Upload
others
View
15
Download
1
Embed Size (px)
Citation preview
SINTESIS DAN KARAKTER SEL ELEKTROLIT
GDC10 CODOPED NEODIMIUM UNTUK IT-SOFC
SKRIPSI
PUTRI PURNAMA YANTI
PROGRAM STUDI KIMIA
FAKULTAS SAINS DAN TEKNOLOGI
UNIVERSITAS ISLAM NEGERI SYARIF HIDAYATULLAH
JAKARTA
2018 M/1438 H
SINTESIS DAN KARAKTER SEL ELEKTROLIT GDC10 CODOPED
NEODIMIUM UNTUK IT-SOFC
Skripsi
Sebagai Salah Satu Syarat Memperoleh Gelar Sarjana Sains
Program Studi Kimia
Fakultas Sains dan Teknologi
Universitas Islam Negeri Syarif Hidayatullah Jakarta
Oleh :
Putri Purnama Yanti
1112096000012
PROGRAM STUDI KIMIA
FAKULTAS SAINS DAN TEKNOLOGI
UNIVERSITAS ISLAM NEGERI SYARIF HIDAYATULLAH
JAKARTA
2018 M/1438 H
SINTESIS DAN KARAKTER SEL ELEKTROLIT GDC10 CODOPED
NEODIMIUM UNTUK IT - SOFC
Skripsi
Sebagai Salah Satu Syarat Memperoleh Gelar Sarjana Sains
Program Studi Kimia
Fakultas Sains dan Teknologi
Universitas Islam Negeri Syariah Hidayatullah Jakarta
Oleh:
PUTRI PURNAMA YANTI
1112096000012
Menyetujui,
Pembimbing I Pembimbing II
Dr. Ir. Jarot Raharjo, M.Sc Nanda Saridewi, M.Si
NIP. 19710315 199603 1 003 NIP. 19841021 200912 2
004
Mengetahui,
Ketua Program Studi Kimia
Drs. Dede Sukandar, M.Si
NIP. 19650104 199103 1 004
PENGESAHAN UJIAN
Skripsi yang berjudul Sintesis dan Karakter Sel Elektrolit GDC10 Codoped
Neodimium untuk IT – SOFC yang ditulis oleh Putri Purnama Yanti, NIM
1112096000012 telah diuji dan dinyatakan “Lulus” dalam Sidang Munaqosah
Fakultas Sains dan Teknologi Universitas Islam Negeri Syarif Hidayatullah
Jakarta pada hari Selasa, 2 Januari 2017. Skripsi ini telah diterima sebagai salah
satu syarat memperoleh gelar Sarjana Strata Satu (S1) Program Studi Kimia.
Menyetujui,
Penguji I Penguji II
Dr. Sri Yadial Chalid, M.Si Nurmaya Arofah, M. Eng
NIP. 19680313 200312 2 001 NIP.
Pembimbing I Pembimbing II
Dr. Ir. Jarot Raharjo, M.Sc Nanda Saridewi, M.Si
NIP. 19710315 199603 1 003 NIP. 19841021 200912 2
004
Mengetahui,
Dekan Fakultas Sains dan Teknologi Ketua Program Studi Kimia
Dr. Agus Salim, M.Si Drs. Dede Sukandar, M.Si
NIP. 19720816 199903 1 003 NIP. 19650104 199103 1 004
PERNYATAAN
DENGAN INI SAYA MENYATAKAN BAHWA SKRIPSI INI ADALAH
HASIL KARYA SAYA SENDIRI DAN BELUM PERNAH DIAJUKAN
SEBAGAI SKRIPSI ATAU KARYA ILMIAH PADA PERGURUAN TINGGI
ATAU LEMBAGA MANAPUN.
Jakarta, Januari 2018
Putri Purnama Yanti
1112096000012
ABSTRAK
Putri Purnama Yanti. Sintesis dan Karakter Sel Elektrolit GDC10 Codoped
Neodimium untuk IT-SOFC. Dibimbing oleh Jarot Raharjo dan Nanda
Saridewi
Sel elektrolit berbasis serium seperti gadolinium doped serium (GDC10) yang
digunakan untuk Intermediate temperature solid oxide fuel cell (IT-SOFC) telah
banyak mengalami pengembangan. Salah satunya adalah codoping dengan logam
trivalen. Penelitian ini bertujuan untuk mensintesis dan mengkarakterisasi GDC10
co-doped neodimium (Ce0.9Gd0.1-xNdxO1.90) dengan rasio molar x = 0,025; 0,050;
dan 0,075. Neodimium digunakan sebagai co-dopant karena dapat menurunkan
energi aktivasi, sehingga dapat meningatkan konduktivitas. Metode yang
digunakan adalah sol-gel. Kalsinasi pada temperatur 700 oC selama 5 jam dan
sintering pada temperatur 1350 oC selama 2 jam untuk menghasilkan densitas
lebih dari 95%. Sampel dikarakterisasi dengan menggunakan X-ray diffraction
spectroscopy untuk mengidentifikasi fasa, scanning electron microscopy untuk
melihat morfologi, dan thermal gravimetric analysis untuk melihat stabilitas
termalnya. Keseluruhan sampel memiliki struktur kubik dengan ukuran kristal
antara 4,26 - 4,47 nm. GDC10 co-doped neodimium dengan rasio molar x = 0,075
(GDC-Nd0,075) memiliki konduktivitas terbaik pada temperatur 600 o
C yaitu 0,044
S/cm dan stabilitas termal yang paling baik. Hasil tersebut menunjukkan bahwa
co-doping dapat meningkatkan konduktivitas dan stabilitas termal pada sel
elektrolit untuk IT-SOFC.
Kata kunci: codoping, neodimium, sol-gel, IT-SOFC
ABSTRACT
Putri Purnama Yanti. Synthesis and Character of GDC10 Codoped Neodymium
for IT-SOFC Electrolytes. Supervised by Jarot Raharjo and Nanda Saridewi
Electrolyte cell with cerium based like gadolinium doped cerium (GDC10) which
used for Intermediate temperature solid oxide fuel cell (IT-SOFC) had been
explored and studied so far. One of them is codoping with trivalent metal. The
purpose of this research was to synthesize and characterize GDC10 co-doped
neodymium (Ce0.9Gd0.1-xNdxO1.90) with molar ratio x = 0.025; 0.050; And 0.075.
Neodymium was used as a co-dopant because it could decrease the activation
energy, so it would increase the conductivity of the material. Synthesized material
with sol-gel method. Calcination at 700 oC for 5 hours and densification at 1350
oC for 2 hours resulting density of more than 95%. Sample characterized with X-
ray diffraction spectroscopy for phase identification, scanning electron
microscopy to observed its particle morphology, and thermal gravimetric analysis
to measure its thermal stability state. The whole sample show a cubic structure
with crystal size range 4,26 - 4,47 nm. GDC co-doped Nd with molar ratio x =
0.075 (GDC-Nd0,075) has the highest conductivity at 600 oC which is 0.044 S/cm
and had the best thermal stability. The results suggest that co-doping strategy can
improve conductivity and thermal stability in electrolyte cells for IT-SOFC.
Key word: codoping, neodymium, sol-gel, IT-SOFC
vii
KATA PENGANTAR
Assalamualaikum. Warahmatullah Wabarakatuh
Puji dan syukur penulis haturkan kehadirat Allah SWT, karena atas rahmat
dan karunia-Nya penulis dapat menyelesaikan skripsi yang berjudul “Sintesis dan
Karakter Sel Elektrolit GDC10 Codoped Neodimium Untuk IT-SOFC”. Skripsi ini
disusun untuk memenuhi syarat kelulusan pada Program Studi Kimia, Fakultas
Sains dan Teknologi, Universitas Islam Negeri Syarif Hidayatullah Jakarta. Pada
kesempatan ini, penulis mengucapkan banyak terima kasih kepada:
1. Dr. Ir. Jarot Raharjo, M.Sc selaku Pembimbing I yang telah memberikan
waktu, kebebasan berkarya dan arahan dalam menyelesaikan penelitian serta
penyusunan skripsi ini.
2. Nanda Saridewi, M. Si selaku Pembimbing II yang telah memberikan ilmu,
saran, dan bimbingannya dalam menyelesaikan penelitian serta penyusunan
skripsi ini.
3. Drs. Dede Sukandar, M.Si, selaku ketua Progam Studi Kimia Fakultas Sains
dan Teknologi Universitas Islam Negeri Syarif Hidayatullah Jakarta.
4. Dr. Agus Salim, M.Si, selaku Dekan Fakultas Sains dan Teknologi
Universitas Islam Negeri Syarif Hidayatullah Jakarta.
5. Novita Ami Lestari, Ade Utami Hapsari, Lukmana, Damisih dan yang telah
memberikan bantuan, saran, arahan dan ilmu yang bermanfaat selama
penelitian.
viii
6. Kedua orang tua, Andi Subiyantoro dan Yet Heni Yanti dan kakak yang
selalu memberikan dukungan kepada penulis baik secara material maupun
moril.
7. Dr. Sri Yadial Chalid, M.Si yang telah membimbing dan memberikan
arahan saat penulisan proposal penelitian.
8. Nurmaya Arofah M.Eng yang telah memberikan arahan serta masukan-
masukan yang membangun selama penulisan skripsi ini berlangsung.
9. Rekan penelitian, Raffty Setya Anindya dan Yesi Tristiyanti yang selalu
membantu dan memberi semangat kepada penulis di setiap kesempatan
selama penelitian.
10. Teman-teman Kimia angkatan 2012 yang selalu memberikan semangat dan
inspirasi kepada penulis.
Penulis berharap semoga skripsi ini dapat memberikan manfaat bagi
pengembangan ilmu.
Wassalamu’alaikum Warahmatullah Wabarakatuh.
Jakarta, Januari 2018
Penulis
ix
DAFTAR ISI
Halaman
KATA PENGANTAR ............................................................................................... vii
DAFTAR ISI ............................................................................................................... ix
DAFTAR GAMBAR ................................................................................................. xii
DAFTAR TABEL .................................................................................................... xiii
DAFTAR LAMPIRAN ............................................................................................ xiv
BAB I PENDAHULUAN ............................................................................................ 1
1.1. Latar Belakang .................................................................................................. 1
1.2. Perumusan Masalah .......................................................................................... 3
1.3. Tujuan Penelitian .............................................................................................. 4
1.4. Manfaat Penelitian ............................................................................................ 4
BAB II TINJAUAN PUSTAKA ................................................................................ 5
2.1. Sel Bahan Bakar (Fuel Cell) ............................................................................. 5
2.2. Solid Oxide Fuel Cells (SOFC) ......................................................................... 5
2.2.1. Komponen Penyusun SOFC .................................................................. 7
2.2.2. Prinsip Kerja Solid Oxide Fuel Cells (SOFC) ....................................... 8
2.3. Intermediate Temperature Solid Oxide Fuel Cells (IT-SOFC) ...................... 10
2.4. Doping dan Co-doping Neodimium ................................................................ 11
2.5. Metode Sol-Gel ............................................................................................... 14
2.6. X-Ray Diffraction Spectroscopy (XRD) ......................................................... 15
2.7. Scanning Electron Microscopy-Electron Dispersive Spectroscopy (SEM-
EDS) ................................................................................................................ 19
2.8. Thermal Gravimetric Analysis (TGA) ............................................................ 22
2.9. Electrochemical Impedance Spectroscopy (EIS) ............................................ 23
BAB III METODE PENELITIAN .......................................................................... 25
3.1. Waktu dan Tempat Penelitian ......................................................................... 25
3.2. Alat dan Bahan ................................................................................................ 25
3.3. Prosedur Penelitian ......................................................................................... 26
3.3.1. Sintesis GDC10 dan GDC-Nd .............................................................. 26
3.3.2. Pembuatan Pellet (Kompaksi) ............................................................. 27
3.3.3. Identifikasi Fasa dengan XRD ............................................................ 28
3.3.4. Analisis Morfologi Permukaan dengan SEM-EDS (ASTM E1508) .. 28
x
3.3.5. Analisis Densitas dengan Hukum Archimedes (ASTM, 1972) .......... 28
3.3.6. Analisis Stabilitas Termal (ASTM E1131) ......................................... 29
3.3.7. Analisis elektrokimia dengan EIS (ASTM STP 1056) ....................... 29
BAB IV HASIL DAN PEMBAHASAN ................................................................. 30
4.1. Sintesis GDC10 dan GDC Co-doped Neodimium ............................................. 30
4.2. Karakteristik GDC10 dan GDC-Ndx ................................................................. 32
4.2.1. Stabilitas termal GDC10 dan GDC-Ndx ................................................. 32
4.2.2. Morfologi GDC10 dan GDC-Ndx ........................................................... 33
4.2.3. Identifikasi fasa GDC10 dan GDC-Ndx.................................................. 37
4.2.4. Densitas GDC10 dan GDC-Ndx ............................................................. 41
4.2.5. Konduktivitas GDC10 dan GDC-Ndx .................................................... 43
BAB V KESIMPULAN DAN SARAN .................................................................... 48
5.1. Kesimpulan ....................................................................................................... 48
5.2. Saran ................................................................................................................. 48
DAFTAR PUSTAKA ................................................................................................ 49
xi
DAFTAR GAMBAR
Gambar 1. Skema kerja satu unit fuel cell .................................................................................... 5
Gambar 2. Skema kerja SOFC .................................................................................................... 11
Gambar 3. Struktur kubik CeO2 .................................................................................................. 12
Gambar 4. Proses pembentukan kekosongan pada kisi .............................................................. 14
Gambar 5. Proses sol-gel ............................................................................................................ 17
Gambar 6. Skema kerja XRD ..................................................................................................... 18
Gambar 7. Diffraksi sinar-X ....................................................................................................... 19
Gambar 8. Skema kerja SEM ...................................................................................................... 21
Gambar 9. Skema kerja EDS ...................................................................................................... 23
Gambar 10. Skema kerja TGA ...................................................................................................... 24
Gambar 11. Diagram alir sintesis GDC10 dan GDC-Ndx .............................................................. 28
Gambar 12. Reaksi pembentukan kompleks logam nitrat ............................................................ 35
Gambar 13. Grafik pengukuran stabilitas termal GDC10 dan GDC-Ndx ..................................... 37
Gambar 14. Morfologi serbuk GDC10 dan GDC-Ndx .................................................................. 38
Gambar 15. Pola difraksi sinar-X GDC10 dan GDC-Ndx ............................................................. 42
Gambar 16. Grafik parameter kisi GDC10 dan GDC-Ndx ............................................................. 44
Gambar 17. Pergeseran puncak GDC10 dan GDC-Ndx ................................................................. 45
Gambar 18. Grafik ukuran kristal GDC10 dan GDC-Ndx ............................................................. 46
Gambar 19. Grafik persen densitas ............................................................................................... 48
Gambar 20. Grafik konduktivitas GDC10 dan GDC-Ndx .............................................................. 50
Gambar 21. Morfologi GDC10 ...................................................................................................... 71
Gambar 22. Morfologi GDC-Nd0,025 ............................................................................................. 72
Gambar 23. Morfologi GDC-Nd0,05 .............................................................................................. 74
Gambar 24. Morfologi GDC-Nd0,075 ............................................................................................. 75
Gambar 25. Pola XRD GDC10 ..................................................................................................... 76
Gambar 26. Pola XRD GDC-Nd0,025 ............................................................................................ 76
Gambar 27. Pola XRD GDC-Nd0,05 ............................................................................................. 77
Gambar 28. Pola XRD GDC-Nd0,075 ............................................................................................ 77
Gambar 29. Standard pola XRD Nd2O3 dengan COD 96-153-7847 ........................................... 78
Gambar 30. Standard pola XRD GDC10 dengan COD 96-434-1044 ........................................... 78
xii
Gambar 31. Hasil EDS sampel GDC10 ......................................................................................... 79
Gambar 32. Hasil EDS sampel GDC-Nd0,025 ................................................................................ 79
Gambar 33. Hasil EDS sampel GDC-Nd0,05 ................................................................................ 80
Gambar 34. Hasil EDS sampel GDC-Nd0,075 ............................................................................... 80
xiii
DAFTAR TABEL
Tabel 1. Komposisi senyawa untuk GDC10 dan GDC-Ndx ...................................... 30
Tabel 2. Rendemen GDC-Ndx .................................................................................. 35
Tabel 3. Komposisi Hasil EDS GDC10 dan GDC-Ndx ............................................. 41
Tabel 4. Nilai 2θ pada masing-masing puncak standar XRD ................................... 42
Tabel 5. Nilai konduktivitas GDC10 dan GDC-Ndx .................................................. 49
Tabel 6. Ukuran kristal GDC10 dan GDC-Ndx .......................................................... 66
Tabel 7. Parameter kisi GDC10 dan GDC-Ndx .......................................................... 66
Tabel 8. Data hasil pengujian densitas dengan metode Archimedes ........................ 67
Tabel 9. Data hasil perhitungan GDC10 pada temperatur 300 oC .............................. 81
Tabel 10. Data hasil perhitungan GDC10 pada temperatur 400 oC .............................. 82
Tabel 11. Data hasil perhitungan GDC10 pada temperatur 500 oC .............................. 83
Tabel 12. Data hasil perhitungan GDC10 pada temperatur 600 oC .............................. 84
Tabel 13. Data hasil perhitungan GDC-Nd0,025 pada temperatur 300 oC .................... 85
Tabel 14. Data hasil perhitungan GDC-Nd0,025 pada temperatur 400 oC .................... 86
Tabel 15. Data hasil perhitungan GDC-Nd0,025 pada temperatur 500 oC .................... 87
Tabel 16. Data hasil perhitungan GDC-Nd0,025 pada temperatur 600 oC .................... 88
Tabel 17. Data hasil perhitungan GDC-Nd0,05 pada temperatur 300 oC ..................... 89
Tabel 18. Data hasil perhitungan GDC-Nd0,025 pada temperatur 400 oC .................... 90
Tabel 19. Data hasil perhitungan GDC-Nd0,025 pada temperatur 500 oC .................... 91
Tabel 20. Data hasil perhitungan GDC-Nd0,025 pada temperatur 600 oC .................... 92
Tabel 21. Data hasil perhitungan GDC-Nd0,075 pada temperatur 300 oC .................... 93
Tabel 22. Data hasil perhitungan GDC-Nd0,075 pada temperatur 400 oC .................... 94
Tabel 23. Data hasil perhitungan GDC-Nd0,075 pada temperatur 500 oC .................... 95
Tabel 24. Data hasil perhitungan GDC-Nd0,075 pada temperatur 600 oC .................... 96
xiv
DAFTAR LAMPIRAN
Lampiran 1. Perhitungan komposisi berat bahan GDC10 ........................................................... 62
Lampiran 2. Karakterisasi GDC10 dan GDC-Ndx ....................................................................... 65
Lampiran 3. Morfologi GDC10 dan GDC-Ndx ............................................................................ 68
Lampiran 4. Hasil XRD .............................................................................................................. 75
Lampiran 5. Hasil EDS ............................................................................................................... 78
Lampiran 6. Hasil EIS ................................................................................................................ 80
Lampiran 7. Dokumentasi penelitian ......................................................................................... 97
Lampiran 8. Bahan-bahan yang digunakan ................................................................................ 98
Lampiran 9. Alat yang digunakan dalam penelitian ................................................................... 99
1
BAB I
PENDAHULUAN
1.1. Latar belakang
Surat Ar-ruum ayat 41 membicarakan lingkungan yang semakin memburuk karena
adanya pemanfaatan sumber daya alam yang tak bertanggung jawab oleh manusia. Allah
SWT berfirman dalam surat Ar-ruum ayat 41:
Artinya : “Telah nampak kerusakan di darat dan di laut disebabkan karena perbuatan
tangan manusia, supaya Allah merasakan kepada mereka sebagian dari (akibat) perbuatan
mereka, agar mereka kembali (ke jalan yang benar)”. Salah satu kerusakan yang timbul
akibat ulah tangan manusia adalah penggunaan batubara sebagai sumber energi listrik.
