

,1

,1mn

kmn

kmnk

kmn

k

kksol FFFS

FA

tR ++

++ −ℜ=∆

∂∂

+∂∂

+∆

φφρ mnmn ++

( 34 )

où les dérivées dans ( 34 ) sont calculées analytiquement :

( )

signe même leont et 2

2,1

,1,1

)(,1

,1

)1(

)1(kk

k

mnksol

mnkk

solsatkemn

k

mnk

FCR

CFS

=′

+′

+′′

+

+

−+

−=∂∂

∑ φρφ

φρσ

,1

1,1

,1

,1)1(

,ksolmn

k

nk

mnkk

mnk

mnk

FFFA

FA

+

+−

+

+

+−=

∂∂

=∂∂

λφρ

L’équation ( 28 ) décrivant le transport en phase liquide est linéarisée par la méthode de Picard. Le couplage entre les deux méthodes pour le système entier devient :

57

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( ) (

=+

∆−

∆+=

+−

+++−

++−

++++

+++

11,11,111,11,1

,11,1

,,,, nk

mnk

nk

mnkk

nk

mnkk

nk

mnk

k

mnk

nk

mnk

FFCCSCCBt

CCR

FFF

φφ )

∂+

∂+

∆−=∆ +

+

+

+

++ ,1

1

,1

,1

,1

,1,1 )( mn

kmnk

mnk

mnk

mnkksolmn

k FFS

FA

tRF φφρ

<∆+ 1pour)1( nmtnε

( 35 )

Le critère d’arrêt est donné par l’équation ( 30 ). Afin d’accélérer la convergence, le pas de temps est calculé de façon automatique en fonction des itérations pour la convergence au pas de temps précédent :

>∆−

≤≤∆=∆ +

2

211

pour)1(

pour

nmt

nmnttn

nn

ε

où 0 < ε < 1, n1 et n2 correspondent à des nombres d’itérations. Ces coefficients sont ajustés en fonction de la vitesse de convergence pour chaque isotope (n1 ≅ 5, n2 ≅ 30). Des pas de temps minimum et maximum sont fixés au départ de la simulation (∆tmin ≅ 5 ans, ∆tmax ≅ 300 années).

Cet algorithme est beaucoup plus robuste que celui donné par ( 29 ) et nous a permis d’éviter le problème d’oscillation des résidus. De plus, la convergence est toujours obtenue après 10 à 25 itérations même avec un pas de temps 30 fois plus grand que celui utilisé par le premier algorithme.

7.2 Résultats numériques

58

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Résultats Numériques

Transport du 238Pu

59

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7.2.1 Transport du 238Pu

Les résultats de la migration du 238Pu sont présentés sur les figures 49 à 54. L’extension du 238Pu est très limitée dû à sa durée de vie qui est relativement courte. La masse injectée par les conditions aux limites sur l’interface verre-bentonite est présentée sur la figure 52. Les concentrations sont pratiquement nulles après 1000 années (figure 49). Les flux sont en conséquence nuls au toit et à la base du domaine. Le bilan de masse est mis en évidence sur les figures 50 et 51. Les masses très limitées qui traversent les interfaces bentonite-milieu géométrique et bentonite-bouchon sont présentées sur les figures 53 et 54. Les concentrations en cet isotope restent très faibles et il ne précipite pas.

7.2.1.1 Distributions des concentrations en 238Pu (Maillage M4) :

Après 100 années. Après 1000 années.

Figure 49 : Distribution des concentrations en 238Pu.

60

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7.2.1.2 Masse du 238Pu dans le domaine

0 250 500 750 1000 1250 15000.0

1.0x10-5

2.0x10-5

3.0x10-5

4.0x10-5

5.0x10-5

238 P

u ( m

ol )

Temps ( années )

Masse dans le domaine Masse injectée

Figure 50 : Vérification du bilan de masse global sur le domaine en comparant la masse injectée et la masse transportée.

0 250 500 750 1000 1250 15000.0

3.0x10-13

6.0x10-13

9.0x10-13

1.2x10-12

Erre

ur a

bsol

ue (m

ol)

Temps ( années )0 250 500 750 1000 1250 1500

0.0

5.0x10-8

1.0x10-7

1.5x10-7

2.0x10-7

2.5x10-7

Erre

ur re

lativ

e

Temps ( années )

Figure 51 : Erreurs absolue et relative sur le bilan de masse.

61

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0 250 500 750 1000 1250 15000.0

2.0x10-9

4.0x10-9

6.0x10-9

8.0x10-9

1.0x10-823

8 Pu

( mol

/ an

/ m

2 )

Temps ( années )

0 250 500 750 1000 1250 15000.00

2.50x10-7

5.00x10-7

7.50x10-7

1.00x10-6

1.25x10-6

238 P

u ( m

ol /

m 2 )

Temps ( années )

Flux en [mol/an/m2]. Flux cumulé en [mol/m2].

Figure 52 : 238Pu injecté sur l’interface verre-bentonite.

7.2.1.3 238Pu dans les barrières en bentonite

0 250 500 750 1000 1250 15000.0

1.0x10-12

2.0x10-12

3.0x10-12

4.0x10-12

5.0x10-12

Bent

onite

=>

Milie

u G

eo (

mol

)

Temps ( années )

0 250 500 750 1000 1250 15000.0

2.0x10-14

4.0x10-14

6.0x10-14

8.0x10-14

Bent

onite

=>

Bouc

hon

( mol

)

Temps ( années )

Figure 53 : Masse cumulée à l’interface

Bentonite-Milieu Géologique.

Figure 54 : Masse cumulée à l’interface Bentonite-Bouchon.

