Upload
others
View
20
Download
0
Embed Size (px)
Citation preview
x
SINTESIS DAN KARAKTERISASI KATALIS NiMo/γ-Al2O3
DENGAN PENAMBAHAN ZEOLIT HY,
ZEOLIT HIRARKI HY DAN SILIKA
SKRIPSI
ANAZIA RAHMA
PROGRAM STUDI KIMIA
FAKULTAS SAINS DAN TEKNOLOGI
UNIVERSITAS ISLAM NEGERI SYARIF HIDAYATULLAH
JAKARTA
2019 M/1441 H
2
SINTESIS DAN KARAKTERISASI KATALIS NiMo/γ-Al2O3
DENGAN PENAMBAHAN ZEOLIT HY,
ZEOLIT HIRARKI HY DAN SILIKA
SKRIPSI
Sebagai Salah Satu Syarat Memperoleh Gelar Sarjana Sains
Program Studi Kimia
Fakultas Sains Dan Teknologi
Universitas Islam Negeri Syarif Hidayatullah Jakarta
Oleh:
ANAZIA RAHMA
11150960000033
PROGRAM STUDI KIMIA
FAKULTAS SAINS DAN TEKNOLOGI
UNIVERSITAS ISLAM NEGERI SYARIF HIDAYATULLAH
JAKARTA
2019 M/1441 H
x
ABSTRAK
ANAZIA RAHMA. Sintesis dan Karakterisasi Katalis NiMo/γ-Al2O3 dengan
Penambahan Zeolit HY, Zeolit Hirarki HY dan Silika. Dibimbing oleh ISALMI
AZIZ dan WAWAN RUSTYAWAN.
Ultra low sulphur diesel (ULSD) merupakan suatu jenis bahan bakar diesel yang
memiliki kandungan sulfur yang sangat rendah. Untuk menghasilkan bahan bakar
ULSD dibutuhkan suatu katalis yang memiliki karakteristik yang sesuai. Katalis
ini menggunakan logam nikel dan molibdenum sebagai komponen aktif dan
promotornya, serta boehmite yang disintesis menjadi γ-Al2O3 sebagai
penyangganya. Untuk meningkatkan diameter pori dan keasamannya maka
ditambahkan zeolit HY, zeolit hirarki HY dan silika. Penelitian ini bertujuan
untuk menentukan formula yang paling optimal dalam menghasilkan karakteristik
katalis yang baik. Metode yang digunakan untuk mensintesis penyangga katalis
adalah metode sol-gel dengan penambahan zeolit HY, zeolit hirarki HY dan silika
dengan variasi 1, 3, 5 dan 10% wt. Dispersi logam nikel dan molibdenum
menggunakan metode impregnasi basah. Karakterisasi sifat fisika dan kimia
penyangga dan katalis menggunakan instrumen XRD, XRF, TPD, dan BET. Hasil
dari penelitian ini diperoleh formula penyangga yang optimal pada penambahan
zeolit hirarki HY 1% dengan diameter pori dan keasaman yang meningkat yaitu
sebesar 125 Å dan 0,1083 mmol/g. Katalis NiMo/γ-Al2O3 dengan penambahan
zeolit hirarki HY 1% menghasilkan diameter pori yang lebih besar dari katalis
komersil yaitu sebesar 101 Å.
Kata Kunci : Katalis, boehmite, sol-gel, ULSD, zeolit hirarki.
x
ABSTRACT
ANAZIA RAHMA. Synthesis and Characterization Catalyst NiMo/γ-Al2O3 with
Addition of HY Zeolite, Hierarchy HY Zeolite and Silica. Supervised by ISALMI
AZIZ and WAWAN RUSTYAWAN.
Ultra low sulfur diesel (ULSD) is a type of diesel fuel that has a very low sulfur
content. To produce ULSD fuel, a catalyst that has appropriate characteristics is
needed. This catalyst uses nickel and molybdenum metal as active components
and promoters, and boehmite which is synthesized into menjadi-Al2O3 as a
buffer. To increase pore diameter and acidity, zeolite HY, zeolite HY hierarchy
and silica were added. This study aims to determine the most optimal formula in
producing good catalyst characteristics. The method used to synthesize the
catalyst support is the sol-gel method with the addition of HY zeolites, HY
hierarchical zeolites and silica with variations of 1, 3, 5 and 10% wt. Nickel and
molybdenum metal dispersions use the wet impregnation method.
Characterization of physical and chemical properties of the buffer and catalyst
using XRD, XRF, TPD, and BET instruments. The results of this study obtained
an optimal buffer formula for the addition of 1% HY hierarchical zeolite with an
increased pore diameter and acidity of 125 Å and 0.1083 mmol / g. NiMo / γ-
Al2O3 catalysts with the addition of a 1% HY hierarchical zeolite produced a
larger pore diameter than commercial catalysts, which was 101 Å.
Keywords: Boehmite, catalyst, hierarchy zeolite, sol-gel, ULSD.
v
KATA PENGANTAR
Puji syukur penulis panjatkan kehadirat Allah Subhanahuwata’ala atas
segala rahmat dan karunia-Nya sehingga penulis dapat menyelesaikan skripsi.
Shalawat serta salam selalu tercurah limpahkan kepada Nabi Muhammad
Shallallahu’alaihi wassalam serta kepada keluarga, sahabat dan pengikutnya
hingga akhir zaman. Alhamdulillah, penulis dapat menyelesaikan skripsi ini
dengan judul “Sintesis dan Karakterisasi Katalis NiMo/γ-Al2O3 dengan
Penambahan Zeolit HY, Zeolit Hirarki HY dan Silika”.
Skripsi ini disusun untuk memenuhi syarat penyelesaian tugas akhir di
Prodi Kimia. Skripsi ini tidak mungkin dapat diselesaikan tanpa ada pihak-pihak
yang terus menerus memberikan bimbingan, dukungan dan saran kepada penulis.
Oleh sebab itu tak lupa penulis mengucapkan banyak terima kasih kepada:
1. Isalmi Aziz, M.T selaku Pembimbing I yang telah memberikan arahan serta
semangat yang diberikan dalam membimbing penulis selama proses
penelitian, sehingga penulis dapat menyelesaikan skripsi ini.
2. Wawan Rustyawan, S.T, selaku Pembimbing II yang telah senantiasa
meluangkan waktu, tenaga, pikiran, memberikan ide penelitian, saran dan
dukungan dalam membimbing penulis sehingga penulis dapat menyelesaikan
skripsi ini tepat waktu.
3. Nurhasni, M.Si selaku Penguji I yang telah memberikan arahan dan motivasi
kepada penulis.
4. Nurmaya Arofah, M.Eng selaku Penguji II yang telah memberikan arahan
dan motivasi kepada penulis.
vi
5. Dr. La Ode Sumarlin, M.Si, selaku Ketua Program Studi Kimia Fakultas
Sains dan Teknologi UIN Syarif Hidayatullah Jakarta
6. Prof. Lily Surayya Eka Putri, M.Env.Stud, selaku Dekan Fakultas Sains dan
Teknologi UIN Syarif Hidayatullah Jakarta
7. Ayahanda Bapak Romli dan Ibunda tercinta Ibu Isnaeni yang telah
membesarkan penulis dengan penuh kasih sayang, dan atas doa-doa nya yang
penuh ketulusan. Serta untuk adinda Nisa Fayza Umaroh untuk dukungan
selama ini.
8. Kak Fuady Hanief, S.Si selaku pembimbing lapangan di Pertamina yang telah
membantu penulis selama penelitian, serta telah meluangkan waktunya untuk
berdiskusi dan memberikan dukungan semangat kepada penulis.
9. Siti Mustahiroh, Bahroni dan Ariawan Darari selaku sahabat seperjuangan
sekaligus rekan penelitian yang senantiasa memberikan support serta
bersama-sama berbagi suka dan duka.
10. Pertamina Research and Technology, khususnya Laboratorium Catalyst and
Material yang telah memberikan izin penelitian.
11. Teman-teman Kimia Angkatan 2015 Universitas Islam Negeri Syarif
Hidayatullah Jakarta yang telah membantu memberikan semangat dan
motivasi untuk segera menyelesaikan penulisan skripsi ini.
vii
Semoga arahan, motivasi, dan bantuan yang telah diberikan menjadi amal
ibadah bagi keluarga, bapak dan ibu, serta rekan-rekan, sehingga memperoleh
balasan yang lebih baik dari Allah SWT. Semoga skripsi ini bermanfaat bagi
pembaca serta dapat dijadikan sebagai sumbangan pikiran untuk perkembangan
pendidikan.
Jakarta, 29 Oktober 2019
Penulis
viii
DAFTAR ISI
KATA PENGANTAR ...................................................................................................... v
DAFTAR ISI ................................................................................................................ viii
DAFTAR GAMBAR ........................................................................................................ x
DAFTAR TABEL ...........................................................................................................xi
DAFTAR LAMPIRAN ................................................................................................. xii
BAB I PENDAHULUAN ................................................................................................. 1
1.1 Latar Belakang ............................................................................................................. 1
1.2 Rumusan Masalah ........................................................................................................ 5
1.3 Hipotesis ...................................................................................................................... 5
1.4 Tujuan Penelitian ......................................................................................................... 5
1.5 Manfaat Penelitian ....................................................................................................... 6
BAB II TINJAUAN PUSTAKA ...................................................................................... 7
2.1 Katalis .......................................................................................................................... 7
2.2 Hidrodesulfurasi ......................................................................................................... 12
2.3 Boehmite .................................................................................................................... 13
2.4 Zeolit .......................................................................................................................... 14
2.5 Silika (SiO2) ............................................................................................................... 19
2.6 X-Ray Diffraction (XRD) ............................................................................................ 21
2.7 XRF (X-ray fluorescence spectrometry) ..................................................................... 23
2.8 SAA (Surface Area Analyzer) ..................................................................................... 24
2.9 Temperature Programmed Desorption (TPD) ........................................................... 25
BAB III METODE PENELITIAN................................................................................ 27
3.1 Tempat dan Waktu ..................................................................................................... 27
3.2 Alat dan Bahan ........................................................................................................... 27
3.3 Diagram Alir .............................................................................................................. 28
3.4 Cara Kerja .................................................................................................................. 29
3.4.1 Pembuatan Penyangga Katalis (Subagjo dan Ulfah, 2013) .............................. 29
3.4.2 Impregnasi Penyangga Katalis (Subagjo dan Ulfah, 2013) .............................. 29
3.4.3 Karakterisasi Penyangga dan Katalis ............................................................... 30
3.4.3.1 Analisis Kristalinitas Penyangga dan Katalis (ASTM D4926-15) ................ 30
3.4.3.2 Analisis Komponen Penyusun Penyangga dan Katalis (ASTM D7343) ....... 30
3.4.3.3 Analisis Luas Permukaan (ASTM D3663), Diameter Pori (ASTM D4641)
dan Volume Pori (D4222) Penyangga dan Katalis ....................................... 31
3.4.3.4 Analisis Keasaman Penyangga (ASTM D4824-13) ...................................... 31
ix
BAB IV HASIL DAN PEMBAHASAN ........................................................................ 33
4.1 Karakterisasi Penyangga ............................................................................................ 33
4.1.1 Pola Difraksi Penyangga .................................................................................. 33
4.1.2 Komponen Penyusun Penyangga ..................................................................... 40
4.1.3 Luas Permukaan, Volume Pori dan Diameter Pori Katalis .............................. 42
4.1.4 Keasaman Penyangga ...................................................................................... 44
4.2 Karakteristik Katalis................................................................................................... 46
4.2.1 Pola Difraksi Katalis ........................................................................................ 46
4.2.2 Komponen Penyusun Katalis ........................................................................... 48
4.2.3 Luas Permukaan, Volume Pori dan Diameter Pori Katalis .............................. 49
BAB V PENUTUP .......................................................................................................... 51
5.1 Simpulan ................................................................................................................... 51
5.2 Saran ......................................................................................................................... 51
DAFTAR PUSTAKA ..................................................................................................... 52
LAMPIRAN ................................................................................................................... 57
x
DAFTAR GAMBAR
Gambar 1. Mekanisme reaksi hidrodesulfurisasi……………………………. 13
Gambar 2. Struktur tetrahedral zeolit dan struktur faujasit…………………. 19
Gambar 3. Diagram alir penelitian………………………………………….. 27
Gambar 4. Perubahan Struktur Al(OH)3 menjadi Al2O3……………………. 34
Gambar 5. Pola difraksi blanko penyangga γ-Al2O3 ……………………….. 35
Gambar 6. Pola difraksi penyangga SHY 1, 3, 5, 10% (wt) dan blanko……. 36
Gambar 7. Pola difraksi penyangga SHHY 1, 3, 5, 10% (wt) dan blanko….. 38
Gambar 8. Pola difraksi penyangga SS 1, 3, 5, 10% (wt) dan blanko………. 39
Gambar 9. Pola difraksi SHHY 1%, NiMo/γ-Al2O3 dengan penambahan
zeolit hirarki HY 1% dan katalis komersil……………………….
47
xi
DAFTAR TABEL
Tabel 1. Kode sampel penyangga……………………………………………... 28
Tabel 2. Perbandingan puncak khas standar γ-Al2O3 dengan sampel
blanko…………………………………………………………………
35
Tabel 3. Perbandingan puncak khas standar γ- Al2O3 dengan sampel
SHY…………………………………………………………………...
37
Tabel 4. Perbandingan puncak khas standar γ- Al2O3 dengan sampel
SHHY…………………………………………………………………
38
Tabel 5. Perbandingan puncak khas standar γ- Al2O3 dengan sampel SS…….. 40
Tabel 6. Hasil Analisis Kadar Silika dan Alumina Penyangga……………….. 41
Tabel 7. Hasil analisis luas permukaan, volume dan diameter pori
penyangga…………………………………………………………….
43
Tabel 8. Hasil Analisa Keasaman Penyangga…………………………………. 44
Tabel 9. Komponen Penyusun Katalis………………………………………… 48
Tabel 10. Luas Permukaan, Volume dan Diameter Pori Katalis……………… 49
xii
DAFTAR LAMPIRAN
Lampiran 1. Perhitungan konsentrasi logam aktif larutan impregnasi katalis
NiMo/γ-Al2O3………………………………………………….
57
Lampiran 2. Hasil data XRD……………………………………………….. 58
Lampiran 3. Hasil data XRF………………………………………………… 84
1
BAB I
PENDAHULUAN
1.1 Latar Belakang
Pembakaran bahan bakar yang tidak sempurna dalam mesin kendaraan
bermotor merupakan salah satu penyumbang terbesar polusi udara di kota. Polusi
udara yang dikeluarkan bisa berupa karbon monoksida, nitrogen oksida, sulfur
oksida, dan partikel lainnya. Sulfur dioksida (SO2) di udara mempunyai pengaruh
langsung terhadap manusia terutama karena sifat iritasi dari gas itu sendiri. SO2
dapat menyebabkan penyakit bronkitis, emphisemia dan lain-lain, serta penderita
penyakit saluran pernafasan menjadi lebih parah keadaannya (Depkes, 2009). Hal
ini menjadi perhatian bagi pemerintah Indonesia untuk menanggulangi masalah
lingkungan, sehingga Kementrian Lingkunan Hidup dan Kehutanan mengeluarkan
peraturan bahwa bahan bakar diesel harus memenuhi spesifikasi, salah satunya
adalah kandungan sulfur maksimal 50 ppm (Permen LHK, 2017). Penelitian ini
didasari oleh ayat al-quran surat al-a’raf ayat 56 :
قريب مه المحس نيه ول تفسدوا في الرض بعد إصلحها وادعىه خىفا وطمعا إن رحمت للا
Artinya : “Dan janganlah kamu berbuat kerusakan di muka bumi setelah
(diciptakan) dengan baik. Berdoalah kepada-Nya dengan rasa takut
dan penuh harap. Sesungguhnya rahmat Allah sangat dekat kepada
orang-orang yang berbuat kebaikan.”
Ayat ini menyebutkan bahwa kita sebagai manusia tidak boleh berbuat
kerusakan di muka bumi. Tingginya angka pencemaran akibat gas buang
kendaraan yang mengandung sulfur adalah salah satu contoh pemicu kerusakan
alam. Oleh karena itu, bahan bakar yang ramah lingkungan sangat dibutuhkan
2
untuk mengurangi dampak negatif pencemaran akibat gas buang kendaraan. Salah
satu bahan bakar yang ramah lingkungan adalah ULSD (ultra low sulfur diesel).
Bahan bakar yang ramah lingkungan harus melalui proses pemurnian untuk
menyingkirkan zat-zat pengotornya. Untuk menghasilkan ULSD berarti harus
mengurangi kandungan sulfur di dalamnya, sehingga harus melalui proses
hidrodesulfurisasi. Hidrodesulfurisasi (HDS) merupakan suatu proses
penyingkiran komponen sulfur dari suatu molekul yang mengandung sulfur yang
bereaksi dengan hidrogen untuk membentuk H2S. Proses HDS memerlukan suhu
dan tekanan yang cukup tinggi, sekitar 300 hingga 350oC dan 50 hingga 100 atm
(Shafi dan Graham, 2000). Proses ini membutuhkan katalis untuk mempercepat
reaksi.
Katalis yang biasa digunakan untuk proses HDS adalah NiMo/Al2O3 dan
CoMo/Al2O3 (Kwak et al., 2000). Topsoe dan Henrik (2005) menyebutkan, untuk
menyingkirkan sulfur dalam skala industri digunakan katalis NiMo/γ-Al2O3. Hal
ini dikarenakan selain dapat menyingkirkan senyawa sulfur dengan reaksi
hidrodesulfurisasi, katalis NiMo/γ-Al2O3 juga dapat melakukan reaksi
hidrodearomatisasi dan hidrodenitrogenasi sehingga menghasilkan konversi yang
lebih besar dibandingkan dengan CoMo/Al2O3. Ulfah dan Subagjo (2010) juga
telah melakukan penelitian tentang kinetika HDS menggunakan katalis NiMo/γ-
Al2O3. Katalis NiMo/γ-Al2O3 sudah digunakan dalam berbagai reaksi
hydrotreating di industri pemurnian minyak bumi karena memiliki keunggulan
sebagai katalis yang memiliki stabilitas yang tinggi dan tidak mudah teracuni
sehingga dapat digunakan dalam jangka waktu yang lama (Syamal et al., 2004),
Pada peneltian Kamalia (2018), katalis NiMo dapat menurunkan kadar sulfur
3
hingga 1,84 ppm dengan konversi sebesar 99,5% dan suhu 345ºC. Namun katalis
ini memiliki kelemahan bahwa reaksinya hanya spesifik untuk jenis reaksi HDS
yang menyingkirkan molekul sulfur sederhana saja. Hal tersebut karena Al2O3
yang digunakan sebagai pengemban bersifat inert dalam arti tidak ikut
menyumbangkan situs aktif dalam reaksi katalitiknya (Isoda et al., 1996).
