Pintérné Csordás Anna, Dobosy Mária KFKI AEKI Vajda Nóra, Kerkápoly Anikó BME-NTI Pintér Tamás

Magyar Mikroszkópos Konf., 2005. V. 26-28.

A Paksi Atomerőmű hűtővizéből származó szilárd szemcsék összetételének vizsgálatai

Hogyan vizsgáltuk a paksi vizet és milyen szilárd szemcsék voltak benne?

Pintérné Csordás Anna, Dobosy MáriaKFKI AEKI

Vajda Nóra, Kerkápoly AnikóBME-NTI

Pintér TamásPARt

.


Az előadás felépítése Bevezetés A vizsgálatok célja Vizsgált minták és alkalmazott berendezések Eredmények A primerköri vízmintákból származó szilárd szemcsék A 3. blokk egyik leállása utáni és egy 2. blokki

gőzfejlesztőből származó szemcsék A II. Blokk pihentető medencéjéből származó

szemcsék Dörzsminták Összefoglalás


Bevezetés

2001 óta: mikro-és radioanalitikai vizsgálatok a BME-NTI munkatársaival a paksi vízmintákból származó szilárd szemcsékre.

Miért fontosak ezek a vizsgálatok?

• A szemcsék elemi összetétele, aktivitása fontos információt nyújt a reaktorvízben lévő korróziós termékek fajtáiról, segíthet e termékek forrásának kiderítésében.

• Üzemzavari állapotok (pl. sérült fűtőelem) nyomon követhetők.


A vizsgálatok célja, vizsgálandó minták, alkalmazott berendezések

A szilárd szemcsék elemi összetételének meghatározása, hasadó elemek keresése

A szemcsék alakjának és méretének vizsgálata

Vizsgálandó minták 1 liter (1 ml) víz szűrése 0,4 m pórusméretű Millipore szűrővel Dörzsminták: a tárolómedencében lévő egyes szerkezeti

elemeknél (pl. fűtőelem dugó) speciális szövettel minták vétele

Alkalmazott berendezések Philips SEM 505, Centaurus BEI detektor LINK AN 10/55S EDX (Na – U) Vékonyablakos Oxford EDX (B – U)


EREDMÉNYEKA paksi 4 blokk hűtővizéből vett minták

2.blokk

3.blokk

4.blokk

1.blokk


A primerköri vízben lévő szilárd szemcsék mérete és alakja

Egyedi szemcsék mérete: 1-5 (5-8) m

Aggregátumok mérete: 7 – 30 m

Az egyedi szemcsék alakja:

gömbszerű, megnyúlt vagy szögletes

Az aggregátumok alakja:

szabálytalan és/vagy megnyúlt


III. Blokk: 1 sérült fűtőelem

Zr-dús szemcse (halmaz)

Ag-Nd-dús szemcsék

Szemcseméret: néhány tized m – néhány m

Aggregátum méret: 8-10 m-től 30 – 35 m-ig


3. Blokki minták elemi összetételi osztályai

Korróziós szemcsék: Fe-Ni-Cr; Fe-Cr-Ni (Si, Mn, Mo); Cr-Fe-Ni (Ti) Fűtőelemből illetve burkolatból

származtatható szemcsék:Zr (Fe, Cr, Ni, U?); La-Ce-Nd (Ag, Fe, Ni) Egyéb szerkezeti anyagokból

származtatható szemcsék: Cu-Fe-Ni; Cu-Zn; Fe (Sn) Szennyező szemcsék: Na-Cl (Pu??); Ba-S


Egy 2. blokki gőzfejlesztő külső falán lerakódott jellegzetes szemcsék és néhány tipikus elemi összetétel

Az I2K néhány, vegyes összetételű szemcséjének kvantitatív EDX eredménye at %-ban

0

10

20

30

40

50

60

70

80

90

100

O Cl Ca Mn Fe Ni

Elem

Men

nyis

ég (a

t %)

Fe-oxid (közel FeO) szemcsék szennyezőként Ca; Fe (Mn, Ni)-dús szemcsék (alig oxidált acélfajta)


Egy 2. blokki gőzfejlesztő belső falán lerakódott jellegzetes szemcsék és néhány tipikus elemi összetétel