62

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Résultats Numériques

Transport du 242Pu

63

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7.2.2 Transport du 242Pu

Les résultats de la migration du 242Pu sont présentés sur les figures 55 à 75. Les distributions des concentrations sont présentées sur les figures 55-61 aux temps 102, 103, 5 103, 104 , 105 , 106, 5 106 et 107 années.

Une comparaison entre la masse injectée et la masse transportée en prenant en compte la décroissance radioactive et les pertes aux limites est présentée sur la figure 62. A cause de la décroissance radioactive, la masse du 242Pu devient très faible après 3 106 années (figure 62). De plus, la concentration en 242Pu ne dépasse pas sa concentration de saturation pendant toute la duré de la simulation. Il n’y a donc pas de précipitation. L’erreur relative sur le bilan de masse est d’ordre 10-6 après 4 106 années (figure 63). Le flux du 242Pu injecté sur l’interface verre-bentonite est présenté sur la figure 64.

Barrières en Bentonite

Le flux aux interfaces Bentonite-Bouchon et Bentonite-Milieu Géologique pour une alvéole sont présentés sur les figures 65 et 66, respectivement. Nous présentons sur la figure 67 la masse du 242Pu stockée dans la zone en bentonite en fonction du temps pour une alvéole. L’erreur sur le bilan de masse local dans la zone en bentonite est présentée sur la figure 68

Galerie

Le flux aux interfaces Galerie-Bentonite et Milieu Géologique-Galerie sont présentés sur les figures 69 et 70, respectivement. Sur la figure 71, la masse du 242Pu stockée dans la galerie en fonction du temps est présentée.

Bouchon

Le flux à l’interface Milieu Géologique-Bouchon est mis en évidence sur la figure 72. La masse stockée en fonction du temps pour un bouchon est présentée sur la figure 73.

Flux aux limites

Les flux du 242Pu à travers les limites supérieure et inférieure après 106 et 107 années sont présentés sur les figures 74 et 75.

64

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7.2.2.1 Distributions des concentrations en 242Pu

Domaine en 3D Vue selon un plan vertical en Y=0

Figure 55 : Distribution des concentrations en 242Pu après 100 années.

65

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Domaine en 3D.

Vue selon un plan horizontal en Z=50. Vue selon un plan vertical en Y=0.

Figure 56: Distribution des concentrations en 242Pu après 1000 années.

66

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Domaine en 3D.

Vue selon un plan horizontal en Z=50. Vue selon un plan vertical en Y=0.

Figure 57: Distribution des concentrations en 242Pu après 5 103 années.

67

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Domaine en 3D.

Vue selon un plan horizontal en Z=50. Vue selon un plan vertical en Y=0.

Figure 58: Distribution des concentrations en 242Pu après 104 années.

68

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Domaine en 3D. Vue selon un plan vertical en Y=0.

Vue selon un plan horizontal en Z=50. Vue selon un plan vertical en X=24.8.

Figure 59: Distribution des concentrations en 242Pu après 105 années.

69

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Domaine en 3D. Vue selon un plan vertical en Y=0.

Vue selon un plan horizontal en Z=50. Vue selon un plan vertical en X=24.8.

Figure 60: Distribution des concentrations en 242Pu après 106 années.

70

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après 5 106 années. après 107 années.

Figure 61: Distribution des concentrations en 242Pu..

71

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7.2.2.2 Masse du 238Pu dans le domaine

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

8.0x10-3

1.6x10-2

2.4x10-2

3.2x10-2

4.0x10-2

242 P

u ( m

ol )

Temps ( années )

Masse dans le domaine Masse dans le domaine et pertes aux limites Masse injectée

0 1x106 2x106 3x106 4x106 5x106 6x106

0.0

8.0x10-3

1.6x10-2

2.4x10-2

3.2x10-2

4.0x10-2

242 P

u ( m

ol )

Temps ( années )

Masse dans le domaine Masse dans le domaine et pertes aux limites Masse injectée

Après 106 années. Après 107 années

Figure 62: Vérification du bilan de masse global sur le domaine en comparant la masse

injectée et la masse transportée.

0 1x106 2x106 3x106 4x1060.0

2.0x10-6

4.0x10-6

6.0x10-6

8.0x10-6

Erre

ur re

lativ

e

Temps ( années )

Figure 63: Erreur relative sur le bilan de masse après 4 106 années.

72

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0 1x104 2x104 3x104 4x104 5x104 6x104

0.0

2.0x10-9

4.0x10-9

6.0x10-9

8.0x10-9

1.0x10-824

2 Pu

( mol

/ an

/ m

2 )

Temps ( années )

0 1x104 2x104 3x104 4x104 5x104 6x104

0.0

1.0x10-4

2.0x10-4

3.0x10-4

4.0x10-4

242 P

u ( m

ol /

m 2 )

Temps ( années )

Flux en [mol /an / m2]. Flux cumulé en [mol / m2].

Figure 64: 242Pu injecté à l’interface verre-bentonite.

7.2.2.3 242Pu dans les barrières en bentonite

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

5.0x10-12

1.0x10-11

1.5x10-11

2.0x10-11

2.5x10-11

Bent

onite

=>

Bouc

hon

( mol

/ an

/ m

2 )

Temps ( années )

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

2.0x10-5

4.0x10-5

6.0x10-5

8.0x10-5

Bent

onite

=>

Bouc

hon

( mol

)

Temps ( années )

Flux en [mol /m2 /an ]. Masse cumulé en fonction du temps

(calcul pour une alvéole).

Figure 65: 242Pu à l’interface bentonite-bouchon.