Pada penelitian ini, bahan baku yang digunakan sebagai penyangga katalis
adalah boehmite. Boehmite banyak digunakan untuk sintesis γ-Al2O3 karena dapat
menghasilkan penyangga dengan luas permukaan yang besar serta stabil pada
suhu tinggi (Samadhi et al., 2007). Namun untuk menghasilkan katalis yang
optimal guna menyingkirkan senyawa sulfur yang sulit dihilangkan dalam minyak
bumi maka dibutuhkan penyangga yang memiliki situs asam yang dapat
disumbangkan seperti H+. Penelitian sebelumnya, Harfani (2009) menggunakan
penambahan asam fosfat pada sintesis penyangga γ-Al2O3 dengan boehmite
sebagai bahan utamanya sehingga dapat meningkatkan keasaman katalis.
Penambahan zeolit HY, zeolit hirarki HY atau silika pada boehmite sebagai
bahan utama penyangga γ-Al2O3 akan memberikan sifat katalitik yang lebih
optimal. Situs asam dari zeolit HY, zeolit hirarki HY atau silika berfungsi sebagai
situs aktif bagi reaksi-reaksi hidrogenasi dan dehidrogenasi, sehingga gabungan
antara logam NiMo dengan penyangga tersebut akan menghasilkan katalis yang
bersifat multifungsional. Katalis multifungsional ini membantu agar berbagai
jenis reaksi katalitik yang terpisah dapat digabungkan sehingga akan
mengefisiensikan proses produksi.
Zeolit dapat mengikat kation dengan ikatan yang lemah sehingga kation-
kation yang terikat pada zeolit akan dapat digantikan dengan kation-kation yang
4
lain. Kation-kation tersebut antara lain Na+, Ca
2+, K
+, Mg
2+, dan yang lainnya.
Oleh karena itu, zeolit dapat dimanfaatkan sebagai penukar kation (Said dan
Widiastuti, 2008), sedangkan jika kation yang terikat adalah proton (H+) maka
zeolit akan bersifat sangat asam sehingga dapat berguna sebagai katalis. Salah
satu reaksi dalam proses hidrodesulfurisasi yakni reaksi hidrogenasi
(hidrodesulfurisasi tidak langsung) memerlukan banyak proton (H+), sehingga
penambahan zeolit ke dalam penyangga akan menambah ketersediaan situs asam
yang diperlukan untuk reaksi hidrogenasi (Bataille et al., 2001). Salah satu zeolit
yang dapat digunakan pada proses hidrodesulfurisasi minyak bumi adalah zeolit
HY.
Zeolit HY merupakan zeolit sintetik yang banyak digunakan sebagai
komponen katalis dalam industri petrokimia dan pengolahan minyak bumi,
dimana memiliki pusat aktif asam yang berfungsi sebagai situs aktif untuk
perengkahan (Rahayu et al., 2014). Zeolit HY memiliki luas permukaan yang
cukup besar namun ukuran porinya relatif kecil (mikropori) sehingga dapat
menghambat proses difusi molekul, baik reaktan maupun produk untuk mencapai
dan keluar dari situs aktif katalis. Oleh karena itu, zeolit hirarki HY dipilih karena
memiliki mikropori sekaligus mesopori. Zeolit hirarkis dapat meningkatkan
aksesibilitas molekul reaktan ke pori bagian dalam zeolit, dan zeolit tetap
memiliki kestabilan yang baik (Wang et al., 2013).
Selain zeolit HY, silika juga merupakan material yang bersifat asam.
Salman et al. (2015) telah melakukan penelitian yang membuktikan bahwa silika
dapat menjadi katalis karena memiliki keasaman sebesar 13,8 mmol/gram, hal ini
disebabkan oleh adanya gugus silanol yang dapat memberikan donor proton (H+).
5
Selain itu silika juga memiliki luas permukaan yang tinggi yaitu sekitar 200 m2/gr.
Oleh karena itu, penelitian ini ingin menggunakan zeolit HY, zeolit hirarki HY
dan silika sebagai bahan tambahan pada katalis NiMo/γ-Al2O3. Katalis NiMo/γ-
Al2O3 yang dibuat kemudian dibandingkan dengan katalis NiMo/γ-Al2O3
komersil.
1.2 Rumusan Masalah
Rumusan masalah dalam penelitian ini adalah
a. Apakah penambahan zeolit HY, zeolit hirarki HY dan silika dapat
mempengaruhi karakteristik penyangga?
b. Apakah sifat fisika dan kimia katalis yang telah ditambahkan zeolit HY,
zeolit hirarki HY dan silika sesuai dengan karakteristik katalis ULSD
komersial?
1.3 Hipotesis
a. Penambahan zeolit HY, zeolit hirarki HY dan silika dapat mempengaruhi
karakteristik penyangga.
b. Penambahan zeolit HY, zeolit hirarki HY dan silika dapat mempengaruhi
sifat fisika dan kimia katalis NiMo/γ-Al2O3 yang sesuai dengan
karakteristik katalis ULSD komersial.
1.4 Tujuan Penelitian
Tujuan dari penelitian ini adalah
a. Menentukan jenis dan konsentrasi penyangga yang memiliki karakteristik
paling optimum.
6
b. Menentukan karakteristik katalis meliputi kristalinitas, komponen
penyusun, luas permukaan; diameter dan volume pori serta
membandingkannya dengan katalis ULSD komersil.
1.5 Manfaat Penelitian
Penelitian ini diharapkan mampu memberikan informasi terhadap
karakteristik katalis NiMo/γ-Al2O3 dengan penambahan zeolit HY, zeolit hirarki
HY dan silika. Serta diharapkan mampu memberikan informasi jenis dan
konsentrasi yang paling optimum dari penambahan zeolit HY, zeolit hirarki HY
dan silika. Sehingga dapat menentukan formulasi yang baik untuk katalis NiMo/γ-
Al2O3.
7
BAB II
TINJAUAN PUSTAKA
2.1 Katalis
Definisi katalis pertama kali dikemukakan oleh Otswald sebagai suatu
substansi yang mampu mengubah laju reaksi kimia tanpa mengubah besarnya
energi yang menyertai reaksi tersebut. Lebih lanjut, katalis adalah substansi yang
dapat meningkatkan laju reaksi dimana katalis tersebut tidak terlibat secara
permanen (Satterfield, 1980). Adanya katalis berfungsi agar energi aktivasi suatu
reaksi dapat diturunkan sehingga laju reaksi dapat ditingkatkan. Penurunan energi
aktivasi ini disebabkan reaksi tersebut menempuh jalan lain yaitu katalis akan
bereaksi lebih dahulu dengan reaktan sebelum berinteraksi dengan reaktan
lainnya. Energi aktivasi merupakan energi minimum yang dibutuhkan oleh
campuran reaktan untuk menghasilkan suatu produk (Chang, 2003).
Berdasarkan fasanya, katalis dibedakan menjadi dua, yaitu katalis
homogen dan katalis heterogen. Katalis yang berinteraksi dengan reaktan yang
fasanya sama disebut katalis homogen, sedangkan katalis yang bereaksi dengan
reaktan yang berbeda fasanya disebut katalis heterogen.
2.1.1 Katalis Homogen
Katalis homogen merupakan katalis yang mempunyai fasa sama dengan
fasa reaktan dan produk. Umumnya berupa fase cair, dimana katalis dan reaktan
berada dalam larutan. Contoh dari katalis homogen yang biasanya digunakan
dalam produksi biodiesel, seperti basa (NaOH, KOH), asam (HCl, H2SO4).
Katalis homogen umumnya bereaksi dengan satu atau lebih pereaksi untuk
8
membentuk suatu produk antara (intermediate) yang selanjutnya bereaksi
membentuk produk akhir reaksi.
2.1.2 Katalis Heterogen
Katalis heterogen adalah katalis yang memiliki fasa yang berbeda.
Umumnya katalis berfasa padat yang akan berinteraksi dengan reaktan dengan
fasa berbeda sehingga interaksi yang mungkin terjadi dapat berupa padat-gas atau
padat-cair. Katalis heterogen mempunyai sifat kimia yang spesifik pada
permukaan seperti struktur dan reaktifitas permukaannya. Oleh karena itu, dengan
mengetahui struktur dan reaktifitas permukaan padatan maka kemampuan
katalitiknya dapat diketahui (Augustine, 1996).
Reaksi katalis heterogen memiliki tahapan-tahapan yang lebih kompleks
dibandingkan dengan reaksi katalisis homogen. Hal ini terjadi karena reaksi tidak
terdistribusi merata ke dalam media reaksi. Katalis heterogen memiliki
keuntungan dalam pemisahan antara produk dan katalisnya dibandingkan dengan
katalis homogen. Katalis heterogen tersusun dari komponen yang menunjang sifat
dan fungsi katalis yang diinginkan. Komponen-komponen tersebut meliputi
(Nasikin dan Susanto, 2010) :
a) Komponen aktif
Merupakan bagian yang bertugas mempercepat dan mengarahkan reaksi.
Oleh karena itu, komponen ini harus aktif mengkonversi reaktan dan selektif
dalam pembuatan produk.
b) Penyangga
Penyangga berfungsi sebagai tempat distribusi fasa aktif dengan tujuan
memperluas permukaan kontak antara fasa aktif dengan reaktan, tanpa
9
mengurangi aktivitas fasa itu sendiri. Selain itu, fungsi lainnya adalah sebagai
permukaan yang stabil dimana inti aktif terdistribusi sedemikian rupa sehingga
sintering dapat dikurangi. Penyangga harus tahan terhadap pertumbuhan kristal
yang disebabkan oleh panas. Pertimbangan untuk mendapatkan penyangga yang
optimal terdapat beberapa faktor yang harus diperhatikan yaitu bentuk fisik, luas
permukaan, porositas, sifat adsorpsi, ketahanan terhadap suhu dan kestabilan
kimia.
c) Promotor
Promotor ditambahkan dalam jumlah kecil untuk meningkatkan kinerja
katalis pada saat pembuatan katalis dalam bentuk aktivitas, selektivitas, dan
stabilitas yang diinginkan. Selain itu promotor digunakan untuk mencegah
aktivitas yang tidak diinginkan seperti pembentukan deposit karbon.
d) Aditif
Suatu bahan yang ditambahkan secara sengaja pada katalis dengan tujuan
untuk meningkatkan kinerja katalis. Selain itu, zat aditif juga dapat meningkatkan
luas permukaan katalis, meningkatkan morfologi, memperbaiki struktur lapisan
serta meningkatkan stabilitas termal.
Katalis heterogen merupakan katalis yang paling banyak digunakan dalam
industri modern (Nurofik, 2008). Katalis heterogen lebih mudah dipisahkan dari
campuran reaksinya dan juga lebih stabil terhadap perlakuan panas dibandingkan
katalis homogen. Selain itu, keuntungan menggunakan katalis heterogen antara
lain aktivitas dan selektivitas yanng tinggi, katalis tidak mudah mengkorosi kolom
reaksi, dapat digunakan secara berulang dan hasil reaksi katalis mudah
dipisahkan.
10
2.1.3 Metode Sol Gel
Metode sol-gel merupakan salah satu metode yang paling sukses dalam
mempreparasi material oksida logam berukuran nano. Sol adalah suspensi koloid
yang fasa terdispersinya berbentuk padat dan fasa pendispersinya berbentuk
cairan. Suspensi dari partikel padat atau molekul-molekul koloid dalam larutan,
dibuat dengan metal alkoksi dan dihidrolisis dengan air, menghasilkan partikel
padatan metal hidroksida dalam larutan, dan reaksinya adalah reaksi hidrolisis.
Gel (gelation) adalah jaringan partikel atau molekul, baik padatan dan cairan,
dimana polimer yang terjadi di dalam larutan digunakan sebagai tempat
pertumbuhan zat anorganik. Pertumbuhan anorganik terjadi di gel point, dimana
energi ikat lebih rendah. Reaksinya adalah reaksi kondensasi, baik alkohol atau
air, yang menghasilkan oxygen bridge (jembatan oksigen) untuk mendapatkan
metal oksida (Paveena et al., 2010).
Metode sol-gel dikenal sebagai salah satu metode sintesis nanopartikel yang
cukup sederhana dan mudah. Metode ini merupakan salah satu “wet method” atau
metode basah karena pada prosesnya melibatkan larutan sebagai medianya. Pada
metode sol-gel, sesuai dengan namanya larutan mengalami perubahan fase
menjadi sol (koloid yang mempunyai padatan tersuspensi dalam larutannya) dan
kemudian menjadi gel (koloid tetapi mempunyai fraksi solid yang lebih besar
daripada sol (Phumying, 2010). Metode sol gel memiliki keuntungan antara lain:
a. Mudah dalam kontrol komposisi (kehomogenan komposisi kimia baik)
b. Temperatur proses rendah
c. Biaya murah.
11
2.1.4 Impregnasi
Suatu cara untuk menempelkan inti aktif pada penyangga adalah dengan
metode impregnasi. Metode ini merupakan metode yang paling mudah dan
menghasilkan deposit aktif yang cukup banyak. Prinsip dari metode impregnasi
adalah larutan garam yang dicampur dengan penyangga dilarutkan dengan
pengeringan untuk menghasilkan garam pada permukaan pori penyangga. Pada
proses pengeringan perlu diperhatikan kecepatan dari pengeringan karena akan
menentukan disperse dari deposit sisi aktif yang akan terbentuk. Jika kecepatan
pengeringan terlalu lambat, deposit akan terbentuk di dasar pori. Sedangkan untuk
kecepatan pengeringan terlalu cepat akan menyebabkan deposit terbentuk pada
permukaan pori. Sehingga kecepatan pengeringan harus tepat agar menghasilkan
deposit yang serupa (Nasikin dan Susanto, 2010).
Pada metode impregnasi umumnya dilakukan kontak antara penyangga
dengan sejumlah larutan prekursor logam (biasanya garam kemudian dikeringkan
dan dikalsinasi). Berdasarkan jumlah larutan yang digunakan, metode ini dapat
dibagi atas dua kategori yaitu :
1. Impregnasi kering, dimana volume larutan prekursor yang digunakan tidak
melebihi volume pori penyangga. Pada metode ini, larutan prekursor ditetesi
pada penyangga secara terus menerus sambil diaduk, hasilnya kemudian
dikeringkan. Pada prinsipnya metode ini sederhana, ekonomis (terutama pada
saat menggunakan larutan komponen aktif yang mahal) dan dapat
menghasilkan muatan logam yang sesuai dengan yang diinginkan.
2. Impregnasi basah, dimana larutan prekursor yang digunakan melebihi volume
pori penyangga. Campuran kemudian dibiarkan beberapa saat sambil terus
12
diaduk. Setelah semua pelarutnya habis, bubuk katalis kemudian dikeringkan.
Konsentrasi prekursor logam pada penyangga tidak hanya tergantung pada
konsentrasi larutan dan volume pori penyangga tapi juga tergantung pada jenis
atau konsentrasi sisi adsorpsi yang ada pada permukaan.
2.2 Hidrodesulfurasi
Penghilangan sulfur melalui konversi senyawa organosulfur menjadi H2S
disebut desulfurisasi atau hidreodesulfurisasi. Sulfur dapat ditemukan sepanjang
fraksi minyak bumi dalam ratusan senyawa organosulfur yang berbeda, dari
naftan hingga residu atmosferik. Senyawa organosulfur dalam fraksi minyak bumi
digolongkan menjadi enam jenis yaitu merkaptan, sulfida, disulfida, tiofen,
benzotiofen dan dibenzotiofen (Shafi dan Graham, 2000).
Reaksi hidrodesulfurisasi diketahui berlangsung melalui dua jalur reaksi,
yaitu desulfurisasi langsung/hidrogenolisis dan hidrogenasi (Prins et al., 2006).
Pada jalur pertama (desulfurisasi langsung/hidrogenolisis), atom sulfur langsung
direduksi, sedangkan pada jalur yang kedua (hidrogenasi) cincin aromatik
terhidrogenasi dan kemudian sulfur direduksi. Kedua jalur reaksi tersebut secara
paralel menggunakan situs aktif yang berbeda dari permukaan katalis. Jalur pra-
reaksi (hidrogenolisis dan hidrogenasi) yang mendominasi tergantung pada sifat
dari senyawa sulfur, kondisi reaksi, dan katalis yang digunakan (Babich dan
Moulijn, 2003). Salah satu senyawa organosulfur dalam diesel yang sulit
direduksi adalah DMDBT (dimetilbenzotiofen). Mekanisme reaksi
hidrodesulfurisasi pada senyawa DMDBT dapat dilihat pada Gambar 1.
13
Gambar 1. Mekanisme reaksi hidrodesulfurisasi (Bataille et al., 2001)
2.3 Boehmite
Boehmite atau aluminium oksihidroksida (AlOOH), adalah prekursor
katalis untuk sintesis γ-Al2O3. Peran γ-Al2O3 sangat penting dalam bidang
industri, karena digunakan sebagai penyangga katalis untuk berbagai reaksi.
Reaksi-reaksi tersebut diantaranya seperti reaksi pemurnian, isomerisasi,
hydrotreatment, hidrokonversi residu, dan lain sebagainya. Di alam, boehmite
(AlOOH) dapat ditemukan dalam mineral bauksit. Sebagai mineral alam, selain
mengandung aluminium, bauksit juga mengandung berbagai pengotor, seperti
oksida besi, silika dan mineral lain. Karena komposisi tersebut, untuk
mendapatkan alumina murni, bauksit harus diolah terlebih dahulu, salah satu
metode pengolahannya adalah proses Bayer.
