Upload
buidang
View
228
Download
0
Embed Size (px)
Citation preview
ISSN 0854 - 5561 Hasil-hasil Penelitian EBN Tahun 2005
PELARUTAN URANIUM DALAM CARAM LELEH KCI-LiCIPADA PROSES DAUR ULANC BAHAN BAKAR NUKLIR
Sigit, Hendro Wahyono
ABSTRAK
PELARUTAN URANIUM DALAM GARAM LELEH KCI-LiCI PADA PROSES DAUR
ULANG BAHAN BAKAR NUKLIR. Telah dilakukan percobaan pelarutan uranium dalam
garam leleh KCI-LiCI untuk mengetahui proses pelarutan dan distribusi uranium di dalam
garam tersebut. Ke dalam garam campuran KCI-LiCI ditambahkan uranium oksida
dengan jumlah bermacam-macam, kemudian ditaruh di atas pelat logam atau krus dan
dipanaskan pad a suhu 480°C dan waktu 30 menit. Setelah pendinginan, sampel
diamati pelelehan dan pelarutan uraniumnya, sedangkan untuk krus dikungkung
(mounting) lebih dulu kemudian dibelah dan diamati hasilnya. Hasil yang diperoleh
menunjukkan uranium dapat terlarut dalam garam leleh KCL-LiCI dengan berbagai
komposisi apabila uranium oksida dicarnpur rata terlebih dahulu dengan garam
campuran tersebut sebelum dipanaskan.
PENDAHULUAN
Dalam rangka mendukung Landmark
Batan bidang energi, maka perlu dilakukan
berbagai kegiatan demi tercapainya sasaran
yang telah ditetapkan. Untuk itu,
pengembangan teknologi daur bahan bakar
nuklir perlu ditingkatkan. Pengelolaan limbah
radioaktif, merupakan salah satu tahapan
dalam daur bahan bakar nuklir. Proses yang
dikembangkan saat ini adalah daur ulang
dengan cara kering (non aqueous). Proses
daur ulang ini dimaksudkan untukmemanfaatkan kembali bahan bakar uranium
yang berada dalam bahan bakar bekas[1].
Bermacam-macam proses daur ulang cara
kering dikembangkan untuk mengatasi
problem daur ulang cara basah (proses
PUREX). Pirokimia adalah proses daur ulang
cara kering, dilakukan dengan metoda
pelelehan garam sebagai sarana untuk
memisahkan bahan bakar dari hasil belah[2].
Dalam sel elektrorefining, proses pemungutan
ulang aktinida (uranium dan trans uranium)dilakukan secara elektrokimia dalam KCI-LiCI
leleh dan kadmium cair pada atmosfer gas
argon murni pada 500°C. Uranium khlorida
direduksi menjadi uranium murni terkumpul
pada katoda padat. Hal ini dimungkinkan
karena perubahan energi be bas Gibbs antara
uranium dan elemen lain cukup besar pada
katoda pad at, hanya uranium yang tereduksi.
Pada katoda kadmium cair, plutonium khlorida
direduksi dan dan dikumpulkan dengan
uranium, trans uranium dan sejumlah kecil
hasil belah tanah jarang. Di sini perubahan
energi bebas Gibbs di antara aktinida sang at
kecil sehingga aktinida tereduksi bersama
sama[3]. Laju pelarutan dan efisiensi arus lebih
besar apabila digunakan kranjang (basket)cruciform daripada yang berbentuk silindris.
Laju pelarutan juga bertambah besar pada
perputaran kranjang semakin tinggi[3].
Penggunaan metoda garam leleh juga
digunakan pad a teknologi rekoveri plutonium,
aktinida minor dan hasil fisi, juga oksidasi
uranium untuk olah ulang secara
pirokimia[4,5].
Penelitian mengenai proses pelelehan
garam campuran KCI-LiCI telah dilakukan pad a
berbagai rasio garam p~nyusun yangdigunakan, pad a berbagai suhu dan waktupemanasan[6,7].