Batubara tidak hanya memberikan daya listrik yang besar, tetapi juga memberikan
dampak negatif yang timbul akibat dari penambangan dan sisa pembakaran batubara
(Lockwood et al., 2009; Lockwood et al., 2014).
Berbagai upaya sedang dilakukan untuk mengurangi dampak negatif yang telah
ditimbulkan dari pemanfaatan batubara, salah satunya adalah dengan pengembangan
teknologi fuel cell. Fuel cell dengan jenis solid oxide fuel cell (SOFC) dapat
menggunakan kembali panas yang dihasilkan oleh pembakaran batubara, sehingga panas
yang dihasilkan tidak dibuang tetapi diubah menjadi listrik yang lebih ramah lingkungan.
SOFC merupakan alat yang mampu secara langsung menghasilkan energi listrik dari
energi kimia tanpa melibatkan proses pembakaran serta tidak menghasilkan emisi yang
berbahaya (Larminie & Dicks, 2003). SOFC hanya memerlukan hidrogen, karbon
dioksida ataupun metana sebagai bahan bakarnya (Sammes, 2006).
2
SOFC menggunakan sel elektrolit Yttria-stabilized zirconia (YSZ) dengan
temperatur pengoperasian 1000 oC. Temperatur yang tinggi menyebabkan biaya produksi
yang besar yaitu sebesar $10.000/kilowatt atau setara dengan Rp. 134.340.000,-/1000
watt. Biaya yang mahal juga karena penggunaan material tertentu yang hanya bisa
bertahan di atas 1000 oC (Treacy, 2013). Maka dari itu dikembangkanlah SOFC yang
dapat berkerja pada temperatur sedang (600–800 oC), yang disebut Intermediate
Temperatur Solid Oxide Fuel cell s (IT-SOFC). IT-SOFC menggunakan sel elektrolit dari
serium oksida yang ditambahkan dengan logam trivalent lainnya seperti gadolinium
doped serium (GDC). Penggunaan IT-SOFC memberikan beberapa keuntungan, yaitu
menurunkan biaya produksi, pilihan bahan yang bervariasi, proses start-up yang cepat,
dan secara teori dapat mengurangi laju korosi pada kerangka pengalir gas (Bretts et al.,
2008).
Standar sel elektrolit untuk IT-SOFC memiliki beberapa kriteria, yaitu stabil
terhadap temperatur sedang (Sammes, 2006), densitas elektrolit diatas 95% (Reddy dan
Karan, 2005) dan memiliki struktur kristal kubik (Kilner dan Buriel, 2014). GDC
memiliki konduktivitas yang tinggi pada temperatur sedang, tetapi GDC mudah
mengalami reduksi parsial akibat adanya perbedaan tekanan oksigen (Sanghoon et al.,
2013) sehingga stabilitasnya berkurang seiring penggunaannya (Steele, 2001; Kharton et
al., 2001). Berkurangnya stabilitas GDC dapat diatasi dengan co-doping. Co-doping
merupakan penyisipan dua atau lebih unsur lain dalam kisi kristal unsur utama (Kuphaldt,
2010). Menurut Wang et al., (2004), co-doping dapat mengurangi reduksi parsial pada
bahan dan meningkatkan stabilitas terhadap temperatur sedang, sehingga dapat
meningkatkan konduktivitas.
Penelitian ini dilakukan menggunakan neodimium sebagai co-dopant. Neodimium
memiliki energi aktivasi terendah dalam mentransport ion pada neodimium doped serium
(Stephen dan Kilner 2006). Neodimium juga memiliki radius ionik yang lebih besar dari
3
pada serium. Menurut Karlin (2005) hal ini dapat memperbesar parameter kisi (serium).
Parameter kisi yang membesar ini akan memudahkan transportasi ion menjadi lebih baik.
Kedua hal inilah yang menjadi kelebihan neodimium sehingga dijadikan sebagai co-
dopant pada penelitian ini.
Penelitian ini menggunakan GDC10 codoping neodimium dengan rasio molar
0,025; 0,050 dan 0,075. Rasio molar ini didasarkan pada penelitian sebelumnya yang
dilakukan oleh Hardian et al., (2014). Hasil penelitian Hardian et al., (2014)
menunjukkan GDC10 codoping neodimium dengan rasio molar 0,05 memiliki
konduktivitas sebesar 0.118 S/cm dengan metode solid state. Penelitian ini ingin melihat
pengaruh dari penambahan serta pengurangan co-dopant neodimium dalam GDC10.
Metode yang digunakan untuk sintesis GDC10 co-doping neodimium adalah sol-
gel. Metode sol-gel dipilih karena proses pembuatannya membutuhkan alat-alat
sederhana dan kemudahan dalam modifikasi komposisinya (Aparicio et al., 2012).
Pengujian bentuk kristal dilakukan dengan menggunakan X-Ray Diffraction (XRD),
morfologi dan komposisi dengan Scanning Electron Microscopy-Electron Dispersive
Spectroscopy (SEM-EDS), stabilitas termal dengan thermogravimetry analyzer (TGA),
pengujian densitas dengan hukum Archimedes dan pengujian konduktivitas dengan
Electrochemical Impedance Spectroscopy (EIS).
1.2. Rumusan Masalah
Berdasarkan latar belakang maka rumusan masalah yang dikemukakan
masalah dalam penelitian ini adalah bagaimana pengaruh variasi komposisi
neodimium dalam GDC10 dan GDC-Ndx terhadap morfologi, ukuran kristal,
parameter kisi, konduktivitas dan stabilitas termal?
4
1.3. Tujuan Penelitian
Ada dua tujuan utama yang ingin dicapai dalam penelitian ini, antara lain :
1. Membuat sel elektrolit GDC co-doped neodimium dengan menggunakan
metode sol-gel
2. Mengetahui pengaruh variasi komposisi neodimium dalam GDC10
terhadap morfologi, ukuran kristal, parameter kisi, konduktivitas dan
stabilitas termal pada pembuatan sel elektrolit berbasis GDC
1.4. Manfaat Penelitian
Penelitian ini dapat memberikan kontribusi dan manfaat kepada BPPT-
PTM mengenai penggunaan SOFC penelitian dan pengembangan logam tanah
jarang untuk SOFC sebagai perangkat power plant dan juga untuk penelitian
selanjutnya.
5
BAB II
TINJAUAN PUSTAKA
2.1. Fuel cell
Fuel cell adalah alat yang mampu mengkonversi energi kimia (seperti hidrogen
atau bahan bakar berbasis hidrokarbon) menjadi energi listrik secara langsung. Fuel cell
terdiri dari lapisan elektrolit yang bersentuhan langsung dengan anoda dan katoda pada
kedua sisinya. Reaksi oksidasi terjadi pada anoda, sementara reaksi reduksi berlangsung
di katoda secara bersamaan. Fuel cell biasanya terhubung baik secara seri atau paralel
untuk membentuk susunan yang mampu menghasilkan listrik (Sammes, 2006).
Klasifikasi fuel cell berdasarkan jenis elektrolit dan bahan bakar yang digunakan,
diantaranya adalah alkaline fuel cell (AFC), molten carbonate fuel cell (MCFC),
phosphoric acid fuel cell (PAFC), proton exchange membrane (PEM), dan solid oxide
fuel cell (SOFC) (Sammes, 2006).
Gambar 1. Skema kerja satu unit fuel cell
(Sumber : EG&G Technical Services inc., 2004)
6
Alkaline fuel cell (AFC) menggunakan elektrolit yang terbuat dari larutan kalium
hidroksida dengan temperatur operasi kurang dari 250 oC. Elektrolit ditahan dengan
matriks yang terbuat dari asbestos. Bahan bakar yang digunakan untuk AFC ini
menggunakan hidrogen. Elektrolit KOH yang digunakan ini sangatlah reaktif dengan CO2
hal ini menyebabkan karbon dioksida di identifikasikan sebagai racun untuk elektrolit
KOH.
Molten carbonate fuel cell (MCFC) menggunakan elektrolit alkali karbonat yang
ditampung dalam matriks keramik LiAlO2 dengan temperatur operasi 600-700 oC.
Phosphoric acid fuel cell (PAFC) menggunakan elektrolit berupa asam fosfat dengan
temperatur operasi 150-220 oC. Bahan bakar yang digunakan adalah hidrogen. Ion
hidrogen yang bermuatan positif bermigrasi melalui elektrolit dari anoda ke katoda.
Elektron yang dihasilkan pada anoda berjalan melalui sirkuit eksternal, memberikan
energi listrik di sepanjang jalan, dan kembali ke katoda.
Proton exchange membrane (PEM) menggunakan elektrolit yang terbuat dari
membrane penukar ion (polimer asam sulfonat terfluorinasi atau polimer sejenis lainnya)
yang merupakan konduktor proton yang sangat baik. Satu-satunya cairan di sel bahan
bakar ini adalah air. Biasanya, elektroda karbon dengan platinum electrocatalyst
digunakan untuk anoda dan katoda, dan dengan interkoneksi karbon atau logam.
Pengelolaan air di membran sangat penting untuk kinerja yang efisien. sel bahan bakar
harus beroperasi dalam kondisi dimana air (by-product) tidak menguap lebih cepat dari
proses pembentukannya karena membran harus terhidrasi. Keterbatasan ini lah yang
menyebabkan temperatur operasi yang diberlakukan biasanya kurang dari 100 ° C yaitu
sekitar 60 sampai 80 ° C (EG&G Technical Services inc., 2004).
Solid oxide fuel cell (SOFC) menggunakan elektrolit berbentuk padat yang terbuat
dari logam-logam oksida. SOFC biasanya beroperasi pada temperatur 1000 oC. SOFC
menggunakan hidrogen sebagai bahan bakar dan oksigen sebagai oksidannya. Satu unit
7
sel SOFC terdiri dari anoda dan katoda yang mengapit elektrolit padat. Kedua elektroda
dialirkan gas melalui interconnect (EG&G Technical Services inc., 2004).
2.2. Solid Oxide Fuel cell (SOFC)
Awal penemuan SOFC berasal dari karya Nernst pada abad kesembilan belas.
Nernst mengemukakan bahwa elektrolit oksida dapat menghasilkan listrik dengan
bantuan pemanas, yang mana panas akan membuat lampu bersinar (glowed) dengan
adanya arus listrik. Sistem ini kemudian disebut sebagai Nernst mass dan elektrolit oksida
yang dibuat oleh Nernst terbuat dari 85% ZrO2 dan 15% Y2O3 (Nernst W, 1908). Tahun
1937 Bauer dan Preis mengoperasikan SOFC pertama pada temperatur 1000 oC, hasil
menunjukkan bahwa apa yang disebut "Nernst Mass" dan bahan berbasis zirkonia lainnya
memberikan konduksi ionik yang baik pada temperatur 600-1000 oC (Baur dan Preis,
1937).
Satu unit perangkat SOFC dapat dalam berbagai susunan yang berbeda, seperti
geometri tubular, geometri planar, atau hibrida dari keduanya. Material yang biasa
digunakan untuk sel elektrolit SOFC adalah Y2O3-stabilized ZrO2 (YSZ). Elektroda
anoda dan katoda masing-masing terbuat dari material Ni-YSZ dan Sr doped LaMnO3.
SOFC dengan sel elektrolit berupa YSZ beroperasi pada temperatur 800-1000 °C, yang
mana pada temperatur ini konduktivitas yang dicapai adalah 0,18 S/cm (Sammes, 2006;
Chena et al., 2005). Perangkat SOFC sebagai energi alternatif memiliki beberapa
keunggulan, diantaranya (Sammes, 2006):
a. Bahan bakar yang digunakan tersedia di alam dalam jumlah yang banyak.
b. Emisi yang dikeluarkan tidak berbahaya dan tidak menimbulkan polusi udara
ataupun polusi suara.
8
c. Perangkat SOFC dapat tandem dengan perangkat industri yang menghasilkan
panas ataupun yang menghasilkan asap seperti pembakaran batubara sehingga
panas atau asap buangan dapat diubah menjadi energi listrik.
2.2.1. Komponen Penyusun SOFC
Satu unit perangkat SOFC tersusun dari anoda, katoda dan elektrolit yang masing-
masing memiliki peran penting dalam menghasilkan energi listrik. Gas akan dialirkan ke
anoda dan katoda melalui pengalir gas (interconnect).
Anoda
Anoda dalam perangkat SOFC berperan sebagai tempat teroksidasinya bahan bakar
(gas hidrogen). Anoda biasanya terdiri dari campuran nikel dan 8% mol YSZ (Ni/YSZ).
Anoda untuk SOFC perlu memiliki porositas sekitar 40-50% yang mana poros tercipta
akibat adanya proses reduksi NiO pada saat sintesis anoda. Anoda Ni/YSZ sampai saat ini
masih digunakan karena mampu menghasilkan konduktivitas listrik yang tinggi,
konduktivitas ionik yang memadai dan aktifitas reaksi elektrokimia yang tinggi (Sammes,
2006; EG&G Technical Services Inc., 2004).
Katoda
Katoda dalam perangkat SOFC berperan sebagai tempat tereduksi gas oksigen.
Katoda biasanya terbuat lanthanum manganites (LaMnO3) dengan doping berbagai logam
trivalent. Dopan yang biasa digunakan adalah strontium seperti LaMnO3 doped strontium
(La1-xSrxMnO3-ᵞ). Katoda pada perangkat SOFC perlu memiliki porositas sekitar 30-40%,
memiliki daya reduksi yang tinggi terhadap oksidan, dan tidak mudah saling bereaksi
dengan elektrolit dan interconnect (EG&G Technical Services Inc., 2004; Fergus, et al.,
2009)
9
Elektrolit
Elektrolit merupakan komponen penting dalam SOFC karena berperan sebagai
jembatan ion oksigen antara katoda dan anoda. Sel elektrolit untuk SOFC biasanya
terbuat dari yttria stabilized zirconia (YSZ) atau oksida berbasis serium seperti
gadolinium doped cerium (GDC) atau samarium doped cerium (SDC). Elektrolit pada
SOFC dapat menentukan temperatur pengoperasian. SOFC yang menggunakan sel
elektrolit GDC dapat beroperasi pada temperatur yang lebih rendah dari pada SOFC yang
menggunakan sel elektrolit YSZ. Hal ini dikarenakan konduktivitas GDC pada
temperatur 800 oC dapat sebanding dengan YSZ pada temperatur 1000
oC. GDC dan SDC
keduanya memiliki konduktivitas ionik yang sangat tinggi namun cenderung mengalami
reduksi akibat perbedaan potensial oksigen (Sammes, 2006; sanghoon et al., 2013)
Syarat sel elektrolit yang baik untuk perangkat SOFC antara lain:
a. Kristal dengan bentuk kubik.
b. Konduktivitas ionik yang lebih dari 10-2
S/cm pada temperatur operasi.
c. Stabil terhadap temperatur operasi.
d. Densitas lebih dari 95% agar tidak mengalami kebocoran gas.
e. Bersifat inert terhadap elektroda (Fergus et al., 2009; Sammes, 2006;
Singhal dan Kendall, 2003).
2.2.2 Prinsip Kerja SOFC
Satu sel perangkat SOFC terdiri dari dua buah elektroda (anoda dan katoda) yang
dipisahkan oleh sel elektrolit oksida. Elektroda berperan sebagai tempat terjadi reaksi
oksidasi dan reduksi sedangkan elektrolit oksida padat berperan sebagai jembatan bagi
ion oksigen dari katoda ke anoda. Tidak hanya sebagai jembatan ion oksigen, elektrolit
juga berperan sebagai penghalang agar gas hidrogen dan oksigen tidak dapat bercampur.
10
Bahan bakar yang digunakan oleh SOFC biasanya adalah hidrogen atau
hidrokarbon yang dialirkan ke dalam ruang anoda dan udara atau oksigen dialirkan ke
dalam ruang katoda. Sel elektrolit memisahkan anoda dan katoda yang menempel pada
sirkuit eksternal. Perbedaan potensial oksigen menyebabkan gaya gerak listrik yang akan
dialirkan melewati elektrolit, dan gaya ini dapat digunakan untuk menghasilkan listrik
ketika elektroda terhubung ke sirkuit eksternal (Kilner & Buriel, 2014). Pengoperasian
SOFC secara umum ditunjukkan pada Gambar 2.
Gambar 2. Skema kerja SOFC
Sumber : (Sammes, 2006)
Gas hidrogen akan mengalami reaksi oksidasi akibat adanya katalis Ni pada anoda.
Elektron yang dilepaskan dari anoda, dialirkan melalui sirkuit eksternal untuk
dimanfaatkan sebagai sumber energi listrik dengan reaksi yang terjadi adalah
2H2(g) + 2O2-
→ 2H2O(l) + 4e …………………………………………………..(1)
Elektron tersebut kemudian kembali masuk ke dalam katoda sehingga terjadi reaksi
reduksi ketika gas oksigen dialirkan ke dalam katoda dan reaksi yang terjadi adalah
O2(g) + 4e- → 2O
2- ……………………………..…………………………….. (2)
Oksidasi
Reduksi
11
Ion oksigen yang dihasilkan di katoda, akan melewati elektrolit dengan bantuan oxygen
vacancy yang tersedia pada sel elektrolit yang kemudian ion oksigen dapat langsung
bereaksi dengan ion hidrogen dan membentuk air di anoda (Sammes, 2006).
2.3. Intermediate Temperatur Solid Oxide Fuel cell s (IT-SOFC)
IT-SOFC adalah pengembangan dari SOFC yang dimana temperatur operasinya
antara 600-800 oC. Temperatur medium (600-800
oC) dapat dicapai karena IT-SOFC
menggunakan elektrolit berbasis serium yang dapat menghasilkan konduktivitas ionik
pada temperatur medium. Penurunan temperatur operasi berdampak pada penurunan
biaya produksi dan meminimalisir degradasi material sehingga waktu penggunaan dapat
lebih lama (Ormerod, 2003)
Perangkat IT-SOFC memiliki beberapa keuntungan sebagai penghasil energi listrik,
diantaranya:
a. Mudahnya melakukan start up karena temperatur berkisar di 600 - 800 oC.
b. Biaya produksi yang lebih murah.
c. Berkurangnya temperatur operasi maka kemungkinan terjadinya korosi pada
material dapat dihindari (Singhal dan Kendall 2003).
Sel elektrolit yang dapat digunakan untuk IT-SOFC adalah elektrolit berbasis
serium seperti GDC. Serium dioksida pada temperatur ruang memiliki kristal dengan
struktur kubik. Kation menempati sisi face-centered cubic (FCC) dan anion menempati
sisi interstisial seperti yang ditunjukkan pada Gambar 3. Setiap serium terikat dengan
delapan atom oksigen terdekat dan setiap oksigen terikat dengan 4 atom serium terdekat.
12
Gambar 3. Struktur kubik CeO2
(Sumber: Malavasi et al., 2010)
Pemilihan serium sebagai elektrolit karena serium mampu menghasilkan
konduktivitas ionik yang baik pada temperatur 600-800 oC (Leng et al., 2004; Huang et
al., 2007; Chourashiya et al., 2008). Berbeda dengan zirkonium yang membutuhkan
temperatur lebih dari 800 oC untuk menghasilkan konduktivitas yang baik. Konduktivitas
ionik yang baik pada serium karena radius ionik Ce4+
(0,87 Å) yang lebih besar jika
dibandingkan dengan radius ionik Zr4+
(0,72 Å). Radius ionik yang besar memungkinkan
terbentuknya struktur kubik yang lebih besar, sehingga ion dapat bermigrasi lebih baik
dan meningkatkan konduktivitas (Faro et al., 2009).