Dalam proses Bayer, bauksit dilebur dengan cara melarutkan bauksit
dalam larutan natrium hidroksida (NaOH) panas, dengan suhu sekitar 175°C. Hal
ini dilakukan untuk mengubah oksida aluminium dalam bijih menjadi natrium
aluminat (2NaAl(OH)4), ditunjukkan pada reaksi 1 dan 2.
AlO(OH) + Na+ + OH
- + H2O → Al(OH)4
- + Na
+ …….(1)
14
Al(OH)4- + Na
+ +Al(OH)4
- + Na
+ → 2NaAl(OH)4……(2)
Dalam proses di atas, komponen lain dari bauksit tidak ikut larut, sehingga
pengotor tersebut dapat dipisahkan dengan penyaringan. Awalnya, larutan alkali
didinginkan, kemudian gas karbon dioksida dialirkan kedalamnya, untuk
mendapatkan endapan aluminium hidroksida berdasarkan reaksi 3.
2NaAl(OH)4+CO2 → 2Al(OH)3 + Na2CO3 + H2O.……(3) (Green, 2007)
2.4 Zeolit
Zeolit merupakan mineral hasil tambang yang bersifat lunak dan mudah
kering. Warna dari zeolit adalah putih keabu-abuan, putih kehijau-hijauan, atau
putih kekuning-kuningan. Ukuran kristal zeolit kebanyakan tidak lebih dari 10–15
mikron. Zeolit terbentuk dari abu vulkanik yang telah mengendap jutaan tahun
silam. Sifat-sifat mineral zeolit sangat bervariasi tergantung dari jenis dan kadar
mineral zeolit. Zeolit mempunyai struktur berongga biasanya rongga ini diisi oleh
air serta kation yang bisa dipertukarkan dan memiliki ukuran pori tertentu. Oleh
karena itu zeolit dapat dimanfaatkan sebagai penyaring molekuler, senyawa
penukar ion, sebagai filter dan katalis. Kerangka dasar struktur zeolit terdiri dari
unit-unit tetrahedral [AlO4] dan [SiO4] yang saling berhubungan melalui atom O
(Barrer, 1987).
Zeolit dibedakan menjadi 2 jenis yaitu zeolit alam dan zeolit sintesis.
Zeolit alam terbentuk karena adanya perubahan alam (zeolitisasi) dari bahan
vulkanik dan dapat digunakan secara langsung untuk berbagai keperluan, namun
daya jerap maupun daya tukar ion zeolit ini belum maksimal. Untuk memperoleh
zeolit dengan daya guna tinggi diperlukan suatu perlakuan yaitu dengan aktivasi.
15
Zeolit sintesis merupakan hasil rekayasa manusia secara proses kimia yang bisa
dimodifikasi sesuai kebutuhan.
Proses aktivasi zeolit alam dapat dilakukan dengan 2 cara, yang pertama
yaitu secara fisika melalui pemanasan dengan tujuan untuk menguapkan air yang
terperangkap di dalam pori-pori kristal zeolit, sehingga luas permukaannya
bertambah. Proses pemanasan zeolit harus dikontrol, karena pemanasan yang
berlebihan kemungkinan akan menyebabkan zeolit tersebut rusak.
Kedua yaitu aktivasi zeolit secara kimia dengan tujuan untuk
membersihkan permukaan pori, membuang senyawa pengotor dan mengatur
kembali letak atom yang dapat dipertukarkan. Proses aktivasi zeolit dengan
perlakuan asam HCl pada konsentrasi 0,1N sampai 11N menyebabkan zeolit
mengalami dealuminasi dan dekationisasi yaitu keluarnya Al dan kation-kation
dalam kerangka zeolit. Aktivasi asam menyebabkan terjadinya dekationisasi yang
menyebabkan bertambahnya luas permukaan zeolit karena berkurangnya pengotor
yang menutupi pori-pori zeolit. Luas permukaan yang bertambah diharapkan
meningkatkan kemampuan zeolit dalam proses penjerapan (Weitkamp, 1999).
Tingginya kandungan Al dalam kerangka zeolit menyebabkan kerangka zeolit
sangat hidrofilik. Sifat hidrofilik dan polar dari zeolit ini merupakan hambatan
dalam kemampuan penjerapannya. Proses aktivasi dengan asam dapat
meningkatkan kristalinitas, keasaman dan luas permukaan (Harlinawati, 2004).
Zeolit maupun resin dapat dipakai sebagai penukar ion. Akan tetapi
penggunaan resin lebih terkenal daripada zeolit dan zeolit baru dipakai bila
pemakaian resin sudah tidak layak lagi (Bahtia, 2000). Kemampuan zeolit sebagai
penukar ion tergantung pada banyaknya kation tukar pada zeolit. Banyaknya
16
kation tukar pada zeolit ditentukan oleh banyaknya kation Si4+
yang diganti oleh
kation lain yang bervalensi tiga atau lima. Pada zeolit alam Si4+
biasanya
digantikan oleh kation Al3+
sehingga kapasitas tukar kation ditentukan oleh
perbandingan Si terhadap Al. Kation tukar pada zeolit dapat dipertukarkan dengan
kation lain dari logam alkali atau alkali tanah yang lain karena kation tukar tidak
terikat dalam rangka zeolit oleh empat atom oksigen seperti Si4+
dan Al3+
(Bahtia,
2000). Sifat-sifat pertukaran ion dipengaruhi oleh faktor-faktor sebagai berikut :
a. Ukuran rongga zeolit, semakin besar ukuran rongga zeolit semakin besar pula
kemampuan pertukaran ion zeolit.
b. Rasio Si terhadap Al, kapasitas tukar kation zeolit merupakan fungsi dari
rasio Si/Al karena muatan negatif dari zeolit merupakan fungsi dari jumlah
Al3+
. Gugus (AlO4)- menyebabkan zeolit bermuatan negatif. Semakin kecil
rasio Si/Al, semakin besar kapasitas tukar kation zeolit.
c. Volume ion, ukuran ion yang masuk dapat mempengaruhi laju dan jumlah
pertukaran ion. Contohnya, ion NH4+ melakukan proses pertukaran ion yang
cukup lambat karena ukuran molekulnya hampir sama atau setara dengan
ukuran rongga zeolit.
d. Selektivitas ion, pada umumnya tiap jenis zeolit memiliki ukuran selektivitas
ion yang berbeda-beda. Ion dengan selektivitas yang tinggi akan lebih mudah
masuk ke dalam rongga zeolit.
e. Temperatur, semakin tinggi temperatur akan mempercepat laju pertukaran
ion.
Salah satu proses kimia yang mengunakan katalis adalah proses perengkahan
hidrokarbon. Katalis yang digunakan adalah katalis yang bersifat asam, yaitu
17
sebuah katalis yang dapat menghasilkan karbokation pada permukaannya. Larutan
asam dapat digunakan akan tetapi dalam operasi mengalami banyak masalah
seperti korosi, pemisahan produk dan katalis ada yang hilang.
Zeolit dapat digunakan sebagai katalis dalam proses katalitik. Ciri paling
khusus dari zeolit adalah adanya ruang kosong yang membentuk saluran di
dalamnya. Bila zeolit digunakan pada proses katalisis maka akan terjadi difusi
molekul kedalam ruang bebas antara kristal dan reaksi kimia juga terjadi di
permukaan saluran tersebut. Kemampuan zeolit sebagai katalis dikarenakan zeolit
memiliki sifat-sifat tertentu, diantaranya yaitu:
a. Keasaman zeolit
Keasaman dalam kerangka zeolit dapat dibagi dalam dua kelompok yaitu pusat
asam Bronsted dan pusat asam Lewis.
1) Asam Bronsted, yaitu spesies yang dapat memberikan proton H+. Bila AlO4
-
mengikat proton maka akan timbul suatu asam Brounsted. Proton ini menempel
pada atom-atom oksigen framework yang berikatan dengan atom-atom silikon dan
alumunium.
2) Asam Lewis, yaitu spesies yang dapat menerima sepasang elektron bebas yang
dikombinasikan dengan zat kedua yang mempunyai sepasang elektron bebas.
Keasaman Bronsted dapat diubah menjadi keasaman Lewis dengan memanaskan
pada suhu tinggi. Asam Lewis ini dapat berubah menjadi asam Bronsted dengan
hadirnya H2O pada zeolit dengan disertai pemanasan. Zeolit yang telah melalui
tahap pengasaman akan memiliki luas permukaan yang lebih tinggi sehingga
peranannya sebagai katalis ataupun penyangga dapat lebih baik.
18
b. Sifat pori mikronya dapat ditentukan.
Zeolit yang berbentuk kristal memiliki banyak ruang kosong yang dapat
memegang peranan penting dalam proses katalisis.
c. Ukuran kristal dan morfologinya yang dapat diubah-ubah.
Secara umum aktivitas zeolit menurun dengan semakin meningkatnya ukuran
kristal. Ukuran kristal yang besar menyebabkan distribusi Al pada kristal yang
tidak merata terutama pada permukaan sehingga keasaman dari katalis menurun.
d. Kestabilan termal.
Kestabilan termal adalah kemampuan zeolit untuk berfungsi pada temperatur
tinggi.
e. Kemampuan penggabungan dengan logam dan logam komplek.
Permukaan ion logam atau ion komplek yang diikuti prosedur reduksi yang sesuai
dapat menghasilkan zeolit yang mengandung logam sebagai katalis bagi reaksi
tertentu. Partikel logam kompleks yang berukuran kecil atau sesuai dengan ukuran
pori atau saluran zeolit dapat dipertukarkan ke dalam zeolit dan memberikan sifat
selektivitas tertentu pada zeolit.
Zeolit Y adalah salah satu jenis dari zeolit sintetik yang memiliki struktur
tetrahedral aluminasilikat dengan jenis framework faujasit (Gambar 2). Zeolit
jenis ini memiliki struktur pori tiga dimensi dimana sumbu x, y dan z berupa
planar. Unit bangun sekundernya berupa 4 dan 6 dengan diameter pori sebesar 7,4
Å. Ketika zeolit ini tersusun hingga 12 buah cincin, diameter salurannya akan
membesar hingga 12 Å.
19
Gambar 2. Struktur a.) tetrahedral zeolit dan struktur b.) faujasit
Zeolit Y memiliki volume pori sebesar 0,48 dengan rasio Si/Al sebesar
2,43. Zeolit ini dapat terdekomposisi pada suhu 793oC. Diameter pori zeolit Y
termasuk dalam katego ri mikropori karena ukurannya yang sangat kecil. Oleh
karena itu zeolit ini memiliki kelemahan yaitu sulit bereaksi dengan senyawa
molekul berukuran besar, sebab proses difusi menuju situs aktif terhalang oleh
ukuran diameter pori zeolit yang terlalu kecil. Beberapa penelitian terbaru telah
memodifikasi diameter pori dari zeolit ini, salah satunya adalah sintesis zeolit Y
hirarki. Zeolit Y hirarki selain memiliki mikropori juga memiliki mesopori.
Sehingga zeolit jenis hirarki ini memiliki distribusi pori yang lebih tinggi dengan
keasaman yang lebih kuat dari zeolit Y mikropori. Zeolit Y hirarki sangat cocok
digunakan pada reaksi perengkahan pada industri pengolahan minyak bumi (Alam
et al., 2018).
2.5 Silika (SiO2)
Silikon dioksida atau silika adalah salah satu senyawa kimia yang paling
umum. Silika murni terdapat dalam dua bentuk yaitu kuarsa dan kristobalit.
Silikon selalu terikat secara tetrahedral kepada empat atom oksigen, namun
a.) b.)
20
ikatan-ikatannya mempunyai sifat yang cukup ionik. Dalam kristobalit, atom-
atom silikon ditempatkan seperti halnya atom-atom karbon dalam intan dengan
atom-atom oksigen berada di tengah dari setiap pasangan. Dalam kuarsa terdapat
heliks sehingga terbentuk kristal enansiomorf. Kuarsa dan kristobalit dapat saling
dipertukarkan apabila dipanaskan. Proses ini lambat karena dibutuhkan pemutusan
dan pembentukan kembali ikatan-ikatan dan energi pengaktifannya tinggi. Silika
relatif tidak reaktif terhadap Cl2, H2, asam-asam dan sebagian besar logam pada
suhu 25oC atau pada suhu yang lebih tinggi, tetapi dapat diserang oleh F2, HF
aqua, hidroksida alkali dan leburan-leburan karbonat. Silika relatif tidak reaktif
terhadap Cl2, H2, asam-asam dan sebagian besar logam pada suhu 25oC atau pada
suhu yang lebih tinggi, tetapi dapat diserang oleh F2, HF aqua, hidroksida alkali
dan leburan-leburan karbonat. Bentuk-bentuk silika merupakan beberapa struktur
kristal yang penting bukan saja karena silika merupakan zat yang melimpah dan
berguna, tetapi karena strukturnya (SiO4) adalah unit yang mendasar dalam
kebanyakan mineral. Adapun sifat kimia dari silika (SiO2) yaitu:
a. Reaksi asam silika relatif tidak reaktif terhadap asam kecuali terhadap asam
hidrofluorida dan asam phospat, ditunjukkan pada reaksi 4.
SiO2(s) + 4HF(aq) → SiF4(aq) + 2H2O(l)……(4)
Dalam asam berlebih dapat ditunjukkan pada reaksi 5.
SiO2 + 6HF →H2[SiF6](aq) + 2H2O(l)…….(5)
b. Reaksi basa silika dapat bereaksi dengan basa, terutama dengan basa kuat, seperti
dengan hidroksida alkali, ditunjukkan pada reaksi 6.
SiO2(s) + 2NaOH(aq)→ Na2SiO3 + H2O…..(6) (Vogel,1985)
21
Silika non kristalin atau amorf memiliki susunan atom dan molekul
berbentuk pola acak dan tidak beraturan. Akibat pola acak dan tidak beraturan
tersebut, silika amorf memiliki struktur spherikal yang rumit. Struktur rumit
tersebut menyebabkan luas area permukaan yang tinggi, biasanya diatas 200 m2/g
(Kirk dan Othmer, 1984).
Silika amorf dalam berbagai kondisi dianggap lebih reaktif dibanding
silika kristalin. Tingkat kereaktifan dari silika amorf disebabkan karena adanya
gugus hidroksil (silanol) yang didapat setelah pemanasan mencapai temperatur
400oC. Gugus silanol (Si-OH) ini dapat ditemukan di atas permukaan dari sampel
silika yang menyebabkan terbentuknya daerah yang reaktif (Kirk dan Othmer,
1984).
2.6 X-Ray Diffraction (XRD)
Sewaktu bekerja dengan tabung sinar katoda pada tahun 1895, W. Rontgen
menemukan bahwa sinar dari tabung dapat menembus bahan yang tak tembus
cahaya dan mengaktifkan layar pendar atau film foto. Sinar ini berasal dari titik
dimana elektron dalam tabung mengenai sasaran di dalam tabung tersebut atau
tabung kacanya sendiri . Rontgen tidak dapat menyimpangkan sinar-sinar ini di
dalam medan magnetik, sebagaimana yang diharapkan jika sinar tersebut berupa
partikel bermuatan, tidak juga dapat mengamati difraksi atau interferensi,
sebagaimana yang diharapkan jika sinar tersebut berupa gelombang. Rontgen
memberi nama sinar tersebut yaitu sinar-X. Ia menyelidiki sinar ini secara intensif
dan menemukan bahwa semua bahan tertembus oleh sinar tersebut dalam derajat
tertentu dan bahwa derajat ketertembusan berkurang dengan meningkatnya
densitas bahannya.
22
Dasar dari prinsip pendifraksian sinar X yaitu difraksi sinar-X terjadi pada
hamburan elastis foton-foton sinar-X oleh atom dalam sebuah kisi periodik.
Hamburan monokromatis sinar-X dalam fasa tersebut memberikan interferensi
yang konstruktif.
Menurut Bragg, jika seberkas sinar-X di jatuhkan pada sampel kristal,
maka bidang kristal itu akan membiaskan sinar-X yang memiliki panjang
gelombang sama dengan jarak antar kisi dalam kristal tersebut. Sinar yang
dibiaskan akan ditangkap oleh detektor kemudian diterjemahkan sebagai sebuah
puncak difraksi. Makin banyak bidang kristal yang terdapat dalam sampel, makin
kuat intensitas pembiasan yang dihasilkannya. Tiap puncak yang muncul pada
pola XRD mewakili satu bidang kristal yang memiliki orientasi tertentu dalam
sumbu tiga dimensi. Puncak-puncak yang didapatkan dari data pengukuran ini
kemudian dicocokkan dengan standar difraksi sinar-X untuk hampir semua jenis
material (Smallman dan Bishop, 2000).
Prinsip kerja XRD sinar-X, tempat objek yang diteliti, dan detektor sinar-
X. Sinar-X 26 dihasilkan di tabung sinar-X yang berisi katoda untuk memanaskan
filamen, sehingga menghasilkan elektron. Perbedaan tegangan menyebabkan
percepatan elektron akan menembaki objek. Ketika elektron mempunyai tingkat
energi yang tinggi dan menabrak elektron dalam objek sehingga dihasilkan
pancaran sinar-X. Objek dan detektor berputar untuk menangkap dan merekam
intensitas refleksi sinar-X. Detektor merekam dan memproses sinyal sinar-X dan
mengolahnya dalam bentuk grafik (Smallman dan Bishop, 2000).
23
2.7 XRF (X-ray fluorescence spectrometry)
XRF (X-ray fluorescence spectrometry) merupakan teknik analisa non-
destruktif yang digunakan untuk identifikasi serta penentuan konsentrasi elemen
yang ada pada padatan, bubuk ataupun sample cair. XRF mampu mengukur
elemen dari berilium (Be) hingga Uranium pada level trace element, bahkan
dibawah level ppm. Secara umum, XRF spektrometer mengukur panjang
gelombang komponen material secara individu dari emisi flourosensi yang
dihasilkan sampel saat diradiasi dengan sinar-X (Robert, 2000).