Hasil-hasil Penelitian EBN Tahun 2005
Dalam penelitian ini dipelajari proses
pelarutan uranium dalam garam leleh KCI-LiCI
= 60%: 40% dan 70% : 30% pada suhu 480°C
dan waktu pemanasan 30 menit. Pemilihansuhu dan waktu ini berdasarkan hasil
penelitian sebelumnya[7], dengan hipotesisbahwa _ uranium oksida yang ditambahkan
dalam garam campuran KCI-LiCI dapat
mengalami proses pelarutan.
TAT A KERJA
Bahan
Bahan yang digunakan adalah KCI, LiC/,
uranium oks ida, serbuk karbon dan bahan
pencuci HN03, bahan resin dan pelarut untukmounting.
Alat
Alat yang digunakan untuk pelelehan adalah
tungku pemanas Muffle Furnace Mod. BE 25,
kamera digital dan mikroskop optik
perbesaran rendah (25x), peralatan lain-lain
adalah krus peralatan gelas, pelat, cawan
porselin dan timbangan analitik merkSartorius.
Cara kerja
1. Garam KCL dan LiCI ditimbang hinggadiperoleh garam campuran KCI-LiCI =60%: 40%, lalu ditambahkan serbuk
karbon, ditaruh di atas di atas pelat,
kemudian dipanaskan dalam tungku padasuhu 480°C dan waktu 30 menit.
2. Ditimbang KCL dan LiCI untuk garamcampuran KCI-LiCI = 60%: 40% dan 70% :
Tabel1. Hasil pelelehan garam KCI-LiCI = 60% : 40%
ISSN 0854 - 5561
30% , lalu dimasukkan ke dalam cawan
dan dicampur hingga rata.
3. Ditimbang uranium oksida dengan
bermacam-macam berat, lalu dicampur
dengan kedua jenis garam di atas butir 2
dalam cawan hingga rata, lalu dimasukkanke dalam krus
4. Ditimbang uranium oksida denganbermacam-macam berat diletakkan
ditengah-tengah garam campuran tersebut
yang sebelumnya sudah dimasukkan kedalam krus
5. Krus dipanaskan ke dalam tungku
pemanas dan pada suhu 480°C denganwaktu pemanasan selama 30 menit.
6. Setelah waktu pemanasan yang diinginkan
tercapai, tungku dimatikan, setelah ding in
krus dikeluarkan dan dimounting
7. Krus didalam mounting dipotong menjadi
dua bagian dan dilihat penyebaranuraniumnya di dalam garam leleh
8. Dilakukan pengamatan secara visual,
pemotretan dengan kamera digital dan
dengan mikroskop optik
HASIL DAN PEMBAHASAN
Untuk memperoleh cara pengamatan, maka
dilakukan beberapa percobaan awal yaitudengan menggunakan bahan karbon dan
uranium oksida yang ditambahkan pad a garam
KCI-LiCI = 60% : 40% dan proses
pelelehannya dilakukan pada tutup krus dan
pada pelat logam. Hasil percobaan
pendahuluan tersebut dapat dilihat pada Tabel
1 dan gambar 1.
BERATBERATBERATBERATNO KCI, 9LiCI, 9karbon, 9U02, 9HASILKETERANGAN
Leleh dan lengket,
Sam pel di atas tutup.a
2,40071,60090,0332-karbon oersatu krusdengan garamb
2,40011,60070,0185-Leleh, dan karbon
Sampel di atas pelatterpisal1
logamSebagian uranium
Sampel di atas pelatc
2,40061,6013-0,0085larut dan logamterdistribusi
2
ISSN 085<'\'- 5561
Gambar 1. Foto pelarutan U dalam garam lelehKCI-LiCI
Keterangan gambar :
1 : Cawan porselin
2 : Pelat logam3 : Garam leleh
4 : U terlarut
5 : U tidak larut
Hasil-hasil Penelitian EBN Tahun 2005
Dari Tabel 1 sam pel a terlihat bahwa
garam campuran KCI-LiCI telah mengalami
proses pelelehan dan melekat erat pada tutupkrus dan sukar dipisahkan, sedangkan
karbonnya juga menjadi satu dengan garam
lelehnya namun tidak mengalami pelarutan.