73

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0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

3.0x10-12

6.0x10-12

9.0x10-12

1.2x10-11

1.5x10-11Be

nton

ite =

> M

ilieu

Geo

( m

ol /

an /

m 2 )

Temps ( années )

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

2.0x10-4

4.0x10-4

6.0x10-4

8.0x10-4

1.0x10-3

1.2x10-3

Bent

onite

=>

Mili

eu G

eo (

mol

)

Temps ( années )

Flux en [mol /m2 /an ]. Masse cumulé en fonction du temps

(calcul pour une alvéole).

Figure 66: 242Pu à l’interface bentonite-Milieu Geologique.

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

5.0x10-3

1.0x10-2

1.5x10-2

2.0x10-2

Bent

onite

( m

ol )

Temps ( années )

Figure 67: Masse de 242Pu stockée dans les barrières en bentonite

en fonction du temps pour une alvéole.

74

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0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x1060.0

5.0x10-7

1.0x10-6

1.5x10-6

2.0x10-6

2.5x10-6

3.0x10-6

3.5x10-6

Erre

ur re

lativ

e

Temps ( années )

Figure 68: Erreur relative sur le bilan de masse local (zone bentonite).

7.2.2.4 242Pu dans la Galerie

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

5.0x10-13

1.0x10-12

1.5x10-12

2.0x10-12

Gal

erie

=>

Bouc

hon

( mol

/ m

2 / an

)

Temps ( années )

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

2.0x10-6

4.0x10-6

6.0x10-6

8.0x10-6

Gal

erie

=>

Bouc

hon

( mol

)

Temps ( années )

Flux en [mol /m2 /an ]. Masse cumulé en fonction du temps

(calcul pour une alvéole).

Figure 69 : 242Pu à l’interface Galerie-bouchon.

75

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0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

2.0x10-14

4.0x10-14

6.0x10-14

8.0x10-14

1.0x10-13

1.2x10-13M

ilieu

Geo

=>

Gal

erie

( m

ol /

m 2 /

an )

Temps ( années )

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

4.0x10-6

8.0x10-6

1.2x10-5

1.6x10-5

2.0x10-5

2.4x10-5

Milie

u G

eo =

> G

aler

ie (

mol

)

Temps ( années )

Flux en [mol /m2 /an ]. Masse cumulé en fonction du temps

(calcul avec deux alvéoles).

Figure 70 : 242Pu à l’interface Milieu Géologique – Galerie.

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

1.0x10-6

2.0x10-6

3.0x10-6

4.0x10-6

5.0x10-6

Gal

erie

( m

ol )

Temps ( années )

Figure 71 : Masse de 242Pu stockée dans la galerie en fonction du temps (domaine avec deux alvéoles).

76

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7.2.2.5 242Pu dans le Bouchon

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

5.0x10-12

1.0x10-11

1.5x10-11

2.0x10-11

2.5x10-11

Milie

u G

eo =

> Bo

ucho

n ( m

ol /

m 2 /

an )

Temps ( années )

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

2.0x10-5

4.0x10-5

6.0x10-5

8.0x10-5

1.0x10-4

Milie

u G

eo =

> Bo

ucho

n ( m

ol )

Temps ( années )

Flux en [mol /m2 /an ]. Masse cumulé en fonction du temps

(calcul avec deux alvéoles).

Figure 72 : 242Pu à l’interface Milieu Géologique-bouchon.

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

2.0x10-5

4.0x10-5

6.0x10-5

8.0x10-5

Bouc

hon

( mol

)

Temps ( années )

Figure 73 : Masse de 242Pu stockée dans un bouchon en fonction du temps.

77

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7.2.2.6 Flux de 242Pu à travers les limites

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

5.0x10-17

1.0x10-16

1.5x10-16

2.0x10-16

2.5x10-16

3.0x10-16

3.5x10-16

4.0x10-16

242 P

u (m

ol /

m 2 /

an )

Temps ( années )

Limite supérieure Limite inférieure

0.0 2.0x106 4.0x106 6.0x106 8.0x106 1.0x107

0.0

5.0x10-16

1.0x10-15

1.5x10-15

2.0x10-15

2.5x10-15

3.0x10-15

242 P

u (m

ol /

m 2 /

an )

Temps ( années )

Limite supérieure Limite inférieure

Après 106 années. Après 107 années

Figure 74 : Flux du 242Pu à travers les limites supérieure et inférieure

exprimé en mol/m2/an.

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

2.0x10-11

4.0x10-11

6.0x10-11

8.0x10-11

1.0x10-10

1.2x10-10

1.4x10-10

242 P

u ( m

ol /

m 2 )

Temps ( années )

Limite supérieure Limite inférieure

0.0 2.0x106 4.0x106 6.0x106 8.0x106 1.0x107

0.0

1.0x10-9

2.0x10-9

3.0x10-9

4.0x10-9

5.0x10-9

6.0x10-9

242 P

u ( m

ol /

m 2 )

Temps ( années )

Limite supérieure Limite inférieure

Après 106 années. Après 107 années

Figure 75 : Flux de 242Pu à travers les limites supérieure et inférieure

exprimé en mol/m2.

78

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Résultats Numériques

Transport du 234 U

79

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7.2.3 Transport de 234U

Les résultats de la migration de 234U sont présentés sur les figures 76 à 97. Les distributions des concentrations sont présentées sur les figures 76-82 aux temps 102, 103, 5 103, 104 , 105 , 106, 2 106 et 5 106 années. Contrairement au Plutonium, une quantité de cet isotope de l’Uranium précipite autour du conteneur. Les distributions des concentrations massiques exprimées en [mol/kg] sont présentées sur la figure 83.

La masse dissoute et la masse précipitée du 234U en fonction du temps dans le domaine complet1 sont présentées sur la figure 84. La précipitation commence après ~350 années.

