表面粗さが異なる基板に成膜された光学薄膜の光散 …bulletin.soe.u-tokai.ac.jp/vol52_no2_2012/p142_147.pdfvol.52,No2,2012,pp.129-134 －130 －基板の表面粗さが光学薄膜の光散乱に与える影響

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東海大学紀要工学部

-1-

表面粗さが異なる基板に成膜された光学薄膜の光散乱特性

原田敏憲*1 高橋智朗*1 室谷裕志*2

Light Scattering of Optical Thin Films Deposition to Substrates with Different

Surface-roughness by

Toshinori HARADA*1, Tomoaki TAKAHASHI*1 and Hiroshi MUROTANI*2 (Received on Sep. 29, 2012 and accepted on Jan. 17, 2013)

Abstract

Optical thin films are used in many optical elements; however, light scattering can be problematic. One factor that affects light scattering is the roughness of the substrate before coating. In this research, the influence of surface roughness of the substrate on the light scattering of optical thin films was investigated. A spectrometer was used to measure the light scattering of the optical thin films. It was found that differ depending on the substrate roughness. The light scattering intensity increased as the surface roughness of the substrate was increased. It is thought that the difference of the surface roughness of the substrate caused the difference in structure of the thin film. From the measurement result by the SEM (Scanning Electron Microscopy), nodules have been confirmed on the surface of the thin film deposited on the rough substrate. More nodules were formed on the optical thin films surface as the substrate roughness increased, which affected the light scattering properties. It can be said that influence of increased light scattering characteristics is due to an increase in nodules. Keywords, Light Scattering, Surface Roughness, Thin Film

1．背景・目的

近年，光学製品の高性能化に伴い，光学薄膜の光学特

性に対する要求が高い．なかでも光散乱による光損失は

無視できないものとなっている．一般的に光散乱は，散

乱体の形状と散乱体とその周囲との屈折率差によって発

生する．光学薄膜において光散乱は，膜表面，膜内部，

膜-基板界面，基板内部，基板表面にて発生するが，屈折率差が大きい膜表面と膜内部の影響が大きいと考えられ

る．膜表面と膜内部において光散乱に影響を与えるもの

として膜の構造が考えられる．膜の構造に影響を与える

ものとして基板の表面状態がある．本報告では基板表面

粗さの影響に注目し，基板表面粗さの違いと成膜後の光

学薄膜の光散乱特性への影響を調べることを目的とした．

2．実験方法

本実験の成膜用基板には BK7 ガラス基板（SCHOTT社製）と青板ガラス基板（フロート面）を用いた．ガラ

ス基板の異なる表面粗さは基板を研磨することで作製し

た．研磨した基板の表面粗さを Table1 に示す．基板は成膜面のみ Table1 のような粗さに研磨し，非成膜面は光学的に平滑な表面の平行平板である．表面粗さは

AFM(Atomic Force Microscope：日本ビーコ製 Nano scopeⅢa)により測定した．その後，EB 蒸着法（電子ビーム加

熱蒸着法）と IAD 法（Ion beam Assisted Deposition）に

より，TiO2 単層膜と SiO2/TiO2 多層膜を粗さの異なるガラス基板に成膜した．TiO2 単層膜は，高屈折率材料として一般的であり成膜条件により結晶性が変化する物質と

して知られている．SiO2/TiO2 多層膜は，光学薄膜の組み合わせとして一般的なものであり，SiO2 膜は非晶質膜となる．このため，結晶性の膜（TiO2）の影響が非晶質膜（SiO2）に影響する様子についてこの膜構成により検討を行った．さらに，EB 蒸着法では基板温度を変化させて成膜を行った．成膜された光学薄膜の光散乱特性およ

び膜の構造の評価を行った．一般的に光学薄膜の散乱評

価において，ヘーズ値が用いられているが以下の点で散

乱評価を行う上で不十分な点がある 1)． (1) 散乱評価を行う波長領域が可視域のみである． (2) 散乱値と人間の視感度の積をとるので可視域の端の

波長域では散乱特性が低く見積もられる．＊1 工学研究科光工学専攻修士課程＊2 光・画像工学科教授

Table1 Surface roughness of polished substrate

Substrate Roughness of substrate (Ra, nm)

Soda lime glass (float glass) 0.8~1.6BK7 1~3 BK7 3~5 BK7 5~10 BK7 ＞10

Substrate Roughness of substrate (Ra, nm)