2.4. Doping dan Co-doping Neodimium
Doping adalah penambahan satu unsur lain ke kisi kristal dengan jumlah yang kecil
untuk mengubah sifat listrik dari suatu material. Unsur yang ditambahkan disebut dengan
dopan. Doping biasanya dilakukan untuk menambah atau mengurangi elektron valensi
sehingga dapat mengubah sifat listrik dari suatu material. Dopan yang dimasukkan ke
dalam kisi kristal akan mencoba untuk menjadi bagian dari kristal dengan cara berikatan
dengan atom lainnya (Shamieh dan McComb, 2015).
13
Jenis dopan ada dua, yaitu tipe n ("n" untuk negatif) dan tipe p ("p" untuk positif)
dopan. Dopan tipe n bertindak sebagai donor elektron dan memiliki elektron valensi yang
tak berpasangan dengan energi yang sangat dekat dengan pita konduksi. Ketika
dimasukkan ke dalam kisi atom semikonduktor, elektron valensi dopan tipe-n dapat
dengan mudah tertarik ke pita konduksi. Dopan tipe-p berbeda dengan dopan tipe-n, yaitu
dapat menerima elektron. Ketika dopan tipe-p dimasukkan ke dalam kisi atom
semikonduktor, ia mampu meng-host elektron dari pita konduksi, yang memungkinkan
pembentukan lubang positif atau vacancy dengan mudah (Shamieh dan McComb, 2015).
Dopan yang biasa digunakan untuk sel elektrolit SOFC berbasis serium (Ce4+
)
adalah Gd3+
, Sm3+
and Y3+
. Doping serium dengan dopan kelompok trivalen seperti Gd
3+,
akan membuat dopan Gd3+
bertindak sebagai akseptor elektron. Ketika beberapa atom
dopan trivalent menggantikan atom serium dalam kisi, keadaan kosong (vacancy) dibuat
dan dapat bertindak sebagai pembawa elektron (charge carrier) melalui struktur, yang
mana akan menciptakan semikonduktor tipe-p. Proses terbentuknya kekosongan
ditunjukkan pada Gambar 4 yang mana dysprosium (Dy3+
) dapat di misalkan sebagai
gadolinium. Semikonduktor tipe-p dicirikan dengan defisit elektron dan vacancy, yang
memiliki efek yang sama dengan kelebihan muatan positif (Anonim, 2016).
Gambar 4. Proses pembentukan kekosongan pada kisi
Vacancy dapat menerima elektron, membuat semikonduktor lebih efektif dalam
menghantarkan arus listrik. Vacancy yang telah tersedia akan menghasilkan sisi aktif
14
yang dimana dapat mentransport ion oksigen pada pengoperasian SOFC. Menurut notasi
Kroger-Vin proses doping meningkatkan konsentrasi oxygen vacancy, dan akibatnya
meningkatkan konduktivitas ionik (Nolan et al.,2006).
Co-doping adalah penambahan lebih dari satu unsur lain ke dalam kisi kristal
dengan tujuan yang sama dengan doping. Sel elektrolit GDC yang telah terdoping, dapat
ditingkatkan konduktivitasnya dengan co-doping. Co-doping dapat dilakukan dengan
menggunakan unsur trivalent lainnya, salah satunya adalah neodimium. Penggunaan
neodimium sebagai co-doping karena neodimium dapat menurunkan energi aktivasi
untuk mengkonduksi O2-
dan hal ini akan semakin meningkatkan konduktivitas GDC
(Dikmen et al., 2010; Fergus et al., 2009)
Neodimium berasal dari bahasa Yunani yaitu neos yang berarti baru dan didymos
yang berarti kembar. Kimiawan Austria, Welsbach berhasil menemukan neodimium pada
tahun 1885 dengan memisahkan amonium nitrat didimium menjadi fraksi neodimium dan
fraksi praseodymium dengan kristalisasi berulang. Neodimium banyak terdapat di alam,
khususnya didalam mineral bastnaesit dan monasit. Neodimium dapat diekstrak dari
mineral ini dengan ion exchange dan ekstraksi pelarut. Unsur ini juga dapat diperoleh
dengan mereduksi anhidrat neodimium klorida atau fluorida dengan kalsium.
2.5. Metode Sol-Gel
Metode Sol-gel pertama kali dilakukan oleh seorang ilmuan asal Prancis
bernama M. Ebelman pada tahun 1845 yang secara umum proses sol gel
digambarkan sebagai penggabungan dua material padat dari suatu solusi menjadi
sol yang kemudian membentuk gel. Sol adalah sistem koloid yang fase
terdispersinya zat padat dan medium pendispersinya zat cair, sedangkan gel
adalah sistem koloid yang fase terdispersinya berupa cairan dan medium
15
pendispersinya berupa zat padat (Sumardjo, 2009). Fase terdispersi pada sol
sangatlah kecil sehingga gaya gravitasi tidak dapat mempengaruhi melainkan
gaya Van der walls dan surface charge.
Proses perubahan dari sol menjadi keramik ditunjukkan pada Gambar 5 sol
dapat berubah menjadi gel dengan menggunakan panas pada temperatur tertentu.
Gel biasanya tersusun atas material amorf yang terdapat pori-pori berisi cairan.
Gel yang telah terbentuk dapat menjadi aerogel ataupun xerogel tergantung dari
cara pengeringannya. Pengeringan dibawah kondisi kritis akan menghasilkan
aerogel yang dimana jaringan tidak runtuh sedangkan pengeringan pada
temperatur ruang akan menyusutkan pori-pori dan menciptakan xerogel.
Pembentukan xerogel dengan cara mengevaporasi pelarut pada gel, maka
gaya kapiler akan mengakibatkan penyusutan. Penyusutan mengakibatkan
jaringan gel runtuh sehingga xerogel terbentuk. Xerogel baru akan terbentuk
menjadi keramik jika diberikan panas yang tinggi seperti pada proses kalsinasi
ataupun sintering. Jika pengeringan dilakukan dibawah kondisi superkritis,
struktur jaringan dapat dipertahankan dan gel dengan pori-pori yang besar dapat
dibentuk. Ini disebut Aerogel, dan memiliki kepadatan sangat rendah (Brinker dan
Scherer, 1990).
Sintesis dengan menggunakan metode sol-gel biasanya menggunakan logam
garam seperti logam klorida, logam asetat, logam nirat, logam sulfida dan lainnya.
Klorida, nitrat dan sulfida, memiliki tingkat kelarutan yang tinggi dalam air
ataupun pelarut organik. Pelarutan logam garam akan melepaskan anion sehingga
dapat menstabilkan logam ion dalam larutan. Logam garam yang dilarutkan ke
dalam air atau pelarut lainnya akan mudah mengalami re-kristalisasi ketika ada
16
perlakuan panas dengan tujuan untuk menguapkan pelarut sehingga, akan mudah
untuk menghilangkan anion dari kompleks logam (Sakka, 2004).
Gambar 5. Proses sol-gel (Sumber: Brinker dan Scherer, 1990)
2.6. X-Ray Diffraction (XRD)
Teknik XRD berperan penting dalam proses analisis kristalin. XRD adalah
metode karakterisasi yang digunakan untuk mengetahui ciri utama kristal, seperti
parameter kisi dan tipe struktur. Selain itu, juga dimanfaatkan untuk mengetahui rincian
lain seperti susunan berbagai jenis atom dalam kristal, kehadiran cacat, orientasi, dan
cacat kristal (Smallman, 2000). Sinar-X pertama kali ditemukan oleh Wilhelm Rontgen
pada tahun 1895. Sinar-X merupakan gelombang elektromagnetik dengan panjang
gelombang (λ ≈ 0,1 nm) yang lebih pendek dibanding gelombang cahaya yaitu λ = 400-
800 nm (Smallman, 2000: 145).
Teknik difraksi sinar-X dapat digunakan untuk analisis struktur kristal, karena
setiap unsur atau senyawa mempunyai pola tersendiri. Jika sinar-X mengenai suatu
bahan, maka intensitas sinar yang ditransmisikan akan lebih rendah dibandingkan dengan
17
intensitas sinar yang datang, karena terjadi penyerapan oleh bahan dan penghamburan
atom-atom dalam bahan tersebut. Berkas difraksi diperoleh dari berkas sinar-X yang
saling menguatkan karena mempunyai fase yang sama.
Gambar 6. Skema kerja XRD
(Sumber : Gunawarman, 2013)
Skema kerja XRD ditunjukkan pada Gambar 6. XRD terdiri dari tiga bagian
utama yaitu tabung katoda, tempat sampel dan detektor. Sinar-X dihasilkan di dalam
tabung katoda dengan cara memanaskan filamen untuk menghasilkan elektron. Elektron
yang dihasilkan akan diakselerasi menuju target dengan menerapkan tegangan dan
memborbardir target dengan elektron. Ketika elektron yang mempunyai tingkat energi
yang tinggi menabrak elektron dalam objek, maka dihasilkan pancaran sinar-X. Sinar-X
yang dihasilkan akan disaring menggunakan kristal monokromator untuk menghasilkan
sinar X-monokromatik yang sesuai untuk difraksi. Sampel dan detektor akan berputar
untuk menangkap dan merekam intensitas refleksi sinar-X. Detektor akan memberikan
sinyal yang kemudian diintepretasikan ke perangkat monitor atau komputer (Kumar &
Kumbhat, 2016)
Pemantulan sinar-X oleh sekelompok bidang paralel dalam kristal pada
hakekatnya merupakan gambaran dari difraksi atom-atom kristal. Sinar-X yang datang
18
membentuk sudut θ dengan salah satu bidangnya dapat dilihat pada Gambar 7 Arah
difraksi sangat ditentukan oleh geometri kisi, yang bergantung pada orientasi dan jarak
antar bidang kristal.
Gambar 7. Difraksi dari sinar-X
(Sumber: Beiser A, 1992)
Jarak antara bidang A dengan bidang B adalah d, sedangkan a adalah sudut
difraksi. Berkas-berkas tersebut mempunyai panjang gelombang λ, dan jatuh pada bidang
kristal dengan jarak d dan sudut θ. Agar mengalami interferensi konstruktif, kedua berkas
tersebut harus memiliki beda jarak nλ. Sedangkan beda jarak lintasan kedua berkas adalah
2d sin θ. Interferensi konstruktif terjadi jika beda jalan sinar adalah kelipatan bulat
panjang gelombang λ, sehingga dapat dinyatakan dengan persamaan:
nλ = 2d sin θ ………………………………………………….…………… (3)
Arah berkas yang dipantulkan oleh atom dalam kristal ditentukan oleh
geometri dari kisi kristal yang bergantung pada orientasi dan jarak bidang kristal.
Suatu kristal yang memiliki simetri kubik (a = b = c, α = β = γ = 90°) dengan
ukuran parameter kisi, a = b = c, maka sudut-sudut berkas yang didifraksikan dari
bidang-bidang kristal (hkl) dapat dihitung dengan rumus jarak antarbidang
sebagai berikut:
19
……………………………………………………..……
(4)
Dengan menerapkan hukum Bragg dari Persamaan (1) dan
mensubtitusikan ke Persamaan (2), sehingga diperoleh persamaan:
…………….………….……………………….…..…
(5)
……….....…….….……………………….…..
(6)
a, b, dan c adalah parameter kisi dan h k l adalah indeks untuk menyatakan
arah bidang kristal (indeks miller). Dari Persamaan (4), parameter kisi dan kristal
dapat ditentukan. Untuk menentukan parameter kisi a = b = c, akan diperoleh
persamaan:
………….…………………….….…… (7)
√
………………………………………….………..…(8)
Penentuan orientasi kristal dilakukan dengan mengamati pola berkas
difraksi sinar-X yang dipantulkan oleh kristal. Untuk XRD, pola difraksi diamati
sebagai fungsi sudut 2θ. Pola difraksi yang terjadi kemudian dibandingkan dengan
JCPDS (Joint Committee on Powder Diffraction Standards) sebagai data standar.
2.7. Scanning Electron Microscopy-Electron Dispersive Spectroscopy (SEM-
EDS)
20
SEM merupakan alat yang digunakan untuk mempelajari topografi secara
keseluruhan. Keuntungan menggunakan SEM yaitu preparasi sampel tidak
menghabiskan banyak tenaga maupun waktu. Keterbatasan resolusi membuat
teknik ini terbatas bagi kristal yang lebih besar dari 5 nm. Diatas level ini, bentuk,
ukuran, dan distribusi ukuran mudah untuk dilakukan. Investigasi SEM telah
dibuat pada banyak sistem dan berguna juga untuk studi struktur pori (Nasikin et
al, 2010).
Gambar 8. Skema kerja SEM
(Sumber : Hanke, 2001)
Skema kerja SEM ditunjukkan pada Gambar 8. SEM berkerja dengan
menembak permukaan sampel dengan berkas elektron yang dihasilkan oleh
electron gun. Lensa magnetik kemudian memfokuskan elektron menuju sampel.
Berkas elektron yang terfokus memindai (scan) keseluruhan sampel dengan
diarahkan oleh kumparan pemindai. Ketika elektron mengenai sampel, maka
21
sampel akan mengeluarkan elektron yang baru yang akan diterima oleh detektor
(Hanke, 2001).
Tembakan berkas elektron menimbulkan reaksi berupa refleksi Secondary
Elecron (SE) dan Back-Scatter Electron (BSE). Pantulan berkas elektron SE atau BSE ini
ditangkap oleh detektor sehingga struktur mikro daerah permukaan sampel akan muncul.
Selain untuk mendapatkan gambar struktur mikro. SEM bisa juga digunakan untuk
menentukan komposisi kimia daerah yang dipindai. Hal ini bisa dilakukan bila SEM
dilengkapi dengan detektor penangkap sinar-X yakni EDS (Gunawarman, 2013).
Electron Dispersive Spectroscopy (EDS) digunakan untuk menentukan
komposisi dari sampel secara kualitatif ataupun semi kuantitatif terhadap suatu
permukaan spesimen. Gambar yang dihasilkan oleh SEM berupa BSE dapat
menampilkan kontras komposisi dari berbagai unsur serta distribusinya. EDS
mampu mengidentifikasi unsur-unsur tersebut dan proporsi relatifnya seperti
persen atomik.
Prinsip kerja EDS adalah menangkap dan mengolah sinyal fluoresensi sinar-
X yang keluar apabila berkas elektron mengenai daerah tertentu pada bahan.
Ketika sampel dibombardir oleh electron beam SEM, elektron pada atom yang
terkena tembakan dari electron beam akan tereksitasi mengakibatkan kekosongan.
Kekosongan elektron kemudian diisi oleh elektron dari keadaan yang lebih tinggi
dan sinar-x dipancarkan untuk menyeimbangkan perbedaan energi antara dua
negara elektron. Energi sinar-x inilah yang menjadi karakteristik tiap unsur.
Detektor EDX akan mengukur kelimpahan sinar-X yang dipancarkan
versus energinya. Detektor ini biasanya berupa silikon berlapis lithium. Ketika
sinar-X terdeteksi oleh detektor, maka detektor akan meneruskan sinyal muatan
yang sebanding dengan energi sinar-X. Sinyal tersebut kemudian diubah menjadi
22
sinyal voltase oleh preamplifier yang sensitif terhadap muatan. Sinyal kemudian
dikirim ke multichannel analyzer (MCA) dimana sinyal diurutkan berdasarkan
voltase. Energi yang ditentukan dari pengukuran voltase untuk setiap pemancaran
sinar-X dikirim ke komputer. Skema kerja EDS dapat dilihat pada Gambar 9
Analisis menggunakan SEM yang digabung dengan EDS dapat mengidentifikasi
unsur-unsur yang dimiliki oleh fasa yang terlihat pada gambar mikrostruktur
(Masrukan et al, 1999).
Gambar 9. Skema kerja EDS
(Sumber: Goldstein et al. 1981)
2.8. Thermal Gravimetric Analysis (TGA)
Analisis TGA ditujukan untuk mengukur jumlah dan tingkat perubahan masa
terhadap temperatur atau waktu dalam atmosfer yang terkendali. Kurva TGA yang khas
menunjukkan langkah-langkah kehilangan massa berkaitan dengan hilangnya komponen
volatil (kelembaban, pelarut, monomer), polimer dekomposisi, pembakaran karbon hitam,
dan residu akhir (abu, filler, serat kaca). Metode ini memungkinkan untuk mempelajari
dekomposisi produk dan bahan dan untuk menarik kesimpulan tentang konstituen
masing-masing. Turunan pertama dari kurva TGA terhadap waktu dikenal sebagai kurva
DTG; kurva ini sebanding dengan laju dekomposisi sampel. Dalam pengukuran TGA /
23
DSC, sinyal DSC dan informasi berat dicatat secara bersamaan. Hal ini memungkinkan
efek endotermik atau eksotermik untuk dideteksi dan dievaluasi (Hammer. 2010).
Skema kerja TGA ditunjukkan pada Gambar 10. Proses pengoperasian TGA
dimulai dari memasukkan sampel uji kedalam sample holder yang berupa kubikel kecil
dimana bagian bawahnya dipasangkan thermocouple. Thermocouple merupakan alat
untuk memantau pengukuran suhu dengan membandingkan voltase output dengan tabel
voltase versus suhu yang tersimpan dalam memori komputer. Thermocouple diletakkan
langsung berkontakan dengan tempat sample uji. Sampel referensi dapat ditempatkan
pada ruang lainnya.
Gambar 10. Skema kerja TGA
(Sumber: Song et al., 2013)
Atmosfer di ruang sampel dapat diatur dengan memasukkan gas sesuai dengan
yang diperlukan. Gas akan masuk melalui gas inlet dan keluar melalui gas outlet yang
dimana gas akan dialirkan secara kontinu. Seiring dengan meningkatnya suhu, berbagai
komponen sampel terdekomposisi dan persentase berat masing-masing perubahan massa
yang dihasilkan dapat diukur. Hasil diplot dengan suhu pada sumbu X dan kehilangan
24
massa atau weight loss pada sumbu Y yang akan tampil pada komputer (Song et al.,
2013).
2.9. Electrochemical Impedance Spectroscopy (EIS)
EIS adalah metode pengukuran untuk mengkarakterisasi suatu sistem
elektrokimia. Teknik ini mengukur impedansi dari sistem dalam suatu rentang
frekuensi tertentu yang akan direspon oleh system. Impedansi ditujukan untuk
melihat kemampuan rangkaian dalam menahan aliran listrik, namun tidak sama
seperti halnya resistor yang tergantung dari elemen penyusunnya. Impedansi
elektrokimia biasanya diukur dengan memberikan listrik berarus AC ke sampel
dan mengukur arus yang melalui sel.
Berbeda dengan resistensi yang mengukur kemampuan elemen rangkaian
untuk menahan aliran arus listrik, Impedansi menggantikan resistansi sebagai
parameter rangkaian yang lebih umum. Hukum Ohm (Persamaan 9)
mendefinisikan resistensi dalam hal rasio antara tegangan (E) dan arus (I). Rasio
antara tegangan dan arus juga berlaku untuk impedansi tetapi karena impedansi
mengasumsikan arus AC sebagai frekuensi (Hz) maka E dan I tergantung dari
frekuensi (persamaan 10).
……………………………………………………...….
(9)
………………………………………………..……
(10)
Resistensi material bergantung pada konsentrasi ion, jenis ion, suhu, dan
geometri daerah di mana arus dibawa. Sistem yang diuji memiliki area yang
25
dibatasi dengan luas (A) dan panjang atau ketebalan (l), resistansi didefinisikan
sebagai,
…………………………………………………...…..