Le bilan de masse global est vérifié en comparant la masse injectée dans le domaine avec la masse transportée, la masse précipitée et la masse produite de 238Pu dûe à la filiation radioactive et en prenant en compte la décroissance radioactive et les pertes aux limites (figure 85). Sur la figures 86, nous présentons le flux du 234U injecté à l’interface verre-bentonite. La masse cumulée produite en 238Pu dûe à la réaction chimique est présentée sur la figure 87.

Barrières en Bentonite

Les flux sur les interfaces Bentonite-Bouchon et Bentonite-Milieu Géologique pour une alvéole sont présentés sur les figures 88 et 89, respectivement. Nous présentons sur la figure 90 la masse de 234U dissoute et la masse précipitée dans la zone de bentonite en fonction du temps pour une alvéole. Toute la masse précipitée est au niveau des barrières en bentonite (figure 84).

Galerie

Les flux sur les interfaces Galerie-Bentonite et Milieu Géologique-Galerie sont présentés sur les figure 91 et 92, respectivement. Sur la figure 93, la masse de 234U stockée dans la galerie en fonction du temps est présentée.

Bouchon

Le flux sur l’interface Milieu Géologique-Bouchon est mis en évidence sur la figure 94. La masse stockée en fonction du temps pour un bouchon est présentée sur la figure 95.

1 Domaine initial avec deux alvéoles.

80

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Flux aux limites

Les flux de 234U à travers les limites supérieure et inférieure après 106 et 4 106 années sont présentés sur les figures 96 et 97.

7.2.3.1 Distributions des concentrations en 234U

Domaine en 3D. Vue selon un plan horizontal en Z=50.

Figure 76: Distribution des concentrations en 234U après 100 années.

81

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Domaine en 3D.

Vue selon un plan horizontal en Z=50. Vue selon un plan vertical en Y=0.

Figure 77 : Distribution des concentrations en 234U après 1000 années.

82

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Domaine en 3D.

Vue selon un plan horizontal en Z=50. Vue selon un plan vertical en Y=0.

Figure 78 : Distribution des concentrations en 234U après 5 103 années.

83

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Domaine en 3D.

Vue selon un plan horizontal en Z=50. Vue selon un plan vertical en Y=0.

Figure 79 : Distribution des concentrations en 234U après 104 années.

84

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Domaine en 3D. Vue selon un plan vertical en Y=0.

Vue selon un plan horizontal en Z=50. Vue selon un plan vertical en X=24.8.

Figure 80 : Distribution des concentrations en 234U après 105 années.

85

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Domaine en 3D. Vue selon un plan vertical en Y=0.

Vue selon un plan horizontal en Z=50. Vue selon un plan vertical en X=24.8.

Figure 81 : Distribution des concentrations en 234U après 106 années.

86

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Apres 2 106 années. Apres 5 106 années.

Figure 82: Distribution des concentrations en 234U.

87

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7.2.3.2 Distribution des concentrations massiques en 234U

Après 1000 années.

Après 5 103 années. Après 104 années.

88

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Après 105 années. Après 106 années.

Figure 83: Distribution des concentrations massiques Fk en 234U.

89

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7.2.3.3 Masse de 234U dans le domaine

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

1.0x10-4

2.0x10-4

3.0x10-4

4.0x10-4

5.0x10-4

6.0x10-4

234 U

( m

ol )

Temps ( années )

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.00

0.01

0.02

0.03

0.04

0.05

0.06

234 U

( m

ol )

Temps ( années )

Masse dissoute après 106 années. Masse précipitée après 106 années.

0 1x102 2x102 3x102 4x102 5x102 6x102 7x102 8x102 9x102 1x103

0.0

1.0x10-4

2.0x10-4

3.0x10-4

4.0x10-4

5.0x10-4

6.0x10-4

7.0x10-4

8.0x10-4

9.0x10-4

1.0x10-3

Masse dissoute Masse precipité

234 U

( m

ol )

Temps ( années )

Masse dissoute et masse précipitée après 103 années.

Figure 84 : Masse dissoute et masse précipitée dans le domaine (domaine complet).

90

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0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.00

0.01

0.02

0.03

0.04

0.05

0.06 Masse dissoule + masse présipitée Masse injéctée

234 U

( m

ol )

Temps ( années )

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x1060.0

3.0x10-5

6.0x10-5

9.0x10-5

1.2x10-4

1.5x10-4

Erre

ur re

lativ

e

Temps ( années )

Masse dans le domaine. Erreur relative sur le bilan de masse.

Figure 85 :Vérification du bilan de masse global sur le domaine en comparant la masse injectée, la masse transportée et la masse précipitée.

0 1x104 2x104 3x104 4x104 5x104 6x104

0.0

3.0x10-9

6.0x10-9

9.0x10-9

1.2x10-8

1.5x10-8

1.8x10-8

234 U

( m

ol /

m 2 /

an )

Temps ( années )

0 1x104 2x104 3x104 4x104 5x104 6x104

0.0

1.0x10-4

2.0x10-4

3.0x10-4

4.0x10-4

5.0x10-4

6.0x10-4

7.0x10-4

234 U

( m

ol /

m 2 )

Temps ( années )

Flux en [mol /an / m2]. Flux cumulé en [mol / m2].

Figure 86 : 234U injecté à l’interface verre-bentonite.

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

2.0x10-5

4.0x10-5

6.0x10-5

8.0x10-5

1.0x10-4

1.2x10-4

238 P

u =

> 23

4 U (

mol

)

Temps ( années )

Figure 87 : Masse cumulée produite de 238Pu par la filiation radioactive.