Teknik fluoresensi sinar-X (XRF) merupakan suatu teknik analisis yang
dapat menganalisa unsur-unsur yang membangun suatu material. Teknik ini juga
dapat digunakan untuk menentukan konsentrasi unsur berdasarkan pada panjang
gelombang dan jumlah sinar x yang dipancarkan kembali setelah suatu material
ditembaki sinar x berenergi tinggi. Metode XRF secara luas digunakan untuk
menentukan komposisi unsur suatu material. Karena metode ini cepat dan tidak
merusak sampel, metode ini dipilih untuk aplikasi di lapangan dan industri untuk
kontrol material. Tergantung pada penggunaannya, XRF dapat dihasilkan tidak
hanya oleh sinar-X tetapi juga sumber eksitasi primer yang lain seperti partikel
alfa, proton atau sumber elektron dengan energi yang tinggi (Robert, 2000).
Apabila terjadi eksitasi sinar-X primer yang berasal dari tabung X ray atau
sumber radioaktif mengenai sampel, sinar-X dapat diabsorpsi atau dihamburkan
oleh material. Proses dimana sinar-X diabsorpsi oleh atom dengan mentransfer
energinya pada elektron yang terdapat pada kulit yang lebih dalam disebut efek
fotolistrik. Selama proses ini, bila sinar-X primer memiliki cukup energi, elektron
pindah dari kulit yang di dalam menimbulkan kekosongan. Kekosongan ini
24
menghasilkan keadaan atom yang tidak stabil. Apabila atom kembali pada
keadaan stabil, elektron dari kulit luar pindah ke kulit yang lebih dalam dan proses
ini menghasilkan energi sinar-X yang tertentu dan berbeda antara dua energi
ikatan pada kulit tersebut. Emisi sinar-X dihasilkan dari proses yang disebut X-
Ray Fluorescence (XRF). Proses deteksi dan analisa emisi sinar-X disebut analisa
XRF. Pada umumnya kulit K dan L terlibat pada deteksi XRF. Sehingga sering
terdapat istilah Kα dan Kβ serta Lα dan Lβ pada XRF. Jenis spektrum X ray dari
sampel yang diradiasi akan menggambarkan puncak-puncak pada intensitas yang
berbeda (Robert, 2000).
2.8 SAA (Surface Area Analyzer)
SAA (Surface Area Analyzer) merupakan salah satu instrumen dalam
karakterisasi material. Alat ini berfungsi menentukan luas permukaan dan
distribusi ukuran pori dari material. SAA (Surface Area Analyzer) bekerja
berdasarkan metode BET. Metode BET merupakan metode yang digunakan untuk
menentukan luas permukaan padatan yang dikembangkan oleh Bruneur-Emmet-
Teller (metode BET). Prinsip pengukuran metode BET adalah dengan cara
adsorpsi fisis gas, yaitu menentukan jumlah molekul yang dibutuhkan untuk
menutupi permukaan padatan dengan monolayer zat yang diserap (adsorbat),
dengan mengetahui luas yang ditempati oleh suatu molekul adsorbat, maka luas
permukaan katalis dapat diketahui (Gregg dan Sing, 1982).
Metode BET merupakan metode yang digunakan untuk menentukan luas
permukaan suatu padatan berpori, serta ukuran dan volume pori. Prinsip kerjanya
berdasarkan proses adsorpsi gas N2 pada permukaan padatan berpori. Sampel yang
akan dianalisis diletakkan dalam tabung yang sudah diketahui volumenya dan
25
dipanaskan dibawah vakum (10-4
torr) untuk menghilangkan gas-gas di dalam
sampel.
Tabung tersebut kemudian didinginkan dalam nitrogen cair, dan sejumlah
gas nitrogen dimasukkan ke dalam sebuah tabung. Setelah mencapai
kesetimbangan, tekanan dalam tabung diukur. Hal ini diakukan berulang kali
dengan sejumlah gas tertentu nitrogen (N2). Dengan mengamati perbedaan
tekanan gas terhitung dan tekanan yang diamati pada setiap penambahan dapat
ditentukan jumlah N2 yang teradsorpsi. Bertambahnya secara bertahap volume
nitrogen yang diadsorpsi pada keadaan awal menunjukan adsorpsi monolayer, dan
dilanjutkan dengan adsorpsi multilayer. Volume dari adsorpsi monolayer
ditentukan dengan cara ekstrapolasi ke tekanan nol.
2.9 Temperature Programmed Desorption (TPD)
TPD (Temperature Programmed Desorption) atau TDS (Thermal
Desorption Spectroscopy) adalah suatu metode pengukuran desorpsi suatu
molekul dari permukaan ketika temperatur atau suhu pada permukaan tersebut
meningkat. Banyak penelitian yang menggunakan TPD karena TPD ini tidak
menggunakan metode spektroskopi.
Ketika molekul datang dan berinteraksi dengan permukaan, terjadi
peristiwa adsorpsi, memperkecil energi mereka dengan membentuk ikatan kimia
dengan permukaan. energi ikatan bervariasi dengan kombinasi adsorbat dan
permukaan. Jika permukaan dipanaskan energi akan ditransfer dibagian yang
diadsorpsi karena akan di desorpsi. Suhu dimana saat terjadinya peristiwa itu
merupakan suhu desorpsi.
26
Kemampuan kemisorpsi dalam teknik ini diuji untuk mendapatkan sifat-
sifat katalis tertentu, seperti kekuatan keasaman dan kebasaan katalis, bahkan
dapat juga digunakan untuk menentukan jumlah situs asam atau basa di dalam
katalis. Jika NH3 terdesorpsi pada suhu tinggi maka tingkat keasaman katalis juga
tinggi, karena NH3 sebagai senyawa probe yang bersifat basa, sebaliknya jika NH3
terdesorpsi pada suhu rendah, maka tingkat keasaman katalis juga rendah.
Pengukuran dalam pengujian NH3-TPD dapat dilakukan di dalam sebuah reaktor
kuarsa menggunakan gas helium sebagai gas carrier. Karakterisasi NH3-TPD ini
biasanya dilakukan di dalam sebuah unit TPD/TPR, biasanya merknya
Micromeritics 2900 TPD/TPR yang dilengkapi dengan TCD (Thermal
Conductivity Detector)(Cho et al., 2001).
27
BAB III
METODE PENELITIAN
3.1 Tempat dan Waktu
Penelitian ini dilaksanakan di Laboratorium Catalyst And Materials
Research and Technology Direktorat Pengolahan PT. Pertamina (Persero), Jalan
Raya Bekasi Km 20, Pulogadung, Jakarta Timur pada November 2018 – April
2019.
3.2 Alat dan Bahan
3.2.1 Alat
Alat yang digunakan dalam proses pengujian antara lain alat X-Ray
Difraction (XRD) Empyrean PANalytical, X-Ray Flourescene (XRF) Axios
PANalytical, alat Temperature Programme Desorption (TPD) Chemisorb 2750,
TPx System, alat Surface Area Analyzer ASAP 2400, Furnace KSL-1100x, mesin
degasser, neraca analitik, cawan porselen dan alat-alat gelas.
3.2.2 Bahan
Bahan yang digunakan dalam proses pengujian antara lain boehmite,
akuabidest, kristal nikel nitrat ((Ni(NO3)2.6H2O), serbuk molibdenum trioksida
(MoO3), asam nitrat (HNO3) 5%, larutan ammonia (NH4OH) 25%, zeolit HY,
zeolit hirarki HY, silika amorf, gas He, gas 10% NH3 dalam He, gas H2, nitrogen
cair dan glass woll.
28
3.3 Diagram Alir
Keterangan
* : Penyangga yang telah dicetak dan dikalsinasi
Gambar 3. Diagram alir penelitian
Boehmit
Air, HNO3
dan NH4OH Zeolit HY,
Zeolit hirarki
HY, dan Silika
dengan variasi
berat 1, 3, 5 dan
10%
Pencetakan
Kalsinasi 550ºC
Penyangga*
Karakterisasi sifat
fisika dan kimia
menggunakan alat
XRD, XRF, BET
dan TPD.
Impregnasi
Kalsinasi 450ºC
Katalis
Penyangga
Metode Sol-Gel
Larutan
impregnan
NiMo
29
3.4 Cara Kerja
3.4.1 Pembuatan Penyangga Katalis (Subagjo dan Ulfah, 2013)
Sebanyak 25 gram boehmite ditambahkan akuades dan diaduk secara
perlahan, ditambahkan HNO3 5% hingga membentuk pasta, setelah itu
ditambahkan NH4OH 25% secara sedikit demi sedikit hingga merekah, kemudian
ditambahkan zeolit HY, zeolit hirarki HY dan silika dengan variasi berat 1%, 3%,
5% dan 10%. Masing-masing penyangga kemudian dicetak dan diberi kode sesuai
dengan variasi berat yang diberikan, kode dapat dilihat pada Tabel 1.
Tabel 1. Kode sampel penyangga
Variasi berat (%) Zeolit HY Zeolit hirarki HY Silika
1 SHY 1 SHHY 1 SS 1
3 SHY 3 SHHY 3 SS 3
5 SHY 5 SHHY 5 SS 5
10 SHY 10 SHHY 10 SS 10
Penyangga yang telah dibuat, selanjutnya dikeringkan pada temperatur
120oC selama 2 jam dan dikalsinasi pada 550
oC selama 4 jam dengan
menggunakan furnace. Hal ini bertujuan untuk membentuk fase gamma (γ) dari
alumina itu sendiri. Sampel penyangga yang telah dibuat selanjutnya
dikarakterisasi sifat fisika dan kimianya.
3.4.2 Impregnasi Penyangga Katalis (Subagjo dan Ulfah, 2013)
Larutan impregnan dibuat dengan mencampurkan akuabides dan serbuk
MoO3 sebanyak 6,4 gram. Selanjutnya ditambahkan larutan ammonia (NH4OH)
30
dan kristal (Ni(NO3)2.6H2O sebanyak 4,9 gram (Lampiran 1) hingga larut dan
diaduk hingga homogen.
Penyangga katalis dengan penambahan zeolit HY, zeolit hirarki HY dan
silika dimasukkan ke dalam gelas kaca dan ditambahkan larutan impregnan
hingga larutan impregnan terserap seluruhnya oleh support tersebut. Penyangga
katalis yang telah diimpregnasi selanjutnya dicetak dan dikalsinasi pada suhu
450oC selama 3 jam. Sampel katalis yang telah disintetis kemudian dikarakterisasi
sifat fisika dan kimianya.
3.4.3 Karakterisasi penyangga dan katalis
3.4.3.1 Analisis Kristalinitas Penyangga dan Katalis (ASTM D4926-15)
Sampel penyangga dan katalis dihaluskan sebelum dipreparasi pada plat
sampel. Uji kristalinitas ini dilakukan menggunakan XRD dengan radiasi Cu pada
tegangan 40 kV dan arus 25 mA dengan rentang sudut 5-90o. Difraktogram yang
dihasilkan akan memberikan informasi mengenai fasa kristalin penyangga dan
katalis.
3.4.3.2 Analisis komponen penyusun penyangga dan katalis (ASTM D7343)
Analisis komponen penyusun penyangga dan katalis dilakukan dengan
menggunakan alat X-Ray Flourescene (XRF) Axios PANalytical. Sampel
disiapkan sebanyak 10 gram ke dalam wadah cup alumunium. Sampel dalam
wadah ditekan menggunakan alat presser, kemudian sanpel diletakan dalam alat
dan dianalisa dengan tegangan 40 kV dan arus 45 mA menggunakan program
analisa kuantitatif untuk penyangga. Hasil analisa didapatkan berupa % berat
senyawa yang berada di dalam penyangga dan katalis.
31
3.4.3.3 Analisis luas permukaan (ASTM D3663), diameter pori (ASTM
D4641) dan volume pori (D4222) penyangga dan katalis
Analisis luas permukaan, diameter pori, dan volume pori dilakukan dengan
menggunakan alat ASAP 2400. Tabung sampel yang berisi filler dan tutup tabung
ditimbang sebagai bobot kosong, kemudian sampel dimasukan ke dalam tabung
dan ditimbang sebanyak 0,2 gram. Tabung tersebut diisi dengan filler dan ditutup
kembali kemudian dipasang pada port degasser. Degassing dilakukan pada suhu
100oC selama 1 jam dengan keadaan vakum slow, setelah itu suhu dinaikkan
menjadi 300oC selama 5 jam dengan keadaan vakum fast. Setelah selesai
degassing, tabung tersebut kemudian ditimbang kembali sebagai massa setelah
degassing.
Kemudian tabung tersebut ditempelkan kembali pada port analisa, sebelum
analisa dilakukan dewar flask dengan mengisi nitrogen cair sampai ¾ bagiannya.
Sampel dialiri gas helium kemudian sampel dianalisa dengan gas nitrogen yang
dialirkan ke dalam sampel dalam keadaan vakum. Hasil analisa berupa kurva
isoterm adsorbs-desorbsi N2 yang dapat digunakan untuk menentukan luas
permukaan (m2/gram), volume pori (cm
3/gram), dan diameter pori (Å).
3.4.3.4 Analisis keasaman penyangga (ASTM D4824-13)
Analisis keasaman penyangga dan katalis dilakukan menggunakan alat
Temperature Programme Desorption (TPD) Chemisorb 2750 dan TPx System.
Tabung sampel dibersihkan dan diisi dengan glasswool secukupnya kemudian
ditimbang sebagai berat kosong. Sampel sebanyak 0,02 gram dimasukan ke dalam
tabung kemudian dipasang pada alat untuk dilakukan degassing terlebih dahulu.
Degassing dilakukan dengan mengalirkan gas helium selama 1 jam dengan suhu
32
300oC selama 1 jam, kemudian gas NH3 dialirkan selama 1 jam dengan suhu
ruang, setelah itu gas He dialirkan kembali dengan kenaikan suhu hingga 800oC.
hasil diperoleh berupa puncak yang menunjukan jenis asam berdasarkan suhu
optimumnya.
33
BAB IV
HASIL DAN PEMBAHASAN
4.1 Karakterisasi Penyangga
4.1.1 Pola Difraksi Penyangga
Penyangga merupakan salah satu komponen penting pada katalis.
Penyangga memiliki fungsi sebagai tempat penebaran fasa aktif dengan tujuan
untuk memperluas permukaan kontak antara fasa aktif dengan reaktan. Pembuatan
penyangga γ-Al2O3 berasal dari boehmite (AlOOH) yang dicampurkan dengan air
dimana reaksi berjalan secara eksotermal. Reaksi berjalan secara eksotermal
dikarenakan boehmite mengion menjadi Al(OH)4- seperti ditunjukkan pada reaksi
7 di bawah ini.
AlOOH (s) + 2H2O (aq) → Al(OH)4-
(s) + H+ (s)…...(7)
Selanjutnya direaksikan dengan asam nitrat disertai dengan pengadukan sehingga
membentuk fasa sol-gel seperti yang ditunjukkan pada reaksi 8. Pengadukan turut
memicu terbentuknya inti kristal (nukleasi) dan pengendapan kristal sehingga
mempengaruhi ukuran kristal. Ukuran kristal yang kecil akan menghasilkan luas
permukaan yang besar.
Al(OH)4-
(s) + 4HNO3 (aq) → Al(NO3)3 (s) + NO3- (s) + 4H2O (aq)……(8)
Padatan yang telah berbentuk sol-gel ditambahkan dengan ammonia hidroksida
sehingga didapatkan serbuk aluminium hidroksida seperti yang ditunjukkan pada
reaksi 9.
Al(NO3)3 (s) + 3 NH4OH (aq) → Al(OH)3 (s) + 3 NH4NO3 (s)…….(9)
34
Dalam penelitian ini, penyangga ditambahkan dengan zat-zat asam,
diantaranya ialah zeolit HY, zeolit hirarki HY dan silika. Penyangga dikalsinasi
pada suhu 550ºC selama 4 jam menggunakan furnace. Kalsinasi bertujuan
mendekomposisi pengotor yang terikat pada struktur kristal berupa anion atau
kation yang mudah menguap seperti ion amoniak (NH4+). Selain itu, kalsinasi
dilakukan dengan kenaikan suhu bertahap sehingga terjadi pembentukan oksida γ-
Al2O3 seperti yang ditunjukkan pada reaksi 10.
2Al(OH)3 (s) → Al2O3 (s) + 3H2O (g)………..(10)
Perubahan struktur alumina sebelum dan setelah dikalsinasi dapat dilihat
pada Gambar 4. Proses sintesis γ-alumina melewati tahapan pengeringan atau
kalsinasi yang ikut mempengaruhi struktur alumina, luas permukaan area dan
ukuran pori.
Gambar 4. Perubahan struktur Al(OH)3 menjadi Al2O3
Penyangga yang ditambahkan dengan zeolit HY, zeolit hirarki HY dan
silika dikarakterisasi pola difraksinya menggunakan XRD (X-Ray Diffraction)
PANalytical. Blanko penyangga γ-Al2O3 dikarakterisasi pola difraksinya
menggunakan XRD dan hasilnya dapat ditunjukkan pada Gambar 5.
550º C
Al2O3 Al(OH)3
35
Gambar 5. Pola difraksi blanko penyangga γ-Al2O3
Dari hasil XRD pada Gambar 5 dapat diketahui pola difraksi penyangga γ-
Al2O3 yang digunakan dalam penelitian ini, berdasarkan ICDD no. 98-009-9836,
ada tiga puncak khas yaitu pada sudut 2θ: 36,97º, 46,11º dan 66,70º (Lampiran 2).
Tiga puncak ini mirip dengan tiga puncak khas γ-Al2O3 pada penelitian Zhang et
al. (2016), yaitu pada sudut 2θ: 37,59º, 45,84º dan 67,00º (Tabel 2). Hal ini
menunjukkan bahwa penyangga yang dibuat dalam penelitian ini merupakan
penyangga dalam fasa γ-Al2O3.