(11)
Ρ adalah resistivitas dari material. Perbandingan terbalik dari ρ adalah (1/κ)
yang lebih lebih umum digunakan. κ merupakan konduktivitas larutan dan
hubungannya dengan resistansi larutan adalah:
sama dengan
………………………………………………
(12)
Satuan dari κ adalah Siemens per centimeter (S / cm). Siemen berbanding
terbalik dengan ohm, jadi 1S = 1/ohm (Anonim, 2017).
26
BAB III
METODE PENELITIAN
3.1. Waktu dan Tempat Penelitian
Penelitian ini telah dilaksanakan dari bulan Maret sampai dengan November 2016
di Laboratorium Pusat Teknologi Material, Badan Pengkajian dan Penerapan Teknologi,
Serpong, Tangerang Selatan.
3.2. Alat dan Bahan
Alat yang digunakan dalam penelitian ini adalah peralatan gelas, oven, heater,
mortar, furnace, X-Ray Diffraction (XRD) Rigaku tipe SmartLab 3 kW, Scanning
Electron Microscopy-Electron Dispersive Spectroscopy (SEM-EDS) Hitachi SU 3500,
thermogravimetry analyzer (TGA) Setaram Labsys Evo, dan Electrochemical Impedance
Spectroscopy (EIS) EUCOL U2826 LCR METER.
Bahan yang digunakan dalam penelitian ini adalah serbuk Ce(NO3)3.6H2O (Sigma
Aldrich), Gd(NO3)3.6H2O (Sigma Aldrich), Nd(NO3)3.6H2O (Sigma Aldrich), asam sitrat
(C6H8O7) (Merck), acrysol RM 2020, etanol PA (C2H6O) (Merck), asam stearat
(CH3(CH2)16COOH) dan air demineral.
27
3.3. Diagram Alir Penelitian
Serbuk Nd(NO3)3.6H2O, Gd(NO3)3.6H2O, Ce(NO3)3.6H2O dan asam sitrat
ditimbang sesuai dengan berat yang tertulis dalam Table 1.
Masing- masing serbuk dilarutkan dengan aqua dm 100 mL, kemudian dicampur
menjadi satu ke dalam beaker glass 3000mL dan stirring pada temperatur 80 oC
Sampel kemudian dikeringkan dalam oven pada temperatur 110 oC selama 24
jam. Sampel yang telah berubah warna ditumbuk hingga halus dan dikalsinasi
pada temperatur 700 oC selama 5 jam
Serbuk GDC10 dan GDC-Ndx
Masing-masing serbuk
ditambahkan acrysol RM 2020
0,5 gram dan etanol 10 mL.
Setelahnya diaduk dengan
strirrer selama 1 jam.
Campuran dikeringkan di oven selama 9 jam dengan temperatur 88 oC.
Selanjutnya dikompaksi dengan tekanan 0,19 Mpa,
Uji densitas dan uji konduktivitas dengan EIS
Karakterisasi SEM-EDS, TGA dan
XRD
28
Gambar 11. Diagram alir sintesis GDC10 dan GDC-Ndx
3.4. Prosedur Penelitian
3.4.1. Sintesis GDC10 dan GDC-Ndx (Fuentes dan Baker, 2008)
Sintesis GDC10 dan GDC-Ndx dilakukan dengan menggunakan metode sol-gel
dengan rasio tertentu. Rasio GDC10 yang digunakan adalah Ce0,9Gd0,1O1,95 sedangkan
rasio GDC-Ndx adalah Ce0,9Gd0,1-x NdxO1,90 dengan nilai x yaitu 0,025, 0,050 dan 0,075.
Nilai x (0,025; 0,050; dan 0,075) didapatkan dari pengurang dan penambahan nilai x
sebesar 0,025 dari hasil penelitian Hardian et al., (2014) yang mensintesis GDC-Nd0,050
dengan metode solid state.
Serbuk Ce(NO3)3.6H2O, Gd(NO3)3.6H2O, Nd(NO3)3.6H2O, dan asam sitrat
ditimbang sesuai dengan stoikiometri massa seperti yang ditunjukkan pada Tabel 1.
Masing-masing serbuk dilarutkan dengan 100 mL air demineral di dalam gelas beker 250
mL secara terpisah. Larutan yang sudah dibuat, dicampurkan secara berurutan mulai dari
Ce, Gd, Nd, dan asam sitrat ke dalam gelas beker volume 3000 mL. Campuran
dipanaskan dan dijaga pada temperatur kurang lebih 80 °C sambil diaduk dengan
magnetic stirrer hingga larutan bergelembung dan berubah warna menjadi kuning dan
berbentuk foam. Pemanas dimatikan dan sampel didiamkan hingga suhu ruang.
Sampel kemudian dikeringkan di dalam oven pada temperatur 110 oC selama 24
jam. Sampel yang telah kering, dihaluskan dengan mortar dan dimasukkan ke dalam tanur
selama 5 jam pada temperatur 700 oC (Wang et al., 2004). Sebagian bubuk diuji dengan
TGA, XRD dan SEM dan sebagian lainnya dibuat menjadi pelet dan disintering serta
diuji densitasnya. Keseluruhan proses sintesis ini dilakukan juga untuk pembuatan GDC
dengan tahapan proses yang sama tanpa menambahkan neodimium dan mengikuti massa
29
senyawa sesuai dengan stoikiometri. Perhitungan massa masing-masing senyawa untuk
tiap nilai x ada di lampiran 1.
Tabel 1. Komposisi senyawa untuk sampel GDC10 (Ce0.9Gd0.1O1.95) dan
GDC-Ndx (Ce0.9Gd1-xNdxO1.90)
No Sampel
Serbuk (gram)
Ce(NO3)3.6H2O Gd(NO3)3.6H2O Nd(NO3)3.6H2O Asam
sitrat
1 Ce0.9Gd0.1O1.95 39,371 4,211 - 25,698
2 Ce0.9Gd0.075Nd0.025O1.95 39,325 3,193 1,033 17,271
3 Ce0.9Gd0.05Nd0.05O1.95 39,266 2,388 2,319 17,438
4 Ce0.9Gd0.025Nd0.075O1.95 39,211 1,211 3,530 17,430
3.3.1. Pembuatan Pelet (Kompaksi) (Imperial college, 2013)
Acrysol RM 2020 ditimbang sebanyak 0,5 gram dan dicampurkan dengan
10 mL etanol PA sambil diaduk dengan magnetic stirrer. Acrysol RM 2020
digunakan agar sampel dapat mempertahankan bentuknya setelah dipres dan
mencegah retak pada permukaan. Larutan yang telah bercampur, ditambahkan 1,5
gram serbuk Ce0.9Gd1-xNdxO1.95 dan tetap diaduk sampai tidak ada gumpalan.
Larutan yang telah tercampur, kemudian dikeringkan dengan oven pada
temperatur 88 oC selama 9 jam.
Larutan yang telah kering dihaluskan dengan mortar dan kemudian
dimasukkan ke dalam wadah pencetak dan siap dikompaksi. Kompaksi dilakukan
dengan tekanan 0,195 MPa. Hasil kompaksi diukur dengan jangka sorong,
hasilnya pelet memiliki diameter 2,5 cm, dikeluarkan dari wadah pencetak dan
pelet disinterring pada temperatur 1350 oC (Dikmen et al., 2010) dengan laju
pemanasan 2 oC/menit serta waktu tunggu selama 2 jam.
30
3.3.2. Identifikasi Fasa dengan XRD
analisis kualitas dan kuantitas fasa-fasa yang ada di dalam sampel diukur
menggunakan alat XRD. Sebagian sample dimasukkan ke dalam wadah sampel
hingga rata. Wadah kemudian diletakkan di sample holder dan mesin ditutup serta
mesin dinyalakan. Pengukuran pola difraksi sampel dilakukan dengan berkas
Sinar-X dari tube anode = Cu (Copper) dengan panjang gelombang λ = 1,5406 Å,
mode = continuous-scan, step size = 0,02° dan time per step = 0,5 detik. Profil
difraksi sinar-X dianalisis menggunakan software Match 3 dan Originlab 8.
3.3.4. Analisis Morfologi Permukaan dengan SEM-EDS (ASTM E1508)
Sampel diletakkan pada sample holder dengan menggunakan double sticky tip
untuk mendapatkan posisi spesimen yang rigid. Diletakkan lapisan tipis (coating) oleh
gold-palladium (Au : 80% dan Pd : 20%) dengan menggunakan mesin Ion Sputter JFC-
1600. Sampel dimasukkan ke dalam specimen chamber pada mesin SEM untuk
melakukan observasi pada spesimen uji sebelum dilakukan pemotretan. Pemotretan
dilakukan dengan menggunakan 3 perbesaran, yaitu 3.000x, 10.000x dan 20.000x. Hasil
gambar SEM yang diperoleh dapat ditentukan pengambilan titik yang akan ditembak
EDS. Hasil dari EDS yaitu tampilan grafik prosentase berupa (mass%) dan (atom%) dari
unsur yang terkandung didalam bahan.
3.3.5. Analisis Densitas dengan Hukum Archimedes (ASTM, 1972)
Pengukuran densitas pelaksanaannya mengacu pada standar ASTM C. 373 – 72
dengan prosedur kerja untuk menentukan besarnya densitas relatif (g/cm3) dengan hukum
Archimedes.
31
Pelet yang telah disinter ditimbang beratnya hingga konstan (Mk). Air dituangkan
kira-kira
dari volume gelas beker dan diletakkan tiang penyangga sampel di atas neraca.
Pelet yang sudah di timbang berat keringnya kemudian dimasukkan ke dalam air dan
ditimbang massa basahnya (Mb). Pelet diangkat dan dikeringkan permukaannya yang
selanjutnya ditimbang kembali (Ms). Pelet yang telah ditimbang kemudian dikeringkan di
dalam oven pada suhu 110 oC selama 12 jam. Perhitungan densitas pelet menggunakan
rumus :
3.3.6. Analisis stabilitas termal dengan TGA (ASTM E1131)
Uji dekomposisi material dilakukan dengan TGA berdasarkan ASTM
E1131. Sampel serbuk ditempatkan pada tempat sampel dan ditunggu hingga
beratnya konstan. Pemanasan sampai temperatur 1200 oC dapat segera dimulai
dengan diaktifkannya program setelah berat konstan tercatat. Diatur pengeluaran
laju alir gas O2 dan N2 untuk menyediakan lingkungan yang sesuai.
3.3.7. Analisis Konduktivitas dengan EIS (ASTM STP 1056)
Pelet yang telah disinterring perlu diberikan pasta alumunium di kedua sisinya
yang kemudian dihubungkan dengan kawat alumunium. Setelahnya pengukuran resistensi
dengan menggunakan EIS pada temperatur 300, 400, 500, dan 600 °C dan frekuensi yang
diberikan dari 20 Hz – 5 MHz.
32
BAB IV
PEMBAHASAN
4.1. Rendemen GDC10 dan GDC Codoped Neodimium
Sintesis sel elektrolit GDC10 dan GDC Codoped neodimium (GDC-Ndx) dibuat
dengan menggunakan metode sol-gel. Sintesis ini menghasilkan sampel yang berbentuk
sponge berwarna kuning. Sponge yang terbentuk dikeringkan untuk menguapkan air yang
masih tersisa (Suastiyanti et al., 2014) dan setelahnya sampel menjadi warna putih
kecoklatan.
Serbuk sampel hasil pengeringan, dikalsinasi pada temperatur 700o C. Menurut
Wang et al., (2004) pada temperatur ini hampir keseluruhan sampel GDC co-doped
mengalami kristalisasi dengan struktur kristal kubik. Hasil kalsinasi sampel menjadi
berwarna kuning kehijauan. Proses kalsinasi juga ditujukan untuk mengoksidasi serbuk
GDC10 dan GDC-Ndx. Tidak hanya itu, komponen organik berupa karbon juga akan
hilang selama proses kalsinasi (Levy dan Zayat, 2015). Temperatur dalam proses
kalsinasi akan menurunkan densitas kristal sehingga evaporasi terjadi dan menyisakan
mineral yang akan mengikat satu dengan yang lainnya membentuk kristal (Lacoma,
2017).
Rendemen sampel GDC-Ndx ditunjukkan pada Tabel 2. Nilai berat akhir untuk
perhitungan rendemen didapatkan ketika sampel telah dikalsinasi untuk mendapatkan
oksida yang diinginkan. Hasil perhitungan rendemen menunjukkan bahwa rendemen
sampel GDC-Nd0,075 sangat sedikit jika dibandingkan dengan sampel GDC-Nd0,025 dan
GDC-Nd0,05. Hal ini karena sampel GDC-Nd0,075 bersifat eksplosif. Sehingga ketika
sampel di kalsinasi, serbuk GDC-Nd0,075 selalu keluar dari wadah dan mengakibatkan sisa
33
sampel dalam cawan sedikit. Penghitungan rendemen sampel GDC-Ndx ada di lampiran
2.
Tabel 2. Rendemen sampel GDC-Ndx
Sampel Rendemen (%)
GDC-Nd0,025 26,42
GDC-Nd0,05 28,36
GDC-Nd0,075 16,49
Diameter pelet diukur sebelum sintering menggunakan jangka sorong, hasilnya
pelet memiliki diameter sebesar 2,5cm. Pelet yang telah disinterring, diukur diameternya
kembali, hasilnya pelet memiliki diameter sebesar 1,4 cm. Hal ini menunjukan adanya
penyusutan ukuran dari 2,5 cm menjadi 1,4 cm. penyusutan ukuran ini sebesar 68,572%.
Perhitungan penyusutan ukuran pelet ada di lampiran 2.
Perbandingan nitrat-sitrat yang digunakan dalam penelitian ini adalah 1:1,2.
Asam sitrat yang berlebih tidak hanya berperan sebagai pengkelat melainkan juga dapat
berperan sebagai pendispersan (Esfahani dan Azlegini, 2011). Adanya pendispersan
dalam suatu larutan akan mencegah aglomerasi pada tahapan sintesis selanjutnya (Gui et
al., 2001). Kompleks logam sitrat yang telah terbentuk akan saling mengikat satu sama
lain dengan ikatan intermolekul seperti yang ditunjukkan pada Gambar 12.
Gambar 12. Reaksi pembentukan kompleks logam sitrat pada metode sol-gel
(sumber: Danks et al., 2016)
34
Ikatan intermolekular ini terjadi pada grup karboksilat dalam molekul sitrat.
Ikatan intermolekul yang dimiliki antar kompleks logam sitrat ini memiliki sifat yang
lemah (Danks et al., 2016). Menurut Esfani & Azlegini (2011), semakin lemah ikatannya
maka akan menghasilkan ukuran kristal yang kecil karena ikatannya terlalu lemah untuk
menarik molekul lain dan membentuk kristal berukuran besar.
4.2. Karakter GDC10 dan GDC-Ndx
4.2.1. Stabilitas Termal GDC10 dan GDC-Ndx dengan TGA
Kurva TGA dari bubuk sampel GDC10 dan GDC-Ndx dengan variasi nilai x
(0,025; 0,050 dan 0,075) yang telah dikalsinasi pada temperatur 700 oC ditunjukkan pada
Gambar 13. Kehilangan massa pada masing-masing sampel ditunjukkan pada sumbu y
yang menunjukkan persen thermal gravimetry (TG%) terhadap temperatur pada sumbu x.
Hasil menunjukkan bahwa GDC-Ndx dengan nilai x 0,075 kehilangan massa lebih sedikit
dibandingkan sampel lainnya. Keadaan ini menjelaskan bahwa neodimium dapat
mempengaruhi stabilitas termal terhadap panas sehingga massa yang hilang lebih sedikit.
Hal ini juga menunjukkan bahwa semakin tinggi konsentrasi neodimium, ketahanan
terhadap termperatur sedang juga bertambah. Sampel GDC-Nd0.025 kehilangan massa
paling banyak jika dibandingkan dengan GDC-Nd0.05 dan GDC tanpa co-dopant.
35
Gambar 13. Grafik pengukuran stabilitas termal pada GDC dan GDC-Ndx
Kehilangan massa yang terjadi pada sampel dapat karena adanya pembakaran
materi sisa atau residu, molekul air yang terserap di permukaan sampel dan reduksi kation
(Dhanalakshmi et al., 2016). Reduksi kation yang terjadi diperkirakan merupakan reduksi
Ce4+
menjadi Ce3+
. Temperatur yang tinggi dapat membuat CeO2 melepaskan oksigen
membentuk oxygen vacancies dan elektron. Elektron yang terbentuk, akan terlokalisasi di
serium sehingga mengubah Ce4+
menjadi Ce3+
. Perubahan ini bisa mengakibatkan distorsi
simetri disekelilingnya. Serium dalam struktur kubik memiliki cacat yang lebih sedikit
sehingga akan melepaskan oksigen secara signifikan ketika temperatur semakin tinggi
dan oksigen menipis (Zhang et al., 2004)
4.2.2. Morfologi GDC10 dan GDC-Ndx dengan SEM - EDX
Hasil SEM sampel GDC10 dan GDC-Ndx ditunjukkan pada Gambar 14. GDC10
memiliki bentuk partikel seperti serpihan sedangkan GDC-Ndx memiliki bentuk yang
berpori (sponge) seperti yang ditunjukkan pada panah di Gambar 14. Bentuk berpori yang
dimiliki oleh sampel GDC-Ndx juga terlihat pada penelitian Rajkumar et al., (2015) dan
Priyasarsini et al., (2016) yang menggunakan neodimium sebagai dopan. Ukuran partikel
36
pada seluruh sampel yang ditunjukkan pada Gambar 13 dengan perbesaran 3000 kali
tidak merata. Namun secara keseluruhan ukuran partikel terbesar dimiliki oleh gambar c
sedangkan ukuran partikel terkecil dimiliki oleh gambar d.
Gambar 14. Morfologi serbuk GDC10 dan GDC-Ndx dengan (a) GDC10 (b) GDC-Nd0,025
(c) GDC-Nd0,050 (d) GDC-Nd0,075
Ukuran partikel dapat dipengaruhi oleh berbagai faktor, yaitu ikatan
intermolekul, konsentrasi dopan, dan metode sintesis yang digunakan (Rahaman & Zhou,
1999; Priyasarsini et al., 2016). Ikatan intermolekul memiliki peran penting dalam proses
pertumbuhan partikel. Ikatan intermolekul pada suatu suspensi akan membantu proses
pertumbuhan partikel, namun pertumbuhan partikel juga dipengaruhi oleh gaya yang di
timbulkan Van der Walls. Gaya Van der Walls dapat mengakibatkan gaya tolak-menolak
antar molekul (repulsive force) ataupun gaya tarik-menarik antar molekul (attractive
force) (Oss et al., 1980).
a
)
d c
b
37
Hasil SEM pada penelitian ini memperlihatkan adanya anomali pada sampel
GDC-Nd0,050. Anomali yang terjadi adalah ukuran partikelnya terlihat sangat besar jika
dibandingkan dengan sampel lainnya. Seharusnya semakin besar konsentrasi neodimium,
semakin kecil ukurannya. Penelitian lain yang dilakukan oleh Priyasarsini et al., (2016)
membuktikan bahwa meningkatnya konsentrasi Nd3+
, maka ukuran partikel semakin
kecil. Aglomerasi akan tetap terjadi namun akan mengalami pengurangan seiring dengan
bertambahnya konsentrasi dopan. Keadaan ini bisa terjadi karena dopan dapat
menghasilkan electrostatic repulsive force. Electrostatic repulsive force merupakan gaya
tolak menolak antar dua molekul atau atomic group yang bermuatan sama dan akan
saling menjauhkan satu sama lainnya (RSC green chemistry, 2013; William, 2016).
Sehingga partikel tidak saling bergabung atau beraglomerasi.