Pad a sampel b, juga terjadi proses pelelehan
bila garam diletakkan di atas pelat logam dan
karbonnya terpisah dari garam lelehnya pad a
saat garam higroskopis menyerap air. Apabila
karbon diganti dengan uranium oks ida, maka
telah terjadi proses pelelehan garam campuran
KCI-LiCI = 60% : 40% sekaligus pelarutan dan
distribusi uranium ke arah yang menyebar
pada garam leleh (Gambar 1). Pada bagian
tengah terlihat gumpalan warna hitam yaitu
uranium yang belum terlarut.
Pelarutan uranium dalam garamleleh KCI-LiCI = 60% : 40%
Pada percobaan selanjutnya data
hasil percobaan pelarutan uranium dalam
garam leleh KCI-LiCI dapat dilihat pada Tabel2, Gambar 2 - 7.
Tabel 2. HdSil pelarutan uranium dalam garam leleh KCI-LiCI = 60% : 40%
BERAT KCI,BERA T LiCI,BERAT U02,HASIL
KETERANGANNO9
99
Garam leleh
Garam KCI-LiCI1
2,4048 1,60730saja
0,010
U terlarut dim2
2,4013 1,6000garam lelehU02 dan garam
U terlarut dim
KCI-LiCI dicampur
32,4011 1,61900,057
garam lelehrata sebelum
dipanaskan0,100
U terlarut dim4
2,4007 1,6011garam leleh
U tidak larut52,4030 1,60240,0170dim garam
U02 diletakkanleleh ditengah-tengahU tidak larut garam6 2,4000 1,60000,0574dim garamleleh
--
3
Hasil-hasil Penelitian EBN Tahun 2005
Pada Tabel 1 dapat dilihat bahwa
garam campuran KCI-LiCI = 60%: 40% saja
telah mengalami proses pelelehan pada
kondisi di atas, yang dapat dilihat pula pada
Gambar 2. Kemudian untuk sam pel yang lain,
garam campuran KCI-LiCI tersebut dicampur
rata dengan uranium oksida hingga rata lalau
dilelehkan. Ternyata uranium dapat larut pad a
kondisi tersebut seperti terlihat pada Tabel 1,
Gambar 3, 4 dan 5. Namun apabila
penempatan uranium oksida ditengah-tengah
garam KCI-LiCI (tidak bercampur rata), maka
proses pelarutan uranium hanya terjadi sedikit
saja atau bahkan tidak terjadi (Tabel 1,
Gambar 6-7). Hal ini disebabkan tidak semua
ISSN 0854 - 5561
butiran uranium bersinggungan dengan garam
leleh sehingga yang di tengah tidak terlarut.
Butiran uranium masih terkumpul ditengah
garam leleh, atau turun kebawah.
Oari hasil percobaan di atas tampak
bahwa variasi U02 yang dicampur rata dengan
garam campuran KCI-LiCI 60%: 40% yaitu
sebesar 0,010; 0,057 dan 0,100 gram atau0,25% ; 1,425% dan 2,50% tidak
mempengaruhi proses pelarutannya dalam
garam tersebut. Tetapi sebaliknya bila tidak
dicampur hingga merata, maka dengan jumlah
U02 sebanyak 0,017 dan 0,0574 gram,
menyebabkan proses pelarutan dapat
dikatakan tidak terjadi.