Tabel 2. Perbandingan puncak khas standar γ-Al2O3 dengan sampel blanko
No. Standar ICDD (2θ) Sampel (2θ)
1. 36,97 37,59
2. 46,11 45,84
3. 66,70 67,00
Penyangga γ-Al2O3 merupakan material yang baik untuk digunakan sebagai
penyangga katalis karena kestabilannya terhadap suhu tinggi, selain itu γ-Al2O3
0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100
0
400
800
1200
inte
nsi
tas
2
36
memiliki keunggulan lain seperti luas permukaan pori yang tinggi yang berfungsi
sebagai tempat terdispersinya logam aktif sehingga dapat memperluas kontak
antara sisi aktif dengan reaktan (Liherlinah et al., 2009). Penyangga dengan fasa
γ-Al2O3 juga banyak digunakan sebagai penyangga katalis, seperti pada penelitian
Savitri et al. (2016) γ-Al2O3 digunakan sebagai penyangga katalis untuk biodiesel.
Kamalia (2018) menggunakan γ-Al2O3 sebagai penyangga katalis untuk
hidrodesulfurisasi kerosin.
Penyangga yang ditambahkan zeolit HY dengan variasi konsentrasi 1, 3, 5
dan 10% (wt) dibandingkan dengan sampel blanko penyangga γ-Al2O3 tanpa
penambahan zat asam. Hasil karakterisasi XRD ditunjukkan pada Gambar 6.
Gambar 6. Pola difraksi penyangga SHY 1, 3, 5, 10% (wt)
Gambar di atas menunjukkan pola difraksi penyangga dengan penambahan
zeolit HY 1, 3, 5 dan 10% (wt) mirip dengan blanko penyangga γ-Al2O3.
10 20 30 40 50 60 70 80
0
1000
2000
3000
4000
5000
inte
nsita
s
2
Penyangga Blanko
SHY 1%
SHY 3%
SHY 5%
SHY 10%
37
Penyangga dengan penambahan zeolit HY 1% (wt) (SHY1%) memiliki tiga
puncak spesifik yakni pada sudut 2θ: 36,31º, 45,92º dan 66,61º. Begitu pula
dengan SHY 3, 5 dan 10% (wt), masing-masing pola difraksinya menunjukkan
puncak yang mirip dengan blanko penyangga γ-Al2O3 (Tabel 3).
Tabel 3. Perbandingan puncak khas standar γ-Al2O3 dengan sampel SHY
No. Standar ICDD (2θ) Sampel (2θ) SHY
1% 3% 5% 10%
1. 36,97 37,05 36,71 37,39 36,99
2. 46,11 46,12 46,29 46,44 46,47
3. 66,70 66,26 66,66 66,98 66,40
Meskipun telah ditambahkan dengan zeolit HY, pada pola difraksi di atas tidak
menunjukkan puncak-puncak spesifik yang menandai adanya kristal zeolit HY.
Hal tersebut menunjukkan bahwa zeolit HY terdispersi merata dan tidak merusak
struktur dari fase γ-Al2O3 (Wang et al., 2009). Namun pada SHY 3, 5 dan 10%
(wt) muncul cembungan pada sudut 2θ: 13º; 18º dan 26º (Lampiran 2). Kosim dan
Munasir (2014) menyebutkan dalam penelitiannya bahwa adanya peak-peak yang
tidak signifikan sekitar 20º hingga 30º menunjukkan kandungan silika dalam
Al2O3. Silika yang berbentuk amorf menyebabkan munculnya peak-peak yang
tidak signifikan pada pola difraksinya. Pada penelitian Kamalia (2018) adanya
puncak pada pola difraksi penyangga γ-Al2O3 di bawah sudut 2θ: 45º memiliki
kecenderungan luas permukaan yang lebih rendah, hal tersebut disebabkan adanya
silika dari zeolit yang berlebih sehingga menutupi pori penyangga. Pada gambar
di atas, penambahan zeolit HY dengan konsentrasi yang semakin besar
menimbulkan adanya cembungan yang semakin besar pula pada pola difraksi
38
XRD, hal tersebut dapat dikarenakan kandungan silika dari zeolit yang
ditambahkan semakin banyak.
Gambar 7. Pola difraksi penyangga SHHY 1, 3, 5, 10% (wt) dan blanko
Gambar 7 menunjukkan perbandingan pola difraksi penyangga yang
ditambahkan zeolit hirarki HY variasi konsentrasi 1, 3, 5 dan 10% (wt) dengan
blanko penyangga γ-Al2O3. SHHY 1, 3 5 dan 10% (wt) menunjukkan tiga puncak
khas yaitu pada sudut 2θ: 37º, 46º dan 67º (Tabel 4), hal tersebut menandakan
bahwa penyangga SHHY juga masih dalam fasa γ-Al2O3.
Tabel 4. Perbandingan puncak khas standar γ-Al2O3 dengan sampel SHHY
No. Standar ICDD (2θ) Sampel (2θ) SHY
1% 3% 5% 10%
1. 36,97 36,31 36,61 36,62 36,90
2. 46,11 45,92 46,34 46,70 46,60
3. 66,70 66,61 66,15 66,58 66,47
10 20 30 40 50 60 70 80
0
1000
2000
3000
4000
5000
inte
nsita
s
2
Penyangga Blanko
SHHY 1%
SHHY 3%
SHHY 5%
SHHY 10%
39
Namun pada SHHY konsentrasi 3, 5 dan 10% (wt) memiliki puncak lain
yakni pada sudut 2θ: 15º. Hal tersebut dapat menunjukkan adanya kandungan
silika berlebih yang berasal dari zeolit hirarki HY yang ditambahkan ke dalam
penyangga.
Penyangga SHHY 1% tidak memiliki puncak lain, hal tersebut menandakan
bahwa struktur penyangga yang ditambahkan zeolit hirarki HY 1% stabil pada
fase γ-Al2O3. Stabilnya penyangga dalam fase γ-Al2O3 dikarenakan penambahan
zeolit yang sangat sedikit yaitu hanya sebesar 1% dan zeolit terdistribusi merata
ke seluruh permukaan penyangga sehingga tidak merusak struktur γ-Al2O3 dari
penyangga itu sendiri.
Gambar 8 menunjukkan perbandingan pola difraksi penyangga dengan
penambahan silika 1, 3, 5 dan 10% (wt) dengan blanko penyangga γ-Al2O3.
Gambar 8. Pola difraksi penyangga SS 1, 3, 5, 10% (wt) dan blanko
10 20 30 40 50 60 70 80
0
1000
2000
3000
4000
5000
inte
nsita
s
2
Penyangga Blanko
SS 1%
SS 3%
SS 5%
SS 10%
40
Penyangga dengan penambahan silika 1, 3, 5 dan 10% (wt) menunjukkan pola
difraksi yang sesuai dengan blanko penyangga γ-Al2O3 yaitu pada sudut 2θ: 37º,
46º dan 67º (Tabel 5). Silika yang ditambahkan ke dalam penyangga tidak
menunjukkan puncak yang spesifik dalam pola difraksi di atas, hanya saja
terdapat cembungan yang semakin besar pada rentang sudut 2θ: 20º seiring
dengan semakin tinggi konsentrasi silika yang ditambahkan dalam penyangga.
Hal tersebut menunjukan tingginya kandungan silika yang terdapat dalam
penyangga tersebut.
Tabel 5. Perbandingan puncak khas standar γ-Al2O3 dengan sampel SS
No. Standar ICDD (2θ) Sampel (2θ) SS
1% 3% 5% 10%
1. 36,97 36,54 36,79 36,79 36,85
2. 46,11 46,55 46,14 46,83 46,33
3. 66,70 66,90 67,12 66,69 66,88
.
4.1.2 Komponen Penyusun Penyangga
Penyangga dalam penelitian ini disusun atas boehmit dan zat-zat asam
berupa zeolit HY, zeolit hirarki HY dan silika. Boehmit merupakan komponen
terbesar yang tersusun atas silika, alumina dan beberapa mineral lain. Penyangga
dianalisis komponen penyusunnnya menggunakan instrumen XRF (X-Ray
Fluoressence) Axios Panalytical. Instrumen ini dapat mendeteksi beberapa unsur,
termasuk silika dan alumina yang merupakan komponen terbesar penyusun
penyangga katalis (Lampiran 3). Silika dan alumina yang telah dianalisis
kemudian dihitung rasio Si/Al dari setiap penyangga. Rasio Si/Al ditentukan
karena dapat berpengaruh pada keasaman penyangga. Hasil analisis kadar silika
41
dan alumina penyangga katalis dengan penambahan zeolit HY (SHY), zeolit
hirarki HY (SHHY) dan silika (SS) dapat dilihat pada Tabel 6.
Tabel 6. Hasil Analisis Kadar Silika dan Alumina Penyangga
No Sampel Konsentrasi
(% wt)
Si
(% wt)
Al
(% wt) Rasio Si/Al Total
1 Penyangga
SHY 1 0,15 43,37 0,003
2 3 0,42 42,98 0,010
3 5 0,86 41,34 0,021
4 10 1,51 41,74 0,036
5 Penyangga
SHHY 1 0,40 41,05 0,010
6 3 0,98 40,59 0,024
7 5 1,5 39,92 0,038
8 10 3,12 39,63 0,079
9 Penyangga
SS 1 0,73 41,76 0,017
10 3 2,16 41,72 0,052
11 5 3,5 40,72 0,086
12 10 7,07 38,61 0,183
Berdasarkan Tabel 6 dapat ditunjukkan sampel dengan penambahan zeolit
HY 1% (SHY 1%) memiliki kandungan silika sebesar 0,15% dan alumina sebesar
43,37% dengan rasio Si/Al total sebesar 0,003. Sampel SHY 1% merupakan
sampel yang memiliki rasio terkecil dibandingkan sampel lainnya. Sampel
penyangga dengan penambahan silika memiliki rasio Si/Al total yang paling
tinggi yaitu 0,017. Pada sampel penyangga dengan penambahan silika konsentrasi
1% (SS 1%) memiliki kadar silika sebesar 0,73% dan kadar aluminanya sebesar
41,76% wt. Sedangkan sampel penyangga dengan penambahan zeolit hirarki HY
1% (SHHY 1%) memiliki kandungan silika sebesar 0,40% dan alumina sebesar
41,05% dengan rasio Si/Al total sebesar 0,010. Sampel penyangga dengan
penambahan zeolit hirarki HY 1% (SHHY 1%) memiliki rasio Si/Al total yang
menengah dari pada sampel lainnya. Besarnya konsentrasi penambahan zeolit
42
akan mempengaruhi besarnya rasio Si/Al karena zeolit memiliki kandungan silika
sehingga semakin besar penambahan zeolit pada penyangga maka akan semakin
besar pula rasio Si/Al.
Rasio Si/Al berpengaruh terhadap keasaman penyangga. Semakin besar
kandungan Si pada penyangga menyebabkan meningkatnya keasaman.
Kandungan Si yang diperoleh pada data hasil analisis di atas berasal dari zeolit
yang ditambahkan pada penyangga. Menurut Hartanto et al. (2016), silika dapat
membentuk gugus silanol (Si-OH) yang berperan sebagai asam Bronsted, selain
itu silika juga dapat berperan sebagai asam Lewis (Si+). Keunikan dari silika
disebabkan karena silika memiliki 4 elektron bebas di kulit terluar yang memiliki
kecenderungan melepas maupun menerima elektron, sehingga penambahan zeolit
yang mengandung silika dapat menambah keasaman baik itu asam Bronsted
maupun asam Lewis. Penyangga dengan penambahan zeolit hirarki HY (SHHY
1%) memiliki kadar Si/Al total yang menengah dari pada sampel lainnya sehingga
pusat-pusat asam yang dihasilkan tidak terlalu tinggi namun masih dapat
meningkatkan jumlah pusat asamnya.
4.1.3 Luas Permukaan, Volume Pori dan Diameter Pori Katalis
Luas permukaan, volume pori dan diameter pori merupakan faktor-faktor
penting dalam analisis penyangga untuk katalis. Metode yang dikembangkan oleh
Bruneur-Emmet-Teller (BET) adalah suatu prosedur yang digunakan untuk
menentukan luas permukaan suatu zat (padatan). Penelitian ini menggunakan
adsorbat gas nitrogen (N2) untuk menentukan luas permukaan, volume pori dan
diameter pori katalis yang disajikan pada Tabel 7.
43
Berdasarkan hasil analisis dapat diketahui bahwa pada penyangga dengan
penambahan zeolit hirarki HY (HHY) sebesar 1% menunjukkan luas pori yang
paling rendah dibandingkan dengan sampel penyangga lain pada kadar 1% yaitu
203 m2/g, namun memiliki diameter pori yang sangat besar dibandingkan dengan
sampel penyangga lainnya yaitu 125,473 Å. Hal ini disebabkan karena zeolit
hirarki HY memiliki mikropori dan mesopori. Diameter pori yang besar dapat
memudahkan molekul reaktan untuk berdifusi.
Tabel 7. Hasil analisis luas permukaan, volume dan diameter pori penyangga.
No Sampel Konsentrasi
(% wt)
Luas Area
(m2/g)
Volume Pori
(cc/g)
Diameter Pori
(Å)
1 Penyangga SHY 1 233 0,65 112
2 3 230 0,66 114
3 5 229 0,62 109
4 10 232 0,61 105
5 Penyangga SHHY 1 203 0,64 125
6 3 212 0,65 122
7 5 201 0,61 120
8 10 194 0,58 119
9 Penyangga SS
Blanko Penyangga
1 228 0,65 114
10 3 236 0,64 108
11 5 223 0,67 121
12
13
10
-
223
239
0,68
0,67
121
111
Molekul organosulfur yang sulit dikonversi adalah 4,6-DMDBT karena
ukuran molekulnya yang cukup besar yaitu 100-120 Å (Ancheyta et al., 2005),
sehingga membutuhkan katalis dengan diameter pori berukuran meso agar dapat
dengan mudah berdifusi ke dalam maupun keluar pori. Saxena et al. (2017)
menyebutkan dalam penelitiannya bahwa adanya distribusi mesopori sebagai pori
hirarkis berperan penting dalam difusi reaktan selama proses katalisis, sehingga
menghasilkan konversi yang besar.
44
4.1.4 Keasaman Penyangga
Keasaman suatu penyangga atau katalis ditentukan menggunakan metode
desorpsi dan adsorpsi NH3 menggunakan instrumen TPD Micromeritics, dimana
NH3 akan diadsorpsi oleh situs asam pada katalis membentuk NH4+. Kuantitas
NH3 yang terserap menentukan indikasi jumlah keasaman, semakin banyak NH3
yang terserap maka semakin tinggi keasaman suatu penyangga atau pun katalis.
Hasil analisa keasaman penyangga dengan penambahan zeolit HY, zeolit hirarki
HY dan silika ditunjukkan pada Tabel 8.
Tabel 8. Hasil Analisis Keasaman Penyangga
No. Sampel Keasaman (mmol/g)
1% wt 3% wt 5% wt 10% wt
1 SHY 0,1098 0,1147 0,1195 0,1317
2 SHHY 0,1083 0,1102 0,1121 0,1169
3 SS 0,1099 0,1151 0,1202 0,1330
4 Blanko 0,1070
Tabel 8 menunjukkan hasil analisis keasaman penyangga dengan
penambahan zeolit HY, zeolit hirarki HY dan silika. Penyangga dengan
penambahan zeolit HY dan penyangga dengan penambahan silika memiliki
tingkat keasaman yang hampir sama besar. Sedangkan keasaman terendah
diperoleh dari sampel SHHY. Hal ini dikarenakan penyangga dengan penambahan
zeolit hirarki HY memiliki rasio Si/Al yang paling kecil (Tabel 6) sehingga
keasamannya tidak terlalu tinggi atau paling kecil diantara sampel penyangga
lainnya, namun tingkat keasamannya bertambah dari pada sampel blanko yang
hanya sebesar 0,107 mmol/g. Penelitian Maseron et al., (2007) menyebutkan rasio
45
Si/Al memiliki hubungan terhadap keasaman. Semakin tinggi rasio Si/Al, maka
keasamannya akan semakin tinggi pula.
Keasaman yang terlalu tinggi dikhawatirkan akan cenderung menghasilkan
reaksi cracking (perengkahan). Penelitian oleh Alam et al. (2018) menyebutkan
bahwa zeolit dengan keasaman yang tinggi akan sangat cocok untuk reaksi
perengkahan minyak bumi. Sedangkan untuk reaksi hidrodesulfurisasi, keasaman
yang terlalu tinggi akan mengurangi hasil konversi karena produk terlalu banyak
mengalami pemutusan (cracking). Menurut penelitian Mochizuki et al. (2008),
untuk mereduksi sulfur dengan reaksi HDS diperlukan katalis dengan keasaman
minimal 0,1 mmol/g. Sehingga zeolit hirarki HY 1% dianggap sangat optimal
untuk ditambahkan ke dalam penyangga katalis hidrodesulfurisasi karena
memiliki keasaman yang cukup. Selain keasaman, faktor lain yang sangat penting
dalam karakteristik katalis ialah luas permukaan, volume pori, diameter pori,
kristalinitas dan rasio Si/Al, karena dapat mempengaruhi aktivitas katalitiknya.
Penelitian ini menunjukkan sampel penyangga SHHY 1% adalah formula
dengan karakteristik paling optimal, karena memiliki diameter pori yang cukup
besar yaitu 125Å. Penyangga dengan diameter pori yang besar sangat cocok
digunakan untuk katalis HDS karena memudahkan molekul organusulfur yang
berukuran besar seperti 4,6-DMDBT untuk berdifusi dengan katalis agar reaksi
hidrodesulfurisasi dapat bekerja optimal. Keasaman dari penyangga SHHY 1%
menunjukan peningkatan jumlah situs asam yaitu 0,1083 mmol/g dari pada
sampel penyangga blanko yaitu sebesar 0,1070 mmol/g. Sampel penyangga
SHHY 1% ini dipilih karena memiliki keasaman yang cukup dari pada sampel
penyangga SHY maupun SS. Keasaman yang terlalu tinggi cenderung akan
46
mengarahkan katalis menuju reaksi pemutusan atau perengkahan (cracking),
sehingga kurang tepat untuk reaksi HDS karena akan menurunkan konversi.
4.2 Karakteristik Katalis
Penyangga yang telah dibuat kemudian dipilih formula yang paling
optimalnya untuk dijadikan katalis. Penyangga SHHY 1% diimpregnasi dengan
larutan impregnan kemudian dikarakterisasi kristalinitas, komponen penyusun,
luas, volume dan diameter pori menggunakan instrumen XRD, XRF dan BET.