Hampir keseluruhan sampel pada penelitian ini beraglomerasi dan ukuran
partikelnya diatas 180 nm. Hal ini bisa disebabkan karena tidak dilakukan milling setelah
kalsinasi seperti yang dilakukan oleh Fuentes dan Baker (2008). Sebaiknya dilakukan
milling setelah proses kalsinasi. Membesarnya partikel GDC-Nd0,05 dapat dikarenakan
mudahnya partikel untuk meluruh, sehingga partikel mudah bergabung membentuk
ukuran yang besar (Yao et al., 2012). Mudahnya partikel untuk meluruh dibuktikan dari
hasil TGA. Hasil TGA menunjukkan bahwa kehilangan masa pada sampel GDC-Nd0,05
lebih banyak dibandingkan sampel lain. Kemungkinan mudahnya sampel GDC-Nd0,05
meluruh merupakan akibat dari membesarnya ukuran partikel secara tak wajar.
Penyebab lain dari anomali pada sampel GDC-Nd0,050 kemungkinan bisa karena
ada perubahan pH pada saat sintesis. Menurut Zhang et al., (2010) pH pada saat sintesis
bisa berubah dan menjadi bersifat basa sehingga ukuran partikel cenderung akan
membesar atau beraglomerasi. pH larutan yang bersifat basa dapat menurunkan tegangan
permukaan sehingga akan munurunkan electrostatic repulsive force partikel, sehingga
partikel akan lebih mudah bergabung dan beraglomerasi (Lee et al., 2006). Selama proses
38
aglomerasi, partikel-partikel yang lebih kecil cenderung memiliki koefisien difusi lebih
besar sehingga lebih memungkinkan untuk berkelompok membentuk partikel yang lebih
besar (Krishna et al., 2015).
Penelitian lain yang dilakukan oleh Accardo et al., (2016) menunjukkan bahwa
sintesis GDC dengan menggunakan metode sol-gel menghasilkan ukuran partikel yang
berkisar antara 28 – 30 nm. Hasil penelitian Accardo et al., (2016) berbeda dengan hasil
dari penelitian ini, menurut Rabiee et al., (2014) mikrostruktur yang dihasilkan
tergantung pada metode sintesis dan kondisi yang terjadi.
Tabel 3. Komposisi GDC10 dan GDC-Ndx hasil pengujian dengan EDS
Unsur Komposisi (%)
GDC10 GDC-Nd0,025 GDC-Nd0,05 GDC-Nd0,075
O 87,83 80,10 63,72 79,42
Ce 48,64 18,34 32,58 18,45
Gd 6,50 1,56 1,78 1,47
Nd - - 1,93 0,65
Hasil pengujian EDS pada sampel GDC10 dan GDC-Ndx ditunjukkan pada Table
3. Pengujian dilakukan dengan mengambil empat titik secara acak pada masing-masing
sampel. Hasil pengujian mulai dari sampel GDC10, GDC-Nd0,05 dan GDC-Nd0,75
menunjukkan adanya semua elemen tanpa ada pengotor (impurities). Hasil GDC-Nd0,025
hanya menunjukkan serium, gadolinium dan oksigen tanpa neodimium. Nilai persen
atomnya mulai dari serium, gadolinium dan oksigen secara berturut-turut adalah 18,34,
1,56 dan 80,10% tanpa menunjukkan adanya neodimium.
Neodimium yang tidak terdeteksi pada hasil EDS tidak berarti neodimium secara
keseluruhan tidak terdapat dalam sampel GDC-Nd0,025. Hal ini bisa dibuktikan dari hasil
pengujian konduktivitas dengan EIS yang dimana adanya perubahan konduktivitas akibat
39
dari penambahan neodimium. Pengambilan titik secara acak pada pengujian dengan EDS
ini dapat menunjukkan bahwa neodimium tidak terdistribusi secara merata pada sampel
GDC-Nd0,025.
4.2.3. Identifikasi Fasa GDC10 dan GDC-Ndx dengan XRD
Pola difraksi sinar-X pada sampel GDC10 dan GDC-Ndx (x = 0,025; 0,05 dan
0,075) setelah dikalsinasi 700o
C selama 5 jam ditunjukkan pada Gambar 15. Hasil
identifikasi fasa menggunakan XRD pada sampel GDC10 dan GDC-Ndx (x = 0,025; 0,050
dan 0,075) menunjukkan terdapat 9 puncak yang masing-masing berada pada 2θ yang
ditunjukkan pada Table 4. Fasa yang terbentuk adalah Ce-Gd compound (Ce0.9Gd0.1O1.95)
dengan COD (Crystallography of Database) 96-434-1044 dan struktur berbentuk kristal
kubik. Memiliki struktur kristal kubik merupakan salah satu syarat sel elektrolit IT-SOFC
yang baik. Hal ini karena struktur kristal kubik bisa memberikan pergerakan ion yang
baik dalam mentransport ion pada sel elektrolit untuk IT-SOFC (Steele, 2000; Wang dan
Mogensen, 2005).
40
Gambar 15. Pola difraksi sinar-X GDC10 dan GDC-Ndx dengan (1) GDC-Nd0,075, (2)
GDC-Nd0,05, (3) GDC-Nd0,025, dan (4) GDC10
Table 4. Nilai 2θ pada masing-masing puncak standar XRD
Standar 2θ
GDC
28,63 33,13 47,52 56,36 59,02 69,39 76,72 78,92 88,35
Nd2O3 27,88 32,32 46,33 56,33 58,98 68,84 - - -
Pola XRD tidak menunjukkan adanya puncak lain atau pengotor baik pada pola
GDC10 ataupun GDC-Ndx. Keseluruhan puncak menunjukkan bahwa Fasa yang terbentuk
adalah Ce-Gd compound. Terdopingnya Nd ke dalam GDC10 dapat dilihat dari standar
pola XRD Nd itu sendiri yang dibandingkan dengan pola XRD hasil pengujian sampel.
Masing-masing standar memiliki puncak-puncak dengan 2θ yang khas. Maka dari itu,
digunakanlah puncak-puncak dari pola XRD untuk menentukan apakah unsur tersebut
ada di dalam sampel atau tidak. Standar pola XRD Nd2O3 (COD 96-153-7847) memiliki
6 puncak yang hampir sejajar dengan sampel GDC10 dan GDC-Ndx yang ditunjukkan
pada Table 4.
Puncak-puncak yang hampir sejajar ini memang tidak terlihat jelas seperti yang
ditunjukkan pada puncak GDC10 saat pengujian dengan XRD. Hal ini bisa saja terjadi
karena konsentrasi dari Nd sangat kecil, sehingga tidak dapat diketahui secara pasti yang
mana puncak Nd. Hampir sejajarnya puncak-puncak Nd kemungkinan dapat
menunjukkan bahwa Nd telah terdoping ke dalam GDC10. Tidak hanya itu, adanya
perubahan dari parameter kisi pada sampel juga dapat menunjukkan bahwa doping telah
terjadi. Hasil ini dapat membuktikan bahwa sintesis GDC10 dan GDC-Ndx dapat
dilakukan dengan metode sol-gel.
41
Parameter kisi dari GDC10 ataupun GDC-Ndx ditunjukkan pada Gambar 16.
Parameter kisi meningkat seiring dengan bertambahnya konsentrasi Nd3+
. Hasil analisis
data XRD menunjukkan parameter kisi yang dimiliki oleh GDC10 GDC-Nd0,025 GDC-
Nd0,02 dan GDC-Nd0,075 masing-masing adalah 5,4230; 5,4280; 5,4271; dan 5,4290.
Parameter kisi GDC – Nd0,75 memiliki nilai yang paling besar yaitu 5.4290 Å.
Meningkatnya parameter kisi disebabkan oleh neodimium yang masuk ke dalam kisi
serium. Masuknya neodimium ke dalam kisi serium dapat menyebabkan meningkatnya
tegangan pada parameter kisi dan distorsi simetri dalam serium. Distorsi simetri ini akan
menyebabkan perubahan panjang ikatan Ce – O dan keseluruhan kisi sehingga, parameter
kisi serium meningkat (Karlin, 2005). keadaan inilah yang dapat menyebabkan
meningkatnya volume unit sel GDC-Nd (Vimal et al., 2015).
Gambar 16. Grafik parameter kisi sampel GDC dan GDC-Ndx.
Neodimium yang masuk ke dalam kisi serium dapat menyebabkan meningkatnya
tegangan antar ikatan dan distorsi simetri dalam serium. Distorsi simetri ini akan
menyebabkan perubahan panjang ikatan Ce – O dan keseluruhan kisi, sehingga parameter
kisi serium meningkat. Keadaan inilah yang dapat menyebabkan meningkatnya volume
42
unit sel GDC-Nd (Vimal et al., 2015) yang dapat dilihat pada Lampiran 2. Membesarnya
parameter kisi akibat dari radius ionik dopan juga telah dibuktikan dari hasil penelitian
Hardian et al., (2014). Mereka mengemukakan bahwa adanya perbesaran parameter kisi
pada produk GDC co-doped lantanida yang dopannya memiliki radius ionik lebih besar
dari pada cerium.
Pergeseran puncak pada pola XRD d111 dapat dilihat pada Gambar 17. Pergeseran
puncak yang mengarah kepada sumbu 2θ yang lebih kecil merupakan akibat dari
membesarnya parameter kisi (Hardian et al., 2014). Parameter kisi membesar karena
distorsi simetri pada Ce – O (Karlin, 2005; Arabachi et al., 2015). Pergeseran pada sumbu
2θ yang lebih kecil, berbanding lurus dengan konsentrasi dopan dan dalam hal ini
pergeseran terjadi ketika konsentrasi Nd3+
meningkat.
Gambar 17. Pergeseran puncak sampel GDC10 dan GDC-Ndx pada pola XRD d111.
Pengukuran ukuran kristal dapat dihitung melalui rumus Scherrer D = λ / (β
cosθ), di mana D adalah ukuran kristal (nm), λ adalah panjang gelombang radiasi
(1,54056 nm untuk Cu Kα), β adalah FWHM dan θ adalah sudut hamburan puncak d111.
43
Ukuran kristal pada sampel GDC10 dan GDC-Ndx dengan variasi nilai x 0,025, 0,050,
0,075 masing-masing bernilai 4,47; 4,25; 4,64; dan 4,26 nm yang ditunjukkan pada
Gambar 18. Ukuran kristal yang dimiliki GDC-Ndx0,05 memiliki ukuran yang sedikit lebih
besar dibandingkan dengan sampel lainnya. Namun ukuran kristal dari hasil penelitian ini
ternyata lebih kecil jika dibandingkan dengan penelitian yang dilakukan oleh Fuentes dan
Baker (2008) yang menghasilkan ukuran kristal sebesar 10 nm pada sintesis GDC dengan
metode sol-gel. Penghitungan ukuran kristal disajikan pada Lampiran 3.
Gambar 18. Grafik ukuran kristal terhadap konsentrasi neodimium
4.2.4 Densitas GDC10 dan GDC-Ndx dengan Hukum Archimedes
Standar densitas yang perlu dimiliki oleh sel elektrolit IT-SOFC adalah 95%
yang dimana pengujian densitas dapat dilakukan dengan menggunakan hukum
Archimedes. Densitas sel elektrolit IT-SOFC diperlukan sintering dengan temperatur
tinggi. Sintering adalah proses pemadatan dan membentuk massa yang solid oleh panas
tanpa mencairkan material. Proses sintering menyatukan partikel-partikel menjadi suatu
grain atau butir dengan bantuan panas sehingga dapat mereduksi jumlah porositas pada
pelet yang telah dipadatkan. Berkurangnya pori-pori pada pelet mengakibatkan
44
penyusutan ukuran lebih dari setengahnya yaitu sebesar 68,5%. Penghitungan penyusutan
ukuran pelet disajikan pada Lampiran 2.
Panas yang diberikan pada saat proses sintering menimbulkan driving force untuk
pertumbuhan butir dan akan menutup jaringan pori pada pelet. Pelet harus disintering
dengan temperatur yang tinggi untuk mencapai densitas yang cukup. Suhu sintering yang
lebih tinggi biasanya menghasilkan material dengan densitas yang tinggi. Pemberian
panas yang berlebih ini juga bisa memberikan kerugian. Kerugiannya yaitu dapat
menyebabkan retakan pada pelet sebagai akibat dari pelepasan oksigen karena
terduksinya CeO2 menjadi Ce2O3 (Tsoga et al., 2000; Reddy & Karan, 2005; Angelo,
2008).
Pelet yang telah disintering pada temperatur 1350 oC selama 2 jam diuji
densitasnya dengan menggunakan prinsip Archimedes. Gambar 19 memperlihatkan
densitas sampel GDC10 dan GDC-Ndx dengan variasi nilai x 0,025; 0,050 dan 0,075 yang
masing-masing densitasnya bernilai 98,89; 96,85; 95,66; dan 95,67%. Hasil pengujian
densitas menunjukkan bahwa semakin besar konsentrasi neodimium, nilai densitas
semakin turun. Penurunan densitas bisa disebabkan oleh membesarnya parameter kisi
akibat dari distorsi kisi yang dapat memperlambat pergerakan kation sehingga
menyebabkan penurunan densitas. Densifikasi sendiri dapat terjadi melalui difusi batas
butir. Partikel yang mengalami agglomerasi, laju densifikasinya melalui batas butir lebih
lambat (Dan et al., 2007).
Hasil pengujian densitas keseluruhan sampel menunjukkan densitas diatas 95%
yang berarti sampel telah memenuhi salah satu syarat sel elektrolit untuk IT-SOFC.
Densitas yang tinggi diperlukan untuk mencegah porositas terbuka sehingga gas yang
digunakan sebagai reaktan tidak mengalami perpindahan dari anoda ke katoda dan
sebaliknya. Besarnya densitas dari suatu material dapat dipengaruhi oleh beberapa hal
yaitu temperatur kalsinasi, temperatur sintering, dan tekanan yang diberikan pada suatu
45
material. Ketiga hal tersebut dapat menyebabkan berkurangnya volume sehingga
meningkatnya densitas (Zhang et al., 2004; Biswas et al., 2011). Penghitungan densitas
disajikan pada Lampiran 2.
Gambar 19. Grafik persen densitas terhadap konsentrasi neodimium
4.2.5. Pengukuran Konduktivitas Menggunakan EIS
Pengujian impedansi ditujukan untuk melihat kemampuan rangkaian dalam
menahan aliran listrik, namun tidak sama seperti halnya resistor yang tergantung dari
elemen penyusunnya. Impedansi elektrokimia biasanya diukur dengan memberikan
sejumlah arus dalam frekuensi tertentu ke sampel dan mengukur responnya. Pengujian
impedansi yang dilakukan pada penelitian ini menggunakan pasta dan kawat perak, yang
dimana maksimal temperatur yang dapat dibebankan hanya sampai 600 oC. Pengukuran
konduktivitas GDC10 dan GDC-Ndx masing-masing dilakukan pada temperatur 300, 400,
500 dan 600 oC yang ditunjukkan pada Tabel 5.
46
Tabel 5. Nilai konduktivitas GDC10 dan GDC-Ndx
Temperatur
(oC)
Konduktivitas (S/cm)
GDC10 GDC-Nd0.025 GDC-Nd0.05 GDC-Nd0.075
300 0,004 0,005 0,001 0,008
400 0,010 0,017 0,009 0,024
500 0,026 0,007 0,027 0,042
600 0,046 0,055 0,046 0,044
Konduktivitas dari keempat sampel terhadap temperatur ditunjukkan pada Gambar
20. GDC10, GDC-Nd0,025, GDC-Nd0,05, dan GDC-Nd0,075 masing-masing memiliki nilai
konduktivitas tertinggi pada temperatur 600 oC secara berturut-turut, yaitu 0,046; 0,055;
0,046; dan 0,044 S/cm. GDC-Nd0,075 menunjukkan konduktivitas yng lebih tinggi dari
pada sampel lainnya pada temperatur 300, 400 dan 500 oC. Namun nilai konduktivitas
GDC-Nd0,075 pada temperatur 600 oC hanya mengalami sedikit kenaikan, pada saat yang
sama sampel GDC-Nd0,025 memiliki nilai konduktivitas yang lebih tinggi dibandingkan
dengan sampel lainnya. Keadaan ini menunjukkan bahwa adanya pengaruh penambahan
co-dopant terhadap konduktivitas GDC.
47
Besarnya nilai konduktivitas GDC-Nd0,025 diduga karena jumlah gadolinium yang
lebi
h
bany
ak
jika
diba
ndin
gkan
deng
an
GD
C-
Nd0,050 dan GDC-Nd0,075. Hal ini didasarkan pada selisih radius ionik yang dimiliki oleh
Nd3+
(1,12 Å) terhadap Ce4+
(0,97 Å) lebih besar dibandingkan dengan radius ionik Gd3+
(1,06 Å) terhadap Ce4+
. Selisih radius ionik yang sedikit antara Gd3+
dengan Ce4+
inilah
yang dapat menciptakan oxygen vacancies (Bhabu et al., 2016).
Gambar 20. Grafik konduktivitas terhadap temperatur sampel GDC10 dan GDC-Ndx
Oxygen vacancies berperan sebagai charge carrier. Charge carrier memerlukan
energi aktivasi untuk dapat aktif, bergerak ataupun berpindah. Energi aktivasi bisa
didapatkan melalui panas pada temperatur tertentu sehingga dapat memberikan vibrasi
kecil pada elektron terluar pada charge carrier yang biasa disebut dengan thermal
agitation. Menurut Stephen dan Kilner (2006) Nd3+
dapat menurunkan energi aktivasi
pada serium doped neodimium (single doped NDC). Tidak hanya Gd3+
yang dapat
menyediakan oxygen vacancies dengan baik, namun dengan adanya Nd3+
yang mampu
48
menurunkan energi aktivasi, konduktivitas GDC-Nd0,025 dapat dengan mudah meningkat.
Kenaikan nilai konduktivitas GDC-Nd0,07 pada temperatur 300, 400 dan 500 oC juga
dikarenakan konsentrasi Nd3+
yang lebih tinggi dibandingkan sampel lainnya.
Perbedaan radius ionik juga dapat mempengaruhi konduktivitas material. Omar et
al., (2008) membuat samarium-serium co-doping neodimium (SDC-Nd) dengan metode
solid state, menghasilkan konduktivitas sebesar 0,014 S/cm pada temperatur 550 oC.
Arabachi et al., (2016) juga membuat SDC-Nd dengan metode sol-gel dan menghasilkan
konduktivitas sebesar 0,035 S/cm. Nilai konduktivitas GDC-Nd0,075 (0,048 S/cm) ternyata
lebih tinggi dari SDC-Nd dengan metode solid state ataupun SDC-Nd dengan metode sol-
gel. Keadaan ini bisa disebabkan karena samarium (Sm3+
) memiliki radius ionik 1,08 Å
sedangkan gadolinium memiliki radius ionik sebesar 1,06 Å yang berarti selisih radius
ionik Gd3+
dengan Ce4+
lebih kecil dari pada Sm3+
dengan Ce4+
. Energi aktivasi yang
turun juga berkontribusi dalam meningkatkan konduktivitas GDC-Nd0,075 karena adanya
Nd3+
.
Penelitian lain menggunakan co-dopant Sm3+
pada sel elektrolit berbasis serium
(GDC-Sm) untuk IT-SOFC dan konduktivitas yang dihasilkan cukup tinggi. Penelitian
tersebut dilakukan oleh Wang et al., (2004) yang mensintesis GDC-Sm dengan sol-gel
dan menambahkan PEG menghasilkan konduktivitas sebesar 0,0475 S/cm. Nilai tersebut
masih lebih kecil jika dibandingkan dengan konduktivitas yang didapatkan dari GDC-
Nd0,025 pada temperatur 600 oC yaitu sebesar 0,055 S/cm. Keadaan ini juga menunjukkan
bahwa tidak hanya perbedaan radius ionik saja yang dapat mempengaruhi konduktivitas
tetapi metode yang digunakan dalam mensintesis material juga dapat mempengaruhi.