91

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7.2.3.4 234 U dans les barrières en bentonite

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

1.0x10-13

2.0x10-13

3.0x10-13

4.0x10-13

Bent

onite

=>

Bouc

hon

( mol

/ m

2 / an

)

Temps ( années )

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

3.0x10-7

6.0x10-7

9.0x10-7

1.2x10-6

1.5x10-6

1.8x10-6

Bent

onite

=>

Bouc

hon

( mol

)Temps ( années )

Flux en [mol /m2 /an ]. Masse cumulée en fonction du temps

(calcul pour une alvéole). Figure 88 :234 U sur l’interface bentonite-bouchon.

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

5.0x10-14

1.0x10-13

1.5x10-13

2.0x10-13

2.5x10-13

Bent

onite

=>

Milie

u G

eo (

mol

/ m

2 / an

)

Temps ( années )

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

5.0x10-6

1.0x10-5

1.5x10-5

2.0x10-5

2.5x10-5

Bent

onite

=>

Milie

u G

eo (

mol

)

Temps ( années )

Flux en [mol /m2 /an ]. Masse cumulée en fonction du temps

(calcul pour une alvéole).

Figure 89 : 234 U sur l’interface bentonite-Milieu Geologique.

92

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0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

5.0x10-5

1.0x10-4

1.5x10-4

2.0x10-4

2.5x10-4

3.0x10-4Be

nton

ite (

mol

)

Temps ( années )

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.000

0.005

0.010

0.015

0.020

0.025

0.030

Bent

onite

( m

ol )

Temps ( années )

Masse dissoute. Masse précipitée.

Figure 90 : Masse de 234 U dissoute dans les barrières en bentonite en fonction du temps pour

une alvéole.

7.2.3.5 234 U dans la Galerie

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

2.0x10-15

4.0x10-15

6.0x10-15

8.0x10-15

1.0x10-14

1.2x10-14

Gal

erie

=>

Bouc

hon

( mol

/ m

2 / an

)

Temps ( années )0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

2.0x10-8

4.0x10-8

6.0x10-8

8.0x10-8

1.0x10-7

Gal

erie

=>

Bouc

hon

( mol

)

Temps ( années )

Flux en [mol /m2 /an ]. Masse cumulé en fonction du temps

(calcul pour une alvéole).

Figure 91 : 234 U sur l’interface Galerie-bouchon

93

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0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

2.0x10-16

4.0x10-16

6.0x10-16

8.0x10-16

1.0x10-15

Milie

u G

eo =

> G

aler

ie (

mol

/ m

2 / an

)

Temps ( années )

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

5.0x10-8

1.0x10-7

1.5x10-7

2.0x10-7

2.5x10-7

Milie

u G

eo =

> G

aler

ie (

mol

)

Temps ( années )

Flux en [mol /m2 /an ]. Masse cumulé en fonction du temps

(calcul pour une alvéole).

Figure 92 : 234 U sur l’interface Milieu Géologique – Galerie.

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

1.0x10-8

2.0x10-8

3.0x10-8

4.0x10-8

5.0x10-8

6.0x10-8

Gal

erie

( m

ol )

Temps ( années )

Figure 93 : Masse de 234 U stockée dans la galerie en fonction du temps (domaine avec deux alvéoles).

94

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7.2.3.6 234 U dans le bouchon

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

5.0x10-15

1.0x10-14

1.5x10-14

2.0x10-14

2.5x10-14

3.0x10-14

Milie

u G

eo =

> Bo

ucho

n ( m

ol /

m 2 /

an )

Temps ( années )

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

2.0x10-7

4.0x10-7

6.0x10-7

8.0x10-7

1.0x10-6

Milie

u G

eo =

> Bo

ucho

n ( m

ol )

Temps ( années )

Flux en [mol /m2 /an ]. Masse cumulé en fonction du temps

(calcul avec deux alvéoles).

Figure 94 : 234 U sur l’interface Milieu Géologique-bouchon.

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

2.0x10-7

4.0x10-7

6.0x10-7

8.0x10-7

1.0x10-6

Bouc

hon

( mol

)

Temps ( années )

Figure 95 : Masse de 234 U stockée dans un bouchon en fonction du temps.

95

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7.2.3.7 Flux du 234 U à travers les limites

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

1.0x10-21

2.0x10-21

3.0x10-21

4.0x10-21

5.0x10-21

6.0x10-21

7.0x10-21

Limite supérieure Limite inférieure

234 U

( m

ol /

m 2 /

an )

Temps ( années )

0.0 8.0x105 1.6x106 2.4x106 3.2x106 4.0x106

0.0

2.0x10-19

4.0x10-19

6.0x10-19

8.0x10-19 Limite supérieure Limite inférieure

234 U

( m

ol /

m 2 /

an )

Temps ( années )

Après 106 années. Après 4 106 années.

Figure 96 : Flux de 234 U à travers les limites supérieure et inférieure

exprimé en mol/m2/an.

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

1.0x10-16

2.0x10-16

3.0x10-16

4.0x10-16

5.0x10-16

6.0x10-16

Limite supérieure Limite inférieure

234 U

( m

ol /

m 2 )

Temps ( années )

0.0 8.0x105 1.6x106 2.4x106 3.2x106 4.0x106

0.0

3.0x10-13

6.0x10-13

9.0x10-13

1.2x10-12

Limite supérieure Limite inférieure

234 U

( m

ol /

m 2 )

Temps ( années )

Après 106 années. Après 4 106 années.

Figure 97 : Flux de 234 U à travers les limites supérieure et inférieure

exprimé en mol/m2.

96

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Résultats Numériques

Transport du 238 U

97

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7.2.4 Transport de 238 U

Les résultats de la migration de 238U sont présentés sur les figures 98 à 126. Les distributions des concentrations sont présentées sur les figures 98-104 aux temps 102, 103, 5 103, 104 , 105 , 106, 2 106, 5 106 et 107 années. Les distributions des concentrations massiques exprimées en [mol/kg] sont présentées sur la figure 105.