Gambar 2. Foto hasil pelelehan KCI-LiCI = 60% : 40% (sampel No.1)
4
ISSN 0854 - 5561 Hasil-hasil Penelitian EBN Tahun 2005
Gambar 3. Foto hasil pelarutan uranium dalam garam lelehKCI-LiCI = 60% : 40% (sampel No.2)
Gambar 4. Foto hasil pelarutan uranium cialam garam lelel1KCI-LiCI = 60% : 40% (sampel No.3)
5
Hasil-hasil Penelitian EBN Tahun 2005
Gambar 5. Foto hasil pelarutan uranium dalam garam lelehKCI-LiCI = 60% : 40% (sampel No.4)
Gambar 6. Foto hasil pelarutan uranium dalam garam lelehKCI-LiCI = 60% : 40% (sam pel No.5)
6
ISSN 0854 - 5561
ISSN 0854 - 5561 Hasil-hasil Penelitian EBN Tahun 2005
Gambar 7. Foto hasil pelarutan uranium dalam garam leleh KCI-LiCI = 60% : 40% (sampel No.6)
Pelarutan uranium dalam garam leleh KCILiCI = 70% : 30%
Untuk pelarutan uranium dalam garam
leleh KCL-LiCI = 70%: 30% diperoleh data
yang dapat dilihat pada Tabel 3 dan Gambar 89.
Seperti pad a pelarutan uranium dalam
garam leleh KCI-LiCI sebelumnya penambahan
U02 dan dicampur rata dengan garam
campuran KCI-LiCI = 70% : 30%, sejumlah
0,0109; 0,0569 dan 0,1001 gram atau 0,27%;
1,42% dan 2,50% telah larut semuanya dalam
garam leleh (Tabel 1 sampel no. 7, 8, 9). Juga
apabila U02 ditempatkan ditengah-tengah
garam, maka proses pelarutan tidak terjadi
atau sangat sedikit (Tabel 1 sampel no. 10, 11
dan Gambar 8, 9).
Tabel 3. Data percobaan pelarutan uranium dalam garam leleh KCI-LiCI = 70% : 30%
BERATBERATBERAT
HASILKETERANGANNO
KCI, 9LiCI, 9U02, 9
0,0109
U terlarut dim7 2,8003 1,2001
garam lelehU02 dan garam KCI-0,0569
U terlarut dimLiCI dicampur rata
8 2,8011 1,2001garam lelehsebelum dipanaskan
0,1001
U terlarut dim9 2,8015 1,2006
garam lelehU tidak larut102,8008 1,20020,0171dim garam
U02 diletakkanleleh ditGngah-tengahU tidak larut garam11 2,8016 1,20100,0570dim garamleleh
7
ISSN 0854 - 5561
Gambar 8. Foto hasil pelarutan uranium dalam
garam leleh
KCI-LiCI = 60% : 40% (sampel No. 10)
Gambar 9. Foto hasil pelarutan uranium dalam
garam leleh
KCI-LiCI = 60% : 40% (sampel No. 11)
8
Hasil-hasH Penelitian EBN Tahun 2005
Sebagai ilustrasi, dapat dilihat pada
Gambar 10 a,b,c. Pada gambar 10a, uranium
terlarut dalam garam leleh. Kondisi ini terjadi
bila uranium dicampur rata dengan garam
campuran KCI-LiCI sebelum dipanaskan
dengan jumlah uranium oksida yang
ditambahkan bervariasi. Jika penempatan
uranium di tengah-tengah garam campuran,
maka tidak terjadi proses pelelehan. Uranium
masih berada ditengah-tengah garam
campuran atau berada pada bagian bawah
(Gambar 10b), sedangkan kemungkinan lain
uranium terlarut sebagian (Gambar 10c).Oari hasH percobaan ini, maka bila
dikaitkan dengan hipotesis, pelarutan dan
distribusi uranium dalam garam leleh KCL-LiCI
baik dengan komposisi 60% : 40% maupun
70% : 30% telah dapat dibuktikan dengan
catatan bahwa uranium dicampur rata dengan
garamnya.
Sedangkan kesesuaian dengan
teknologi daur ulang cara pirometalurgil
pirokimia yang dilakukan peneliti di luar
negeri[3], di mana dilakukan proses
electrorefining terhadap elemen bakar bekas
yang dipotong-potong dan dimasukkan dalam
LiCI-KCI leleh pada kondisi percobaan 773 K
atau 500°C, maka pada percobaan yangdilakukan
ini suhunya dapat lebih rendah yaitu
480°C dengan waktu pelelehan 30 menit.