GDC-Nd0,025 memiliki konduktivitas yang tinggi pada temperatur 600 oC namun
stabilitas termalnya rendah, hal ini ditunjukkan pada hasil TGA sebelumnya. GDC-Nd0,075
memiliki konduktivitas tinggi pada temperatur 300, 400 dan 500 oC dan stabilitas
termalnya tinggi. Hal ini menunjukkan bahwa komposisi antara dopan dan co-dopant
49
dapat mempengaruhi konduktivitas dan stabilitas termal sel elektrolit berbasis serium.
Tingginya konsentrasi neodimium pada GDC-Nd0,075 ternyata mampu meningkatkan
konduktivitas suatu material dan stabilitas termal dengan baik.
Konduktivitas GDC-Nd0,075 yang lebih besar tidak hanya disebabkan dari
tingginya konsentrasi Nd3+
tetapi juga dapat dilihat dari ukuran kristalnya. GDC-Nd0,075
memiliki ukuran kristal yang kecil yaitu sebesar 4,26 nm, hampir sama dengan ukuran
kristal GDC-Nd0,025 yaitu 4,25 nm. Penelitian yang dilakukan oleh Bhabu et al., (2016)
dalam mensintesis NDC co-doped Disprosium (NDC-Dy) menunjukkan bahwa ukuran
kristal yang semakin kecil dapat meningkatkan konduktivitas. Ukuran kristal yang
semakin kecil dapat memperkecil jarak celah pita konduksi sehingga konduktivitas akan
meningkat. Ukuran kristal yang kecil ini memudahkan Mutual charging antar partikel
sehingga menghasilkan kekuatan interaksi elektrostatik di antara keduanya (Grigor'eva et
al., 1986; Bhabu et al., 2016).
Pengujian-pengujian yang dilakukan pada sampel GDC10 dan GDC-Ndx
menunjukkan bahwa penambahan neodimium ke dalam GDC10 dapat mempengaruhi
kualitasnya. Hal ini ditunjukkan pada Table 6 yang mana GDC-Nd0,075 memiliki kualitas
terbaik.
Tabel 6. Hasil keseluruhan pengujian pada sampel GDC10 dan GDC-Ndx
Parameter Sampel
GDC10 GDC-Nd0,025 GDC-Nd0,05 GDC-Nd0,075
Stabilitas
termal <90% <70% <90% >90%
50
Parameter kisi 5,4230 Å 5,4280 Å 5,4271 Å 5,4290 Å
Ukuran kristal 4,47 nm 4,25 nm 4,64 nm 4,26 nm
Densitas 98,89 % 96,85 % 95,66 % 95,67 %
Konduktivitas
pada 500 oC
0,026 S/cm 0,007 S/cm 0,027 S/cm 0,042 S/cm
51
BAB V
KESIMPULAN DAN SARAN
5.1. Kesimpulan
Berdasarkan hasil penelitian, dapat disimpulkan bahwa :
1. Pembuatan sel elektrolit GDC-Ndx dapat dilakukan dengan
menggunakan metode sol-gel.
2. Codoping GDC10 dengan neodimium mempengaruhi beberapa hal
yaitu morfologi partikel menjadi berpori, seiring dengan bertambahnya
konsentrasi Neodimium, parameter kisi, stabilitas termal dan
konduktivitas meningkat, serta ukuran kristal mengecil. Komposisi
yang terbaik adalah GDC-Nd0,075 dengan ukuran partikel yang kecil,
ukuran kristalnya 4,26 nm, densitasnya 95,67%, konduktivitasnya
0,044 S/cm pada temperatur 600 oC, dan memiliki stabilitas termal
yang tinggi.
5.2. Saran
Hasil penelitian menunjukkan bahwa GDC-Nd0,075 yang dapat disintesis
dengan metode sol-gel dengan memiliki konduktivitas sebesar 0,044 S/cm pada
temperatur 600 oC dan memiliki stabilitas termal yang tinggi. Saran untuk
penelitian ini yaitu perlunya penelitian lebih lanjut untuk meningkatkan
konduktivitas dengan menggunakan basis GDC20 co-doped Nd3+
dan pengujian
konduktivitas dengan EIS pada temperatur diatas 600 oC menggunakan pasta dan
kawat platina.
52
DAFTAR PUSTAKA
[RSC] Royal Society of Chemistry. 2013. Sustainable Preparation of Metal
Nanoparticles: Methods and Applications. Cambridge (UK): RSC Publishing.
Accardo G, Ferone C, Cioffi R, Frattini D, Spiridigliozzi L, Dell‟agli G. 2016. Electrical
and microstructural characterization of ceramic gadolinium-doped ceria electrolytes
for IT-SOFCs by sol-gel route. Journal Application Biomaterial Function Material.
14(1): 35-41
Angelo PC. 2008. Powder Metallurgy: Science, Technology and Applications. New Delhi
(IN): Prentice-Hall of India Privet Limited
Anonim. 2017. Basics of Electrochemical Impedance Spectroscopy. Gamry Instrument
[Internet]. [Diunduh pada 2017 juli 1]. Tersedia pada:
https://www.gamry.com/application-notes/EIS/basics-of-electrochemical-impe-
dance-spectroscopy/
Anonim. Doping: Connectivity of Semiconductors. Boundless Chemistry [Internet].
[Diunduh pada 2017 juni 3]. Tersedia pada: https://www.boundless.com/-
chemistry/textbooks/boundless-chemistry-textbook/liquids-and-solids-11/crys-tals-
and-band-theory-88/doping-connectivity-of-semiconductors-387-3513/
Aparicio M, Jitianu A, Klein LC. 2012. Sol-Gel Processing for Conventional and
Alternative Energy, Advances in Sol-Gel Derived Materials and Technologies. New
York (U.S): Springer.
Arabachi, Serina Ö, Sarıboğab V, Öksüzömerb MF. 2015 Characterization of Sm and Nd
co-doped ceria-based electrolyte materials. Acta Physica Polonica A. 129 (4): 524-
527.
Arunkumar P, Meena K, Babu KS. 2012. A Riview on cerium oxide-based electrolyte for
IT-SOFC. Nanomaterials and Energy 1:5, 288-305.
Beiser A.1987. Konsep Fisika Modern: edisi Ke empat. Jakarta (ID): Erlangga
Bhabu KA, Theerthagiri J, Madhavan J, Balu T, Rajasekaran TR. 2016. Superior oxide
ion conductivity of novel acceptor doped cerium oxide electrolytes for IT-SOFC
applications. Journal of Physical Chemistry C. 120 (33): 18452–18461.
53
Biswas W, Ohja KP, Jaysingh ME, Prasad DC. 2011. Synthesis of nanocrystalline yttria
stabilized zirconia for SOFC. Nanomaterial Nanotechnology. 2: 55-58.
Brett DJ, Atkinson A, Brandon NP, Skinner SJ. 2008. Intermediate temperature solid
oxide fuel cell s. Chemical Society Reviews. 37(8):1568-78.
Brinker CJ, Scherer GW. 1990. Sol-Gel Science The Physics and Chemistry of Sol-Gel
Processing. San Diego (US): Academic Press, Inc.
Chena C, Varanasia C, Fellner JP. 2005. Electrical properties of heterogeneously doped
yttria stabilized zirconia. Journal Power Sources. 12-20.
Chourashiya MG, Patil JY, Pawar SH, Jadhav LD. 2008. Studies on structural,
morphological and electrical properties of Ce1-xGdxO2-(x/2). Material Chemistry and
Physics. 109(1): 39-44.
Courty P, Ajot H, Marcilly C, Delmon B. 1973. Oxydes mixtes ou en solution solide sous
forme trës divisëe obtenus par decomposition thermique de prëcurseurs amorphes.
Powder Technology. 7(1): 21-38.
Dan L, Zhongyang L, Chunjiang Y, Kefa C. 2007. Study on agglomeration and
densification behaviors of gadolinium-doped ceria ceramics. Journal of Rare
Earths. 25: 163-167.
Danks AE, Hall SR, Schnepp Z. 2016. Artikel: The evolution of „sol–gel‟ chemistry as a
technique for materials synthesis. Materials Horizons. 3: 91-112.
Dhanalakshmi B, Pratap K, Rao B, Parvatheeswara, Rao SPSV. 2016. Effect of Mn
doping on structural, dielectric and multiferroic properties of BiFeO3 nanoceramic.
Journal of Alloys and Compound. 676: 193-201.
Dikmen S, Asianbay H, Dikmen E, Sahin O. 2010. Hydrothermal preparation and
electrochemical properties of Gd3+
, and Bi3+
Sm3+
, La3+
, Nd3+
co-doped ceria based
electrolytes for intermediate temperature solid oxide fuel cell . Journal of Power
Source. 195: 2488-2495.
EG&G Technical Services. 2004. Fuel cell Handbook (7th). Morgantown (U.S): U.S
Department of Energy.
54
Esfani M, Azlegini A. 2011. The effect of citric acid and ethylene glycol mole ratio on
the microstructure and magnetic properties of Z-type hexagonal ferrite nano
powder prepared by sol-gel method. International Conference & Nanotechnology
Biosensors IPCBEE; 2011 Feb 26-28; Singapura. Singapura (SG): IACSIT Press.
25.
Faro ML, Rosa DL, Antonucci V, Arico AS. 2009. Intermediate temperature solid oxide
fuel cell electrolytes. Journal of the Indian Institute of Science. 89(4): 363-381.
Fergus JW, Hui Rob, Li X, Wilkinson DP, Zhang J. 2009. Solid Oxide Fuel cell s:
Materials Properties and Performance. New York (US): CRC Press.
Fuentes RO dan Baker RT. 2008. Synthesis and properties of gadolinium doped ceria
solid solutions for IT-SOFC electrolyte. International Journal of Hydrogen Energy.
33: 3480 – 3484.
Gaber A, Rahim MA, Latief AYA, Salam MNA. 2014. Influence of calcination
temperature on the structure and porosity of nanocrystalline SnO2 synthesized by a
conventional precipitation method. International Journal of Electrochemical
Science. 9: 81 – 95.
Goldstein JI, Newbury DE, Echilin P, Joy DC, Fiori C, Lifshin E. 1981. Scanning
Electron Microscopy and X-Ray Microanalysis. New York (US): Springer.
Grigor'eva LK, Lidorenko NS, Nagaev EL, Chizhik SP. 1986. Size dependence of the
fermi energy and of the interaction force between highly disperse particles. Journal
of Experimental and Theoretical Physics. 91: 1050-1062.
Gui LH, Qian GR, Mei SP, Jiao LY, Wei ZZ, Sheng LM. Tuan SP. 2001. Synthesis and
characterization of La doped M-type hexagonal barium ferrite fine powders.
Transactions Nonferrous Metals Society of China. 11: 447-450.
Gunawarman. 2013. Konsep dan Teori Metalurgi Fisik. Yogyakarta (ID): Andi Offset.
Hammer A. 2010. Thermal Analysis of Polymer: Selected Application. Ohio (US):
Mettler Toledo.
Hanke LD. 2001. Handbook of Analytical Methods for Materials. Minnesota (US):
Materials Evaluation and Engineering Inc.
55
Hardian A, Choi GM, Suendo V, Ismunandar. 2014. Structure and ionic conductivity of
co-doped ceria for IT-SOFC electrolytes. Journal of the Australian Ceramics
Society. 50(2): 99 –109.
Huang B, Wang SR, Liu RZ, Ye XF, Nie HW, Sun XF, Wen TL. 2007. Performance of
Ni/ScSZ cermet anode modified by coating with Gd0.2Ce0.8O2 for a SOFC.
Materials Research Bulletin. 42(9): 1705-1714.
Imperial College. 2013. Imperial College Pressing Operational Sheet.
Karlin KD. 2005. Progess in Inorganic Chemistry Volume 54. New Jersy (U.S): John
Wiley & Son inc.
Kaur G. 2016. Solid oxide components: interfacial compatibility of SOFC glass seals, in:
Solid Oxide Fuel cell Components. Switzerland (CH): Springer International
Publishing.
Kharton VV, Figueiredo FM, Navarro L, Naumovich EN, Kovalevsky AV, Yaremchenko
AA, Viskup AP, Carneiro A, Marques FMB, Frade JR. 2001. Ceria-based materials
for solid oxide fuel cell s. Journal of Material Science. 36: 1105–1117.
Kilner JA, Burriel M. 2014. Materials for intermediate temperature solid oxide fuel cell s.
Annual Review of Materials Research. 44: 365-393.
Krishna KH, Neti S, Oztekin A, Mohapatra S. 2015. Modeling of particle agglomeration
in nanofluids. Journal of Applied Physics. 117.
Kumar N, Kumbhat S. 2016. Essential in Nanoscience and Nanotechnology. New Jersey
(US): John Wiley & Sons Inc.
Kuphaldt, TR. 2010. Electrical engineering textbook: Solid State Device Theory. Design
Science Licence [Internet]. [Diunduh pada 2016 maret 3]. Tersedia pada:
https://www.allaboutcircuits.com/textbook/semiconductors/chpt-2/introduction-to-
solid-state-device-theory/
Lacoma T. 2017. How Does Temperature Affect the Growth Rate of Crystal [Internet].
[Di unduh pada 2017 oktober 20]. Tersedia pada: https://sciencing.com/temp-
affect-growth-rate-crystals-6318908.html
56
Larminie JC, Dicks A. 2003. Fuel cell Systems Explained 2nd Edition. Chichester (UK):
John Wiley and Sons Ltd.
Lashof DA, Delano D, Devine J, Finamore B, Hammel D, Hawkins D, Hershkowitz A,
Murphy J, Qian J, Simms P, Wald J. 2007. Coal in A Changing Climate. New York
(US): Natural Resources Defense Council inc.
Lee D, Kim JW, Kim BG. 2006. A new parameter to control heat transport in nanofluids:
Surface charge state of the particle in suspension. Journal of Physical Chemistry.
110: 4323–4328.
Leng, YJ, Chan SH, Jiang SP, Khor KA. 2004. Low-temperature SOFC with thin film
GDC electrolyte prepared in situ by solid-state reaction. Solid State Ionics. 170(1-
2): 9-15.
Levy D, Zayat M. 2015. The Sol-Gel Handbook. Weinheim (DE): Wiley-VCH.
Lockwood AH, Faan M, Evans Lisa. 2014. How breathing coal ash is hazardous to your
health. Earth Justice [Internet]. [diunduh pada 2016 feb 10]. Tersedia pada:
http://earthjustice.org/news/press/2014/ash-in-lungs-how-breathing-coal-ash-is-
hazardous-to-your-health
Lockwood AH, Kristen WH, Molly R, Barbara G. 2009. Coal‟s assault on human health.
[PSR] Physician for Social Responsibilty [Internet]. [diunduh pada 2016 feb 10].
Tersedia pada: http://www.psr.org/resources/coals-assault-on-human-health.html
Malavasi L, Fisher CAJ, Islam MS. 2010. Oxide‐ ion and proton conducting electrolyte
materials for clean energy applications: structural and mechanistic features.
Chemical Society Reviews. 39(11): 4370–4387.
Masrukan W, Aditoiyanto. 1999. Pemerikasaan mikrostruktur dan analisis unsur AlMgSi
menggunakan scanning electron microscope (SEM)-EDS. Seminar Nasional
Hamburan Neutron dan Sinar X ke 2. 1999 okto 20-21: Serpong, Indonesia.
Serpong (ID): Badan Tenaga Nuklir Nasional P3IB.
Nasikin M, Susanto BH. 2010. Katalis Heterogen. Jakarta (ID): UI-Press.
Nernst W. 1908. Electrical incandescent lamp. United State. 906550 A
57
Nolan M, Fearon JE, Watson GW. 2006. Oxygen vacancy formation and migration in
ceria. Solid State Ionic. 177: 3069-3074.
Omar S, Wachsman ED, Nino JC. 2008. Higher conductivity Sm3+
and Nd3+
co-doped
ceria based electrolyte materials. Solid State Ionic. 178: 1890-1897.
Ormerod, RM. 2003. Solid oxide fuel cell s. Chemical Society Reviews. 32(1).
Oss VCJ, Absolom R, Neumann AW. Applications of net repulsive Van Der Waals
forces between different particles, macro-molecules, or biological cells in
liquids. Colloids and Surfaces. 1(1): 45–56.
Priyasharsini N, Thamilsevan S, Sangeetha S, Vairam S. 2016. Effect of neodymium
substitution on structural, optical, magnetic and antibacterial activity of zinc
selenide nanoparticles. Journal of Ovonic Research. 12(2).
Rabiee SM, Ravarian R, Mehmanchi M, Khoshakhlagh P, Azizian M. 2014. Effect of
alumina on microstructure and compressive strength of a porous silicated
hydroxyapatite. Journal of Applied Biomaterial and Functional Materials.
12(2):102-106.
Rahaman MN, Zhou YC. 1995. Effect of solid solution additives on the sintering of ultra-
fine CeO2 powders. Journal of the European Ceramic Society. 15: 939.
Rajkumar K, Muthukumar M, Mangalaraja RV. 2015. Electrochemical degradation of
C.I. reactive orange 107 using gadolinium (Gd3+
), neodymium (Nd3+
) and
samarium (Sm3+
) doped cerium oxide nanoparticles. International Journal of
Industrial Chemistry. 6: 285–295.
Reddy KR, Karan K. 2005. Sinterability, mechanical, microstructural, and electrical
properties of gadolinium-doped ceria electrolyte for low-temperature solid oxide
fuel cell s. Journal of Electro-ceramics. 15: 45–56.
Reyes AEA, Patiño LCA, Monroy PMI, Nanko M. 2014. Ionic conductivity of Gd-RE
(RE = Rare Earth = Pr, Nd, Eu and Er) co-doped CeO2 electrolytes prepared by
mechanical alloying and pecs, in: Advances in Materials Science for
Environmental and Energy Technologies III, Volume 250. New Jersey (US): John
Wiley & Sons, Inc.
58
Sakka, S. 2005. Handbook of Sol Gel Science and Technology: Processing
Characterization And Applications. London (UK): Kluwer Academic Publisher.
Sammes N. 2006. Fuel cell Technology: Reaching Towards Commercialization. London
(UK): Springer-Verlag.
Singhal SC, Kendall K. 2003. High Temperature Solid Oxide Fuel cell s: Fundamentals,
Design, and Applications. Oxford (UK): Elsevier.
Smallman RE. 2000. Metalurgi Fisik Modern dan Rekayasa Material: edisi ke enam.
Jakarta (ID): Erlangga.
Solomon S, Qin D, Manning M, Chen Z, Marquis M, Averyt KB, Tignor M, Mille HL.
2007. Climate Change 2007: The Physical Science Basis. New York (US):
Cambridge university Press.
Song H, Shah K, Doroodchi E, Wall T, Moghtaderi B. 2013. Analysis on chemical
peaction kinetics of CuO/SiO2 oxygen carriers for chemical looping air separation.
Energy Fuels. 28: 173−182.
Steel BCH, Heinzel A. 2001. Materials for fuel cell technologies. Nature. 414(6861):
345-352.
Stephen IEL, Kilner JA. 2006. Ionic conductivity of Ce1-xNdxO2-x/2. Solid State Ionics.
177: 669-676.
Suastiyanti D, Soegijono B, Manaf A. 2014. Sintesa material nanopartikel BaFe12O19 fasa
tunggal dengan metode sol-gel. Jurnal IPTEK. 9(1):24-31.
Sumardjo D. 2009. Pengantar Kimia: Buku Panduan Kuliah Mahasiswa Kedokteran dan
Program Strata 1 Fakultas Bioeksakta. Jakarta (ID): EGC
Taroco HA, Santos JAF, Domingues RZ, Matencio T. 2011. Ceramic Materials for Solid
Oxide Fuel cell s, Advances in Ceramics - Synthesis and Characterization,
Processing and Specific Applications, Prof. Costas Sikalidis (Ed.). Brazil (BR):
InTech.