4.2.1 Pola Difraksi Katalis
Pola difraksi katalis yang menggunakan penyangga dengan penambahan
zeolit hirarki HY 1% dikarakterisasi menggunakan XRD. Perbandingan hasil
analisa kristalinitas penyangga yang ditambahkan zeolit hirarki HY 1% (HHY
1%), penyangga HHY 1% yang telah diimpregnasi dengan nikel dan molibdenum
(NiMo/γ-Al2O3 HHY 1%), serta katalis komersil ditunjukkan pada Gambar 9.
Gambar 9 menunjukan perbandingan antara pola difraksi penyangga HHY
1%, NiMo/γ-Al2O3 dengan penambahan zeolit hirarki HY 1% dan katalis komersil
NiMo/γ-Al2O3. Pola difraksi yang ditunjukkan oleh katalis komersil berada pada
sudut 2θ: 37,4º, 45,9º dan 66,7º. Katalis dengan penambahan zeolit hirarki HY 1%
memiliki pola difraksi pada sudut 2θ: 37,5º, 45,8º dan 66,2º. Pola difraksi antara
katalis komersil dengan katalis yang ditambahkan zeolit hirarki HY 1%
menunjukkan kemiripan. Pola difraksi ini juga memiliki puncak khas yang mirip
dengan pola difraksi penyangga yaitu pada sudut 2θ: 37,79º, 45,91º dan 66,61º.
Hal ini menunjukan bahwa penyangga yang telah diimpregnasi dengan nikel dan
molibdenum tetap dalam fasa γ-Al2O3.
47
Gambar 9. Pola difraksi SHHY 1%, NiMo/γ-Al2O3 dengan penambahan
zeolit hirarki HY 1% dan katalis komersil
Pada pola difraksi katalis komersil menunjukkan adanya cembungan namun
tidak membentuk puncak yang signifikan pada rentang sudut 2θ: 20º, hal itu
menunjukan adanya kandungan nikel dan molibdenum pada katalis. Katalis
NiMo/γ-Al2O3 HHY 1% juga menunjukkan adanya cembungan namun tidak
membentuk puncak yang signifikan, hal tersebut menandakan bahwa adanya
logam nikel dan molibdenum dalam katalis terdispersi merata ke seluruh
permukaan katalis. Logam yang tidak terdispersi secara merata akan membentuk
puncak MoO3 yaitu pada sudut 2θ: 12,8º, 23,3º, 25,7º dan 27,3º (Zhou et al.,
2012), dan puncak tersebut tidak terdapat pada katalis dalam penelitian ini.
Terbentuknya kristal MoO3 menyebabkan sukarnya pembentukan fasa aktif pada
saat sulfidasi (Ulfah et al., 2012).
10 20 30 40 50 60 70 80
0
200
400
600
800
1000
1200
1400
1600
1800
2000
2200
2400
2600
2800
3000
inte
nsita
s
2
Penyangga HHY1%
NiMo/Al2O
3 HHY 1%
Katalis Komersil
48
4.2.2 Komponen Penyusun Katalis
Penyangga γ-Al2O3 yang telah ditambahkan dengan zeolit hirarki HY 1%
dan diimpregnasi menjadi katalis NiMo/γ-Al2O3 kemudian dianalisis komponen
penyusunnya menggunakan instrumen XRF. Hasil analisis komposisi penyusun
katalis NiMo/γ-Al2O3 dengan penambahan zeolit hirarki HY 1% dan katalis
komersil ditunjukkan pada Tabel 9.
Tabel 9. Komponen Penyusun Katalis
No Sampel Si
(% wt)
Al
(% wt)
Ni
(% wt)
Mo
(% wt)
Rasio
Ni/Mo
1 Katalis komersil 0,09 42,52 3,87 10,65 0,4
2 NiMo/ γ-Al2O3
SHHY1%
0,06 34,71 3,02 15,66 0,2
Tabel 9 menunjukan komponen penyusun katalis NiMo yang menggunakan
penyangga γ-Al2O3 dengan penambahan zeolit hirarki HY 1% dan komponen
penyusun katalis komersil. Hasil analisa komposisi katalis HHY1% diperoleh
dengan kandungan logam nikel dan molibdenum sebesar 3,02 dan 15,66 %. Hasil
tersebut kurang sebanding dengan takaran larutan impregnan nikel dan
molibdenum yang dibuat dan diimpreganasikan ke dalam penyangga yaitu sebesar
4 dan 17%. Hal ini dapat dikarenakan muatan volume yang ada pada pori katalis
tidak mampu menampung seluruh volume larutan impregnan yang diberikan,
akibatnya hasil perolehan data XRF kurang sesuai dengan takaran kadar logam
nikel dan molibdenum yang telah dibuat dalam prosedur penelitian.
Rasio logam Ni/Mo memiliki pengaruh terhadap luas permukaan dan
keasaman katalis. Pada penelitian Yusnani (2008), prekursor logam nikel dan
molibdenum yang memiliki rasio lebih dari 0,3% wt dapat menurunkan luas
49
permukaan katalis. Selain itu, prekursor logam nikel dan molibdenum yang
memiliki rasio lebih dari 0,5% wt dapat menurunkan keasaman katalis. Hal
tersebut dapat disebabkan oleh dispersi logam nikel dan molibdenum yang tidak
merata ke seluruh permukaan katalis.
Pada penelitian ini rasio logam nikel dan molibdenum pada katalis NiMo/γ-
Al2O3 HHY1% adalah sebesar 0,2% wt, sedangkan pada katalis komersil
memiliki rasio sebesar 0,4% wt. Hal tersebut dapat dikarenakan pada katalis
NiMo/ γ-Al2O3 HHY1% mengandung lebih banyak molibdenum dibandingkan
dengan katalis komersil. Semakin besar kadar molibdenum menyebabkan semakin
banyak logam molibdenum yang terdispersi ke dalam pori penyangga sehingga
luas permukaan menjadi berkurang (Rianto et al., 2012).
4.2.3 Luas Permukaan, Volume Pori dan Diameter Pori Katalis
Luas permukaan, volume dan diameter pori katalis dianalisa menggunakan
instrument Surface Area Analyzer (SAA) dengan metode BET. Hasil analisa BET
katalis NiMo yang menggunakan penyangga γ-Al2O3 dengan penambahan zeolit
hirarki HY1% dibandingkan dengan katalis komersil ditunjukan pada Tabel 10.
Tabel 10. Luas Permukaan, Volume dan Diameter Pori Katalis
No Sampel Luas Permukaan
(m2/g)
Volume Pori
(cc/g)
Diameter Pori
(Å)
1. Katalis Komersil 211 0,36 69
2. Katalis HHY 1% 140 0,35 101
3. SHHY 1% 203 0,64 125
Berdasarkan Tabel 10 dapat diketahui bahwa penyangga γ-Al2O3 dengan
penambahan zeolit hirarki HY sebelum diimpregnasi memiliki luas permukaan
50
sebesar 203 m2/g, volume pori sebesar 0,64 cc/g dan diameter pori sebesar 125 Å.
Kemudian setelah diimpregnasi, katalis mengalami penurunan luas permukaan,
volume pori dan diameter pori jika dibandingkan dengan luas permukaan, volume
pori dan diameter pori penyangga. Hal ini disebabkan terbentuknya oksida-oksida
molibdenun dan nikel pada saat kalsinasi yang menempati pori-pori permukaan
penyangga. Ulfah et al. (2012) menyebutkan dalam penelitiannya bahwa luas
permukaan, volume pori dan diameter pori rata-rata penyangga alumina akan
semakin menurun setelah terjadi pengembanan logam aktif dalam penyangga.
Katalis komersil memiliki luas permukaan yang lebih besar dari katalis
HHY 1% yaitu 211,31 m2/g, namun diameter porinya lebih kecil yaitu 68,93 Å.
Katalis HHY 1% memiliki luas permukaan yang lebih rendah yaitu 140,43 m2/g,
karena katalis ini memiliki diameter pori yang sangat besar yaitu 100,50 Å.
Adanya diameter pori yang besar akan memudahkan bagi reaktan seperti molekul
organosulfur 4,6-DMDBT untuk berdifusi ke dalam maupun keluar pori. Hal ini
dapat dipengaruhi oleh penambahan zeolit hirarki HY sebesar 1% pada penyangga
yang digunakan pada katalis ini. Zeolit hirarki HY memiliki pori berukuran meso
yang berfungsi untuk difusi reaktan (Wang et al., 2013). Penyangga dengan
diameter pori yang besar sangat cocok digunakan untuk katalis HDS karena
memudahkan molekul organusulfur yang berukuran besar seperti 4,6-DMDBT
untuk berdifusi dengan katalis agar reaksi hidrodesulfurisasi dapat bekerja
optimal.
51
BAB V
PENUTUP
5.1 Simpulan
1. Penyangga yang paling optimum diperoleh dari formula katalis yang
menggunakan zeolit hirarki HY dengan konsentrasi 1% (SHHY 1) dengan
diameter pori yang besar yaitu 125 Å dan keasaman sebesar 0,1083 mmol/g.
2. Katalis NiMo/γ-Al2O3 memiliki fase γ-Al2O3. Komponen penyusun katalis
NiMo/γ-Al2O3 memiliki rasio logam nikel dan molibdenum sebesar 0,2%.
Luas permukaan katalis NiMo/γ-Al2O3 sebesar 140 m2/g, volume pori sebesar
0,35 cc/g, dan diameter pori sebesar 101 Å.
5.2 Saran
Perlu dilakukan uji aktivitas katalis untuk melihat seberapa besar konversi
dan selektivitasnya.
52
DAFTAR PUSTAKA
Alam T, Krisnandi YK, Wibowo W, Nuraini DUC, Rahayu dan Haerudin H.
2018. Synthesis and Characterization Hierarchical HY Zeolit Using
Template and Non Template Methods. AIP Conference Proceedings.
2023(1):94.
Amemiya M, Masanari M, Ryutaro K, Yasuhito G, Manabu K, Katsuaki I, Hideo
S. 2002. Ultra Low Sulfur Diesel Fuel Production by Two-Stage Process
with Gas/Liquid Separation System. Fuel. 47(2):460.
Ancheyta J, Rana MS, Furimsky E. 2005. Hydroprocessing of Heavy Petroleum
Feeds: Tutorial. Catalysis Today. 109:3-15.
Augustine RL. 1996. Heterogeneous Catalysis for the Synthetic Chemist. New
York (USA) : Marcell Dekker Inc.
Babich IV dan Moulijn J.A. 2003. Science and Technology of Science Processes
for Deep Desulfurization of oil Refinery Streams. A Review. Fuel.
82(6):607-631
Bahtia S. 2000. Zeolit Catalysis : Principles and Applications. Florida (USA) :
CRC Press.
Barrer RM. 1987. Hydrotermal Chemistry of Zeolits. London (UK) : Academic
Press.
Bataille F, Lemberton JL, Perot G, Leyrit P, Cseri T, Kasztelan S. 2001. Sulfided
Mo and CoMo Supported on Zeolit as Hydrodesulfurization catalysts:
transformation of dibenzothiophene and 4,6-dimethyldibenzothiophene.
Applied Catalysis A: General. 220: 191-205
Chang R. 2003. Kimia Dasar Konsep-Konsep Inti. Jakarta (ID) : Erlangga.
Cho SI, Chung C, Moo SH. 2001. Temperatur Programmed Desorption Study on
the Decomposition Mechanism of Ti(OC3H7)4. Journal of Electrochemical
Society. 148 : 599.
Depkes. 1994. Parameter Pencemar Udara dan Dampaknya bagi Kesehatan
[diunduh pada 28 Oktober 2018]. Tersedia pada:
http://www.depkes.go.id/downloads/Udara.PDF
Dina K, RMaharani, Rusly H. 2015. Preparasi dan Karakterisasi Komposit
Kitosan ZnO/Al2O3. Molekul. 10 (1) : 9-18
Gates BC. 1979. Chemistry of Catalytic Processes. New York (USA) : Mc. Graw-
Hill Book Co.
Gregg SJ dan Sing KSW. 1982. Adsorption, Surface Area, and Porosity. New
York (USA) : Academic Press.
53
Gunawan B dan Citra DA. 1979. Karakterisasi Spektrofotometri I R dan Scanning
Electron Microscopy (SEM) Sensor Gas dari Bahan Polimer Poly Ethelyn
Glycol (P E G). Journal Sains. 3 (2) : 1-17
Green, Jhon AS. 2007. Aluminum Recycling and Processing for Energy
Conservation and Sustainability. Ohio (USA) : ASM International.
Harfani R. 2009. Sintesis Katalis Padatan Gamma Alumina Terfosfat (γ-
Al2O3/PO4) dan Digunakan untuk Sintesis Senyawa Metil Ester Asam
Lemak dari Limbah Produksi Margarin [Skripsi]. Depok (ID) : UI.
Harlinawati D. 2004. Pengaruh Pelakuan Beberapa Jenis Asam terhadap
Kemampuan Adsorpsi Cd (II) oleh Zeolit [Skripsi]. Semarang (ID) :
UNNES.
Hartanto D, Yuan LS, Sari SM, Sugiarso D, Murwarni IK, Ersama T, Prasetyoko
D, Nurb H. 2016. The Use of the Combination of FTIR, Pyridine
Adsorption, 27Al and 29Si Mas NMR to Determine the Brönsted and Lewis
Acidic Sites. Jurnal Teknologi. 78(6): 223-228.
Isoda T, Nagao S, Ma X, Korai Y, Mochida I. 1996. Selective
Hydrodesulfurization of 4,5 Dimethyldibenzothiophene in the Dominant
Presence of Naphtalene over Ternary Sulfides Catalyst. Energy & Fuels. 10
: 487-492.
Kamalia, Farah. 2018. Sintesis Katalis NiMo/Al2O3, dan CoNiMo/Al2O3 untuk
Hidrodesulfurisasi Kerosin [Skripsi]. Jakarta (ID) : UIN Syarif
Hidayatullah.
Kirk RE dan Othmer DF. 1984. Encyclopedia of Chemical Technology. New York
(USA) : John Wiley and Sons.
Kosim M dan Munasir. 2014. Studi Pengaruh Penambahan SiO2 terhadap
Porositas Al2O3. Jurnal Fisika. 3(3) : 37-40.
Kwak C, Lie J, Bae J, Choi K, Moon S. 2000. Hydrodesulfurization of DBT, 4-
MDBT, and 4,6-DMDBT on Fuorinated CoMoS/Al2O3 Catalysts. Applied
Catalyst : A General. 200 : 233-242.
Liherlinah, Mikrajuddin A, Khairurrijal. 2009. Sintesis Nanokatalis
CuO/ZnO/Al2O3 untuk Mengubah Metanol menjadi Hidrogen untuk Bahan
Bakar Kendaraan Fuel Cell. Jurnal Nanosains dan Nanoteknologi. 90-95.
Maseron AS, Marques JP, Lopes JM, Ribeiro FR, Gener I, Guisnet M. 2007.
Influence of the Si/Al Ratio and Crystal Size on the Acidity and Activity of
HBEA Zeolit. Applied Catalysis A: General. 316: 75-82.
Mochizuki T, Itou H, Toba M, Miki Y, Yoshimura Y. 2008. Effects of Acidic
Properties on the Catalytic Performance of CoMo Sulfide Catalysts in
Selective Hydrodesulfurization of Gasoline Fractions. Energy & Fuels. 22:
1456-1462.
54
Nasikin M dan Susanto BH. 2010. Katalisis Heterogen. Jakarta (ID) : UI Press.
Nurofik. 2008. Reaksi Oksidasi Katalitik Gugus OH Sekunder pada 2-Butanol
Menggunakan Katalis TiO2-Al2O3 [Skripsi]. Depok (ID) : Universitas
Indonesia.
Paveena, L., A. Vittaya, S. Supapan and M. Santi. 2010. Characterization and
Magnetic Propertis of Nanocrystalline CuFe2O4, NiFe2O4, ZnFe2O4
Powders Prepared by Aloe Vera Extract Solution. Current Applied Physics.
11:101-108.
Permen LHK. 2017. Baku Mutu Emisi Gas Buang Kendaraan Bermotor Tipe
Baru Kategori M, Kategori N dan Kategori O. [diunduh pada 3 September
2019]. Tersedia pada:
http://dishut.jabarprov.go.id/perundangan/Peraturan%20menteri%20kehutan
an%202017/P.20.pdf
Phumying. 2010. Nanocrystalline spinel ferrite (MFe2O4, M = Ni, Co, Mn, Mg,
Zn) powders prepared by a simple aloe vera plant-extracted solution
hydrothermal route. Materials Research Bulletin. 48:2060–2065.
Prins M, Eghorova M, Rothlisberger A, Zhao N, Sivasankar P, Kukula. 2006.
Mechanism of Hydrodesulfurization and Hydrodenitrogenation. Catalysis
Today. 111(1-2):84-93.
Rahayu ES, Samadhi TW, Subagjo, Gunawan ML. 2014. Development of
Hydrocracking Catalyst Support from Kaolin of Indonesian Origin.
Advanced Materials Research. 896 : 532-536.
Rianto LB, Amalia S, Khalifah SN. 2012. Pengaruh Impregnasi Logam Titanium
pada Zeolit Alam Malang terhadap Luas Permukaan Zeolit. Alchemy. 2(1):
58-61.
Robert CO. 2000. Modern Magnetic Materials : Principles and Application. New
York (USA) : John Wiley and Sons.
Said dan Widiastuti. 2008. Adsorpsi Cu (II) pada Zeolit A yang Disintesis dari
Abu Dasar Batubara PT. IPMOMI PAITON. Jurnal Zeolit Indonesia. 7 (1)
: 1-11
Salman MN, Krisdiyanto D, Khamidinal, Arsanti P. 2015. Preparasi Katalis Silika
sulfat dari Abu Sekam Padi dan Uji Katalitik pada Reaksi Esterifikasi
Gliserol dengan Anhidrida Asam Asetat. Reaktor. 15 (4) 231-240
Samadhi T, Subagjo, Nurfahmiawati. 2007. Sintesis γ-Alumina sebagai
Penyangga Katalis. JTKI. 6 : 571-580.
Satterfield. 1980. Heterogeneous Catalysis In Practice. New York (USA) :
McGraw-Hill Book Company.