Soda lime glass (float glass) 0.8~1.6BK7 1~3 BK7 3~5 BK7 5~10 BK7 ＞10

東海大学紀要工学部vol.52,No2,2012,pp.129-134

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基板の表面粗さが光学薄膜の光散乱に与える影響

- 2 -

(3) 波長毎の散乱値が評価されない．そこで，本研究における散乱特性の評価は，本研究

室にて提案している，波長情報をもつ光散乱特性の定

量評価方法を用いた２ )．光散乱の評価方法としては，

まず分光光度計と積分球を用いて試験片を通過した全

光線透過光を測定する．次に試験片を通過した光線の

散乱成分のみの拡散透過光を測定する．Fig.1 に測定系の図を示す．拡散板で積分球の開口を塞ぐことで全光

線透過光を測定し，その拡散板を外すことで拡散透過

光を測定する．測定された全光線透過光と拡散透過光

より，式(1)を用いて計算を行う．

((拡散透過光)/(全光線透過光))×100(％) (1)

この式により計算することで，光学薄膜の光散乱特性

の評価を行う．ここでいう光散乱特性は，表面散乱と内

部散乱の両方を含んだものである．一般的に光学薄膜は

光学部品表面に成膜されるため，その散乱は膜表面，膜

内部，膜-基板界面，基板内部，基板表面に発生する．散乱の様子を Fig.2 に示す．

基板表面，基板内部の散乱は微小なため本研究では無

視できる．問題は膜-基板界面の散乱であるが，膜のみを基板から分離して散乱を評価することはできない．Fig.3に基板の代表的な光散乱の様子を示す．基板の表面粗さ

が増加すると光散乱値も増加している．本研究において

は成膜前の試料基板の光散乱成分を，成膜後の試料の散

乱値から引くことで膜の散乱値とした．散乱は散乱が起

こる界面での雰囲気と物質の屈折率差の影響を受ける．

本研究の方法では，基板のみの散乱値（成膜前の基板の

散乱）のときは，空気と基板の屈折率差(0.5)の影響であり，成膜後においては基板と膜の屈折率差(0.5～0.6)の影響である．厳密には，この界面の影響を考慮する必要が

あるが，この屈折率差の差違が小さいことと，膜を基板

から分離できないことから成膜後の散乱値から ,成膜前の基板の散乱値を引く，この手法を用いた．

3．結果・考察

成膜後の透過率を Fig.4 から Fig.7 に示す．Fig.4 は EB法による単層膜，Fig.5 は IAD 法による単層膜，Fig.6 はEB 法による多層膜，Fig.7 は IAD 法による多層膜の透過率をそれぞれ示す．どの膜も，TiO2 の酸素欠陥などにより生じる吸収は見られず，物性的には良好な膜が作製さ

れている．Table2 に光学薄膜の膜厚を示す．Table2 より，単層膜厚は全て約 1μm であるため，また多層膜厚は同一膜構成であるため散乱光に対する膜厚依存性は小さ

いので考慮しなかった．透過率は，基板の表面粗さの増

加に伴い，散乱に起因する透過率の減少が見られる．こ

の透過率の減少について，膜に由来するものか基板に起

因するものなのかを区別するために，成膜前の基板の散

乱成分を除いたものを膜の光散乱特性とした．

Optical Thin Film

Substrate

Optical Thin Film SurfaceOptical Thin Film Inside

Optical Thin Film – Substrate Interface

Substrate InsideSubstrate Surface

Light Scattering

Optical Thin Film

Substrate

Optical Thin Film SurfaceOptical Thin Film Inside

Optical Thin Film – Substrate Interface

Substrate InsideSubstrate Surface

Light Scattering

Fig.2 Schematic diagram of light scattering

All transmitted lightScattered light

Sample

Integrating sphereWhite calibration plate

All transmitted lightScattered light

Sample

Integrating sphereWhite calibration plate

Fig.1 Schematic diagram of light scattering measurement

Fig.3 Light scattering spectra of Substrate (Before deposition TiO2 single layer IAD method)

450 550 650 750 850 9500

1

2

3

4

Scat

tering

Com

ponents

(%)

Wavelength(nm)

Ra1.5nm(Soda lime glass) Ra2.0nm(BK-7) Ra3.8nm(BK-7) Ra7.3nm(BK-7) Ra18.9nm(BK-7)

Fig.4 Transmittance spectra (TiO2 single layer EB method)