La masse dissoute et la masse précipitée de 238U en fonction du temps dans le domaine complet sont présentées sur la figure 84. La précipitation des deux isotopes de l’Uranium commence en même temps, après ~350 années.

Le bilan de masse global est vérifié en comparant la masse injectée dans le domaine avec la masse transportée, la masse précipitée et la masse produite en 242Pu dûe à la filiation radioactive et en prenant en compte la décroissance radioactive et les pertes aux limites (figure 107). Sur la figures 108, nous présentons le flux de 238U injecté à l’interface verre-bentonite. La masse cumulée produite par 242Pu dûe à la réaction chimique est présentée sur la figure 109.

Barrières en Bentonite

Les flux sur les interfaces Bentonite-Bouchon et Bentonite-Milieu Géologique pour une alvéole sont présentés sur les figures 110-113. Nous présentons sur les figures 114 et 115 la masse de 238U dissoute et la masse précipitée dans la zone en bentonite en fonction du temps pour une alvéole. Toute la masse précipitée se situe dans les barrières en bentonite. L’erreur sur le bilan de masse locale dans la zone en bentonite est donné par la figure 116.

Galerie

Les flux sur les interfaces Galerie-Bentonite et Milieu Géologique-Galerie sont présentés sur les figures 117 et 120. Sur la figure 121, la masse du 234U stockée dans la galerie en fonction du temps est présentée.

Bouchon

Le flux sur l’interface Milieu Géologique-Bouchon est mis en évidence sur les figures 122-123. La masse stockée en fonction du temps pour un bouchon est présentée sur la figure 124.

98

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Flux aux limites

Les flux de 238U à travers les limites supérieure et inférieure après 106 et 107 années sont présentés sur les figures 125 et 126.

7.2.4.1 Distribution des concentrations en 238U

Domaine en 3D Vue selon un plan vertical en Y=0

Figure 98: Distribution des concentrations en 238U après 100 années.

99

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Domaine en 3D.

Vue selon un plan vertical en Y=0. Vue selon un plan horizontal en Z=50.

Figure 99: Distribution des concentrations en 238U après 103 années.

100

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Domaine en 3D.

Vue selon un plan vertical en Y=0. Vue selon un plan horizontal en Z=50.

Figure 100: Distribution des concentrations en 238U après 5 103 années.

101

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Domaine en 3D.

Vue selon un plan vertical en Y=0. Vue selon un plan horizontal en Z=50.

Figure 101 : Distribution des concentrations en 238U après 104 années.

102

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Domaine en 3D. Vue selon un plan vertical en Y=0.

Vue selon un plan horizontal en Z=50. Vue selon un plan vertical en X=24.8.

Figure 102 : Distribution des concentrations en 238U après 105 années.

103

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Domaine en 3D. Vue selon un plan vertical en Y=0.

Vue selon un plan horizontal en Z=50. Vue selon un plan vertical en X=24.8.

Figure 103: Distribution des concentrations en 238U après 106 années.

104

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Après 2 106 années. Après 5 106 années.

Après 107 années.

Figure 104: Distribution des concentrations en 238U.

105

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7.2.4.2 Distribution des concentrations massiques en 238U

Après 1000 années.

Après 5 103 années. Après 104 années.

106

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Après 105 années. Après 106 années.

Figure 105: Distribution des concentrations massiques Fk en 238U.

107

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7.2.4.3 Masse du 238U dans le domaine

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

1.2

238 U

( m

ol )

Temps ( années )

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0

10

20

30

40

238 U

( m

ol )

Temps ( années )

Masse dissoute après 106 années. Masse précipitée après 106 années.

0 1x102 2x102 3x102 4x102 5x102 6x102 7x102 8x102 9x102 1x103

0.00

0.05

0.10

0.15

0.20

0.25

0.30

0.35

0.40

0.45

0.50

Masse dissoute Masse precipitée

238 U

( m

ol )

Temps ( années )

Masse dissoute et masse précipitée après 103 années.

0.0 2.0x106 4.0x106 6.0x106 8.0x106 1.0x107

0.0

0.5

1.0

1.5

2.0

2.5

3.0

238 U

( m

ol )

Temps ( années )

0.0 2.0x106 4.0x106 6.0x106 8.0x106 1.0x107

0

10

20

30

40

238 U

( m

ol )

Temps ( années )

Masse dissoute après 107 années. Masse précipitée après 107 années.

Figure 106 : Masse dissoute et masse précipitée de 238U dans le domaine (domaine complet).

108

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0.0 2.0x106 4.0x106 6.0x106 8.0x106 1.0x107

0

10

20

30

40

Masse dissoute + masse précipitée Masse injectée

238 U

( m

ol )

Temps ( années )

0.0 2.0x106 4.0x106 6.0x106 8.0x106 1.0x1070.0

1.0x10-7

2.0x10-7

3.0x10-7

4.0x10-7

5.0x10-7

Erre

ur re

lativ

e

Temps ( années )

Bilan de masse dans le domaine. Erreur relative sur le bilan de masse.

Figure 107 :Vérification du bilan de masse global sur le domaine en comparant la masse

injectée, la masse transportée et la masse précipitée.

0 1x104 2x104 3x104 4x104 5x104 6x104

0.0

2.0x10-6

4.0x10-6

6.0x10-6

8.0x10-6

1.0x10-5

238 U

( m

ol /

m 2 /

an )

Temps ( années )

0 1x104 2x104 3x104 4x104 5x104 6x104

0.0

1.0x10-1

2.0x10-1

3.0x10-1

4.0x10-1

238 U

( m

ol /

m 2 )

Temps ( années )

Flux en [mol /an / m2]. Flux cumulé en [mol / m2].