Az I2B minta néhány szemcséjének kvantitatív EDX eredményei at %-ban

0

10

20

30

40

50

60

70

O Si Cl Ca Cr Fe Cu Zn

Elem

Men

nyis

ég (a

t %)

Fe (Cr, Cu, Zn) – O –dús szemcsék, egy részük erősen oxidált Si, Ca, Cl szennyezőkkel


A II. Blokk pihentető medencéjének vizéből szűrt minták

Közvetlenül az üzemzavar után

• Kevés korróziós eredetű szemcse – hatékony tisztítás

• A víz szennyezői: szilikátok, karbonátok (a kiindulási vizet is megvizsgáltuk)


A pihentető medence vízéből szűrt szilárd szemcsék

A pihentető medence leválasztása előtt

Több korróziós szemcse Fűtőelem eredetű elemek

(Zr, Ce, U?) megjelenése kis koncentrációban

A víz szennyezői: szilikátok, karbonátok

ZrZr

CeCe

100x100 100x100 mm22

80x80 80x80 mm22


Dörzsminták

Elemi összetételi osztályok Korróziós szemcsék Zr-dús szemcsék (Nb-mal) – fűtőelem burkolat W, Fe, Cr, Co tartalmú szemcsék – szerkezeti anyagok (felaktiválódott) U. Pu – nagyon kis mennyiségben, Ce-dús szemcsék – fűtőelemből

származnak Szilikátok, karbonátok – a víz szennyezői


Zr (Nb)Zr (Nb)

Korróziós szemcsékKorróziós szemcsék

Quantitative EDX results for some Ni-rich particles of a swipe sample

0

10

20

30

40

50

60

70

O Cl Fe Ni

Element

Qu

an

tity

(m

%)

Egy friss fűtőelem dugójáról vett dörzsmintán Egy friss fűtőelem dugójáról vett dörzsmintán kapott eredményekkapott eredmények


Összefoglalás

Mikro- és radioanalitikai módszerekkel primerköri szemcsék - aggregátumok morfológiáját, méretét, elemi összetételét és radioaktivitását határoztuk meg.

Különböző összetételi osztályok (köztük korróziós szemcsék) elemi összetétel vizsgálatával azok eredetét (magnetit, FeO, X18H10H acél, ennek oxidja, Fe-Cr-Ni oxid, Fe-Ni-Cr-oxid) valószínűsítettük.

A két intézet méréseiből kiderült, hogy a vizsgált korróziós szemcsék nagy része a lazán kötődő külső oxidrétegből származnak (kis Cr tartalom).

A 60Co/Co, 63Ni/Ni, 58Co/Ni, 55Fe/Fe, 54Mn/Fe fajlagos aktivitások és a számított effektív tartózkodási idők alapján a részecskék jól elkülönülő csoportokba sorolhatók:

a zónában hosszabb ideig tartózkodó, hűtővízből vett részecskék, a zónában csak rövid ideig aktiválódó, majd a gőzfejlesztő csöveken

lerakódó részecskék.


A II. Blokknál a tisztító tartályban történt üzemzavar után a hűtővízben korróziós és fűtőelem eredetű szemcséket egyaránt kimutattunk. Közvetlenül az üzemzavar után a hűtővízben aránylag kevés a korróziós szemcse és a fűtőelem eredetű szennyeződés. A későbbiek során kevés Zr-ot (a burkolatból származik) is kimutattunk, és növekedett a korróziós eredetű szemcsék száma. Valószínű, hogy ez utóbbiak eredete a gőzfejlesztők korábbi tisztítása.

Fűtőelem eredetű elemek (Zr, U) és hasadási termékek (pl. Ce) főleg a dörzsmintákban fordultak elő.

Más módszerekkel a hűtővízben viszonylag nagy koncentrációkban mutattak ki radioaktív hasadó elemeket és aktinidákat, ezek valószínűleg oldott állapotban voltak és csak nagyon kis mennyiségük jelent meg szilárd szemcsék formájában.

Documents

Pintérné Csordás Anna, Dobosy Mária KFKI AEKI Vajda Nóra, Kerkápoly Anikó BME-NTI Pintér Tamás