Treacy M. 2013. New Fuel Cell Technology Could Cost one-tenth the Price of Bloom.
Treehugger [Internet]. [Diunduh pada 2017 Des 25]. Tersedia pada:
59
https://www.treehugger.com/clean-technology/new-fuel-cell-technology-could-
cost-one-tenth-price-bloom.html
Tsoga A, Naoumidis A, Stover D. 2000. Total electrical conductivity and defect structure
of ZrO2-CeO2-YO1.5. Solid State Ionics. 135: 403-409.
Vimal G, Mani KPP, Biju R, Joseph C, Unnikrishnan NV, Ittyachen MA. 2015.
Influences of annealing temperature and doping concentration on microstructural
and optical properties of CeO2:Sm3+
nanocrystals. Acta Metallurgica Sinica
(English Letters). 28(6): 758-765.
Wang FY, Chen S, Cheng S. 2004. Gd3+
and Sm3+
co-doped ceria based electrolytes for
intermediate temperature solid oxide fuel cell . Electrochemistry Communications.
6: 743-746.
Wang WG, Mogensen M. 2005. High performance lanthanum ferrite based cathode for
SOFC. Solid State Ionics. 176: 457-462.
William LD. 2016. Molecular Interactions (Noncovalent Interactions). Georgia Tech
[Internet]. [Diunduh pada 2017 jan 2]. Tersedia pada:
http://ww2.chemistry.gatech.edu/~lw26/structure/molecular_interactions/mol_int.ht
ml
Yao C, Wang C, Zhang X, Wang L, Gao Z, Wang D, Wang C, Qi Y, Ma Y, Awaji S
and Watanabe K. 2012. Improved transport critical current in Ag and Pb co-doped
BaxK1−xFe2As2 superconducting tapes. Superconductor Science and Technology.
25: 3.
Zhang F, Jin Q, Chan S. 2004. Ceria nanoparticles: size, size distribution, and shape.
Journal Applied Physics. 95: 4319.
Zhang H, Chen B, Banfield, JF. 2010. Particle size and pH effects on nanoparticle
dissolution. Journal of Physical Chemistry. 114: 14876–1488.
Zhang TS, Ma J, Leng YJ, Chan SH, Hing P, Kilner JA. 2004. Effect of transition metal
oxides on densification and electrical properties of Si-containing Ce0.8Gd0.2O2− δ
ceramics. Solid State Ionics.168: 187.
60
Lampiran 1. Perhitungan Komposisi Berat Bahan GDC10 (Ce0.9Gd0.1O1.95) dan GDC-
Ndx (Ce0.9Gd1-xNdxO1.90)
Rasio Ce : Gd-Nd = 0,9 : 0,1
BM Ce(NO3)3.6H2O : 434,22 g/mol
BM Gd(NO3)3.6H2O : 451,36 g/mol
BM Nd(NO3)3.6H2O : 438,35 g/mol
BM Ce : 140,12 g/mol
BM Gd : 157,6 g/mol
BM Nd : 144,24 g/mol
Basis perhitungan 1L = 1000mL, maka 100mL = 0,1L
1 M (mol/L) = 0.1 mol
1. Rasio Ce : Gd : Nd = 0,9 : 0,075 : 0,025
(Ce0.9Gd1-xNdxO1.98) jika x = 0,025 maka, angka koordinasinya menjadi
(Ce0.9Gd0,075Nd0,025O1.98)
Kandungan Ce dalam 0,1 mol Ce(NO3)3.6H2O
=
=
= 0,32268
Kandungan Gd dalam 0,1 mol Gd(NO3)3.6H2O
=
x 0,75 =
= 0,26187
Kandungan Nd dalam 0,1 mol Nd(NO3)3.6H2O
=
x 0,25 =
= 0.08226
61
Perbandingan penambahan Ce(NO3)3.6H2O dalam 0,1 mol Gd(NO3)3.6H2O dan
Nd(NO3)3.6H2O adalah 9:1 dengan perhitungan sebagai berikut:
9 x
9 x
= 9,6003 Ce(NO3)3.6H2O
Perbandingan berat (gram) Gd(NO3)3.6H2O terhadap Ce(NO3)3.6H2O jika akan membuat
larutan dengan konsentrasi 1 M adalah :
x konsentrasi x BM Gd(NO3)3.6H2O
x 1M x 451,36 g/mol = 31,935 g/L
31,935 g/L x 0,1 L = 3,1935 g
Perbandingan berat Nd(NO3)3.6H2O terhadap Ce(NO3)3.6H2O jika akan membuat larutan
dengan konsentrasi 1 M adalah :
x konsentrasi x BM Nd(NO3)3.6H2O
x 1M (mol/L) x 438,35 g/mol = 10,338 g/L
10,338 g/L x 0,1 L = 1,0338 g
Berat Ce(NO3)3.6H2O jika akan membuat larutan dengan konsentrasi 1 M adalah :
x konsentrasi x BM Ce(NO3)3.6H2O
62
x 1M (mol/L) x 434,22 g/mol = 393,257 g/L
393,257 g/L x 0,1 L = 39,3257 g
Perhitungan kadar asam sitrat untuk GDC-Ndx = 0,025
Rasio molar metal ion : asam sitrat = 1 M : 1,2 M
Berat asam sitrat =
=
=
= 172,712 g/L x
0,1 L = 17,2712 g
63
Lampiran 2. Karakterisasi GDC10 dan GDC-Ndx
1. Perhitungan Rendemen GDC10 dan GDC-Ndx
Rumus menghitung rendemen GDC-Ndx
a. Perhitungan untuk Rendemen GDC-Nd0,025
2. Perhitungan ukuran kristal GDC10 dan GDC-Ndx
Rumus menghitung ukuran kristal:
Keterangan:
D : Ukuran kristal
λ : panjang gelombang
B : FWHM
a. Perhitungan untuk ukuran kristal GDC10
nm
Tabel 7. Ukuran kristal GDC dan GDC-Ndx
64
No Sampel FWHM (Theta) Ukuran kristal (nm)
1 GDC10 0,355 14,249 4,47
2 GDC-Nd0,025 0,374 14,226 4,25
3 GDC-Nd0,050 0,343 14,208 4,64
4 GDC-Nd0,075 0,373 14,212 4,26
Tabel 8. Parameter kisi dan volume unit GDC dan GDC-Ndx
No Sampel Parameter kisi (Å) Volume unit (Å3)
1 GDC10 5.4230 -
2 GDC – Nd0,25 5,4280 159,93
3 GDC – Nd0,50 5,4271 159,85
4 GDC – Nd0,75 5,4290 160,01
3. Perhitungan Densitas
Rumus menghitung densitas dengan prinsiip Archimedes:
(
) – 100 = densitas relatif (%)
Perhitungan densitas GDC10
(
) – 100 = 98.8963%
Tabel 9. Data hasil pengujian densitas dengan metode archimedes
65
Sampel Waktu
tunggu
Berat Kering
(Mk)
Berat Basah
(Mb)
Berat Saturasi
(Ms)
Relatif
Densitas
(%)
GDC10
2 jam
1,4088 g 1,1993 g 1,4198 g 98,89636
GDC –
Nd0.025
1,3828 g 1,178 g 1,4141 g 96,85964
GDC –
Nd0.05
1,5320 g 1,3123 g 1,5745 g 95,6633
GDC –
Nd0.075
1,5753 g 1,3431 g 1,6184 g 95,67573
3. Perhitungan luas ukuran penyusutan pelet
Rumus menghitung luas ukuran penyusutan pelet dengan menggunakan luas lingkaran
Perbandingannya dengan rumus:
Perbandingan luas ukuran penyusutan pelet = 100% - X
Perhitungan luas ukuran penyusutan pelet pada keseluruhan sampel
Diameter pelet awal = 2,5 cm
Diameter pelet setelah sintering = 1,4 cm
1,252
cm2
0,72
cm2
66
Perbandingan luasnya adalah:
X = 31,428 %
luas ukuran penyusutan pelet adalah:
100 % – 31,428 % = 68,572%
67
Lampiran 3. Morfologi serbuk GDC10 dan GDC-Ndx
Perbesaran
3000 X
Perbesaran
10.000 X
68
Gambar 21. Morfologi GDC10
Perbesaran
20.000 X
Perbesaran
3.000 X
69
Perbesaran
10.000 X
Gambar 22. Morfologi GDC-Nd0,025
Perbesaran
20.000 X
70
Perbesaran
3.000 X
Perbesaran
10.000 X
71
Gambar 23. Morfologi GDC-Nd0,050
Perbesaran
20.000 X
Perbesaran
3.000 X
72
Perbesaran
10.000 X
Gambar 24. Morfologi GDC-Nd0,075
Perbesaran
20.000 X
Lampiran 4. Hasil XRD
73
Gambar 25. Pola XRD GDC10
Gambar 26. Pola XRD GDC-Nd0,025
74
Gambar 27. Pola XRD GDC-Nd0,05
Gambar 28. Pola XRD GDC-Nd0,75
75
Gambar 29. Standard Pola XRD Nd2O3 dengan COD 96-153-7847
Gambar 30. Standard pola XRD Ce-Gd compound (Ce0.9Gd0.1O1.95) dengan COD 96-
434-1044
76
Lampiran 5. Hasil EDS
Gambar 31. Hasil EDS sampel GDC10
Gambar 32. Hasil EDS sampel GDC-Nd0,025
77
Gambar 33. Hasil EDS sampel GDC-Nd0,05
Gambar 34. Hasil EDS sampel GDC-Nd0,075
78
Lampiran 6. Hasil EIS
Rumus menghitung konduktivitas:
Keterangan:
= Konduktivitas (S/cm)
L = Ketebalan (cm)
R = Resistensi Total (Ω)
Wa = Working Area (cm2)
R didapatkan dari plotting grafik antara Z‟ dengan Z” (Z imaginer). Z imaginer
didapatkan dengan rumus:
θ 1 =
Z” = Z‟ * Tan (θ 1)
Keterangan:
Z‟ = Impedansi (Ω)
Z” = Z imaginer (Ω)
θ = Theta0 (o)
Perhitungan konduktivitas tertinggi dari GDC10 pada temperatur 600 oC
θ1 =
θ1 = 0,06509
Z” = 19,87 * Tan (0,06509)
Z” = 1,2949 Ω
R = 11,69
79
Tabel 10. Data hasil perhitungan GDC10 pada temperatur 300 oC
f (Hz) Z' θ0 (o) θ1 (
o) Tan θ1 (
o) Z"
20 114.26 -7.18975 -0.12542 -0.12608 14.40599
30 115.183 -7.19138 -0.12545 -0.12611 14.52595
50 112.357 -7.01374 -0.12235 -0.12296 13.81598
100 109.549 -6.85979 -0.11967 -0.12024 13.17214
300 102.732 -7.05846 -0.12313 -0.12376 12.7138
500 101.31 -7.38527 -0.12883 -0.12955 13.12466
1000 95.1214 -7.71508 -0.13459 -0.1354 12.8798
5000 81.0178 -8.91291 -0.15548 -0.15675 12.69921
10000 74.8883 -10.1367 -0.17683 -0.1787 13.3822
50000 58.6697 -15.6774 -0.27348 -0.28051 16.45756
100000 48.7076 -17.5681 -0.30647 -0.31643 15.41279
300000 36.4412 -17.7996 -0.3105 -0.32088 11.69338
500000 32.3377 -12.7949 -0.2232 -0.22698 7.340069
700000 30.3451 -10.1935 -0.17782 -0.17972 5.453566
1000000 28.0917 -6.26415 -0.10927 -0.10971 3.081987
1500000 25.9042 0.30446 0.005311 0.005311 -0.13758
2000000 24.5521 7.42929 0.1296 0.13033 -3.19988
3000000 23.7043 21.0636 0.367443 0.384924 -9.12436
4000000 23.8893 32.9546 0.574875 0.647868 -15.4771
5000000 23.8377 42.7578 0.745886 0.923941 -22.0246
80
Tabel 11. Data hasil perhitungan GDC10 pada temperatur 400 oC
f (Hz) Z' θ0 (o) θ1 (
o) Tan θ1 (
o) Z"
20 16.1504 -2.9033 -0.05065 -0.05069 -0.81866
30 15.8894 -2.36108 -0.04119 -0.04121 -0.65482
50 15.7557 -2.73503 -0.04771 -0.04775 -0.75229
100 15.4768 -3.30997 -0.05774 -0.0578 -0.89463
300 14.7435 -4.57685 -0.07984 -0.08001 -1.17964
500 14.4463 -5.33511 -0.09307 -0.09334 -1.34838
1000 13.8775 -6.21344 -0.10839 -0.10882 -1.5101
5000 11.6032 -6.55899 -0.11442 -0.11492 -1.33344
10000 10.473 -6.08612 -0.10617 -0.10657 -1.1161
50000 10.1347 -4.2282 -0.07376 -0.07389 -0.74888
100000 9.33294 -3.07754 -0.05369 -0.05374 -0.50153
300000 10.1347 1.70867 0.029807 0.029816 0.302172
500000 8.88447 8.01243 0.139772 0.14069 1.249954
700000 8.58984 15.1049 0.263497 0.269769 2.317273
1000000 8.93862 25.4515 0.443987 0.475661 4.25175
1500000 10.068 39.546 0.689858 0.825097 8.307081
2000000 11.6452 50.1113 0.874164 1.195388 13.92054
3000000 15.2348 62.291 1.086632 1.901446 28.96815
4000000 18.4972 68.4918 1.194801 2.533081 46.85491
5000000 20.3807 72.5741 1.266015 3.178811 64.78639
81
Tabel 12. Data hasil perhitungan GDC10 pada temperatur 500 oC
f (Hz) Z' θ0 (o) θ1 (
o) Tan θ1 (
o) Z"
20 5.99107 -0.66464 -0.01159 -0.01159 -0.06947
30 5.93051 -0.83894 -0.01463 -0.01464 -0.0868
50 5.9365 -1.05048 -0.01833 -0.01833 -0.1088
100 5.91424 -1.71882 -0.02998 -0.02999 -0.17738
300 5.72678 -3.42209 -0.0597 -0.05977 -0.34228
500 5.64839 -4.58748 -0.08003 -0.0802 -0.45299
1000 5.40056 -6.33692 -0.11054 -0.111 -0.59944
5000 4.60078 -7.82039 -0.13642 -0.13728 -0.63157
10000 4.24356 -6.57768 -0.11474 -0.11525 -0.48907
50000 3.838 -0.36837 -0.00643 -0.00643 -0.02466
100000 3.75256 4.66413 0.081363 0.081543 0.305996
300000 3.96046 20.5137 0.35785 0.37395 1.481015
500000 4.37965 33.4962 0.584323 0.661364 2.896543
700000 4.97205 43.75 0.763194 0.95655 4.756015
1000000 6.12384 53.9413 0.940976 1.372044 8.402178
1500000 8.22426 63.9464 1.115509 2.042515 16.79818
2000000 10.4142 69.974 1.220658 2.738332 28.51754
3000000 14.544 75.6618 1.319878 3.901369 56.74151
4000000 18.0132 78.1975 1.364112 4.769203 85.90861
5000000 19.9749 80.4417 1.403261 5.912932 118.1102
82
Tabel 13. Data hasil perhitungan GDC10 pada temperatur 600 oC
f (Hz) Z' θ0 (o) θ1 (
o) Tan θ1 (
o) Z"
20 2.80409 -0.39079 -0.00682 -0.00682 -0.01912
30 2.7578 -0.46942 -0.00819 -0.00819 -0.02258
50 2.74165 -0.73338 -0.01279 -0.01279 -0.03508
100 2.73787 -0.99859 -0.01742 -0.01742 -0.0477
300 2.71482 -1.9179 -0.03346 -0.03347 -0.09086
500 2.62914 -2.6459 -0.04616 -0.04619 -0.12144
1000 2.54463 -3.4802 -0.06071 -0.06078 -0.15467
5000 2.34334 -3.81923 -0.06662 -0.06672 -0.15635
10000 2.1898 -2.58304 -0.04506 -0.04509 -0.09874
50000 2.15447 4.67996 0.081639 0.081821 0.176281
100000 2.16308 12.146 0.21188 0.215109 0.465298
300000 2.59589 35.9329 0.626829 0.72427 1.880125
500000 3.31193 50.581 0.882357 1.215488 4.025611
700000 4.1592 60.0444 1.047441 1.733026 7.208001
1000000 5.56253 67.2468 1.173083 2.380384 13.24096
1500000 7.90721 73.7963 1.287335 3.432827 27.14408
2000000 10.2869 77.3099 1.348628 4.426796 45.53801
3000000 14.553 80.4979 1.404241 5.948395 86.56699
4000000 18.0964 82.148 1.433026 7.212487 130.5201
5000000 20.0748 83.2632 1.45248 8.412462 168.8785
83
Tabel 14. Data hasil perhitungan GDC-Nd0,025 pada temperatur 300 oC
f (Hz) Z' θ0 (o) θ1 (
o) Tan θ1 (
o) Z"
20 45.3983 -2.54685 -0.04443 -0.04446 2.018301
30 41.7464 -2.87547 -0.05016 -0.0502 2.095798
50 39.7528 -3.5001 -0.06106 -0.06113 2.430219
100 37.2895 -4.5646 -0.07963 -0.0798 2.975539
300 32.5775 -6.48628 -0.11315 -0.11363 3.701941
500 30.8068 -7.29369 -0.12723 -0.12793 3.940973
1000 28.8175 -7.94129 -0.13853 -0.13942 4.017864
5000 24.3713 -7.40187 -0.12912 -0.12984 3.164465
10000 22.9239 -6.29596 -0.10983 -0.11027 2.527893
50000 20.9498 -3.3698 -0.05878 -0.05885 1.23294
100000 20.486 -2.19058 -0.03821 -0.03823 0.783222
300000 20.052 -0.2139 -0.00373 -0.00373 0.074822
500000 19.622 1.39467 0.024329 0.024334 -0.47748
700000 19.2635 3.14665 0.054892 0.054947 -1.05847
1000000 18.8505 6.18079 0.10782 0.10824 -2.04038
1500000 18.2781 11.9289 0.208093 0.21115 -3.85941
2000000 17.9406 18.7287 0.326712 0.338855 -6.07926
3000000 18.2667 32.0311 0.558765 0.62523 -11.4209
4000000 19.2945 43.0146 0.750366 0.93228 -17.9879
5000000 19.8703 51.6497 0.901 1.26275 -25.0912
84
Tabel 15. Data hasil perhitungan GDC-Nd0,025 pada temperatur 400 oC
f (Hz) Z' θ0 (o) θ1 (
o) Tan θ1 (
o) Z"
20 11.3077 -3.69339 -0.06443 -0.06452 -0.72956
30 11.8831 -4.27652 -0.0746 -0.07474 -0.88815
50 11.9775 -4.49738 -0.07845 -0.07862 -0.94162
100 11.3306 -4.574 -0.07979 -0.07996 -0.906
300 10.202 -5.34778 -0.09329 -0.09356 -0.95451
500 10.1768 -6.42865 -0.11214 -0.11262 -1.14608
1000 9.47076 -7.67899 -0.13396 -0.13476 -1.27631
5000 7.59913 -8.85466 -0.15446 -0.1557 -1.18322
10000 6.94378 -7.79794 -0.13603 -0.13688 -0.95044
50000 6.0454 -2.92443 -0.05102 -0.05106 -0.30867
100000 5.89072 0.7989 0.013936 0.013937 0.082101
300000 5.74369 11.6314 0.202903 0.205734 1.181675
500000 5.97481 20.7 0.3611 0.377659 2.256442