Figure 108 :238 U injecté sur l’interface verre-bentonite.

109

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0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.000

0.005

0.010

0.015

0.020

0.025

0.030

0.03524

2 Pu

=>

238 U

( m

ol )

Temps ( années )

0.0 2.0x106 4.0x106 6.0x106 8.0x106 1.0x107

0.000

0.005

0.010

0.015

0.020

0.025

0.030

0.035

0.040

242 P

u =

> 23

8 U (

mol

)

Temps ( années )

Après 106 années. Après 107 années.

Figure 109 : Masse cumulée produite par 242Pu par la filiation radioactive.

7.2.4.4 238 U dans les barrières en bentonite

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

2.0x10-10

4.0x10-10

6.0x10-10

8.0x10-10

1.0x10-9

1.2x10-9

Bent

onite

=>

Bouc

hon

( mol

/ m

2 / an

)

Temps ( années )

0.0 2.0x106 4.0x106 6.0x106 8.0x106 1.0x107

0.0

2.0x10-10

4.0x10-10

6.0x10-10

8.0x10-10

1.0x10-9

1.2x10-9

1.4x10-9

Bent

onite

=>

Bouc

hon

( mol

/ m

2 / an

)

Temps ( années )

Après 106 années. Après 107 années.

Figure 110 : 238 U sur l’interface bentonite-bouchon exprimé en [mol /m2 /an].

110

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0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.000

0.001

0.002

0.003

0.004

0.005Be

nton

ite =

> Bo

ucho

n ( m

ol )

Temps ( années )

0.0 2.0x106 4.0x106 6.0x106 8.0x106 1.0x107

0.00

0.01

0.02

0.03

0.04

0.05

0.06

Bent

onite

=>

Bouc

hon

( mol

)

Temps ( années )

Après 106 années. Après 107 années.

Figure 111 : Masse cumulée de 238 U sur l’interface bentonite-bouchon

(calcul pour une alvéole).

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

1.0x10-10

2.0x10-10

3.0x10-10

4.0x10-10

5.0x10-10

6.0x10-10

Bent

onite

=>

Milie

u G

eo (

mol

/ m

2 / an

)

Temps ( années )

0.0 2.0x106 4.0x106 6.0x106 8.0x106 1.0x107

0.0

1.0x10-10

2.0x10-10

3.0x10-10

4.0x10-10

5.0x10-10

6.0x10-10

7.0x10-10

Bent

onite

=>

Milie

u G

eo (

mol

/ m

2 / an

)

Temps ( années )

Après 106 années. Après 107 années.

Figure 112 : 238 U à l’interface bentonite-Milieu Geologique exprimé en [mol /m2 /an].

111

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0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.00

0.01

0.02

0.03

0.04

0.05

0.06

0.07Be

nton

ite =

> M

ilieu

Geo

( m

ol )

Temps ( années )

0.0 2.0x106 4.0x106 6.0x106 8.0x106 1.0x107

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

Bent

onite

=>

Mili

eu G

eo (

mol

)

Temps ( années )

Après 106 années. Après 107 années.

Figure 113 : Masse cumulée de 238 U sur l’interface bentonite-Milieu Geologique

(calcul pour une alvéole).

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

0.1

0.2

0.3

0.4

0.5

Bent

onite

( m

ol )

Temps ( années )

0.0 2.0x106 4.0x106 6.0x106 8.0x106 1.0x107

0.0

0.1

0.2

0.3

0.4

0.5

0.6

0.7

Bent

onite

( m

ol )

Temps ( années )

Après 106 années. Après 107 années.

Figure 114 : Masse dissoute de 238 U dissoute dans les barrières en bentonite

en fonction du temps pour une alvéole.

112

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0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0

5

10

15

20

25Be

nton

ite (

mol

)

Temps ( années )

0.0 2.0x106 4.0x106 6.0x106 8.0x106 1.0x107

0

5

10

15

20

25

Bent

onite

( m

ol )

Temps ( années )

Après 106 années. Après 107 années.

Figure 115 : Masse précipitée de 238 U dans les barrières en bentonite

en fonction du temps pour une alvéole

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x1060.00

1.50x10-8

3.00x10-8

4.50x10-8

6.00x10-8

7.50x10-8

Erre

ur re

lativ

e

Temps ( années )

0.0 2.0x106 4.0x106 6.0x106 8.0x106 1.0x1070.0

2.0x10-7

4.0x10-7

6.0x10-7

8.0x10-7

1.0x10-6

1.2x10-6

Erre

ur re

lativ

e

Temps ( années )

Après 106 années. Après 107 années.

Figure 116 :Erreur relative sur un bilan de masse local (zone bentonite).

113

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7.2.4.5 238 U dans la Galerie

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

2.0x10-11

4.0x10-11

6.0x10-11

8.0x10-11

1.0x10-10

Gal

erie

=>

Bouc

hon

( mol

/ m

2 / an

)

Temps ( années )

0.0 2.0x106 4.0x106 6.0x106 8.0x106 1.0x107

0.0

5.0x10-11

1.0x10-10

1.5x10-10

2.0x10-10

2.5x10-10

3.0x10-10

Gal

erie

=>

Bouc

hon

( mol

/ m

2 / an

)

Temps ( années )

Après 106 années. Après 107 années.

Figure 117 : 238 U sur l’interface Galerie-Bouchon exprimé en [mol /m2 /an].

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

5.0x10-5

1.0x10-4

1.5x10-4

2.0x10-4

2.5x10-4

Gal

erie

=>

Bouc

hon

( mol

)

Temps ( années )0.0 2.0x106 4.0x106 6.0x106 8.0x106 1.0x107

0.0

2.0x10-3

4.0x10-3

6.0x10-3

8.0x10-3

1.0x10-2

1.2x10-2

1.4x10-2

Gal

erie

=>

Bouc

hon

( mol

)

Temps ( années )

Après 106 années. Après 107 années.