350 450 550 650 750 850 9500

20

40

60

80

100

Tra

nsm

itta

nce(%

)

Wavelength(nm)



－ 131－


- 3 -

これらの膜の光散乱特性を Fig.8 から Fig.11 に示す．Fig.8 は EB 法による単層膜，Fig.9 は IAD 法による単層膜，Fig.10 は EB 法による多層膜，Fig.11 は IAD 法によ

る多層膜の光散乱特性をそれぞれ示す．Fig.4 から 7 より，それぞれの透過帯域での光散乱特性を表す．Fig.6，7 の多層膜の散乱評価においては，反射帯域（阻止帯域）で

は，本研究のような透過型での散乱評価には適さない．

そのため透過領域での散乱評価とした．また，Fig.8，9において，散乱値スペクトルに膜内部での多重反射によ

る干渉により生じた変動(干渉縞)が見られる．この原因として以下の 2 つが挙げられる． (1) 本研究室の方法で測定するような，低散乱試料にお

いては，拡散透過光は直達光が除かれているため，

全光線透過光よりも拡散透過光の光強度は低くなる．つまり，直達光と散乱光が共に薄膜の多重反射によ

る干渉を起こしているが，その強度が異なることに

なる． (2) 直達光は試料に対して垂直入射であり，散乱光は直

達光の垂直成分を除いたものである．直達光は薄膜

内部を試料に対して垂直に直進するが，散乱光は薄

膜内部を試料に対して垂直以外の方向に進む．これ

により直達光と散乱光に光路差が発生し，本研究室

の測定方法では位相差が生じてしまう．つまり，直

達光と散乱光ではわずかではあるが薄膜での多重反

射による干渉の波長が異なる．そして，上述のよう

な強度差があるので干渉縞が散乱スペクトルに発生

する．光散乱特性の結果から，粗さの異なる基板に成膜され

た膜の光散乱値に違いが確認された．

Table2 Optical Thin film thickness

Fig.5 Transmittance spectra (TiO2 single layer IAD method)

350 450 550 650 750 850 9500

20

40

60

80

100

Tra

nsm

itta

nce(%

)

Wavelength(nm)


Fig.6 Transmittance spectra (SiO2/TiO2 multi layer EB method)

350 450 550 650 7500

20

40

60

80

100

Tra

nsm

itta

nce(%

)

Wavelength(nm)


Fig.7 Transmittance spectra (SiO2/TiO2 multi layer IAD method)

350 450 550 650 7500

20

40

60

80

100

Tra

nsm

itta

nce(%

)

Wavelength(nm)


Fig.9 Light scattering spectra (TiO2 single layer IAD method 150 degree Celsius)

450 550 650 750 850 9500

1

2

3

4

5

Scat

tering

Com

ponents

(%)

Wavelength(nm)


Fig.8 Light scattering spectra (TiO2 single layer EB method 300 degree Celsius)

350 450 550 650 750 850 9500

1

2

3

4

5

Scat

tering

Com

ponents

(%)

Wavelength(nm)


1.01μmIAD method (500V-500mA)

1.03μmEB method (300℃)



Film thicknessDeposition method





Film thicknessDeposition method

原田敏憲・高橋智朗・室谷裕志

－ 132－


- 4 -

光散乱特性は成膜前基板の表面粗さが粗くなるほど膜

の散乱値は増加している．このことから，基板の表面粗

さの違いによって，膜に構造の違いが生じていると考え

られる．光散乱に影響を与える膜構造の違いとして，膜

の結晶性の違いが考えられる．そこで X 線回折(XRD:日本フィリップス製 MRD)による測定を行い，結晶性の違いを確認した．X 線回折の測定結果を Fig.12 から Fig.15に示す．Fig.12 は EB 法による単層膜，Fig.13 は IAD 法による単層膜，Fig.14 は EB 法による多層膜，Fig.15 はIAD 法による多層膜の X 線回折結果をそれぞれ示す． Table3 に X 線回折結果による結晶化度と結晶子径を示す．

Fig.10 Light scattering spectra (SiO2/TiO2 multi layer EB method)

450 475 500 525 5500.0

0.5

1.0

1.5

2.0

S

cat

tering

Com

ponents

(%)

Wavelength(nm)


Fig.11 Light scattering spectra (SiO2/TiO2 multi layer IAD method)

450 475 500 525 5500

1

2

3

4

5

Scat

tering

Com

ponents

(%)

Wavelength(nm)


Fig.15 X-ray diffraction spectra (SiO2/TiO2 multi layer IAD method)

10 20 30 40 50 60 70 80 900

40

80

120

X-ra

y In

tensi

ty(c

ps)

X-ray diffraction angle 2θ(deg.)