Implikasi dari penelitian yang dilakukan ini
masih merupakan tahapan proses tingkat awal
dari seluruh proses proses daur ulang secara
piroki mia/pirometalurgi
ISSN 0854 - 5561
U terlarut dalam gar-am leleh
Garam leleh
Garam leleh
(a)
(b)
(c)
Hasil-hasil Penelitian EBN Tahun 2005
U tidak leleh masih
berbentuk butir
Sebagian U larut
U tidak leleh masih
berbentuk butir
Gambar 10. lIustrasi pelarutan uranium dalam garam leleh KCL-LiCI
KESIMPULAN
Dari percobaan yang telah dilakukan dapat
disimpulkan bahwa :1. Uranium dapat terlarut dan terdistribusi
dalam garam campuran KCI-LiCI baik
dengan komposisi 60% : 40% maupun
70% : 30% yang dipanaskan pad a suhu
9
480°C dan waktu 30 menit di mana pad a
kondisi tersebut garam KCL-LiCI leleh
dengan catatan uranium oksida dicampur
rata dengan garam sebelum proses
pemanasan. Banyaknya uranium oksida
yang ditambahkan ke garam campuran
Hasil-hasil Penelitian EBN Tahun 2005
sampai 2,50% tidak mempengaruhi
pelarutan nya.
2. Penempatan uranium oksida yang tidak
tercampur rata dengan garam campuran
menyebabkan uranium tidak terlarut
karena kontak dengan garam sangatterbatas.
3. Data yang diperoleh dari penelitian dapat
digunakan untuk penelitian lanjut dengan
proses electrorefining.
UCAPAN TERIMA KASIH
Penulis mengucapkan terima kasih
kepada Saudara Ade Mahpudin, Arief
Sasongko Adhi, ST dan Jaya Pratama atas
bantuannya dalam penyelesaian percobaan
dan pengujian.
DAFTAR PUSTAKA
1. MURSID, D., MUDIAR, M., "Daur Bahan
Bakar nuklir Untuk Sistem Energi Masa
Depan", Urania, N o. 11-12/Thn. III hal. 725,1997
2. AVOGADRO, A., WURM, J.G., "Separation
Pyrochimique du Plutonium Dans Les
Combustibles Irradies, Eur 4242f, Belgique
10
ISSN 0854 - 5561
3. T. NISHIMURA, T. KOYAMA, M. IIZUKA,
H. TANAKA, "Development of an
Environmentally Benign Reprocessing
Technology - Pyrometallurgical
Technology", Progress in Nuclear Energy,
Vol. 32, No. 3/4, pp. 381-387,19984. VICTOR V. IGNATIEV, RAUL Va.
ZAKIROV, KONSTANTIN F.
GREBENKINE, "Molten Salt Burner Fuel
Behavior and Treatment", RRC-Kurchatov
Institute, Moscow, 2000
5. S. KITAWAKI, N. KAMESHIRO, M.
FUKUSHIMA, M. MYOCHIN, " Study on
Oxidixing Uranium for Pyrochemical
Reprocessing", Japan Nuclear Cycle Dev.Institute, Tokai-mura, 2000
6. SIGIT, HEN ORO WAHYONO, "pengaruh
Suhu dan Waktu Serta TinjauanTermodinamik Pada Proses Pelelehan
KCI-LiCI (1:1) Untuk Daur Ulang Secara
Pirokimia", Prosiding Sem Nas Litdas
Iptek Nuklir, Yogyakarta, 2003.7. SIGIT, HENDRO WAHYONO, "Pengaruh
Komoisisi Garam penyusun Pad a Proses
pelelehan KCI-LiCI Untuk Daur Ulang Cara
Kering", Prosiding PPI Litdas Iptek Nuklir,
Yogyakarta, 2004.