55
Savitri, Nugraha AS, Aziz I. 2016. Pembuatan Katalis Asam (Ni/γ-Al2O3) dan
Katalis Basa (Mg/γ-Al2O3) untuk Aplikasi Pembuatan Biodiesel dari Bahan
Baku Minyak Jelantah. Jurnal Kimia VALENSI. 2(1):1-10.
Saxena SK, Viswanadham N, Al-Muhtaseb AH. 2017. Effect of Zeolit pore
Morphology on Solvent-less Alkylation of Benzene with 1-Hexene.
Materials Today Chemistry. 4:45-52.
Shafi R dan Graham J. 2000. Hydrodesulfurization of Hindered
Dibenzothiophenes (HDS). Catalyst Today. 59 : 423-442
Smallman dan Bishop. 2000. Modern Physical Metallurgy and Materials
Engineering. New York (USA) : Hill International Book Company.
Subagjo dan Ulfah M. 2013. Kinetika Hidrodesulfurisasi Dibenzothiophene (HDS
DBT) Menggunakan Katalis Nimo/γ-Al2O3. Reaktor. 14 (4) : 314-323
Shyamal KB, Samir KM, Uday TT. 2004. Search for an Efficient 4,6-DMDBT
Hydrodesulfurization Catalyst: A Review of Recent Studies. Energy and
Fuels. 18 (5) : 1228-1237.
Topsoe H, Clausen BS, Massoth FE. 1996. Hydrotreating Catalysis. Science and
Technology. Jerman: Springer.
Topsoe H dan Henrik. 2005. The Role of Patways and Support Interactions in the
Development of High Activity Hydrotreating Catalyst. Catalyst Today. 107-
108, 12 -22.
Ulfah dan Subagjo. 2010. Hydrodesulfurisasi Dibenzothiophene Menggunakan
Katalis NiMo/γAl2O3. Studi Kinetika Ekstrak (ITS). 5 (3) : 66-70.
Wang J, Yanhong W, Jing W, Meiqing S, Wulin W. 2009. Effect of Posphorus
Introduction Strategy on the Surface Texture and Structure of Modified
Alumina. Journal Microporous and Mesoporous Material. 121(1-3):208-
218.
Wang Z, Chang C, Dornath P, Cheng H. 2013. Confined Synthesis of Three
Dimensionally Ordered Mesoporous Imprinted Zeolits with Tunable
Morphology and Si/Al Ratio. Microporous Mesoporous Materials. 181 : 8-
16.
Weitkamp J. 1999. Catalyst and Zeolits. New York (USA) : Springer Co.
Vogel. 1985. Analisis Anorganik Kualitatif Makro Dan Semimikro. Jakarta (ID) :
PT. Kalman Media Pusaka.
Yusnani, Ari. 2008. Konsentrasi Prekursor Logam dan Metode Impregnasi pada
Preparasi NiMo/Zeolit Y terhadap Karakter Katalis [Skripsi]. Surakarta
(ID): Universitas Sebelas Maret.
56
Zhou Z, Sheng LC, Derun H, Ai-Cheng C, Zhi GW, Jun HZ, Jinsen G. 2012.
Structure and Activity of NiMo/Alumina Hydrodesulfurization Model
Catalyst with Ordered Opal-like Pores. Catalysis Communications. 19:5-9.
57
LAMPIRAN
Lampiran 1. Perhitungan konsentrasi logam aktif larutan impregnasi katalis
NiMo/γ-Al2O3.
Konsentrasi logam aktif larutan impregnasi untuk penyangga γ-Al2O3 basis 25
gram penyangga.
1. Molibdenum 17%
2. Nikel 4%
58
Lampiran 2. Data XRD
A. Penyangga γ-Al2O3
Anchor Scan Parameters Dataset Name: support Al2O3
Graphics
Peak List Pos.[°2θ] Height [cts] FWHMLeft[°2θ] d-spacing [Å] Rel. Int.
[%] TipWidth Matched by 9.5046 147.33 0.2880 9.29769
31.80 0.3456
12.5319 50.81 0.8640 7.05765
10.97 1.0368
18.7066 73.36 0.7200 4.73965
15.83 0.8640
36.9784 258.17 0.1440 2.42900
55.72 0.1728 98-009-9836
39.4811 180.77 0.8640 2.28060
39.01 1.0368 98-009-9836
43.6680 99.93 0.1440 2.07115
21.57 0.1728
44.6146 203.92 0.4320 2.02938
44.01 0.5184
46.1105 336.90 0.2160 1.96696
72.71 0.2592 98-009-9836
46.7296 249.96 0.4320 1.94233
53.95 0.5184
50.4855 13.11 0.2880 1.80629
2.83 0.3456
59
54.4877 6.90 1.1520 1.68269
1.49 1.3824
61.2387 51.35 0.5760 1.51237
11.08 0.6912 98-009-9836
64.3572 67.83 0.1440 1.44641
14.64 0.1728
66.0939 354.12 0.5760 1.41255
76.42 0.6912 98-009-9836
66.7028 463.35 0.1440 1.40112
100.00 0.1728 98-009-9836
67.6909 282.84 0.2160 1.38306
61.04 0.2592
68.2972 107.46 0.1440 1.37225
23.19 0.1728
76.3790 18.04 0.3600 1.24591
3.89 0.4320 98-009-9836
84.4997 70.16 0.2160 1.14566
15.14 0.2592 98-009-9836
Pattern List
Visible Ref.Code Score Compound Name Displ.[°2θ]
Scale Fac. Chem. Formula
* 98-009-9836 60 Alumina gamma (boe.. -0.121
0.815 Al2.666 O3.999
60
B. Penyangga dengan penambahan zeolite hirarki HY 1% (SHHY1)
Anchor Scan Parameters Dataset Name: SHHY 1
Graphics
Peak List
Pos.[°2θ] Height [cts] FWHMLeft[°2θ] d-spacing [Å] Rel. Int.
[%] TipWidth Matched by
9.4398 209.59 0.2952 9.36914
41.01 0.3542
13.3729 51.75 1.4170 6.62111
10.13 1.7004
18.3316 40.29 1.1808 4.83976
7.88 1.4170
20.1974 85.78 0.1181 4.39669
16.78 0.1417
21.3200 61.79 0.1771 4.16767
12.09 0.2125
27.2138 51.99 0.1771 3.27696
10.17 0.2125
27.8020 25.02 0.1771 3.20896
4.90 0.2125
32.2729 24.92 0.2362 2.77390
4.88 0.2834
36.3157 153.69 0.1181 2.47384
30.07 0.1417
38.2537 92.83 0.1181 2.35285
61
18.16 0.1417
39.1002 146.18 0.1771 2.30384
28.60 0.2125 98-003-0267
45.3054 335.71 0.1771 2.00168
65.68 0.2125
45.9228 382.81 0.3542 1.97620
74.90 0.4251 98-003-0267
46.6619 309.63 0.5904 1.94661
60.58 0.7085
51.7767 14.38 0.3542 1.76570
2.81 0.4251
55.1678 31.68 0.1181 1.66492
6.20 0.1417
56.9167 11.48 0.9446 1.61785
2.25 1.1336
58.6731 53.84 0.1771 1.57354
10.53 0.2125
59.8767 40.46 1.4170 1.54475
7.92 1.7004
61.2270 44.10 0.2362 1.51389
8.63 0.2834
64.1242 119.12 0.1771 1.45230
23.31 0.2125
66.6169 511.10 1.2989 1.40388
100.00 1.5587 98-003-0267
67.4908 401.40 0.3542 1.38782
78.54 0.4251 98-003-0267
80.2145 15.62 0.5904 1.19670
3.06 0.7085 98-003-0267
85.1383 26.82 1.1808 1.13963
5.25 1.4170 98-003-0267
Pattern List
Visible Ref.Code Score Compound Name Displ.[°2θ]
Scale Fac. Chem. Formula
* 98-003-0267 43 Aluminium Oxide - .. 0.000
0.802 Al2.666 O3.999
62
C. Penyangga dengan penambahan zeolite hirarki HY 3% (SHHY3) Anchor Scan Parameters Dataset Name: SHHY 3
Graphics
Peak List
Pos.[°2θ] Height [cts] FWHMLeft[°2θ] d-spacing [Å] Rel. Int.
[%] TipWidth Matched by
6.0995 178.40 0.2362 14.49052
43.56 0.2834
9.4491 147.33 0.4133 9.35991
35.97 0.4959
12.9675 81.40 0.4723 6.82721
19.88 0.5668
17.8963 18.69 0.4723 4.95650
4.56 0.5668
26.1999 28.70 0.9446 3.40143
7.01 1.1336
27.0638 40.98 0.3542 3.29479
10.01 0.4251
35.0487 88.24 0.7085 2.56031
21.55 0.8502
35.6937 123.49 0.1771 2.51551
30.15 0.2125
36.6140 142.31 0.9446 2.45436
34.75 1.1336
39.5705 164.03 0.2952 2.27754
40.05 0.3542 98-003-0267
44.6077 267.58 0.2362 2.03135
65.34 0.2834
63
46.3460 409.53 0.1771 1.95914
100.00 0.2125 98-003-0267
46.9309 262.65 0.2362 1.93607
64.13 0.2834
66.1527 372.99 0.4723 1.41260
91.08 0.5668
67.2182 337.73 0.5904 1.39278
82.47 0.7085 98-003-0267
77.5423 12.72 0.9446 1.23111
3.10 1.1336
80.3218 23.73 0.4723 1.19537
5.79 0.5668 98-003-0267
82.3611 13.63 0.3542 1.17086
3.33 0.4251
83.9692 49.39 0.2362 1.15249
12.06 0.2834
85.2130 58.86 0.3542 1.13882
14.37 0.4251 98-003-0267
87.4433 13.32 0.2952 1.11543
3.25 0.3542
Pattern List
Visible Ref.Code Score Compound Name Displ.[°2θ]
Scale Fac. Chem. Formula
* 98-003-0267 37 Aluminium Oxide - .. 0.000
0.826 Al2.666 O3.999
64
D. Penyangga dengan penambahan zeolite hirarki HY 5% (SHHY5) Anchor Scan Parameters
Dataset Name: SHHY 5
Graphics
Peak List
Pos.[°2θ] Height [cts] FWHMLeft[°2θ] d-spacing [Å] Rel. Int.
[%] TipWidth Matched by
6.3689 274.33 0.4723 13.87804
69.09 0.5668
7.6238 161.65 0.1181 11.59633
40.71 0.1417
9.4020 208.16 0.9446 9.40669
52.43 1.1336
13.2119 82.25 0.4723 6.70147
20.72 0.5668
15.7328 49.30 0.2362 5.63289
12.42 0.2834
20.5425 38.07 0.3542 4.32362
9.59 0.4251
23.5905 12.12 0.9446 3.77144
3.05 1.1336
26.1184 45.53 0.9446 3.41186
11.47 1.1336
26.5585 94.70 0.1771 3.35632
23.85 0.2125
27.6588 51.22 0.7085 3.22524
65
12.90 0.8502
29.5560 38.51 0.5904 3.02240
9.70 0.7085
36.6255 83.73 0.5904 2.27450
21.09 0.7085 98-003-0267
45.5945 319.36 0.7085 1.98966
80.43 0.8502 98-003-0267
46.7038 249.23 0.5904 1.94496
62.77 0.7085
52.5437 10.91 0.2362 1.74172
2.75 0.2834
53.7131 18.47 0.3542 1.70653
4.65 0.4251
62.1119 56.85 0.1771 1.49443
14.32 0.2125
65.8525 275.14 0.3542 1.41831
69.30 0.4251
66.5877 397.05 0.4723 1.40443
100.00 0.5668 98-003-0267
67.2929 322.52 0.4723 1.39142
81.23 0.5668 98-003-0267
76.3144 23.28 0.1771 1.24783
5.86 0.2125
85.1100 37.12 0.7085 1.13994
9.35 0.8502 98-003-0267
Pattern List
Visible Ref.Code Score Compound Name Displ.[°2θ]
Scale Fac. Chem. Formula
* 98-003-0267 39 Aluminium Oxide - .. 0.000
0.891 Al2.666 O3.999
66
E. Penyanga dengan penambahan zeolite hirarki HY 10% (SHHY 10)
Anchor Scan Parameters Dataset Name: SHHY 10
Graphics
Peak List
Pos.[°2θ] Height [cts] FWHMLeft[°2θ] d-spacing [Å] Rel. Int.
[%] TipWidth Matched by
6.1740 344.01 0.3542 14.31588
100.00 0.4251
8.3052 185.21 0.1181 10.64639
53.84 0.1417
9.3678 224.78 0.7085 9.44099
65.34 0.8502
11.7925 118.96 0.2362 7.50465
34.58 0.2834
12.9892 108.78 0.3542 6.81585
31.62 0.4251
15.7677 114.48 0.1771 5.62048
33.28 0.2125
18.6611 42.11 0.5904 4.75504
12.24 0.7085
23.7691 64.68 0.3542 3.74350
18.80 0.4251
26.0752 132.71 0.2952 3.41742
38.58 0.3542
27.2747 118.68 0.2362 3.26979
34.50 0.2834
67
28.1577 102.46 0.9446 3.16923
29.78 1.1336
29.9365 101.55 0.2362 2.98484
29.52 0.2834
30.9534 148.49 0.2362 2.88907
43.16 0.2834
33.1526 126.21 0.4723 2.70227
36.69 0.5668
35.1712 162.83 0.3542 2.55167
47.33 0.4251
36.9002 202.77 1.1808 2.43599
58.94 1.4170
39.3901 177.32 0.4723 2.28755
51.54 0.5668 98-003-0267
40.6046 51.51 0.2952 2.22189
14.97 0.3542
44.5850 208.53 0.1771 2.03234
60.62 0.2125
45.2813 261.12 0.4723 2.00269
75.90 0.5668
46.6081 259.01 0.5904 1.94873
75.29 0.7085
57.7692 12.27 0.2362 1.59599
3.57 0.2834
59.4174 45.62 0.1771 1.55559
13.26 0.2125
59.9009 40.01 0.1771 1.54419
11.63 0.2125
60.5786 41.12 0.3542 1.52853
11.95 0.4251
66.4795 295.30 1.4170 1.40645
85.84 1.7004 98-003-0267
70.6734 12.65 0.3542 1.33292
3.68 0.4251
74.6003 16.18 0.9446 1.27219
4.70 1.1336
80.8163 21.74 0.2362 1.18930
6.32 0.2834 98-003-0267
81.7898 27.85 0.2362 1.17759
8.09 0.2834
84.8631 62.99 0.2362 1.14262
18.31 0.2834 98-003-0267
86.6896 25.13 0.1771 1.12318
7.31 0.2125
Pattern List
Visible Ref.Code Score Compound Name Displ.[°2θ]
Scale Fac. Chem. Formula
* 98-003-0267 23 Aluminium Oxide - .. 0.000
0.752 Al2.666 O3.999
68
F. Penyangga dengan penambahan zeolite HY 1% (SHY1)
Anchor Scan Parameters Dataset Name: SHY1
Graphics
Peak List
Pos.[°2θ] Height [cts] FWHMLeft[°2θ] d-spacing [Å] Rel. Int.
[%] TipWidth Matched by
9.3988 246.77 0.2952 9.40990
51.49 0.3542
12.4185 47.06 0.4723 7.12773
9.82 0.5668
19.4999 70.99 0.1181 4.55237
14.81 0.1417
20.4274 34.39 0.1771 4.34771
7.18 0.2125
27.6284 72.16 0.2362 3.22873
15.06 0.2834
35.6212 153.27 0.1771 2.52046
31.98 0.2125
37.0574 158.85 1.1808 2.42601
33.15 1.4170
38.1789 154.60 0.1181 2.35729
32.26 0.1417
39.3927 158.84 0.4723 2.28741
33.15 0.5668 98-003-0267
46.1271 391.48 0.5904 1.96792
81.69 0.7085 98-003-0267
69
46.5944 311.60 0.3542 1.94927
65.02 0.4251
48.1300 35.76 0.1771 1.89060
7.46 0.2125
60.2741 25.11 1.4170 1.53552
5.24 1.7004
63.2903 20.72 0.2362 1.46941
4.32 0.2834
66.2671 479.21 0.7085 1.41044
100.00 0.8502
67.2461 431.58 0.5904 1.39227
90.06 0.7085 98-003-0267
72.5486 15.44 0.4723 1.30303
3.22 0.5668
78.0236 20.16 0.5904 1.22472
4.21 0.7085
84.6443 40.05 0.2362 1.14502
8.36 0.2834 98-003-0267
Pattern List
Visible Ref.Code Score Compound Name Displ.[°2θ]
Scale Fac. Chem. Formula
* 98-003-0267 42 Aluminium Oxide - .. 0.000
0.687 Al2.666 O3.999
70
G. Penyangga dengan penambahan zeolite HY 3% (SHY3)
Anchor Scan Parameters Dataset Name: SHY 3
Graphics
Peak List
Pos.[°2θ] Height [cts] FWHMLeft[°2θ] d-spacing [Å] Rel. Int.
[%] TipWidth Matched by
6.1189 185.98 0.1771 14.44463
42.06 0.2125
9.5113 172.88 0.1771 9.29887
39.10 0.2125
10.2685 44.06 0.1771 8.61478
9.96 0.2125
12.2708 69.57 0.2952 7.21323
15.74 0.3542
13.6813 82.41 0.3542 6.47257
18.64 0.4251
15.5587 16.93 0.4723 5.69551
3.83 0.5668
20.6788 17.74 1.1808 4.29543
4.01 1.4170
23.5903 23.84 0.3542 3.77146
5.39 0.4251
24.2986 47.24 0.1181 3.66311
10.69 0.1417
31.1930 20.37 1.1808 2.86742
4.61 1.4170
71
36.7169 104.12 1.1808 2.44772
23.55 1.4170
39.4577 189.03 0.1771 2.28379
42.76 0.2125 98-003-0267
42.0501 41.53 0.1771 2.14880
9.39 0.2125
46.2958 285.54 0.9446 1.96114
64.58 1.1336 98-003-0267
55.3449 32.16 0.1771 1.66001
7.27 0.2125
66.2692 375.44 0.2362 1.41040
84.92 0.2834
66.6664 442.13 0.1771 1.40296
100.00 0.2125 98-003-0267
71.7175 25.22 0.2362 1.31607
5.71 0.2834
80.7667 37.30 0.1771 1.18990
8.44 0.2125 98-003-0267
81.7371 22.13 0.1771 1.17822
5.01 0.2125
84.3140 54.34 0.3542 1.14866
12.29 0.4251
85.2323 56.79 0.4723 1.13861
12.84 0.5668 98-003-0267
Pattern List
Visible Ref.Code Score Compound Name Displ.[°2θ]
Scale Fac. Chem. Formula
* 98-003-0267 30 Aluminium Oxide - .. 0.000
0.679 Al2.666 O3.999
72
H. Penyangga dengan penambahan zeolite HY 5% (SHY5)
Anchor Scan Parameters Dataset Name: SHY 5
Graphics
Peak List
Pos.[°2θ] Height [cts] FWHMLeft[°2θ] d-spacing [Å] Rel. Int.