Fig.12 X-ray diffraction spectra (TiO2 single layer EB method 300 degree Celsius)

10 20 30 40 50 60 70 80 900

20

40

60

80

100

120

140

Anatase

X-ra

y In

tensi

ty(c

ps)



300℃

Fig.13 X-ray diffraction spectra (TiO2 single layer IAD method 150 degree Celsius)

10 20 30 40 50 60 70 80 900

40

80

120

160

200

X-ra

y In

tensi

ty(c

ps)



Rutile

300℃

3108916.7

3048966

295893.6

304902.2

295890.9

Crystal lattice size (Å)

Crystallization (%)

Roughness of substrate (nm)

3108916.7

3048966

295893.6

304902.2

295890.9

Crystal lattice size (Å)

Crystallization (%)

Roughness of substrate (nm)

Ta b l e 3 TiO2 single layer EB method (Substrate Temp.:300 degree Celsius)

Fig.14 X-ray diffraction spectra (SiO2/TiO2 multi layer EB method)

10 20 30 40 50 60 70 80 900

40

80

120

X-ra

y In

tensi

ty(c

ps)




－ 133－


- 5 -

X 線回折の結果より結晶化度や結晶子径において，結晶性の大きな違いは確認されなかった．このため，X 線回折で測定できる領域より，よりマクロな構造において

違いが生じていると考えられる．膜表面の構造を評価するために SEM (Scanning

Electron Microscope：日立ハイテク製 S-4800 TYPEⅠ)による測定を行った．IAD 法により成膜された光学薄膜のSEM による測定結果を Fig.16 に示す．SEM による測定結果より，粗い基板に成膜された膜の表面にノジュール

が確認された 3)．これらのノジュールは基板の表面粗さ

が粗くなるに従い，表面にノジュールが増加しているこ

とが確認された 4), 5)．このため，基板の表面粗さが粗く

なると，膜成長のための核発生が増加し，増加した核が

成長することによってノジュールが増加したと考えられ

る．ノジュールの成長の様子を Fig.17 に示す．ノジュールは Fig.17 のように基板で発生した核が異常成長し，核成長に連れて大きくなっていると考えられる．

これらのノジュールの増加が光散乱特性の増加に影響を

与えていると考えられる．

ここでノジュールの成長と増加の関係を成膜前後の表

面粗さについて検討する．成膜前基板表面粗さを横軸に

とり，成膜後膜表面粗さを縦軸にとったグラフを Fig.18から Fig.21 に示す．Fig.18 は EB 法，Fig.19 は IAD 法による単層膜，Fig.20 に EB 法と IAD 法を比較したものを，Fig.21 は多層膜の成膜前後の基板表面粗さの関係をそれぞれ示す．基板温度が異なる場合，マイグレーションが

異なり，膜の結晶粒の成長に違いが現れ，出発点（縦軸

との切片）が異なる．傾きは結晶粒（結晶構造）の成長

を表していると考えられる．Fig.18（EB 法）より，基板温度が違うため前述のように出発点は異なるが，傾きが

同様のため，結晶構造のその後の成長には基板の粗さの

影響のほうが大きいことがわかる．基板粗さの依存性の

様子は成膜温度の違いにおいて差はあまり見られない．

Fig.19 より IAD 法においては，ルチルとアナターゼで結晶構造が異なる時には，結晶粒の成長（傾き）が異なる

と考えられる．また，Fig.20 より同じ結晶構造の時に EB法と IAD 法を比較すると，結晶粒の成長には成膜粒子の運動エネルギーの依存性のほうが大きいと考えられる．