700000 6.35388 28.6003 0.498916 0.544896 3.462205
1000000 7.22199 37.5511 0.655058 0.768216 5.548052
1500000 8.71049 48.9303 0.853562 1.146543 9.986955
2000000 10.4079 56.7695 0.990312 1.524715 15.86908
3000000 13.726 65.4463 1.141674 2.185512 29.99833
4000000 16.5853 70.4302 1.228616 2.807473 46.56278
5000000 18.1833 73.977 1.290488 3.473567 63.1609
85
Tabel 16. Data hasil perhitungan GDC-Nd0,025 pada temperatur 500 oC
f (Hz) Z' θ0 (o) θ1 (
o) Tan θ1 (
o) Z"
20 4.33885 -8.28796 -0.14458 -0.14559 -0.63171
30 4.35385 -7.89265 -0.13768 -0.13856 -0.60327
50 4.33677 -7.30732 -0.12747 -0.12817 -0.55583
100 4.32662 -6.48002 -0.11304 -0.11352 -0.49118
300 4.22812 -5.43319 -0.09478 -0.09506 -0.40194
500 4.13744 -5.10306 -0.08902 -0.08926 -0.36929
1000 3.8923 -4.70274 -0.08204 -0.08222 -0.32003
5000 3.0289 -3.98733 -0.06956 -0.06967 -0.21102
10000 3.11285 -4.26114 -0.07433 -0.07447 -0.23182
50000 2.89412 -8.51302 -0.1485 -0.14961 -0.43298
100000 2.87106 -12.9858 -0.22653 -0.23049 -0.66174
300000 3.12947 -19.1529 -0.33411 -0.34713 -1.08632
500000 3.63032 -18.7066 -0.32633 -0.33843 -1.22859
700000 4.26049 -16.9285 -0.29531 -0.3042 -1.29605
1000000 5.39361 -13.8427 -0.24148 -0.24628 -1.32836
1500000 7.37002 -9.33848 -0.1629 -0.16436 -1.21134
2000000 9.39635 -5.65534 -0.09865 -0.09898 -0.93001
3000000 13.146 0.1051 0.001833 0.001833 0.024102
4000000 16.2495 4.95241 0.086392 0.086608 1.40733
5000000 17.972 10.3385 0.180349 0.182331 3.276844
86
Tabel 17. Data hasil perhitungan GDC-Nd0,025 pada temperatur 600 oC
f (Hz) Z' θ0 (o) θ1 (
o) Tan θ1 (
o) Z"
20 2.21046 -0.33696 -0.00588 -0.00588 -0.01299
30 2.18022 -0.409 -0.00713 -0.00713 -0.01556
50 2.18023 -0.58302 -0.01017 -0.01017 -0.02217
100 2.1653 -0.88177 -0.01538 -0.01538 -0.03331
300 2.14436 -1.79474 -0.03131 -0.03132 -0.06716
500 2.12536 -2.29249 -0.03999 -0.04001 -0.08504
1000 2.02526 -3.01689 -0.05263 -0.05268 -0.10668
5000 1.89405 -3.03668 -0.05297 -0.05302 -0.10043
10000 1.83466 -1.67707 -0.02926 -0.02926 -0.05369
50000 1.77612 5.78647 0.100942 0.101286 0.179896
100000 1.79971 13.6681 0.238432 0.243056 0.43743
300000 2.22561 37.9671 0.662315 0.779821 1.735577
500000 2.86522 52.9405 0.923518 1.322893 3.790378
700000 3.63328 62.1923 1.08491 1.893525 6.879707
1000000 4.92032 68.9523 1.202835 2.593898 12.76281
1500000 7.03338 74.9203 1.306943 3.701623 26.03492
2000000 9.15639 78.0958 1.362338 4.72743 43.28619
3000000 12.9522 80.9813 1.412674 6.271414 81.2286
4000000 16.0984 82.1957 1.433858 7.256871 116.824
5000000 17.8509 83.3609 1.454185 8.53656 152.3853
87
Tabel 18. Data hasil perhitungan GDC-Nd0,05 pada temperatur 300 oC
f (Hz) Z' θ0 (o) θ1 (
o) Tan θ1 (
o) Z"
20 418.924 -8.29 -0.14458 -0.14559 60.99313
30 379.38 -7.89 -0.13768 -0.13856 52.56686
50 350.36 -7.31 -0.12747 -0.12817 44.90488
100 327.00 -6.48 -0.11304 -0.11352 37.12188
300 296.16 -5.43 -0.09478 -0.09506 28.15438
500 282.74 -5.10 -0.08902 -0.08926 25.23649
1000 267.44 -4.70 -0.08204 -0.08222 21.98891
5000 247.84 -3.99 -0.06956 -0.06967 17.26673
10000 236.84 -4.26 -0.07433 -0.07447 17.6372
50000 213.19 -8.51 -0.1485 -0.14961 31.89442
100000 199.47 -12.99 -0.22653 -0.23049 45.97392
300000 154.51 -19.15 -0.33411 -0.34713 53.63366
500000 132.48 -18.71 -0.32633 -0.33843 44.83322
700000 120.55 -16.93 -0.29531 -0.3042 36.67045
1000000 111.04 -13.84 -0.24148 -0.24628 27.34738
1500000 100.72 -9.34 -0.1629 -0.16436 16.55412
2000000 93.57 -5.66 -0.09865 -0.09898 9.260778
3000000 85.61 0.11 0.001835 0.001835 -0.15712
4000000 77.83 4.95 0.086392 0.086608 -6.74028
5000000 68.43 10.34 0.180349 0.182331 -12.4764
88
Tabel 19. Data hasil perhitungan GDC-Nd0,05 pada temperatur 400 oC
f (Hz) Z' θ0 (o) θ1 (
o) Tan θ1 (
o) Z"
20 17.38 -1.75 -0.03057 -0.03058 -0.53147
30 17.27 -2.01 -0.03511 -0.03512 -0.6067
50 17.08 -2.40 -0.04185 -0.04188 -0.71516
100 16.58 -3.08 -0.05376 -0.05381 -0.8922
300 15.84 -4.61 -0.08042 -0.08059 -1.27665
500 15.28 -5.47 -0.09538 -0.09567 -1.46214
1000 14.44 -6.50 -0.11345 -0.11394 -1.64573
5000 12.60 -6.41 -0.11189 -0.11236 -1.41615
10000 11.99 -5.31 -0.09256 -0.09283 -1.11327
50000 11.12 -1.60 -0.02796 -0.02797 -0.31105
100000 10.94 0.79 0.013848 0.013849 0.151509
300000 10.89 7.95 0.138673 0.139569 1.519934
500000 11.17 14.13 0.246556 0.251677 2.810325
700000 11.36 20.33 0.354639 0.370294 4.207948
1000000 12.07 28.40 0.495438 0.540394 6.52147
1500000 13.57 39.14 0.682739 0.813201 11.03653
2000000 15.33 47.67 0.831507 1.096747 16.81105
3000000 19.14 58.44 1.019371 1.625838 31.1187
4000000 22.55 64.93 1.132582 2.134014 48.11198
5000000 24.38 69.90 1.219358 2.727327 66.50068
89
Tabel 20. Data hasil perhitungan GDC-Nd0,05 pada temperatur 500 oC
f (Hz) Z' θ0 (o) θ1 (
o) Tan θ1 (
o) Z"
20 5.79 -0.65 -0.0113 -0.0113 -0.06545
30 5.77 -0.84 -0.01464 -0.01464 -0.08446
50 5.74 -1.21 -0.02115 -0.02115 -0.12131
100 5.71 -1.91 -0.03329 -0.0333 -0.19012
300 5.51 -3.72 -0.06484 -0.06493 -0.35769
500 5.37 -4.82 -0.08404 -0.08424 -0.45202
1000 5.07 -6.25 -0.10904 -0.10947 -0.55497
5000 4.36 -6.81 -0.11885 -0.11941 -0.52032
10000 4.10 -5.35 -0.09326 -0.09353 -0.38345
50000 3.75 1.36 0.023646 0.02365 0.088596
100000 3.71 7.24 0.126364 0.127041 0.470842
300000 4.05 26.00 0.453481 0.487355 1.975562
500000 4.74 39.75 0.693392 0.831055 3.940448
700000 5.55 50.45 0.879987 1.209631 6.713951
1000000 7.13 59.30 1.034464 1.682214 11.99844
1500000 9.72 68.11 1.188216 2.485042 24.15923
2000000 12.41 72.89 1.271567 3.24158 40.23935
3000000 17.38 77.59 1.353495 4.529247 78.69658
4000000 21.46 79.79 1.391842 5.528227 118.6479
5000000 23.73 81.74 1.425823 6.849448 162.5127
90
Tabel 21. Data hasil perhitungan GDC-Nd0,05 pada temperatur 600 oC
f (Hz) Z' θ0 (o) θ1 (
o) Tan θ1 (
o) Z"
20 2.54 -0.51 -0.00884 -0.00884 -0.02249
30 2.54 -0.64 -0.01123 -0.01123 -0.02848
50 2.53 -0.87 -0.01521 -0.01521 -0.03849
100 2.50 -1.42 -0.02477 -0.02478 -0.06185
300 2.45 -2.45 -0.0427 -0.04272 -0.10452
500 2.40 -2.90 -0.0506 -0.05064 -0.12169
1000 2.33 -3.32 -0.05793 -0.058 -0.13489
5000 2.18 -2.56 -0.04468 -0.04471 -0.0976
10000 2.13 -1.09 -0.01893 -0.01893 -0.04033
50000 2.11 16.01 0.279371 0.286873 0.605934
100000 2.74 42.33 0.738422 0.910199 2.497896
300000 4.77 65.33 1.139565 2.173385 10.37315
500000 6.53 71.50 1.247215 2.981792 19.46481
700000 9.42 76.86 1.340754 4.27007 40.21394
1000000 12.24 79.68 1.389951 5.469163 66.93599
1500000 17.37 82.30 1.435695 7.356775 127.8078
2000000 21.52 83.32 1.45353 8.488503 182.6751
3000000 23.89 84.58 1.475369 10.44736 249.6063
4000000
0 0 0
5000000
0 0 0
91
Tabel 22. Data hasil perhitungan GDC-Nd0,075 pada temperatur 300 oC
f (Hz) Z' θ0 (o) θ1 (
o) Tan θ1 (
o) Z"
20 19.87 -3.73 -0.06509 -0.06519 1.294927
30 19.51 -4.04 -0.07054 -0.07065 1.378576
50 19.02 -4.40 -0.07675 -0.0769 1.462253
100 18.36 -4.81 -0.08394 -0.08414 1.5445
300 17.12 -5.71 -0.09957 -0.0999 1.710504
500 16.60 -6.24 -0.1089 -0.10933 1.814384
1000 15.66 -6.82 -0.11904 -0.1196 1.872931
5000 13.62 -6.25 -0.10901 -0.10945 1.49092
10000 12.90 -5.22 -0.09102 -0.09127 1.177645
50000 11.93 -1.84 -0.03214 -0.03215 0.383524
100000 11.69 0.32 0.005588 0.005588 -0.0653
300000 11.53 6.57 0.114584 0.115088 -1.3274
500000 11.59 12.15 0.211866 0.215094 -2.49342
700000 11.67 17.66 0.308078 0.318209 -3.71318
1000000 12.26 24.84 0.433268 0.462582 -5.67223
1500000 13.45 34.96 0.609818 0.698647 -9.39932
2000000 14.90 43.40 0.757157 0.945055 -14.0854
3000000 18.09 54.69 0.954115 1.410615 -25.5203
4000000 21.04 61.68 1.075924 1.85301 -38.9912
5000000 22.66 66.66 1.16284 2.313722 -52.4391
92
Tabel 23. Data hasil perhitungan GDC-Nd0,075 pada temperatur 400 oC
f (Hz) Z' θ0 (o) θ1 (
o) Tan θ1 (
o) Z"
20 6.43 -0.83 -0.01445 -0.01445 -0.09292
30 6.48 -1.06 -0.01852 -0.01852 -0.12001
50 6.52 -1.44 -0.02518 -0.02519 -0.16427
100 6.49 -2.13 -0.03712 -0.03714 -0.24111
300 6.28 -3.90 -0.06803 -0.06813 -0.42818
500 6.18 -5.06 -0.08829 -0.08852 -0.5473
1000 5.84 -6.76 -0.11788 -0.11843 -0.69202
5000 4.95 -8.38 -0.14624 -0.14729 -0.72981
10000 4.65 -7.01 -0.12231 -0.12292 -0.57141
50000 4.11 -0.55 -0.00956 -0.00956 -0.03928
100000 4.05 4.72 0.08226 0.082446 0.333618
300000 4.25 21.10 0.368092 0.385669 1.639897
500000 4.77 33.71 0.587981 0.666635 3.182729
700000 5.42 43.95 0.76671 0.963304 5.217699
1000000 6.69 53.80 0.938429 1.364728 9.127016
1500000 8.96 63.44 1.106634 1.997428 17.90402
2000000 11.34 69.08 1.205038 2.611023 29.60117
3000000 15.73 74.86 1.305954 3.687134 57.99013
4000000 19.41 77.77 1.356726 4.599786 89.27862
5000000 21.49 79.98 1.395189 5.635874 121.1296
93
Tabel 24. Data hasil perhitungan GDC-Nd0,075 pada temperatur 500 oC
f (Hz) Z' θ0 (o) θ1 (
o) Tan θ1 (
o) Z"
20 2.98 -0.37 -0.00648 -0.00648 -0.0193
30 2.92 -0.47 -0.00811 -0.00811 -0.02365
50 2.90 -0.62 -0.01089 -0.0109 -0.03165
100 2.91 -1.00 -0.01738 -0.01738 -0.05052
300 2.86 -2.00 -0.03487 -0.03489 -0.09981
500 2.84 -2.64 -0.04602 -0.04605 -0.13077
1000 2.74 -3.64 -0.06344 -0.06353 -0.17381
5000 2.48 -4.51 -0.07861 -0.07878 -0.19558
10000 2.38 -3.20 -0.05588 -0.05594 -0.133
50000 2.26 4.44 0.077525 0.077681 0.175518
100000 2.29 12.10 0.211153 0.214348 0.490505
300000 2.70 36.52 0.636989 0.739874 1.999126
500000 3.48 50.77 0.885595 1.223541 4.258447
700000 4.38 60.18 1.049735 1.742246 7.629435
1000000 5.86 67.72 1.181357 2.436649 14.28756
1500000 8.36 74.10 1.292604 3.501418 29.27679
2000000 10.84 77.87 1.358451 4.63832 50.25851
3000000 15.34 80.97 1.412389 6.259966 96.05104
4000000 19.10 82.24 1.434636 7.298859 139.4097
5000000 21.20 83.62 1.45869 8.882742 188.3017
94
Tabel 25. Data hasil perhitungan GDC-Nd0,075 pada temperatur 600 oC
f (Hz) Z' θ0 (o) θ1 (
o) Tan θ1 (
o) Z"
20 2.98 -0.37 -0.00648 -0.00648 -0.0193
30 2.92 -0.47 -0.00811 -0.00811 -0.02365
50 2.90 -0.62 -0.01089 -0.0109 -0.03165
100 2.91 -1.00 -0.01738 -0.01738 -0.05052
300 2.86 -2.00 -0.03487 -0.03489 -0.09981
500 2.84 -2.64 -0.04602 -0.04605 -0.13077
1000 2.74 -3.64 -0.06344 -0.06353 -0.17381
5000 2.48 -4.51 -0.07861 -0.07878 -0.19558
10000 2.38 -3.20 -0.05588 -0.05594 -0.133
50000 2.26 4.44 0.077525 0.077681 0.175518
100000 2.29 12.10 0.211153 0.214348 0.490505
300000 2.70 36.52 0.636989 0.739874 1.999126
500000 3.48 50.77 0.885595 1.223541 4.258447
700000 4.38 60.18 1.049735 1.742246 7.629435
1000000 5.86 67.72 1.181357 2.436649 14.28756
1500000 8.36 74.10 1.292604 3.501418 29.27679
2000000 10.84 77.87 1.358451 4.63832 50.25851
3000000 15.34 80.97 1.412389 6.259966 96.05104
4000000 19.10 82.24 1.434636 7.298859 139.4097
5000000 21.20 83.62 1.45869 8.882742 188.3017
95
Lampiran 7. Dokumentasi penelitian
Proses pembuatan GDC10 dan GDC-Ndx
dengan temperatur konstan 80 oC.
Bubuk GDC10 dan GDC-Ndx setelah
kalsinasi pada temperatur 700 oC selama 5
jam
Foam GDC10 dan GDC-Ndx setelah
evaporasi pelarut
Campuran Acry-sol RM 2020 dan sampel
GDC10 dengan pelarut etanol
GDC10 dan GDC-Ndx yang telah di
keringkan pada temperatur 110 oC selama
12 jam
Pelet GDC10 dan GDC-Ndx
96
Lampiran 8. Bahan-bahan yang digunakan
Cerium(III) nitrates
hexahydrate
(SigmaAldrich)
Gadolinium(III)
nitrates hexahydrate
(SigmaAldrich)
Neodymium (III)
nitrates hexahydrate
(SigmaAldrich)
Etanol PA
(Merck)
Acrysol RM 2020
97
Lampiran 9. Alat yang digunakan dalam penelitian
Thermogravimetry analyzer (TGA) Scanning Electron Microscopy-Electron
Dispersive Spectroscopy (SEM-
EDS) Hitachi SU 3500
Set peralatan pengujian densitas dengan
hukum Archimedes
X-Ray Diffraction (XRD) Rigaku tipe
SmartLab 3kW
hydraulic presser dan carver Electrochemical impedance spectroscopy
tipe EUCOL U2826 LCR METER
98
BIODATA MAHASISWA
IDENTITAS PRIBADI
Nama Lengkap : Putri Purnama Yanti
Tempat Tanggal Lahir : Jakarta, 27 Maret 1994
NIM : 1112096000012
Anak ke : 2 dari 2 bersaudara
Alamat Rumah : Jl. H. Dimun RT.002 RW.006 No. 3131
Kel. Sukmajaya, Kec. Cilodong, Kota Depok –
16475
Telp/HP. : 089670277169
Email : [email protected]
Hobby/ Keahlian (softskill) : Desain grafis
PENDIDIKAN FORMAL
Sekolah Dasar : SDI Al-Amjad Lulus tahun 2006
Sekolah Menengah Pertama : SMP Negeri 12 Jakarta Lulus tahun 2009
SLTA/SMK : SMA Negeri 46 Jakarta Lulus tahun 2012
Perguruan Tinggi : UIN Syarif Hidayatullah Jakarta Masuk tahun 2012
PENDIDIKAN NON FORMAL
Kursus/Pelatihan
1. SMK3 (OHSAS 18001:2007) : No. Sertifikat 068/ISP-S/IX/2016
PENGALAMAN ORGANISASI
Pas foto
3x4
99
1. Himpunan Mahasiswa Kimia
(HIMKA)
: Jabatan Staf Ahli Departemen Seni Tahun 2013 sd
2014
2. Himpunan Mahasiswa Kimia
(HIMKA)
: Jabatan Staf Ahli Departemen Seni Tahun 2014 sd
2015
PENGALAMAN KERJA :
1. Praktek Kerja Lapangan (PKL) : Badan Tenaga Nuklir Nasional
Judul : Kontrol Kualitas Air Sistem Pendingin
Primer Reaktor Ruang Serba Guna G.A Siwabessy
2. Digital Strategist (Part time) : Alfath Innovative 2017 – sekarang
SEMINAR/LOKAKARYA
1. Pelatihan Keamanan dan
Keselamatan Kerja
: September / 2012
2. Seminar Nasional Biokimia : Mei / 2014
3. Seminar strategi branding 2018
oleh Indonesia Entrepreneur
Center
: Desember / 2017