Figure 118 : Masse cumulée de 238 U sur l’interface Galerie-Bouchon

(calcul pour une alvéole).

114

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0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.00

1.50x10-12

3.00x10-12

4.50x10-12

6.00x10-12

7.50x10-12M

ilieu

Geo

=>

Gal

erie

( m

ol /

m 2 /

an )

Temps ( années )

0.0 2.0x106 4.0x106 6.0x106 8.0x106 1.0x107

0.0

3.0x10-12

6.0x10-12

9.0x10-12

1.2x10-11

1.5x10-11

Mili

eu G

eo =

> G

aler

ie (

mol

/ m

2 / an

)

Temps ( années )

Après 106 années. Après 107 années.

Figure 119 : 238 U à l’interface Milieu Géologique – Galerie exprimé en [mol /m2 /an].

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

2.0x10-4

4.0x10-4

6.0x10-4

8.0x10-4

1.0x10-3

Milie

u G

eo =

> G

aler

ie (

mol

)

Temps ( années )

0.0 2.0x106 4.0x106 6.0x106 8.0x106 1.0x107

0.0

5.0x10-3

1.0x10-2

1.5x10-2

2.0x10-2

2.5x10-2

3.0x10-2

3.5x10-2

Milie

u G

eo =

> G

aler

ie (

mol

)

Temps ( années )

Après 106 années. Après 107 années.

Figure 120 : Masse cumulée de 238 U sur l’interface Milieu Géologique – Galerie

(calcul pour une alvéole).

115

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0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

1.0x10-4

2.0x10-4

3.0x10-4

4.0x10-4

5.0x10-4 G

aler

ie (

mol

)

Temps ( années )

0.0 2.0x106 4.0x106 6.0x106 8.0x106 1.0x107

0.0

2.0x10-3

4.0x10-3

6.0x10-3

8.0x10-3

1.0x10-2

Gal

erie

( m

ol )

Temps ( années )

Après 106 années. Après 107 années.

Figure 121 : Masse de 238 U stockée dans la galerie en fonction du temps

(domaine avec deux alvéoles).

7.2.4.6 238 U dans le Bouchon

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

2.0x10-11

4.0x10-11

6.0x10-11

8.0x10-11

1.0x10-10

1.2x10-10

1.4x10-10

Milie

u G

eo =

> Bo

ucho

n ( m

ol /

m 2 /

an )

Temps ( années )

0.0 2.0x106 4.0x106 6.0x106 8.0x106 1.0x107

0.0

4.0x10-11

8.0x10-11

1.2x10-10

1.6x10-10

2.0x10-10

Milie

u G

eo =

> Bo

ucho

n ( m

ol /

m 2 /

an )

Temps ( années )

Après 106 années. Après 107 années.

Figure 122 : 238 U sur l’interface Milieu Géologique-bouchon exprimé en [mol /m2 /an].

116

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0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

6.0x10-4

1.2x10-3

1.8x10-3

2.4x10-3

3.0x10-3

Milie

u G

eo =

> Bo

ucho

n ( m

ol )

Temps ( années )

0.0 2.0x106 4.0x106 6.0x106 8.0x106 1.0x107

0.0

1.0x10-2

2.0x10-2

3.0x10-2

4.0x10-2

5.0x10-2

6.0x10-2

7.0x10-2

Milie

u G

eo =

> Bo

ucho

n ( m

ol )

Temps ( années )

Après 106 années. Après 107 années.

Figure 123 : Masse cumulée de 238 U sur l’interface Milieu Géologique – Bouchon

(calcul pour le domaine complet).

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

2.0x10-3

4.0x10-3

6.0x10-3

8.0x10-3

Bouc

hon

( mol

)

Temps ( années )

0.0 2.0x106 4.0x106 6.0x106 8.0x106 1.0x107

0.0

2.0x10-2

4.0x10-2

6.0x10-2

8.0x10-2

1.0x10-1

1.2x10-1

1.4x10-1

Bouc

hon

( mol

)

Temps ( années )

Après 106 années. Après 107 années.

Figure 124 : Masse de 238 U stockée dans un bouchon en fonction du temps.

117

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7.2.4.7 Flux du 238 U à travers les limites

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

5.0x10-17

1.0x10-16

1.5x10-16

2.0x10-16

Limite supérieure Limite inférieure

238 U

( m

ol /

m 2 /

an )

Temps ( années )

0.0 2.0x106 4.0x106 6.0x106 8.0x106 1.0x107

0.0

5.0x10-12

1.0x10-11

1.5x10-11

2.0x10-11

2.5x10-11

Limite supérieure Limite inférieure

238 U

( m

ol /

m 2 /

an )

Temps ( années )

Après 106 années. Après 107 années.

Figure 125 : Flux de 238 U à travers les limites supérieure et inférieure

exprimé en mol/m2/an.

0.0 2.0x105 4.0x105 6.0x105 8.0x105 1.0x106

0.0

3.0x10-12

6.0x10-12

9.0x10-12

1.2x10-11

1.5x10-11

1.8x10-11

Limite supérieure Limite inférieure

238 U

( m

ol /

m 2 )

Temps ( années )

0.0 2.0x106 4.0x106 6.0x106 8.0x106 1.0x107

0.0

2.0x10-5

4.0x10-5

6.0x10-5

8.0x10-5

1.0x10-4

Limite supérieure Limite inférieure

238 U

( m

ol /

m 2 )

Temps ( années )

Après 106 années. Après 107 années.

Figure 126 : Flux de 238 U à travers les limites supérieure et inférieure exprimé en mol/m2.

118