Fig.21 より，多層膜においては，出発点は IAD 法の方が大きいが，その後の膜の成長が抑制されていることがわ

かる 6)．まとめると，基板表面粗さと成膜条件におけるノジュ

ールの成長の違いが確認された．EB 法において，ノジュールの大きさは成膜温度に依存することが考えられる．

また，基板粗さに対するノジュールの大きさの変化の様

子は，基板温度よりも成膜手法（蒸着粒子のエネルギー）

の影響が大きいと考えられる．ノジュールの成長やサイ

ズは基板温度や成膜手法に依存するがこれらノジュール

の成長・増加によって光散乱が増加すると考えられる．

また，多層膜においても単層膜と同様の結果が得られた

（Fig.19）．このことは，非晶質膜が存在しても結晶質の膜への影響が低減されないことを示している．

Fig.17 Schematic diagram of nodules

Nucleation

Substrate roughness: Ra2.9nm

(a) Substrate roughness: Ra8.0nm

(b) Substrate roughness: Ra33.8nm

Fig.16 SEM images of TiO2 single layer surface (IAD method 150 degree Celsius)

(c)

原田敏憲・高橋智朗・室谷裕志

－ 134－


- 6 -

4．結論

(1)Fig.8～11 より基板粗さの増加に伴い，成膜された光学薄膜の光散乱が増加した． (2)Fig.12～15，および Table3 より基板粗さの増加による結晶性の違いは確認されなかった． (3)Fig.16 の SEM 像より基板粗さの増加に伴い，ノジュールの増加が確認された． (4)Fig.18 と 19 より，ノジュールと結晶粒の増加が膜の光散乱特性に影響を与えていると考えられる． (5) Fig.18 より EB 法によるノジュールの大きさは成膜温度に依存する．また，基板粗さに対するノジュールの大

きさの変化の様子は，基板温度よりも成膜手法（蒸着粒

子のエネルギー）の影響が大きいと考えられる．

5．謝辞

株式会社シンクロンの松本氏，本多氏，東海光学株式

会社の田村氏，杉浦氏，東海大学未来科学技術共同研究

センター技術共同管理室の宮本氏, 原木氏に感謝致します．

参考文献

1) JIS K7136 (ISO 14782)：プラスチック―透明材料のヘーズの求め方 (2000)． 2) 大日向哲郎，室谷裕志，若木守明，飯田義隆：光学薄膜における光散乱計測方法の検討 ,東海大学紀要工学部Vol.47，No.2，p.39-42 (2008)． 3) K.H.Guenther: Nodular defects in dielectric multilayers and thick single layers, APPLIED OPTICS, Vol.20, No.6, pp.1034-1038(1981)． 4) 高橋和敬，室谷裕志，田中秀顕，松本繁治，本田博光：基板の表面粗さが TiO2 光学薄膜に与える光散乱への影響 2,秋季第 72 回応用物理学会関連講演会予稿集 31p-D-5（2011）． 5) 高橋和敬，室谷裕志，田中秀顕，松本繁治，本田博光：Influence of light scattering on structures of TiO2 optical thin films depending on the roughness of substrate ,IUMRS-ICA2011(2011)． 6) 原田敏憲，室谷裕志，松本繁治，本田博光：基板の表面粗さが TiO2 光学薄膜に与える光散乱への影響 3,春季第 59 回応用物理学会関係連合講演会予稿集 18a-F2-10(2012)．

Fig.21 Substrates roughness versus films roughness after deposition (Multi layer : EB and IAD method)

0 5 10 15 20 25 30 35 400

5

10

15

20

25

30

35

40

Rough

ness

aft

er

coat

ing[

Ra(

nm

)]

Roughness before coating[Ra(nm)]

IAD method multi layer

EB method multi layer

Fig.20 Substrates roughness versus films surface roughness after deposition

(Single layer : EB and IAD method)

0 5 10 15 20 25 30 35 400

5

10

15

20

25

30

35

40

IAD method（Anatase）

Rough

ness

aft

er

deposi

tion[R

a(nm

)]

Roughness before deposition[Ra(nm)]

EB method 300℃(Anatase)

0 5 10 15 20 25 30 35 400

5

10

15

20

25

30

35

40

0 5 10 15 20 25 30 35 400

5

10

15

20

25

30

35

40

IAD method（Anatase）

Rough

ness

aft

er

deposi

tion［R

a(nm

)］

Roughness before deposition［Ra(nm)］

IAD method（Rutile/Anatase）


(Single layer : IAD method)

0 5 10 15 20 25 30 35 400

5

10

15

20

25

30

35

40

0 5 10 15 20 25 30 35 400

5

10

15

20

25

30

35

40

EB method 150℃

Rough

ness

aft

er

deposi

tion［R

a(nm

)］

Roughness before deposition［Ra(nm)］

EB method 300℃(Anatase)


(Single layer : and EB method)


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