[%] TipWidth Matched by
6.1974 173.79 0.2952 14.26174
35.74 0.3542
9.4014 244.33 0.1181 9.40736
50.25 0.1417
12.8741 68.28 0.2362 6.87654
14.04 0.2834
15.6330 30.84 0.5904 5.66860
6.34 0.7085
18.4983 35.68 0.9446 4.79654
7.34 1.1336
20.2681 53.93 0.3542 4.38152
11.09 0.4251
23.7802 71.93 0.2952 3.74177
14.79 0.3542
25.2097 39.80 0.2362 3.53275
8.19 0.2834
26.0478 52.33 0.2362 3.42095
10.76 0.2834
27.1100 63.60 0.3542 3.28928
13.08 0.4251
73
31.6607 101.75 0.1771 2.82612
20.93 0.2125
33.3710 95.26 0.5904 2.68509
19.59 0.7085
35.3150 193.10 0.1771 2.54161
39.72 0.2125
37.3919 218.94 0.7085 2.40507
45.03 0.8502
39.5275 198.47 0.7085 2.27992
40.82 0.8502 98-003-0267
40.8840 64.00 0.1771 2.20735
13.16 0.2125
45.7397 351.58 0.7085 1.98368
72.31 0.8502 98-003-0267
46.4404 355.75 0.5904 1.95537
73.17 0.7085
53.7029 51.90 0.1771 1.70683
10.67 0.2125
58.3302 61.32 0.1771 1.58197
12.61 0.2125
66.0131 345.51 0.4723 1.41525
71.06 0.5668
66.9843 486.21 0.8266 1.39707
100.00 0.9919 98-003-0267
72.9297 43.18 0.1181 1.29715
8.88 0.1417
74.6807 25.13 0.2362 1.27102
5.17 0.2834
79.7192 22.45 0.2362 1.20288
4.62 0.2834
80.5401 10.75 0.2362 1.19268
2.21 0.2834 98-003-0267
82.4004 45.47 0.1771 1.17041
9.35 0.2125
84.8644 51.22 0.8266 1.14261
10.54 0.9919 98-003-0267
Pattern List
Visible Ref.Code Score Compound Name Displ.[°2θ]
Scale Fac. Chem. Formula
* 98-003-0267 45 Aluminium Oxide - .. 0.000
0.677 Al2.666 O3.999
74
I. Penyangga dengan penambahan zeolite HY 10% (SHY10)
Anchor Scan Parameters Dataset Name: SHY 10
Graphics
Peak List
Pos.[°2θ] Height [cts] FWHMLeft[°2θ] d-spacing [Å] Rel. Int.
[%] TipWidth Matched by
6.2010 368.38 0.1771 14.25359
89.34 0.2125
9.3645 146.05 0.5904 9.44428
35.42 0.7085
11.8540 66.21 0.3542 7.46587
16.06 0.4251
13.5291 83.43 0.5904 6.54503
20.23 0.7085
15.6904 149.27 0.2362 5.64802
36.20 0.2834
18.7368 60.35 0.2362 4.73600
14.64 0.2834
20.3419 105.31 0.3542 4.36580
25.54 0.4251
23.6832 180.55 0.1771 3.75688
43.79 0.2125
25.9319 73.42 0.3542 3.43598
17.81 0.4251
27.1698 66.21 0.1771 3.28218
16.06 0.2125
75
27.8692 102.19 0.1771 3.20138
24.78 0.2125
31.4776 96.77 0.1181 2.84214
23.47 0.1417
35.3167 95.35 0.2362 2.54149
23.13 0.2834
36.9960 147.75 1.1808 2.42990
35.83 1.4170
39.3086 131.85 0.5904 2.29211
31.98 0.7085 98-003-0267
46.4748 290.18 0.1771 1.95401
70.38 0.2125
49.5662 15.67 0.4723 1.83914
3.80 0.5668
60.2179 29.18 0.2362 1.53681
7.08 0.2834
66.4061 412.33 1.0627 1.40783
100.00 1.2753
67.2002 397.12 0.3542 1.39311
96.31 0.4251 98-003-0267
70.6977 22.52 0.2362 1.33253
5.46 0.2834
74.9593 47.63 0.1771 1.26699
11.55 0.2125
84.6112 31.56 0.2362 1.14538
7.65 0.2834 98-003-0267
87.7312 9.68 0.4723 1.11251
2.35 0.5668
88.5848 19.73 0.2362 1.10399
4.78 0.2834
Pattern List
Visible Ref.Code Score Compound Name Displ.[°2θ]
Scale Fac. Chem. Formula
* 98-003-0267 27 Aluminium Oxide - .. 0.000
0.726 Al2.666 O3.999
76
J. Penyangga dengan penambahan silika 1% (SS1)
Anchor Scan Parameters Dataset Name: SS 1
Graphics
Peak List
Pos.[°2θ] Height [cts] FWHMLeft[°2θ] d-spacing [Å] Rel. Int.
[%] TipWidth Matched by
9.4905 178.65 0.8266 9.31920
34.70 0.9919
12.9372 43.60 1.4170 6.84314
8.47 1.7004
17.9249 21.74 0.4723 4.94866
4.22 0.5668
20.8437 54.69 0.9446 4.26182
10.62 1.1336
23.4788 19.45 0.1771 3.78912
3.78 0.2125
27.0304 21.37 0.3542 3.29878
4.15 0.4251
36.5410 108.15 0.7085 2.27917
21.01 0.8502 98-003-0267
43.0067 30.19 0.2952 2.10319
5.86 0.3542
45.5725 466.89 0.8266 1.99057
90.69 0.9919 98-003-0267
46.5549 455.84 0.7085 1.95083
88.54 0.8502
77
49.6575 27.63 0.1771 1.83597
5.37 0.2125
53.0976 33.04 0.1771 1.72485
6.42 0.2125
58.1186 5.70 0.4723 1.58722
1.11 0.5668
60.5756 36.23 0.1181 1.52859
7.04 0.1417
66.1918 441.74 0.2362 1.41186
85.81 0.2834
66.9054 514.81 0.8266 1.39853
100.00 0.9919 98-003-0267
82.2452 13.31 0.2952 1.17222
2.59 0.3542
85.0429 63.77 0.3542 1.14066
12.39 0.4251 98-003-0267
88.5463 6.70 0.2362 1.10437
1.30 0.2834
Pattern List
Visible Ref.Code Score Compound Name Displ.[°2θ]
Scale Fac. Chem. Formula
* 98-003-0267 45 Aluminium Oxide - .. 0.000
0.910 Al2.666 O3.999
78
K. Penyangga dengan penambahan silika 3% (SS3)
Anchor Scan Parameters Dataset Name: SS 3
Graphics
Peak List
Pos.[°2θ] Height [cts] FWHMLeft[°2θ] d-spacing [Å] Rel. Int.
[%] TipWidth Matched by
8.1812 33.83 0.3542 10.80746
6.69 0.4251
8.6051 92.40 0.1181 10.27604
18.28 0.1417
9.5057 137.66 0.2362 9.30429
27.24 0.2834
10.2909 45.44 0.1771 8.59608
8.99 0.2125
10.8271 37.77 0.2362 8.17158
7.47 0.2834
13.3561 83.31 0.7085 6.62942
16.48 0.8502
20.5318 46.66 1.1808 4.32585
9.23 1.4170
34.9806 82.41 0.4723 2.56514
16.30 0.5668
36.7935 154.67 1.4170 2.44280
30.60 1.7004
39.3152 168.04 0.4723 2.29174
33.25 0.5668 98-003-0267
79
46.1401 398.54 0.7085 1.96740
78.85 0.8502 98-003-0267
53.3873 25.17 0.2362 1.71617
4.98 0.2834
54.5099 4.95 0.2952 1.68345
0.98 0.3542
55.8866 25.54 0.2362 1.64520
5.05 0.2834
58.1189 46.99 0.2362 1.58721
9.30 0.2834
58.8552 24.83 0.9446 1.56910
4.91 1.1336
61.2416 23.92 0.9446 1.51356
4.73 1.1336
65.9718 366.31 0.3542 1.41604
72.47 0.4251
66.5183 505.44 0.1771 1.40572
100.00 0.2125 98-003-0267
67.1279 478.15 0.3542 1.39443
94.60 0.4251 98-003-0267
75.6382 33.13 0.1771 1.25730
6.55 0.2125
84.8955 47.05 1.4170 1.14227
9.31 1.7004 98-003-0267
Pattern List
Visible Ref.Code Score Compound Name Displ.[°2θ]
Scale Fac. Chem. Formula
* 98-003-0267 45 Aluminium Oxide - .. 0.000
0.767 Al2.666 O3.999
80
L. Penyangga dengan penambahan silika 5% (SS5)
Anchor Scan Parameters Dataset Name: SS 5
Graphics
Peak List
Pos.[°2θ] Height [cts] FWHMLeft[°2θ] d-spacing [Å] Rel. Int.
[%] TipWidth Matched by
6.3051 139.02 0.4723 14.01831
32.96 0.5668
9.5322 149.23 0.1771 9.27849
35.38 0.2125
13.5129 33.84 1.4170 6.55286
8.02 1.7004
15.9805 26.36 0.5904 5.54612
6.25 0.7085
18.9805 34.75 0.1181 4.67575
8.24 0.1417 98-006-6559
28.3998 29.77 0.3542 3.14276
7.06 0.4251
30.9182 24.21 0.4723 2.89228
5.74 0.5668
36.7974 106.60 1.4170 2.44255
25.27 1.7004
39.8148 121.84 0.2952 2.26413
28.89 0.3542 98-006-6559
43.8890 122.85 0.1771 2.06294
29.12 0.2125
81
44.7457 248.29 0.3542 2.02541
58.87 0.4251
45.5648 406.10 0.7085 1.99089
96.28 0.8502 98-006-6559
46.8307 358.90 0.2362 1.93998
85.09 0.2834
52.0673 30.34 0.2362 1.75653
7.19 0.2834
62.7533 19.66 0.4723 1.48069
4.66 0.5668
65.1974 90.44 0.2952 1.43097
21.44 0.3542
66.6913 421.79 1.2989 1.40250
100.00 1.5587 98-006-6559
73.4233 26.22 0.1771 1.28965
6.22 0.2125
84.9613 42.52 0.9446 1.14155
10.08 1.1336 98-006-6559
Pattern List
Visible Ref.Code Score Compound Name Displ.[°2θ]
Scale Fac. Chem. Formula
* 98-006-6559 42 Aluminium Oxide (2.. 0.000
0.867 Al2.144 O3.2
82
M. Penyangga dengan penambahan silika 10% (SS10)
Anchor Scan Parameters Dataset Name: SS 10
Graphics
Peak List
Pos.[°2θ] Height [cts] FWHMLeft[°2θ] d-spacing [Å] Rel. Int.
[%] TipWidth Matched by
9.5628 156.97 0.1771 9.24888
30.39 0.2125
10.9502 56.72 0.1181 8.07999
10.98 0.1417
13.0446 82.73 0.4723 6.78703
16.02 0.5668
18.4296 55.34 0.2362 4.81426
10.71 0.2834
18.9813 66.54 0.2362 4.67556
12.88 0.2834
24.2564 6.97 0.4723 3.66938
1.35 0.5668
27.4775 58.23 0.2362 3.24612
11.27 0.2834
28.3346 4.10 0.5904 3.14985
0.79 0.7085
31.9269 49.81 0.9446 2.80316
9.64 1.1336
33.4923 77.92 0.2362 2.67564
15.08 0.2834
83
34.2986 106.26 0.3542 2.61456
20.57 0.4251
36.8582 189.19 1.1808 2.43867
36.62 1.4170
39.3709 149.43 0.8266 2.28862
28.93 0.9919 98-003-0267
45.3799 295.63 0.4723 1.99857
57.23 0.5668
46.3330 363.29 0.8266 1.95966
70.32 0.9919 98-003-0267
51.6488 21.96 0.1771 1.76977
4.25 0.2125
57.6271 12.44 0.1771 1.59958
2.41 0.2125
58.0750 11.69 0.2362 1.58831
2.26 0.2834
61.1780 22.29 0.7085 1.51498
4.32 0.8502
66.1474 401.23 0.1181 1.41270
77.67 0.1417
66.8873 516.60 0.2362 1.39886
100.00 0.2834 98-003-0267
84.0720 44.94 0.1181 1.15134
8.70 0.1417
85.4410 39.09 0.9446 1.13637
7.57 1.1336 98-003-0267
88.0887 31.94 0.1440 1.10800
6.18 0.1728
Pattern List
Visible Ref.Code Score Compound Name Displ.[°2θ]
Scale Fac. Chem. Formula
* 98-003-0267 39 Aluminium Oxide - .. 0.000
0.728 Al2.666 O3.999
84
Lampiran 3. Data XRF
A. SHY 1%
Quantification of sample SHY 1%
Element Concentration (%)
1 Al 43,37
2 Ca 0,01
3 Cl 0,01
4 K 0,01
5 La 0,02
6 O 44,10
7 S 0,01
8 Si 0,15
B. SHY 3%
Quantification of sample SHY 3%
Element Concentration (%)
1 Al 42,98
2 Ca 0,02
3 Cl 0,01
4 Na 0,04
5 O 44,16
6 S 0,01
7 Si 0,42
C. SHY 5%
Quantification of sample SHY 5%
Element Concentration (%)
1 Al 41,34
2 Ca 0,04
3 Cl 0,01
4 K 0,01
5 La 0,09
6 O 43,08
7 S 0,01
8 Si 0,86
9 Mg 0,06
85
D. SHY 10%
Quantification of sample SHY 10%
Element Concentration (%)
1 Al 41,74
2 Ca 0,07
3 Cl 0,01
4 K 0,01
5 Mg 0,06
6 O 44,29
7 S 0,01
8 Si 1,51
E. SHHY 1%
Quantification of sample SHHY 1%
Element Concentration (%)
1 Al 41,05
2 Ca 0,01
3 Na 0,03
4 O 42,21
5 S 0,01
6 Si 0,40
F. SHHY 3%
Quantification of sample SHHY 3%
Element Concentration (%)
1 Al 40,59
2 Ca 0,03
3 Mg 0,01
4 Na 0,02
5 O 42,37
6 S 0,01
7 Si 0,98
86
G. SHHY 5%
Quantification of sample SHHY 5%
Element Concentration (%)
1 Al 39,92
2 Ca 0,05
3 K 0,01
4 Na 0,03
5 O 42,22
6 S 0,01
7 Si 1,50
H. SHHY 10%
Quantification of sample SHHY 10%
Element Concentration (%)
1 Al 39,63
2 Ca 0,10
3 Mg 0,10
4 Na 0,02
5 O 43,80
6 S 0,02
7 Si 3,12
I. SS 1%
Quantification of sample SS 1%
Element Concentration (%)
1 Al 41,76
2 Ca 0,01
3 Mg 0,01
4 O 43,00
5 S 0,01
6 Si 0,73
87
J. SS 3%
Quantification of sample SS 3%
Element Concentration (%)
1 Al 41,72
2 Ca 0,01
3 Mg 0,01
4 Na 0,02
5 O 44,02
6 S 0,01
7 Si 2,16
K. SS 5%
Quantification of sample SS 5%
Element Concentration (%)
1 Al 40,72
2 O 45,81
3 S 0,01
4 Si 3,50
L. SS 10%
Quantification of sample SS 10%
Element Concentration (%)
1 Al 38,61
2 Ca 0,01
3 O 47,32
4 S 0,01
5 Si 7,07
BIODATA MAHASISWA
IDENTITAS PRIBADI
Nama Lengkap : Anazia Rahma
Tempat, Tanggal Lahir : Tangerang, 14 Desember 1995
NIM : 11150960000033
Anak ke : 1 dari 2 bersaudara
Alamat Rumah : Jl. Ir. Sutami RT.08/03 Desa Pagedangan Udik, Kecamatan
Kronjo, Kabupaten Tangerang, Banten.
Telp/HP : 085888304459
Email : [email protected]
PENDIDIKAN FORMAL
Sekolah Dasar : SDN Lontar 1 Kab. Tangerang Lulus Tahun 2008
Sekolah Menengah Pertama : SMPN 1 Kronjo Kab. Tangerang Lulus Tahun 2011
Sekolah Menengah Atas : SMAN 2 Kab. Tangerang Lulus Tahun 2014
Perguruan Tinggi : UIN Syarif Hidayatullah Jakarta Masuk Tahun 2015
PENGALAMAN ORGANISASI
1. Himpunan Mahasiswa Kimia : Jabatan Staff Departemen Riset dan Teknologi
Tahun 2016-2017
2. Himpunan Mahasiswa Kimia : Jabatan Staff Departemen Hubungan Luar Kampus
Tahun 2017-2018
3. UKM Bahasa-FLAT : Jabatan Staff Bidang Public Relation
Tahun 2017-2018
4. UKM Bahasa-FLAT : Jabatan Kepala Bidang Public Relation
Tahun 2018-2019
PENGALAMAN KERJA
1. Praktik Kerja Lapangan : PT. Pertamina Persero / 2018
Research and Technology Center
Judul PKL Pengaruh Penambahan Silika Amorf Terhadap Sifat
Fisika Dan Kimia Katalis Alkilasi